JP7455714B2 - Radionuclide processing system and radionuclide processing method - Google Patents
Radionuclide processing system and radionuclide processing method Download PDFInfo
- Publication number
- JP7455714B2 JP7455714B2 JP2020157514A JP2020157514A JP7455714B2 JP 7455714 B2 JP7455714 B2 JP 7455714B2 JP 2020157514 A JP2020157514 A JP 2020157514A JP 2020157514 A JP2020157514 A JP 2020157514A JP 7455714 B2 JP7455714 B2 JP 7455714B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- detector
- storage
- deuterium
- solution
- radiation dose
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- 238000012545 processing Methods 0.000 title claims description 22
- 238000003672 processing method Methods 0.000 title claims description 19
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims description 172
- XLYOFNOQVPJJNP-ZSJDYOACSA-N Heavy water Chemical compound [2H]O[2H] XLYOFNOQVPJJNP-ZSJDYOACSA-N 0.000 claims description 158
- YZCKVEUIGOORGS-OUBTZVSYSA-N Deuterium Chemical compound [2H] YZCKVEUIGOORGS-OUBTZVSYSA-N 0.000 claims description 151
- 229910052805 deuterium Inorganic materials 0.000 claims description 151
- 230000005855 radiation Effects 0.000 claims description 141
- 239000008151 electrolyte solution Substances 0.000 claims description 130
- 239000000243 solution Substances 0.000 claims description 121
- 239000002344 surface layer Substances 0.000 claims description 109
- 239000007788 liquid Substances 0.000 claims description 96
- 239000000941 radioactive substance Substances 0.000 claims description 87
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 73
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 claims description 73
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 claims description 73
- 238000004070 electrodeposition Methods 0.000 claims description 68
- 239000003792 electrolyte Substances 0.000 claims description 52
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims description 40
- 239000002184 metal Substances 0.000 claims description 40
- 229910045601 alloy Inorganic materials 0.000 claims description 37
- 239000000956 alloy Substances 0.000 claims description 37
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 claims description 37
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 37
- 238000005259 measurement Methods 0.000 claims description 30
- 239000000463 material Substances 0.000 claims description 29
- 239000010410 layer Substances 0.000 claims description 25
- 239000000126 substance Substances 0.000 claims description 23
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 claims description 18
- 230000007423 decrease Effects 0.000 claims description 16
- 230000005251 gamma ray Effects 0.000 claims description 16
- 239000000758 substrate Substances 0.000 claims description 15
- 239000012466 permeate Substances 0.000 claims description 14
- 230000005250 beta ray Effects 0.000 claims description 9
- 239000000284 extract Substances 0.000 claims description 7
- 229940021013 electrolyte solution Drugs 0.000 description 126
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 56
- 239000012857 radioactive material Substances 0.000 description 39
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 22
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 19
- 230000006870 function Effects 0.000 description 14
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 13
- 238000001514 detection method Methods 0.000 description 11
- KDLHZDBZIXYQEI-UHFFFAOYSA-N Palladium Chemical compound [Pd] KDLHZDBZIXYQEI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 10
- 238000000605 extraction Methods 0.000 description 10
- 238000012544 monitoring process Methods 0.000 description 10
- PXHVJJICTQNCMI-UHFFFAOYSA-N Nickel Chemical compound [Ni] PXHVJJICTQNCMI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 9
- 238000009377 nuclear transmutation Methods 0.000 description 9
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 description 8
- 238000001228 spectrum Methods 0.000 description 8
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 5
- 238000005868 electrolysis reaction Methods 0.000 description 5
- 238000011084 recovery Methods 0.000 description 5
- CIOAGBVUUVVLOB-NJFSPNSNSA-N Strontium-90 Chemical compound [90Sr] CIOAGBVUUVVLOB-NJFSPNSNSA-N 0.000 description 4
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 4
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 4
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 4
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 229910000990 Ni alloy Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910001252 Pd alloy Inorganic materials 0.000 description 3
- HUCVOHYBFXVBRW-UHFFFAOYSA-M caesium hydroxide Inorganic materials [OH-].[Cs+] HUCVOHYBFXVBRW-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 3
- NLSCHDZTHVNDCP-UHFFFAOYSA-N caesium nitrate Chemical compound [Cs+].[O-][N+]([O-])=O NLSCHDZTHVNDCP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 239000000292 calcium oxide Substances 0.000 description 3
- ODINCKMPIJJUCX-UHFFFAOYSA-N calcium oxide Inorganic materials [Ca]=O ODINCKMPIJJUCX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 238000011088 calibration curve Methods 0.000 description 3
- 229910001873 dinitrogen Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910052759 nickel Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910052763 palladium Inorganic materials 0.000 description 3
- BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N platinum Chemical compound [Pt] BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N Iron Chemical compound [Fe] XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910002651 NO3 Inorganic materials 0.000 description 2
- 230000002378 acidificating effect Effects 0.000 description 2
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 description 2
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000013459 approach Methods 0.000 description 2
- BRPQOXSCLDDYGP-UHFFFAOYSA-N calcium oxide Chemical compound [O-2].[Ca+2] BRPQOXSCLDDYGP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 2
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 2
- 238000010828 elution Methods 0.000 description 2
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 2
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 2
- 230000015654 memory Effects 0.000 description 2
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 description 2
- 230000003595 spectral effect Effects 0.000 description 2
- 239000002915 spent fuel radioactive waste Substances 0.000 description 2
- 238000004544 sputter deposition Methods 0.000 description 2
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 2
- MFGOFGRYDNHJTA-UHFFFAOYSA-N 2-amino-1-(2-fluorophenyl)ethanol Chemical compound NCC(O)C1=CC=CC=C1F MFGOFGRYDNHJTA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- CVOFKRWYWCSDMA-UHFFFAOYSA-N 2-chloro-n-(2,6-diethylphenyl)-n-(methoxymethyl)acetamide;2,6-dinitro-n,n-dipropyl-4-(trifluoromethyl)aniline Chemical compound CCC1=CC=CC(CC)=C1N(COC)C(=O)CCl.CCCN(CCC)C1=C([N+]([O-])=O)C=C(C(F)(F)F)C=C1[N+]([O-])=O CVOFKRWYWCSDMA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N Molybdenum Chemical compound [Mo] ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052778 Plutonium Inorganic materials 0.000 description 1
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910002367 SrTiO Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052783 alkali metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000001340 alkali metals Chemical class 0.000 description 1
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000004888 barrier function Effects 0.000 description 1
- JJWKPURADFRFRB-UHFFFAOYSA-N carbonyl sulfide Chemical compound O=C=S JJWKPURADFRFRB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- TVFDJXOCXUVLDH-RNFDNDRNSA-N cesium-137 Chemical compound [137Cs] TVFDJXOCXUVLDH-RNFDNDRNSA-N 0.000 description 1
- 239000007795 chemical reaction product Substances 0.000 description 1
- UFMZWBIQTDUYBN-UHFFFAOYSA-N cobalt dinitrate Chemical compound [Co+2].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O UFMZWBIQTDUYBN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910001981 cobalt nitrate Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000004891 communication Methods 0.000 description 1
- 238000012790 confirmation Methods 0.000 description 1
- 239000013078 crystal Substances 0.000 description 1
- 230000001066 destructive effect Effects 0.000 description 1
- 238000007599 discharging Methods 0.000 description 1
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 1
- 230000005611 electricity Effects 0.000 description 1
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 1
- 238000001095 inductively coupled plasma mass spectrometry Methods 0.000 description 1
- 230000010365 information processing Effects 0.000 description 1
- 229910052742 iron Inorganic materials 0.000 description 1
- -1 it is dissolved Substances 0.000 description 1
- 229910052750 molybdenum Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011733 molybdenum Substances 0.000 description 1
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 description 1
- ZQPKENGPMDNVKK-UHFFFAOYSA-N nitric acid;plutonium Chemical compound [Pu].O[N+]([O-])=O ZQPKENGPMDNVKK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- SIWVEOZUMHYXCS-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoyttriooxy)yttrium Chemical compound O=[Y]O[Y]=O SIWVEOZUMHYXCS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 1
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052697 platinum Inorganic materials 0.000 description 1
- OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N plutonium atom Chemical compound [Pu] OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000004810 polytetrafluoroethylene Substances 0.000 description 1
- 229920001343 polytetrafluoroethylene Polymers 0.000 description 1
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 1
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 1
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 description 1
- 230000035945 sensitivity Effects 0.000 description 1
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 1
- 239000000741 silica gel Substances 0.000 description 1
- 229910002027 silica gel Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002904 solvent Substances 0.000 description 1
- 239000010935 stainless steel Substances 0.000 description 1
- 229910001220 stainless steel Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052959 stibnite Inorganic materials 0.000 description 1
- VEALVRVVWBQVSL-UHFFFAOYSA-N strontium titanate Chemical compound [Sr+2].[O-][Ti]([O-])=O VEALVRVVWBQVSL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- YPMOSINXXHVZIL-UHFFFAOYSA-N sulfanylideneantimony Chemical compound [Sb]=S YPMOSINXXHVZIL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000011144 upstream manufacturing Methods 0.000 description 1
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/10—Nuclear fusion reactors
Landscapes
- Measurement Of Radiation (AREA)
Description
本開示は、放射性廃棄物処理技術、自然界に豊富に存在する元素から希少な元素を生成する技術などに係る放射性核種処理システムおよび放射性核種処理方法に関するものである。 The present disclosure relates to a radionuclide processing system and a radionuclide processing method related to radioactive waste processing technology, technology for producing rare elements from elements abundantly present in nature, and the like.
使用済の核燃料を再処理する際には、まず硝酸(HNO3)溶液中に使用済核燃料を溶解させ、ウラン(U)およびプルトニウム(Pu)を分離する。分離後の溶液(酸性廃液)には、セシウム137(Cs-137)およびストロンチウム90(Sr-90)などが含まれる。 When reprocessing spent nuclear fuel, the spent nuclear fuel is first dissolved in a nitric acid (HNO 3 ) solution to separate uranium (U) and plutonium (Pu). The solution after separation (acidic waste liquid) contains cesium-137 (Cs-137), strontium-90 (Sr-90), and the like.
酸性廃液は、例えば地層埋設処分されるが、どうやって処分するかが検討課題となっている。 Acidic waste liquid is disposed of, for example, underground, but how to dispose of it is an issue to be considered.
特許文献1,2には、簡便で小規模な装置を利用してCsなどの物質を他の核種に変換する技術が開示されている。特許文献1,2では、重水素と核種変換が施される物質とを反応させている。
特許文献2では、電解質を含む重水溶液を電気分解させて重水素ガスを発生させ、発生した重水素ガスを核種変換が施される物質を備えた構造体に透過させることで、核種変換反応を起こさせている。
In
特許文献2に記載の種変換装置を用いて元素を変換させるには、数十から数百時間を要する。実験終了後に変換反応が起こっていなかった場合、時間およびコスト(重水素ガスおよび電力などの材料費等)の損失が大きい。そのため、実験中に、重水素と核種変換が施される物質との反応の進行度合いが確認できることが望まれる。
It takes tens to hundreds of hours to convert elements using the seed conversion device described in
しかしながら、実験中に反応の進行度合いを確認するのは困難である。特許文献2では、ICP-MSを用いて反応生成物量を確認しているが、当該方法は、構造体を破壊する必要があるため、実験中の確認には適さない。
However, it is difficult to confirm the progress of the reaction during experiments. In
核種変換が施される物質として放射性物質を用いる場合、安全性等の観点から、その取扱いに注意を払う必要がある。そのため、反応の進行の見極めは、作業員が放射性物質に接触しない様式で実施できることが好ましい。 When using radioactive materials as materials to undergo nuclide transmutation, care must be taken when handling them from the standpoint of safety. Therefore, it is preferable that the progress of the reaction can be determined in a manner that does not allow workers to come into contact with radioactive substances.
本開示は、このような事情に鑑みてなされたものであって、非破壊かつ非接触で、重水素と放射性物質との反応の進行度合いを見極められる放射性核種処理システムおよび放射性核種処理方法を提供することを目的とする。 The present disclosure has been made in view of these circumstances, and provides a radionuclide processing system and a radionuclide processing method that can non-destructively and non-contact determine the degree of progress of the reaction between deuterium and radioactive materials. The purpose is to
上記課題を解決するために、本開示の核種変換システムおよび核種変換方法は以下の手段を採用する。 In order to solve the above problems, the nuclide conversion system and nuclide conversion method of the present disclosure employ the following means.
本開示は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置と、前記貯留部に接続され、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、前記貯留部に接続され、前記貯留部内から溶液を抜き出し、該抜き出した溶液を前記貯留部に戻す循環部と、前記構造体の放射線量を測定する第1検出器と、前記貯留部から抜き出した溶液の放射線量を測定する第2検出器と、前記第2検出器の測定で得られた第2放射線量が第2閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する判定部と、を備え、前記構造体は、前記貯留部側に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を有し、前記循環部は、前記貯留部から抜き出した溶液を貯蔵する溶液貯蔵部を有する放射性核種処理システムを提供する。 The present disclosure provides a structure through which deuterium can permeate, a storage part and a deuterium low concentration part separated by the structure and each forming a closed space, and a deuterium low concentration part housed in the storage part on the storage part side of the structure. a reaction device having an electrode arranged to face a surface and a power source connected to the electrode; an electrolyte solution supply section connected to the storage section and supplying a heavy aqueous solution containing an electrolyte to the storage section; and the storage section a circulation unit connected to the storage unit, which extracts the solution from the storage unit and returns the extracted solution to the storage unit; a first detector that measures the radiation dose of the structure; and a first detector that measures the radiation dose of the solution extracted from the storage unit. a second detector that measures the amount of radiation; and a determination unit that determines that the reaction has ended when the second radiation dose obtained by the measurement of the second detector increases to a second threshold value or more, and the structure The body has a surface layer containing a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy and a radioactive substance on the side of the storage part, and the circulation part has a solution storage part that stores a solution extracted from the storage part. Provide processing systems.
本開示は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置と、前記貯留部に接続され、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、前記貯留部に接続され、前記貯留部内から溶液を抜き出し、該抜き出した溶液を前記貯留部に戻す循環部と、前記重水素低濃度部内に収容され、前記構造体の放射線量を測定する第1検出器と、前記貯留部から抜き出した溶液の放射線量を測定する第2検出器と、前記第2検出器の測定で得られた第2放射線量が第2閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する判定部と、を備え、前記構造体は、前記貯留部側に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を有する放射性核種処理システムを提供する。 The present disclosure provides a structure through which deuterium can permeate, a storage part and a deuterium low concentration part separated by the structure and each forming a closed space, and a deuterium low concentration part housed in the storage part on the storage part side of the structure. a reaction device having an electrode arranged to face a surface and a power source connected to the electrode; an electrolyte solution supply section connected to the storage section and supplying a heavy aqueous solution containing an electrolyte to the storage section; and the storage section a circulation unit that is connected to the storage unit and extracts the solution from the storage unit and returns the extracted solution to the storage unit; a first detector that is housed in the low deuterium concentration unit and measures the radiation dose of the structure; , a second detector that measures the radiation dose of the solution extracted from the storage section; and a determination that the reaction is complete when the second radiation dose obtained by measurement by the second detector increases to a second threshold value or more. and a determination unit for determining the structure , the structure providing a radionuclide processing system having a surface layer including a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy and a radioactive substance on the storage unit side.
本開示は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置を用いた放射性核種処理方法であって、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を前記貯留部側に向けて前記構造体を配置し、前記貯留部に電解質を含む重水溶液を供給し、前記電解質を含む重水溶液に浸漬させた前記電極に電圧を印加して前記電極と前記構造体との間に電圧差を生じさせ、前記電極と前記構造体との間の空間で前記電解質を含む重水溶液から前記重水素を発生させ、所定時間、濃度勾配によって前記構造体の前記貯留部側から前記重水素低濃度部側に向けて前記重水素を透過させ、前記重水素の透過を停止し、前記貯留部から溶液を抜き出して前記貯留部内を空にした後、第1検出器により前記構造体の放射線量を測定し、前記第1検出器の測定により得られた第1放射線量が、第1閾値以下に低下した場合に、反応を終了し、前記第1放射線量が、前記第1閾値よりも高い場合に、抜き出した前記溶液を前記貯留部に戻し、前記重水素の透過を再開させ、前記貯留部から抜き出した電解質溶液の第2放射線量を第2検出器によって測定し、前記第2放射線量が第2閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する放射性核種処理方法を提供する。 The present disclosure provides a structure through which deuterium can permeate, a storage part and a deuterium low concentration part separated by the structure and each forming a closed space, and a deuterium low concentration part housed in the storage part on the storage part side of the structure. A radionuclide processing method using a reaction device having an electrode disposed opposite to a surface and a power source connected to the electrode, the surface layer containing a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy and a radioactive substance being placed in the storage section. The structure is placed facing toward the side, a heavy aqueous solution containing an electrolyte is supplied to the reservoir, and a voltage is applied to the electrode immersed in the heavy aqueous solution containing the electrolyte to connect the electrode and the structure. A voltage difference is generated between the electrodes and the structure to generate the deuterium from the heavy aqueous solution containing the electrolyte in the space between the electrode and the structure. After the deuterium is permeated toward the deuterium low concentration part side, the permeation of the deuterium is stopped, and the solution is extracted from the storage part to empty the inside of the storage part, a first detector detects the structure. When the first radiation dose obtained by the measurement by the first detector falls below the first threshold value, the reaction is terminated, and the first radiation dose is equal to or less than the first threshold value. , the extracted solution is returned to the reservoir, the permeation of deuterium is restarted , a second radiation dose of the electrolyte solution extracted from the reservoir is measured by a second detector, and the second radiation dose of the electrolyte solution extracted from the reservoir is measured by a second detector, Provided is a radionuclide processing method that determines that the reaction has ended when the second radiation dose increases to a second threshold value or more .
本開示は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置を用いた放射性核種処理方法であって、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を前記貯留部側に向けて前記構造体を配置し、前記構造体の放射線量を測定する第1検出器を前記重水素低濃度部内に配置し、前記貯留部に前記電解質を含む重水溶液を供給し、前記電解質を含む重水溶液に浸漬させた前記電極に電圧を印加して前記電極と前記構造体との間に電圧差を生じさせ、前記電極と前記構造体との間の空間で前記電解質を含む重水溶液から前記重水素を発生させ、濃度勾配によって前記構造体の前記貯留部側から前記重水素低濃度部側に向けて前記重水素を透過させ、前記重水素を透過させながら、前記第1検出器により前記構造体の放射線量を測定し、前記第1検出器の測定で得られた第1放射線量が第1閾値以下に低下した場合に、反応を終了し、前記貯留部から抜き出した電解質溶液の第2放射線量を第2検出器によって測定し、前記第2放射線量が第2閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する放射性核種処理方法を提供する。 The present disclosure provides a structure through which deuterium can permeate, a storage part and a deuterium low concentration part separated by the structure and each forming a closed space, and a deuterium low concentration part housed in the storage part on the storage part side of the structure. A radionuclide processing method using a reaction device having an electrode disposed opposite to a surface and a power source connected to the electrode, the surface layer containing a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy and a radioactive substance being placed in the storage section. The structure is placed facing toward the side, a first detector for measuring the radiation dose of the structure is placed in the low deuterium concentration part, a heavy aqueous solution containing the electrolyte is supplied to the storage part, A voltage is applied to the electrode immersed in a heavy water solution containing an electrolyte to create a voltage difference between the electrode and the structure, and the heavy water solution containing the electrolyte is applied in the space between the electrode and the structure. The deuterium is generated from an aqueous solution, the deuterium is permeated from the storage part side of the structure toward the deuterium low concentration part side according to a concentration gradient, and while the deuterium is permeated, the first detection is performed. The radiation dose of the structure is measured by a device, and when the first radiation dose obtained by the measurement by the first detector decreases to a first threshold value or less, the reaction is terminated and the electrolyte is extracted from the storage portion. Provided is a radionuclide processing method in which a second radiation dose of a solution is measured by a second detector, and when the second radiation dose rises to a second threshold value or more, it is determined that the reaction has ended .
構造体の放射線量の低下をモニタリングすることで、非破壊かつ非接触で、重水素と放射性物質との反応の進行度合いを見極められる。 By monitoring the decline in the radiation dose in the structure, it is possible to determine the progress of the reaction between deuterium and radioactive materials in a non-destructive and non-contact manner.
本開示に係る放射性物質処理システム(放射性核種処理システム)は、反応装置、高濃度化装置、および低濃度化装置を備える。反応装置は、表層を有する構造体を含む。表層は、放射性物質および水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む。 A radioactive material processing system (radioactive nuclide processing system) according to the present disclosure includes a reaction device, a high concentration device, and a low concentration device. The reactor includes a structure having a surface layer. The surface layer includes a radioactive substance and a hydrogen storage metal or hydrogen storage alloy.
本開示に係る放射性物質処理方法(放射性核種処理方法)は、上記構造体に、表層側から重水素を透過させ、表層に含まれる放射性物質を非放射性の核種となるように処理する。 The radioactive substance processing method (radioactive nuclide processing method ) according to the present disclosure allows deuterium to pass through the structure from the surface layer side, and processes the radioactive material contained in the surface layer to become a non-radioactive nuclide.
本開示は、構造体の放射線量をモニタリングし、モニタリング値に基づいて反応の進行度合いを見極め、反応終了のタイミングを計ることを特徴とする。 The present disclosure is characterized in that the radiation dose of the structure is monitored, the degree of progress of the reaction is determined based on the monitored value, and the timing of completion of the reaction is determined.
以下に、本開示に係る放射性物質処理システム(放射性核種処理システム)および放射性物質処理方法(放射性核種処理方法)の一実施形態について、図面を参照して説明する。 DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS An embodiment of a radioactive material processing system (radioactive nuclide processing system ) and a radioactive material processing method (radioactive nuclide processing method ) according to the present disclosure will be described below with reference to the drawings.
〔第1実施形態〕
図1は、第1実施形態に係る核種変換システムの概略図である。核種変換システム1は、反応装置10、高濃度化装置(電解質溶液供給部)60、低濃度化装置17、循環部30および第1検出器100を備える。
[First embodiment]
FIG. 1 is a schematic diagram of a nuclide conversion system according to a first embodiment. The
核種変換システム1は、排出部40および電着液供給部50を備えてもよい。核種変換システム1は、洗浄液供給部90を備えてもよい。核種変換システム1は、判定部110を備えていてもよい。核種変換システム1は、制御部111を備えていてもよい。
The
(反応装置)
反応装置10は、貯留部11、重水素低濃度部12、構造体13、電極14および電源15を備える。
(Reactor)
The
貯留部11と重水素低濃度部12とは構造体13により隔てられ、それぞれ閉空間を構成している。貯留部11および重水素低濃度部12は、後述の表層に含まれる放射性物質由来のγ線が透過可能な構成である。γ線透過可能とするには、貯留部11(少なくともγ線検出部)には、出来る限り密度の低い材料を用いたほうが良い。たとえば、鉛(11.3g/cm3)や鉄(7.87g/cm3)より、PTFE(2.2g/cm3)やアルミニウム(2.7g/cm3)を適用する方が望ましい。貯留部11は、閉空間内に液体を貯留可能である。
The
構造体13は、重水素が透過可能である。図2に、構造体13の断面模式図を例示する。構造体13は、基板21、中間層24および表層25が順に積層された構成である。表層25は、構造体13の一方の面側の最表面(基板21と反対側の表面)に形成される。反応装置10において、構造体13は、基板21が重水素低濃度部12側、表層25が貯留部11側を向くよう配置される。
The
基板21は、バルクの水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む。水素吸蔵金属は、パラジウム(Pd)、ニッケル(Ni)などである。水素吸蔵合金は、パラジウム合金、ニッケル合金などである。基板21の厚さは、コスト的には薄い方が良いが、機械的な強度も考慮すると、例えば0.01mm~1mmである。
中間層24は、第1層22と第2層23とが交互に積層された積層体である。第1層22および第2層23は、スパッタリング法または電着法により基板21上に積層され得る。スパッタリング法では、所定厚さの層を形成するために成膜を繰り返し実施する。
The
第1層22は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む。第1層22に含まれる水素吸蔵金属または水素吸蔵合金は、基板21に含まれる水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と同じ種類であるとよい。
The
第2層23は、基板21に含まれる金属に対して相対的に仕事関数が低い低仕事関数物質を含む。低仕事関数物質は、電子を放出しやすい物質である、低仕事関数物質の仕事関数は、3eV未満である。低仕事関数物質は、例えば、酸化カルシウム(CaO、仕事関数1.2eV)、酸化イットリウム(Y2O3、仕事関数2.2eV)およびチタン酸ストロンチウム(SrTiO3、仕事関数4.2eV)などである。変換効率の観点から、低仕事関数物質は、酸化カルシウムを選択するとよい。
The
表層25は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む。
The
水素吸蔵金属は、例えば、パラジウム(Pd)、ニッケル(Ni)などである。水素吸蔵合金は、例えば、パラジウム合金、ニッケル合金などである。 Examples of the hydrogen storage metal include palladium (Pd) and nickel (Ni). Examples of hydrogen storage alloys include palladium alloys and nickel alloys.
放射性物質は、γ線または中性子線を放出する核種を有する。γ線を放出する核種は、例えば、Cs-137、Cs-134、Sb-125、Co-60である。中性子線を放出する核種は、例えば、Pu-241である。 Radioactive substances have nuclides that emit gamma rays or neutron rays. Examples of nuclides that emit gamma rays include Cs-137, Cs-134, Sb-125, and Co-60. The nuclide that emits neutron beams is, for example, Pu-241.
電極14は、貯留部11内に収容される。電極14は、構造体13の貯留部11側の表面と離間して対向配置される。電極14は白金(Pt)などから製造された板状の部材である。電極14は、メッシュ構造であるとよい。物理的に穴の開いた構成とすることで、構造体13から放出される放射線が透過しやすくなる。
電源15は、反応装置10の外側に配置される。電源15は、電極14に接続される。
貯留部11には逆止弁16が設置される。逆止弁16は、貯留部11と外部雰囲気とを接続する流路に設けられている。逆止弁16は、外部雰囲気の気圧が貯留部11に貯留される気体の気圧より大きいときに閉鎖する。逆止弁16は、貯留部11に貯留される気体の気圧が外部雰囲気の気圧より大きいときに開放して、貯留部11内の気体を外部雰囲気に排気する。
A
反応装置10は、ヒータ20を備えてもよい。ヒータ20は、重水素低濃度部12内の構造体13近傍に設置される。ヒータ20は、構造体13の重水素低濃度部12側を所定温度に加熱する。
The
(電解質溶液供給部)
電解質溶液供給部60は、貯留部11に重水素を供給し、重水素低濃度部12に対して貯留部11内を相対的に重水素の濃度が高い状態とする構成である。
(Electrolyte solution supply section)
The electrolyte
電解質溶液供給部60は、電解質溶液タンク61、電解質溶液供給用配管62、重水供給部65および不活性ガス供給部71を備える。
The electrolyte
重水供給部65は、不活性ガス供給用配管66、除湿装置67、乾燥不活性ガス供給用配管68、重水タンク69および重水供給用配管70を備える。
The heavy
不活性ガス供給用配管66は、図示されていないガス源と除湿装置67とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管68は、除湿装置67と重水タンク69とを接続する流路を形成している。
The inert
重水タンク69は、内部に重水(D2O)を貯留している閉空間を構成する。重水供給用配管70は重水タンク69と電解質溶液タンク61とを接続する流路を形成している。
The
図示されないガス源から供給された不活性ガスが、不活性ガス供給用配管66、除湿装置67、および乾燥不活性ガス供給用配管68を経由して、重水タンク69へ供給される。これにより、重水タンク69内部が加圧され、重水が重水供給用配管70を通じて電解質溶液タンク61に送給される。重水供給用配管70に設置されるバルブV5により、重水の供給量が制御される。
Inert gas supplied from a gas source (not shown) is supplied to the
不活性ガス供給部71は、不活性ガス供給用配管72、除湿装置73および乾燥不活性ガス供給用配管74を備える。
The inert
不活性ガス供給用配管72は、図示されていないガス源と除湿装置73とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管74は、除湿装置73と電解質溶液タンク61とを接続する流路を形成している。
The inert
不活性ガス供給部71は、図示されないガス源から供給された窒素ガスを電解質溶液タンク61へ供給する。乾燥不活性ガス供給用配管74から電解質溶液タンク61へ窒素ガスが供給されることにより、電解質溶液タンク61内部が加圧される。
The inert
電解質溶液タンク61は、内部に電解質溶液を貯留している閉空間を構成する。電解質溶液タンク61の底部に電解質塩63が配置されている。電解質塩63の種類は特に限定されないが、後述する放射性物質と同じ元素の塩であることが好ましい。例えば、硝酸セシウムCsNO3、水酸化セシウムCsOH、硫化アンチモンSb2S3、硝酸コバルトCo(NO3)2、硝酸プルトニウムPu(NO3)4である。電解質溶液の溶媒は重水である。電解質塩63が重水に浸漬することにより溶解し、電解質溶液(電解質を含む重水溶液)が生成される。
The
電解質溶液タンク61の外側周囲には、ヒータ64が配置される。ヒータ64は電解質溶液タンク61内の電解質溶液を所定温度に制御する。電解質溶液の温度と重水供給部65からの重水供給量とを制御することにより、電解質溶液の中の電解質濃度が調整される。本実施形態において、電解質濃度は0.001mol/lから飽和濃度の間である。
A
電解質溶液供給用配管62は、電解質溶液タンク61と貯留部11とを接続する流路を形成している。電解質溶液タンク61内部が加圧されることにより、電解質溶液供給用配管62を通じて貯留部11に送給される。電解質溶液供給用配管62に設置されるバルブV4により、電解質溶液の供給量が制御される。
The electrolyte
電解質溶液供給部60は、重水補充部80を含んでもよい。重水補充部80は、貯留部11に接続されている。重水補充部80は、不活性ガス供給用配管81、除湿装置82、乾燥不活性ガス供給用配管83、重水タンク84および重水補充用配管85を備える。
The electrolyte
不活性ガス供給用配管81は、図示されていないガス源と除湿装置82とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管83は、除湿装置82と重水タンク84とを接続する流路を形成している。重水補充用配管85は、重水タンク84と貯留部11とを接続する流路を形成している。重水タンク84は、内部に重水(D2O)を貯留している閉空間を構成する。
The inert
図示されないガス源から供給された窒素ガスが、不活性ガス供給用配管81、除湿装置82、および乾燥不活性ガス供給用配管83を経由して、重水タンク84へ供給され、重水タンク84内部が加圧される。重水タンク84内部が加圧されることにより、重水が重水補充用配管85を通じて貯留部11に送給される。重水補充用配管85に設置されるバルブV6により、重水の供給量が制御される。
Nitrogen gas supplied from a gas source (not shown) is supplied to the
(低濃度化装置)
低濃度化装置17は、貯留部11に対して重水素低濃度部12内を相対的に重水素濃度が低い状態とする構成である。本実施形態において、低濃度化装置17は、排気手段18および排気経路19を有する。
(Low concentration device)
The
排気手段18は、排気経路19を介して重水素低濃度部12に接続される。排気手段18は、重水素低濃度部12内部の気体を排出して、重水素低濃度部12内の圧力を低下させる。図1では、排気手段18として真空ポンプを用いる場合を示す。真空ポンプは、例えば、ターボ分子ポンプおよびドライポンプなどである。
The exhaust means 18 is connected to the low
なお、低濃度化装置17は、不活性ガス供給部であってもよい。不活性ガス供給部は、ガス源と、不活性ガス供給用配管と、排気配管とを備える。不活性ガス供給部は、重水素低濃度部12に不活性ガス(例えば、N2、Ar)を供給する。重水素低濃度部12内が所定の圧力に維持されるために、重水素低濃度部12内のガスが排気配管を通じて排出される。
Note that the
(第1検出器)
第1検出器100は、構造体13(表層25に含まれる放射性物質)から放出される放射線を検出可能な機器である。表層25に含まれる放射性物質がγ線を放出する核種を有する場合、第1検出器100には、Ge半導体検出器などのγ線検出器が用いられる。Ge半導体検出器は、スペクトル分解能が高く、所望の放射性物質に着目できる。表層25に含まれる放射性物質が中性子線を放出する核種を有する場合、第1検出器100には、中性子検出器が用いられる。
(1st detector)
The
第1検出器100は、構造体13から放出される放射線を検出可能に配置される。第1検出器100と反応装置10(測定対象)との相対位置は固定される。
The
第1検出器100は、構造体13の表層25の近く、例えば貯留部11に近接させて配置されるとよい。放射線発生源(放射性物質)からの距離が近い方が検出できる放射線量も多くなるため、検出精度を高められる。
The
図1では、第1検出器100が貯留部11の横に配置されているが、第1検出器100の配置はこれに限定されない。
In FIG. 1, the
例えば、第1検出器100は、構造体13の表層25側の面に正対するよう配置されるとよい。図1において表層25側の面に正対する位置は、貯留部11の上部(電極14が配置されている側)である。
For example, the
放射線物質は、表層中に分散している。板状の構造体13の横側(図1では紙面左側)に第1検出器100を配置した場合、第1検出器100に近い辺側と、その反対辺側とで、第1検出器100からの距離に違いが生じる。線源からの距離が離れるにつれて、検出できる放射線量は少なくなる。そのため、線源と第1検出器100との距離は、一定であることが好ましい。第1検出器100を構造体13の表層25側の面と正対させて固定することで、構造体13の表層面上に分散した放射性物質のそれぞれと第1検出器100との距離のバラつき幅を小さくできる。
Radioactive materials are dispersed throughout the surface layer. When the
図3に、構造体13に正対させた第1検出器100のイメージ図を示す。図3では、貯留部11および重水素低濃度部12の記載を省略する。構造体13は、第1検出器100を向く側に表層(不図示)を有する。反応装置10の周囲は、遮蔽材102で囲うとよい。
FIG. 3 shows an image of the
遮蔽材102は、構造体13から放出された放射線を遮蔽できる材料からなる。表層に含まれる放射性物質がγ線を放出する核種を有する場合、遮蔽材102として、例えば、所定厚さの鉛ブロックを使用できる。表層に含まれる放射性物質が中性子線を放出する核種を有する場合、遮蔽材102として、例えば、水壁などを使用できる。
The shielding
反応装置10の周りを遮蔽材102で囲むことにより、放射線測定の際に、外乱要因による影響を小さくできる。外乱要因による影響が小さいと、ノイズが少なくなり、バックグラウンドを低く抑えられるため、放射線量の変化をより正確に得られるようになる。
By surrounding the
図3では反応装置10の3方を遮蔽材102で囲っているが、遮蔽材102の配置はこれに限定されない。遮蔽材102は、電解質溶液タンク61および/または溶液貯蔵部101など、放射線発生源を有する他の構成から放出される放射線が遮られるよう配置されてもよい。
In FIG. 3, the
第1検出器100は、複数箇所に設置してもよい。それにより、検出精度が向上される。
The
(循環部)
循環部30は、貯留部11内から溶液を抜き出し、抜き出した溶液を貯留部11内に戻すことができる。循環部30は、抜出配管31、溶液貯蔵部101、熱交換器32、フィルタ33、ポンプ34、再供給配管35および再供給配管35に設置されるバルブV1を備える。
(circulation department)
The
抜出配管31の一端は、貯留部11内から溶液を抜き出し可能に貯留部11に接続されている。抜出配管31は、貯留部11内の溶液を略全量抜き出せる構成であるとよい。例えば、図1では、抜出配管31を、貯留部11の壁面の中間部に貫通させ、一端を貯留部11の底部に配置する。これに限定されず、抜出配管31は、貯留部11の壁面下部または底面に接続されてもよい。
One end of the
抜出配管31の他端は、溶液貯蔵部101に接続されている。溶液貯蔵部101は、貯留部11内に貯留されていた溶液を全量受け入れ、貯蔵可能な容量を有する。溶液貯蔵部101は、受け入れた液体を貯蔵せずに熱交換器32へ導く導管(不図示)を備える。
The other end of the
溶液貯蔵部101、熱交換器32、フィルタ33、ポンプ34はそれぞれ配管で順に接続されている。貯留部11から抜き出された溶液は、溶液貯蔵部101を介して熱交換器32に入る。
The
熱交換器32は、貯留部11から抜き出された溶液を冷却する。フィルタ33は、貯留部11から抜き出された溶液をろ過して不純物を除去する。ポンプ34は、再供給配管35を介してフィルタ33によりろ過された溶液を貯留部11に戻す。再供給配管35の一旦は、構造体13と電極14との間に向けて配置されるとよい。これにより、構造体13の表面を効率よく冷却できる。
The
(排出部)
排出部40は、再供給配管35のバルブV1上流側に接続される。排出部40は、排出配管41とバルブV2とを備える。排出部40は、循環部30によって貯留部11から抜き出された溶液を系外に排出する。なお、排出部40は貯留部11に直接接続されても良い。
(Discharge section)
The
(電着液供給部)
電着液供給部50は、貯留部11に連結される。図1において、電着液供給部50は循環部30の再供給配管35に接続されるが、これに限定されず、反応装置10の貯留部11に直接接続されても良い。電着液供給部50は、放射性物質と、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む電着液を貯留部に供給する。
(Electrodeposition liquid supply section)
The electrodeposition
電着液供給部50は、電着液タンク51、電着液供給用配管52、不活性ガス供給用配管53、除湿装置54および乾燥不活性ガス供給用配管55を備える。
The electrodeposition
不活性ガス供給用配管53は、図示されていないガス源と除湿装置54とを接続する流路を形成している。不活性ガス供給用配管53は、ガス源から供給される不活性ガス(図1ではCE(Cold Evaporator)_N2)のうちの所定の流量の不活性ガスを除湿装置54に供給する。不活性ガスとしてArガスなども適用可能である。
The inert
除湿装置54は、シリカゲルに例示される除湿機能付フィルタを備えている。除湿装置54は、不活性ガス供給用配管53から供給された不活性ガスから不純物を除去し、不活性ガスを乾燥させる。
The
乾燥不活性ガス供給用配管55は、除湿装置54と電着液タンク51とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管55は、除湿装置54により乾燥された不活性ガスのうちの所定の流量の不活性ガスを電着液タンク51に供給する。
The dry inert
電着液タンク51は、内部に電着液を貯留している閉空間を構成する。電着液は、水素吸蔵金属の塩(例えばPd塩)または水素吸蔵合金の塩を含む。電着液はさらに、表層25に含まれるべき放射性物質を含む。該放射性物質の塩が電着液に添加されていても良い。
The
電着液タンク51の外側周囲には、ヒータ56が配置される。ヒータ56は電着液タンク51内の電着液を所定温度に制御する。
A
図1の構成において、電着液供給用配管52は電着液タンク51と再供給配管35とを接続する流路を形成している。
In the configuration of FIG. 1, the electrodeposition
乾燥不活性ガス供給用配管55から電着液タンク51へ不活性ガスが供給されることにより、電着液タンク51内部が加圧される。これにより、電着液が電着液供給用配管52を通じて反応装置10の貯留部11に送給される。電着液供給用配管52に設置されるバルブV3により、電着液の供給量が制御される。
The inside of the
(洗浄液供給部)
洗浄液供給部90は再供給配管35に接続される。洗浄液供給部90は、反応装置10の貯留部11に直接接続しても良い。
(Cleaning liquid supply section)
The cleaning
洗浄液供給部90は、不活性ガス供給用配管91、除湿装置92、乾燥不活性ガス供給用配管93、洗浄液タンク94および洗浄液供給用配管95を備える。乾燥不活性ガス供給用配管93は、除湿装置92と洗浄液タンク94とを接続する流路を形成している。洗浄液供給用配管95は、洗浄液タンク94と貯留部11とを接続する流路を形成している。洗浄液供給用配管95にバルブV7が設置される。
The cleaning
洗浄液タンク94は、内部に洗浄液を貯留している閉空間を構成する。核種変換反応時のコンタミを考慮すると洗浄液は重水が最適であるが、例えば軽水等の他の液体も使用可能である。
The cleaning
(判定部)
判定部110は、第1検出器100に電気的に接続されている。判定部110は、第1検出器100の測定で得られた放射線量が第1閾値以下に低下したことをもって、反応終了と判定する。
(Judgment Department)
The
第1閾値は、例えば、1時間あたりの放射線捕捉量が初期値の50%となる値、または、1時間あたり1000カウント以下などと設定できる。第1閾値は、バックグラウンドレベルの放射線量とすることが好ましい。初期値は、電解質溶液を供給する前に、第1検出器100の測定で得られた貯留部11内に配置した構造体13の放射線量である。
The first threshold value can be set, for example, to a value at which the amount of radiation captured per hour is 50% of the initial value, or to 1000 counts or less per hour. Preferably, the first threshold value is a background level radiation dose. The initial value is the radiation dose of the
(制御部)
制御部111は、判定部110,電解質溶液供給部60,低濃度化装置17,循環部30,排出部40,電着液供給部50,重水補充部80および洗浄液供給部90に電気的に接続されている。制御部111は、各部からの溶液の供給,排出および排気などを制御できる。制御部111は、判定部110が反応終了を判定した場合に、電解質溶液の供給および低濃度化装置17での排気を停止する。
(control unit)
The
制御部111は、例えば、CPU(Central Processing Unit)、RAM(Random Access Memory)、ROM(Read Only Memory)、およびコンピュータ読み取り可能な記憶媒体等から構成されている。そして、各種機能を実現するための一連の処理は、一例として、プログラムの形式で記憶媒体等に記憶されており、このプログラムをCPUがRAM等に読み出して、情報の加工・演算処理を実行することにより、各種機能が実現される。なお、プログラムは、ROMやその他の記憶媒体に予めインストールしておく形態や、コンピュータ読み取り可能な記憶媒体に記憶された状態で提供される形態、有線または無線による通信手段を介して配信される形態等が適用されてもよい。コンピュータ読み取り可能な記憶媒体とは、磁気ディスク、光磁気ディスク、CD-ROM、DVD-ROM、半導体メモリ等である。
The
次に、本実施形態に係る核種変換方法について、図4を参照して説明する。本実施形態に係る核種変換方法は、表層を形成する工程<S1~3>、反応させる工程<S4~5>、反応終了を判定する工程<S6~7>、放射性物質を回収する工程<S8>を含む。 Next, the nuclide conversion method according to this embodiment will be described with reference to FIG. 4. The nuclide conversion method according to the present embodiment includes a step of forming a surface layer <S1-3>, a step of reacting <S4-5>, a step of determining the end of the reaction <S6-7>, and a step of recovering radioactive substances <S8>. >Including.
予め表層25が形成された構造体13を用いる場合、表層を形成する工程(S1~3)は省略される。
When using the
本実施形態では、反応装置10に構造体13を設置する時点で、構造体13に表層25は形成されていないものとする。これに限定されず、表層25が形成された構造体13を設置してもよい。その場合、表層を形成する工程(S1~3)は、省略される。構造体13は、表層25が貯留部11側を向くよう配置される。
In this embodiment, it is assumed that the
(準備)
貯留部11および重水素低濃度部12が気密保持された閉空間となるよう、反応装置10に構造体13を配置する。構造体13と間をあけ、構造体13に対向するよう電極14を配置する。
(preparation)
The
(表層の形成)
<S1>電着液の供給
電着液は、表層25に含まれるべき水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む。
(Formation of surface layer)
<S1> Supply of electrodeposition liquid The electrodeposition liquid contains a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy to be included in the
電着液供給部50のヒータ56は、電着液タンク51内の電着液を所定温度(具体的に、25~75℃)に保持する。
The
排出部40のバルブV2を閉鎖する。循環部30のポンプ34が作動するとともに、再供給配管35に設置されたバルブV1を開放する。
Valve V2 of the
不活性ガス供給用配管53のバルブV13、乾燥不活性ガス供給用配管55のバルブV23、および、電着液供給用配管52のバルブV3を開放する。これにより、電着液タンク51内の電着液が電着液供給用配管52および再供給配管35を通じて貯留部11に送給される。
The valve V13 of the inert
電極14が電着液に浸漬し所定量の電着液が貯留部11に貯留されると、バルブV1,V3,V13,V23が閉鎖し、ポンプ34が停止される。
When the
<S2>電着
電源15は電極14に正電圧を印加する。電着液中の水素吸蔵金属または水素吸蔵合金が構造体13の表面に電着し、表層(電着層)が形成される。表層の形成過程で、電着液に含まれる放射性物質が表層内に取り込まれる(埋め込まれる)。
<S2> Electrodeposition The
<S3>電着液の回収
表層形成終了後、バルブV2が開放され、ポンプ34が起動する。貯留部11内の電着液が抜出配管31および排出部40を通じて系外に排出される。排出された電着液は回収される。回収された電着液は、電着液タンク51に戻されても良い。
<S3> Recovery of electrodeposition liquid After the surface layer formation is completed, valve V2 is opened and pump 34 is started. The electrodeposited liquid in the
電着液が排出された後、貯留部11などに残留する電着液を洗い流すために洗浄工程が実施されても良い。
After the electrodeposition liquid is discharged, a cleaning step may be performed to wash away the electrodeposition liquid remaining in the
洗浄工程では、バルブV2を閉鎖し、バルブV1を開放する。次いで、洗浄液供給部90の不活性ガス供給用配管91のバルブV17、乾燥不活性ガス供給用配管93のバルブV27、および、洗浄液供給用配管95のバルブV7を開放する。洗浄液タンク94内の洗浄液が洗浄液供給用配管95および再供給配管35を通じて貯留部11に送給される。洗浄液は、貯留部11および循環部30を循環する。
In the cleaning process, valve V2 is closed and valve V1 is opened. Next, valve V17 of inert gas supply piping 91 of cleaning
所定時間経過後、バルブV1,V7,V17,V27が閉鎖するとともにバルブV2が開放する。これにより、洗浄液が排出部40を通じて系外に排出される。
After a predetermined period of time has elapsed, valves V1, V7, V17, and V27 close, and valve V2 opens. As a result, the cleaning liquid is discharged to the outside of the system through the
(反応)
<S4>電解質溶液の供給
電着液または洗浄液(洗浄工程を実施した場合)の排出が完了すると、バルブV2が閉鎖され、バルブV1が開放される。
(reaction)
<S4> Supply of electrolyte solution When the discharge of the electrodeposition solution or the cleaning solution (if a cleaning process is performed) is completed, the valve V2 is closed and the valve V1 is opened.
電解質溶液供給部60における不活性ガス供給用配管53のバルブV14、乾燥不活性ガス供給用配管55のバルブV24、および、電解質溶液供給用配管62のバルブV4が開放される。電解質溶液タンク61内の電解質溶液が電解質溶液供給用配管62を通じて貯留部11に送給される。
Valve V14 of inert
電解質溶液は、電解質を含む重水溶液である。電極14が浸漬されるまで電解質溶液が送給されると、バルブV14,V24,V4は閉鎖される。
The electrolyte solution is a heavy water solution containing electrolytes. Once the electrolyte solution has been delivered until the
貯留部11内の電解質溶液は、循環部30を用いて循環される。この循環の過程では、貯留部11から抜き出された電解質溶液は溶液貯蔵部101に貯蔵されずに、導管から熱交換器32へと導かれる。熱交換器32に導かれた電解質溶液は、所定温度に調整される。本実施形態では、貯留部11内の電解質溶液の温度が20~40℃程度に維持される。
The electrolyte solution in the
循環部30による循環は、後述の<S5>重水素の透過でも継続される。冷却した電解質溶液を循環させることで、反応に伴い発生した熱による表層25の温度上昇を抑えられる。
The circulation by the
<S5>重水素の透過
低濃度化装置17が作動する。図1の核種変換システム1で真空ポンプ(排気手段18)が起動し、重水素低濃度部12内が減圧される。重水素低濃度部12内の圧力は<0.1Paであることが好ましい。
<S5> Deuterium permeation The
低濃度化装置17として不活性ガス供給装置を設置した場合、重水素低濃度部12に不活性ガスが供給され、所定の圧力が維持される。
When an inert gas supply device is installed as the
ここで、ヒータ20により構造体13の重水素低濃度部12側が70℃程度に加熱される。
Here, the deuterium
電源15が、電解質溶液に浸漬された電極14に電圧を印加し、電極(陽極)14と構造体(負極)13との間に電圧差を発生させる。電圧差は、少なくとも2V以上である。電圧が印加されることにより、構造体13の貯留部11側表面上で重水が電気分解され、重水素(D2)が発生する。本実施形態では電解質を含む重水溶液を用いているため、電気分解が促進される。電圧差が2V未満であると、電気分解反応が十分に進まない。
A
貯留部11側表面で重水素が発生すると、構造体13の貯留部11側の面と重水素低濃度部12側の面との間に重水素の濃度勾配が生じる。重水素低濃度部12が減圧(あるいは不活性ガスで充填)されていると、構造体13の貯留部11側の面と重水素低濃度部12側の面との間の濃度勾配は大きくなる。濃度勾配により、貯留部11で発生した重水素が重水素低濃度部12側に流れ、構造体13を透過する。
When deuterium is generated on the surface of the
さらに、ヒータ20で構造体13の重水素低濃度部12側が加熱されることによって、構造体13の貯留部11側の面と重水素低濃度部12側の面との間に温度勾配が生じる。温度勾配により、重水素の透過が促進される。
Furthermore, by heating the deuterium
重水素が透過する際に、表層25内に含まれる放射性物質が非放射性の核種に変換される。例えば、Cs-137→Eu-153、Cs-134→La-138などの変換反応が生じる。電解質塩63が表層25に含まれる放射性物質と同じ元素の塩である場合、電解質塩63に由来する元素も同様に核種変換される。
When deuterium permeates, radioactive substances contained in the
電気分解および核種変換反応により、貯留部11内の重水(電解質溶液)量および電解質(放射性物質の塩を用いた場合)が減少し、電解質濃度が変動する。電解質溶液供給部60はバルブV4の開度を調整し、電極14が電解質溶液に浸漬できる所定の水位を維持するように、電解質溶液タンク61から電解質溶液を貯留部11に送給する。
Due to electrolysis and nuclide transmutation reactions, the amount of heavy water (electrolyte solution) and electrolyte (if a salt of a radioactive substance is used) in the
重水供給部65はバルブV5の開度を調整し、電解質溶液タンク61内の水位が維持されるように所定水量の重水を供給する。電解質溶液供給部60のヒータ64は、電解質溶液を所定温度(具体的に、20~40℃)に保持する。重水供給部65からの重水供給量、電解質溶液温度および貯留部11に送給される電解質溶液量を考慮して、電解質溶液タンク61中の電解質濃度が適切に調整される。
The heavy
貯留部11内の電解質濃度は既知の手段によりモニタリングされる。電気分解速度が速く貯留部11内の電解質濃度が上昇する場合は、重水補充部80が起動するとともにバルブV6が開放し、重水タンク84から重水を貯留部11に送給して、貯留部11内の電解質濃度を調整する。
The electrolyte concentration within
重水の電気分解で重水素が発生する際、酸素(O2)が生成する。また、電解質溶液の供給に伴い不活性ガス(N2等)が貯留部11に搬送される。貯留部11内が1気圧(1×105Pa)以上になると逆止弁16が開放し、貯留部11内からガスが排出される。
When deuterium is generated by electrolysis of heavy water, oxygen (O 2 ) is generated. Further, an inert gas (such as N 2 ) is conveyed to the
(反応終了の判定)
<S6>電解質溶液の回収(抜出し)
重水素の透過を開始してから所定時間経過した後、重水素の透過を停止させる。具体的には、電源15による電圧の印加および排気手段18を停止し、バルブV4,V5,V14,V24が閉鎖するとともに電解質溶液供給部60が停止して、電解質溶液の送給が停止される。重水補充部80が起動していた場合は、バルブV6が閉鎖するとともに重水補充部80が停止する。
(Determination of completion of reaction)
<S6> Recovery (extraction) of electrolyte solution
After a predetermined period of time has elapsed since the start of deuterium permeation, deuterium permeation is stopped. Specifically, the voltage application by the
循環部30により、貯留部11から電解質溶液を略全量抜き出し、貯留部11を空(液体フリーの状態)にする。抜き出した電解質溶液は、一時的に溶液貯蔵部101に貯蔵する。
The
「空(液体フリーの状態)」は、貯留部11内に貯留されている溶液の略全量を抜出したことを意味するが、装置構成の関係で物理的に抜出しきれなかった液の残留を許容する。電解質溶液は、少なくとも表層25が露出するまで抜出される。
"Empty (liquid-free state)" means that almost all of the solution stored in the
貯留部11から電解質溶液を抜き出し、表層25を露出させることで、電解質溶液による放射線の検出ロスを抑えられる。これにより、検出精度が上がる。
By extracting the electrolyte solution from the
種類によっては、表層25に含まれる放射性物質が電解質溶液に溶出する可能性がある。貯留部11から電解質溶液を抜き出すことで、電解質溶液に溶出した放射性物質から放出された放射線の影響を除外できる。これにより、純粋に表層25にある放射性物質の量を見極められる。
Depending on the type, the radioactive substance contained in the
電解質溶液を略全量抜き出した後、図示しない乾燥手段によって貯留部11内を乾燥させてもよい。
After drawing out substantially all of the electrolyte solution, the inside of the
<S7>放射線量のモニタリング
第1検出器100により、構造体13(表層25の放射性物質)から放出される放射線を測定する。測定により得られた放射線量が第1閾値よりも高かった場合、判定部110は反応継続と判定する。当該判定に基づき、制御部111は、溶液貯蔵部101に一時貯蔵していた電解質溶液を貯留部内に戻し、反応を再開する。すなわち、上記<S4>から<S7>の工程を繰り返す。
<S7> Monitoring of Radiation Dose The
測定により得られた放射線量が第1閾値以下に低下した場合、判定部110は反応終了と判定する。
When the radiation dose obtained by measurement falls below the first threshold value, the
<S8>表層の回収
反応終了と判定された場合、構造体13から表層25を回収する。
<S8> Recovery of surface layer When it is determined that the reaction has ended, the
電源15は、電極14に表層25の形成工程とは逆の負電圧を印加する。表層25が構造体13から電解質溶液中に溶出して、構造体13から剥離する。電流密度と製膜速度(剥離速度と同等)との関係を予め取得しておけば、表層25のみが剥離する時間を得ることができる。従って、表層25の剥離では時間制御が可能である。
The
所定時間経過後、電源15は電極14への電圧印加を停止する。バルブV1が閉鎖するとともにバルブV2が開放する。貯留部11内の溶出成分を含む電解質溶液は、貯留部11から排出配管41および排出部40を通じて核種変換システム1の系外に排出される。排出された電解質溶液は、回収される。
After a predetermined period of time has elapsed,
本実施形態の核種変換方法では、構造体13を交換することなく、表層を形成する工程~表層を回収する工程まで繰り返し実施され得る。表層を回収する工程と次の表層を形成する工程との間に、上述した洗浄工程を実施することができる。
In the nuclide conversion method of this embodiment, the step of forming the surface layer to the step of recovering the surface layer can be repeatedly performed without replacing the
第1実施形態の説明では、洗浄液供給部90と重水補充部80とを併用しているが、洗浄液供給部90と重水補充部80とは同じ構成であるので、本実施形態ではいずれか一方のみが設置されても良い。
In the description of the first embodiment, the cleaning
図5に、Cs-137を含む表層25を備えた構造体13の放射線量をモニタリングしたエネルギースペクトル図を示す。図5において、太矢印左側が反応前(重水素透過前の初期値)、太矢印右側が反応後(所定時間重水素透過後)である。同図において、横軸はγ線のエネルギー(keV)、縦軸はγ線捕捉量である。
FIG. 5 shows an energy spectrum diagram obtained by monitoring the radiation dose of the
Cs-137は、662keVのγ線を放出する。エネルギースペクトル上で662keV付近のγ線捕捉量をモニタリングすることで、表層25に存在するCs-137量の変化を確認できる。
Cs-137 emits 662 keV gamma rays. By monitoring the amount of captured γ-rays around 662 keV on the energy spectrum, changes in the amount of Cs-137 present in the
重水素の透過によりCs-137が非放射性の核種に変換された場合、図5の矢印右側のグラフのように、Cs-137のピークは低くなる、原材料であるCs-137がなくなるとそれ以上Cs-137を起点とした反応は起こりえない。よって、γ線捕捉量が第1閾値まで低下した時点で反応終了とみなすことができる。 When Cs-137 is converted to a non-radioactive nuclide by the permeation of deuterium, the peak of Cs-137 becomes lower as shown in the graph on the right side of the arrow in Figure 5, and the peak of Cs-137 becomes lower when the raw material Cs-137 is used up. Reactions originating from Cs-137 cannot occur. Therefore, the reaction can be considered to have ended when the amount of γ-ray capture has decreased to the first threshold value.
第1閾値は、バックグラウンドレベルであることが好ましい。第1閾値は、例えば、1時間あたりのγ線捕捉量が初期値の50%となる値、または、1時間あたり検出される放射線の数が1000カウント以下となる値などであってよい。 Preferably, the first threshold is a background level. The first threshold value may be, for example, a value at which the amount of gamma rays captured per hour is 50% of the initial value, or a value at which the number of radiations detected per hour is 1000 counts or less.
〔第2実施形態〕
図6は、本実施形態に係る核種変換システム2の概略図である。図7は、本実施形態に係る核種変換方法の手順を示すフロー図である。第1実施形態と共通の構成については、説明を省略する。
[Second embodiment]
FIG. 6 is a schematic diagram of the
本実施形態に係る核種変換システムは、第1検出器103を重水素低濃度部12内に配置する点が第1実施形態と異なる。本実施形態では、循環部30の溶液貯蔵部101が省略される。
The nuclide conversion system according to this embodiment differs from the first embodiment in that the
本実施形態に用いられる構造体13は、ベータ線が透過可能な厚さである。基板21の厚さは、0.01mm以上0.05mm以下であってよい。基板21は、バルクの水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む。水素吸蔵金属は、パラジウム(Pd)、ニッケル(Ni)などである。水素吸蔵合金は、パラジウム合金、ニッケル合金などである。
中間層24および表層25は、第1実施形態と同様である。
The
The
第1検出器103は、重水素低濃度部12内に配置される。第1検出器103は、構造体13に正対させ、および/または、構造体13に近接させるとよい。
The
第1検出器103には、判定部110が電気的に接続される。
A
重水素低濃度部12内に配置する第1検出器103としては、β線検出器が好適である。その場合、表層25に含まれる放射性物質は、β線を放出する核種である。
As the
β線検出器は、例えば、ガイガーカウンターである。ガイガーカウンターは、小型であり、計測器のボードとヘッドの分離が可能であるため、測定対象物への近接が比較的容易である。ガイガーカウンターは、連続運転時間に制限がない。ガイガーカウンターは、γ線検出器と比較して安価である。 The β-ray detector is, for example, a Geiger counter. Since the Geiger counter is small and the measuring board and head can be separated, it is relatively easy to approach the object to be measured. Geiger counters have no limit to the continuous operation time. Geiger counters are inexpensive compared to gamma ray detectors.
β線を放出する核種は、例えば、Cs-137、Cs-134、Sb-125、Co-60、Pu-241、Sr-90、Ni-63、H-3である。 Examples of nuclides that emit β-rays include Cs-137, Cs-134, Sb-125, Co-60, Pu-241, Sr-90, Ni-63, and H-3.
本実施形態に係る核種変換方法は、表層を形成する工程<S11~13>、反応させる工程<S14~15>、反応終了を判定する工程<S16>、放射性物質を回収する工程<S17>を含む。 The nuclide conversion method according to the present embodiment includes a step of forming a surface layer <S11-13>, a step of reacting <S14-15>, a step of determining the end of the reaction <S16>, and a step of recovering radioactive material <S17>. include.
表層を形成する工程<S11~13>、反応させる工程<S14~15>、放射性物質を回収する工程<S17>は、第1実施形態の<S1~3>、<S4~5>、<S8>と同様である。反応終了を判定する工程<S16>は、電解質溶液の回収を行わない点で第1実施形態と異なる。本実施形態では、第1実施形態のように、貯留部11から抜き出された電解質溶液が溶液貯蔵部101で一時貯蔵される必要はない。
The steps of forming a surface layer <S11-13>, the step of reacting <S14-15>, and the step of recovering radioactive substances <S17> are the same as those of the first embodiment. > is the same. The step <S16> of determining the end of the reaction differs from the first embodiment in that the electrolyte solution is not recovered. In this embodiment, the electrolyte solution extracted from the
(反応終了の判定:S16)
本実施形態では、重水素の透過を停止せずに、反応終了の判定を行う。具体的には、第1検出器103は、電極14が電解質溶液に浸漬した状態で、連続的に構造体13から放出される放射線を測定する。
(Determination of completion of reaction: S16)
In this embodiment, the completion of the reaction is determined without stopping the permeation of deuterium. Specifically, the
測定により得られた放射線量が第1閾値よりも高かった場合、判定部110は反応継続と判定する。制御部111は、反応終了と判定されるまでの間、重水素の透過、循環部30による電解質溶液の循環を継続する。すなわち、<S14~16>が繰り返される。
If the radiation dose obtained through measurement is higher than the first threshold, the
測定により得られた放射線量が第1閾値以下に低下した場合、判定部110は反応終了と判定し、<S17>表層を回収する工程へと進む。
When the radiation dose obtained by the measurement has decreased below the first threshold value, the determining
図8に、構造体付近のより具体的な概略図を例示する。構造体13は、試料ステージ120および試料固定冶具121に挟持されている。試料ステージ120に取り付けられたOリング122により、貯留部11と重水素低濃度部12とがそれぞれ気密保持される。
FIG. 8 illustrates a more specific schematic diagram of the vicinity of the structure. The
試料ステージ120の構造体13と重なる領域120aには、複数の貫通孔123が形成される。重水素低濃度部12側から見た場合、貫通孔123は構造体13により完全に被覆される。試料ステージ120は、加工性を考慮してアルミ製であることが好ましい。試料ステージ120の領域120aは、パンチングメタル、発泡金属、金属メッシュで構成され得る。領域120aに貫通孔123が形成されることで、重水素を透過可能に、構造体13を支持できる。このような構造では、構造体13が薄い場合に、該構造体13の機械的強度を補える。
A plurality of through
固定した際の試料固定冶具121の変形を小さくするために、試料固定冶具121はモリブデンやステンレスなどの硬質材料を使用するとよい。
In order to reduce deformation of the
図8に示すように、β線検出器は、重水素低濃度部12側でβ線を検出する。重水素低濃度部12内には電解液がない。また、反応工程の間、重水素低濃度部12内は真空である。よって、放射線のロスが少ない。
As shown in FIG. 8, the β-ray detector detects β-rays on the low
本実施形態では、第1検出器103を重水素低濃度部12内に配置することにより、リアルタイムで反応の進行を確認できる。
In this embodiment, by arranging the
〔第3実施形態〕
図9は、本実施形態に係る核種変換システム3の概略図である。図10は、本実施形態に係る核種変換方法の手順を示すフロー図である。
[Third embodiment]
FIG. 9 is a schematic diagram of the
本実施形態に係る核種変換システム3は、第2検出器104が配置される点で第1実施形態と異なる。第1実施形態と共通の構成については、説明を省略する。
The
第2検出器104は、溶液貯蔵部101内に貯蔵された溶液から放出される放射線を検出可能な機器である。表層25に含まれる放射性物質がγ線を放出する核種を有する場合、第2検出器104には、Ge半導体検出器などのγ線検出器が用いられる。表層25に含まれる放射性物質が中性子線を放出する核種を有する場合、第2検出器104には、中性子検出器が用いられる。第2検出器104は、第1検出器100と同じタイプの機種、または違うタイプの機種であってよい。
The
第2検出器104は、溶液貯蔵部101内の溶液から放出される放射線を検出可能に配置される。第2検出器104と溶液貯蔵部101との相対位置は固定される。
The
第2検出器104は、溶液貯蔵部101に近接して配置されるとよい。放射線発生源(放射性物質)からの距離が近い方が検出できる放射線量も多くなるため、検出精度を高められる。
The
第2検出器104は、複数個所に設置してもよい。それにより、検出精度が向上される。
The
判定部110は、第1検出器100および第2検出器104に電気的に接続される。
The
溶液貯蔵部101は、反応装置10と同様に、周囲を遮蔽材(不図示)で囲うとよい。遮蔽材は、表層25の放射性物質から放出された放射線を遮蔽できる材料からなる。
Similarly to the
本実施形態に係る核種変換方法は、表層を形成する工程<S21~23>、反応させる工程<S24~25>、反応終了を判定する工程<S26~27>、放射性物質を回収する工程<S28>を含む。 The nuclide conversion method according to the present embodiment includes a step of forming a surface layer <S21-23>, a step of reacting <S24-25>, a step of determining the end of the reaction <S26-27>, and a step of recovering radioactive substances <S28>. >Including.
表層を形成する工程<S21~23>、反応させる工程<S24~25>、放射性物質を回収する工程<S28>は、第1実施形態の<S1~3>、<S4~5>、<S8>と同様である。反応終了を判定する工程<S26~27>は、第2検出器を用いた判定を含む点で第1実施形態と異なる。 The steps of forming a surface layer <S21-23>, the step of reacting <S24-25>, and the step of recovering radioactive substances <S28> are the same as those of the first embodiment. > is the same. The steps <S26 to S27> for determining the end of the reaction differ from the first embodiment in that they include determination using the second detector.
(反応終了の判定)
<S26>電解質溶液の回収
本実施形態では、第1実施形態の<S6>電解質溶液の回収と同様に、所定時間、重水素を透過させた後、貯留部11から電解質溶液を抜き出し、貯留部11内を空にする。抜き出した電解質溶液は、一時的に溶液貯蔵部101に貯蔵する。
(Determination of completion of reaction)
<S26> Recovery of electrolyte solution In this embodiment, similarly to <S6> Recovery of electrolyte solution in the first embodiment, after allowing deuterium to permeate for a predetermined period of time, the electrolyte solution is extracted from the
電解質溶液を略全量抜き出した後、図示しない乾燥手段によって貯留部11内を乾燥させるとなおよい。
It is even better to dry the inside of the
<S27>放射線量のモニタリング
放射線量のモニタリングは、第1検出器100および第2検出器104の両方で実施する。第1検出器100によるモニタリングは、第1実施形態と同様である。
<S27> Radiation dose monitoring Radiation dose monitoring is performed by both the
本実施形態では、第2検出器104を用いて、溶液貯蔵部101内に貯蔵された電解質溶液から放出される放射線を測定する。
In this embodiment, the
第1検出器100の測定により得られた第1放射線量が第1閾値より高く、かつ、第2検出器104で検出した第2放射線量が第2閾値未満である場合、判定部110は、反応継続と判定する。制御部111は、溶液貯蔵部101に一時貯蔵していた電解質溶液を貯留部内に戻し、第1実施形態と同様に反応を再開する。すなわち、上記<S24>から<S27>の工程を繰り返す。
If the first radiation dose obtained by the measurement by the
第1放射線量が第1閾値以下に低下した場合、第2放射線量が第2閾値以上に上昇した場合、および、第1放射線量が第1閾値以下であり、かつ、第2放射線量が第2閾値以上であった場合、判定部110は反応終了と判定し、<S28>表層を回収する工程へと進む。
If the first radiation dose decreases to below the first threshold, if the second radiation dose increases to above the second threshold, and if the first radiation dose is below the first threshold and the second radiation dose increases to If it is two or more thresholds, the
第2閾値は、構造体13の放射線量の初期値の50%相当となる値などと設定できる。
The second threshold value can be set to a value equivalent to 50% of the initial value of the radiation dose of the
反応させる工程<S24~25>の間、表層25を含む構造体13は電解質溶液に浸漬されている。表層25に含まれる放射性物質は、一部が電解質溶液に溶出する可能性がある。第2検出器104の測定により得られた放射線量には、電解質溶液に溶出した放射性物質の量が反映される。
During the reaction step <S24-25>, the
放射性物質は、種類によって電解質溶液への溶解度が異なる。例えば、アルカリ金属は溶けやすく、Coなどは溶出しにくい。また、表層25の表面にある放射性物質は、表層内にある場合と比較して溶出しやすい。
The solubility of radioactive substances in electrolyte solutions differs depending on the type. For example, alkali metals are easily soluble, while Co and the like are difficult to dissolve. Moreover, the radioactive substance on the surface of the
第1放射線量が第1閾値を超える場合、変換反応の材料となる放射性物質が構造体13(表層25)に多く存在するため、そのまま反応を継続させるとよい。第1放射線量が第1閾値を超える場合、電解質溶液に溶出した放射性物質量が少ないため、第2閾値以上となることはない。 When the first radiation dose exceeds the first threshold value, it is preferable to continue the reaction because there is a large amount of radioactive substance that is a material for the conversion reaction in the structure 13 (surface layer 25). When the first radiation dose exceeds the first threshold value, the amount of radioactive material eluted into the electrolyte solution is small, so it will never exceed the second threshold value.
第1放射線量が第1閾値以下であると、構造体13(表層25)に存在する放射性物質が少ないため、反応効率が低下する。第2放射線量が第2閾値以上であると、多くの放射性物質が電解質溶液に溶出している。そのため、構造体13に存在する放射性物質量が少なく、反応効率が低下する。
When the first radiation dose is less than or equal to the first threshold, the reaction efficiency decreases because there is little radioactive material present in the structure 13 (surface layer 25). When the second radiation dose is equal to or greater than the second threshold, much radioactive material is eluted into the electrolyte solution. Therefore, the amount of radioactive substances present in the
図11、12に、第1検出器および第2検出器の測定で得られるエネルギースペクトル図を例示する。図11は、電解質溶液へ溶出した放射性物質(Cs)量が少ない場合のエネルギースペクトル図である。図12は、電解質溶液へ溶出した放射性物質(Cs)量が多い場合のエネルギースペクトル図である。図11,12において、横軸はγ線のエネルギー(keV)、縦軸はγ線カウント数である。 FIGS. 11 and 12 illustrate energy spectrum diagrams obtained by measurements by the first detector and the second detector. FIG. 11 is an energy spectrum diagram when the amount of radioactive material (Cs) eluted into the electrolyte solution is small. FIG. 12 is an energy spectrum diagram when the amount of radioactive material (Cs) eluted into the electrolyte solution is large. In FIGS. 11 and 12, the horizontal axis represents the energy (keV) of γ-rays, and the vertical axis represents the γ-ray count number.
変換反応開始時、図11,12のどちらにおいても、第1検出器(構造体)で放射性物質(Cs)のピークが観察される。第2検出器(電解質溶液)では放射性物質(Cs)のピークは見られない。第1検出器の放射性物質(Cs)のピークは、変換反応中に小さくなり、変換反応終了ではさらに小さくなる。 At the start of the conversion reaction, a peak of the radioactive substance (Cs) is observed in the first detector (structure) in both FIGS. 11 and 12. No peak of radioactive substance (Cs) is observed in the second detector (electrolyte solution). The peak of the radioactive substance (Cs) on the first detector becomes smaller during the conversion reaction, and becomes even smaller at the end of the conversion reaction.
電解質溶液への溶出が少ない場合、図11に示すように、変換反応終了時点であっても、第2検出器で放射性物質(Cs)のピークはあまり大きくならない。 When the elution into the electrolyte solution is small, as shown in FIG. 11, the peak of the radioactive substance (Cs) does not become very large in the second detector even at the end of the conversion reaction.
反応装置10および循環部30は、閉空間であり、放射性物質(Cs)が外部に漏れることはない。放射性物質(Cs)は半減期が長い。上記反応させる工程は、数十から数百時間程度であるため、自然崩壊によって、図11に示すほど放射線量が変動するとは考えにくい。よって、図11では、放射性物質(Cs)が、非放射性の核種に変換されたものと考えられる。
The
一方、電解質溶液への溶出が多い場合、図12に示すように、第2検出器での放射性物質(Cs)のピークは、変換反応中に少し大きくなり、変換反応終了時にはさらに大きくなる。 On the other hand, when there is a large amount of elution into the electrolyte solution, as shown in FIG. 12, the peak of the radioactive substance (Cs) at the second detector becomes a little larger during the conversion reaction, and becomes even larger at the end of the conversion reaction.
図12は、構造体の表面の放射線量が低くなったとしても、電解質溶液の放射線量が高い場合、変換反応が生じているのではなく、単に、表層から放射性物質が溶出しているだけであることを示唆する。 Figure 12 shows that even if the radiation dose on the surface of the structure is low, if the radiation dose in the electrolyte solution is high, no conversion reaction is occurring, but radioactive substances are simply eluted from the surface layer. suggests something.
図13に、反応前後のγ線強度(規格化)を示す。Run1~5のいずれにおいても、反応後のγ線強度(構造体13および貯留部内に貯留された溶液の放射線量)は、反応前(γ線初期値)よりも低くなることが確認された。
FIG. 13 shows the γ-ray intensity (normalized) before and after the reaction. In any of
本開示の核種変換反応は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金の結晶格子中にある放射性物質に重水素を透過させることで生じる。構造体(表層)から離れた状態の放射性物質では変換反応が起こらない。そのため、電解質溶液に溶出する放射性物質の量が増えると、放射性物質の変換反応効率は低下する。 The nuclide transmutation reaction of the present disclosure occurs by permeating deuterium into a radioactive substance present in the crystal lattice of a hydrogen storage metal or hydrogen storage alloy. Conversion reactions do not occur in radioactive substances that are separated from the structure (surface layer). Therefore, as the amount of radioactive material eluted into the electrolyte solution increases, the radioactive material conversion reaction efficiency decreases.
本実施形態では、構造体表面および電解質溶液の放射線量を確認することにより、反応の進行度合いをより正確に判定できる。本実施形態は、比較的、電解質溶液に溶けやすい放射性物質を検出対象とする場合に有利である。 In this embodiment, the degree of progress of the reaction can be determined more accurately by checking the radiation dose on the surface of the structure and the electrolyte solution. This embodiment is advantageous when the detection target is a radioactive substance that is relatively easily soluble in an electrolyte solution.
〔第4実施形態〕
図14は、本実施形態に係る核種変換方法の手順を示すフロー図である。本実施形態に係る核種変換システムは、第3実施形態(図9)と同様の構成である。
[Fourth embodiment]
FIG. 14 is a flow diagram showing the procedure of the nuclide conversion method according to this embodiment. The nuclide conversion system according to this embodiment has the same configuration as the third embodiment (FIG. 9).
本実施形態において、第2検出器104の配置は、溶液貯蔵部101の近くに限定されない。第2検出器104は、循環部30を流れる循環水の放射線を測定可能に配置されればよい。第2検出器104と循環部30(測定対象となる箇所)との相対位置は固定する。第2検出器104は、例えば、抜出配管31、熱交換器32の近傍に配置されてもよい。測定対象となる箇所の壁面(測定面)は、表層25の放射性物質が放出する放射線と同種の放射線を透過可能な材料で構成される。
In this embodiment, the placement of the
本実施形態に係る核種変換方法は、表層を形成する工程<S31~33>、反応させる工程<S34~35>、反応終了を判定する工程<S36>、放射性物質を回収する工程<S37>を含む。 The nuclide conversion method according to the present embodiment includes a step of forming a surface layer <S31-33>, a step of reacting <S34-35>, a step of determining the end of the reaction <S36>, and a step of recovering radioactive material <S37>. include.
表層を形成する工程<S31~33>、反応させる工程<S34~35>、放射性物質を回収する工程<S37>は、第1実施形態の<S1~3>、<S4~5>、<S8>と同様である。
反応終了を判定する工程<S36>は、電解質溶液の回収を行わず、かつ、第2検出器を用いた判定を用いる点で第1実施形態と異なる。本実施形態では、第1実施形態のように、貯留部11から抜き出された電解質溶液が溶液貯蔵部101で一時貯蔵される必要はない。
The steps of forming a surface layer <S31-33>, the step of reacting <S34-35>, and the step of recovering radioactive substances <S37> are the same as <S1-3>, <S4-5>, and <S8> of the first embodiment. > is the same.
The step <S36> of determining the end of the reaction differs from the first embodiment in that the electrolyte solution is not recovered and determination is made using the second detector. In this embodiment, the electrolyte solution extracted from the
(反応終了の判定:S36)
本実施形態では、重水素の透過を停止せずに、反応終了の判定を行う。放射線量のモニタリングは、第1検出器100および第2検出器104の両方で実施する。
(Determination of completion of reaction: S36)
In this embodiment, the completion of the reaction is determined without stopping the permeation of deuterium. Radiation dose monitoring is performed on both the
第1検出器100は、電極14が電解質溶液に浸漬した状態で、連続的に構造体13から放出される放射線を測定する。
The
第2検出器104は、循環部30を流れる循環水から放出される放射線を連続的に測定する。
The
第1検出器100の測定により得られた第1放射線量が第1閾値より高く、かつ、第2検出器104で検出した第2放射線量が第2閾値未満である場合、判定部110は、反応継続と判定する。制御部111は、反応終了と判定されるまでの間、重水素の透過、循環部30による電解質溶液の循環を継続する。すなわち、<S34~36>が繰り返される。
If the first radiation dose obtained by the measurement by the
第1放射線量が第1閾値以下に低下した場合、第2放射線量が第2閾値以上に上昇した場合、および、第1放射線量が第1閾値以下であり、かつ、第2放射線量が第2閾値以上であった場合、判定部110は反応終了と判定し、<S37>表層を回収する工程へと進む。
If the first radiation dose decreases to below the first threshold, if the second radiation dose increases to above the second threshold, and if the first radiation dose is below the first threshold and the second radiation dose increases to If it is two or more thresholds, the
第1閾値は、例えば、1時間あたりの放射線捕捉量が初期値の50%となる値、または、1時間あたり1000カウント以下などと設定できる。第1閾値は、バックグラウンドレベルの放射線量とすることが好ましい。 The first threshold value can be set, for example, to a value at which the amount of radiation captured per hour is 50% of the initial value, or to 1000 counts or less per hour. Preferably, the first threshold value is a background level radiation dose.
第2閾値は、構造体13の放射線量の初期値の50%相当となる値などと設定できる。
The second threshold value can be set to a value equivalent to 50% of the initial value of the radiation dose of the
本実施形態では、貯留部11内に電解質溶液が貯留されている状態で、構造体13の放射線量を測定する。表層25の放射性物質の一部が電解質溶液に溶出するため、第1検出器と第2検出器の検出効率を考慮するとよい。例えば、第1検出器と第2検出器の信号比から、構造体と電解質溶液の放射線量比率を求めた値(例えば、電解質溶液への放射性物質溶出量80%)を第2閾値として設定してもよい。
In this embodiment, the radiation dose of the
図15に、電解質溶液への放射性物質溶出量(第1検出器:第2検出器の信号比)と、変換反応効率との関係を示す。同図において、横軸は電解質溶液への放射性物質溶出量(%)、縦軸は変換反応効率(%)である。 FIG. 15 shows the relationship between the amount of radioactive material eluted into the electrolyte solution (first detector:second detector signal ratio) and conversion reaction efficiency. In the figure, the horizontal axis represents the amount of radioactive material eluted into the electrolyte solution (%), and the vertical axis represents the conversion reaction efficiency (%).
図15に示すように、電解質溶液に溶出する放射性物質の量が増えると、放射性物質の変換反応効率は低下する。 As shown in FIG. 15, as the amount of radioactive material eluted into the electrolyte solution increases, the radioactive material conversion reaction efficiency decreases.
本実施形態では、反応を停止させずに、反応の進行度合いをリアルタイムに確認できる。 In this embodiment, the progress of the reaction can be checked in real time without stopping the reaction.
第1実施形態~第4実施形態では、第1検出器(100,103)及び第2検出器(104)の視野範囲に、内部標準物質が配置されてもよい。内部標準物質は、例えば、表層25近傍、反応装置10の壁面などに配置され得る。表層25近傍に配置する場合は、表層25に触れない位置に配置し固定すると良い。反応装置10の壁面に配置する場合も同様である。
In the first to fourth embodiments, an internal standard substance may be placed in the field of view of the first detector (100, 103) and the second detector (104). The internal standard substance may be placed, for example, near the
表層25に含まれる放射性物質がγ線を放出する核種である場合、内部標準物質としてAm-241などを用いることができる。表層25に含まれる放射性物質が中性子線を放出する核種である場合、内部標準物質として252Cf、241Am-Beなどを用いることができる。表層25に含まれる放射性物質がβ線を放出する核種である場合、内部標準物質としてSr-90などを用いることができる。
When the radioactive substance contained in the
内部標準物質を配置することで、定量計算が可能となる。内部標準物質を配置することで測定感度の変化に対応できる。 Quantitative calculation becomes possible by placing an internal standard substance. By placing an internal standard substance, changes in measurement sensitivity can be accommodated.
第1実施形態~第4実施形態では、反応装置内に配置した構造体13の放射線量について、予め外部標準物質を用いて検量線を作成しておいてもよい。
In the first to fourth embodiments, a calibration curve may be created in advance using an external standard substance for the radiation dose of the
第3実施形態では、溶液貯蔵部101内に貯蔵された電解質溶液の放射線量について、予め外部標準物質を用いて検量線を作成しておいてもよい。
In the third embodiment, a calibration curve may be created in advance for the radiation dose of the electrolyte solution stored in the
第4実施形態では、測定箇所を流れる循環水の放射線量について、予め外部標準物質を用いて検量線を作成しておいてもよい。 In the fourth embodiment, a calibration curve may be created in advance using an external standard substance for the radiation dose of circulating water flowing through the measurement location.
〈付記〉
以上説明した実施形態に記載の核種変換システムおよび核種変換方法は、例えば以下のように把握される。
〈Additional notes〉
The nuclide conversion system and nuclide conversion method described in the embodiments described above can be understood, for example, as follows.
本開示に係る核種変換システム(1)は、重水素が透過可能な構造体(13)、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部(11)および重水素低濃度部(12)、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極(14)、および前記電極に接続される電源(15)を有する反応装置(10)と、前記貯留部に接続され、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部(60)と、前記貯留部に接続され、前記貯留部内から溶液を抜き出し、該抜き出した溶液を前記貯留部に戻す循環部(30)と、前記構造体の放射線量を測定する第1検出器(100)と、を備え、前記構造体は、前記貯留部側に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層(25)を有し、前記循環部は、前記貯留部から抜き出した溶液を貯蔵する溶液貯蔵部(101)を有する。 A nuclide conversion system (1) according to the present disclosure includes a structure (13) through which deuterium can pass, a storage part (11) and a deuterium low concentration part (12) that are separated by the structure and each form a closed space. , a reaction device (10) having an electrode (14) housed in the reservoir and arranged to face the surface of the structure on the reservoir side, and a power source (15) connected to the electrode; an electrolyte solution supply section (60) that is connected to the storage section and supplies a heavy aqueous solution containing electrolyte to the storage section; The structure includes a return circulation section (30) and a first detector (100) that measures the radiation dose of the structure, and the structure has a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy and a radioactive material on the side of the storage section. The circulation section has a solution storage section (101) that stores the solution extracted from the storage section.
上記開示に係る核種変換システムによれば、電解質を含む重水溶液(電解質溶液)に電極を浸漬させることで、重水溶液の電気分解が可能である。貯留部内で電解質を含む重水溶液を電気分解することで重水が発生する。これにより、貯留部内の重水素濃度が相対的に高くなり、構造体の厚さ方向(貯留部側から重水素低濃度部に向かう方向)に重水素濃度勾配が形成される。重水素は濃度の高い方から低い方へと流れるため、結果として、構造体に重水素が透過される。重水溶液は、構造体を透過しない。 According to the nuclide transmutation system disclosed above, the heavy aqueous solution can be electrolyzed by immersing the electrode in a heavy aqueous solution containing an electrolyte (electrolyte solution). Heavy water is generated by electrolyzing a heavy water solution containing electrolytes in the reservoir. As a result, the deuterium concentration within the storage portion becomes relatively high, and a deuterium concentration gradient is formed in the thickness direction of the structure (direction from the storage portion side toward the low deuterium concentration portion). Deuterium flows from higher to lower concentrations, resulting in deuterium permeation through the structure. Heavy aqueous solutions do not pass through the structure.
構造体に重水素を透過させると、表層に含まれる放射性物が別の核種に変換される反応が生じる。これにより、放射性物質を非放射性物質に変換できる。 When deuterium is permeated through the structure, a reaction occurs in which radioactive substances contained in the surface layer are converted to other nuclides. Thereby, radioactive substances can be converted into non-radioactive substances.
第1検出器は、構造体の放射線量を測定できる。放射性物質が非放射性物質に変換されると、構造体の放射能量は低下する。構造体の放射線量の低下を第1検出器によりモニタリングすることで、反応の進行度合いを見極められる。 The first detector can measure the radiation dose of the structure. When radioactive material is converted to non-radioactive material, the amount of radioactivity in the structure decreases. By monitoring the decrease in the radiation dose of the structure using the first detector, the degree of progress of the reaction can be determined.
上記開示の核種変換システムでは、貯留部から抜き出した溶液を一時的に溶液貯蔵部に留置ける。これにより、貯留部内を溶液フリーの状態にできる。 In the nuclide conversion system disclosed above, the solution extracted from the reservoir can be temporarily stored in the solution reservoir. Thereby, the inside of the storage section can be kept in a solution-free state.
重水素を透過させる際、構造体は電解質を含む重水溶液に浸漬されるが、放射性物質の一部が重水溶液に溶出することがある。 When transmitting deuterium, the structure is immersed in a heavy water solution containing an electrolyte, but some radioactive substances may be eluted into the heavy water solution.
貯留部内を溶液フリーの状態にしてから構造体の放射線量を測定することで、溶液中に溶出した放射性物質の影響を除ける。これにより、表層に含まれる放射性物質から放出される放射線量をより正確に把握できる。 By measuring the radiation dose of the structure after making the inside of the storage part solution-free, the influence of radioactive substances eluted into the solution can be removed. This makes it possible to more accurately determine the amount of radiation emitted from radioactive substances contained in the surface layer.
上記開示の一態様において、前記放射性物質は、γ線を放出する核種を有し、前記第1検出器は、γ線検出器であってよい。 In one aspect of the above disclosure, the radioactive substance may include a nuclide that emits gamma rays, and the first detector may be a gamma ray detector.
γ線は、透過性が高いため、反応装置の外部からでも構造体の放射線量を測定できる。よって、γ線検出器は、既存のシステムにも設置しやすい。γ線検出器は、スペクトル分解能が高く、所望の放射性物質に着目可能である。 Since γ-rays have high transparency, the radiation dose of the structure can be measured even from outside the reactor. Therefore, the gamma ray detector can be easily installed in existing systems. A gamma ray detector has high spectral resolution and can focus on a desired radioactive substance.
上記開示の一態様において、前記反応装置は、周囲を遮蔽材(102)で囲まれているとよい。 In one aspect of the disclosure, the reaction device may be surrounded by a shielding material (102).
反応装置の周囲に遮蔽材を配置することにより、外乱要因による影響を小さくできる。外乱要因とは、宇宙線および他の放射線発生源である。他の放射性発生源は、例えば、貯留部から抜き出して溶液貯蔵部に貯蔵された電解質を含む重水溶液、および、電着液などである。 By arranging a shielding material around the reactor, the influence of disturbance factors can be reduced. Disturbing factors are cosmic rays and other radiation sources. Other sources of radioactivity include, for example, heavy water solutions containing electrolytes drawn from reservoirs and stored in solution reservoirs, and electrodeposition solutions.
本開示に係る核種変換システム(2)は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置と、前記貯留部に接続され、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、前記貯留部に接続され、前記貯留部内から溶液を抜き出し、該抜き出した溶液を前記貯留部に戻す循環部と、前記重水素低濃度部内に収容され、前記構造体の放射線量を測定する第1検出器(103)と、を備え、前記構造体は、前記貯留部側に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を有する。 A nuclide conversion system (2) according to the present disclosure includes a structure through which deuterium can permeate, a storage part and a deuterium low concentration part separated by the structure and each forming a closed space, and a deuterium low concentration part housed in the storage part and the deuterium low concentration part. a reaction device having an electrode arranged to face the surface of the structure on the reservoir side, and a power source connected to the electrode; and an electrolyte connected to the reservoir and supplying a heavy water solution containing the electrolyte to the reservoir. a solution supply section, a circulation section connected to the storage section, which extracts the solution from the storage section and returns the extracted solution to the storage section; and a circulation section, which is housed in the low deuterium concentration section, and is configured to control the radiation dose of the structure. a first detector (103) for measuring , and the structure has a surface layer including a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy and a radioactive substance on the side of the storage section.
構造体は、貯留部に収容されている重水溶液を重水素低濃度部側に透過させない。すなわち、重水素低濃度部に電解質を含む重水溶液は存在しない。
重水素低濃度部内に配置することで、第1検出器を構造体に近づけることができる。また、重水素低濃度部の内部であれば、第1検出器と構造体を隔てる障壁もない。よって、放射線のロスが小さく、検出の精度が高くなる。
重水素低濃度部に低濃度化装置として排気手段および排気経路を接続した場合、重水素低濃度部を真空にできる。これにより放射線のロスが小さくなる。
The structure does not allow the heavy water solution contained in the storage section to pass through to the low deuterium concentration section. That is, there is no heavy water solution containing electrolyte in the low deuterium concentration area.
By placing the first detector in the low deuterium concentration area, the first detector can be brought close to the structure. Further, inside the low deuterium concentration area, there is no barrier separating the first detector and the structure. Therefore, radiation loss is small and detection accuracy is high.
When an exhaust means and an exhaust route are connected to the deuterium low concentration section as a low concentration device, the deuterium low concentration section can be evacuated. This reduces radiation loss.
第1検出器を重水素低濃度部内に配置することで、電解質を含む重水溶液を抜き出す必要がないため、連続的なモニタリングが可能となる。これにより、反応を止めることなく(連続運転しながら)、反応の進行度合いを見極めることができる。 By arranging the first detector in the low deuterium concentration area, there is no need to extract the heavy water solution containing the electrolyte, so continuous monitoring becomes possible. Thereby, the degree of progress of the reaction can be determined without stopping the reaction (while operating continuously).
上記開示に一態様において、前記放射性物質は、β線を放出する核種を有し、前記第1検出器は、β線検出器であってよい。 In one aspect of the above disclosure, the radioactive substance may include a nuclide that emits β-rays, and the first detector may be a β-ray detector.
β線を放出する核種は、γ線を放出する核種よりも遮蔽および取り扱いが容易である。
β線検出器は、小型であり、計測対象物への近接が比較的容易である。β線検出器は、連続運転時間に制限がなく、γ線検出器と比べると安価である。よって、重水素低濃度部内に配置しやすい。
Beta-emitting nuclides are easier to shield and handle than gamma-emitting nuclides.
The β-ray detector is small and relatively easy to approach the object to be measured. Beta-ray detectors have no restrictions on continuous operation time and are cheaper than gamma-ray detectors. Therefore, it can be easily placed in a low deuterium concentration area.
上記開示の一態様において、核種変換システムは、前記第1検出器で測定された放射線量が第1閾値以下に低下した場合に、反応終了と判定する判定部(110)をさらに備えてもよい。 In one aspect of the above disclosure, the nuclide conversion system may further include a determination unit (110) that determines that the reaction has ended when the radiation dose measured by the first detector has decreased to a first threshold value or less. .
第1閾値を設けることで、反応終了の判断基準が明確となる。第1閾値は、例えば、1時間あたりの放射線捕捉量が初期値の50%となる値、または、1時間あたり1000カウント以下などと設定できる。第1閾値は、バックグラウンドレベルの放射線量とすることが好ましい。 By providing the first threshold value, the criterion for determining the completion of the reaction becomes clear. The first threshold value can be set, for example, to a value at which the amount of radiation captured per hour is 50% of the initial value, or to 1000 counts or less per hour. Preferably, the first threshold value is a background level radiation dose.
上記開示の一態様において、核種変換システム(3)は、前記貯留部から抜き出した溶液の放射線量を測定する第2検出器(104)をさらに備えてもよい。 In one aspect of the above disclosure, the nuclide conversion system (3) may further include a second detector (104) that measures the radiation dose of the solution extracted from the storage section.
上述の通り、貯蔵部から抜き出された溶液には、表層から溶出した放射性物質が含まれている可能性がある。溶液貯蔵部内に貯蔵された溶液の放射線量または貯留部から抜きだした溶液の放射線量を測定する第2検出器を備えることで、溶出した放射性物質の量を知ることができる。 As mentioned above, the solution extracted from the storage unit may contain radioactive substances eluted from the surface layer. By providing a second detector that measures the radiation dose of the solution stored in the solution storage section or the radiation dose of the solution extracted from the storage section, it is possible to know the amount of eluted radioactive material.
上記開示の一態様において、前記第2検出器(104)は、前記溶液貯蔵部内に貯蔵された溶液の放射線量を測定可能に、前記溶液貯蔵部との相対位置が固定されてもよい。 In one aspect of the above disclosure, the second detector (104) may have a fixed relative position with respect to the solution storage section so as to be able to measure the radiation dose of the solution stored in the solution storage section.
溶液貯蔵部には、貯留部から抜き出された溶液が貯蔵されている。よって、溶液貯蔵部の放射線量を測定することで、まとまった量の放射線を検出できる。これにより、測定精度が高まる。 The solution storage section stores the solution extracted from the storage section. Therefore, by measuring the radiation dose in the solution storage section, a large amount of radiation can be detected. This increases measurement accuracy.
上記開示の一態様において、核種変換システムは、前記第2検出器の測定で得られた第2放射線量が第2閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する判定部(110)をさらに備える。 In one aspect of the above disclosure, the nuclide transmutation system further includes a determination unit (110) that determines that the reaction has ended when the second radiation dose obtained by measurement by the second detector increases to a second threshold value or more. Be prepared.
第2放射線量は、表層から溶出した放射性物質の量を反映し得る。溶出した放射性物質の量が多いということは、表層に含まれる放射性物質量が少なくなっているということである。表層に含まれる放射性物質の量が少なくなると、反応効率も低下する。反応終了の判断基準に第2閾値を加えることで、反応の進行度合いをより正確に見極められる。 The second radiation dose may reflect the amount of radioactive material eluted from the surface layer. A large amount of eluted radioactive material means that the amount of radioactive material contained in the surface layer is decreasing. As the amount of radioactive material contained in the surface layer decreases, the reaction efficiency also decreases. By adding the second threshold value to the criterion for determining the completion of the reaction, the degree of progress of the reaction can be determined more accurately.
上記開示の一態様において、前記第1検出器は、前記構造体に正対しているとよい。 In one aspect of the above disclosure, the first detector may be directly facing the structure.
放射性物質は、表層に分散されている。第1検出器を構造体に正対させることで、分散している各放射性物質と第1検出器との距離の偏りを小さくできる。これにより、放射性物質から放出される放射線の測定精度が高くなる。 Radioactive materials are dispersed on the surface. By arranging the first detector to directly face the structure, it is possible to reduce deviation in the distance between each dispersed radioactive substance and the first detector. This increases the accuracy of measuring radiation emitted from radioactive substances.
上記開示の一態様において、核種変換システムは、前記貯留部に接続され、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金と、前記放射性物質とを含む電着液を前記貯留部に供給する電着液供給部(50)と、前記貯留部から抜き出された溶液を系外に排出する排出部(40)と、をさらに備えてもよい。 In one aspect of the above disclosure, the nuclide transmutation system is connected to the storage section and supplies an electrodeposition liquid containing the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy and the radioactive substance to the storage section. and a discharge part (40) for discharging the solution extracted from the storage part to the outside of the system.
電着液供給部から貯留部内に電着液を供給し、構造体および電極を電着液に浸漬させ、電極に電圧を印加し、電極と構造体との間に電圧差を生じさせると、電着液に含まれる放射性物質および水素吸蔵金属または水素吸蔵合金が構造体表面に電着される。これにより表層が形成され得る。表層形成後、排出部から電着液を系外への排出できるため、貯留部内を溶液フリーな状態とし、電解質を含む重水溶液の供給が可能である。電着液供給部を備えた核種変換システムでは、表層の形成から反応までを同一装置内で実施できる。これにより放射性物質が装置外に暴露される頻度が大幅に減少することになるため、作業員の安全性が高まる。 When the electrodeposition liquid is supplied from the electrodeposition liquid supply part into the storage part, the structure and the electrode are immersed in the electrodeposition liquid, and a voltage is applied to the electrode to create a voltage difference between the electrode and the structure, The radioactive substance and hydrogen storage metal or hydrogen storage alloy contained in the electrodeposition solution are electrodeposited on the surface of the structure. This may form a surface layer. After the surface layer is formed, the electrodeposition solution can be discharged out of the system from the discharge section, so that the inside of the storage section is kept solution-free, and a heavy aqueous solution containing an electrolyte can be supplied. In a nuclide conversion system equipped with an electrodeposition liquid supply section, processes from surface layer formation to reaction can be performed within the same device. This greatly reduces the frequency with which radioactive materials are exposed outside the equipment, increasing worker safety.
上記開示の一態様において、前記第1検出器の視野範囲に、内部標準物質が配置されてもよい。 In one aspect of the above disclosure, an internal standard substance may be placed in the field of view of the first detector.
内部標準物質とは、放射能が既知の放射性物質である。第1検出器の視野範囲とは、少なくとも反応装置内であり、例えば、貯留部の内壁等である。内部標準物質は、表層中に配置されてもよい。 An internal standard substance is a radioactive substance with known radioactivity. The field of view of the first detector is at least the inside of the reaction device, for example, the inner wall of the reservoir. An internal standard may be placed in the surface layer.
上記開示の一態様において、核種変換システムは、前記貯留部に接続され、前記貯留部内に洗浄液を供給する洗浄液供給部(90)をさらに備えてもよい。 In one aspect of the above disclosure, the nuclide conversion system may further include a cleaning liquid supply unit (90) connected to the storage unit and supplying a cleaning liquid into the storage unit.
洗浄液供給部は、電着液供給部を利用して表層を形成した後、電着液を抜き出した貯留部内を洗浄できる。貯留部に残存した電着液の成分は核種変換反応を阻害する恐れがある。貯留部内に残存した電着液を取り除くことで、コンタミによる影響を低減できる。 The cleaning liquid supply unit can clean the inside of the storage unit from which the electrodeposition liquid is extracted after forming the surface layer using the electrodeposition liquid supply unit. Components of the electrodeposition solution remaining in the reservoir may inhibit the nuclide transmutation reaction. By removing the electrodeposited liquid remaining in the reservoir, the effects of contamination can be reduced.
上記開示の一態様において、前記構造体は、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる基板と、前記基板上に形成された中間層とを備え、前記中間層は、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる第1層と、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金に対して相対的に仕事関数が低い物質からなる第2層とが積層された構成であり、前記表層は、中間層の上にあってよい。 In one aspect of the disclosure, the structure includes a substrate made of the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy, and an intermediate layer formed on the substrate, and the intermediate layer includes the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy. A first layer made of a hydrogen storage alloy and a second layer made of a substance having a relatively low work function with respect to the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy are laminated, and the surface layer is an intermediate layer. It can be on top of.
構造体を上記構成とすることで、変換反応が生じることを確認している。 It has been confirmed that a conversion reaction occurs when the structure has the above configuration.
本開示に係る核種変換方法は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置を用いた核種変換方法であって、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を前記貯留部側に向けて前記構造体を配置し、前記貯留部に電解質を含む重水溶液を供給し、前記電解質を含む重水溶液に浸漬させた前記電極に電圧を印加して前記電極と前記構造体との間に電圧差を生じさせ、前記電極と前記構造体との間の空間で前記電解質を含む重水溶液から前記重水素を発生させ、所定時間、濃度勾配によって前記構造体の前記貯留部側から前記重水素低濃度部側に向けて前記重水素を透過させ、前記重水素の透過を停止し、前記貯留部から溶液を抜き出して前記貯留部内を空にした後、第1検出器により前記構造体の放射線量を測定し、前記第1検出器の測定により得られた第1放射線量が、第1閾値以下に低下した場合に、反応を終了し、前記第1放射線量が、前記第1閾値よりも高い場合に、抜き出した前記溶液を前記貯留部に戻し、前記重水素の透過を再開させる。 The nuclide conversion method according to the present disclosure includes a structure through which deuterium can permeate, a storage part and a deuterium low concentration part separated by the structure and each forming a closed space, and a deuterium low concentration part housed in the storage part and arranged in the structure. A nuclide conversion method using a reaction device having an electrode arranged to face the surface on the storage side and a power supply connected to the electrode, the surface layer containing a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy and a radioactive substance. The structure is arranged with the structure facing toward the storage part, a heavy water solution containing an electrolyte is supplied to the storage part, and a voltage is applied to the electrode immersed in the heavy water solution containing the electrolyte, so that the electrode and the A voltage difference is generated between the structure and the deuterium is generated from a heavy aqueous solution containing the electrolyte in a space between the electrode and the structure, and the deuterium is stored in the structure by a concentration gradient for a predetermined period of time. The deuterium is transmitted from the deuterium low concentration part side toward the deuterium low concentration part side, the permeation of the deuterium is stopped, and the solution is extracted from the storage part to empty the inside of the storage part, and then the first detector The radiation dose of the structure is measured by, and when the first radiation dose obtained by the measurement by the first detector decreases to a first threshold value or less, the reaction is terminated, and the first radiation dose is When it is higher than the first threshold, the extracted solution is returned to the storage section and the deuterium permeation is restarted.
上記開示の一態様において、前記放射性物質は、γ線を放出する核種を有し、前記第1検出器は、γ線検出器であってよい。 In one aspect of the above disclosure, the radioactive substance may include a nuclide that emits gamma rays, and the first detector may be a gamma ray detector.
上記開示の一態様では、前記反応装置の周囲を遮蔽材で囲うとよい。 In one aspect of the above disclosure, the reaction device may be surrounded by a shielding material.
本開示に係る核種変換方法は、重水素が透過可能な構造体、前記構造体により隔てられ、それぞれ閉空間をなす貯留部および重水素低濃度部、前記貯留部内に収容されて前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極、および前記電極に接続される電源を有する反応装置を用いた核種変換方法であって、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を前記貯留部側に向けて前記構造体を配置し、前記構造体の放射線量を測定する第1検出器を前記重水素低濃度部内に配置し、前記貯留部に前記電解質を含む重水溶液を供給し、前記電解質を含む重水溶液に浸漬させた前記電極に電圧を印加して前記電極と前記構造体との間に電圧差を生じさせ、前記電極と前記構造体との間の空間で前記電解質を含む重水溶液から前記重水素を発生させ、濃度勾配によって前記構造体の前記貯留部側から前記重水素低濃度部側に向けて前記重水素を透過させ、前記重水素を透過させながら、前記第1検出器により前記構造体の第1放射線量を測定し、前記第1検出器の測定により得られた第1放射線量が第1閾値以下に低下した場合に、反応を終了する。 The nuclide conversion method according to the present disclosure includes a structure through which deuterium can permeate, a storage part and a deuterium low concentration part separated by the structure and each forming a closed space, and a deuterium low concentration part housed in the storage part and arranged in the structure. A nuclide conversion method using a reaction device having an electrode arranged to face the surface on the storage side and a power supply connected to the electrode, the surface layer containing a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy and a radioactive substance. a first detector for measuring the radiation dose of the structure is placed in the low deuterium concentration area, and a heavy aqueous solution containing the electrolyte is placed in the storage area. A voltage is applied to the electrode immersed in a heavy water solution containing the electrolyte to create a voltage difference between the electrode and the structure, and the Generating the deuterium from a heavy aqueous solution containing an electrolyte, permeating the deuterium from the storage part side of the structure toward the deuterium low concentration part side according to a concentration gradient, and permeating the deuterium, A first radiation dose of the structure is measured by the first detector, and the reaction is terminated when the first radiation dose obtained by the measurement by the first detector decreases to a first threshold value or less.
上記開示の一態様において、前記放射性物質は、β線を放出する核種を有し、前記第1検出器は、β線検出器であってよい。 In one aspect of the above disclosure, the radioactive substance may include a nuclide that emits β-rays, and the first detector may be a β-ray detector.
上記開示の一態では、前記貯留部から抜き出した電解質溶液の第2放射線量を第2検出器によって測定し、前記第2放射線量が第2閾値以上に上昇した場合に、反応終了を終了してもよい。 In one aspect of the above disclosure, a second radiation dose of the electrolyte solution extracted from the storage part is measured by a second detector, and when the second radiation dose increases to a second threshold value or more, the reaction is terminated. It's okay.
上記開示の一態では、前記第1検出器の視野範囲に、内部標準物質を配置するとよい。 In one aspect of the above disclosure, it is preferable that an internal standard substance be placed in the field of view of the first detector.
1,2,3 核種変換システム
10 反応装置
11 貯留部
12 重水素低濃度部
13 構造体
14 電極
15 電源
16 逆止弁
17 低濃度化装置
18 排気手段
19 排気経路
20,56,64 ヒータ
21 基板
22 第1層
23 第2層
24 中間層
30 循環部
31 抜出配管
32 熱交換器
33 フィルタ
34 ポンプ
35 再供給配管
40 排出部
41 排出配管
50 電着液供給部
51 電着液タンク
52 電着液供給用配管
53,66,72,81,91 不活性ガス供給用配管
54,67,73,82,92 除湿装置
55,68,74,83,93 乾燥不活性ガス供給用配管
60 電解質溶液供給部
61 電解質溶液タンク
62 電解質溶液供給用配管
63 電解質塩
65 重水供給部
69,84 重水タンク
70 重水供給用配管
71 不活性ガス供給部
80 重水補充部
85 重水補充用配管
90 洗浄液供給部
94 洗浄液タンク
95 洗浄液供給用配管
100,103 第1検出器
101 溶液貯蔵部
102 遮蔽材
104 第2検出器
110 判定部
111 制御部
120 試料ステージ
120a 領域
121 試料固定冶具
122 Oリング
123 貫通孔
1, 2, 3
Claims (18)
前記貯留部に接続され、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、
前記貯留部に接続され、前記貯留部内から溶液を抜き出し、該抜き出した溶液を前記貯留部に戻す循環部と、
前記構造体の放射線量を測定する第1検出器と、
前記貯留部から抜き出した溶液の放射線量を測定する第2検出器と、
前記第2検出器の測定で得られた第2放射線量が第2閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する判定部と、
を備え、
前記構造体は、前記貯留部側に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を有し、
前記循環部は、前記貯留部から抜き出した溶液を貯蔵する溶液貯蔵部を有する放射性核種処理システム。 a structure through which deuterium can permeate; a storage part and a deuterium low concentration part separated by the structure and each forming a closed space; housed in the storage part and arranged to face a surface of the structure on the storage part side; a reaction device having an electrode connected to the electrode, and a power source connected to the electrode;
an electrolyte solution supply unit connected to the storage unit and supplying a heavy water solution containing electrolyte to the storage unit;
a circulation unit connected to the storage unit, which extracts the solution from the storage unit and returns the extracted solution to the storage unit;
a first detector that measures the radiation dose of the structure;
a second detector that measures the radiation dose of the solution extracted from the storage section;
a determination unit that determines that the reaction has ended when a second radiation dose obtained by measurement by the second detector increases to a second threshold value or more;
Equipped with
The structure has a surface layer containing a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy and a radioactive substance on the storage side,
The circulation section is a radionuclide processing system including a solution storage section that stores the solution extracted from the storage section.
前記第1検出器は、γ線検出器である請求項1に記載の放射性核種処理システム。 The radioactive substance has a nuclide that emits γ rays,
The radionuclide processing system according to claim 1, wherein the first detector is a gamma ray detector.
前記貯留部に接続され、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、
前記貯留部に接続され、前記貯留部内から溶液を抜き出し、該抜き出した溶液を前記貯留部に戻す循環部と、
前記重水素低濃度部内に収容され、前記構造体の放射線量を測定する第1検出器と、
前記貯留部から抜き出した溶液の放射線量を測定する第2検出器と、
前記第2検出器の測定で得られた第2放射線量が第2閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する判定部と、
を備え、
前記構造体は、前記貯留部側に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を有する放射性核種処理システム。 a structure through which deuterium can permeate; a storage part and a deuterium low concentration part separated by the structure and each forming a closed space; housed in the storage part and arranged to face a surface of the structure on the storage part side; a reaction device having an electrode connected to the electrode, and a power source connected to the electrode;
an electrolyte solution supply unit connected to the storage unit and supplying a heavy water solution containing electrolyte to the storage unit;
a circulation unit connected to the storage unit, which extracts the solution from the storage unit and returns the extracted solution to the storage unit;
a first detector that is housed in the low deuterium concentration area and measures the radiation dose of the structure;
a second detector that measures the radiation dose of the solution extracted from the storage section;
a determination unit that determines that the reaction has ended when a second radiation dose obtained by measurement by the second detector increases to a second threshold value or more;
Equipped with
The structure is a radionuclide processing system having, on the side of the storage section, a surface layer containing a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy and a radioactive substance.
前記第1検出器は、β線検出器である請求項4に記載の放射性核種処理システム。 The radioactive substance has a nuclide that emits β rays,
The radionuclide processing system according to claim 4, wherein the first detector is a β-ray detector.
前記貯留部から抜き出された溶液を系外に排出する排出部と、
をさらに備える請求項1~8のいずれかに記載の放射性核種処理システム。 an electrodeposition liquid supply unit connected to the storage unit and supplying an electrodeposition liquid containing the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy and the radioactive substance to the storage unit;
a discharge section that discharges the solution extracted from the storage section to the outside of the system;
The radionuclide processing system according to any one of claims 1 to 8 , further comprising:
請求項10に記載の放射性核種処理システム。 The radionuclide processing system according to claim 10 , further comprising a cleaning liquid supply unit connected to the storage unit and supplying cleaning liquid into the storage unit.
前記中間層は、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる第1層と、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金に対して相対的に仕事関数が低い物質からなる第2層とが積層された構成であり、
前記表層は、前記中間層の上にある請求項1~11のいずれかに記載の放射性核種処理システム。 The structure includes a substrate made of the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy, and an intermediate layer formed on the substrate,
The intermediate layer includes a first layer made of the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy, and a second layer made of a substance having a relatively low work function with respect to the hydrogen storage metal or the hydrogen storage alloy. The configuration is
The radionuclide processing system according to any one of claims 1 to 11 , wherein the surface layer is above the intermediate layer.
水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を前記貯留部側に向けて前記構造体を配置し、
前記貯留部に電解質を含む重水溶液を供給し、
前記電解質を含む重水溶液に浸漬させた前記電極に電圧を印加して前記電極と前記構造体との間に電圧差を生じさせ、前記電極と前記構造体との間の空間で前記電解質を含む重水溶液から前記重水素を発生させ、所定時間、濃度勾配によって前記構造体の前記貯留部側から前記重水素低濃度部側に向けて前記重水素を透過させ、
前記重水素の透過を停止し、前記貯留部から溶液を抜き出して前記貯留部内を空にした後、第1検出器により前記構造体の放射線量を測定し、前記第1検出器の測定により得られた第1放射線量が、第1閾値以下に低下した場合に、反応を終了し、
前記第1放射線量が、前記第1閾値よりも高い場合に、抜き出した前記溶液を前記貯留部に戻し、前記重水素の透過を再開させ、
前記貯留部から抜き出した電解質溶液の第2放射線量を第2検出器によって測定し、
前記第2放射線量が第2閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する放射性核種処理方法。 a structure through which deuterium can permeate; a storage part and a deuterium low concentration part separated by the structure and each forming a closed space; housed in the storage part and arranged to face a surface of the structure on the storage part side; A radionuclide processing method using a reaction device having an electrode and a power source connected to the electrode, the method comprising:
arranging the structure with a surface layer containing a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy and a radioactive substance facing the reservoir side;
supplying a heavy water solution containing an electrolyte to the storage section;
A voltage is applied to the electrode immersed in a heavy water solution containing the electrolyte to create a voltage difference between the electrode and the structure, and the space between the electrode and the structure contains the electrolyte. generating the deuterium from a heavy aqueous solution and permeating the deuterium from the storage part side of the structure toward the deuterium low concentration part side according to a concentration gradient for a predetermined time;
After stopping the permeation of the deuterium and draining the solution from the reservoir to empty the reservoir, the radiation dose of the structure is measured by a first detector, and the radiation dose obtained by the measurement by the first detector is terminating the reaction when the first radiation dose received falls below a first threshold;
When the first radiation dose is higher than the first threshold, returning the extracted solution to the storage section and restarting the permeation of the deuterium,
Measuring a second radiation dose of the electrolyte solution extracted from the storage part with a second detector,
A radionuclide processing method that determines that the reaction has ended when the second radiation dose increases to a second threshold value or more .
前記第1検出器は、γ線検出器である請求項13に記載の放射性核種処理方法。 The radioactive substance has a nuclide that emits γ rays,
The radionuclide processing method according to claim 13 , wherein the first detector is a gamma ray detector.
水素吸蔵金属または水素吸蔵合金と、放射性物質とを含む表層を前記貯留部側に向けて前記構造体を配置し、
前記構造体の放射線量を測定する第1検出器を前記重水素低濃度部内に配置し、
前記貯留部に電解質を含む重水溶液を供給し、
前記電解質を含む重水溶液に浸漬させた前記電極に電圧を印加して前記電極と前記構造体との間に電圧差を生じさせ、前記電極と前記構造体との間の空間で前記電解質を含む重水溶液から前記重水素を発生させ、濃度勾配によって前記構造体の前記貯留部側から前記重水素低濃度部側に向けて前記重水素を透過させ、
前記重水素を透過させながら、前記第1検出器により前記構造体の第1放射線量を測定し、
前記第1検出器の測定で得られた前記第1放射線量が第1閾値以下に低下した場合に、反応を終了し、
前記貯留部から抜き出した電解質溶液の第2放射線量を第2検出器によって測定し、
前記第2放射線量が第2閾値以上に上昇した場合に、反応終了と判定する放射性核種処理方法。 a structure through which deuterium can permeate; a storage part and a deuterium low concentration part separated by the structure and each forming a closed space; housed in the storage part and arranged to face a surface of the structure on the storage part side; A radionuclide processing method using a reaction device having an electrode and a power source connected to the electrode, the method comprising:
arranging the structure with a surface layer containing a hydrogen storage metal or a hydrogen storage alloy and a radioactive substance facing the reservoir side;
disposing a first detector for measuring the radiation dose of the structure in the low deuterium concentration area;
supplying a heavy water solution containing an electrolyte to the storage section;
A voltage is applied to the electrode immersed in a heavy water solution containing the electrolyte to create a voltage difference between the electrode and the structure, and the space between the electrode and the structure contains the electrolyte. generating the deuterium from a heavy aqueous solution and permeating the deuterium from the storage section side of the structure toward the deuterium low concentration section side according to a concentration gradient;
measuring a first radiation dose of the structure with the first detector while transmitting the deuterium;
terminating the reaction when the first radiation dose obtained by measurement by the first detector falls below a first threshold;
Measuring a second radiation dose of the electrolyte solution extracted from the storage part with a second detector,
A radionuclide processing method that determines that the reaction has ended when the second radiation dose increases to a second threshold value or more .
前記第1検出器は、β線検出器である請求項16に記載の放射性核種処理方法。 The radioactive substance has a nuclide that emits β rays,
The radionuclide processing method according to claim 16 , wherein the first detector is a β-ray detector.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2020157514A JP7455714B2 (en) | 2020-09-18 | 2020-09-18 | Radionuclide processing system and radionuclide processing method |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2020157514A JP7455714B2 (en) | 2020-09-18 | 2020-09-18 | Radionuclide processing system and radionuclide processing method |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2022051176A JP2022051176A (en) | 2022-03-31 |
JP7455714B2 true JP7455714B2 (en) | 2024-03-26 |
Family
ID=80854825
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2020157514A Active JP7455714B2 (en) | 2020-09-18 | 2020-09-18 | Radionuclide processing system and radionuclide processing method |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP7455714B2 (en) |
Citations (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2013178222A (en) | 2011-07-30 | 2013-09-09 | Fumihisa Terayama | Decontamination device and decontamination method of wood contaminated with radioactive material |
JP2015190786A (en) | 2014-03-27 | 2015-11-02 | 三菱重工業株式会社 | nuclide conversion system and nuclide conversion method |
Family Cites Families (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5948698A (en) * | 1982-09-13 | 1984-03-19 | 動力炉・核燃料開発事業団 | Method of processing radioactive waste |
JPH08220029A (en) * | 1995-02-13 | 1996-08-30 | Toshiba Corp | Apparatus and method for non-destructive inspection for radioactively contaminated material |
-
2020
- 2020-09-18 JP JP2020157514A patent/JP7455714B2/en active Active
Patent Citations (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2013178222A (en) | 2011-07-30 | 2013-09-09 | Fumihisa Terayama | Decontamination device and decontamination method of wood contaminated with radioactive material |
JP2015190786A (en) | 2014-03-27 | 2015-11-02 | 三菱重工業株式会社 | nuclide conversion system and nuclide conversion method |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP2022051176A (en) | 2022-03-31 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
JP2632712B2 (en) | Equipment for criticality control and concentration measurement of fissile material | |
EP3413318A1 (en) | Method for preparing radioactive substance through muon irradiation, and substance prepared using said method | |
JP7455714B2 (en) | Radionuclide processing system and radionuclide processing method | |
JP5725769B2 (en) | Reactor fuel health monitor | |
Mokrov | Reconstruction of the radionuclide spectrum of liquid radioactive waste released into the Techa River in 1949–1951 | |
RU2622107C1 (en) | Method of inspection of the fuel collision of the shells of fuels of the worked heat-fuel assembly of transport nuclear energy installations | |
Goddard | Development of a real-time detection strategy for material accountancy and process monitoring during nuclear fuel reprocessing using the UREX+ 3a Method | |
JP4184910B2 (en) | Leak detection method | |
JP3524203B2 (en) | Neutron monitor and criticality management method for spent nuclear fuel | |
Tuca et al. | Analysis of radionuclides inventory contained in liquid effluents resulted from decommissioning of VVR-S nuclear research reactor | |
Johnson | Scintillator purification and study of light propagation in a large liquid scintillation detector | |
Jermolajev et al. | Implementation of the indirect assessment method for 129I and 135Cs accumulation in the RBMK-1500 reactor coolant purification system | |
RU2147148C1 (en) | Tightness check technique for cans of fuel elements before placing them in dry storage | |
Servis et al. | Impact of Irradiation and Decay Time on Chemical Speciation in Uranyl Sulfate Solution | |
Ward | Radioactivity of nuclear reactor cooling fluids | |
Kahn | Radiological surveillance study at the Haddam Neck PWR nuclear power station | |
JP2006317248A (en) | Radiation measuring system | |
Robertson | Tests of Defected Thoria-Urania Fuel Specimens in EBWR | |
Vajda et al. | Analysis of actinides in the primary coolant of a WWER-440 type reactor | |
JP2015025688A (en) | Metal pouring method of nuclear power plant | |
Samsahl | Accuracy and precision studies of a radiochemical multielement method for activation analysis in the field of life sciences | |
Ahn et al. | Tritium quantification in metallic samples | |
Fachinger et al. | R and D intermediate storage and final disposal of spent HTR fuel | |
Thierfeldt et al. | Radionuclides difficult to measure in waste packages. Final report | |
Robinson et al. | The behavior of fission products in molten fluoride reactor fuels |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20230131 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20230927 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20231024 |
|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20231225 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20240213 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20240313 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 7455714 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |