JP6159680B2 - Separation membrane module - Google Patents

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  • Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)

Description

本発明は、例えばエタノール等の含水有機溶剤の膜による脱水や、各種ガスの膜分離に際して、浸透気化法(液体状での分離:PV法)または蒸気透過法(蒸気・ガス状での分離:VP法)の分離形態で用いられる分離膜モジュールに関する。   In the present invention, for example, in the dehydration with a membrane of a water-containing organic solvent such as ethanol or the membrane separation of various gases, the pervaporation method (liquid separation: PV method) or the vapor permeation method (vapor / gas separation: The present invention relates to a separation membrane module used in the separation mode of the VP method.

この種の分離膜モジュールとして、例えば下記特許文献1に記載のものが知られている。
この分離膜モジュールは、モジュール本体にアッパータンクおよびロアタンクが設けられており、アッパータンクに排出チャンバおよびヘッダチャンバが上下に設けられており、ヘッダチャンバに被分離流体入口および分離流体出口が設けられており、アッパータンクおよびロアタンクに複数の垂直棒状膜分離部材が渡されており、各膜分離部材が、管状分離膜エレメントと、分離膜エレメントを間隔をおいて取り囲んでいる外管とよりなり、分離膜エレメントの上端開口は排出チャンバに連通させられ、その下端開口は閉鎖されており、分離膜エレメントおよび外管間の間隙の上端はヘッダチャンバに連通させられ、その下端はロアタンクに連通させられており、ヘッダチャンバ内に、被分離流体入口および分離流体出口を区画するように仕切が設けられているものである。
各分離膜エレメントは、セラミックスからなる管状支持体の外表面にゼオライト膜を形成してなり、排出チャンバとヘッダチャンバとを区画している水平状の管板に吊下げ状に固定されている。また、各外管は、アッパータンクの底壁を形成している上水平仕切板と、ロアタンクの頂壁を形成している下水平仕切板とにまたがって接続されている。
そして、例えば含水有機溶剤が、外管とこれに挿入された分離膜エレメントとの間隙を流通させられると、水分のみが分離膜エレメントのゼオライト膜を透過させられて、有機溶剤と分離されるようになっている。特に、上記分離膜モジュールの場合、外管と分離膜エレメントとの間隙に被分離流体を流通させる構成としたことで、被分離流体の流速(レイノルズ数)を引き上げることが可能となるので、分離膜エレメントの膜性能が発揮されやすいという利点がある。
As this type of separation membrane module, for example, the one described in Patent Document 1 below is known.
In this separation membrane module, an upper tank and a lower tank are provided in the module body, a discharge chamber and a header chamber are provided above and below the upper tank, and a separated fluid inlet and a separation fluid outlet are provided in the header chamber. A plurality of vertical rod-shaped membrane separation members are passed to the upper tank and the lower tank, and each membrane separation member is composed of a tubular separation membrane element and an outer tube surrounding the separation membrane element at intervals. The upper end opening of the membrane element is communicated with the discharge chamber, the lower end opening is closed, the upper end of the gap between the separation membrane element and the outer tube is communicated with the header chamber, and the lower end is communicated with the lower tank. And to separate the separated fluid inlet and the separated fluid outlet in the header chamber. In which switching is provided.
Each separation membrane element is formed by forming a zeolite membrane on the outer surface of a tubular support made of ceramic, and is fixed in a suspended manner to a horizontal tube plate that divides the discharge chamber and the header chamber. Each outer pipe is connected across an upper horizontal partition plate forming the bottom wall of the upper tank and a lower horizontal partition plate forming the top wall of the lower tank.
For example, when the water-containing organic solvent is allowed to flow through the gap between the outer tube and the separation membrane element inserted into the outer tube, only water is permeated through the zeolite membrane of the separation membrane element so that it is separated from the organic solvent. It has become. In particular, in the case of the separation membrane module, since the separation fluid is circulated through the gap between the outer tube and the separation membrane element, the flow velocity (Reynolds number) of the separation fluid can be increased. There is an advantage that the membrane performance of the membrane element is easily exhibited.

しかしながら、上述した分離膜モジュールの場合、1本の分離膜エレメントに対して1本の外管が必要となるため、分離膜エレメントの搭載本数を多くしようとすれば、モジュール本体の径が大きくなりすぎ、また、外管の上下端部を上下水平仕切板に接続するための溶接個所も増大するため、分離膜エレメントの本数あたりのモジュール製作コストが掛かり、安価で提供することが困難になるという問題があった。   However, in the case of the separation membrane module described above, one outer tube is required for one separation membrane element. Therefore, if the number of separation membrane elements to be mounted is increased, the diameter of the module body increases. In addition, since the number of welding points for connecting the upper and lower ends of the outer tube to the upper and lower horizontal partition plates also increases, the module manufacturing cost per number of separation membrane elements is increased, making it difficult to provide at low cost. There was a problem.

また、下記の特許文献2,3には、上述した縦型の分離膜モジュールを、横型にした形態の分離膜モジュールが開示されている。
しかしながら、これらの分離膜モジュールにおいても、1本の分離膜エレメントに対して1本の外管が必要となるため、上記と同様の問題があった。
Patent Documents 2 and 3 listed below disclose a separation membrane module in which the above-described vertical separation membrane module is formed into a horizontal shape.
However, these separation membrane modules also have the same problem as described above because one outer tube is required for one separation membrane element.

特許第4990063号公報Japanese Patent No. 4990063 特許第特開2003−93843号公報Japanese Patent Laid-Open No. 2003-93843 国際公開第WO2004−035182号International Publication No. WO2004-035182

この発明の目的は、外管と管状分離膜エレメントとの2重管構造による優れた分離性能を維持しながら、分離膜エレメントの本数あたりのモジュール製作コストを抑えることができる分離膜モジュールを提供することにある。   An object of the present invention is to provide a separation membrane module capable of suppressing the module manufacturing cost per number of separation membrane elements while maintaining excellent separation performance by a double tube structure of an outer tube and a tubular separation membrane element. There is.

この発明による請求項1記載の分離膜モジュールは、横型密閉容器として構成されるモジュール本体内の左右各部に、垂直状の管板と、管板の左右方向内方に間隔をおいて位置する内側仕切板とが設けられて、管板と内側仕切板との間の区画がヘッダチャンバとなされ、管板よりも左右方向外側の区画が排出チャンバとなされており、複数本の水平状の外管が、これらの一端を左ヘッダチャンバに開口させ、他端を右ヘッダチャンバに開口させるように、左右の内側仕切板にまたがって接続されており、各外管内に、左管板に片持ち状に固定された管状の左分離膜エレメントと、右管板に片持ち状に固定された管状の右分離膜エレメントとが、外管の内周面との間に環状通路を形成するように挿入配置されており、左右各分離膜エレメントは、その固定端が左右各排出チャンバに開口させられる一方、その自由端が閉塞されており、左右いずれか一方のヘッダチャンバに被分離流体入口が設けられ、左右いずれか一方または他方のヘッダチャンバに第1分離流体出口が設けられ、左右各排出チャンバに第2分離流体出口が設けられているものである。   The separation membrane module according to claim 1 according to the present invention includes a vertical tube plate and an inner side positioned at an interval inward in the left-right direction of the tube plate in each of the left and right parts in the module body configured as a horizontal sealed container. A partition plate is provided, a partition between the tube plate and the inner partition plate is a header chamber, a partition on the outer side in the left-right direction than the tube plate is a discharge chamber, and a plurality of horizontal outer tubes Are connected across the left and right inner partition plates so that one end of these is opened in the left header chamber and the other end is opened in the right header chamber. The tubular left separation membrane element fixed to the tube and the tubular right separation membrane element fixed to the right tube plate in a cantilever manner are inserted so as to form an annular passage between the inner peripheral surface of the outer tube The left and right separation membrane elements are The fixed end is opened to the left and right discharge chambers, while the free end is closed, and the left and right header chambers are provided with separated fluid inlets. One separation fluid outlet is provided, and a second separation fluid outlet is provided in each of the left and right discharge chambers.

請求項1記載の分離膜モジュールにあっては、横型密閉容器よりなるモジュール本体内に複数本の外管を水平状に並列配置して、各外管に左右2本の分離膜エレメントを挿入配置する構成を採用しているので、例えば特許文献1記載の分離膜モジュールと比べて、これと同程度の分離性能を保持しながら、同数の分離膜エレメントを搭載した場合のモジュール本体の径を約1/√2程度に小さくすることが可能であり、また、使用する外管の数が半分となるため、外管の接合個所も半減する。
したがって、請求項1に係る発明によれば、分離膜エレメントの本数あたりのモジュール製作コストを抑えることができ、外管および分離膜エレメントの2重管構造による優れた分離性能を発揮しうる分離膜モジュールを安価で提供することができる。
In the separation membrane module according to claim 1, a plurality of outer tubes are horizontally arranged in parallel in a module body made of a horizontal sealed container, and two separation membrane elements are inserted and arranged in each outer tube. Therefore, the diameter of the module body when the same number of separation membrane elements are mounted is maintained while maintaining the same separation performance as that of the separation membrane module described in Patent Document 1, for example. It can be reduced to about 1 / √2, and the number of outer tubes to be used is halved.
Therefore, according to the first aspect of the invention, the separation membrane that can suppress the module manufacturing cost per the number of separation membrane elements and can exhibit excellent separation performance by the double tube structure of the outer tube and the separation membrane element. Modules can be provided at low cost.

この発明による請求項2記載の分離膜モジュールは、請求項1記載の分離膜モジュールにおいて、左右各分離膜エレメントの自由端の外周面に、外管の内周面に当接しうる支持突起が、1つまたは周方向に間隔をおいて複数形成されているものである。   A separation membrane module according to a second aspect of the present invention is the separation membrane module according to the first aspect, wherein the support protrusion capable of contacting the inner peripheral surface of the outer tube is provided on the outer peripheral surface of the free ends of the left and right separation membrane elements. One or a plurality are formed at intervals in the circumferential direction.

分離膜エレメントは、管板に片持ち状に固定されているため、その自重により自由端側が垂れ下がって偏芯するおそれがあり、分離膜エレメントの外表面が外管の内周面と接触して破損したり、膜分離に支障が生じたりする問題が起こりうる。また、分離膜エレメントの自重以外にも、例えば被分離流体の流体圧の作用により、分離膜エレメントが振動して偏芯することも考えられる。
請求項2記載の分離膜モジュールによれば、各分離膜エレメントの自由端外周面に支持突起が形成されているので、支持突起が外管の内周面に当接させられることによって、分離膜エレメントの自由端側の垂れ下がり等による偏芯が防止され、分離膜エレメントの外表面が破損したり、被分離流体の流通に支障が出たりする問題を回避することができる。
支持突起の形状は特に限定されないが、例えば棒状や板状とすることができる。また、支持突起は、少なくとも1つあれば足りるが、1つの場合、分離膜エレメントの自由端外周面から垂直下方にのびるように形成される。好ましくは、支持突起は、周方向に間隔をおいて2つ以上形成される。
Since the separation membrane element is fixed to the tube plate in a cantilevered manner, the free end side of the separation membrane element may hang down and become eccentric, and the outer surface of the separation membrane element comes into contact with the inner peripheral surface of the outer tube. Problems such as breakage and disruption of membrane separation can occur. In addition to the weight of the separation membrane element, it is also conceivable that the separation membrane element vibrates and becomes eccentric due to the action of the fluid pressure of the fluid to be separated, for example.
According to the separation membrane module according to claim 2, since the support protrusion is formed on the outer peripheral surface of the free end of each separation membrane element, the separation protrusion is brought into contact with the inner peripheral surface of the outer tube. Eccentricity due to sag or the like of the free end side of the element is prevented, and problems that the outer surface of the separation membrane element is damaged or the flow of the fluid to be separated can be avoided.
The shape of the support protrusion is not particularly limited, but may be, for example, a rod shape or a plate shape. In addition, at least one supporting protrusion is sufficient, but in one case, the supporting protrusion is formed so as to extend vertically downward from the outer peripheral surface of the free end of the separation membrane element. Preferably, two or more support protrusions are formed at intervals in the circumferential direction.

この発明による請求項3記載の分離膜モジュールは、請求項1または2記載の分離膜モジュールにおいて、全本数よりも少ない本数の外管ごとに内部の環状通路を流れる被分離流体の向きが交互に左右反転する複数パスが形成されるように、少なくとも左右いずれか一方のヘッダチャンバ内に少なくとも1つのパス形成用仕切板が設けられているものである。   The separation membrane module according to a third aspect of the present invention is the separation membrane module according to the first or second aspect, wherein the direction of the fluid to be separated flowing in the internal annular passage is alternated for each of the outer tubes less than the total number. At least one path forming partition plate is provided in at least one of the left and right header chambers so as to form a plurality of paths that are horizontally reversed.

請求項3記載の分離膜モジュールによれば、ヘッダチャンバ内にパス形成用仕切壁が設けられることによって、被分離流体を左右折り返し状に流通させる複数パスが形成されているので、パスの数に比例して被分離流体が分離膜エレメントの表面と接触する機会が多くなり、膜の分離効率および分離性能を向上させることができる。   According to the separation membrane module of the third aspect, since the path forming partition wall is provided in the header chamber, a plurality of paths for circulating the fluid to be separated in a left-right folded shape are formed. The opportunity for the fluid to be separated to come into contact with the surface of the separation membrane element in proportion increases, and the separation efficiency and separation performance of the membrane can be improved.

この発明による請求項4記載の分離膜モジュールは、請求項3記載の分離膜モジュールにおいて、パス形成用仕切板が、少なくとも1つのドレン流下孔を有する水平状の仕切板よりなり、左右のヘッダチャンバの底部にドレン排出口が設けられているものである。   A separation membrane module according to a fourth aspect of the present invention is the separation membrane module according to the third aspect, wherein the path-forming partition plate comprises a horizontal partition plate having at least one drain flow hole, and the left and right header chambers A drain discharge port is provided at the bottom of the.

分離媒体が凝縮性ガスとされるVP法では、モジュール内で分離媒体のドレン(凝縮液)が発生することがある。複数パスを上下並列状に形成する場合、ヘッダチャンバ内に形成されるパス形成用仕切板は水平状のものとなるが、この水平状仕切板によってドレンの流下が妨げられ、仕切板の上面にドレンが溜まってしまうことになる。
請求項4記載の分離膜モジュールによれば、水平状のパス形成用仕切板にドレン流下孔があけられているので、この孔を通じてドレンがヘッダチャンバの底部まで流下させられ、ヘッダチャンバの底部に設けられたドレン排出口を通じて、ドレンを容易に抜き出すことができる。
In the VP method in which the separation medium is a condensable gas, drain (condensate) of the separation medium may be generated in the module. When multiple paths are formed in a vertically parallel manner, the path forming partition plate formed in the header chamber is horizontal, but this horizontal partition plate prevents the flow of drain, and the upper surface of the partition plate Drain will accumulate.
According to the separation membrane module of the fourth aspect, since the drain flow down hole is formed in the horizontal path forming partition plate, the drain is caused to flow down to the bottom of the header chamber through the hole, and is formed at the bottom of the header chamber. Drain can be easily extracted through the provided drain outlet.

この発明による請求項5記載の分離膜モジュールは、請求項1〜4のいずれか1つに記載の分離膜モジュールにおいて、モジュール本体内における左右の内側仕切板どうしの間の区画に、各外管の周囲から左右の分離膜エレメントを加熱する加熱手段が設けられているものである。   A separation membrane module according to a fifth aspect of the present invention is the separation membrane module according to any one of the first to fourth aspects, wherein each outer tube is provided in a section between the left and right inner partition plates in the module body. Is provided with heating means for heating the left and right separation membrane elements.

たとえば運転開始時に分離膜エレメントが低温になっている状態において、分離媒体として凝縮性ガスが導入された場合、ドレンが発生するおそれがある。請求項5記載の分離膜モジュールによれば、加熱手段によって分離膜エレメントを加熱することにより、上記のようなドレンの発生を効果的に抑止することができる。また、被分離流体に液体が導入された場合は、分離流体が膜を透過する際に必要な気化熱分を加熱することができる。   For example, when a condensable gas is introduced as a separation medium in a state where the separation membrane element is at a low temperature at the start of operation, there is a possibility that drainage is generated. According to the separation membrane module of the fifth aspect, the generation of the drain as described above can be effectively suppressed by heating the separation membrane element by the heating means. Further, when a liquid is introduced into the fluid to be separated, the heat of vaporization necessary for the separation fluid to pass through the membrane can be heated.

この発明による請求項6記載の分離膜モジュールは、請求項1〜5のいずれか1つに記載の分離膜モジュールにおいて、左右各分離膜エレメントが、セラミックスからなる管状の支持体と、支持体の外表面に形成されたゼオライト膜とを備えているものである。   A separation membrane module according to a sixth aspect of the present invention is the separation membrane module according to any one of the first to fifth aspects, wherein each of the left and right separation membrane elements comprises a tubular support made of ceramics, and And a zeolite membrane formed on the outer surface.

請求項6記載の分離膜モジュールによれば、各分離膜エレメントがセラミックス製の管状支持体およびその外表面を覆うゼオライト膜を備えているので、特に含水有機溶剤の脱水処理に好適に用いることができ、優れた分離性能が得られる。   According to the separation membrane module of claim 6, since each separation membrane element includes a ceramic tubular support and a zeolite membrane covering the outer surface thereof, it is particularly suitable for use in a dehydration treatment of a water-containing organic solvent. And excellent separation performance can be obtained.

この発明の第1の実施形態に係る分離膜モジュールを示す垂直縦断面図である。It is a vertical longitudinal cross-sectional view which shows the separation membrane module which concerns on 1st Embodiment of this invention. 図1のII―II線に沿う分離膜モジュールの横断面図である。FIG. 2 is a cross-sectional view of the separation membrane module taken along line II-II in FIG. 1. 分離膜モジュールの要部を拡大して示す断面図である。It is sectional drawing which expands and shows the principal part of a separation membrane module. 分離膜エレメントの自由端の構造を示すものであって、(a)は断面図、(b)は側面図である。FIG. 2 shows a structure of a free end of a separation membrane element, where (a) is a sectional view and (b) is a side view. 分離膜エレメントの自由端の構造の変形例を示すものであって、(a)は断面図、(b)は側面図である。The modification of the structure of the free end of a separation membrane element is shown, Comprising: (a) is sectional drawing, (b) is a side view. 分離膜エレメントの固定端の構造を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the structure of the fixed end of a separation membrane element. 分離膜エレメントの固定端の構造の変形例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the modification of the structure of the fixed end of a separation membrane element. この発明の第2の実施形態に係る分離膜モジュールを示す垂直縦断面図である。It is a vertical longitudinal cross-sectional view which shows the separation membrane module which concerns on 2nd Embodiment of this invention. 図8のIX―IX線に沿う分離膜モジュールの横断面図である。FIG. 9 is a transverse sectional view of the separation membrane module taken along the line IX-IX in FIG. 8.

以下、この発明の実施の形態を、図面を参照しながら説明する。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.

図1および図2を参照すると、第1の実施形態に係る分離膜モジュール(1)は、横型密封容器として構成されるモジュール本体(2)を備えている。モジュール本体(2)は、水平円筒状の胴体(21)と、胴体(21)の左右端部に接続されたドーム状の左右蓋体(22)とよりなる。
モジュール本体(2)内の左右各部には、モジュール本体(2)の横断面に沿ってのびる垂直状の管板(3)と、管板(3)の左右方向内方に間隔をおいて位置する垂直状の内側仕切板(4)とが設けられている。管板(3)は、胴体(21)と各蓋体(22)との間に挟み止められている。
そして、モジュール本体(2)内の左右各部において、管板(3)と内側仕切板(4)との間の区画がヘッダチャンバ(20A)となされ、管板(3)よりも左右方向外側の区画が排出チャンバ(20B)となされている。
Referring to FIGS. 1 and 2, the separation membrane module (1) according to the first embodiment includes a module body (2) configured as a horizontal sealed container. The module body (2) includes a horizontal cylindrical body (21) and dome-shaped left and right lid bodies (22) connected to the left and right ends of the body (21).
In the left and right parts of the module body (2), the vertical tube plate (3) extending along the cross section of the module body (2) and the inner side in the left-right direction of the tube plate (3) are spaced apart. And a vertical inner partition plate (4). The tube sheet (3) is clamped between the body (21) and each lid (22).
In each of the left and right parts in the module main body (2), a partition between the tube plate (3) and the inner partition plate (4) serves as a header chamber (20A), which is on the outer side in the left and right direction than the tube plate (3). The compartment is a discharge chamber (20B).

複数本の水平状の外管(5)が、これらの一端を左ヘッダチャンバ(20A)に開口させ、他端を右ヘッダチャンバ(20A)に開口させるように、左右の内側仕切板(4)にまたがって接続され、モジュール本体(2)内における左右の内側仕切板(4)どうしの間の区画(20C)に並列状に配置されている。
図3に詳しく示すように、外管(5)の左右各端部は、左右各内側仕切板(4)にあけられた貫通孔(41)の周縁部に、溶接等の接合手段によって固定されている。
A plurality of horizontal outer pipes (5) have left and right inner partition plates (4) so that one end of these is opened in the left header chamber (20A) and the other end is opened in the right header chamber (20A). And are arranged in parallel in a partition (20C) between the left and right inner partition plates (4) in the module body (2).
As shown in detail in FIG. 3, the left and right end portions of the outer tube (5) are fixed to the peripheral edge portion of the through hole (41) formed in the left and right inner partition plates (4) by joining means such as welding. ing.

各外管(5)には、左管板(3)に片持ち状に固定された右向き管状の左分離膜エレメント(6)と、右管板(3)に片持ち状に固定された左向き管状の右分離膜エレメント(6)とが、外管(5)の内周面との間に環状通路(P)を形成するようにほぼ同軸状に挿入配置されている。   Each outer tube (5) has a left-facing tubular left separation membrane element (6) fixed in a cantilever manner to the left tube plate (3), and a left-facing device fixed in a cantilever manner to the right tube plate (3) The tubular right separation membrane element (6) is inserted and arranged substantially coaxially so as to form an annular passage (P) between the outer peripheral tube (5) and the inner peripheral surface.

左ヘッダチャンバ(20A)の頂部に被分離流体入口(201)が設けられ、左ヘッダタンク(20A)の底部に第1分離流体出口(202)が設けられている。
また、全本数の半分の本数の外管(5)ごとに内部の環状通路(P)を流れる被分離流体の向きが交互に左右反転する2パスが形成されるように、左ヘッダチャンバ(20A)内の高さ中央付近に1つの水平状のパス形成用仕切板(7)が設けられている。
仕切板(7)には、ドレン流下孔(71)が形成されている。左右のヘッダチャンバ(20A)の底部には、ドレン排出口(203)が設けられている。左ヘッダチャンバ(20A)内の上部で生じたドレンは、仕切板(7)のドレン流下孔(71)を通じて、左ヘッダチャンバ(20A)の底部に流下させられ、ここからドレン排出口(203)を通じて抜き出される。右ヘッダチャンバ(20A)内で生じたドレンは、右ヘッダチャンバ(20A)の底部に溜まり、ドレン排出口(203)を通じて抜き出される。
A separated fluid inlet (201) is provided at the top of the left header chamber (20A), and a first separated fluid outlet (202) is provided at the bottom of the left header tank (20A).
In addition, the left header chamber (20A) is formed so that the direction of the fluid to be separated flowing through the inner annular passage (P) is alternately reversed left and right for every half of the outer pipes (5). A horizontal path forming partition plate (7) is provided in the vicinity of the center of the height inside.
The partition plate (7) has a drain flow hole (71). A drain discharge port (203) is provided at the bottom of the left and right header chambers (20A). The drain generated at the upper part in the left header chamber (20A) is caused to flow down to the bottom of the left header chamber (20A) through the drain flow lower hole (71) of the partition plate (7), and from here the drain discharge port (203) Extracted through. Drain generated in the right header chamber (20A) accumulates at the bottom of the right header chamber (20A) and is extracted through the drain discharge port (203).

左右各分離膜エレメント(6)の固定端は、左右各排出チャンバ(20B)に開口させられ、左右各分離膜エレメント(6)の自由端は閉塞されている。
左右各排出チャンバ(20B)の左右方向外端部に、第2分離流体出口(204)が設けられている。
The fixed ends of the left and right separation membrane elements (6) are opened to the left and right discharge chambers (20B), and the free ends of the left and right separation membrane elements (6) are closed.
A second separation fluid outlet (204) is provided at the left and right outer ends of the left and right discharge chambers (20B).

図3に詳しく示すように、各分離膜エレメント(6)は、セラミックスからなる管状の支持体(61)と、支持体(61)の外表面に形成されたゼオライト膜(62)とを備えている。
分離膜エレメント(6)の固定端側に位置する支持体(61)の一端部(図3の左端部)には、水平円筒状の接続部材(63)が連通状に接続されている。また、分離膜エレメント(6)の自由端側に位置する支持体(61)の他端部(図3の右端部)には、水平短円柱状の閉塞部材(64)が、支持体(61)の他端部開口を塞ぐように接続されている。接続部材(63)および閉塞部材(64)は、それぞれ緻密質セラミックスから形成されており、支持体(61)の端部開口に嵌め入れられる嵌入凸部(641)を有している(図4、5参照)。接続部材(63)および閉塞部材(64)の端面と支持体(61)の端面との隙間は、ガラス粉末を圧縮成形してなるガラスシールリングを用いたガラスシール部(65)によってシールされている。
As shown in detail in FIG. 3, each separation membrane element (6) includes a tubular support (61) made of ceramics and a zeolite membrane (62) formed on the outer surface of the support (61). Yes.
A horizontal cylindrical connecting member (63) is connected to one end (left end in FIG. 3) of the support (61) located on the fixed end side of the separation membrane element (6). Further, a horizontal short columnar blocking member (64) is provided at the other end (right end in FIG. 3) of the support (61) located on the free end side of the separation membrane element (6). ) Is connected so as to close the other end opening. Each of the connecting member (63) and the closing member (64) is made of dense ceramics, and has a fitting convex portion (641) fitted into the end opening of the support (61) (FIG. 4). 5). The gap between the end face of the connecting member (63) and the closing member (64) and the end face of the support (61) is sealed by a glass seal portion (65) using a glass seal ring formed by compression molding glass powder. Yes.

図4に示すように、各分離膜エレメント(6)の自由端の外周面、より詳しく言えば、閉塞部材(64)の外周面に、4つの棒状の支持突起(66)が周方向に等間隔おきに放射状に形成されている。
4つの支持突起(66)のうち最下位に設けられた垂直下向きの支持突起(66)は、その先端が外管(5)の内周面に当接させられている。この支持突起(66)が分離膜エレメント(6)の自由端を下から支えることによって、自重による分離膜エレメント(6)の垂れ下がりが防止され、分離膜エレメント(6)の外表面と外管(5)の内周面との間の環状通路(P)が維持されるようになっている。
残りの3つの支持突起(66)は、通常、これらの先端と外管(5)の内周面との間に僅かな隙間が生じるようになっている。そして、例えば被分離流体の流体圧等により分離膜エレメント(6)が振動した場合に、所要の支持突起(66)の先端が外管(5)の内周面に当接させられることによって、分離膜エレメント(6)の外表面が外管(5)の内周面に接触するのが防止される。
As shown in FIG. 4, four rod-like support protrusions (66) are provided on the outer peripheral surface of the free end of each separation membrane element (6), more specifically, on the outer peripheral surface of the closing member (64). It is formed radially at intervals.
Of the four support protrusions (66), the vertically downward support protrusion (66) provided at the lowest position is in contact with the inner peripheral surface of the outer tube (5). The support projection (66) supports the free end of the separation membrane element (6) from below, so that the separation membrane element (6) is prevented from drooping due to its own weight, and the outer surface of the separation membrane element (6) and the outer tube ( An annular passage (P) between the inner peripheral surface of 5) is maintained.
The remaining three support protrusions (66) usually have a slight gap between their tips and the inner peripheral surface of the outer tube (5). And, for example, when the separation membrane element (6) vibrates due to the fluid pressure of the fluid to be separated, the tip of the required support projection (66) is brought into contact with the inner peripheral surface of the outer tube (5), The outer surface of the separation membrane element (6) is prevented from coming into contact with the inner peripheral surface of the outer tube (5).

図5は、分離膜エレメントの自由端に形成される支持突起の変形例を示すものである。図示の分離膜エレメントの場合、棒状の支持突起に代えて、4つの板状の支持突起(66A)が、各分離膜エレメント(6)の自由端の外周面、すなわち閉塞部材(64)の外周面に、周方向に等間隔おきに放射状に形成されている。
これらの板状の支持突起(66A)によっても、上述した棒状の支持突起とほぼ同様の作用効果が奏される。
FIG. 5 shows a modification of the support protrusion formed at the free end of the separation membrane element. In the case of the illustrated separation membrane element, instead of the rod-like support projection, four plate-like support projections (66A) are provided on the outer peripheral surface of the free end of each separation membrane element (6), that is, the outer periphery of the blocking member (64). The surface is formed radially at equal intervals in the circumferential direction.
These plate-like support protrusions (66A) also provide substantially the same operational effects as the above-described rod-like support protrusions.

図6は、分離膜エレメント(6)の固定端の構造を示すものである。なお、左右の分離膜エレメント(6)の固定端の構造は、向きが左右逆であることを除いて同一であるので、以下においては、図6を参照して左分離膜エレメント(6)の固定端の構造のみを説明する。
図6に示すように、左管板(3)には、左分離膜エレメント(6)と同数の取付孔(31)が水平貫通状にあけられており、各取付孔(31)に左分離膜エレメント(6)の左端部が挿入されている。
取付孔(31)の内周面右端部には、内方突出環状の受け部(311)が形成されている。取付孔(31)の内周面左側には、雌ねじ(312)が形成されている。受け部(311)の左側に、断面L形の環状リング受け(32)、Oリング(33)および環状スペーサ(34)が配されている。そして、上記雌ねじ(312)とねじ合わせられる雄ねじ(351)を外周面に有する水平筒状の押さえ部材(35)が、取付孔(31)と分離膜エレメント(6)の左端部との間の環状空隙に左方から挿入されて、その先端部でリング受け(32)、Oリング(33)およびスペーサ(34)を押圧しうるように管板(3)にねじ接合されている。押さえ部材(35)の押圧作用によって左右方向に圧縮変形されたOリング(33)は、その内周部が分離膜エレメント(6)の左端部外周面に強く押し付けられるとともに、その外周部が管板(3)の取付孔(31)内周面に強く付けられる。これにより、左分離膜エレメント(6)が左管板(3)に片持ち状に固定され、また、左膜分離エレメント(3)の左端部外周面と、管板(3)の取付孔(31)内周面との間がシールされている。
FIG. 6 shows the structure of the fixed end of the separation membrane element (6). Note that the structure of the fixed ends of the left and right separation membrane elements (6) is the same except that the orientations are opposite to each other. Therefore, the left separation membrane element (6) will be described below with reference to FIG. Only the structure of the fixed end will be described.
As shown in FIG. 6, the left tube plate (3) has the same number of mounting holes (31) as the left separation membrane element (6) in a horizontal penetrating shape. The left end of the membrane element (6) is inserted.
An inward projecting annular receiving portion (311) is formed at the right end portion of the inner peripheral surface of the mounting hole (31). A female screw (312) is formed on the left side of the inner peripheral surface of the mounting hole (31). An annular ring receiver (32) having an L-shaped cross section, an O-ring (33), and an annular spacer (34) are disposed on the left side of the receiving portion (311). Then, a horizontal cylindrical holding member (35) having a male screw (351) screwed to the female screw (312) on the outer peripheral surface is provided between the mounting hole (31) and the left end of the separation membrane element (6). It is inserted into the annular gap from the left, and is screwed to the tube plate (3) so that the ring receiver (32), O-ring (33) and spacer (34) can be pressed at the tip. The O-ring (33) compressed and deformed in the left-right direction by the pressing action of the pressing member (35) is strongly pressed against the outer peripheral surface of the left end portion of the separation membrane element (6), and the outer peripheral portion is a tube. It is strongly attached to the inner peripheral surface of the mounting hole (31) of the plate (3). Thereby, the left separation membrane element (6) is fixed to the left tube plate (3) in a cantilevered manner, and the left end outer peripheral surface of the left membrane separation element (3) and the mounting hole ( 31) The space between the inner peripheral surface is sealed.

図7は、分離膜エレメントの固定端の構造の変形例を示すものである。図7の例では、環状リング受け、Oリングおよび環状スペーサに代えて、横断面U形をしたテフロン(登録商標)製の環状シール材(36)が、その開口を右方に向けて、取付孔(31)内周面における受け部(311)の左側に配されている。このシール材(36)に右方から流体圧が作用させられると、U形の横断面形状が横に広がるようにシール材(36)が弾性変形して、シール材(35)の内周部が分離膜エレメント(14)の左端部外周面に強く押し付けられるとともに、シール材(35)の外周部が取付孔(31)の内周面に強く付けられ、それによって、左分離膜エレメント(6)が左管板(3)に片持ち状に固定され、また、左膜分離エレメント(6)の左端部外周面と管板(3)の取付孔(31)内周面との間がシールされている。   FIG. 7 shows a modification of the structure of the fixed end of the separation membrane element. In the example of FIG. 7, instead of the annular ring receiver, the O-ring and the annular spacer, the Teflon (registered trademark) annular sealing material (36) having a U-shaped cross section is mounted with the opening facing rightward. It is arranged on the left side of the receiving portion (311) on the inner peripheral surface of the hole (31). When fluid pressure is applied to the sealing material (36) from the right side, the sealing material (36) is elastically deformed so that the U-shaped cross-sectional shape spreads laterally, and the inner peripheral portion of the sealing material (35) Is strongly pressed against the outer peripheral surface of the left end portion of the separation membrane element (14), and the outer peripheral portion of the sealing material (35) is strongly pressed against the inner peripheral surface of the mounting hole (31), whereby the left separation membrane element (6 ) Is fixed to the left tube plate (3) in a cantilevered manner, and the seal between the outer peripheral surface of the left end of the left membrane separation element (6) and the inner peripheral surface of the mounting hole (31) of the tube plate (3) Has been.

上記の分離膜モジュール(1)において、例えば含水有機溶剤よりなる被分離流体は、被分離流体入口(201)から、左ヘッダチャンバ(20A)の上部(仕切板(7)よりも上方部分)に導入される。導入された被分離流体は、左ヘッダチャンバ(20A)の上部から、これと連通している外管(5)内の環状通路(P)を右向きに流れて、右ヘッダチャンバ(20A)まで導かれる。右ヘッダチャンバ(2OA)まで導かれた被分離流体は、ここで反転させられて、左ヘッダチャンバ(20A)の下部(仕切板(7)よりも下方部分)と連通している外管(5)内の環状通路(P)を左向きに流れて、左ヘッダチャンバ(20A)の下部まで導かれ、第1分離流体出口(202)を通じて、排出される。被分離流体が環状通路(P)を流れる間に、その一部の成分(例えば水)が左右の分離膜エレメント(6)を透過し、透過した成分の流体、すなわち分離流体は、各分離膜エレメント(6)の内部を通じて左右の排出チャンバ(20B)に導かれ、第2分離流体出口(204)から排出される。したがって、第1分離流体出口(202)から排出されるのは、被分離流体から上記透過成分が分離された残りの成分(例えば有機溶剤)の流体である。
なお、被分離流体入口と第1分離流体出口の配置を上下逆にして、被分離流体を下から上に流通させるように構成することも可能である。
In the separation membrane module (1), the fluid to be separated made of, for example, a water-containing organic solvent passes from the fluid inlet (201) to the upper part of the left header chamber (20A) (above the partition plate (7)). be introduced. The introduced fluid to be separated flows from the upper part of the left header chamber (20A) to the right header chamber (20A) through the annular passage (P) in the outer pipe (5) communicating therewith to the right. It is burned. The separated fluid led to the right header chamber (2OA) is inverted here and communicated with the lower part of the left header chamber (20A) (lower part than the partition plate (7)) (5 ) In the annular passage (P) in the left direction, led to the lower part of the left header chamber (20A), and discharged through the first separation fluid outlet (202). While the fluid to be separated flows through the annular passage (P), a part of the component (for example, water) permeates the left and right separation membrane elements (6), and the permeated component fluid, i.e. It is led to the left and right discharge chambers (20B) through the inside of the element (6) and discharged from the second separation fluid outlet (204). Therefore, what is discharged from the first separation fluid outlet (202) is the fluid of the remaining component (for example, organic solvent) from which the permeated component has been separated from the fluid to be separated.
In addition, it is also possible to arrange the separated fluid inlet and the first separated fluid outlet upside down so that the separated fluid flows from the bottom to the top.

上記分離膜モジュールについて、分離膜エレメントの本数当たりの製作コストを試算したところ、特許文献1記載の縦型の分離膜モジュールの場合と比べて、25%程度安価になることがわかった。   When the production cost per number of separation membrane elements was estimated for the above separation membrane module, it was found that the separation membrane module was about 25% cheaper than the vertical separation membrane module described in Patent Document 1.

図8および図9には、この発明による分離膜モジュールの第2の実施形態が示されている。
第1の実施形態の分離膜モジュールは2パス方式の構造を有するものであったが、この実施形態では4パス方式の構造が採用されている。すなわち、分離膜モジュール(1)の左ヘッダチャンバ(20A)内に、これを上下方向に3つに区画するように、2つの水平状のパス形成用第一仕切板(7)が設けられているとともに、右ヘッダチャンバ(20A)内に、これを上下2つに区画するように、1つの水平状のパス形成用第二仕切板(7)が設けられている。右ヘッダチャンバ(20A)内の第二仕切板(7)は、左ヘッダチャンバ(20A)内の2つの第一仕切板(7)どうしの間のレベルに配置されている。各仕切板(7)には、ドレン流下孔(71)が形成されている。
第2の実施形態の分離膜モジュール(1)によれば、被分離流体が分離膜エレメント(6)の外表面と接触させられる機会がより多くなるため、それによって分離効率および分離性能がさらに高められる。
8 and 9 show a second embodiment of the separation membrane module according to the present invention.
The separation membrane module of the first embodiment has a two-pass structure, but in this embodiment, a four-pass structure is employed. That is, two horizontal path forming first partition plates (7) are provided in the left header chamber (20A) of the separation membrane module (1) so as to divide it into three in the vertical direction. In addition, one horizontal path forming second partition plate (7) is provided in the right header chamber (20A) so as to divide it into two upper and lower parts. The second partition plate (7) in the right header chamber (20A) is disposed at a level between the two first partition plates (7) in the left header chamber (20A). Each partition plate (7) has a drain flow hole (71).
According to the separation membrane module (1) of the second embodiment, there are more opportunities for the fluid to be separated to come into contact with the outer surface of the separation membrane element (6), thereby further improving the separation efficiency and performance. It is done.

ここで、分離膜モジュールは、全本数よりも少ない本数の外管ごとに内部の環状通路を流れる被分離流体の向きが交互に左右反転する複数パスが形成されるように、少なくとも左右いずれか一方のヘッダチャンバ内に少なくとも1つのパス形成用仕切板が設けられていれば良いが、第1および第2の実施形態に限らず、例えば以下に示すように、左右のヘッダチャンバ内の仕切板をさらに的確に増やすことで、被分離流体の往復数を増やすことも可能となる。
すなわち、被分離流体入口が左右いずれか一方のヘッダチャンバの頂部(または底部)に設置され、これと同じヘッダチャンバの底部(または頂部)に第1分離流体出口が設置されている場合には、全本数よりも少ない本数の外管ごとに内部の環状通路を流れる被分離流体の向きが交互に左右反転する複数(4以上の偶数)パスが形成されるように、前記一方のヘッダチャンバ内に複数のパス形成用第一仕切板を設け、他方のヘッダチャンバ内に第一仕切板の数から1を減じた数のパス形成用第二仕切板を設ければよい。
また、被分離流体入口が左右いずれか一方のヘッダチャンバの頂部(または底部)に設置され、第1分離流体出口が他方のヘッダチャンバの底部(または頂部)に設置されている場合には、全本数よりも少ない本数の外管ごとに内部の環状通路を流れる被分離流体の向きが交互に左右反転する複数(3以上の奇数)パスが形成されるように、前記一方のヘッダチャンバ内に少なくとも1つのパス形成用第一仕切板を設け、他方のヘッダチャンバ内に第一仕切板と同数のパス形成用第二仕切板を設ければよい。
Here, the separation membrane module has at least one of the left and right sides so that a plurality of paths in which the direction of the fluid to be separated flowing through the inner annular passage is alternately reversed left and right are formed for each outer tube less than the total number. However, the present invention is not limited to the first and second embodiments, and for example, as shown below, the partition plates in the left and right header chambers are provided. Furthermore, it becomes possible to increase the number of reciprocating fluids to be separated by increasing the accuracy.
That is, when the separated fluid inlet is installed at the top (or bottom) of either the left or right header chamber, and the first separated fluid outlet is installed at the bottom (or top) of the same header chamber, A plurality of (an even number of 4 or more) paths are formed in the one header chamber so that the direction of the fluid to be separated flowing through the inner annular passage is alternately reversed left and right for each outer tube less than the total number. A plurality of path forming first partition plates may be provided, and the number of path forming second partition plates obtained by subtracting 1 from the number of the first partition plates may be provided in the other header chamber.
Further, when the separated fluid inlet is installed at the top (or bottom) of one of the left and right header chambers and the first separation fluid outlet is installed at the bottom (or top) of the other header chamber, At least in one header chamber, a plurality of (odd 3 or more) paths are formed in which the direction of the fluid to be separated flowing in the internal annular passage is alternately reversed left and right for each outer tube less than the number. One path forming first partition plate may be provided, and the same number of path forming second partition plates as the first partition plate may be provided in the other header chamber.

また、第2の実施形態の分離膜モジュール(1)では、モジュール本体(2)内における左右の内側仕切板(4)どうしの間の区画(20C)に、各外管(5)の周囲から左右の分離膜エレメント(6)を加熱する加熱装置(8)が設けられている。
加熱装置(8)には、電気ヒータ等が用いられている。なお、加熱装置に代えて、上記区画(20C)に、例えば蒸気等の加熱流体を流通させるようにしてもよい。
運転開始時などに分離膜エレメント(6)が低温になっているときに、この加熱装置(8)によって、分離膜エレメント(6)を加熱する。これにより、分離媒体として凝縮性ガスが導入された場合にドレンが発生するのが抑止される。また、被分離流体に液体が導入された場合は、分離流体が膜を透過する際に必要な気化熱分を加熱することができる。
Further, in the separation membrane module (1) of the second embodiment, the compartment (20C) between the left and right inner partition plates (4) in the module body (2) is provided from the periphery of each outer tube (5). A heating device (8) for heating the left and right separation membrane elements (6) is provided.
An electric heater or the like is used for the heating device (8). Instead of the heating device, a heating fluid such as steam may be circulated through the compartment (20C).
When the separation membrane element (6) is at a low temperature at the start of operation or the like, the heating device (8) heats the separation membrane element (6). As a result, the generation of drain when condensable gas is introduced as the separation medium is suppressed. Further, when a liquid is introduced into the fluid to be separated, the heat of vaporization necessary for the separation fluid to pass through the membrane can be heated.

(1):分離膜モジュール
(2):モジュール本体
(20A):左ヘッダチャンバ、右ヘッダチャンバ
(20B):左排出チャンバ、右排出チャンバ
(201):被分離流体入口
(202):第1分離流体出口
(203):ドレン排出口
(204):第2分離流体出口
(3):左管板、右管板
(4):左内側仕切板、右内側仕切板
(5):外管
(6):左分離膜エレメント、右分離膜エレメント
(61):支持体
(62):ゼオライト膜
(P):環状通路
(7):パス形成用仕切板
(71):ドレン流下孔
(8):加熱装置(加熱手段)
(1): Separation membrane module
(2): Module body
(20A): Left header chamber, right header chamber
(20B): Left exhaust chamber, right exhaust chamber
(201): Separating fluid inlet
(202): First separation fluid outlet
(203): Drain outlet
(204): Second separation fluid outlet
(3): Left tube sheet, right tube sheet
(4): Left inner divider, right inner divider
(5): Outer pipe
(6): Left separation membrane element, right separation membrane element
(61): Support
(62) : Zeolite membrane
(P): Annular passage
(7): Partition plate for path formation
(71): Drain flow hole
(8): Heating device (heating means)

Claims (6)

横型密閉容器として構成されるモジュール本体内の左右各部に、垂直状の管板と、管板の左右方向内方に間隔をおいて位置する垂直状の内側仕切板とが設けられて、管板と内側仕切板との間の区画がヘッダチャンバとなされ、管板よりも左右方向外側の区画が排出チャンバとなされており、
複数本の水平状の外管が、これらの一端を左ヘッダチャンバに開口させ、他端を右ヘッダチャンバに開口させるように、左右の内側仕切板にまたがって接続されており、
各外管内に、左管板に片持ち状に固定された管状の左分離膜エレメントと、右管板に片持ち状に固定された管状の右分離膜エレメントとが、外管の内周面との間に環状通路が形成されるように挿入配置されており、
左右各分離膜エレメントは、その固定端が左右各排出チャンバに開口させられる一方、その自由端が閉塞されており、
左右いずれか一方のヘッダチャンバに被分離流体入口が設けられ、左右いずれか一方または他方のヘッダチャンバに第1分離流体出口が設けられ、左右各排出チャンバに第2分離流体出口が設けられている、分離膜モジュール。
A vertical tube plate and a vertical inner partition plate positioned at intervals inward in the left-right direction of the tube plate are provided in the left and right parts of the module body configured as a horizontal sealed container. And a partition between the inner partition plate and the inner partition plate serves as a header chamber, and a partition on the outer side in the left-right direction from the tube plate serves as a discharge chamber.
A plurality of horizontal outer pipes are connected across the left and right inner partition plates so that one end thereof is opened in the left header chamber and the other end is opened in the right header chamber.
In each outer tube, a tubular left separation membrane element fixed in a cantilever manner to the left tube plate and a tubular right separation membrane element fixed in a cantilever manner to the right tube plate are arranged on the inner peripheral surface of the outer tube. Is inserted and arranged so that an annular passage is formed between
The left and right separation membrane elements have their fixed ends opened to the left and right discharge chambers, while their free ends are closed,
A separated fluid inlet is provided in either the left or right header chamber, a first separation fluid outlet is provided in either the left or right header chamber, and a second separation fluid outlet is provided in each of the left and right discharge chambers. , Separation membrane module.
左右各分離膜エレメントの自由端の外周面に、外管の内周面に当接しうる支持突起が、1つまたは周方向に間隔をおいて複数形成されている、請求項1記載の分離膜モジュール。   2. The separation membrane according to claim 1, wherein one or a plurality of supporting protrusions that can contact the inner peripheral surface of the outer tube are formed on the outer peripheral surface of the free end of each of the left and right separation membrane elements at intervals in the circumferential direction. module. 全本数よりも少ない本数の外管ごとに内部の環状通路を流れる被分離流体の向きが交互に左右反転する複数パスが形成されるように、少なくとも左右いずれか一方のヘッダチャンバ内に少なくとも1つのパス形成用仕切板が設けられている、請求項1または2記載の分離膜モジュール。   At least one header chamber in at least one of the left and right sides is formed so that a plurality of paths in which the direction of the fluid to be separated flowing in the inner annular passage is alternately reversed left and right are formed for each outer tube less than the total number. The separation membrane module according to claim 1 or 2, wherein a pass forming partition plate is provided. パス形成用仕切板が、少なくとも1つのドレン流下孔を有する水平状の仕切板よりなり、左右のヘッダチャンバの底部にドレン排出口が設けられている、請求項3記載の分離膜モジュール。   4. The separation membrane module according to claim 3, wherein the pass forming partition plate comprises a horizontal partition plate having at least one drain flow hole, and drain discharge ports are provided at the bottoms of the left and right header chambers. モジュール本体内における左右の内側仕切板どうしの間の区画に、各外管の周囲から左右の分離膜エレメントを加熱する加熱手段が設けられている、請求項1〜4のいずれか1つに記載の分離膜モジュール。   The heating unit for heating the left and right separation membrane elements from the periphery of each outer tube is provided in a section between the left and right inner partition plates in the module body. Separation membrane module. 左右各分離膜エレメントが、セラミックスからなる管状の支持体と、支持体の外表面に形成されたゼオライト膜とを備えている、請求項1〜5のいずれか1つに記載の分離膜モジュール。   The separation membrane module according to any one of claims 1 to 5, wherein each of the left and right separation membrane elements includes a tubular support made of ceramics and a zeolite membrane formed on an outer surface of the support.
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