JP5944487B2 - ガスを処理する方法およびその方法を実施するための装置 - Google Patents
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Description
熱プラズマは、同じ温度の電子ならびに重粒子(イオンおよび中性粒子)を有しており、つまり、電子と重粒子とは熱平衡にある。熱プラズマは、たとえば電気アークによって、簡単に生成され、したがって、数十ワットから数メガワットまで容易に規模設定可能である。一般に、熱プラズマは、プラズマの全質量が加熱される際に、熱損失ならびに取り扱いおよび封じ込めの問題を伴うので、所与の反応結果のために高いエネルギー入力を必要とする。
非熱プラズマは熱力学的平衡にはなく、したがって、このプラズマの効果は、処理製品に熱力学的非平衡組成をもたらす結果となる。通常、NTPにおけるイオン温度は電子温度とは異なり、電子の方が重粒子よりも「熱い」。このため、NTPは、文献において「コールドプラズマ」あるいは「非平衡プラズマ」とも呼ばれている。
マイクロ波NTPは、低い熱損失および高い電子温度の強い触媒効果のため、高反応性プラズマを形成するのに必要なエネルギー入力が比較的低いので、プラズマ化学に特に有効である。また、NTPは、無電極のノズル設計で作製されたときは、電極からの汚染物を生じない。
マグネトロンまたは他のマイクロ波エネルギー源で形成されたマイクロ波エネルギーを、複数のプラズマ発生器に分配することが知られている。各プラズマ発生器は、その発生器に移送されるマイクロ波エネルギーの一部を用いて、マイクロ波誘導プラズマ流を生成する。
本発明の主たる目的は、マイクロ波放射を装置の内部に閉じ込めたままで、装置に供給されるガス相のマイクロ波誘導プラズマを連続的に形成し、そのプラズマおよびガス相を反応器空間に移送する方法および装置を提供することである。
本発明は、プラズマ生成域の周囲に二重の渦流を成すように処理対象のガスの再循環バイパス流を形成することによって、マイクロ波エネルギーに曝したガスの変換率が向上するかも知れず、また、定常マイクロ波の波長の一定の割合よりも小さい特徴的寸法を有する装置のガス/プラズマ出口通路を採用することによって、マイクロ波放射を効率よく閉じ込められるかも知れない、という認識に基づいている。
− 円筒対称の内部空間を有する伸張容器を採用する。前記伸張容器は、
i)マイクロ波室を貫通して突出し、
ii)前記伸張容器の前記マイクロ波室と接触しない部分の壁は、マイクロ波放射に対して不透過性であり、
iii)前記伸張容器の前記マイクロ波室を貫通する部分の壁は、マイクロ波放射に対して透過性であり、
iv)前記容器の第1端に、内径Dが、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の1/16倍以下であり、長さEが、nを0,1,2または3として、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の(n+1/8)倍以下である、同軸伸張円筒出口通路を有し、および、
v)前記第1端の反対側の第2端において、底壁によって閉じられている。
また、この方法は、− 処理対象のガスを、前記容器の前記内部空間の内壁に沿って進む第1の渦流を形成し、その後前記第2端の前記底壁から反射して、前記容器の前記底壁から前記容器の中心軸に沿って進み、前記第1端の前記出口通路から出る、処理対象のガスの第2の渦流を形成するように注入する。ならびに、この方法は、
− 前記第2の渦流の前記ガスの少なくとも一部を励起して、マイクロ波非熱プラズマを形成するのに十分な強度を有するマイクロ波エネルギーに対して透過性の前記容器の領域における前記容器の前記中心軸上に定常マイクロ波の波高点が形成されるように位置整合した前記マイクロ波室内に定常マイクロ波を形成する。
− 室内に定常マイクロ波を形成することが可能であり、マイクロ波放射源に結合されたマイクロ波室、および、
− 円筒対称の内部空間を有する伸張容器を含む。そして、
− 前記伸張容器は、前記容器の長手方向の中心軸が前記マイクロ波室内の定常マイクロ波の伝播方向に対して実質的に垂直な方向を向くように、前記マイクロ波室を貫通して突出し、
− 前記伸張容器の前記マイクロ波室と接触しない部分の壁は、マイクロ波放射に対して不透過性であり、
− 前記伸張容器の前記マイクロ波室を貫通する部分の壁は、マイクロ波放射に対して透過性であり、および、
− 前記伸張容器は、第1端の反対側の第2端において底壁によって閉じられている。そして、
− 前記伸張容器は、前記第1端に、内径Dが、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の1/16倍以下であり、長さEが、nを0,1,2または3として、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の(n+1/8)倍以下である、同軸伸張円筒出口通路を有する。そして、
− 前記伸張容器は、前記容器の前記第1端の近傍位置に配置された処理対象のガスを注入するための入口部を有する。そして、前記入口部は、前記容器の前記内部空間の内壁に沿って前記第2端の前記底壁へと進む第1の渦流を形成し、その後前記底壁から反射して、前記容器の前記底壁から前記容器の前記中心軸に沿って進み、前記第1端の前記出口通路から出る、ガスの第2の渦流を形成するようにガスを注入する。そして、
− 前記伸張容器は、前記マイクロ波室内の前記定常マイクロ波の波高点が、前記伸張容器の長手方向の前記中心軸上に位置するように、前記マイクロ波室を貫通する。
本発明を、例示的実施形態、および1つの例示的実施形態の効果を検証する比較試験によって、詳細に説明する。例示的実施形態は、プラズマを生成し安定化するための2つまたは3つの同軸渦流、および、ガスを処理するためにプラズマアフターグローの使用を採用するものであるが、これらに本発明の範囲を限定するものであると解釈してはならない。
本発明の例示的実施形態を、真鍮製の伸張容器4を示す図4aに示す。伸張容器4の内部空間のチョーク空洞の長さは50mmであり、幅は25mmであり、出口通路の長さは29mmであり、出口通路の直径は12mmである。
Jasinskiら[1]の教示に基づく対照ノズルを作製して、マイクロ波誘導プラズマによるガスの処理について、本発明の効果と従来技術ノズルとを比較した。
上述(図4)の例示的実施形態、および、上述(図5)の従来技術のプラズマノズルについて、一連の試験運転を実施して、本発明の効果を検証した。
1. Jasinskiら(2008),「Hydrogen Production via Methane Reforming using various Microwave Plasma Sources”, Chem. Listy., 102, pp. 1332-1337。
Claims (13)
- ガスを処理する方法であって、
− 円筒対称の内部空間を有する伸張容器を採用し、前記伸張容器は、
i)マイクロ波室を貫通して突出し、
ii)前記伸張容器の前記マイクロ波室と接触しない部分の壁は、マイクロ波放射に対して不透過性であり、
iii)前記伸張容器の前記マイクロ波室を貫通する部分の壁は、マイクロ波放射に対して透過性であり、
iv)前記容器の第1端に、内径Dが、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の1/16倍以下であり、長さEが、nを0,1,2または3として、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の(n+1/8)倍以下である、同軸伸張円筒出口通路を有し、および、
v)前記第1端の反対側の第2端において、底壁によって閉じられており、
− 処理対象のガスを、前記容器の前記内部空間の内壁に沿って進む第1の渦流を形成し、その後前記第2端の前記底壁から反射して、前記容器の前記底壁から前記容器の中心軸に沿って進み、前記第1端の前記出口通路から出る、処理対象のガスの第2の渦流を形成するように注入し、ならびに、
− 前記第2の渦流の前記ガスの少なくとも一部を励起して、マイクロ波非熱プラズマを形成し得る強度を有するマイクロ波エネルギーに対して透過性の前記容器の領域における前記容器の前記中心軸上に定常マイクロ波の波高点が形成されるように位置整合した前記マイクロ波室内に定常マイクロ波を形成する
ことを含むことを特徴とする方法。 - − 伸張容器の内部空間の幅Wが、nを0,1,2または3として、前記マイクロ波室内の前記定常マイクロ波の波長の(n+1/32)倍〜(n+1/8)倍、(n+1/16)倍〜(n+1/8)倍、または、(n+1/12)倍〜(n+1/8)倍のいずれかの範囲内であり、
− 伸張容器の内部空間の長さLが、nを0,1,2または3として、前記マイクロ波室内の前記定常マイクロ波の波長の(n+1/16)倍〜(n+1/4)倍、(n+1/8)倍〜(n+1/4)倍、または、(n+1/6)倍〜(n+1/4)倍のいずれかの範囲内である
伸張容器を採用することを特徴とする請求項1に記載の方法。 - 処理対象のガスを、前記伸張容器の前記第1端から注入することに代えて、前記伸張容器の前記第2端の近傍位置から注入し、前記容器の前記内部空間の前記内壁に沿って進む第1の渦流を形成し、その後前記容器の前記第1端の遠位部分から反射して、前記第1の渦流の内側を同軸に進む第2の渦流を形成し、その後前記第2端の前記底壁から反射して、前記容器の前記底壁から前記容器の前記中心軸に沿って進む第3の同軸渦流を形成し、前記第1端の前記出口通路から出るようにすることを特徴とする請求項1または2に記載の方法。
- 処理対象のガスが、天然ガス、メタン、エタン、プロパンおよびブタンのいずれか1つであることを特徴とする請求項1、2または3に記載の方法。
- ガスを処理する装置であって、
− 室内に定常マイクロ波を形成することが可能であり、0.1kW〜500kWのエネルギーを供給されて0.6GHz〜10GHzの範囲の周波数のマイクロ波放射を生成する同軸マグネトロンであるマイクロ波放射源に結合されたマイクロ波室(1,107,207)、および、
− 円筒対称の内部空間(102,202)を有する伸張容器(3,100,200)を含み、
− 前記伸張容器は、前記容器の長手方向の中心軸が前記マイクロ波室内の定常マイクロ波の伝播方向に対して実質的に垂直な方向を向くように、前記マイクロ波室を貫通して突出し、
− 前記伸張容器の前記マイクロ波室と接触しない部分の壁は、マイクロ波放射に対して不透過性であり、
− 前記伸張容器の前記マイクロ波室を貫通する部分(2,108,208)の壁は、マイクロ波放射に対して透過性であり、および、
− 前記伸張容器は、第1端(103,203)の反対側の第2端(104,204)において底壁によって閉じられており、
− 前記伸張容器は、前記第1端に、内径Dが、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の1/16倍以下であり、長さEが、nを0,1,2または3として、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の(n+1/8)倍以下である、同軸伸張円筒出口通路(105,205)を有し、および、
− 前記伸張容器は、前記容器の前記第1端の近傍位置に配置された処理対象のガスを注入するための入口部(5,106,206)を有し、前記入口部は、前記容器の前記内部空間の内壁に沿って前記第2端の前記底壁へと進む第1の渦流を形成し、その後前記底壁から反射して前記容器の前記底壁から前記容器の前記中心軸に沿って進むガスの第2の渦流を形成し、前記第1端の前記出口通路から出るように、ガスを注入し、ならびに、
− 前記伸張容器は、前記マイクロ波室内の前記定常マイクロ波の波高点が、前記伸張容器の長手方向の前記中心軸上に位置するように、前記マイクロ波室を貫通する
ことを特徴とする装置。 - 前記伸張容器は、
− 前記容器の前記第2端(204)の近傍位置に配置された処理対象のガスを注入するための入口部(206)、および、
− 前記第1端(203)における前記伸張容器の縁区画に位置し、前記第2端(204)に対向する環状半チューブを形成する湾曲壁区画(210)であって、注入されたガスが、前記容器の前記内部空間の前記内壁に沿って当該湾曲壁区画(210)へと進む第1の渦流を形成し、その後当該湾曲壁区画から反射して、前記伸張容器の前記第2端(204)に向かって進むガスの第2の渦流を形成し、前記第2端にてもう一度反射して、前記容器の前記底壁(204)から前記容器の長手方向の前記中心軸に沿って進み、前記第1端(203)の前記出口通路(205)から出る第3の渦流を形成するように配置された湾曲壁区画(210)
を有することを特徴とする請求項5に記載の装置。 - − 前記伸張容器の前記内部空間の幅Wが、nを0,1,2または3として、前記マイクロ波室内の前記定常マイクロ波の波長の(n+1/32)倍〜(n+1/8)倍、(n+1/16)倍〜(n+1/8)倍、または、(n+1/12)倍〜(n+1/8)倍のいずれかの範囲内であり、
− 前記伸張容器の前記内部空間の長さLが、nを0,1,2または3として、前記マイクロ波室内の前記定常マイクロ波の波長の(n+1/16)倍〜(n+1/4)倍、(n+1/8)倍〜(n+1/4)倍、または、(n+1/6)倍〜(n+1/4)倍のいずれかの範囲内である
ことを特徴とする請求項5または6に記載の装置。 - 前記マイクロ波プラズマ源は、
− 0.5kW〜120kW、好ましくは1kW〜75kWのエネルギーを供給される同軸マグネトロンであり、前記同軸マグネトロンは、
− 0.9GHz〜2.5GHzの範囲の周波数のマイクロ波放射を生成する
ことを特徴とする請求項5、6または7に記載の装置。 - 前記伸張容器の前記不透過壁の材料は、真鍮、銅、鋼、アルミニウムまたはアルミナのいずれか1つであることを特徴とする請求項5、6または7に記載の装置。
- 前記伸張容器の中央区画の前記透過壁の材料は、ポリテトラフルオロエチレン、窒化ホウ素、石英、シリカおよびアルミナのいずれか1つであることを特徴とする請求項5、6または7に記載の装置。
- 前記入口部は、前記容器の前記内部空間へ処理対象のガスを接線注入するように設計されていることを特徴とする請求項5、6または7に記載の装置。
- 前記出口通路は、一定の断面積の円筒区画へと連なる切頂漏斗の形状とされ、または、一定の断面積および前記出口通路の端壁に凹部(8b)を有する形状とされていることを特徴とする請求項5、6または7に記載の装置。
- 前記出口通路は、前記出口通路の壁厚が下端に向かって減少するように前記出口通路の外壁を先細りとした、一定の断面積の円筒通路の形状とされていることを特徴とする請求項5、6または7に記載の装置。
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