JP6201363B2 - 非水系電解液及びそれを用いた非水系電解液電池 - Google Patents

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Description

本発明は、非水系電解液及びそれを用いた非水系電解液電池に関するものである。
携帯電話機、ノート型パーソナルコンピュータ等の携帯用電子機器の急速な進歩に伴い、その主電源やバックアップ電源に用いられる電池に対する高容量化への要求が高くなっており、ニッケル・カドミウム電池やニッケル・水素電池に比べてエネルギー密度の高いリチウムイオン二次電池等の非水系電解液電池が注目されている。
リチウムイオン二次電池の電解液としては、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＣＦ３（ＣＦ２）３ＳＯ３等の電解質を、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等の高誘電率溶媒と、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート等の低粘度溶媒との混合溶媒に溶解させた非水系電解液が代表例として挙げられる。
また、リチウムイオン二次電池の負極活物質としては主にリチウムイオンを吸蔵・放出することができる炭素質材料が用いられており、天然黒鉛、人造黒鉛、非晶質炭素等が代表例として挙げられる。更に高容量化を目指してシリコンやスズ等を用いた金属又は合金系の負極も知られている。正極活物質としては主にリチウムイオンを吸蔵・放出することができる遷移金属複合酸化物が用いられており、遷移金属の代表例としてはコバルト、ニッケル、マンガン、鉄等が挙げられる。
このようなリチウムイオン二次電池は、活性の高い正極と負極を使用しているため、電極と電解液との副反応により、充放電容量が低下することが知られており、電池特性を改良するために、非水溶媒や電解質について種々の検討がなされている。
特許文献１には、スルホンアミド化合物を添加した電解液を用いることにより、連続充電特性ならびに高温保存特性を向上させる技術が提案されている。
特許文献２では、ＣＮ基を２個以上有する有機化合物を添加した電解液を用いることにより、ＣＮ基の分極による大きな双極子モーメントが高電圧での充電時における正極上での電解液酸化分解を抑制し、これにより電池特性を向上させる技術が提案されている。
特開２００４−２５９６９７号公報 特開平７−１７６３２２号公報
しかしながら、近年の電池に対する高性能化への要求は、ますます高くなっており、高容量、高温保存特性、サイクル特性等の種々の電池特性を高い次元で達成することが求められている。
高容量化する方法として、例えば、電極の活物質層を加圧することにより高密度化して、電池内部の活物質以外の占める体積を極力少なくする方法や、正極の利用範囲を広げて高電位まで使用する方法が検討されている。しかし、電極の活物質層を加圧して高密度化すると、活物質を均一に使用しづらくなり、不均一な反応により一部のリチウムが析出したり、活物質の劣化が促進されたりして、十分な特性が得られないという問題が発生しやすくなる。また、正極の利用範囲を広げて高電位まで使用すると、正極の活性は更に高くなり、正極と電解液との反応により劣化が促進される問題が発生しやすくなる。特に充電
状態において高温条件下で保存した場合、電極と電解液との副反応により、電池容量が低下することが知られており、保存特性を改良するために、非水溶媒や電解質について種々の検討がなされている。
更に高容量化によって電池内部の空隙は減少し、電解液の分解で少量のガスが発生した場合でも電池内圧は顕著に上昇してしまうという問題も発生してくる。
上記電池特性の劣化を抑制することが求められるが、特許文献１および２に記載されている添加剤を非水系電解質に含有させると、正極および／または負極上において添加剤の副反応も同時に進行する。その結果、高温保存特性や高電流密度下での充放電特性が低下するといった問題があった。
本発明は、上記の問題を解決すべくされたものであり、非水系電解液電池において、高温保存時における容量劣化の抑制ならびに高電流密度下での充放電特性を向上させる非水系電解液と、この非水系電解液を用いた非水系電解液電池を提供することを課題とする。
本発明者らは、上記目的を達成するために種々の検討を重ねた結果、特定の化合物を電解液中に含有させることによって、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明の要旨は、下記に示すとおりである。
（ａ）金属イオンを吸蔵・放出しうる正極及び負極を備える非水系電解液電池用の非水系電解液であって、該非水系電解液が電解質及び非系水溶媒とともに、該非水系電解液が、下記式（１）で示される化合物を含有することを特徴とする非水系電解液。
Figure 0006201363
（式中、Ｌは置換基を有してもよいＺ価の有機基を表し、Ｒ１およびＲ２は、それぞれ独立して水素原子または置換基を有してもよい炭素数１以上の有機基を表し、Ｚは１以上の整数を表す。ただし、Ｌ、Ｒ１およびＲ２のうち少なくとも１つ以上がＣＮ基を１つ以上有する。）
（ｂ）前記式（１）で示される化合物を０．００１〜１０質量％含有することを特徴とする（ａ）に記載の非水系電解液。
（ｃ）フッ素原子を有する環状カーボネート、炭素−炭素不飽和結合を有する環状カーボネート、モノフルオロリン酸塩、ジフルオロリン酸塩、イソシアネート化合物、環状スルホン酸エステルおよび式（１）以外のシアノ化合物よりなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物を含有することを特徴とする（ａ）または（ｂ）に記載の非水系電解液。
（ｄ）フッ素原子を有する環状カーボネートが、モノフルオロエチレンカーボネート、４，４−ジフルオロエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロエチレンカーボネートよりなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物であり、炭素−炭素不飽和結合を有する環状カーボネートが、ビニレンカーボネート、ビニルエチレンカーボネート、エチニルエチレンカーボネートであり、イソシアネート化合物が少なくとも２つのイソシアネート基を有する化合物であり、式（１）以外のシアノ化合物が少なくとも２つのＣＮ基を有する式（１）以外のシアノ化合物であることを特徴とする（ａ）乃至（ｃ）のいずれか１つにに記
載の非水系電解液。
（ｅ）リチウムイオンを吸蔵・放出可能な負極及び正極、並びに非水系電解液を含む非水系電解液電池であって、該非水系電解液が（ａ）乃至（ｄ）のいずれか１つに記載の非水系電解液である非水系電解液電池。
本発明によれば、非水系電解液電池の高温保存時における容量劣化を抑制し、高電流密度下での優れた充放電特性を兼ね備えた非水系電解液電池を提供することができる。
本発明の非水系電解液を用いて作製された非水系電解液二次電池、及び本発明の非水系電解液二次電池が、高温保存時における容量劣化ならびに高電流密度下での優れた充放電特性を改善できる作用・原理は明確ではないが、以下のように考えられる。ただし、本発明は、以下に記述する作用・原理に限定されるものではない。
通常、特許文献１に代表されるスルホンアミド化合物は、正極に作用することにより電池特性の向上をもたらす。しかし、その作用力は弱く、連続充電試験などの正極の反応活性が極めて高い条件でないと添加剤の効果は発現しにくい。また、同時に正極での酸化副反応による劣化も進行するため、電池特性としては不十分であった。
また、特許文献２に代表されるＣＮ基を２個以上有する有機化合物も、正極に作用することにより、電池特性の向上をもたらす。しかし、同時に負極での副反応による電極劣化も進行するため、電池特性としては不十分であった。また、ＣＮ基を２個以上有する有機化合物が正極に作用することで、正極へのLi＋挿入脱離過程に関わる電解液／正極界面の抵抗が増加してしまうため、高電流密度下での充放電特性が低下するという問題があった。
そのような課題に対し、本発明では、式（１）で示される化合物を非水系電解液中に含有させることによって、上記課題を解決できることを見出した。式（１）で示される化合物は、スルホン酸アミド基とＣＮ基を有しており、スルホン酸アミド基とＣＮ基による正極への作用によって、より強固な正極への作用によって保護効果をもたらす。また、スルホン酸アミド類は、負極上での還元による副反応が少ない。よって、正極上での保護効果が最大限発揮できると考えられる。また、スルホンアミド基の効果により、充電時の正極へのLi＋挿入脱離が容易になり、界面抵抗が減少する。その結果、高電流密度下での充放電特性が向上する。
なお、式（１）で示される化合物は、炭素数１以上の有機基を介してＣＮ基とスルホン酸アミド基が存在することが必須である。ＣＮ基とスルホン酸基が炭素を介さずに直接結合している場合、それらの空軌道が重なり合うことで、負極上で還元されやすくなる。その結果、正極上での保護効果が減少してしまう。また、還元によって生成する成分が、電池特性の低下をもたらすため、添加剤として不適である。
以下、本発明の実施の形態について説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、任意に変形して実施することができる。
１．非水系電解液
１−１．式（１）で示される化合物
本発明は、下記式（１）で示される化合物を非水系電解液中に含有することを特徴としている。
Figure 0006201363
式中、Ｌは置換基を有してもよいＺ価の有機基を表し、Ｒ１およびＲ２は、それぞれ独立して水素原子または置換基を有してもよい炭素数１以上の有機基を表し、Ｚは１以上の整数を表す。ただし、Ｌ、Ｒ１およびＲ２のうち少なくとも１つ以上がＣＮ基を１つ以上有する。Ｒ１およびＲ２は互いに結合して環を形成してもよい。
ここで、有機基とは、炭素原子、水素原子、窒素原子、酸素原子、硫黄原子、リン原子およびハロゲン原子からなる群から選ばれる１以上の原子で構成された基のことを表す。具体例としては、１価の有機基としてアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基、アルコキシ基、ＣＮ基、イソシアナト基、フルオロ基などが、２価の有機基としてアルキレン基、アルケニレン基、アルキニレン基、アリーレン基、エーテル基、カーボネート基、カルボニル基、スルホニル基などが、３価の有機基として炭化水素基、ホスホリル基およびホスファントリイル基、４価の有機基として炭化水素基（ただし、水素を含まなくてもよい）などが挙げられる。なお、１価の有機基の一部はハロゲン原子で置換されていてもよく、２価、３価および４価の有機基の一部がハロゲン原子に置換または結合していてもよい。
また、上記置換基の具体例としては、ハロゲン原子で置換されていてもよい、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基、アルコキシ基、そして、ＣＮ基、イソシアナト基、エーテル基、カーボネート基、カルボニル基、カルボキシル基、スルホニル基、ホスファントリイル基およびホスホリル基などが挙げられる。
また、前記式（１）中、ＬはＣＮ基を有さないＺ価の有機基であり、かつ、Ｒ１およびＲ２のうち１つ以上がＣＮ基を１つ以上有することが好ましく、Ｒ１およびＲ２は互いに結合して環を形成していないことがより好ましく、Ｒ１およびＲ２の両方がＣＮ基を１つ以上有することが特に好ましい。また、Ｚが２以上の整数であることが好ましく、Ｚが２であることがより好ましい。
Ｌの具体例としては、
フルオロ基、ＣＮ基、イソシアナト基、メチル基、モノフルオロメチル基、ジフルオロメチル基、トリフルオロメチル基、シアノメチル基、ジシアノメチル基、イソシアナトメチル基、ジイソシアナトメチル基、エチル基、モノフルオロエチル基、ジフルオロエチル基、トリフルオロエチル基、パーフルオロエチル基、シアノエチル基、ジシアノエチル基、イソシアナトエチル基、ジイソシアナトエチル基、プロピル基、モノフルオロプロピル基、ジフルオロプロピル基、トリフルオロプロピル基、パーフルオロプロピル基、シアノプロピル基、ジシアノプロピル基、イソシアナトプロピル基、ジイソシアナトプロピル基、ブチル基、モノフルオロブチル基、ジフルオロブチル基、トリフルオロブチル基、パーフルオロブチル基、シアノブチル基、ジシアノブチル基、イソシアナトブチル基、ジイソシアナトブチル基、ペンチル基、モノフルオロペンチル基、ジフルオロペンチル基、トリフルオロペンチル基、パーフルオロペンチル基、シアノペンチル基、ジシアノペンチル基、イソシアナトペンチル基、ジイソシアナトペンチル基、ヘキシル基、モノフルオロヘキシル基、ジフルオロヘキシル基、トリフルオロヘキシル基、パーフルオロヘキシル基、シアノヘキシル基、ジシアノヘキシル基、イソシアナトヘキシル基、ジイソシアナトヘキシ
ル基、ヘプチル基、モノフルオロヘプチル基、ジフルオロヘプチル基、トリフルオロヘプチル基、パーフルオロヘプチル基、シアノヘプチル基、ジシアノヘプチル基、イソシアナトヘプチル基、ジイソシアナトヘプチル基、オクチル基、モノフルオロオクチル基、ジフルオロオクチル基、トリフルオロオクチル基、パーフルオロオクチル基、シアノオクチル基、ジシアノオクチル基、イソシアナトオクチル基、ジイソシアナトオクチル基、ノニル基、モノフルオロノニル基、ジフルオロノニル基、トリフルオロノニル基、パーフルオロノニル基、シアノノニル基、ジシアノノニル基、イソシアナトノニル基、ジイソシアナトノニル基、デシル基、モノフルオロデシル基、ジフルオロデシル基、トリフルオロデシル基、パーフルオロデシル基、シアノデシル基、ジシアノデシル基、イソシアナトデシル基、ジイソシアナトデシル基、フェニル基、モノフルオロフェニル基、ジフルオロフェニル基、トリフルオロフェニル基、パーフルオロフェニル基、シアノフェニル基、ジシアノフェニル基、イソシアナトフェニル基、ジイソシアナトフェニル基、トリル基、モノフルオロトリル基、ジフルオロトリル基、トリフルオロトリル基、パーフルオロトリル基、シアノトリル基、ジシアノトリル基、イソシアナトトリル基、ジイソシアナトトリル基、キシリル基、モノフルオロキシリル基、ジフルオロキシリル基、トリフルオロキシリル基、パーフルオロキシリル基、シアノキシリル基、ジシアノキシリル基、イソシアナトキシリル基、ジイソシアナトキシリル基、ビニル基、プロペニル基、プロピニル基、ブテニル基、ブチニル基、ペンテニル基、ペンチニル基、アセチル基、シアノアセチル基などの一価の有機基；
メチレン基、モノフルオロメチレン基、ジフルオロメチレン基、シアノメチレン基、ジシアノメチレン基、イソシアナトメチレン基、ジイソシアナトメチレン基、エチレン基、モノフルオロエチレン基、ジフルオロエチレン基、トリフルオロエチレン基、パーフルオロエチレン基、シアノエチレン基、ジシアノエチレン基、イソシアナトエチレン基、ジイソシアナトエチレン基、プロピレン基、モノフルオロプロピレン基、ジフルオロプロピレン基、トリフルオロプロピレン基、パーフルオロプロピレン基、シアノプロピレン基、ジシアノプロピレン基、イソシアナトプロピレン基、ジイソシアナトプロピレン基、ブチレン基、モノフルオロブチレン基、ジフルオロブチレン基、トリフルオロブチレン基、パーフルオロブチレン基、シアノブチレン基、ジシアノブチレン基、イソシアナトブチレン基、ジイソシアナトブチレン基、ペンチレン基、モノフルオロペンチレン基、ジフルオロペンチレン基、トリフルオロペンチレン基、パーフルオロペンチレン基、シアノペンチレン基、ジシアノペンチレン基、イソシアナトペンチレン基、ジイソシアナトペンチレン基、ヘキシレン基、モノフルオロヘキシレン基、ジフルオロヘキシレン基、トリフルオロヘキシレン基、パーフルオロヘキシレン基、シアノヘキシレン基、ジシアノヘキシレン基、イソシアナトヘキシレン基、ジイソシアナトヘキシレン基、ヘプチレン基、モノフルオロヘプチレン基、ジフルオロヘプチレン基、トリフルオロヘプチレン基、パーフルオロヘプチレン基、シアノヘプチレン基、ジシアノヘプチレン基、イソシアナトヘプチレン基、ジイソシアナトヘプチレン基、オクチレン基、モノフルオロオクチレン基、ジフルオロオクチレン基、トリフルオロオクチレン基、パーフルオロオクチレン基、シアノオクチレン基、ジシアノオクチレン基、イソシアナトオクチレン基、ジイソシアナトオクチレン基、ノニレン基、モノフルオロノニレン基、ジフルオロノニレン基、トリフルオロノニレン基、パーフルオロノニレン基、シアノノニレン基、ジシアノノニレン基、イソシアナトノニレン基、ジイソシアナトノニレン基、デシレン基、モノフルオロデシレン基、ジフルオロデシレン基、トリフルオロデシレン基、パーフルオロデシレン基、シアノデシレン基、ジシアノデシレン基、イソシアナトデシレン基、ジイソシアナトデシレン基、フェニレン基、モノフルオロフェニレン基、ジフルオロフェニレン基、トリフルオロフェニレン基、パーフルオロフェニレン基、シアノフェニレン基、ジシアノフェニレン基、イソシアナトフェニレン基、ジイソシアナトフェニレン基、トリレン基、モノフルオロトリレン基、ジフルオロトリレン基、トリフルオロトリレン基、パーフルオロトリレン基、シアノトリレン基、ジシアノトリレン基、イソシアナトトリレン基、ジイソシアナトトリレン基、キシリレン
基、モノフルオロキシリレン基、ジフルオロキシリレン基、トリフルオロキシリレン基、パーフルオロキシリレン基、シアノキシリレン基、ジシアノキシリレン基、イソシアナトキシリレン基、ジイソシアナトキシリレン基、エテンジイル基、プロペンジイル基、プロピンジイル基、ブテンジイル基、ブチンジイル基、ペンテンジイル基、ペンチンジイル基などの二価の有機基；
メタントリイル基、モノフルオロメタントリイル基、シアノメタントリイル基、イソシアナトメタントリイル基、エタントリイル基、モノフルオロエタントリイル基、ジフルオロエタントリイル基、トリフルオロエタントリイル基、シアノエタントリイル基、ジシアノエタントリイル基、イソシアナトエタントリイル基、ジイソシアナトエタントリイル基、プロパントリイル基、モノフルオロプロパントリイル基、ジフルオロプロパントリイル基、トリフルオロプロパントリイル基、パーフルオロプロパントリイル基、シアノプロパントリイル基、ジシアノプロパントリイル基、イソシアナトプロパントリイル基、ジイソシアナトプロパントリイル基、ブタントリイル基、モノフルオロブタントリイル基、ジフルオロブタントリイル基、トリフルオロブタントリイル基、パーフルオロブタントリイル基、シアノブタントリイル基、ジシアノブタントリイル基、イソシアナトブタントリイル基、ジイソシアナトブタントリイル基、ペンタントリイル基、モノフルオロペンタントリイル基、ジフルオロペンタントリイル基、トリフルオロペンタントリイル基、パーフルオロペンタントリイル基、シアノペンタントリイル基、ジシアノペンタントリイル基、イソシアナトペンタントリイル基、ジイソシアナトペンタントリイル基、ヘキサントリイル基、モノフルオロヘキサントリイル基、ジフルオロヘキサントリイル基、トリフルオロヘキサントリイル基、パーフルオロヘキサントリイル基、シアノヘキサントリイル基、ジシアノヘキサントリイル基、イソシアナトヘキサントリイル基、ジイソシアナトヘキサントリイル基、ヘプタントリイル基、モノフルオロヘプタントリイル基、ジフルオロヘプタントリイル基、トリフルオロヘプタントリイル基、パーフルオロヘプタントリイル基、シアノヘプタントリイル基、ジシアノヘプタントリイル基、イソシアナトヘプタントリイル基、ジイソシアナトヘプタントリイル基、オクタントリイル基、モノフルオロオクタントリイル基、ジフルオロオクタントリイル基、トリフルオロオクタントリイル基、パーフルオロオクタントリイル基、シアノオクタントリイル基、ジシアノオクタントリイル基、イソシアナトオクタントリイル基、ジイソシアナトオクタントリイル基、ノナントリイル基、モノフルオロノナントリイル基、ジフルオロノナントリイル基、トリフルオロノナントリイル基、パーフルオロノナントリイル基、シアノノナントリイル基、ジシアノノナントリイル基、イソシアナトノナントリイル基、ジイソシアナトノナントリイル基、デカントリイル基、モノフルオロデカントリイル基、ジフルオロデカントリイル基、トリフルオロデカントリイル基、パーフルオロデカントリイル基、シアノデカントリイル基、ジシアノデカントリイル基、イソシアナトデカントリイル基、ジイソシアナトデカントリイル基、エテントリイル基、プロペントリイル基、プロピントリイル基、ブテントリイル基、ブチントリイル基、ペンテントリイル基、ペンチントリイル基などの三価の有機基；
メタンテトライル基、エタンテトライル基、モノフルオロエタンテトライル基、ジフルオロエタンテトライル基、シアノエタンテトライル基、ジシアノエタンテトライル基、イソシアナトエタンテトライル基、ジイソシアナトエタンテトライル基、プロパンテトライル基、モノフルオロプロパンテトライル基、ジフルオロプロパンテトライル基、トリフルオロプロパンテトライル基、パーフルオロプロパンテトライル基、シアノプロパンテトライル基、ジシアノプロパンテトライル基、イソシアナトプロパンテトライル基、ジイソシアナトプロパンテトライル基、ブタンテトライル基、モノフルオロブタンテトライル基、ジフルオロブタンテトライル基、トリフルオロブタンテトライル基、パーフルオロブタンテトライル基、シアノブタンテトライル基、ジシアノブタンテトライル基、イソシアナトブタンテトライル基、ジイソシアナトブタンテトライル基、ペンタンテトライル基、モノフルオロペンタンテトライル基、ジフルオロペンタンテトライル基、トリフルオロペンタ
ンテトライル基、パーフルオロペンタンテトライル基、シアノペンタンテトライル基、ジシアノペンタンテトライル基、イソシアナトペンタンテトライル基、ジイソシアナトペンタンテトライル基、ヘキサンテトライル基、モノフルオロヘキサンテトライル基、ジフルオロヘキサンテトライル基、トリフルオロヘキサンテトライル基、パーフルオロヘキサンテトライル基、シアノヘキサンテトライル基、ジシアノヘキサンテトライル基、イソシアナトヘキサンテトライル基、ジイソシアナトヘキサンテトライル基、ヘプタンテトライル基、モノフルオロヘプタンテトライル基、ジフルオロヘプタンテトライル基、トリフルオロヘプタンテトライル基、パーフルオロヘプタンテトライル基、シアノヘプタンテトライル基、ジシアノヘプタンテトライル基、イソシアナトヘプタンテトライル基、ジイソシアナトヘプタンテトライル基、オクタンテトライル基、モノフルオロオクタンテトライル基、ジフルオロオクタンテトライル基、トリフルオロオクタンテトライル基、パーフルオロオクタンテトライル基、シアノオクタンテトライル基、ジシアノオクタンテトライル基、イソシアナトオクタンテトライル基、ジイソシアナトオクタンテトライル基、ノナンテトライル基、モノフルオロノナンテトライル基、ジフルオロノナンテトライル基、トリフルオロノナンテトライル基、パーフルオロノナンテトライル基、シアノノナンテトライル基、ジシアノノナンテトライル基、イソシアナトノナンテトライル基、ジイソシアナトノナンテトライル基、デカンテトライル基、モノフルオロデカンテトライル基、ジフルオロデカンテトライル基、トリフルオロデカンテトライル基、パーフルオロデカンテトライル基、シアノデカンテトライル基、ジシアノデカンテトライル基、イソシアナトデカンテトライル基、ジイソシアナトデカンテトライル基、エテンテトライル基、プロペンテトライル基、プロピンテトライル基、ブテンテトライル基、ブチンテトライル基、ペンテンテトライル基、ペンチンテトライル基などのなどの四価の有機基；
が挙げられる。
これらのうち、化合物の安定性からＬとして、Ｚが１の場合は、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、トリフルオロメチル基、トリフルオロエチル基、ビニル基、アリル基Ｚが２の場合は、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、Ｚが３の場合は、エタントリイル基、プロパントリイル基、ブタントリイル基、ペンタントリイル基、Ｚが４の場合は、エタンテトライル基、プロパンテトライル基、ブタンテトライル基、ペンタンテトライル基が好ましく、メチル基、エチル基、トリフルオロメチル基、トリフルオロエチル基、プロピレン基、ブチレン基がより好ましい。
Ｒ１およびＲ２の具体例としては、水素原子、メチル基、モノフルオロメチル基、ジフルオロメチル基、トリフルオロメチル基、シアノメチル基、ジシアノメチル基、イソシアナトメチル基、ジイソシアナトメチル基、エチル基、モノフルオロエチル基、ジフルオロエチル基、トリフルオロエチル基、パーフルオロエチル基、シアノエチル基、ジシアノエチル基、イソシアナトエチル基、ジイソシアナトエチル基、プロピル基、モノフルオロプロピル基、ジフルオロプロピル基、トリフルオロプロピル基、パーフルオロプロピル基、シアノプロピル基、ジシアノプロピル基、イソシアナトプロピル基、ジイソシアナトプロピル基、ブチル基、モノフルオロブチル基、ジフルオロブチル基、トリフルオロブチル基、パーフルオロブチル基、シアノブチル基、ジシアノブチル基、イソシアナトブチル基、ジイソシアナトブチル基、ペンチル基、モノフルオロペンチル基、ジフルオロペンチル基、トリフルオロペンチル基、パーフルオロペンチル基、シアノペンチル基、ジシアノペンチル基、イソシアナトペンチル基、ジイソシアナトペンチル基、ヘキシル基、モノフルオロヘキシル基、ジフルオロヘキシル基、トリフルオロヘキシル基、パーフルオロヘキシル基、シアノヘキシル基、ジシアノヘキシル基、イソシアナトヘキシル基、ジイソシアナトヘキシル基、ヘプチル基、モノフルオロヘプチル基、ジフルオロヘプチル基、トリフルオロヘプチル基、パーフルオロヘプチル基、シアノヘプチル基、ジシアノヘプチル基、イソシアナトヘプチル基、ジイソシアナトヘプチル基、オクチル基、モノフルオロオクチル基、ジフルオロオクチル基、トリフルオロオクチル基、パーフルオロオクチル基、シアノオ
クチル基、ジシアノオクチル基、イソシアナトオクチル基、ジイソシアナトオクチル基、ノニル基、モノフルオロノニル基、ジフルオロノニル基、トリフルオロノニル基、パーフルオロノニル基、シアノノニル基、ジシアノノニル基、イソシアナトノニル基、ジイソシアナトノニル基、デシル基、モノフルオロデシル基、ジフルオロデシル基、トリフルオロデシル基、パーフルオロデシル基、シアノデシル基、ジシアノデシル基、イソシアナトデシル基、ジイソシアナトデシル基、フェニル基、モノフルオロフェニル基、ジフルオロフェニル基、トリフルオロフェニル基、パーフルオロフェニル基、シアノフェニル基、ジシアノフェニル基、イソシアナトフェニル基、ジイソシアナトフェニル基、トリル基、モノフルオロトリル基、ジフルオロトリル基、トリフルオロトリル基、パーフルオロトリル基、シアノトリル基、ジシアノトリル基、イソシアナトトリル基、ジイソシアナトトリル基、キシリル基、モノフルオロキシリル基、ジフルオロキシリル基、トリフルオロキシリル基、パーフルオロキシリル基、シアノキシリル基、ジシアノキシリル基、イソシアナトキシリル基、ジイソシアナトキシリル基、ビニル基、プロペニル基、プロピニル基、ブテニル基、ブチニル基、ペンテニル基、ペンチニル基などが挙げられる。
これらのうち、Ｒ１およびＲ２としてシアノメチル基、シアノエチル基、シアノプロピル基、シアノブチル基、シアノペンチル基が好ましい。これらは、分子サイズの観点からより正極に強く作用しやすく、電池特性向上効果が大きくなるためである。
また、Ｒ１およびＲ２が互いに結合して環を形成する場合、式（１）で示される化合物のＮ原子に結合する基の具体例としては、テトラメチレン基、ペンタメチレン基、ヘキサメチレン基、ヘプタメチレン基などが挙げられる。
式（１）で示される化合物の分子量は、特に制限されず、本発明の効果を著しく損なわない限り任意である。分子量は、好ましくは１５０以上、より好ましくは１７５以上、さらに好ましく２０５以上であり、好ましくは６００以下、より好ましくは５００「以下、さらに好ましくは４５０以下、特に好ましくは４１５以下である。この範囲であれば、非水系電解液に対する式（１）で示される化合物の溶解性を確保しやすく、本発明の効果が発現されやすい。
式（１）で示される化合物の具体例としては、例えば、以下の化合物が挙げられる。
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）メタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）メタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）メタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）メタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）メタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）メタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）メタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）メタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）メタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）メタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルメタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルメタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルメタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルメタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルメタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルメタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルメタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルメタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルメタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルメタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルメタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルメタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルメタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルメタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルメタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルメタンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）エタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）エタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）エタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）エタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）
エタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）エタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）エタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）エタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）エタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）エタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルエタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルエタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルエタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルエタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルエタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルエタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルエタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルエタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルエタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルエタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルエタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルエタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルエタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルエタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルエタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルエタンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）プロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）プロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）プロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）プロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）プロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）プロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）プロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）プロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）プロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）プロパンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルプロパンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）ブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）ブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）ブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）ブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）ブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）ブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）ブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）ブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）ブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）ブタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルブタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルブタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルブタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルブタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルブタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルブタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルブタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルブタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルブタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルブタンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）ペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチ
ル）ペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）ペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）ペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）ペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）ペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）ペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）ペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）ペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）ペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルペンタンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）ヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）ヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）ヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）ヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）ヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）ヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）ヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）ヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）ヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）ヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルヘキサンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）ヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）ヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）ヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）ヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）ヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）ヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）ヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）ヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）ヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）ヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ
−シアノエチルブチルヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルヘプタンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）オクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）オクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）オクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）オクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）オクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）オクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）オクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）オクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）オクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）オクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルオクタンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）ノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）ノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）ノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）ノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）ノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）ノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）ノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）ノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）ノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）ノナンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルノナンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルノナンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルノナンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルノナンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルノナンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルノナンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルノナンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルノナンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルノナンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルノナンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルノナンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）デカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）デカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）デカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）デカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）デカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）デカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）デカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）デカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）デカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）デカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチ
ルエチルデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルデカンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）ベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）ベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）ベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）ベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）ベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）ベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）ベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）ベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）ベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）ベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルベンゼンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）トルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）トルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）トルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）トルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）トルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）トルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）トルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）トルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）トルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）トルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルトルエンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）キシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）キシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）キシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）キシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）キシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）キシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）キシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）キシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）キシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）キシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルキシレンスルホン酸アミド
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Ｎ，Ｎ−ジメチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジプロピルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジブチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジペンチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘキシルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘプチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジオクチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジノニルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジデシルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−メチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−エチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−プロピルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−ブチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−ペンチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘキシルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘプチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−オクチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−ノニルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−デシルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルエチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルプロピルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルブチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルプロピルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルブチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−プロピルブチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）シアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）シアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）シアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）シアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）シアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）シアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）シアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）シアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）シアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）シアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルシアノペンタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルシアノペンタンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ジメチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジプロピルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジブチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジペンチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘキシルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘプチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジオクチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジノニルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジデシルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−メチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−エチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−プロピルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−ブチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−ペンチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘキシルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘプチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−オクチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−ノニルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−デシルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルエチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルプロピルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルブチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルプロピルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルブチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−プロピルブチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）シアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）シアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）シアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）シアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）シアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）シアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）シアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）シアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）シアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）シアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルシアノヘキサンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ジメチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジプロピルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジブチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジペンチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘキシルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘプチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジオクチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジノニルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジデシルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−メチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−エチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−プロピルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−ブチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−ペンチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘキシルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘプチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−オクチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−ノニルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−デシルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルエチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルプロピルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルブチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルプロピルシアノヘプタンスル
ホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルブチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−プロピルブチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）シアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）シアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）シアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）シアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）シアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）シアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）シアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）シアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）シアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）シアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルシアノヘプタンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ジメチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジプロピルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジブチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジペンチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘキシルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘプチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジオクチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジノニルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジデシルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−メチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−エチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−プロピルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−ブチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−ペンチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘキシルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘプチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−オクチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−ノニルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−デシルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルエチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルプロピルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルブチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルプロピルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルブチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−プロピルブチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）シアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）シアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）シアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）シアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）シアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）シアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）シアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）シアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）シアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）シアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルシアノオクタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルシアノオクタ
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、Ｎ−ノニルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ−デシルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルエチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルプロピルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルブチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルプロピルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルブチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−プロピルブチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）シアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）シアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）シアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）シアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）シアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）シアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）シアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）シアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）シアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）シアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルシアノデカンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルシアノデカンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ジメチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジプロピルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジブチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジペンチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘキシルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘプチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジオクチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジノニルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジデシルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−メチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−エチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−プロピルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−ブチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−ペンチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘキシルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘプチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−オクチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−ノニルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−デシルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルエチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルプロピルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルブチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルプロピルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルブチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−プロピルブチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）シアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）シアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）シアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）シアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）シアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）シアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）シアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）シアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）シアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）シアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルシアノベンゼンスル
ホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルシアノベンゼンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ジメチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジプロピルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジブチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジペンチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘキシルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘプチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジオクチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジノニルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジデシルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−メチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−エチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−プロピルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−ブチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−ペンチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘキシルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘプチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−オクチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−ノニルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−デシルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルエチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルプロピルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルブチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルプロピルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルブチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−プロピルブチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）シアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）シアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）シアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）シアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）シアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）シアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）シアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）シアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）シアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）シアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルシアノトルエンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルシアノトルエンスルホン酸アミド、
Ｎ，Ｎ−ジメチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジプロピルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジブチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジペンチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘキシルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジヘプチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジオクチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジノニルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ジデシルシアノキシレンスルホ
ン酸アミド、Ｎ−メチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−エチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−プロピルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−ブチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−ペンチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘキシルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−ヘプチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−オクチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−ノニルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−デシルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルエチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルプロピルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−メチルブチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルプロピルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−エチルブチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−プロピルブチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）シアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）シアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）シアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）シアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）シアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）シアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）シアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）シアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）シアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）シアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノメチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノプロピルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノブチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノペンチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘキシルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノヘプチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノオクチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノノニルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノデシルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルエチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルプロピルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノメチルブチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルプロピルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノエチルブチルシアノキシレンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−シアノプロピルブチルシアノキシレンスルホン酸アミドなどのＺが１の化合物；
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［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］エタン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］エタン、ビス（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）エタン、ビス（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）エタン、ビス（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）エタン、ビス（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）エタン、ビス（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）エタン、ビス（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）エタン、ビス（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）エタン、ビス（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）エタン、ビス（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）エタン、ビス（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）エタン、
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スルファモイル）ペンタン、ビス（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）ペンタン、ビス（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）ペンタン、ビス（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）ペンタン、ビス（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）ペンタン、
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シアノエチル）スルファモイル］ノナン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］ノナン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］ノナン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］ノナン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］ノナン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］ノナン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］ノナン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］ノナン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］ノナン、ビス（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）ノナン、ビス（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）ノナン、ビス（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）ノナン、ビス（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）ノナン、ビス（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）ノナン、ビス（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）ノナン、ビス（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）ノナン、ビス（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）ノナン、ビス（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）ノナン、ビス（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）ノナン、
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ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］トルエン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］トルエン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］トルエン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］トルエン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］トルエン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］トルエン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］トルエン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル
］トルエン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］トルエン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］トルエン、ビス（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）トルエン、ビス（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）トルエン、ビス（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）トルエン、ビス（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）トルエン、ビス（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）トルエン、ビス（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）トルエン、ビス（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）トルエン、ビス（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）トルエン、ビス（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）トルエン、ビス（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）トルエン、
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トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］メタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］メタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］メタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］メタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］メタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］メタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］メタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］メタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］メタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］メタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］メタン、トリ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）メタン、トリ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）メタン、トリ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）メタン、トリ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）メタン、トリ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）メタン、トリ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）メタン、トリ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）メタン、トリ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）メタン、トリ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）メタン、トリ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）メタン、
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スルファモイル）エタン、トリ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）エタン、トリ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）エタン、トリ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）エタン、トリ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）エタン、トリ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）エタン、トリ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）エタン、トリ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）エタン、トリ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）エタン、
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アノペンチルスルファモイル）ペンタン、トリ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）ペンタン、トリ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）ペンタン、トリ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）ペンタン、トリ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）ペンタン、トリ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）ペンタン、
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ルスルファモイル）オクタン、トリ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）オクタン、トリ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）オクタン、
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テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］メタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］メタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］メタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］メタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］メタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］メタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］メタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］メタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］メタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］メタン、テトラ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）メタン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）メタン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）メタン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）メタン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）メタン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）メタン、テトラ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）メタン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）メタン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）メタン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）メタン、
テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］エタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］エタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）ス
ルファモイル］エタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］エタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］エタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］エタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］エタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］エタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］エタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］エタン、テトラ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）エタン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）エタン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）エタン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）エタン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）エタン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）エタン、テトラ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）エタン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）エタン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）エタン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）エタン、
テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］プロパン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］プロパン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］プロパン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］プロパン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］プロパン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］プロパン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］プロパン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］プロパン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］プロパン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］プロパン、テトラ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）プロパン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）プロパン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）プロパン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）プロパン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）プロパン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）プロパン、テトラ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）プロパン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）プロパン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）プロパン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）プロパン、
テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］ブタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］ブタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］ブタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］ブタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］ブタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］ブタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］ブタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］ブタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］ブタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］ブタン、テトラ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）ブタン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）ブタン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）ブタン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）ブタン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）ブタン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）ブタン、テトラ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）ブタン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）ブタン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）ブタン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）ブタン、
テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］ペンタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］ペンタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］ペンタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］ペンタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］ペンタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］ペンタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］ペンタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル
）スルファモイル］ペンタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］ペンタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］ペンタン、テトラ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）ペンタン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）ペンタン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）ペンタン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）ペンタン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）ペンタン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）ペンタン、テトラ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）ペンタン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）ペンタン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）ペンタン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）ペンタン、
テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］ヘキサン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］ヘキサン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］ヘキサン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］ヘキサン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］ヘキサン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］ヘキサン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］ヘキサン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］ヘキサン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］ヘキサン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］ヘキサン、テトラ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）ヘキサン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）ヘキサン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）ヘキサン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）ヘキサン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）ヘキサン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）ヘキサン、テトラ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）ヘキサン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）ヘキサン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）ヘキサン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）ヘキサン、
テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］ヘプタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］ヘプタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］ヘプタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］ヘプタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］ヘプタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］ヘプタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］ヘプタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］ヘプタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］ヘプタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］ヘプタン、テトラ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）ヘプタン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）ヘプタン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）ヘプタン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）ヘプタン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）ヘプタン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）ヘプタン、テトラ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）ヘプタン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）ヘプタン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）ヘプタン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）ヘプタン、
テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］オクタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］オクタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］オクタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］オクタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］オクタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］オクタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］オクタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］オクタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］オクタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］オクタン、テトラ（
Ｎ−シアノメチルスルファモイル）オクタン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）オクタン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）オクタン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）オクタン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）オクタン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）オクタン、テトラ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）オクタン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）オクタン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）オクタン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）オクタン、
テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］ノナン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］ノナン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］ノナン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］ノナン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］ノナン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］ノナン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］ノナン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］ノナン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］ノナン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］ノナン、テトラ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）ノナン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）ノナン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）ノナン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）ノナン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）ノナン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）ノナン、テトラ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）ノナン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）ノナン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）ノナン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）ノナン、
テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］デカン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］デカン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］デカン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］デカン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］デカン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］デカン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］デカン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］デカン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］デカン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］デカン、テトラ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）デカン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）デカン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）デカン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）デカン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）デカン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）デカン、テトラ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）デカン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）デカン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）デカン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）デカン、
テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］ベンゼン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］ベンゼン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］ベンゼン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］ベンゼン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］ベンゼン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］ベンゼン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］ベンゼン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］ベンゼン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］ベンゼン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］ベンゼン、テトラ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）ベンゼン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）ベンゼン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）ベンゼン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）ベンゼン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）ベンゼン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）ベンゼン、テトラ（Ｎ−シアノヘプ
チルスルファモイル）ベンゼン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）ベンゼン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）ベンゼン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）ベンゼン、
テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］トルエン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］トルエン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］トルエン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］トルエン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］トルエン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］トルエン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］トルエン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］トルエン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］トルエン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］トルエン、テトラ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）トルエン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）トルエン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）トルエン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）トルエン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）トルエン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）トルエン、テトラ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）トルエン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）トルエン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）トルエン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）トルエン、
テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノメチル）スルファモイル］キシレン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］キシレン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノブチル）スルファモイル］キシレン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノプロピル）スルファモイル］キシレン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノペンチル）スルファモイル］キシレン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘキシル）スルファモイル］キシレン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノヘプチル）スルファモイル］キシレン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノオクチル）スルファモイル］キシレン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノノニル）スルファモイル］キシレン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノデシル）スルファモイル］キシレン、テトラ（Ｎ−シアノメチルスルファモイル）キシレン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）キシレン、テトラ（Ｎ−シアノブチルスルファモイル）キシレン、テトラ（Ｎ−シアノプロピルスルファモイル）キシレン、テトラ（Ｎ−シアノペンチルスルファモイル）キシレン、テトラ（Ｎ−シアノヘキシルスルファモイル）キシレン、テトラ（Ｎ−シアノヘプチルスルファモイル）キシレン、テトラ（Ｎ−シアノオクチルスルファモイル）キシレン、テトラ（Ｎ−シアノノニルスルファモイル）キシレン、テトラ（Ｎ−シアノデシルスルファモイル）キシレンなどのＺが４の化合物；
が挙げられる。
これらのうち、
Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）メタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）エタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）プロパンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）ブタンスルホン酸アミド、Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）ペンタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルメタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルエタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルプロパンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルブタンスルホン酸アミド、Ｎ−シアノエチルペンタンスルホン酸アミド、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］メタン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］エタン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］プロパン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］ブタン、ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］ペンタン、ビス（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）メタン、ビス（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）エタン、ビス（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）プロパン、ビス（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）ブタン、ビス（Ｎ−シ
アノエチルスルファモイル）ペンタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］メタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］エタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］プロパン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］ブタン、トリ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］ペンタン、トリ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）メタン、トリ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）エタン、トリ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）プロパン、トリ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）ブタン、トリ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）ペンタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］メタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］エタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］プロパン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］ブタン、テトラ［Ｎ，Ｎ−ビス（シアノエチル）スルファモイル］ペンタン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）メタン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）エタン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）プロパン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）ブタン、テトラ（Ｎ−シアノエチルスルファモイル）ペンタン、
が好ましい。
上記式（１）で示される化合物は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。本発明の非水系電解液全体に対する式（１）で示される化合物の配合量に制限は無く、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であるが、本発明の非水系電解液に対して、通常０．００１質量％以上、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、また、通常１０質量％以下、好ましくは５質量％以下、より好ましくは３質量％以下の濃度で含有させる。上記範囲を満たした場合は、出力特性、負荷特性、低温特性、サイクル特性、高温保存特性等の効果がより向上する。
１−２．フッ素原子を有する環状カーボネート、炭素−炭素不飽和結合を有する環状カーボネート、モノフルオロリン酸塩、ジフルオロリン酸塩、イソシアネート化合物、環状スルホン酸エステルおよび式（１）以外のシアノ化合物
本発明に係る非水系電解液は、更に、フッ素原子を有する環状カーボネート、炭素−炭素不飽和結合を有する環状カーボネート、モノフルオロリン酸塩、ジフルオロリン酸塩、イソシアネート化合物、環状スルホン酸エステルおよび式（１）以外のシアノ化合物からなる群から選ばれる少なくとも一種の化合物を含有するものが好ましい。これらを併用することで、それぞれの添加剤が引き起こす副反応を効率よく抑制できるためである。
さらに、フッ素原子を有する環状カーボネート、炭素−炭素不飽和結合を有する環状カーボネートは、式（１）で示される化合物と負極の表面に安定な保護被膜を形成し、負極と電解液成分との副反応を抑制し、高温保存特性ならびにサイクル特性を向上することができるため、より好ましい。
１−２−１．フッ素原子を有する環状カーボネート
フッ素原子を有する環状カーボネート（以下、「フッ素化環状カーボネート」と記載する場合がある）としては、フッ素原子を有する環状カーボネートであれば、特に制限はされない。
フッ素化環状カーボネートとしては、炭素原子数２〜６のアルキレン基を有する環状カーボネートのフッ素化物、及びその誘導体が挙げられ、例えばエチレンカーボネートのフッ素化物、及びその誘導体が挙げられる。エチレンカーボネートのフッ素化物の誘導体としては、例えば、アルキル基（例えば、炭素原子数１〜４個のアルキル基）で置換されたエチレンカーボネートのフッ素化物が挙げられる。中でもフッ素原子を１〜８個有するエチレンカーボネート、及びその誘導体が好ましい。
具体的には、
モノフルオロエチレンカーボネート、４，４−ジフルオロエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロエチレンカーボネート、４−フルオロ−４−メチルエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロ−４−メチルエチレンカーボネート、４−フルオロ−５−メチルエチレンカーボネート、４，４−ジフルオロ−５−メチルエチレンカーボネート、４−（フルオロメチル）−エチレンカーボネート、４−（ジフルオロメチル）−エチレンカーボネート、４−（トリフルオロメチル）−エチレンカーボネート、４−（フルオロメチル）−４−フルオロエチレンカーボネート、４−（フルオロメチル）−５−フルオロエチレンカーボネート、４−フルオロ−４，５−ジメチルエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロ−４，５−ジメチルエチレンカーボネート、４，４−ジフルオロ−５，５−ジメチルエチレンカーボネート等が挙げられる。
中でも、モノフルオロエチレンカーボネート、４，４−ジフルオロエチレンカーボネート及び４，５−ジフルオロエチレンカーボネートよりなる群から選ばれる少なくとも１種が、高イオン伝導性を与え、かつ好適に界面保護被膜を形成する点でより好ましい。
フッ素化環状カーボネートは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
フッ素化環状カーボネートの含有量は、非水系電解液に対して、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、さらに好ましくは１質量％以上であり、また、好ましくは１０質量％以下であり、より好ましくは５質量％以下であり、さらに好ましくは３質量％以下である。また、フッ素化環状カーボネートを非水溶媒として用いる場合の配合量は、非水溶媒１００体積％中、好ましくは１体積％以上、より好ましくは５体積％以上、さらに好ましくは１０体積％以上であり、また、好ましくは５０体積％以下、より好ましくは３５体積％以下、さらに好ましくは２５体積％以下である。
上記範囲内であれば、非水系電解液二次電池が十分なサイクル特性向上効果を発現しやすく、高温保存特性の低下や、ガス発生量の増加により、放電容量維持率が低下することを回避しやすい。
本発明の非水系電解液において、上記式（１）で示される化合物とフッ素原子を有する環状カーボネートは、負極上に複合的な被膜を形成する。このような被膜を良好に形成する観点から、上記式（１）で示される化合物とフッ素化環状カーボネートの配合質量比は、０．４：１００〜１００：１００であることが好ましく、１：１００〜５０：１００であることがより好ましく、１．４：１００〜３５：１００であることがさらに好ましい。この範囲で配合した場合、各添加剤の正負極での副反応を効率よく抑制でき、電池特性が向上する。
また、フッ素化環状カーボネートとして、不飽和結合とフッ素原子とを有する環状カーボネート（以下、「フッ素化不飽和環状カーボネート」と記載する場合がある）を用いることも好ましい。フッ素化不飽和環状カーボネートが有するフッ素原子の数は１以上であれば、特に制限されない。中でもフッ素原子が通常６以下、好ましくは４以下であり、１又は２のものが最も好ましい。
フッ素化不飽和環状カーボネートとしては、フッ素化ビニレンカーボネート誘導体、芳香環又は炭素−炭素二重結合を有する置換基で置換されたフッ素化エチレンカーボネート誘導体等が挙げられる。
フッ素化ビニレンカーボネート誘導体としては、４−フルオロビニレンカーボネート、４−フルオロ−５−メチルビニレンカーボネート、４−フルオロ−５−フェニルビニレンカーボネート、４−アリル−５−フルオロビニレンカーボネート、４−フルオロ−５−ビ
ニルビニレンカーボネート等が挙げられる。
芳香環又は炭素−炭素二重結合を有する置換基で置換されたフッ素化エチレンカーボネート誘導体としては、４−フルオロ−４−ビニルエチレンカーボネート、４−フルオロ−４−アリルエチレンカーボネート、４−フルオロ−５−ビニルエチレンカーボネート、４−フルオロ−５−アリルエチレンカーボネート、４，４−ジフルオロ−４−ビニルエチレンカーボネート、４，４−ジフルオロ−４−アリルエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロ−４−ビニルエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロ−４−アリルエチレンカーボネート、４−フルオロ−４，５−ジビニルエチレンカーボネート、４−フルオロ−４，５−ジアリルエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロ−４，５−ジビニルエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロ−４，５−ジアリルエチレンカーボネート、４−フルオロ−４−フェニルエチレンカーボネート、４−フルオロ−５−フェニルエチレンカーボネート、４，４−ジフルオロ−５−フェニルエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロ−４−フェニルエチレンカーボネート等が挙げられる。
中でも、特に式（１）で示される化合物と併用するのに好ましいフッ素化不飽和環状カーボネートとしては、４−フルオロビニレンカーボネート、４−フルオロ−５−メチルビニレンカーボネート、４−フルオロ−５−ビニルビニレンカーボネート、４−アリル−５−フルオロビニレンカーボネート、４−フルオロ−４−ビニルエチレンカーボネート、４−フルオロ−４−アリルエチレンカーボネート、４−フルオロ−５−ビニルエチレンカーボネート、４−フルオロ−５−アリルエチレンカーボネート、４，４−ジフルオロ−４−ビニルエチレンカーボネート、４，４−ジフルオロ−４−アリルエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロ−４−ビニルエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロ−４−アリルエチレンカーボネート、４−フルオロ−４，５−ジビニルエチレンカーボネート、４−フルオロ−４，５−ジアリルエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロ−４，５−ジビニルエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロ−４，５−ジアリルエチレンカーボネートが、安定な界面保護被膜を形成するので、より好適に用いられる。
フッ素化不飽和環状カーボネートの分子量は、特に制限されず、本発明の効果を著しく損なわない限り任意である。分子量は、好ましくは、５０以上であり、また、２５０以下である。この範囲であれば、非水系電解液に対するフッ素化環状カーボネートの溶解性を確保しやすく、本発明の効果が発現されやすい。
フッ素化不飽和環状カーボネートの製造方法は、特に制限されず、公知の方法を任意に選択して製造することが可能である。分子量は、より好ましくは１００以上であり、また、より好ましくは２００以下である。
フッ素化不飽和環状カーボネートは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。また、フッ素化不飽和環状カーボネートの配合量は、特に制限されず、本発明の効果を著しく損なわない限り任意である。
フッ素化不飽和環状カーボネートの配合量は、通常、非水系電解液１００質量％中、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、さらに好ましくは０．２質量％以上であり、また、好ましくは５質量％以下、より好ましくは４質量％以下、さらに好ましくは３質量％以下である。
この範囲内であれば、非水系電解液電池は十分なサイクル特性向上効果を発現しやすく、また、高温保存特性が低下し、ガス発生量が多くなり、放電容量維持率が低下するといった事態を回避しやすい。
１−２−２．炭素−炭素不飽和結合を有する環状カーボネート
炭素−炭素不飽和結合を有する環状カーボネート（以下、「不飽和環状カーボネート」と記載する場合がある）としては、炭素−炭素二重結合または炭素−炭素三重結合を有す
る環状カーボネートであれば、特に制限はなく、任意の不飽和カーボネートを用いることができる。なお、芳香環を有する環状カーボネートも、不飽和環状カーボネートに包含されることとする。
不飽和環状カーボネートとしては、ビニレンカーボネート類、芳香環または炭素−炭素二重結合または炭素−炭素三重結合を有する置換基で置換されたエチレンカーボネート類、フェニルカーボネート類、ビニルカーボネート類、アリルカーボネート類、カテコールカーボネート類等が挙げられる。
ビニレンカーボネート類としては、 ビニレンカーボネート、メチルビニレンカーボネート、４，５−ジメチルビニレンカーボネート、フェニルビニレンカーボネート、４，５−ジフェニルビニレンカーボネート、ビニルビニレンカーボネート、４，５−ジビニルビニレンカーボネート、アリルビニレンカーボネート、４，５−ジアリルビニレンカーボネート、４−フルオロビニレンカーボネート、４−フルオロ−５−メチルビニレンカーボネート、４−フルオロ−５−フェニルビニレンカーボネート、４−フルオロ−５−ビニルビニレンカーボネート、４−アリル−５−フルオロビニレンカーボネート等が挙げられる。
芳香環または炭素−炭素二重結合または炭素−炭素三重結合を有する置換基で置換されたエチレンカーボネート類の具体例としては、ビニルエチレンカーボネート、４，５−ジビニルエチレンカーボネート、４−メチル−５−ビニルエチレンカーボネート、４−アリル−５−ビニルエチレンカーボネート、エチニルエチレンカーボネート、４，５−ジエチニルエチレンカーボネート、４−メチル−５−エチニルエチレンカーボネート、４−ビニル−５−エチニルエチレンカーボネート、４−アリル−５−エチニルエチレンカーボネート、フェニルエチレンカーボネート、４，５−ジフェニルエチレンカーボネート、４−フェニル−５−ビニルエチレンカーボネート、４−アリル−５−フェニルエチレンカーボネート、アリルエチレンカーボネート、４，５−ジアリルエチレンカーボネート、４−メチル−５−アリルエチレンカーボネート等が挙げられる。
中でも、特に式（１）で示される化合物と併用するのに好ましい不飽和環状カーボネートとしては、ビニレンカーボネート、メチルビニレンカーボネート、４，５−ジメチルビニレンカーボネート、ビニルビニレンカーボネート、４，５−ビニルビニレンカーボネート、アリルビニレンカーボネート、４，５−ジアリルビニレンカーボネート、ビニルエチレンカーボネート、４，５−ジビニルエチレンカーボネート、４−メチル−５−ビニルエチレンカーボネート、アリルエチレンカーボネート、４，５−ジアリルエチレンカーボネート、４−メチル−５−アリルエチレンカーボネート、４−アリル−５−ビニルエチレンカーボネート、エチニルエチレンカーボネート、４，５−ジエチニルエチレンカーボネート、４−メチル−５−エチニルエチレンカーボネート、４−ビニル−５−エチニルエチレンカーボネートが挙げられる。また、ビニレンカーボネート、ビニルエチレンカーボネート、エチニルエチレンカーボネートはさらに安定な界面保護被膜を形成するので、特に好ましい。
不飽和環状カーボネートの分子量は、特に制限されず、本発明の効果を著しく損なわない限り任意である。分子量は、好ましくは、８０以上、２５０以下である。この範囲であれば、非水系電解液に対する不飽和環状カーボネートの溶解性を確保しやすく、本発明の効果が十分に発現されやすい。不飽和環状カーボネートの分子量は、より好ましくは８５以上であり、また、より好ましくは１５０以下である。
不飽和環状カーボネートの製造方法は、特に制限されず、公知の方法を任意に選択して製造することが可能である。
不飽和環状カーボネートは、１種を単独で用いても、２種以上を任意の組み合わせ及び
比率で併用してもよい。また、不飽和環状カーボネートの配合量は、特に制限されず、本発明の効果を著しく損なわない限り任意である。不飽和環状カーボネートの配合量は、非水系電解液１００質量％中、好ましくは、０．００１質量％以上、より好ましくは０．０１質量％以上、さらに好ましくは０．１質量％以上であり、また、好ましくは５質量％以下、より好ましくは４質量％以下、さらに好ましくは３質量％以下である。この範囲内であれば、非水系電解液電池が十分なサイクル特性向上効果を発現しやすく、また、高温保存特性が低下し、ガス発生量が多くなり、放電容量維持率が低下するといった事態を回避しやすい。
１−２−３．モノフルオロリン酸塩およびジフルオロリン酸塩
モノフルオロリン酸塩およびジフルオロリン酸塩のカウンターカチオンとしては特に限定はないが、リチウム、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウム、及び、ＮＲ１１Ｒ１２Ｒ１３Ｒ１４（式中、Ｒ１１〜Ｒ１４は、各々独立に、水素原子又は炭素数１〜１２の有機基を表わす。）で表されるアンモニウム等が例示として挙げられる。
上記アンモニウムのＲ１１〜Ｒ１４で表わされる炭素数１〜１２の有機基としては特に限定はないが、例えば、ハロゲン原子で置換されていてもよいアルキル基、ハロゲン原子又はアルキル基で置換されていてもよいシクロアルキル基、ハロゲン原子又はアルキル基で置換されていてもよいアリール基、置換基を有していてもよい窒素原子含有複素環基等が挙げられる。中でもＲ１１〜Ｒ１４として、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、又は窒素原子含有複素環基等が好ましい。
モノフルオロリン酸塩およびジフルオロリン酸塩の具体例としては、 モノフルオロリン酸リチウム、モノフルオロリン酸ナトリウム、モノフルオロリン酸カリウム、ジフルオロリン酸リチウム、ジフルオロリン酸ナトリウム、ジフルオロリン酸カリウム等が挙げられ、モノフルオロリン酸リチウム、ジフルオロリン酸リチウムが好ましく、ジフルオロリン酸リチウムがより好ましい。
モノフルオロリン酸塩およびジフルオロリン酸塩は、１種を単独で用いても、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。また、モノフルオロリン酸塩およびジフルオロリン酸塩の配合量は、特に制限されず、本発明の効果を著しく損なわない限り任意である。
モノフルオロリン酸塩およびジフルオロリン酸塩の配合量は、非水系電解液１００質量％中、好ましくは、０．００１質量％以上、より好ましくは０．０１質量％以上、さらに好ましくは０．１質量％以上であり、また、好ましくは５質量％以下、より好ましくは４質量％以下、さらに好ましくは３質量％以下である。
この範囲内であれば、非水系電解液電池が十分なサイクル特性向上効果を発現しやすく、また、高温保存特性が低下し、ガス発生量が多くなり、放電容量維持率が低下するといった事態を回避しやすい。
１−２−４．イソシアネート化合物
イソシアネート化合物としては、分子内にイソシアネート基を有している化合物であれば特にその種類は限定されない。
イソシアネート化合物の具体例としては、例えば、メチルイソシアネート、エチルイソシアネート、プロピルイソシアネート、イソプロピルイソシアネート、ブチルイソシアネート、ターシャルブチルイソシアネート、ペンチルイソシアネートヘキシルイソシアネート、シクロヘキシルイソシアネート、ビニルイソシアネート、アリルイソシアネート、エチニルイソシアネート、プロピニルイソシアネート、フェニルイソシアネート、フロロフェニルイソシアネートなどのモノイソシアネート化合物；
モノメチレンジイソシアネート、ジメチレンジイソシアネート、トリメチレンジイソシアネート、テトラメチレンジイソシアネート、ペンタメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、ヘプタメチレンジイソシアネート、オクタメチレンジイソシアネート、ノナメチレンジイソシアネート、デカメチレンジイソシアネート、ドデカメチレンジイソシアネート、１，３−ジイソシアナトプロパン、１，４−ジイソシアナト−２−ブテン、１，４−ジイソシアナト−２−フルオロブタン、１，４−ジイソシアナト−２，３−ジフルオロブタン、１，５−ジイソシアナト−２−ペンテン、１，５−ジイソシアナト−２−メチルペンタン、１，６−ジイソシアナト−２−ヘキセン、１，６−ジイソシアナト−３−ヘキセン、１，６−ジイソシアナト−３−フルオロヘキサン、１，６−ジイソシアナト−３，４−ジフルオロヘキサン、トルエンジイソシアネート、キシレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、１，２−ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサン、１，３−ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサン、１，４−ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサン、１，２−ジイソシアナトシクロヘキサン、１，３−ジイソシアナトシクロヘキサン、１，４−ジイソシアナトシクロヘキサン、ジシクロヘキシルメタン−１,１’−ジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタン−２,２’−ジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタン−３,３’−ジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタン−
４,４’−ジイソシアネート、ビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２，５−ジイルビス（
メチルイソシアネート）、ビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２，６−ジイルビス（メチルイソシアネート）、ジイソシアン酸イソホロン、カルボニルジイソシアネート、１，４−ジイソシアナトブタン−１，４−ジオン、１，５−ジイソシアナトペンタン−１，５−ジオン、２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアナート、２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアナートなどのジイソシアネート化合物；
等が挙げられる。
これらのうち、モノメチレンジイソシアネート、ジメチレンジイソシアネート、トリメチレンジイソシアネート、テトラメチレンジイソシアネート、ペンタメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、ヘプタメチレンジイソシアネート、オクタメチレンジイソシアネート、ノナメチレンジイソシアネート、デカメチレンジイソシアネート、ドデカメチレンジイソシアネート、１，３−ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサン、ジシクロヘキシルメタン−４,４’−ジイソシアネート、ビシクロ［２．２．１］
ヘプタン−２，５−ジイルビス（メチルイソシアネート）、ビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２，６−ジイルビス（メチルイソシアネート）、ジイソシアン酸イソホロン、２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアナート、２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアナート等のジイソシアネート化合物が保存特性向上の点から好ましい。
また、本発明に用いるイソシアネート化合物は、分子内に少なくとも２つのイソシアネート基を有する化合物から誘導される三量体化合物、もしくはそれに多価アルコールを付加した脂肪族ポリイソシアネートであってもよい。例えば、下記式（２−１）〜（２−４）の基本構造で示されるビウレット、イソシアヌレート、アダクト、及び二官能のタイプの変性ポリイソシアネート等が例示できる（下記一般式（２−１）〜（２−４）中、Ｒ及びＲ’はそれぞれ独立して任意の炭化水素基である）。
Figure 0006201363
本発明で用いる分子内に少なくとも２つのイソシアネート基を有する化合物は、ブロック剤でブロックして保存安定性を高めた、所謂ブロックイソシアネートも含まれる。ブロック剤には、アルコール類、フェノール類、有機アミン類、オキシム類、ラクタム類を挙
げることができ、具体的には、ｎ−ブタノール、フェノール、トリブチルアミン、ジエチルエタノールアミン、メチルエチルケトキシム、ε−カプロラクタム等を挙げることができる。
分子内に少なくとも２つのイソシアネート基を有する化合物に基づく反応を促進し、より高い効果を得る目的で、ジブチルスズジラウレート等のような金属触媒や、１，８-ジ
アザビシクロ［５．４．０］ウンデセン-７のようなアミン系触媒等を併用することも好
ましい。さらに、イソシアネート基を有する化合物は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
本発明の非水系電解液全体に対するイソシアネート基を有する化合物の配合量に制限は無く、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であるが、本発明の非水系電解液に対して、通常０．００１質量％以上、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．３質量％以上、また、通常１０質量％以下、好ましくは５質量％以下、より好ましくは３質量％以下の濃度で含有させる。
上記範囲を満たした場合は、出力特性、負荷特性、低温特性、サイクル特性、高温保存特性等の効果がより向上する。
１−２−５．環状スルホン酸エステル
環状スルホン酸エステルとしては、環状構造を有するスルホン酸エステルであれば特にその種類は限定されない。
環状スルホン酸エステルの具体例としては、例えば、１，３−プロパンスルトン、１−フルオロ−１，３−プロパンスルトン、２−フルオロ−１，３−プロパンスルトン、３−フルオロ−１，３−プロパンスルトン、１−メチル−１，３−プロパンスルトン、２−メチル−１，３−プロパンスルトン、３−メチル−１，３−プロパンスルトン１−プロペン−１，３−スルトン、２−プロペン−１，３−スルトン、１−フルオロ−１−プロペン−１，３−スルトン、２−フルオロ−１−プロペン−１，３−スルトン、３−フルオロ−１−プロペン−１，３−スルトン、１−フルオロ−２−プロペン−１，３−スルトン、２−フルオロ−２−プロペン−１，３−スルトン、３−フルオロ−２−プロペン−１，３−スルトン、１−メチル−１−プロペン−１，３−スルトン、２−メチル−１−プロペン−１，３−スルトン、３−メチル−１−プロペン−１，３−スルトン、１−メチル−２−プロペン−１，３−スルトン、２−メチル−２−プロペン−１，３−スルトン、３−メチル−２−プロペン−１，３−スルトン、１，４−ブタンスルトン、１−フルオロ−１，４−ブタンスルトン、２−フルオロ−１，４−ブタンスルトン、３−フルオロ−１，４−ブタンスルトン、４−フルオロ−１，４−ブタンスルトン、１−メチル−１，４−ブタンスルトン、２−メチル−１，４−ブタンスルトン、３−メチル−１，４−ブタンスルトン、４−メチル−１，４−ブタンスルトン、１−ブテン−１，４−スルトン、２−ブテン−１，４−スルトン、３−ブテン−１，４−スルトン、１−フルオロ−１−ブテン−１，４−スルトン、２−フルオロ−１−ブテン−１，４−スルトン、３−フルオロ−１−ブテン−１，４−スルトン、４−フルオロ−１−ブテン−１，４−スルトン、１−フルオロ−２−ブテン−１，４−スルトン、２−フルオロ−２−ブテン−１，４−スルトン、３−フルオロ−２−ブテン−１，４−スルトン、４−フルオロ−２−ブテン−１，４−スルトン、１−フルオロ−３−ブテン−１，４−スルトン、２−フルオロ−３−ブテン−１，４−スルトン、３−フルオロ−３−ブテン−１，４−スルトン、４−フルオロ−３−ブテン−１，４−スルトン、１−メチル−１−ブテン−１，４−スルトン、２−メチル−１−ブテン−１，４−スルトン、３−メチル−１−ブテン−１，４−スルトン、４−メチル−１−ブテン−１，４−スルトン、１−メチル−２−ブテン−１，４−スルトン、２−メチル−２−ブテン−１，４−スルトン、３−メチル−２−ブテン−１，４−スルトン、４−メチル−２−ブテン−１，４−スルトン、１−メチル−３−ブテン−１，４−スルトン、２−メチル−３−ブテン−１，４−スルトン、３−メチル−３−ブテン−１，４−スルトン、４−メチ
ル−３−ブテン−１，４−スルトン、１，５−ペンタンスルトン、１−フルオロ−１，５−ペンタンスルトン、２−フルオロ−１，５−ペンタンスルトン、３−フルオロ−１，５−ペンタンスルトン、４−フルオロ−１，５−ペンタンスルトン、５−フルオロ−１，５−ペンタンスルトン、１−メチル−１，５−ペンタンスルトン、２−メチル−１，５−ペンタンスルトン、３−メチル−１，５−ペンタンスルトン、４−メチル−１，５−ペンタンスルトン、５−メチル−１，５−ペンタンスルトン、１−ペンテン−１，５−スルトン、２−ペンテン−１，５−スルトン、３−ペンテン−１，５−スルトン、４−ペンテン−１，５−スルトン、１−フルオロ−１−ペンテン−１，５−スルトン、２−フルオロ−１−ペンテン−１，５−スルトン、３−フルオロ−１−ペンテン−１，５−スルトン、４−フルオロ−１−ペンテン−１，５−スルトン、５−フルオロ−１−ペンテン−１，５−スルトン、１−フルオロ−２−ペンテン−１，５−スルトン、２−フルオロ−２−ペンテン−１，５−スルトン、３−フルオロ−２−ペンテン−１，５−スルトン、４−フルオロ−２−ペンテン−１，５−スルトン、５−フルオロ−２−ペンテン−１，５−スルトン、１−フルオロ−３−ペンテン−１，５−スルトン、２−フルオロ−３−ペンテン−１，５−スルトン、３−フルオロ−３−ペンテン−１，５−スルトン、４−フルオロ−３−ペンテン−１，５−スルトン、５−フルオロ−３−ペンテン−１，５−スルトン、１−フルオロ−４−ペンテン−１，５−スルトン、２−フルオロ−４−ペンテン−１，５−スルトン、３−フルオロ−４−ペンテン−１，５−スルトン、４−フルオロ−４−ペンテン−１，５−スルトン、５−フルオロ−４−ペンテン−１，５−スルトン、１−メチル−１−ペンテン−１，５−スルトン、２−メチル−１−ペンテン−１，５−スルトン、３−メチル−１−ペンテン−１，５−スルトン、４−メチル−１−ペンテン−１，５−スルトン、５−メチル−１−ペンテン−１，５−スルトン、１−メチル−２−ペンテン−１，５−スルトン、２−メチル−２−ペンテン−１，５−スルトン、３−メチル−２−ペンテン−１，５−スルトン、４−メチル−２−ペンテン−１，５−スルトン、５−メチル−２−ペンテン−１，５−スルトン、１−メチル−３−ペンテン−１，５−スルトン、２−メチル−３−ペンテン−１，５−スルトン、３−メチル−３−ペンテン−１，５−スルトン、４−メチル−３−ペンテン−１，５−スルトン、５−メチル−３−ペンテン−１，５−スルトン、１−メチル−４−ペンテン−１，５−スルトン、２−メチル−４−ペンテン−１，５−スルトン、３−メチル−４−ペンテン−１，５−スルトン、４−メチル−４−ペンテン−１，５−スルトン、５−メチル−４−ペンテン−１，５−スルトンなどのスルトン化合物；
メチレンスルフェート、エチレンスルフェート、プロピレンスルフェートなどのスルフェート化合物；
メチレンメタンジスルホネート、エチレンメタンジスルホネートなどのジスルホネート化合物；
１，２，３−オキサチアゾリジン−２，２−ジオキシド、３−メチル−１，２，３−オキサチアゾリジン−２，２−ジオキシド、３Ｈ−１，２，３−オキサチアゾール−２，２−ジオキシド、５Ｈ−１，２，３−オキサチアゾール−２，２−ジオキシド、１，２，４−オキサチアゾリジン−２，２−ジオキシド、４−メチル−１，２，４−オキサチアゾリジン−２，２−ジオキシド、３Ｈ−１，２，４−オキサチアゾール−２，２−ジオキシド、５Ｈ−１，２，４−オキサチアゾール−２，２−ジオキシド、１，２，５−オキサチアゾリジン−２，２−ジオキシド、５−メチル−１，２，５−オキサチアゾリジン−２，２−ジオキシド、３Ｈ−１，２，５−オキサチアゾール−２，２−ジオキシド、５Ｈ−１，２，５−オキサチアゾール−２，２−ジオキシド、１，２，３−オキサチアジナン−２，２−ジオキシド、３−メチル−１，２，３−オキサチアジナン−２，２−ジオキシド、５，６−ジヒドロ−１，２，３−オキサチアジン−２，２−ジオキシド、１，２，４−オキサチアジナン−２，２−ジオキシド、４−メチル−１，２，４−オキサチアジナン−２，２−ジオキシド、５，６−ジヒドロ−１，２，４−オキサチアジン−２，２−ジオキシド、３，６−ジヒドロ−１，２，４−オキサチアジン−２，２−ジオキシド、３，４−ジヒドロ−１，２，４−オキサチアジン−２，２−ジオキシド、１，２，５−オキサチアジナ
ン−２，２−ジオキシド、５−メチル−１，２，５−オキサチアジナン−２，２−ジオキシド、５，６−ジヒドロ−１，２，５−オキサチアジン−２，２−ジオキシド、３，６−ジヒドロ−１，２，５−オキサチアジン−２，２−ジオキシド、３，４−ジヒドロ−１，２，５−オキサチアジン−２，２−ジオキシド、１，２，６−オキサチアジナン−２，２−ジオキシド、６−メチル−１，２，６−オキサチアジナン−２，２−ジオキシド、５，６−ジヒドロ−１，２，６−オキサチアジン−２，２−ジオキシド、３，４−ジヒドロ−１，２，６−オキサチアジン−２，２−ジオキシド、５，６−ジヒドロ−１，２，６−オキサチアジン−２，２−ジオキシドなどの含窒素化合物；
１，２，３−オキサチアホスラン−２，２−ジオキシド、３−メチル−１，２，３−オキサチアホスラン−２，２−ジオキシド、３−メチル−１，２，３−オキサチアホスラン−２，２，３−トリオキシド、３−メトキシ−１，２，３−オキサチアホスラン−２，２，３−トリオキシド、１，２，４−オキサチアホスラン−２，２−ジオキシド、４−メチル−１，２，４−オキサチアホスラン−２，２−ジオキシド、４−メチル−１，２，４−オキサチアホスラン−２，２，４−トリオキシド、４−メトキシ−１，２，４−オキサチアホスラン−２，２，４−トリオキシド、１，２，５−オキサチアホスラン−２，２−ジオキシド、５−メチル−１，２，５−オキサチアホスラン−２，２−ジオキシド、５−メチル−１，２，５−オキサチアホスラン−２，２，５−トリオキシド、５−メトキシ−１，２，５−オキサチアホスラン−２，２，５−トリオキシド、１，２，３−オキサチアホスフィナン−２，２−ジオキシド、３−メチル−１，２，３−オキサチアホスフィナン−２，２−ジオキシド、３−メチル−１，２，３−オキサチアホスフィナン−２，２，３−トリオキシド、３−メトキシ−１，２，３−オキサチアホスフィナン−２，２，３−トリオキシド、１，２，４−オキサチアホスフィナン−２，２−ジオキシド、４−メチル−１，２，４−オキサチアホスフィナン−２，２−ジオキシド、４−メチル−１，２，４−オキサチアホスフィナン−２，２，３−トリオキシド、４−メチル−１，５，２，４−ジオキサチアホスフィナン−２，４−ジオキシド、４−メトキシ−１，５，２，４−ジオキサチアホスフィナン−２，４−ジオキシド、３−メトキシ−１，２，４−オキサチアホスフィナン−２，２，３−トリオキシド、１，２，５−オキサチアホスフィナン−２，２−ジオキシド、５−メチル−１，２，５−オキサチアホスフィナン−２，２−ジオキシド、５−メチル−１，２，５−オキサチアホスフィナン−２，２，３−トリオキシド、５−メトキシ−１，２，５−オキサチアホスフィナン−２，２，３−トリオキシド、１，２，６−オキサチアホスフィナン−２，２−ジオキシド、６−メチル−１，２，６−オキサチアホスフィナン−２，２−ジオキシド、６−メチル−１，２，６−オキサチアホスフィナン−２，２，３−トリオキシド、６−メトキシ−１，２，６−オキサチアホスフィナン−２，２，３−トリオキシドどの含リン化合物；
等が挙げられる。
これらのうち、１，３−プロパンスルトン、１−フルオロ−１，３−プロパンスルトン、２−フルオロ−１，３−プロパンスルトン、３−フルオロ−１，３−プロパンスルトン、１−プロペン−１，３−スルトン、１−フルオロ−１−プロペン−１，３−スルトン、２−フルオロ−１−プロペン−１，３−スルトン、３−フルオロ−１−プロペン−１，３−スルトン、１，４−ブタンスルトン、メチレンメタンジスルホネート、エチレンメタンジスルホネートが保存特性向上の点から好ましく、
１，３−プロパンスルトン、１−フルオロ−１，３−プロパンスルトン、２−フルオロ−１，３−プロパンスルトン、３−フルオロ−１，３−プロパンスルトン、１−プロペン−１，３−スルトンが保存特性向上の点からより好ましい。
環状スルホン酸エステルは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。本発明の非水系電解液全体に対する環状スルホン酸エステルの配合量に制限は無く、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であるが、本発明の非
水系電解液に対して、通常０．００１質量％以上、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．３質量％以上、また、通常１０質量％以下、好ましくは５質量％以下、より好ましくは３質量％以下の濃度で含有させる。上記範囲を満たした場合は、出力特性、負荷特性、低温特性、サイクル特性、高温保存特性等の効果がより向上する。
１−２−６．式（１）以外のシアノ化合物
式（１）以外のシアノ化合物としては、分子内にＣＮ基を有している式（１）以外のシアノ化合物であれば特にその種類は限定されないが、少なくとも２以上のＣＮ基を有する化合物が好ましい。
式（１）以外のシアノ化合物の具体例としては、例えば、
アセトニトリル、プロピオニトリル、ブチロニトリル、イソブチロニトリル、バレロニ
トリル、イソバレロニトリル、ラウロニトリル、２−メチルブチロニトリル、トリメチルアセトニトリル、ヘキサンニトリル、シクロペンタンカルボニトリル、シクロヘキサンカルボニトリル、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、クロトノニトリル、３−メチルクロトノニトリル、２−メチル−２−ブテン二トリル、２−ペンテンニトリル、２−メチル−２−ペンテンニトリル、３−メチル−２−ペンテンニトリル、２−ヘキセンニトリル、フルオロアセトニトリル、ジフルオロアセトニトリル、トリフルオロアセトニトリル、２−フルオロプロピオニトリル、３−フルオロプロピオニトリル、２，２−ジフルオロプロピオニトリル、２，３−ジフルオロプロピオニトリル、３，３−ジフルオロプロピオニトリル、２，２，３−トリフルオロプロピオニトリル、３，３，３−トリフルオロプロピオニトリル、３，３’−オキシジプロピオニトリル、３，３’−チオジプロピオニトリル、１，２，３−プロパントリカルボニトリル、１，３，５−ペンタントリカルボニトリル、ペンタフルオロプロピオニトリル
等のＣＮ基を１つ有する化合物；
マロノニトリル、スクシノニトリル、グルタロニトリル、アジポニトリル、ピメロニトリル、スベロニトリル、アゼラニトリル、セバコニトリル、ウンデカンジニトリル、ドデカンジニトリル、メチルマロノニトリル、エチルマロノニトリル、イソプロピルマロノニトリル、ｔｅｒｔ−ブチルマロノニトリル、メチルスクシノニトリル、２，２−ジメチルスクシノニトリル、２，３−ジメチルスクシノニトリル、２，３，３−トリメチルスクシノニトリル、２，２，３，３−テトラメチルスクシノニトリル、２，３−ジエチル−２，３−ジメチルスクシノニトリル、２，２−ジエチル−３，３−ジメチルスクシノニトリル、ビシクロヘキシル−１，１−ジカルボニトリル、ビシクロヘキシル−２，２−ジカルボニトリル、ビシクロヘキシル−３，３−ジカルボニトリル、２，５−ジメチル−２，５−ヘキサンジカルボニトリル、２，３−ジイソブチル−２，３−ジメチルスクシノニトリル、２，２−ジイソブチル−３，３−ジメチルスクシノニトリル、２−メチルグルタロニトリル、２，３−ジメチルグルタロニトリル、２，４−ジメチルグルタロニトリル、２，２，３，３−テトラメチルグルタロニトリル、２，２，４，４−テトラメチルグルタロニトリル、２，２，３，４−テトラメチルグルタロニトリル、２，３，３，４−テトラメチルグルタロニトリル、マレオニトリル、フマロニトリル、１，４−ジシアノペンタン、２，６−ジシアノヘプタン、２，７−ジシアノオクタン、２，８−ジシアノノナン、１，６−ジシアノデカン、１，２−ジジアノベンゼン、１，３−ジシアノベンゼン、１，４−ジシアノベンゼン、３，３’−（エチレンジオキシ）ジプロピオニトリル、３，３’−（エチレンジチオ）ジプロピオニトリル、３，９−ビス（２−シアノエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン等のＣＮ基を２つ有する化合物；
シクロヘキサントリカルボニトリル、トリスシアノエチルアミン、トリスシアノエトキシプロパン、トリシアノエチレン、ペンタントリカルボニトリル、プロパントリカルボニトリル、ヘプタントリカルボニトリル等のＣＮ基を３つ有する化合物；
等が挙げられる。
これらのうち、
ラウロニトリル、クロトノニトリル、スクシノニトリル、グルタロニトリル、アジポニトリル、ピメロニトリル、スベロニトリル、アゼラニトリル、セバコニトリル、ウンデカンジニトリル、ドデカンジニトリル、フマロニトリル、３，９−ビス（２−シアノエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカンが保存特性向上の点からより好ましい。また、スクシノニトリル、グルタロニトリル、アジポニトリル、ピメロニトリル、スベロニトリル、アゼラニトリル、セバコニトリル、ウンデカンジニトリル、ドデカンジニトリル、フマロニトリル、３，９−ビス（２−シアノエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン等のジシアノ化合物が特に好ましい。
式（１）以外のシアノ化合物は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。本発明の非水系電解液全体に対する式（１）以外のシアノ化合物の配合量に制限は無く、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であるが、本発明の非水系電解液に対して、通常０．００１質量％以上、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．３質量％以上、また、通常１０質量％以下、好ましくは５質量％以下、より好ましくは３質量％以下の濃度で含有させる。上記範囲を満たした場合は、出力特性、負荷特性、低温特性、サイクル特性、高温保存特性等の効果がより向上する。
１−３．電解質
＜リチウム塩＞
電解質としては、通常、リチウム塩が用いられる。リチウム塩としては、この用途に用いることが知られているものであれば特に制限がなく、任意のものを用いることができ、具体的には以下のものが挙げられる。
例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｌＦ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＬｉＷＦ７等の無機リチウム塩；
ＬｉＷＯＦ５等のタングステン酸リチウム類；
ＨＣＯ２Ｌｉ、ＣＨ３ＣＯ２Ｌｉ、ＣＨ２ＦＣＯ２Ｌｉ、ＣＨＦ２ＣＯ２Ｌｉ、ＣＦ３ＣＯ２Ｌｉ、ＣＦ３ＣＨ２ＣＯ２Ｌｉ、ＣＦ３ＣＦ２ＣＯ２Ｌｉ、ＣＦ３ＣＦ２ＣＦ２ＣＯ２Ｌｉ、ＣＦ３ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２ＣＯ２Ｌｉ等のカルボン酸リチウム塩類；
ＦＳＯ３Ｌｉ、ＣＨ３ＳＯ３Ｌｉ、ＣＨ２ＦＳＯ３Ｌｉ、ＣＨＦ２ＳＯ３Ｌｉ、ＣＦ３ＳＯ３Ｌｉ、ＣＦ３ＣＦ２ＳＯ３Ｌｉ、ＣＦ３ＣＦ２ＣＦ２ＳＯ３Ｌｉ、ＣＦ３ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２ＳＯ３Ｌｉ等のスルホン酸リチウム塩類；
ＬｉＮ（ＦＣＯ）２、ＬｉＮ（ＦＣＯ）（ＦＳＯ２）、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）（ＣＦ３ＳＯ２）、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２、リチウム環状１，２−パーフルオロエタンジスルホニルイミド、リチウム環状１，３−パーフルオロプロパンジスルホニルイミド、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）（Ｃ４Ｆ９ＳＯ２）等のリチウムイミド塩類；
ＬｉＣ（ＦＳＯ２）３、ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３、ＬｉＣ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）３等のリチウムメチド塩類；
リチウムジフルオロオキサラトボレート、リチウムビス（オキサラト）ボレート等のリチウムオキサラトボレート塩類；
リチウムテトラフルオロオキサラトフォスフェート、リチウムジフルオロビス（オキサラト）フォスフェート、リチウムトリス（オキサラト）フォスフェート等のリチウムオキサラトフォスフェート塩類；
その他、ＬｉＰＦ４（ＣＦ３）２、ＬｉＰＦ４（Ｃ２Ｆ５）２、ＬｉＰＦ４（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＰＦ４（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２、ＬｉＢＦ３ＣＦ３、ＬｉＢＦ３Ｃ２Ｆ５、ＬｉＢＦ３Ｃ３Ｆ７、ＬｉＢＦ２（ＣＦ３）２、ＬｉＢＦ２（Ｃ２Ｆ５）２、ＬｉＢＦ２（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＢＦ２（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２等の含フッ素有機リチウム塩類；
等が挙げられる。
中でも、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＦＳＯ３Ｌｉ、ＣＦ３ＳＯ３Ｌｉ、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）（ＣＦ３ＳＯ２）、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２、リチウム環状１，２−パーフルオロエタンジスルホニルイミド、リチウム環状１，３−パーフルオロプロパンジスルホニルイミド、ＬｉＣ（ＦＳＯ２）３、ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３、ＬｉＣ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）３、リチウムビスオキサラトボレート、リチウムジフルオロオキサラトボレート、リチウムテトラフルオロオキサラトホスフェート、リチウムジフルオロビスオキサラトフォスフェート、ＬｉＢＦ３ＣＦ３、ＬｉＢＦ３Ｃ２Ｆ５、ＬｉＰＦ３（ＣＦ３）３、ＬｉＰＦ３（Ｃ２Ｆ５）３等が出力特性やハイレート充放電特性、高温保存特性、サイクル特性等を向上させる効果がある点から特に好ましい。
これらのリチウム塩は単独で用いても、２種以上を併用してもよい。２種以上を併用する場合の好ましい一例は、ＬｉＰＦ６とＬｉＢＦ４や、ＬｉＰＦ６とＦＳＯ３Ｌｉ等の併用であり、負荷特性やサイクル特性を向上させる効果がある。
この場合、非水系電解液全体１００質量％に対するＬｉＢＦ４或いはＦＳＯ３Ｌｉの濃度は配合量に制限は無く、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であるが、本発明の非水系電解液に対して、通常、０．０１質量％以上、好ましくは０．１質量％以上であり、また、通常３０質量％以下、好ましくは２０質量％以下である。
また、他の一例は、無機リチウム塩と有機リチウム塩との併用であり、この両者の併用は、高温保存による劣化を抑制する効果がある。有機リチウム塩としては、ＣＦ３ＳＯ３Ｌｉ、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）（ＣＦ３ＳＯ２）、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２、リチウム環状１，２−パーフルオロエタンジスルホニルイミド、リチウム環状１，３−パーフルオロプロパンジスルホニルイミド、ＬｉＣ（ＦＳＯ２）３、ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３、ＬｉＣ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）３、リチウムビスオキサラトボレート、リチウムジフルオロオキサラトボレート、リチウムテトラフルオロオキサラトホスフェート、リチウムジフルオロビスオキサラトフォスフェート、ＬｉＢＦ３ＣＦ３、ＬｉＢＦ３Ｃ２Ｆ５、ＬｉＰＦ３（ＣＦ３）３、ＬｉＰＦ３（Ｃ２Ｆ５）３等であるのが好ましい。この場合には、非水系電解液全体１００質量％に対する有機リチウム塩の割合は、好ましくは０．１質量％以上、特に好ましくは０．５質量％以上であり、また、好ましくは３０質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。
非水系電解液中のこれらのリチウム塩の濃度は、本発明の効果を損なわない限り、その含有量は特に制限されないが、電解液の電気伝導率を良好な範囲とし、良好な電池性能を確保する点から、非水系電解液中のリチウムの総モル濃度は、好ましくは０．３ｍｏｌ／Ｌ以上、より好ましくは０．４ｍｏｌ／Ｌ以上、さらに好ましくは０．５ｍｏｌ／Ｌ以上であり、また、好ましくは３ｍｏｌ／Ｌ以下、より好ましくは２．５ｍｏｌ／Ｌ以下、さらに好ましくは２．０ｍｏｌ／Ｌ以下である。
リチウムの総モル濃度が低すぎると、電解液の電気伝導率が不十分の場合があり、一方、濃度が高すぎると、粘度上昇のため電気伝導度が低下する場合があり、電池性能が低下する場合がある。
１−４．非水溶媒
本発明における非水溶媒について特に制限はなく、公知の有機溶媒を用いることが可能である。これらを例示すると、フッ素原子を有していない環状カーボネート、鎖状カーボネート、環状及び鎖状カルボン酸エステル、エーテル化合物、スルホン系化合物等が挙げられる。
＜フッ素原子を有していない環状カーボネート＞
フッ素原子を有していない環状カーボネートとしては、炭素数２〜４のアルキレン基を有する環状カーボネートが挙げられる。
炭素数２〜４のアルキレン基を有する、フッ素原子を有していない環状カーボネートの具体的な例としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネートが挙げられる。中でも、エチレンカーボネートとプロピレンカーボネートがリチウムイオン解離度の向上に由来する電池特性向上の点から特に好ましい。
フッ素原子を有していない環状カーボネートは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
フッ素原子を有していない環状カーボネートの配合量は、特に制限されず、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であるが、１種を単独で用いる場合の配合量は、非水溶媒１００体積％中、５体積％以上、より好ましくは１０体積％以上である。この範囲とすることで、非水系電解液の誘電率の低下に由来する電気伝導率の低下を回避し、非水系電解液電池の大電流放電特性、負極に対する安定性、サイクル特性を良好な範囲としやすくなる。また、９５体積％以下、より好ましくは９０体積％以下、さらに好ましくは８５体積％以下である。この範囲とすることで、非水系電解液の粘度を適切な範囲とし、イオン伝導度の低下を抑制し、ひいては非水系電解液電池の負荷特性を良好な範囲としやすくなる。
＜鎖状カーボネート＞
鎖状カーボネートとしては、炭素数３〜７の鎖状カーボネートが好ましく、炭素数３〜７のジアルキルカーボネートがより好ましい。
鎖状カーボネートの具体例としては、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジ−ｎ−プロピルカーボネート、ジイソプロピルカーボネート、ｎ−プロピルイソプロピルカーボネート、エチルメチルカーボネート、メチル−ｎ−プロピルカーボネート、ｎ−ブチルメチルカーボネート、イソブチルメチルカーボネート、ｔ−ブチルメチルカーボネート、エチル−ｎ−プロピルカーボネート、ｎ−ブチルエチルカーボネート、イソブチルエチルカーボネート、ｔ−ブチルエチルカーボネート等が挙げられる。
中でも、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジ−ｎ−プロピルカーボネート、ジイソプロピルカーボネート、ｎ−プロピルイソプロピルカーボネート、エチルメチルカーボネート、メチル−ｎ−プロピルカーボネートが好ましく、特に好ましくはジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネートである。
また、フッ素原子を有する鎖状カーボネート類（以下、「フッ素化鎖状カーボネート」と記載する場合がある）も好適に用いることができる。
フッ素化鎖状カーボネートが有するフッ素原子の数は、１以上であれば特に制限されないが、通常６以下であり、好ましくは４以下である。フッ素化鎖状カーボネートが複数のフッ素原子を有する場合、それらは互いに同一の炭素に結合していてもよく、異なる炭素に結合していてもよい。
フッ素化鎖状カーボネートとしては、フッ素化ジメチルカーボネート及びその誘導体、フッ素化エチルメチルカーボネート及びその誘導体、フッ素化ジエチルカーボネート及びその誘導体等が挙げられる。
フッ素化ジメチルカーボネート及びその誘導体としては、フルオロメチルメチルカーボネート、ジフルオロメチルメチルカーボネート、トリフルオロメチルメチルカーボネート、ビス（フルオロメチル）カーボネート、ビス（ジフルオロ）メチルカーボネート、ビス（トリフルオロメチル）カーボネート等が挙げられる。
フッ素化エチルメチルカーボネート及びその誘導体としては、２−フルオロエチルメチ
ルカーボネート、エチルフルオロメチルカーボネート、２，２−ジフルオロエチルメチルカーボネート、２−フルオロエチルフルオロメチルカーボネート、エチルジフルオロメチルカーボネート、２，２，２−トリフルオロエチルメチルカーボネート、２，２−ジフルオロエチルフルオロメチルカーボネート、２−フルオロエチルジフルオロメチルカーボネート、エチルトリフルオロメチルカーボネート等が挙げられる。
フッ素化ジエチルカーボネート及びその誘導体としては、エチル−（２−フルオロエチル）カーボネート、エチル−（２，２−ジフルオロエチル）カーボネート、ビス（２−フルオロエチル）カーボネート、エチル−（２，２，２−トリフルオロエチル）カーボネート、２，２−ジフルオロエチル−２’−フルオロエチルカーボネート、ビス（２，２−ジフルオロエチル）カーボネート、２，２，２−トリフルオロエチル−２’−フルオロエチルカーボネート、２，２，２−トリフルオロエチル−２’，２’−ジフルオロエチルカーボネート、ビス（２，２，２−トリフルオロエチル）カーボネート等が挙げられる。
鎖状カーボネートは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
鎖状カーボネートの配合量は、非水溶媒１００体積％中、好ましくは５体積％以上、より好ましくは１０体積％以上、さらに好ましくは１５体積％以上である。このように下限を設定することにより、非水系電解液の粘度を適切な範囲とし、イオン伝導度の低下を抑制し、ひいては非水系電解液電池の大電流放電特性を良好な範囲としやすくなる。また、鎖状カーボネートは、非水溶媒１００体積％中、９０体積％以下、より好ましくは８５体積％以下であることが好ましい。このように上限を設定することにより、非水系電解液の誘電率の低下に由来する電気伝導率の低下を回避し、非水系電解液電池の大電流放電特性を良好な範囲としやすくなる。
＜環状カルボン酸エステル＞
環状カルボン酸エステルとしては、炭素原子数が３〜１２のものが好ましい。
具体的には、ガンマブチロラクトン、ガンマバレロラクトン、ガンマカプロラクトン、イプシロンカプロラクトン等が挙げられる。中でも、ガンマブチロラクトンがリチウムイオン解離度の向上に由来する電池特性向上の点から特に好ましい。
環状カルボン酸エステルは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
環状カルボン酸エステルの配合量は、通常、非水溶媒１００体積％中、好ましくは５体積％以上、より好ましくは１０体積％以上である。この範囲であれば、非水系電解液の電気伝導率を改善し、非水系電解液電池の大電流放電特性を向上させやすくなる。また、環状カルボン酸エステルの配合量は、好ましくは５０体積％以下、より好ましくは４０体積％以下である。このように上限を設定することにより、非水系電解液の粘度を適切な範囲とし、電気伝導率の低下を回避し、負極抵抗の増大を抑制し、非水系電解液二次電池の大電流放電特性を良好な範囲としやすくなる。
＜鎖状カルボン酸エステル＞
鎖状カルボン酸エステルとしては、炭素数が３〜７のものが好ましい。具体的には、
酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸−ｎ−プロピル、酢酸イソプロピル、酢酸−ｎ−ブチル
、酢酸イソブチル、酢酸−ｔ−ブチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、プロピオン酸−ｎ−プロピル、プロピオン酸イソプロピル、プロピオン酸−ｎ−ブチル、プロピオン酸イソブチル、プロピオン酸−ｔ−ブチル、酪酸メチル、酪酸エチル、酪酸−ｎ−プロピル、酪酸イソプロピル、イソ酪酸メチル、イソ酪酸エチル、イソ酪酸−ｎ−プロピル、イソ酪酸イソプロピル
等が挙げられる。
中でも、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸−ｎ−プロピル、酢酸−ｎ−ブチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、プロピオン酸−ｎ−プロピル、プロピオン酸イソプロピル、酪酸メチル、酪酸エチル等が、粘度低下によるイオン伝導度の向上の点から好ましい。
鎖状カルボン酸エステルは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
鎖状カルボン酸エステルの配合量は、通常、非水溶媒１００体積％中、好ましくは１０体積％以上、より好ましくは１５体積％以上である。このように下限を設定することで、非水系電解液の電気伝導率を改善し、非水系電解液電池の大電流放電特性を向上させやすくなる。また、鎖状カルボン酸エステルの配合量は、非水溶媒１００体積％中、好ましくは６０体積％以下、より好ましくは５０体積％以下である。このように上限を設定することで、負極抵抗の増大を抑制し、非水系電解液電池の大電流放電特性、サイクル特性を良好な範囲としやすくなる。
＜エーテル系化合物＞
エーテル系化合物としては、一部の水素がフッ素にて置換されていてもよい炭素数３〜１０の鎖状エーテル、及び炭素数３〜６の環状エーテルが好ましい。
炭素数３〜１０の鎖状エーテルとしては、
ジエチルエーテル、ジ（２−フルオロエチル）エーテル、ジ（２，２−ジフルオロエチ
ル）エーテル、ジ（２，２，２−トリフルオロエチル）エーテル、エチル（２−フルオロエチル）エーテル、エチル（２，２，２−トリフルオロエチル）エーテル、エチル（１，１，２，２−テトラフルオロエチル）エーテル、（２−フルオロエチル）（２，２，２−トリフルオロエチル）エーテル、（２−フルオロエチル）（１，１，２，２−テトラフルオロエチル）エーテル、（２，２，２−トリフルオロエチル）（１，１，２，２−テトラフルオロエチル）エーテル、エチル−ｎ−プロピルエーテル、エチル（３−フルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、エチル（３，３，３−トリフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、エチル（２，２，３，３−テトラフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、エチル（２，２，３，３，３−ペンタフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、２−フルオロエチル−ｎ−プロピルエーテル、（２−フルオロエチル）（３−フルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（２−フルオロエチル）（３，３，３−トリフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（２−フルオロエチル）（２，２，３，３−テトラフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（２−フルオロエチル）（２，２，３，３，３−ペンタフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、２，２，２−トリフルオロエチル−ｎ−プロピルエーテル、（２，２，２−トリフルオロエチル）（３−フルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（２，２，２−トリフルオロエチル）（３，３，３−トリフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（２，２，２−トリフルオロエチル）（２，２，３，３−テトラフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（２，２，２−トリフルオロエチル）（２，２，３，３，３−ペンタフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、１，１，２，２−テトラフルオロエチル−ｎ−プロピルエーテル、（１，１，２，２−テトラフルオロエチル）（３−フルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（１，１，２，２−テトラフルオロエチル）（３，３，３−トリフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（１，１，２，２−テトラフルオロエチル）（２，２，３，３−テトラフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（１，１，２，２−テトラフルオロエチル）（２，２，３，３，３−ペンタフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、ジ−ｎ−プロピルエーテル、（ｎ−プロピル）（３−フルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（ｎ−プロピル）（３，３，３−トリフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（ｎ−プロピル）（２，２，３，３−テトラフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（ｎ−プロピル）（２，２，３，３，３−ペンタフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、ジ（３−フルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（３−フルオロ−ｎ−プロピル）（３，３，３−トリフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（３−フルオロ−ｎ−プロピ
ル）（２，２，３，３−テトラフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（３−フルオロ−ｎ−プロピル）（２，２，３，３，３−ペンタフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、ジ（３，３，３−トリフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（３，３，３−トリフルオロ−ｎ−プロピル）（２，２，３，３−テトラフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（３，３，３−トリフルオロ−ｎ−プロピル）（２，２，３，３，３−ペンタフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、ジ（２，２，３，３−テトラフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、（２，２，３，３−テトラフルオロ−ｎ−プロピル）（２，２，３，３，３−ペンタフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、ジ（２，２，３，３，３−ペンタフルオロ−ｎ−プロピル）エーテル、ジ−ｎ−ブチルエーテル、ジメトキシメタン、メトキシエトキシメタン、メトキシ（２−フルオロエトキシ）メタン、メトキシ（２，２，２−トリフルオロエトキシ）メタンメトキシ（１，１，２，２−テトラフルオロエトキシ）メタン、ジエトキシメタン、エトキシ（２−フルオロエトキシ）メタン、エトキシ（２，２，２−トリフルオロエトキシ）メタン、エトキシ（１，１，２，２−テトラフルオロエトキシ）メタン、ジ（２−フルオロエトキシ）メタン、（２−フルオロエトキシ）（２，２，２−トリフルオロエトキシ）メタン、（２−フルオロエトキシ）（１，１，２，２−テトラフルオロエトキシ）メタンジ（２，２，２−トリフルオロエトキシ）メタン、（２，２，２−トリフルオロエトキシ）（１，１，２，２−テトラフルオロエトキシ）メタン、ジ（１，１，２，２−テトラフルオロエトキシ）メタン、ジメトキシエタン、メトキシエトキシエタン、メトキシ（２−フルオロエトキシ）エタン、メトキシ（２，２，２−トリフルオロエトキシ）エタン、メトキシ（１，１，２，２−テトラフルオロエトキシ）エタン、ジエトキシエタン、エトキシ（２−フルオロエトキシ）エタン、エトキシ（２，２，２−トリフルオロエトキシ）エタン、エトキシ（１，１，２，２−テトラフルオロエトキシ）エタン、ジ（２−フルオロエトキシ）エタン、（２−フルオロエトキシ）（２，２，２−トリフルオロエトキシ）エタン、（２−フルオロエトキシ）（１，１，２，２−テトラフルオロエトキシ）エタン、ジ（２，２，２−トリフルオロエトキシ）エタン、（２，２，２−トリフルオロエトキシ）（１，１，２，２−テトラフルオロエトキシ）エタン、ジ（１，１，２，２−テトラフルオロエトキシ）エタン、エチレングリコールジ−ｎ−プロピルエーテル、エチレングリコールジ−ｎ−ブチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル
等が挙げられる。
炭素数３〜６の環状エーテルとしては、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、３−メチルテトラヒドロフラン、１，３−ジオキサン、２−メチル−１，３−ジオキサン、４−メチル−１，３−ジオキサン、１，４−ジオキサン等、及びこれらのフッ素化化合物が挙げられる。
中でも、ジメトキシメタン、ジエトキシメタン、エトキシメトキシメタン、エチレングリコールジ−ｎ−プロピルエーテル、エチレングリコールジ−ｎ−ブチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテルが、リチウムイオンへの溶媒和能力が高く、イオン解離性を向上させる点で好ましく、特に好ましくは、粘性が低く、高いイオン伝導度を与えることから、ジメトキシメタン、ジエトキシメタン、エトキシメトキシメタンである。
エーテル系化合物は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
エーテル系化合物の配合量は、通常、非水溶媒１００体積％中、好ましくは５体積％以上、より好ましくは１０体積％以上、さらに好ましくは１５体積％以上、また、好ましくは７０体積％以下、より好ましくは６０体積％以下、さらに好ましくは５０体積％以下である。
この範囲であれば、鎖状エーテルのリチウムイオン解離度の向上と粘度低下に由来するイオン伝導度の向上効果を確保しやすく、負極活物質が炭素質材料の場合、鎖状エーテルがリチウムイオンと共に共挿入されて容量が低下するといった事態を回避しやすい。
＜スルホン系化合物＞
スルホン系化合物としては、炭素数３〜６の環状スルホン、及び炭素数２〜６の鎖状スルホンが好ましい。１分子中のスルホニル基の数は、１又は２であることが好ましい。
炭素数３〜６の環状スルホンとしては、
モノスルホン化合物であるトリメチレンスルホン類、テトラメチレンスルホン類、ヘキ
サメチレンスルホン類；
ジスルホン化合物であるトリメチレンジスルホン類、テトラメチレンジスルホン類、ヘキサメチレンジスルホン類等が挙げられる。
中でも誘電率と粘性の観点から、テトラメチレンスルホン類、テトラメチレンジスルホン類、ヘキサメチレンスルホン類、ヘキサメチレンジスルホン類がより好ましく、テトラメチレンスルホン類（スルホラン類）が特に好ましい。
スルホラン類としては、スルホラン及び／又はスルホラン誘導体（以下、スルホランも含めて「スルホラン類」と記載する場合がある）が好ましい。スルホラン誘導体としては、スルホラン環を構成する炭素原子上に結合した水素原子の１以上がフッ素原子やアルキル基で置換されたものが好ましい。
中でも、２−メチルスルホラン、３−メチルスルホラン、２−フルオロスルホラン、３−フルオロスルホラン、２，２−ジフルオロスルホラン、２，３−ジフルオロスルホラン、２，４−ジフルオロスルホラン、２，５−ジフルオロスルホラン、３，４−ジフルオロスルホラン、２−フルオロ−３−メチルスルホラン、２−フルオロ−２−メチルスルホラン、３−フルオロ−３−メチルスルホラン、３−フルオロ−２−メチルスルホラン、４−フルオロ−３−メチルスルホラン、４−フルオロ−２−メチルスルホラン、５−フルオロ−３−メチルスルホラン、５−フルオロ−２−メチルスルホラン、２−フルオロメチルスルホラン、３−フルオロメチルスルホラン、２−ジフルオロメチルスルホラン、３−ジフルオロメチルスルホラン、２−トリフルオロメチルスルホラン、３−トリフルオロメチルスルホラン、２−フルオロ−３−（トリフルオロメチル）スルホラン、３−フルオロ−３−（トリフルオロメチル）スルホラン、４−フルオロ−３−（トリフルオロメチル）スルホラン、５−フルオロ−３−（トリフルオロメチル）スルホラン等が、イオン伝導度が高く、入出力特性が高い点で好ましい。
また、炭素数２〜６の鎖状スルホンとしては、
ジメチルスルホン、エチルメチルスルホン、ジエチルスルホン、ｎ−プロピルメチルス
ルホン、ｎ−プロピルエチルスルホン、ジ−ｎ−プロピルスルホン、イソプロピルメチルスルホン、イソプロピルエチルスルホン、ジイソプロピルスルホン、ｎ−ブチルメチルスルホン、ｎ−ブチルエチルスルホン、ｔ−ブチルメチルスルホン、ｔ−ブチルエチルスルホン、モノフルオロメチルメチルスルホン、ジフルオロメチルメチルスルホン、トリフルオロメチルメチルスルホン、モノフルオロエチルメチルスルホン、ジフルオロエチルメチルスルホン、トリフルオロエチルメチルスルホン、ペンタフルオロエチルメチルスルホン、エチルモノフルオロメチルスルホン、エチルジフルオロメチルスルホン、エチルトリフルオロメチルスルホン、パーフルオロエチルメチルスルホン、エチルトリフルオロエチルスルホン、エチルペンタフルオロエチルスルホン、ジ（トリフルオロエチル）スルホン、パーフルオロジエチルスルホン、フルオロメチル−ｎ−プロピルスルホン、ジフルオロメチル−ｎ−プロピルスルホン、トリフルオロメチル−ｎ−プロピルスルホン、フルオロメチルイソプロピルスルホン、ジフルオロメチルイソプロピルスルホン、トリフルオロメチルイソプロピルスルホン、トリフルオロエチル−ｎ−プロピルスルホン、トリフルオロエチルイソプロピルスルホン、ペンタフルオロエチル−ｎ−プロピルスルホン、ペンタフルオロエチルイソプロピルスルホン、トリフルオロエチル−ｎ−ブチルスルホン、トリフルオロエチル−ｔ−ブチルスルホン、ペンタフルオロエチル−ｎ−ブチルスルホン、ペンタフルオロエチル−ｔ−ブチルスルホン等が挙げられる。
中でも、ジメチルスルホン、エチルメチルスルホン、ジエチルスルホン、ｎ−プロピルメチルスルホン、イソプロピルメチルスルホン、ｎ−ブチルメチルスルホン、ｔ−ブチルメチルスルホン、モノフルオロメチルメチルスルホン、ジフルオロメチルメチルスルホン、トリフルオロメチルメチルスルホン、モノフルオロエチルメチルスルホン、ジフルオロエチルメチルスルホン、トリフルオロエチルメチルスルホン、ペンタフルオロエチルメチルスルホン、エチルモノフルオロメチルスルホン、エチルジフルオロメチルスルホン、エチルトリフルオロメチルスルホン、エチルトリフルオロエチルスルホン、エチルペンタフルオロエチルスルホン、トリフルオロメチル−ｎ−プロピルスルホン、トリフルオロメチルイソプロピルスルホン、トリフルオロエチル−ｎ−ブチルスルホン、トリフルオロエチル−ｔ−ブチルスルホン、トリフルオロメチル−ｎ−ブチルスルホン、トリフルオロメチル−ｔ−ブチルスルホン等がイオン伝導度が高く、入出力特性が高い点で好ましい。
スルホン系化合物は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
スルホン系化合物の配合量は、通常、非水溶媒１００体積％中、好ましくは０．３体積％以上、より好ましくは１体積％以上、さらに好ましくは５体積％以上であり、また、好ましくは４０体積％以下、より好ましくは３５体積％以下、さらに好ましくは３０体積％以下である。
この範囲であれば、サイクル特性や保存特性等の耐久性の向上効果が得られやすく、また、非水系電解液の粘度を適切な範囲とし、電気伝導率の低下を回避することができ、非水系電解液電池の充放電を高電流密度で行う場合に、充放電容量維持率が低下するといった事態を回避しやすい。
＜フッ素原子を有する環状カーボネートを非水溶媒として用いる場合＞
本発明において、フッ素原子を有する環状カーボネートを非水溶媒として用いる場合は、上記例示したフッ素原子を有する環状カーボネート以外の非水溶媒とフッ素原子を有する環状カーボネートと組み合わせて用いてもよく、２種以上をフッ素原子を有する環状カーボネートと組み合わせて併用してもよい。
例えば、非水溶媒の好ましい組合せの一つとして、フッ素原子を有する環状カーボネートと鎖状カーボネートを主体とする組合せが挙げられる。中でも、非水溶媒に占めるフッ素原子を有する環状カーボネートと鎖状カーボネートとの合計が、好ましくは６０体積％以上、より好ましくは８０体積％以上、更に好ましくは９０体積％以上であり、かつフッ素原子を有する環状カーボネートと鎖状カーボネートとの合計に対するフッ素原子を有する環状カーボネートの割合が３体積％以上、好ましくは５体積％以上、より好ましくは１０体積％以上、さらに好ましくは１５体積％以上であり、また好ましくは６０体積％以下、より好ましくは５０体積％以下、さらに好ましくは４０体積％以下、特に好ましくは３５体積％以下である。
これらの非水溶媒の組み合わせを用いると、これを用いて作製された電池のサイクル特性と高温保存特性（特に、高温保存後の残存容量及び高負荷放電容量）のバランスが良くなることがある。
例えば、フッ素原子を有する環状カーボネートと鎖状カーボネートの好ましい組み合わせの具体例としては、
モノフルオロエチレンカーボネートとジメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとジエチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチ
ルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート等が挙げられる。
フッ素原子を有する環状カーボネートと鎖状カーボネートとの組み合わせの中で、鎖状カーボネートとして対称鎖状アルキルカーボネート類を含有するものが更に好ましく、特に、モノフルオロエチレンカーボネートとジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネートといったモノフルオロエチレンカーボネートと対称鎖状カーボネート類と非対称鎖状カーボネート類を含有するものが、サイクル特性と大電流放電特性のバランスがよいので好ましい。中でも、対称鎖状カーボネート類がジメチルカーボネートであることが好ましく、又、鎖状カーボネートのアルキル基は炭素数１〜２が好ましい。
これらのフッ素原子を有する環状カーボネートと鎖状カーボネート類との組み合わせに、更にフッ素原子を有していない環状カーボネートを加えた組み合わせも、好ましい組み合わせとして挙げられる。中でも、非水溶媒に占めるフッ素原子を有する環状カーボネートとフッ素原子を有していない環状カーボネートとの合計が、好ましくは１０体積％以上、より好ましくは１５体積％以上、さらに好ましくは２０体積％以上であり、かつフッ素原子を有する環状カーボネートとフッ素原子を有していない環状カーボネートとの合計に対するフッ素原子を有する環状カーボネートの割合が５体積％以上、好ましくは１０体積％以上、より好ましくは１５体積％以上、さらに好ましくは２５体積％以上であり、また、好ましくは９５体積％以下、より好ましくは８５体積％以下、さらに好ましくは７５体積％以下、特に好ましくは６０体積％以下のものである。
この濃度範囲でフッ素原子を有していない環状カーボネートを含有すると、負極に安定な保護被膜を形成しつつ、電解液の電気伝導度を維持できる。
フッ素原子を有する環状カーボネートとフッ素原子を有していない環状カーボネートと鎖状カーボネートの好ましい組み合わせの具体例としては、
モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとジメチルカーボネート、
モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとジエチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジエチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジエチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオ
ロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート等が挙げられる。
フッ素原子を有する環状カーボネートとフッ素原子を有していない環状カーボネートと鎖状カーボネートとの組み合わせの中で、鎖状カーボネートとして対称鎖状アルキルカーボネート類を含有するものがさらに好ましく、特に、
モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとジメチルカーボネートと
エチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、モノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネートモノフルオロエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネートモノフルオロエチレンカーボネートとエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート
といったモノフルオロエチレンカーボネートと対称鎖状カーボネート類と非対称鎖状カ
ーボネート類を含有するものが、サイクル特性と大電流放電特性のバランスがよいので好ましい。中でも、対称鎖状カーボネート類がジメチルカーボネートであるのが好ましく、又、鎖状カーボネートのアルキル基は炭素数１〜２が好ましい。
非水溶媒中にジメチルカーボネートを含有する場合は、全非水溶媒中に占めるジメチルカーボネートの割合が、好ましくは１０体積％以上、より好ましくは２０体積％以上、さらに好ましくは２５体積％以上、特に好ましくは３０体積％以上であり、また、好ましくは９０体積％以下、より好ましくは８０体積％以下、さらに好ましくは７５体積％以下、特に好ましくは７０体積％以下となる範囲で含有させると、電池の負荷特性が向上することがある。
中でも、ジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネートを含有し、ジメチルカーボネートの含有割合をエチルメチルカーボネートの含有割合よりも多くすることにより、電解液の電気伝導度を維持できながら、高温保存後の電池特性が向上することから、好ましい。
全非水溶媒中に占めるジメチルカーボネートのエチルメチルカーボネートに対する体積比（ジメチルカーボネート／エチルメチルカーボネート）は、電解液の電気伝導度の向上と保存後の電池特性を向上させる点で、１．１以上が好ましく、１．５以上がより好ましく、２．５以上がさらに好ましい。
上記体積比（ジメチルカーボネート／エチルメチルカーボネート）は、低温での電池特性を向上の点で、４０以下が好ましく、２０以下がより好ましく、１０以下がさらに好ましく、８以下が特に好ましい。
上記フッ素原子を有する環状カーボネートと鎖状カーボネートを主体とする組合せにお
いては、上記フッ素原子を有していない環状カーボネート以外にも、環状カルボン酸エステル類、鎖状カルボン酸エステル類、環状エーテル類、鎖状エーテル類、含硫黄有機溶媒、含燐有機溶媒、含フッ素芳香族溶媒等、他の溶媒を混合してもよい。
＜フッ素原子を有する環状カーボネートを助剤として用いる場合＞
本発明において、フッ素原子を有する環状カーボネートを助剤として用いる場合は、フッ素原子を有する環状カーボネート以外の非水溶媒として、上記例示した非水溶媒１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
例えば、非水溶媒の好ましい組合せの一つとして、フッ素原子を有していない環状カーボネートと鎖状カーボネートを主体とする組合せが挙げられる。
中でも、非水溶媒に占めるフッ素原子を有していない環状カーボネートと鎖状カーボネートとの合計が、好ましくは７０体積％以上、より好ましくは８０体積％以上、さらに好ましくは９０体積％以上であり、かつ環状カーボネートと鎖状カーボネートとの合計に対するフッ素原子を有していない環状カーボネートの割合が好ましくは５体積％以上、より好ましくは１０体積％以上、さらに好ましくは１５体積％以上であり、また、好ましくは５０体積％以下、より好ましくは３５体積％以下、さらに好ましくは３０体積％以下、特に好ましくは２５体積％以下である。
これらの非水溶媒の組み合わせを用いると、これを用いて作製された電池のサイクル特性と高温保存特性（特に、高温保存後の残存容量及び高負荷放電容量）のバランスが良くなることがある。
例えば、フッ素原子を有していない環状カーボネートと鎖状カーボネートの好ましい組み合わせの具体例としては、
エチレンカーボネートとジメチルカーボネート、エチレンカーボネートとジエチルカーボネート、エチレンカーボネートとエチルメチルカーボネート、エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネート、エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、エチレンカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート等が挙げられる。
フッ素原子を有していない環状カーボネートと鎖状カーボネートとの組み合わせの中で、鎖状カーボネートとして非対称鎖状アルキルカーボネート類を含有するものがさらに好ましく、特に、エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、エチレンカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネート、エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネートといったエチレンカーボネートと対称鎖状カーボネート類と非対称鎖状カーボネート類を含有するものが、サイクル特性と大電流放電特性のバランスがよいので好ましい。
中でも、非対称鎖状カーボネート類がエチルメチルカーボネートであるのが好ましく、又、鎖状カーボネートのアルキル基は炭素数１〜２が好ましい。
これらのエチレンカーボネートと鎖状カーボネート類との組み合わせに、更にプロピレンカーボネートを加えた組み合わせも、好ましい組み合わせとして挙げられる。
プロピレンカーボネートを含有する場合には、エチレンカーボネートとプロピレンカーボネートの体積比は、９９：１〜４０：６０が好ましく、特に好ましくは９５：５〜５０：５０である。更に、非水溶媒全体に占めるプロピレンカーボネートの割合は、、好ましくは０．１容量％以上、より好ましくは１体積％以上、さらに好ましくは２体積％以上、また、好ましくは２０体積％以下、より好ましくは８体積％以下、さらに好ましくは５体積％以下である。
この濃度範囲でプロピレンカーボネートを含有すると、エチレンカーボネートと鎖状カーボネートとの組み合わせの特性を維持したまま、更に低温特性が優れることがあるので好ましい。
非水溶媒中にジメチルカーボネートを含有する場合は、全非水溶媒中に占めるジメチルカーボネートの割合が、好ましくは１０体積％以上、より好ましくは２０体積％以上、さらに好ましくは２５体積％以上、特に好ましくは３０体積％以上であり、また、好ましくは９０体積％以下、より好ましくは８０体積％以下、さらに好ましくは７５体積％以下、特に好ましくは、７０体積％以下となる範囲で含有させると、電池の負荷特性が向上することがある。
中でも、ジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネートを含有し、ジメチルカーボネートの含有割合をエチルメチルカーボネートの含有割合よりも多くすることにより、電解液の電気伝導度を維持できながら、高温保存後の電池特性が向上することがあり好ましい。
全非水溶媒中に占めるジメチルカーボネートのエチルメチルカーボネートに対する体積比（ジメチルカーボネート／エチルメチルカーボネート）は、電解液の電気伝導度の向上と保存後の電池特性を向上させる点で、１．１以上が好ましく、１．５以上がより好ましく、２．５以上がさらに好ましい。上記体積比（ジメチルカーボネート／エチルメチルカーボネート）は、低温での電池特性を向上の点で、４０以下が好ましく、２０以下がより好ましく、１０以下がさらに好ましく、８以下が特に好ましい。
上記フッ素原子を有していない環状カーボネートと鎖状カーボネートを主体とする組合せにおいては、環状カルボン酸エステル類、鎖状カルボン酸エステル類、環状エーテル類、鎖状エーテル類、含硫黄有機溶媒、含燐有機溶媒、芳香族含フッ素溶媒等、他の溶媒を混合してもよい。
なお、本明細書において、非水溶媒の体積は２５℃での測定値であるが、エチレンカーボネートのように２５℃で固体のものは融点での測定値を用いる。
１−５．助剤
本発明の非水系電解液電池において、式（１）で示される化合物以外に、目的に応じて適宜助剤を用いてもよい。助剤としては、以下に示されるフッ素原子を有す
る不飽和環状カーボネート、過充電防止剤、その他の助剤、等が挙げられる。
＜過充電防止剤＞
本発明の非水系電解液において、非水系電解液電池が過充電等の状態になった際に電池の破裂・発火を効果的に抑制するために、過充電防止剤を用いることができる。
過充電防止剤としては、
ビフェニル、アルキルビフェニル、ターフェニル、ターフェニルの部分水素化体、シク
ロヘキシルベンゼン、ｔ−ブチルベンゼン、ｔ−アミルベンゼン、ジフェニルエーテル、ジベンゾフラン等の芳香族化合物；２−フルオロビフェニル、ｏ−シクロヘキシルフルオロベンゼン、ｐ−シクロヘキシルフルオロベンゼン等の上記芳香族化合物の部分フッ素化物；
２，４−ジフルオロアニソール、２，５−ジフルオロアニソール、２，６−ジフルオロアニソール、３，５−ジフルオロアニソール等の含フッ素アニソール化合物
等が挙げられる。中でも、
ビフェニル、アルキルビフェニル、ターフェニル、ターフェニルの部分水素化体、シク
ロヘキシルベンゼン、ｔ−ブチルベンゼン、ｔ−アミルベンゼン、ジフェニルエーテル、ジベンゾフラン等の芳香族化合物が好ましい。
これらは１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。２種以上併用する場合は
、特に、シクロヘキシルベンゼンとｔ−ブチルベンゼン又はｔ−アミルベンゼンとの組み合わせ、ビフェニル、アルキルビフェニル、ターフェニル、ターフェニルの部分水素化体、シクロヘキシルベンゼン、ｔ−ブチルベンゼン、ｔ−アミルベンゼン等の酸素を含有しない芳香族化合物から選ばれる少なくとも１種と、ジフェニルエーテル、ジベンゾフラン等の含酸素芳香族化合物から選ばれる少なくとも１種を併用するのが過充電防止特性と高温保存特性のバランスの点から好ましい。
過充電防止剤の配合量は、特に制限されず、本発明の効果を著しく損なわない限り任意である。過充電防止剤は、非水系電解液１００質量％中、好ましくは、０．１質量％以上であり、また、５質量％以下である。この範囲であれば、過充電防止剤の効果を十分に発現させやすく、また、高温保存特性等の電池の特性が低下するといった事態も回避しやすい。
過充電防止剤は、より好ましくは０．２質量％以上、さらに好ましくは０．３質量％以上、特に好ましくは０．５質量％以上であり、また、より好ましくは３質量％以下、さらに好ましくは２質量％以下である。
＜その他の助剤＞
本発明の非水系電解液には、公知のその他の助剤を用いることができる。その他の助剤としては、
エリスリタンカーボネート、スピロ−ビス−ジメチレンカーボネート、メトキシエチル−メチルカーボネート等のカーボネート化合物；
無水コハク酸、無水グルタル酸、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、無水グルタコン酸、無水イタコン酸、無水ジグリコール酸、シクロヘキサンジカルボン酸無水物、シクロペンタンテトラカルボン酸二無水物、フェニルコハク酸無水物、および５−（２，５−ジオキソテトラヒドロフリル）−３−メチル−３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン酸無水物等のカルボン酸無水物；
２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン、３，９−ジビニル−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン等のスピロ化合物；
エチレンサルファイト、フルオロスルホン酸メチル、フルオロスルホン酸エチル、メタンスルホン酸メチル、メタンスルホン酸エチル、ブスルファン、スルホレン、ジフェニルスルホン、Ｎ，Ｎ−ジメチルメタンスルホンアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルメタンスルホンアミド、ビニルスルホン酸メチル、ビニルスルホン酸エチル、ビニルスルホン酸アリル、ビニルスルホン酸プロパルギル、アリルスルホン酸メチル、アリルスルホン酸エチル、アリルスルホン酸アリル、アリルスルホン酸プロパルギル、１，２−ビス（ビニルスルホニロキシ）エタン
等の含硫黄化合物；
１−メチル−２−ピロリジノン、１−メチル−２−ピペリドン、３−メチル−２−オキサゾリジノン、１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン及びＮ−メチルスクシンイミド等の含窒素化合物；
亜リン酸トリメチル、亜リン酸トリエチル、亜リン酸トリフェニル、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリフェニル、メチルホスホン酸ジメチル、エチルホスホン酸ジエチル、ビニルホスホン酸ジメチル、ビニルホスホン酸ジエチル、ジエチルホスホノ酢エチル、ジメチルホスフィン酸メチル、ジエチルホスフィン酸エチル、トリメチルホス
フィンオキシド、トリエチルホスフィンオキシド
等の含燐化合物；
ヘプタン、オクタン、ノナン、デカン、シクロヘプタン等の炭化水素化合物；
フルオロベンゼン、ジフルオロベンゼン、ヘキサフルオロベンゼン、ベンゾトリフルオ
ライド等の含フッ素芳香族化合物；
等が挙げられる。これらは１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。これらの助剤を添加することにより、高温保存後の容量維持特性やサイクル特性を向上させることができる。
その他の助剤の配合量は、特に制限されず、本発明の効果を著しく損なわない限り任意である。その他の助剤は、非水系電解液１００質量％中、好ましくは、０．０１質量％以上であり、また、５質量％以下である。この範囲であれば、その他助剤の効果が十分に発現させやすく、高負荷放電特性等の電池の特性が低下するといった事態も回避しやすい。
その他の助剤の配合量は、より好ましくは０．１質量％以上、さらに好ましくは０．２質量％以上であり、また、より好ましくは３質量％以下、さらに好ましくは１質量％以下である。
以上、上述の非水系電解液は、本発明に記載の非水系電解液電池の内部に存在するものも含まれる。
具体的には、リチウム塩や溶媒、助剤等の非水系電解液の構成要素を別途合成し、実質的に単離されたものから非水系電解液を調整し、下記に記載する方法にて別途組み立てた電池内に注液して得た非水系電解液電池内の非水系電解液である場合や、本発明の非水系電解液の構成要素を個別に電池内に入れておき、電池内にて混合させることにより本発明の非水系電解液と同じ組成を得る場合、更には、本発明の非水系電解液を構成する化合物を該非水系電解液電池内で発生させて、本発明の非水系電解液と同じ組成を得る場合も含まれるものとする。
２．電池構成
本発明の非水系電解液電池は、非水系電解液電池の中でも二次電池用、例えばリチウム二次電池用の電解液として用いるのに好適である。以下、本発明の非水系電解液を用いた非水系電解液電池について説明する。
本発明の非水系電解液電池は、公知の構造を採ることができ、典型的には、イオン（例えば、リチウムイオン）を吸蔵・放出可能な負極及び正極と、上記の本発明の非水系電解液とを備える。
２−１．負極
以下に負極に使用される負極活物質について述べる。負極活物質としては、電気化学的にリチウムイオンを吸蔵・放出可能なものであれば、特に制限はない。具体例としては、炭素質材料、合金系材料、リチウム含有金属複合酸化物材料等が挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、また２種以上を任意に組み合わせて併用してもよい。
＜負極活物質＞
負極活物質としては、炭素質材料、合金系材料、リチウム含有金属複合酸化物材料等が挙げられる。
炭素質材料としては、（１）天然黒鉛、（２）人造黒鉛、（３）非晶質炭素、（４）炭素被覆黒鉛、（５）黒鉛被覆黒鉛、（６）樹脂被覆黒鉛等が挙げられる。
（１）天然黒鉛としては、鱗状黒鉛、鱗片状黒鉛、土壌黒鉛及び／又はこれらの黒鉛を原料に球形化や緻密化等の処理を施した黒鉛粒子等が挙げられる。これらの中でも、粒子の充填性や充放電レート特性の観点から、球形化処理を施した球状もしくは楕円体状の黒鉛が特に好ましい。
球形化処理に用いる装置としては、例えば、衝撃力を主体に粒子の相互作用も含めた圧縮、摩擦、せん断力等の機械的作用を繰り返し粒子に与える装置を用いることができる。具体的には、ケーシング内部に多数のブレードを設置したローターを有し、そのローター
が高速回転することによって、内部に導入された炭素材に対して衝撃圧縮、摩擦、せん断力等の機械的作用を与え、球形化処理を行なう装置が好ましい。また、炭素材を循環させることによって機械的作用を繰り返して与える機構を有するものであるのが好ましい。
例えば前述の装置を用いて球形化処理する場合は、回転するローターの周速度を３０〜１００ｍ／秒にするのが好ましく、４０〜１００ｍ／秒にするのがより好ましく、５０〜１００ｍ／秒にするのが更に好ましい。また、処理は、単に炭素質物を通過させるだけでも可能であるが、３０秒以上装置内を循環又は滞留させて処理するのが好ましく、１分以上装置内を循環又は滞留させて処理するのがより好ましい。
（２）人造黒鉛としては、コールタールピッチ、石炭系重質油、常圧残油、石油系重質油、芳香族炭化水素、窒素含有環状化合物、硫黄含有環状化合物、ポリフェニレン、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、ポリアクリロニトリル、ポリビニルブチラール、天然高分子、ポリフェニレンサイルファイド、ポリフェニレンオキシド、フルフリルアルコール樹脂、フェノール−ホルムアルデヒド樹脂、イミド樹脂などの有機化合物を、通常２５００℃以上、通常３２００℃以下の範囲の温度で黒鉛化し、必要に応じて粉砕及び／又は分級して製造されたものが挙げられる。この際、珪素含有化合物やホウ素含有化合物などを黒鉛化触媒として用いることもできる。また、ピッチの熱処理過程で分離したメソカーボンマイクロビーズを黒鉛化して得た人造黒鉛が挙げられる。更に一次粒子からなる造粒粒子の人造黒鉛も挙げられる。例えば、メソカーボンマイクロビーズや、コークス等の黒鉛化可能な炭素質材料粉体とタール、ピッチ等の黒鉛化可能なバインダと黒鉛化触媒を混合し、黒鉛化し、必要に応じて粉砕することで得られる、扁平状の粒子を複数、配向面が非平行となるように集合又は結合した黒鉛粒子が挙げられる。
（３）非晶質炭素としては、タール、ピッチ等の易黒鉛化性炭素前駆体を原料に用い、黒鉛化しない温度領域（４００〜２２００℃の範囲）で１回以上熱処理した非晶質炭素粒子や、樹脂などの難黒鉛化性炭素前駆体を原料に用いて熱処理した非晶質炭素粒子が挙げられる。
（４）炭素被覆黒鉛としては、天然黒鉛及び／又は人造黒鉛と、タール、ピッチや樹脂等の有機化合物である炭素前駆体を混合し、４００〜２３００℃の範囲で１回以上熱処理し得られる天然黒鉛及び／又は人造黒鉛を核黒鉛とし、非晶質炭素が核黒鉛を被覆している炭素黒鉛複合体が挙げられる。複合の形態は、表面全体または一部を被覆しても、複数の一次粒子を前記炭素前駆体起源の炭素をバインダーとして複合させたものであってもよい。また、天然黒鉛及び／又は人造黒鉛にベンゼン、トルエン、メタン、プロパン、芳香族系の揮発分等の炭化水素系ガス等を高温で反応させ、黒鉛表面に炭素を堆積（CVD）さ
せることでも炭素黒鉛複合体を得ることもできる。
（５）黒鉛被覆黒鉛としては、天然黒鉛及び／又は人造黒鉛と、タール、ピッチや樹脂等の易黒鉛化性の有機化合物の炭素前駆体を混合し、２４００〜３２００℃程度の範囲で１回以上熱処理し得られる天然黒鉛及び／又は人造黒鉛を核黒鉛とし、黒鉛化物が核黒鉛の表面全体または一部を被覆している黒鉛被覆黒鉛が挙げられる。
（６）樹脂被覆黒鉛としては、天然黒鉛及び／又は人造黒鉛と、樹脂等を混合、４００℃未満の温度で乾燥し得られる天然黒鉛及び／又は人造黒鉛を核黒鉛とし、樹脂等が核黒鉛を被覆している樹脂被覆黒鉛が挙げられる。
また、（１）〜（６）の炭素質材料は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。なお、（１）の天然黒鉛とそのほかの炭素質材料を組み合わせて用いる場合、全炭素質材料のうち天然黒鉛が占める比率が５０質量％以上であることが好ましい。
上記（２）〜（５）に用いられるタール、ピッチや樹脂等の有機化合物としては、石炭
系重質油、直流系重質油、分解系石油重質油、芳香族炭化水素、Ｎ環化合物、Ｓ環化合物、ポリフェニレン、有機合成高分子、天然高分子、熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂からなる群より選ばれた炭化可能な有機化合物などが挙げられる。また、原料有機化合物は混合時の粘度を調整するため、低分子有機溶媒に溶解させて用いてもよい。
また、核黒鉛の原料となる天然黒鉛及び／又は人造黒鉛としては、球形化処理を施した天然黒鉛が好ましい。
負極活物質として用いられる合金系材料としては、リチウムを吸蔵・放出可能であれば、リチウム単体、リチウム合金を形成する単体金属及び合金、又はそれらの酸化物、炭化物、窒化物、ケイ化物、硫化物若しくはリン化物等の化合物のいずれであってもよく、特に制限されない。リチウム合金を形成する単体金属及び合金としては、１３族及び１４族の金属・半金属元素（即ち炭素を除く）を含む材料であることが好ましく、より好ましくはアルミニウム、ケイ素及びスズの単体金属及びこれら原子を含む合金又は化合物である。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
＜炭素質材料の物性＞
負極活物質として炭素質材料を用いる場合、以下の物性を有するものであることが望ましい。
（Ｘ線パラメータ）
炭素質材料の学振法によるＸ線回折で求めた格子面（００２面）のｄ値（層間距離）が、通常０．３３５ｎｍ以上であり、また、通常０．３６０ｎｍ以下であり、０．３５０ｎｍ以下が好ましく、０．３４５ｎｍ以下がさらに好ましい。また、学振法によるＸ線回折で求めた炭素質材料の結晶子サイズ（Ｌｃ）は、１．０ｎｍ以上であることが好ましく、中でも１．５ｎｍ以上であることがさらに好ましい。
（体積基準平均粒径）
炭素質材料の体積基準平均粒径は、レーザー回折・散乱法により求めた体積基準の平均粒径（メジアン径）であり、通常１μｍ以上であり、３μｍ以上が好ましく、５μｍ以上がさらに好ましく、７μｍ以上が特に好ましく、また、通常１００μｍ以下であり、５０μｍ以下が好ましく、４０μｍ以下がより好ましく、３０μｍ以下がさらに好ましく、２５μｍ以下が特に好ましい。
体積基準平均粒径が上記範囲を下回ると、不可逆容量が増大して、初期の電池容量の損失を招くことになる場合がある。また、上記範囲を上回ると、塗布により電極を作製する際に、不均一な塗面になりやすく、電池製作工程上望ましくない場合がある。
体積基準平均粒径の測定は、界面活性剤であるポリオキシエチレン（２０）ソルビタンモノラウレートの０．２質量％水溶液（約１０ｍＬ）に炭素粉末を分散させて、レーザー回折・散乱式粒度分布計（例えば、堀場製作所社製ＬＡ−７００）を用いて行なう。該測定で求められるメジアン径を、本発明の炭素質材料の体積基準平均粒径と定義する。
（ラマンＲ値）
炭素質材料のラマンＲ値は、レーザーラマンスペクトル法を用いて測定した値であり、通常０．０１以上であり、０．０３以上が好ましく、０．１以上がさらに好ましく、また、通常１．５以下であり、１．２以下が好ましく、１以下がさらに好ましく、０．５以下が特に好ましい。
ラマンＲ値が上記範囲を下回ると、粒子表面の結晶性が高くなり過ぎて、充放電に伴ってＬｉが層間に入るサイトが少なくなる場合がある。即ち、充電受入性が低下する場合がある。また、集電体に塗布した後、プレスすることによって負極を高密度化した場合に電
極板と平行方向に結晶が配向しやすくなり、負荷特性の低下を招く場合がある。
一方、上記範囲を上回ると、粒子表面の結晶性が低下し、非水系電解液との反応性が増し、効率の低下やガス発生の増加を招く場合がある。
ラマンスペクトルの測定は、ラマン分光器（例えば、日本分光社製ラマン分光器）を用いて、試料を測定セル内へ自然落下させて充填し、セル内のサンプル表面にアルゴンイオンレーザー光（若しくは半導体レーザー光）を照射しながら、セルをレーザー光と垂直な面内で回転させることにより行なう。得られるラマンスペクトルについて、１５８０ｃｍ−１付近のピークＰＡの強度ＩＡと、１３６０ｃｍ−１付近のピークＰＢの強度ＩＢとを測定し、その強度比Ｒ（Ｒ＝ＩＢ／ＩＡ）を算出する。該測定で算出されるラマンＲ値を、本発明の炭素質材料のラマンＲ値と定義する。
また、上記のラマン測定条件は、次の通りである。
・レーザー波長 ：Arイオンレーザー５１４．５ｎｍ（半導体レーザー５３２ｎｍ）
・測定範囲 ：１１００ｃｍ−１〜１７３０ｃｍ−１
・ラマンＲ値 ：バックグラウンド処理、
・スムージング処理 ：単純平均、コンボリューション５ポイント
（ＢＥＴ比表面積）
炭素質材料のＢＥＴ比表面積は、ＢＥＴ法を用いて測定した比表面積の値であり、通常０．１ｍ２・ｇ−１以上であり、０．７ｍ２・ｇ−１以上が好ましく、１．０ｍ２・ｇ−１以上がさらに好ましく、１．５ｍ２・ｇ−１以上が特に好ましく、また、通常１００ｍ２・ｇ−１以下であり、２５ｍ２・ｇ−１以下が好ましく、１５ｍ２・ｇ−１以下がさらに好ましく、１０ｍ２・ｇ−１以下が特に好ましい。
ＢＥＴ比表面積の値がこの範囲を下回ると、負極材料として用いた場合の充電時にリチウムの受け入れ性が悪くなりやすく、リチウムが電極表面で析出しやすくなり、安定性が低下する可能性がある。一方、この範囲を上回ると、負極材料として用いた時に非水系電解液との反応性が増加し、ガス発生が多くなりやすく、好ましい電池が得られにくい場合がある。
ＢＥＴ法による比表面積の測定は、表面積計（例えば、大倉理研製全自動表面積測定装置）を用いて、試料に対して窒素流通下３５０℃で１５分間、予備乾燥を行なった後、大気圧に対する窒素の相対圧の値が０．３となるように正確に調整した窒素ヘリウム混合ガスを用いて、ガス流動法による窒素吸着ＢＥＴ１点法によって行なう。
（円形度）
炭素質材料の球形の程度として円形度を測定した場合、以下の範囲に収まることが好ましい。なお、円形度は、「円形度＝（粒子投影形状と同じ面積を持つ相当円の周囲長）／（粒子投影形状の実際の周囲長）」で定義され、円形度が１のときに理論的真球となる。
炭素質材料の粒径が３〜４０μｍの範囲にある粒子の円形度は１に近いほど望ましく、また、０．１以上が好ましく、中でも０．５以上が好ましく、０．８以上がより好ましく、０．８５以上がさらに好ましく、０．９以上が特に好ましい。高電流密度充放電特性は、円形度が大きいほど向上する。従って、円形度が上記範囲を下回ると、負極活物質の充填性が低下し、粒子間の抵抗が増大して、短時間高電流密度充放電特性が低下する場合がある。
円形度の測定は、フロー式粒子像分析装置（例えば、シスメックス社製ＦＰＩＡ）を用いて行う。試料約０．２ｇを、界面活性剤であるポリオキシエチレン（２０）ソルビタンモノラウレートの０．２質量％水溶液（約５０ｍＬ）に分散させ、２８ｋＨｚの超音波を
出力６０Ｗで１分間照射した後、検出範囲を０．６〜４００μｍに指定し、粒径が３〜４０μｍの範囲の粒子について測定する。
円形度を向上させる方法は、特に制限されないが、球形化処理を施して球形にしたものが、電極体にしたときの粒子間空隙の形状が整うので好ましい。球形化処理の例としては、せん断力、圧縮力を与えることによって機械的に球形に近づける方法、複数の微粒子をバインダーもしくは、粒子自身の有する付着力によって造粒する機械的・物理的処理方法等が挙げられる。
（タップ密度）
炭素質材料のタップ密度は、通常０．１ｇ・ｃｍ−３以上であり、０．５ｇ・ｃｍ−３以上が好ましく、０．７ｇ・ｃｍ−３以上がさらに好ましく、１ｇ・ｃｍ−３以上が特に好ましく、また、２ｇ・ｃｍ−３以下が好ましく、１．８ｇ・ｃｍ−３以下がさらに好ましく、１．６ｇ・ｃｍ−３以下が特に好ましい。タップ密度が、上記範囲を下回ると、負極として用いた場合に充填密度が上がり難く、高容量の電池を得ることができない場合がある。また、上記範囲を上回ると、電極中の粒子間の空隙が少なくなり過ぎ、粒子間の導電性が確保され難くなり、好ましい電池特性が得られにくい場合がある。
タップ密度の測定は、目開き３００μｍの篩を通過させて、２０ｃｍ３のタッピングセルに試料を落下させてセルの上端面まで試料を満たした後、粉体密度測定器（例えば、セイシン企業社製タップデンサー）を用いて、ストローク長１０ｍｍのタッピングを１０００回行なって、その時の体積と試料の質量からタップ密度を算出する。
（配向比）
炭素質材料の配向比は、通常０．００５以上であり、０．０１以上が好ましく、０．０１５以上がさらに好ましく、また、通常０．６７以下である。配向比が、上記範囲を下回ると、高密度充放電特性が低下する場合がある。なお、上記範囲の上限は、炭素質材料の配向比の理論上限値である。
配向比は、試料を加圧成型してからＸ線回折により測定する。試料０．４７ｇを直径１７ｍｍの成型機に充填し５８．８ＭＮ・ｍ−２で圧縮して得た成型体を、粘土を用いて測定用試料ホルダーの面と同一面になるようにセットしてＸ線回折を測定する。得られた炭素の（１１０）回折と（００４）回折のピーク強度から、（１１０）回折ピーク強度／（００４）回折ピーク強度で表わされる比を算出する。
Ｘ線回折測定条件は次の通りである。なお、「２θ」は回折角を示す。
・ターゲット：Ｃｕ（Ｋα線）グラファイトモノクロメーター
・スリット ：
発散スリット＝０．５度
受光スリット＝０．１５ｍｍ
散乱スリット＝０．５度
・測定範囲及びステップ角度／計測時間：
（１１０）面：７５度≦２θ≦８０度 １度／６０秒
（００４）面：５２度≦２θ≦５７度 １度／６０秒
（アスペクト比（粉））
炭素質材料のアスペクト比は、通常１以上、また、通常１０以下であり、８以下が好ましく、５以下がさらに好ましい。アスペクト比が、上記範囲を上回ると、極板化時にスジ引きや、均一な塗布面が得られず、高電流密度充放電特性が低下する場合がある。なお、上記範囲の下限は、炭素質材料のアスペクト比の理論下限値である。
アスペクト比の測定は、炭素質材料の粒子を走査型電子顕微鏡で拡大観察して行う。厚さ５０μｍ以下の金属の端面に固定した任意の５０個の黒鉛粒子を選択し、それぞれについて試料が固定されているステージを回転、傾斜させて、３次元的に観察した時の炭素質材料粒子の最長となる径Ａと、それと直交する最短となる径Ｂを測定し、Ａ／Ｂの平均値を求める。
＜負極の構成と作製法＞
電極の製造は、本発明の効果を著しく損なわない限り、公知のいずれの方法を用いることができる。例えば、負極活物質に、バインダー、溶媒、必要に応じて、増粘剤、導電材、充填材等を加えてスラリーとし、これを集電体に塗布、乾燥した後にプレスすることによって形成することができる。
また、合金系材料を用いる場合には、蒸着法、スパッタ法、メッキ法等の手法により、上述の負極活物質を含有する薄膜層（負極活物質層）を形成する方法も用いられる。
（電極密度）
負極活物質を電極化した際の電極構造は特に制限されないが、集電体上に存在している負極活物質の密度は、１ｇ・ｃｍ−３以上が好ましく、１．２ｇ・ｃｍ−３以上がさらに好ましく、１．３ｇ・ｃｍ−３以上が特に好ましく、また、２．２ｇ・ｃｍ−３以下が好ましく、２．１ｇ・ｃｍ−３以下がより好ましく、２．０ｇ・ｃｍ−３以下がさらに好ましく、１．９ｇ・ｃｍ−３以下が特に好ましい。集電体上に存在している負極活物質の密度が、上記範囲を上回ると、負極活物質粒子が破壊され、初期不可逆容量の増加や、集電体／負極活物質界面付近への非水系電解液の浸透性低下による高電流密度充放電特性悪化を招く場合がある。また、上記範囲を下回ると、負極活物質間の導電性が低下し、電池抵抗が増大し、単位容積当たりの容量が低下する場合がある。
２−２．正極
＜正極活物質＞
以下に正極に使用される正極活物質（リチウム遷移金属系化合物）について述べる。
〈リチウム遷移金属系化合物〉
リチウム遷移金属系化合物とは、Ｌｉイオンを脱離、挿入することが可能な構造を有する化合物であり、例えば、硫化物やリン酸塩化合物、リチウム遷移金属複合酸化物などが挙げられる。硫化物としては、ＴｉＳ２やＭｏＳ２などの二次元層状構造をもつ化合物や、一般式ＭｅｘＭｏ６Ｓ８（ＭｅはＰｂ，Ａｇ，Ｃｕをはじめとする各種遷移金属）で表される強固な三次元骨格構造を有するシュブレル化合物などが挙げられる。リン酸塩化合物としては、オリビン構造に属するものが挙げられ、一般的にはＬｉＭｅＰＯ４（Ｍｅは少なくとも１種以上の遷移金属）で表され、具体的にはＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４、ＬｉＮｉＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４などが挙げられる。リチウム遷移金属複合酸化物としては、三次元的拡散が可能なスピネル構造や、リチウムイオンの二次元的拡散を可能にする層状構造に属するものが挙げられる。スピネル構造を有するものは、一般的にＬｉＭｅ２Ｏ４（Ｍｅは少なくとも１種以上の遷移金属）と表され、具体的にはＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＣｏＭｎＯ４、ＬｉＮｉ０．５Ｍｎ１．５Ｏ４、ＬｉＣｏＶＯ４などが挙げられる。層状構造を有するものは、一般的にＬｉＭｅＯ２（Ｍｅは少なくとも１種以上の遷移金属）と表される。具体的にはＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＮｉ１−ｘＣｏｘＯ２、ＬｉＮｉ１−ｘ−ｙＣｏｘＭｎｙＯ２、ＬｉＮｉ０．５Ｍｎ０．５Ｏ２、Ｌｉ１．２Ｃｒ０．４Ｍｎ０．４Ｏ２、Ｌｉ１．２Ｃｒ０．４Ｔｉ０．４Ｏ２、ＬｉＭｎＯ２などが挙げられる。
〈組成〉
また、リチウム含有遷移金属化合物は、例えば、下記組成式（Ａ）または（Ｂ）で示さ
れるリチウム遷移金属系化合物であることが挙げられる。
１）下記組成式（Ａ）で示されるリチウム遷移金属系化合物である場合
Ｌｉ１＋ｘＭＯ２ …（Ａ）
ただし、ｘは通常０以上、０．５以下である。Ｍは、Ｎｉ及びＭｎ、或いは、Ｎｉ、Ｍｎ及びＣｏから構成される元素であり、Ｍｎ／Ｎｉモル比は通常０．１以上、５以下である。Ｎｉ／Ｍモル比は通常０以上、０．５以下である。Ｃｏ／Ｍモル比は通常０以上、０．５以下である。なお、ｘで表されるＬｉのリッチ分は、遷移金属サイトＭに置換している場合もある。
なお、上記組成式（Ａ）においては、酸素量の原子比は便宜上２と記載しているが、多少の不定比性があってもよい。また、上記組成式中のｘは、リチウム遷移金属系化合物の製造段階での仕込み組成である。通常、市場に出回る電池は、電池を組み立てた後に、エージングを行っている。そのため、充放電に伴い、正極のＬｉ量は欠損している場合がある。その場合、組成分析上、３Ｖまで放電した場合のｘが−０．６５以上、１以下に測定されることがある。
また、リチウム遷移金属系化合物は、正極活物質の結晶性を高めるために酸素含有ガス雰囲気下で高温焼成を行って焼成されたものが電池特性に優れる。 さらに、組成式（Ａ）で示されるリチウム遷移金属系化合物は、以下一般式（Ａ’）のとおり、２１３層と呼ばれるＬｉ２ＭＯ３との固溶体であってもよい。
αＬｉ２ＭＯ３・（１−α）ＬｉＭ’Ｏ２・・・（Ａ’）
一般式中、αは、０＜α＜１を満たす数である。
Ｍは、平均酸化数が４＋である少なくとも一種の金属元素であり、具体的には、Ｍｎ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｒｕ、Ｒｅ及びＰｔからなる群より選択される少なくとも一種の金属元素である。
Ｍ’は、平均酸化数が３＋である少なくとも一種の金属元素であり、好ましくは、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＮｉからなる群より選択される少なくとも一種の金属元素であり、より好ましくは、Ｍｎ、Ｃｏ及びＮｉからなる群より選択される少なくとも一種の金属元素である。
２）下記一般式（Ｂ）で表されるリチウム遷移金属系化合物である場合。
Ｌｉ［ＬｉaＭｂＭｎ２−ｂ−a］Ｏ４+δ・・・（Ｂ）
ただし、Ｍは、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚｒ、ＡｌおよびＭｇから選ばれる遷移金属のうちの少なくとも１種から構成される元素である。
ｂの値は通常０．４以上、０．６以下である。
ｂの値がこの範囲であれば、リチウム遷移金属系化合物における単位質量当たりのエネルギー密度が高い。
また、ａの値は通常０以上、０．３以下である。また、上記組成式中のａは、リチウム遷移金属系化合物の製造段階での仕込み組成である。通常、市場に出回る電池は、電池を組み立てた後に、エージングを行っている。そのため、充放電に伴い、正極のＬｉ量は欠損している場合がある。その場合、組成分析上、３Ｖまで放電した場合のａが−０．６５以上、１以下に測定されることがある。ａの値がこの範囲であれば、リチウム遷移金属系化合物における単位質量当たりのエネルギー密度を大きく損なわず、かつ、良好な負荷特性が得られる。
さらに、δの値は通常±０．５の範囲である。
δの値がこの範囲であれば、結晶構造としての安定性が高く、このリチウム遷移金属系化合物を用いて作製した電極を有する電池のサイクル特性や高温保存が良好である。
ここでリチウム遷移金属系化合物の組成であるリチウムニッケルマンガン系複合酸化物におけるリチウム組成の化学的な意味について、以下により詳細に説明する。
上記リチウム遷移金属系化合物の組成式のａ，ｂを求めるには、各遷移金属とリチウムを誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ−ＡＥＳ）で分析して、Ｌｉ／Ｎｉ／Ｍｎの比を求める事で計算される。
構造的視点では、ａに係るリチウムは、同じ遷移金属サイトに置換されて入っていると考えられる。ここで、ａに係るリチウムによって、電荷中性の原理によりＭとマンガンの平均価数が３．５価より大きくなる。
また、上記リチウム遷移金属系化合物は、フッ素置換されていてもよく、ＬｉＭｎ２Ｏ４‐ｘＦ２ｘと表記される。
〈ブレンド〉
上記の組成のリチウム遷移金属系化合物の具体例としては、例えば、Ｌｉ１＋ｘＮｉ０．５Ｍｎ０．５Ｏ２、Ｌｉ１＋ｘＮｉ０．８５Ｃｏ０．１０Ａｌ０．０５Ｏ２、Ｌｉ１＋ｘＮｉ０．３３Ｍｎ０．３３Ｃｏ０．３３Ｏ２、Ｌｉ１＋ｘＮｉ０．４５Ｍｎ０．４５Ｃｏ０．１Ｏ２、Ｌｉ１＋ｘＭｎ１．８Ａｌ０．２Ｏ４、Ｌｉ１＋ｘＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４等が挙げられる。これらのリチウム遷移金属系化合物は、一種を単独で用いてもよく、二種以上をブレンドして用いてもよい。
〈異元素導入〉
また、リチウム遷移金属系化合物は、異元素が導入されてもよい。異元素としては、Ｂ，Ｎａ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｋ，Ｃａ，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｆｅ，Ｃｕ，Ｚｎ，Ｓｒ，Ｙ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｒｕ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ａｇ，Ｉｎ，Ｓｂ，Ｔｅ，Ｂａ，Ｔａ，Ｍｏ，Ｗ，Ｒｅ，Ｏｓ，Ｉｒ，Ｐｔ，Ａｕ，Ｐｂ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ｂｉ，Ｎ，Ｆ，Ｓ，Ｃｌ，Ｂｒ，Ｉ，Ａｓ，Ｇｅ，Ｐ，Ｐｂ，Ｓｂ，ＳｉおよびＳｎの何れか１種以上の中から選択される。これらの異元素は、リチウム遷移金属系化合物の結晶構造内に取り込まれていてもよく、あるいは、リチウム遷移金属系化合物の結晶構造内に取り込まれず、その粒子表面や結晶粒界などに単体もしくは化合物として偏在していてもよい。
［リチウム二次電池用正極］
リチウム二次電池用正極は、上述のリチウム二次電池正極材料用リチウム遷移金属系化合物粉体及び結着剤を含有する正極活物質層を集電体上に形成してなるものである。
正極活物質層は、通常、正極材料と結着剤と更に必要に応じて用いられる導電材及び増粘剤等を、乾式で混合してシート状にしたものを正極集電体に圧着するか、或いはこれらの材料を液体媒体中に溶解又は分散させてスラリー状にして、正極集電体に塗布、乾燥することにより作成される。
正極集電体の材質としては、通常、アルミニウム、ステンレス鋼、ニッケルメッキ、チタン、タンタル等の金属材料や、カーボンクロス、カーボンペーパー等の炭素材料が用いられる。また、形状としては、金属材料の場合、金属箔、金属円柱、金属コイル、金属板、金属薄膜、エキスパンドメタル、パンチメタル、発泡メタル等が、炭素材料の場合、炭素板、炭素薄膜、炭素円柱等が挙げられる。なお、薄膜は適宜メッシュ状に形成しても良い。
正極集電体として薄膜を使用する場合、その厚さは任意であるが、通常１μｍ以上、１００ｍｍ以下の範囲が好適である。上記範囲よりも薄いと、集電体として必要な強度が不足する可能性がある一方で、上記範囲よりも厚いと、取り扱い性が損なわれる可能性がある。
正極活物質層の製造に用いる結着剤としては、特に限定されず、塗布法の場合は、電極製造時に用いる液体媒体に対して安定な材料であればよいが、具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリメチルメタクリレート、芳香族ポリアミド、セルロース、ニトロセルロース等の樹脂系高分子、ＳＢＲ（スチレン・ブタジエンゴム）、ＮＢＲ（アクリロニトリル・ブタジエンゴム）、フッ素ゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、エチレン・プロピレンゴム等のゴム状高分子、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体及びその水素添加物、ＥＰＤＭ（エチレン・プロピレン・ジエン三元共重合体）、スチレン・エチレン・ブタジエン・エチレン共重合体、スチレン・イソプレンスチレンブロック共重合体及びその水素添加物等の熱可塑性エラストマー状高分子、シンジオタクチック−１，２−ポリブタジエン、ポリ酢酸ビニル、エチレン・酢酸ビニル共重合体、プロピレン・α−オレフィン共重合体等の軟質樹脂状高分子、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ素化ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン・エチレン共重合体等のフッ素系高分子、アルカリ金属イオン（特にリチウムイオン）のイオン伝導性を有する高分子組成物等が挙げられる。なお、これらの物質は、１種を単独で用いても良く、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
正極活物質層中の結着剤の割合は、通常０．１質量％以上、８０質量％以下である。結着剤の割合が低すぎると、正極活物質を十分保持できずに正極の機械的強度が不足し、サイクル特性等の電池性能を悪化させてしまう可能性がある一方で、高すぎると、電池容量や導電性の低下につながる可能性がある。
正極活物質層には、通常、導電性を高めるために導電材を含有させる。その種類に特に制限はないが、具体例としては、銅、ニッケル等の金属材料や、天然黒鉛、人造黒鉛等の黒鉛（グラファイト）、アセチレンブラック等のカーボンブラック、ニードルコークス等の無定形炭素等の炭素材料などを挙げることができる。なお、これらの物質は、１種を単独で用いても良く、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。正極活物質層中の導電材の割合は、通常０．０１質量％以上、５０質量％以下である。導電材の割合が低すぎると導電性が不十分になることがあり、逆に高すぎると電池容量が低下することがある。
スラリーを形成するための液体媒体としては、正極材料であるリチウム遷移金属系化合物粉体、結着剤、並びに必要に応じて使用される導電材及び増粘剤を溶解又は分散することが可能な溶媒であれば、その種類に特に制限はなく、水系溶媒と有機系溶媒のどちらを用いてもよい。水系溶媒の例としては水、アルコールなどが挙げられ、有機系溶媒の例としてはＮ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、酢酸メチル、アクリル酸メチル、ジエチルトリアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピルアミン、エチレンオキシド、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、トルエン、アセトン、ジメチルエーテル、ジメチルアセタミド、ヘキサメチルホスファルアミド、ジメチルスルホキシド、ベンゼン、キシレン、キノリン、ピリジン、メチルナフタレン、ヘキサン等を挙げることができる。特に水系溶媒を用いる場合、増粘剤に併せて分散剤を加え、ＳＢＲ等のラテックスを用いてスラリー化する。なお、これらの溶媒は、１種を単独で用いても良く、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
正極活物質層中の正極材料としてのリチウム遷移金属系化合物粉体の含有割合は、通常１０質量％以上、９９．９質量％以下である。正極活物質層中のリチウム遷移金属系化合物粉体の割合が多すぎると正極の強度が不足する傾向にあり、少なすぎると容量の面で不十分となることがある。
また、正極活物質層の厚さは、通常１０〜２００μｍ程度である。
正極のプレス後の電極密度としては、通常、２．２ｇ／ｃｍ３以上、４．２ｇ／ｃｍ３以下である。
なお、塗布、乾燥によって得られた正極活物質層は、正極活物質の充填密度を上げるた
めに、ローラープレス等により圧密化することが好ましい。
かくして、リチウム二次電池用正極が調製できる。
２−３．セパレータ
正極と負極との間には、短絡を防止するために、通常はセパレータを介在させる。この場合、本発明の非水系電解液は、通常はこのセパレータに含浸させて用いる。
セパレータの材料や形状については特に制限されず、本発明の効果を著しく損なわない限り、公知のものを任意に採用することができる。中でも、本発明の非水系電解液に対し安定な材料で形成された、樹脂、ガラス繊維、無機物等が用いられ、保液性に優れた多孔性シート又は不織布状の形態の物等を用いるのが好ましい。
樹脂、ガラス繊維セパレータの材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン、芳香族ポリアミド、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエーテルスルホン、ガラスフィルター等を用いることができる。中でも好ましくはガラスフィルター、ポリオレフィンであり、さらに好ましくはポリオレフィンである。これらの材料は１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
セパレータの厚さは任意であるが、通常１μｍ以上であり、５μｍ以上が好ましく、１０μｍ以上がさらに好ましく、また、通常５０μｍ以下であり、４０μｍ以下が好ましく、３０μｍ以下がさらに好ましい。セパレータが、上記範囲より薄過ぎると、絶縁性や機械的強度が低下する場合がある。また、上記範囲より厚過ぎると、レート特性等の電池性能が低下する場合があるばかりでなく、非水系電解液二次電池全体としてのエネルギー密度が低下する場合がある。
さらに、セパレータとして多孔性シートや不織布等の多孔質のものを用いる場合、セパレータの空孔率は任意であるが、通常２０％以上であり、３５％以上が好ましく、４５％以上がさらに好ましく、また、通常９０％以下であり、８５％以下が好ましく、７５％以下がさらに好ましい。空孔率が、上記範囲より小さ過ぎると、膜抵抗が大きくなってレート特性が悪化する傾向がある。また、上記範囲より大き過ぎると、セパレータの機械的強度が低下し、絶縁性が低下する傾向にある。
また、セパレータの平均孔径も任意であるが、通常０．５μｍ以下であり、０．２μｍ以下が好ましく、また、通常０．０５μｍ以上である。平均孔径が、上記範囲を上回ると、短絡が生じ易くなる。また、上記範囲を下回ると、膜抵抗が大きくなりレート特性が低下する場合がある。
一方、無機物の材料としては、例えば、アルミナや二酸化ケイ素等の酸化物、窒化アルミや窒化ケイ素等の窒化物、硫酸バリウムや硫酸カルシウム等の硫酸塩が用いられ、粒子形状もしくは繊維形状のものが用いられる。
形態としては、不織布、織布、微多孔性フィルム等の薄膜形状のものが用いられる。薄膜形状では、孔径が０．０１〜１μｍ、厚さが５〜５０μｍのものが好適に用いられる。上記の独立した薄膜形状以外に、樹脂製の結着材を用いて上記無機物の粒子を含有する複合多孔層を正極及び／又は負極の表層に形成させてなるセパレータを用いることができる。例えば、正極の両面に９０％粒径が１μｍ未満のアルミナ粒子を、フッ素樹脂を結着材として多孔層を形成させることが挙げられる。
セパレータの非電解液二次電池における特性を、ガーレ値で把握することができる。ガ
ーレ値とは、フィルム厚さ方向の空気の通り抜け難さを示し、１００ｍｌの空気が該フィルムを通過するのに必要な秒数で表されるため、数値が小さい方が通り抜け易く、数値が大きい方が通り抜け難いことを意味する。すなわち、その数値が小さい方がフィルムの厚さ方向の連通性がよいことを意味し、その数値が大きい方がフィルムの厚さ方向の連通性が悪いことを意味する。連通性とは、フィルム厚さ方向の孔のつながり度合いである。本発明のセパレータのガーレ値が低ければ、様々な用途に使用することが出来る。例えば非水系リチウム二次電池のセパレータとして使用した場合、ガーレ値が低いということは、リチウムイオンの移動が容易であることを意味し、電池性能に優れるため好ましい。セパレータのガーレ値は、任意ではあるが、好ましくは１０〜１０００秒／１００ｍｌであり、より好ましくは１５〜８００秒／１００ｍｌであり、更に好ましくは２０〜５００秒／１００ｍｌである。ガーレ値が１０００秒／１００ｍｌ以下であれば、実質的には電気抵抗が低く、セパレータとしては好ましい。
２−４．電池設計
＜電極群＞
電極群は、上記の正極板と負極板とを上記のセパレータを介してなる積層構造のもの、及び上記の正極板と負極板とを上記のセパレータを介して渦巻き状に捲回した構造のもののいずれでもよい。電極群の体積が電池内容積に占める割合（以下、電極群占有率と称する）は、通常４０％以上であり、５０％以上が好ましく、また、通常９０％以下であり、８０％以下が好ましい。
電極群占有率が、上記範囲を下回ると、電池容量が小さくなる。また、上記範囲を上回ると空隙スペースが少なく、電池が高温になることによって部材が膨張したり電解質の液成分の蒸気圧が高くなったりして内部圧力が上昇し、電池としての充放電繰り返し性能や高温保存等の諸特性を低下させたり、さらには、内部圧力を外に逃がすガス放出弁が作動する場合がある。
＜外装ケース＞
外装ケースの材質は用いられる非水系電解液に対して安定な物質であれば特に制限されない。具体的には、ニッケルめっき鋼板、ステンレス、アルミニウム又はアルミニウム合金、マグネシウム合金等の金属類、又は、樹脂とアルミ箔との積層フィルム（ラミネートフィルム）が用いられる。軽量化の観点から、アルミニウム又はアルミニウム合金の金属、ラミネートフィルムが好適に用いられる。
金属類を用いる外装ケースでは、レーザー溶接、抵抗溶接、超音波溶接により金属同士を溶着して封止密閉構造とするもの、若しくは、樹脂製ガスケットを介して上記金属類を用いてかしめ構造とするものが挙げられる。上記ラミネートフィルムを用いる外装ケースでは、樹脂層同士を熱融着することにより封止密閉構造とするもの等が挙げられる。シール性を上げるために、上記樹脂層の間にラミネートフィルムに用いられる樹脂と異なる樹脂を介在させてもよい。特に、集電端子を介して樹脂層を熱融着して密閉構造とする場合には、金属と樹脂との接合になるので、介在する樹脂として極性基を有する樹脂や極性基を導入した変成樹脂が好適に用いられる。
＜保護素子＞
保護素子として、異常発熱や過大電流が流れた時に抵抗が増大するＰＴＣ（Ｐｏｓｉｔｉｖｅ Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ Ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ）、温度ヒューズ、サーミスター、異常発熱時に電池内部圧力や内部温度の急激な上昇により回路に流れる電流を遮断する弁（電流遮断弁）等を使用することができる。上記保護素子は高電流の通常使用で作動しない条件のものを選択することが好ましく、保護素子がなくても異常発熱や熱暴走に至らない設計にすることがより好ましい。
＜外装体＞
本発明の非水系電解液二次電池は、通常、上記の非水系電解液、負極、正極、セパレータ等を外装体内に収納して構成される。この外装体は、特に制限されず、本発明の効果を著しく損なわない限り、公知のものを任意に採用することができる。具体的に、外装体の材質は任意であるが、通常は、例えばニッケルメッキを施した鉄、ステンレス、アルミウム又はその合金、ニッケル、チタン等が用いられる。
また、外装体の形状も任意であり、例えば円筒型、角形、ラミネート型、コイン型、大型等のいずれであってもよい。
以下に、実施例及び比較例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
本実施例に使用した式（１）で示される化合物を以下に示す。
Figure 0006201363
 また、比較例に使用した化合物を以下に示す。
Figure 0006201363
＜実施例１−１〜１−２及び比較例１−１〜１−４（電池評価）＞
［実施例１−１］
［非水系電解液の調製］
乾燥アルゴン雰囲気下、エチレンカーボネート（ＥＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とビニレンカーボネート（ＶＣ）との混合物（体積比３０：７０：２）に、非水系電解液中の含有量としてＮ，Ｎ−ビス（２−シアノエチル）メタンスルホン酸アミド（以下、化合物（ｉ）と称する場合がある）０．８１質量％を混合し、次いで十分に乾燥したＬｉＰＦ６を１．０モル／リットルの割合となるように溶解して電解液を調製した。
［正極の作製］
正極活物質としてコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）９７質量％と、導電材としてアセチレンブラック１．５質量％と、結着材としてポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）１．
５質量％とを、Ｎ−メチルピロリドン溶媒中で、ディスパーザーで混合してスラリー化した。これを厚さ２１μｍのアルミニウム箔の両面に均一に塗布、乾燥した後、プレスして正極とした。
［負極の作製］
負極活物質として非晶質被覆黒鉛粉末ならびに天然黒鉛粉末の混合物、増粘剤としてカルボキシメチルセルロースナトリウムの水性ディスパージョン（カルボキシメチルセルロースナトリウムの濃度１質量％）、結着材としてスチレンブタジエンゴムの水性ディスパージョン（スチレンブタジエンゴムの濃度５０質量％）を加え、ディスパーザーで混合してスラリー化した。このスラリーを厚さ１２μｍの銅箔の片面に均一に塗布、乾燥した後、プレスして負極とした。なお、乾燥後の負極において、非晶質被覆黒鉛：天然黒鉛：カルボキシメチルセルロースナトリウム：スチレンブタジエンゴム＝３０：７０：１：１の質量比となるように作製した。
［二次電池の作製］
上記の正極、負極、及びポリエチレン製のセパレータを、負極、セパレータ、正極、セパレータ、負極の順に積層して電池要素を作製した。この電池要素をアルミニウム（厚さ４０μｍ）の両面を樹脂層で被覆したラミネートフィルムからなる袋内に正・負極の端子を突設させながら挿入した後、非水系電解液を袋内に注入し、真空封止を行ない、シート状の非水系電解液電池を作製した。
［初期コンディショニング］
非水系電解液電池を、ガラス板で挟んで加圧した状態で、２５℃において、０．０５Ｃに相当する電流で６時間定電流充電した後、０．２Ｃで３．０Ｖまで定電流放電を行った。その後、０．２Ｃに相当する電流で４．１Ｖまで定電流―定電圧充電（以下適宜「ＣＣ−ＣＶ充電」という）（０．０５Ｃカット）した後、０．２Ｃの定電流で３Ｖまで放電した。さらに、０．２Ｃに相当する電流で４．３５ＶまでＣＣ−ＣＶ充電（０．０５Ｃカット）した後、０．２Ｃで３Ｖまで放電する操作を３回繰り返した。
ここで、１Ｃとは電池の基準容量を１時間で放電する電流値を表し、例えば、０．２Ｃとはその１／５の電流値を表す。
［高温保存特性評価］
初期コンディションニングを行った後の非水系電解液電池を、２５℃において、０．２Ｃで４．３５ＶまでＣＣＣＶ充電（０．０５Ｃカット）を行った後、８５℃、２４時間の条件で高温保存を行った。電池を十分に冷却させた後、２５℃において０．２Ｃで３Ｖまで放電した。再度、０．２Ｃで４．３５ＶまでＣＣＣＶ充電（０．０５Ｃカット）を行い、０．２Ｃで３Ｖまで放電し高温保存特性評価後の０．２Ｃ放電容量を求め、これを保存後容量とした。さらに、０．２Ｃで４．３５ＶまでＣＣＣＶ充電（０．０５Ｃカット）した後、０．５Ｃで３Ｖまで再度放電し高温保存特性評価後の０．５Ｃ放電容量を求め、保存後容量に対する高温保存特性評価後の０．５Ｃ放電容量の割合を求め、これを保存後レート特性（％）とした。
上記作製した非水系電解液電池を用いて、初期コンディショニングならびに高温保存特性評価を実施した。評価結果を表１に示す。
［実施例１−２］
実施例１−１の電解液において、化合物（ｉ）に代えて１，３−ビス[Ｎ，Ｎ−ビス（
２−シアノエチル）スルファモイル]プロパン（以下、化合物（ii）と称する場合がある
）０．８７質量％を用いた以外、実施例１−１と同様にして非水系電解液電池を作製し、初期コンディショニングならびに高温保存特性評価を実施した。評価結果を表１に示す。
［比較例１−１］
実施例１−１の電解液において、化合物（ｉ）を含まない電解液を用いた以外、実施例１−１と同様にして非水系電解液電池を作製し、初期コンディショニングならびに高温保存特性評価を実施した。評価結果を表１に示す。
［比較例１−２］
実施例１−１の電解液において、化合物（ｉ）の代わりにＮ，Ｎ−ジメチルメタンスルホン酸アミド（以下、化合物（iii）と称する場合がある）０．５０質量％を用いた以外
、実施例１−１と同様にして非水系電解液電池を作製し、初期コンディショニングならびに高温保存特性評価を実施した。評価結果を表１に示す。
［比較例１−３］
実施例１−１の電解液において、化合物（ｉ）の代わりにピメロニトリル（以下、化合物（iv）と称する場合がある）０．４９質量％を用いた以外、実施例１−１と同様にして非水系電解液電池を作製し、初期コンディショニングならびに高温保存特性評価を実施した。評価結果を表１に示す。
［比較例１−４］
実施例１−１の電解液において、化合物（ｉ）の代わりに化合物（iii）０．５０質量
％及び化合物（iv）０．４９質量％を用いた以外、実施例１−１と同様にして非水系電解液電池を作製し、初期コンディショニングならびに高温保存特性評価を実施した。評価結果を表１に示す。
Figure 0006201363
表１より、本発明にかかる実施例１−１および１−２の非水系電解液を用いると、式（１）で示される化合物が添加されていない場合（比較例１−１）に比べ、保存後容量ならびに保存後レート特性に優れていることが分かる。
また、式（１）で示される化合物に代えて、化合物（ｉ）の構造的な構成要素である化合物（iii）や化合物（iv）を構成要素量が等しくなるように用いた場合（比較例１−２、
１−３）、化合物（iv）では保存後容量の向上は見られるものの、両者ともに保存後レート特性が低下するため、添加剤として不十分であることがわかる。また、化合物（iii）
と化合物（iv）を同時に添加した場合（比較例１−４）も、化合物（ｉ）の特性には及ばないことから、式（１）の構造を有する化合物の特異的な特性向上効果を確認することができる。
＜実施例２−１、２−２及び比較例２−１（電池評価）＞
［実施例２−１］
実施例１−２の電解液において、化合物（ii）０．８７質量％の代わりに化合物（ii）０．５０質量％を用いた以外、実施例１−２と同様にして非水系電解液電池を作製し、初期コンディショニングならびに高温保存特性評価での充電電圧を４．３５Ｖから４．３３Ｖに代えた以外、実施例１−２と同様に初期コンディショニングならびに高温保存特性評価を実施した。評価結果を表２に示す。
［実施例２−２］
実施例２−１の電解液において、化合物（ii）０．５０質量％の代わりに化合物（ii）１．００質量％を用いた以外、実施例２−１と同様にして非水系電解液電池を作製し、初期コンディショニングならびに高温保存特性評価を実施した。評価結果を表２に示す。
［比較例２−１］
実施例２−１の電解液において、化合物（ii）を含まない電解液を用いた以外、実施例２−１と同様にして非水系電解液電池を作製し、初期コンディショニングならびに高温保存特性評価を実施した。評価結果を表２に示す。
Figure 0006201363
表２より、本発明にかかる実施例１−１の非水系電解液を用いると、式（１）で示される化合物が添加されていない場合（比較例２−１）に比べ、保存後容量ならびにレート特性に優れていることが分かる。
本発明の非水系電解液によれば、非水系電解液電池の高温保存時における容量劣化ならびに高電流密度下での充放電特性を改善できる。そのため、本発明の非水系電解液及びこれを用いた非水系電解液電池は、公知の各種の用途に用いることが可能である。
具体例としては、例えば、ノートパソコン、ペン入力パソコン、モバイルパソコン、電子ブックプレーヤー、携帯電話、携帯ファックス、携帯コピー、携帯プリンター、ヘッドフォンステレオ、ビデオムービー、液晶テレビ、ハンディークリーナー、ポータブルＣＤ、ミニディスク、トランシーバー、電子手帳、電卓、メモリーカード、携帯テープレコーダー、ラジオ、バックアップ電源、モーター、自動車、バイク、原動機付自転車、自転車、照明器具、玩具、ゲーム機器、時計、電動工具、ストロボ、カメラ、負荷平準化用電源、自然エネルギー貯蔵電源等が挙げられる。

Claims (5)

  1. 金属イオンを吸蔵・放出しうる正極及び負極を備える非水系電解液電池用の非水系電解
    液であって、該非水系電解液が電解質及び非系水溶媒とともに、該非水系電解液が、下記
    式（１）で示される化合物を含有することを特徴とする非水系電解液。
    Figure 0006201363
     （式中、ＬはＣＮ基を有さないＺ価の有機基を表し、Ｒ１およびＲ２は、それぞれ独立し
    て水素原子または置換基を有してもよい炭素数１以上の有機基を表し、Ｚは１以上の整数
    を表す。ただし、Ｒ１およびＲ２のうち少なくとも１つ以上がＣＮ基を１つ以上有する。
    Ｒ１およびＲ２は互いに結合して環を形成してもよい。）
  2. 前記式（１）で示される化合物を０．００１〜１０質量％含有することを特徴とする請
    求項１に記載の非水系電解液。
  3. フッ素原子を有する環状カーボネート、炭素−炭素不飽和結合を有する環状カーボネー
    ト、モノフルオロリン酸塩、ジフルオロリン酸塩、イソシアネート化合物、環状スルホン
    酸エステルおよび式（１）以外のシアノ化合物よりなる群から選ばれる少なくとも１種の
    化合物を含有することを特徴とする請求項１または２に記載の非水系電解液。
  4. 前記フッ素原子を有する環状カーボネートが、モノフルオロエチレンカーボネート、４
    ，４−ジフルオロエチレンカーボネート、４，５−ジフルオロエチレンカーボネートより
    なる群から選ばれる少なくとも１種の化合物であり、前記炭素−炭素不飽和結合を有する
    環状カーボネートが、ビニレンカーボネート、ビニルエチレンカーボネート、エチニルエ
    チレンカーボネートであり、前記イソシアネート化合物が少なくとも２つのイソシアネー
    ト基を有する化合物であり、前記式（１）以外のシアノ化合物が少なくとも２つのＣＮ基
    を有する式（１）以外のシアノ化合物であることを特徴とする請求項３に記載の非水系電
    解液。
  5. リチウムイオンを吸蔵・放出可能な負極及び正極、並びに非水系電解液を含む非水系電
    解液電池であって、該非水系電解液が請求項１乃至４のいずれか１項に記載の非水系電解
    液である非水系電解液電池。
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