JP6486600B2 - Nuclide conversion system and nuclide conversion method - Google Patents
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Description
本発明は、放射性廃棄物処理技術、自然界に豊富に存在する元素から希少な元素を生成する技術などに係る核種変換システム及び核種変換方法に関する。 The present invention relates to a radionuclide conversion system and a nuclide conversion method according to a radioactive waste treatment technique, a technique for generating a rare element from elements abundant in nature, and the like.
加速器や原子炉等の大規模な装置に比べて相対的に小規模な装置で核種変換を行うことが可能である核種変換装置が特許文献1〜3に開示されている。
上記文献に開示される核種変換装置は、パラジウム(Pd)やパラジウム合金などの水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む構造体の一表面に核種変換を施される物質が添加される。重水素が構造体を透過する際に、核種変換を施される物質が別核種に変換される核種変換反応が発生する。 In the nuclide conversion device disclosed in the above-mentioned document, a substance to be subjected to nuclide conversion is added to one surface of a structure containing a hydrogen storage metal such as palladium (Pd) or a palladium alloy or a hydrogen storage alloy. When deuterium permeates the structure, a nuclide conversion reaction occurs in which a substance subjected to nuclide conversion is converted to another nuclide.
特許文献1では、構造体に核種変換を施される物質を添加する方法として、電気分解、蒸着、スパッタリングが挙げられている。また、特許文献4では、イオン注入法を用いて構造体に核種変換を施される物質を添加することを開示している。
In
特許文献1〜3に記載される方法では、添加領域が構造体の表面に限定されるため、一度に多量の核種変換を施される物質を添加することが困難である。特許文献4に記載されるイオン注入法では、高い加速電圧で元素を構造体内部に打ち込むため、構造体の構造を破壊する可能性がある。
In the methods described in
蒸着やスパッタリング、イオン注入を行うには、真空チャンバや真空ポンプなどが必要である。イオン注入では更に、注入する元素をイオン化するイオン源、イオンを高電圧で加速するための電源などが必要である。これらの方法では、核種変換を施される物質の添加に大掛かりな装置が必要となる上、添加工程に要するコストが高くなる。また、蒸着、スパッタリング、イオン注入では処理できる基板の大きさが制限される。すなわち、これらの方法は構造体の大面積化や大量生産には不向きであった。 In order to perform vapor deposition, sputtering, and ion implantation, a vacuum chamber and a vacuum pump are required. In the ion implantation, an ion source for ionizing the implanted element and a power source for accelerating the ions with a high voltage are required. In these methods, a large-scale apparatus is required for the addition of the substance subjected to the nuclide conversion, and the cost required for the addition process is increased. In addition, the size of the substrate that can be processed by vapor deposition, sputtering, and ion implantation is limited. That is, these methods are not suitable for increasing the area of structures and mass production.
原子力発電所で事故が発生した際には、多量の放射性物質が環境中に放出される。核種変換技術は放射性物質を安定核種に変換して無害化するのに有益である。放射性物質の処理に適用するためには、構造体に添加する放射性物質(核種変換を施される物質)の添加量を増大させる必要がある。また、放射性物質の処理に当たっては、作業員が高い放射線環境に曝されない装置とすることが望まれている。 When an accident occurs at a nuclear power plant, a large amount of radioactive material is released into the environment. Nuclide conversion technology is useful for converting radioactive materials into stable nuclides and detoxifying them. In order to apply to the processing of radioactive material, it is necessary to increase the amount of radioactive material (material subjected to nuclide conversion) added to the structure. Moreover, when processing a radioactive substance, it is desired to set it as the apparatus from which an operator is not exposed to a high radiation environment.
本発明は上記課題に鑑みなされたものであり、核種変換量を増大させることが可能な核種変換システム及び核種変換方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above problems, and an object thereof is to provide a nuclide conversion system and a nuclide conversion method capable of increasing the amount of nuclide conversion.
本発明の第1の態様は、重水素が透過可能な構造体と、前記構造体により閉空間をなす貯留部及び重水素低濃度部と、前記貯留部内に収容され、前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極とを含む、少なくとも1つの反応装置と、核種変換を施される物質と水素吸蔵金属とを含む電着液を前記貯留部に供給する電着液供給部と、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、前記電着液及び前記電解質を含む重水溶液を前記貯留部から排出する排出部と、前記電極に接続する電源と、を備える核種変換システムである。 According to a first aspect of the present invention, a deuterium-permeable structure, a reservoir and a deuterium low-concentration portion that are closed by the structure, and the reservoir are accommodated in the reservoir. An electrodeposition liquid supply unit that supplies an electrodeposition liquid containing at least one reaction device, a substance subjected to nuclide conversion, and a hydrogen storage metal, to the storage unit An electrolyte solution supply unit that supplies a heavy aqueous solution containing an electrolyte to the storage unit, a discharge unit that discharges the electrodeposition liquid and the heavy aqueous solution containing the electrolyte from the storage unit, and a power source connected to the electrode, Is a nuclide conversion system.
本発明の第2の態様は、重水素が透過可能な構造体と、前記構造体により閉空間をなす貯留部及び重水素低濃度部と、前記貯留部内に収容され、前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極とを含む、少なくとも1つの反応装置とを有する核種変換システムを用いた核種変換方法であって、核種変換を施される物質と水素吸蔵金属とを含む電着液を前記貯留部に供給し、前記構造体を前記電着液に浸漬させる電着液供給工程と、前記電着液供給工程の後に、前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極に所定値の電流を流して前記電極と前記構造体との間に電圧差を発生させて、前記構造体の前記貯留部側の表面に、前記水素吸蔵金属と前記核種変換を施される物質とを含む電着層を形成する電着層形成工程と、前記電着層を形成した後に、前記貯留部から前記電着液を排出する電着液排出工程と、前記電着液が排出された後に、前記貯留部に電解質を含む重水溶液を供給し、前記電解質を含む重水溶液に前記構造体を浸漬させる重水溶液供給工程と、前記重水素低濃度部内を前記重水素が低い状態に保持する低濃度化工程と、前記電極に所定の電圧を印加して、前記電極と前記構造体との間の空間で前記重水溶液から前記重水素を発生させ、前記重水素が前記構造体を透過することにより、前記電着層内の前記核種変換を施される物質が核種変換される核種変換工程と、前記核種変換工程が終了した後に、前記電極と前記構造体との間に前記電着層形成工程と逆の電圧差を発生させて、前記電着層を前記構造体から剥離させる電着層剥離工程とを含む核種変換方法である。 According to a second aspect of the present invention, a deuterium-permeable structure, a reservoir and a deuterium low-concentration portion that are closed by the structure, and the reservoir are accommodated in the reservoir. A nuclide conversion method using a nuclide conversion system having at least one reaction device including an electrode disposed opposite to a surface on the part side, wherein the nuclide conversion method includes a substance to be subjected to nuclide conversion and a hydrogen storage metal. An electrodeposition liquid supply step for supplying the liquid deposit to the storage portion and immersing the structure in the electrodeposition liquid; and a surface facing the surface of the structure on the storage portion side after the electrodeposition liquid supply step A current of a predetermined value is passed through the electrode to generate a voltage difference between the electrode and the structure, and the hydrogen storage metal and the nuclide conversion are performed on the surface of the structure on the storage portion side. An electrodeposition layer forming step of forming an electrodeposition layer containing a substance to be formed; An electrodeposition liquid discharging step of discharging the electrodeposition liquid from the reservoir after forming the layer; and after the electrodeposition liquid is discharged, supplying a heavy aqueous solution containing an electrolyte to the reservoir, A deuterium solution supplying step of immersing the structure in a deuterated aqueous solution containing, a deconcentration step of maintaining the deuterium concentration portion in a low state, and applying a predetermined voltage to the electrode, The deuterium is generated from the deuterated aqueous solution in the space between the electrode and the structure, and the deuterium permeates the structure so that the nuclide conversion substance in the electrodeposition layer is provided. After the nuclide conversion step to be nuclide-converted and the nuclide conversion step is completed, a voltage difference opposite to that of the electrodeposition layer forming step is generated between the electrode and the structure, and the electrodeposition layer is Nuclide change including electrodeposition layer peeling process for peeling from structure It is a method.
第1の態様において、前記構造体が、前記水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる基板と、前記基板上に前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる第1層と、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金に対して相対的に仕事関数が低い物質からなる第2層とが交互に積層されて構成され、前記基板が前記重水素低濃度部側に向けられ、前記基板と反対側の表面に、前記核種変換を施される物質と前記水素吸蔵金属とを含む電着層が形成される。 In the first aspect, the structure includes a substrate made of the hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy, a first layer made of the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy on the substrate, the hydrogen storage metal or the hydrogen storage metal. Second layers made of a material having a relatively low work function with respect to the hydrogen storage alloy are alternately stacked, and the substrate is directed to the deuterium low concentration portion side, and the surface opposite to the substrate In addition, an electrodeposition layer including the material subjected to the nuclide conversion and the hydrogen storage metal is formed.
第2の態様において、前記構造体が、前記水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる基板と、前記基板上に前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる第1層と、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金に対して相対的に仕事関数が低い物質からなる第2層とが交互に積層されて構成され、前記基板と反対側の表面に前記電着層を形成することが好ましい。 2nd aspect WHEREIN: The said structure is a board | substrate which consists of the said hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy, The 1st layer which consists of the said hydrogen storage metal or the said hydrogen storage alloy on the said board | substrate, The said hydrogen storage metal or the said It is preferable that second layers made of a material having a relatively low work function with respect to the hydrogen storage alloy are alternately stacked, and the electrodeposition layer is formed on the surface opposite to the substrate.
第1の態様において、前記重水素低濃度部の内側を減圧する減圧装置、または、前記重水素低濃度部に不活性ガスを供給する不活性ガス供給装置が、前記重水素低濃度部に接続されることが好ましい。 In the first aspect, a depressurizing device that depressurizes the inside of the deuterium low concentration portion or an inert gas supply device that supplies an inert gas to the deuterium low concentration portion is connected to the deuterium low concentration portion. It is preferred that
第2の態様において、前記低濃度化工程が、前記重水素低濃度部内を減圧する工程、または、前記重水素低濃度部内に不活性ガスを供給する工程であることが好ましい。 2nd aspect WHEREIN: It is preferable that the said low concentration process is a process of decompressing the inside of the said deuterium low concentration part, or a process of supplying an inert gas in the said deuterium low concentration part.
本発明では、構造体への電着層の形成(核種変換を施される物質の付着)、核種変化処理、及び電着層の剥離を同一装置内で繰り返して行うことができる。このため、核種変換を施される物質の付着を行う別装置が不要であり、処理が簡略化されてシステムの運転効率を向上させることができる。また本発明では、構造体をシステムから取り外す頻度が大幅に低減する。核種変換を施される物質が放射性を有している場合は、核種変換を施される物質が装置外に曝露される頻度が大幅に減少することになるので、作業員の安全性を高めることができる。 In the present invention, formation of an electrodeposition layer (attachment of a substance subjected to nuclide conversion) to the structure, nuclide change treatment, and peeling of the electrodeposition layer can be repeatedly performed in the same apparatus. This eliminates the need for a separate device for attaching the substance subjected to nuclide conversion, simplifies the processing, and improves the operating efficiency of the system. In the present invention, the frequency of removing the structure from the system is greatly reduced. If the material subjected to nuclide conversion is radioactive, the frequency of exposure of the material subjected to nuclide conversion to the outside of the device will be greatly reduced, which will increase the safety of workers. Can do.
核種変換を施される物質と水素吸蔵金属または水素吸蔵合金とを同時電着すれば、電着層内部にも核種変換を施される物質が取り込まれ、単位面積あたりの構造体に付着する核種変換を施される物質の量が増大する。また、核種変換を施される物質の添加量を膜厚方向で略均一である。また、電着法は蒸着やイオン注入等と比較して大面積の基板に対して電着可能である。従って、構造体表面のみに核種変換を施される物質を添加する場合に比べて、本発明は1つの構造体への核種変換を施される物質の量が多くなるので、核種変換量が増大する。 If the material to be subjected to nuclide conversion and the hydrogen storage metal or hydrogen storage alloy are simultaneously electrodeposited, the material to be subjected to the nuclide conversion will be taken into the electrodeposited layer and adhere to the structure per unit area The amount of material to be converted is increased. Further, the amount of the substance subjected to nuclide conversion is substantially uniform in the film thickness direction. Further, the electrodeposition method can be electrodeposited on a substrate having a large area as compared with vapor deposition, ion implantation or the like. Therefore, compared to the case where a substance that can be subjected to nuclide conversion is added only to the structure surface, the present invention increases the amount of the substance that can be subjected to nuclide conversion into one structure, thus increasing the amount of nuclide conversion. To do.
第1の態様において、前記貯留部内に前記電着液が収容されている場合に、前記電源が所定の電流密度の電流を前記電極に印加することが好ましい。 1st aspect WHEREIN: When the said electrodeposition liquid is accommodated in the said storage part, it is preferable that the said power supply applies the electric current of a predetermined | prescribed current density to the said electrode.
第2の態様において、前記核種変換を施される物質が卑金属であり、前記水素吸蔵金属が貴金属であり、前記電着層形成工程において、0.11mA/cm2以上10mA/cm2以下の電流密度となるように、前記電極に電流が付与されることが好ましい。 In a second aspect, the material is subjected to the nuclide is the base metal, the hydrogen storage metal is a noble metal, in the electrodeposited layer forming step, 0.11mA / cm 2 or more 10 mA / cm 2 or less of the current It is preferable that a current be applied to the electrode so as to obtain a density.
第2の態様において、前記核種変換を施される物質が卑金属であり、前記水素吸蔵金属が貴金属であり、前記電着層形成工程における前記電着層の製膜速度が、0.05nm/min以上100nm/min以下であることが好ましい In the second aspect, the material subjected to the nuclide conversion is a base metal, the hydrogen storage metal is a noble metal, and the deposition rate of the electrodeposition layer in the electrodeposition layer forming step is 0.05 nm / min. It is preferably 100 nm / min or less
核種変換を施される物質が卑金属であり、水素吸蔵金属が貴金属である場合、水素吸蔵金属の電着層が形成される条件では核種変換を施される物質はイオン化しやすい。本発明者らは、より低い電流密度(製膜速度)で電着層を形成することにより、電着層中に取り込まれる核種変換を施される物質が増加することに着目した。上記条件であれば、構造体の表面のみに付着させる従来法に比べて大幅に核種変換を施される物質の添加量が増大するので有利である。 When the material subjected to nuclide conversion is a base metal and the hydrogen storage metal is a noble metal, the material subjected to nuclide conversion is easily ionized under the condition that an electrodeposition layer of the hydrogen storage metal is formed. The inventors of the present invention have focused on the fact that by forming an electrodeposition layer at a lower current density (film formation rate), the number of substances subjected to nuclide conversion incorporated into the electrodeposition layer increases. If it is the said conditions, since the addition amount of the substance to which a nuclide conversion is performed increases significantly compared with the conventional method made to adhere only to the surface of a structure, it is advantageous.
第1の態様において、前記貯留部に洗浄液を供給する洗浄液供給部を更に備え、洗浄後の洗浄液が前記排出部から排出されることが好ましい。 In the first aspect, it is preferable that a cleaning liquid supply unit that supplies a cleaning liquid to the storage unit is further provided, and the cleaning liquid after cleaning is discharged from the discharge unit.
第2の態様において、前記電着液排出工程と前記重水溶液供給工程との間に、前記貯留部に洗浄液を供給して、前記貯留部内を洗浄する洗浄工程を更に含むことが好ましい。 2nd aspect WHEREIN: It is preferable to further include the washing | cleaning process which supplies a washing | cleaning liquid to the said storage part and wash | cleans the said storage part between the said electrodeposition liquid discharge process and the said heavy aqueous solution supply process.
貯留部に電着液が残存すると、電着液の成分がコンタミとなり核種変換反応を阻害する恐れがある。電着と核種変換処理との間で洗浄を行えば、コンタミによる影響を低減することが可能である。 If the electrodeposition liquid remains in the reservoir, the components of the electrodeposition liquid may become contaminated and inhibit the nuclide conversion reaction. If washing is performed between the electrodeposition and the nuclide conversion treatment, the influence of contamination can be reduced.
本発明の核種変換システム及び核種変換方法を用いれば、多量の核種変換を施される物質を構造体に添加することが可能であり、構造体の単位面積当たりの核種変換量が増大する。
また、本発明では構造体を外部に取り出すことなく、電着と核種変換反応とを同一装置内で繰り返すことができる。このため作業効率が向上するとともに、核種変換を施される物質が放射性を有している場合には作業員の被爆を抑制することができる。
If the nuclide conversion system and the nuclide conversion method of the present invention are used, it is possible to add a substance subjected to a large amount of nuclide conversion to the structure, and the amount of nuclide conversion per unit area of the structure increases.
In the present invention, the electrodeposition and the nuclide conversion reaction can be repeated in the same apparatus without taking out the structure. For this reason, work efficiency is improved, and when the material subjected to nuclide conversion has radioactivity, it is possible to suppress the exposure of workers.
<第1実施形態>
図1は、本発明の第1実施形態に係る核種変換システムの概略図である。核種変換システム1は、反応装置10、電着液供給部50、及び、電解質溶液供給部60を備える。
反応装置10は、貯留部11と重水素低濃度部12とを備える。貯留部11と重水素低濃度部12とは構造体13により隔てられ、それぞれ閉空間を構成している。
<First Embodiment>
FIG. 1 is a schematic diagram of a nuclide conversion system according to the first embodiment of the present invention. The
The
構造体13は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む。水素吸蔵金属は、パラジウム(Pd)、ニッケル(Ni)などである。水素吸蔵合金は、パラジウム合金、ニッケル合金などである。
The
図2は構造体13の一例の断面概略図である。図2の構造体13は、バルクの水素吸蔵金属または水素吸蔵合金製の基板21(例えばPd基板)上に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金(例えばPd)の層(第1層)22と、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金よりも相対的に仕事関数が低い物質(仕事関数が3eV、例えばCaO、TiC、Y2O3)の層(第2層)23とが交互に積層された積層体24が形成されている。図2では第1層22と第2層23とが交互に計10層積層され、最表層が第1層22である。構造体13は、積層体24が貯留部11側に向くように(すなわち、基板21側が重水素低濃度部側に向くように)配置される。第1層22及び第2層23は、例えばアルゴンイオンビームスパッタ法を用いて成膜される。
FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of an example of the
反応装置10は更に、貯留部11内に電極14を備える。電極14は白金(Pt)などから製造された板状の電極である。電極14は構造体13の積層体24側表面と離間して対向配置される。電極14及び構造体13は、反応装置10の外側に配置される電源15に接続する。
The
反応装置10の貯留部11に逆止弁16が設置される。逆止弁16は、貯留部11と外部雰囲気とを接続する流路に設けられている。逆止弁16は、外部雰囲気の気圧が貯留部11に貯留される気体の気圧より大きいときに閉鎖する。逆止弁16は、貯留部11に貯留される気体の気圧が外部雰囲気の気圧より大きいときに開放して、貯留部11内の気体を外部雰囲気に排気する。
A
重水素低濃度部12に低濃度化手段が接続する。図1の核種変換システム1では、低濃度化手段として減圧装置17が設置される。減圧装置17は、真空ポンプ18と排気配管19とを備える。真空ポンプは例えばターボ分子ポンプ、ドライポンプなどである。減圧装置17は重水素低濃度部12内部の気体を排出して、重水素低濃度部12内の圧力を低下させる。
A deconcentration means is connected to the deuterium
減圧装置17に代えて、重水素低濃度部12に不活性ガス供給装置が設置されていても良い。不活性ガス供給部は、ガス源と、不活性ガス供給用配管と、排気配管とを備える。不活性ガス供給部は、重水素低濃度部12に不活性ガス(例えば、N2、Ar)を供給する。重水素低濃度部12内が所定の圧力に維持されるために、重水素低濃度部12内のガスが排気配管を通じて排出される。
Instead of the
重水素低濃度部12内の構造体13近傍にヒータ20が設置される。ヒータ20は、構造体13の重水素低濃度部12側を所定温度に加熱する。
A
図1の核種変換システム1は循環部30を備える。循環部30は、抜出配管31と、熱交換器32と、フィルタ33と、ポンプ34と、再供給配管35と、再供給配管35に設置されるバルブV1とを備える。熱交換器32は、抜出配管31から供給された液体を冷却する。フィルタ33は、抜出配管31から供給された液体をろ過して不純物を除去する。ポンプ34は、フィルタ33によりろ過された液体を再供給配管35を介して貯留部11に供給する。
The
図1の核種変換システム1では、再供給配管35のバルブV1上流側に排出部40が接続する。排出部40は、排出配管41とバルブV2とを備える。排出部40は貯留部11から抜きだされた液体を系外に排出する。なお、排出部40は貯留部11に直接接続されても良い。
In the
電着液供給部50が貯留部11に連結する。図1の構成では、電着液供給部50は循環部30の再供給配管35に接続するが、反応装置10の貯留部11に直接接続しても良い。
The electrodeposition
電着液供給部50は、電着液タンク51と、電着液供給用配管52と、不活性ガス供給用配管53と、除湿装置54と、乾燥不活性ガス供給用配管55とを備える。
The electrodeposition
不活性ガス供給用配管53は、図示されていないガス源と除湿装置54とを接続する流路を形成している。不活性ガス供給用配管53は、ガス源から供給される不活性ガス(図
1ではCE(Cold Evaporator)_N2)のうちの所定の流量の不活性ガスを除湿装置54に供給する。不活性ガスとしてArガスなども適用可能である。
The inert
除湿装置54は、シリカゲルに例示される除湿機能付フィルタを備えている。除湿装置54は、不活性ガス供給用配管53から供給された不活性ガスから不純物を除去し、不活性ガスを乾燥させる。
The
乾燥不活性ガス供給用配管55は、除湿装置54と電着液タンク51とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管55は、制御装置に制御されることにより、除湿装置54により乾燥された不活性ガスのうちの所定の流量の不活性ガスを電着液タンク51に供給する。
The dry inert
電着液タンク51は、内部に電着液を貯留している閉空間を構成する。電着液は、水素吸蔵金属の塩、例えばPd塩を含む。電着液は更に、核種変換を施される物質を含む。核種変換を施される物質は、具体的にCs,Sr,Na、Baである。核種変換を施される物質の塩が電着液に添加されていても良い。あるいは、137Csなどの原子力発電プラントから排出される放射性物質が電着液に添加されていても良い。
The
ヒータ56は、電着液タンク51の外側周囲に配置される。ヒータ56は電着液タンク51内の電着液を所定温度に制御する。
The
図1の構成において、電着液供給用配管52は電着液タンク51と再供給配管35とを接続する流路を形成している。
乾燥不活性ガス供給用配管55から電着液タンク51へ不活性ガスが供給されることにより、電着液タンク51内部が加圧される。これにより、電着液が電着液供給用配管52を通じて反応装置10の貯留部11に送給される。電着液供給用配管52に設置されるバルブV3により、電着液の供給量が制御される。
In the configuration of FIG. 1, the electrodeposition
By supplying the inert gas from the dry inert
電解質溶液供給部60は、電解質溶液タンク61と、電解質溶液供給用配管62と、重水供給部65と、不活性ガス供給部71とを備える。
The electrolyte
重水供給部65は、不活性ガス供給用配管66と、除湿装置67と、乾燥不活性ガス供給用配管68と、重水タンク69と、重水供給用配管70とを備えている。
The heavy
不活性ガス供給用配管66は、図示されていないガス源と除湿装置67とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管68は、除湿装置67と重水タンク69とを接続する流路を形成している。
重水タンク69は、内部に重水(D2O)を貯留している閉空間を構成する。重水供給用配管70は重水タンク69と電解質溶液タンク61とを接続する流路を形成している。
The inert
The
電着液供給部50と同様に、図示されないガス源から供給された不活性ガスが、不活性ガス供給用配管66、除湿装置67、及び乾燥不活性ガス供給用配管68を経由して、重水タンク69へ供給される。これにより、重水タンク69内部が加圧され、重水が重水供給用配管70を通じて電解質溶液タンク61に送給される。重水供給用配管70に設置されるバルブV5により、重水の供給量が制御される。
Similar to the electrodeposition
不活性ガス供給部71は、不活性ガス供給用配管72と、除湿装置73と、乾燥不活性ガス供給用配管74とを備える。
不活性ガス供給用配管72は、図示されていないガス源と除湿装置73とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管74は、除湿装置73と電解質溶液タンク61とを接続する流路を形成している。
The inert
The inert
不活性ガス供給部71は、電着液供給部50と同様に、図示されないガス源から供給された窒素ガスを電解質溶液タンク61へ供給する。乾燥不活性ガス供給用配管74から電解質溶液タンク61へ窒素ガスが供給されることにより、電解質溶液タンク61内部が加圧される。
Similarly to the electrodeposition
電解質溶液タンク61は、内部に電解質溶液を貯留している閉空間を構成する。電解質溶液タンク61の底部に電解質塩63が配置されている。電解質塩63の種類は特に限定されないが、後述する核種変換を施される物質と同じ元素の塩であることが好ましい。例えば、硝酸セシウムCsNO3、水酸化セシウムCsOH、硝酸ナトリウムNaNO3、硝酸ストロンチウムSr(NO3)2である。電解質溶液の溶媒は重水である。電解質塩63が重水に浸漬することにより溶解し、電解質溶液が生成する。
The
ヒータ64は、電解質溶液タンク61の外側周囲に配置される。ヒータ64は電解質溶液タンク61内の電解質溶液を所定温度に制御する。電解質溶液の温度と重水供給部65からの重水供給量とを制御することにより、電解質溶液の中の電解質濃度が調整される。本実施形態において、電解質濃度は0.001mol/lから飽和濃度の間である。
The
電解質溶液供給用配管62は、電解質溶液タンク61と反応装置10の貯留部11とを接続する流路を形成している。電解質溶液タンク61内部が加圧されることにより、電解質溶液供給用配管62を通じて貯留部11に送給される。電解質溶液供給用配管62に設置されるバルブV4により、電解質溶液の供給量が制御される。
The electrolyte
図1の核種変換システム1では、貯留部11に重水補充部80が接続されている。重水補充部80は、不活性ガス供給用配管81と、除湿装置82と、乾燥不活性ガス供給用配管83と、重水タンク84と、重水補充用配管85とを備えている。
不活性ガス供給用配管81は、図示されていないガス源と除湿装置82とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管83は、除湿装置82と重水タンク84とを接続する流路を形成している。重水補充用配管85は、重水タンク84と貯留部11とを接続する流路を形成している。重水タンク84は、内部に重水(D2O)を貯留している閉空間を構成する。
In the
The inert
電着液供給部50及び電解質溶液供給部60と同様に、図示されないガス源から供給された窒素ガスが、不活性ガス供給用配管81、除湿装置82、及び乾燥不活性ガス供給用配管83を経由して、重水タンク84へ供給され、重水タンク84内部が加圧される。重水タンク84内部が加圧されることにより、重水が重水補充用配管85を通じて貯留部11に送給される。重水補充用配管85に設置されるバルブV6により、重水の供給量が制御される。
Similar to the electrodeposition
核種変換システム1は更に洗浄液供給部90を備えても良い。図1において洗浄液供給部90は再供給配管35に接続するが、反応装置10の貯留部11に直接接続しても良い。
The
洗浄液供給部90は、不活性ガス供給用配管91と、除湿装置92と、乾燥不活性ガス供給用配管93と、洗浄液タンク94と、洗浄液供給用配管95とを備えている。乾燥不活性ガス供給用配管93は、除湿装置92と洗浄液タンク94とを接続する流路を形成している。洗浄液供給用配管95は、洗浄液タンク94と貯留部11とを接続する流路を形成している。洗浄液供給用配管95にバルブV7が設置される。
The cleaning
洗浄液タンク94は、内部に洗浄液を貯留している閉空間を構成する。核種変換反応時のコンタミを考慮すると洗浄液は重水が最適であるが、例えば軽水等の他の液体も使用可能である。
The cleaning
本実施形態の核種変換方法を、図1を用いて説明する。
まず、反応装置10に構造体13が設置されて、貯留部11及び重水素低濃度部12が気密保持される。この時点では、構造体13に核種変換を施す物質は付着していない。電極14が構造体13と離間して対向配置される。
The nuclide conversion method of this embodiment is demonstrated using FIG.
First, the
(電着液供給工程)
電着液供給部50のヒータ56は、電着液タンク51内の電着液を所定温度(具体的に、25〜75℃)に保持する。
(Electrodeposition liquid supply process)
The
排出部40のバルブV2が閉鎖している。循環部30のポンプ34が作動するとともに、再供給配管35に設置されたバルブV1が開放する。
The valve V2 of the
不活性ガス供給用配管53のバルブV13、乾燥不活性ガス供給用配管55のバルブV23、及び、電着液供給用配管52のバルブV3が開放する。電着液タンク51内の電着液が電着液供給用配管52及び再供給配管35を通じて貯留部11に送給される。
The valve V13 of the inert
電極14が電着液に浸漬し所定量の電着液が貯留部11に貯留されると、バルブV1,V3,V13,V23が閉鎖し、ポンプ34が停止される。
When the
(電着層形成工程)
電源15は電極14に正電圧を印加する。電着液中の水素吸蔵金属が構造体13の表面に電着し、水素吸蔵金属の電着層が形成される。電着層形成過程で、核種変換を施す物質が電着層内に取り込まれる。
(Electrodeposition layer formation process)
The
図3〜5は、核種変換物質としてCs(133Cs)、水素吸蔵金属としてPdを用いて電着層を形成した結果である。以下に実験条件をまとめる。
電着液:Pd電着液(PALLADEX APD−700、田中貴金属工業(株)製)にCsNO3(133Cs)を添加したもの
Cs/Pd原子数比:1〜1000
電流密度:0.11〜10mA/cm2
電着層厚さ:30μm
電着液温度:45〜55℃
構造体:Pd基板(0.1mm)上にCaO層(20nm)/Pd層(20nm)を交互に積層させたもの、最上層のPd層の膜厚は10nm
構造体の電極層形成領域の面積:6.25cm2(2.5cm×2.5cm)
3 to 5 show the result of forming an electrodeposition layer using Cs ( 133 Cs) as the nuclide conversion substance and Pd as the hydrogen storage metal. The experimental conditions are summarized below.
Electrodeposition liquid: Pd electrodeposition liquid (PALLADEX APD-700, manufactured by Tanaka Kikinzoku Kogyo Co., Ltd.) added with CsNO 3 ( 133 Cs) Cs / Pd atomic ratio: 1-1000
Current density: 0.11 to 10 mA / cm 2
Electrode layer thickness: 30 μm
Electrodeposition temperature: 45-55 ° C
Structure: CaO layer (20 nm) / Pd layer (20 nm) alternately stacked on a Pd substrate (0.1 mm), the thickness of the uppermost Pd layer being 10 nm
Area of electrode layer forming region of structure: 6.25 cm 2 (2.5 cm × 2.5 cm)
図3は、Cs/Pd原子数比とCs付着量の関係を示すグラフである。図4は、電極14に付与される電流密度とCs付着量との関係を示すグラフである。図5は、製膜速度とCs付着量との関係を示すグラフである。Cs付着量は、電着層を酸で溶解させたものを、誘導結合プラズマ質量分析計(ICP―MS)を用いて測定した。
FIG. 3 is a graph showing the relationship between the Cs / Pd atom number ratio and the Cs adhesion amount. FIG. 4 is a graph showing the relationship between the current density applied to the
上記条件により、0.05nm/min以上100nm/min以下の製膜速度が得られた。
図3〜5によると、Cs/Pd原子数比が高い(相対的にCs濃度が高い)方が電着層内に取り込まれるCs量が多いことが理解できる。電流密度が低い程、また、製膜速度が遅い程、Cs量が高い傾向が見られた。電着による製膜速度は電流密度が高い程増大する傾向があることが一般的に知られているが、図4,5の結果は上記傾向に反する。これは、Csの標準電極電位が−2.923eV、Pdの標準電極電位が0.915eVである。Pdを電着する条件ではCsはイオン化傾向が高く電着しにくいので、Pd電着層に取り込まれにくいと考えられる。このような傾向は、イオン化傾向が高い金属(卑金属)であるSr,Na,Baが核種変換を施される物質である場合にもあてはまる。
Under the above conditions, a film forming speed of 0.05 nm / min or more and 100 nm / min or less was obtained.
3 to 5, it can be understood that the higher the Cs / Pd atom number ratio (relatively higher Cs concentration), the more Cs is taken into the electrodeposition layer. There was a tendency that the lower the current density and the slower the film forming speed, the higher the amount of Cs. Although it is generally known that the deposition rate by electrodeposition tends to increase as the current density increases, the results of FIGS. 4 and 5 are contrary to the above tendency. The standard electrode potential of Cs is -2.923 eV, and the standard electrode potential of Pd is 0.915 eV. Under the conditions for electrodeposition of Pd, Cs has a high ionization tendency and is difficult to be electrodeposited. Such a tendency also applies to the case where Sr, Na, Ba, which is a metal having a high ionization tendency (base metal), is a substance subjected to nuclide conversion.
構造体表面のみに核種変換を施される物質を添加する従来法(例えば、特許文献1)では、濃度0.1mol/LのCsNO3溶液中で、電圧1V、電流密度0.2mA/cm2で10秒間電着した場合のCs付着量は0.01〜0.1μg/cm2程度である。従って、同時電着することにより核種変換を施される物質の付着量を増大させることができる。従来法と比較した場合の付着量、製膜速度、電着の制御性、及び、製膜効率を考慮すると、電流密度は0.11mA/cm2以上10mA/cm2以下、より好ましくは0.11mA/cm2以上1mA/cm2以下とする。また製膜速度は0.05nm/min以上100nm/min以下、より好ましくは0.05nm/min以上1nm/min以下とする。 In a conventional method (for example, Patent Document 1) in which a substance subjected to nuclide conversion is added only to the structure surface, a voltage of 1 V and a current density of 0.2 mA / cm 2 are obtained in a 0.1 mol / L CsNO 3 solution. When the electrodeposition is performed for 10 seconds, the Cs adhesion amount is about 0.01 to 0.1 μg / cm 2 . Therefore, the adhesion amount of the substance subjected to nuclide conversion can be increased by simultaneous electrodeposition. Adhesion amount when compared to the conventional method, deposition rate, electrodeposition of controllability, and, considering the film efficiency, current density 0.11mA / cm 2 or more 10 mA / cm 2 or less, more preferably 0. 11mA / cm 2 or more 1mA / cm 2 or less to be. The film forming speed is 0.05 nm / min to 100 nm / min, more preferably 0.05 nm / min to 1 nm / min.
(電着液排出工程)
電着層形成終了後、バルブV2が開放し、ポンプ34が起動する。貯留部11内の電着液が抜出配管31及び排出部40を通じて系外に排出される。排出された電着液は回収されて、電着液タンク51に戻されても良い。
(Electrodeposition liquid discharge process)
After completion of the electrodeposition layer formation, the valve V2 is opened and the
(洗浄工程)
電着液が排出された後、貯留部11などに残留する電着液を洗い流すために洗浄工程が実施されても良い。
(Washing process)
After the electrodeposition liquid is discharged, a cleaning step may be performed in order to wash away the electrodeposition liquid remaining in the
洗浄工程では、バルブV2が閉鎖し、バルブV1が開放する。次いで、洗浄液供給部90の不活性ガス供給用配管91のバルブV17、乾燥不活性ガス供給用配管93のバルブV27、及び、洗浄液供給用配管95のバルブV7が開放する。洗浄液タンク94内の洗浄液が洗浄液供給用配管95及び再供給配管35を通じて貯留部11に送給される。洗浄液が貯留部11及び循環部30を循環する。
In the cleaning process, the valve V2 is closed and the valve V1 is opened. Next, the valve V17 of the inert
所定時間経過後、バルブV1,V7,V17,V27が閉鎖するとともにバルブV2が開放する。これにより、洗浄液が排出部40を通じて系外に排出される。
After a predetermined time elapses, the valves V1, V7, V17, V27 are closed and the valve V2 is opened. As a result, the cleaning liquid is discharged out of the system through the
(電解質溶液供給工程)
電着液または洗浄液(洗浄工程を実施した場合)の排出が完了すると、バルブV2が閉鎖し、バルブV1が開放する。
(Electrolyte solution supply process)
When the discharge of the electrodeposition liquid or the cleaning liquid (when the cleaning process is performed) is completed, the valve V2 is closed and the valve V1 is opened.
電解質溶液供給部60における不活性ガス供給用配管53のバルブV14、乾燥不活性ガス供給用配管55のバルブV24、及び、電解質溶液供給用配管62のバルブV4が開放する。電解質溶液タンク61内の電解質溶液が電解質溶液供給用配管62を通じて貯留部11に送給される。
The valve V14 of the inert
貯留部11内の電解質溶液は、循環部30を用いて循環される。この循環の過程で、循環部30の熱交換器32で所定温度に加熱される。本実施形態では、貯留部11内の電解質溶液の温度が20〜40℃程度に維持される。
The electrolyte solution in the
(低濃度化工程)
低濃度化手段が作動する。図1の核種変換システム1では減圧装置17の真空ポンプ18が起動し、重水素低濃度部12内が減圧される。重水素低濃度部12内の圧力は<0.1Paであることが好ましい。
(Low concentration process)
The concentration reducing means is activated. In the
低濃度化手段として不活性ガス供給装置を設置した場合、重水素低濃度部12に不活性ガスが供給され、所定の圧力が維持される。
また、ヒータ20により構造体13の重水素低濃度部12側が70℃程度に加熱される。
When an inert gas supply device is installed as the concentration reducing means, the inert gas is supplied to the deuterium
In addition, the deuterium
(核種変換工程)
電極14が電解質溶液に浸漬されると、電源が電極14に電圧を印加し、電極(陽極)14と構造体(負極)13との間に電圧差を発生させる。電圧差は、少なくとも2V以上である。電圧が印加されることにより、構造体13の貯留部11側表面上で重水が電気分解され、重水素(D2)が発生する。本実施形態では電解質溶液を用いているため、電気分解が促進される。電圧差が2V未満であると、電気分解反応が十分に進まない。
(Nuclide conversion process)
When the
貯留部11側表面で重水素濃度が発生し、重水素低濃度部12が減圧(あるいは不活性ガスで充填)されていると、構造体13の貯留部11側の面と重水素低濃度部12側の面との間に重水素の濃度勾配が生じる。また、ヒータ20で構造体13の重水素低濃度部12側が加熱されることによって、構造体13の貯留部11側の面と重水素低濃度部12側の面との間に温度勾配が生じる。この濃度勾配及び温度勾配により、重水素が重水素低濃度部12側に流れ、構造体13を透過する。重水素が透過する際に、電着層内の核種変換を施される物質が別の物質に変換される。例えば、133Cs→141Pr、88Sr→96Mo、23Na→27Na→27Mg→27Al、138Ba→150Smなどの核種変換反応が生じる。核種変換を施される物質が放射性である場合も、同様に安定核種に変換される。例えば、137Cs→153Eu、134Cs→138Laなどの核種変換反応が生じる。電解質塩が核種変換を施される物質と同じ元素の塩である場合、電解質塩に由来する元素も同様に核種変換される。
When the deuterium concentration is generated on the surface of the
PdとCsを同時電着した電着層を形成した構造体を用いて核種変換反応を実施した結果を図6に示す。図6の実施例は、以下の条件で作製した。
Cs/Pd原子数比:450
電着時の電流密度:0.2mA/cm2
電着層厚さ:30μm
電着液温度:50℃
電着によるCs(133Cs)付着量:0.5μg/cm2
構造体:Pd基板(0.1mm)上にCaO層(20nm)/Pd層(20nm)を交互に積層させたもの、最上層のPd層の膜厚は10nm
構造体の重水素透過可能領域の面積(反応面積):2cm2(φ16mm)
FIG. 6 shows the result of carrying out the nuclide conversion reaction using the structure in which the electrodeposition layer in which Pd and Cs are simultaneously electrodeposited is formed. The example of FIG. 6 was produced under the following conditions.
Cs / Pd atomic ratio: 450
Current density during electrodeposition: 0.2 mA / cm 2
Electrode layer thickness: 30 μm
Electrodeposition temperature: 50 ° C
Cs ( 133 Cs) adhesion amount by electrodeposition: 0.5 μg / cm 2
Structure: CaO layer (20 nm) / Pd layer (20 nm) alternately stacked on a Pd substrate (0.1 mm), the thickness of the uppermost Pd layer being 10 nm
Area of deuterium permeable region of structure (reaction area): 2 cm 2 (φ16 mm)
図6の比較例は、構造体表面のみに核種変換を施される物質を添加する従来法(特許文献1)により作製したものである。図6の比較例は、以下の条件で作製した。
電解質(CsNO3)溶液濃度:0.1mol/l
電圧:1V
電流密度:0.2mA/cm2
電着時間:10秒
Cs(133Cs)付着量:0.08μg/cm2
構造体の重水素透過可能領域の面積(反応面積):2cm2(φ16mm)
The comparative example of FIG. 6 is produced by a conventional method (Patent Document 1) in which a substance that undergoes nuclide conversion is added only to the structure surface. The comparative example of FIG. 6 was produced under the following conditions.
Electrolyte (CsNO 3 ) solution concentration: 0.1 mol / l
Voltage: 1V
Current density: 0.2 mA / cm 2
Electrodeposition time: 10 seconds Cs ( 133 Cs) adhesion amount: 0.08 μg / cm 2
Area of deuterium permeable region of structure (reaction area): 2 cm 2 (φ16 mm)
核種変換反応は、以下の条件で実施した。
電解質(CsNO3)溶液濃度:0.1mol/l
核種変換反応時の印加電圧:3.5〜30V
反応時間:168時間
The nuclide conversion reaction was carried out under the following conditions.
Electrolyte (CsNO 3 ) solution concentration: 0.1 mol / l
Applied voltage during nuclide conversion reaction: 3.5-30V
Reaction time: 168 hours
図6に、上記条件で核種変換反応を実施した結果を示す。図6において、縦軸はPr生成量である。Pr生成量は、ICP−MSを用いて分析した。
Pr生成量は、比較例では1.3×10−2μgだった。一方、実施例ではPr生成量が1.2×10−1μgであった。このように実施例では核種変換を施される物質の添加量を増大させることができたため、Pr生成量を増大させることが可能となった。
In FIG. 6, the result of having implemented the nuclide conversion reaction on the said conditions is shown. In FIG. 6, the vertical axis represents the Pr generation amount. The amount of Pr produced was analyzed using ICP-MS.
The amount of Pr produced was 1.3 × 10 −2 μg in the comparative example. On the other hand, in the examples, the amount of Pr produced was 1.2 × 10 −1 μg. As described above, in the example, the amount of the substance to be subjected to nuclide conversion could be increased, so that the amount of Pr produced could be increased.
電気分解及び核種変換反応により、貯留部11内の重水(電解質溶液)量及び電解質(核種変換を施される物質の塩を用いた場合)が減少し、電解質濃度が変動する。電解質溶液供給部60はバルブV4の開度を調整し、電極14が電解質溶液に浸漬できる所定の水位を維持するように、電解質溶液タンク61から電解質溶液を貯留部11に送給する。
Due to the electrolysis and the nuclide conversion reaction, the amount of heavy water (electrolyte solution) and the electrolyte (when a salt of a substance subjected to nuclide conversion) in the
重水供給部65はバルブV5の開度を調整し、電解質溶液タンク61内の水位が維持されるように所定水量の重水を供給する。電解質溶液供給部60のヒータ64は、電解質溶液を所定温度(具体的に、20〜40℃)に保持する。重水供給部65からの重水供給量、電解質溶液温度及び貯留部11に送給される電解質溶液量を考慮して、電解質溶液タンク61中の電解質濃度が適切に調整される。
The heavy
貯留部11内の電解質濃度は既知の手段によりモニタリングされる。電気分解速度が速く貯留部11内の電解質濃度が上昇する場合は、重水補充部80が起動するとともにバルブV6が開放し、重水タンク84から重水を貯留部11に送給して、貯留部11内の電解質濃度を調整する。
The electrolyte concentration in the
重水の電気分解で重水素が発生する際、酸素(O2)が生成する。また、電解質溶液に伴い不活性ガス(N2等)が貯留部11に搬送される。貯留部11内が1気圧(1×105Pa)以上になると逆止弁16が開放し、貯留部11内からガスが排出される。
When deuterium is generated by the electrolysis of heavy water, oxygen (O 2 ) is generated. Further, an inert gas (N 2 or the like) is conveyed to the
電着層中の核種変換を施される物質の変換が完了するとき、核種変換工程が終了する。核種変換の完了は、図3〜5に例示されるように電着条件から核種変換を施される物質の付着量と、核種変換速度とを予め取得しておき、核種変換を施される物質が全て変換できる時間を算出して求めることができる。核種変換を施される物質が放射性物質(例えば137Cs,134Cs)である場合は、核種変換工程中にGe計測器を用いて貯留部11側の構造体13表面の放射能量の測定を行い、放射能量が計測限界以下となった時点が核種変換工程の終了時と判断することができる。
When the conversion of the material subjected to the nuclide conversion in the electrodeposition layer is completed, the nuclide conversion step is completed. Completion of nuclide conversion is obtained by obtaining in advance the deposition amount and the nuclide conversion rate of the substance subjected to nuclide conversion from the electrodeposition conditions as illustrated in FIGS. Can be calculated and calculated. When the substance subjected to nuclide conversion is a radioactive substance (for example, 137 Cs, 134 Cs), the radioactivity on the surface of the
(電着層剥離工程)
核種変換工程終了後、バルブV4,V5,V14,V24が閉鎖するとともに電解質溶液供給部60が停止して、電解質溶液の送給が停止される。重水補充部80が起動していた場合は、バルブV6が閉鎖するとともに重水補充部80が停止する。
(Electrodeposition layer peeling process)
After completion of the nuclide conversion process, the valves V4, V5, V14, and V24 are closed, and the electrolyte
電源15は、電極14に電着層形成工程とは逆の負電圧を印加する。電着層が構造体13から電解質溶液中に溶出して、構造体13から剥離する。電流密度と製膜速度(剥離速度と同等)との関係を予め取得しておけば、電着層のみが剥離する時間を得ることができる。従って、電着層剥離工程は時間制御が可能である。
The
所定時間経過後、電源15は電極への電圧印加を停止する。バルブV1が閉鎖するとともにバルブV2が開放する。貯留部11内の溶出成分を含む電解質溶液は、貯留部11から排出配管41及び排出部40を通じて核種変換システム1の系外に排出される。
After a predetermined time has elapsed, the
本実施形態の核種変換方法では、構造体13を交換することなく、電着液供給工程〜電着層剥離工程まで繰り返し実施される。電着層剥離工程と電着液供給工程との間に、上述した洗浄工程を実施することができる。
In the nuclide conversion method of this embodiment, without repeating the
第1実施形態の説明では、洗浄液供給部90と重水補充部80とを併用しているが、洗浄液供給部90と重水補充部80とは同じ構成であるので、本実施形態ではいずれか一方のみが設置されても良い。
In the description of the first embodiment, the cleaning
<第2実施形態>
図7は本発明の第2実施形態に係る核種変換システムの概略図である。図7において図1と同じ構成には同じ符号を付す。
Second Embodiment
FIG. 7 is a schematic diagram of a nuclide conversion system according to the second embodiment of the present invention. In FIG. 7, the same components as those in FIG.
第2実施形態に係る核種変換システム101は、複数の反応装置110−1〜110−n(nは2以上の整数、図7の場合はn=3)が設置される。反応装置110−1〜110−nは液体の流れ方向に直列に連結されている。循環部30は最下流の反応装置110−nと最上流の反応装置110−1とを連絡する。構造体13は電源15に接続する。
In the
電解質溶液供給部60、重水補充部80及び電着液供給部50は循環部30に接続する。図7の核種変換システム101では洗浄液供給部が省略されており、重水補充部80が洗浄液供給部を兼ねている。各反応装置110−1〜110−nの重水素低濃度部12は減圧装置117に連絡する。各重水素低濃度部12に接続された排気配管119は、真空ポンプ18の上流側で合流する。
The electrolyte
核種変換システム101では、第1実施形態で説明したように、電着液供給工程〜電着層剥離工程が実施される。
In the
第2実施形態の構成では、1つのシステムで複数の構造体に電着層を形成し、核種変換反応を実施できるので、処理効率を高めることができる。 In the configuration of the second embodiment, the electrodeposition layer can be formed on a plurality of structures in one system and the nuclide conversion reaction can be performed, so that the processing efficiency can be increased.
<第3実施形態>
図8は本発明の第3実施形態に係る核種変換システムの概略図である。図8において図1と同じ構成には同じ符号を付す。
<Third Embodiment>
FIG. 8 is a schematic diagram of a nuclide conversion system according to the third embodiment of the present invention. In FIG. 8, the same components as those in FIG.
第3実施形態に係る核種変換システム201は、複数の反応装置210−1〜210−1−n(nは2以上の整数、図8ではn=3)が設置される。反応装置210−1〜210−nは液体の流れ方向に並列に連結されている。循環部230の再供給配管235及び抜出配管231は分岐し、それぞれが反応装置210−1〜210−nに連結する。
In the
電解質溶液供給部60、重水補充部80及び電着液供給部50は循環部230の再循環配管235に接続する。本実施形態においても、洗浄液供給部が省略されており、重水補充部80が洗浄液供給部を兼ねている。
The electrolyte
図8では省略されているが、各反応装置210−1〜210−nの重水素低濃度部12は、第2実施形態と同様にして減圧装置に連絡する。電極14及び構造体13は電源に接続する。
Although omitted in FIG. 8, the deuterium
核種変換システム201では、第1実施形態で説明したように、電着液供給工程〜電着層剥離工程が実施される。
In the
第3実施形態の構成では、1つのシステムで複数の構造体に電着層を形成し、核種変換反応を実施できるので、処理効率を高めることができる。第3実施形態の核種変換システム201では、直列接続された第2実施形態と比較して、各反応装置210−1〜210−nに送給される電解質溶液の濃度を略均一化できるため、運転条件の設定が容易である。
In the configuration of the third embodiment, since the electrodeposition layer can be formed on a plurality of structures and the nuclide conversion reaction can be performed in one system, the processing efficiency can be increased. In the
1,101,201 核種変換システム
10,110,210 反応装置
11 貯留部
12 重水素低濃度部
13 構造体
14 電極
15 電源
16 逆止弁
17,117 減圧装置
18 真空ポンプ
19,119 排気配管
20 ヒータ
21 基板
22 第1層
23 第2層
24 積層体
30,230 循環部
31,231 抜出配管
32 熱交換器
33 フィルタ
34 ポンプ
35,235 再供給配管
40 排出部
41 排出配管
50 電着液供給部
51 電着液タンク
52 電着液供給用配管
53,66,72,81,91 不活性ガス供給用配管
54,67,73,82,92 除湿装置
55,68,74,83,93 乾燥不活性ガス供給用配管
56,64 ヒータ
60 電解質溶液供給部
61 電解質溶液タンク
62 電解質溶液供給用配管
63 電解質塩
65 重水供給部
69,84 重水タンク
70 重水供給用配管
71 不活性ガス供給部
80 重水補充部
85 重水補充用配管
90 洗浄液供給部
94 洗浄液タンク
95 洗浄液供給用配管
1,101,201 Nuclide conversion system 10,110,210
Claims (11)
核種変換を施される物質と水素吸蔵金属とを含む電着液を前記貯留部に供給する電着液供給部と、
電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、
前記電着液及び前記電解質を含む重水溶液を前記貯留部から排出する排出部と、
前記電極に接続する電源と、を備える核種変換システム。 A structure through which deuterium can permeate, a storage section and a deuterium low-concentration section that form a closed space by the structure, and is stored in the storage section, and is disposed opposite to the surface of the structure on the storage section side. At least one reactor comprising an electrode;
An electrodeposition liquid supply unit that supplies an electrodeposition liquid containing a substance subjected to nuclide conversion and a hydrogen storage metal to the storage unit;
An electrolyte solution supply unit for supplying a heavy aqueous solution containing an electrolyte to the storage unit;
A discharge unit for discharging the aqueous solution containing the electrodeposition liquid and the electrolyte from the storage unit;
A nuclide conversion system comprising: a power source connected to the electrode.
前記基板と反対側の表面に、前記核種変換を施される物質と、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金とを含む電着層が形成される請求項1に記載の核種変換システム。 The structure includes a substrate made of the hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy, a first layer made of the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy on the substrate, and the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy. Second layers made of a material having a relatively low work function are alternately laminated, and the substrate is directed to the deuterium low concentration portion side,
2. The nuclide conversion system according to claim 1, wherein an electrodeposited layer including a substance to be subjected to the nuclide conversion and the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy is formed on a surface opposite to the substrate.
核種変換を施される物質と水素吸蔵金属とを含む電着液を前記貯留部に供給し、前記構造体を前記電着液に浸漬させる電着液供給工程と、
前記電着液供給工程の後に、前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極に所定値の電流を流して前記電極と前記構造体との間に電圧差を発生させて、前記構造体の前記貯留部側の表面に、前記水素吸蔵金属と前記核種変換を施される物質とを含む電着層を形成する電着層形成工程と、
前記電着層を形成した後に、前記貯留部から前記電着液を排出する電着液排出工程と、
前記電着液が排出された後に、前記貯留部に電解質を含む重水溶液を供給し、前記電解質を含む重水溶液に前記構造体を浸漬させる重水溶液供給工程と、
前記重水素低濃度部内を前記重水素が低い状態に保持する低濃度化工程と、
前記電極に所定の電圧を印加して、前記電極と前記構造体との間の空間で前記重水溶液から前記重水素を発生させ、前記重水素が前記構造体を透過することにより、前記電着層内の前記核種変換を施される物質が核種変換される核種変換工程と、
前記核種変換工程が終了した後に、前記電極と前記構造体との間に前記電着層形成工程と逆の電圧差を発生させて、前記電着層を前記構造体から剥離させる電着層剥離工程とを含む核種変換方法。 A structure through which deuterium can permeate, a storage section and a deuterium low-concentration section that form a closed space by the structure, and is stored in the storage section, and is disposed opposite to the surface of the structure on the storage section side. A nuclide conversion method using a nuclide conversion system having at least one reactor including an electrode,
Supplying an electrodeposition liquid containing a substance subjected to nuclide conversion and a hydrogen storage metal to the reservoir, and immersing the structure in the electrodeposition liquid; and
After the electrodeposition liquid supply step, a voltage of a predetermined value is caused to flow between the electrode and the structure by passing a current of a predetermined value through an electrode disposed opposite to the surface of the structure on the reservoir side, An electrodeposition layer forming step of forming an electrodeposition layer containing the hydrogen storage metal and the substance subjected to the nuclide conversion on the surface of the structure on the storage portion side;
After forming the electrodeposition layer, an electrodeposition liquid discharging step of discharging the electrodeposition liquid from the reservoir,
After the electrodeposition liquid is discharged, a heavy aqueous solution supplying step of supplying a heavy aqueous solution containing an electrolyte to the reservoir and immersing the structure in the heavy aqueous solution containing the electrolyte;
A deconcentration step for maintaining the deuterium concentration in the deuterium low concentration state; and
A predetermined voltage is applied to the electrode to generate the deuterium from the heavy aqueous solution in a space between the electrode and the structure, and the deuterium permeates the structure, thereby A nuclide conversion step in which the material subjected to the nuclide conversion in the layer is nuclide-converted;
After completion of the nuclide conversion step, an electrodeposition layer peeling is performed in which a voltage difference opposite to that in the electrodeposition layer forming step is generated between the electrode and the structure to peel the electrodeposition layer from the structure. A nuclide conversion method.
前記基板と反対側の表面に前記電着層を形成する請求項6に記載の核種変換方法。 The structure includes a substrate made of the hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy, a first layer made of the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy on the substrate, and the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy. The second layer made of a material having a relatively low work function is alternately laminated,
The nuclide conversion method according to claim 6, wherein the electrodeposition layer is formed on a surface opposite to the substrate.
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