JP6452516B2 - Separator for solid oxide fuel cell and solid oxide fuel cell - Google Patents

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Description

本発明は、固体酸化物形燃料電池用セパレータおよび固体酸化物形燃料電池に関し、さらに詳しくは、固体酸化物形燃料電池の電極の外側に配置されるガス流路を有したセパレータ、およびそれを用いて構成した固体酸化物形燃料電池に関する。   The present invention relates to a solid oxide fuel cell separator and a solid oxide fuel cell, and more specifically, a separator having a gas flow path disposed outside an electrode of a solid oxide fuel cell, and The present invention relates to a solid oxide fuel cell configured to be used.

固体酸化物形燃料電池(SOFC)は、固体電解質層の両面に燃料極(アノード)および空気極(カソード)を接合した単セルを基本的な構成要素としている。SOFCにおいては、板状の金属部材にガス流路が形成されたセパレータを介して複数の単セルを電気的に直列に接続したスタック構造を形成して発電装置とすることが多い。   A solid oxide fuel cell (SOFC) is basically composed of a single cell in which a fuel electrode (anode) and an air electrode (cathode) are bonded to both surfaces of a solid electrolyte layer. In SOFC, a power generation device is often formed by forming a stack structure in which a plurality of single cells are electrically connected in series via a separator in which a gas flow path is formed in a plate-like metal member.

この種のSOFCは、単セルをはじめとする構成部材を積層し、適宜ガラスシール等のシール材を介して、板状のセパレータの間に挟み込んで組み上げられる。シール材は、部材間を接合する接着剤として機能するとともに、組み上げられたSOFCにおいて、燃料極に供給される燃料ガスおよび空気極に供給される空気の相互間混合や、外部への漏出を防止する役割を果たす。板状のセパレータの間にシール材を介して単セル等の構成部材を挟み込んだ従来一般のSOFCユニットの例として、図7に示すものを挙げることができる。   This type of SOFC is assembled by laminating constituent members such as a single cell and sandwiching them between plate-like separators through a sealing material such as a glass seal as appropriate. The sealant functions as an adhesive that joins the members, and prevents the fuel gas supplied to the fuel electrode and the air supplied to the air electrode from intermixing and leaking to the outside in the assembled SOFC. To play a role. FIG. 7 shows an example of a conventional general SOFC unit in which a constituent member such as a single cell is sandwiched between plate-like separators via a sealing material.

図7に示す従来一般の固体酸化物形燃料電池(SOFC)ユニット100は、空気極側セパレータ110、薄膜セパレータ112、燃料極側セパレータ120、単セル130、集電材140,145、絶縁フレーム150を主な部材として構成されている。空気極側セパレータ110および燃料極側セパレータ120は、板状の金属材にガス流路が形成されてなっている。なお、薄膜セパレータ112は、空気極側セパレータ110に接触して設けられる薄い金属板よりなる部材であり、空気極側セパレータ110と単セル130との間の熱膨張の差を緩和する役割を果たす。   A conventional solid oxide fuel cell (SOFC) unit 100 shown in FIG. 7 includes an air electrode side separator 110, a thin film separator 112, a fuel electrode side separator 120, a single cell 130, current collectors 140 and 145, and an insulating frame 150. It is comprised as a main member. The air electrode side separator 110 and the fuel electrode side separator 120 have a gas flow path formed in a plate-shaped metal material. The thin film separator 112 is a member made of a thin metal plate provided in contact with the air electrode side separator 110, and plays a role in reducing the difference in thermal expansion between the air electrode side separator 110 and the single cell 130. .

このSOFCユニット100は、図7(a)のように、絶縁フレーム150の両面と、薄膜セパレータ112の単セル130に面する部位に、ガラスシール等、ペースト状のシール材161a,161b,162を塗布したうえで、図7(b)のように各部材を接合して、荷重を印加した状態で、シール材161a,161b,162を硬化させることにより、組み上げられる。このように、板状のセパレータの間に、シール材を介して構成部材を挟み込んで形成されるSOFCユニットは、例えば特許文献1に開示されている。   As shown in FIG. 7A, the SOFC unit 100 is provided with paste-like sealing materials 161a, 161b, 162 such as glass seals on both surfaces of the insulating frame 150 and portions of the thin film separator 112 facing the single cell 130. After the application, the members are assembled as shown in FIG. 7B, and the seal materials 161a, 161b, 162 are cured in a state where a load is applied. As described above, for example, Patent Document 1 discloses an SOFC unit formed by sandwiching a structural member between plate-like separators with a sealing material interposed therebetween.

特開2014−49321号公報JP 2014-49321 A

上記で説明した図7の形態のように、板状のセパレータ110,120の間に、シール材161a,161b,162を介して、単セル130をはじめとする部材を積層して挟み込むことでSOFCユニット100を組み上げる場合には、各部材の面内方向および厚さ方向の位置決めを、高精度に行うことが求められる。また、各部材の厚さに合わせて、シール材161a,161b,162の層を均一な厚さに形成する必要がある。そのためには、シール材ペーストを均一に塗布するともに、均一に荷重を印加して硬化させる必要がある。もし、シール材161a,161b,162の厚さに不均一性が存在すると、シールが不完全な箇所が発生し、SOFCユニット100内部でのガスの混合や、外部へのガスの漏出が起こる可能性がある。このように、板状のセパレータ110,120の間に各部材を積層して挟み込んでSOFCユニット100を組み上げる方法では、高いガスシール性を有するSOFCユニット100を得るために、高い組み上げの技術が必要となる。特に、図7のようなSOFCユニット100を多数積層してセルスタックを構成する場合には、多数のセパレータの間に形成される空間のそれぞれに、単セル130等の部材とシール材161a,161b,162を配置し、全SOFCユニット100に対して、位置決めとガスシールの確立を同時に行う必要がある。このような状況で、セルスタック全体において高いガスシール性を獲得することは、非常に難しい。   As described above with reference to FIG. 7, a member such as the single cell 130 is stacked and sandwiched between the plate-like separators 110 and 120 via the sealing materials 161 a, 161 b, and 162, and the SOFC. When assembling the unit 100, it is required to position each member in the in-plane direction and the thickness direction with high accuracy. Moreover, it is necessary to form the layers of the sealing materials 161a, 161b, 162 in a uniform thickness in accordance with the thickness of each member. For that purpose, it is necessary to apply the sealant paste uniformly and to apply a load uniformly to cure. If there is non-uniformity in the thickness of the sealing materials 161a, 161b, 162, an incomplete seal may occur, and gas may be mixed inside the SOFC unit 100 or leaked to the outside. There is sex. As described above, in the method of assembling the SOFC unit 100 by stacking and sandwiching the respective members between the plate-like separators 110 and 120, a high assembling technique is required in order to obtain the SOFC unit 100 having high gas sealability. It becomes. In particular, when a cell stack is configured by stacking a large number of SOFC units 100 as shown in FIG. 7, a member such as a single cell 130 and sealing materials 161a and 161b are formed in each space formed between a large number of separators. , 162 and positioning and gas seal establishment for all SOFC units 100 must be performed simultaneously. Under such circumstances, it is very difficult to obtain a high gas sealability in the entire cell stack.

また、SOFCユニット100を多数積層して形成したセルスタックに対して性能の確認を行う場合には、積層した全SOFCユニット100を一度に起動しなければ、不良のSOFCユニット100の有無を確認することができない。また、そのようにして不良のSOFCユニット100を発見した場合でも、そのSOFCセル100のみをスタック構造から抜き取って交換するというようなことは行えない。よって、所望の特性を発揮するセルスタックを得るためには、各SOFCセル100の性能に関して、非常に高い歩留まりが要求される。   Further, when performance is confirmed for a cell stack formed by stacking a large number of SOFC units 100, the presence or absence of defective SOFC units 100 is confirmed unless all the stacked SOFC units 100 are activated at once. I can't. Further, even when a defective SOFC unit 100 is discovered in this way, it is not possible to remove only the SOFC cell 100 from the stack structure and replace it. Therefore, in order to obtain a cell stack that exhibits desired characteristics, a very high yield is required for the performance of each SOFC cell 100.

本発明が解決しようとする課題は、高いガスシール性を有する固体酸化物形燃料電池を簡便に構築することができるセパレータ、およびそのようなセパレータを備え、高いガスシール性を簡便に得ることができる固体酸化物形燃料電池を提供することにある。   The problem to be solved by the present invention is to provide a separator capable of easily constructing a solid oxide fuel cell having high gas-sealability, and to provide such a separator and to easily obtain high gas-seal properties. An object of the present invention is to provide a solid oxide fuel cell.

上記課題を解決するために、本発明にかかる固体酸化物形燃料電池用セパレータは、平板形の電解質層の両面に燃料極と空気極とを有する固体酸化物形燃料電池単セルと共に用いるセパレータにおいて、気体が流通可能な第一流路が形成された第一接触面と、前記第一接触面よりも上方に、前記第一接触面の外周を囲んで形成された、前記固体酸化物形燃料電池単セルを載置可能な枠状の載置面と、前記載置面よりも上方に、前記載置面の外周を囲んで形成された枠状のフレーム面と、を一体に有することを要旨とする。   In order to solve the above problems, a solid oxide fuel cell separator according to the present invention is a separator used together with a solid oxide fuel cell single cell having a fuel electrode and an air electrode on both sides of a flat electrolyte layer. The solid oxide fuel cell formed by surrounding the outer periphery of the first contact surface above the first contact surface, the first contact surface having a first flow path through which gas can flow. The gist is to integrally have a frame-like placement surface on which a single cell can be placed, and a frame-like frame surface formed around the outer periphery of the placement surface above the placement surface. And

ここで、前記固体酸化物形燃料電池用セパレータは、前記第一接触面、載置面、フレーム面の裏側に設けられ、気体が流通可能な第二流路が形成された第二接触面と、前記フレーム面と前記第二接触面の間を貫通し、前記第一流路と連通して設けられたガス供給孔と、をさらに有するとよい。   Here, the separator for the solid oxide fuel cell is provided on the back side of the first contact surface, the mounting surface, and the frame surface, and a second contact surface in which a second flow path through which gas can flow is formed. And a gas supply hole penetrating between the frame surface and the second contact surface and communicating with the first flow path.

この場合、前記第一流路と前記第二流路は、同じ方向に走っているとよい。   In this case, the first channel and the second channel may be running in the same direction.

また、前記載置面と前記フレーム面の間の高さの差は、前記固体酸化物形燃料電池単セルの燃料極の厚さ以上であることが好ましい。   The difference in height between the mounting surface and the frame surface is preferably equal to or greater than the thickness of the fuel electrode of the solid oxide fuel cell single cell.

上記課題を解決するために、本発明にかかる固体酸化物形燃料電池は、平板形の電解質層の両面に燃料極と空気極とを有する固体酸化物形燃料電池単セルと、上記のような固体酸化物形燃料電池用セパレータとを有することを要旨とする。   In order to solve the above problems, a solid oxide fuel cell according to the present invention includes a solid oxide fuel cell single cell having a fuel electrode and an air electrode on both sides of a flat electrolyte layer, and It is characterized by having a separator for a solid oxide fuel cell.

ここで、前記固体酸化物形燃料電池は、上記のような固体酸化物形燃料電池用セパレータを燃料極側セパレータとして有し、さらに前記固体酸化物形燃料電池単セルの空気極の外側に配置された空気極側セパレータを有し、前記固体酸化物形燃料電池単セルは、前記燃料極側セパレータの前記載置面に、気体の流通を遮断する電気絶縁性の内部シール材を介して前記燃料極側の面で載置され、前記固体酸化物形燃料電池単セルと前記燃料極側セパレータと前記内部シール材とに囲まれて外部と区画された空間として、燃料ガスが流通される燃料ガス流通部が形成されていることが好ましい。   Here, the solid oxide fuel cell has the solid oxide fuel cell separator as described above as a fuel electrode side separator, and is further disposed outside the air electrode of the solid oxide fuel cell single cell. The solid oxide fuel cell single cell has an air electrode side separator formed on the mounting surface of the fuel electrode side separator via an electrically insulating internal sealing material that blocks gas flow. Fuel on which fuel gas is circulated as a space placed on the fuel electrode side and surrounded by the solid oxide fuel cell single cell, the fuel electrode side separator, and the inner seal material and partitioned from the outside It is preferable that a gas circulation part is formed.

この場合、前記燃料極と前記燃料極側セパレータの前記第一接触面の間には、前記固体酸化物形燃料電池単セルおよび前記燃料極側セパレータよりも弾性変形しやすい導電性物質よりなる集電材が配置されているとよい。   In this case, a gap between the fuel electrode and the first contact surface of the fuel electrode side separator is made of a conductive material that is more easily elastically deformed than the solid oxide fuel cell single cell and the fuel electrode side separator. An electric material is preferably arranged.

あるいは、前記燃料極は、前記燃料極側セパレータの前記第一接触面に直接接触しているとよい。   Alternatively, the fuel electrode may be in direct contact with the first contact surface of the fuel electrode side separator.

また、前記空気極側セパレータは、前記燃料ガス流通部の外に配置された、気体の流れを遮断する電気絶縁性の外部シール材を少なくとも介して、前記燃料極側セパレータの前記フレーム面に接合されていることが好ましい。   Further, the air electrode side separator is joined to the frame surface of the fuel electrode side separator through at least an electrically insulating external sealing material arranged outside the fuel gas circulation part and blocking the gas flow. It is preferable that

この場合、前記空気極側セパレータは、前記外部シール材を介して直接前記燃料極側セパレータの前記フレーム面に接合されている形態とすることもできる。   In this case, the air electrode side separator may be directly joined to the frame surface of the fuel electrode side separator via the external sealing material.

また、前記燃料極側セパレータの前記フレーム面は、前記固体酸化物形燃料電池単セルの電解質層と空気極との間の境界面と高さが揃っていることが好ましい。   Moreover, it is preferable that the frame surface of the fuel electrode side separator has a height equal to a boundary surface between the electrolyte layer and the air electrode of the solid oxide fuel cell single cell.

そして、前記燃料側セパレータは、上記のような第二接触面を有する固体酸化物形燃料電池用セパレータよりなり、複数の前記固体酸化物形燃料電池単セルが、前記固体酸化物形燃料電池用セパレータを介して積層されており、1つの固体酸化物形燃料電池単セルの前記燃料極側セパレータとして設けられた前記固体酸化物形燃料電池用セパレータは、前記第二接触面を含む部位で、該固体酸化物形燃料電池単セルに隣接する別の固体酸化物形燃料電池単セルの前記空気極側セパレータを構成するものであるとよい。   The fuel-side separator is made of a solid oxide fuel cell separator having the second contact surface as described above, and a plurality of the solid oxide fuel cell single cells are used for the solid oxide fuel cell. The separator for a solid oxide fuel cell provided as the fuel electrode side separator of one solid oxide fuel cell single cell is stacked via a separator, and includes the second contact surface. The air electrode side separator of another solid oxide fuel cell unit cell adjacent to the solid oxide fuel cell unit cell may be configured.

この場合に、前記固体酸化物形燃料電池単セルと前記固体酸化物形燃料電池用セパレータの積層構造には、空気供給用の外部マニホールドが設けられ、隣接する前記固体酸化物形燃料電池用セパレータの間の空隙を介して、前記外部マニホールドから前記第二流路に空気が供給されるものであるとよい。   In this case, the stacked structure of the solid oxide fuel cell single cell and the solid oxide fuel cell separator is provided with an external manifold for supplying air, and the adjacent solid oxide fuel cell separator Air may be supplied from the external manifold to the second flow path via a gap between the two.

上記発明にかかる固体酸化物形燃料電池用セパレータにおいては、第一接触面とフレーム面の間に、固体酸化物形燃料電池単セルを載置可能な載置面を有する。この載置面に、適宜シール材を介して単セルを載置すれば、単セルが載置面とフレーム面の間に嵌まり込んだ状態で位置決めされる。この状態で、単セルよりも上方に配置される他の部材を、適宜シール材を介して積層し、固体酸化物形燃料電池を組み上げれば、従来のように、単セルを嵌め込んで保持する機構を有さない板状のセパレータ2枚の間に単セルをはじめとする各部材を挟み込んで固体酸化物形燃料電池を組み上げる場合と比較して、セパレータを含む各部材の位置関係を規定した状態で組み上げを進めることができるので、各部材の面内方向および厚さ方向の位置決めと、ガスシールの形成を、高精度に、また簡便に行うことができる。また、組み上げ工程において、単セル1層ごとに試運転を行って性能を確認することで、1層ごとに性能の不良がないかを確認することができるので、各単セルが性能において高い歩留まりを有していなくても、不良品を簡便に発見し、除去等の措置を講じることができる。   In the separator for a solid oxide fuel cell according to the above-described invention, a mounting surface on which a solid oxide fuel cell single cell can be mounted is provided between the first contact surface and the frame surface. If a single cell is appropriately placed on the placement surface via a sealing material, the single cell is positioned in a state of being fitted between the placement surface and the frame surface. In this state, if other members arranged above the single cell are appropriately laminated via a sealing material and a solid oxide fuel cell is assembled, the single cell is fitted and held as in the conventional case. Compared to the assembly of a solid oxide fuel cell by sandwiching each member, such as a single cell, between two plate-shaped separators that do not have a mechanism to do so, the positional relationship of each member including the separator is specified Assembling can proceed in this state, so that positioning of each member in the in-plane direction and thickness direction and formation of a gas seal can be performed with high accuracy and simplicity. In addition, in the assembly process, it is possible to check whether there is a performance defect for each layer by performing a test run for each layer of each single cell, so that each single cell has a high yield in performance. Even if they do not have it, they can easily find defective products and take measures such as removal.

ここで、固体酸化物形燃料電池用セパレータが、第一接触面、載置面、フレーム面の裏側に設けられ、気体が流通可能な第二流路が形成された第二接触面と、フレーム面と第二接触面の間を貫通し、第一流路と連通して設けられたガス供給孔と、をさらに有する場合には、セパレータの第一接触面と第二接触面を、単セルの燃料極および空気極のそれぞれにガスを供給する接触面として利用することができる。よって、単セルとセパレータを交互に積層することで、固体酸化物形燃料電池のユニットが複数積層されたセルスタックを構成することができる。この際、セパレータの第一接触面の側に載置面が設けられていることにより、単セルを載置面に載置して、フレーム面との間に嵌め込んだ状態としてから、残る各部材の積層を進めることで、多数のセパレータおよび単セルを積層する場合にも、位置決めおよびガスシールの形成を簡便かつ高確度に行うことができる。さらに、セパレータに上記のようなガス供給孔が設けられていることにより、積層した各セパレータのガス供給孔を連通させ、第二接触面との間にガスシールを設ければ、各セパレータの第一流路にガスを供給するための内部マニホールド式のガス供給路を簡便に構築することができる。   Here, the solid oxide fuel cell separator is provided on the first contact surface, the mounting surface, and the back side of the frame surface, and the second contact surface in which a second flow path through which gas can flow is formed, and the frame A gas supply hole provided between the first surface and the second contact surface and in communication with the first flow path, the first contact surface and the second contact surface of the separator, It can be used as a contact surface for supplying gas to each of the fuel electrode and the air electrode. Therefore, a cell stack in which a plurality of units of solid oxide fuel cells are stacked can be configured by alternately stacking single cells and separators. At this time, since the placement surface is provided on the first contact surface side of the separator, the unit cell is placed on the placement surface, and after being fitted between the frame surface, each remaining By proceeding with the stacking of the members, positioning and gas seal formation can be performed easily and with high accuracy even when a large number of separators and single cells are stacked. Furthermore, since the gas supply holes as described above are provided in the separator, the gas supply holes of the stacked separators communicate with each other, and a gas seal is provided between the second contact surfaces. An internal manifold type gas supply path for supplying gas to one flow path can be easily constructed.

この場合、第一流路と第二流路が、同じ方向に走っていれば、セルスタックを形成した際に、並行フロー方式のセルスタックを形成することができるが、上記のようなセパレータを用いることで、2種のガスの混合を高度に防止することができるので、一般的に両ガスの混合が問題となりやすい並行フロー方式を簡便に実現することができる。   In this case, if the first flow path and the second flow path run in the same direction, a cell stack of a parallel flow method can be formed when the cell stack is formed, but the separator as described above is used. As a result, the mixing of the two gases can be prevented to a high degree, so that a parallel flow method in which mixing of both gases is generally problematic can be easily realized.

また、載置面とフレーム面の間の高さの差が、固体酸化物形燃料電池単セルの燃料極の厚さ以上である場合には、適宜シール材を介して単セルを燃料極側の面で載置面に載置した場合に、燃料極全体が載置面とフレーム面の間の領域に配置される状態を形成しやすい。このようにすることで、固体酸化物形燃料電池を組み上げる際に、燃料極に供給する燃料ガスが流れる空間を、高いガスシール性をもって外部と区画しやすい。   If the difference in height between the mounting surface and the frame surface is equal to or greater than the thickness of the fuel electrode of the solid oxide fuel cell single cell, the single cell is appropriately placed on the fuel electrode side via a sealing material. It is easy to form a state in which the entire fuel electrode is disposed in a region between the mounting surface and the frame surface. By doing so, when assembling the solid oxide fuel cell, the space in which the fuel gas supplied to the fuel electrode flows can be easily separated from the outside with high gas sealability.

上記発明にかかる固体酸化物形燃料電池においては、単セルをセパレータの載置面に載置して組み上げることで、単セルの位置決めとガスシールの形成を、高確度に、また簡便に行うことができる。   In the solid oxide fuel cell according to the above-described invention, the single cell is mounted on the mounting surface of the separator and assembled, thereby positioning the single cell and forming a gas seal with high accuracy and simplicity. Can do.

ここで、固体酸化物形燃料電池が、上記のような固体酸化物形燃料電池用セパレータを燃料極側セパレータとして有し、さらに固体酸化物形燃料電池単セルの空気極の外側に配置された空気極側セパレータを有し、固体酸化物形燃料電池単セルは、燃料極側セパレータの載置面に、気体の流通を遮断する電気絶縁性の内部シール材を介して燃料極側の面で載置され、固体酸化物形燃料電池単セルと燃料極側セパレータと内部シール材とに囲まれて外部と区画された空間として、燃料ガスが流通される燃料ガス流通部が形成されている場合には、単セルが、載置面とフレーム面の間の空間に嵌め込まれて位置決めされた状態で、燃料ガス流通部が形成されているので、簡便なガスシール構造によって、燃料ガス流通部からの燃料ガスの漏出を高度に抑制することができる。さらに、このように単セルと燃料極側セパレータの間の位置決めおよびシール形成を高確度に行ったうえで、その上層に他の部材を積層して固体酸化物形燃料電池を組み上げることができるので、固体酸化物形燃料電池全体として、組み上げを簡便に行うことができ、また信頼性の高いガスシールを形成しやすい。   Here, the solid oxide fuel cell has the above-described solid oxide fuel cell separator as a fuel electrode side separator, and is further disposed outside the air electrode of the solid oxide fuel cell single cell. The solid oxide fuel cell unit cell has an air electrode side separator, and the surface of the fuel electrode side is disposed on the surface of the fuel electrode side separator through an electrically insulating internal sealing material that blocks gas flow. When the fuel gas circulation part through which the fuel gas is circulated is formed as a space that is placed and surrounded by the solid oxide fuel cell single cell, the fuel electrode side separator, and the inner seal material and partitioned from the outside Since the fuel gas circulation part is formed in a state where the single cell is fitted and positioned in the space between the mounting surface and the frame surface, the simple gas seal structure allows the fuel cell circulation part to be separated from the fuel gas circulation part. High fuel gas leakage It can be suppressed to. Further, after positioning and sealing between the single cell and the fuel electrode side separator with high accuracy in this way, another member can be laminated on the upper layer to assemble a solid oxide fuel cell. As a whole, the solid oxide fuel cell can be easily assembled and a highly reliable gas seal can be easily formed.

この場合、燃料極と燃料極側セパレータの第一接触面の間に、固体酸化物形燃料電池単セルおよび燃料極側セパレータよりも弾性変形しやすい導電性物質よりなる集電材が配置されている場合には、集電材の弾性変形を利用することで、単セルと燃料極側セパレータの寸法誤差や熱膨張の差を吸収し、燃料極側セパレータと単セルの間の位置決めおよびシール形成の精度を向上させることができる。   In this case, a current collector made of a conductive material that is more elastically deformable than the solid oxide fuel cell single cell and the fuel electrode side separator is disposed between the fuel electrode and the first contact surface of the fuel electrode side separator. In some cases, the elastic deformation of the current collector is used to absorb dimensional errors and differences in thermal expansion between the single cell and the fuel electrode side separator, and the accuracy of positioning and seal formation between the fuel electrode side separator and the single cell. Can be improved.

あるいは、燃料極が、燃料極側セパレータの第一接触面に直接接触している場合には、上記のような集電材を用いないことで、固体酸化物形燃料電池を構成する部材の点数を削減することができ、固体酸化物形燃料電池の組み上げがさらに簡素化される。   Alternatively, when the fuel electrode is in direct contact with the first contact surface of the fuel electrode-side separator, the number of members constituting the solid oxide fuel cell can be reduced by not using the current collector as described above. The assembly of the solid oxide fuel cell can be further simplified.

また、空気極側セパレータが、燃料ガス流通部の外に配置された、気体の流れを遮断する電気絶縁性の外部シール材を少なくとも介して、燃料極側セパレータのフレーム面に接合されている場合には、外部シール材によるシール箇所が燃料ガスに接触しないので、仮にこのシール箇所にシール不全が発生することがあったとしても、燃料ガスの漏出につながらず、固体酸化物形燃料電池外部への燃料ガスの漏出に関して、高いシール性を得ることができる。   Further, when the air electrode side separator is joined to the frame surface of the fuel electrode side separator through at least an electrically insulating external sealing material that is disposed outside the fuel gas circulation part and blocks the gas flow. In this case, since the sealing portion by the external sealing material does not come into contact with the fuel gas, even if a sealing failure occurs at this sealing portion, it does not lead to the leakage of the fuel gas and goes outside the solid oxide fuel cell. With respect to the leakage of the fuel gas, high sealing performance can be obtained.

この場合、空気極側セパレータが、外部シール材を介して直接燃料極側セパレータのフレーム面に接合されていれば、燃料極側セパレータと空気極側セパレータの間に、フレーム状の絶縁材等、シール材以外の部材が介在されないので、固体酸化物形燃料電池を構成する部材の点数を削減することができ、固体酸化物形燃料電池の組み上げをさらに簡素化して行うことができる。   In this case, if the air electrode side separator is directly joined to the frame surface of the fuel electrode side separator via an external seal material, a frame-like insulating material, etc., between the fuel electrode side separator and the air electrode side separator, Since no member other than the sealing material is interposed, the number of members constituting the solid oxide fuel cell can be reduced, and the assembly of the solid oxide fuel cell can be further simplified.

また、燃料極側セパレータのフレーム面が、固体酸化物形燃料電池単セルの電解質層と空気極との間の境界面と高さが揃っている場合には、固体酸化物形燃料電池の組み上げ時に、ガスシールの形成および各部材の厚さ方向の位置決めを高精度に行いやすい。   Also, if the frame surface of the fuel electrode side separator is flush with the boundary surface between the electrolyte layer of the solid oxide fuel cell single cell and the air electrode, the assembly of the solid oxide fuel cell is completed. Sometimes it is easy to form a gas seal and position each member in the thickness direction with high accuracy.

そして、燃料側セパレータが、上記のような第二接触面を有する固体酸化物形燃料電池用セパレータよりなり、複数の固体酸化物形燃料電池単セルが、固体酸化物形燃料電池用セパレータを介して積層されており、1つの固体酸化物形燃料電池単セルの燃料極側セパレータとして設けられた該固体酸化物形燃料電池用セパレータが、第二接触面を含む部位で、該固体酸化物形燃料電池単セルに隣接する別の固体酸化物形燃料電池単セルの空気極側セパレータを構成する場合には、燃料ガスの空気との混合および外部への漏出を高度に抑制したセルスタックを、簡便に形成することができる。   The fuel-side separator comprises a solid oxide fuel cell separator having the second contact surface as described above, and a plurality of solid oxide fuel cell single cells are interposed via the solid oxide fuel cell separator. The solid oxide fuel cell separator provided as a fuel electrode side separator of one solid oxide fuel cell single cell is a portion including the second contact surface, and the solid oxide type When configuring the air electrode side separator of another solid oxide fuel cell unit cell adjacent to the fuel cell unit cell, a cell stack in which mixing of fuel gas with air and leakage to the outside is highly suppressed, It can be formed easily.

この場合に、固体酸化物形燃料電池単セルと固体酸化物形燃料電池用セパレータの積層構造に、空気供給用の外部マニホールドが設けられ、隣接する固体酸化物形燃料電池用セパレータの間の空隙を介して、外部マニホールドから第二流路に空気が供給される場合には、積層した各固体酸化物形燃料電池単セルの空気極に空気を供給する供給路を、簡便な構成で構築することができる。   In this case, an air supply external manifold is provided in the laminated structure of the solid oxide fuel cell single cell and the solid oxide fuel cell separator, and a gap between adjacent solid oxide fuel cell separators is provided. When air is supplied from the external manifold to the second flow path via the, a supply path for supplying air to the air electrode of each stacked solid oxide fuel cell single cell is constructed with a simple configuration. be able to.

本発明の一実施形態にかかる固体酸化物形燃料電池用セパレータの概略を示す図であり、(a)は側面図、(b)は上面側の斜視図、(c)は裏面側の斜視図である。It is a figure which shows the outline of the separator for solid oxide fuel cells concerning one Embodiment of this invention, (a) is a side view, (b) is a perspective view of an upper surface side, (c) is a perspective view of a back surface side. It is. 本発明の第一の実施形態にかかる固体酸化物形燃料電池の概略を示す断面図である。1 is a cross-sectional view schematically showing a solid oxide fuel cell according to a first embodiment of the present invention. (a)はセパレータにSOFC単セルを載置した状態を示すとともに、燃料極側の面におけるシール材の配置箇所を示す図であり、(b)は空気極側の面におけるシール材の配置箇所を示す図である。(A) is the figure which shows the state which mounted the SOFC single cell in the separator, and is a figure which shows the arrangement | positioning location of the sealing material in the surface by the side of a fuel electrode, (b) is the arrangement | positioning location of the sealing material in the surface by the side of an air electrode FIG. 上記固体酸化物形燃料電池を複数積層したセルスタックを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the cell stack which laminated | stacked multiple said solid oxide fuel cells. 本発明の第二の実施形態にかかる固体酸化物形燃料電池の概略を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the outline of the solid oxide fuel cell concerning 2nd embodiment of this invention. 本発明の第三の実施形態にかかる固体酸化物形燃料電池の概略を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the outline of the solid oxide fuel cell concerning 3rd embodiment of this invention. 従来一般の固体酸化物形燃料電池の断面を示す図であり、(a)は組み上げ前、(b)は組み上げ後の状態を示す。It is a figure which shows the cross section of the conventional general solid oxide fuel cell, (a) is before an assembly, (b) shows the state after an assembly.

以下に、本発明の実施形態にかかる固体酸化物形燃料電池用セパレータおよび固体酸化物形燃料電池(SOFC)について、図面を参照しながら説明する。   Hereinafter, a solid oxide fuel cell separator and a solid oxide fuel cell (SOFC) according to embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.

[固体酸化物形燃料電池単セル]
最初に、本発明の実施形態にかかるSOFC用セパレータとともに用いられ、本発明の実施形態にかかるSOFCを構成するSOFC単セル(以下単に「単セル」と称する場合がある)30について簡単に説明する。
[Single oxide fuel cell single cell]
First, a SOFC single cell (hereinafter sometimes simply referred to as “single cell”) 30 that is used together with the SOFC separator according to the embodiment of the present invention and constitutes the SOFC according to the embodiment of the present invention will be briefly described. .

図2〜5中に示されるように、単セル30は、水素を含む燃料ガスと、空気(または酸素を含むガス、以下同様)の供給を受けて発電を行うSOFCの主要部材であり、固体酸化物電解質よりなる平板状の電解質層31と、電解質層31の一方面に接合された空気極32、他方面に接合された燃料極33とを有する。電解質層31および両電極32,33を構成する材料は、公知のSOFCにおいて用いられる材料から適宜選択すればよい。電解質層31の材料としては、酸素イオン導電性を示す固体酸化物電解質材料を用いればよく、安定化ジルコニア(ZrO)やセリア(CeO)系固溶体、それらとアルミナとの複合体などを例示することができる。空気極32の材料としては、La1−xSrMnO、La1−xCaMnO、La1−xSrCoO、La1−xSrCo1−yFe、Pr1−xSrMnOなどの遷移金属ペロブスカイト型複合酸化物を例示することができる、燃料極33の材料としては、Ni、Ni合金、酸化ニッケル(NiO)、Co、Ru、Pt、Pd等の触媒と固体電解質とから形成されるサーメットを例示することができる。電解質層31と両電極32,33の間には、適宜中間層が形成されてもよい。本単セル30においては、両電極32,33が電解質層31よりも小面積で形成されており、単セル30の両面の周縁部には、全周にわたって電解質層31が露出している。 As shown in FIGS. 2 to 5, the single cell 30 is a main member of the SOFC that generates power by receiving supply of a fuel gas containing hydrogen and air (or a gas containing oxygen, the same applies hereinafter), It has a flat electrolyte layer 31 made of an oxide electrolyte, an air electrode 32 bonded to one surface of the electrolyte layer 31, and a fuel electrode 33 bonded to the other surface. The material constituting the electrolyte layer 31 and the electrodes 32 and 33 may be appropriately selected from materials used in known SOFCs. As the material of the electrolyte layer 31, a solid oxide electrolyte material exhibiting oxygen ion conductivity may be used, and examples thereof include stabilized zirconia (ZrO 2 ) and ceria (CeO 2 ) solid solutions, and composites of these with alumina. can do. Examples of the material of the air electrode 32 include La 1-x Sr x MnO 3 , La 1-x Ca x MnO 3 , La 1-x Sr x CoO 3 , La 1-x Sr x Co 1-y Fe y O 3 , Examples of the material of the fuel electrode 33 that can be exemplified by transition metal perovskite complex oxides such as Pr 1-x Sr x MnO 3 include Ni, Ni alloy, nickel oxide (NiO), Co, Ru, Pt, and Pd. A cermet formed from a catalyst such as the above and a solid electrolyte can be exemplified. An intermediate layer may be appropriately formed between the electrolyte layer 31 and the electrodes 32 and 33. In the single cell 30, both electrodes 32 and 33 are formed in a smaller area than the electrolyte layer 31, and the electrolyte layer 31 is exposed over the entire periphery at the peripheral portions of both surfaces of the single cell 30.

[固体酸化物形燃料電池用セパレータ]
次に、上記のような単セル30とともに用いられる、本発明の一実施形態にかかるSOFC用セパレータ1について説明する。図1に、本セパレータ1の構成を示す。
[Separators for solid oxide fuel cells]
Next, the SOFC separator 1 according to an embodiment of the present invention used with the single cell 30 as described above will be described. FIG. 1 shows the configuration of the separator 1.

本セパレータ1は、ブロック状の金属部材に、複数の凹凸構造が一体に設けられてなっている。セパレータ1は、ステンレス鋼等、耐熱性を備えた金属材料よりなっている。   In the separator 1, a block-shaped metal member is integrally provided with a plurality of uneven structures. The separator 1 is made of a metal material having heat resistance such as stainless steel.

本セパレータ1の一方面には、ブロック材の厚さ方向および面方向の内側から順に、相互に平行な第一接触面23、載置面22、フレーム面21が段差状に形成されている。換言すると、ブロック材の表面がフレーム面21となっており、フレーム面21の内側に設けられた凹部の底面が第一接触面23となっている。そして、凹部の深さ方向中途部に、載置面22が形成されている。   A first contact surface 23, a mounting surface 22, and a frame surface 21 that are parallel to each other are formed in a stepped manner on one surface of the separator 1 in order from the thickness direction of the block material and the inside of the surface direction. In other words, the surface of the block material is the frame surface 21, and the bottom surface of the recess provided inside the frame surface 21 is the first contact surface 23. And the mounting surface 22 is formed in the middle part of the depth direction of a recessed part.

第一接触面23においては、平坦面の上に複数の略平行な第一凸条23aが形成されている。そして、第一凸条23aの間に挟まれた平坦面が、気体が流通可能な第一流路23bとなっている。   In the first contact surface 23, a plurality of substantially parallel first ridges 23a are formed on a flat surface. And the flat surface pinched | interposed between the 1st protruding item | line 23a becomes the 1st flow path 23b through which gas can distribute | circulate.

載置面22は、第一接触面23の第一凸条23aの頂面よりも上方(厚さ方向外側)に、第一接触面23の外周を囲むようにして、開口を中心に有する枠状に形成されている。載置面22は、上記のような単セル30を載置可能な形状を有している。具体的には、図2等に示されるように、外縁22aが単セル30の電解質層31の面の外形よりもわずかに大きく、つまり単セル30およびセパレータ1を用いてSOFCを組み上げる際に許容される寸法誤差の範囲内で、載置した単セル30を位置ずれなく保持できる程度に、電解質層31の面の外形よりも大きく形成されている。そして、開口の周となる内縁22bが、燃料極33の面よりも大きく、つまり単セル30を燃料極33側の面で載置面22に載置した際に、燃料極33の面全体が開口内に配置されるように形成されている。これにより、単セル30を燃料極33側の面で載置面22に載置すると、燃料極33の外周部に露出した電解質層31が載置面22に接触し、燃料極33は載置面22に接触しない。載置面22と第一接触面23の第一凸条23aの頂面の間の高さの差d2は、後に説明するように、本セパレータ1を用いて構築されるSOFCユニットの実施形態に応じて、載置面22に載置した単セル30の燃料極33の面が第一凸条23aの頂面にちょうど接触するように、あるいは接触せず間に燃料極側集電材45を配置可能な空隙を有するように、適宜選択される。   The mounting surface 22 has a frame shape with an opening at the center so as to surround the outer periphery of the first contact surface 23 above the top surface of the first protrusion 23a of the first contact surface 23 (outside in the thickness direction). Is formed. The mounting surface 22 has a shape capable of mounting the single cell 30 as described above. Specifically, as shown in FIG. 2 and the like, the outer edge 22a is slightly larger than the outer shape of the surface of the electrolyte layer 31 of the single cell 30, that is, when the SOFC is assembled using the single cell 30 and the separator 1. The outer shape of the surface of the electrolyte layer 31 is larger than that of the surface of the electrolyte layer 31 so that the placed single cell 30 can be held without displacement within the range of the dimensional error. And the inner edge 22b used as the circumference of an opening is larger than the surface of the fuel electrode 33, that is, when the single cell 30 is mounted on the mounting surface 22 by the surface on the fuel electrode 33 side, the entire surface of the fuel electrode 33 is It is formed so as to be disposed in the opening. Thereby, when the single cell 30 is placed on the placement surface 22 on the surface on the fuel electrode 33 side, the electrolyte layer 31 exposed on the outer peripheral portion of the fuel electrode 33 comes into contact with the placement surface 22, and the fuel electrode 33 is placed. Do not touch surface 22. The height difference d2 between the top surface of the first ridge 23a of the mounting surface 22 and the first contact surface 23 is an embodiment of the SOFC unit constructed using the separator 1 as will be described later. Accordingly, the fuel electrode side current collector 45 is disposed so that the surface of the fuel electrode 33 of the single cell 30 mounted on the mounting surface 22 is just in contact with the top surface of the first ridge 23a or not in contact therewith. It is appropriately selected so as to have a possible void.

フレーム面21は、載置面22よりも上方に、載置面22の外周を囲むようにして、開口を中心に有する枠状に形成されている。フレーム面21と載置面22の間の高さの差d1は、単セル30の具体的な寸法に応じて適宜定めればよいが、燃料極33の厚さ以上であることが好ましい。すると、シール材62を介して単セル30を燃料極33側の面で載置面22に載置した際に、燃料極33全体が、フレーム面21の下側に配置されやすくなる。さらに好ましくは、図2等に示すように、シール材を介して単セル30を燃料極33側の面で載置面22に載置した際に、電解質層31の空気極32側の面の高さを、フレーム面21と略面一に揃えられるように、フレーム面21と載置面22の間の高さの差d1を設定すればよい。   The frame surface 21 is formed in a frame shape having an opening at the center so as to surround the outer periphery of the mounting surface 22 above the mounting surface 22. The height difference d1 between the frame surface 21 and the mounting surface 22 may be appropriately determined according to the specific dimensions of the single cell 30, but is preferably equal to or greater than the thickness of the fuel electrode 33. Then, when the single cell 30 is placed on the placement surface 22 with the surface on the fuel electrode 33 side through the sealing material 62, the entire fuel electrode 33 is easily placed below the frame surface 21. More preferably, as shown in FIG. 2 and the like, when the single cell 30 is mounted on the mounting surface 22 with the surface on the fuel electrode 33 side through the sealing material, the surface of the electrolyte layer 31 on the surface on the air electrode 32 side. What is necessary is just to set the height difference d1 between the frame surface 21 and the mounting surface 22 so that the height is substantially flush with the frame surface 21.

セパレータ1において、第一接触面23、載置面22、フレーム面21が設けられている面の裏側は、フレーム面21と同じ外形を有する平坦面に第二凸条11aが設けられた第二接触面11となっている。第二凸条11aの間に挟まれた平坦面が、気体が流通可能な第二流路11bとなっている。第一凸条23aと第二凸条11a、すなわち第一流路23bと第二流路11bは、同じ方向(平行)に走っていても、垂直等、他の位置関係をとっていてもよいが、図1に示した例では、同じ方向に走っている。   In the separator 1, the back side of the surface on which the first contact surface 23, the mounting surface 22, and the frame surface 21 are provided is a second surface in which the second protrusion 11 a is provided on a flat surface having the same outer shape as the frame surface 21. A contact surface 11 is formed. A flat surface sandwiched between the second ridges 11a is a second flow path 11b through which gas can flow. The first ridges 23a and the second ridges 11a, that is, the first flow path 23b and the second flow path 11b may run in the same direction (parallel), or may take other positional relationships such as vertical. In the example shown in FIG. 1, it runs in the same direction.

さらに、セパレータ1においては、フレーム面21に、裏側の第二接触面11との間に設けられた貫通孔として、燃料供給孔1aが形成されている。燃料供給孔1aは、セパレータ1を用いてセルスタックを形成した際に、各単セル30の燃料極33に供給する燃料ガスを通過させる流路となる。具体的には、燃料供給孔1aは、フレーム面21において、第一流路23bと略垂直の関係にある2つの辺に、2個1組で設けられている。燃料供給孔1aは、フレーム面21と第二接触面11の間を厚さ方向に貫通するとともに、フレーム面21上の開口の端縁から載置面22を横切って第一接触面23の第一流路23bに向かって掘り込まれた溝状の切欠き1cを有している。これにより、フレーム面21の上に、別のセパレータや絶縁フレーム等、平坦面を密着させた状態でも、燃料供給孔1a内の空間が、切欠き1cを介して第一流路23bに連通した状態に維持される。セパレータ1は、このような燃料供給孔1aをフレーム面21に有することにより、後述するように、適宜シール材を用いながらSOFC単セル30とともに複数積層した際に、内部マニホールド方式で燃料ガスを各単セル30の燃料極33に供給するとともに、外部マニホールド方式で空気を各単セルの空気極32の供給するセルスタックを簡便に構築することができる。   Further, in the separator 1, a fuel supply hole 1 a is formed on the frame surface 21 as a through-hole provided between the second contact surface 11 on the back side. The fuel supply hole 1 a becomes a flow path through which the fuel gas supplied to the fuel electrode 33 of each single cell 30 passes when the cell stack is formed using the separator 1. Specifically, the fuel supply holes 1a are provided in pairs on two sides of the frame surface 21 that are substantially perpendicular to the first flow path 23b. The fuel supply hole 1a penetrates between the frame surface 21 and the second contact surface 11 in the thickness direction, and crosses the placement surface 22 from the edge of the opening on the frame surface 21, and the first contact surface 23 It has a groove-shaped notch 1c dug toward one flow path 23b. Thus, even when a flat surface such as another separator or an insulating frame is in close contact with the frame surface 21, the space in the fuel supply hole 1a communicates with the first flow path 23b through the notch 1c. Maintained. The separator 1 has such a fuel supply hole 1a in the frame surface 21, so that, as will be described later, when a plurality of layers are stacked together with the SOFC single cells 30 using an appropriate sealing material, each of the fuel gas is supplied by an internal manifold system. While supplying to the fuel electrode 33 of the single cell 30, the cell stack which supplies the air electrode 32 of each single cell by an external manifold system can be constructed | assembled simply.

[固体酸化物形燃料電池]
次に、上記のようなセパレータ1と単セル30を用いて形成される本発明の3種の実施形態にかかるSOFCについて説明する。
[Solid oxide fuel cell]
Next, SOFCs according to three types of embodiments of the present invention formed using the separator 1 and the single cell 30 as described above will be described.

(1)第一の実施形態
本発明の第一の実施形態にかかるSOFCを構成するSOFCユニット2Aを、図2に概略断面図として示す。図3に示すように、本SOFCユニット2Aは、複数積層したセルスタック3の状態でSOFCを構成する。セルスタック3においては、上記で説明したセパレータ1を境界として、複数のSOFCユニット2Aが直列に接続されている。図2では、図3中に破線で囲んだ部位をSOFCユニット2Aの1単位として示している。上記で説明したように、セパレータ1は全体が一体に形成された部材であるが、図2および以下の説明においては、便宜的に、セパレータ1のうち、第一接触面23および載置面22、フレーム面21が設けられている側の面を燃料極側セパレータ20とし、第二接触面11が設けられている側の部位を空気極側セパレータ10として、上下に分割して示す。あるセパレータ1が、第一接触面11が設けられた側の部位において、ある単セル30の燃料極側セパレータ20として機能するとともに、第二接触面23が設けられた側の面において、セルスタック3の積層構造中でその単セル30に隣接する別の単セル30の空気極側セパレータ10を構成することになる。
(1) First Embodiment FIG. 2 shows a schematic cross-sectional view of an SOFC unit 2A constituting an SOFC according to a first embodiment of the present invention. As shown in FIG. 3, the present SOFC unit 2 </ b> A constitutes an SOFC in the state of a plurality of stacked cell stacks 3. In the cell stack 3, a plurality of SOFC units 2A are connected in series with the separator 1 described above as a boundary. In FIG. 2, the part surrounded by the broken line in FIG. 3 is shown as one unit of the SOFC unit 2A. As described above, the separator 1 is a member integrally formed as a whole. However, in FIG. 2 and the following description, for convenience, the first contact surface 23 and the mounting surface 22 of the separator 1 are included. The surface on which the frame surface 21 is provided is the fuel electrode side separator 20, and the portion on the side on which the second contact surface 11 is provided is the air electrode side separator 10, which is divided into upper and lower parts. A certain separator 1 functions as the fuel electrode side separator 20 of a certain single cell 30 at a portion on the side where the first contact surface 11 is provided, and a cell stack on the side where the second contact surface 23 is provided. Thus, the air electrode side separator 10 of another unit cell 30 adjacent to the unit cell 30 in the three stacked structures is formed.

図2に示すように、本SOFCユニット2Aは、空気極側セパレータ10および燃料極側セパレータ20と、それらの間に配置された単セル30、空気極側集電材40、燃料極側集電材45、絶縁フレーム50を、構成部材として有している。そして、各部材間の所定の部位に、外部シール材61(61a〜61e)および内部シール材62を有している。   As shown in FIG. 2, the present SOFC unit 2A includes an air electrode side separator 10 and a fuel electrode side separator 20, and a single cell 30, an air electrode side current collector 40, and a fuel electrode side current collector 45 disposed therebetween. The insulating frame 50 is included as a constituent member. And it has the external sealing material 61 (61a-61e) and the internal sealing material 62 in the predetermined site | part between each member.

空気極側集電材40は、単セル30の空気極32と空気極側セパレータ20の第二接触面11の間に配置され、燃料極側集電材45は、単セル30の燃料極33と、燃料極側セパレータ20の第一接触面23の間に配置される。集電材40,45は、単セル30の電極32,33とセパレータ10,20の間に接触抵抗の低い良好な電気的接続を提供するとともに、セパレータ10,20に設けられたガス流路11b,23bから、各電極32,33に空気および燃料ガスを空間的均一性の高い状態で供給する役割を果たす。燃料極側集電材45は、スチールウールのような金属ウール、金属フォーム、高気孔率ポーラス金属等、導電性を有し、内部を気体が通過可能で、クッション性を有する材料、つまり厚さ方向に荷重を印加した際に燃料極側セパレータ20および単セル30よりも弾性変形しやすい材料よりなっている。一方、空気極側集電材40は、メッシュ材や金属金網のような、貫通孔を多数形成した金属箔または金属板等、実質的にクッション性を有さない材料よりなっている。空気極側集電材40および燃料極側集電材45は、それぞれ単セル30の空気極32および燃料極33と略同一の面形状を有している。   The air electrode side current collector 40 is disposed between the air electrode 32 of the single cell 30 and the second contact surface 11 of the air electrode side separator 20, and the fuel electrode side current collector 45 includes the fuel electrode 33 of the single cell 30, It arrange | positions between the 1st contact surfaces 23 of the fuel electrode side separator 20. FIG. The current collectors 40 and 45 provide a good electrical connection with low contact resistance between the electrodes 32 and 33 of the single cell 30 and the separators 10 and 20, and gas flow paths 11 b provided in the separators 10 and 20. From 23b, it plays the role which supplies air and fuel gas to each electrode 32 and 33 in a state with high spatial uniformity. The fuel electrode side current collector 45 is a conductive material such as metal wool such as steel wool, metal foam, high porosity porous metal, etc., through which gas can pass, and has cushioning properties, that is, in the thickness direction. It is made of a material that is more easily elastically deformed than the fuel electrode-side separator 20 and the single cell 30 when a load is applied thereto. On the other hand, the air electrode side current collector 40 is made of a material that does not substantially have cushioning properties, such as a metal foil or a metal plate having many through holes, such as a mesh material or a metal wire net. The air electrode side current collector 40 and the fuel electrode side current collector 45 have substantially the same surface shapes as the air electrode 32 and the fuel electrode 33 of the single cell 30, respectively.

絶縁フレーム50は、雲母をはじめとする酸化物等、SOFCユニット2Aの運転温度(700〜1000℃)で変形や変質を起こさない耐熱性を有した絶縁体よりなる。絶縁フレーム50は、単セル30および集電材40,45を収容できる開口部を有し、これらの部材を開口部に収容した状態で、空気極側セパレータ10と燃料極側セパレータ20のフレーム面21の間に配置される。そして、両セパレータ10,20の間の絶縁を確保しながら、両セパレータ10,20の間隔を規定する役割を果たす。図では表示されないが、絶縁フレーム50においては、セパレータ10,20の燃料供給孔1aに対応する位置に、厚さ方向に貫通した燃料供給孔が形成されており(不図示)、SOFCユニット2Aを組み上げた際に、絶縁フレーム50の燃料供給孔が、セパレータ10,20の対応する燃料供給孔1aと直線的に連通される。   The insulating frame 50 is made of an insulator having heat resistance, such as mica and other oxides, which does not cause deformation or alteration at the operating temperature (700 to 1000 ° C.) of the SOFC unit 2A. The insulating frame 50 has an opening that can accommodate the single cell 30 and the current collectors 40 and 45, and the frame surfaces 21 of the air electrode side separator 10 and the fuel electrode side separator 20 with these members being accommodated in the openings. It is arranged between. And it plays the role which prescribes | regulates the space | interval of both the separators 10 and 20, ensuring the insulation between both the separators 10 and 20. FIG. Although not shown in the drawing, in the insulating frame 50, fuel supply holes penetrating in the thickness direction are formed at positions corresponding to the fuel supply holes 1a of the separators 10 and 20 (not shown). When assembled, the fuel supply holes of the insulating frame 50 communicate linearly with the corresponding fuel supply holes 1a of the separators 10 and 20.

外部シール材61および内部シール材62は、SOFCユニット2Aが運転される高温(700〜1000℃)でも、気体の流通を遮断し、気密なシールを維持することができる電気絶縁性材料よりなっている。そのようなシールを形成でき、かつペースト状で塗布することができるシール材として、ガラスシールやセラミックシール等、公知のガスシール材を用いることができる。   The outer sealing material 61 and the inner sealing material 62 are made of an electrically insulating material that can block gas flow and maintain an airtight seal even at a high temperature (700 to 1000 ° C.) at which the SOFC unit 2A is operated. Yes. As a sealing material that can form such a seal and can be applied in the form of a paste, a known gas sealing material such as a glass seal or a ceramic seal can be used.

本SOFCユニット2Aにおいては、単セル30が、燃料極33側の面において、内部シール材62を介して、燃料極側セパレータ20の載置面22に載置され、接合されている。内部シール材62は、単セル30の燃料極33側の面において、燃料極33の面方向外側に露出した電解質層31を1周して設けられている。これにより、燃料極側セパレータ20、内部シール材62、単セル30の燃料極33側の面に囲まれ、外部と区画された空間として、図2中に太線で表示した燃料ガス流通部Fが形成されており、空気極32側の空間と気密に区画されている。そして、フレーム面21と載置面22の間の高さの差d1および内部シール材62の厚さを調節することで、単セル30の電解質層31の空気極32側の面、つまり電解質層31と空気極32の間の境界面の高さを、フレーム面21の高さと略面一に揃えている。単セル30の燃料極33と燃料極側セパレータ20の第一接触面23の間には、燃料極側集電材45が配置されており、燃料極側集電材45は、両面において、それぞれ燃料極33の面と第一接触面23の第一凸条23aの頂面に接触している。   In the present SOFC unit 2A, the unit cell 30 is placed and joined to the placement surface 22 of the fuel electrode side separator 20 via the internal sealing material 62 on the surface on the fuel electrode 33 side. The inner sealing material 62 is provided on the surface of the unit cell 30 on the fuel electrode 33 side, with the electrolyte layer 31 exposed to the outside in the surface direction of the fuel electrode 33 going around once. As a result, the fuel gas circulation portion F indicated by a thick line in FIG. 2 is surrounded by the surface on the fuel electrode 33 side of the fuel electrode side separator 20, the inner sealing material 62, and the unit cell 30, and is indicated by a thick line in FIG. 2. It is formed and is airtightly partitioned from the space on the air electrode 32 side. Then, by adjusting the height difference d1 between the frame surface 21 and the mounting surface 22 and the thickness of the internal sealing material 62, the surface on the air electrode 32 side of the electrolyte layer 31 of the single cell 30, that is, the electrolyte layer. The height of the interface between 31 and the air electrode 32 is substantially flush with the height of the frame surface 21. A fuel electrode side current collector 45 is disposed between the fuel electrode 33 of the single cell 30 and the first contact surface 23 of the fuel electrode side separator 20, and the fuel electrode side current collector 45 has a fuel electrode on each side. The surface 33 is in contact with the top surface of the first protrusion 23 a of the first contact surface 23.

単セル30の空気極32側には、空気極側集電材40を介して、燃料極側セパレータ20が設けられている。空気極側集電材40は、両面において、それぞれ空気極32と空気極側セパレータ10の第二接触面11の第二凸条11aの頂面にそれぞれ接触している。   A fuel electrode side separator 20 is provided on the air electrode 32 side of the single cell 30 via an air electrode side current collector 40. The air electrode side current collector 40 is in contact with both the air electrode 32 and the top surface of the second protrusion 11a of the second contact surface 11 of the air electrode side separator 10 on both sides.

さらに、燃料極側セパレータ20のフレーム面21と空気極側セパレータ10の第二接触面11の間に、単セル30の空気極32および空気極側集電材40が設けられた領域を開口部に収容して、絶縁フレーム50が配置されている。絶縁フレーム50と各セパレータ10,20の間には、外部シール材61が配置されている。   Further, an area where the air electrode 32 and the air electrode side current collector 40 of the single cell 30 are provided between the frame surface 21 of the fuel electrode side separator 20 and the second contact surface 11 of the air electrode side separator 10 is an opening. An insulating frame 50 is disposed in the housing. An external sealing material 61 is disposed between the insulating frame 50 and the separators 10 and 20.

具体的には、外部シール材61(61a〜61e)は、図3(a),(b)に示す各領域に設けられる。つまり、燃料極側セパレータ20においては、図3(a)に示すように、フレーム面21の燃料供給孔1aが設けられていない対向する2辺に沿って、外部シール材61aが配置される。さらに、フレーム面21上の燃料供給孔1aの略U字形の外周に沿って、外部シール材61bが設けられる。加えて、フレーム面21と高さの揃った単セル30の電解質層31の表面において、燃料供給孔1aに面する部位に外部シール材61cが設けられる。フレーム面21上の外部シール材61bと電解質層31上の外部シール材61cは、相互に連続して、燃料供給孔1aの開口部の外周を1周取り囲んだ状態となっている。一方、空気極側セパレータ10においては、図3(b)に示すように、第二接触面11において、燃料供給孔1aが設けられていない対向する2辺に沿った部位に外部シール材61dが配置されるとともに、燃料供給孔1aの外周を1周取り囲んで、外部シール材61eが配置される。   Specifically, the external sealing material 61 (61a-61e) is provided in each area | region shown to Fig.3 (a), (b). That is, in the fuel electrode side separator 20, as shown in FIG. 3A, the external sealing material 61 a is arranged along two opposing sides of the frame surface 21 where the fuel supply holes 1 a are not provided. Furthermore, an outer seal material 61b is provided along the substantially U-shaped outer periphery of the fuel supply hole 1a on the frame surface 21. In addition, on the surface of the electrolyte layer 31 of the unit cell 30 having the same height as the frame surface 21, an external sealing material 61c is provided at a portion facing the fuel supply hole 1a. The external sealing material 61b on the frame surface 21 and the external sealing material 61c on the electrolyte layer 31 are continuously connected to each other so as to surround the outer periphery of the opening of the fuel supply hole 1a. On the other hand, in the air electrode side separator 10, as shown in FIG. 3B, the external sealing material 61 d is provided on the second contact surface 11 along the two opposing sides where the fuel supply holes 1 a are not provided. The outer seal material 61e is disposed around the outer periphery of the fuel supply hole 1a.

以上のように各部材が積層され、接合されていることで、上記のように、燃料極側セパレータ20の載置面22および第一接触面23、内部シール材62、単セル30の燃料極33側の面に囲まれた空間として、図2中に太線で表示した燃料ガス流通部Fが形成される。一方、空気極側セパレータ10、外部シール材61、絶縁フレーム50、燃料極側セパレータ20のフレーム面21および載置面22、内部シール材62、単セル30の空気極32側の面に囲まれた空間として、空気流通部Aが形成される。そして、燃料ガス流通部Fと空気流通部Aとが、内部シール材62によって、相互に気密に隔離され、SOFCユニット2A内部での燃料ガスと空気の混合(内部漏れ)が抑制される。また、外部シール材61によって、SOFCユニット2Aの内外の空間が気密に区画され、SOFCユニット2A内のガスが外部に漏出すること(外部漏れ)が抑制される。   As described above, each member is laminated and bonded, so that the mounting surface 22 and the first contact surface 23 of the fuel electrode side separator 20, the internal sealing material 62, and the fuel electrode of the single cell 30 as described above. As a space surrounded by the surface on the 33 side, a fuel gas circulation part F indicated by a bold line in FIG. 2 is formed. On the other hand, the air electrode side separator 10, the outer seal material 61, the insulating frame 50, the frame surface 21 and the mounting surface 22 of the fuel electrode side separator 20, the inner seal material 62, and the surface of the single cell 30 on the air electrode 32 side are surrounded. As a space, an air circulation part A is formed. The fuel gas circulation part F and the air circulation part A are airtightly isolated from each other by the internal sealing material 62, and mixing (internal leakage) of the fuel gas and air inside the SOFC unit 2A is suppressed. Further, the internal and external spaces of the SOFC unit 2A are hermetically partitioned by the external sealing material 61, and leakage of gas in the SOFC unit 2A to the outside (external leakage) is suppressed.

外部シール材61を上記の各位置に配置することで、セルスタック3において、各単セル30の燃料ガス流通部Fに燃料ガスを供給する燃料供給路と空気流通部Aに空気を供給する空気供給路を、他方の供給路および外部と分離して、各ガスの供給に用いることができる。つまり、各セパレータ10,20に設けられた燃料供給孔1aが、絶縁フレーム50に設けられた燃料供給孔(不図示)と直線的に連通されて、内部マニホールド方式の燃料供給路が形成される。この燃料供給路は、外部シール材61b,61c,61eによって、外部および空気供給路に対して、ガスの混合がない状態で分離される。一方、セルスタック3において、セパレータ10,20の外側に、空気供給用の外部マニホールド(不図示)を設けることで、各セパレータ10,20の外部シール材61a,61dが設けられていない辺に沿った空隙を通って第二流路11b内に空気を流通させることができる。これにより、外部マニホールド方式によって空気を供給することができる。   By disposing the external sealing material 61 at each of the above positions, in the cell stack 3, a fuel supply path that supplies fuel gas to the fuel gas circulation part F of each unit cell 30 and air that supplies air to the air circulation part A The supply path can be separated from the other supply path and the outside and used for supplying each gas. That is, the fuel supply holes 1a provided in the separators 10 and 20 are linearly communicated with the fuel supply holes (not shown) provided in the insulating frame 50 to form an internal manifold type fuel supply passage. . The fuel supply path is separated from the outside and the air supply path by the external sealing materials 61b, 61c, 61e in a state where there is no gas mixing. On the other hand, in the cell stack 3, by providing an external manifold (not shown) for air supply outside the separators 10 and 20, along the side where the external sealing materials 61a and 61d of the separators 10 and 20 are not provided. Air can be circulated in the second flow path 11b through the gap. Thereby, air can be supplied by an external manifold system.

このようにSOFCユニット2A、およびそれを複数積層したセルスタック3を組み上げて、燃料供給孔1aによって構築された内部マニホールド式の燃料供給路に燃料ガスを流通させるとともに、外部マニホールドから空気を供給することで、燃料極側セパレータ20の第一流路23bから燃料ガス流通部Fに燃料ガスが供給され、空気極側セパレータ10の第二流路11bから空気流通部Aに空気が供給される。この状態のSOFCユニット2Aを、例えば700〜1000℃の運転温度に置くことで、単セル30において発電を行うことができる。   As described above, the SOFC unit 2A and the cell stack 3 in which a plurality of the SOFC units 2A are stacked are assembled, and fuel gas is circulated through the internal manifold type fuel supply path constructed by the fuel supply holes 1a, and air is supplied from the external manifold. Thus, the fuel gas is supplied from the first flow path 23 b of the fuel electrode side separator 20 to the fuel gas circulation part F, and the air is supplied from the second flow path 11 b of the air electrode side separator 10 to the air circulation part A. Electric power can be generated in the single cell 30 by placing the SOFC unit 2A in this state at an operating temperature of 700 to 1000 ° C., for example.

上記のような構成を有するSOFCユニット2Aを組み上げる手順としては、例えば、第一段階において、燃料極側集電材45を、燃料極側セパレータ20の第一接触面23と載置面22の間の段差に嵌め込むようにして、第一接触面23に載置する。この際、燃料極側集電材45の厚さとして、第一接触面23の第一凸条23aの頂面と載置面22の間の高さの差d2よりも大きい厚さを選択しておくことが好ましい。そして、単セル30において、燃料極33側の面に露出した電解質層31の外周を1周するように内部シール材62となるシール材ペーストを塗布しておいたうえで、その単セル30を、載置面22とフレーム面21の間の段差に嵌め込むようにして、燃料極33側の面を下にして載置面22に載置する。そして、燃料極側集電材45のクッション性を利用して、単セル30の電解質層31の空気極32側の面の高さが燃料極側セパレータ20のフレーム面21の高さと揃うように、単セル30の上方から荷重を印加して、燃料極側集電材45とシール材を押し潰す。この段階で、必要に応じて内部シール材62の層となるシール材ペーストを硬化させておく。後述するように、この段階で、発電試験を行い、単セル30の性能や割れの有無を確認しておいてもよい。   As a procedure for assembling the SOFC unit 2A having the above-described configuration, for example, in the first stage, the fuel electrode side current collector 45 is disposed between the first contact surface 23 and the mounting surface 22 of the fuel electrode side separator 20. It is placed on the first contact surface 23 so as to fit into the step. At this time, as the thickness of the fuel electrode side current collector 45, a thickness larger than the height difference d2 between the top surface of the first protrusion 23a of the first contact surface 23 and the mounting surface 22 is selected. It is preferable to keep it. And in the single cell 30, after applying the sealing material paste used as the internal sealing material 62 so that the outer periphery of the electrolyte layer 31 exposed to the surface at the side of the fuel electrode 33 may be made 1 round, Then, it is mounted on the mounting surface 22 with the surface on the fuel electrode 33 side facing down so as to fit into the step between the mounting surface 22 and the frame surface 21. Then, using the cushioning property of the fuel electrode side current collector 45, the height of the surface of the electrolyte layer 31 of the single cell 30 on the air electrode 32 side is aligned with the height of the frame surface 21 of the fuel electrode side separator 20. A load is applied from above the single cell 30 to crush the fuel electrode side current collector 45 and the sealing material. At this stage, the sealing material paste that becomes the layer of the internal sealing material 62 is cured as necessary. As will be described later, a power generation test may be performed at this stage to confirm the performance of the single cell 30 and the presence or absence of cracks.

次に、第二段階において、燃料極側セパレータ20の載置面22に、外部シール材61となるシール材ペーストを両面の所定箇所に塗布した絶縁フレーム50を載置するとともに、絶縁フレーム50の開口部内において、単セル30の空気極32の上に空気極側集電材40を積層する。さらに、絶縁フレーム50および空気極側集電材40の上にかぶせるようにして、空気極側セパレータ10を配置する。なお、外部シール材61となるシール材ペーストは、絶縁フレーム50ではなく、燃料極側セパレータ20および空気極側セパレータ10の所定部位に塗布しておいてもよい。そして、シール材ペーストを押し潰して両側の部材に密着させるようにしながら、空気極側セパレータ10の上方から荷重を印加する。この状態で、シール材ペーストを硬化させる。   Next, in the second stage, an insulating frame 50 in which a sealing material paste to be the external sealing material 61 is applied to predetermined positions on both surfaces is placed on the placement surface 22 of the fuel electrode side separator 20. In the opening, the air electrode side current collector 40 is stacked on the air electrode 32 of the single cell 30. Further, the air electrode side separator 10 is disposed so as to cover the insulating frame 50 and the air electrode side current collector 40. The sealing material paste used as the external sealing material 61 may be applied to predetermined portions of the fuel electrode side separator 20 and the air electrode side separator 10 instead of the insulating frame 50. Then, a load is applied from above the air electrode side separator 10 while the sealant paste is crushed and brought into close contact with the members on both sides. In this state, the sealing material paste is cured.

本実施形態にかかるSOFCユニット2Aにおいては、以上のような構成を有することにより、図7に示したような従来一般のSOFCユニット100に比べて、簡便に、高いガスシール性を獲得することができる。上記で説明したように、本SOFCユニット2Aにおいては、内部シール材62によって、燃料ガス流通部Fを流れる燃料ガスと空気流通部Aを流れる空気が混合される内部漏れが抑制され、外部シール材61によってそれらのガスがSOFCユニット2Aの外部に漏出する外部漏れが抑制される。内部漏れや外部漏れが起こると、SOFCユニットにおける発電効率が低下されてしまう。   In the SOFC unit 2A according to the present embodiment, by having the above-described configuration, it is possible to easily obtain a high gas sealing performance as compared with the conventional general SOFC unit 100 as shown in FIG. it can. As described above, in the present SOFC unit 2A, the internal sealing material 62 suppresses internal leakage in which the fuel gas flowing through the fuel gas circulation portion F and the air flowing through the air circulation portion A are mixed, and the external sealing material. 61 prevents external leakage of these gases to the outside of the SOFC unit 2A. If internal leakage or external leakage occurs, the power generation efficiency in the SOFC unit is reduced.

本SOFCユニット2Aにおいては、燃料極側セパレータ20に、単セル30を載置する載置面22が設けられていることで、燃料極側セパレータ20に対して、単セル30を面内方向および厚さ方向に高精度に位置決めすることができる。このように位置決めされた単セル30と燃料極側セパレータ20の載置面22の間に内部シール材62を配置するので、内部シール材62の形成に関しても、高い位置精度を得ることができる。その結果、内部シール材62において、厚さの不均一性や面内での位置ずれ等に起因するシール不全が生じにくく、高度に内部漏れの発生を抑制することができる。   In the present SOFC unit 2A, the mounting surface 22 on which the single cell 30 is mounted is provided on the fuel electrode side separator 20, so that the single cell 30 is disposed in the in-plane direction with respect to the fuel electrode side separator 20. Positioning can be performed with high accuracy in the thickness direction. Since the internal sealing material 62 is disposed between the single cell 30 positioned in this way and the mounting surface 22 of the fuel electrode side separator 20, high positional accuracy can be obtained with respect to the formation of the internal sealing material 62. As a result, in the internal seal material 62, seal failure due to non-uniform thickness, in-plane positional deviation, and the like is unlikely to occur, and the occurrence of internal leakage can be suppressed to a high degree.

また、燃料極側セパレータ20に単セル30を嵌め込むようにして位置決めした状態で、上層に絶縁フレーム50や空気極側集電材40、空気極側セパレータ10を積層するので、波及的に、これらの部材の配置においても位置決めが行いやすくなる。外部シール材61の形成においても、均一な厚さを有する信頼性の高いシール層を得やすくなる。特に、上記のように、第一段階で、燃料極側集電材45とシール材を所定の部位に塗布した単セル30とを燃料極側セパレータ20の凹部内に嵌め込んで、一旦シール材を硬化させて内部シール材62の形成を完了してから、第二段階で上層の各部材を配置するとともに外部シール材61を形成するという2段階でSOFCユニット2Aを組み上げるようにすれば、組み上げ作業の簡便性が向上するとともに、内部シール材62および外部シール材61において、位置ずれ等の影響を低減して、信頼度の高いガスシールを達成しやすくなる。さらに、上記のように、単セル30の電解質層31の空気極32側の面の高さを、燃料極側セパレータ20のフレーム面21の高さと揃えておけば、上層に積層する各部材の位置決めが一層行いやすくなる。多数のSOFCユニット2Aを積層してセルスタック3を構成する場合にも、1層ずつのSOFCユニット2Aに対して、上記の手順で位置決めとシール形成を行うことを繰り返せば、SOFCユニット2Aの数が多くなっても、位置決めおよびガスシールの精度を、各層のSOFCユニット2Aにおいて確保することができる。   In addition, since the insulating frame 50, the air electrode side current collector 40, and the air electrode side separator 10 are laminated on the upper layer in a state where the single cell 30 is fitted in the fuel electrode side separator 20, these members are spread over. In this arrangement, positioning becomes easy. Also in the formation of the external sealing material 61, it becomes easy to obtain a highly reliable sealing layer having a uniform thickness. In particular, as described above, in the first stage, the fuel electrode side current collector 45 and the single cell 30 in which the seal material is applied to a predetermined portion are fitted into the recesses of the fuel electrode side separator 20, and the seal material is temporarily used. If the SOFC unit 2A is assembled in two stages, after the curing and the formation of the internal sealant 62 is completed, the upper-layer members are arranged in the second stage and the external sealant 61 is formed. In addition, it is easy to achieve a highly reliable gas seal by reducing the influence of misalignment and the like in the internal seal material 62 and the external seal material 61. Further, as described above, if the height of the surface of the electrolyte layer 31 of the single cell 30 on the air electrode 32 side is aligned with the height of the frame surface 21 of the fuel electrode side separator 20, the respective members laminated on the upper layer are arranged. Positioning becomes easier. When the cell stack 3 is configured by stacking a large number of SOFC units 2A, the number of SOFC units 2A can be determined by repeating the positioning and seal formation according to the above procedure for each SOFC unit 2A. Even if there is an increase, the accuracy of positioning and gas sealing can be ensured in the SOFC unit 2A of each layer.

図7に示した従来一般のSOFCユニット100においては、両セパレータ110,120がともに板状の部材よりなり、載置面22のように、単セル130を嵌め込む等して位置決めできる構造を有していない。よって、内部シール材162および外部シール材161a,161bを形成するに当たり、所定の箇所にシール材ペーストを塗布したうえで全部材を積層し、面内方向の位置ずれや厚さ方向の浮き上がり等が起こらないように、各部材を拘束した状態で、シール材を硬化させて、各部材を接合するとともに、内部シール材162および外部シール材161a,161bによるガスシールを確立する必要がある。このように、位置決めを可能な構造が存在しない状態で、各部のガスシールの形成を一度に行う場合には、シールが不完全な場所が生じ、内部漏れや外部漏れを引き起こす可能性が高くなる。特に、多数のSOFCユニット100を積層してセルスタックを構成する場合には、全SOFCユニット100の構成部材の位置決めとシール形成を同時に行う必要があり、精度の高い位置決めとガスシールの形成を達成することが非常に困難である。セルスタックにおいて、1か所でもシール不全によるガス漏れが生じると、セルスタック全体としての発電効率が低下することになる。   The conventional general SOFC unit 100 shown in FIG. 7 has a structure in which both separators 110 and 120 are both plate-like members and can be positioned by fitting a single cell 130 or the like like the mounting surface 22. Not done. Therefore, in forming the internal sealing material 162 and the external sealing materials 161a and 161b, all the members are laminated after applying the sealing material paste at a predetermined location, and the positional deviation in the in-plane direction, the lifting in the thickness direction, etc. In order to prevent this from occurring, it is necessary to harden the sealing material in a state in which the respective members are constrained, to join the respective members, and to establish a gas seal by the internal sealing material 162 and the external sealing materials 161a and 161b. In this way, when forming the gas seal of each part at a time in a state where there is no structure capable of positioning, a place where the seal is incomplete occurs, and there is a high possibility of causing internal leakage or external leakage. . In particular, when a cell stack is configured by stacking a large number of SOFC units 100, it is necessary to simultaneously position and seal the constituent members of all SOFC units 100, thereby achieving highly accurate positioning and gas seal formation. It is very difficult to do. In the cell stack, if gas leaks due to seal failure even at one location, the power generation efficiency of the entire cell stack will be reduced.

また、ガラスシール等のシール材を用いてセルスタックを作製する際に、シール材を硬化させるまでは、発電性能の確認を行うことができない。ガラスシールの場合は、高温で硬化させる必要がある。また、シール材が硬化する際に、熱応力によって単セルが割れてしまう場合がある。しかし、シール材を用いてセルスタックを構成すると、基本的には、スタック構造を解消して元の状態に戻すことはできない。従来一般のSOFCユニット100を用いてセルスタックを構成する場合には、全SOFCユニット100をシール材161,162とともに積層し、硬化させてからでないと、セルスタックの発電試験を行うことができない。また、その発電試験で、スタック構造を形成する一部のSOFCユニット100に不良があることが発見されたとしても、そのSOFCユニット100のみを交換することはできない。よって、スタック構造の中で、1枚でも不良の単セル130が混入してはならず、また単セル130が1枚でもシール材161,162の硬化時に割れてはならないという要件を満たす必要があり、歩留まりの観点から、単セル130の製造やスタック構造への組み上げおよびシール形成において、非常に厳しい条件が要求される。   Further, when producing a cell stack using a sealing material such as a glass seal, the power generation performance cannot be confirmed until the sealing material is cured. In the case of a glass seal, it is necessary to cure at a high temperature. Further, when the sealing material is cured, the single cell may be broken by thermal stress. However, if a cell stack is configured using a sealing material, basically, the stack structure cannot be canceled and returned to the original state. When a cell stack is configured by using a conventional general SOFC unit 100, the power generation test of the cell stack cannot be performed unless all the SOFC units 100 are laminated together with the sealing materials 161 and 162 and cured. Further, even if it is discovered in the power generation test that some of the SOFC units 100 forming the stack structure are defective, it is not possible to replace only the SOFC unit 100. Therefore, it is necessary to satisfy the requirement that even a single unit cell 130 should not be mixed in the stack structure, and that even a single unit cell 130 should not crack when the sealing materials 161 and 162 are cured. In view of yield, very strict conditions are required in manufacturing the single cell 130, assembling it into a stack structure, and forming a seal.

これに対し、上記実施形態にかかるSOFCユニット2Aを用いてセルスタック3を作製する場合には、単セル30およびセパレータ10,20の積層、およびシール材61,62の硬化を、SOFCユニット2Aを1層形成するごとに完了することができ、発電性能試験を1層ごとに行うことができる。特に、上記した製造方法の第一段階において、燃料極側セパレータ20に単セル30を内部シール材62を介して嵌めこみ、内部シール材62を硬化させた段階でも、電解質層31に参照電極を取り付けるなどすれば、発電試験を行うことができる。よって、単セル30自体の不良や、シール材62硬化時の単セル30の割れがあれば、さらに上層のSOFCユニット2Aを積層する前に、発見し、除去等の措置を取ることができる。よって、単セル30自体や、シール形成の歩留まりがそれほど高くなくても、高い発電性能を有するセルスタック3を得ることができる。   In contrast, when the cell stack 3 is manufactured using the SOFC unit 2A according to the above embodiment, the stacking of the single cell 30 and the separators 10 and 20 and the curing of the sealing materials 61 and 62 are performed using the SOFC unit 2A. Each layer can be completed, and a power generation performance test can be performed for each layer. In particular, in the first stage of the manufacturing method described above, the reference electrode is applied to the electrolyte layer 31 even when the single cell 30 is fitted into the fuel electrode side separator 20 via the internal seal material 62 and the internal seal material 62 is cured. If installed, a power generation test can be performed. Therefore, if there is a defect in the unit cell 30 itself or a crack in the unit cell 30 when the sealing material 62 is cured, it can be discovered and removed before the upper SOFC unit 2A is laminated. Therefore, even if the unit cell 30 itself or the yield of seal formation is not so high, the cell stack 3 having high power generation performance can be obtained.

従来一般のSOFC100と本実施形態にかかるSOFCユニット2Aには、さらに別の構成上の違いが存在する。つまり、従来一般のSOFC100においては、内部シール材162が単セル130の空気極132側の面に設けられており、燃料ガス流通部F’がSOFCユニット100の厚さ方向に広い領域を占めているのに対し、本実施形態にかかるSOFCユニット2Aにおいては、内部シール材62が単セル30の燃料極33側の面に設けられており、燃料ガス流通部FがSOFCユニット2Aの厚さ方向の狭い領域に限定されている。特に電解質層31の空気極32側の面の高さが燃料極側セパレータ20のフレーム面21の高さと揃っており、燃料極33全体が燃料極側セパレータ20のフレーム面21より下側に位置しているので、燃料ガス流通部F全体が燃料極側セパレータ20の内側に形成された状態となり、内部シール材62によるガスシール性さえ確保すれば、燃料ガス流通部Fからの燃料ガスの漏出を高度に防止することができる。また、素材の性質上、絶縁フレーム50で高い平面度を得ることが難しいこと等に起因して、外部シール材61を介した絶縁フレーム50と両セパレータ10,20の間の接合部においては、他の箇所よりもガスの漏れが発生する可能性が高いが、この接合部が、従来一般のSOFC100では燃料ガス流通部F’内に露出されており、燃料ガスが漏出する可能性が排除できないのに対し、本実施形態にかかるSOFCユニット2Aでは、空気流通部A内、つまり燃料ガス流通部Fの外に配置されているので、この接合部から燃料ガスが漏出する可能性が実質的に排除されている。外部漏れが万一起こった際の影響は、空気の場合よりも燃料ガスの場合で顕著である。   There is still another structural difference between the conventional general SOFC 100 and the SOFC unit 2A according to the present embodiment. That is, in the conventional general SOFC 100, the internal sealing material 162 is provided on the surface of the single cell 130 on the air electrode 132 side, and the fuel gas circulation portion F ′ occupies a wide area in the thickness direction of the SOFC unit 100. On the other hand, in the SOFC unit 2A according to the present embodiment, the internal sealing material 62 is provided on the surface of the single cell 30 on the fuel electrode 33 side, and the fuel gas circulation part F is in the thickness direction of the SOFC unit 2A. It is limited to a narrow area. In particular, the height of the surface of the electrolyte layer 31 on the air electrode 32 side is aligned with the height of the frame surface 21 of the fuel electrode side separator 20, and the entire fuel electrode 33 is positioned below the frame surface 21 of the fuel electrode side separator 20. As a result, the entire fuel gas circulation section F is formed inside the fuel electrode side separator 20, and the fuel gas leakage from the fuel gas circulation section F is ensured as long as the gas sealing performance by the internal sealing material 62 is ensured. Can be highly prevented. Also, due to the nature of the material, it is difficult to obtain high flatness with the insulating frame 50, and so on, at the joint between the insulating frame 50 and both separators 10 and 20 via the external seal material 61, Although there is a high possibility that gas leakage will occur compared to other locations, this junction is exposed in the fuel gas circulation portion F ′ in the conventional SOFC 100, and the possibility of fuel gas leakage cannot be excluded. On the other hand, in the SOFC unit 2A according to the present embodiment, the fuel gas is substantially leaked from the joint part because it is disposed in the air circulation part A, that is, outside the fuel gas circulation part F. It has been eliminated. In the unlikely event that an external leak occurs, the effect is greater in the case of fuel gas than in the case of air.

従来一般のSOFC100とのさらに別の違いとして、本実施形態にかかるSOFCユニット2Aにおいては、従来用いられているような薄膜セパレータ112が、燃料極33側にも空気極32側にも用いられていない点を挙げることができる。従来一般のSOFCユニット100には、厚いブロック状の金属材料よりなるセパレータ110(または120)と固体酸化物を主としてなる単セル130との間の熱膨張の差を吸収させ、熱膨張の影響によるシール不全の発生を防止する一種のガスケットとして、薄膜セパレータ112が配置されていた。しかし、本実施形態にかかるSOFCユニット2Aにおいては、載置面22を有する燃料極側セパレータ20の構造により、単セル30を燃料極側セパレータ20に対して高精度に位置決めすることができるので、燃料極側セパレータ20の各部の寸法を単セル30に合わせて設計しておけば、熱膨張の影響がシール不全につながりにくいので、特に薄膜セパレータを設ける必要がない。さらに、単セル30と燃料極側セパレータ20の第一接触面23の間にクッション性を有する燃料極側集電材45を配置していることで、燃料極側集電材45によって、寸法の誤差および熱膨張の差の影響を効果的に吸収することが可能となっている。このように、薄膜セパレータを使用しなくてよいことにより、従来よりも部品点数を削減することが可能となっている。   As yet another difference from the conventional general SOFC 100, in the SOFC unit 2A according to the present embodiment, a thin film separator 112 as conventionally used is used both on the fuel electrode 33 side and on the air electrode 32 side. There are no points. The conventional general SOFC unit 100 absorbs the difference in thermal expansion between the separator 110 (or 120) made of a thick block-shaped metal material and the single cell 130 mainly made of solid oxide, and is due to the influence of thermal expansion. The thin film separator 112 is arranged as a kind of gasket for preventing the occurrence of seal failure. However, in the SOFC unit 2A according to the present embodiment, the unit cell 30 can be positioned with high accuracy with respect to the fuel electrode side separator 20 by the structure of the fuel electrode side separator 20 having the mounting surface 22. If the dimensions of each part of the fuel electrode side separator 20 are designed according to the single cell 30, the effect of thermal expansion is unlikely to lead to seal failure, so that it is not necessary to provide a thin film separator. Further, by disposing a fuel electrode side current collector 45 having cushioning properties between the single cell 30 and the first contact surface 23 of the fuel electrode side separator 20, dimensional errors and It is possible to effectively absorb the influence of the difference in thermal expansion. Thus, it is not necessary to use a thin film separator, so that it is possible to reduce the number of parts as compared with the prior art.

上記のように、本実施形態にかかるSOFCユニット2Aにおいては、燃料極側セパレータ20に段差構造を設けることで、単セル30と燃料極側セパレータ20の間の位置決め精度とガスシール性の向上が達成されているが、このような段差構造は、燃料ガス流通部Fへの選択的な燃料ガスの供給にも寄与している。つまり、燃料極側セパレータ20のフレーム面21に貫通孔として設けられた燃料供給孔1aが、切欠き1cによって第一接触面23に設けられた第一流路23bと連通しているため、燃料供給孔1aに流通された燃料ガスは、切欠き1cを介して燃料ガス流通部Fに供給される。一方、空気は、隣接する燃料極側セパレータ20と空気極側セパレータ10の間に生じた空隙を通って、外部マニホールドから供給されるので、燃料供給孔1aの開口の外周を外部シール材61b,61c,61eで囲んで隔離しておくことで、外部マニホールドから供給される空気が第一流路23bに侵入するのが防止される。このように、単セル30を位置決めするために燃料極側セパレータ20に設けられた段差構造を利用することで、第一流路23bに選択的に燃料ガスを供給するガス供給路を構築することができる。一般に、セパレータ上で燃料ガスと空気の流路が同じ方向に走る並行フロー方式を採用すると、交差フロー方式などと比べて、ガスの混合が起こる可能性が高くなるが、本実施形態にかかるSOFCユニット2Aにおいては、第一接触面23の第一流路23bに対する燃料ガスの選択的供給を高確度に行えるようにしていることで、並行フロー方式を採用しても、ガスの混合が起こりにくくなっている。並行フロー方式を採用できれば、セルスタック3における配管の構築などに際し、自由度が高まる。   As described above, in the SOFC unit 2A according to the present embodiment, by providing the fuel electrode side separator 20 with the step structure, the positioning accuracy between the single cell 30 and the fuel electrode side separator 20 and the gas sealing performance are improved. Although achieved, such a step structure also contributes to the selective supply of fuel gas to the fuel gas circulation part F. That is, the fuel supply hole 1a provided as a through hole in the frame surface 21 of the fuel electrode side separator 20 communicates with the first flow path 23b provided in the first contact surface 23 by the notch 1c. The fuel gas circulated through the hole 1a is supplied to the fuel gas circulator F through the notch 1c. On the other hand, since air is supplied from the external manifold through a gap formed between the adjacent fuel electrode side separator 20 and the air electrode side separator 10, the outer periphery of the opening of the fuel supply hole 1a is connected to the external sealing material 61b, The air supplied from the external manifold is prevented from entering the first flow path 23b by being surrounded and isolated by 61c and 61e. Thus, by using the step structure provided in the fuel electrode side separator 20 to position the single cell 30, a gas supply path for selectively supplying the fuel gas to the first flow path 23b can be constructed. it can. In general, when a parallel flow method in which the flow paths of fuel gas and air run in the same direction on the separator is used, there is a higher possibility of gas mixing compared to the cross flow method or the like, but the SOFC according to this embodiment In the unit 2A, the selective supply of the fuel gas to the first flow path 23b of the first contact surface 23 can be performed with high accuracy, so that even if the parallel flow method is adopted, gas mixing does not easily occur. ing. If the parallel flow method can be adopted, the degree of freedom is increased in the construction of piping in the cell stack 3.

加えて、段差構造を利用することで、上記のように、燃料ガスの供給には内部マニホールド方式(クローズ方式)を用いながら、空気の供給には内部マニホールド方式よりも設備を簡素化できる外部マニホールド方式(オープンフロー方式)を用いることが可能となっている。なお、空気も内部マニホールド方式で供給するようにすることも可能であり、その場合には、フレーム面21に空気供給用の貫通孔を別途設け、燃料供給路1aとの間に適宜シール材を配置すればよい。   In addition, by using the step structure, as described above, an external manifold that uses an internal manifold system (closed system) to supply fuel gas and can simplify equipment than an internal manifold system to supply air A method (open flow method) can be used. It is also possible to supply air by an internal manifold system. In that case, a separate through-hole for supplying air is provided in the frame surface 21, and an appropriate sealing material is provided between the fuel supply passage 1a. What is necessary is just to arrange.

(2)第二の実施形態
次に、上記第一の実施形態にかかるSOFCユニット2Aを応用し、さらに部品点数を削減した構成として、本発明の第二の実施形態にかかるSOFCについて説明する。ここでは、上記第一の実施形態にかかるSOFCユニット2Aと異なる構成についてのみ説明し、特に記載しない点については、第一の実施形態にかかるSOFCユニットと同様の構成を有するものとする。
(2) Second Embodiment Next, the SOFC according to the second embodiment of the present invention will be described as a configuration in which the SOFC unit 2A according to the first embodiment is applied and the number of parts is further reduced. Here, only the configuration different from that of the SOFC unit 2A according to the first embodiment will be described, and unless otherwise specified, the configuration is the same as that of the SOFC unit according to the first embodiment.

図5に、第二の実施形態にかかるSOFCを構成するSOFCユニット2Bを示す。本実施形態にかかるSOFCユニット2Bにおいては、上記第一の実施形態にかかるSOFCユニット2Aとは異なり、空気極側セパレータ10と燃料極側セパレータ20の間に、剛体よりなる絶縁フレームが設けられていない。かわりに、空気極側セパレータ10が、シール材ペーストを硬化して形成される外部シール材61のみを介して、燃料極側セパレータ20のフレーム面21に直接接合されている。   FIG. 5 shows an SOFC unit 2B constituting the SOFC according to the second embodiment. In the SOFC unit 2B according to the present embodiment, unlike the SOFC unit 2A according to the first embodiment, an insulating frame made of a rigid body is provided between the air electrode side separator 10 and the fuel electrode side separator 20. Absent. Instead, the air electrode side separator 10 is directly joined to the frame surface 21 of the fuel electrode side separator 20 only through the external seal material 61 formed by curing the seal material paste.

上記第一の実施形態にかかるSOFCユニット2Aに用いられたようなガス供給用の貫通孔を複数設けた絶縁フレーム50は、従来よりSOFCにおいて用いられてきたものであり、セパレータ間の絶縁および間隔の規定のみならず、2種のガスの供給路を分離する役割も担ってきた。しかし、上記のように、セパレータ1の段差構造を利用することで、燃料ガス供給路と空気供給路を分離することができるので、本実施形態にかかるSOFCユニット2Bのように、絶縁フレームを使用しなくても、ペースト状で塗布されるシール材のみを用いて、内部マニホールド方式の燃料ガスの供給路と、外部マニホールド方式の空気の供給路の間で、分離を達成することができる。また、空気極側セパレータ10と燃料極側セパレータ20が、外部シール材61のみを介して直接隣接することで、第一の実施形態にかかるSOFCユニット2Aのように、間に絶縁フレームを介する場合に比べて、外部シール材61となるシール材ペーストを塗布する総面積を小さくすることができる。   The insulating frame 50 provided with a plurality of gas supply through holes such as those used in the SOFC unit 2A according to the first embodiment has been conventionally used in the SOFC, and the insulation and spacing between the separators. In addition to the above provisions, it has also played a role in separating the two gas supply paths. However, as described above, since the fuel gas supply path and the air supply path can be separated by using the step structure of the separator 1, an insulating frame is used like the SOFC unit 2B according to the present embodiment. Even if not, the separation can be achieved between the internal manifold type fuel gas supply path and the external manifold type air supply path by using only the sealing material applied in paste form. Further, when the air electrode side separator 10 and the fuel electrode side separator 20 are directly adjacent to each other via only the external seal material 61, an insulating frame is interposed therebetween as in the SOFC unit 2A according to the first embodiment. In comparison with this, the total area to which the sealing material paste to be the outer sealing material 61 is applied can be reduced.

このように、本第二の実施形態にかかるSOFCユニット2Bにおいては、絶縁フレームを排することで、第一の実施形態にかかるSOFCユニット2Aと比較して、用いる部材の点数およびシール材の塗布部位を削減しながら、外部マニホールド方式の採用を可能にするものであり、SOFCセルスタックの構成を大幅に簡素化できる可能性を有している。   As described above, in the SOFC unit 2B according to the second embodiment, by removing the insulating frame, compared with the SOFC unit 2A according to the first embodiment, the number of members used and the application of the sealing material are reduced. It is possible to adopt the external manifold system while reducing the number of parts, and has the possibility of greatly simplifying the configuration of the SOFC cell stack.

(3)第三の実施形態
最後に、上記第二の実施形態にかかるSOFCユニット2Bを応用し、さらに部品点数を削減した構成として、本発明の第三の実施形態にかかるSOFCについて説明する。ここでは、上記第一、第二の実施形態にかかるSOFCユニット2A,2Bと異なる構成についてのみ説明し、特に記載しない点については、それらのSOFCユニット2A,2Bと同様の構成を有するものとする。
(3) Third Embodiment Finally, the SOFC according to the third embodiment of the present invention will be described as a configuration in which the SOFC unit 2B according to the second embodiment is applied and the number of parts is further reduced. Here, only the configuration different from the SOFC units 2A and 2B according to the first and second embodiments will be described, and unless otherwise specified, the configurations are the same as those SOFC units 2A and 2B. .

図6に、第三の実施形態にかかるSOFCを構成するSOFCユニット2Cを示す。本実施形態にかかるSOFCユニット2Cにおいては、上記第一および第二の実施形態にかかるSOFCユニット2A,2Bで用いられていたような燃料極側集電材45が設けられていない。かわりに、単セル30の燃料極33の表面が、燃料極側セパレータ20の第一接触面23を構成する第一凸条23aの頂面に直接接触している。   FIG. 6 shows an SOFC unit 2C constituting the SOFC according to the third embodiment. The SOFC unit 2C according to this embodiment is not provided with the fuel electrode side current collector 45 as used in the SOFC units 2A and 2B according to the first and second embodiments. Instead, the surface of the fuel electrode 33 of the single cell 30 is in direct contact with the top surface of the first ridge 23 a constituting the first contact surface 23 of the fuel electrode side separator 20.

本SOFCユニット2Cで用いている燃料極側セパレータ20は、単セル30を載置できる載置面22を有しており、内部シール材62の厚みさえ精度よく制御することができれば、単セル30と燃料極側セパレータ20の間の高さ方向の位置関係は、高さの差d1,d2のみによって定まる。そこで、載置面22と第一凸条23aの頂面の間の高さの差d2を、燃料極33の厚さと等しくなるようにしておけば、クッション性を有する燃料極側集電材を介在させなくても、燃料極33の面を第一凸条23aの頂面に浮き上がりなく密着させることができる。なお、内部シール材62は、ペーストの状態にある間に荷重を印加すれば、ある程度厚さを調節可能であり、シール材ペーストを厚めに塗布して単セル30を載置したうえで、上方から荷重を印加すれば、燃料極33と第一凸条23aの間に高い密着性を得ることができる。   The fuel electrode side separator 20 used in the present SOFC unit 2C has a placement surface 22 on which the single cell 30 can be placed, and if the thickness of the internal sealing material 62 can be accurately controlled, the single cell 30 is provided. The positional relationship in the height direction between the fuel electrode side separator 20 and the fuel electrode side separator 20 is determined only by the height differences d1 and d2. Therefore, if the height difference d2 between the mounting surface 22 and the top surface of the first ridge 23a is made equal to the thickness of the fuel electrode 33, the fuel electrode side current collector having cushioning properties is interposed. Even if not, the surface of the fuel electrode 33 can be brought into close contact with the top surface of the first ridge 23a without being lifted. The inner sealing material 62 can be adjusted to some extent if a load is applied while it is in a paste state. After the single cell 30 is placed on the upper surface after the sealing material paste is applied thickly, If a load is applied from above, high adhesion can be obtained between the fuel electrode 33 and the first ridge 23a.

なお、燃料極側セパレータ20の形状の適切な設計により、燃料極側集電材を省略しても第一凸条23aの頂部と燃料極33の間に高い密着性を得られるとはいえ、燃料極側集電材を用いる場合と比較すれば、密着性の向上や、熱膨張による密着性低下の防止において、限界がある。そこで、燃料極側セパレータ20を構成する材料として、なるべく単セル30の支持体を構成する材料(例えば支持体が電解質層31である場合にはジルコニア等、支持体が燃料極33である場合にはニッケル等)に近い熱膨張率を有する材料を用いて、密着性の向上および昇温時の密着性の維持を図ることが好ましい。好ましくは、起動停止操作を含むSOFCユニット2Cの作動温度域(室温〜1000℃)での単セル30の支持体と燃料極側セパレータ20の熱膨張率の差が、10倍未満(同オーダー)であるとよい。燃料極側セパレータ20を構成する具体的な金属材料としては、ジルコニアに近い熱膨張率となるように組成を調整したクロム基合金等を挙げることができる。また、燃料極側集電材は、燃料極33と第一接触面23の間の密着性を高めるだけでなく、第一流路23bを流れる燃料ガスに圧損を与えて、燃料極33に供給される燃料ガスの空間的均一性を高める機能も果たすものであるが、本実施形態においては、燃料極側集電材のこのような機能を利用することができないので、燃料極33に供給される燃料ガスの空間的均一性を高める観点から、第一流路23bの幅を狭くし、第一流路23bの配置の密度を高めることが望ましい。   Although the fuel electrode-side separator 20 has an appropriate design, even if the fuel electrode-side current collector is omitted, high adhesion can be obtained between the top of the first ridge 23a and the fuel electrode 33. Compared to the case where the pole-side current collector is used, there is a limit in improving the adhesion and preventing the deterioration of the adhesion due to thermal expansion. Therefore, as a material constituting the fuel electrode side separator 20, a material constituting the support of the single cell 30 as much as possible (for example, when the support is the electrolyte layer 31, zirconia or the like, when the support is the fuel electrode 33). It is preferable to use a material having a thermal expansion coefficient close to that of nickel or the like to improve adhesion and maintain adhesion during temperature rise. Preferably, the difference in thermal expansion coefficient between the support of the single cell 30 and the fuel electrode side separator 20 in the operating temperature range (room temperature to 1000 ° C.) of the SOFC unit 2C including the start / stop operation is less than 10 times (same order). It is good to be. Specific examples of the metal material constituting the fuel electrode side separator 20 include a chromium-based alloy whose composition is adjusted so as to have a thermal expansion coefficient close to that of zirconia. Further, the fuel electrode side current collector not only enhances the adhesion between the fuel electrode 33 and the first contact surface 23, but also causes pressure loss to the fuel gas flowing through the first flow path 23 b and is supplied to the fuel electrode 33. Although it also functions to increase the spatial uniformity of the fuel gas, in this embodiment, since this function of the fuel electrode side current collector cannot be used, the fuel gas supplied to the fuel electrode 33 From the viewpoint of improving the spatial uniformity of the first flow path 23b, it is desirable to narrow the width of the first flow path 23b and increase the density of the arrangement of the first flow paths 23b.

本第三の実施形態にかかるSOFCユニット2Cにおいては、図2等に示した第一の実施形態にかかるSOFCユニットと比較して、燃料極側集電材と絶縁フレームが省略されたものとなっている。さらに、空気極側集電材40も省略することが可能であり、その場合には、両面がそれぞれ空気極側セパレータ10よび燃料極側セパレータ20として機能する単一のセパレータ1と、単セル30と、シール材61,62の3種の部材のみで、SOFCユニットを形成することができる。上記で説明したとおり、第一の実施形態にかかるSOFCユニット2Aにおいても、外部マニホールド方式を簡便に構築できること等により、従来一般のSOFCユニット100よりもセルスタック3を簡便な構成で構築することができるが、本第三の実施形態にかかるSOFCユニット2Cを用いれば、セルスタック全体の構成を、さらに大幅に簡略化することができる。   In the SOFC unit 2C according to the third embodiment, compared with the SOFC unit according to the first embodiment shown in FIG. 2 and the like, the fuel electrode side current collector and the insulating frame are omitted. Yes. Furthermore, the air electrode side current collector 40 can also be omitted. In this case, the single separator 1 whose both surfaces function as the air electrode side separator 10 and the fuel electrode side separator 20, respectively, The SOFC unit can be formed with only three kinds of members, that is, the sealing materials 61 and 62. As described above, also in the SOFC unit 2A according to the first embodiment, it is possible to construct the cell stack 3 with a simpler configuration than the conventional general SOFC unit 100, because the external manifold method can be easily constructed. However, if the SOFC unit 2C according to the third embodiment is used, the configuration of the entire cell stack can be further greatly simplified.

本発明は上記実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々の改変が可能である。なお、上記では、セパレータの載置面に、単セルを燃料極側の面で載置し、第一接触面が設けられている側の部位を燃料極側セパレータ、第二接触面が設けられている側の部位を空気極側セパレータとして用いたが、載置面に単セルを空気極側の面で配置し、第一接触面が設けられている側の部位を空気極側セパレータ、第二接触面が設けられている側の部位を燃料極側セパレータとして用いることも考えられる。また、第二接触面は必ずしも設けられなくてもよく、燃料極側セパレータおよび空気極側セパレータのいずれか一方のみとして用いるようにしてもよい。   The present invention is not limited to the above embodiment, and various modifications can be made without departing from the spirit of the present invention. In the above, the unit cell is placed on the surface on the fuel electrode side on the separator mounting surface, and the portion on the side where the first contact surface is provided is provided with the fuel electrode side separator and the second contact surface. However, the single cell is disposed on the mounting surface on the air electrode side surface, and the part on the side where the first contact surface is provided is used as the air electrode side separator. It is also conceivable to use the part on the side where the two contact surface is provided as the fuel electrode side separator. The second contact surface may not necessarily be provided, and may be used as only one of the fuel electrode side separator and the air electrode side separator.

1 セパレータ
1a 燃料供給孔
1c 切欠き
2A,2B,2C 固体酸化物形燃料電池(SOFC)ユニット
3 セルスタック
10 空気極側セパレータ
11 第二接触面
11a 第二凸条
11b 第二流路
20 燃料極側セパレータ
21 フレーム面
22 載置面
23 第一接触面
23a 第一凸条
23b 第一流路
30 (SOFC)単セル
31 電解質層
32 空気極
33 燃料極
40 空気極側集電材
45 燃料極側集電材
50 絶縁フレーム
61(61a〜61e) 外部シール材
62 内部シール材
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Separator 1a Fuel supply hole 1c Notch 2A, 2B, 2C Solid oxide fuel cell (SOFC) unit 3 Cell stack 10 Air electrode side separator 11 Second contact surface 11a Second protrusion 11b Second flow path 20 Fuel electrode Side separator 21 Frame surface 22 Mounting surface 23 First contact surface 23a First protrusion 23b First flow path 30 (SOFC) single cell 31 Electrolyte layer 32 Air electrode 33 Fuel electrode 40 Air electrode side current collector 45 Fuel electrode side current collector 50 Insulating frame 61 (61a to 61e) External sealing material 62 Internal sealing material

Claims (14)

平板形の電解質層の両面に燃料極と空気極とを有する固体酸化物形燃料電池単セルと共に、前記燃料極側に配置して用いるセパレータにおいて、
気体が流通可能な第一流路が形成された第一接触面と、
前記第一接触面よりも上方に、前記第一接触面の外周を囲んで形成された、前記固体酸化物形燃料電池単セルを前記燃料極側の面で載置可能な枠状の載置面と、
前記載置面よりも上方に、前記載置面の外周を囲んで形成された枠状のフレーム面と、を一体に有し、
前記載置面と前記フレーム面の間の高さの差は、前記固体酸化物形燃料電池単セルの前記燃料極の厚さ以上であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池用セパレータ。
In the separator used by arranging on the fuel electrode side together with the solid oxide fuel cell single cell having the fuel electrode and the air electrode on both surfaces of the flat electrolyte layer,
A first contact surface on which a first flow path through which gas can flow is formed;
A frame-like mounting that is formed above the first contact surface and surrounds the outer periphery of the first contact surface, and on which the solid oxide fuel cell single cell can be mounted on the surface on the fuel electrode side Surface,
Above the placement surface, it possesses a frame-shaped frame surface formed to surround the outer periphery of the mounting surface, the integral,
The solid oxide fuel cell separator characterized in that a difference in height between the mounting surface and the frame surface is equal to or greater than a thickness of the fuel electrode of the solid oxide fuel cell single cell .
前記固体酸化物形燃料電池用セパレータは、
前記第一接触面、載置面、フレーム面の裏側に設けられ、気体が流通可能な第二流路が形成された第二接触面と、
前記フレーム面と前記第二接触面の間を貫通し、前記第一流路と連通して設けられたガス供給孔と、をさらに有することを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物形燃料電池用セパレータ。
The solid oxide fuel cell separator is:
A first contact surface, a mounting surface, a second contact surface provided on the back side of the frame surface, wherein a second flow path through which a gas can flow is formed;
The solid oxide fuel according to claim 1, further comprising a gas supply hole penetrating between the frame surface and the second contact surface and communicating with the first flow path. Battery separator.
前記第一流路と前記第二流路は、同じ方向に走っていることを特徴とする請求項2に記載の固体酸化物形燃料電池用セパレータ。   3. The solid oxide fuel cell separator according to claim 2, wherein the first channel and the second channel run in the same direction. 平板形の電解質層の両面に燃料極と空気極とを有する固体酸化物形燃料電池単セルと、
請求項1からのいずれか1項に記載の固体酸化物形燃料電池用セパレータとを有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
A solid oxide fuel cell single cell having a fuel electrode and an air electrode on both sides of a flat electrolyte layer;
A solid oxide fuel cell comprising the solid oxide fuel cell separator according to any one of claims 1 to 3 .
平板形の電解質層の両面に燃料極と空気極とを有する固体酸化物形燃料電池単セルと、
前記燃料極の外側に配置された燃料極側セパレータと、
前記空気極の外側に配置された空気極側セパレータと、を有し、
前記燃料極側セパレータは、
気体が流通可能な第一流路が形成された第一接触面と、
前記第一接触面よりも上方に、前記第一接触面の外周を囲んで形成された、前記固体酸化物形燃料電池単セルを前記燃料極側の面で載置可能な枠状の載置面と、
前記載置面よりも上方に、前記載置面の外周を囲んで形成された枠状のフレーム面と、を一体に有し、
前記固体酸化物形燃料電池単セルは、前記燃料極側セパレータの前記載置面に、気体の流通を遮断する電気絶縁性の内部シール材を介して前記燃料極側の面で載置され、前記固体酸化物形燃料電池単セルと前記燃料極側セパレータと前記内部シール材とに囲まれて外部と区画された空間として、燃料ガスが流通される燃料ガス流通部が形成されていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
A solid oxide fuel cell single cell having a fuel electrode and an air electrode on both sides of a flat electrolyte layer;
A fuel electrode side separator disposed outside the fuel electrode;
An air electrode side separator disposed outside the air electrode ,
The fuel electrode side separator is
A first contact surface on which a first flow path through which gas can flow is formed;
A frame-like mounting that is formed above the first contact surface and surrounds the outer periphery of the first contact surface, and on which the solid oxide fuel cell single cell can be mounted on the surface on the fuel electrode side Surface,
A frame-shaped frame surface formed so as to surround the outer periphery of the mounting surface above the mounting surface, and integrally,
The solid oxide fuel cell single cell is mounted on the surface on the fuel electrode side through an electrically insulating internal sealing material that blocks gas flow on the mounting surface of the fuel electrode side separator, A fuel gas circulation part through which fuel gas is circulated is formed as a space surrounded by the solid oxide fuel cell single cell, the fuel electrode side separator, and the inner seal material and partitioned from the outside. solid body oxide fuel cell you characterized.
前記載置面と前記フレーム面の間の高さの差は、前記固体酸化物形燃料電池単セルの前記燃料極の厚さ以上であることを特徴とする請求項5に記載の固体酸化物形燃料電池。6. The solid oxide according to claim 5, wherein a difference in height between the mounting surface and the frame surface is equal to or greater than a thickness of the fuel electrode of the solid oxide fuel cell single cell. Fuel cell. 前記燃料極と前記燃料極側セパレータの前記第一接触面の間には、前記固体酸化物形燃料電池単セルおよび前記燃料極側セパレータよりも弾性変形しやすい導電性物質よりなる集電材が配置されていることを特徴とする請求項5または6に記載の固体酸化物形燃料電池。 Between the fuel electrode and the first contact surface of the fuel electrode side separator, a current collector made of a conductive material that is more easily elastically deformed than the solid oxide fuel cell single cell and the fuel electrode side separator is disposed. 7. The solid oxide fuel cell according to claim 5 , wherein the solid oxide fuel cell is used. 前記燃料極は、前記燃料極側セパレータの前記第一接触面に直接接触していることを特徴とする請求項5または6に記載の固体酸化物形燃料電池。 7. The solid oxide fuel cell according to claim 5 , wherein the fuel electrode is in direct contact with the first contact surface of the fuel electrode side separator. 前記空気極側セパレータは、前記燃料ガス流通部の外に配置された、気体の流れを遮断する電気絶縁性の外部シール材を少なくとも介して、前記燃料極側セパレータの前記フレーム面に接合されていることを特徴とする請求項から8のいずれか1項に記載の固体酸化物形燃料電池。 The air electrode-side separator is joined to the frame surface of the fuel electrode-side separator through at least an electrically insulating external sealing material that is disposed outside the fuel gas circulation part and blocks gas flow. The solid oxide fuel cell according to claim 5 , wherein the solid oxide fuel cell is provided. 前記空気極側セパレータは、前記外部シール材を介して直接前記燃料極側セパレータの前記フレーム面に接合されていることを特徴とする請求項9に記載の固体酸化物形燃料電池。   10. The solid oxide fuel cell according to claim 9, wherein the air electrode side separator is directly joined to the frame surface of the fuel electrode side separator via the external sealing material. 前記燃料極側セパレータの前記フレーム面は、前記固体酸化物形燃料電池単セルの電解質層と空気極との間の境界面と高さが揃っていることを特徴とする請求項から10のいずれか1項に記載の固体酸化物形燃料電池。 The frame surface of the fuel electrode side separator of claim 5 to 10, characterized in that the electrolyte layer and the boundary surface and the height between the air electrode of the solid oxide fuel cell unit is aligned The solid oxide fuel cell according to any one of claims. 数の前記固体酸化物形燃料電池単セルが、固体酸化物形燃料電池用セパレータを介して積層されており、
前記固体酸化物形燃料電池用セパレータは、一方の面に、前記第一接触面、前記載置面、前記フレーム面を一体に有するとともに、
該一方の面の裏側に設けられ、気体が流通可能な第二流路が形成された第二接触面と、
前記フレーム面と前記第二接触面の間を貫通し、前記第一流路と連通して設けられたガス供給孔と、をさらに有し、
1つの固体酸化物形燃料電池単セルの前記燃料極側セパレータとして設けられた前記固体酸化物形燃料電池用セパレータは、前記第二接触面を含む部位で、該固体酸化物形燃料電池単セルに隣接する別の固体酸化物形燃料電池単セルの前記空気極側セパレータを構成することを特徴とする請求項から11のいずれか1項に記載の固体酸化物形燃料電池。
The solid oxide fuel cell unit of the multiple is, are stacked via the solid body oxide fuel cell separator,
The solid oxide fuel cell separator integrally has the first contact surface, the mounting surface, and the frame surface on one surface,
A second contact surface provided on the back side of the one surface and formed with a second flow path through which a gas can flow;
A gas supply hole penetrating between the frame surface and the second contact surface and provided in communication with the first flow path;
The solid oxide fuel cell separator provided as the fuel electrode side separator of one solid oxide fuel cell single cell is a portion including the second contact surface, and the solid oxide fuel cell single cell The solid oxide fuel cell according to any one of claims 5 to 11, wherein the air electrode side separator of another solid oxide fuel cell single cell adjacent to the air cell is configured.
前記第一流路と前記第二流路は、同じ方向に走っていることを特徴とする請求項12に記載の固体酸化物形燃料電池。  The solid oxide fuel cell according to claim 12, wherein the first flow path and the second flow path run in the same direction. 前記固体酸化物形燃料電池単セルと前記固体酸化物形燃料電池用セパレータの積層構造には、空気供給用の外部マニホールドが設けられ、隣接する前記固体酸化物形燃料電池用セパレータの間の空隙を介して、前記外部マニホールドから前記第二流路に空気が供給されることを特徴とする請求項12または13に記載の固体酸化物形燃料電池。 The laminated structure of the solid oxide fuel cell single cell and the solid oxide fuel cell separator is provided with an external manifold for supplying air, and a gap between the adjacent solid oxide fuel cell separators. through the solid oxide fuel cell according to claim 12 or 13, characterized in that air is supplied to the second flow path from the external manifold.
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