JP6112140B2 - Work bonding method and light irradiation device - Google Patents
Work bonding method and light irradiation device Download PDFInfo
- Publication number
- JP6112140B2 JP6112140B2 JP2015102687A JP2015102687A JP6112140B2 JP 6112140 B2 JP6112140 B2 JP 6112140B2 JP 2015102687 A JP2015102687 A JP 2015102687A JP 2015102687 A JP2015102687 A JP 2015102687A JP 6112140 B2 JP6112140 B2 JP 6112140B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- workpiece
- bonding
- ultraviolet
- work
- bonding surface
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims description 70
- 230000007246 mechanism Effects 0.000 claims description 49
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 33
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 claims description 33
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims description 33
- 238000005304 joining Methods 0.000 claims description 23
- 239000011521 glass Substances 0.000 claims description 16
- 239000000463 material Substances 0.000 claims description 12
- 230000001678 irradiating effect Effects 0.000 claims description 11
- 238000010030 laminating Methods 0.000 claims description 11
- 229910052594 sapphire Inorganic materials 0.000 claims description 7
- 239000010980 sapphire Substances 0.000 claims description 7
- XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N Silicon Chemical compound [Si] XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 5
- 229920003002 synthetic resin Polymers 0.000 claims description 5
- 239000000057 synthetic resin Substances 0.000 claims description 5
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 239000010703 silicon Substances 0.000 claims description 3
- 239000013078 crystal Substances 0.000 claims description 2
- 239000012780 transparent material Substances 0.000 claims description 2
- 239000000758 substrate Substances 0.000 description 97
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 15
- 230000005540 biological transmission Effects 0.000 description 10
- 239000004205 dimethyl polysiloxane Substances 0.000 description 10
- 235000013870 dimethyl polysiloxane Nutrition 0.000 description 10
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 10
- 229920000435 poly(dimethylsiloxane) Polymers 0.000 description 10
- CXQXSVUQTKDNFP-UHFFFAOYSA-N octamethyltrisiloxane Chemical compound C[Si](C)(C)O[Si](C)(C)O[Si](C)(C)C CXQXSVUQTKDNFP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 9
- 238000004987 plasma desorption mass spectroscopy Methods 0.000 description 9
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 9
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- 238000003825 pressing Methods 0.000 description 7
- 125000002887 hydroxy group Chemical group [H]O* 0.000 description 6
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 5
- 229910052724 xenon Inorganic materials 0.000 description 5
- FHNFHKCVQCLJFQ-UHFFFAOYSA-N xenon atom Chemical compound [Xe] FHNFHKCVQCLJFQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 4
- 230000002093 peripheral effect Effects 0.000 description 4
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 4
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 description 3
- 238000003475 lamination Methods 0.000 description 3
- 230000003287 optical effect Effects 0.000 description 3
- 229920000089 Cyclic olefin copolymer Polymers 0.000 description 2
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 2
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 2
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 2
- 230000008531 maintenance mechanism Effects 0.000 description 2
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 2
- 125000002496 methyl group Chemical group [H]C([H])([H])* 0.000 description 2
- 125000005386 organosiloxy group Chemical group 0.000 description 2
- 229920005989 resin Polymers 0.000 description 2
- 239000011347 resin Substances 0.000 description 2
- 229920002050 silicone resin Polymers 0.000 description 2
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000004925 Acrylic resin Substances 0.000 description 1
- 229920000178 Acrylic resin Polymers 0.000 description 1
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- YZCKVEUIGOORGS-OUBTZVSYSA-N Deuterium Chemical compound [2H] YZCKVEUIGOORGS-OUBTZVSYSA-N 0.000 description 1
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000007718 adhesive strength test Methods 0.000 description 1
- 239000003513 alkali Substances 0.000 description 1
- 239000005388 borosilicate glass Substances 0.000 description 1
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 description 1
- 238000007796 conventional method Methods 0.000 description 1
- 150000001925 cycloalkenes Chemical class 0.000 description 1
- 229910052805 deuterium Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 1
- 229910001873 dinitrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000005660 hydrophilic surface Effects 0.000 description 1
- 230000005661 hydrophobic surface Effects 0.000 description 1
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 1
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 1
- 230000013011 mating Effects 0.000 description 1
- QSHDDOUJBYECFT-UHFFFAOYSA-N mercury Chemical compound [Hg] QSHDDOUJBYECFT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052753 mercury Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000000149 penetrating effect Effects 0.000 description 1
- 239000012466 permeate Substances 0.000 description 1
- -1 polydimethylsiloxane Polymers 0.000 description 1
- 230000000717 retained effect Effects 0.000 description 1
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 1
- 230000002194 synthesizing effect Effects 0.000 description 1
- 238000009281 ultraviolet germicidal irradiation Methods 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
- B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
- B29C65/00—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor
- B29C65/02—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor by heating, with or without pressure
- B29C65/14—Joining or sealing of preformed parts, e.g. welding of plastics materials; Apparatus therefor by heating, with or without pressure using wave energy, i.e. electromagnetic radiation, or particle radiation
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B32—LAYERED PRODUCTS
- B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
- B32B37/00—Methods or apparatus for laminating, e.g. by curing or by ultrasonic bonding
- B32B37/14—Methods or apparatus for laminating, e.g. by curing or by ultrasonic bonding characterised by the properties of the layers
- B32B37/16—Methods or apparatus for laminating, e.g. by curing or by ultrasonic bonding characterised by the properties of the layers with all layers existing as coherent layers before laminating
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Electromagnetism (AREA)
- Toxicology (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Mechanical Engineering (AREA)
- Lining Or Joining Of Plastics Or The Like (AREA)
Description
本発明は、例えば3つのワークの貼り合わせ方法およびワーク貼り合わせ用の光照射装置に関する。 The present invention relates to a method for bonding three workpieces and a light irradiation apparatus for bonding workpieces, for example.
現在、2枚の平板状の基板(ワーク)を貼り合わせる方法として、各々の基板における貼り合わせ面に紫外線を照射して、両基板を紫外線が照射されたそれぞれの貼り合わせ面同士が密着するように積層して接合する方法が提案されている(例えば特許文献1〜特許文献5参照。)。このようなワークの貼り合わせ方法によって、例えばPDMS基板とガラス基板の2つの基板を貼り合わせる際の接合メカニズムについて説明すると、図6(a)に示すように、PDMS基板W1の表面(貼り合わせ面)は、オルガノシロキシ基が存在する表面(疎水性表面)となっている。大気中に保持されるPDMS基板W1の表面に、波長220nm以下の紫外線を照射することにより、PDMS基板W1の表面にて活性酸素が発生する。この活性酸素とPDMS基板W1の表面とが接触することにより、PDMS基板W1の表面が酸化される。すなわち、図6(b)に示すように、オルガノシロキシ基に係るメチル基が脱離され、当該メチル基が結合していたケイ素原子に活性酸素が結合された状態となる。大気中には水分が存在しているので、生成された活性酸素と水素とが結合し、図6(c)に示すように、PDMS基板W1の表面は、ケイ素原子にヒドロキシ基(OH基)が結合された状態となる。このような表面にガラス基板W2の親水性表面(貼り合わせ面)を重ね合わせて両表面を密着させることにより、図6(d)に示すように、PDMS基板W1の表面とガラス基板W2の表面との界面において水素結合が形成され、両基板が接合される。 Currently, as a method of bonding two flat substrates (workpieces), ultraviolet rays are irradiated on the bonding surfaces of the respective substrates so that the bonding surfaces of the two substrates irradiated with ultraviolet rays are in close contact with each other. A method of laminating and joining to each other has been proposed (see, for example, Patent Documents 1 to 5). The bonding mechanism when two substrates, for example, a PDMS substrate and a glass substrate are bonded by such a method of bonding a workpiece will be described. As shown in FIG. 6A, the surface (bonding surface) of the PDMS substrate W1 is described. ) Is a surface on which an organosiloxy group is present (hydrophobic surface). By irradiating the surface of the PDMS substrate W1 held in the atmosphere with ultraviolet light having a wavelength of 220 nm or less, active oxygen is generated on the surface of the PDMS substrate W1. When the active oxygen comes into contact with the surface of the PDMS substrate W1, the surface of the PDMS substrate W1 is oxidized. That is, as shown in FIG. 6B, the methyl group related to the organosiloxy group is eliminated, and the active oxygen is bonded to the silicon atom to which the methyl group is bonded. Since moisture exists in the atmosphere, the generated active oxygen and hydrogen are combined, and as shown in FIG. 6C, the surface of the PDMS substrate W1 has silicon atoms with hydroxy groups (OH groups). Are combined. By superposing the hydrophilic surface (bonding surface) of the glass substrate W2 on such a surface and bringing both surfaces into close contact with each other, as shown in FIG. 6D, the surface of the PDMS substrate W1 and the surface of the glass substrate W2 A hydrogen bond is formed at the interface with the two substrates, and both substrates are bonded.
このような紫外線を利用したワークの貼り合わせ方法は、例えば、生化学分野において微量の試薬の分離、合成、抽出または分析などを行うために用いられるマイクロリアクタを製造する際に利用することが検討されている。このマイクロリアクタは、例えばシリコン、シリコーン樹脂またはガラスなどよりなる小さな基板上に、半導体微細加工技術によってマイクロスケールの分析用チャネルなどが形成されたマイクロチップよりなるものである。このようなマイクロチップは、典型的には一対の基板が対向して接着された構造を有し、少なくとも1つの基板の表面に微細な流路(例えば、幅10〜数100μm、深さ10〜数100μm程度)が形成されている。基板の種類としては、例えばシクロオレフィンポリマー(Cyclo Olefin Polymer:COP)等の樹脂基板やガラス基板等がある。 Such a method of laminating workpieces using ultraviolet rays is considered to be used when manufacturing a microreactor used for separating, synthesizing, extracting or analyzing a trace amount of reagent in the biochemical field, for example. ing. This microreactor is composed of a microchip in which a microscale analysis channel or the like is formed on a small substrate made of, for example, silicon, silicone resin or glass by a semiconductor microfabrication technique. Such a microchip typically has a structure in which a pair of substrates are bonded to face each other, and has a fine flow path (for example, a width of 10 to several hundreds μm, a depth of 10 to 10 μm) on the surface of at least one substrate. About several hundred μm). Examples of the substrate include a resin substrate such as a cycloolefin polymer (COP), a glass substrate, and the like.
近年においては、マイクロチップを用いて多様な分析を行うため、従来2次元方向に設けられている流路を3次元方向に構築することが考えられている。
このような3次元方向に構築される流路を1枚のガラス基板に立体加工することは難しい。このため、2次元方向に構築された流路を有する基板を複数枚積層して、流路を3次元化することが望ましく、複数枚(例えば3枚)の基板を貼り合わせることが要請されている。
In recent years, in order to perform various analyzes using a microchip, it has been considered to construct a flow path conventionally provided in a two-dimensional direction in a three-dimensional direction.
It is difficult to three-dimensionally process such a flow path constructed in a three-dimensional direction on a single glass substrate. For this reason, it is desirable to stack a plurality of substrates having flow paths constructed in a two-dimensional direction to make the flow paths three-dimensional, and it is required to bond a plurality of (for example, three) substrates. Yes.
例えば図7に示す構造を有するマイクロチップを、従来における紫外線を利用したワークの貼り合わせ方法によって製造する場合について検討する。 For example, a case where a microchip having the structure shown in FIG. 7 is manufactured by a conventional method for bonding workpieces using ultraviolet rays will be considered.
このマイクロチップ80は、第一の基板81の両面の各々に第二の基板83および第三の基板86が積層されて一体化された構造を有し、流路が3次元方向に構築されたものである。
第一の基板81には、流路Pbを形成する厚み方向に貫通する長孔(以下、「貫通長孔」と称する。)82が形成されている。
第二の基板83には、第一の基板81の上面に接合された下面に、流路Paを形成する直線状に延びる溝84が形成されている。この溝84は、第一の基板81における貫通長孔82が延びる方向と直交する方向に延びるよう形成されており、一端部が貫通長孔82の一端部に連続している。この溝84の他端部には、上面に試薬等の試料が流入される流入口85aが開口する厚み方向に延びる貫通孔85が形成されている。
また、第三の基板86には、第一の基板81の下面と接合される上面に、流路Pcを形成する直線状に延びる溝87が形成されている。この溝87は、第一の基板81における貫通長孔82が延びる方向と直交する方向に延びるよう形成されており、他端部が貫通長孔82の他端部に連続している。この溝87の一端部には、上面に試薬等の試料が流出される流出口88aが開口する厚み方向に延びる貫通孔88が形成されている。
このような構造のマイクロチップ80においては、流入口85aより流入した試料は、流路Pa、流路Pb、流路Pcを通り、流出口88aから外部へ排出されるが、例えば、流路Paを流れる試料に対する分析1、流路Pcを流れる試料に対する分析2(分析1とは相違する)が成される。すなわち、1枚のマイクロチップで2種類の分析を実施することが可能となる。
This
The
In the
The
In the
3枚の基板81,83,86の貼り合わせ方法としては、以下に示すような方法が考えられる。すなわち、先ず、図8(a)に示すように、第一の基板81の一面における貼り合わせ面81aおよび第三の基板86における貼り合わせ面86aに、紫外線光源90から放出される紫外線を照射する。紫外線光源90としては、例えば、波長172nmに輝線を有するキセノンエキシマランプなどを用いることができる。
次に、図8(b)に示すように、第一の基板81と第三の基板86を、紫外線が照射されたそれぞれの貼り合わせ面81a,86aが密着するように積層して、必要に応じて適宜に、次のような接合処理がなされることにより、第一の基板81と第三の基板86を接合する。接合処理としては、例えば、(a)2枚の基板を積層した状態において所定時間の間厚み方向に加圧する処理、(b)2枚の基板を積層した状態において所定時間の間加熱する処理、(c)2枚の基板を積層した状態において所定時間の間厚み方向に加圧した後、所定時間の間加熱する処理、または(d)2枚の基板を積層した状態において所定時間の間厚み方向に加圧しながら加圧する処理などが挙げられる。ここに、「所定時間」とは、接合が十分になされるまでの時間である。
そして、図8(c)に示すように、第一の基板81と第三の基板86とによる積層基板Lにおける第一の基板81の他面における貼り合わせ面81bおよび第二の基板83における貼り合わせ面83aに、紫外線を照射する。その後、図8(d)に示すように、積層基板Lと第二の基板83を、紫外線が照射されたそれぞれの貼り合わせ面81b,83aが密着するように積層して、上記の接合処理が必要に応じて適宜に行うことにより、3枚の基板81,83,86を接合する。
As a method for bonding the three
Next, as shown in FIG. 8B, the
Then, as shown in FIG. 8C, the
しかしながら、このような方法では、第一の基板81と第三の基板86との貼り合わせ工程と、2つの基板81,86による積層基板Lと第二の基板83との貼り合わせ工程の2回の貼り合わせ工程が必要となるので、スループットが良好ではない。
However, in such a method, the bonding process of the
また、3枚の基板81,83,86の貼り合わせ方法としては、以下に示すような方法が考えられる。すなわち、先ず、図9(a)に示すように、第一の基板81の一面における貼り合わせ面81a、第二の基板83における貼り合わせ面83a、および第三の基板86における貼り合わせ面86aに、第一の紫外線光源90aから放出される紫外線を照射する。また、第一の基板81の他面における貼り合わせ面81bに、第二の紫外線光源90bから放出される紫外線を照射する。ここに、第一の紫外線光源90aから放出される紫外線の一部を適宜の光学系によって導光することにより、第一の基板81の他面における貼り合わせ面81bに紫外線を照射するようにしてもよい。
次に、図9(b)に示すように、第一の基板81、第二の基板83および第三の基板86を、紫外線が照射されたそれぞれの貼り合わせ面が密着するように積層して、上記の接合処理が必要に応じて適宜に行うことにより、3枚の基板81、83、86を接合する。
In addition, as a method of bonding the three
Next, as shown in FIG. 9B, the
このような方法では、複数の紫外線光源90a,90bが必要であったり、一の紫外線光源からの紫外線を導光するための光学系が必要であったりするため、貼り合わせ装置の構造が複雑になると共に、貼り合わせ装置自体が大掛かりのものとなる、という問題がある。
In such a method, a plurality of
本発明は、以上のような事情に基づいてなされたものであって、装置構造の複雑化、大型化を伴うことなく、3つのワークを所期の接合状態を得ながら効率よく貼り合わせることのできるワークの貼り合わせ方法および当該貼り合わせ方法において用いられる光照射装置を提供することを目的とする。 The present invention has been made based on the circumstances as described above, and it is possible to efficiently bond three workpieces while obtaining an intended joining state without complicating and increasing the size of the apparatus structure. An object of the present invention is to provide a method for bonding workpieces and a light irradiation device used in the bonding method.
本発明のワークの貼り合わせ方法は、第一のワークの両面の各々に第二のワークおよび第三のワークを貼り合わせる方法であって、
第一のワークとして紫外線透過性材料よりなるものが用いられ、
当該第一のワークにおけるいずれか一方の貼り合わせ面、第二のワークにおける貼り合わせ面および第三のワークにおける貼り合わせ面の各々に紫外線を照射する紫外線照射工程と、
当該第一のワーク、当該第二のワークおよび当該第三のワークを、それぞれの貼り合わせ面が密着するように、積層して接合する貼り合わせ工程と
を有し、
前記第一のワークに対する紫外線照射処理が、当該第一のワークの両面における貼り合わせ面の各々が酸素含有雰囲気に露出するように当該第一のワークが保持された状態で行われることにより、当該第一のワークにおける紫外線が照射される一方の貼り合わせ面および他方の貼り合わせ面が接合に適した状態とされ、
前記第二のワークに対する紫外線照射処理が、当該第二のワークの貼り合わせ面が酸素含有雰囲気に露出するように当該第二のワークが保持された状態で行われることにより、当該第二のワークにおける貼り合わせ面が接合に適した状態とされ、
前記第三のワークに対する紫外線照射処理が、当該第三のワークの貼り合わせ面が酸素含有雰囲気に露出するように当該第三のワークが保持された状態で行われることにより、当該第三のワークにおける貼り合わせ面が接合に適した状態とされることを特徴とする。
The method of laminating a workpiece of the present invention is a method of laminating a second workpiece and a third workpiece on each of both surfaces of the first workpiece,
The first work is made of an ultraviolet transparent material,
An ultraviolet irradiation step of irradiating each of the bonding surface of the first workpiece, the bonding surface of the second workpiece and the bonding surface of the third workpiece with ultraviolet rays,
The first work, the second work, and the third work, having a bonding step of laminating and bonding so that the respective bonding surfaces are in close contact with each other,
The ultraviolet irradiation treatment for the first workpiece is performed in a state where the first workpiece is held such that each of the bonding surfaces on both surfaces of the first workpiece is exposed to an oxygen-containing atmosphere, One bonding surface and the other bonding surface irradiated with ultraviolet light in the first workpiece are in a state suitable for bonding ,
The second workpiece is subjected to the ultraviolet irradiation treatment while the second workpiece is held so that the bonding surface of the second workpiece is exposed to the oxygen-containing atmosphere. The bonding surface in is in a state suitable for joining,
By performing the ultraviolet irradiation treatment on the third workpiece while the third workpiece is held such that the bonding surface of the third workpiece is exposed to the oxygen-containing atmosphere, The bonding surface in is suitable for joining .
本発明の光照射装置は、第一のワークの両面の各々に第二のワークおよび第三のワークを貼り合わせるワーク貼り合わせ用の光照射装置であって、
紫外線光源と、
紫外線透過性材料よりなる第一のワークを当該第一のワークにおけるいずれか一方の貼り合わせ面が当該紫外線光源と対向するように保持する第一ワーク保持機構と、
第二のワークを当該第二のワークにおける貼り合わせ面が酸素含有雰囲気に露出された状態で当該紫外線光源と対向するように保持する第二ワーク保持機構と、
第三のワークを当該第三のワークにおける貼り合わせ面が酸素含有雰囲気に露出された状態で当該紫外線光源と対向するように保持する第三ワーク保持機構と
を備えており、
前記第一ワーク保持機構は、前記第一のワークを当該第一のワークの両面における貼り合わせ面の各々が酸素含有雰囲気に露出された状態で保持するものであり、
当該第一のワークにおける前記紫外線光源と対向する一方の貼り合わせ面に、当該紫外線光源からの紫外線が照射されることにより、当該第一のワークの両面における貼り合わせ面の各々が接合に適した状態とされ、
前記第二のワークにおける貼り合わせ面に、当該紫外線光源からの紫外線が照射されることにより、当該第二のワークにおける貼り合わせ面が接合に適した状態とされ、
前記第三のワークにおける貼り合わせ面に、当該紫外線光源からの紫外線が照射されることにより、当該第三のワークにおける貼り合わせ面が接合に適した状態とされることを特徴とする。
The light irradiation device of the present invention is a light irradiation device for workpiece bonding in which a second workpiece and a third workpiece are bonded to each of both surfaces of a first workpiece,
An ultraviolet light source,
A first work holding mechanism for holding a first work made of an ultraviolet light transmissive material so that any one bonding surface of the first work faces the ultraviolet light source;
A second workpiece holding mechanism for holding the second workpiece so that the bonding surface of the second workpiece is exposed to the oxygen-containing atmosphere so as to face the ultraviolet light source;
A third work holding mechanism for holding the third work so that the bonding surface of the third work is exposed to the oxygen-containing atmosphere so as to face the ultraviolet light source;
The first workpiece holding mechanism holds the first workpiece in a state where each of the bonding surfaces on both surfaces of the first workpiece is exposed to an oxygen-containing atmosphere,
Each of the bonding surfaces on both surfaces of the first workpiece is suitable for joining by irradiating one of the bonding surfaces facing the ultraviolet light source in the first workpiece with ultraviolet rays from the ultraviolet light source. State ,
By irradiating the bonding surface in the second workpiece with ultraviolet rays from the ultraviolet light source, the bonding surface in the second workpiece is in a state suitable for bonding,
By irradiating the bonding surface of the third workpiece with ultraviolet light from the ultraviolet light source, the bonding surface of the third workpiece is in a state suitable for bonding .
本発明の光照射装置においては、前記紫外線光源が一方向に長尺な棒状の紫外線照射ランプにより構成されており、
前記第一ワーク保持機構、前記第二ワーク保持機構および前記第三ワーク保持機構が前記一方向に並ぶよう配置されており、
当該紫外線照射ランプからの紫外線が、当該第一ワーク保持機構、当該第二ワーク保持機構および当該第三ワーク保持機構の各々に保持された、第一のワーク、第二のワークおよび第三のワークの各々に対して同時に照射される構成とされていることが好ましい。
In the light irradiation device of the present invention, the ultraviolet light source is composed of a bar-shaped ultraviolet irradiation lamp elongated in one direction,
The first work holding mechanism, the second work holding mechanism, and the third work holding mechanism are arranged in the one direction;
The first workpiece, the second workpiece, and the third workpiece in which the ultraviolet rays from the ultraviolet irradiation lamp are held by the first workpiece holding mechanism, the second workpiece holding mechanism, and the third workpiece holding mechanism, respectively. It is preferable that each of these is irradiated simultaneously.
本発明のワークの貼り合わせ方法においては、紫外線透過性材料よりなる第一のワークに対する紫外線照射処理が、第一のワークの両面における貼り合わせ面の各々が酸素含有雰囲気に露出された状態で行われる。このため、第一のワークの両面における貼り合わせ面を、一の紫外線光源による一度の紫外線照射で同時に接合に適した状態とすることができ、貼り合わせ工程を一度に行うことができるようになる。従って、光照射装置の構造の複雑化、大型化を伴うことなく、3つのワークを所期の接合状態を得ながら効率よく貼り合わせることができる。 In the workpiece bonding method of the present invention, the ultraviolet irradiation treatment for the first workpiece made of the ultraviolet transmissive material is performed in a state where each of the bonding surfaces on both surfaces of the first workpiece is exposed to an oxygen-containing atmosphere. Is called. For this reason, the bonding surfaces on both surfaces of the first workpiece can be brought into a state suitable for bonding at the same time by one ultraviolet irradiation by one ultraviolet light source, and the bonding process can be performed at a time. . Therefore, it is possible to efficiently bond the three workpieces while obtaining a desired bonded state without complicating and increasing the size of the structure of the light irradiation device.
本発明の光照射装置によれば、第一ワーク保持機構によって、紫外線透過性材料よりなる第一のワークが、当該第一ワークの両面における貼り合わせ面の各々が酸素含有雰囲気に露出された状態おいて、保持されるので、上記のワークの貼り合わせ方法による紫外線照射工程を確実に行うことができる。 According to the light irradiation apparatus of the present invention, the first workpiece made of the ultraviolet light transmissive material is exposed to the oxygen-containing atmosphere on the both surfaces of the first workpiece by the first workpiece holding mechanism. In this case, the ultraviolet irradiation process by the above-described method for bonding the workpieces can be performed reliably.
また、第一ワーク保持機構、第二ワーク保持機構および第三ワーク保持機構が、紫外線光源を構成する紫外線照射ランプの長手方向に並ぶよう配置されていることにより、共通の一の紫外線光源によって、3つすべてのワークにおける貼り合わせ面の処理を一括して同時に実施することができ、処理効率を一層向上させることができる。 In addition, the first work holding mechanism, the second work holding mechanism, and the third work holding mechanism are arranged in the longitudinal direction of the ultraviolet irradiation lamp constituting the ultraviolet light source. The processing of the bonding surfaces of all three workpieces can be carried out simultaneously and the processing efficiency can be further improved.
以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
〔ワーク〕
本発明のワークの貼り合わせ方法は、例えば板状の3つのワーク同士を貼り合わせる方法であって、第一のワークの両面の各々に第二のワークおよび第三のワークを貼り合わせる方法である。
第一のワークは、例えばガラスおよびサファイアなどの紫外線透過性材料よりなるものである。
第二のワークおよび第三のワークは、例えば合成樹脂、ガラス、シリコンウエハ、水晶およびサファイアよりなる群から選ばれる材料よりなるものである。
ワークを構成する合成樹脂としては、ポリジメチルシロキサンなどのシリコーン樹脂、シクロオレフィン樹脂、アクリル樹脂などを用いることができる。
ワークを構成するガラスとしては、石英ガラス、サファイアガラス、アルカリガラス、硼珪酸ガラスなどを用いることができる。
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail.
〔work〕
The workpiece bonding method of the present invention is a method of bonding, for example, three plate-shaped workpieces, and is a method of bonding a second workpiece and a third workpiece to each of both surfaces of the first workpiece. .
The first work is made of an ultraviolet light transmissive material such as glass and sapphire.
The second workpiece and the third workpiece are made of a material selected from the group consisting of synthetic resin, glass, silicon wafer, crystal and sapphire, for example.
As a synthetic resin constituting the workpiece, a silicone resin such as polydimethylsiloxane, a cycloolefin resin, an acrylic resin, or the like can be used.
As the glass constituting the workpiece, quartz glass, sapphire glass, alkali glass, borosilicate glass, or the like can be used.
〔工程〕
本発明のワークの貼り合わせ方法は、第一のワーク、第二のワークおよび第三のワークの各々における貼り合わせ面に紫外線を照射する紫外線照射工程と、第一のワーク、第二のワークおよび第三のワークを、紫外線が照射されたそれぞれの貼り合わせ面が密着するように積層して接合する貼り合わせ工程とを有する。
[Process]
The workpiece bonding method of the present invention includes an ultraviolet irradiation step of irradiating the bonding surface of each of the first workpiece, the second workpiece, and the third workpiece with ultraviolet rays, the first workpiece, the second workpiece, and A bonding step of laminating and bonding the third workpiece such that the respective bonding surfaces irradiated with ultraviolet rays are in close contact with each other.
〔紫外線照射工程〕
紫外線照射工程においては、ワークにおける貼り合わせ面に、波長200nm以下の紫外線を照射する。
紫外線光源としては、波長172nmに輝線を有するキセノンエキシマランプ等のエキシマランプ、波長185nmに輝線を有する低圧水銀ランプ、波長120〜200nmの範囲に輝線を有する重水素ランプを好適に用いることができる。
ワークの貼り合わせ面に照射される真空紫外線の照度は、例えば10〜100mW/cm2 である。
また、ワークの貼り合わせ面に対する紫外線の照射時間は、ワークを構成する材料に応じて適宜設定されるが、後述する実験例の結果に示されるように、例えば30秒間以上であることが好ましく、より好ましくは40〜90秒間である。
[Ultraviolet irradiation process]
In the ultraviolet irradiation step, ultraviolet light having a wavelength of 200 nm or less is irradiated on the bonding surface of the workpiece.
As the ultraviolet light source, an excimer lamp such as a xenon excimer lamp having an emission line at a wavelength of 172 nm, a low-pressure mercury lamp having an emission line at a wavelength of 185 nm, or a deuterium lamp having an emission line at a wavelength of 120 to 200 nm can be preferably used.
The illuminance of vacuum ultraviolet rays applied to the workpiece bonding surface is, for example, 10 to 100 mW / cm 2 .
Moreover, although the irradiation time of the ultraviolet-ray with respect to the bonding surface of a workpiece | work is suitably set according to the material which comprises a workpiece | work, as shown by the result of the experimental example mentioned later, it is preferable that it is 30 seconds or more, for example, More preferably, it is 40 to 90 seconds.
第一のワークに対する紫外線照射処理は、第一のワークの両面における貼り合わせ面の各々が酸素含有雰囲気に露出するように第一のワークを保持した状態で、行う。
上述したように、第一のワークは紫外線透過性材料よりなるため、第一のワークにおける一方の貼り合わせ面に照射された紫外線は、当該第一のワークを透過する。従って、第一のワークの両面における貼り合わせ面の各々が酸素含有雰囲気に露出していることにより、第一のワークの両面における貼り合わせ面にて活性酸素が発生し、当該活性酸素の作用により、接合に適した状態となる。すなわち、表面末端がヒドロキシ基(OH基)で置換された状態となる。
また、第二のワークに対する紫外線照射処理および第三のワークに対する紫外線照射処理は、第二のワークにおける貼り合わせ面および第三のワークにおける貼り合わせ面が酸素含有雰囲気に露出するようにワークを保持した状態で、行う。
このようにしてワークに対する紫外線照射処理を行うことにより、各ワークにおける貼り合わせ面は、接合に適した状態、末端がヒドロキシ基(OH基)で置換された状態となる。
The ultraviolet irradiation treatment for the first workpiece is performed in a state where the first workpiece is held so that each of the bonding surfaces on both surfaces of the first workpiece is exposed to the oxygen-containing atmosphere.
As described above, since the first work is made of an ultraviolet light transmissive material, the ultraviolet light applied to one bonding surface of the first work passes through the first work. Therefore, since each of the bonding surfaces on both surfaces of the first workpiece is exposed to the oxygen-containing atmosphere, active oxygen is generated on the bonding surfaces on both surfaces of the first workpiece, and the action of the active oxygen causes It becomes a state suitable for joining. That is, the surface ends are substituted with hydroxy groups (OH groups).
Also, the ultraviolet irradiation treatment for the second workpiece and the ultraviolet irradiation treatment for the third workpiece hold the workpiece so that the bonding surface of the second workpiece and the bonding surface of the third workpiece are exposed to the oxygen-containing atmosphere. Perform in the state.
By performing the ultraviolet irradiation treatment on the workpiece in this manner, the bonded surface of each workpiece is in a state suitable for bonding, and the end is substituted with a hydroxy group (OH group).
〔貼り合わせ工程〕
貼り合わせ工程においては、各々紫外線が照射された、第一のワークにおける一方の貼り合わせ面および第二のワークにおける貼り合わせ面が密着し、かつ、各々紫外線が照射された、第一のワークにおける他方の貼り合わせ面および第三のワークにおける貼り合わせ面が密着する状態で積層して第一のワーク、第二のワークおよび第三のワークを接合する。また、第一のワーク、第二のワークおよび第三のワークを積層した状態で、次のような接合処理が必要に応じて適宜に行われる。
ワーク同士を接合するための具体的な接合処理としては、(a)3つのワークを積層した状態において所定時間の間厚み方向に加圧する処理、(b)3つのワークを積層した状態において所定時間の間加熱する処理、(c)3つのワークを積層した状態において所定時間の間厚み方向に加圧した後、所定時間の間加熱する処理、または(d)3つのワークを積層した状態において所定時間の間厚み方向に加圧しながら加圧する処理などが挙げられる。ここに、「所定時間」とは、接合が十分になされるまでの時間である。
[Lamination process]
In the bonding step, each of the first workpieces irradiated with ultraviolet rays is in close contact with the bonding surface of the first workpiece and the bonding surface of the second workpiece, and each of the first workpieces irradiated with ultraviolet rays. The first work piece, the second work piece, and the third work piece are joined together in a state where the other bonding face and the bonding face of the third work piece are in close contact with each other. Moreover, the following joining process is suitably performed as needed in the state which laminated | stacked the 1st workpiece | work, the 2nd workpiece | work, and the 3rd workpiece | work.
As a specific joining process for joining the workpieces, (a) a process of pressing in the thickness direction for a predetermined time in a state where three workpieces are stacked, and (b) a predetermined time in a state where three workpieces are stacked. (C) a process of heating for a predetermined time after pressing in the thickness direction for a predetermined time in a state in which three workpieces are stacked, or (d) a predetermined in a state in which three workpieces are stacked The process etc. which pressurize, pressing in the thickness direction during time are mentioned. Here, the “predetermined time” is a time until sufficient joining is achieved.
接合処理における具体的な条件は、ワークを構成する材料に応じて、当該ワークに変形が生じない範囲内において適宜設定される。
具体的な加熱条件を挙げると、第二のワークおよび第三のワークが合成樹脂よりなるものであるときには、加熱温度が50〜110℃である。また、3つのワークのすべてがガラスまたはサファイアよりなるものであるときには、加熱温度が100〜300℃である。加熱時間は例えば1〜10分間である。
また、具体的な加圧条件を挙げると、第二のワークおよび第三のワークが合成樹脂よりなるものであるときには、加圧力が0.2〜10MPaである。また、3つのワークのすべてがガラスまたはサファイアよりなるものであるときには、加圧力が0.1〜2MPaである。加圧時間は例えば60〜300秒間である。
Specific conditions in the joining process are appropriately set within a range in which the workpiece does not deform according to the material constituting the workpiece.
When specific heating conditions are given, when the second workpiece and the third workpiece are made of synthetic resin, the heating temperature is 50 to 110 ° C. Moreover, when all the three workpieces are made of glass or sapphire, the heating temperature is 100 to 300 ° C. The heating time is, for example, 1 to 10 minutes.
Moreover, when specific pressurization conditions are given, when the second workpiece and the third workpiece are made of synthetic resin, the applied pressure is 0.2 to 10 MPa. Moreover, when all the three workpieces are made of glass or sapphire, the applied pressure is 0.1 to 2 MPa. The pressing time is, for example, 60 to 300 seconds.
〔光照射装置〕
以下、このようなワークの貼り合わせ方法による紫外線照射処理を実行するための光照射装置について説明する。
図1は、本発明の光照射装置の一例における構成を概略的に示す説明図である。図2は、図1に示す光照射装置における第一ワーク保持機構の構成を示す拡大図である。
この光照射装置は、紫外線光源40と、紫外線光源40と対向する位置に配置された処理ステージ50とを備えている。
(Light irradiation device)
Hereinafter, the light irradiation apparatus for performing the ultraviolet irradiation process by such a workpiece bonding method will be described.
FIG. 1 is an explanatory view schematically showing a configuration in an example of a light irradiation apparatus of the present invention. FIG. 2 is an enlarged view showing the configuration of the first workpiece holding mechanism in the light irradiation apparatus shown in FIG.
This light irradiation apparatus includes an ultraviolet
紫外線光源40は、例えば一方向に長尺な棒状の紫外線照射ランプ(例えばキセノンエキシマランプ)41により構成されている。紫外線照射ランプ41は、ランプ中心軸が水平方向に延びるよう、下方が開口するランプハウス45内に収容されて配置されている。ランプハウス45の開口部は、例えば合成石英ガラスからなる窓板部材46により塞がれており、これにより光透過窓部が形成されている。ランプハウス45の内部空間は、例えば窒素ガスなどの不活性ガス雰囲気に維持されている。
The ultraviolet
処理ステージ50には、紫外線照射ランプ41の長手方向における略中央位置に凹所51が形成されており、第二ワーク保持機構52を構成する第二ワーク保持ステージ53を凹所51の一側に有すると共に第三ワーク保持機構55を構成する第三ワーク保持ステージ56を凹所51の他側に有する。第二ワーク保持ステージ53および第三ワーク保持ステージ56は、それぞれ平坦なワーク保持面53a,56aを有する。
A
第二ワーク保持ステージ53は、平板状の第二のワーク20の一面における貼り合わせ面20aが酸素含有雰囲気に露出された状態において紫外線照射ランプ41と対向して水平に延びる姿勢で、保持する。
第三ワーク保持ステージ56は、平板状の第三のワーク30の一面における貼り合わせ面30aが酸素含有雰囲気に露出された状態において紫外線照射ランプ41と対向して水平に延びる姿勢で、保持する。
The second
The third
処理ステージ50における凹所51には、第一ワーク保持機構60が配置されており、従って、この例では、第一ワーク保持機構60、第二ワーク保持機構52および第三ワーク保持機構55が、紫外線照射ランプ41の長手方向(一方向)に並ぶよう配置されている。
上述したように、貼り合わせ面を両面に有する第一のワーク10においては、貼り合わせ面の各々を接合に適した面とするために、第一のワーク10が第一ワーク保持機構60によって保持された状態において、一面が紫外線光源40と対向する第一のワーク10の他面側においても、空気(酸素)が十分に存在した状態とされていることが必要とされる。
The first
As described above, in the
この例における第一ワーク保持機構60は、一面が紫外線照射ランプ41と対向する第一のワーク10の他面を各々実質的に点接触で保持する複数の針状保持部材61により構成されている。この第一ワーク保持機構60においては、平板状の第一のワーク10が、一面側貼り合わせ面10aが酸素含有雰囲気に露出された状態において紫外線照射ランプ41と対向して水平に延びる姿勢で、保持される。そして、針状保持部材61の先端部の、第一のワーク10に対する接触面積は無視できる程小さいので、第一のワーク10の他面側貼り合わせ面10bの実質的に全面が酸素含有雰囲気に露出された状態となる。
第一ワーク保持機構60を構成する針状保持部材61の数は、特に限定されるものではないが、少なくとも3つ以上であれば、第一のワーク10を適正な姿勢で保持することができる。
The first
The number of needle-
以上において、光透過窓部を構成する窓板部材46の光出射面と、紫外線が照射される各ワーク10,20,30の一面における貼り合わせ面10a,20a,30aとの間の離間距離の大きさDは、ほぼ一定の大きさとされている。当該離間距離の大きさDは、例えば1〜4mmであることが好ましい。これにより、各ワーク10,20,30における貼り合わせ面10a,20a,30aに到達する紫外線を十分な大きさの強度(光量)とすることができると共に第一のワーク10における他面側貼り合わせ面10bに到達する紫外線を十分な大きさの強度(光量)とすることができる。従って、各ワーク10,20,30における貼り合わせ面を確実に接合に適した状態とすることができると共に、各ワーク10,20,30に対する紫外線照射処理を均一に行うことができる。
In the above, the separation distance between the light emission surface of the
而して、上記のワークの貼り合わせ方法においては、紫外線透過性材料よりなる第一のワーク10に対する紫外線照射処理が、第一のワーク10における一面側貼り合わせ面10aおよび他面側貼り合わせ面10bの各々が酸素含有雰囲気に露出された状態で行われる。このため、第一のワーク10の一面に対して照射された紫外線が第一のワーク10を透過することによって、第一のワーク10における一面側貼り合わせ面10aだけでなく、他面側貼り合わせ面10bにおいても、十分な活性酸素が生成される。これにより、第一のワーク10における一面側貼り合わせ面10aおよび他面側貼り合わせ面10bを、一の紫外線光源40による一度の紫外線照射処理で同時に接合に適した状態とすることができる。その結果、第二のワーク20および第三のワーク30を第一のワーク10の両面に各々積層して接合する貼り合わせ工程を一度に行うことができるようになる。従って、光照射装置の構造の複雑化、大型化を伴うことなく、3つのワーク10,20,30を、所期の接合状態を得ながら、効率よく貼り合わせることができる。
また、第一ワーク保持機構60、第二ワーク保持機構52および第三ワーク保持機構55が、紫外線光源40を構成する紫外線照射ランプ41の長手方向に並ぶよう配置されていることにより、共通の一の紫外線照射ランプ41によって、3つのワーク10,20,30における貼り合わせ面10a,10b,20a,30aの処理を一括して同時に実施することができ、処理効率(スループット)を一層向上させることができる。
Thus, in the above-described workpiece bonding method, the ultraviolet irradiation treatment for the
Further, since the first
そして、上記構成の光照射装置においては、一面が紫外線照射ランプ41と対向する紫外線透過性材料よりなる第一のワーク10の他面に各々実質的に点接触する複数の針状保持部材61により構成された第一ワーク保持機構60によって、第一のワーク10が保持される。これにより、第一のワーク10の一面側貼り合わせ面10aおよび他面側貼り合わせ面10bの各々が酸素含有雰囲気に露出された状態とされる。従って、紫外線光源40を複数設けたり、紫外線光源40からの紫外線を第一のワーク10の他面側貼り合わせ面10bに導光するための光学系を設けたりすることなく、第一のワーク10における一面側貼り合わせ面10aおよび他面側貼り合わせ面10bの各々に対する紫外線照射処理を同時に行うことができ、装置の構造の複雑化、大型化を回避することができる。
また、一の紫外線照射ランプ41によって3つのワーク10,20,30における貼り合わせ面10a,10b,20a,30aの紫外線照射処理を一括して同時に実施することができるので、3つのワーク10,20,30の紫外線照射処理工程のタイムラグに起因する接合不良が生ずることを回避することができる。
In the light irradiation apparatus having the above-described configuration, the plurality of needle-
Moreover, since the ultraviolet irradiation process of the
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上記の実施形態に限定されるものではなく、種々の変更を加えることができる。
例えば、第一ワーク保持機構は、第一のワークをその両面における貼り合わせ面の各々が酸素含有雰囲気に露出される状態で保持することのできる構成とされていればよい。
As mentioned above, although embodiment of this invention was described, this invention is not limited to said embodiment, A various change can be added.
For example, the first work holding mechanism may be configured to hold the first work in a state where each of the bonding surfaces on both surfaces is exposed to the oxygen-containing atmosphere.
例えば、図3(a)に示すように、第一ワーク保持機構60は、第一のワーク10の他面における周縁部を下方から支持する枠状の空洞ステージ63により構成されていてもよい。このような構成においては、空洞ステージ63のワーク保持面63aに接触する第一のワーク10の周縁部の領域をできるだけ小さくすることにより、針状保持部材61によるものと同様の効果を得ることができる。また、空洞ステージ63のワーク保持面63aに接触する第一のワーク10の領域を他のワーク(例えば第二のワーク20)と接合される貼り合わせ面10b以外の領域(接合に寄与しない領域)に設定することによっても、針状保持部材61によるものと同様の効果を得ることができる。
For example, as shown to Fig.3 (a), the 1st workpiece | work holding |
また、図3(b)に示すように、第一ワーク保持機構60は、いわゆるエア浮上型の保持ステージ65により構成されていてもよい。このエア浮上型の保持ステージ65は、エアを第一のワーク10の他面にエア(図3(b)において斜線を付した矢印で示す。)を吹き付けることにより、第一のワーク10を空中に浮かせた状態で支持するものである。このような構成のものにおいても、針状保持部材61によるものと同様の効果を得ることができる。
As shown in FIG. 3B, the first
さらにまた、図3(c)に示すように、第一ワーク保持機構60は、第一のワーク10の周側面を挟圧して保持する保持部68a,68bを備えた保持ステージ67により構成されていてもよい。この保持ステージ67においては、一対の保持部68a,68bが水平方向に移動可能に設けられており、例えば平面形状が多角形(例えば四角形)である第一のワーク10における互いに対向する一対の周側面を所定の保持圧力(図3(c)において斜線を付した矢印で示す。)によって狭圧して第一のワーク10を保持する。なお、第一のワーク10が保持された状態においては、第一のワーク10の一面側および他面側において、一対の保持部68a,68b間には酸素含有雰囲気とされる空間部69が形成された状態とされる。このような構成のものにおいても、針状保持部材61によるものと同様の効果を得ることができる。
Furthermore, as shown in FIG. 3C, the first
以下、本発明のワークの貼り合わせ方法の具体的な実施例について説明するが、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。 Hereinafter, although the specific Example of the bonding method of the workpiece | work of this invention is described, this invention is not limited to the following Example.
〔予備実験〕
各々合成石英ガラスよりなり、厚みが1.6mmである2枚の試験用基板を用い、適正な紫外線照射時間を設定するための予備実験を行った。
先ず、図1に示す光照射装置を用い、大気雰囲気下において、各々の試験用基板を第一ワーク保持機構によって保持させ、紫外線照射時間を適宜変更しながら、各々の試験用基板に紫外線を照射した。紫外線照射条件は次に示す通りである。
光透過窓部を構成する窓板部材の光出射面と試験用基板の表面との間の離間距離の大きさDを4mmとした。紫外線光源として、波長172nmに輝線を有するキセノンエキシマランプを用い、窓板部材の光出射面における真空紫外光の照度が40mW/cm2となる条件でランプを点灯させた。
次いで、各々の試験用基板の、紫外線光源と対向する一面(紫外線照射面)および他面(紫外線透過面)における純水の接触角を測定した。結果を図4に示す。図4において、丸印(○)で示すプロットによる曲線は、一方の試験用基板の紫外線照射面についての結果であり、四角(□)印で示すプロットによる曲線は、一方の試験用基板の紫外線透過面についての結果である。また、三角印(△)で示すプロットによる曲線は、他方の試験用基板の紫外線照射面についての結果であり、バツ(×)印で示すプロットによる曲線は、他方の試験用基板の紫外線透過面についての結果である。
〔Preliminary experiment〕
Preliminary experiments for setting an appropriate ultraviolet irradiation time were performed using two test substrates each made of synthetic quartz glass and having a thickness of 1.6 mm.
First, using the light irradiation device shown in FIG. 1, each test substrate is held by the first work holding mechanism in an air atmosphere, and each test substrate is irradiated with ultraviolet rays while appropriately changing the ultraviolet irradiation time. did. The ultraviolet irradiation conditions are as follows.
The size D of the separation distance between the light exit surface of the window plate member constituting the light transmission window and the surface of the test substrate was 4 mm. A xenon excimer lamp having an emission line at a wavelength of 172 nm was used as the ultraviolet light source, and the lamp was turned on under the condition that the illuminance of vacuum ultraviolet light on the light exit surface of the window plate member was 40 mW / cm 2 .
Next, the contact angle of pure water on one surface (ultraviolet irradiation surface) and the other surface (ultraviolet transmission surface) of each test substrate facing the ultraviolet light source was measured. The results are shown in FIG. In FIG. 4, the curve by the plot indicated by a circle (◯) is the result of the ultraviolet irradiation surface of one test substrate, and the curve by the plot indicated by the square (□) indicates the ultraviolet ray of one test substrate. It is a result about a transmission surface. Further, the curve by the plot indicated by the triangle mark (Δ) is the result of the ultraviolet irradiation surface of the other test substrate, and the curve by the plot indicated by the cross mark (×) is the ultraviolet transmission surface of the other test substrate. It is a result about.
以上の結果より、いずれの試験用基板の紫外線照射面および紫外線透過面についても、最終的な接触角は5°以下の大きさで一定に安定しており、接触角の大きさが安定するまでに要する紫外線照射時間は、30秒間程度であることが確認された。すなわち、試験用基板の表面状態に拘わらず、紫外線を30秒間以上照射することにより、純水の接触角が一定に安定することが確認された。
ここで、2つの試験用基板で、初期時の接触角(紫外線照射前の接触角)の大きさが相違するのは、試験用基板の表面状態(例えば、不純物の付着状態など)が互いに相違するためである。また、試験用基板の紫外線照射面および紫外線透過面における接触角が紫外線照射により変化するのは、紫外線による光洗浄が行われているためである。
From the above results, the final contact angle is constant and stable at 5 ° or less for the ultraviolet irradiation surface and the ultraviolet transmission surface of any of the test substrates until the contact angle becomes stable. It was confirmed that the ultraviolet irradiation time required for this was about 30 seconds. That is, it was confirmed that the contact angle of pure water was stably stabilized by irradiating with ultraviolet rays for 30 seconds or more regardless of the surface state of the test substrate.
Here, the two contact substrates have different initial contact angles (contact angles before UV irradiation) because the test substrate surface states (for example, the adhesion state of impurities) are different from each other. It is to do. Further, the contact angle between the ultraviolet irradiation surface and the ultraviolet transmission surface of the test substrate is changed by the ultraviolet irradiation because light cleaning with ultraviolet rays is performed.
[ワークの作製]
下記のワークWa、ワークWbおよびワークWcを作製した。
ワークWaは、合成石英ガラスよりなり、寸法が25mm×45mm×1.6mmの矩形の板状のものである。
ワークWbは、合成石英ガラスよりなり、寸法が25mm×45mm×1.6mmの矩形の板状のものである。
ワークWcは、合成石英ガラスよりなり、寸法が25mm×45mm×1.6mmの矩形の板状のものである。
[Production of workpiece]
The following work Wa, work Wb and work Wc were prepared.
The workpiece Wa is made of synthetic quartz glass and has a rectangular plate shape with dimensions of 25 mm × 45 mm × 1.6 mm.
The workpiece Wb is made of synthetic quartz glass and has a rectangular plate shape with dimensions of 25 mm × 45 mm × 1.6 mm.
The workpiece Wc is made of synthetic quartz glass and has a rectangular plate shape with dimensions of 25 mm × 45 mm × 1.6 mm.
<実施例1>
これらのワークWa,Wb,Wcについて、下記の紫外線照射工程および貼り合わせ工程を行い、第一のワーク(10)としてワークWbを用い、ワークWbの両面に各々第二のワーク(20)としてのワークWaおよび第三のワーク(30)としてのワークWcを貼り合わせた。
<Example 1>
About these workpiece | work Wa, Wb, Wc, the following ultraviolet irradiation process and a bonding process are performed, the workpiece | work Wb is used as a 1st workpiece | work (10), and each as a 2nd workpiece | work (20) on both surfaces of the workpiece | work Wb. The workpiece Wa and the workpiece Wc as the third workpiece (30) were bonded together.
[紫外線照射工程]
図1に示す光照射装置を用い、大気雰囲気下において、3つのワークWa,Wb,Wcの各々の一面(貼り合わせ面)に紫外線を照射した。紫外線照射条件は次に示す通りである。
光透過窓部を構成する窓板部材の光出射面と各ワークの一面との間の離間距離の大きさDを4mmとした。紫外線光源として、波長172nmに輝線を有するキセノンエキシマランプを用い、窓板部材の光出射面における真空紫外線の照度が40mW/cm2となる条件でランプを点灯させた。また、紫外線照射時間は30秒間とした。
[貼り合わせ工程]
図5(a)に示すように、3つのワークWa,Wb,Wcを、ワークWaの一面における貼り合わせ面(20a)とワークWbの一面側貼り合わせ面(10a)が密着し、かつ、ワークWbの他面側貼り合わせ面(10b)とワークWcの一面における貼り合わせ面(30a)が密着する状態で、積層した。
次いで、図5(b)に示すように、3つのワークWa,Wb,Wcによる積層基板Lsを、プレス機(70)によって、ワークの積層方向(厚み方向)に加圧し、その後、図5(c)に示すように、当該積層基板Lsを恒温槽(75)内で加熱することにより、3つのワークWa,Wb,Wcを接合した。加圧処理条件は、加圧圧力が1.5MPa、加圧時間が300秒間である。また、加熱処理条件は、加熱温度(ポストベーク温度)が300℃、加熱時間(ベーク時間)が120分間である。
[Ultraviolet irradiation process]
Using the light irradiation apparatus shown in FIG. 1, ultraviolet rays were irradiated to one surface (bonding surface) of each of the three workpieces Wa, Wb, and Wc in an air atmosphere. The ultraviolet irradiation conditions are as follows.
The size D of the separation distance between the light exit surface of the window plate member constituting the light transmission window portion and one surface of each workpiece was set to 4 mm. A xenon excimer lamp having an emission line at a wavelength of 172 nm was used as the ultraviolet light source, and the lamp was turned on under the condition that the illuminance of vacuum ultraviolet light on the light emission surface of the window plate member was 40 mW / cm 2 . The ultraviolet irradiation time was 30 seconds.
[Lamination process]
As shown in FIG. 5 (a), the three workpieces Wa, Wb, Wc are bonded to each other with a bonding surface (20a) on one surface of the workpiece Wa and a bonding surface (10a) on one surface side of the workpiece Wb being in close contact with each other. Lamination was performed in a state where the other side bonding surface (10b) of Wb and the bonding surface (30a) on one surface of the workpiece Wc were in close contact.
Next, as shown in FIG. 5B, the laminated substrate Ls including the three workpieces Wa, Wb, Wc is pressed in the stacking direction (thickness direction) of the workpieces by a press machine (70), and thereafter, FIG. As shown in c), the laminated substrate Ls was heated in the thermostatic chamber (75) to join the three workpieces Wa, Wb, Wc. The pressurizing treatment conditions are a pressurizing pressure of 1.5 MPa and a pressurizing time of 300 seconds. The heat treatment conditions are a heating temperature (post-bake temperature) of 300 ° C. and a heating time (bake time) of 120 minutes.
得られた接合体について、JIS K6849に相当する引張接着強さ試験により、接合状況の評価を行った。ワークWaおよびワークWcが剥がれなかった場合を「○」、ワークWaおよびワークWcのいずれか一方が剥がれてしまった場合を「×」として評価した。結果を下記表1に示す。
About the obtained joined body, the joining condition was evaluated by the tensile adhesive strength test corresponding to JISK6849. The case where the workpiece Wa and the workpiece Wc were not peeled was evaluated as “◯”, and the case where one of the workpiece Wa and the workpiece Wc was peeled off was evaluated as “×”. The results are shown in Table 1 below.
<実施例2>
貼り合わせ工程における加圧圧力を1MPaに変更した以外は実施例1と同様にして、3つのワークの貼り合わせを行った。得られた接合体について、実施例1と同様の方法により、接合状況の評価を行った。結果を表1に示す。
<Example 2>
Three workpieces were bonded in the same manner as in Example 1 except that the pressure applied in the bonding step was changed to 1 MPa. About the obtained joined body, the joining condition was evaluated by the same method as Example 1. The results are shown in Table 1.
<実施例3>
紫外線照射工程における紫外線照射時間を60秒間とし、貼り合わせ工程における加圧圧力を1MPaに変更した以外は実施例1と同様にして、3つのワークの貼り合わせを行った。得られた接合体について、実施例1と同様の方法により、接合状況の評価を行った。結果を表1に示す。
<Example 3>
The three workpieces were bonded in the same manner as in Example 1 except that the ultraviolet irradiation time in the ultraviolet irradiation step was set to 60 seconds and the pressure applied in the bonding step was changed to 1 MPa. About the obtained joined body, the joining condition was evaluated by the same method as Example 1. The results are shown in Table 1.
<実施例4>
紫外線照射工程における紫外線照射時間を60秒間とし、貼り合わせ工程における加圧圧力を2MPaに変更した以外は実施例1と同様にして、3つのワークの貼り合わせを行った。得られた接合体について、実施例1と同様の方法により、接合状況の評価を行った。結果を表1に示す。
<Example 4>
Three workpieces were bonded in the same manner as in Example 1 except that the ultraviolet irradiation time in the ultraviolet irradiation step was set to 60 seconds and the pressure applied in the bonding step was changed to 2 MPa. About the obtained joined body, the joining condition was evaluated by the same method as Example 1. The results are shown in Table 1.
表1の結果から明らかなように、実施例1〜4に係る貼り合わせ方法によれば、得られる接合体において高い強度の接合状態を達成することができることが確認された。 As is clear from the results of Table 1, it was confirmed that according to the bonding methods according to Examples 1 to 4, it was possible to achieve a high strength bonded state in the obtained bonded body.
10 第一のワーク
10a 一面側貼り合わせ面
10b 他面側貼り合わせ面
20 第二のワーク
20a 貼り合わせ面
30 第三のワーク
30a 貼り合わせ面
40 紫外線光源
41 紫外線照射ランプ
45 ランプハウス
46 窓板部材
50 処理ステージ
51 凹所
52 第二ワーク保持機構
53 第二ワーク保持ステージ
53a ワーク保持面
55 第三ワーク保持機構
56 第三ワーク保持ステージ
56a ワーク保持面
60 第一ワーク保持機構
61 針状保持部材
63 空洞ステージ
63a ワーク保持面
65 保持ステージ
67 保持ステージ
68a,68b 保持部
69 空間部
70 プレス機
75 恒温槽
80 マイクロチップ
81 第一の基板
81a,81b 貼り合わせ面
82 貫通長孔
83 第二の基板
83a 貼り合わせ面
84 溝
85 貫通孔
85a 流入口
86 第三の基板
86a 貼り合わせ面
87 溝
88 貫通孔
88a 流出口
90 紫外線光源
90a 第一の紫外線光源
90b 第二の紫外線光源
L,Ls 積層基板
Pa,Pb,Pc 流路
W1 PDMS基板
W2 ガラス基板
Wa,Wb,Wc ワーク
DESCRIPTION OF
Claims (4)
第一のワークとして紫外線透過性材料よりなるものが用いられ、
当該第一のワークにおけるいずれか一方の貼り合わせ面、第二のワークにおける貼り合わせ面および第三のワークにおける貼り合わせ面の各々に紫外線を照射する紫外線照射工程と、
当該第一のワーク、当該第二のワークおよび当該第三のワークを、それぞれの貼り合わせ面が密着するように、積層して接合する貼り合わせ工程と
を有し、
前記第一のワークに対する紫外線照射処理が、当該第一のワークの両面における貼り合わせ面の各々が酸素含有雰囲気に露出するように当該第一のワークが保持された状態で行われることにより、当該第一のワークにおける紫外線が照射される一方の貼り合わせ面および他方の貼り合わせ面が接合に適した状態とされ、
前記第二のワークに対する紫外線照射処理が、当該第二のワークの貼り合わせ面が酸素含有雰囲気に露出するように当該第二のワークが保持された状態で行われることにより、当該第二のワークにおける貼り合わせ面が接合に適した状態とされ、
前記第三のワークに対する紫外線照射処理が、当該第三のワークの貼り合わせ面が酸素含有雰囲気に露出するように当該第三のワークが保持された状態で行われることにより、当該第三のワークにおける貼り合わせ面が接合に適した状態とされることを特徴とするワークの貼り合わせ方法。 A method of bonding a second workpiece and a third workpiece to each of both surfaces of the first workpiece,
The first work is made of an ultraviolet transparent material,
An ultraviolet irradiation step of irradiating each of the bonding surface of the first workpiece, the bonding surface of the second workpiece and the bonding surface of the third workpiece with ultraviolet rays,
The first work, the second work, and the third work, having a bonding step of laminating and bonding so that the respective bonding surfaces are in close contact with each other,
The ultraviolet irradiation treatment for the first workpiece is performed in a state where the first workpiece is held such that each of the bonding surfaces on both surfaces of the first workpiece is exposed to an oxygen-containing atmosphere, One bonding surface and the other bonding surface irradiated with ultraviolet light in the first workpiece are in a state suitable for bonding ,
The second workpiece is subjected to the ultraviolet irradiation treatment while the second workpiece is held so that the bonding surface of the second workpiece is exposed to the oxygen-containing atmosphere. The bonding surface in is in a state suitable for joining,
By performing the ultraviolet irradiation treatment on the third workpiece while the third workpiece is held such that the bonding surface of the third workpiece is exposed to the oxygen-containing atmosphere, A method for laminating workpieces, characterized in that the laminating surface in is in a state suitable for joining .
前記第二のワークが、合成樹脂、ガラス、シリコンウエハ、水晶およびサファイアよりなる群から選ばれる材料よりなるものであることを特徴とする請求項1に記載のワークの貼り合わせ方法。The method for bonding workpieces according to claim 1, wherein the second workpiece is made of a material selected from the group consisting of synthetic resin, glass, silicon wafer, crystal and sapphire.
紫外線光源と、
紫外線透過性材料よりなる第一のワークを当該第一のワークにおけるいずれか一方の貼り合わせ面が当該紫外線光源と対向するように保持する第一ワーク保持機構と、
第二のワークを当該第二のワークにおける貼り合わせ面が酸素含有雰囲気に露出された状態で当該紫外線光源と対向するように保持する第二ワーク保持機構と、
第三のワークを当該第三のワークにおける貼り合わせ面が酸素含有雰囲気に露出された状態で当該紫外線光源と対向するように保持する第三ワーク保持機構と
を備えており、
前記第一ワーク保持機構は、前記第一のワークを当該第一のワークの両面における貼り合わせ面の各々が酸素含有雰囲気に露出された状態で保持するものであり、
当該第一のワークにおける前記紫外線光源と対向する一方の貼り合わせ面に、当該紫外線光源からの紫外線が照射されることにより、当該第一のワークの両面における貼り合わせ面の各々が接合に適した状態とされ、
前記第二のワークにおける貼り合わせ面に、当該紫外線光源からの紫外線が照射されることにより、当該第二のワークにおける貼り合わせ面が接合に適した状態とされ、
前記第三のワークにおける貼り合わせ面に、当該紫外線光源からの紫外線が照射されることにより、当該第三のワークにおける貼り合わせ面が接合に適した状態とされることを特徴とする光照射装置。 A light irradiating device for laminating a second workpiece and a third workpiece on each of both surfaces of the first workpiece,
An ultraviolet light source,
A first work holding mechanism for holding a first work made of an ultraviolet light transmissive material so that any one bonding surface of the first work faces the ultraviolet light source;
A second workpiece holding mechanism for holding the second workpiece so that the bonding surface of the second workpiece is exposed to the oxygen-containing atmosphere so as to face the ultraviolet light source;
A third work holding mechanism for holding the third work so that the bonding surface of the third work is exposed to an oxygen-containing atmosphere so as to face the ultraviolet light source;
With
The first workpiece holding mechanism holds the first workpiece in a state where each of the bonding surfaces on both surfaces of the first workpiece is exposed to an oxygen-containing atmosphere,
Each of the bonding surfaces on both surfaces of the first workpiece is suitable for joining by irradiating one of the bonding surfaces facing the ultraviolet light source in the first workpiece with ultraviolet rays from the ultraviolet light source. State,
By irradiating the bonding surface in the second workpiece with ultraviolet rays from the ultraviolet light source, the bonding surface in the second workpiece is in a state suitable for bonding,
The light irradiation apparatus , wherein the bonding surface of the third workpiece is irradiated with ultraviolet rays from the ultraviolet light source so that the bonding surface of the third workpiece is suitable for bonding. .
前記第一ワーク保持機構、前記第二ワーク保持機構および前記第三ワーク保持機構が前記一方向に並ぶよう配置されており、The first work holding mechanism, the second work holding mechanism, and the third work holding mechanism are arranged in the one direction;
当該紫外線照射ランプからの紫外線が、当該第一ワーク保持機構、当該第二ワーク保持機構および当該第三ワーク保持機構の各々に保持された、第一のワーク、第二のワークおよび第三のワークの各々に対して同時に照射されることを特徴とする請求項3に記載の光照射装置。The first workpiece, the second workpiece, and the third workpiece in which the ultraviolet rays from the ultraviolet irradiation lamp are held by the first workpiece holding mechanism, the second workpiece holding mechanism, and the third workpiece holding mechanism, respectively. The light irradiation apparatus according to claim 3, wherein each of the light is irradiated simultaneously.
Priority Applications (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2015102687A JP6112140B2 (en) | 2015-05-20 | 2015-05-20 | Work bonding method and light irradiation device |
TW105114949A TW201707983A (en) | 2015-05-20 | 2016-05-13 | Workpiece bonding method and light irradiation apparatus |
PCT/JP2016/064999 WO2016186200A1 (en) | 2015-05-20 | 2016-05-20 | Workpiece bonding method and light irradiation apparatus |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2015102687A JP6112140B2 (en) | 2015-05-20 | 2015-05-20 | Work bonding method and light irradiation device |
Publications (3)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2016215492A JP2016215492A (en) | 2016-12-22 |
JP2016215492A5 JP2016215492A5 (en) | 2017-02-02 |
JP6112140B2 true JP6112140B2 (en) | 2017-04-12 |
Family
ID=57320473
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2015102687A Active JP6112140B2 (en) | 2015-05-20 | 2015-05-20 | Work bonding method and light irradiation device |
Country Status (3)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP6112140B2 (en) |
TW (1) | TW201707983A (en) |
WO (1) | WO2016186200A1 (en) |
Family Cites Families (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP4919474B2 (en) * | 2006-07-13 | 2012-04-18 | 国立大学法人京都大学 | Method for bonding resin by light irradiation and method for producing resin article |
JPWO2008087800A1 (en) * | 2007-01-17 | 2010-05-06 | コニカミノルタオプト株式会社 | Microchip manufacturing method and microchip |
JP4946780B2 (en) * | 2007-10-17 | 2012-06-06 | セイコーエプソン株式会社 | Polarizing plate with bonding film, image display device |
JP2010089466A (en) * | 2008-10-10 | 2010-04-22 | Shin Etsu Polymer Co Ltd | Bonding method for laminated member, laminated member, key sheet, and plunger structure for push button |
JP5362050B2 (en) * | 2012-01-19 | 2013-12-11 | ウシオ電機株式会社 | Work bonding method and touch panel |
JP2014021081A (en) * | 2012-07-24 | 2014-02-03 | Hitachi High-Technologies Corp | Method of manufacturing microchannel chip for analysis |
-
2015
- 2015-05-20 JP JP2015102687A patent/JP6112140B2/en active Active
-
2016
- 2016-05-13 TW TW105114949A patent/TW201707983A/en unknown
- 2016-05-20 WO PCT/JP2016/064999 patent/WO2016186200A1/en active Application Filing
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP2016215492A (en) | 2016-12-22 |
TW201707983A (en) | 2017-03-01 |
WO2016186200A1 (en) | 2016-11-24 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
US20190232569A1 (en) | Room temperature glass-to-glass, glass-to-plastic and glass-to-ceramic/semiconductor bonding | |
JP3714338B2 (en) | Joining method | |
TWI697407B (en) | Substrate bonding method and micro wafer manufacturing method | |
JP4760315B2 (en) | Joining method | |
CN111295591B (en) | microchip | |
JP6531749B2 (en) | Method of bonding substrates, microchip and method of manufacturing the same | |
JP2017126416A (en) | Method for manufacturing light guide device | |
WO2016060080A1 (en) | Workpiece bonding method | |
JP6112140B2 (en) | Work bonding method and light irradiation device | |
JP6195022B2 (en) | How to bond workpieces | |
CN107847928A (en) | For the method and apparatus with covering and the adhesive tape sandwich-type flow cell of conductive trace | |
JP2008058132A (en) | Method of manufacturing microchip | |
KR100724099B1 (en) | Microfluidic Mixer using Multiple Microchannel array and Manufacturing Method therefor | |
CN212915711U (en) | Laser bonding equipment for glass-based microfluidic chip | |
JP2009220477A (en) | Manufacturing method of microchip having non-adhesive part | |
WO2018216673A1 (en) | Microchip | |
CN111450909A (en) | Laser bonding equipment and method for glass-based microfluidic chip | |
JP6065170B1 (en) | Method for bonding two substrates and apparatus for bonding two substrates | |
US20040227200A1 (en) | Micro-chemical chip, method of manufacturing the same, and method of molding optical unit | |
KR101391310B1 (en) | Multi Stage Align Exposure System | |
JP2011220963A (en) | Surface treatment method and device for micro tas substrate and surface treatment mask for micro tas substrate | |
JP2010061019A (en) | METHOD OF INPUTTING LIGHT INTO MICRO OPTICAL COMPONENT USING COMPOUND CONTAINING Si-O-Si BONDING AND METHOD OF MANUFACTURING DEVICE |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20161108 |
|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20161108 |
|
A871 | Explanation of circumstances concerning accelerated examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A871 Effective date: 20161108 |
|
A975 | Report on accelerated examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971005 Effective date: 20161124 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20161206 |
|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20170130 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20170214 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20170227 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 6112140 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |