JP6262506B2 - 熱可塑性樹脂組成物及び成形品 - Google Patents
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Description
1.〔A〕ポリカーボネート樹脂、〔B〕ゴム質重合体に由来する重合体部と、芳香族ビニル化合物を含むビニル系単量体に由来する構造単位からなるビニル系(共)重合体部とを有するゴム質重合体強化ビニル系樹脂、並びに、〔C〕シアン化ビニル化合物に由来する構造単位(cx)、及び、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位(cy)を含む共重合体(但し、上記ゴム質重合体強化ビニル系樹脂〔B〕を除く)、を含有する熱可塑性樹脂組成物において、上記共重合体〔C〕は、上記構造単位(cx)を、5質量%以上r1質量%以下で含む共重合体(C−1)と、上記構造単位(cx)を、r1質量%を超えてr2質量%以下で含む共重合体(C−2)と、上記構造単位(cx)を、r2質量%を超えて60質量%以下で含む共重合体(C−3)とからなり、r 1 が10〜30質量%であり、r 2 が15〜45質量%であり、且つ、(r2−r1)≧3(質量%)であり、
上記共重合体(C−1)、(C−2)及び(C−3)の含有割合は、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、5〜50質量%、10〜70質量%及び10〜70質量%であり、上記熱可塑性樹脂組成物の融点(JIS K 7121−1987)が0℃〜100℃の範囲にあることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
2.上記ポリカーボネート樹脂〔A〕、上記ゴム質重合体強化ビニル系樹脂〔B〕及び上記共重合体〔C〕の含有割合は、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、3〜90質量%、3〜70質量%及び5〜80質量%である上記1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
3.上記ゴム質重合体が、融点(JIS K 7121−1987)が0℃〜100℃の範囲にあるエチレン・α−オレフィン系ゴムを含む上記1又は2に記載の熱可塑性樹脂組成物。
4.上記エチレン・α−オレフィン系ゴムに由来する重合体部の含有量が、上記熱可塑性樹脂組成物の全体に対して、0.5〜25質量%である上記3に記載の熱可塑性樹脂組成物。
5.上記ゴム質重合体強化ビニル系樹脂〔B〕が、上記エチレン・α−オレフィン系ゴムに由来する重合体部と、芳香族ビニル化合物を含むビニル系単量体に由来する構造単位を含むビニル系(共)重合体部とを有するエチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体強化ビニル系樹脂(B1)を含む上記3又は4に記載の熱可塑性樹脂組成物。
6.上記ゴム質重合体強化ビニル系樹脂〔B〕が、更に、ジエン系ゴムに由来する重合体部と、芳香族ビニル化合物を含むビニル系単量体に由来する構造単位を含むビニル系(共)重合体部とを有するジエン系ゴム質重合体強化ビニル系樹脂(B2)を含む上記4又は5に記載の熱可塑性樹脂組成物。
7.上記エチレン・α−オレフィン系ゴムに由来する重合体部及び上記ジエン系ゴムに由来する重合体部の含有割合が、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、20〜80質量%及び20〜80質量%である上記6に記載の熱可塑性樹脂組成物。
8.他の部材と動的に接触した際に発生する軋み音が低減される成形品の形成に用いられる上記1乃至7のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物。
9.上記1乃至8のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物を含むことを特徴とする成形品。
10.上記成形品が、孔部又は凹部を有する他の部材における該孔部又は該凹部への嵌挿に用いられる部材、及び、孔部又は凹部を有する部材、の少なくとも一方である上記9に記載の成形品。
11.車両内装部品として用いられる上記9又は10に記載の成形品。
また、JIS K 7121−1987に準ずる融点(以下、「Tm」と表記する)は、DSC(示差走査熱量計)を用い、1分間に20℃の一定昇温速度で吸熱変化を測定し、得られた吸熱パターンのピーク温度を読みとった値である。
更に、「複合体」は、少なくとも二つの部材からなるものであり、そのうちの少なくとも一つが熱可塑性樹脂組成物からなる成形品であり、二つの部材からなるものとした場合、以下の態様が挙げられる。
(a)両者が、必要により連結具を用いて、直接接触している態様(いずれか一方又は両者が摺動等の自由な動きが可能であってもよい)
(b)両者の界面の一部に接着層を備え、他の界面において両者が直接接触して一体化している態様
(c)両者が、必要により連結具を用いて、一体化しているが、直接接触しておらず、且つ、他所からの力により、いずれか一方又は両方が移動又は変形して、動的に接触し得る態様
本発明の熱可塑性樹脂組成物を含む成形品は、例えば、図1〜図6、図8、図9、図10及び図12に示されるように、1の部材(10、12、14、16又は18)と、他の部材(20、22、24、26又は28)とから、複合体を構成する、少なくともいずれか一方の成形品として好適に用いられる。特に、本発明の熱可塑性樹脂組成物を含む部材と、他の部材とが動的に接触した際、又は、本発明の熱可塑性樹脂組成物を含む部材どうしが動的に接触した際に、軋み音(擦れ音)の発生が抑制される複合体とすることができる。
更に、上記成分〔A〕の分子量は、溶媒としてメチレンクロライドを用い、25℃で測定した溶液粘度より換算した粘度平均分子量(Mv)で、好ましくは10,000〜50,000、より好ましくは15,000〜30,000、更に好ましくは17,500〜27,000である。粘度平均分子量が10,000〜50,000であると、成形加工性及び機械的強度に優れる。
また、上記成分〔A〕のMFR(温度240℃、荷重10kg)は、好ましくは1〜70g/10分、より好ましくは2.5〜50g/10分、更に好ましくは4〜30g/10分である。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、成分〔B〕を一種のみ含んでよいし、二種以上を含んでもよい。
α−オレフィンとしては、プロピレン、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン、1−ヘプテン、1−オクテン、1−デセン、1−ドデセン、1−ヘキサデセン、1−エイコセン等が挙げられる。これらのα−オレフィンは、単独で又は二種以上を組み合わせて用いることができる。α−オレフィンの炭素原子数は、耐衝撃性の観点から、好ましくは3〜20、より好ましくは3〜12、更に好ましくは3〜8である。
上記ジエン系ゴムは、上記例示した通りであるが、耐衝撃性の観点から、1,3−ブタジエン又はイソプレンに由来する構造単位を有する(共)重合体が好ましい。
また、上記エチレン・α−オレフィン系ゴム及びジエン系ゴムの合計量は、軋み音の低減効果及び耐衝撃性の観点から、成分〔B〕を100質量%とした場合に、好ましくは5〜70質量%、より好ましくは10〜60質量%、更に好ましくは15〜50質量%である。
尚、上記ビニル系(共)重合体部に含まれる、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位の含有量の下限は、剛性及び成形品の外観性の観点から、好ましくは50質量%、より好ましくは60質量%、更に好ましくは65質量%である。
上記カルボキシル基含有不飽和化合物としては、(メタ)アクリル酸、エタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン酸、桂皮酸等が挙げられる。これらの化合物は、単独であるいは二つ以上を組み合わせて用いることができる。
上記アミド基含有不飽和化合物としては、アクリルアミド、N−メチルアクリルアミド、メタクリルアミド、N−メチルメタクリルアミド等が挙げられる。これらの化合物は、単独であるいは二種以上を組み合わせて用いることができる。
上記オキサゾリン基含有不飽和化合物としては、ビニルオキサゾリン、4−メチル−2−ビニル−2−オキサゾリン、5−メチル−2−ビニル−2−オキサゾリン、2−ビニル−4,4−ジメチル−2−オキサゾリン、2−イソプロペニル−2−オキサゾリン、4−メチル−2−イソプロペニル−2−オキサゾリン、5−メチル−2−イソプロペニル−2−オキサゾリン、2−イソプロペニル−4,4−ジメチル−2−オキサゾリン等が挙げられる。
本発明において、上記ビニル系(共)重合体部が、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位と、シアン化ビニル化合物に由来する構造単位とを含む場合、これらの構造単位の合計量は、機械的強度及び耐薬品性の観点から、ビニル系(共)重合体部の全量に対して、好ましくは70〜100質量%であり、より好ましくは80〜100質量%、更に好ましくは95〜100質量%である。また、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位及びシアン化ビニル化合物に由来する構造単位の含有割合は、機械的強度及び耐薬品性の観点から、これらの合計を100質量%とした場合、それぞれ、好ましくは55〜95質量%及び5〜45質量%、より好ましくは60〜90質量%及び10〜40質量%、更に好ましくは65〜80質量%及び20〜35質量%である。
また、上記成分〔B〕として、ジエン系ゴムに由来する重合体部(以下、「ジエン系重合体部」という)と、ビニル系単量体に由来する構造単位を含むビニル系(共)重合体部とを有するゴム質重合体強化ビニル系樹脂(以下、「ジエン系ゴム質重合体強化ビニル系樹脂(B2)」という)を併用すると、耐衝撃性を向上させることができる。
また、上記レドックス型重合開始剤としては、亜硫酸ナトリウム、チオ硫酸ナトリウム、ナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート、アスコルビン酸、硫酸第一鉄等を還元剤とし、ペルオキソ二硫酸カリウム、過酸化水素、クメンハイドロパーオキサイド、tert−ブチルハイドロパーオキサイド等を酸化剤としたものを用いることができる。
乳化重合により得られたラテックスに対しては、通常、凝固剤による樹脂成分の凝固が行われ、粉体等とされる。その後、水洗等によって精製し、乾燥して回収される。凝固に際しては、従来、公知の凝固剤が用いられ、塩化カルシウム、硫酸マグネシウム、塩化マグネシウム、塩化ナトリウム等の無機塩;硫酸、塩酸等の無機酸;酢酸、乳酸等の有機酸等が用いられる。
グラフト率(%)={(S−T)/T}×100
上記式中、Sはゴム強化樹脂1グラムをアセトン20mlに投入し、25℃の温度条件下で、振とう機により2時間振とうした後、5℃の温度条件下で、遠心分離機(回転数;23,000rpm)で1時間遠心分離し、不溶分と可溶分とを分離して得られる不溶分の質量(g)であり、Tはゴム強化樹脂1グラムに含まれるエチレン・α−オレフィン系ゴム、ジエン系ゴム等のゴム質重合体の質量(g)である。ゴム質重合体の質量は、重合処方及び重合転化率から算出する方法、赤外分光分析、熱分解ガスクロマトグラフィー、CHN元素分析等により得ることができる。
上記成分〔C〕を構成する構造単位(cx)の含有割合は、組成物の成形加工性(流動性)及び軋み音の低減効果の観点から、上記成分〔C〕を構成する構造単位の合計を100質量%とした場合に、好ましくは10〜45質量%、より好ましくは15〜40質量%、更に好ましくは20〜35質量%である。
上記成分〔C〕を構成する構造単位(cy)の含有割合は、組成物の成形加工性(流動性)及び軋み音の低減効果の観点から、上記成分〔C〕を構成する構造単位の合計を100質量%とした場合に、好ましくは55〜90質量%、より好ましくは60〜85質量%、更に好ましくは65〜80質量%である。
上記成分〔C〕が、構造単位(cz)を含む場合、その含有量の上限は、上記成分〔C〕を構成する構造単位の合計、即ち、構造単位(cx)、(cy)及び(cz)の合計を100質量%とした場合に、好ましくは10質量%、より好ましくは5質量%である。
尚、この構造単位(cz)は、共重合体(C−1)、(C−2)及び(C−3)のすべてに含まれてよいし、一部に含まれてもよい。
上記成分〔C〕が、上記構成を有する共重合体(C−1)、(C−2)及び(C−3)からなることにより、成分〔A〕及び〔B〕の間の相溶性の向上効果が高く、更に、軋み音の低減効果、耐熱性及び耐衝撃性のバランスに優れた成形品を効率よく製造することができる。特に、構造単位(cx)の含有割合が、上記のように、好ましくは20〜35質量%の範囲にある共重合体の集合体からなる成分〔C〕を用いると、上記効果が顕著である。
r1は、10〜30質量%、より好ましくは15〜30質量%、更に好ましくは17〜28質量%、特に好ましくは22〜27質量%である。構造単位(cx)の含有量が5質量%以上r1質量%以下である共重合体を二種以上含む場合、「共重合体(C−1)に含まれる構造単位(cx)の含有量」として示す値は、各共重合体に含まれる構造単位(cx)の含有量から算出された平均値である。
上記共重合体(C−2)は、構造単位(cx)を、r1質量%を超えてr2質量%以下で含む、構造単位(cx)及び(cy)を含む共重合体であり、上記のように、構造単位(cx)及び(cy)からなる共重合体であってよいし、構造単位(cx)、(cy)及び(cz)からなる共重合体であってもよい。また、上記のように、この共重合体(C−2)は、構造単位(cx)の所定量を含む共重合体の少なくとも一種からなるものとすることができる。例えば、二種の共重合体からなる場合であって、r1<r21<r22≦r2とした場合、構造単位(cx)をr21質量%含む共重合体と、構造単位(cx)をr22質量%含む共重合体と、からなる共重合体(C−2)を用いることができる。
r2は、15〜45質量%、より好ましくは20〜42質量%、更に好ましくは22〜40質量%、より更に好ましくは25〜35質量%、特に好ましくは27〜33質量%である。構造単位(cx)の含有量がr1質量%を超えてr2質量%以下である共重合体を二種以上含む場合、「共重合体(C−2)に含まれる構造単位(cx)の含有量」として示す値は、各共重合体に含まれる構造単位(cx)の含有量から算出された平均値である。
本発明において、r2が15〜45質量%であると、本発明の組成物において、特に、成分〔B〕と、共重合体(C−2)との間の相溶性が向上し、更に、成分〔A〕と、共重合体(C−1)及び(C−3)との間の相溶性も向上するため、結果として、成分〔A〕及び〔B〕の間の相溶性に優れたものとなり、得られる成形品において、耐衝撃性及び耐熱性のバランスが優れる。
また、本発明において、耐熱性及び耐衝撃性のバランスの効果が顕著となるr1及びr2の関係は、(r2−r1)≧3(質量%)であり、好ましくは(r2−r1)≧4(質量%)、より好ましくは(r2−r1)≧4.5(質量%)である。但し、通常、(r2−r1)≦10(質量%)、好ましくは(r2−r1)≦9(質量%)、更に好ましくは(r2−r1)≦7(質量%)である。(r2−r1)<3(質量%)では、本発明の効果が十分に得られない。
上記共重合体(C−3)は、構造単位(cx)を、r2質量%を超えて60質量%以下で含む共重合体であり、上記のように、構造単位(cx)及び(cy)からなる共重合体であってよいし、構造単位(cx)、(cy)及び(cz)からなる共重合体であってもよい。また、上記のように、この共重合体(C−3)は、構造単位(cx)の所定量を含む共重合体の少なくとも一種からなるものとすることができる。例えば、二種の共重合体からなる場合であって、r2<r31<r32≦60とした場合、構造単位(cx)をr31質量%含む共重合体と、構造単位(cx)をr32質量%含む共重合体と、からなる共重合体(C−3)を用いることができる。
構造単位(cx)の含有量がr2質量%を超えて60質量%以下である共重合体を二種以上含む場合、「共重合体(C−3)に含まれる構造単位(cx)の含有量」として示す値は、各共重合体に含まれる構造単位(cx)の含有量から算出された平均値である。
また、組成物の流動性、並びに、得られる成形品の耐熱性及び耐衝撃性のバランス、の効果が顕著となるのは、r1が10〜30質量%であり、r2が20〜40質量%であり、上記共重合体(C−1)、(C−2)及び(C−3)の含有割合が、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、好ましくは7〜40質量%、20〜60質量%及び25〜60質量%、更に好ましくは10〜30質量%、25〜50質量%及び30〜50質量%、特に好ましくは15〜30質量%、30〜50質量%及び35〜50質量%である。
上記共重合体(C−2)は、好ましくは、構造単位(cx)及び(cy)からなる共重合体であり、この共重合体は、構造単位(cx)、(cy)及び(cz)からなる共重合体と併用してもよい。構造単位(cz)を形成する単量体としては、N−フェニルマレイミド等のマレイミド系化合物、メタクリル酸メチル等の(メタ)アクリル酸エステル化合物が好ましい。
また、上記共重合体(C−3)は、好ましくは、構造単位(cx)及び(cy)からなる共重合体であり、この共重合体は、構造単位(cx)、(cy)及び(cz)からなる共重合体と併用してもよい。構造単位(cz)を形成する単量体としては、N−フェニルマレイミド等のマレイミド系化合物、メタクリル酸メチル等の(メタ)アクリル酸エステル化合物が好ましい。
尚、上記成分〔B〕の製造により得られたゴム強化樹脂に含まれる未グラフト重合体が、共重合体(C−1)、(C−2)又は(C−3)を含む場合があるので、この未グラフト重合体を、適宜、利用することができる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物が、他の熱可塑性樹脂を含有する場合、その含有量の上限は、上記成分〔A〕、〔B〕及び〔C〕の合計100質量部に対して、好ましくは15質量部、より好ましくは10質量部である。
その他、水酸化アルミニウム、酸化アンチモン、水酸化マグネシウム、ホウ酸亜鉛、ジルコニウム系化合物、モリブデン系化合物、スズ酸亜鉛等を用いることができる。
上記オレフィン系ワックスとしては、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス、オレフィン共重合体ワックス(例えば、エチレン共重合体ワックス)等が挙げられ、これらは、部分酸化物であってもよい。尚、上記オレフィン系ワックスが共重合体である場合、例えば、エチレン、プロピレン、1−ブテン、1−ヘキセン、1−デセン、4−メチル−1−ブテン、4−メチル−1−ペンテン等のオレフィンに由来する構造単位を二つ以上含む共重合体;オレフィンに由来する構造単位の少なくとも一つと、オレフィンと共重合可能な単量体(不飽和カルボン酸又はその酸無水物、(メタ)アクリル酸アルキルエステル等)に由来する構造単位とからなる共重合体等が挙げられる。これらの共重合体は、ランダム共重合体、ブロック共重合体及びグラフト共重合体のいずれでもよい。
また、上記オレフィン系ワックスの粘度(140℃)は、離型性の観点から、好ましくは100〜10,000cps、より好ましくは100〜5,000cpsである。
上記変性シリコーンオイルとしては、アルキル変性シリコーンオイル、アルキル・アラルキル変性シリコーンオイル、ポリエーテル変性シリコーンオイル、フッ素変性シリコーンオイル、高級アルコキシ変性シリコーンオイル、高級脂肪酸変性シリコーンオイル、メチルスチリル変性シリコーンオイル、メチル塩素化フェニルシリコーンオイル、メチルハイドロジェンシリコーンオイル、アミノ変性シリコーンオイル、エポキシ変性シリコーンオイル、カルボキシル変性シリコーンオイル、アクリル変性シリコーンオイル、メタクリル変性シリコーンオイル、メルカプト変性シリコーンオイル、フェノール変性シリコーンオイル、カルビノール変性シリコーンオイル等が挙げられる。
他の部材は、本発明の熱可塑性樹脂組成物と同一であってよいし、それと異なる他の材料からなるものであってもよい。後者の場合、他の熱可塑性樹脂組成物、硬化樹脂組成物、架橋ゴム(加硫ゴムを含む)、繊維集合体(木材を含む)、金属(合金を含む)、ガラス、セラミックス等が挙げられ、これらを単独で又は二種以上の組み合わせで含むものとすることができる。
他の熱可塑性樹脂組成物としては、上記成分〔A〕〜〔C〕のうちの一種又は二種を含む組成物や、ポリ塩化ビニル、ポリオレフィン、PMMA、ポリスチレン、EVA、ポリアミド、ポリエステル、ポリ乳酸等を含む組成物等とすることができる。
硬化樹脂組成物としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂等の硬化性樹脂を含む原料組成物を、熱、光等により硬化させたもの等とすることができる。
架橋ゴム(加硫ゴム)としては、クロロプレンゴム、ポリブタジエンゴム、エチレン・プロピレンゴム、SEBS、SBS、SIS等の合成ゴム、天然ゴム等を含む原料組成物を用いて得られた架橋ゴム組成物(加硫ゴム組成物)等とすることができる。
図1は、1の部材10と、他の部材20とが隣接している態様である。図2及び図3は、1の部材10が、他の部材20に形成された凹部に嵌挿されている態様である。図4は、他の部材20が、1の部材10に形成された凹部に嵌挿されている態様である。図5は、1の筒状部材10の内壁面に密着するように他の部材20が配設されている態様である。
また、図6は、1の部材10と、他の部材20とが、所定の空隙をもって配置されている態様であり、このような場合、振動、ねじれ、衝撃等により一方若しくは両方が移動又は変形して動的に接触(面接触、線接触又は点接触)しても、軋み音の発生が抑制される。
図9は、図7のように図示していない部材14の外表面と、部材24の内表面とを接着剤を用いて形成された部分接着層25により接合させてなる複合体である。尚、この図9に類似する態様として、部材14の外表面の一部が部材24に対して溶着している態様とすることもできる。部材24が熱可塑性樹脂組成物からなる場合も同様である。
図10は、図7のように図示していない部材16の外表面の一部と、部材26の内表面とを、両者に形成した貫通孔を利用してボルト27により固定し一体化させてなる複合体である。尚、連結具としてボルト以外のものを用いることもでき、ネジ、ピン、ビス、リベット、ブシュ、ブラケット、ヒンジ、釘等を利用することができる。
図12(A)及び(B)から分かるように、部材28は、複数の開口部29を備えるので、図12の複合体は、例えば、気体を、所望の方向へ供給又は排出する際に、その方向(角度)を調節する機能を有する。従って、例えば、図11の部材を、エアコン、空気清浄機、送風機等におけるフィンとして用いることができ、図12に示すような構成を備える装置用の部材として好適である。
車両用成形品としては、ドアトリム、ドアライニング、ピラーガーニッシュ、コンソール、ドアポケット、ベンチレータ、ダクト、エアコン、メーターバイザー、インパネアッパーガーニッシュ、インパネロアガーニッシュ、A/Tインジケーター、オンオフスイッチ類(スライド部、スライドプレート)、グリルフロントデフロスター、グリルサイドデフロスター、リッドクラスター、カバーインストロアー、マスク類(マスクスイッチ、マスクラジオ等)、グローブボックス、ポケット類(ポケットデッキ、ポケットカード等)、ステアリングホイールホーンパッド、スイッチ、カーナビゲーション機器の筐体等が挙げられる。
電気・電子機器用成形品としては、コネクター、スイッチ、リレー、プリント配線板、電子部品用の筐体、コンセント等が挙げられる。
建材用成形品としては、机、整理棚等に配設された引き出し、デスクロック部品、シェルフ扉、チェアダンパー、テーブル折りたたみ脚可動部品、扉開閉ダンパー、引き戸レール、カーテンレール等が挙げられる。
熱可塑性樹脂組成物の製造に用いた原料(樹脂成分及び重合体成分)は、以下の通りである。尚、グラフト率、極限粘度[η]等の測定は、上記記載の方法に準じて行った。
ポリカーボネート樹脂(P1)として、三菱エンジニアリングプラスチックス社製ポリカーボネート「NOVAREX 7022PJ」(商品名)を用いた。粘度平均分子量(Mv)は、22,000であり、MFR(温度240℃、荷重98N)は、9g/10分である。
エチレン・α−オレフィン系重合体部及びビニル系共重合体部を有するエチレン・α−オレフィン系ゴム強化ビニル系樹脂を含む原料Q1として、下記の合成例1により得られたゴム強化樹脂(Q1)を用いた。尚、エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体として、エチレン単位及びプロピレン単位の含有割合が、それぞれ、78%及び22%であり、Tmが40℃であり、ガラス転移温度が−50℃であり、ムーニー粘度(ML1+4,100℃)が20である、エチレン・プロピレン共重合体ゴムを用いた。
リボン型撹拌翼、助剤連続添加装置、温度計等を装備した内容積20リットルのステンレス製オートクレーブに、エチレン・プロピレン共重合体ゴム22部、スチレン55部、アクリロニトリル23部、tert−ドデシルメルカプタン0.5部及びトルエン110部を仕込み、内温を75℃に昇温して、オートクレーブ内容物を1時間攪拌して、均一溶液とした。次いで、tert−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート0.45部を添加し、内温を更に昇温して100℃とした。その後、内温を100℃に保持しながら、回転数100rpmにて撹拌下、重合を行った。重合を開始してから4時間経過後、内温を120℃に昇温し、更に2時間の重合を行った。このときの重合転化率は98%であった。
次に、反応液を冷却して100℃とし、オクタデシル−3−(3,5−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェノール)プロピオネート0.2部及びジメチルシリコーンオイル(信越シリコーン社製「KF−96−100cSt」)0.02部を添加した。その後、反応液をオートクレーブから抜き出し、水蒸気蒸留により、未反応物及び溶媒を留去した。そして、更に、40mmφベント付き押出機(シリンダー温度220℃、真空度760mmHg)を用いて揮発分を実質的に脱気させて、非ジエン系グラフト樹脂であるエチレン・α−オレフィン系ゴム強化ビニル系樹脂(B1)を含むゴム強化樹脂(Q1)からなるペレットを得た。エチレン・α−オレフィン系ゴム強化ビニル系樹脂(B1)におけるグラフト率は70%であった。また、ゴム強化樹脂(Q1)に含まれるエチレン・プロピレン共重合体ゴムの含有量は22%(重合処方及び重合転化率から計算)であり、アセトンを用いて抽出した、ゴム強化樹脂(Q1)に含まれる未グラフトの共重合体(以下、「アセトン可溶分」という)の極限粘度は0.47dl/gであった。このペレットを用いてゴム強化樹脂(Q1)のTmを測定したところ、40℃であった。
ジエン系重合体部及びビニル系共重合体部を有するジエン系ゴム強化ビニル系樹脂を含む原料R1として、下記の合成例2により得られたゴム強化樹脂(R1)を用いた。
攪拌機を備えたガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水42部、ロジン酸カリウム0.35部、tert−ドデシルメルカプタン0.2部、平均粒子径300nmのポリブタジエンゴム(ゲル含有率80%)32部を含むラテックス80部、平均粒子径600nmのスチレン・ブタジエン共重合体ゴム(スチレン単位量30%)8部を含むラテックス19部、スチレン14部及びアクリロニトリル6部を収容し、攪拌しながら昇温した。内温が40℃に達したところで、ピロリン酸ナトリウム0.2部、硫酸第一鉄7水和物0.01部及びブドウ糖0.3部を、イオン交換水8部に溶解した溶液を加えた。その後、クメンハイドロパーオキサイド0.07部を加えて重合を開始した。
30分間重合させた後、イオン交換水45部、ロジン酸カリウム0.7部、スチレン30部、アクリロニトリル10部、tert−ドデシルメルカプタン0.13部及びクメンハイドロパーオキサイド0.1部を、3時間かけて連続的に添加した。その後、更に1時間重合を継続し、反応系に、2,2′−メチレン−ビス(4−エチル−6−tert−ブチルフェノール)0.2部を添加して重合を完結させた。
次いで、反応生成物を含むラテックスに、硫酸水溶液を添加して、樹脂成分を凝固し、水洗した。その後、水酸化カリウム水溶液を用いて、洗浄・中和し、更に、水洗した後、乾燥し、ジエン系グラフト樹脂であるジエン系ゴム強化ビニル系樹脂(B2)を含むゴム強化樹脂(R1)を得た(重合転化率98%)。この樹脂(R1)に含まれるジエン系ゴム強化ビニル系樹脂(B2)におけるグラフト率は55%(ゴム量は重合処方及び重合転化率から計算)、グラフト部における、シアン化ビニル化合物に由来する構造単位及び芳香族ビニル化合物に由来する構造単位の割合は、両者の合計を100%とした場合に、26%及び74%であり、アセトンを用いて抽出した、未グラフトの共重合体(以下、「アセトン可溶分」という)の含有率は38%であり、このアセトン可溶分の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.45dl/gであった。尚、このゴム強化樹脂(R1)のTmは観測されなかった。
原料〔S〕として、下記の合成例3〜7により得られた、いずれも、複数のアクリロニトリル・スチレン共重合体からなる樹脂混合物(原料S1〜S5)を用いた。各原料は、シアン化ビニル化合物(アクリロニトリル)に由来する構造単位の含有割合が広い範囲にあるアクリロニトリル・スチレン共重合体を複数含む。
本合成例では、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.13部、スチレン36.5部及びアクリロニトリル13.5部の混合物からなる第1単量体(重合開始時には、第1供給源に収容)と、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.13部、スチレン40部及びアクリロニトリル10部の混合物からなる第2単量体(重合開始時には、第2供給源に収容)と、を用いて、以下の要領で重合を行った。
攪拌機を備えたガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水184部、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム2.0部及び炭酸水素ナトリウム0.5部を収容し、攪拌しながら昇温した。内温が45℃に達したところで、エチレンジアミン四酢酸・四ナトリウム・二水塩0.06部、硫酸第一鉄7水和物0.002部及びナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.12部を、イオン交換水16部に溶解した溶液を添加した。その後、更に昇温し、内温が50℃に達したところで、第1供給源から反応系に対して、1時間あたり33.3部の速度で、第1単量体の連続的な供給を開始し、重合を行った。そして、この第1単量体の供給と同時に、第2単量体を、第2供給源から第1供給源に、1時間あたり16.7部の速度で連続的に供給した。その結果、経時とともに、第1供給源における単量体の組成が変化し、この第1供給源から反応系に供給される単量体の組成も、逐次的に変化するようにした。すべての単量体の供給に要した時間は、約3時間である。
上記単量体の供給終了と同時に、重合を完結させ、組成の異なる複数のアクリロニトリル・スチレン共重合体を主とした重合体混合物を含むラテックスを得た。
その後、上記ラテックスに、硫酸マグネシウム溶液を添加して、重合体を凝固し、水洗した。その後、乾燥し、重合体混合物を回収した。この重合体混合物を、原料S1として用いた。また、この原料S1の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.51dl/gであった。尚、この原料S1のTmは観測されなかった。
本合成例では、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.2部、スチレン36.5部及びアクリロニトリル13.5部の混合物からなる第1単量体(重合開始時には、第1供給源に収容)と、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.2部、スチレン38.5部及びアクリロニトリル11.5部の混合物からなる第2単量体(重合開始時には、第2供給源に収容)と、を用いて、以下の要領で重合を行った。
攪拌機を備えたガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水184部、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム2.0部及び炭酸水素ナトリウム0.5部を収容し、攪拌しながら昇温した。内温が45℃に達したところで、エチレンジアミン四酢酸・四ナトリウム・二水塩0.06部、硫酸第一鉄7水和物0.002部及びナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.12部を、イオン交換水16部に溶解した溶液を添加した。その後、更に昇温し、内温が50℃に達したところで、第1供給源から反応系に対して、1時間あたり33.3部の速度で、第1単量体の連続的な供給を開始し、重合を行った。そして、この第1単量体の供給と同時に、第2単量体を、第2供給源から第1供給源に、1時間あたり16.7部の速度で連続的に供給した。その結果、経時とともに、第1供給源における単量体の組成が変化し、この第1供給源から反応系に供給される単量体の組成も、逐次的に変化するようにした。すべての単量体の供給に要した時間は、約3時間である。
上記単量体の供給終了と同時に、重合を完結させ、組成の異なる複数のアクリロニトリル・スチレン共重合体を主とした重合体混合物を含むラテックスを得た。
その後、上記ラテックスに、硫酸マグネシウム溶液を添加して、重合体を凝固し、水洗した。その後、乾燥し、重合体混合物を回収した。この重合体混合物を、原料S2として用いた。また、この原料S2の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.41dl/gであった。尚、この原料S2のTmは観測されなかった。
本合成例では、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.2部、スチレン36.5部及びアクリロニトリル13.5部の混合物からなる第1単量体(重合開始時には、第1供給源に収容)と、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.2部、スチレン41.5部及びアクリロニトリル8.5部の混合物からなる第2単量体(重合開始時には、第2供給源に収容)と、を用いて、以下の要領で重合を行った。
攪拌機を備えたガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水184部、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム2.0部及び炭酸水素ナトリウム0.5部を収容し、攪拌しながら昇温した。内温が45℃に達したところで、エチレンジアミン四酢酸・四ナトリウム・二水塩0.06部、硫酸第一鉄7水和物0.002部及びナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.12部を、イオン交換水16部に溶解した溶液を添加した。その後、更に昇温し、内温が50℃に達したところで、第1供給源から反応系に対して、1時間あたり33.3部の速度で、第1単量体の連続的な供給を開始し、重合を行った。そして、この第1単量体の供給と同時に、第2単量体を、第2供給源から第1供給源に、1時間あたり16.7部の速度で連続的に供給した。その結果、経時とともに、第1供給源における単量体の組成が変化し、この第1供給源から反応系に供給される単量体の組成も、逐次的に変化するようにした。すべての単量体の供給に要した時間は、約3時間である。
上記単量体の供給終了と同時に、重合を完結させ、組成の異なる複数のアクリロニトリル・スチレン共重合体を主とした重合体混合物を含むラテックスを得た。
その後、上記ラテックスに、硫酸マグネシウム溶液を添加して、重合体を凝固し、水洗した。その後、乾燥し、重合体混合物を回収した。この重合体混合物を、原料S3として用いた。また、この原料S3の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.40dl/gであった。尚、この原料S3のTmは観測されなかった。
本合成例では、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.2部、スチレン36.5部及びアクリロニトリル13.5部の混合物からなる第1単量体(重合開始時には、第1供給源に収容)と、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.2部、スチレン30部及びアクリロニトリル20部の混合物からなる第2単量体(重合開始時には、第2供給源に収容)と、を用いて、以下の要領で重合を行った。
攪拌機を備えたガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水184部、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム2.0部及び炭酸水素ナトリウム0.5部を収容し、攪拌しながら昇温した。内温が45℃に達したところで、エチレンジアミン四酢酸・四ナトリウム・二水塩0.06部、硫酸第一鉄7水和物0.002部及びナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.12部を、イオン交換水16部に溶解した溶液を添加した。その後、更に昇温し、内温が50℃に達したところで、第1供給源から反応系に対して、1時間あたり33.3部の速度で、第1単量体の連続的な供給を開始し、重合を行った。そして、この第1単量体の供給と同時に、第2単量体を、第2供給源から第1供給源に、1時間あたり16.7部の速度で連続的に供給した。その結果、経時とともに、第1供給源における単量体の組成が変化し、この第1供給源から反応系に供給される単量体の組成も、逐次的に変化するようにした。すべての単量体の供給に要した時間は、約3時間である。
上記単量体の供給終了と同時に、重合を完結させ、組成の異なる複数のアクリロニトリル・スチレン共重合体を主とした重合体混合物を含むラテックスを得た。
その後、上記ラテックスに、硫酸マグネシウム溶液を添加して、重合体を凝固し、水洗した。その後、乾燥し、重合体混合物を回収した。この重合体混合物を、原料S4として用いた。また、この原料S4の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.41dl/gであった。尚、この原料S4のTmは観測されなかった。
リボン翼を備えたジャケット付き重合用反応器を、2基連結した合成装置を用いた。各反応器内に、窒素ガスをパージした後、1基目の反応器に、スチレン75部、アクリロニトリル25部及びトルエン20部からなる混合物と、分子量調節剤であるtert−ドデシルメルカプタン0.15部をトルエン5部に溶解した溶液と、重合開始剤である1,1′−アゾビス(シクロヘキサン−1−カーボニトリル)0.1部をトルエン5部に溶解した溶液とを連続的に供給し、110℃で重合を行った。供給した単量体等の平均滞留時間は2時間であり、2時間後の重合転化率は56%であった。
次いで、得られた重合体溶液を、1基目の反応器の外部に設けられたポンプにより、連続的に取り出して、2基目の反応器に供給した。連続的に取り出す量は、1基目の反応器に供給する量と同じである。尚、2基目の反応器においては、130℃で2時間重合を行い、2時間後の重合転化率は74%であった。
その後、2基目の反応器から、重合体溶液を回収し、これを、2軸3段ベント付き押出機に導入した。そして、直接、未反応単量体及びトルエン(重合用溶媒)を脱揮し、アクリロニトリル・スチレン共重合体を回収した。このアクリロニトリル・スチレン共重合体を、原料S5として用いた。また、この原料S5の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.51dl/gであった。尚、この原料S5のTmは観測されなかった。
各原料〔S〕の10mgを、アセトニトリル・1,2−ジクロロエタン混合液(体積比6:4)10mlに投入し、振とう機により、25℃で2〜3時間、振とうを行った。その後、不溶分(夾雑物)を除去し、可溶分を液体クロマトグラフィーに供した。装置は、東ソー社製スーパーシステムコントローラ「SC8020」(型式名)であり、カラムとして、東ソー社製「TSK Silica−60」(商品名)を用いた。n−ヘプタン・1,2−ジクロロエタン混合液(体積比7:3)からアセトニトリル・1,2−ジクロロエタン混合液(体積比6:4)へ勾配をかけた移動相により、試料を展開し、UV検出器で波長260nmの吸収値から組成の分布を測定した。カラム温度は35℃である。尚、試料中の重合体組成及び分布の決定は、予め、種類及び含有量が既知の構造単位を含む、アクリロニトリル・スチレン共重合体を用いて検量線を作製しておき、それを利用した。
実施例1〜4及び比較例1〜5
原料〔P〕、〔Q〕、〔R〕及び〔S〕を、表1及び表2に記載の割合で用いて、ヘンシェルミキサーにより混合した後、この混合物を、日本製鋼社製2軸押出機「TEX44αII」(型式名)に供給して溶融混練し、熱可塑性樹脂組成物(X1)〜(X9)からなる各ペレットを得た。尚、溶融混練の際のシリンダー設定温度は、180℃〜260℃とした。そして、これらの熱可塑性樹脂組成物(X1)〜(X9)について、Tmを測定した。Tmが得られなかった場合、表には「−」と表記した。
尚、原料〔Q〕として用いるゴム強化樹脂(Q1)及び原料〔R〕として用いるゴム強化樹脂(R1)は、いずれも、各ゴム強化ビニル系樹脂以外に、構造単位(cx)である、アクリロニトリルに由来する構造単位の含有量が5〜60%の範囲にあるアクリロニトリル・スチレン共重合体を含むので、エチレン・α−オレフィン系ゴム強化ビニル系樹脂(B1)又はジエン系ゴム強化ビニル系樹脂(B2)におけるグラフト率、アセトン可溶分の組成等を用いて、エチレン・α−オレフィン系ゴム強化ビニル系樹脂(B1)及びジエン系ゴム強化ビニル系樹脂(B2)並びに共重合体の合計量に対する、これら各成分の含有割合を算出し、その値を各表に示した。そして、共重合体は、構造単位(cx)の含有割合が互いに異なる重合体(C−1)、(C−2)及び(C−3)により構成されることから、r1=25及びr2=30を選択し、これらの合計を100%とした場合の各割合を下記の方法により分析した。
尚、各表の原料〔Q〕及び〔R〕についても、それぞれ、ゴム強化樹脂(Q1)のアセトン可溶分及びゴム強化樹脂(R1)のアセトン可溶分に対して、下記分析を行い、r1=25及びr2=30とした場合の重合体(C−1)、(C−2)及び(C−3)の割合を併記した。
熱可塑性樹脂組成物に係る成分〔C〕10mgを、アセトニトリル・1,2−ジクロロエタン混合液(体積比6:4)10mlに投入し、振とう機により、25℃で2〜3時間、振とうを行った。その後、不溶分(夾雑物)を除去し、可溶分を液体クロマトグラフィーに供した。装置は、東ソー社製スーパーシステムコントローラ「SC8020」(型式名)であり、カラムとして、東ソー社製「TSK Silica−60」(商品名)を用いた。n−ヘプタン・1,2−ジクロロエタン混合液(体積比7:3)からアセトニトリル・1,2−ジクロロエタン混合液(体積比6:4)へ勾配をかけた移動相により、試料を展開し、UV検出器で波長260nmの吸収値から組成の分布を測定した。カラム温度は35℃である。尚、試料中の重合体組成及び分布の決定は、予め、種類及び含有量が既知の構造単位を含む、アクリロニトリル・スチレン共重合体を用いて検量線を作製しておき、それを利用した。
<物性評価用組成物>
上記のように、表1及び表2に記載の割合で、原料〔P〕、〔Q〕、〔R〕及び〔S〕を、ヘンシェルミキサーに供給した後、これらの合計100部に対して、酸化防止剤であるトリス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ホスファイト(商品名「アデカスタブ2112」、ADEKA社製)0.2部と、安定剤である2[1−(2−ヒドロキシ−3,5−ジ−tert−ペンチルフェニル)エチル]−4,6−ジ−tert−ペンチルフェニルアクリレート(商品名「スミライザーGS(F)」、住友化学社製)0.2部とを添加し、25℃で混合した。次いで、この混合物を、日本製鋼社製2軸押出機「TEX44αII」(型式名)に供給して溶融混練し、ペレット(物性評価用組成物)を得た。尚、溶融混練の際のシリンダー設定温度は、180℃〜260℃とした。
その後、上記ペレットを十分に乾燥した後、シリンダーの設定温度を240℃〜260℃、金型温度を60℃とした東芝機械社製射出成形機「EC60」(型式名)又は「J35AD」(型式名)を用いて、評価項目に適した試験片を作製し、評価に供した。
(1)耐衝撃性
ISO 179に準じて、シャルピー衝撃強さを、温度23℃及び−30℃で測定した。単位は「kJ/m2」である。
(2)耐熱性
ISO 75に準じて、荷重たわみ温度を、曲げ応力1.8MPaで測定した。単位は「℃」である。
(3)流動性
ISO 1133に準じて、メルトフローレートを、温度240℃、荷重98Nで測定した。単位は「g/10分」である。
大きさが80mm×55mm×2.4mmの試験片を、島津製作所社製高速衝撃試験機「HITS−P10」(型式名)にセットし、落錘試験(重錘のポンチ先端直径:12.7mm、受け台穴径:43mm、試験速度:6.7m/秒、試験温度:−30℃)に供し、試験片の衝撃部を目視観察した。試験を5回行い、観察結果から点数の合計を算出した。
「3点」:延性破壊し、陥没した。
「2点」:延性破壊し、配向割れを起こした(樹脂の流れ方向にひびが入った)。
「1点」:脆性破壊し、尖った破片が飛散した。
合計点から平均点を算出し、耐面衝撃性を、下記基準で判定した。
「A」:平均点が2.8点以上である。
「B」:平均点が2.0〜2.7点である。
「C」:平均点が1.9点以下である。
熱可塑性樹脂組成物を、東芝機械社製射出成形機「IS−170FA」(型式名)を用いて射出成形(シリンダー温度:250℃、射出圧力:50MPa、金型温度:60℃)に供し、板状成形品を得た。次いで、この成形品を、ディスクソーを用いて切削加工し、60mm×100mm×4mm及び50mm×25mm×4mmの二種の試験片を切り出した。その後、番手#100のサンドペーパーで試験片の端部を面取りし、細かいバリを除去し、大小2枚の軋み音評価用試験片を作製した。
次に、これらの軋み音評価用試験片を、80℃±5℃に調整したオーブン内に300時間放置した後、取り出して、25℃で24時間静置し、熱老化(エージング)させた試験片を得た。そして、ジグラー(ZIEGLER)社製スティックスリップ試験機「SSP−02」(型式名)に、大小2枚の軋み音評価用試験片をセットし、両者を3回擦り合わせて、異音リスク指数を測定した。測定条件は、温度:23℃、湿度:50%RH、荷重:40N、速度:10mm/秒、振幅:20mmである。
異音リスク指数が小さいほど、軋み音の発生リスクが低くなる。
熱可塑性樹脂組成物を、日本製鋼所社製射出成形機「J−100E」(型式名)を用いて射出成形に供し、ISOダンベル試験片10枚を得た。そして、これらのうち、5枚の試験片を80℃に調整したギアオーブン内に400時間放置した。
次に、熱処理した試験片と、熱処理をしていない試験片とを交互に重ね合わせて複合体とし、この両端を手でひねって、軋み音の発生の有無を確認した。この試験を5回行い、下記基準に基づき判定した。
「○」:5回の評価全てにおいて、軋み音の発生はわずかであった。
「△」:5回の評価において、軋み音の発生が顕著な場合が含まれていた(5回の評価全てにおいて、軋み音の発生が顕著なものは除く)。
「×」:5回の評価全てにおいて、軋み音の発生が顕著であった。
一方、表1から、本発明の構成を有する組成物である実施例1〜4は、耐衝撃性、耐熱性及び耐面衝撃性のバランスに優れ、軋み音が発生しにくい構成を有することが明らかである。
実施例5
実施例1で得た熱可塑性樹脂組成物(X1)を射出成形に供し、図7に示される部材12を得た。この部材12は、外形が直方体(30mm×60mm×15mm)であって、図7において下面側の全てが開口し、上面側の中央付近が開口した構造体であり、且つ、側面の1面側及び他面側のそれぞれ中央付近に断面が正方形の凸部13を形成させたものである。この部材12においては、片手で変形ができる程度に、肉厚を1.5mmとした。
一方、テクノポリマー社製ABS/PCアロイ樹脂「エクセロイCK20」(商品名)を用いて、図8に示される部材22を得た。この部材22は、外形が直方体であって、大面積の面の一方の全てが開口した構造体であり、且つ、側面の1面側及び他面側のそれぞれ中央付近に断面が正方形の貫通孔を形成させたものである。この部材22もまた、片手で変形ができる程度に、肉厚を1.5mmとした。
次に、部材12を、凸部13が部材22の貫通孔に嵌挿されるように、部材22の凹部の中に収容してスナップフィットさせ、複合体を得た(図8参照)。
その後、複合体を変形させて、軋み音が発生するかどうかを確認した。即ち、図8(C)に示す要領で、2つの凸部13の外側から内側に向かって、矢印の方向に負荷をかけて変形させたところ、軋み音は確認されなかった。
熱可塑性樹脂組成物(X1)に代えて、実施例2〜4で得た熱可塑性樹脂組成物(X2)〜(X4)を用いた以外は、実施例5と同様にして、複合体を製造した。その後、軋み音の発生確認を行ったが、いずれの実施例においても、軋み音は確認されなかった。
実施例5で作製した部材12及び部材22の材料を、それぞれ、上記ABS/PCアロイ樹脂及び熱可塑性樹脂組成物(X1)に変更した以外は、実施例5と同様にして、複合体を製造した。その後、軋み音の発生確認を行ったが、軋み音は確認されなかった。
実施例5で作製した部材12及び部材22の材料を、それぞれ、上記ABS/PCアロイ樹脂及び熱可塑性樹脂組成物(X2)に変更した以外は、実施例5と同様にして、複合体を製造した。その後、軋み音の発生確認を行ったが、軋み音は確認されなかった。
実施例5で作製した部材12及び部材22の材料を、それぞれ、上記ABS/PCアロイ樹脂及び熱可塑性樹脂組成物(X3)に変更した以外は、実施例5と同様にして、複合体を製造した。その後、軋み音の発生確認を行ったが、軋み音は確認されなかった。
実施例5で作製した部材12及び部材22の材料を、それぞれ、上記ABS/PCアロイ樹脂及び熱可塑性樹脂組成物(X4)に変更した以外は、実施例5と同様にして、複合体を製造した。その後、軋み音の発生確認を行ったが、軋み音は確認されなかった。
実施例5で作製した部材22の材料を、熱可塑性樹脂組成物(X1)に変更した以外は、実施例5と同様にして、複合体を製造した。その後、軋み音の発生確認を行ったが、軋み音は確認されなかった。
実施例6で作製した部材22の材料を、熱可塑性樹脂組成物(X2)に変更した以外は、実施例6と同様にして、複合体を製造した。その後、軋み音の発生確認を行ったが、軋み音は確認されなかった。
実施例7で作製した部材22の材料を、熱可塑性樹脂組成物(X3)に変更した以外は、実施例7と同様にして、複合体を製造した。その後、軋み音の発生確認を行ったが、軋み音は確認されなかった。
実施例8で作製した部材22の材料を、熱可塑性樹脂組成物(X4)に変更した以外は、実施例8と同様にして、複合体を製造した。その後、軋み音の発生確認を行ったが、軋み音は確認されなかった。
13:凸部
19:突起部
20、22、24、26、28:他の部材
25:(部分)接着層
27:ボルト
29:開口部
Claims (11)
- 〔A〕ポリカーボネート樹脂、
〔B〕ゴム質重合体に由来する重合体部と、芳香族ビニル化合物を含むビニル系単量体に由来する構造単位からなるビニル系(共)重合体部とを有するゴム質重合体強化ビニル系樹脂、並びに、
〔C〕シアン化ビニル化合物に由来する構造単位(cx)と、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位(cy)とを含む共重合体(但し、上記ゴム質重合体強化ビニル系樹脂〔B〕を除く)、
を含有する熱可塑性樹脂組成物において、
上記共重合体〔C〕は、上記構造単位(cx)を、5質量%以上r1質量%以下で含む共重合体(C−1)と、上記構造単位(cx)を、r1質量%を超えてr2質量%以下で含む共重合体(C−2)と、上記構造単位(cx)を、r2質量%を超えて60質量%以下で含む共重合体(C−3)とからなり、r 1 が10〜30質量%であり、r 2 が15〜45質量%であり、且つ、(r2−r1)≧3(質量%)であり、
上記共重合体(C−1)、(C−2)及び(C−3)の含有割合は、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、5〜50質量%、10〜70質量%及び10〜70質量%であり、
上記熱可塑性樹脂組成物の融点(JIS K 7121−1987)が0℃〜100℃の範囲にあることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 - 上記ポリカーボネート樹脂〔A〕、上記ゴム質重合体強化ビニル系樹脂〔B〕及び上記共重合体〔C〕の含有割合は、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、3〜90質量%、3〜70質量%及び5〜80質量%である請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 上記ゴム質重合体が、融点(JIS K 7121−1987)が0℃〜100℃の範囲にあるエチレン・α−オレフィン系ゴムを含む請求項1又は2に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 上記エチレン・α−オレフィン系ゴムに由来する重合体部の含有量が、上記熱可塑性樹脂組成物の全体に対して、0.5〜25質量%である請求項3に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 上記ゴム質重合体強化ビニル系樹脂〔B〕が、上記エチレン・α−オレフィン系ゴムに由来する重合体部と、芳香族ビニル化合物を含むビニル系単量体に由来する構造単位を含むビニル系(共)重合体部とを有するエチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体強化ビニル系樹脂(B1)を含む請求項3又は4に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 上記ゴム質重合体強化ビニル系樹脂〔B〕が、更に、ジエン系ゴムに由来する重合体部と、芳香族ビニル化合物を含むビニル系単量体に由来する構造単位を含むビニル系(共)重合体部とを有するジエン系ゴム質重合体強化ビニル系樹脂(B2)を含む請求項4又は5に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 上記エチレン・α−オレフィン系ゴムに由来する重合体部及び上記ジエン系ゴムに由来する重合体部の含有割合が、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、20〜80質量%及び20〜80質量%である請求項6に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 他の部材と動的に接触した際に発生する軋み音が低減される成形品の形成に用いられる請求項1乃至7のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 請求項1乃至8のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物を含むことを特徴とする成形品。
- 上記成形品が、孔部又は凹部を有する他の部材における該孔部又は該凹部への嵌挿に用いられる部材、及び、孔部又は凹部を有する部材、の少なくとも一方である請求項9に記載の成形品。
- 車両内装部品として用いられる請求項9又は10に記載の成形品。
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