JP6088089B2 - 共重合体、ゴム組成物及び空気入りタイヤ - Google Patents

Description

本発明は、共重合体、該共重合体を含むゴム組成物、及び該ゴム組成物を含む空気入りタイヤに関する。

近年、省資源、環境保護の立場から、タイヤの転がり抵抗改善による燃費性能の向上が必要とされており、また、走行時の安全性向上のため、ウェットグリップ性能の改善も要求されている。

低燃費性向上にはヒステリシスロスが小さいこと、ウェットグリップ性能向上にはウェットスキッド抵抗性が高いことが要求される。しかしながら、低ヒステリシスロスと高いウェットスキッド抵抗性とは相反するものであり、低燃費性及びウェットグリップ性能をバランス良く改善することは困難である。

低燃費性及びウェットグリップ性能をバランス良く改善する方法として、充填剤としてシリカを用いる方法が挙げられるが、シリカは自己凝集性が強く、分散が困難であるという点で改善の余地がある。また、特許文献１では、アミノ基及びアルコキシ基を含有する有機ケイ素化合物で変性されたジエン系ゴム（変性ゴム）を配合し、低燃費性及びウェットグリップ性能に優れたゴム組成物を得る方法が記載されているが、他の方法の提供も求められている。

特開２０００−３４４９５５号公報

本発明は、前記課題を解決し、低燃費性及びウェットグリップ性能がバランス良く改善されたゴム組成物及び空気入りタイヤを供することができる共重合体を提供することを目的とする。

本発明者らは、前記課題を解決するために鋭意研究検討した結果、特定の官能基を有する重合開始剤を用いて共役ジエン化合物及び特定の芳香族化合物を重合させて得られる共重合体の活性末端に、特定の官能基を有する化合物を反応させて得られ、重量平均分子量Ｍｗが特定の範囲内である共重合体を含むゴム組成物を用いて空気入りタイヤを作製することで、低燃費性及びウェットグリップ性能がバランス良く改善される事を見出し、本発明をなすに至った。

すなわち、本発明は、下記式（Ｉ）で表される重合開始剤を用いて共役ジエン化合物及び下記式（ＩＩ）で表される化合物を重合させて得られる共重合体の活性末端に、下記式（ＩＩＩ）で表される基及び／又は下記式（ＩＶ）で表される基を有するケイ素化合物を反応させて得られ、重量平均分子量Ｍｗが１．０×１０^５〜２．５×１０^６である共重合体に関する。

［式中、ｄは０又は１であり、Ｒ^１は炭素原子数１〜１００のヒドロカルビレン基を表し、Ｒ^２及びＲ^３は、置換基を有してもよいヒドロカルビル基、又は、トリヒドロカルビルシリル基を表すか、あるいは、Ｒ^２とＲ^３とが結合して、ケイ素原子、チッ素原子及び酸素原子からなる原子群から選択される少なくとも１種の原子をヘテロ原子として有していてもよいヒドロカルビレン基を表し、Ｍはアルカリ金属原子を表す。］

［式中、Ｒ^１１は、炭素原子数が１〜１０のヒドロカルビル基を表す。］

前記式（Ｉ）中のＲ^１が下記式（Ｉａ）で表される基であることが好ましい。

［式中、Ｒ^４は共役ジエン化合物由来の構造単位及び／又は芳香族ビニル化合物由来の構造単位からなるヒドロカルビレン基を表し、ｚは１〜１０の整数を表す。］

前記式（Ｉａ）中のＲ^４がイソプレン由来の構造単位１〜１０単位からなるヒドロカルビレン基であることが好ましい。

前記式（ＩＩＩ）で表される基及び／又は前記式（ＩＶ）で表される基を有するケイ素化合物が、下記式（Ｖ）で表される基を有することが好ましい。

［式中、Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３は、それぞれ独立に、炭素原子数が１〜４のヒドロカルビル基又は炭素原子数が１〜４のヒドロカルビルオキシ基を表し、Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３の少なくとも１つがヒドロカルビルオキシ基である。］

前記式（ＩＩＩ）で表される基及び／又は前記式（ＩＶ）で表される基を有するケイ素化合物が、下記式（ＩＩＩａ）で表わされる基を有するケイ素化合物であることが好ましい。

［式中、ｈは１〜１０の整数を表し、Ｒ^２４、Ｒ^２５及びＲ^２６は、それぞれ独立に、炭素原子数が１〜４のヒドロカルビル基又は炭素原子数が１〜４のヒドロカルビルオキシ基を表し、Ｒ^２４、Ｒ^２５及びＲ^２６の少なくとも１つがヒドロカルビルオキシ基である。］

前記共重合体中の前記式（ＩＩ）で表される化合物の含有量が０．０５〜１０質量％であることが好ましい。
また、前記共重合体は、前記共役ジエン化合物及び前記式（ＩＩ）で表される化合物とともに、芳香族ビニル化合物を重合させて得られる共重合体であり、前記共重合体中の前記芳香族ビニル化合物の含有量が０．１〜５５質量％であることが好ましい。前記芳香族ビニル化合物がスチレンであることが好ましい。

本発明はまた、ゴム成分１００質量％中、前記共重合体を５質量％以上含むゴム組成物に関する。前記ゴム組成物は、前記ゴム成分１００質量部に対して、シリカを５〜１５０質量部含むことが好ましい。前記ゴム組成物は、タイヤ用ゴム組成物として用いられることが好ましい。
本発明はまた、前記ゴム組成物を用いて作製した空気入りタイヤに関する。

本発明によれば、特定の官能基を有する重合開始剤を用いて共役ジエン化合物及び特定の芳香族化合物を重合させて得られる共重合体の活性末端に、特定の官能基を有する化合物を反応させて得られ、重量平均分子量Ｍｗが特定の範囲内である共重合体であるため、該共重合体を用いたゴム組成物、空気入りタイヤにおいて、低燃費性及びウェットグリップ性能をバランス良く改善できる。

＜共重合体＞
本発明の共重合体は、下記式（Ｉ）で表される重合開始剤を用いて共役ジエン化合物及び下記式（ＩＩ）で表される化合物を重合させて得られる共重合体の活性末端に、下記式（ＩＩＩ）で表される基及び／又は下記式（ＩＶ）で表される基を有するケイ素化合物を反応させて得られ、重量平均分子量Ｍｗが１．０×１０^５〜２．５×１０^６である。

［式中、ｄは０又は１であり、Ｒ^１は炭素原子数１〜１００のヒドロカルビレン基を表し、Ｒ^２及びＲ^３は、置換基を有してもよいヒドロカルビル基、又は、トリヒドロカルビルシリル基を表すか、あるいは、Ｒ^２とＲ^３とが結合して、ケイ素原子、チッ素原子及び酸素原子からなる原子群から選択される少なくとも１種の原子をヘテロ原子として有していてもよいヒドロカルビレン基を表し、Ｍはアルカリ金属原子を表す。］

［式中、Ｒ^１１は、炭素原子数が１〜１０のヒドロカルビル基を表す。］

上記共重合体をシリカとともに使用することで、上記共重合体に含まれる上記重合開始剤とシリカとの相互作用、上記式（ＩＩ）で表される化合物とシリカとの相互作用、及び、末端変性剤（末端を変性する変性剤）とシリカとの相互作用により、シリカの分散性が向上するとともに、該共重合体の動きが拘束される。その結果、ヒステリシスロスが低減して低燃費性が改善され、かつ、ウェットグリップ性能も改善された空気入りタイヤを得ることができる。
また、上記共重合体は、開始末端、主鎖、停止末端のそれぞれを特定の化合物の組合せで変性しているため、改善効果が相乗的に向上し、低燃費性及びウェットグリップ性能を大きく改善できる。

（重合開始剤）
本発明では、重合開始剤として、下記式（Ｉ）で表される化合物を使用する。

［式中、ｄは０又は１であり、Ｒ^１は炭素原子数１〜１００のヒドロカルビレン基を表し、Ｒ^２及びＲ^３は、置換基を有してもよいヒドロカルビル基、又は、トリヒドロカルビルシリル基を表すか、あるいは、Ｒ^２とＲ^３とが結合して、ケイ素原子、チッ素原子及び酸素原子からなる原子群から選択される少なくとも１種の原子をヘテロ原子として有していてもよいヒドロカルビレン基を表し、Ｍはアルカリ金属原子を表す。］

式（Ｉ）中のｄは０又は１であり、好ましくは１である。

式（Ｉ）中のＲ^１は、炭素原子数１〜１００のヒドロカルビレン基であり、好ましくは炭素原子数６〜１００のヒドロカルビレン基であり、より好ましくは炭素原子数７〜８０のヒドロカルビレン基である。Ｒ^１の炭素原子数が１００を超えると、重合開始剤の分子量が大きくなり、経済性及び重合時の操作性が低下することがある。
なお、式（Ｉ）で表される重合開始剤としては、Ｒ^１の炭素原子数が異なる化合物を複数種併用してもよい。

式（Ｉ）中のＲ^１は、好ましくは下記式（Ｉａ）で表される基である。

［式中、Ｒ^４は共役ジエン化合物由来の構造単位及び／又は芳香族ビニル化合物由来の構造単位からなるヒドロカルビレン基を表し、ｚは１〜１０の整数を表す。］

式（Ｉａ）中、Ｒ^４は共役ジエン化合物由来の構造単位及び／又は芳香族ビニル化合物由来の構造単位からなるヒドロカルビレン基を表し、好ましくはイソプレン由来の構造単位からなるヒドロカルビレン基であり、より好ましくはイソプレン由来の構造単位１〜１０単位からなるヒドロカルビレン基である。

Ｒ^４における共役ジエン化合物由来の構造単位及び／又は芳香族ビニル化合物由来の構造単位の数は、１〜１０単位であることが好ましく、１〜５単位であることがより好ましい。

式（Ｉａ）中、ｚは１〜１０の整数であり、好ましくは２〜４の整数である。

Ｒ^１としては、イソプレン由来の構造単位１〜１０単位とメチレン基とを結合させた基、イソプレン由来の構造単位１〜１０単位とエチレン基とを結合させた基、イソプレン由来の構造単位１〜１０単位とトリメチレン基とを結合させた基をあげることができ、好ましくはイソプレン由来の構造単位１〜１０単位とトリメチレン基とを結合させた基である。

式（Ｉ）中のＲ^２及びＲ^３は、置換基を有してもよいヒドロカルビル基、又は、トリヒドロカルビルシリル基を表すか、あるいは、Ｒ^２とＲ^３とが結合して、ケイ素原子、チッ素原子、酸素原子からなる群より選択される原子をヘテロ原子として有していてもよいヒドロカルビレン基を表す。

置換基を有してもよいヒドロカルビル基は、ヒドロカルビル基又は置換ヒドロカルビル基である。置換ヒドロカルビル基における置換基としては、置換アミノ基又はヒドロカルビルオキシ基をあげることができる。ヒドロカルビル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ドデシル基などの鎖状アルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基などの環状アルキル基；フェニル基、ベンジル基などのアリール基をあげることができ、好ましくは鎖状アルキル基であり、より好ましくは炭素原子数１〜４の鎖状アルキル基である。置換基が置換アミノ基である置換ヒドロカルビル基としては、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノメチル基、２−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル基、３−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル基をあげることができる。置換基がヒドロカルビルオキシ基である置換ヒドロカルビル基としては、メトキシメチル基、メトキシエチル基、エトキシメチル基をあげることができる。これらの中では、ヒドロカルビル基が好ましく、炭素原子数１〜４の鎖状アルキル基が好ましく、メチル基又はエチル基がより好ましい。

トリヒドロカルビルシリル基としては、トリメチルシリル基、ｔｅｒｔ−ブチル−ジメチルシリル基をあげることができ、トリメチルシリル基が好ましい。

ケイ素原子、チッ素原子及び酸素原子からなる原子群より選択される少なくとも一種の原子をヘテロ原子として有していてもよいヒドロカルビレン基は、ヒドロカルビレン基、又は、ヘテロ原子がケイ素原子、チッ素原子、酸素原子からなる原子群より選択される少なくとも一種の原子であるヘテロ原子含有ヒドロカルビレン基である。ヘテロ原子がケイ素原子、チッ素原子、酸素原子からなる原子群より選択される少なくとも一種の原子であるヘテロ原子含有ヒドロカルビレン基としては、ヘテロ原子がケイ素原子であるヘテロ原子含有ヒドロカルビレン基、ヘテロ原子がチッ素原子であるヘテロ原子含有ヒドロカルビレン基、ヘテロ原子が酸素原子であるヘテロ原子含有ヒドロカルビレン基をあげることができる。ヒドロカルビレン基としては、テトラメチレン基、ペンタメチレン基、ヘキサメチレン基、ペンタン−２−エン−１，５−ジイル基、２，２，４−トリメチルへキサン−１，６−ジイル基などのアルキレン基；ペンタン−２−エン−１，５−ジイル基などのアルケンジイル基をあげることができ、好ましくはアルキレン基であり、より好ましくは炭素原子数４〜７のアルキレン基である。ヘテロ原子がケイ素原子であるヘテロ原子含有ヒドロカルビレン基としては、−Ｓｉ（ＣＨ_３）_２−ＣＨ_２−ＣＨ_２−Ｓｉ（ＣＨ_３）_２−で表される基をあげることができる。ヘテロ原子がチッ素原子であるヘテロ原子含有ヒドロカルビレン基としては、−ＣＨ＝Ｎ−ＣＨ＝ＣＨ−で表される基、−ＣＨ＝Ｎ−ＣＨ_２−ＣＨ_２−で表される基をあげることができる。ヘテロ原子が酸素原子であるヘテロ原子含有ヒドロカルビレン基としては、−ＣＨ_２−ＣＨ_２−Ｏ−ＣＨ_２−ＣＨ_２−で表される基をあげることができる。これらの中では、ヒドロカルビレン基が好ましく、炭素原子数４〜７のアルキレン基がより好ましく、テトラメチレン基、ペンタメチレン基、ヘキサメチレン基がさらに好ましい。

Ｒ^２及びＲ^３はヒドロカルビル基であるか、Ｒ^２とＲ^３とが結合してヒドロカルビレン基であることが好ましく、炭素原子数１〜４の鎖状アルキル基であるか、結合して炭素原子数４〜７のアルキレン基であることがより好ましく、メチル基又はエチル基であることがさらに好ましい。

式（Ｉ）中、Ｍはアルカリ金属原子を表す。アルカリ金属原子としては、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓをあげることができ、好ましくはＬｉである。

式（Ｉ）で表される重合開始剤のうち、ｄが１である化合物としては、アミノアルキルリチウム化合物にイソプレン単位１〜５単位を重合させた化合物をあげることができる。当該アミノアルキルリチウム化合物としては、３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−プロピルリチウム、３−（Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノ）−１−プロピルリチウム、３−（Ｎ，Ｎ−ジ−ｎ−ブチルアミノ）−１−プロピルリチウム、４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−ブチルリチウム、４−（Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノ）−１−ブチルリチウム、４−（Ｎ，Ｎ−ジ−ｎ−プロピルアミノ）−１−ブチルリチウム，３−（Ｎ，Ｎ−ジ−ｎ−ブチルアミノ）−１−ブチルリチウムなどのＮ，Ｎ−ジアルキルアミノアルキルリチウム；３−（１−ピロリジノ）−１−プロピルリチウム、３−（１−ピペリジノ）−１−プロピルリチウム、３−（１−ヘキサメチレンイミノ）−１−プロピルリチウム、３−［１−（１，２，３，６−テトラヒドロピリジノ）］−１−プロピルリチウムなどのヘテロ原子非含有環状アミノアルキルリチウム化合物；３−（１−モルホリノ）−１−プロピルリチウム、３−（１−イミダゾリル）−１−プロピルリチウム、３−（４，５−ジヒドロ−１−イミダゾリル）−１−プロピルリチウム、３−（２，２，５，５−テトラメチル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピルリチウムなどのヘテロ原子含有環状アミノアルキルリチウム化合物をあげることができ、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミノアルキルリチウムが好ましく、３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−プロピルリチウム又は３−（Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノ）−１−プロピルリチウムがより好ましい。

式（Ｉ）で表される重合開始剤のうち、ｄが０である化合物としては、リチウムヘキサメチレンイミド、リチウムピロリジド、リチウムピペリジド、リチウムヘプタメチレンイミド、リチウムドデカメチレンイミド、リチウムジメチルアミド、リチウムジエチルアミド、リチウムジプロピルアミド、リチウムジブチルアミド、リチウムジヘキシルアミド、リチウムジヘプチルアミド、リチウムジオクチルアミド、リチムジ−２−エチルヘキシルアミド、リチウムジデシルアミド、リチウム−Ｎ−メチルピペラジド、リチウムエチルプロピルアミド、リチウムエチルブチルアミド、リチウムメチルブチルアミド、リチウムエチルベンジルアミド、リチウムメチルフェネチルアミドなどが挙げられる。

式（Ｉ）で表される重合開始剤のうち、ｄが０である化合物は、二級アミンとヒドロカルビルリチウム化合物から予備調製して重合反応に用いてもよいし、重合系中で生成させてもよい。ここで、二級アミンとしては、ジメチルアミン、ジエチルアミン、ジブチルアミン、ジオクチルアミン、ジシクロヘキシルアミン、ジイソブチルアミンなどの他、アザシクロヘプタン（即ち、ヘキサメチレンイミン）、２−（２−エチルヘキシル）ピロリジン、３−（２−プロピル）ピロリジン、３，５−ビス（２−エチルヘキシル）ピペリジン、４−フェニルピペリジン、７−デシル−１−アザシクロトリデカン、３，３−ジメチル−１−アザシクロテトラデカン、４−ドデシル−１−アザシクロオクタン、４−（２−フェニルブチル）−１−アザシクロオクタン、３−エチル−５−シクロヘキシル−１−アザシクロヘプタン、４−ヘキシル−１−アザシクロヘプタン、９−イソアミル−１−アザシクロヘプタデカン、２−メチル−１−アザシクロヘプタデセ−９−エン、３−イソブチル−１−アザシクロドデカン、２−メチル−７−ｔ−ブチル−１−アザシクロドデカン、５−ノニル−１−アザシクロドデカン、８−（４−メチルフェニル）−５−ペンチル−３−アザビシクロ［５．４．０］ウンデカン、１−ブチル−６−アザビシクロ［３．２．１］オクタン、８−エチル−３−アザビシクロ［３．２．１］オクタン、１−プロピル−３−アザビシクロ［３．２．２］ノナン、３−（ｔ−ブチル）−７−アザビシクロ［４．３．０］ノナン、１，５，５−トリメチル−３−アザビシクロ［４．４．０］デカンなどの環状アミンが挙げられる。

式（Ｉ）で表される重合開始剤としては、ｄが１である化合物が好ましく、Ｎ，Ｎ−アミノアルキルリチウムにイソプレン単位１〜５単位を重合させた化合物がより好ましく、３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−プロピルリチウム又は３−（Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノ）−１−プロピルリチウムにイソプレン単位１〜５単位を重合させた化合物が更に好ましい。

上記共重合体において、式（Ｉ）で表される重合開始剤由来の構造単位の含有量は、低燃費性及びウェットグリップ性能をバランス良く高める観点から、重合体単位質量あたり、好ましくは、０．０００１ｍｍｏｌ／ｇ重合体以上、より好ましくは０．００１ｍｍｏｌ／ｇ重合体以上であり、好ましくは０．１５ｍｍｏｌ／ｇ重合体以下、より好ましくは、０．１ｍｍｏｌ／ｇ重合体以下である。

（モノマー成分）
本発明では、モノマー成分として、共役ジエン化合物と下記式（ＩＩ）で表される化合物と、必要に応じて芳香族ビニル化合物とを使用する。

［式中、Ｒ^１１は、炭素原子数が１〜１０のヒドロカルビル基を表す。］

共役ジエン化合物としては、１，３−ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ヘキサジエン、ミルセンが挙げられ、これらは１種でもよく、２種以上でもよい。入手容易性の観点から、１，３−ブタジエン、イソプレンであることが好ましい。

上記共重合体における共役ジエン化合物の含有量は特に限定されず、他の成分の含有量に合わせて適宜調整すればよいが、好ましくは４０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上であり、また、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８５質量％以下、更に好ましくは８０質量％以下である。上記範囲内であれば、本発明の効果が良好に得られる。
なお、上記共重合体における共役ジエン化合物の含有量は、後述する実施例の方法で測定できる。

上記式（ＩＩ）において、Ｒ^１１で表されるヒドロカルビル基は、炭素原子数が１〜１０である。炭素原子数が１０を超えると、高コストになる傾向がある。また、低燃費性及びウェットグリップ性能を充分に改善できない傾向がある。得られる共重合体による低燃費性及びウェットグリップ性能の改善効果が高いという点から、炭素原子数は、好ましくは１〜８、より好ましくは１〜６、更に好ましくは１〜３である。

Ｒ^１１で表されるヒドロカルビル基としては、例えば、アルキル基などの１価の脂肪族炭化水素基、アリール基などの１価の芳香族炭化水素基などが挙げられる。得られる共重合体による低燃費性及びウェットグリップ性能の改善効果が高いという点から、Ｒ^１１は、アルキル基が好ましく、メチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基がより好ましい。

また、得られる共重合体による低燃費性及びウェットグリップ性能の改善効果が高いという点から、上記式（ＩＩ）で表される化合物のなかでも、下記式（ＩＩ−１）で表される化合物が好ましい。

［式中、Ｒ^１１は、上記式（ＩＩ）中のＲ^１１と同様である。］

式（ＩＩ）で表される化合物としては、例えば、ｐ−メトキシスチレン、ｐ−エトキシスチレン、ｐ−（ｎ−プロポキシ）スチレン、ｐ−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）スチレン、ｍ−メトキシスチレンなどが挙げられ、ｐ−メトキシスチレン、ｐ−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）スチレンが好ましい。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせてもよい。

上記共重合体における上記式（ＩＩ）で表される化合物の含有量は、好ましくは０．０５質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、更に好ましくは０．３質量％以上であり、また、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下、更に好ましくは２質量％以下である。０．０５質量％未満では低燃費性及びウェットグリップ性能の改善効果が得られにくく、一方、１０質量％を超えると高コストになる傾向がある。
なお、上記共重合体における上記式（ＩＩ）で表される化合物の含有量は、後述する実施例の方法で測定できる。

芳香族ビニル化合物としては、スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルナフタレン、ジビニルベンゼン、トリビニルベンゼン、ジビニルナフタレンなどを使用でき、スチレンを好適に使用できる。
上記共重合体が芳香族ビニル化合物を含有する場合、上記共重合体中の芳香族ビニル化合物の含有量は、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、更に好ましくは１０質量％以上であり、また、好ましくは５５質量％以下、より好ましくは３０質量％以下である。０．１質量％未満ではウェットグリップ性能が悪化する傾向があり、一方、５５質量％を超えると低燃費性が悪化する傾向がある。
なお、上記共重合体における芳香族ビニル化合物の含有量は、後述する実施例の方法で測定できる。

（末端変性剤）
本発明の共重合体は、下記式（ＩＩＩ）で表される基及び／又は下記式（ＩＶ）で表される基を有するケイ素化合物（末端変性剤）により末端が変性されている。

以下、下記式（ＩＩＩ）で表される基及び／又は下記式（ＩＶ）で表される基を有するケイ素化合物について説明する。

式（ＩＩＩ）で表される基を有する基としては、アミド基、カルボン酸エステル基、メタクリロイル基、アクリロイル基などがあげられる。また、式（ＩＶ）で表される基を有する基としては、オキシジメチレン基、オキシジエチレン基などのオキシジアルキレン基；エポキシ基、テトラヒドロフラニル基などのアルキレンオキシド基などがあげられる。
なお、本明細書において、アルキレンオキシド基は、環状エーテル化合物の環から水素原子を除いた１価の基を表す。

ケイ素化合物としては、下記式（Ｖ）で表される基を有することが好ましい。

［式中、Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３は、それぞれ独立に、炭素原子数が１〜４のヒドロカルビル基又は炭素原子数が１〜４のヒドロカルビルオキシ基を表し、Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３の少なくとも１つがヒドロカルビルオキシ基である。］

式（Ｖ）において、Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３のヒドロカルビル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基などのアルキル基などをあげることができる。また、Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３のヒドロカルビルオキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基などのアルコキシ基をあげることができる。

Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３のヒドロカルビル基としては、好ましくは、アルキル基であり、より好ましくは、炭素原子数が１〜３のアルキル基であり、更に好ましくは、メチル基、エチル基である。また、Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３のヒドロカルビルオキシ基としては、好ましくは、アルコキシ基であり、より好ましくは、炭素原子数が１〜３のアルコキシ基であり、更に好ましくは、メトキシ基、エトキシ基である。

Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３としては、低燃費性、ウェットグリップ性能及び耐摩耗性をバランス良く高める観点から、好ましくは、Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３の少なくとも２つがヒドロカルビルオキシ基であり、より好ましくは、Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３の３つがヒドロカルビルオキシ基である。

式（ＩＩＩ）で表わされる基及び式（Ｖ）で表わされる基を有するケイ素化合物としては、下記式（ＩＩＩａ）で表わされる基を有するケイ素化合物があげられる。

［式中、ｈは１〜１０の整数を表し、Ｒ^２４、Ｒ^２５及びＲ^２６は、それぞれ独立に、炭素原子数が１〜４のヒドロカルビル基又は炭素原子数が１〜４のヒドロカルビルオキシ基を表し、Ｒ^２４、Ｒ^２５及びＲ^２６の少なくとも１つがヒドロカルビルオキシ基である。］

ｈは、１〜１０の整数を表す。低燃費性、ウェットグリップ性能及び耐摩耗性をバランス良く高める観点から、好ましくは２以上であり、製造時の経済性を高める観点から、好ましくは４以下である。特に好ましくは３である。

Ｒ^２４、Ｒ^２５及びＲ^２６について、例示される基及び好ましい基は、式（Ｖ）のＲ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３について上記した例示される基及び好ましい基と同じである。

式（ＩＩＩａ）で表わされる基を有するケイ素化合物としては、下記式（ＩＩＩａ−１）又は下記式（ＩＩＩａ−２）で表わされる化合物をあげることができる。

［式中、ｉは１〜１０の整数を表し、Ｒ^２７、Ｒ^２８及びＲ^２９は、それぞれ独立に、炭素原子数が１〜４のヒドロカルビル基又は炭素原子数が１〜４のヒドロカルビルオキシ基を表し、Ｒ^２７、Ｒ^２８及びＲ^２９の少なくとも１つがヒドロカルビルオキシ基であり、Ｒ^３０及びＲ^３１は、それぞれ独立に、炭素原子数が１〜１０のヒドロカルビル基、炭素原子数が１〜１０の置換ヒドロカルビル基、炭素原子数が１〜１０のヒドロカルビルオキシ基又は炭素原子数が１〜１０の置換ヒドロカルビルオキシ基を表し、Ｒ^３０及びＲ^３１は結合していてもよい。］

［式中、ｊ、ｋ及びｌは、それぞれ独立に、１〜１０の整数を表し、Ｒ^３２〜Ｒ^４０は、それぞれ独立に、炭素原子数が１〜４のヒドロカルビル基又は炭素原子数が１〜４のヒドロカルビルオキシ基を表し、Ｒ^３２、Ｒ^３３及びＲ^３４の少なくとも１つがヒドロカルビルオキシ基であり、Ｒ^３５、Ｒ^３６及びＲ^３７の少なくとも１つがヒドロカルビルオキシ基であり、Ｒ^３８、Ｒ^３９及びＲ^４０の少なくとも１つがヒドロカルビルオキシ基である。］

式（ＩＩＩａ−１）のｉは、１〜１０の整数を表す。低燃費性、ウェットグリップ性能及び耐摩耗性をバランス良く高める観点から、好ましくは２以上であり、製造時の経済性を高める観点から、好ましくは４以下である。特に好ましくは３である。

式（ＩＩＩａ−１）において、Ｒ^２７、Ｒ^２８及びＲ^２９のヒドロカルビル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基などのアルキル基などをあげることができる。また、Ｒ^２７、Ｒ^２８及びＲ^２９のヒドロカルビルオキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基などのアルコキシ基をあげることができる。

Ｒ^２７、Ｒ^２８及びＲ^２９のヒドロカルビル基としては、好ましくは、アルキル基であり、より好ましくは、炭素原子数が１〜３のアルキル基であり、更に好ましくは、メチル基、エチル基である。また、Ｒ^２７、Ｒ^２８及びＲ^２９のヒドロカルビルオキシ基としては、好ましくは、アルコキシ基であり、より好ましくは、炭素原子数が１〜３のアルコキシ基であり、更に好ましくは、メトキシ基、エトキシ基である。

Ｒ^２７、Ｒ^２８及びＲ^２９としては、低燃費性、ウェットグリップ性能及び耐摩耗性をバランス良く高める観点から、好ましくは、Ｒ^２７、Ｒ^２８及びＲ^２９の少なくとも２つがヒドロカルビルオキシ基であり、より好ましくは、Ｒ^２７、Ｒ^２８及びＲ^２９の３つがヒドロカルビルオキシ基である。

Ｒ^３０及びＲ^３１のヒドロカルビル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基などのアルキル基をあげることができる。

Ｒ^３０及びＲ^３１の置換ヒドロカルビル基としては、チッ素原子を有する基、酸素原子を有する基及びケイ素原子を有する基からなる基群から選ばれる少なくとも１種の基を置換基として有する置換ヒドロカルビル基をあげることができる。チッ素原子を有する基を置換基として有する基としては、ジメチルアミノエチル基、ジエチルアミノエチル基などのジアルキルアミノアルキル基をあげることができ、酸素原子を有する基を置換基として有する基としては、メトキシメチル基、メトキシエチル基、エトキシメチル基、エトキシエチル基などのアルコキシアルキル基をあげることができ、ケイ素原子を有する基を置換基として有する基としては、トリメチルシリルメチル基、トリエチルシリルメチル基などのトリアルキルシリルアルキル基などをあげることができる。

Ｒ^３０及びＲ^３１のヒドロカルビルオキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基などのアルコキシ基をあげることができる。また、Ｒ^１４及びＲ^１５の置換ヒドロカルビルオキシ基としては、メトキシメトキシ基、メトキシエトキシ基、エトキシメトキシ基、エトキシエトキシ基などのアルコキシアルコキシ基をあげることができる。

Ｒ^３０及びＲ^３１が結合した基としては、チッ素原子、酸素原子及びケイ素原子からなる原子群から選ばれる少なくとも１種の原子を有していてもよい炭素原子数が２〜１２の２価の基があげられる。例えば、トリメチレン基、テトラメチレン基、ペンタメチレン基、ヘキサメチレン基などのアルキレン基；オキシジエチレン基、オキシジプロピレン基などのオキシジアルキレン基；−ＣＨ_２ＣＨ_２−ＮＨ−ＣＨ_２−で表される基、−ＣＨ_２ＣＨ_２−Ｎ＝ＣＨ−で表される基などの含チッ素基などをあげることができる。

Ｒ^３０としては、好ましくは、アルキル基であり、より好ましくは、炭素数が１〜４のアルキル基であり、更に好ましくは、メチル基及びエチル基である。

Ｒ^３１としては、好ましくは、アルキル基であり、より好ましくは、炭素数が１〜４のアルキル基であり、更に好ましくは、メチル基及びエチル基である。

式（ＩＩＩａ−２）のｊ、ｋ及びｌは、それぞれ独立に、１〜１０の整数を表す。低燃費性、ウェットグリップ性能及び耐摩耗性をバランス良く高める観点から、好ましくは２以上であり、製造時の経済性を高める観点から、好ましくは４以下である。特に好ましくは３である。

式（ＩＩＩａ−２）において、Ｒ^３２〜Ｒ^４０のヒドロカルビル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基などのアルキル基などをあげることができる。また、Ｒ^３２〜Ｒ^４０のヒドロカルビルオキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基などのアルコキシ基をあげることができる。

Ｒ^３２〜Ｒ^４０のヒドロカルビル基としては、好ましくは、アルキル基であり、より好ましくは、炭素原子数が１〜３のアルキル基であり、更に好ましくは、メチル基、エチル基である。また、Ｒ^３２〜Ｒ^４０のヒドロカルビルオキシ基としては、好ましくは、アルコキシ基であり、より好ましくは、炭素原子数が１〜３のアルコキシ基であり、更に好ましくは、メトキシ基、エトキシ基である。

Ｒ^３２、Ｒ^３３及びＲ^３４としては、低燃費性、ウェットグリップ性能及び耐摩耗性をバランス良く高める観点から、好ましくは、Ｒ^３２、Ｒ^３３及びＲ^３４の少なくとも２つがヒドロカルビルオキシ基であり、より好ましくは、Ｒ^３２、Ｒ^３３及びＲ^３４の３つがヒドロカルビルオキシ基である。Ｒ^３５、Ｒ^３６及びＲ^３７としては、低燃費性、ウェットグリップ性能及び耐摩耗性をバランス良く高める観点から、好ましくは、Ｒ^３５、Ｒ^３６及びＲ^３７の少なくとも２つがヒドロカルビルオキシ基であり、より好ましくは、Ｒ^３５、Ｒ^３６及びＲ^３７の３つがヒドロカルビルオキシ基である。また、Ｒ^３８、Ｒ^３９及びＲ^４０としては、低燃費性、ウェットグリップ性能及び耐摩耗性をバランス良く高める観点から、好ましくは、Ｒ^３８、Ｒ^３９及びＲ^４０の少なくとも２つがヒドロカルビルオキシ基であり、より好ましくは、Ｒ^３８、Ｒ^３９及びＲ^４０の３つがヒドロカルビルオキシ基である。

式（ＩＩＩａ−１）で表わされる化合物としては、
Ｎ−メチル−Ｎ−（トリメトキシシリルメチル）−アセトアミド、
Ｎ−メチル−Ｎ−（トリエトキシシリルメチル）−アセトアミド、
Ｎ−メチル−Ｎ−（２−トリメトキシシリルエチル）−アセトアミド、
Ｎ−メチル−Ｎ−（２−トリエトキシシリルエチル）−アセトアミド、
Ｎ−メチル−Ｎ−（３−トリメトキシシリルプロピル）−アセトアミド、
Ｎ−メチル−Ｎ−（３−トリエトキシシリルプロピル）−アセトアミド
などのＮ−アルキル−Ｎ−トリアルコキシシリルアルキル−アセトアミド；
Ｎ−メチル−Ｎ−（トリメトキシシリルメチル）−プロピオンアミド、
Ｎ−メチル−Ｎ−（トリエトキシシリルメチル）−プロピオンアミド、
Ｎ−メチル−Ｎ−（２−トリメトキシシリルエチル）−プロピオンアミド、
Ｎ−メチル−Ｎ−（２−トリエトキシシリルエチル）−プロピオンアミド、
Ｎ−メチル−Ｎ−（３−トリメトキシシリルプロピル）−プロピオンアミド、
Ｎ−メチル−Ｎ−（３−トリエトキシシリルプロピル）−プロピオンアミド
などのＮ−アルキル−Ｎ−トリアルコキシシリルアルキル−プロピオンアミド等、
Ｎ−アルキル−Ｎ−トリアルコキシシリルアルキル置換カルボン酸アミドをあげることができる。

式（ＩＩＩａ−１）で表わされる化合物として、好ましくは、
Ｎ−アルキル−Ｎ−トリアルコキシシリルアルキル置換カルボン酸アミドであり、
より好ましくは、
Ｎ−アルキル−Ｎ−トリアルコキシシリルアルキル−プロピオンアミドであり、
更に好ましくは、
Ｎ−メチル−Ｎ−（３−トリメトキシシリルプロピル）−プロピオンアミド、
Ｎ−メチル−Ｎ−（３−トリエトキシシリルプロピル）−プロピオンアミドである。

式（ＩＩＩａ−２）で表わされる化合物としては、
１，３，５−トリス（３−トリメトキシシリルメチル）イソシアヌレート、
１，３，５−トリス（３−トリエトキシシリルメチル）イソシアヌレート、
１，３，５−トリス（３−トリメトキシシリルエチル）イソシアヌレート、
１，３，５−トリス（３−トリエトキシシリルエチル）イソシアヌレート、
１，３，５−トリス（３−トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート、
１，３，５−トリス（３−トリエトキシシリルプロピル）イソシアヌレート
などの１，３，５−トリス（トリアルコキシアルキル）イソシアヌレートをあげることができる。

式（ＩＩＩａ−２）で表わされる化合物として、好ましくは、
１，３，５−トリス（３−トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート、
１，３，５−トリス（３−トリエトキシシリルプロピル）イソシアヌレートである。

式（ＩＶ）で表わされる基及び式（Ｖ）で表わされる基を有するケイ素化合物としては、下記式（ＩＶａ）で表わされるケイ素化合物があげられる。

［式中、ｖは１〜１０の整数を表し、Ｒ^４１、Ｒ^４２及びＲ^４３は、それぞれ独立に、炭素原子数が１〜４のヒドロカルビル基又は炭素原子数が１〜４のヒドロカルビルオキシ基を表し、Ｒ^４１、Ｒ^４２及びＲ^４３の少なくとも１つがヒドロカルビルオキシ基であり、Ｒ^４４は、炭素原子数が１〜１０のヒドロカルビル基又は炭素原子数が１〜１０の置換ヒドロカルビル基を表す。］

式（ＩＶａ）のｖは、１〜１０の整数を表す。低燃費性、ウェットグリップ性能及び耐摩耗性をバランス良く高める観点から、好ましくは２以上であり、製造時の経済性を高める観点から、好ましくは４以下である。特に好ましくは３である。

式（ＩＶａ）において、Ｒ^４１、Ｒ^４２及びＲ^４３のヒドロカルビル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基などのアルキル基などをあげることができる。また、Ｒ^４１、Ｒ^４２及びＲ^４３のヒドロカルビルオキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基などのアルコキシ基をあげることができる。

Ｒ^４１、Ｒ^４２及びＲ^４３のヒドロカルビル基としては、好ましくは、アルキル基であり、より好ましくは、炭素原子数が１〜３のアルキル基であり、更に好ましくは、メチル基、エチル基である。また、Ｒ^４１、Ｒ^４２及びＲ^４３のヒドロカルビルオキシ基としては、好ましくは、アルコキシ基であり、より好ましくは、炭素原子数が１〜３のアルコキシ基であり、更に好ましくは、メトキシ基、エトキシ基である。

Ｒ^４１、Ｒ^４２及びＲ^４３としては、低燃費性、ウェットグリップ性能及び耐摩耗性をバランス良く高める観点から、好ましくは、Ｒ^４１、Ｒ^４２及びＲ^４３の少なくとも２つがヒドロカルビルオキシ基であり、より好ましくは、Ｒ^４１、Ｒ^４２及びＲ^４３の３つがヒドロカルビルオキシ基である。

Ｒ^４４のヒドロカルビル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基などのアルキル基などをあげることができる。

Ｒ^４４の置換ヒドロカルビル基としては、チッ素原子を有する基、酸素原子を有する基及びケイ素原子を有する基からなる基群から選ばれる少なくとも１種の基を置換基として有する置換ヒドロカルビル基をあげることができる。チッ素原子を有する基を置換基として有する基としては、ジメチルアミノエチル基、ジエチルアミノエチル基などのジアルキルアミノアルキル基をあげることができ、酸素原子を有する基を置換基として有する基としては、メトキシメチル基、メトキシエチル基、エトキシメチル基、エトキシエチル基などのアルコキシアルキル基；グリシジル基、テトラヒドロフルフリル基などのアルキレンオキシドアルキル基をあげることができ、ケイ素原子を有する基を置換基として有する基としては、トリメチルシリルメチル基などのトリアルキルシリルアルキル基などをあげることができる。
なお、本明細書において、アルキレンオキシドアルキル基は、アルキル基の１つ以上の水素原子がアルキレンオキシド基で置換されている基を表す。

Ｒ^４４としては、好ましくは、アルキレンオキシドアルキル基であり、より好ましくは、グリシジル基、テトラヒドロフルフリル基である。

式（ＩＶａ）で表わされる化合物としては、
Ｒ^４４がアルキル基である化合物として、
３−（メトキシ）プロピルトリメトキシシラン、
３−（エトキシ）プロピルトリメトキシシラン、
３−（ｎ−プロポキシ）プロピルトリメトキシシラン、
３−（イソプロポキシ）プロピルトリメトキシシラン、
３−（ｎ−ブトキシ）プロピルトリメトキシシラン、
３−（ｓｅｃ−ブトキシ）プロピルトリメトキシシラン、
３−（ｔ−ブトキシ）プロピルトリメトキシシラン
などの３−（アルコキシ）プロピルトリアルコキシシランをあげることができる。

Ｒ^４４がアルキレンオキシドアルキル基である化合物として、
２−グリシドキシエチルトリメトキシシラン、
３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、
２−グリシドキシエチルトリエトキシシラン、
３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン
などのグリシドキシアルキルトリアルコキシシラン；
２−テトラヒドロフルフリロキシエチルトリメトキシシラン、
３−テトラヒドロフルフリロキシプロピルトリメトキシシラン、
２−テトラヒドロフルフリロキシエチルトリエトキシシラン、
３−テトラヒドロフルフリロキシプロピルトリエトキシシラン
などのテトラヒドロフルフリロキシアルキルトリアルコキシシランをあげることができる。

Ｒ^４４がアルコキシアルキル基である化合物として、
３−（メトキシメトキシ）プロピルトリメトキシシラン、
３−（メトキシエトキシ）プロピルトリメトキシシラン、
３−（エトキシメトキシ）プロピルトリメトキシシラン、
３−（エトキシエトキシ）プロピルトリメトキシシラン、
３−（メトキシメトキシ）プロピルトリエトキシシラン、
３−（メトキシエトキシ）プロピルトリエトキシシラン、
３−（エトキシメトキシ）プロピルトリエトキシシラン、
３−（エトキシエトキシ）プロピルトリエトキシシラン
などの３−（アルコキシアルコキシ）プロピルトリアルコキシシランをあげることができる。

式（ＩＶａ）で表わされる化合物として、好ましくは、Ｒ^４４がアルキレンオキシドアルキル基である化合物であり、より好ましくは、
３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、
３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、
３−テトラヒドロフルフリロキシプロピルトリメトキシシラン、
３−テトラヒドロフルフリロキシプロピルトリエトキシシランである。

式（ＩＩＩ）で表わされる基、式（ＩＶ）で表わされる基及び式（Ｖ）で表わされる基を有するケイ素化合物としては、３−アクリロキシアルキルトリアルコキシシラン、３−メタクリロキシアルキルトリアルコキシシランをあげることができる。

３−アクリロキシアルキルトリアルコキシシランとしては、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリエトキシシランなどの３−アクリロキシプロピルトリアルコキシシランをあげることができる。
３−メタクリロキシアルキルトリアルコキシシランとしては、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシランなどの３−メタクリロキシプロピルトリアルコキシシランをあげることができる。

また、式（ＩＩＩ）で表わされる基、式（ＩＶ）で表わされる基及び式（Ｖ）で表わされる基を有するケイ素化合物としては、トリアルコキシシリルアルキル無水コハク酸、トリアルコキシシリルアルキル無水マレイン酸をあげることができる。

トリアルコキシシリルアルキル無水コハク酸としては、３−トリメトキシシリルプロピル無水コハク酸、３−トリエトキシシリルプロピル無水コハク酸などの３−トリアルコキシシリルプロピル無水コハク酸をあげることができる。
トリアルコキシシリルアルキル無水マレイン酸としては、３−トリメトキシシリルプロピル無水マレイン酸、３−トリエトキシシリルプロピル無水マレイン酸などの３−トリアルコキシシリルプロピル無水マレイン酸をあげることができる。

（重量平均分子量Ｍｗ）
上記共重合体の重量平均分子量Ｍｗは、１．０×１０^５〜２．５×１０^６である。Ｍｗが１．０×１０^５未満の場合は低燃費性が悪くなる傾向があり、一方、Ｍｗが２．５×１０^６を超えると加工性が悪くなる傾向がある。Ｍｗの下限は、好ましくは２．０×１０^５以上、より好ましくは３．０×１０^５以上であり、上限は、好ましくは１．５×１０^６以下、より好ましくは１．０×１０^６以下である。
なお、Ｍｗは、重合時に使用する重合開始剤の量を変更するなどの方法により適宜調節することができ、後述の実施例の方法で測定できる。

上記共重合体の分子量分布は、低燃費性の観点から、好ましくは１〜５であり、より好ましくは１〜２である。分子量分布は、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフ（ＧＰＣ）法により、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）を測定し、ＭｗをＭｎで除すことにより求められる。

上記共重合体のビニル結合量は、共役ジエン単位の含有量を１００モル％として、低燃費性の観点から、好ましくは８０モル％以下であり、より好ましくは７０モル％以下である。また、ウェットグリップ性能の観点から、好ましくは１０モル％以上であり、より好ましくは４０モル％以上である。該ビニル結合量は、赤外分光分析法により、ビニル基の吸収ピークである９１０ｃｍ^−１付近の吸収強度より求められる。

＜共重合体の製造方法＞
開始末端、主鎖及び停止末端が変性された本発明の共重合体は、式（Ｉ）で表される重合開始剤を用いて共役ジエン化合物及び式（ＩＩ）で表される化合物を重合させて得られる共重合体の活性末端に、末端変性剤（式（ＩＩＩ）で表される基及び／又は式（ＩＶ）で表される基を有するケイ素化合物）を反応させて製造することができ、具体的には、以下の製造方法で製造できる。

（重合方法）
上記共重合体の重合方法については特に制限はなく、溶液重合法、気相重合法、バルク重合法のいずれも用いることができ、ハンドリングの容易性の観点から、溶液重合法が好ましい。また、重合形式は、回分式及び連続式のいずれであってもよい。

溶液重合法を用いた場合には、溶液中のモノマー濃度（共役ジエン化合物、式（ＩＩ）で表される化合物、芳香族ビニル化合物などの合計）は、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上である。溶液中のモノマー濃度が５質量％未満では、得られる共重合体の量が少なく、高コストになる傾向がある。また、溶液中のモノマー濃度は、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下である。溶液中のモノマー濃度が５０質量％を超えると、溶液粘度が高くなりすぎて撹拌が困難となり、重合しにくくなる傾向がある。

（アニオン重合の方法）
式（Ｉ）で表される重合開始剤を用い、アニオン重合によって共重合体を製造する方法としては、特に制限はなく、従来公知の方法を用いることができる。具体的には、反応に不活性な有機溶剤、例えば脂肪族、脂環族、芳香族炭化水素化合物などの炭化水素系溶剤中において、式（Ｉ）で表される重合開始剤を用いて、必要に応じてランダマイザーの存在下で、共役ジエン化合物と式（ＩＩ）で表される化合物と、必要に応じて芳香族ビニル化合物などとをアニオン重合させればよい。
なお、必要に応じて、ｎ−ブチルリチウムなどの他の重合開始剤を併用してもよい。

式（Ｉ）で表される重合開始剤の使用量は、重合で使用されるモノマー成分１００ｇあたり０．０１〜１５ｍｍｏｌであることが好ましく、０．１〜１０ｍｍｏｌであることがより好ましい。

（アニオン重合における炭化水素系溶剤）
上記炭化水素系溶剤としては、炭素原子数３〜８のものが好ましく、例えばプロパン、ｎ−ブタン、イソブタン、ｎ−ペンタン、イソペンタン、ｎ−ヘキサン、シクロヘキサン、プロペン、１−ブテン、イソブテン、トランス−２−ブテン、シス−２−ブテン、１−ペンテン、２−ペンテン、１−ヘキセン、２−ヘキセン、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼンなどを挙げることができる。

（アニオン重合におけるランダマイザー）
また、上記ランダマイザーとは、共重合体中の共役ジエン部分のミクロ構造制御（例えば、ブタジエンにおける１、２−結合の増加など）や、共重合体におけるモノマー単位の組成分布の制御（例えば、ブタジエン−スチレン共重合体におけるブタジエン単位、スチレン単位のランダム化など）などの作用を有する化合物のことである。このランダマイザーとしては、特に制限はなく、従来ランダマイザーとして一般に使用されている公知の化合物の中から任意のものを用いることができる。例えば、ジメトキシベンゼン、テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン、ジエチレングリコールジブチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ビステトラヒドロフリルプロパン、トリエチルアミン、ピリジン、Ｎ−メチルモルホリン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルエチレンジアミン、１，２−ジピペリジノエタンなどのエーテル類及び第三級アミン類などを挙げることができる。また、カリウム−ｔ−アミレート、カリウム−ｔ−ブトキシドなどのカリウム塩類、ナトリウム−ｔ−アミレートなどのナトリウム塩類も用いることができる。

ランダマイザーの使用量は使用するランダマイザーの種類により異なるが、重合開始剤１モル当たり、０．０１モル当量以上が好ましく、０．０５モル当量以上がより好ましい。ランダマイザーの使用量が０．０１モル当量未満では、添加効果が小さく、ランダム化しにくい傾向がある。また、ランダマイザーの使用量は、重合開始剤１モル当たり１０００モル当量以下が好ましく、５００モル当量以下がより好ましい。ランダマイザーの使用量が１０００モル当量を超えると、モノマーの反応速度が大きく変化してしまい、逆にランダム化しにくくなる傾向がある。

末端変性剤による変性方法は、アニオン重合で開始末端及び主鎖が変性された共重合体を合成した後、該共重合体と末端変性剤とを接触させる方法が挙げられ、これらにより共重合体末端部のアニオンと末端変性剤の官能基とが反応する。その結果、開始末端、主鎖及び停止末端が変性された共重合体が得られる。末端変性剤を反応させる量は、通常、共重合体１００質量部に対して０．０１〜１０質量部とすればよい。

本発明においては、上記末端変性剤による変性反応を行った後に、必要に応じて、公知の老化防止剤や、重合反応を停止する目的でアルコールなどを加えてもよい。

＜ゴム組成物＞
（ゴム成分）
上記共重合体はゴム組成物のゴム成分として使用できる。ゴム成分１００質量％中の共重合体の含有量は、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、特に好ましくは４０質量％以上である。５質量％未満であると、低燃費性及びウェットグリップ性能の改善効果が得られにくい傾向がある。また、共重合体の含有量は、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは７０質量％以下である。９０質量％を超えると、高コストになる傾向がある。

上記共重合体は、他のゴム成分と併用してもよい。他のゴム成分としては、ジエン系ゴムを用いることが好ましい。ジエン系ゴムは、天然ゴム（ＮＲ）、ジエン系合成ゴムを使用でき、ジエン系合成ゴムとしては、例えば、イソプレンゴム（ＩＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）などが挙げられる。なかでも、低燃費性及びウェットグリップ性能をバランス良く示すことから、ＮＲ、ＢＲ、ＳＢＲが好ましい。これらのゴム成分は単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせてもよい。

本発明のゴム組成物がＮＲを含有する場合、ゴム成分１００質量％中のＮＲの含有量は、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１５質量％以上であり、また、好ましくは３５質量％以下、より好ましくは２５質量％以下である。上記範囲内であれば、低燃費性及びウェットグリップ性能がバランス良く得られる。

本発明のゴム組成物がＢＲを含有する場合、ゴム成分１００質量％中のＢＲの含有量は、好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、更に好ましくは１５質量％以上であり、また、好ましくは３５質量％以下、より好ましくは２５質量％以下である。上記範囲内であれば、低燃費性及びウェットグリップ性能がバランス良く得られる。

本発明のゴム組成物がＳＢＲを含有する場合、ゴム成分１００質量％中のＳＢＲの含有量は、好ましくは３５質量％以上、より好ましくは４５質量％以上であり、また、好ましくは８５質量％以下、より好ましくは７５質量％以下、更に好ましくは６５質量％以下である。上記範囲内であれば、低燃費性及びウェットグリップ性能がバランス良く得られる。

（シリカ）
本発明のゴム組成物は、補強剤としてシリカを配合することが好ましい。上記共重合体によってシリカの分散が促進され、低燃費性及びウェットグリップ性能の向上効果を高めることができる。使用できるシリカとしては特に限定されず、タイヤ工業において一般的なものを使用できる。また、シリカは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

シリカのチッ素吸着比表面積（Ｎ_２ＳＡ）は、好ましくは５０ｍ^２／ｇ以上、より好ましくは８０ｍ^２／ｇ以上、更に好ましくは１５０ｍ^２／ｇ以上であり、また、好ましくは３００ｍ^２／ｇ以下、より好ましくは２５０ｍ^２／ｇ以下である。チッ素吸着比表面積が５０ｍ^２／ｇ未満のシリカでは補強効果が小さく耐摩耗性が低下する傾向があり、３００ｍ^２／ｇを超えるシリカでは分散性が悪く、ヒステリシスロスが増大し、低燃費性が低下する傾向がある。
なお、シリカのＮ_２ＳＡは、ＡＳＴＭ Ｄ３０３７−９３に準じてＢＥＴ法で測定される値である。

シリカの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１０質量部以上、更に好ましくは５０質量部以上であり、また、好ましくは１５０質量部以下、より好ましくは１００質量部以下である。シリカの含有量が５質量部未満であると耐摩耗性が充分でない傾向があり、一方、シリカの含有量が１５０質量部を超えると、シリカが分散しにくくなり、加工性、低燃費性が悪化する傾向がある。

（シランカップリング剤）
本発明では、シリカとともに、シランカップリング剤を使用することが好ましい。シランカップリング剤としては特に限定されず、従来からタイヤ分野において汎用されているものを使用でき、例えば、スルフィド系、メルカプト系、ビニル系、アミノ系、グリシドキシ系、ニトロ系、クロロ系シランカップリング剤などが挙げられる。なかでも、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（２−トリエトキシシリルエチル）テトラスルフィド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス（２−トリエトキシシリルエチル）ジスルフィドなどのスルフィド系を好適に使用できる。
補強性改善効果などの点から、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド及び３−トリメトキシシリルプロピルベンゾチアゾリルテトラスルフィドが特に好ましい。これらのシランカップリング剤は単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

シランカップリング剤の含有量は、シリカ１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上である。シランカップリング剤の含有量が１質量部未満では、未加硫ゴム組成物の粘度が高く、加工性が悪くなる傾向がある。また、シランカップリング剤の含有量は、シリカ１００質量部に対し、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下である。シランカップリング剤の含有量が２０質量部を超えると、その含有量ほどのシランカップリング剤の配合効果が得られず、高コストになる傾向がある。

（カーボンブラック）
本発明のゴム組成物は、カーボンブラックを含有することが好ましい。使用できるカーボンブラックとしては特に限定されず、タイヤ工業において一般的なものを使用できる。また、カーボンブラックは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

カーボンブラックのチッ素吸着比表面積（Ｎ_２ＳＡ）は、好ましくは３０ｍ^２／ｇ以上、より好ましくは７０ｍ^２／ｇ以上であり、好ましくは２５０ｍ^２／ｇ以下、より好ましくは１５０ｍ^２／ｇ以下である。また、カーボンブラックのジブチルフタレート（ＤＢＰ）吸収量は、好ましくは５ｍｌ／１００ｇ以上、より好ましくは８０ｍｌ／１００ｇ以上であり、好ましくは３００ｍｌ／１００ｇ以下、より好ましくは１８０ｍｌ／１００ｇ以下である。カーボンブラックのＮ_２ＳＡやＤＢＰ吸収量が上記範囲の下限未満では、補強効果が小さく耐摩耗性が低下する傾向があり、上記範囲の上限を超えると、分散性が悪く、ヒステリシスロスが増大し低燃費性が低下する傾向がある。該チッ素吸着比表面積は、ＡＳＴＭ Ｄ４８２０−９３に従って測定され、該ＤＢＰ吸収量は、ＡＳＴＭ Ｄ２４１４−９３に従って測定される。

カーボンブラックの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは３質量部以上である。１質量部未満では、充分な補強性が得られないおそれがある。カーボンブラックの含有量は、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは３０質量部以下、更に好ましくは１０質量部以下である。５０質量部を超えると、低燃費性が悪化する傾向がある。

（老化防止剤）
本発明のゴム組成物は、老化防止剤を含むことができる。老化防止剤としては、アミン系、フェノール系、イミダゾール系の各化合物や、カルバミン酸金属塩、ワックスなどを適宜選択して使用することが可能である。

（軟化剤）
本発明のゴム組成物は、軟化剤を含むことができる。軟化剤としては、石油系軟化剤、脂肪油系軟化剤、脂肪酸などが挙げられる。軟化剤の含有量は、ウェットグリップ性能を低下させる危険性が少ないという理由から、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１００質量部以下である。

（加硫剤）
本発明のゴム組成物は、加硫剤を含むことができる。加硫剤としては、有機過酸化物、硫黄系加硫剤などを使用できる。なかでも、本発明の効果が良好に得られるという点から、硫黄系加硫剤が好ましく、硫黄がより好ましい。

（加硫促進剤）
本発明のゴム組成物は、加硫促進剤を含むことができる。加硫促進剤としては、例えば、スルフェンアミド系、チアゾール系、チウラム系、チオウレア系、グアニジン系、ジチオカルバミン酸系、アルデヒド−アミン系、アルデヒド−アンモニア系、イミダゾリン系、キサンテート系加硫促進剤などが挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

（加硫助剤）
本発明のゴム組成物は、加硫助剤を含むことができる。加硫助剤としては、ステアリン酸、酸化亜鉛（亜鉛華）などを使用することができる。

（その他の成分）
本発明のゴム組成物には、その他の補強剤、各種オイル、可塑剤、カップリング剤などのタイヤ用又は一般のゴム組成物用に配合される各種配合剤及び添加剤を配合することができる。また、これらの配合剤、添加剤の含有量も一般的な量とすることができる。

＜ゴム組成物の製造方法＞
本発明のゴム組成物は、従来公知の製造方法により製造することができ、その製造方法が限定されるものではない。例えば、上記各成分をバンバリーミキサーや混練ロールなどの混練機を用いて、通常の方法及び条件で混練することによって製造することができる。

このようにして得られた本発明のゴム組成物を用いることで、低燃費性及びウェットグリップ性能がバランス良く改善された空気入りタイヤが得られる。上記ゴム組成物は、タイヤの各部材に使用でき、なかでも、トレッド、サイドウォールなどに好適に使用できる。

＜空気入りタイヤ＞
本発明の空気入りタイヤは、上記ゴム組成物を用いて通常の方法で製造される。すなわち、上記成分を配合したゴム組成物を、未加硫の段階でトレッドなどの形状にあわせて押出し加工し、他のタイヤ部材とともに、タイヤ成型機上にて通常の方法で成形することにより、未加硫タイヤを形成する。この未加硫タイヤを加硫機中で加熱加圧することにより空気入りタイヤを得る。

実施例に基づいて、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。

以下、合成、重合時に用いた各種薬品について、まとめて説明する。なお、薬品は必要に応じて定法に従い精製を行った。
ｎ−ヘキサン：関東化学（株）製
スチレン：関東化学（株）製
１，３−ブタジエン：東京化成工業（株）製
ｐ−メトキシスチレン：関東化学（株）製（式（ＩＩ）で表される化合物）
ｐ−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）スチレン：和光純薬工業（株）製（式（ＩＩ）で表される化合物）
テトラメチルエチレンジアミン：関東化学（株）製
ｎ−ブチルリチウム：関東化学（株）製の１．６Ｍ ｎ−ブチルリチウムヘキサン溶液
ＡＩ−２００ＣＥ２：ＦＭＣ社製ＡＩ−２００ＣＥ２（３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−プロピルリチウムにイソプレン由来の構造単位が２単位結合した化合物（下記式で表される化合物））（０．９Ｍ）

変性剤Ａ−１：信越化学工業（株）社製の１，３，５−トリス（３−トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート
変性剤Ａ−２：信越化学工業（株）社製のＮ−(３−ジエトキシメチルシリルプロピル)スクシンイミド
変性剤Ａ−３：信越化学工業（株）社製の３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン
２，６−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール：大内新興化学工業（株）製のノクラック２００

＜共重合体の分析＞
下記により得られた共重合体の分析は以下の方法で行った。

（重量平均分子量Ｍｗの測定）
共重合体の重量平均分子量Ｍｗは、ゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）（東ソー（株）製ＧＰＣ−８０００シリーズ、検出器：示差屈折計、カラム：東ソー（株）製のＴＳＫＧＥＬ ＳＵＰＥＲＭＡＬＴＰＯＲＥ ＨＺ−Ｍ）による測定値を基に標準ポリスチレン換算により求めた。

（共重合体の構造同定）
共重合体の構造同定は、日本電子（株）製ＪＮＭ−ＥＣＡシリーズの装置を用いて行った。測定結果から、共重合体中のスチレン、１，３−ブタジエン、及び式（ＩＩ）で表される化合物（ｐ−メトキシスチレン、ｐ−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）スチレン）の含有量を算出した。

＜共重合体の合成＞
（共重合体（１））
十分にチッ素置換した耐熱容器にｎ−ヘキサン１５００ｍｌ、スチレン１００ｍｍｏｌ、１，３−ブタジエン８００ｍｍｏｌ、ｐ−メトキシスチレン５ｍｍｏｌ、テトラメチルエチレンジアミン０．２ｍｍｏｌ、ＡＩ−２００ＣＥ２ ０．１２ｍｍｏｌを加えて、０℃で４８時間攪拌した。その後、変性剤Ａ−１ ０．１５ｍｍｏｌを加えて０℃で１５分間撹拌した。その後、アルコールを加えて反応を止め、反応溶液に２，６−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール１ｇを添加後、再沈殿精製により共重合体（１）を得た。得られた共重合体（１）の重量平均分子量は５００，０００、上記式（ＩＩ）で表される化合物の含有量（アルコキシスチレン成分含有率）は１．２質量％、スチレン含有量（スチレン成分含有率）は１９質量％であった。

（共重合体（２）〜（１４））
表１のレシピにて共重合体（１）と同様の方法で合成した。得られた共重合体（２）〜（１４）の特性を表１に示す。

以下に、実施例及び比較例で用いた各種薬品について説明する。
ＮＲ：ＲＳＳ＃３
ＢＲ：宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ
ＳＢＲ：ＪＳＲ（株）製のＳＬ５７４
共重合体（１）〜（１４）：上記方法で合成
シリカ：デグッサ社製のウルトラシルＶＮ３（Ｎ_２ＳＡ：１７５ｍ^２／ｇ）
シランカップリング剤：デグッサ社製のＳｉ６９（ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド）
カーボンブラック：三菱化学（株）製のダイアブラックＮ３３９（Ｎ_２ＳＡ：９６ｍ^２／ｇ、ＤＢＰ吸収量：１２４ｍｌ／１００ｇ）
オイル：（株）ジャパンエナジー製のＸ−１４０
老化防止剤：大内新興化学工業（株）製のノクラック６Ｃ（Ｎ−１，３−ジメチルブチル−Ｎ’−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン）
ステアリン酸：日油（株）製のステアリン酸
酸化亜鉛：三井金属鉱業（株）製の亜鉛華１号
ワックス：大内新興化学工業（株）製のサンノックＮ
硫黄：鶴見化学（株）製の粉末硫黄
加硫促進剤１：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＣＺ
加硫促進剤２：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＤ

（実施例及び比較例）
表２に示す配合内容に従い、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、硫黄及び加硫促進剤以外の材料を１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練り物を得た。次に、得られた混練り物に硫黄及び加硫促進剤を添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、未加硫ゴム組成物を得た。得られた未加硫ゴム組成物を１７０℃で１５分間プレス加硫し、加硫ゴム組成物を得た。
また、得られた未加硫ゴム組成物をトレッドの形状に成形し、タイヤ成型機上で他のタイヤ部材とともに貼り合わせて未加硫タイヤを形成し、１７０℃で１０分間加硫し、試験用タイヤ（サイズ：１９５／６５Ｒ１５）を製造した。
得られた加硫ゴム組成物及び試験用タイヤを以下に示す試験方法により評価した。

（低燃費性）
（株）上島製作所製スペクトロメーターを用いて、動的歪振幅１％、周波数１０Ｈｚ、温度５０℃でｔａｎδを測定した。そして、下記計算式により測定結果を指数表示した。指数が大きいほど転がり抵抗が小さく、低燃費性に優れることを示す。
（低燃費性指数）＝（比較例３のｔａｎδ）／（各配合のｔａｎδ）×１００

（ウェットグリップ性能（１））
（株）上島製作所製フラットベルト式摩擦試験機（ＦＲ５０１０型）を用いてウェットグリップ性能を評価した。上記加硫ゴム組成物からなる幅２０ｍｍ、直径１００ｍｍの円筒形のゴム試験片をサンプルとして用い、速度２０ｋｍ／時間、荷重４ｋｇｆ、路面温度２０℃の条件で、路面に対するサンプルのスリップ率を０〜７０％まで変化させ、その際に検出される摩擦係数の最大値を読みとった。そして、下記計算式により測定結果を指数表示した。指数が大きいほどウェットグリップ性能に優れることを示す。
（ウェットグリップ性能（１）指数）＝（各配合の摩擦係数の最大値）／（比較例３の摩擦係数の最大値）×１００

（ウェットグリップ性能（２））
水を撒いて湿潤路面としたテストコースにて、上記試験用タイヤを排気量２０００ｃｃの国産ＦＲ車に装着し、速度７０ｋｍ／ｈで制動し、タイヤに制動をかけてから停車するまでの走行距離（制動距離）を測定した。そして、下記計算式により測定結果を指数表示した。指数が大きいほどウェットグリップ性能に優れることを示す。
（ウェットグリップ性能（２）指数）＝（比較例３の制動距離）／（各配合の制動距離）×１００

特定の官能基を有する重合開始剤を用いて共役ジエン化合物及び特定の芳香族化合物を重合させて得られる共重合体の活性末端に、特定の官能基を有する化合物を反応させて得られ、重量平均分子量Ｍｗが特定の範囲内である共重合体を用いた実施例では、低燃費性及びウェットグリップ性能がバランス良く改善された。

Claims (10)

1. 共重合体及び天然ゴムを含むゴム成分、並びに、カーボンブラックを含むゴム組成物であって、
   前記共重合体は、共役ジエン化合物に基づく単量体単位及び下記式（ＩＩ）で表される化合物に基づく単量体単位を有し、
   下記式（Ｉ）で表される重合開始剤によって開始末端が変性され、下記式（ＩＩＩ）で表される基及び／又は下記式（ＩＶ）で表される基を有するケイ素化合物によって停止末端が変性されており、
   重量平均分子量Ｍｗが１．０×１０^５〜２．５×１０^６である共重合体であり、
   前記ゴム成分１００質量％中、前記共重合体の含有量が５質量％以上であり、
   前記ゴム成分１００質量％中、天然ゴムの含有量が５〜３５質量％であり、
   前記ゴム成分１００質量部に対して、カーボンブラックを１〜５０質量部含むゴム組成物。
   

   

   ［式中、ｄは０又は１であり、Ｒ^１は炭素原子数１〜１００のヒドロカルビレン基を表し、Ｒ^２及びＲ^３は、置換基を有してもよいヒドロカルビル基、又は、トリヒドロカルビルシリル基を表すか、あるいは、Ｒ^２とＲ^３とが結合して、ケイ素原子、チッ素原子及び酸素原子からなる原子群から選択される少なくとも１種の原子をヘテロ原子として有していてもよいヒドロカルビレン基を表し、Ｍはアルカリ金属原子を表す。］
   

   

   ［式中、Ｒ^１１は、炭素原子数が１〜１０のヒドロカルビル基を表す。］
   

   
2. 前記式（Ｉ）中のＲ^１が下記式（Ｉａ）で表される基である請求項１記載のゴム組成物。
   

   

   ［式中、Ｒ^４は共役ジエン化合物由来の構造単位及び／又は芳香族ビニル化合物由来の構造単位からなるヒドロカルビレン基を表し、ｚは１〜１０の整数を表す。］
3. 前記式（Ｉａ）中のＲ^４がイソプレン由来の構造単位１〜１０単位からなるヒドロカルビレン基である請求項２記載のゴム組成物。
4. 前記式（ＩＩＩ）で表される基及び／又は前記式（ＩＶ）で表される基を有するケイ素化合物が、下記式（Ｖ）で表される基を有する請求項１〜３のいずれかに記載のゴム組成物。
   

   

   ［式中、Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３は、それぞれ独立に、炭素原子数が１〜４のヒドロカルビル基又は炭素原子数が１〜４のヒドロカルビルオキシ基を表し、Ｒ^２１、Ｒ^２２及びＲ^２３の少なくとも１つがヒドロカルビルオキシ基である。］
5. 前記式（ＩＩＩ）で表される基及び／又は前記式（ＩＶ）で表される基を有するケイ素化合物が、下記式（ＩＩＩａ）で表わされる基を有するケイ素化合物である請求項１〜４のいずれかに記載のゴム組成物。
   

   

   ［式中、ｈは１〜１０の整数を表し、Ｒ^２４、Ｒ^２５及びＲ^２６は、それぞれ独立に、炭素原子数が１〜４のヒドロカルビル基又は炭素原子数が１〜４のヒドロカルビルオキシ基を表し、Ｒ^２４、Ｒ^２５及びＲ^２６の少なくとも１つがヒドロカルビルオキシ基である。］
6. 前記共重合体中の前記式（ＩＩ）で表される化合物の含有量が０．０５〜１０質量％である請求項１〜５のいずれかに記載のゴム組成物。
7. 前記共重合体は、前記共役ジエン化合物に基づく単量体単位及び前記式（ＩＩ）で表される化合物に基づく単量体単位とともに、スチレンに基づく単量体単位を有し、
   前記共重合体中の前記スチレンに基づく単量体単位の含有量が０．１〜５５質量％である請求項１〜６のいずれかに記載のゴム組成物。
8. 前記ゴム成分１００質量部に対して、シリカを５〜１５０質量部含む請求項１〜７のいずれかに記載のゴム組成物。
9. タイヤ用ゴム組成物として用いられる請求項１〜８のいずれかに記載のゴム組成物。
10. 請求項１〜９のいずれかに記載のゴム組成物を用いて作製した空気入りタイヤ。