JP6115414B2 - Membrane electrode structure and method for producing membrane electrode structure - Google Patents

Membrane electrode structure and method for producing membrane electrode structure Download PDF

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Description

本発明は、固体高分子形燃料電池における膜電極構造体および膜電極構造体の製造方法に関する。   The present invention relates to a membrane electrode structure in a polymer electrolyte fuel cell and a method for producing the membrane electrode structure.

水素などの燃料と酸素などの酸化剤を反応させ、これに伴う化学エネルギーを電気エネルギーに直接変換する燃料電池は、使用する電解質の種類によって、アルカリ形、リン酸形、固体高分子形、溶融炭酸塩形、固体酸化物形などに分類される。固体高分子形燃料電池(polymer electrolyte fuel cell;PEFC)は、他の燃料電池と比べて起動までの時間が短く、また、低温環境下での作動が可能で高出力密度であり、小型化・軽量化が可能であることから、携帯用電源、家庭用電源および車載用動力源としての応用が期待されている。   A fuel cell that reacts a fuel such as hydrogen with an oxidant such as oxygen and directly converts the resulting chemical energy into electrical energy, depending on the type of electrolyte used, alkaline, phosphoric acid, solid polymer, molten It is classified into carbonate form and solid oxide form. The polymer polymer fuel cell (PEFC) has a shorter start-up time than other fuel cells, and can operate in a low-temperature environment, has a high output density, and can be downsized. Since it can be reduced in weight, it is expected to be applied as a portable power source, a household power source, and an in-vehicle power source.

固体高分子形燃料電池は、電解質膜の両面上に一対の触媒層を積層した膜電極接合体をガス拡散層で狭持した構成の膜電極構造体(Membrane Electrolyte Assembly;MEA)を、一対のセパレータで挟持したものである。一方のセパレータは、膜電極構造体の一方の触媒層に水素を含有する燃料ガスを供給するガス流路が形成されており、他方のセパレータは、他方の触媒層に酸素を含有する酸化剤ガスを供給するガス流路が形成されている。この膜電極構造体を一対のセパレータで挟持したものを単電池(セル)と呼び、燃料電池を構成する単位となる。   A polymer electrolyte fuel cell includes a membrane electrode assembly (MEA) having a structure in which a membrane electrode assembly in which a pair of catalyst layers are stacked on both surfaces of an electrolyte membrane is sandwiched between gas diffusion layers, and a pair of membrane electrode assemblies (MEA). It is sandwiched between separators. One separator has a gas flow path for supplying a fuel gas containing hydrogen to one catalyst layer of the membrane electrode structure, and the other separator is an oxidant gas containing oxygen in the other catalyst layer A gas flow path for supplying is formed. A structure in which this membrane electrode structure is sandwiched between a pair of separators is called a unit cell (cell), and is a unit constituting a fuel cell.

膜電極構造体には、ガスケットが含まれる場合がある。膜電極構造体の一部を構成するガスケットには、電解質膜を支持し、酸素リークおよび水素リークの抑制と電解質膜の湿度維持に寄与することが求められている。プロセスコストの観点から、部品数が少なく組み立てが容易な膜電極構造体が望まれており、積層により作製可能な膜電極構造体は、製造上有利である。   The membrane electrode structure may include a gasket. Gaskets constituting a part of the membrane electrode structure are required to support the electrolyte membrane and to contribute to the suppression of oxygen leak and hydrogen leak and the maintenance of the humidity of the electrolyte membrane. From the viewpoint of process cost, a membrane electrode structure with a small number of parts and easy assembly is desired, and a membrane electrode structure that can be produced by lamination is advantageous in manufacturing.

固体高分子形燃料電池は、出力密度の増大と燃料電池全体のコンパクト化を目的として、単電池(セル)を複数枚積層(以下、「スタック」と称する。)して用いられる。スタックする枚数は、必要な電力により異なり、一般的な携帯電気機器のポータブル電源では数枚から10枚程度、コジェネレーション用定置型電気および温水供給機では60枚から90枚程度、自動車用途では250枚から400枚程度である。高出力化するためにはスタック枚数を増やすことが必要となるため、単電池(セル)のコストが燃料電池全体のコストに大きく影響する。また、プロセスコストの観点から、固体高分子形燃料電池の膜電極構造体には、部品数が少なく組み立てが容易であることが望まれている。   A polymer electrolyte fuel cell is used by stacking a plurality of single cells (hereinafter referred to as “stack”) for the purpose of increasing output density and making the entire fuel cell compact. The number of stacks varies depending on the power required. For portable power sources of general portable electric devices, several to about 10 sheets, for cogeneration stationary electric and hot water supply machines, about 60 to 90 sheets, and for automobile applications, 250 sheets. From about 400 to 400. In order to increase the output, it is necessary to increase the number of stacks, so the cost of the single cell (cell) greatly affects the cost of the entire fuel cell. From the viewpoint of process cost, it is desired that the membrane electrode structure of a polymer electrolyte fuel cell has a small number of parts and can be easily assembled.

従来の膜電極構造体では、電解質膜の保護、酸素リークおよび水素リークの抑制のために、電解質膜の周縁部を封止した構造がとられている(例えば特許文献1を参照)。特許文献1には、膜電極構造体を形成した後、射出成形等の工法により、エラストマーのような液状シーリング材を用いて樹脂モールドを行い、電解質膜の周縁部の外周を包み込むことで封止する技術が記載されている。
また、上記の封止形態と異なる他の電解質膜の周縁部の封止法も知られている(例えば特許文献2を参照)。特許文献2には、ガスケット上に、周縁部に溶着層を備える補強シートを形成し、溶着層と膜電極構造体を溶着させることで電解質膜の周縁部を封止する技術が記載されている。
A conventional membrane electrode structure employs a structure in which the periphery of the electrolyte membrane is sealed in order to protect the electrolyte membrane and suppress oxygen leakage and hydrogen leakage (see, for example, Patent Document 1). In Patent Document 1, after the membrane electrode structure is formed, resin molding is performed using a liquid sealing material such as an elastomer by a method such as injection molding, and sealing is performed by wrapping the outer periphery of the peripheral portion of the electrolyte membrane. The technology to do is described.
Moreover, the sealing method of the peripheral part of the electrolyte membrane different from said sealing form is also known (for example, refer patent document 2). Patent Document 2 describes a technique for sealing a peripheral portion of an electrolyte membrane by forming a reinforcing sheet having a weld layer on a peripheral portion on a gasket and welding the weld layer and the membrane electrode structure. .

特開2006−92924号公報JP 2006-92924 A 特開2009−81118号公報JP 2009-81118 A

しかしながら、樹脂モールドに用いられるエラストマーは、ガスケットとしては高価であり、さらに、電解質膜の周縁部を包み込むようにガスケットを配置するためには、射出成形等の工程をとる必要があるため、特許文献1の技術は大量生産には不向きである。
また、ガスケット上に、周縁部に溶着層を備える補強シートを形成する工法では、ガスケットの他に補強シートおよび溶着層が必要であり、部品数の増加が避けられないため、特許文献2の技術は、プロセスコストの観点から不利である。
このように、従来の膜電極構造体における電解質膜の周縁部の封止には、部品数が多い、組み立てが複雑である、価格が高い、および、大量生産には不向きであるという問題点があった。
そこで、本発明は、上記のような従来技術が有する問題点を解決するため、少ない部品数や工数で電解質膜の周縁部を封止した膜電極構造体および膜電極構造体の製造方法を提供することを目的とする。
However, the elastomer used for the resin mold is expensive as a gasket, and further, it is necessary to take steps such as injection molding in order to arrange the gasket so as to wrap around the peripheral portion of the electrolyte membrane. The first technique is not suitable for mass production.
Further, in the method of forming a reinforcing sheet having a welded layer on the peripheral edge on the gasket, a reinforcing sheet and a welded layer are required in addition to the gasket, and an increase in the number of parts cannot be avoided. Is disadvantageous in terms of process costs.
As described above, the sealing of the peripheral portion of the electrolyte membrane in the conventional membrane electrode structure has a problem that it has a large number of parts, is complicated to assemble, is expensive, and is not suitable for mass production. there were.
Accordingly, the present invention provides a membrane electrode structure in which the periphery of the electrolyte membrane is sealed with a small number of parts and man-hours and a method for manufacturing the membrane electrode structure in order to solve the above-described problems of the prior art The purpose is to do.

以上の課題を解決するため、本発明の一態様に係る膜電極接合体の製造方法は、ガス拡散層にガスケットを取り付け一体化してなるシート状部材を形成する第一工程と、一対の前記シート状部材を重ね合わせ、前記両シート状部材の周縁部の周方向の一部を接合する第二工程と、電解質膜およびその電解質膜を挟んで配された一対の触媒層を有する膜電極接合体を、前記接合された一対のシート状部材の間に挟み込み、前記両シート状部材の周縁部の周方向の残部を接合して、前記膜電極接合体を前記一対のシート状部材の中に封止する第三工程と、を備えることを特徴とする。   In order to solve the above problems, a method for manufacturing a membrane electrode assembly according to one aspect of the present invention includes a first step of forming a sheet-like member formed by attaching and integrating a gasket to a gas diffusion layer, and a pair of the sheets A membrane electrode assembly having a second step of joining the sheet-like members and joining a part of the peripheral portions of the sheet-like members in the circumferential direction, and a pair of catalyst layers arranged with the electrolyte membrane sandwiched therebetween Is sandwiched between the pair of sheet-like members joined together, and the remaining circumferential portions of the two sheet-like members are joined together to seal the membrane electrode assembly in the pair of sheet-like members. And a third step of stopping.

上記膜電極構造体の製造方法において、前記膜電極接合体は、前記一対の触媒層が前記電解質膜の両面の周縁部を除く部分に配されており、前記一対の触媒層の周縁部の外周側に、前記一対の触媒層の周縁部を周方向にわたって囲む接合体用ガスケットが配されていてもよい。
また、上記膜電極構造体の製造方法は、前記第一工程において前記ガス拡散層に取り付ける前記ガスケットは封止用ガスケットであり、前記第一工程においては、前記ガス拡散層の外周を囲むように前記封止用ガスケットを配した後、前記ガス拡散層と前記封止用ガスケットに跨るように一体化用ガスケットを配して、前記一体化用ガスケットにより前記ガス拡散層と前記封止用ガスケットを一体化してもよい。
In the method of manufacturing a membrane electrode structure, the membrane electrode assembly includes a pair of catalyst layers arranged in a portion excluding the peripheral portions on both surfaces of the electrolyte membrane, and an outer periphery of the peripheral portions of the pair of catalyst layers. On the side, a gasket for a joined body surrounding the peripheral edge portions of the pair of catalyst layers in the circumferential direction may be disposed.
In the method of manufacturing the membrane electrode structure, the gasket attached to the gas diffusion layer in the first step is a sealing gasket, and in the first step, the outer periphery of the gas diffusion layer is surrounded. After disposing the sealing gasket, an integration gasket is disposed so as to straddle the gas diffusion layer and the sealing gasket, and the gas diffusion layer and the sealing gasket are separated by the integration gasket. It may be integrated.

また、上記膜電極構造体の製造方法は、前記シート状部材は略矩形をなしており、前記第二工程において、前記シート状部材の周縁部に配されている前記封止用ガスケットのうち対向する2辺のみを接合して、前記一対のシート状部材を接合してもよい。
また、上記膜電極構造体の製造方法において、前記封止用ガスケットが熱可塑性樹脂で構成されており、前記一体化用ガスケットが熱硬化性樹脂で構成されており、前記第二工程において前記封止用ガスケットのうち対向する2辺のみを溶着させて接合してもよい。
また、上記膜電極構造体の製造方法は、前記封止用ガスケットのうち対向する2辺のみを溶断により溶着させてもよい。
また、上記膜電極構造体の製造方法は、前記第三工程において、前記封止用ガスケットのうち前記第二工程で溶着されなかった部分を溶着することにより、前記膜電極接合体を前記一対のシート状部材の中に封止してもよい。
Further, in the method of manufacturing the membrane electrode structure, the sheet-like member has a substantially rectangular shape, and in the second step, of the sealing gasket arranged on a peripheral portion of the sheet-like member, the opposing surface Only the two sides to be joined may be joined to join the pair of sheet-like members.
In the method of manufacturing a membrane electrode structure, the sealing gasket is made of a thermoplastic resin, the integration gasket is made of a thermosetting resin, and the sealing is performed in the second step. You may weld and join only two sides which oppose among stop gaskets.
Moreover, the manufacturing method of the said membrane electrode structure may weld only two sides which oppose among the said gaskets for sealing.
Further, in the method of manufacturing the membrane electrode structure, in the third step, the portion of the sealing gasket that has not been welded in the second step is welded, so that the membrane electrode assembly is bonded to the pair of gaskets. You may seal in a sheet-like member.

また、本発明の一態様に係る膜電極接合体は、電解質膜およびその電解質膜を挟んで配された一対の触媒層を有する膜電極接合体と、前記膜電極接合体の全体を覆う封止層と、を備える膜電極構造体であって、前記封止層は、前記膜電極接合体を挟んで配された一対のガス拡散層と、前記膜電極接合体の周縁部および前記一対のガス拡散層の周縁部を周方向にわたって囲む封止用ガスケットと、前記封止用ガスケットと前記ガス拡散層とに跨るように配され前記封止用ガスケットと前記ガス拡散層を一体化する一体化用ガスケットと、を備えることを特徴とする。
上記膜電極接合体は、前記一対の触媒層は前記電解質膜の両面の周縁部を除く部分に配されており、前記一対の触媒層の周縁部の外周側に、前記一対の触媒層の周縁部を周方向にわたって囲む接合体用ガスケットが配されていてもよい。
The membrane electrode assembly according to one aspect of the present invention includes a membrane electrode assembly having an electrolyte membrane and a pair of catalyst layers arranged with the electrolyte membrane interposed therebetween, and a sealing covering the entire membrane electrode assembly The sealing layer includes a pair of gas diffusion layers disposed across the membrane electrode assembly, a peripheral portion of the membrane electrode assembly, and the pair of gases A sealing gasket that surrounds the peripheral edge of the diffusion layer in the circumferential direction, and an integral unit that integrates the sealing gasket and the gas diffusion layer so as to straddle the sealing gasket and the gas diffusion layer And a gasket.
In the membrane electrode assembly, the pair of catalyst layers is disposed in a portion excluding the peripheral portions on both surfaces of the electrolyte membrane, and the peripheral edges of the pair of catalyst layers are arranged on the outer peripheral side of the peripheral portions of the pair of catalyst layers. A bonded gasket that surrounds the portion in the circumferential direction may be disposed.

本発明の膜電極構造体の製造方法によれば、膜電極接合体と、ガス拡散層およびガスケットが一体化された一対のシート状部材を重ね合わせて接合したものを別々の工程で製造することが可能であり、膜電極構造体の積層にかかる工程を簡略化することが可能である。そのため、本発明の膜電極構造体の製造方法は、大量生産に向いており、膜電極構造体を簡易且つ安価に製造することができる。   According to the method for producing a membrane electrode structure of the present invention, a membrane electrode assembly and a pair of sheet-like members integrated with a gas diffusion layer and a gasket are joined in a separate process. It is possible to simplify the process for stacking the membrane electrode structures. Therefore, the manufacturing method of the membrane electrode structure of the present invention is suitable for mass production, and the membrane electrode structure can be manufactured easily and inexpensively.

また、本発明の膜電極構造体の製造方法によれば、膜電極接合体を、上記一対のシート状部材を重ね合わせて接合したものの間に挟み込み、該一対のシート状部材の中に封止するため、露出する電解質膜の周縁部が封止され、酸素リークおよび水素リークの防止性に優れた膜電極構造体を少ない部品数で製造することができる。
さらに、本発明の膜電極構造体は、ガス拡散層と封止用ガスケットが一体化用ガスケットで一体化されたものを用いて、膜電極接合体とガス拡散層の積層および電解質膜の周縁部の封止が行われているので、酸素リークおよび水素リークの防止性に優れるとともに製造に要する部品数が少なく、安価である。
Further, according to the method for manufacturing a membrane electrode structure of the present invention, the membrane electrode assembly is sandwiched between the pair of sheet-like members stacked and joined, and sealed in the pair of sheet-like members. Therefore, the peripheral portion of the exposed electrolyte membrane is sealed, and a membrane electrode structure excellent in prevention of oxygen leak and hydrogen leak can be manufactured with a small number of parts.
Furthermore, the membrane electrode structure of the present invention uses a gas diffusion layer and a sealing gasket that are integrated with an integration gasket, and the membrane electrode assembly and the gas diffusion layer are laminated and the periphery of the electrolyte membrane. Therefore, it is excellent in the prevention of oxygen leak and hydrogen leak, and the number of parts required for manufacturing is small and inexpensive.

本発明の一実施形態に係る膜電極構造体を備える固体高分子形燃料電池の単電池の概略断面図である。It is a schematic sectional drawing of the unit cell of a polymer electrolyte fuel cell provided with the membrane electrode structure which concerns on one Embodiment of this invention. 本発明の一実施形態に係る膜電極構造体の概略上面図である。1 is a schematic top view of a membrane electrode structure according to an embodiment of the present invention. 本発明の一実施形態に係る膜電極構造体の概略断面図である。It is a schematic sectional drawing of the membrane electrode structure which concerns on one Embodiment of this invention. 本発明の一実施形態に係る膜電極構造体の製造方法の第1工程を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows the 1st process of the manufacturing method of the membrane electrode structure which concerns on one Embodiment of this invention. 本発明の一実施形態に係る膜電極構造体の製造方法の第2工程を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows the 2nd process of the manufacturing method of the membrane electrode structure which concerns on one Embodiment of this invention. 本発明の一実施形態に係る膜電極構造体の製造方法の第3工程を示す概略上面図である。It is a schematic top view which shows the 3rd process of the manufacturing method of the membrane electrode structure which concerns on one Embodiment of this invention.

本発明の膜電極構造体および膜電極構造体の製造方法に係る実施形態について、図面を参照して詳細に説明する。
<固体高分子形燃料電池について>
図1は、本発明の一実施形態に係る膜電極構造体を備える固体高分子形燃料電池の単電池の概略断面図である。
図1に示すように、固体高分子形燃料電池の単電池100は、膜電極構造体20と、この膜電極構造体20を挟持する一対のセパレータ30とを備える。
DESCRIPTION OF EMBODIMENTS Embodiments relating to a membrane electrode structure and a method for producing the membrane electrode structure of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
<About polymer electrolyte fuel cells>
FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a unit cell of a polymer electrolyte fuel cell including a membrane electrode structure according to an embodiment of the present invention.
As shown in FIG. 1, a unit cell 100 of a polymer electrolyte fuel cell includes a membrane electrode structure 20 and a pair of separators 30 that sandwich the membrane electrode structure 20.

<膜電極構造体について>
次に、本実施形態に係る膜電極構造体20の構成について、図2および3を用いて説明する。
図2は、本発明の実施形態に係る膜電極構造体20の概略上面図であり、図3は、図2の膜電極構造体20のI−I線に沿った概略断面図である。
図3に示すように、膜電極構造体20は、膜電極接合体24と、膜電極接合体24の外方に配されて膜電極接合体24の全体を覆う封止層29とを備える。
膜電極接合体24は、電解質膜21と、この電解質膜21を挟んで配されたカソード側触媒層22aおよびアノード側触媒層22bと、接合体用ガスケット23a,23bとを備える。
<About membrane electrode structure>
Next, the configuration of the membrane electrode structure 20 according to the present embodiment will be described with reference to FIGS.
FIG. 2 is a schematic top view of the membrane electrode structure 20 according to the embodiment of the present invention, and FIG. 3 is a schematic cross-sectional view taken along line II of the membrane electrode structure 20 of FIG.
As shown in FIG. 3, the membrane electrode structure 20 includes a membrane electrode assembly 24 and a sealing layer 29 that is disposed outside the membrane electrode assembly 24 and covers the entire membrane electrode assembly 24.
The membrane electrode assembly 24 includes an electrolyte membrane 21, a cathode side catalyst layer 22a and an anode side catalyst layer 22b arranged with the electrolyte membrane 21 interposed therebetween, and joined body gaskets 23a and 23b.

封止層29は、ガス拡散層28a,28bと、封止用ガスケット26と、カソード側触媒層22a側に配された一体化用ガスケット27aと、アノード側触媒層22b側に配された一体化用ガスケット27bとを備える。
電解質膜21、カソード側触媒層22aおよびアノード側触媒層22bは、略矩形をなしており、電解質膜21の幅寸法および長さ寸法は、カソード側触媒層22aおよびアノード側触媒層22bの幅寸法および長さ寸法より大きく形成されている。
The sealing layer 29 includes gas diffusion layers 28a and 28b, a sealing gasket 26, an integration gasket 27a disposed on the cathode side catalyst layer 22a side, and an integration disposed on the anode side catalyst layer 22b side. Gasket 27b.
The electrolyte membrane 21, the cathode side catalyst layer 22a, and the anode side catalyst layer 22b are substantially rectangular, and the width dimension and length dimension of the electrolyte membrane 21 are the width dimensions of the cathode side catalyst layer 22a and the anode side catalyst layer 22b. And larger than the length dimension.

カソード側触媒層22aは、電解質膜21の一方の面(図3において上面)の周縁部を除く部分に配されており、アノード側触媒層22bは、電解質膜21の他方の面(図3において下面)の周縁部を除く部分に配されている。接合体用ガスケット23aは、カソード側触媒層22aの周縁部の外周側に、カソード側触媒層22aの周縁部を周方向にわたって囲むように配されている。つまり、接合体用ガスケット23aは、電解質膜21の面上のカソード側触媒層22aが配されていない部分に、カソード側触媒層22aの周縁部と隙間なく密着するように配されていることが好ましい。   The cathode side catalyst layer 22a is disposed on a portion excluding the peripheral portion of one surface (the upper surface in FIG. 3) of the electrolyte membrane 21, and the anode side catalyst layer 22b is disposed on the other surface (in FIG. 3). The lower surface is disposed in the portion excluding the peripheral portion. The joined body gasket 23a is arranged on the outer peripheral side of the peripheral portion of the cathode side catalyst layer 22a so as to surround the peripheral portion of the cathode side catalyst layer 22a in the circumferential direction. That is, the bonded gasket 23a may be disposed on the surface of the electrolyte membrane 21 where the cathode catalyst layer 22a is not disposed so as to be in close contact with the peripheral edge of the cathode catalyst layer 22a. preferable.

接合体用ガスケット23bは、アノード側触媒層22bの周縁部の外周側に、アノード側触媒層22bの周縁部を周方向にわたって囲むように配されている。つまり、接合体用ガスケット23bは、電解質膜21の面上のアノード側触媒層22bが配されていない部分に、アノード側触媒層22bの周縁部と隙間なく密着するように配されていることが好ましい。
接合体用ガスケット23a,23bは電解質膜21よりも剛性が強いため、上記のような構成により、後述する一対のシート状部材の間に膜電極接合体24を引き込む際に、膜電極接合体24を折れ曲がることなく容易に引き込むことができる。よって、膜電極構造体20を容易に製造することができる。
The joined body gasket 23b is arranged on the outer peripheral side of the peripheral portion of the anode side catalyst layer 22b so as to surround the peripheral portion of the anode side catalyst layer 22b in the circumferential direction. In other words, the bonded gasket 23b may be disposed on the surface of the electrolyte membrane 21 where the anode-side catalyst layer 22b is not disposed so as to be in close contact with the peripheral portion of the anode-side catalyst layer 22b. preferable.
Since the gaskets 23a and 23b for the joined body are stronger than the electrolyte membrane 21, the membrane electrode assembly 24 is drawn when the membrane electrode assembly 24 is pulled between a pair of sheet-like members described later by the above configuration. Can be easily pulled in without bending. Therefore, the membrane electrode structure 20 can be manufactured easily.

封止用ガスケット26は、膜電極接合体24の周縁部およびガス拡散層28a,28bの周縁部を周方向にわたって囲むように配されている。この時、電解質膜21および接合体用ガスケット23a,23bの周縁部が、封止用ガスケット26と隙間なく密着していることが好ましい。このような構成により、電解質膜21を保護しつつ、酸素リークおよび水素リークを抑制することができる。また、電解質膜21をより強固に支持することができる。
一体化用ガスケット27aは、ガス拡散層28aの両面のうち膜電極接合体24に対向する面とは反対側の面の周縁部と、この周縁部に隣接する封止用ガスケット26の表面とに跨るように配されている。
また、一体化用ガスケット27bは、ガス拡散層28bの両面のうち膜電極接合体24に対向する面とは反対側の面の周縁部と、この周縁部に隣接する封止用ガスケット26の表面とに跨るように配されている。
The sealing gasket 26 is disposed so as to surround the peripheral edge of the membrane electrode assembly 24 and the peripheral edges of the gas diffusion layers 28a and 28b in the circumferential direction. At this time, it is preferable that the peripheral portions of the electrolyte membrane 21 and the bonded gaskets 23a and 23b are in close contact with the sealing gasket 26 without any gaps. With such a configuration, oxygen leakage and hydrogen leakage can be suppressed while protecting the electrolyte membrane 21. In addition, the electrolyte membrane 21 can be supported more firmly.
The gasket 27a for integration is formed on the periphery of the surface opposite to the surface facing the membrane electrode assembly 24 on both surfaces of the gas diffusion layer 28a, and on the surface of the sealing gasket 26 adjacent to the periphery. It is arranged to straddle.
The integration gasket 27b includes a peripheral portion of the opposite surface of the gas diffusion layer 28b opposite to the surface facing the membrane electrode assembly 24, and the surface of the sealing gasket 26 adjacent to the peripheral portion. It is arranged to straddle.

ガス拡散層28a,28bは膜電極接合体24を挟んで配されており、ガス拡散層28aはカソード側触媒層22aの上に積層され、また、ガス拡散層28bはアノード側触媒層22bの上に積層されている。
ガス拡散層28a,28bは略矩形をなしており、その幅寸法および長さ寸法は、カソード側触媒層22aおよびアノード側触媒層22bの幅寸法および長さ寸法よりも大きく形成されている。このような構成により、一体化用ガスケット27a,27bをカソード側触媒層22aおよびアノード側触媒層22bに重なることなく配置することができる。また、膜電極接合体24を後述する一対のシート状部材に引き込む際に、カソード側触媒層22aおよびアノード側触媒層22bをガス拡散層27a,27bの幅寸法および長さ寸法内に重ねることが容易となる。
The gas diffusion layers 28a and 28b are arranged with the membrane electrode assembly 24 interposed therebetween. The gas diffusion layer 28a is laminated on the cathode side catalyst layer 22a, and the gas diffusion layer 28b is formed on the anode side catalyst layer 22b. Are stacked.
The gas diffusion layers 28a and 28b have a substantially rectangular shape, and the width and length are larger than the width and length of the cathode side catalyst layer 22a and the anode side catalyst layer 22b. With such a configuration, the integration gaskets 27a and 27b can be disposed without overlapping the cathode side catalyst layer 22a and the anode side catalyst layer 22b. Further, when the membrane electrode assembly 24 is drawn into a pair of sheet-like members described later, the cathode side catalyst layer 22a and the anode side catalyst layer 22b may be overlapped with the width dimension and the length dimension of the gas diffusion layers 27a, 27b. It becomes easy.

次に、本実施形態に係る膜電極構造体20の材料について説明する。
電解質膜21は、固体高分子形燃料電池に一般的に用いられるものでよい。例えば、フッ素系電解質膜や炭化水素電解質膜が好適に使用でき、特にフッ素系電解質膜が望ましい。
カソード側触媒層22aおよびアノード側触媒層22bについても、固体高分子形燃料電池に一般的に用いられるものでよい。例えば、白金または白金と他の金属(例えばルテニウム(Ru)、ロジウム(Rh)、モリブデン(Mo)、クロム(Cr)、コバルト(Co)、鉄(Fe)等)との合金の微粒子(平均粒径は10nm以下が望ましい。)が表面に担持されたカーボンブラックなどの導電性炭素微粒子(平均粒径は20〜100nm程度が望ましい。)と、パーフルオロスルホン酸樹脂溶液などの高分子溶液とが、適当な溶剤(エタノールなど)中で均一に混合された触媒インクにより作製されるものが使用できる。
Next, the material of the membrane electrode structure 20 according to the present embodiment will be described.
The electrolyte membrane 21 may be one generally used for a polymer electrolyte fuel cell. For example, a fluorine-based electrolyte membrane or a hydrocarbon electrolyte membrane can be suitably used, and a fluorine-based electrolyte membrane is particularly desirable.
The cathode side catalyst layer 22a and the anode side catalyst layer 22b may also be those generally used for solid polymer fuel cells. For example, platinum or fine particles (average particle size) of platinum and another metal (for example, ruthenium (Ru), rhodium (Rh), molybdenum (Mo), chromium (Cr), cobalt (Co), iron (Fe), etc.)) Conductive carbon fine particles such as carbon black (the average particle diameter is preferably about 20 to 100 nm) supported on the surface and a polymer solution such as a perfluorosulfonic acid resin solution. A catalyst ink that is uniformly mixed in an appropriate solvent (such as ethanol) can be used.

封止用ガスケット26は、熱可塑性樹脂の中で固体高分子形燃料電池に一般的に用いられるものでよい。例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)、シンジオタクチックポリスチレン(SPS)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリイミド(PI)等が使用できる。
一体化用ガスケット27a、27bは熱硬化性樹脂の中で固体高分子形燃料電池に一般的に用いられるものでよい。例えば、エポキシ樹脂(EP)、フェノール樹脂(PF)、ポリイミド(PI)、不飽和ポリエステル(UP)等が使用できる。
The sealing gasket 26 may be one generally used for polymer electrolyte fuel cells among thermoplastic resins. For example, polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), syndiotactic polystyrene (SPS), polytetrafluoroethylene (PTFE), polyimide (PI) and the like can be used.
The gaskets 27a and 27b for integration may be those commonly used for polymer electrolyte fuel cells among thermosetting resins. For example, epoxy resin (EP), phenol resin (PF), polyimide (PI), unsaturated polyester (UP), etc. can be used.

接合体用ガスケット23a,23bは、熱可塑性樹脂の中で固体高分子形燃料電池に一般的に用いられるものでよい。例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)、シンジオタクチックポリスチレン(SPS)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリイミド(PI)等が使用できる。
ガス拡散層28a,28bは、少なくともガス透過性(通気性)と導電性を有するものであれば、固体高分子形燃料電池に一般的に用いられるものでよい。例えば、炭素材料によって構成された織布、不織布(炭素繊維を交絡させることによって得られるフェルト等)、ペーパー類(カーボンペーパー等)等が汎用される。
The joined gaskets 23a and 23b may be those generally used for polymer electrolyte fuel cells among thermoplastic resins. For example, polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), syndiotactic polystyrene (SPS), polytetrafluoroethylene (PTFE), polyimide (PI) and the like can be used.
The gas diffusion layers 28a and 28b may be those generally used for polymer electrolyte fuel cells as long as they have at least gas permeability (breathability) and conductivity. For example, woven fabrics, non-woven fabrics (felts obtained by entanglement of carbon fibers, etc.), papers (carbon papers, etc.) made of carbon materials are widely used.

次に、本実施形態に係る膜電極構造体の製造方法を、図4〜図6を用いて説明する。
まず、図4に示すように、第1工程では、ガス拡散層28a,28bに封止用ガスケット26a,26bを取り付けて一体化する。具体的には、まず、ガス拡散層28a,28bの外周を囲むように封止用ガスケット26a,26bを配する。
Next, the manufacturing method of the membrane electrode structure according to the present embodiment will be described with reference to FIGS.
First, as shown in FIG. 4, in the first step, sealing gaskets 26a and 26b are attached to and integrated with the gas diffusion layers 28a and 28b. Specifically, first, sealing gaskets 26a and 26b are arranged so as to surround the outer peripheries of the gas diffusion layers 28a and 28b.

次に、ガス拡散層28a,28bと封止用ガスケット26a,26bに跨るように一体化用ガスケット27a,27bを配して一体化し、シート状部材10を形成する。具体的には、一体化用ガスケット27a,27bを、封止用ガスケット26a,26bの片面の全て、および、ガス拡散層28a,28bの周縁部にかけて配し、半硬化させることにより、一体化したシート状部材10を作製する。
この時、一体化用ガスケット27a,27bを配した側からシート状部材10を見ると、封止用ガスケット26a,26bは、一体化用ガスケット27a,28bに覆われて目視できないようになっている。
Next, the integration gaskets 27a and 27b are arranged so as to straddle the gas diffusion layers 28a and 28b and the sealing gaskets 26a and 26b, and the sheet-like member 10 is formed. Specifically, the integration gaskets 27a and 27b are arranged over all the one surfaces of the sealing gaskets 26a and 26b and the peripheral portions of the gas diffusion layers 28a and 28b, and are integrated by being semi-cured. The sheet-like member 10 is produced.
At this time, when the sheet-like member 10 is viewed from the side where the integration gaskets 27a and 27b are arranged, the sealing gaskets 26a and 26b are covered with the integration gaskets 27a and 28b so that they cannot be seen. .

第2工程では、第1工程で作製された2つのシート状部材10を重ね合わせ、両シート状部材10の封止用ガスケット26a,26bの周縁部の周方向の一部を接合して、一対のシート状部材を接合しシート状部材接合体を作製する。具体的には、図4および5に示すように、封止用ガスケット26a,26bが配された面を内側にして一対のシート状部材10,10を対向させ、各シート状部材10,10の内側の周縁部のうち対向する2辺のみを接合する。接合された部分は、封止用ガスケット26a,26bが一体化する(図5においては符号26で示してある)。接合は、例えば、溶断による溶着により行われる。また、第1工程において、一体化用ガスケット27a,27bを半硬化させることによりシート状部材10を作製しているため、第2工程においてシート状部材接合体を作製する際に容易に溶断することができる。   In the second step, the two sheet-like members 10 produced in the first step are overlapped, and a part of the peripheral portions of the peripheral portions of the sealing gaskets 26a and 26b of both the sheet-like members 10 are joined together to form a pair. These sheet-like members are joined together to produce a sheet-like member joined body. Specifically, as shown in FIGS. 4 and 5, the pair of sheet-like members 10, 10 are opposed to each other with the surface on which the sealing gaskets 26 a, 26 b are disposed facing each other. Only two opposite sides of the inner peripheral edge are joined. Sealed gaskets 26a and 26b are integrated in the joined portions (indicated by reference numeral 26 in FIG. 5). Joining is performed by welding by fusing, for example. In addition, since the sheet-like member 10 is produced by semi-curing the integration gaskets 27a and 27b in the first step, the sheet-like member assembly is easily melted in the second step. Can do.

第3工程では、膜電極接合体24を、第2工程において作製したシート状部材接合体のシート状部材10の間に挟み込み封止する。図6を用いて説明する。
まず、電解質膜21を挟んで配したカソード側触媒層22aおよびアノード側触媒層22bの周縁部の外周側に、該周縁部を周方向にわたって囲む接合体用ガスケット23a,23bを配してなる膜電極接合体24を用意する(図6(a)を参照)。本実施形態の膜電極接合体24においては、カソード側触媒層22aの周縁部の外周面と接合体用ガスケット23aとが、また、アノード側触媒層22bの周縁部の外周面と接合体用ガスケット23bとが隙間なく密着していることが望ましい。これにより、電解質膜21をより強固に支持することができる。
In the third step, the membrane electrode assembly 24 is sandwiched and sealed between the sheet-like members 10 of the sheet-like member assembly produced in the second step. This will be described with reference to FIG.
First, a membrane formed by disposing gaskets 23a and 23b for joined bodies that surround the peripheral portion in the circumferential direction on the outer peripheral side of the peripheral portion of the cathode side catalyst layer 22a and the anode side catalyst layer 22b disposed with the electrolyte membrane 21 interposed therebetween. An electrode assembly 24 is prepared (see FIG. 6A). In the membrane electrode assembly 24 of the present embodiment, the outer peripheral surface of the peripheral portion of the cathode side catalyst layer 22a and the gasket 23a for the joined body, and the outer peripheral surface of the peripheral portion of the anode side catalyst layer 22b and the gasket for the joined body. It is desirable that 23b is in close contact with no gap. Thereby, the electrolyte membrane 21 can be supported more firmly.

この膜電極接合体24を、第2工程において作製したシート状部材接合体の間に引き込み挟み込む(図6(b)を参照)。膜電極接合体24をシート状部材接合体の中央に挟み込んだら、第2工程において溶着した部分以外の封止用ガスケット26a,26bを熱プレスすることにより溶着して封止層29を形成し、膜電極接合体24を封止層29の中に封止する。図6(c)は、膜電極接合体24が封止層29の中に封止された状態を示している。膜電極構造体20の上面には本来一体化用ガスケット27aが見えており、一体化用ガスケット27aの下側に位置する封止用ガスケット26は視認できないが、図6(c)においては、説明の便宜上、一体化用ガスケット27aの図示を省略している。
この時、電解質膜21の周縁部の外周面、および、接合体用ガスケット23a,23bの周縁部の外周面が、溶融固化後の封止用ガスケット26と隙間なく密着していることが望ましい。これにより、電解質膜21を、より強固に支持することができるからである。
The membrane electrode assembly 24 is drawn and sandwiched between the sheet-like member assemblies produced in the second step (see FIG. 6B). After sandwiching the membrane electrode assembly 24 in the center of the sheet-like member assembly, a sealing layer 29 is formed by welding by sealing the sealing gaskets 26a, 26b other than the portion welded in the second step, The membrane electrode assembly 24 is sealed in the sealing layer 29. FIG. 6C shows a state where the membrane electrode assembly 24 is sealed in the sealing layer 29. Originally, the integration gasket 27a is visible on the upper surface of the membrane electrode structure 20, and the sealing gasket 26 located below the integration gasket 27a is not visible, but in FIG. For the sake of convenience, the illustration of the integration gasket 27a is omitted.
At this time, it is desirable that the outer peripheral surface of the peripheral portion of the electrolyte membrane 21 and the outer peripheral surfaces of the peripheral portions of the joined body gaskets 23a and 23b are in close contact with the sealing gasket 26 after being melted and solidified. This is because the electrolyte membrane 21 can be supported more firmly.

このように、本実施形態に係る膜電極構造体20の製造方法によれば、膜電極接合体24と、封止層29とを別々の工程で製造することが可能であり、膜電極構造体20の積層にかかる工程を簡略化することが可能である。そのため、膜電極構造体20を簡易且つ安価に製造することができる。さらに、膜電極接合体24の表裏に配される各シート状部材10を封止層29として一度に形成することができるため、製造工程の簡略化が可能となる。   Thus, according to the manufacturing method of the membrane electrode structure 20 according to the present embodiment, the membrane electrode assembly 24 and the sealing layer 29 can be manufactured in separate steps. It is possible to simplify the process of stacking 20 layers. Therefore, the membrane electrode structure 20 can be manufactured easily and inexpensively. Furthermore, since each sheet-like member 10 disposed on the front and back of the membrane electrode assembly 24 can be formed as the sealing layer 29 at a time, the manufacturing process can be simplified.

また、各シート状部材10を積層する際の表裏のズレ、すなわち、積層後のガス拡散層28a,28b同士の位置ズレを防ぐことができる。
さらに、封止用ガスケット26を溶着する際に、ガス拡散層28a,28bもあわせて熱プレスすることにより、ガス拡散層28aとカソード側触媒層22a、および、ガス拡散層28bとアノード側触媒層22bの密着性が向上するので、発電性能の向上がなされる。
また、シート状部材接合体の2辺が開口しているため、剛性のない膜電極接合体24であっても引き込むことで、シート状部材接合体内に膜電極接合体24を容易に配することができる。
In addition, it is possible to prevent the displacement between the front and back when the sheet-like members 10 are laminated, that is, the positional deviation between the gas diffusion layers 28a and 28b after lamination.
Further, when the sealing gasket 26 is welded, the gas diffusion layers 28a and 28b are also hot-pressed together so that the gas diffusion layer 28a and the cathode side catalyst layer 22a and the gas diffusion layer 28b and the anode side catalyst layer are heated. Since the adhesion of 22b is improved, the power generation performance is improved.
In addition, since the two sides of the sheet-like member assembly are open, the membrane electrode assembly 24 can be easily disposed in the sheet-like member assembly by drawing even the non-rigid membrane electrode assembly 24. Can do.

さらに、封止用ガスケット26および一体化用ガスケット27a,27bにより、これらガスケットとガス拡散層28a,28bとの間に隙間を生じることなく、封止層29を作製することができる。さらに、膜電極接合体24を、封止層29の中に隙間なく配して封止することか可能であるため、電解質膜21の周縁部を封止し、酸素ガスおよび水素ガスのリーク防止に優れた膜電極構造体を、少ない部品数で提供することができる。   Furthermore, the sealing gasket 29 and the integration gaskets 27a and 27b allow the sealing layer 29 to be produced without creating a gap between these gaskets and the gas diffusion layers 28a and 28b. Furthermore, since the membrane electrode assembly 24 can be sealed with no gap in the sealing layer 29, the peripheral edge of the electrolyte membrane 21 is sealed to prevent leakage of oxygen gas and hydrogen gas. Can be provided with a small number of parts.

以下に、具体的な実施例により、本発明の膜電極構造体の製造方法を説明する。なお、本実施例は本発明の一実施形態の実施例であり、本発明はこの実施例に限定されるものではない。   Below, the manufacturing method of the membrane electrode structure of this invention is demonstrated by a specific Example. In addition, a present Example is an Example of one Embodiment of this invention, and this invention is not limited to this Example.

[膜電極接合体の作成]
白金触媒を担持したカーボンと、パーフルオロカーボンスルホン酸(デュポン株式会社製のNafion(登録商標)溶液を用いた。)と、スルホン酸基が導入された無定形炭素とを溶媒(水、1−プロパノ−ル、2−プロパノ−ルを1:1:1(体積比)の比率で混合した混合溶媒)中で混合し、遊星型ボールミル(FRITSCH社製のPulverisette7)を用いた。また、ボールミルのポットおよびボールはジルコニア製のものを用いた。)を用いて分散処理を行い、触媒インクを作製した。触媒インク中の固形分含有量は10質量%であった。
[Making membrane electrode assembly]
A solvent (water, 1-propano) containing carbon carrying a platinum catalyst, perfluorocarbon sulfonic acid (a Nafion (registered trademark) solution manufactured by DuPont) was used, and amorphous carbon into which a sulfonic acid group was introduced. And 2-propanol were mixed in a 1: 1: 1 (volume ratio) solvent mixture, and a planetary ball mill (Pulverisete 7 manufactured by FRITSCH) was used. The ball mill pot and balls used were made of zirconia. ) Was used for dispersion treatment to prepare a catalyst ink. The solid content in the catalyst ink was 10% by mass.

上記のように作製した触媒インクを転写基材上に塗布して乾燥し、触媒層を形成した。このとき、単位面積あたりの触媒層の白金(Pt)の質量が0.4mg/cmとなるように触媒層を形成した。得られた触媒層は転写基材ごと50mm四方の正方形状に打ち抜き、転写シートとした。
続いて、電解質膜として、デュポン株式会社製のナフィオン(登録商標)XLを用い、触媒層が電解質膜の両面に向き合うように2つの転写シートで電解質膜を挟持した。その後、これら2つの転写シートで挟まれた電解質膜を130℃で加熱するとともに、加圧下で10分間保持するホットプレスを行うことにより膜電極接合体を得た。
The catalyst ink produced as described above was applied onto a transfer substrate and dried to form a catalyst layer. At this time, the catalyst layer was formed so that the mass of platinum (Pt) of the catalyst layer per unit area was 0.4 mg / cm 2 . The obtained catalyst layer was punched out in a square shape of 50 mm square together with the transfer substrate to obtain a transfer sheet.
Subsequently, Nafion (registered trademark) XL manufactured by DuPont Co., Ltd. was used as the electrolyte membrane, and the electrolyte membrane was sandwiched between two transfer sheets so that the catalyst layer faced both surfaces of the electrolyte membrane. Thereafter, the electrolyte membrane sandwiched between these two transfer sheets was heated at 130 ° C., and hot pressing was performed for 10 minutes under pressure to obtain a membrane electrode assembly.

[シート状部材接合体の作製]
打ち抜きにより60mm四方の正方形孔を形成した枠状のガスケットフィルムの前記孔内に、60mm四方のマイクロポーラス層(MPL)処理カーボンペーパーを配置し、ガスケットフィルム上とMPL処理カーボンペーパー周縁部(外縁から内側1cmの範囲内)に、スクリーン印刷によりフルオロエーテルタイプの接着剤を35μm厚さになるよう塗布した。次に、70℃で5分間加熱することにより接着剤を半硬化させ、ガスケットフィルムとMPL処理カーボンペーパーからなるシート状部材を作製した。続いて、該シート状部材の前記ガスケットフィルムとMPL処理カーボンペーパーが対向するように、2つのシート状部材を配して、対向する2辺を溶断シーラーにより溶断し、接合された一対のシート状部材であるシート状部材接合体を得た。
次に、シート状部材接合体の開口部から膜電極接合体を引き込んで、MPL処理カーボンペーパーと、膜電極接合体の触媒層とが重なるように、シート状部材接合体の中に配した。これを130℃で加熱するとともに、加圧下で10分間保持するホットプレスを行うことにより本発明における膜電極構造体を得た。
[Production of sheet-like member assembly]
A 60 mm square microporous layer (MPL) treated carbon paper is placed in the hole of the frame-shaped gasket film in which square holes of 60 mm square are formed by punching, and the periphery of the gasket film and the MPL treated carbon paper (from the outer edge) A fluoroether type adhesive was applied to a thickness of 35 μm by screen printing on the inside 1 cm. Next, the adhesive was semi-cured by heating at 70 ° C. for 5 minutes, and a sheet-like member composed of a gasket film and MPL-treated carbon paper was produced. Subsequently, the two sheet-like members are arranged so that the gasket film of the sheet-like member and the MPL-treated carbon paper face each other, and the two opposite sides are melted by a fusing sealer and joined together. A sheet-like member assembly as a member was obtained.
Next, the membrane electrode assembly was drawn from the opening of the sheet member assembly, and was placed in the sheet member assembly so that the MPL-treated carbon paper and the catalyst layer of the membrane electrode assembly overlapped. While heating this at 130 degreeC, the membrane electrode structure in this invention was obtained by performing the hot press hold | maintained under pressure for 10 minutes.

本発明は固体高分子形燃料電池、特に燃料電池自動車や家庭用燃料電池などにおける、固体高分子形燃料電池単セルやスタックに好適に活用することができる。   INDUSTRIAL APPLICABILITY The present invention can be suitably used for a polymer electrolyte fuel cell single cell or a stack in a polymer electrolyte fuel cell, particularly a fuel cell automobile or a household fuel cell.

100・・・単電池(セル)
10・・・シート状部材
20・・・膜電極構造体
21・・・電解質膜
22a・・・カソード側触媒層
22b・・・アノード側触媒層
23a・・・接合体用ガスケット
23b・・・接合体用ガスケット
24・・・膜電極接合体
26・・・封止用ガスケット
26a・・・封止用ガスケット
26b・・・封止用ガスケット
27a・・・一体化用ガスケット
27b・・・一体化用ガスケット
28a・・・ガス拡散層
28b・・・ガス拡散層
29・・・封止層
30・・・セパレータ
100 ... Single battery (cell)
DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Sheet-like member 20 ... Membrane electrode structure 21 ... Electrolyte membrane 22a ... Cathode side catalyst layer 22b ... Anode side catalyst layer 23a ... Assembly gasket 23b ... Joining Gasket for body 24 ... Membrane electrode assembly 26 ... Gasket for sealing 26a ... Gasket for sealing 26b ... Gasket for sealing 27a ... Gasket for integration 27b ... for integration Gasket 28a ... Gas diffusion layer 28b ... Gas diffusion layer 29 ... Sealing layer 30 ... Separator

Claims (9)

ガス拡散層にガスケットを取り付け一体化してなるシート状部材を形成する第一工程と、
一対の前記シート状部材を重ね合わせ、前記両シート状部材の周縁部の周方向の一部を接合する第二工程と、
電解質膜およびその電解質膜を挟んで配された一対の触媒層を有する膜電極接合体を、前記接合された一対のシート状部材の間に挟み込み、前記両シート状部材の周縁部の周方向の残部を接合して、前記膜電極接合体を前記一対のシート状部材の中に封止する第三工程と、
を備えることを特徴とする膜電極構造体の製造方法。
A first step of forming a sheet-like member formed by attaching and integrating a gasket to the gas diffusion layer;
A second step of superposing a pair of the sheet-like members and joining a part of the circumferential direction of the peripheral portion of the two sheet-like members;
A membrane / electrode assembly having an electrolyte membrane and a pair of catalyst layers disposed between the electrolyte membranes is sandwiched between the pair of joined sheet-like members, and the circumferential portions of the peripheral portions of the two sheet-like members are sandwiched. A third step of joining the rest and sealing the membrane electrode assembly in the pair of sheet-like members;
A method for producing a membrane electrode structure, comprising:
前記膜電極接合体は、前記一対の触媒層が前記電解質膜の両面の周縁部を除く部分に配されており、前記一対の触媒層の周縁部の外周側に、前記一対の触媒層の周縁部を周方向にわたって囲む接合体用ガスケットが配されていることを特徴とする請求項1に記載の膜電極構造体の製造方法。   In the membrane / electrode assembly, the pair of catalyst layers is arranged in a portion excluding the peripheral portions on both surfaces of the electrolyte membrane, and the peripheral edges of the pair of catalyst layers are arranged on the outer peripheral side of the peripheral portions of the pair of catalyst layers. The manufacturing method of the membrane electrode structure according to claim 1, wherein a gasket for a joined body surrounding the portion in the circumferential direction is arranged. 前記第一工程において前記ガス拡散層に取り付ける前記ガスケットは封止用ガスケットであり、前記第一工程においては、前記ガス拡散層の外周を囲むように前記封止用ガスケットを配した後、前記ガス拡散層と前記封止用ガスケットに跨るように一体化用ガスケットを配して、前記一体化用ガスケットにより前記ガス拡散層と前記封止用ガスケットを一体化することを特徴とする請求項1または請求項2に記載の膜電極構造体の製造方法。   The gasket attached to the gas diffusion layer in the first step is a sealing gasket, and in the first step, the sealing gasket is disposed so as to surround the outer periphery of the gas diffusion layer, and then the gas The integration gasket is disposed so as to straddle the diffusion layer and the sealing gasket, and the gas diffusion layer and the sealing gasket are integrated by the integration gasket. The manufacturing method of the membrane electrode structure of Claim 2. 前記シート状部材は略矩形をなしており、前記第二工程において、前記シート状部材の周縁部に配されている前記封止用ガスケットのうち対向する2辺のみを接合して、前記一対のシート状部材を接合することを特徴とする請求項3に記載の膜電極構造体の製造方法。   The sheet-like member has a substantially rectangular shape, and in the second step, only two opposite sides of the sealing gasket arranged on the peripheral edge of the sheet-like member are joined, The method for producing a membrane electrode structure according to claim 3, wherein the sheet-like members are joined. 前記封止用ガスケットが熱可塑性樹脂で構成されており、前記一体化用ガスケットが熱硬化性樹脂で構成されており、前記第二工程において前記封止用ガスケットのうち対向する2辺のみを溶着させて接合することを特徴とする請求項4に記載の膜電極構造体の製造方法。   The sealing gasket is made of a thermoplastic resin, the integration gasket is made of a thermosetting resin, and only two opposing sides of the sealing gasket are welded in the second step. The method of manufacturing a membrane electrode structure according to claim 4, wherein bonding is performed. 前記封止用ガスケットのうち対向する2辺のみを溶断により溶着させることを特徴とする請求項5に記載の膜電極構造体の製造方法。   6. The method for manufacturing a membrane electrode structure according to claim 5, wherein only two opposing sides of the sealing gasket are welded by fusing. 前記第三工程において、前記封止用ガスケットのうち前記第二工程で溶着されなかった部分を溶着することにより、前記膜電極接合体を前記一対のシート状部材の中に封止することを特徴とする請求項5または請求項6に記載の膜電極構造体の製造方法。   In the third step, the membrane electrode assembly is sealed in the pair of sheet-like members by welding a portion of the sealing gasket that has not been welded in the second step. A method for producing a membrane electrode structure according to claim 5 or 6. 電解質膜およびその電解質膜を挟んで配された一対の触媒層を有する膜電極接合体と、前記膜電極接合体の全体を覆う封止層と、を備える膜電極構造体であって、
前記封止層は、前記膜電極接合体を挟んで配された一対のガス拡散層と、前記膜電極接合体の周縁部および前記一対のガス拡散層の周縁部を周方向にわたって囲む封止用ガスケットと、前記封止用ガスケットと前記ガス拡散層とに跨るように配され前記封止用ガスケットと前記ガス拡散層を一体化する一体化用ガスケットと、を備えることを特徴とする膜電極構造体。
A membrane electrode assembly comprising an electrolyte membrane and a membrane electrode assembly having a pair of catalyst layers arranged with the electrolyte membrane interposed therebetween, and a sealing layer covering the entire membrane electrode assembly,
The sealing layer includes a pair of gas diffusion layers disposed across the membrane electrode assembly, a peripheral portion of the membrane electrode assembly, and a peripheral portion of the pair of gas diffusion layers in a circumferential direction. A membrane electrode structure comprising: a gasket; and an integration gasket that is disposed so as to straddle the sealing gasket and the gas diffusion layer, and that integrates the sealing gasket and the gas diffusion layer. body.
前記一対の触媒層は前記電解質膜の両面の周縁部を除く部分に配されており、前記一対の触媒層の周縁部の外周側に、前記一対の触媒層の周縁部を周方向にわたって囲む接合体用ガスケットが配されていることを特徴とする請求項8に記載の膜電極構造体。   The pair of catalyst layers are arranged in portions excluding the peripheral edge portions on both surfaces of the electrolyte membrane, and are joined to surround the peripheral edge portions of the pair of catalyst layers in the circumferential direction on the outer peripheral side of the peripheral edge portions of the pair of catalyst layers. The membrane electrode structure according to claim 8, wherein a body gasket is arranged.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP5309518B2 (en) * 2007-09-27 2013-10-09 大日本印刷株式会社 Electrolyte membrane reinforcing sandwich, method for producing electrolyte membrane-catalyst layer assembly with electrolyte membrane reinforcing sandwich, and method for producing solid polymer fuel cell
JP5326250B2 (en) * 2007-09-27 2013-10-30 大日本印刷株式会社 Polymer electrolyte fuel cell structure and polymer electrolyte fuel cell using the same
JP5594021B2 (en) * 2010-09-28 2014-09-24 凸版印刷株式会社 Membrane electrode assembly and manufacturing method thereof

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN111293328A (en) * 2018-12-06 2020-06-16 律胜科技股份有限公司 Flexible seal structure

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