JP5907448B1 - Method for producing hydrogen-containing water - Google Patents

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Abstract

【課題】高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とすること。【解決手段】水素含有水1は、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を有機酸50の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60の混合によりpH3以上、pH5未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄/亜鉛70が混合されてなるものである。【選択図】図1[PROBLEMS] To maintain a high hydrogen concentration for a long time and to enable intake in a high hydrogen concentration state. A hydrogen-containing water 1 is prepared by mixing a dispersion 40 prepared by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30 with a pH of 1 or more and less than 5 by mixing an organic acid 50. After acidification, the pH is 3 or more and less than 5 by mixing with alkali 60, and then obtained by immersing the cathode and anode in dispersion 40 and exciting between the electrodes at a predetermined voltage, and , Iron / zinc 70 is mixed. [Selection] Figure 1

Description

本発明は、水素を豊富に含む水素含有水に関するもので、特に、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水の製造方法に関するものであるThe present invention relates to hydrogen-containing water containing abundant hydrogen, and particularly to a method for producing hydrogen-containing water that can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested in a high hydrogen concentration state.

近年、還元力が高い水素には、強い酸化力によってタンパク質やDNA等に損傷を与えて癌、糖尿病、高血圧、心臓病等の生活習慣病を引き起こすとされている活性酸素を除去する働きがあることがわかってきており、健康志向の高まりと相俟って、水素が豊富に含まれている水(所謂、水素水と呼ばれるものである)に高い注目が集められている。   In recent years, hydrogen, which has a high reducing power, has a function of removing active oxygen, which is believed to cause damage to proteins, DNA, etc. due to strong oxidizing power and cause lifestyle-related diseases such as cancer, diabetes, hypertension and heart disease. It has been found that, together with the increase in health consciousness, high attention has been drawn to water rich in hydrogen (so-called hydrogen water).

このような水素水への関心が高まるにつれ、水素水の製造手法も様々開発されており、例えば、水の電気分解により水素水を製造する方法、マグネシウム等の金属と水の反応により水素水を製造する方法、水素ガスを加圧により水に溶解させることで水素水を製造する方法(加圧溶解法/マイクロ・ナノバブル法)等が知られている。
しかし、一般的に、水素は分子が小さく水に溶けにくいため散逸しやすく、例えば、水に水素(ガス)を溶解した水素水や電解により生成した水素水をPETボトルに充填した場合には、水素(分子)がPETボトルから容易に抜け出てしまい、水素水の水素濃度(溶存水素量)を高い状態で長期間維持することは非常に困難である。
また、従来の方法により製造された水素水では、PETボトルよりも分子が小さく水素が抜け難いとされているアルミパウチ等のアルミ容器に充填した場合でも、開封直後から水素が大気中に散逸してしまい、開封後に直ぐに飲まなければ水素が急激に減ってしまっていた。更に、スティック等の袋体に入れたマグネシウム等の金属を水が入ったプラスチック等の容器に入れてまたは容器の蓋に取り付けて密閉し、飲用直前に容器を振って金属を接触(浸漬)させることで水素水を生成するものもあるが、生成する水素濃度を一定にするのが困難であるうえ、やはり直ぐに飲まなければ水素が大気中に散逸して急激に減少してしまっていた。商品形態が電解等により水素を生成する家庭用や工業用の所謂、水サーバー等の設置型のものでも、水素が生成直後から散逸してしまうことは同様である。
As interest in hydrogen water increases, various hydrogen water production methods have been developed. For example, hydrogen water is produced by electrolysis of water, hydrogen water is produced by reaction of metals such as magnesium and water. A production method, a method of producing hydrogen water by dissolving hydrogen gas in water under pressure (pressure dissolution method / micro / nano bubble method), and the like are known.
However, in general, hydrogen is easy to dissipate because its molecules are small and difficult to dissolve in water. For example, when filling a PET bottle with hydrogen water in which hydrogen (gas) is dissolved in water or hydrogen water generated by electrolysis, Hydrogen (molecules) easily escapes from the PET bottle, and it is very difficult to maintain the hydrogen concentration (dissolved hydrogen amount) of hydrogen water for a long period of time.
In addition, hydrogen water produced by a conventional method is dissipated into the atmosphere immediately after opening even when it is filled in an aluminum container such as an aluminum pouch that has smaller molecules than PET bottles and is difficult to escape hydrogen. If you don't drink it right after opening, the hydrogen will be drastically reduced. Furthermore, put magnesium or other metal in a bag such as a stick into a plastic container containing water or attach it to the lid of the container to seal it, and shake the container just before drinking to contact (immerse) the metal. Some of them produce hydrogen water, but it is difficult to make the hydrogen concentration constant, and if not drinking immediately, hydrogen is dissipated into the atmosphere and suddenly decreases. Even if the product form is a household or industrial installation type such as a water server that generates hydrogen by electrolysis or the like, hydrogen is dissipated immediately after the generation.

したがって、従来、水素水の水素濃度(溶存水素量)を高いままで長期間維持するのは難しく、また、水素濃度が高い状態で摂取することも困難であった。このため、水素ガスを効率的に体内に取り入れて水素ガスの病気予防や健康増進等といった有用な効能効果を得るのは難しいとされていた。   Therefore, conventionally, it has been difficult to maintain the hydrogen concentration (dissolved hydrogen amount) of hydrogen water for a long period of time, and it has also been difficult to ingest in a state where the hydrogen concentration is high. For this reason, it has been considered difficult to obtain useful effects such as hydrogen gas disease prevention and health promotion by efficiently incorporating hydrogen gas into the body.

ここで、特許文献1及び特許文献2において、フッ素系カチオン交換膜からなる隔膜でアノード室とカソード室に分けてアノード電極及びカソード電極をフッ素系カチオン交換膜からなる隔膜に密着させた構造の電解槽にてカソード電解により生成した水素と、糖類やポリフェノールからなる還元性ヒドロキシル基を有する物質(細胞抽出成分)とを水に含有させた水素水について開示されている。この特許文献1及び特許文献2の水素水によれば、糖類やポリフェノールからなる還元性ヒドロキシル基を有する物質を溶存水素分子安定化剤として、水素分子を含有する電解還元水素水と相互作用させることで、溶存水素の寿命を長くできるとされている。   Here, in Patent Document 1 and Patent Document 2, electrolysis having a structure in which a diaphragm made of a fluorine-based cation exchange membrane is divided into an anode chamber and a cathode chamber, and the anode electrode and the cathode electrode are in close contact with the diaphragm made of a fluorine-based cation exchange membrane. There is disclosed hydrogen water containing hydrogen generated by cathode electrolysis in a tank and a substance having a reducing hydroxyl group (cell extraction component) made of saccharides or polyphenol in water. According to the hydrogen water of Patent Document 1 and Patent Document 2, a substance having a reducing hydroxyl group consisting of saccharides and polyphenols is used as a dissolved hydrogen molecule stabilizer to interact with electrolytically reduced hydrogen water containing hydrogen molecules. It is said that the life of dissolved hydrogen can be extended.

特開2015―009175号公報JP2015-009175A 再表2008/062814号公報No. 2008/0662814

しかしながら、特許文献1及び特許文献2では、実施例において、細胞抽出物質が添加されていないものと比較して、細胞抽出物質が添加されているものは24時間後において、酸化還元電位の増大が少なくなっているが、24時間後以降は不明である。また、ペットボトルに入れた6カ月後においても、細胞抽出物質が添加されていないものと比較して、酸化還元電位の増大が少なくなってはいるものの、製造直後の酸化還元電位は維持されていない。特に、還元性ヒドロキシル基を有する物質を添加しているため、酸化還元電位の指標のみでは、溶存水素の残存量が不明である。   However, in Patent Document 1 and Patent Document 2, in the examples, compared with the sample in which the cell extract material was not added, the sample to which the cell extract material was added increased the redox potential after 24 hours. Although it is decreasing, it is unknown after 24 hours. In addition, even after 6 months in the PET bottle, the oxidation-reduction potential immediately after production is maintained, although the increase in the oxidation-reduction potential is reduced compared to the case where no cell extract is added. Absent. In particular, since a substance having a reducing hydroxyl group is added, the remaining amount of dissolved hydrogen is unknown only by the index of the redox potential.

そこで、本発明は、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水の製造方法の提供を課題とするものである。 Therefore, an object of the present invention is to provide a method for producing hydrogen-containing water that can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested in a high hydrogen concentration state.

請求項1の水素含有水の製造方法は、混合工程において、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製し、酸混合工程にて、前記調製した分散液に酸を混合して酸性にし、アルカリ混合工程において、前記酸性にした分散液にアルカリを混合し、電圧印加工程において、前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものであり、前記分散液を調製するとき、及び/または、前記何れかの工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種を混合したものである。 In the method for producing hydrogen-containing water according to claim 1 , in the mixing step, at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water are mixed and dispersed. In the acid mixing step, an acid is mixed with the prepared dispersion to make it acidic. In the alkali mixing step, the alkali is mixed with the acidified dispersion, and in the voltage application step, the alkali mixing is performed. A cathode and an anode are immersed in the subsequent dispersion, and the electrode is excited at a predetermined voltage. When preparing the dispersion, and / or in the dispersion after any of the steps, It is a mixture of at least one of iron compounds, zinc, and zinc compounds.

ここで、上記酸混合工程は、酸の混合により分散液をpH1以上、pH5未満、好ましくは、pH2以上、pH4以下とする工程である。
また、上記アルカリ混合工程は、アルカリの混合により分散液をpH3以上、pH8未満とする工程である。
更に、上記電圧印加工程は、前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
Here, the acid mixing step is a step of adjusting the dispersion to pH 1 or more and less than pH 5, preferably pH 2 or more and pH 4 or less by mixing acids.
Moreover, the said alkali mixing process is a process which makes dispersion liquid pH3 or more and less than pH8 by mixing of an alkali.
Furthermore, the voltage application step is performed by immersing the cathode and the anode in the dispersion liquid after the alkali mixing, and applying a DC voltage with a DC power source that connects the two electrodes. For example, it is set to a value suitable for water electrolysis.

そして、上記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種は、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するとき、及び/または、混合工程、酸混合工程、アルカリ混合工程、電圧印加工程のうちの何れかの工程後の分散液に混合されたものであり、上記何れか1以上の段階で混合されればよい。   At least one of the iron, iron compound, zinc, and zinc compound is a mixture of at least one of the magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water. And / or mixed with the dispersion after any one of the mixing step, the acid mixing step, the alkali mixing step, and the voltage application step. What is necessary is just to mix in the above step.

請求項2の水素含有水の製造方法は、前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種は、前記水素含有水1Lに対して1〜100mgの範囲内で配合されたものである。 In the method for producing hydrogen-containing water according to claim 2 , at least one of the iron, iron compound, zinc, and zinc compound is blended within a range of 1 to 100 mg with respect to 1 L of the hydrogen-containing water. is there.

請求項3の水素含有水の製造方法は、混合工程において、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製し、酸混合工程にて、前記調製した分散液に酸を混合して酸性にし、アルカリ混合工程において、前記酸性にした分散液にアルカリを混合し、電圧印加工程において、前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものであり、前記分散液を調製するとき、及び/または、前記何れかの工程後の分散液に糖類及び/または多糖類を混合したものである。 In the method for producing hydrogen-containing water according to claim 3 , in the mixing step, at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water are mixed and dispersed. In the acid mixing step, an acid is mixed with the prepared dispersion to make it acidic. In the alkali mixing step, the alkali is mixed with the acidified dispersion, and in the voltage application step, the alkali mixing is performed. A cathode and an anode are immersed in the subsequent dispersion, and the electrodes are excited with a predetermined voltage. When preparing the dispersion, and / or in the dispersion after any of the steps, saccharides and / Or a mixture of polysaccharides.

ここで、上記酸混合工程は、酸の混合により分散液をpH1以上、pH5未満、好ましくは、pH2以上、pH4以下とする工程である。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリ混合工程は、アルカリの混合により分散液をpH3以上、pH8未満とする工程である。
更に、上記電圧印加工程は、前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
Here, the acid mixing step is a step of adjusting the dispersion to pH 1 or more and less than pH 5, preferably pH 2 or more and pH 4 or less by mixing acids. As the acid, an organic acid is preferably used.
Moreover, the said alkali mixing process is a process which makes dispersion liquid pH3 or more and less than pH8 by mixing of an alkali.
Furthermore, the voltage application step is performed by immersing the cathode and the anode in the dispersion liquid after the alkali mixing, and applying a DC voltage with a DC power source that connects the two electrodes. For example, it is set to a value suitable for water electrolysis.

そして、糖類及び/または多糖類は、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するとき、及び/または、混合工程、酸混合工程、アルカリ混合工程、電圧印加工程のうちの何れかの工程後の分散液に混合されたものであり、上記何れか1以上の段階で混合されればよい。   The saccharide and / or polysaccharide is prepared by mixing at least one of the magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound with phosphoric acid and / or phosphate and water, and preparing a dispersion, and / Or mixed with the dispersion after any one of the mixing step, the acid mixing step, the alkali mixing step, and the voltage application step, and may be mixed in any one or more of the above steps.

請求項4の水素含有水の製造方法は、前記糖類及び/または多糖類は、前記水素含有水1Lに対して10〜100mgの範囲内で配合されたものである。 In the method for producing hydrogen-containing water according to claim 4, the saccharide and / or polysaccharide is blended within a range of 10 to 100 mg with respect to 1 L of the hydrogen-containing water.

請求項5の水素含有水の製造方法は、混合工程において、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製し、酸混合工程にて、前記調製した分散液に酸を混合して酸性にし、アルカリ混合工程において、前記酸性にした分散液にアルカリを混合し、第2の酸混合工程において、前記アルカリ混合後の分散液に再度酸を混合し、電圧印加工程において、前記再度の酸が混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものである。 In the method for producing hydrogen-containing water according to claim 5 , in the mixing step, at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water are mixed and dispersed. In the acid mixing step, acid is mixed with the prepared dispersion to make it acidic, and in the alkali mixing step, alkali is mixed with the acidified dispersion, and in the second acid mixing step, The acid is again mixed with the dispersion after the alkali mixing, and in the voltage application step, the cathode and the anode are immersed in the dispersion after the acid is mixed again, and the electrode is excited with a predetermined voltage. .

ここで、上記酸混合工程は、酸の混合により分散液をpH1以上、pH5未満、好ましくは、pH2以上、pH4以下とする工程である。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。
また、上記アルカリ混合工程は、アルカリの混合により分散液をpH3以上、pH8未満とする工程である。
更に、上記第2の酸混合工程は、再度の酸の混合により分散液をpH1以上、pH5未満、好ましくは、pH3以上、pH5未満とする工程である。好ましくは有機酸が使用される。
加えて、上記電圧印加工程は、前記再度の酸が混合後の陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
Here, the acid mixing step is a step of adjusting the dispersion to pH 1 or more and less than pH 5, preferably pH 2 or more and pH 4 or less by mixing acids. As the acid, an organic acid is preferably used.
Moreover, the said alkali mixing process is a process which makes dispersion liquid pH3 or more and less than pH8 by mixing of an alkali.
Furthermore, the second acid mixing step is a step in which the dispersion is adjusted to pH 1 or more and less than pH 5, preferably pH 3 or more and less than pH 5 by mixing the acids again. Preferably an organic acid is used.
In addition, the voltage application step is performed by immersing the cathode and anode after mixing the acid again, and applying a DC voltage from a DC power source that connects the two electrodes. For example, it is set to a value suitable for water electrolysis.

請求項6の水素含有水の製造方法は、請求項5の構成において、更に、前記電圧印加工程後の分散液に再度アルカリを混合する第2のアルカリ混合工程を具備するものである。
ここで、上記第2のアルカリ混合工程では、再度アルカリと混合し使途に応じてpH調製、例えば、飲用に適した風味となるようにpH調整する。
The method for producing hydrogen-containing water according to claim 6 further comprises a second alkali mixing step in which alkali is added again to the dispersion after the voltage application step in the configuration according to claim 5 .
Here, in the second alkali mixing step, the mixture is again mixed with alkali and adjusted to a pH suitable for use, for example, a flavor suitable for drinking, according to the intended use.

請求項7の水素含有水の製造方法は、請求項1乃至請求項6の何れか1つの構成において、前記酸の添加総量は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩の合計配合量100重量部に対して、100〜200重量部の範囲内としたものである。 The method for producing hydrogen-containing water according to claim 7 is the structure according to any one of claims 1 to 6 , wherein the total amount of the acid added is at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound. The total amount of phosphoric acid and / or phosphate is 100 to 200 parts by weight with respect to 100 parts by weight.

請求項8の水素含有水の製造方法は、請求項1乃至請求項7の何れか1つの構成において、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液100重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少の何れか1つなくとも1種が、5〜20重量部の範囲内で配合され、前記リン酸及び/またはリン酸塩が、10〜30重量部の範囲内で配合されたものである。 The method for producing hydrogen-containing water according to claim 8 is the structure according to any one of claims 1 to 7 , wherein at least one of the magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound and phosphoric acid and / or phosphorus. When 100 parts by weight of a dispersion prepared by mixing an acid salt and water is used, at least one of the magnesium, magnesium compound, calcium and calcium compound is 5 to 20 parts by weight. The phosphoric acid and / or phosphate is blended within the range of 10 to 30 parts by weight.

請求項9の水素含有水の製造方法は、請求項1乃至請求項8の何れか1つの構成において、更に、前記分散液を調製するとき、及び/または、前記何れかの工程後の分散液に金属の塩化物を混合したものである。
ここで、上記金属の塩化物としては、例えば、マグネシウムの塩化物(塩化マグネシウム)、カルシウムの塩化物(塩化カルシウム)、ナトリウムの塩化物(塩化ナトリウム)等が挙げられる。
The method for producing hydrogen-containing water according to claim 9 is the composition according to any one of claims 1 to 8 , wherein the dispersion is further prepared and / or the dispersion after any of the steps. And a metal chloride.
Here, examples of the metal chloride include magnesium chloride (magnesium chloride), calcium chloride (calcium chloride), sodium chloride (sodium chloride), and the like.

請求項10の水素含有水の製造方法は、請求項1乃至請求項9の何れか1つの構成において、更に、前記電圧印加工程後に水で10〜1000倍に希釈したものである。
ここで、電圧印加工程後に第2のアルカリ混合工程を有する場合には、第2のアルカリ混合工程の後に希釈するのが望ましい。
The method for producing hydrogen-containing water according to claim 10 is the method according to any one of claims 1 to 9 , further diluted 10 to 1000 times with water after the voltage application step.
Here, when it has a 2nd alkali mixing process after a voltage application process, it is desirable to dilute after a 2nd alkali mixing process.

請求項11の水素含有水の製造方法は、請求項1乃至請求項9の何れか1つの構成において、更に、前記電圧印加工程後に、水で10〜1000倍に希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したものである。
ここで、電圧印加工程後に第2のアルカリ混合工程を有する場合には、第2のアルカリ混合工程の後に希釈し、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起するのが望ましい。
The method for producing hydrogen-containing water according to claim 11 is the structure according to any one of claims 1 to 9 , wherein after the voltage application step, the product is diluted 10 to 1000 times with water, and then again the cathode and anode And the electrodes are excited with a predetermined voltage.
Here, in the case where the second alkali mixing step is included after the voltage application step, dilution is performed after the second alkali mixing step, the cathode and the anode are immersed again, and the electrodes are excited with a predetermined voltage. desirable.

請求項12の水素含有水の製造方法は、請求項3乃至請求項11の何れか1つの構成において、更に、前記分散液を調製するとき、及び/または、前記何れかの工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種を混合したものである。
ここで、上記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種が混合とは、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか1以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び/または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか1以上に混合されたものである。
The method for producing hydrogen-containing water according to claim 12 is the structure according to any one of claims 3 to 11 , wherein the dispersion is further prepared and / or after any of the steps. Are mixed with at least one of iron, iron compounds, zinc, and zinc compounds.
Here, at least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound is mixed, and at least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound is the magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium. A step of preparing a dispersion by mixing at least one of compounds with phosphoric acid and / or a phosphate and water, a step of preparing a dispersion, and mixing the prepared dispersion with an acid to make it acidic Step, step of mixing the acidified dispersion with alkali, step of mixing the dispersion mixed with alkali with acid again, immersing the cathode and anode in the dispersion mixed with alkali or again with acid, Any one or more of a stage where the electrodes are excited with a predetermined voltage, a cathode and an anode are immersed, and a dispersion liquid which is excited between the electrodes with a predetermined voltage is mixed with alkali again It means that it has been mixed at step. That is, at least one of the magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound and phosphoric acid and / or phosphate and water are mixed and / or prepared when the dispersion is prepared. Liquid, dispersion after mixing with acid, dispersion after mixing with alkali, dispersion after mixing with acid again, dispersion after cathode and anode are immersed and excited between these electrodes at a predetermined voltage These are mixed with one or more of the dispersions after being mixed with alkali again.

請求項13の水素含有水の製造方法は、請求項5乃至請求項12の何れか1つの構成において、更に、前記分散液を調製するとき、及び/または、前記何れかの工程後の分散液に糖類及び/または多糖類を混合したものである。
ここで、上記糖類及び/または多糖類が混合とは、糖類及び/または多糖類が、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか1以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び/または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか1以上に混合されたものである。
The method for producing hydrogen-containing water according to claim 13 is the composition according to any one of claims 5 to 12 , wherein the dispersion is further prepared and / or the dispersion after any of the steps. Are mixed with saccharides and / or polysaccharides.
Here, the mixture of saccharides and / or polysaccharides means that the saccharides and / or polysaccharides are at least one of the magnesium, magnesium compounds, calcium and calcium compounds, phosphoric acid and / or phosphates and water. To prepare a dispersion, to prepare a dispersion, to make the prepared dispersion mixed with an acid, to make it acidic, to mix an acidified dispersion with an alkali, and to mix with an alkali The step of mixing the dispersion again with the acid, the step of immersing the cathode and anode in the dispersion mixed with the alkali or the dispersion mixed with the acid again, and exciting the electrode at a predetermined voltage, the cathode and the anode are immersed This means that the dispersion liquid excited between the electrodes at a predetermined voltage is mixed at one or more of the stages where it is mixed with alkali again. That is, at least one of the magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound and phosphoric acid and / or phosphate and water are mixed and / or prepared when the dispersion is prepared. Liquid, dispersion after mixing with acid, dispersion after mixing with alkali, dispersion after mixing with acid again, dispersion after cathode and anode are immersed and excited between these electrodes at a predetermined voltage These are mixed with one or more of the dispersions after being mixed with alkali again.

請求項1の発明の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、前記調製した分散液を酸との混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にする酸混合工程と、前記酸性にした分散液をアルカリとの混合によりpH3以上、pH8未満とするアルカリ混合工程と、前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程とを具備し、前記分散液を調製するとき、及び/または、前記何れか1以上の工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種を混合したものである。 In the method for producing hydrogen-containing water according to the first aspect of the present invention, at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water are mixed to form a dispersion. A mixing step to prepare, an acid mixing step in which the prepared dispersion is acidified to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing with acid, and the acidified dispersion is adjusted to pH 3 or more and less than pH 8 by mixing with alkali. An alkali mixing step, and a voltage application step of immersing a cathode and an anode in the dispersion after the alkali mixing and exciting between the electrodes at a predetermined voltage, when preparing the dispersion, and / or At least one of iron, an iron compound, zinc, and a zinc compound is mixed with the dispersion after any one or more of the steps.

本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリと混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持されペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。   As a result of accumulating extensive experimental research, the present inventor has prepared a dispersion prepared by mixing at least one of magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water. The mixture is acidified to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing with acid, then mixed with alkali to make pH 3 or more and less than pH 8, and then the cathode and anode are immersed in the dispersion to excite the electrodes at a predetermined voltage. In the hydrogen-containing water obtained by the above, even if sealed in a container such as a plastic bottle, it is found that hydrogen is maintained for a long time without disappearing, and further, among iron, iron compound, zinc, zinc compound By mixing at least one species, the hydrogen concentration increases remarkably, and even if a physical impact (external force) such as stirring is applied or pressure fluctuations occur, the hydrogen concentration does not decrease rapidly. During have found that a high hydrogen concentration even if the high hydrogen concentration and sealed in a container such as is maintained PET bottles is maintained for a long time, but have completed the present invention based on this finding.

ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(H)や水素イオン(H)が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
2HO→2H+2OH
2H+2e→H
Here, in the hydrogen-containing water of the present invention, a high hydrogen concentration is maintained for a long time because magnesium, magnesium compound, calcium, calcium compound, and phosphoric acid and / or phosphate are included. By mixing, a magnesium / calcium-phosphate complex is formed, and hydrogen molecules (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed on such a complex. Seem.
In addition, the cathode and the anode are immersed in the dispersion, and the electrode is excited at a predetermined voltage, whereby water is electrolyzed, and hydrogen is generated by electrolysis of the water. It is presumed that the action promotes the reaction shown below to generate hydrogen, and it is considered that the hydrogen concentration is maintained in a high state by this reaction occurring even after the production.
2H 2 O → 2H + + 2OH
2H + + 2e → H 2

特に、分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種が混合されたことにより水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄/亜鉛が加わりマグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム/カルシウムーリン酸錯体状物に鉄/亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持された。 In particular, when at least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound is mixed in the dispersion, the hydrogen concentration increases, and the high hydrogen concentration is maintained for a long time. Iron / zinc is added to the complex to form a magnesium / calcium-phosphate-iron / zinc-complex, which facilitates electron transfer and facilitates electron exchange as shown in the above reaction formula. It is considered that the hydrogen generation reaction is promoted. In addition, by adding iron / zinc to the magnesium / calcium-phosphate complex, the stability (charge balance, etc.) of the complex is improved, and adsorption / fixation of hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) is improved. Stabilization is also possible. As a result, even when a physical impact (external force) such as stirring was applied or a fluctuation in atmospheric pressure occurred, the hydrogen concentration was maintained at high levels for several days without sharply decreasing.

したがって、請求項1の発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。 Therefore, according to the method for producing hydrogen-containing water of the first aspect of the invention, it is possible to obtain hydrogen-containing water that can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested with a high hydrogen concentration.

請求項2の発明の水素含有水の製造方法は、前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種は、前記水素含有水1Lに対して1〜100mgの範囲内で配合されたものである。 In the method for producing hydrogen-containing water according to claim 2 , at least one of the iron, iron compound, zinc, and zinc compound is blended within a range of 1 to 100 mg with respect to 1 L of the hydrogen-containing water. Is.

鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種を上記範囲内とすることで、請求項1の効果に加えて、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示し飲用にも好適な水素含有水が得られる。 By maintaining at least one of iron, iron compounds, zinc, and zinc compounds within the above range, in addition to the effects of claim 1 , the effect of maintaining a significant hydrogen concentration without causing a decrease in flavor or transparency Hydrogen-containing water suitable for drinking is obtained.

請求項3の発明の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、前記調製した分散液を酸との混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にする酸混合工程と、前記酸性にした分散液をアルカリとの混合によりpH3以上、pH8未満とするアルカリ混合工程と、前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程とを具備し、前記分散液を調製するとき、及び/または、前記何れか1以上の工程後の分散液に糖類及び/または多糖類を混合したものである。 According to a third aspect of the present invention, there is provided a method for producing hydrogen-containing water, comprising mixing at least one of magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water to obtain a dispersion. A mixing step to prepare, an acid mixing step in which the prepared dispersion is acidified to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing with acid, and the acidified dispersion is adjusted to pH 3 or more and less than pH 8 by mixing with alkali. An alkali mixing step, and a voltage application step of immersing a cathode and an anode in the dispersion after the alkali mixing and exciting between the electrodes at a predetermined voltage, when preparing the dispersion, and / or Sugars and / or polysaccharides are mixed in the dispersion liquid after any one or more of the above steps.

本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリと混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類及び/または多糖類を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。   As a result of accumulating extensive experimental research, the present inventor has prepared a dispersion prepared by mixing at least one of magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water. The mixture is acidified to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing with acid, then mixed with alkali to make pH 3 or more and less than pH 8, and then the cathode and anode are immersed in the dispersion, and the electrodes are excited with a predetermined voltage. In the hydrogen-containing water obtained by the above, it is found that hydrogen is maintained for a long time without being lost even if sealed in a container such as a PET bottle, and further, by mixing saccharides and / or polysaccharides, Even if physical concentration (external force) such as stirring is applied or pressure fluctuations occur, hydrogen concentration does not decrease sharply even if physical concentration (external force) such as stirring is applied, and high hydrogen concentration is maintained for several days. High hydrogen concentration even when sealed in a container such as Ttobotoru found that is maintained for a long time, but have completed the present invention based on this finding.

ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(H)や水素イオン(H)が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
2HO→2H+2OH
2H+2e→H
Here, in the hydrogen-containing water of the present invention, a high hydrogen concentration is maintained for a long time because magnesium, magnesium compound, calcium, calcium compound, and phosphoric acid and / or phosphate are included. By mixing, a magnesium / calcium-phosphate complex is formed, and hydrogen molecules (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed on such a complex. Seem.
In addition, the cathode and the anode are immersed in the dispersion, and the electrode is excited at a predetermined voltage, whereby water is electrolyzed, and hydrogen is generated by electrolysis of the water. It is presumed that the action promotes the reaction shown below to generate hydrogen, and it is considered that the hydrogen concentration is maintained in a high state by this reaction occurring even after the production.
2H 2 O → 2H + + 2OH
2H + + 2e → H 2

特に、糖類及び/または多糖類の混合により、糖類及び/または多糖類とリン酸及び/またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類/多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。これにより、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持された。   In particular, the mixture of saccharides and / or polysaccharides facilitates electron transfer due to the binding / dissociation reaction between saccharides and / or polysaccharides and phosphoric acid and / or phosphates, as shown in the above reaction formula. In addition to facilitating the transfer of electrons and facilitating the generation of hydrogen, saccharides / polysaccharides have many hydrogen atoms, so that hydrogen is generated based on those hydrogen atoms and the amount of hydrogen generated I think that will increase. As a result, even if a physical impact (external force) such as stirring is applied or fluctuations in atmospheric pressure occur, the hydrogen concentration is maintained rapidly for several days without drastically decreasing and sealed in a container such as a plastic bottle. Even in this case, a high hydrogen concentration was maintained for a long time.

したがって、請求項3の発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。 Therefore, according to the method for producing hydrogen-containing water of the invention of claim 3 , hydrogen-containing water can be obtained which can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested in a state where the hydrogen concentration is high.

請求項4の発明の水素含有水の製造方法は、前記糖類及び/または多糖類は、前記水素含有水1Lに対して10〜100mgの範囲内で配合されたものである。 According to the method for producing hydrogen-containing water of the invention of claim 4, the saccharide and / or polysaccharide is blended within a range of 10 to 100 mg with respect to 1 L of the hydrogen-containing water.

糖類及び/または多糖類を上記範囲内とすることで、請求項3の効果に加えて、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す飲用に好適な水素含有水を得ることができる。 Hydrogen-containing water suitable for drinking that exhibits a significant hydrogen concentration maintaining effect in addition to the effects of claim 3 by causing the sugar and / or polysaccharide to fall within the above range without causing a decrease in flavor and transparency. Can be obtained.

請求項5の発明の水素含有水の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、前記調製した分散液を酸の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性とする酸混合工程と、前記酸性にした分散液をアルカリの混合によりpH3以上、pH8未満とするアルカリ混合工程と、前記アルカリ混合後の分散液を再度酸の混合によりpH1以上、pH5未満とする第2の酸混合工程と、前記再度酸が混合された分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程とを具備するのである。 In the method for producing hydrogen-containing water according to the invention of claim 5 , at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water are mixed to form a dispersion. A mixing step to prepare; an acid mixing step in which the prepared dispersion is acidified to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing with acid; and an alkali mixing in which the acidified dispersion is adjusted to pH 3 or more and less than pH 8 by mixing with alkali. Step, a second acid mixing step in which the dispersion liquid after alkali mixing is adjusted to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing the acid again, and the cathode and the anode are immersed in the dispersion liquid in which the acid is mixed again. And a voltage application step for exciting the gap with a predetermined voltage.

本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリと混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する前において、前記アルカリと混合してpH3以上、pH8未満とした分散液を再度酸と混合してpH1以上、pH5未満としてから、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。   As a result of accumulating extensive experimental research, the present inventor has prepared a dispersion prepared by mixing at least one of magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water. The mixture is acidified to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing with acid, then mixed with alkali to make pH 3 or more and less than pH 8, and then the cathode and anode are immersed in the dispersion, and the electrodes are excited with a predetermined voltage. In the hydrogen-containing water obtained in this way, even if sealed in a container such as a PET bottle, hydrogen was found to be maintained for a long time without disappearing, and the cathode and anode were immersed in the dispersion, and the electrodes Before excitation with a predetermined voltage, the dispersion liquid mixed with the alkali to have a pH of 3 or more and less than pH 8 is again mixed with the acid to have a pH of 1 or more and less than pH 5, and then separated. By immersing the cathode and anode in the liquid and exciting between the electrodes with a predetermined voltage, the hydrogen concentration increases significantly, even if physical impact (external force) such as stirring is applied or pressure fluctuations occur. It has been found that a high hydrogen concentration can be maintained for several days without drastically decreasing the hydrogen concentration, and that a high hydrogen concentration can be maintained for a long time even when sealed in a container such as a PET bottle. Was completed.

ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(H)や水素イオン(H)が吸着し固定されているためであると思われる。
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
2HO→2H+2OH
2H+2e→H
Here, in the hydrogen-containing water of the present invention, a high hydrogen concentration is maintained for a long time because magnesium, magnesium compound, calcium, calcium compound, and phosphoric acid and / or phosphate are included. By mixing, a magnesium / calcium-phosphate complex is formed, and hydrogen molecules (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed on such a complex. Seem.
In addition, the cathode and the anode are immersed in the dispersion, and the electrode is excited at a predetermined voltage, whereby water is electrolyzed, and hydrogen is generated by electrolysis of the water. It is presumed that the action promotes the reaction shown below to generate hydrogen, and it is considered that the hydrogen concentration is maintained in a high state by this reaction occurring even after the production.
2H 2 O → 2H + + 2OH
2H + + 2e → H 2

特に、アルカリと混合してpH3以上、pH8未満とした分散液を再度酸と混合してpH1以上、pH5未満としてから陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、pH1以上、pH5未満の酸性の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで、水の電気分解による水素生成量が増大したことも考えられる。 In particular, the dispersion liquid mixed with alkali to pH 3 or more and less than pH 8 was mixed with acid again to adjust the pH to 1 or more and less than pH 5, and the cathode and anode were immersed, and the electrodes were excited with a predetermined voltage. Formation of the complex is promoted, the charge balance of the complex is improved, and the stability of the complex is increased, thereby promoting the reaction of the above reaction formula, The hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) adsorbed and fixed are promoted or stabilized, and a high hydrogen concentration is stably obtained and maintained for a long time. It is also conceivable that the amount of hydrogen produced by the electrolysis of water was increased by immersing the cathode and anode in an acidic dispersion having a pH of 1 or more and less than pH 5 and exciting the electrodes with a predetermined voltage.

したがって、請求項5の発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。 Therefore, according to the method for producing hydrogen-containing water of the fifth aspect of the invention, hydrogen-containing water can be obtained that can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested in a high hydrogen concentration state.

請求項6の発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、前記電圧印加工程後の分散液に再度アルカリを混合する第2のアルカリ混合工程を具備し、pHを上昇させることができることから、請求項5の効果に加えて、飲用に適した風味の水素含有水を得ることができる。 According to the method for producing hydrogen-containing water of the invention of claim 6, the method further comprises a second alkali mixing step of mixing the alkali again with the dispersion after the voltage application step, and the pH can be raised. In addition to the effect of claim 5 , flavor-containing hydrogen-containing water suitable for drinking can be obtained.

請求項7の発明の水素含有水の製造方法は、請求項1乃至請求項6の何れか1つの構成において、前記酸の添加総量は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩の合計配合量100重量部に対して、100〜200重量部の範囲内としたものである。 The method for producing hydrogen-containing water of the invention of claim 7 is the structure according to any one of claims 1 to 6 , wherein the total amount of the acid added is at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound. The total amount of seeds and phosphoric acid and / or phosphate is 100 parts by weight, and the amount is within the range of 100 to 200 parts by weight.

酸の添加総量を上記範囲内とすることで、請求項1乃至請求項6の何れか1つの効果に加えて、確実に高い水素濃度を長い間維持することができ、かつ、風味や透明性が良好で飲用に好適な水素含有水が得られる。 By making the total amount of acid within the above range, in addition to the effect of any one of claims 1 to 6 , a high hydrogen concentration can be reliably maintained for a long time, and flavor and transparency can be maintained. And hydrogen-containing water suitable for drinking is obtained.

請求項8の発明の水素含有水の製造方法は、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液100重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少の何れか1つなくとも1種が、5〜20重量部の範囲内で混合され、前記リン酸及び/またはリン酸塩が、10〜30重量部の範囲内で混合されたものである。 The method for producing hydrogen-containing water according to claim 8 is a dispersion prepared by mixing at least one of magnesium, magnesium compound, calcium and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate and water. When it is 100 parts by weight, at least one of the magnesium, magnesium compound, calcium and calcium compound is mixed within a range of 5 to 20 parts by weight, and the phosphoric acid and / or The phosphate is mixed within the range of 10 to 30 parts by weight.

マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種を上記範囲内の配合とすることで、また、リン酸及び/またはリン酸を上記範囲内の配合とすることで、請求項1乃至請求項7の何れか1つの効果に加えて、確実に、高い水素濃度を長い間維持でき、かつ、風味や透明性が良好で飲用に好適な水素含有水が得られる。 By setting at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound within the above range, and by setting phosphoric acid and / or phosphoric acid within the above range, claims 1 to In addition to the effect of any one of claims 7 , hydrogen-containing water that can reliably maintain a high hydrogen concentration for a long time and has good flavor and transparency and is suitable for drinking is obtained.

請求項9の発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、前記分散液を調製するとき、及び/または、前記何れか1以上の工程後の分散液に金属の塩化物を混合したことから、請求項1乃至請求項8の何れか1つの効果に加えて、微生物の増殖を抑制できて保存性を向上できる水素含有水が得られる。
本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物を混合することで、微生物の増殖が防止され保存性が向上されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが微生物の増殖防止に関与し、特に、錯体状物がイオン交換能を有し、錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても微生物の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
According to the method for producing hydrogen-containing water of the invention of claim 9 , when preparing the dispersion, and / or mixing a metal chloride with the dispersion after any one or more of the steps. Therefore , in addition to the effect of any one of claims 1 to 8 , hydrogen-containing water that can suppress the growth of microorganisms and improve the storage stability can be obtained.
As a result of accumulating extensive experimental research, the present inventor has found that mixing chlorides such as magnesium chloride and calcium chloride prevents the growth of microorganisms and improves storage stability. The invention has been completed.
This is because chloride ions such as magnesium chloride and calcium chloride are involved in preventing the growth of microorganisms. In particular, the complex has an ion exchange capacity, and the complex ion is diluted with chloride ions. However, the effect of preventing the growth of microorganisms is continuously exhibited.

請求項10の発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、前記電圧印加工程後に、水で10〜1000倍に希釈したことから、請求項1乃至請求項9の何れか1つの効果に加えて、風味が良好で飲用に適する水素含有水が得られる。 According to the method for producing hydrogen-containing water of the invention of claim 10 , since it is further diluted 10 to 1000 times with water after the voltage application step, the effect of any one of claims 1 to 9 is achieved. In addition, hydrogen-containing water having a good flavor and suitable for drinking is obtained.

請求項11の発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、前記電圧印加工程の後に、水で10〜1000倍に希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことから、請求項1乃至請求項9の何れか1つの効果に加えて、風味が良好で飲用に適し、また、確実に高い水素濃度を維持できる水素含有水が得られる。 According to the method for producing hydrogen-containing water of the invention of claim 11 , further, after the voltage application step, after diluting 10 to 1000 times with water, the cathode and the anode are immersed again, and a predetermined gap is formed between the electrodes. Since it is excited by voltage, in addition to the effect of any one of claims 1 to 9 , hydrogen-containing water that has a good flavor and is suitable for drinking and can reliably maintain a high hydrogen concentration can be obtained.

請求項12の発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、前記分散液を調製するとき、及び/または、前記何れか1以上の工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種を混合したことから、請求項3乃至請求項11の何れか1つの効果に加えて、より高い水素濃度の維持効果を示す水素含有水が得られる。
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の混合により、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄/亜鉛が取り込まれマグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム/カルシウムーリン酸錯体状物に鉄/亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持される。
According to the method for producing hydrogen-containing water of the twelfth aspect of the present invention, when preparing the dispersion, and / or in the dispersion after any one or more steps, iron, iron compound, zinc, zinc Since at least one of the compounds is mixed, in addition to the effect of any one of claims 3 to 11 , hydrogen-containing water exhibiting a higher hydrogen concentration maintaining effect can be obtained.
By mixing at least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound, iron / zinc is incorporated into the magnesium / calcium-phosphate complex, and the magnesium / calcium-phosphate-iron / zinc-complex Thus, it is considered that the electron transfer is easily promoted and the electron transfer as shown in the above reaction formula is smoothly performed, so that the hydrogen generation reaction is promoted. In addition, by adding iron / zinc to the magnesium / calcium-phosphate complex, the stability (charge balance, etc.) of the complex is improved, and adsorption / fixation of hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) is improved. Stabilization is also possible. This significantly increases the hydrogen concentration and maintains a higher hydrogen concentration for a long time.

請求項13の発明の水素含有水の製造方法によれば、更に、前記分散液を調製するとき、及び/または、前記何れか1以上の工程後の前記分散液に糖類及び/または多糖類を混合したことから、請求項5乃至請求項12の何れか1つの効果に加えて、更に高い水素濃度の維持効果を示す水素含有水が得られる。
糖類及び/または多糖類を混合することで、糖類及び/または多糖類とリン酸及び/またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類/多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。これにより、水素濃度が更に増大し、顕著に高い水素濃度が長い間維持される。
According to the method for producing hydrogen-containing water of the invention of claim 13 , when the dispersion is further prepared and / or saccharides and / or polysaccharides are added to the dispersion after any one or more steps. Because of the mixing, in addition to the effect of any one of claims 5 to 12 , hydrogen-containing water exhibiting a higher hydrogen concentration maintaining effect can be obtained.
Mixing saccharides and / or polysaccharides facilitates electron transfer due to the binding / dissociation reaction between saccharides and / or polysaccharides and phosphoric acid and / or phosphates, as shown in the above reaction formula. In addition to facilitating the transfer of electrons and facilitating the generation of hydrogen, saccharides / polysaccharides have many hydrogen atoms, so that hydrogen is generated based on those hydrogen atoms and the amount of hydrogen generated I think that will increase. This further increases the hydrogen concentration and maintains a significantly higher hydrogen concentration for a long time.

図1は本発明の実施の形態1に係る水素含有水の製造工程を示すフローチャートである。FIG. 1 is a flowchart showing a process for producing hydrogen-containing water according to Embodiment 1 of the present invention. 図2は本発明の実施の形態1の実施例1及び実施例2に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を比較例1及び比較例2と比較して示すグラフである。FIG. 2 is a graph showing the results of measuring the hydrogen concentration over time in the hydrogen-containing water according to Example 1 and Example 2 of Embodiment 1 of the present invention in comparison with Comparative Example 1 and Comparative Example 2. 図3は本発明の実施の形態1の実施例2に係る水素含有水について、製造11カ月または12カ月経過後に水素濃度を経時的に測定した結果を示すグラフである。FIG. 3 is a graph showing the results of measuring the hydrogen concentration over time after 11 months or 12 months of production of hydrogen-containing water according to Example 2 of Embodiment 1 of the present invention. 図4は本発明の実施の形態1の実施例3及び実施例4に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を比較例3と比較して示すグラフである。FIG. 4 is a graph showing the results of measuring the hydrogen concentration over time in the hydrogen-containing water according to Example 3 and Example 4 of Embodiment 1 of the present invention in comparison with Comparative Example 3. 図5は本発明の実施の形態2に係る水素含有水の製造工程を示すフローチャートである。FIG. 5 is a flowchart showing a process for producing hydrogen-containing water according to Embodiment 2 of the present invention. 図6は本発明の実施の形態2の実施例5に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を比較例4と比較して示すグラフである。FIG. 6 is a graph showing the results of measuring the hydrogen concentration over time in the hydrogen-containing water according to Example 5 of Embodiment 2 of the present invention in comparison with Comparative Example 4. 図7は本発明の実施の形態2の実施例5及び実施例6に係る水素含有水において経時的に水素濃度を測定した結果を示すグラフである。FIG. 7 is a graph showing the results of measuring the hydrogen concentration over time in the hydrogen-containing water according to Example 5 and Example 6 of Embodiment 2 of the present invention. 図8は本発明の実施の形態1及び実施の形態2に係る水素含有水を天然水で希釈し加熱殺菌した後に容器に充填して密閉することにより、加熱殺菌して密閉容器入り水素含有水を製造する製造工程を示すフローチャートである。FIG. 8 shows hydrogen-containing water in a sealed container that is heat-sterilized by diluting the hydrogen-containing water according to Embodiment 1 and Embodiment 2 of the present invention with natural water, heat-sterilizing it, and filling and sealing the container. It is a flowchart which shows the manufacturing process which manufactures. 図9は本発明の実施の形態1及び実施の形態2に係る水素含有水を天然水で希釈し加熱殺菌することなく容器に充填して密閉することにより、非加熱で密閉容器入り水素含有水を製造する製造工程を示すフローチャートである。FIG. 9 shows non-heated hydrogen-containing water in a sealed container by diluting the hydrogen-containing water according to Embodiment 1 and Embodiment 2 of the present invention with natural water, filling the container without heat sterilization, and sealing it. It is a flowchart which shows the manufacturing process which manufactures.

以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。
なお、各実施の形態において、同一の記号及び同一の符号は同一または相当する機能部分を意味し、各実施の形態相互の同一の記号及び同一の符号は、それら実施の形態に共通する機能部分であるから、ここでは重複する詳細な説明を省略する。
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
In each embodiment, the same symbol and the same reference sign mean the same or corresponding functional part, and the same sign and the same reference sign in the respective embodiments are the functional parts common to those embodiments. Therefore, the detailed description which overlaps is abbreviate | omitted here.

[実施の形態1]
まず、本発明の実施の形態1に係る水素含有水の製造方法について、図1を参照して説明する。
本発明の実施の形態1の水素含有水1の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩のリン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して分散液40を調製する混合工程(ステップS10)と、調製した分散液40を有機酸50の添加により酸処理して酸性にする酸混合工程(ステップS20)と、酸性にした分散液40にアルカリ60を混合するアルカリ混合工程(ステップS30)と、アルカリ60が混合された分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程(ステップS40)を具備する。
そして、本実施の形態1では、混合工程(ステップS10)で分散液40を調製するときに、及び/または、混合工程(ステップS10)、酸混合工程(ステップS20)、アルカリ混合工程(ステップS30)、電圧印加工程(ステップS40)の何れか1以上の工程後の分散液40に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の鉄/亜鉛70が混合される。
[Embodiment 1]
First, a method for producing hydrogen-containing water according to Embodiment 1 of the present invention will be described with reference to FIG.
The method for producing hydrogen-containing water 1 according to Embodiment 1 of the present invention includes magnesium / magnesium compound, calcium, calcium / calcium compound at least one of magnesium / calcium 10 and phosphoric acid and / or phosphate phosphoric acid. / Mixing step (step S10) for preparing the dispersion 40 by mixing the phosphate 20 and water 30, and an acid mixing step for making the prepared dispersion 40 acidic by the addition of the organic acid 50 (Step S20), an alkali mixing step (Step S30) in which the alkali 60 is mixed with the acidified dispersion 40, and a cathode and an anode are immersed in the dispersion 40 in which the alkali 60 is mixed, and a predetermined gap is formed between the electrodes. A voltage application step (step S40) for exciting with voltage is provided.
And in this Embodiment 1, when preparing the dispersion liquid 40 by a mixing process (step S10) and / or a mixing process (step S10), an acid mixing process (step S20), an alkali mixing process (step S30). ), At least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound is mixed with the dispersion 40 after any one or more of the voltage application steps (step S40).

以下、図1のフローチャートを参照して、本実施の形態1の水素含有水1の製造方法を具体的に説明する。
本実施の形態1では、最初に、混合工程(ステップS10)にて、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と、水30等を混合して分散液40を調製する。
Hereinafter, with reference to the flowchart of FIG. 1, the manufacturing method of the hydrogen containing water 1 of this Embodiment 1 is demonstrated concretely.
In the first embodiment, first, in the mixing step (step S10), the dispersion 40 is prepared by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20, water 30 and the like.

ここで、マグネシウム/カルシウム10は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物から選ばれる1種または2種以上であればよく、マグネシウム化合物としては、例えば、酸化マグネシウム(MgO)、炭酸マグネシウム(MgCO)、塩化マグネシウム(MgCl)等が挙げられ、カルシウム化合物としては、炭酸カルシウム(CaCO)、水酸化カルシウム(Ca(OH))等が挙げられる。水素含有水1を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。
本発明を実施する場合、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物は、そのままの形態で混合することも可能であるし、水と混合しマグネシウム/カルシウム分散液として混合することも可能である。
Here, the magnesium / calcium 10 may be one or more selected from magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound. Examples of the magnesium compound include magnesium oxide (MgO), magnesium carbonate (MgCO 3 ). ), Magnesium chloride (MgCl 2 ), and the like, and calcium compounds include calcium carbonate (CaCO 3 ), calcium hydroxide (Ca (OH) 2 ), and the like. When the hydrogen-containing water 1 is to be drunk, those permitted as food additives are used.
When practicing the present invention, magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound can be mixed as they are, or mixed with water and mixed as a magnesium / calcium dispersion.

リン酸/リン酸塩20は、リン酸及びリン酸塩のうちの何れか1種以上が使用され、リン酸塩としては、リン酸マグネシウム、リン酸カルシウム、リン酸鉄、リン酸亜鉛等が挙げられる。水素含有水1を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。
本発明を実施する場合、リン酸、リン酸塩は、そのままの形態で混合することも可能であるし、水と混合しリン酸/リン酸塩水溶液として混合することも可能である。
また、本実施の形態1で使用する水30としては、純水、滅菌水、蒸留水、イオン交換水、濾過水等の精製水が好適である。
As the phosphoric acid / phosphate 20, any one or more of phosphoric acid and phosphate are used, and examples of the phosphate include magnesium phosphate, calcium phosphate, iron phosphate, and zinc phosphate. . When the hydrogen-containing water 1 is to be drunk, those permitted as food additives are used.
When practicing the present invention, phosphoric acid and phosphate can be mixed as they are, or can be mixed with water and mixed as a phosphoric acid / phosphate aqueous solution.
Further, as the water 30 used in the first embodiment, purified water such as pure water, sterilized water, distilled water, ion-exchanged water, filtered water is preferable.

そして、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30とを混合して調製する分散液40を100重量部とするとき、マグネシウム/カルシウム10が、5〜20重量部の範囲内で配合され、リン酸/リン酸塩20が、10〜30重量部の範囲内で配合されるのが好ましい。上記範囲内の配合とすることで、確実に、高い水素濃度を長い間維持でき、かつ、風味や透明性が良好で飲用に好適な水素含有水1が得られる。   And when the dispersion liquid 40 which mixes and prepares magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30 is 100 weight part, magnesium / calcium 10 is in the range of 5-20 weight part. It is preferable that the phosphoric acid / phosphate 20 is blended within the range of 10 to 30 parts by weight. By setting it as the mixing | blending in the said range, the high hydrogen concentration can be maintained reliably for a long time, and flavor and transparency are favorable and the hydrogen containing water 1 suitable for drinking is obtained.

この混合工程(ステップS10)において、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30とを混合することで、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20が反応して、マグネシウム/カルシウムーリン酸の錯体状物やマグネシウム/カルシウムのリン酸塩が形成されたり、マグネシウム/カルシウムイオンが生成したりする。   In this mixing step (step S10), by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30, magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20 react to produce magnesium / calcium / A calcium-phosphate complex or a magnesium / calcium phosphate is formed, or magnesium / calcium ions are generated.

続いて、本実施の形態1では、酸混合工程(ステップS20)にて、混合工程(ステップS10)で調製した分散液40に有機酸50を混合し、pH1以上、pH5未満の酸性の分散液40とする。より好ましくは、pH2以上、pH4以下である。
ここで、分散液40のpHは、pHメーターよりもpH試験紙で測定することで、共存イオンの影響を排除して正確なpHを測定できることから、pH試験紙で測定したものである。
Subsequently, in the first embodiment, in the acid mixing step (step S20), the organic acid 50 is mixed with the dispersion 40 prepared in the mixing step (step S10), and an acidic dispersion having a pH of 1 or more and less than pH 5 is mixed. 40. More preferably, the pH is 2 or more and 4 or less.
Here, the pH of the dispersion liquid 40 is measured with a pH test paper because it can be measured with a pH test paper rather than with a pH meter, and an accurate pH can be measured without the influence of coexisting ions.

有機酸50としては、クエン酸、乳酸、酒石酸、フマル酸、リンゴ酸、コハク酸、酢酸、グルコン酸、アスコルビン酸及びそれらの水溶性の塩等が挙げられ、水素含有水1を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。有機酸50は1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用することも可能である。   Examples of the organic acid 50 include citric acid, lactic acid, tartaric acid, fumaric acid, malic acid, succinic acid, acetic acid, gluconic acid, ascorbic acid, and their water-soluble salts. In this case, those permitted as food additives are used. One organic acid 50 may be used alone, or two or more organic acids 50 may be used in combination.

ここで、有機酸50の添加量は、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20との合計配合量100重量部に対して、100〜200重量部の範囲内とするのが好ましい。また、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30を混合して作製した分散液(40)100重量部に対して、20〜50重量部の範囲内とするのが好ましい。
有機酸50の添加量を上記範囲内とすることで、その後の処理操作性も高くなり、確実に高い水素濃度を長く維持できる水素含有水1が得られ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
なお、有機酸50は、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合して有機酸水溶液(例えば、3〜20質量%濃度)の形態で、混合工程(ステップS10)で調製した分散液40に混合してもよい。
Here, the addition amount of the organic acid 50 is preferably in the range of 100 to 200 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the total amount of magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20. Moreover, it is preferable to set it as the range of 20-50 weight part with respect to 100 weight part of dispersion (40) produced by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30. FIG.
By making the addition amount of the organic acid 50 within the above range, the subsequent process operability is improved, and the hydrogen-containing water 1 capable of reliably maintaining a high hydrogen concentration for a long time is obtained, and the flavor and transparency are good. It is suitable for drinking.
In addition, the organic acid 50 is a dispersion liquid prepared in the mixing step (step S10) in the form of an organic acid aqueous solution (for example, 3 to 20% by mass concentration) by mixing with water from the viewpoint of handleability and dispersibility. 40 may be mixed.

酸混合工程(ステップS20)において、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30とを混合して調製した分散液40を有機酸50で酸処理して酸性にすることで、分散液40の分散性が高まって反応が促進されやすくなり、その後の処理操作性も良く、水素の生成や吸着固定に関与する錯体状物の形成が促進されたり安定性が高められたりするため、水素濃度が高い水素含有水1が得られる。また、濁度が低下して透明度が増す。   In the acid mixing step (step S20), the dispersion 40 prepared by mixing the magnesium / calcium 10, the phosphoric acid / phosphate 20 and the water 30 is acid-treated with the organic acid 50 to be acidified. Since the dispersibility of the liquid 40 is increased and the reaction is easily promoted, the subsequent process operability is good, and the formation of complex-like substances involved in hydrogen generation and adsorption fixation is promoted or the stability is enhanced. Hydrogen-containing water 1 having a high hydrogen concentration is obtained. Moreover, turbidity falls and transparency increases.

次いで、本実施の形態1では、アルカリ混合工程(ステップS30)にて、酸混合工程(ステップS20)で酸性にした分散液40にアルカリ60を混合して、pH試験紙による測定でpH3以上、pH8未満の分散液40とする。より好ましくは、pH5以上、pH8未満である。   Next, in the first embodiment, in the alkali mixing step (step S30), the alkali 60 is mixed with the dispersion 40 acidified in the acid mixing step (step S20), and the pH is 3 or more as measured by a pH test paper. A dispersion 40 having a pH of less than 8 is used. More preferably, the pH is 5 or more and less than pH 8.

アルカリ60としては、水酸化ナトリウム(NaOH)、水酸化カリウム(KOH)、水酸化カルシウム(Ca(OH))等が挙げられ、水素含有水1を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。アルカリ60は1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用することも可能である。 Examples of the alkali 60 include sodium hydroxide (NaOH), potassium hydroxide (KOH), calcium hydroxide (Ca (OH) 2 ), and the like. What is allowed is used. One alkali 60 may be used alone, or two or more alkali 60 may be used in combination.

なお、アルカリ60の添加量は、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と有機酸50の合計配合量100重量部に対して、20〜50重量部の範囲内とするのが好ましい。
アルカリ60の添加量を上記範囲内とすることで、確実に高い水素濃度を長く維持できる水素含有水1が得られ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
また、アルカリ60は、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合してアルカリ水溶液(例えば、1〜12質量%濃度)の形態で、酸混合工程(ステップS20)で酸性にした分散液40に混合してもよい。
The addition amount of alkali 60 is preferably in the range of 20 to 50 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the total amount of magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and organic acid 50.
By making the addition amount of the alkali 60 within the above range, the hydrogen-containing water 1 that can reliably maintain a high hydrogen concentration for a long time is obtained, and the flavor and transparency are good and suitable for drinking.
In addition, the alkali 60 is a dispersion obtained by mixing with water and acidifying in the acid mixing step (step S20) in the form of an aqueous alkali solution (for example, 1 to 12% by mass concentration) from the viewpoint of handleability and dispersibility. 40 may be mixed.

アルカリ混合工程(ステップS30)において、酸性にした分散液40にアルカリ60を混合することで、確実に高い水素濃度を長い間維持できる水素含有水1が安定的に得られ、また、風味が良好で飲用に好適な水素含有水1とすることができる。   In the alkali mixing step (step S30), by mixing the alkali 60 with the acidified dispersion 40, the hydrogen-containing water 1 that can reliably maintain a high hydrogen concentration for a long time can be stably obtained, and the flavor is good. Thus, it is possible to obtain hydrogen-containing water 1 suitable for drinking.

次に、本実施の形態1では、電圧印加工程(ステップS40)にて、アルカリ混合工程(ステップS30)でアルカリ60が混合された分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起している。
このときの陰極及び陽極は、不活性な電極であれば良く、例えば、白金や炭素電極を用いることかできる。このときの陰極及び陽極の電圧は、水の電気分解に適した値に設定すれば良く(例えば、3〜20V)、電流は、電極の面積や溶液量等を考慮して適宜設定される(例えば、5A〜10A)。電圧を印加し、励起する時間は、溶液量、溶液中の成分量、電圧をかけた後の所望とする水素濃度(溶存水素量、水素含有量)等を考慮して適宜設定される(例えば、1〜200分間)。
Next, in the first embodiment, in the voltage application process (step S40), the cathode and the anode are immersed in the dispersion 40 in which the alkali 60 is mixed in the alkali mixing process (step S30), and a predetermined value is set between the electrodes. It is excited by applying a voltage of.
The cathode and the anode at this time may be any inactive electrode, and for example, a platinum or carbon electrode can be used. At this time, the voltage of the cathode and the anode may be set to a value suitable for electrolysis of water (for example, 3 to 20 V), and the current is appropriately set in consideration of the area of the electrode, the amount of the solution, and the like ( For example, 5A-10A). The time for applying and exciting the voltage is appropriately set in consideration of the amount of solution, the amount of components in the solution, the desired hydrogen concentration after applying the voltage (the amount of dissolved hydrogen, the hydrogen content), etc. (for example, 1 to 200 minutes).

電圧印加工程(ステップS40)において、アルカリ60混合後の分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に電圧を印加し、励起することで、電荷(電子)移動が生じ、水素の生成や吸着固定に関与する錯体状物の電荷バランスが調整され安定性が増し、錯体状物への水素分子(H)や水素イオン(H)の吸着固定が促進されやすくなったり安定したりする。また、水が電気分解され、水の電気分解により水素(H)が生成する。 In the voltage application step (step S40), the cathode and the anode are immersed in the dispersion 40 after mixing with the alkali 60, a voltage is applied between the electrodes, and excitation occurs to generate charge (electron) transfer, thereby generating hydrogen. And the charge balance of complex substances involved in adsorption and immobilization is adjusted and the stability increases, and the adsorption and immobilization of hydrogen molecules (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) on the complex substances are easily promoted and stabilized. To do. Further, water is electrolyzed, and hydrogen (H 2 ) is generated by electrolysis of water.

そして、本実施の形態1の水素含有水1の製造においては、混合工程(ステップS10)で分散液40を調製するときに、及び/または、混合工程(ステップS10)、酸混合工程(ステップS20)、アルカリ混合工程(ステップS30)、電圧印加工程(ステップS40)の何れか1以上の工程後の分散液40に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の鉄/亜鉛70が添加される。鉄/亜鉛70を混合することで、後述するように、水素濃度が増大し、より高い水素濃度が長い間維持される。   And in manufacture of the hydrogen containing water 1 of this Embodiment 1, when preparing the dispersion liquid 40 by a mixing process (step S10), and / or a mixing process (step S10), an acid mixing process (step S20) ), At least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound in the dispersion 40 after one or more of the alkali mixing step (step S30) and the voltage application step (step S40). Is added. By mixing iron / zinc 70, as will be described later, the hydrogen concentration increases and a higher hydrogen concentration is maintained for a long time.

ここで、鉄/亜鉛70は、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物から選ばれる1種または2種以上であればよく、鉄化合物としては、例えば、塩化鉄(II)(FeCl)、塩化鉄(III)(FeCl)、硫酸第1鉄(FeSO・7HO)、酸化鉄(II)(FeO)、四酸化三鉄(Fe)、クエン酸鉄ナトリウム、クエン酸鉄アンモニウム等が挙げられる。亜鉛化合物としては、塩化亜鉛(ZnCl)、酸化亜鉛(ZnO)、硫酸亜鉛(ZnSO)、グルコン酸亜鉛(C122214Zn)等が挙げられる。水素含有水1を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。
本発明を実施する場合、鉄/亜鉛70は、そのまま添加することも可能であるし、水と混合し鉄/亜鉛水溶液として添加することも可能である。
Here, the iron / zinc 70 may be one or more selected from iron, iron compounds, zinc, and zinc compounds. Examples of the iron compounds include iron chloride (II) (FeCl 2 ), chloride Iron (III) (FeCl 3 ), ferrous sulfate (FeSO 4 .7H 2 O), iron oxide (II) (FeO), triiron tetroxide (Fe 3 O 4 ), sodium iron citrate, iron citrate Ammonium etc. are mentioned. Examples of the zinc compound include zinc chloride (ZnCl 2 ), zinc oxide (ZnO), zinc sulfate (ZnSO 4 ), and zinc gluconate (C 12 H 22 O 14 Zn). When the hydrogen-containing water 1 is to be drunk, those permitted as food additives are used.
When practicing the present invention, iron / zinc 70 can be added as it is, or mixed with water and added as an iron / zinc aqueous solution.

鉄/亜鉛70を添加するタイミングは、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30とを混合して分散液40を調製するときでも良いし、これらを混合して分散液40を調製した後でも良いし、有機酸50と混合して酸性の分散液40とした後でも良いし、アルカリ60と混合した後の分散液40であっても良いし、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起した後の分散液40であっても良い。
特に、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起することによって電子の移動(供受)が促進されることから、電圧印加を行う前までに分散液40に鉄/亜鉛70を添加した場合、鉄/亜鉛70による高い水素濃度の増大効果が期待できる。更には有機酸50と混合する前の分散液40を調製する段階で添加した場合、鉄/亜鉛70によるより高い水素濃度の増大効果が期待できる。
The timing of adding the iron / zinc 70 may be when the dispersion 40 is prepared by mixing the magnesium / calcium 10, the phosphoric acid / phosphate 20 and the water 30, or by mixing these to form the dispersion 40. After the preparation, it may be mixed with the organic acid 50 to form the acidic dispersion 40, the dispersion 40 after mixing with the alkali 60, or the cathode and anode may be immersed. The dispersion liquid 40 after excitation by applying a predetermined voltage between the electrodes may be used.
In particular, since the movement (acceptance) of electrons is promoted by immersing the cathode and the anode in the dispersion liquid 40 and exciting them by applying a predetermined voltage between the electrodes, the dispersion liquid is applied before the voltage application. When iron / zinc 70 is added to 40, the effect of increasing the high hydrogen concentration by iron / zinc 70 can be expected. Furthermore, when added at the stage of preparing the dispersion 40 before mixing with the organic acid 50, the effect of increasing the hydrogen concentration by the iron / zinc 70 can be expected.

また、鉄/亜鉛70は、水素含有水1Lに対して1〜100mgの範囲内で配合されることが好ましい。
鉄/亜鉛70の配合を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度の維持効果が得られる。なお、水素含有水1Lに対して1〜100mgの範囲内とは、後述するミネラルウォータ等の水で希釈される前の水素含有水1の1L当たりに対して1〜100mgの範囲内で鉄/亜鉛70が配合されることを示す。
Moreover, it is preferable that the iron / zinc 70 is mix | blended within 1-100 mg with respect to 1 L of hydrogen containing water.
By keeping the ratio of iron / zinc 70 within the above range, a remarkably high hydrogen concentration maintaining effect can be obtained without causing a decrease in flavor and transparency. In addition, in the range of 1-100 mg with respect to 1 L of hydrogen-containing waters, iron / It shows that zinc 70 is blended.

このように、本実施の形態1では、混合工程(ステップS10)において、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して分散液40を調製し、酸混合工程(ステップS20)において、調製した分散液40を有機酸50の添加により酸性にし、アルカリ混合工程(ステップS30)において、酸性にした分散液40にアルカリ60を混合し、電圧印加工程(ステップS40)において、アルカリ60混合後の分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することにより、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30を混合して分散液40を調製するときから電圧印加後に至るまでの間に、分散液40に鉄/亜鉛70を添加し、水素含有水1を製造した。   As described above, in the first embodiment, in the mixing step (step S10), the dispersion 40 is prepared by mixing the magnesium / calcium 10, the phosphoric acid / phosphate 20, and the water 30, and mixing the acids. In the step (step S20), the prepared dispersion 40 is acidified by adding the organic acid 50, and in the alkali mixing step (step S30), the alkali 60 is mixed with the acidified dispersion 40 and the voltage application step (step S40). ), The magnesium / calcium 10, the phosphoric acid / phosphate 20 and the water 30 are mixed by immersing the cathode and anode in the dispersion 40 after mixing with the alkali 60 and applying a predetermined voltage between the electrodes for excitation. Then, between the time when the dispersion liquid 40 was prepared and after the voltage application, iron / zinc 70 was added to the dispersion liquid 40 to produce the hydrogen-containing water 1.

このようにして製造した水素含有水1について、水素濃度(水素含有量、溶存水素量)を測定すると、製造直後では、例えば、100〜1500μg/Lであり、その後、継続して測定を行った(測定時には攪拌を行った)ところ、数日間は水素濃度が高いままであった。更に、製造後に、水素含有水1をペットボトルに充填し密閉して放置し、12カ月経過後にペットボトルを開封して水素濃度を測定したところ、製造直後の水素濃度と同等以上の高い水素濃度を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。   When the hydrogen concentration (hydrogen content, dissolved hydrogen content) was measured for the hydrogen-containing water 1 thus produced, it was, for example, 100-1500 μg / L immediately after the production, and was continuously measured thereafter. However, the hydrogen concentration remained high for several days. Furthermore, after the production, hydrogen-containing water 1 was filled in a plastic bottle, sealed and allowed to stand. After 12 months, the plastic bottle was opened and the hydrogen concentration was measured. As a result, the hydrogen concentration was higher than or equal to the hydrogen concentration immediately after production. A high hydrogen concentration was maintained for several days even after the PET bottle was opened.

また、水素含有水1を飲用とする場合には、電圧印加工程(ステップS40)後に、ミネラルウォータ(天然水)等の水で、例えば、10〜1000倍に希釈することで、風味的に飲用に好適なものとなる。
そして、本発明においては、水で希釈しても、希釈倍率で換算される値よりも高い水素濃度が数日間維持された。また、ペットボトルに充填して密閉した場合、12カ月経過後も高い水素濃度を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
特に、希釈後に再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起することにより、安定して高い水素濃度が得られて所定の高い水素濃度が維持された。
なお、水素濃度の測定は、共栄電子研究所製KM2100DH(電極は隔膜式ポーラロ方式、溶存水素を定量的に測定する)によって測定したものである。また、測定時には水素含有水1を攪拌してから測定を行っている。
In addition, when the hydrogen-containing water 1 is to be drunk, after the voltage application step (step S40), it is drunk flavorfully by, for example, 10 to 1000 times dilution with water such as mineral water (natural water). It is suitable for.
And in this invention, even if it diluted with water, the hydrogen concentration higher than the value converted by dilution rate was maintained for several days. When the PET bottle was filled and sealed, a high hydrogen concentration was exhibited even after 12 months, and the high hydrogen concentration was maintained for several days after the PET bottle was opened.
In particular, by immersing the cathode and anode again after dilution and exciting them by applying a predetermined voltage between the electrodes, a high hydrogen concentration was stably obtained and the predetermined high hydrogen concentration was maintained.
The hydrogen concentration was measured by KM2100DH (electrode is a diaphragm type polaro method, and dissolved hydrogen is quantitatively measured) manufactured by Kyoei Denshi Laboratories. At the time of measurement, the hydrogen-containing water 1 is stirred before the measurement.

このような製造方法によって得られた水素含有水1において、ペットボトル等の容器に入れて密封した場合では、12カ月以上もの長期間高い水素濃度が維持され、更に開放系(ペットボトル開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が加えられる状態)でも数日間高い水素濃度が維持される理由については必ずしも明らかではないが、製造後も水素(H)を生成する反応が生じて多くの水素(H)が生成され、また、水素(H)や、電子(e-)と結び付いて水素(H)となる水素イオン(H)が水素含有水1中の分散物、詳しくは、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20の混合により形成されるマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に吸着して固定されることで散逸し難くなっているためであると発明者らは考えている。 In the hydrogen-containing water 1 obtained by such a production method, when it is sealed in a container such as a PET bottle, a high hydrogen concentration is maintained for a long period of 12 months or more, and an open system (when the PET bottle is opened) is maintained. The reason why a high hydrogen concentration is maintained for several days even in a state where a physical impact such as pressure change or stirring is applied) is not necessarily clear, but many reactions occur after production to produce hydrogen (H 2 ). Hydrogen (H 2 ) is generated, and hydrogen (H 2 ) or hydrogen ions (H + ) that are combined with electrons (e ) to form hydrogen (H 2 ) are dispersed in the hydrogen-containing water 1. Is difficult to dissipate by adsorbing and fixing to a magnesium / calcium-phosphate complex formed by mixing magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20. The inventors think.

本発明者の実験研究では、上述した製造方法によって製造された水素含有水1において、製造直後から経時的に水素濃度を測定したところ、製造直後よりも水素濃度が上昇する場合があることを確認しており、特に、水で希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけなくとも、希釈倍率で換算される値より高い水素濃度が製造後数日間維持された。
したがって、水の電気分解によって水素が生成されることに加え、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物、特に、鉄/亜鉛70の混合により形成されるマグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛の錯体状物の触媒的作用によっても、以下の反応式(1)と(2)に示した反応が促進されて水素が生成されるものと推測される。
2HO→2H+2OH・・・(1)
2H+2e→H・・・(2)
In the experimental study of the present inventors, in the hydrogen-containing water 1 produced by the above-described production method, when the hydrogen concentration was measured over time from immediately after production, it was confirmed that the hydrogen concentration may be higher than immediately after production. In particular, after diluting with water, the hydrogen concentration higher than the value converted by the dilution ratio is maintained for several days after production without immersing the cathode and anode again and applying a predetermined voltage between them. It was.
Therefore, in addition to the generation of hydrogen by electrolysis of water, a magnesium / calcium-phosphate complex, particularly a magnesium / calcium-phosphate-iron / zinc complex formed by mixing iron / zinc 70 It is presumed that the reaction shown in the following reaction formulas (1) and (2) is promoted to generate hydrogen by the catalytic action of the product.
2H 2 O → 2H + + 2OH (1)
2H + + 2e → H 2 (2)

また、混合工程(ステップS10)におけるマグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30の混合により、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20の反応でMg2+、Ca2+が生じ(以下、Mg2+の例で示すが、Ca2+も同様である)、例えば、以下の反応式(3)、(4)に示した反応によって水素が生成された可能性もある。
Mg2++4e+H0→2H+2MgO・・・(3)
Mg2++2HO+2e→Mg(OH)+H・・・(4)
Further, by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30 in the mixing step (step S10), Mg 2+ and Ca 2+ are generated by the reaction of magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20. (Hereinafter, an example of Mg 2+ is shown, but the same applies to Ca 2+ ). For example, hydrogen may be generated by the reactions shown in the following reaction formulas (3) and (4).
Mg 2+ + 4e + H 2 0 → 2H 2 + 2MgO (3)
Mg 2+ + 2H 2 O + 2e → Mg (OH) 2 + H 2 (4)

更に、酸混合工程(ステップS20)での有機酸50による酸処理で、MgH(PO)、Mg(POが生じ、その後のアルカリ混合工程(ステップ30)でのアルカリ60の混合によって以下の反応式(5)と(6)に示した反応が生じ、この反応によっても水素が生成された可能性もある。
Mg(PO+5H0+Mg+4H
→Mg10(PO(OH)+12H・・・(5)
12H+12e→6H・・・(6)
Furthermore, MgH 2 (PO 4 ) and Mg 8 H 2 (PO 4 ) 6 are produced by the acid treatment with the organic acid 50 in the acid mixing step (step S20), and the alkali in the subsequent alkali mixing step (step 30). By mixing 60, the reactions shown in the following reaction formulas (5) and (6) occur, and hydrogen may also be generated by this reaction.
Mg 8 H 2 (PO 4 ) 6 + 5H 2 0 + Mg 2 + 4H +
→ Mg 10 (PO 4 ) 6 (OH) 2 + 12H + (5)
12H + + 12e → 6H 2 (6)

また、本発明の水素含有水1においては、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20が混合されたことで、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物(例えば、ヒドロキシアパタイト(Ca10(PO(OH)の錯体状物や、Mg10(PO(OH)の錯体状物等)が形成され、特に、鉄/亜鉛70の混合により、マグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛の錯体状物も形成され、このような錯体状物に水素(H)や水素イオン(H)が吸着して固定されており、それによって、水素が散逸し難く、例えばぺットボトルに充填して密閉した後も、水素や水素イオンが吸着固定された錯体状物がぺットボトルのPET樹脂よりも高分子であることで水素がペットボトルから抜け難くなっていると考えられる。 In the hydrogen-containing water 1 of the present invention, magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20 are mixed, so that a magnesium / calcium-phosphate complex (for example, hydroxyapatite (Ca 10 ( PO 4 ) 6 (OH) 2 complex, Mg 10 (PO 4 ) 6 (OH) 2 complex, etc.) are formed. In particular, by mixing iron / zinc 70, magnesium / calcium phosphate -An iron / zinc complex is also formed, and hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed on such a complex, thereby making it difficult for hydrogen to dissipate, Even after filling and sealing a pet bottle, hydrogen is difficult to escape from the PET bottle because the complex substance to which hydrogen and hydrogen ions are adsorbed and fixed is higher in polymer than the PET resin of the pet bottle. It is considered to be.

そして、特に、鉄/亜鉛70を混合することで、鉄/亜鉛70を混合しないときと比べて、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持された。
これは、鉄/亜鉛70の混合によってマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄/亜鉛が加わりマグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛―錯体状物が形成され、このマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄/亜鉛が加わって形成されたマグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されたためであると考えている。また、マグネシウム/カルシウムーリン酸錯体状物に鉄/亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が安定化したことも考えられる。
And especially by mixing iron / zinc 70, compared with the case where iron / zinc 70 is not mixed, hydrogen concentration increased notably and the high hydrogen concentration was maintained for a long time.
This is because iron / zinc is added to a magnesium / calcium-phosphate complex by mixing iron / zinc 70 to form a magnesium / calcium-phosphate-iron / zinc-complex, and this magnesium / calcium-phosphate system. Electron transfer is facilitated by the magnesium / calcium-phosphate-iron / zinc-complex formed by adding iron / zinc to the complex, and the electron transfer as shown in the above reaction formula is performed smoothly. This is thought to be because the hydrogen generation reaction was promoted. In addition, by adding iron / zinc to the magnesium / calcium-phosphate complex, the stability (charge balance, etc.) of the complex is improved, and adsorption / fixation of hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) is improved. It may be stabilized.

更に、本発明者の実験研究によれば、混合工程(ステップS10)で分散液40を調製するときに、及び/または、混合工程(ステップS10)、酸混合工程(ステップS20)、アルカリ混合工程(ステップS30)、電圧印加工程(ステップS40)の何れか1以上の工程後の分散液40に、糖類及び/または多糖類80を添加することによっても、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持されることを確認した。   Furthermore, according to the experimental study of the present inventors, when preparing the dispersion 40 in the mixing step (step S10) and / or the mixing step (step S10), the acid mixing step (step S20), the alkali mixing step. (Step S30), the addition of saccharides and / or polysaccharides 80 to the dispersion 40 after one or more of the voltage application steps (Step S40) also significantly increases the hydrogen concentration. It was confirmed that the concentration was maintained for a long time.

これは、糖類/多糖類80とリン酸/リン酸塩20の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、糖類/多糖類80が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したためであると考えている。   This is because the electron transfer is easily promoted by the binding / dissociation reaction between the saccharide / polysaccharide 80 and the phosphoric acid / phosphate 20, and the electron transfer as shown in the above reaction formula is performed smoothly. In addition to the fact that the production of is promoted, it is considered that the saccharide / polysaccharide 80 has a large number of hydrogen atoms, so that hydrogen is generated based on those hydrogen atoms and the amount of hydrogen generation is increased.

このような糖類/多糖類80としては、例えば、ブドウ糖、果糖、砂糖、乳糖、麦芽糖糖の糖類や、オリゴ糖、デキストリン、でんぷん等の多糖類が挙げられ、これらの1種を単独で用いてもよいし、両者を併用することも可能である。
本発明を実施する場合、糖類/多糖類80は、そのまま添加することも可能であるし、水と混合して糖類/多糖類水溶液の形態で添加することも可能である。
Examples of such saccharides / polysaccharides 80 include glucose, fructose, sugar, lactose, maltose saccharides, and polysaccharides such as oligosaccharides, dextrins, and starches. It is also possible to use both together.
In practicing the present invention, the saccharide / polysaccharide 80 can be added as it is, or it can be mixed with water and added in the form of an aqueous saccharide / polysaccharide solution.

糖類/多糖類80を添加するタイミングは、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30とを混合して分散液40を調製するときでも良いし、これらを混合して分散液40を調製した後でも良いし、有機酸50が混合されて酸性の分散液40とした後でも良いし、アルカリ60混合後の分散液40であっても良いし、電圧印加後の分散液40であっても良い。
特に、電圧の印加によって電子の移動(授受)が促進されることから、電圧印加を行う前までに分散液40に糖類/多糖類80を添加した場合、糖類/多糖類80による高い水素濃度の増大効果が期待できる。更には有機酸50と混合する前の分散液40を調製する段階で添加した場合、糖類/多糖類80によるより高い水素濃度の増大効果が期待できる。
The timing of adding the saccharide / polysaccharide 80 may be when the dispersion 40 is prepared by mixing the magnesium / calcium 10, the phosphoric acid / phosphate 20 and the water 30, or by mixing these and the dispersion 40. Or after the organic acid 50 is mixed to form the acidic dispersion 40, the dispersion 40 after mixing the alkali 60, or the dispersion 40 after applying the voltage. There may be.
In particular, since the transfer (transfer) of electrons is promoted by applying a voltage, when the saccharide / polysaccharide 80 is added to the dispersion 40 before the voltage is applied, the high hydrogen concentration due to the saccharide / polysaccharide 80 is increased. Increase effect can be expected. Further, when added at the stage of preparing the dispersion 40 before mixing with the organic acid 50, the effect of increasing the hydrogen concentration by the saccharide / polysaccharide 80 can be expected.

糖類/多糖類80の配合は、水素含有水1Lに対して10〜100mgの範囲内で配合されるのが好ましい。
糖類/多糖類80の配合を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度の維持効果が得られる。なお、水素含有水1Lに対して10〜100mgの範囲内とは、後述するミネラルウォータ等の水で希釈される前の水素含有水1の1L当たりに対して10〜100mgの範囲内で糖類/多糖類80が配合されることを示す。
The sugar / polysaccharide 80 is preferably blended within a range of 10 to 100 mg with respect to 1 L of hydrogen-containing water.
By making the blend of the saccharide / polysaccharide 80 within the above range, a significantly high hydrogen concentration maintaining effect can be obtained without causing a decrease in flavor and transparency. In addition, within the range of 10-100 mg with respect to 1 L of hydrogen-containing water is within the range of 10-100 mg with respect to 1 L of hydrogen-containing water 1 before diluting with water, such as mineral water mentioned later, It shows that the polysaccharide 80 is mix | blended.

加えて、本発明者の実験研究によれば、混合工程(ステップS10)で分散液40を調製するときに、及び/または、混合工程(ステップS10)、酸混合工程(ステップS20)、アルカリ混合工程(ステップS30)、電圧印加工程(ステップS40)の何れか1以上の工程後の分散液40に塩化マグネシウム(MgCl)、塩化カルシウム(CaCl)、塩化ナトリウム(NaCl)等の塩化物90を混合することで、細菌、カビ等の微生物の増殖が抑制され保存性(日持ち)が向上した。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが細菌、カビ等の微生物の増殖抑制に関与しており、特に、上記のマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物がイオン交換能を有し、この錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても微生物の増殖を抑制する効果が持続的に発揮される。
なお、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等はマグネシウム/カルシウム10として使用することも可能であり、マグネシウム/カルシウム10として塩化マグネシウム、塩化カルシウム使用した場合でも同様の効果が得られる。塩化物90として塩化マグネシウム、塩化カルシウムを使用する場合には、電圧印加工程(ステップ40)に至るまでの間に分散液40に混合されることで塩化マグネシウムのマグネシウムや塩化カルシウムのカルシウムが錯体状物の形成に関与し、水素濃度の増大を期待できる。
In addition, according to the inventor's experimental research, when preparing the dispersion 40 in the mixing step (step S10) and / or, the mixing step (step S10), the acid mixing step (step S20), the alkali mixing The dispersion liquid 40 after any one or more of the process (Step S30) and the voltage application process (Step S40) is added with a chloride 90 such as magnesium chloride (MgCl 2 ), calcium chloride (CaCl 2 ), sodium chloride (NaCl), etc. By mixing, the growth of microorganisms such as bacteria and fungi was suppressed, and the storage stability (lifetime) was improved.
This is because chloride ions such as magnesium chloride and calcium chloride are involved in the suppression of the growth of microorganisms such as bacteria and molds. By incorporating chloride ions into this complex, the effect of suppressing the growth of microorganisms is exerted continuously even when diluted.
Magnesium chloride, calcium chloride, and the like can also be used as magnesium / calcium 10, and the same effect can be obtained even when magnesium chloride or calcium chloride is used as magnesium / calcium 10. When magnesium chloride or calcium chloride is used as the chloride 90, magnesium chloride of magnesium chloride or calcium chloride of calcium is complexed by mixing with the dispersion 40 before reaching the voltage application step (step 40). Involved in the formation of substances, an increase in hydrogen concentration can be expected.

更に、本発明を実施する場合、電圧印加工程(ステップS40)後の分散液40にミネラルを添加することも可能である。ミネラルを添加することで、水素含有水1を飲用とした場合には、ミネラルの摂取による栄養補給が可能となる。特に、ミネラルとして硫酸銅を添加した場合、細菌、カビ等の微生物の増殖を抑制でき保存性(日持ち)を向上できる。本発明者の実験研究では、硫酸銅を、例えば、電圧印加工程(ステップS40)後の分散液(40)100重量部に対し0.0002重量部〜0.02重量部の範囲内で添加することで、水素含有水1を製造後加熱することなく蓋をして放置した場合、6カ月経過後も濁度が上昇することなく微生物の増殖が抑制されることを確認している。   Furthermore, when implementing this invention, it is also possible to add a mineral to the dispersion liquid 40 after a voltage application process (step S40). By adding minerals, when the hydrogen-containing water 1 is used for drinking, nutritional supplementation by ingesting minerals becomes possible. In particular, when copper sulfate is added as a mineral, the growth of microorganisms such as bacteria and fungi can be suppressed, and the storage stability (lifetime) can be improved. In the experimental study by the present inventor, for example, copper sulfate is added within a range of 0.0002 parts by weight to 0.02 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the dispersion liquid (40) after the voltage application step (step S40). Thus, it has been confirmed that when the hydrogen-containing water 1 is left without being heated after production, the growth of microorganisms is suppressed without increasing the turbidity even after 6 months.

このように本実施の形態1の水素含有水1によれば、ペットボトル等の容器に入れ密閉した場合には、長期間高い水素濃度を維持でき、また、ペットボトル等の密閉容器に入れて開封した後も、即ち、開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が生じた後でも、長時間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。したがって、水素を効率的に体内に取り入れることが可能であり、水素の病気予防や健康増進等といった有用な効能効果が期待できる。特に、上述したアパタイト系(Ca10(PO(OH)やMg10(PO(OH)等)の錯体状物は生体親和性が高く、これに水素(H)や水素イオン(H)が吸着固定されて体内に摂取されることで水素による高い効能効果が期待できる。 As described above, according to the hydrogen-containing water 1 of the first embodiment, when sealed in a container such as a plastic bottle, a high hydrogen concentration can be maintained for a long period of time, and also in a sealed container such as a plastic bottle. Even after opening, that is, even after physical impact such as pressure change or stirring at the time of opening, a high hydrogen concentration can be maintained for a long time, so that intake at a high hydrogen concentration is possible. Therefore, hydrogen can be efficiently taken into the body, and useful effects such as prevention of hydrogen disease and health promotion can be expected. In particular, the apatite-based complexes (Ca 10 (PO 4 ) 6 (OH) 2 , Mg 10 (PO 4 ) 6 (OH) 2, etc.) described above have high biocompatibility, and hydrogen (H 2 ) As hydrogen ions (H + ) are adsorbed and immobilized and taken into the body, high efficacy effects due to hydrogen can be expected.

次に、本発明の実施の形態1に係る水素含有水1の実施例を具体的に説明する。
まず、実施例1及び実施例2に係る水素含有水1、並びに、比較例1及び比較例2に係る水素含有水について説明する。
図1のフローチャートにしたがい、表1に示した配合内容で実施例1及び実施例2に係る水素含有水1を製造した。また、比較のために表1に示した配合内容の比較例1及び比較例2にかかる水素含有水を製造した。
表1に実施例1及び実施例2並びに比較例1及び比較例2の配合内容について示す。表1の数値は各配合成分を重量部〔g〕で示したものである。
Next, an example of the hydrogen-containing water 1 according to Embodiment 1 of the present invention will be specifically described.
First, the hydrogen-containing water 1 which concerns on Example 1 and Example 2, and the hydrogen-containing water which concerns on the comparative example 1 and the comparative example 2 are demonstrated.
According to the flowchart of FIG. 1, hydrogen-containing water 1 according to Example 1 and Example 2 was produced with the blending contents shown in Table 1. Moreover, the hydrogen containing water concerning the comparative example 1 and the comparative example 2 of the mixing | blending content shown in Table 1 for the comparison was manufactured.
Table 1 shows the contents of Example 1 and Example 2, and Comparative Example 1 and Comparative Example 2. The numerical values in Table 1 indicate each compounding component in parts by weight [g].

Figure 0005907448
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具体的に、実施例1においては、まず、マグネシウム/カルシウム10としての酸化マグネシウム(MgO)と、水30としての精製水とを混合してマグネシウム分散液Aを作製し、このマグネシウム分散液Aを、リン酸/リン酸塩20としてのリン酸(HPO)及び水30としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Bに加えて攪拌した後、所定時間(例えば、10〜30分間)静置して分散液40を調製することで、混合工程(ステップS10)を実施した。得られた分散液40は、混合直後はコロイド状に白濁し、静置後には白い沈殿物と透明な上澄みに分かれた。 Specifically, in Example 1, first, magnesium oxide (MgO) as magnesium / calcium 10 and purified water as water 30 are mixed to prepare a magnesium dispersion A. In addition, phosphoric acid (H 3 PO 4 ) as the phosphoric acid / phosphate 20 and purified water as the water 30 were added to the phosphoric acid aqueous solution B prepared and mixed, and then stirred for a predetermined time (for example, 10 to 30). The mixing step (step S10) was performed by preparing the dispersion liquid 40 by standing still. The obtained dispersion liquid 40 became cloudy in a colloidal state immediately after mixing, and separated into a white precipitate and a transparent supernatant after standing.

次に、混合工程(ステップS10)で調製した分散液40と、有機酸50としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Cとを混合し攪拌して酸処理を行うことで、酸混合工程(ステップS20)を実施した。酸処理後の分散液40は、殆ど透明であり、pH試験紙による測定でpH=2〜3であった。   Next, the dispersion liquid 40 prepared in the mixing step (step S10) and the organic acid aqueous solution C prepared by mixing citric acid as the organic acid 50 and purified water are mixed and stirred to perform acid treatment. The acid mixing step (Step S20) was performed. The dispersion 40 after the acid treatment was almost transparent and had a pH = 2 to 3 as measured with a pH test paper.

続いて、酸混合工程(ステップS20)で酸性にした分散液40と、アルカリ50としての水酸化カリウム(KOH)及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Dとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程(ステップS30)を実施した。アルカリ60混合後の分散液40は、殆ど透明であり、pH試験紙による測定でpH=3〜4であった。   Subsequently, the dispersion 40 acidified in the acid mixing step (step S20) and the alkaline aqueous solution D prepared by mixing potassium hydroxide (KOH) and purified water as the alkali 50 were mixed and stirred, and the alkali 40 A mixing step (step S30) was performed. The dispersion 40 after mixing the alkali 60 was almost transparent, and the pH was 3 to 4 as measured with a pH test paper.

次いで、アルカリ混合工程(ステップS30)でアルカリ60が混合された分散液40に対して4〜7Vで7Aの直流を5分間流して電圧印加を行い、電圧印加工程(ステップS40)を実施した。
そして、実施例1では、電圧印加後に精製水で100倍に希釈した後、鉄/亜鉛70としての鉄を添加することで、実施例1に係る水素含有水1を得た。鉄を混合する際には、表1に示した配合量の鉄を精製水と混合し鉄水溶液として混合した。なお、得られた水素含有水1は、pH試験紙による測定でpH=6〜7であった。
Next, a voltage was applied by applying 7A direct current at 4 to 7 V for 5 minutes to the dispersion 40 in which the alkali 60 was mixed in the alkali mixing step (step S30), and the voltage application step (step S40) was performed.
And in Example 1, after diluting 100 times with purified water after voltage application, the hydrogen-containing water 1 which concerns on Example 1 was obtained by adding iron as iron / zinc 70. When mixing iron, the iron of the compounding quantity shown in Table 1 was mixed with purified water and mixed as an iron aqueous solution. In addition, the obtained hydrogen containing water 1 was pH = 6-7 by the measurement by a pH test paper.

実施例2においては、アルカリ混合工程(ステップS30)までは実施例1と同様に行い、アルカリ60混合後の分散液40に塩化物90として塩化マグネシウム(MgCl)を添加した後に、3〜4Vで7Aの直流を5分間流して電圧印加を行い、電圧印加工程(ステップS40)を実施した。そして、実施例2においても、電圧印加後に精製水で100倍に希釈した後、鉄/亜鉛70としての鉄を添加し、実施例2に係る水素含有水1を得た。鉄を混合する際には、表1に示した配合量の鉄を精製水と混合し鉄水溶液として混合した。なお、得られた水素含有水1は、pH試験紙による測定でpH=6〜7であった。 In Example 2, the process up to the alkali mixing step (Step S30) is performed in the same manner as in Example 1, and after adding magnesium chloride (MgCl 2 ) as the chloride 90 to the dispersion 40 after mixing the alkali 60, 3-4V Then, a voltage was applied by applying a 7 A direct current for 5 minutes, and a voltage application step (step S40) was performed. And also in Example 2, after diluting 100 times with purified water after voltage application, iron as iron / zinc 70 was added to obtain hydrogen-containing water 1 according to Example 2. When mixing iron, the iron of the compounding quantity shown in Table 1 was mixed with purified water and mixed as an iron aqueous solution. In addition, the obtained hydrogen containing water 1 was pH = 6-7 by the measurement by a pH test paper.

また、比較のために比較例1及び比較例2として、鉄/亜鉛70を添加しない水素含有水を製造した。
比較例1は、鉄/亜鉛70を添加しない以外は、実施例1と同様の配合内容及び製造手順で製造したものである。
比較例2は、鉄/亜鉛70を添加しない以外は、実施例2と同様の配合内容及び製造手順で製造したものである。
For comparison, as Comparative Examples 1 and 2, hydrogen-containing water to which no iron / zinc 70 was added was produced.
The comparative example 1 is manufactured by the same mixing | blending content and manufacturing procedure as Example 1 except not adding iron / zinc 70. FIG.
The comparative example 2 is manufactured by the same mixing | blending content and manufacturing procedure as Example 2 except not adding iron / zinc 70. FIG.

そして、このようにして製造した実施例1及び実施例2並びに比較例1及び比較例2に係る水素含有水について経時的に水素濃度の測定を行った。
測定に際しては、製造した水素含有水をペットボトルに充填し、キャップを閉めた状態で暗所常温下に放置したものについて行い、測定時には開封してペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定した。開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。このときの測定結果を図2のグラフに示す。
The hydrogen concentration was measured over time for the hydrogen-containing water according to Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2 manufactured in this way.
For measurement, fill the plastic bottle with the produced hydrogen-containing water, leave it in a dark place at room temperature with the cap closed, and open it at the time of measurement to open the hydrogen-containing water in the plastic bottle. Measured with stirring. The opened PET bottle was closed again and left at room temperature in the dark until the next measurement. The measurement result at this time is shown in the graph of FIG.

ここで、実施例1及び実施例2並びに比較例1及び比較例2においては、電圧印加工程(ステップS40)後であって、精製水で100倍希釈する前の段階にて水素濃度を測定したところ、水素濃度が100〜200μg/Lであった。
そして、実施例1及び実施例2においては、電圧印加工程(ステップS40)後に精製水で100倍希釈し、更に鉄70を添加したところ、100倍希釈したのにも関わらず、図2のグラフに示したように、実施例1では、最高で水素濃度の測定値が180μg/Lを示し、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大しており、更に製造日から4日経過しても22μg/Lを示した。また、実施例2では、最高で水素濃度の測定値が210μg/Lを示し、製造日から4日経過しても25μg/Lの測定値が得られた。
これに対し、鉄70を添加していない比較例1及び比較例2では、100倍希釈によって水素濃度が10μg/L未満となり、水素濃度の増大も見られなかった。
Here, in Example 1 and Example 2, and Comparative Example 1 and Comparative Example 2, the hydrogen concentration was measured after the voltage application step (step S40) and before diluting 100 times with purified water. However, the hydrogen concentration was 100 to 200 μg / L.
In Example 1 and Example 2, after the voltage application step (step S40), it was diluted 100-fold with purified water, and when iron 70 was added, the graph of FIG. As shown in Table 1, in Example 1, the maximum measured value of the hydrogen concentration was 180 μg / L, and the hydrogen concentration was higher than the value converted by the dilution factor. Even 22 μg / L was indicated. In Example 2, the maximum measured value of the hydrogen concentration was 210 μg / L, and a measured value of 25 μg / L was obtained even after 4 days from the date of manufacture.
On the other hand, in Comparative Example 1 and Comparative Example 2 in which iron 70 was not added, the hydrogen concentration became less than 10 μg / L by 100-fold dilution, and no increase in the hydrogen concentration was observed.

このように鉄70を添加した実施例1及び実施例2では、振とうや攪拌等の物理的衝撃が加わったり、ペットボトル開封等の気圧変動が生じたりしても、数日間は高い水素濃度が維持されることが分かる。
そして、本発明者の実験研究では、実施例1及び実施例2の水素含有水1を製造直後にペットボトルに入れて密閉し、常温下で放置して、12カ月経過した後に、ペットボトルを開封して数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、最高で水素濃度の測定値が50μg/Lを示し、開封後4〜5日間は高い水素濃度が維持されることを確認している。
また、電圧印加工程(ステップS40)後に精製水で100倍希釈することなく鉄を添加した製造直後にペットボトルに入れて密閉し、常温下で放置して、12カ月経過した後に、ペットボトルを開封して精製水で100倍希釈してから数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、高い水素濃度を示した。
念のため、図3において、実施例2の水素含有水1について、電圧印加工程(ステップS40)後に精製水で100倍希釈することなく鉄を添加し、その製造直後にペットボトルに入れて密閉し、常温下で放置して、11カ月または12カ月経過後に、ペットボトルを開封して精製水で100倍希釈してから数日間水素濃度を測定した結果のグラフを示す。図3において、実施例2aは製造後11カ月経過した水素含有水1を精製水で100倍希釈したものについての測定であり、実施例2bは、製造後11カ月経過した水素含有水1を精製水で100倍希釈した後に90℃で30分間加熱したものについての測定である。また、実施例2cは製造後12カ月経過した水素含有水1を精製水で100倍希釈したものについての測定であり、実施例2dは、製造後12カ月経過した水素含有水1を精製水で100倍希釈した後に90℃で30分間加熱したものについての測定である。電圧印加工程(ステップS40)直後の測定では、水素濃度が100〜200μg/Lであり、それを製造11カ月または12カ月経過後に100倍希釈したのにも関わらず、図3のグラフに示すように、製造11〜12カ月経過後も、最高で水素濃度の測定値が65〜70μg/Lを示し、開封後4〜7日間は高い水素濃度が維持されていることが分かる。また、加熱を行っても高い水素濃度が維持されていた。
In Example 1 and Example 2 to which iron 70 is added in this way, even if physical impact such as shaking or stirring is applied or pressure fluctuation such as opening of a plastic bottle occurs, a high hydrogen concentration is maintained for several days. It can be seen that it is maintained.
And in the experimental research of this inventor, after putting hydrogen containing water 1 of Example 1 and Example 2 in a plastic bottle immediately after manufacture, and leaving it to stand at normal temperature, after 12 months passed, Even when the hydrogen concentration was measured in the same manner as described above for several days after opening, it was confirmed that the measured value of hydrogen concentration was 50 μg / L at the maximum, and that a high hydrogen concentration was maintained for 4 to 5 days after opening. Yes.
In addition, after the voltage application step (step S40), immediately after the production with iron added without diluting 100 times with purified water, it is put in a plastic bottle and sealed, and left at room temperature. After 12 months, the plastic bottle is removed. Even when the hydrogen concentration was measured in the same manner as described above for several days after opening and diluted 100 times with purified water, a high hydrogen concentration was shown.
As a precaution, in FIG. 3, for the hydrogen-containing water 1 of Example 2, iron was added without diluting 100 times with purified water after the voltage application step (step S40), and immediately after its production, it was put in a plastic bottle and sealed. The graph shows the result of measuring the hydrogen concentration for several days after opening the PET bottle and diluting it 100 times with purified water after 11 or 12 months. In FIG. 3, Example 2a is a measurement of the hydrogen-containing water 1 that has passed 11 months after production and is diluted 100 times with purified water, and Example 2b is a purification of hydrogen-containing water 1 that has passed 11 months after production. This is a measurement of a sample diluted 100 times with water and then heated at 90 ° C. for 30 minutes. Moreover, Example 2c is a measurement about what diluted hydrogen-containing water 1 which passed 12 months after manufacture with refined water 100 times, and Example 2d is hydrogen-containing water 1 which passed 12 months after manufacture with purified water. This is a measurement for a sample diluted 100 times and heated at 90 ° C. for 30 minutes. In the measurement immediately after the voltage application step (step S40), the hydrogen concentration is 100 to 200 μg / L, and it is shown in the graph of FIG. 3 even though it is diluted 100 times after 11 or 12 months of production. Moreover, even after 11 to 12 months of production, the measured value of the hydrogen concentration shows 65 to 70 μg / L at the maximum, and it can be seen that a high hydrogen concentration is maintained for 4 to 7 days after opening. Moreover, even if it heated, the high hydrogen concentration was maintained.

これは、上述したように、ぺットボトルのPET樹脂よりも高分子であるマグネシウムーリン酸系の錯体状物に水素(H)や水素イオン(H)が吸着固定されることで水素がペットボトルから抜け難くなっているうえ、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大していることから、製造後でもこの錯体状物によって上記の反応式で示したような反応が促進されて水素の生成が生じているためと思われる。特に、鉄70が添加されたことで、マグネシウムーリン酸―鉄―錯体状物が形成され、それによって電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が安定化したと推測される。これにより、実施例1及び実施例2では、比較例1及び比較例2よりも高い水素濃度が長い間維持されたと思われる。
なお、本発明者の実験研究によれば、第2塩化鉄(FeCl)や第3塩化鉄(FeCl)を添加しても同様に水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持されることを確認している。
このように実施例1及び実施例2に係る水素含有水1によれば、ペットボトル等の密閉容器に入れても長期間高い水素濃度を維持でき、容器開封後でも、即ち、容器開封等による圧力変化や攪拌等することによる外力(物理的衝撃)が加わっても、水素濃度が急激に減ることなく高い水素濃度が長時間維持されることで、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
As described above, this is because hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed to a magnesium-phosphate complex, which is a polymer higher than PET resin in a pet bottle. Since it is difficult to escape from the PET bottle and the hydrogen concentration is higher than the value converted by the dilution factor, this complex-like product promotes the reaction shown in the above reaction formula even after production. This is probably due to the generation of hydrogen. In particular, the addition of iron 70 forms a magnesium-phosphate-iron-complex, thereby facilitating electron transfer, so that the electron transfer as shown in the above reaction formula can be performed smoothly. It is assumed that the hydrogen generation reaction is accelerated, the stability (charge balance, etc.) of the complex is improved, and the adsorption and fixation of hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are stabilized. . Thereby, in Example 1 and Example 2, it seems that the hydrogen concentration higher than Comparative Example 1 and Comparative Example 2 was maintained for a long time.
In addition, according to an experimental study by the present inventor, even when the second iron chloride (FeCl 2 ) or the third iron chloride (FeCl 3 ) is added, the hydrogen concentration is remarkably increased, and the higher hydrogen concentration is longer. It is confirmed that it is maintained for a while.
As described above, according to the hydrogen-containing water 1 according to Example 1 and Example 2, a high hydrogen concentration can be maintained for a long time even when put in a sealed container such as a PET bottle, and even after opening the container, that is, by opening the container. Even when external force (physical impact) due to pressure change or stirring is applied, high hydrogen concentration is maintained for a long time without abrupt decrease in hydrogen concentration, enabling ingestion at high hydrogen concentration To do.

なお、本発明者は、水素含有水1をペットボトル等の容器に入れて密閉された状態では、容器内の圧力が高いために上述した水素生成の反応が極めて遅く、しかも、ぺットボトルのPET樹脂よりも高分子であるマグネシウムーリン酸系の錯体状物に水素(H)や水素イオン(H)が吸着固定されていることで、長期間高い水素濃度が維持されると考えている。
そして、ペットボトル等の容器を開封等することによる圧力変化、また、攪拌等することによる外力(物理的衝撃)によって、上述した水素生成の反応が促進されたり、錯体状物に吸着固定されていた水素や水素イオンが遊離したりすることで、水素測定器による測定で高い水素濃度が検出されたと考えている。
また、製造日から1日〜3日経過後に水素濃度が高い数値を示す傾向があるが、これは上記圧力変化や物理的刺激によって水素発生量が増大したことや、水素濃度測定器の磁気スタラーの磁気エネルギーを誘導するのに時間がかかることにその要因があると考えられる。
In addition, in the state where the hydrogen-containing water 1 is put in a container such as a PET bottle and sealed, the present inventor has the reaction of hydrogen generation described above extremely slow due to the high pressure in the container, and PET in the PET bottle. It is thought that hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed to a magnesium-phosphate complex, which is a polymer higher than resin, so that a high hydrogen concentration can be maintained for a long time. Yes.
Then, the above-described hydrogen generation reaction is promoted or adsorbed and fixed to the complex by pressure change caused by opening a container such as a PET bottle, and external force (physical impact) caused by stirring. It is thought that a high hydrogen concentration was detected by measurement with a hydrogen measuring device due to liberation of hydrogen and hydrogen ions.
In addition, the hydrogen concentration tends to show a high value after 1 to 3 days from the date of manufacture. This is because the amount of hydrogen generation increased due to the pressure change and physical stimulation, and the magnetic stirrer of the hydrogen concentration measuring device. It is thought that there is a factor in that it takes time to induce the magnetic energy.

更に、塩化マグネシウムを添加した実施例2及び比較例2では、微生物の増殖が抑えられ製造後に開放状態で1年間放置しても、微生物の繁殖による濁度上昇が見られなかった。   Furthermore, in Example 2 and Comparative Example 2 to which magnesium chloride was added, the growth of microorganisms was suppressed, and even when left in an open state after production for one year, no increase in turbidity was observed due to the growth of microorganisms.

次に、実施例3及び実施例4に係る水素含有水1、並びに、比較例3に係る水素含有水について説明する。
図1のフローチャートにしたがい、表2に示した配合内容で実施例3及び実施例4に係る水素含有水1を製造した。また、比較のために表2に示した配合内容の比較例3に係る水素含有水も製造した。
表2に実施例3及び実施例4並びに比較例3の配合内容について示す。表2の数値は各配合成分を重量部〔g〕で示したものである。
Next, the hydrogen-containing water 1 according to Example 3 and Example 4 and the hydrogen-containing water according to Comparative Example 3 will be described.
According to the flowchart of FIG. 1, hydrogen-containing water 1 according to Example 3 and Example 4 was manufactured with the blending contents shown in Table 2. Moreover, the hydrogen containing water which concerns on the comparative example 3 of the mixing | blending content shown in Table 2 for the comparison was also manufactured.
Table 2 shows the blending contents of Example 3, Example 4, and Comparative Example 3. The numerical values in Table 2 show each compounding component in parts by weight [g].

Figure 0005907448
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実施例3においては、まず、マグネシウム/カルシウム10としての炭酸マグネシウム(MgCO)、水酸化カルシウム(Ca(OH))と、水30としての精製水とを混合してマグネシウム/カルシウム分散液Aを作製し、このマグネシウム/カルシウム分散液Aを作製する際に、鉄/亜鉛70としてのグルコン酸亜鉛(C122214Zn)を混合した。混合の際には、表2に示した配合量のグルコン酸亜鉛を精製水と混合しグルコン酸亜鉛水溶液としてマグネシウム/カルシウム分散液Aに混合した。そして、このグルコン酸亜鉛が混合されたマグネシウム/カルシウム混合液Aと、リン酸/リン酸塩20としてのリン酸(HPO)及び水30としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Bとを混合し攪拌した後、所定時間(例えば、10〜30分間)静置し、更に、塩化マグネシウム(MgCl)(マグネシウム/カルシウム10や塩化物90に相当)を添加し攪拌して分散液40を調製し、混合工程(ステップS10)を実施した。
ここで、グルコン酸亜鉛は、有機酸の一種であるグルコン酸の金属塩であり、有機酸50にも相当する。したがって、グルコン酸亜鉛を混合することで、酸混合工程(ステップS20)を実施することにもなるが、実施例3では、このように調製した分散液40に、別途有機酸50としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Cを混合し攪拌することでも酸混合工程(ステップS20)を実施した。酸混合工程(ステップS20)後の分散液40は、沈殿物がなくて濁度も極めて低く、pH試験紙による測定でpH=3〜4であった。
In Example 3, first, magnesium carbonate (MgCO 3 ) and calcium hydroxide (Ca (OH) 2 ) as magnesium / calcium 10 and purified water as water 30 are mixed to obtain a magnesium / calcium dispersion A. When the magnesium / calcium dispersion liquid A was prepared, zinc gluconate (C 12 H 22 O 14 Zn) as iron / zinc 70 was mixed. At the time of mixing, zinc gluconate in the blending amount shown in Table 2 was mixed with purified water and mixed with the magnesium / calcium dispersion A as a zinc gluconate aqueous solution. And the phosphoric acid produced by mixing this magnesium / calcium mixed liquid A mixed with zinc gluconate, phosphoric acid (H 3 PO 4 ) as phosphoric acid / phosphate 20 and purified water as water 30 After mixing and stirring with the aqueous solution B, the mixture was allowed to stand for a predetermined time (for example, 10 to 30 minutes), and further magnesium chloride (MgCl 2 ) (corresponding to magnesium / calcium 10 or chloride 90) was added and stirred. The dispersion liquid 40 was prepared and the mixing process (step S10) was implemented.
Here, zinc gluconate is a metal salt of gluconic acid, which is a kind of organic acid, and corresponds to the organic acid 50. Therefore, by mixing zinc gluconate, the acid mixing step (step S20) is also carried out. In Example 3, citric acid as the organic acid 50 is separately added to the dispersion 40 thus prepared. Also, the acid mixing step (step S20) was performed by mixing and stirring the organic acid aqueous solution C prepared by mixing purified water. The dispersion 40 after the acid mixing step (step S20) had no precipitate and extremely low turbidity, and was pH = 3-4 as measured with a pH test paper.

続いて、このようにして酸性にした分散液40と、アルカリ60としての水酸化カリウム(KOH)及び水酸化ナトリウム(NaOH)並びに精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Dとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程(ステップS30)を実施した。アルカリ60混合後の分散液40は、pH試験紙による測定でpH=4〜5であった。   Subsequently, the dispersion 40 thus acidified and the aqueous alkali solution D prepared by mixing potassium hydroxide (KOH) and sodium hydroxide (NaOH) as the alkali 60 and purified water were mixed and stirred. Then, the alkali mixing step (step S30) was performed. The dispersion 40 after mixing with the alkali 60 had a pH of 4 to 5 as measured with a pH test paper.

次いで、アルカリ混合工程(ステップS30)でアルカリ60が混合された分散液40に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に4〜5Vで5Aの直流を60分間流して励起する電圧印加工程(ステップS40)を実施した。
更に、電圧をかけた後に水素含有水1を精製水で100倍に希釈し、実施例3に係る水素含有水1を得た。なお、得られた水素含有水1は、pH試験紙による測定でpH=6〜7であった。
Next, a voltage application step in which the cathode and the anode are immersed in the dispersion 40 in which the alkali 60 is mixed in the alkali mixing step (step S30), and excitation is performed by flowing a direct current of 5A at 4 to 5 V for 60 minutes between the electrodes. (Step S40) was performed.
Further, after applying voltage, the hydrogen-containing water 1 was diluted 100 times with purified water to obtain the hydrogen-containing water 1 according to Example 3. In addition, the obtained hydrogen containing water 1 was pH = 6-7 by the measurement by a pH test paper.

実施例4では、更に、糖類/多糖類80としてグルコースを添加した。
実施例4においては、初めに、マグネシウム/カルシウム10としての炭酸マグネシウム(MgCO)、水酸化カルシウム(Ca(OH))と、水30としての精製水とを混合してマグネシウム/カルシウム分散液Aを作製する際に、糖類/多糖類80としてグルコースを混合した。混合の際には、表2に示した配合量のグルコースを精製水と混合しグルコース水溶液としてマグネシウム/カルシウム分散液Aに混合した。そして、このグルコースが混合されたマグネシウム/カルシウム分散液Aと、リン酸/リン酸塩20としてのリン酸(HPO)及び水30としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Bとを混合し攪拌した後、所定時間(例えば、10〜30分間)静置し、更に、塩化マグネシウム(MgCl)(マグネシウム/カルシウム10や塩化物90に相当)を添加し攪拌して分散液40を調製し、混合工程(ステップS10)を実施した。
In Example 4, glucose was further added as saccharide / polysaccharide 80.
In Example 4, first, magnesium carbonate (MgCO 3 ) and calcium hydroxide (Ca (OH) 2 ) as magnesium / calcium 10 and purified water as water 30 are mixed to obtain a magnesium / calcium dispersion. In preparing A, glucose was mixed as saccharide / polysaccharide 80. At the time of mixing, glucose in the blending amount shown in Table 2 was mixed with purified water and mixed with the magnesium / calcium dispersion A as an aqueous glucose solution. And the phosphoric acid aqueous solution B produced by mixing this magnesium / calcium dispersion A mixed with glucose, phosphoric acid (H 3 PO 4 ) as phosphoric acid / phosphate 20 and purified water as water 30. And the mixture is allowed to stand for a predetermined time (for example, 10 to 30 minutes), and further, magnesium chloride (MgCl 2 ) (corresponding to magnesium / calcium 10 or chloride 90) is added and stirred for dispersion. 40 was prepared and the mixing step (step S10) was performed.

次に、混合工程(ステップS10)で調製した分散液40と、有機酸50としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Cとを混合し攪拌して、酸混合工程(ステップS20)を実施した。酸処理後の分散液40は、沈殿物がなく濁度が低下し、pH試験紙による測定でpH=3〜4であった。   Next, the dispersion liquid 40 prepared in the mixing step (step S10) and the organic acid aqueous solution C prepared by mixing citric acid as the organic acid 50 and purified water are mixed and stirred, and the acid mixing step (step) S20) was carried out. The dispersion 40 after the acid treatment had no precipitate and the turbidity decreased, and the pH was 3 to 4 as measured with a pH test paper.

続いて、酸混合工程(ステップS20)で酸処理した分散液40と、アルカリ60としての水酸化カリウム(KOH)及び水酸化ナトリウム(NaOH)並びに精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Dとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程(ステップS30)を実施した。アルカリ60混合後の分散液40は、pH試験紙による測定でpH=4〜5であった。
そして、本実施例4においては、アルカリ60混合後の分散液40に鉄/亜鉛70としてのグルコン酸亜鉛(C122214Zn)を混合した。混合の際には、表2に示した配合量のグルコン酸亜鉛を精製水と混合してグルコン酸亜鉛水溶液として分散液40に混合した。
Subsequently, the dispersion 40 treated with the acid in the acid mixing step (step S20), and the alkaline aqueous solution D prepared by mixing potassium hydroxide (KOH) and sodium hydroxide (NaOH) as the alkali 60 and purified water are prepared. It mixed and stirred and the alkali mixing process (step S30) was implemented. The dispersion 40 after mixing with the alkali 60 had a pH of 4 to 5 as measured with a pH test paper.
In Example 4, zinc gluconate (C 12 H 22 O 14 Zn) as iron / zinc 70 was mixed into the dispersion 40 after mixing the alkali 60. At the time of mixing, zinc gluconate in the blending amount shown in Table 2 was mixed with purified water and mixed with dispersion 40 as an aqueous solution of zinc gluconate.

次いで、このようにしてアルカリ60及びグルコン酸亜鉛が混合された分散液40に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に4〜5Vで5Aの直流を60分間流して、電圧印加工程(ステップS40)を実施した。
更に、電圧をかけて励起した後に精製水で100倍に希釈し、実施例4に係る水素含有水1を得た。なお、得られた水素含有水1は、pH試験紙による測定でpH=6〜7であった。
Next, the cathode and the anode are immersed in the dispersion 40 in which the alkali 60 and the zinc gluconate are mixed in this manner, and a direct current of 5 A at 4 to 5 V is allowed to flow between the electrodes for 60 minutes. Step S40) was performed.
Furthermore, after exciting by applying voltage, it was diluted 100 times with purified water to obtain hydrogen-containing water 1 according to Example 4. In addition, the obtained hydrogen containing water 1 was pH = 6-7 by the measurement by a pH test paper.

また、比較のために比較例3として、鉄/亜鉛70及び糖類/多糖類80を添加しない水素含有水を製造した。
比較例3では、マグネシウム/カルシウム10としての炭酸マグネシウム(MgCO)、炭酸カルシウム(CaCO)と、水30としての精製水とを混合してマグネシウム/カルシウム分散液Aを作製し、この分散液Aを、リン酸/リン酸塩20としてのリン酸(HPO)及び水30としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Bに混合し攪拌した後、所定時間(例えば、10〜30分間)静置し、更に、塩化マグネシウム(MgCl)(マグネシウム/カルシウム10や塩化物90に相当)を添加し攪拌して分散液40を調製し、混合工程(ステップS10)を実施した。
次に、混合工程(ステップS10)で調製した分散液40と、有機酸50としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Cとを混合し攪拌して、酸混合工程(ステップS20)を実施した。
続いて、酸混合工程(ステップS20)で酸処理した分散液40と、アルカリ60としての水酸化カリウム(KOH)及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Dとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程(ステップS30)を実施した。
For comparison, as Comparative Example 3, hydrogen-containing water to which iron / zinc 70 and saccharide / polysaccharide 80 were not added was produced.
In Comparative Example 3, a magnesium / calcium dispersion A was prepared by mixing magnesium carbonate (MgCO 3 ), calcium carbonate (CaCO 3 ) as magnesium / calcium 10 and purified water as water 30. A is mixed and stirred in a phosphoric acid aqueous solution B prepared by mixing phosphoric acid (H 3 PO 4 ) as phosphoric acid / phosphate 20 and purified water as water 30 and then stirred for a predetermined time (for example, 10 and 30 minutes) allowed to stand, further, stirred adding magnesium chloride (equivalent to MgCl 2) (magnesium / calcium 10 or chloride 90) dispersion liquid 40 were prepared and carried out mixing step (step S10) .
Next, the dispersion liquid 40 prepared in the mixing step (step S10) and the organic acid aqueous solution C prepared by mixing citric acid as the organic acid 50 and purified water are mixed and stirred, and the acid mixing step (step) S20) was carried out.
Subsequently, the dispersion 40 treated with the acid in the acid mixing step (step S20) and the alkaline aqueous solution D prepared by mixing potassium hydroxide (KOH) and purified water as the alkali 60 were mixed and stirred to obtain an alkali. A mixing step (step S30) was performed.

次いで、アルカリ60混合後の分散液40に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に5〜6Vで5Aの直流を50分間流して、電圧印加工程(ステップS40)を実施した。
更に、電圧を印加した後に精製水で100倍に希釈して比較例3に係る水素含有水1を得た。なお、得られた水素含有水1は、pH試験紙による測定でpH=6〜7であった。
Next, the cathode and the anode were immersed in the dispersion 40 after mixing with the alkali 60, and a direct current of 5 A was applied between the electrodes at 5 to 6 V for 50 minutes to perform a voltage application step (step S40).
Furthermore, after applying a voltage, it diluted with purified water 100 times, and the hydrogen containing water 1 which concerns on the comparative example 3 was obtained. In addition, the obtained hydrogen containing water 1 was pH = 6-7 by the measurement by a pH test paper.

そして、このようにして製造した実施例3及び実施例4並びに比較例3に係る水素含有水についても、経時的に水素濃度の測定を行った。測定に際しては、製造した水素含有水をペットボトルに充填し、キャップを閉めた状態で暗所常温下に放置したものについて行い、測定時にはペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定した。開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。このときの測定結果を図4のグラフに示す。   And also about the hydrogen containing water which concerns on Example 3 and Example 4 which were manufactured in this way, and Comparative Example 3, hydrogen concentration was measured with time. For the measurement, fill the plastic bottle with the produced hydrogen-containing water and leave it in the dark at room temperature with the cap closed. During the measurement, transfer the hydrogen-containing water in the plastic bottle to a measurement container and stir it. While measuring. The opened PET bottle was closed again and left at room temperature in the dark until the next measurement. The measurement result at this time is shown in the graph of FIG.

ここで、電圧印加工程(ステップS40)後であって、精製水で100倍希釈する前の段階にて水素濃度を測定したところ、グルコン酸亜鉛が添加された実施例3では、水素濃度が500〜600μg/lであり、グルコン酸亜鉛及びグルコースが添加された実施例4では、水素濃度が500〜700μg/lであり、グルコン酸亜鉛もグルコースも添加されていない比較例3では、水素濃度が100〜120μg/lであった。   Here, after the voltage application step (step S40) and before the hydrogen concentration was measured at a stage 100 times diluted with purified water, in Example 3 to which zinc gluconate was added, the hydrogen concentration was 500. In Example 4 in which zinc gluconate and glucose were added in a range of ˜600 μg / l, the hydrogen concentration was 500 to 700 μg / l, and in Comparative Example 3 in which neither zinc gluconate nor glucose was added, the hydrogen concentration was 100-120 μg / l.

そして、上述したように、電圧印加工程(ステップS40)後に精製水で100倍希釈しペットボトルに充填して経時的な水素濃度の測定を行ったところ100倍希釈したのにも関わらず、図4のグラフに示したように、グルコン酸亜鉛が添加された実施例3では、最高で水素濃度の測定値が40μg/Lを示し、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大しており、更に製造日から5日(120h)経過しても25μg/Lを示した。また、グルコン酸亜鉛及びグルコースが添加された実施例4でも、最高で水素濃度の測定値が50μg/Lを示し、製造日から5日(120h)経過しても33μg/Lの測定値を示し、実施例1よりもより高い水素濃度が長時間維持された。
これに対し、グルコン酸亜鉛70及びグルコース80を添加していない比較例3では、100倍希釈によって水素濃度が10μg/L未満となり、水素濃度の増大も殆ど見られなかった。
As described above, after the voltage application step (step S40), the sample was diluted 100 times with purified water and filled into a PET bottle, and the hydrogen concentration over time was measured. As shown in the graph of Example 4, in Example 3 to which zinc gluconate was added, the maximum measured value of the hydrogen concentration showed 40 μg / L, and the hydrogen concentration increased more than the value converted by the dilution factor. Furthermore, even after 5 days (120 hours) from the date of manufacture, 25 μg / L was indicated. In Example 4 to which zinc gluconate and glucose were added, the maximum measured value of hydrogen concentration was 50 μg / L, and the measured value was 33 μg / L even after 5 days (120 hours) from the date of manufacture. A higher hydrogen concentration than in Example 1 was maintained for a long time.
On the other hand, in Comparative Example 3 in which zinc gluconate 70 and glucose 80 were not added, the hydrogen concentration was less than 10 μg / L by 100-fold dilution, and almost no increase in the hydrogen concentration was observed.

このようにグルコン酸亜鉛70を添加した実施例3及びグルコン酸亜鉛70とグルコース80を添加した実施例4では、攪拌等の物理的衝撃が加わったり、ペットボトル開封等の気圧変動が生じたりしても、数日間高い水素濃度が維持されることが分かる。   In Example 3 with the addition of zinc gluconate 70 and Example 4 with the addition of zinc gluconate 70 and glucose 80, physical impacts such as stirring are applied, and atmospheric pressure fluctuations such as opening of a plastic bottle may occur. However, it can be seen that a high hydrogen concentration is maintained for several days.

なお、本発明者は、実施例3及び実施例4において、100倍希釈した後、再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧(4〜5V、5A、60分間)をかけて励起した水素含有水1について測定用のガラス容器またはペットボトルに入れて蓋を閉めることなく開放状態とし、1時間毎に水素濃度の測定を攪拌下で行った。その結果、24時間後でも、水素濃度の低下は2〜4μg/lであり、製造後3日経過しても水素濃度が10μg/l以上あった。したがって、開放状態で放置した場合でも長時間水素濃度が維持される。特に、希釈後に再度の陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起した場合には、安定して高い水素濃度が得られた。   In addition, after diluting 100 times in Example 3 and Example 4, this inventor applies a predetermined voltage (4-5V, 5A, 60 minutes) between these electrodes by immersing a cathode and an anode again. The excited hydrogen-containing water 1 was put in a glass container or PET bottle for measurement and opened without closing the lid, and the hydrogen concentration was measured every hour under stirring. As a result, even after 24 hours, the decrease in the hydrogen concentration was 2 to 4 μg / l, and the hydrogen concentration was 10 μg / l or more even after 3 days from the production. Therefore, even when left in an open state, the hydrogen concentration is maintained for a long time. In particular, when the cathode and anode were immersed again after dilution and excited by applying a predetermined voltage between the electrodes, a stable high hydrogen concentration was obtained.

また、実施例3において、100倍希釈した後の水素含有水1を再度の電圧印加を行わずにペットボトルに入れ密閉してそのまま常温下で放置し、15日後に、攪拌下で測定を行ったところ、100倍希釈した段階で水素濃度が17μg/Lであったの対し、15日後の測定では66μg/Lを示した。その後、1日毎に測定したところ、製造15日後にペットボトルを開封し測定を開始した日から24時間後においては、45μg/Lを示し、測定開始日から72時間経過後も38〜42μg/Lの水素濃度が維持されていた。 なお、測定に際しては、ペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定し、開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。更に、製造12カ月経過した後に、ペットボトル(充填後未開封のもの)を開封して数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、最高で水素濃度の測定値が40μg/Lを示し、開封後4〜5日間は高い水素濃度が維持された。実施例4についても同様であり、実施例4ではより高い水素濃度が維持された。   Further, in Example 3, the hydrogen-containing water 1 diluted 100 times was put in a PET bottle without being re-applied and sealed, and left at room temperature. After 15 days, measurement was performed with stirring. As a result, the hydrogen concentration was 17 μg / L after 100-fold dilution, whereas the measurement after 15 days showed 66 μg / L. After that, when measured every day, it shows 45 μg / L after 24 hours from the date of opening the PET bottle 15 days after production and starting measurement, and 38 to 42 μg / L after 72 hours from the measurement start date. The hydrogen concentration of was maintained. In the measurement, the hydrogen-containing water in the PET bottle was transferred to a measurement container and measured while stirring. The opened PET bottle was closed again and left in the dark at room temperature until the next measurement. Furthermore, even after 12 months of manufacture, when the PET bottle (unopened after filling) is opened and the hydrogen concentration is measured for several days in the same manner as described above, the maximum measured hydrogen concentration is 40 μg / L. The high hydrogen concentration was maintained for 4-5 days after opening. The same applies to Example 4, and a higher hydrogen concentration was maintained in Example 4.

このように実施例3及び実施例4に係る水素含有水1においても、ペットボトル等の密閉容器に入れた場合には長期間高い水素濃度を維持でき、容器開封後も、即ち、開封等による気圧変動が生じたり攪拌等の物理的衝撃が加わったりしても、水素濃度が急激に減ることなく高い水素濃度が維持されることで、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
実施例3及び実施例4でもぺットボトルのPET樹脂よりも高分子であるマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に水素(H)や水素イオン(H)が吸着固定されることで水素がペットボトルから抜け難くなっているうえ、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大していることから、製造後でもこの錯体状物によって上記の反応式で示したような反応が促進されて水素の生成が生じているためと思われる。特に、グルコン酸亜鉛が添加されたことで、マグネシウム/カルシウムーリン酸―亜鉛―錯体状物が形成され、それによって電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が安定化したと推測される。そして、そのことによって、実施例3及び実施例4では、比較例3よりも高い水素濃度が長い間維持されたと思われる。
Thus, even in the hydrogen-containing water 1 according to Example 3 and Example 4, when placed in a closed container such as a PET bottle, a high hydrogen concentration can be maintained for a long period of time. Even if a change in atmospheric pressure occurs or a physical impact such as stirring is applied, a high hydrogen concentration is maintained without drastically reducing the hydrogen concentration, thereby enabling ingestion in a high hydrogen concentration state.
In Example 3 and Example 4 as well, hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed on a magnesium / calcium phosphate complex, which is a polymer higher than PET resin in a pet bottle. Since it is difficult to remove from the PET bottle and the hydrogen concentration is higher than the value converted by the dilution factor, the reaction as shown in the above reaction formula is promoted by this complex after the production. This is probably due to the generation of hydrogen. In particular, the addition of zinc gluconate forms a magnesium / calcium-phosphate-zinc-complex, which facilitates electron transfer and facilitates electron transfer as shown in the above reaction formula. The hydrogen generation reaction is accelerated, the stability of the complex (charge balance, etc.) is improved, and the adsorption and fixation of hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are stabilized. Is done. And by that, in Example 3 and Example 4, it seems that the hydrogen concentration higher than Comparative Example 3 was maintained for a long time.

更に、実施例4においては、グルコース80が添加されたことによって、水素濃度が顕著に増大してより高い水素濃度が長い間維持された。これは、グルコースとリン酸の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、グルコースが水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとにしても水素が生成されたためと推測される。特に、実施例4では、生体内のエネルギー代謝である解糖系、クエン酸回路、ペントースリン酸回路に関与するグルコン酸(グルコン酸亜鉛)、グルコース、クエン酸が使用されていることで、より一層リン酸との結合・解離反応により電子移動が促進されて上記反応式で示したような電子授受がより円滑に行われることで水素の生成が促進され、高い水素濃度が得られたと考えられる。   Furthermore, in Example 4, the addition of glucose 80 significantly increased the hydrogen concentration and maintained a higher hydrogen concentration for a long time. In addition to the fact that the electron transfer is facilitated by the binding / dissociation reaction between glucose and phosphoric acid, and the transfer of electrons as shown in the above reaction formula is facilitated, so that the production of hydrogen is promoted. It is presumed that hydrogen was generated based on these hydrogen atoms because glucose had many hydrogen atoms. In particular, in Example 4, gluconic acid (zinc gluconate), glucose, and citric acid involved in glycolysis, citrate cycle, and pentose phosphate cycle, which are energy metabolism in the living body, are further used. It is considered that the electron transfer is promoted by the binding / dissociation reaction with phosphoric acid and the electron transfer as shown in the above reaction formula is performed more smoothly, thereby promoting the production of hydrogen and obtaining a high hydrogen concentration.

ここで、グルコン酸亜鉛は、有機酸の一種であるグルコン酸の金属塩であり、有機酸50としての機能も有する。したがって、アルカリ混合工程(ステップ30)後にグルコン酸亜鉛を添加してから陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間に所定の電圧をかけた場合には、後述する実施の形態2のように、錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起したことにより調整される錯体状物の電荷バランスが向上して、錯体状物の安定性が増したりすることで、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことにより、安定して高い水素濃度が得られ、長い間維持されたことも考えられる。更に、pHの低い分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけたことで水の電気分解による水素生成量も増大したものと思われる。 Here, zinc gluconate is a metal salt of gluconic acid, which is a kind of organic acid, and also has a function as the organic acid 50. Therefore, when zinc gluconate is added after the alkali mixing step (step 30), the cathode and the anode are immersed, and a predetermined voltage is applied between the electrodes, the complex as in the second embodiment to be described later The stability of the complex can be improved by improving the charge balance of the complex prepared by accelerating the formation of the complex, or by immersing the cathode and the anode and applying a predetermined voltage between the electrodes. The reaction of the above reaction formula is promoted by increasing the amount of hydrogen, and the adsorption and fixation of hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) to the complex are promoted and stabilized. It is also possible that a high hydrogen concentration was stably obtained and maintained for a long time. Furthermore, it is considered that the amount of hydrogen generated by electrolysis of water is increased by immersing the cathode and anode in a dispersion having a low pH and applying a predetermined voltage between the electrodes.

なお、実施例3及び実施例4でも、塩化マグネシウムを添加していることで、製造後に開放状態で6カ月放置しても濁度上昇が見られず微生物の繁殖が抑制されていた。   In Example 3 and Example 4 as well, the addition of magnesium chloride did not show an increase in turbidity even when left in an open state after production for 6 months, and the growth of microorganisms was suppressed.

ところで、本発明者の実験研究によれば、マグネシウム/カルシウム10としてマグネシウム化合物、特に酸化マグネシウムを使用した場合、より水素濃度が高い水素含有水1が得られる。これは、カルシウム及び/またはその化合物とリン酸との反応により形成されるカルシウムーリン酸系の錯体状物よりも、マグネシウム及び/またはその化合物とリン酸との反応により形成されるマグネシウムーリン酸系の錯体状物の方がその構造物が小さくて分散しやすいことで、反応性を高くできることにその一因があると考えている。   By the way, according to an experimental study by the present inventors, when a magnesium compound, particularly magnesium oxide, is used as magnesium / calcium 10, hydrogen-containing water 1 having a higher hydrogen concentration can be obtained. This is because the magnesium-phosphoric acid formed by the reaction of magnesium and / or its compound and phosphoric acid rather than the calcium-phosphate complex formed by the reaction of calcium and / or its compound and phosphoric acid. It is considered that one of the reasons is that the complex of the system can be made more reactive because the structure is smaller and easier to disperse.

このように上記実施の形態1の水素含有水1は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより得られた水素含有水1であって、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の鉄/亜鉛70が混合されてなるものである。   As described above, the hydrogen-containing water 1 according to the first embodiment includes at least one magnesium / calcium 10 of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20 and water 30. Is mixed with an organic acid 50 as an acid to make it acidic at pH 1 or more and less than pH 5, and then mixed with alkali 60 to make pH 3 or more and less than pH 8, and then dispersion 40 A hydrogen-containing water 1 obtained by immersing a cathode and an anode in the electrode and applying a predetermined voltage between the electrodes to excite the water, wherein at least one iron selected from iron, iron compounds, zinc and zinc compounds / Zinc 70 is mixed.

また、上記実施の形態1の水素含有水1の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して分散液40を調製する混合工程(ステップS10)と、調製した分散液40を酸としての有機酸50の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性とする酸混合工程(ステップS20)と、酸性にした分散液40をアルカリ60の混合によりpH3以上、pH8未満とするアルカリ混合工程(ステップS30)と、アルカリ60混合後の分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程(ステップS40)を具備し、分散液40を調製するときに、及び/または、混合工程(ステップS10)、酸混合工程(ステップS20)、アルカリ混合工程(ステップS30)、電圧印加工程(ステップS40)の何れか1以上の工程後の分散液40に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の鉄/亜鉛70を混合したものである。   In addition, the method for producing the hydrogen-containing water 1 according to Embodiment 1 includes at least one magnesium / calcium 10 of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20, A mixing step (step S10) for preparing the dispersion 40 by mixing water 30 and an acid mixing step (step S10) for making the prepared dispersion 40 acidic by mixing the organic acid 50 as an acid with a pH of 1 or more and less than pH 5. S20), an alkali mixing step (step S30) in which the acidified dispersion 40 is mixed with alkali 60 to have a pH of 3 or more and less than pH 8, and the cathode and anode are immersed in the dispersion 40 after mixing with alkali 60 to form the electrodes. A voltage application step (step S40) for applying and exciting a predetermined voltage in the meantime to prepare the dispersion 40, and Alternatively, the dispersion 40 after any one or more of the mixing step (step S10), the acid mixing step (step S20), the alkali mixing step (step S30), and the voltage applying step (step S40) is added to iron or an iron compound. , Zinc, and a mixture of at least one iron / zinc 70 of zinc compounds.

したがって、本実施の形態1の水素含有水1及びその製造方法によれば、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても、水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合では高い水素濃度が長期間維持される。   Therefore, according to the hydrogen-containing water 1 and the method for producing the same of the first embodiment, even if the hydrogen concentration is significantly increased and a physical impact (external force) such as stirring is applied or pressure fluctuations occur, A high hydrogen concentration is maintained for several days without a sharp decrease in concentration, and a high hydrogen concentration is maintained for a long time when sealed in a container such as a PET bottle.

これは、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(H)や水素イオン(H)が吸着し固定されるためと考えている。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、上記の反応式で示した反応が促進されて水素が生成され、製造後もこの水素生成反応が生じているためと考えている。
そして、特に、鉄/亜鉛70の混合によって、このマグネシウム/カルシウムーリン酸錯体状物に鉄/亜鉛が加わって形成されたマグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が安定化したために、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持されたと考えられる。
このように、本実施の形態1の水素含有水1及びその製造方法によれば、長い間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
This is because magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20 are mixed to form a magnesium / calcium-phosphate complex, and hydrogen molecules (H 2 ) and It is thought that hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed.
In addition to the generation of hydrogen by electrolysis of water, the catalytic action of the complex promotes the reaction shown in the above reaction formula to generate hydrogen. I think it is because it has occurred.
In particular, the magnesium / calcium phosphate-iron / zinc complex formed by adding iron / zinc to the magnesium / calcium phosphate complex by mixing iron / zinc 70 promotes electron transfer. As a result, the hydrogen transfer reaction is facilitated and the hydrogen generation reaction is facilitated, the stability of the complex (charge balance, etc.) is improved, and hydrogen (H 2 ) And hydrogen ions (H + ) are stabilized, and the hydrogen concentration is remarkably increased and a high hydrogen concentration is maintained for a long time.
Thus, according to the hydrogen-containing water 1 and the method for producing the same according to the first embodiment, since a high hydrogen concentration can be maintained for a long time, intake in a state where the hydrogen concentration is high is possible.

また、上記実施の形態1の水素含有水1は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより得られた水素含有水1であって、糖類及び/または多糖類80が混合されてなるものである。   The hydrogen-containing water 1 of the first embodiment includes at least one magnesium / calcium 10 of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20, and water 30. The dispersion 40 prepared by mixing the mixture with an organic acid 50 as an acid to make it acidic at pH 1 or more and less than pH 5, and then mixed with alkali 60 to make the pH 3 or more and less than pH 8, and then into the dispersion 40 A hydrogen-containing water 1 obtained by immersing a cathode and an anode, applying a predetermined voltage between the electrodes, and exciting the mixture, wherein saccharides and / or polysaccharides 80 are mixed.

そして、上記実施の形態1の水素含有水1の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して分散液40を調製する混合工程(ステップS10)と、調製した分散液40を酸としての有機酸50の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性とする酸混合工程(ステップS20)と、酸性にした分散液40をアルカリ60の混合によりpH3以上、pH8未満とするアルカリ混合工程(ステップS30)と、アルカリ60混合後の分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程(ステップS40)を具備し、分散液40を調製するときに、及び/または、混合工程(ステップS10)、酸混合工程(ステップS20)、アルカリ混合工程(ステップS30)、電圧印加工程(ステップS40)の何れか1以上の工程後の分散液40に、糖類及び/または多糖類80を混合したものである。   And the manufacturing method of the hydrogen-containing water 1 of the said Embodiment 1 is magnesium / magnesium compound, calcium, at least 1 sort (s) of magnesium / calcium 10 among calcium compounds, phosphoric acid and / or phosphate 20, A mixing step (step S10) for preparing the dispersion 40 by mixing water 30 and an acid mixing step (step S10) for making the prepared dispersion 40 acidic by mixing the organic acid 50 as an acid with a pH of 1 or more and less than pH 5. S20), an alkali mixing step (step S30) in which the acidified dispersion 40 is mixed with alkali 60 to have a pH of 3 or more and less than pH 8, and the cathode and anode are immersed in the dispersion 40 after mixing with alkali 60 to form the electrodes. A voltage application step (step S40) for applying a predetermined voltage between them to excite and preparing the dispersion liquid 40; / Or the dispersion 40 after any one or more of the mixing step (step S10), the acid mixing step (step S20), the alkali mixing step (step S30), and the voltage application step (step S40), Or the polysaccharide 80 is mixed.

糖類及び/または多糖類80を混合することでも水素濃度が顕著増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても、水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合では高い水素濃度が長期間維持される。
これは、糖類/多糖類80とリン酸/リン酸塩20の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、糖類/多糖類80が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したためと考えている。
Even if saccharides and / or polysaccharides 80 are mixed, the hydrogen concentration increases remarkably, and even if a physical impact (external force) such as stirring is applied or pressure fluctuations occur, the hydrogen concentration does not decrease sharply for several days. High hydrogen concentration is maintained, and high hydrogen concentration is maintained for a long time when sealed in a container such as a PET bottle.
This is because the electron transfer is easily promoted by the binding / dissociation reaction between the saccharide / polysaccharide 80 and the phosphoric acid / phosphate 20, and the electron transfer as shown in the above reaction formula is performed smoothly. This is thought to be due to the fact that the saccharide / polysaccharide 80 has a large number of hydrogen atoms, so that hydrogen is generated based on these hydrogen atoms and the amount of hydrogen generation increases.

[実施の形態2]
次に、本発明の実施の形態2に係る水素含有水の製造方法について、図5を参照して説明する。
本発明の実施の形態2の水素含有水100の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩のリン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して分散液40を調製する混合工程(ステップS10)と、調製した分散液40を有機酸50の添加により酸処理して酸性にする酸混合工程(ステップS20)と、酸性にした分散液40にアルカリ60を混合するアルカリ混合工程(ステップS30)と、アルカリ60混合後の分散液40に再度有機酸500を混合する第2の酸混合工程(ステップ120)と、再度の有機酸500混合後の分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程(ステップS40)と、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ、励起された分散液40に再度アルカリ600を混合する第2のアルカリ混合工程(ステップS130)とを具備する。
[Embodiment 2]
Next, a method for producing hydrogen-containing water according to Embodiment 2 of the present invention will be described with reference to FIG.
The method for producing hydrogen-containing water 100 according to the second embodiment of the present invention includes at least one magnesium / calcium 10 of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, and phosphoric acid and / or phosphate phosphoric acid. / Mixing step (step S10) for preparing the dispersion 40 by mixing the phosphate 20 and water 30, and an acid mixing step for making the prepared dispersion 40 acidic by the addition of the organic acid 50 (Step S20), an alkali mixing step of mixing the alkali 60 with the acidified dispersion 40 (Step S30), and a second acid mixing step of mixing the organic acid 500 again with the dispersion 40 after mixing the alkali 60 ( Step 120), and the cathode 40 and anode are immersed in the dispersion 40 after mixing the organic acid 500 again, and a predetermined voltage is applied between the electrodes to excite the voltage. And a second alkali mixing step (step S130) in which the cathode and the anode are immersed, a predetermined voltage is applied between the electrodes, and the excited dispersion liquid 40 is mixed with the alkali 600 again. It comprises.

以下、図5のフローチャートを参照して、本実施の形態2の水素含有水100の製造方法を具体的に説明する。
本実施の形態2でも、最初に、混合工程(ステップS10)にてマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30等を混合して分散液40を調製する。
続いて、酸混合工程(ステップS20)にて、混合工程(ステップS10)で調製した分散液40に有機酸50を混合し、pH1以上、pH5未満の酸性の分散液40とする。
次いで、アルカリ混合工程(ステップS30)にて、酸混合工程(ステップS20)で酸性にした分散液40にアルカリ60を混合して、pH試験紙による測定でpH3以上、pH8未満の分散液40とする。より好ましくは、pH5以上pH8未満である。
Hereinafter, with reference to the flowchart of FIG. 5, the manufacturing method of the hydrogen containing water 100 of this Embodiment 2 is demonstrated concretely.
Also in the second embodiment, first, the dispersion 40 is prepared by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid and / or phosphate 20, water 30 and the like in the mixing step (step S10).
Subsequently, in the acid mixing step (step S20), the organic acid 50 is mixed with the dispersion 40 prepared in the mixing step (step S10) to obtain an acidic dispersion 40 having a pH of 1 or more and less than pH 5.
Next, in the alkali mixing step (step S30), the alkali 60 is mixed with the dispersion 40 acidified in the acid mixing step (step S20), and the dispersion 40 having a pH of 3 or more and less than pH 8 is measured with a pH test paper. To do. More preferably, it is not less than pH 5 and less than pH 8.

そして、本実施の形態2では、第2の酸混合工程(ステップS120)にて、アルカリ60混合後の分散液40に再度有機酸500を混合して酸処理を行い、pH試験紙による測定でpH1以上、pH5未満の分散液40とする。   And in this Embodiment 2, in the 2nd acid mixing process (step S120), the organic acid 500 is again mixed with the dispersion liquid 40 after alkali 60 mixing, an acid treatment is performed, and the measurement by a pH test paper is carried out. A dispersion 40 having a pH of 1 or more and less than 5 is obtained.

このときの有機酸500としては、有機酸50と同様、クエン酸、乳酸、酒石酸、フマル酸、リンゴ酸、コハク酸、酢酸、グルコン酸、アスコルビン酸及びそれらの水溶性の塩等が挙げられ、水素含有水1を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。有機酸500は1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用することも可能である。酸混合工程(ステップS20)で使用した有機酸50と同じものであっても良いし、異なるものであっても良い。   As the organic acid 500 at this time, like the organic acid 50, citric acid, lactic acid, tartaric acid, fumaric acid, malic acid, succinic acid, acetic acid, gluconic acid, ascorbic acid and water-soluble salts thereof can be mentioned. When the hydrogen-containing water 1 is to be drunk, those permitted as food additives are used. One organic acid 500 may be used alone, or two or more organic acids 500 may be used in combination. It may be the same as or different from the organic acid 50 used in the acid mixing step (step S20).

本実施の形態2においては、有機酸50と有機酸500の添加総量が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩の合計配合量100重量部に対して、100〜200重量部の範囲内とするのが好ましい。また、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30を混合して作製した分散液(40)100重量部に対して、20〜50重量部の範囲内とするのが好ましい。
有機酸50と有機酸500の添加総量を上記範囲内とすることで、その後の処理操作性も高くなり、確実に高い水素濃度を長い間維持することができる水素含有水100が得られ、また、風味や透明性が良好な飲用に好適なものとなる。
有機酸500も、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合して有機酸水溶液(3〜20質量%濃度)の形態で添加してもよい。
In the second embodiment, the total addition amount of the organic acid 50 and the organic acid 500 is a total compounding amount 100 of at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, and phosphoric acid and / or phosphate. The amount is preferably in the range of 100 to 200 parts by weight with respect to parts by weight. Moreover, it is preferable to set it as the range of 20-50 weight part with respect to 100 weight part of dispersion (40) produced by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30. FIG.
By making the total addition amount of the organic acid 50 and the organic acid 500 within the above range, the subsequent process operability is improved, and the hydrogen-containing water 100 capable of reliably maintaining a high hydrogen concentration for a long time is obtained. In addition, the flavor and transparency are suitable for drinking.
The organic acid 500 may also be mixed with water and added in the form of an organic acid aqueous solution (concentration of 3 to 20% by mass) from the viewpoint of handleability and dispersibility.

このように、本実施の形態2では、混合工程(ステップS10)にて、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して分散液40を調製し、酸混合工程(ステップS20)にて、調製した分散液40を有機酸50の添加により酸性にし、アルカリ混合工程(ステップS30)にて、酸性にした分散液40にアルカリ60を混合してpH3以上、pH8未満とし、更に、第2の酸混合工程(ステップS120)にて、pH3以上、pH8未満とした分散液40に再度有機酸500を混合してpH1以上、pH5未満としてから電圧印加工程(ステップS40)にて、pH1以上、pH5未満とした分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、水素含有水100を製造した。   Thus, in this Embodiment 2, the dispersion liquid 40 is prepared by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30 in the mixing step (step S10). In the mixing step (step S20), the prepared dispersion 40 is acidified by adding the organic acid 50, and in the alkali mixing step (step S30), the alkali 60 is mixed with the acidic dispersion 40 to have a pH of 3 or more. In the second acid mixing step (step S120), the organic acid 500 is mixed again with the dispersion 40 having a pH of 3 or more and less than pH 8 in the second acid mixing step (step S120). In S40), the cathode and anode are immersed in a dispersion 40 having a pH of 1 or more and less than 5 and a predetermined voltage is applied between the electrodes to excite the hydrogen-containing water 100. And elephants.

このようにして製造した水素含有水100について、水素濃度を測定すると、製造直後では、例えば、100〜1500μg/Lであり、その後、開放状態で継続して測定を行った(測定時には攪拌を行った)ところ、数日間は水素濃度が高いままであった。更に、製造後に、水素含有水1をペットボトルに充填し密閉して放置し、6カ月経過後にペットボトルを開封して水素濃度を測定したところ、水素濃度が高い値を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。   When the hydrogen concentration of the hydrogen-containing water 100 produced in this way was measured, it was, for example, 100 to 1500 μg / L immediately after production, and then continuously measured in an open state (stirring was performed during measurement). However, the hydrogen concentration remained high for several days. Furthermore, after manufacturing, hydrogen-containing water 1 was filled in a PET bottle, sealed and allowed to stand. After 6 months, when the PET bottle was opened and the hydrogen concentration was measured, the hydrogen concentration showed a high value. High hydrogen concentration was maintained for several days.

特に、水素含有水100を飲用とする場合には、第2のアルカリ混合工程(ステップS120)にて、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられた分散液40に再度アルカリ600を混合して、pH試験紙による測定でpH3以上、pH8未満の分散液40として、風味が良好で飲用に好適な水素含有水1とするpH調整を行う。
このときのアルカリ600としては、アルカリ60と同様、水酸化ナトリウム(NaOH)、水酸化カルシウム(KOH)、水酸化カルシウム(Ca(OH))等が挙げられ、水素含有水1を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。アルカリ600は1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用することも可能である。アルカリ混合工程(ステップS30)で使用したアルカリ60と同じものであっても良いし、異なるものであっても良い。
In particular, when the hydrogen-containing water 100 is to be drunk, in the second alkali mixing step (step S120), the dispersion liquid 40 in which the cathode and the anode are immersed and a predetermined voltage is applied between the electrodes is again applied. The alkali 600 is mixed, and the pH is adjusted to a hydrogen-containing water 1 having a good flavor and suitable for drinking as a dispersion 40 having a pH of 3 or more and less than pH 8 as measured with a pH test paper.
Examples of the alkali 600 at this time include sodium hydroxide (NaOH), calcium hydroxide (KOH), calcium hydroxide (Ca (OH) 2 ), and the like, similar to the alkali 60. In some cases, those permitted as food additives are used. Alkali 600 may be used alone or in combination of two or more. The alkali 60 used in the alkali mixing step (step S30) may be the same as or different from the alkali 60 used.

本実施の形態2では、アルカリ60及びアルカリ600の添加総量が、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20の合計配合量100重量部に対して、20〜50重量部の範囲内とするのが好ましい。
アルカリ60及びアルカリ600の添加総量を上記範囲内とすることで、確実に高い水素濃度が長い間維持される水素含有水100が得られ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
なお、アルカリ600も、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合してアルカリ水溶液(例えば、1〜12質量%濃度)の形態で添加してもよい。
In the second embodiment, the total addition amount of alkali 60 and alkali 600 is in the range of 20 to 50 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the total amount of magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20. Is preferred.
By making the total addition amount of alkali 60 and alkali 600 within the above range, hydrogen-containing water 100 in which a high hydrogen concentration is reliably maintained for a long time can be obtained, and flavor and transparency are good and suitable for drinking It becomes.
Alkali 600 may also be added in the form of an aqueous alkaline solution (for example, a concentration of 1 to 12% by mass) by mixing with water from the viewpoint of handleability and dispersibility.

更に、第2のアルカリ混合工程(ステップS130)を実施した後、ミネラルウォータ(天然水)等の水で、例えば、10〜1000倍に希釈することで、風味的に飲用に好適なものとなる。
そして、本発明においては、水で希釈しても、希釈倍率で換算される値よりも高い水素濃度が数日間維持された。また、ペットボトルに充填して密閉した場合、12カ月経過後も高い水素濃度を示し、ペットボトル開封後も数日間は高い水素濃度が維持された。
特に、希釈後に再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、安定して高い水素濃度が得られて所定の高い水素濃度が維持された。
Furthermore, after implementing the 2nd alkali mixing process (step S130), it becomes a thing suitable for drinking by flavor, for example by diluting 10 to 1000 times with water, such as mineral water (natural water). .
And in this invention, even if it diluted with water, the hydrogen concentration higher than the value converted by dilution rate was maintained for several days. When the PET bottle was filled and sealed, a high hydrogen concentration was exhibited even after 12 months, and the high hydrogen concentration was maintained for several days after the PET bottle was opened.
In particular, by immersing the cathode and anode again after dilution and applying a predetermined voltage between the electrodes for excitation, a high hydrogen concentration was stably obtained and the predetermined high hydrogen concentration was maintained.

本発明者は、このような製造方法によって得られた水素含有水100において、ペットボトル等の容器に入れて密封した場合では、12カ月以上もの長期間高い水素濃度が維持され、更に開放系(ペットボトル開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が加えられる状態)でも数日間高い水素濃度が維持される理由について、必ずしも明らかではないが、製造後も水素(H)を生成する反応が生じて多くの水素(H)が生成され、また、水素(H)や電子(e-)と結び付いて水素となる水素イオン(H)が水素含有水100中の分散物、詳しくは、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20の混合により形成されるマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に吸着して固定されることで散逸し難くなっているためであると考えている。
本発明者の実験研究では、上述した製造方法によって製造された水素含有水100において、製造直後から経時的に水素濃度を測定したところ、製造直後よりも水素濃度が上昇する場合があることを確認しており、特に、水で希釈した後、再度電圧印加を行わずとも、希釈倍率で換算される値よりも高い水素濃度が製造後数日間維持された。
したがって、水の電気分解によって水素が生成されることに加え、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物の触媒的作用によっても、以下の反応式(1)と(2)に示した反応が促進されて水素が生成されるものと推測される。
2HO→2H+2OH・・・(1)
2H+2e→H・・・(2)
In the hydrogen-containing water 100 obtained by such a production method, the present inventor maintains a high hydrogen concentration for a long period of 12 months or more when sealed in a container such as a PET bottle, and further opens an open system ( The reason why a high hydrogen concentration is maintained for several days even in the case where a physical impact such as pressure change or stirring at the time of opening a PET bottle is applied) is not necessarily clear, but a reaction that produces hydrogen (H 2 ) even after production A large amount of hydrogen (H 2 ) is generated, and hydrogen ions (H + ) that are combined with hydrogen (H 2 ) and electrons (e ) to form hydrogen are dispersed in the hydrogen-containing water 100, in detail. Is difficult to dissipate by being adsorbed and fixed to a magnesium / calcium-phosphate complex formed by mixing magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20. We believe that this is because.
In the experimental research of the present inventor, in the hydrogen-containing water 100 produced by the production method described above, when the hydrogen concentration was measured over time from immediately after production, it was confirmed that the hydrogen concentration may be higher than immediately after production. In particular, after dilution with water, a hydrogen concentration higher than the value converted by the dilution ratio was maintained for several days after the production without applying voltage again.
Therefore, in addition to the generation of hydrogen by electrolysis of water, the reaction shown in the following reaction formulas (1) and (2) is accelerated by the catalytic action of the magnesium / calcium-phosphate complex. It is estimated that hydrogen is generated.
2H 2 O → 2H + + 2OH (1)
2H + + 2e → H 2 (2)

また、混合工程(ステップS10)におけるマグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30の混合により、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20の反応でMg2+、Ca2+が生じ(以下、Mg2+の例で示すが、Ca2+も同様である)、例えば、以下の反応式(3)、(4)に示した反応によって水素が生成された可能性もある。
Mg2++4e+H0→2H+2MgO・・・(3)
Mg2++2HO+2e→Mg(OH)+H・・・(4)
Further, by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30 in the mixing step (step S10), Mg 2+ and Ca 2+ are generated by the reaction of magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20. (Hereinafter, an example of Mg 2+ is shown, but the same applies to Ca 2+ ). For example, hydrogen may be generated by the reactions shown in the following reaction formulas (3) and (4).
Mg 2+ + 4e + H 2 0 → 2H 2 + 2MgO (3)
Mg 2+ + 2H 2 O + 2e → Mg (OH) 2 + H 2 (4)

更に、酸混合工程(ステップS20)での有機酸50や第2の酸混合工程(ステップS120)による酸処理で、MgH(PO)、Mg(POが生じ、酸混合工程(ステップS20)後のアルカリ混合工程(ステップS30)でのアルカリ60の混合や第のアルカリ混合工程(ステップS130)によって以下の反応式(5)と(6)に示した反応が生じ、この反応によっても水素が生成された可能性もある。
Mg(PO+5H0+Mg+4H
→Mg10(PO(OH)+12H・・・(5)
12H+12e→6H・・・(6)
Further, the organic acid 50 in the acid mixing step (step S20) and the acid treatment in the second acid mixing step (step S120) produce MgH 2 (PO 4 ), Mg 8 H 2 (PO 4 ) 6 , The reaction shown in the following reaction formulas (5) and (6) is caused by the mixing of alkali 60 in the alkali mixing step (step S30) after the mixing step (step S20) or the first alkali mixing step (step S130). Hydrogen may also be generated by this reaction.
Mg 8 H 2 (PO 4 ) 6 + 5H 2 0 + Mg 2 + 4H +
→ Mg 10 (PO 4 ) 6 (OH) 2 + 12H + (5)
12H + + 12e → 6H 2 (6)

また、本発明の水素含有水100においては、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20が混合されたことで、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物(例えば、ヒドロキシアパタイト(Ca10(PO(OH)の錯体状物や、Mg10(PO(OH)の錯体状物等)が形成され、この錯体状物に水素(H)や水素イオン(H)が吸着して固定されており、それによって、水素が散逸し難く、例えばぺットボトルに充填して密閉した後も、水素や水素イオンが吸着固定された錯体状物がぺットボトルのPET樹脂よりも高分子であることで水素がペットボトルから抜け難くなっていると考えられる。 Further, in the hydrogen-containing water 100 of the present invention, magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20 are mixed, so that a magnesium / calcium-phosphate complex (for example, hydroxyapatite (Ca 10 ( PO 4 ) 6 (OH) 2 complex or Mg 10 (PO 4 ) 6 (OH) 2 complex) is formed, and hydrogen (H 2 ) or hydrogen ions (H + ) Is adsorbed and fixed so that hydrogen is not easily dissipated. For example, even after filling and sealing a pet bottle, a complex substance in which hydrogen and hydrogen ions are adsorbed and fixed is PET resin in the pet bottle. It is thought that hydrogen is more difficult to escape from the PET bottle because it is a polymer.

そして、特に、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30とを混合して調製した分散液40を有機酸50の添加により酸性にし、その後アルカリ60を混合することによってpH3以上、pH8未満とした分散液40に、再度有機酸500を混合してpH1以上、pH5未満とし、このようにしてpH変化をさせたpH1以上、pH5未満の分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持された。
この理由は明らかではないが、調製した分散液40を酸性にした後、アルカリ60を混合してpH3以上、pH8未満とし、更に、再度の有機酸500の添加によりpH1以上、pH5未満にしてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することによって調整される錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ水素濃度が長い間維持されたと考えている。pH1以上、pH5未満の酸性の分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量も増大しことも考えられる。
In particular, the dispersion 40 prepared by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30 is made acidic by adding an organic acid 50, and then mixed with an alkali 60 to have a pH of 3 or more. The dispersion 40 having a pH of less than 8 is mixed again with the organic acid 500 to have a pH of 1 or more and less than 5, and the cathode and the anode are immersed in the dispersion 40 having a pH of 1 or more and less than 5 thus changed in pH. By applying a predetermined voltage between these electrodes and exciting them, a stable high hydrogen concentration was obtained and maintained for a long time.
The reason for this is not clear, but after the prepared dispersion 40 is acidified, the alkali 60 is mixed to make the pH 3 or more and less than pH 8, and further, the organic acid 500 is added again to make the pH 1 or more and less than pH 5. Immersion of the cathode and anode to apply a predetermined voltage between these electrodes and excite them to promote the formation of complex substances, or immersion of the cathode and anode to apply excitation with a predetermined voltage between these electrodes The charge balance of the complex substance adjusted by the compound is improved, and the stability of the complex substance is increased, whereby the reaction of the above reaction formula is promoted, and hydrogen (H 2 ) to the complex substance is promoted. And hydrogen ions (H + ) are promoted and stabilized, and it is considered that a high hydrogen concentration is stably obtained and the hydrogen concentration is maintained for a long time. It is also conceivable that the amount of hydrogen produced by electrolysis of water is increased by immersing the cathode and anode in an acidic dispersion 40 having a pH of 1 or more and less than pH 5 and applying a predetermined voltage between the electrodes.

更に、本発明者の実験研究によれば、混合工程(ステップS10)で分散液40を調製するときに、及び/または、混合工程(ステップS10)、酸混合工程(ステップS20)、アルカリ混合工程(ステップS30)、第2の酸混合工程(ステップS120)、電圧印加工程(ステップS40)、第2のアルカリ混合工程(ステップS130)の何れか1以上の工程後の分散液40に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の鉄/亜鉛70を混合することで水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持された。
これは、鉄/亜鉛70の混合によって形成されたマグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されたためであると考えている。また、マグネシウム/カルシウムーリン酸錯体状物に鉄/亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が安定化したことも考えられる。
Furthermore, according to the experimental study of the present inventors, when preparing the dispersion 40 in the mixing step (step S10) and / or the mixing step (step S10), the acid mixing step (step S20), the alkali mixing step. (Step S30), the second acid mixing step (Step S120), the voltage application step (Step S40), the second alkali mixing step (Step S130), and the dispersion 40 after one or more of the steps is iron, iron By mixing at least one iron / zinc 70 of compounds, zinc, and zinc compounds, the hydrogen concentration increased significantly and a higher hydrogen concentration was maintained for a long time.
This is because the magnesium / calcium-phosphate-iron / zinc-complex material formed by mixing iron / zinc 70 facilitates electron transfer and facilitates electron transfer as shown in the above reaction formula. This is considered to be because the hydrogen generation reaction was promoted. In addition, by adding iron / zinc to the magnesium / calcium-phosphate complex, the stability (charge balance, etc.) of the complex is improved, and adsorption / fixation of hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) is improved. It may be stabilized.

また、混合工程(ステップS10)で分散液40を調製するときに、及び/または、混合工程(ステップS10)、酸混合工程(ステップS20)、アルカリ混合工程(ステップS30)、第2の酸混合工程(ステップS120)、電圧印加工程(ステップS40)、第2のアルカリ混合工程(ステップS130)の何れか1以上の工程後の分散液40に、糖類または多糖類の何れか1種以上の糖類/多糖類80を添加することによっても、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持された。
これは、糖類/多糖類80とリン酸/リン酸塩20の結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されたことに加え、糖類/多糖類80が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したためと考えている。
Moreover, when preparing the dispersion liquid 40 by a mixing process (step S10), and / or a mixing process (step S10), an acid mixing process (step S20), an alkali mixing process (step S30), a 2nd acid mixing One or more saccharides of saccharides or polysaccharides are added to the dispersion 40 after any one or more of the step (step S120), the voltage application step (step S40), and the second alkali mixing step (step S130). / The addition of polysaccharide 80 also significantly increased the hydrogen concentration and maintained a higher hydrogen concentration for a long time.
This is because the electron transfer is easily promoted by the binding / dissociation reaction between the saccharide / polysaccharide 80 and the phosphoric acid / phosphate 20, and the electron transfer as shown in the above reaction formula is performed smoothly. This is thought to be due to the fact that the saccharide / polysaccharide 80 has a large number of hydrogen atoms, so that hydrogen is generated based on these hydrogen atoms and the amount of hydrogen generation increases.

また、本発明者の実験研究によれば、混合工程(ステップS10)で分散液40を調製するときに、及び/または、混合工程(ステップS10)、酸混合工程(ステップS20)、アルカリ混合工程(ステップS30)、第2の酸混合工程(ステップS120)、電圧印加工程(ステップS40)、第2のアルカリ混合工程(ステップS130)の何れか1以上の工程後の分散液40に塩化マグネシウム(MgCl)、塩化カルシウム(CaCl)、塩化ナトリウム(Nacl)等の塩化物90を混合することで、細菌、カビ等の微生物の増殖が抑制され保存性(日持ち)が向上した。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが細菌、カビ等の微生物の増殖抑制に関与し、特に、上記錯体状物がイオン交換能を有し、上記錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても細菌、カビ等の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
なお、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等はマグネシウム/カルシウム10として使用することも可能であり、マグネシウム/カルシウム10として塩化マグネシウム、塩化カルシウム使用した場合でも同様の効果が得られる。塩化物90として塩化マグネシウム、塩化カルシウムを使用した場合には、電圧印加工程(ステップ40)に至るまでの間に分散液40に混合されることで塩化マグネシウムのマグネシウムや塩化カルシウムのカルシウムが錯体状物の形成に関与し、水素濃度の増大を期待できる。
In addition, according to the inventor's experimental research, when preparing the dispersion 40 in the mixing step (step S10) and / or the mixing step (step S10), the acid mixing step (step S20), the alkali mixing step. (Step S30), the second acid mixing step (Step S120), the voltage application step (Step S40), and the second alkali mixing step (Step S130), the magnesium chloride ( By mixing chloride 90 such as MgCl 2 ), calcium chloride (CaCl 2 ), sodium chloride (Nacl), etc., the growth of microorganisms such as bacteria and fungi was suppressed, and the storage stability (lifetime) was improved.
This is because chloride ions such as magnesium chloride and calcium chloride are involved in the suppression of the growth of microorganisms such as bacteria and molds. By being taken in, even if diluted, the effect of preventing the growth of bacteria, molds and the like is continuously exhibited.
Magnesium chloride, calcium chloride, and the like can also be used as magnesium / calcium 10, and the same effect can be obtained even when magnesium chloride or calcium chloride is used as magnesium / calcium 10. When magnesium chloride or calcium chloride is used as the chloride 90, magnesium chloride magnesium or calcium chloride calcium is complexed by mixing with the dispersion liquid 40 until the voltage application step (step 40). Involved in the formation of substances, an increase in hydrogen concentration can be expected.

更に、本発明を実施する場合、電圧印加工程(ステップS40)後の分散液40にミネラルを添加することも可能である。ミネラルを添加することで、水素含有水100を飲用とした場合には、ミネラルの摂取による栄養補給が可能となる。特に、ミネラルとして硫酸銅を添加した場合、細菌、カビ等の微生物の増殖を抑制でき保存性(日持ち)向上できる。本発明者の実験研究では、硫酸銅を、例えば、電圧印加工程(ステップS40)後の分散液(40)100重量部に対し0.0002重量部〜0.02重量部の範囲内で添加することで、水素含有水100を製造後加熱することなく蓋をして放置しても、6カ月経過後も濁度が上昇することなく微生物の増殖が抑制されることを確認した。   Furthermore, when implementing this invention, it is also possible to add a mineral to the dispersion liquid 40 after a voltage application process (step S40). By adding minerals, when the hydrogen-containing water 100 is drunk, nutritional supplementation by ingesting minerals becomes possible. In particular, when copper sulfate is added as a mineral, the growth of microorganisms such as bacteria and fungi can be suppressed, and the storage stability (shelf life) can be improved. In the experimental study by the present inventor, for example, copper sulfate is added within a range of 0.0002 parts by weight to 0.02 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the dispersion liquid (40) after the voltage application step (step S40). Thus, it was confirmed that even if the hydrogen-containing water 100 was manufactured and heated without being heated, the microorganisms were inhibited from growing without increasing the turbidity even after 6 months.

このように本実施の形態2の水素含有水100においても、ペットボトル等の容器に入れ密閉した場合には、長期間高い水素濃度を維持でき、また、ペットボトル等の密閉容器に入れて開封した後も、即ち、開封時の圧力変化や攪拌等の物理的衝撃が生じた後でも、長時間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。 したがって、水素を効率的に体内に取り入れることが可能であり、水素の病気予防や健康増進等といった有用な効能効果が期待できる。特に、上述したアパタイト系(Ca10(PO(OH)やMg10(PO(OH)等)の錯体状物は生体親和性が高く、これに水素(H)や水素イオン(H)が吸着固定されて体内に摂取されることで水素による高い効能効果が期待できる。 Thus, even in the hydrogen-containing water 100 of the second embodiment, when sealed in a container such as a PET bottle, a high hydrogen concentration can be maintained for a long period of time, and it is opened in a sealed container such as a PET bottle. In other words, since a high hydrogen concentration can be maintained for a long time even after a physical impact such as a pressure change or stirring at the time of opening, intake in a high hydrogen concentration state is possible. Therefore, hydrogen can be efficiently taken into the body, and useful effects such as prevention of hydrogen disease and health promotion can be expected. In particular, the apatite-based complexes (Ca 10 (PO 4 ) 6 (OH) 2 , Mg 10 (PO 4 ) 6 (OH) 2, etc.) described above have high biocompatibility, and hydrogen (H 2 ) As hydrogen ions (H + ) are adsorbed and immobilized and taken into the body, high efficacy effects due to hydrogen can be expected.

次に、本発明の実施の形態2に係る水素含有水100の実施例を具体的に説明する。
まず、実施例5及び実施例6、並びに、比較例4にかかる水素含有水100について説明する。
図5のフローチャートにしたがい、表3に示した配合内容で実施例5及び実施例6に係る水素含有水100を製造した。また、比較のために表3に示した配合内容の比較例4に係る水素含有水も製造した。
表3に実施例5及び実施例6、並びに、比較例4の配合内容について示す。表3の数値は各配合成分を重量部〔g〕で示したものである。
Next, an example of the hydrogen-containing water 100 according to Embodiment 2 of the present invention will be specifically described.
First, the hydrogen-containing water 100 according to Examples 5 and 6 and Comparative Example 4 will be described.
According to the flowchart of FIG. 5, hydrogen-containing water 100 according to Example 5 and Example 6 was manufactured with the blending contents shown in Table 3. Moreover, the hydrogen containing water which concerns on the comparative example 4 of the mixing | blending content shown in Table 3 for the comparison was also manufactured.
Table 3 shows the contents of Examples 5 and 6 and Comparative Example 4. The numerical values in Table 3 show each compounding component in parts by weight [g].

Figure 0005907448
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具体的に、実施例5においては、まず、マグネシウム/カルシウム10としての酸化マグネシウム(MgO)と、水30としての精製水とを混合してマグネシウム分散液Aを作製し、このマグネシウム分散液Aをリン酸/リン酸塩20としてのリン酸(HPO)及び水30としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Bに加えて攪拌した後、所定時間(例えば、10〜30分間)静置して分散液40を調製することで、混合工程(ステップS10)を実施した。得られた分散液40は、混合直後はコロイド状に白濁し、静置後には白い沈殿物と透明な上澄みに分かれた。 Specifically, in Example 5, first, magnesium oxide (MgO) as magnesium / calcium 10 and purified water as water 30 are mixed to prepare a magnesium dispersion A. In addition to the phosphoric acid aqueous solution B prepared by mixing phosphoric acid (H 3 PO 4 ) as the phosphoric acid / phosphate 20 and purified water as the water 30, the mixture is stirred for a predetermined time (for example, 10 to 30 minutes) ) Standing to prepare the dispersion 40, the mixing step (Step S10) was performed. The obtained dispersion liquid 40 became cloudy in a colloidal state immediately after mixing, and separated into a white precipitate and a transparent supernatant after standing.

次に、混合工程(ステップS10)で調製した分散液40と、有機酸50としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Cとを混合し攪拌して酸混合工程(ステップS20)を実施した。有機酸50混合後の分散液40は、濁度が低下し、pH試験紙による測定でpH=3〜4であった。   Next, the dispersion 40 prepared in the mixing step (step S10) and the organic acid aqueous solution C prepared by mixing citric acid as the organic acid 50 and purified water are mixed and stirred, and the acid mixing step (step S20). ). The dispersion 40 after mixing with the organic acid 50 had a decreased turbidity, and had a pH of 3 to 4 as measured with a pH test paper.

続いて、酸混合工程(ステップS20)で酸性にした分散液40と、アルカリ60としての水酸化カリウム(KOH)及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Dとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程(ステップS30)を実施した。アルカリ60混合後の分散液40は、pH試験紙による測定でpH=6〜7であった。   Subsequently, the dispersion 40 acidified in the acid mixing step (step S20) and the alkaline aqueous solution D prepared by mixing potassium hydroxide (KOH) and purified water as the alkali 60 were mixed and stirred to obtain an alkali. A mixing step (step S30) was performed. The dispersion 40 after mixing with the alkali 60 had a pH of 6 to 7 as measured with a pH test paper.

次いで、実施例5では、アルカリ60混合後の分散液40に塩化物90として塩化マグネシウム(MgCl)を加えた後、有機酸500としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液C1とを混合し攪拌して、第2の酸混合工程(ステップS120)を実施した。第2の酸混合後の分散液40は、pH試験紙による測定でpH=3〜4であった。 Next, in Example 5, an organic acid aqueous solution prepared by adding magnesium chloride (MgCl 2 ) as the chloride 90 to the dispersion 40 after mixing the alkali 60 and then mixing citric acid as the organic acid 500 and purified water. C1 was mixed and stirred, and the second acid mixing step (step S120) was performed. The dispersion 40 after the second acid mixing had a pH of 3 to 4 as measured with a pH test paper.

その後、第2の酸混合工程(ステップS120)で再度の有機酸500が混合された分散液40に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に4〜5Vで7Aの直流を20〜40分間流して励起し、電圧印加工程(ステップS40)を実施した。
更に、実施例5では、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられて励起した分散液40に、アルカリ600としての水酸化カリウム(KOH)及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液D1を混合し攪拌して、第2のアルカリ混合工程(ステップS130)を実施した。第2のアルカリ600混合後の分散液40は、pH試験紙による測定でpH=4〜5であった。
そして、第2のアルカリ600混合後に精製水で100倍に希釈し、実施例5に係る水素含有水100を得た。なお、得られた水素含有水100は、pH試験紙による測定でpH=6〜7であった。
Thereafter, the cathode and the anode are immersed in the dispersion 40 in which the organic acid 500 is mixed again in the second acid mixing step (step S120), and a 7A direct current of 20 to 40 is applied between the electrodes at 4 to 5 V. Excitation was carried out for 5 minutes, and the voltage application step (step S40) was performed.
Furthermore, in Example 5, the dispersion liquid 40 excited by applying a predetermined voltage between the cathode and the anode and being excited is mixed with potassium hydroxide (KOH) as the alkali 600 and purified water. The alkali aqueous solution D1 thus prepared was mixed and stirred, and the second alkali mixing step (step S130) was performed. The dispersion 40 after mixing the second alkali 600 had a pH of 4 to 5 as measured with a pH test paper.
And after mixing the 2nd alkali 600, it diluted with purified water 100 times, and obtained hydrogen content water 100 concerning Example 5. In addition, the obtained hydrogen-containing water 100 was pH = 6-7 as measured with a pH test paper.

実施例6においては、第2のアルカリ混合工程(ステップS130)までは実施例5と同様に行い、アルカリ600混合後の分散液40を精製水で100倍に希釈した後、鉄/亜鉛70としての鉄を添加して、実施例6に係る水素含有水100を得た。鉄を混合する際には、表3に示した配合量の鉄を精製水と混合し鉄水溶液として混合した。なお、得られた水素含有水100は、pH試験紙による測定でpH=6〜7であった。   In Example 6, the process up to the second alkali mixing step (step S130) was performed in the same manner as in Example 5, and after the dispersion 40 after mixing the alkali 600 was diluted 100 times with purified water, iron / zinc 70 was obtained. Was added to obtain hydrogen-containing water 100 according to Example 6. When iron was mixed, the amount of iron shown in Table 3 was mixed with purified water and mixed as an aqueous iron solution. In addition, the obtained hydrogen-containing water 100 was pH = 6-7 as measured with a pH test paper.

これらに対し、比較例4として、第2の酸混合工程(ステップS120)及び第2のアルカリ混合工程(ステップS130)を実施せず、実施例5や実施例6で使用した有機酸50(クエン酸)及び有機酸500(クエン酸)の総量のマグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20に対する配合割合と同じ割合でクエン酸を酸混合工程(ステップS20)で一度に加え、その後、アルカリ60を混合し、そのままアルカリ60混合後の分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、更に精製水で100倍に希釈し、鉄/亜鉛70を添加することなく、比較例4に係る水素含有水を製造した。   On the other hand, as Comparative Example 4, the second acid mixing step (Step S120) and the second alkali mixing step (Step S130) were not carried out, and the organic acid 50 (CiQ) used in Example 5 and Example 6 was not used. Acid) and organic acid 500 (citric acid) in a total amount of magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20 in the same proportion as that of citric acid is added at once in the acid mixing step (step S20). 60 is mixed, and the cathode and anode are immersed in the dispersion 40 after mixing the alkali 60 as it is, a predetermined voltage is applied between the electrodes, further diluted 100 times with purified water, and iron / zinc 70 is added. The hydrogen-containing water according to Comparative Example 4 was produced.

即ち、比較例4では、マグネシウム/カルシウム10としての酸化マグネシウム(MgO)と、水30としての精製水とを混合してマグネシウム分散液Aを作製し、このマグネシウム分散液Aをリン酸/リン酸塩20としてのリン酸(HPO)及び水30としての精製水を混合して作製したリン酸水溶液Bに加えて攪拌した後、所定時間(例えば、10〜30分間)静置して分散液40を調製することで、混合工程(ステップS10)を実施した。次に、混合工程(ステップS10)で調製した分散液40と、表3に示した配合内容で有機酸50としてのクエン酸及び精製水を混合して作製した有機酸水溶液Cとを混合し攪拌して、酸混合工程(ステップS20)を実施した。酸混合後の分散液40は、濁度が低下し、pH試験紙による測定でpH=2〜3であった。 That is, in Comparative Example 4, magnesium oxide (MgO) as magnesium / calcium 10 and purified water as water 30 are mixed to prepare a magnesium dispersion A, and this magnesium dispersion A is phosphoric acid / phosphoric acid. In addition to the phosphoric acid aqueous solution B prepared by mixing phosphoric acid (H 3 PO 4 ) as the salt 20 and purified water as the water 30, the mixture is stirred and then allowed to stand for a predetermined time (for example, 10 to 30 minutes). By preparing the dispersion 40, the mixing step (step S10) was performed. Next, the dispersion 40 prepared in the mixing step (step S10) and the organic acid aqueous solution C prepared by mixing citric acid as the organic acid 50 and purified water with the blending contents shown in Table 3 are mixed and stirred. Then, the acid mixing step (step S20) was performed. The dispersion 40 after the acid mixing had a decreased turbidity, and pH = 2-3 as measured with a pH test paper.

続いて、酸混合工程(ステップS20)で酸性にした分散液40と、アルカリ60としての水酸化カリウム(KOH)及び精製水を混合して作製したアルカリ水溶液Dとを混合し攪拌して、アルカリ混合工程(ステップS30)を実施した。アルカリ60混合後の分散液40は、pH試験紙による測定でpH6〜7であった。
次いで、アルカリ60混合後の分散液40に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に4〜5Vで7Aの直流を20〜40分間流して励起し、電圧印加工程(ステップS40)を実施した。そして、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起した後に精製水で100倍に希釈し、比較例4に係る水素含有水を得た。このときの水素含有水は、pH試験紙による測定でpH=6〜7であった。
Subsequently, the dispersion 40 acidified in the acid mixing step (step S20) and the alkaline aqueous solution D prepared by mixing potassium hydroxide (KOH) and purified water as the alkali 60 were mixed and stirred to obtain an alkali. A mixing step (step S30) was performed. The dispersion 40 after mixing with the alkali 60 had a pH of 6 to 7 as measured with a pH test paper.
Next, the cathode and the anode are immersed in the dispersion 40 after mixing with the alkali 60 and excited by flowing a direct current of 7A at 4 to 5 V for 20 to 40 minutes between the electrodes, and a voltage application step (step S40) is performed. did. Then, the cathode and the anode were immersed and excited by applying a predetermined voltage between the electrodes, and then diluted 100 times with purified water to obtain hydrogen-containing water according to Comparative Example 4. The hydrogen-containing water at this time was pH = 6-7 as measured with a pH test paper.

そして、このようにして製造した実施例5及び実施例6並びに比較例4に係る水素含有水について経時的に水素濃度の測定を行った。測定に際しては、製造した水素含有水をペットボトルに充填し、キャップを閉めた状態で暗所常温下で放置したものについて行い、測定時には開封してペットボトル内の水素含有水を測定用の容器に移し攪拌しながら測定した。開封したペットボトルは再度キャップを閉めて次の測定時まで暗所常温下で放置した。   The hydrogen concentration was measured over time for the hydrogen-containing water according to Examples 5 and 6 and Comparative Example 4 manufactured in this manner. For measurement, fill the plastic bottle with the produced hydrogen-containing water, leave it in a dark place at room temperature with the cap closed, and open it at the time of measurement to open the hydrogen-containing water in the plastic bottle. Measured with stirring. The opened PET bottle was closed again and left at room temperature in the dark until the next measurement.

測定について、実施例5においては、水素含有水100をペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いたもの(図6のグラフにおいて実施例5a〈常温〉、実施例5b〈常温〉)と、37℃の暗所下に置いたもの(図6のグラフにおいて実施例5c〈37℃〉、実施例5d〈37℃〉)との合計4つの測定を行った。
比較例4においては、水素含有水をペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いたもの(図6のグラフにおいて比較例4a〈常温〉)と、37℃の暗所下に置いたもの(図6のグラフにおいて比較例4b〈37℃〉、比較例4c〈37℃〉)との合計3つの測定を行った。
図6のグラフにおいて、実施例5の測定結果を、比較例4と比較して示す。
Regarding the measurement, in Example 5, hydrogen-containing water 100 was filled in a PET bottle and placed in a dark place at room temperature with the lid closed (Example 5a <ordinary temperature>, Example 5b in the graph of FIG. 6). <Room temperature>) and those placed in a dark place at 37 ° C. (Example 5c <37 ° C.> and Example 5d <37 ° C.> in the graph of FIG. 6) were measured in total.
In Comparative Example 4, hydrogen-containing water was filled in a PET bottle, and the lid was closed and placed in a dark place at room temperature (Comparative Example 4a (room temperature) in the graph of FIG. 6) and a dark place at 37 ° C. A total of three measurements were performed, including those placed below (Comparative Example 4b <37 ° C.>, Comparative Example 4c <37 ° C.> in the graph of FIG. 6).
In the graph of FIG. 6, the measurement result of Example 5 is shown in comparison with Comparative Example 4.

また、実施例6においては、100倍希釈した後の水素含有水100をペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いたものについて3つ(図7のグラフにおいて実施例6a〈常温〉、実施例6b〈常温〉、実施例6c〈常温〉)の測定を行った。なお、実施例6では、第2のアルカリ混合工程(ステップS130)後に100倍希釈することなく、表3に示した配合量で鉄を加えた実施例6の変形例に係る水素含有水100も製造し、そのような実施例6の変形例に係る水素含有水100ついてもペットボトルに充填し、蓋を閉めた状態で常温暗所下に置いて(図7のグラフにおいて、実施例6(変形例))経時的な水素濃度の測定を行った。
図7のグラフにおいて、実施例6及びその変形例の測定結果を、実施例5a〈常温〉及び実施例5b〈常温〉と比較して示す。
In Example 6, the hydrogen-containing water 100 diluted 100 times was filled in a PET bottle and placed in a dark place at room temperature with the lid closed (Example in the graph of FIG. 7). 6a <normal temperature>, Example 6b <normal temperature>, and Example 6c <normal temperature>) were measured. In Example 6, the hydrogen-containing water 100 according to the modified example of Example 6 in which iron was added at the blending amount shown in Table 3 without diluting 100 times after the second alkali mixing step (Step S130) was also obtained. The hydrogen-containing water 100 according to the modified example of Example 6 was also manufactured and filled in a PET bottle and placed in a dark place at room temperature with the lid closed (in the graph of FIG. Modification)) The hydrogen concentration over time was measured.
In the graph of FIG. 7, the measurement result of Example 6 and its modification is shown compared with Example 5a <normal temperature> and Example 5b <normal temperature>.

ここで、第2のアルカリ混合工程(ステップS130)後であって、精製水で100倍希釈する前の段階にて水素濃度を測定したところ、実施例5及び実施例6では、水素濃度が平均150μg/Lであり、比較例4では、水素濃度が105μg/Lであった。   Here, when the hydrogen concentration was measured after the second alkali mixing step (step S130) and before diluting 100 times with purified water, in Examples 5 and 6, the hydrogen concentration was an average. It was 150 μg / L, and in Comparative Example 4, the hydrogen concentration was 105 μg / L.

そして、図6のグラフで示したように、実施例5においては、第2のアルカリ混合工程(ステップS40)後に精製水で100倍希釈したのにも関わらず、製造日から4日経過しても常温下に置いたもの(実施例5a〈常温〉、実施例5b〈常温〉)では水素濃度が19〜20μg/Lを示し、また、37℃下に置いたもの(実施例5c〈37℃〉、実施例5d〈37℃〉)でも13〜15μg/Lを示していた。
これに対し、比較例4では、最大でも常温下に置いたもの(比較例4a〈常温〉)で12μg/Lであり、37℃下に置いたもの(比較例4b〈37℃〉、比較例4c〈37℃〉)にあっては、5μg/L未満で極めて低い値であった。
As shown in the graph of FIG. 6, in Example 5, four days have passed since the date of manufacture, despite being diluted 100 times with purified water after the second alkali mixing step (step S40). Also, the ones placed at room temperature (Example 5a <ordinary temperature>, Example 5b <ordinary temperature>) showed a hydrogen concentration of 19 to 20 μg / L, and those placed at 37 ° C. (Example 5c <37 ° C. >, Example 5d <37 ° C.>) also showed 13 to 15 μg / L.
On the other hand, in Comparative Example 4, it was 12 μg / L at room temperature at the maximum (Comparative Example 4a <Normal Temperature>) and was placed at 37 ° C. (Comparative Example 4b <37 ° C.>, Comparative Example) 4c <37 ° C.>), which was an extremely low value of less than 5 μg / L.

このように、実施例5と比較例4では、クエン酸のマグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20に対する配合割合を同一としているが、実施例5においては、クエン酸を2回の工程(酸混合工程(ステップS20)及び第2の酸混合工程(ステップS120))に分けて添加し、第2の酸混合工程(ステップS120)後に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起している。即ち、混合工程(ステップS10)で調製した分散液40に対し、まず有機酸50を添加しpH1以上、pH5未満の酸性にする酸混合工程(ステップS20)を実施し、更に酸性にした分散液40にアルカリ60を混合してpH3以上、pH8未満とするアルカリ混合工程(ステップS30)を実施した後、このアルカリ60混合後の分散液40に対し、再度有機酸500を添加してpH1以上、pH5未満の分散液40とする第2の酸混合工程(ステップS130)を行って、このようにしてpHの変化をさせたpH1以上、pH5未満の分散液40に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起したことで、比較例4よりも、安定して高い水素濃度が得られ、長時間維持されている。
特に、比較例4では、37℃の高温下に置いた場合では、常温のときよりも更に水素濃度の値が小さくなってしまうのに対し、実施例5では、37℃の高温下に置いた場合でも高い水素濃度が得られ、周囲環境温度条件によらず安定して高い水素濃度が長い間維持されている。
Thus, in Example 5 and Comparative Example 4, the mixing ratio of citric acid to magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20 is the same, but in Example 5, citric acid is used in two steps. (Acid mixing step (step S20) and second acid mixing step (step S120)) are added separately, and after the second acid mixing step (step S120), the cathode and the anode are dipped to form a predetermined gap between the electrodes. Energized by applying voltage. That is, the dispersion liquid 40 prepared in the mixing step (step S10) is first subjected to an acid mixing step (step S20) in which an organic acid 50 is added to make it acidic at a pH of 1 or more and less than pH 5 to further acidify the dispersion. After carrying out the alkali mixing step (step S30) in which alkali 60 is mixed with 40 to make the pH 3 or more and less than pH 8, the organic acid 500 is added again to the dispersion 40 after mixing the alkali 60 to pH 1 or more, The second acid mixing step (step S130) is performed to make the dispersion liquid 40 having a pH of less than 5, and the cathode and the anode are immersed in the dispersion liquid 40 having a pH of 1 or more and less than pH 5 thus changed in pH. As a result of applying a predetermined voltage between these electrodes to excite them, a higher hydrogen concentration than that of Comparative Example 4 can be obtained stably and maintained for a long time.
In particular, in Comparative Example 4, when it was placed at a high temperature of 37 ° C., the value of the hydrogen concentration was even smaller than that at normal temperature, whereas in Example 5, it was placed at a high temperature of 37 ° C. Even in such a case, a high hydrogen concentration can be obtained, and the high hydrogen concentration is stably maintained for a long time regardless of the ambient temperature conditions.

また、図7のグラフで示すように、実施例6においては、第2のアルカリ混合工程(ステップS130)後に鉄70が添加されたことで、実施例5よりも水素濃度が顕著に増大した。
第2のアルカリ混合工程(ステップS130)実施直後(精製水で100倍希釈する前の段階)の水素濃度の測定では、水素濃度が平均150μg/Lであったの対し、100倍希釈した後に鉄70を添加した実施例6では、100倍希釈したのにも関わらず、製造日から4日経っても、65〜110μg/Lの水素濃度が確認され、実施例5よりも水素濃度が増大していた。
また、実施例6の変形例で示すように、第2のアルカリ混合工程(ステップS130)後に100倍希釈せずに塩化鉄を加えたものでは、最高で2000μg/Lの水素濃度の増大が確認され、製造後3日経ってもその濃度が維持され、更に製造後10日経っても水素濃度が900μg/Lであった。
Further, as shown in the graph of FIG. 7, in Example 6, the hydrogen concentration was significantly increased as compared with Example 5 because iron 70 was added after the second alkali mixing step (Step S <b> 130).
In the measurement of the hydrogen concentration immediately after the second alkali mixing step (step S130) (before the 100-fold dilution with purified water), the average hydrogen concentration was 150 μg / L. In Example 6 to which 70 was added, a hydrogen concentration of 65 to 110 μg / L was confirmed even after 4 days from the production date even though it was diluted 100 times, and the hydrogen concentration increased more than Example 5. It was.
In addition, as shown in the modification of Example 6, in the case where iron chloride was added without diluting 100 times after the second alkali mixing step (step S130), an increase in hydrogen concentration of 2000 μg / L at the maximum was confirmed. Even after 3 days from the production, the concentration was maintained, and even after 10 days from the production, the hydrogen concentration was 900 μg / L.

このように、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30を混合して調製した分散液40を有機酸50の添加により酸性にした後、アルカリ60を混合してpH3以上、pH8未満とし、更に、再度の有機酸500の添加によりpH1以上、pH5未満にしてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起して製造された実施例5及び実施例6(変形例を含む)では、攪拌等の物理的衝撃が加わったり、ペットボトル開封等の気圧変動が生じたりしても、安定して高い水素濃度が得られ、数日間は高い水素濃度が維持されることが分かる。
そして、本発明者の実験研究では、実施例5及び実施例6の水素含有水100を製造直後にペットボトルで入れて密閉し、常温下で放置して、12カ月経過した後に、ペットボトルを開封して数日間水素濃度を上記と同様に測定した場合でも、最高で水素濃度の測定値が30μg/Lを示し、開封後4〜5日間は高い水素濃度が維持されることを確認している。
Thus, after making the dispersion 40 prepared by mixing the magnesium / calcium 10, the phosphoric acid / phosphate 20 and the water 30 acidic by adding the organic acid 50, the alkali 60 is mixed to pH 3 or more, pH 8 Example 5 and Example which were manufactured by adding a predetermined voltage between the electrodes by immersing the cathode and the anode after adding the organic acid 500 again to pH 1 or more and less than pH 5 by adding the organic acid 500 again. 6 (including modifications), a stable and high hydrogen concentration can be obtained even if physical impact such as stirring is applied, or pressure fluctuations such as opening a PET bottle occur. It can be seen that it is maintained.
In the experimental research of the present inventors, the hydrogen-containing water 100 of Example 5 and Example 6 was put in a plastic bottle immediately after production and sealed, left at room temperature, and after 12 months had passed, Even when the hydrogen concentration was measured in the same manner as described above for several days after opening, it was confirmed that the maximum measured hydrogen concentration was 30 μg / L, and that a high hydrogen concentration was maintained for 4 to 5 days after opening. Yes.

これは、上述したように、ぺットボトルのPET樹脂よりも高分子であるマグネシウムーリン酸系の錯体状物に水素(H)や水素イオン(H)が吸着固定されることで水素がペットボトルから抜け難くなっているうえ、希釈倍率で換算される値よりも水素濃度が増大していることから、製造後でもこの錯体状物によって上記の反応式で示したような反応が促進されて水素の生成が生じているためと思われる。 As described above, this is because hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed to a magnesium-phosphate complex, which is a polymer higher than PET resin in a pet bottle. Since it is difficult to escape from the PET bottle and the hydrogen concentration is higher than the value converted by the dilution factor, this complex-like product promotes the reaction shown in the above reaction formula even after production. This is probably due to the generation of hydrogen.

特に、調製した分散液40を酸性にした後、アルカリ60を混合してpH3以上、pH8未満とし、更に、再度の有機酸500の添加によりpH1以上、pH5未満にしてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することにより製造された実施例5及び実施例6では、錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することによって調整される錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。 pH1以上、pH5未満の酸性の分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量も増大しことも考えられる。 In particular, after the prepared dispersion 40 is acidified, the alkali 60 is mixed so as to have a pH of 3 or more and less than 8, and further, the organic acid 500 is added again to a pH of 1 or more and less than pH 5, and the cathode and the anode are immersed. In Example 5 and Example 6 manufactured by exciting a predetermined voltage between the electrodes, formation of a complex is promoted, or a predetermined voltage is applied between the electrodes by immersing the cathode and the anode. The charge balance of the complex that is adjusted by exciting the compound is improved, and the stability of the complex is increased, thereby promoting the reaction of the above reaction formula. It is considered that a high hydrogen concentration was stably obtained and maintained for a long time because adsorption and fixation of hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) were promoted or stabilized. It is also conceivable that the amount of hydrogen produced by electrolysis of water is increased by immersing the cathode and anode in an acidic dispersion 40 having a pH of 1 or more and less than pH 5 and applying a predetermined voltage between the electrodes.

また、実施例6及びその変形例から、鉄70を添加することで、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持されることが分かる。
これは、鉄70が添加されることで、マグネシウムーリン酸―鉄―錯体状物が形成され、それによって電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が安定化したと推測される。
なお、本発明者の実験研究によれば、第2塩化鉄(FeCl)や第3塩化鉄(FeCl)を添加しても同様に水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持されることを確認している。
このように実施例5及び実施例6に係る水素含有水100によれば、ペットボトル等の密閉容器に入れても長期間高い水素濃度を維持でき、容器開封後でも、即ち、容器開封等による圧力変化や攪拌等することによる外力(物理的衝撃)が加わっても、水素濃度が急激に減ることなく高い水素濃度が維持されることで、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
Moreover, from Example 6 and its modification, it turns out that by adding iron 70, hydrogen concentration increases notably and a higher hydrogen concentration is maintained for a long time.
This is because the addition of iron 70 forms a magnesium-phosphate-iron-complex, which facilitates electron transfer and facilitates electron transfer as shown in the above reaction formula. Thus, the hydrogen generation reaction was promoted, the stability of the complex (charge balance, etc.) was improved, and the adsorption and fixation of hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) were stabilized. The
In addition, according to an experimental study by the present inventor, even when the second iron chloride (FeCl 2 ) or the third iron chloride (FeCl 3 ) is added, the hydrogen concentration is remarkably increased, and the higher hydrogen concentration is longer. It is confirmed that it is maintained for a while.
As described above, according to the hydrogen-containing water 100 according to Example 5 and Example 6, a high hydrogen concentration can be maintained for a long time even when placed in a sealed container such as a PET bottle, and even after opening the container, that is, by opening the container. Even when an external force (physical impact) due to pressure change or stirring is applied, a high hydrogen concentration is maintained without a sharp decrease in hydrogen concentration, thereby enabling ingestion in a high hydrogen concentration state.

このように上記実施の形態2の水素含有水100は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、再度酸としての有機酸500と混合してから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより得られたものである。   As described above, the hydrogen-containing water 100 of the second embodiment includes at least one magnesium / calcium 10 of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20, and water 30. Is mixed with an organic acid 50 as an acid to make it acidic at a pH of 1 or more and less than pH 5, and then mixed with an alkali 60 to a pH of 3 or more and less than pH 8, and again an organic as an acid. After mixing with the acid 500, the cathode and the anode are immersed, a predetermined voltage is applied between the electrodes, and excitation is performed.

また、上記実施の形態2の水素含有水100の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して分散液40を調製する混合工程(ステップS10)と、調製した分散液40を酸としての有機酸50の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性とする酸混合工程(ステップS20)と、酸性にした分散液40をアルカリ60の混合によりpH3以上、pH8未満とするアルカリ混合工程(ステップS30)と、アルカリ混合後の分散液40を再度酸としての有機酸500の混合によりpH1以上、pH5未満とする第2の酸混合工程(ステップS120)と、再度の有機酸500が混合された分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する電圧印加工程(ステップS40)とを具備するものである。   In addition, the method for producing the hydrogen-containing water 100 of the second embodiment includes at least one magnesium / calcium 10 of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20, A mixing step (step S10) for preparing the dispersion 40 by mixing water 30 and an acid mixing step (step S10) for making the prepared dispersion 40 acidic by mixing the organic acid 50 as an acid with a pH of 1 or more and less than pH 5. S20), an alkali mixing step (step S30) in which the acidified dispersion 40 is mixed with alkali 60 to have a pH of 3 or more and less than pH 8, and the dispersion 40 after alkali mixing is mixed again with an organic acid 500 as an acid. The second acid mixing step (step S120) for adjusting the pH to 1 or more and less than 5 and the organic acid 500 again are mixed. Applying a predetermined voltage between the electrodes by immersing the cathode and anode in the dispersion, in which includes an excitation voltage-applying step (step S40).

したがって、本実施の形態2の水素含有水100及びその製造方法によれば、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合では高い水素濃度が長期間維持される。   Therefore, according to the hydrogen-containing water 100 of Embodiment 2 and the method for producing the same, the hydrogen concentration increases significantly even if a physical impact (external force) such as stirring is applied or a change in atmospheric pressure occurs. A high hydrogen concentration is maintained for several days without drastically decreasing, and a high hydrogen concentration is maintained for a long time when sealed in a container such as a PET bottle.

これは、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(H)や水素イオン(H)が吸着し固定されているためと考えている。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、上記の反応式で示した反応が促進されて水素が生成され、製造後もこの水素生成反応が生じているためと考えている。
そして、特に、アルカリ50と混合してpH3以上pH8未満とした分散液40を再度有機酸500と混合してpH1以上、pH5未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより、錯体状物の形成が促進されたり、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することによって調整される錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、pH1以上、pH5未満の酸性の分散液に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量も増大したことが考えられる。
このように、本実施の形態2の水素含有水100及びその製造方法によれば、長い間高い水素濃度を維持できることから、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする。
This is because magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20 are mixed to form a magnesium / calcium-phosphate complex, and hydrogen molecules (H 2 ) and This is probably because hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed.
In addition to the generation of hydrogen by electrolysis of water, the catalytic action of the complex promotes the reaction shown in the above reaction formula to generate hydrogen. I think it is because it has occurred.
In particular, the dispersion 40 mixed with the alkali 50 and adjusted to pH 3 or more and less than pH 8 is again mixed with the organic acid 500 to adjust the pH to 1 or more and less than pH 5, and the cathode and the anode are immersed to obtain a predetermined voltage between the electrodes. Excitation and excitation promote the formation of complex substances, or improve the charge balance of the complex substances adjusted by immersing the cathode and anode and applying a predetermined voltage between the electrodes to excite them. This increases the stability of the complex substance, thereby promoting the reaction of the above reaction formula, and promoting the adsorption and fixation of hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) to the complex substance. It is believed that a stable and high hydrogen concentration was obtained and maintained for a long time. Further, it is considered that the amount of hydrogen produced by electrolysis of water was increased by immersing the cathode and anode in an acidic dispersion having a pH of 1 or more and less than pH 5 and applying a predetermined voltage between the electrodes.
Thus, according to the hydrogen-containing water 100 of Embodiment 2 and the method for producing the same, since a high hydrogen concentration can be maintained for a long time, intake in a state where the hydrogen concentration is high is possible.

また、上記実施の形態2に係る水素含有水100及びその製造方法によれば、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起した後に再度アルカリ600を混合してなることから、pHを上昇させることができ、飲用に適した風味とすることができる。   Further, according to the hydrogen-containing water 100 and the manufacturing method thereof according to the second embodiment, the alkali 600 is mixed again after the cathode and the anode are immersed and excited by applying a predetermined voltage between the electrodes. , The pH can be raised, and a flavor suitable for drinking can be obtained.

更に、上記実施の形態2の実施例6に係る水素含有水100の製造方法で得られた水素含有水100は、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の鉄/亜鉛70が混合されてなることから、より高い水素濃度の維持効果を示す。
鉄/亜鉛70の混合によって形成されたマグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛―錯体状物により、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進され、また、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が安定化したために、水素濃度が顕著に増大して高い水素濃度が長い間維持されたと考えられる。
Furthermore, the hydrogen-containing water 100 obtained by the method for producing the hydrogen-containing water 100 according to Example 6 of the second embodiment is at least one iron / zinc 70 of iron, iron compound, zinc, and zinc compound. Since it is mixed, the effect of maintaining a higher hydrogen concentration is exhibited.
The magnesium / calcium-phosphate-iron / zinc-complex formed by mixing iron / zinc 70 facilitates electron transfer and facilitates electron transfer as shown in the above reaction formula. The hydrogen generation reaction is promoted, the stability of the complex (charge balance, etc.) is improved, and the adsorption and fixation of hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are stabilized. It is thought that the high hydrogen concentration was maintained for a long time.

加えて、上記実施の形態2に係る水素含有水100及びその製造方法によれば、更に、糖類及び/または多糖類80が混合されることでより高い水素濃度の維持効果を示す。
これは、糖類/多糖類80を混合することで、糖類/多糖類80とリン酸/リン酸塩20との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類/多糖類80が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大するためと考えられる。
In addition, according to the hydrogen-containing water 100 and the manufacturing method thereof according to Embodiment 2 described above, the effect of maintaining a higher hydrogen concentration is exhibited by further mixing the saccharide and / or the polysaccharide 80.
This is because, by mixing saccharide / polysaccharide 80, electron transfer is facilitated by the binding / dissociation reaction between saccharide / polysaccharide 80 and phosphoric acid / phosphate 20 as shown in the above reaction formula. In addition to facilitating the transfer of electrons to facilitate the generation of hydrogen, the saccharide / polysaccharide 80 has a large number of hydrogen atoms, so that hydrogen is generated based on those hydrogen atoms, generating hydrogen. It is thought that the amount increases.

以上説明してきたように、実施の形態1及び実施の形態2に係る水素含有水1,100によれば、製造後でも長時間高い水素濃度が維持され、ペットボトル等のような容器に充填し密閉した場合には長期間高い水素濃度が維持されるため、例えば、サーバー等の形態や容器に充填した形態での飲用や、化粧品等の塗布用に供することができる。特に、ペットボトル等の容器に充填し密閉した後も長期間高い水素濃度が維持され、開封後も長時間高い水素濃度が維持されることから、ペットボトル等の密閉容器に入れた製品の形態で飲用に供するのにも適する。
そこで、上述のようにして得られた実施の形態1及び実施の形態2に係る水素含有水1,100を用いて密閉容器入り水素含有水を製造する方法について図8及び図9を参照しながら説明する。
As described above, according to the hydrogen-containing water 1,100 according to the first embodiment and the second embodiment, a high hydrogen concentration is maintained for a long time even after production, and it is filled in a container such as a plastic bottle. When sealed, a high hydrogen concentration is maintained for a long period of time, and therefore, for example, it can be used for drinking in the form of a server or the like, or in the form of filling a container, or for applying cosmetics or the like. In particular, since a high hydrogen concentration is maintained for a long time after filling and sealing a container such as a plastic bottle, and a high hydrogen concentration is maintained for a long time after opening, the form of the product placed in a sealed container such as a plastic bottle. Also suitable for drinking.
Therefore, a method for producing hydrogen-containing water in a sealed container using the hydrogen-containing water 1,100 according to Embodiment 1 and Embodiment 2 obtained as described above will be described with reference to FIGS. explain.

最初に、加熱殺菌を行って密閉容器入り水素含有水を製造する方法について、製造方法の概略工程図を示した図8を参照して説明する。   First, a method for producing heat-sterilized hydrogen-containing water by heat sterilization will be described with reference to FIG. 8 showing a schematic process diagram of the production method.

加熱殺菌を行って密閉容器入り水素含有水1,100を製造する方法においては、汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過する天然水濾過工程(ステップS111)と、濾過した天然水Wに水素含有水1,100を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程(ステップS112)と、天然水Wと混合した水素含有水1,100に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程(ステップS114)と、電圧印加工程後の水素含有水1,100を1μm以下のフィルタ114に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程(ステップS116)と、精密濾過した水素含有水1,100を容器130aに充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する容器充填工程(ステップS117)と、混合工程(ステップS112)で天然水Wと水素含有水1,100が混合された後から容器充填工程(ステップS117)に至る間に85℃〜135℃、30分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程(ステップS115)とを有する。   In the method for producing hydrogen-containing water 1,100 in an airtight container by performing heat sterilization, a natural water filtration step (step S111) for filtering pumped natural water W by passing it through filters 111, 112, 113 of 30 μm or less. ), A mixing step (step S112) in which the hydrogen-containing water 1,100 is mixed with the filtered natural water W and made uniform by a stirring means, and the cathode and the anode are immersed in the hydrogen-containing water 1,100 mixed with the natural water W. Then, a voltage application step (step S114) for exciting the electrodes with a predetermined voltage, and a microfiltration step for performing microfiltration by passing the hydrogen-containing water 1,100 after the voltage application step through the filter 114 of 1 μm or less ( Step S116), the microfiltered hydrogen-containing water 1,100 is filled into the container 130a, and the container 130a is sealed with the cap 130b. Between the natural water W and the hydrogen-containing water 1,100 in the mixing step (step S112) and the container filling step (step S117) after the mixing step (step S117) and the mixing step (step S112), A heat sterilization step (step S115) for performing heat sterilization for 30 minutes.

図8において、原水の地下水としては、ミネラルウォータと呼ばれている天然水Wが使用される。天然水Wは、地下水汲み上げ用の市販の汲み上げポンプ等によって汲み上げられ、一次フィルタ111に通過させる濾過工程(ステップS111)に入り、一次フィルタ111によって異物、不純物等が除去される。
一次フィルタ111は、例えば、濾過精度(ポアサイズ)が30μm〜20μm以下の1種または2種以上のフィルタからなり、殆どの天然水に入っている鉱物種類の粒子等の異物、不純物が除去できるようになっている。
この一次フィルタ111によって天然水W中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Wと水素含有水1,100が混合されたときに天然水W中の不純物に由来する化合物が上述した錯体状物に吸着して水素(H)や水素イオン(H)が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。また、下流側のフィルタの負荷を軽減する。更に、微生物の栄養源でもある天然水W中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
In FIG. 8, natural water W called mineral water is used as the ground water. The natural water W is pumped up by a commercially available pump for pumping up groundwater, and enters a filtration step (step S111) that passes through the primary filter 111. The primary filter 111 removes foreign matters, impurities, and the like.
The primary filter 111 includes, for example, one type or two or more types of filters having a filtering accuracy (pore size) of 30 μm to 20 μm or less, so that foreign matters such as mineral particles contained in most natural water and impurities can be removed. It has become.
By removing foreign matters, impurities and the like in the natural water W by the primary filter 111, the complex derived from the impurities in the natural water W when the natural water W and the hydrogen-containing water 1,100 are mixed is described above. Can prevent hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) from adsorbing to the complex to prevent the dissipation of hydrogen and maintain a high hydrogen concentration. . In addition, the load on the downstream filter is reduced. Furthermore, by removing foreign substances, impurities, etc. in the natural water W, which is also a nutrient source for microorganisms, it is possible to suppress the growth of microorganisms in the subsequent manufacturing process and to reduce the burden of sanitary management in facilities such as tanks and piping. .

そして、図8においては、汲み上げポンプ等で汲み上げられ一次フィルタ111を通過して濾過された天然水Wは、一時的な汲み上げ用の天然水補助タンク121に収容される流れとなっている。
なお、天然水補助タンク121は、一次フィルタ111からの濾過水(濾過した天然水W)を逆流させて一次フィルタ111の洗浄、所謂、逆洗を行う容量を少なくとも有する濾過水のタンクであり、逆洗を行う一次フィルタ111を使用するために必要なもので、使い捨てのフィルタを使用する場合には必要でない。
一時的な汲み上げ用の天然水補助タンク121に収容され、所定容量を満たしたのちは、天然水補助タンク121の下流側に配設された混合タンク123に供給される。
In FIG. 8, the natural water W that has been pumped by a pumping pump or the like and filtered through the primary filter 111 is stored in a natural water auxiliary tank 121 for temporary pumping.
The natural water auxiliary tank 121 is a tank of filtered water having at least a capacity for washing the primary filter 111 by flowing back the filtered water from the primary filter 111 (filtered natural water W), so-called back washing, This is necessary for using the primary filter 111 for backwashing, and is not necessary when using a disposable filter.
After being accommodated in the natural water auxiliary tank 121 for temporary pumping and satisfying a predetermined capacity, it is supplied to the mixing tank 123 disposed on the downstream side of the natural water auxiliary tank 121.

本発明を実施する場合には、後述する1μm以下のファイナルフィルタ114の負荷を軽減して寿命を延ばすために、また、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減するために、必要に応じて、天然水補助タンク121と混合タンク123と間に、二次フィルタ112や三次フィルタ113が配設される。   In the case of carrying out the present invention, in order to reduce the load of the final filter 114 of 1 μm or less, which will be described later, to extend the life, and to suppress the growth of microorganisms in the later manufacturing process, In order to reduce the burden of hygiene management, a secondary filter 112 and a tertiary filter 113 are disposed between the natural water auxiliary tank 121 and the mixing tank 123 as necessary.

二次フィルタ112は、一次フィルタ111よりも濾過精度の高いフィルタ、例えば、濾過精度(ポアサイズ)が30μm〜10μm以下の1種または2種以上のフィルタからなり、三次フィルタ113は、二次フィルタ112よりも更に濾過精度の高いフィルタ、例えば、濾過精度(ポアサイズ)が10μm〜1μm以下の1種または2種以上のフィルタからなり、この二次フィルタ112や三次フィルタ113を一次フィルタ111の下流側で混合タンク123の直前の入力側に設けることによって、一次フィルタ111のときよりも更に細かい異物、不純物、細菌等が除去される。また、後述する1μm以下のファイナルフィルタ114の負荷を軽減して寿命を延ばすことができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水W中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク等の設備における衛生管理の負担をより軽減できる。   The secondary filter 112 is a filter having higher filtration accuracy than the primary filter 111, for example, one or two or more filters having a filtration accuracy (pore size) of 30 μm to 10 μm or less, and the tertiary filter 113 is a secondary filter 112. A filter having higher filtration accuracy than that, for example, one or two or more filters having a filtration accuracy (pore size) of 10 μm to 1 μm or less. The secondary filter 112 and the tertiary filter 113 are arranged downstream of the primary filter 111. By providing it on the input side immediately before the mixing tank 123, finer foreign matters, impurities, bacteria, etc. are removed than in the case of the primary filter 111. Moreover, the life of the final filter 114 of 1 μm or less, which will be described later, can be reduced and the life can be extended. Furthermore, by removing foreign substances, impurities, and the like in the natural water W, which is also a nutrient source for microorganisms, it is possible to suppress the growth of microorganisms in the subsequent manufacturing process and to further reduce the burden of sanitary management in facilities such as tanks.

なお、一次フィルタ111、二次フィルタ112、三次フィルタ113の濾過精度(ポアサイズ)については、上述のように限定されることなく、密閉容器入り水素含有水の製造工程の各機能が効率よく動作するように設定されればよい。原水の汲み取り場所によっては、また、後述のファイナルフィルタ114を短期間に交換することを好む場合には、何れかを省略することも可能であり、結果的に、水素含有水1,100と混合される前段階で天然水Wに入っている鉱物種類の粒子等の不純物を除去できていればよい。勿論、二次フィルタ112、三次フィルタ113についても逆洗可能なフィルタとすることも可能である。このような一次フィルタ111、二次フィルタ112、三次フィルタ113としては、例えば、ポリプロピレン製ワインドフィルタカートリッジ等を使用できる。各フィルタにおいて、2種以上のフィルタを組み合わせて使用する場合には、フィルタの負荷を軽減するために、上流側から下流側にむかってポアサイズが順に小さくなるように配置するのが望ましい。   In addition, about the filtration precision (pore size) of the primary filter 111, the secondary filter 112, and the tertiary filter 113, each function of the manufacturing process of hydrogen-containing water containing airtight container operates efficiently, without being limited as mentioned above. It may be set as follows. Depending on the location where the raw water is drawn, and if it is desired to replace the final filter 114 described later in a short period of time, either can be omitted. As a result, it is mixed with the hydrogen-containing water 1,100. It is sufficient that impurities such as mineral particles contained in the natural water W can be removed in the previous stage. Of course, the secondary filter 112 and the tertiary filter 113 can also be backwashable filters. As such primary filter 111, secondary filter 112, and tertiary filter 113, for example, a polypropylene wind filter cartridge or the like can be used. When two or more types of filters are used in combination in each filter, it is desirable to arrange the pores in order from the upstream side to the downstream side in order to reduce the load on the filter.

このように汲み上げポンプ等で汲み上げられた天然水Wは、濾過工程(ステップS111)において、一次フィルタ111、二次フィルタ112、三次フィルタ113を順に通過させることにより濾過されたのち、混合タンク123に流れ込み、収容される。   The natural water W pumped up by the pumping pump or the like in this way is filtered by sequentially passing through the primary filter 111, the secondary filter 112, and the tertiary filter 113 in the filtration step (step S111), and then into the mixing tank 123. Flowed and contained.

そして、混合工程(ステップS112)において、一次フィルタ111、二次フィルタ112、三次フィルタ113にて濾過されて混合タンク123に収容された天然水Wに、上述の図1や図5に示した製造工程を経て製造され水素含有水1,100が混合される。 即ち、上述した製造工程を経て製造された水素含有水1,100は、一次フィルタ111、二次フィルタ112、三次フィルタ113にて濾過されて混合タンク123に収容された天然水Wに混合されることで希釈される。
ここで、図8において、上述した製造工程を経て製造された水素含有水1,100は、一時的な貯留用の水素含有水貯留タンク122に所定量収容され、水素含有水貯留タンク122から混合タンク123に収容された天然水Wに供給される。
そして、天然水Wと混合される水素含有水1には、図1で示した混合工程(ステップS10)、酸混合工程(ステップS20)、アルカリ混合工程(ステップS30)、電圧印加工程(ステップ40)を経て得られたものが使用される。
また、天然水Wと混合される水素含有水100には、図5で示した混合工程(ステップS10)、酸混合工程(ステップS20)、アルカリ混合工程(ステップS30)、第2の酸混合工程(ステップS120)、電圧印加工程(ステップ40)、第2のアルカリ混合工程(ステップS130)を経て得られたものが使用される。
In the mixing step (step S112), the natural water W filtered by the primary filter 111, the secondary filter 112, and the tertiary filter 113 and accommodated in the mixing tank 123 is manufactured as shown in FIG. 1 and FIG. The hydrogen-containing water 1,100 produced through the process is mixed. That is, the hydrogen-containing water 1,100 manufactured through the above-described manufacturing process is filtered by the primary filter 111, the secondary filter 112, and the tertiary filter 113 and mixed with the natural water W stored in the mixing tank 123. To be diluted.
Here, in FIG. 8, a predetermined amount of hydrogen-containing water 1,100 produced through the above-described production process is stored in the hydrogen-containing water storage tank 122 for temporary storage, and mixed from the hydrogen-containing water storage tank 122. It is supplied to the natural water W stored in the tank 123.
The hydrogen-containing water 1 to be mixed with the natural water W includes the mixing step (step S10), the acid mixing step (step S20), the alkali mixing step (step S30), and the voltage application step (step 40) shown in FIG. ) Is used.
Further, in the hydrogen-containing water 100 mixed with the natural water W, the mixing step (step S10), the acid mixing step (step S20), the alkali mixing step (step S30), and the second acid mixing step shown in FIG. (Step S120), a voltage obtained through the voltage application process (Step 40), and the second alkali mixing process (Step S130) are used.

この混合工程(ステップS112)においては、例えば、製造した水素濃度100〜1500μg/Lである水素含有水1,100の総量1Lに対して、濾過された天然水が9〜999L混合され、水素含有水1,100が濾過された天然水Wとの混合により10〜1000倍に希釈されるようにする。即ち、水素濃度100〜1500μg/lである水素含有水(1,100)1Lに対し、水素含有水(1,100)の9〜999倍量の天然水Wが混合される。これにより、天然水W本来の風味が生かされて、かつ、高い水素濃度を長い間維持できる密閉容器入りの水素含有水が得られる。   In this mixing step (step S112), for example, 9 to 999 L of filtered natural water is mixed with 1 L of the total amount of hydrogen-containing water 1,100 having a hydrogen concentration of 100 to 1500 μg / L, The water 1,100 is diluted 10 to 1000 times by mixing with the filtered natural water W. That is, 9 to 999 times the amount of natural water W of hydrogen-containing water (1,100) is mixed with 1 L of hydrogen-containing water (1,100) having a hydrogen concentration of 100 to 1500 μg / l. As a result, hydrogen-containing water in a sealed container can be obtained in which the natural flavor of the natural water W is utilized and a high hydrogen concentration can be maintained for a long time.

また、この混合工程(ステップS112)では、所定の容積を有し、一次フィルタ111、二次フィルタ112、三次フィルタ113を通過した天然水Wが収容され、この天然水Wに対応した供給量で水素含有水貯留タンク122から水素含有水1,100が添加される混合タンク123において、電動機で回転させる攪拌ファン等からなる撹拌手段によって、天然水Wと水素含有水1,100が撹拌され均一になるようにしている。   Further, in this mixing step (step S112), natural water W having a predetermined volume and passing through the primary filter 111, the secondary filter 112, and the tertiary filter 113 is accommodated, and the supply amount corresponding to this natural water W is accommodated. In the mixing tank 123 to which the hydrogen-containing water 1,100 is added from the hydrogen-containing water storage tank 122, the natural water W and the hydrogen-containing water 1,100 are agitated and evenly by the stirring means such as a stirring fan that is rotated by an electric motor. It is trying to become.

そして、図8において、混合タンク123にて天然水Wと混合された水素含有水1,100(以下、水素含有水W1とする)は、紫外線殺菌工程(ステップS113)にて、紫外線装置が組み込まれた紫外線タンク装置内に収容され、所定時間紫外線殺菌される。 後述する加熱殺菌工程(ステップS115)前に紫外線殺菌工程(ステップS113)を組み込むことにより、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減でき、衛生面での製造管理が容易となる。   In FIG. 8, the hydrogen-containing water 1,100 mixed with the natural water W in the mixing tank 123 (hereinafter referred to as hydrogen-containing water W1) is incorporated with an ultraviolet device in the ultraviolet sterilization step (step S113). And stored in the ultraviolet tank device, and sterilized with ultraviolet rays for a predetermined time. By incorporating the ultraviolet sterilization process (step S113) before the heat sterilization process (step S115) described later, it is possible to suppress the growth of microorganisms in the subsequent manufacturing process, and to reduce the burden of sanitary management in facilities such as tanks and piping, Manufacturing management in terms of hygiene is facilitated.

続いて、紫外線殺菌を終えた水素含有水W1は、電圧印加工程(S114)にて、電圧印加装置が組み込まれたタンク装置内に収容され、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧が所定時間かけられる。陰極及び陽極は、不活性な電極であれば良く、例えば、白金や炭素電極を用いることかできる。陰極及び陽極の電圧は、水の電気分解に適した値に設定すれば良く(例えば、3〜20V)、電流は、電極の面積や溶液量等を考慮して適宜設定される(例えば、5A〜10A)。電圧印加時間は、溶液量、溶液中の成分量、電圧をかけた後の所望とする水素濃度(溶存水素量、水素含有量)等を考慮して適宜設定される(例えば、1〜200分間)。
これにより、所定の高い水素濃度を安定的に確保して、容器への充填後も安定的に高い水素濃度を維持し、安定した品質を確保できる。
Subsequently, the hydrogen-containing water W1 that has been subjected to ultraviolet sterilization is accommodated in a tank device in which the voltage application device is incorporated in the voltage application step (S114), and the cathode and the anode are immersed therein to obtain a predetermined amount between the electrodes. The voltage is applied for a predetermined time. The cathode and the anode may be any inert electrode, and for example, a platinum or carbon electrode can be used. The voltage of the cathode and the anode may be set to a value suitable for water electrolysis (for example, 3 to 20 V), and the current is appropriately set in consideration of the area of the electrode, the amount of the solution, and the like (for example, 5 A -10A). The voltage application time is appropriately set in consideration of the amount of solution, the amount of components in the solution, the desired hydrogen concentration after applying voltage (the amount of dissolved hydrogen, the hydrogen content), etc. (for example, 1 to 200 minutes) ).
Thereby, a predetermined high hydrogen concentration can be stably secured, and a high hydrogen concentration can be stably maintained even after filling into the container, thereby ensuring stable quality.

そして、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ励起された水素含有水W1は、加熱殺菌工程(S115)にて、プレートヒータや加熱管路が配設された加熱タンク内に収容され、例えば、85〜135℃の温度で30分間加熱殺菌される。
そして、加熱殺菌を終えた水素含有水W1は、精密濾過工程(S116)におけるファイナルフィルタ114に供給される。
Then, the hydrogen-containing water W1, which is excited by applying a predetermined voltage between the cathode and the anode and excited in the heat sterilization step (S115), is a heating tank in which a plate heater and a heating pipe are disposed. For example, it is sterilized by heating at a temperature of 85 to 135 ° C. for 30 minutes.
Then, the hydrogen-containing water W1 that has been subjected to the heat sterilization is supplied to the final filter 114 in the microfiltration step (S116).

ファイナルフィルタ114は、例えば、少なくとも精密濾過により異味、異臭、不純物や、水素含有水1,100の製造段階で生成した沈殿物を除去できる程度の濾過性能を有していればよく、濾過精度(ポアサイズ)が1μm以下のフィルタを使用する。負荷の軽減のためには、例えば、1μm〜5μmのフィルタと0.5μm以下のフィルタとを併用して実施できる。
このファイナルフィルタ114としては、例えば、濾材をポリサルホンとしたポリサルホン製のメンブレンフィルタカートリッジ等が使用できる。
特に、ファイナルフィルタ114の前に加熱殺菌を行っている場合には、加熱殺菌の余熱(例えば、85℃〜135℃、30分保持した余熱)が存在するから、ファイナルフィルタ114において微生物の繁殖が抑制され、長寿命化を図ることができる。
The final filter 114 only needs to have a filtration performance that can remove at least the taste, odor, impurities, and precipitates produced in the production stage of the hydrogen-containing water 1,100 by microfiltration, and the filtration accuracy ( A filter having a pore size of 1 μm or less is used. In order to reduce the load, for example, a filter of 1 μm to 5 μm and a filter of 0.5 μm or less can be used in combination.
As the final filter 114, for example, a polysulfone membrane filter cartridge using polysulfone as a filter medium can be used.
In particular, when heat sterilization is performed before the final filter 114, there is residual heat for heat sterilization (for example, 85 ° C. to 135 ° C., residual heat held for 30 minutes). It is suppressed and a long life can be achieved.

そして、精密濾過工程(S116)において、ファイナルフィルタ114を通過させることにより精密濾過された水素含有水W1は、クリーンルーム内の充填タンク124に供給される。
充填タンク124に収容された水素含有水W1は、容器充填工程(ステップS117)において、クリーンルーム内にて、所定の充填速度で、液体充填機130によりペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶、ガラスや陶器のビン等の容器130aに充填される。そして、液体充填機130では、容器130aに水素含有水W1を充填し、充填した後に容器130aのキャップ130bで密閉する。キャップ130bには、例えば、バキュームで異物を吸い取った後に、紫外線殺菌処理がなされたものを使用した。なお、必要に応じてスチーム殺菌や無菌エアーブロー処理が行われることもある。また、容器130aは、消毒薬により殺菌洗浄がなされた後、殺菌洗浄液を除去する濯ぎ洗浄を行って薬剤等を完全に落とし、その後、ビンロウ紫外線処理がなされたものを使用した。このときの洗浄には、濾過した天然水Wや水素含有水W1を使用している。
In the microfiltration step (S116), the hydrogen-containing water W1 microfiltered by passing through the final filter 114 is supplied to the filling tank 124 in the clean room.
In the container filling step (step S117), the hydrogen-containing water W1 stored in the filling tank 124 is supplied into a clean room at a predetermined filling speed by a liquid filling machine 130 using a plastic bottle, an aluminum can, a steel can, glass or ceramics. The container 130a such as a bottle is filled. In the liquid filling machine 130, the container 130a is filled with the hydrogen-containing water W1, and after the filling, the container 130a is sealed with the cap 130b of the container 130a. As the cap 130b, for example, a cap that has been subjected to ultraviolet sterilization after vacuuming up foreign matter. Note that steam sterilization or aseptic air blowing may be performed as necessary. In addition, the container 130a was used after being sterilized and cleaned with a disinfectant and then rinsed to remove the sterilized cleaning solution to completely remove the drug and the like, and then subjected to a bottle wax ultraviolet treatment. In this case, filtered natural water W or hydrogen-containing water W1 is used.

更に、水素含有水W1が充填された容器130aをキャップ130bで密閉した後は、加熱殺菌の余熱(85℃〜135℃、30分保持した余熱)が存在するから、必要に応じて、水素含有水W1が充填された容器130aを転倒することにより、キャップ130bの裏を殺菌することができる。また、図8においては、低温殺菌・冷却工程(ステップS118)にて、パストライザー等を使用し時間をかけながら低温殺菌し、冷却する。これにより、水素含有水W1の味を変化させないようにすることできる。その他、キャップ130bで密栓した容器130aごと水槽内を潜らせることにより、冷却を行っても良い。そして、この低温殺菌・冷却工程(ステップS118)を経た後、出荷される。
なお、高い水素濃度を維持し、品質の安定化を図るために、この一連の製造工程は、20℃±15℃の常温下で行うのが望ましい。
このようにして、密閉容器入り水素含有水1,100が製造される。
こうして製造された密閉容器入り水素含有水1,100は、長期間高い水素濃度が維持され、開封後も長時間高い水素濃度が維持される。
特に、上記の図1や図5で示した製造方法で製造された実施の形態1及び実施の形態2に係る水素含有水1,100は、加熱されても水素濃度が大きく低下することはなく、安定して長い間高い水素濃度が維持される。
Furthermore, after sealing the container 130a filled with the hydrogen-containing water W1 with the cap 130b, there is residual heat for heat sterilization (85 ° C to 135 ° C, residual heat held for 30 minutes). By overturning the container 130a filled with the water W1, the back of the cap 130b can be sterilized. In FIG. 8, in the pasteurization / cooling step (step S <b> 118), pasteurization or the like is used to pasteurize and cool, and cooling is performed. Thereby, it can avoid changing the taste of hydrogen content water W1. In addition, cooling may be performed by submerging the inside of the water tank together with the container 130a tightly sealed with the cap 130b. And after passing through this pasteurization and cooling process (step S118), it is shipped.
In order to maintain a high hydrogen concentration and stabilize the quality, it is desirable that this series of manufacturing steps be performed at a room temperature of 20 ° C. ± 15 ° C.
In this way, hydrogen-containing water 1,100 in a sealed container is produced.
The hydrogen-containing water 1100 in the sealed container thus manufactured maintains a high hydrogen concentration for a long time and maintains a high hydrogen concentration for a long time after opening.
In particular, the hydrogen-containing water 1,100 according to the first and second embodiments manufactured by the manufacturing method shown in FIG. 1 and FIG. 5 does not significantly decrease the hydrogen concentration even when heated. High hydrogen concentration is stably maintained for a long time.

ところで、本発明を実施する場合には、加熱殺菌のタイミングは、混合工程(ステップS112)で天然水Wと水素含有水1,100を混合した後から、容器充填工程(ステップS117)に至るまでの間であればよく、例えば、混合タンク123にジャケットを有する加熱タンク等を使用して加熱殺菌を行ってもよいし、ファイナルフィルタ114を通過後に加熱殺菌を行っても良い。加熱手段も特に限定されることなく、例えば、ヒータや熱交換が可能な所定の蒸気圧の螺旋状の加熱管路をタンクに配設し加熱蒸気で加熱殺菌を行うことも可能である。加熱タンクには通常、温度を均一化するための撹拌手段が設けられる。   By the way, when implementing this invention, the timing of heat sterilization is after mixing natural water W and hydrogen-containing water 1,100 in a mixing process (step S112) until it reaches a container filling process (step S117). For example, heat sterilization may be performed using a heating tank having a jacket in the mixing tank 123, or heat sterilization may be performed after passing through the final filter 114. The heating means is not particularly limited. For example, a heater or a spiral heating pipe having a predetermined vapor pressure capable of exchanging heat may be provided in the tank and sterilized by heating steam. The heating tank is usually provided with stirring means for making the temperature uniform.

上記実施の形態1においては、天然水濾過工程(ステップS111)で汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過し、混合工程(ステップS112)で濾過した天然水Wに水素含有水1を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程(ステップS114)で天然水Wが混合された水素含有水1に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、精密濾過工程(ステップS116)で、電圧印加工程後の水素含有水W1を1μm以下のフィルタ114に通過させることにより精密濾過し、容器充填工程(ステップS117)で、精密濾過した水素含有水W1を容器130aに充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する。また、この間の、混合工程(ステップS112)で天然水Wと水素含有水1が混合された後から容器充填工程(ステップS117)に至る間に85℃〜135℃の30分の加熱殺菌工程(ステップS115)を設けて加熱殺菌する。そして、水素含有水1は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の鉄/亜鉛70を混合したものである。   In the first embodiment, the natural water W pumped in the natural water filtration step (step S111) is filtered by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, and is filtered in the mixing step (step S112). The hydrogen-containing water 1 is mixed with the water W and uniformed by a stirring means, and the cathode and the anode are immersed in the hydrogen-containing water 1 in which the natural water W is mixed in the voltage application step (step S114), and a predetermined voltage is applied between the electrodes. In the microfiltration process (step S116), the hydrogen-containing water W1 after the voltage application process is passed through the filter 114 having a size of 1 μm or less to make a microfiltration, and in the container filling process (step S117), the microfiltered hydrogen is filtered. The containing water W1 is filled in the container 130a, and the container 130a is sealed with a cap 130b. Further, during this period, after the natural water W and the hydrogen-containing water 1 are mixed in the mixing step (step S112), the heating and sterilization step (85 ° C to 135 ° C for 30 minutes) is performed after the mixing process (step S117). Step S115) is provided for heat sterilization. The hydrogen-containing water 1 was prepared by mixing at least one magnesium / calcium 10 among magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20 and water 30. The dispersion 40 is mixed with an organic acid 50 as an acid to make it acidic at a pH of 1 or more and less than pH 5, and then mixed with an alkali 60 to a pH of 3 or more and less than pH 8, and then the cathode and the anode are immersed in the dispersion 40. These electrodes are obtained by exciting the electrodes at a predetermined voltage, and are a mixture of at least one iron / zinc 70 of iron, iron compounds, zinc, and zinc compounds.

即ち、汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過する天然水濾過工程(ステップS111)と、濾過した天然水Wに水素含有原水1を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程(ステップS112)と、天然水Wと混合した水素含有水1に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程(ステップS114)と、電圧印加工程後の水素含有水W1を1μm以下のフィルタ114に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程(ステップS116)と、精密濾過した水素含有水W1を容器130aに充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する容器充填工程(ステップS117)と、混合工程(ステップS112)で天然水Wと水素含有水1が混合された後から容器充填工程(ステップS117)に至る間に85℃〜135℃、30分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程(ステップS115)とを具備し、水素含有水1は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の鉄/亜鉛70を混合してなる密閉容器入り水素含有水1の製造方法として捉えることができる。   That is, the natural water filtration step (step S111) for filtering the pumped natural water W by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, and the hydrogen-containing raw water 1 is mixed with the filtered natural water W by a stirring means. A mixing step for uniforming (step S112), a voltage applying step for immersing the cathode and anode in hydrogen-containing water 1 mixed with natural water W and exciting the electrodes with a predetermined voltage (step S114), and voltage application A microfiltration step (step S116) in which the hydrogen-containing water W1 after the process is passed through a filter 114 of 1 μm or less is filled with the microfiltered hydrogen-containing water W1 in the container 130a, and the container 130a is filled with the cap 130b. In the container filling process (step S117) to be sealed and the mixing process (step S112), the natural water W and the hydrogen-containing water 1 are A heat sterilization step (step S115) for performing heat sterilization for 30 minutes at 85 ° C. to 135 ° C. between mixing and the container filling step (step S117). An organic acid 50 using as an acid a dispersion 40 prepared by mixing at least one magnesium / calcium 10 of a compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or a phosphate 20 and water 30; Mix to pH 1 or more and less than pH 5 and mix with alkali 60 to pH 3 or more and less than pH 8, and then immerse the cathode and anode in dispersion 40 to excite the electrodes at a predetermined voltage. A sealed container obtained by mixing at least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound with iron / zinc 70 Ri can be regarded as a method for producing a hydrogen-containing water 1.

ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を30μm以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォータと呼ばれているものも含まれる。
上記30μm以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が30μm以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、2種以上(2段以上)を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液(水素含有水)とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて、励起する工程である。
更に、上記精密濾過工程は、水素含有水を1μm以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記1μm以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が1μm以下と規定したものである。特に、0.2μm以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、2種以上(2段以上)を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、天然水が濾過性能の低い濾フィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。
また、上記加熱殺菌工程は、天然水と水素含有水が混合された後から容器充填工程に至る間に135℃、30分の加熱を設け、そこで殺菌を行う工程である。
Here, the natural water filtration step is a step of removing foreign matter and impurities such as mineral-type particles contained in most natural water by passing the natural water as pumped raw water through a filter of 30 μm or less. . Regardless of whether the raw water pumped up is groundwater or not, natural water usually includes what is called mineral water.
Here, the filter of 30 μm or less has a filtration accuracy of 30 μm or less as a filter having the ability to remove mineral types because the target of impurities removal is mainly mineral types contained in natural water. It is specified. In addition, as such a filter, two or more types (two or more stages) may be used in appropriate combination. When a plurality of filters are used, natural water is changed from a filter having a low filtration performance to a filter having a high filtration performance. It is desirable that the filter is disposed so as to pass through in order to reduce the load on the filter.
The mixing step is a step of mixing the filtered natural water and hydrogen-containing water to make a uniform mixed state by a stirring means, and the stirring means is such that the natural water and hydrogen-containing water are uniformly mixed. For example, a homogeneous mixed liquid (hydrogen-containing water) can be obtained by using a stirring fan or an ultrasonic vibrator.
The voltage application step is a step of exciting the cathode and anode by immersing a cathode and an anode in hydrogen-containing water obtained by mixing hydrogen-containing water with the natural water and applying a predetermined voltage between the electrodes.
Furthermore, the microfiltration step is a step of removing the off-flavors, off-flavors, and impurities by performing a microfiltration process by passing hydrogen-containing water through a filter of 1 μm or less.
The filter of 1 μm or less is a filter having the ability to remove fine particles such as off-flavors, off-flavors, impurities, etc. in this step, and the filtration accuracy is 1 μm or less. It is specified. In particular, sterilization is possible by using a filter of 0.2 μm or less. In addition, as such a filter, two or more types (two or more stages) may be used in an appropriate combination. When a plurality of filters are used, a natural filter is used to reduce clogging and reduce the load. It is desirable to arrange the filters so that water sequentially passes from a filter having a low filtration performance to a filter having a high filtration performance, and sequentially removing fine substances.
In addition, the container filling step is a step of filling hydrogen-containing water into a container such as a PET bottle, an aluminum can, or a steel can and sealing the container with a stopper.
The heat sterilization step is a step in which heating is performed at 135 ° C. for 30 minutes after the natural water and hydrogen-containing water are mixed and before the container filling step, and sterilization is performed there.

本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を有機酸50の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水1では、ペットボトル等の容器130aに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄/亜鉛70を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器130aに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。   As a result of accumulating earnest experimental research, the present inventor has obtained a dispersion 40 prepared by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30 to a pH of 1 or more by mixing organic acid 50, After acidifying to a pH of less than 5, it is mixed with alkali 60 to a pH of 3 or more and less than pH 8, and then a hydrogen and a hydrogen content obtained by immersing the cathode and anode in the dispersion 40 and exciting between the electrodes at a predetermined voltage. In water 1, even when sealed in a container 130a such as a plastic bottle, hydrogen is found to be maintained for a long time without disappearing. Further, by mixing iron / zinc 70, the hydrogen concentration is remarkably increased. However, even if a physical impact (external force) such as stirring is applied or fluctuations in atmospheric pressure occur, the hydrogen concentration is maintained rapidly for several days without drastically decreasing and is placed in a container 130a such as a PET bottle. It found that even high hydrogen concentration is maintained for a long time if you are those completed the present invention based on this finding.

ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(H)や水素イオン(H)が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
2HO→2H+2OH
2H+2e→H
Here, the high hydrogen concentration is maintained for a long time because a magnesium / calcium-phosphate complex is formed by mixing magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20, This is probably because hydrogen molecules (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed to the complex complex.
In addition to the fact that hydrogen was generated by electrolysis of water, it was speculated that the reaction shown below was promoted by the catalytic action of the complex, and hydrogen was generated. The reaction is considered to maintain a high hydrogen concentration.
2H 2 O → 2H + + 2OH
2H + + 2e → H 2

特に、分散液40に鉄/亜鉛70を混合することにより水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄/亜鉛が加わりマグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されるためと考えている。また、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄/亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が安定化したためとも考えられる。 In particular, the mixing of iron / zinc 70 with the dispersion 40 increases the hydrogen concentration, and the high hydrogen concentration is maintained for a long time because magnesium / calcium-phosphate complex is added with iron / zinc and magnesium. / Calcium-phosphate-iron / zinc-complex material facilitates electron transfer, facilitates electron transfer as shown in the above reaction formula, and promotes hydrogen generation reaction. I think because. In addition, iron / zinc is added to the magnesium / calcium-phosphate complex, which improves the stability (charge balance, etc.) of the complex and adsorbs hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ). This may be due to stabilization of fixation.

そして、この水素含有水1は30μm以下のフィルタ111、112、113で濾過された天然水Wと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程(ステップS114)で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器130aへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、30μm以下のフィルタ111、112、113によって天然水W中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Wと水素含有水1が混合されたときに天然水W中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素(H)や水素イオン(H)が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水W中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
更に、混合工程(ステップS112)で水素含有水1を天然水Wと混合し、また、混合後から容器充填工程(ステップS117)に至る間に85℃〜135℃の30分の加熱殺菌工程(ステップS115)によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Wの本来の風味を生かした水素含有水1とすることができる。
加えて、水素含有水1と混合する前に、天然水Wを1μm以下のフィルタ114で濾過することで、天然水Wと水素含有水1とを混合した混合工程(ステップS112)後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水1が得られる。
And even after this hydrogen-containing water 1 is mixed with natural water W filtered by filters 111, 112, 113 of 30 μm or less and stirred by a stirring means, hydrogen does not disappear, and a voltage application step ( In step S114), the cathode and the anode are immersed and excited between the electrodes at a predetermined voltage, so that a constant hydrogen concentration is secured, and a high hydrogen concentration is stably maintained even after filling the container 130a. Stable quality can be obtained.
Further, by removing foreign matters, impurities, etc. in the natural water W by the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, it is derived from the impurities in the natural water W when the natural water W and the hydrogen-containing water 1 are mixed. It can prevent the compound from adsorbing to the complex and preventing hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) from adsorbing to the complex to cause the dissipation of hydrogen and maintain a high hydrogen concentration. be able to. Furthermore, by removing foreign substances, impurities, etc. in the natural water W, which is also a nutrient source for microorganisms, it is possible to suppress the growth of microorganisms in the subsequent manufacturing process and to reduce the burden of sanitary management in facilities such as tanks and piping. .
Further, the hydrogen-containing water 1 is mixed with the natural water W in the mixing step (step S112), and the heat sterilization step (from 85 ° C. to 135 ° C. for 30 minutes between the mixing and the container filling step (step S117) ( By killing the bacteria in step S115), it is possible to enter the container without performing the sterilization treatment with the medicine, and to obtain the hydrogen-containing water 1 making use of the original flavor of the natural water W.
In addition, before mixing with the hydrogen-containing water 1, the natural water W is filtered with a filter 114 of 1 μm or less, so that the bacteria after the mixing step (step S112) in which the natural water W and the hydrogen-containing water 1 are mixed are mixed. Proliferation is suppressed, and hygiene manufacturing management becomes easy.
Therefore, the hydrogen-containing water 1 which can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested with a high hydrogen concentration is obtained.

そして、鉄/亜鉛70は、水素含有水(1)1Lに対して1〜100mgの範囲内で配合することで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度が長い間維持される水素含有水1が得られる。   And iron / zinc 70 is blended within a range of 1 to 100 mg with respect to 1 L of hydrogen-containing water (1), so that a remarkably high hydrogen concentration is maintained for a long time without causing a decrease in flavor and transparency. The hydrogen-containing water 1 is obtained.

また、上記実施の形態1においては、天然水濾過工程(ステップS111)で汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過し、混合工程(ステップS112)で濾過した天然水Wに水素含有水1を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程(ステップS114)で天然水Wが混合された水素含有水1に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、精密濾過工程(ステップS116)で、電圧印加工程後の水素含有水W1を1μm以下のフィルタ114に通過させることにより精密濾過し、容器充填工程(ステップS117)で、精密濾過した水素含有水1を容器130aに充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する。また、この間の、混合工程(ステップS112)で天然水Wと水素含有水1が混合された後から容器充填工程(ステップS117)に至る間に85℃〜135℃の30分の加熱殺菌工程(ステップS115)を設けて加熱殺菌する。そして、水素含有水1は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び/または多糖類80を混合したものである。   In the first embodiment, the natural water W pumped in the natural water filtration step (step S111) is filtered by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, and filtered in the mixing step (step S112). The hydrogen-containing water 1 is mixed with the natural water W which has been mixed and uniformed by a stirring means, and the cathode and the anode are immersed in the hydrogen-containing water 1 in which the natural water W is mixed in the voltage application step (step S114). In the microfiltration process (step S116), the hydrogen-containing water W1 after the voltage application process is passed through the filter 114 of 1 μm or less in the microfiltration process, and in the container filling process (step S117), the microfiltration is performed. The hydrogen-containing water 1 thus filled is filled in the container 130a, and the container 130a is sealed with a cap 130b. Further, during this period, after the natural water W and the hydrogen-containing water 1 are mixed in the mixing step (step S112), the heating and sterilization step (85 ° C to 135 ° C for 30 minutes) is performed after the mixing process (step S117). Step S115) is provided for heat sterilization. The hydrogen-containing water 1 was prepared by mixing at least one magnesium / calcium 10 among magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20 and water 30. The dispersion 40 is mixed with an organic acid 50 as an acid to make it acidic at a pH of 1 or more and less than pH 5, and then mixed with an alkali 60 to a pH of 3 or more and less than pH 8, and then the cathode and the anode are immersed in the dispersion 40. And obtained by exciting between the electrodes at a predetermined voltage, and a mixture of saccharide and / or polysaccharide 80.

即ち、汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過する天然水濾過工程(ステップS11)と、濾過した天然水Wに水素含有原水1を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程(ステップS112)と、天然水Wと混合した水素含有水1に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程(ステップS114)と、電圧印加工程後の水素含有水1を1μm以下のフィルタ114に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程(ステップS116)と、精密濾過した水素含有水1を容器130aに充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する容器充填工程(ステップS117)と、混合工程(ステップS112)で天然水Wと水素含有水1が混合された後から容器充填工程ステップS117)に至る間に85℃〜135℃、30分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程(ステップS115)とを具備し、水素含有水1は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び/または多糖類80を混合してなる密閉容器入り水素含有水1の製造方法として捉えることができる。   That is, the natural water filtering step (step S11) for filtering the pumped natural water W by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, and the hydrogen-containing raw water 1 is mixed with the filtered natural water W by a stirring means. A mixing step for uniforming (step S112), a voltage applying step for immersing the cathode and anode in hydrogen-containing water 1 mixed with natural water W and exciting the electrodes with a predetermined voltage (step S114), and voltage application A microfiltration step (step S116) in which the hydrogen-containing water 1 after the process is passed through a filter 114 of 1 μm or less is filled with the microfiltered hydrogen-containing water 1 in the container 130a, and the container 130a is filled with the cap 130b. Natural water W and hydrogen-containing water 1 are mixed in the container filling step (step S117) and the mixing step (step S112). After that, it is provided with a heat sterilization process (step S115) for performing heat sterilization for 30 minutes at 85 ° C. to 135 ° C. during the period from the container filling process to step S117), and the hydrogen-containing water 1 is magnesium, a magnesium compound, Dispersion 40 prepared by mixing magnesium / calcium 10 of at least one of calcium and calcium compounds, phosphoric acid and / or phosphate 20 and water 30 is mixed with organic acid 50 as an acid. After acidifying to pH 1 or more and less than pH 5, mixing with alkali 60 to pH 3 or more and less than pH 8, and then immersing the cathode and anode in dispersion 40 to excite the electrodes at a predetermined voltage It can be grasped as a method for producing hydrogen-containing water 1 in a sealed container obtained by mixing saccharides and / or polysaccharides 80. That.

ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を30μm以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォータと呼ばれているものも含まれる。
上記30μm以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が30μm以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、2種以上(2段以上)を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液(水素含有水)とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて、励起する工程である。
更に、上記精密濾過工程は、水素含有水を1μm以下のフィルタに通過させることに よって精密濾過処理を施し異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記1μm以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が1μm以下と規定したものである。特に、0.2μm以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、2種以上(2段以上)を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、天然水が濾過性能の低い濾フィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。
また、上記加熱殺菌工程は、天然水と水素含有水が混合された後から容器充填工程に至る間に135℃、30分の加熱を設け、そこで殺菌を行う工程である。
Here, the natural water filtration step is a step of removing foreign matter and impurities such as mineral-type particles contained in most natural water by passing the natural water as pumped raw water through a filter of 30 μm or less. . Regardless of whether the raw water pumped up is groundwater or not, natural water usually includes what is called mineral water.
Here, the filter of 30 μm or less has a filtration accuracy of 30 μm or less as a filter having the ability to remove mineral types because the target of impurities removal is mainly mineral types contained in natural water. It is specified. In addition, as such a filter, two or more types (two or more stages) may be used in appropriate combination. When a plurality of filters are used, natural water is changed from a filter having a low filtration performance to a filter having a high filtration performance. It is desirable that the filter is disposed so as to pass through in order to reduce the load on the filter.
The mixing step is a step of mixing the filtered natural water and hydrogen-containing water to make a uniform mixed state by a stirring means, and the stirring means is such that the natural water and hydrogen-containing water are uniformly mixed. For example, a homogeneous mixed liquid (hydrogen-containing water) can be obtained by using a stirring fan or an ultrasonic vibrator.
The voltage application step is a step of exciting the cathode and anode by immersing a cathode and an anode in hydrogen-containing water obtained by mixing hydrogen-containing water with the natural water and applying a predetermined voltage between the electrodes.
Further, the microfiltration step is a step of removing micro-taste, off-flavor and impurities by performing microfiltration treatment by passing hydrogen-containing water through a filter of 1 μm or less.
The filter of 1 μm or less is a filter having the ability to remove fine particles such as off-flavors, off-flavors, impurities, etc. in this step, and the filtration accuracy is 1 μm or less. It is specified. In particular, sterilization is possible by using a filter of 0.2 μm or less. In addition, as such a filter, two or more types (two or more stages) may be used in an appropriate combination. When a plurality of filters are used, a natural filter is used to reduce clogging and reduce the load. It is desirable to arrange the filters so that water sequentially passes from a filter having a low filtration performance to a filter having a high filtration performance, and sequentially removing fine substances.
In addition, the container filling step is a step of filling hydrogen-containing water into a container such as a PET bottle, an aluminum can, or a steel can and sealing the container with a stopper.
The heat sterilization step is a step in which heating is performed at 135 ° C. for 30 minutes after the natural water and hydrogen-containing water are mixed and before the container filling step, and sterilization is performed there.

本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を有機酸50の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起して得られた水素含有水1では、ペットボトル等の容器130aに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類/多糖類80を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器130aに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。   As a result of accumulating earnest experimental research, the present inventor has obtained a dispersion 40 prepared by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30 to a pH of 1 or more by mixing organic acid 50, After acidifying to a pH of less than 5, the mixture was mixed with alkali 60 to a pH of 3 or more and less than pH 8, and then the cathode and the anode were immersed in the dispersion 40, and a predetermined voltage was applied between the electrodes to obtain an excitation. In the hydrogen-containing water 1, even if it is put in a container 130a such as a PET bottle and sealed, hydrogen is found to be maintained for a long time without disappearing. Further, by mixing the saccharide / polysaccharide 80, the hydrogen concentration is reduced. Even if a physical impact (external force) such as agitation is applied or a fluctuation in atmospheric pressure occurs, the hydrogen concentration does not decrease sharply even if a physical shock (external force) such as stirring is applied, and a high hydrogen concentration is maintained for several days. High hydrogen concentration even if the sealed put found that is maintained for a long time, but have completed the present invention based on this finding.

ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(H)や水素イオン(H)が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
2HO→2H+2OH
2H+2e→H
Here, the high hydrogen concentration is maintained for a long time because a magnesium / calcium-phosphate complex is formed by mixing magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20, This is probably because hydrogen molecules (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed to the complex complex.
In addition to the fact that hydrogen was generated by electrolysis of water, it was speculated that the reaction shown below was promoted by the catalytic action of the complex, and hydrogen was generated. The reaction is considered to maintain a high hydrogen concentration.
2H 2 O → 2H + + 2OH
2H + + 2e → H 2

特に、分散液40に糖類/多糖類80を混合することにより糖類/多糖類80とリン酸/リン酸塩20との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類/多糖類80が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。   In particular, when saccharide / polysaccharide 80 is mixed in dispersion 40, electron transfer is facilitated by the binding / dissociation reaction between saccharide / polysaccharide 80 and phosphoric acid / phosphate 20, which is shown in the above reaction formula. In addition to facilitating such electron transfer and promotion of hydrogen generation, the saccharide / polysaccharide 80 has many hydrogen atoms, so that hydrogen is generated based on these hydrogen atoms. We believe that the amount of hydrogen produced will increase.

そして、この水素含有水1は30μm以下のフィルタ111、112、113で濾過された天然水Wと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程(ステップS114)で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器130aへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、30μm以下のフィルタ111、112、113によって天然水W中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Wと水素含有水1が混合されたときに天然水W中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素(H)や水素イオン(H)が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水W中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程(ステップS112)で水素含有水1を天然水Wと混合し、また、混合後から容器充填工程(ステップS117)に至る間に85℃〜135℃の30分の加熱殺菌工程(ステップS115)によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水の本来の風味を生かした水素含有水1とすることができる。
更に、水素含有水1と混合する前に、天然水Wを1μm以下のフィルタ114で濾過することで、天然水Wと水素含有水1とを混合した混合工程(ステップS112)後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水1が得られる。
And even after this hydrogen-containing water 1 is mixed with natural water W filtered by filters 111, 112, 113 of 30 μm or less and stirred by a stirring means, hydrogen does not disappear, and a voltage application step ( In step S114), the cathode and the anode are immersed and excited by applying a predetermined voltage between the electrodes, so that a certain hydrogen concentration is secured and the high hydrogen concentration is stably maintained even after filling the container 130a. , Stable quality can be obtained.
Further, by removing foreign matters, impurities, etc. in the natural water W by the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, it is derived from the impurities in the natural water W when the natural water W and the hydrogen-containing water 1 are mixed. It can prevent the compound from adsorbing to the complex and preventing hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) from adsorbing to the complex to cause the dissipation of hydrogen and maintain a high hydrogen concentration. be able to. Furthermore, by removing foreign substances, impurities, etc. in the natural water W, which is also a nutrient source for microorganisms, it is possible to suppress the growth of microorganisms in the subsequent manufacturing process and to reduce the burden of sanitary management in facilities such as tanks and piping. .
In addition, the hydrogen-containing water 1 is mixed with natural water W in the mixing step (step S112), and the heat sterilization step of 85 ° C. to 135 ° C. for 30 minutes is performed after mixing until the container filling step (step S117). By killing the bacteria in (Step S115), it is possible to enter the container without performing a sterilization treatment with a chemical, and the hydrogen-containing water 1 can be obtained using the original flavor of natural water.
Furthermore, before mixing with the hydrogen-containing water 1, the natural water W is filtered with a filter 114 of 1 μm or less, so that the growth of bacteria after the mixing step (step S112) in which the natural water W and the hydrogen-containing water 1 are mixed. Is suppressed, and hygiene manufacturing management becomes easy.
Therefore, the hydrogen-containing water 1 which can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested with a high hydrogen concentration is obtained.

そして、糖類/多糖類80は、水素含有水(1)1Lに対して10〜100mgの範囲内で配合されたものであり、当該範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す水素含有水1が得られる。   And the saccharide | sugar / polysaccharide 80 is mix | blended within the range of 10-100 mg with respect to 1L of hydrogen containing water (1), and invites a fall of flavor and transparency by setting it as the said range. Thus, hydrogen-containing water 1 showing a remarkable effect of maintaining the hydrogen concentration can be obtained.

また、上記実施の形態2においては、天然水濾過工程(ステップS111)で汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過し、混合工程(ステップS112)で濾過した天然水Wに水素含有水100を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程(ステップS114)で天然水Wが混合された水素含有水100に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、精密濾過工程(ステップS116)で、電圧印加工程後の水素含有水W1を1μm以下のフィルタ114に通過させることにより精密濾過し、容器充填工程(ステップS117)で、精密濾過した水素含有水W1を容器130aに充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する。また、この間の、混合工程(ステップS112)で天然水Wと水素含有水100が混合された後から容器充填工程(ステップS117)に至る間に85℃〜135℃の30分の加熱殺菌工程(ステップS115)を設けて加熱殺菌する。そして、水素含有水100は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、再度有機酸500と混合してpH1以上、pH5未満としてから、その分散液40に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ600と混合してなるものである。   In the second embodiment, the natural water W pumped up in the natural water filtration step (step S111) is filtered by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, and filtered in the mixing step (step S112). The hydrogen-containing water 100 is mixed with the natural water W which has been mixed and uniformed by a stirring means, and the cathode and the anode are immersed in the hydrogen-containing water 100 mixed with the natural water W in the voltage application step (step S114) to establish a predetermined distance between the electrodes. In the microfiltration process (step S116), the hydrogen-containing water W1 after the voltage application process is passed through the filter 114 of 1 μm or less in the microfiltration process, and in the container filling process (step S117), the microfiltration is performed. The hydrogen-containing water W1 thus filled is filled in the container 130a, and the container 130a is sealed with a cap 130b. In addition, during the mixing process (step S112), the natural water W and the hydrogen-containing water 100 are mixed and then the container filling process (step S117) until the heat sterilization process (85 ° C to 135 ° C for 30 minutes) Step S115) is provided for heat sterilization. The hydrogen-containing water 100 was prepared by mixing at least one magnesium / calcium 10 among magnesium, magnesium compound, calcium and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20 and water 30. The dispersion 40 is mixed with an organic acid 50 as an acid to make it acidic at pH 1 or more and less than pH 5, and then mixed with alkali 60 to make pH 3 or more and less than pH 8, and again mixed with the organic acid 500 to pH 1 or more, pH 5 Then, the cathode and the anode are immersed in the dispersion 40 to excite the electrodes with a predetermined voltage, and then mixed with the alkali 600 again.

即ち、汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過する天然水濾過工程(ステップS111)と、濾過した天然水Wに水素含有原水100を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程(ステップS112)と、天然水Wと混合した水素含有水100に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程(ステップS114)と、電圧印加工程後の水素含有水W1を1μm以下のフィルタ114に通過させることにより精密濾過する精密濾過工程(ステップS116)と、精密濾過した水素含有水100を容器130aに充填し、容器130aをキャップ130b密閉する容器充填工程(ステップS117)と、混合工程(ステップS112)で天然水Wと水素含有水100が混合された後から容器充填工程(ステップS117)に至る間に85℃〜135℃、30分の加熱殺菌を行う加熱殺菌工程(ステップS115)とを具備し、水素含有水100は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、再度有機酸500と混合してpH1以上、pH5未満としてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ600と混合することによって得られた密閉容器入り水素含有水100の製造方法として捉えることができる。   That is, the natural water filtration step (step S111) for filtering the pumped natural water W by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, and the hydrogen-containing raw water 100 is mixed with the filtered natural water W by a stirring means. A mixing step for uniforming (step S112), a voltage applying step for immersing the cathode and the anode in hydrogen-containing water 100 mixed with natural water W and exciting the electrodes with a predetermined voltage (step S114), and voltage application A microfiltration process (step S116) for performing microfiltration by passing the hydrogen-containing water W1 after the process through a filter 114 of 1 μm or less, filling the container 130a with the microfiltered hydrogen-containing water 100, and sealing the container 130a with the cap 130b. In the container filling process (step S117) and the mixing process (step S112). A heat sterilization step (step S115) for performing heat sterilization at 85 ° C. to 135 ° C. for 30 minutes after the presence of water 100 is mixed and before the container filling step (step S117) is performed. , A dispersion 40 prepared by mixing at least one magnesium / calcium 10 of magnesium, magnesium compound, calcium, calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20 and water 30 as an acid After mixing with organic acid 50 to make it acidic at pH 1 or more and less than pH 5, it is mixed with alkali 60 to make pH 3 or more and less than pH 8, and again mixed with organic acid 500 to make pH 1 or more and less than pH 5, and then the cathode and anode are Water in a sealed container obtained by immersing and exciting between the electrodes at a predetermined voltage and then mixing with alkali 600 again. It can be regarded as a method for producing water containing 100.

ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を30μm以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォータと呼ばれているものも含まれる。
上記30μm以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が30μm以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、2種以上(2段以上)を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液(水素含有水)とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記精密濾過工程は、水素含有水を1μm以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記1μm以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が1μm以下と規定したものである。特に、0.2μm以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、2種以上(2段以上)を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、天然水が濾過性能の低い濾フィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。
また、上記加熱殺菌工程は、天然水と水素含有水が混合された後から容器充填工程に至る間に135℃、30分の加熱を設け、そこで殺菌を行う工程である。
Here, the natural water filtration step is a step of removing foreign matter and impurities such as mineral-type particles contained in most natural water by passing the natural water as pumped raw water through a filter of 30 μm or less. . Regardless of whether the raw water pumped up is groundwater or not, natural water usually includes what is called mineral water.
Here, the filter of 30 μm or less has a filtration accuracy of 30 μm or less as a filter having the ability to remove mineral types because the target of impurities removal is mainly mineral types contained in natural water. It is specified. In addition, as such a filter, two or more types (two or more stages) may be used in appropriate combination. When a plurality of filters are used, natural water is changed from a filter having a low filtration performance to a filter having a high filtration performance. It is desirable that the filter is disposed so as to pass through in order to reduce the load on the filter.
The mixing step is a step of mixing the filtered natural water and hydrogen-containing water to make a uniform mixed state by a stirring means, and the stirring means is such that the natural water and hydrogen-containing water are uniformly mixed. For example, a homogeneous mixed liquid (hydrogen-containing water) can be obtained by using a stirring fan or an ultrasonic vibrator.
The voltage applying step is a step of exciting the cathode and anode by immersing a cathode and an anode in hydrogen-containing water obtained by mixing the natural water with hydrogen-containing water and applying a predetermined voltage between the electrodes.
Furthermore, the microfiltration step is a step of removing the off-flavors, off-flavors, and impurities by performing a microfiltration process by passing hydrogen-containing water through a filter of 1 μm or less.
The filter of 1 μm or less is a filter having the ability to remove fine particles such as off-flavors, off-flavors, impurities, etc. in this step, and the filtration accuracy is 1 μm or less. It is specified. In particular, sterilization is possible by using a filter of 0.2 μm or less. In addition, as such a filter, two or more types (two or more stages) may be used in an appropriate combination. When a plurality of filters are used, a natural filter is used to reduce clogging and reduce the load. It is desirable to arrange the filters so that water sequentially passes from a filter having a low filtration performance to a filter having a high filtration performance, and sequentially removing fine substances.
In addition, the container filling step is a step of filling hydrogen-containing water into a container such as a PET bottle, an aluminum can, or a steel can and sealing the container with a stopper.
The heat sterilization step is a step in which heating is performed at 135 ° C. for 30 minutes after the natural water and hydrogen-containing water are mixed and before the container filling step, and sterilization is performed there.

本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を有機酸50の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起して得られた水素含有水100では、ペットボトル等の容器130aに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかける前において、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とした分散液40を再度有機酸500と混合してpH1以上、pH5未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。   As a result of accumulating earnest experimental research, the present inventor has obtained a dispersion 40 prepared by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30 to a pH of 1 or more by mixing organic acid 50, After acidifying to a pH of less than 5, the mixture is mixed with alkali 60 to a pH of 3 or more and less than pH 8, and then the cathode and the anode are immersed to apply a predetermined voltage between the electrodes, and the hydrogen-containing water 100 obtained by excitation is obtained. Then, even if sealed in a container 130a such as a PET bottle, it is found that hydrogen is maintained for a long time without disappearing, and further, before the cathode and the anode are immersed and a predetermined voltage is applied between the electrodes. The dispersion 40 mixed with alkali 60 to a pH of 3 or more and less than pH 8 is again mixed with the organic acid 500 to a pH of 1 or more and less than pH 5, and the cathode and the anode are immersed in them. By applying a predetermined voltage between the electrodes, the hydrogen concentration increases significantly, and even if a physical shock (external force) such as stirring is applied or atmospheric pressure fluctuation occurs, the hydrogen concentration does not decrease sharply for several days. The present inventors have found that a high hydrogen concentration is maintained and that a high hydrogen concentration is maintained for a long time even when sealed in a container such as a PET bottle, and the present invention has been completed based on this finding.

ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(H)や水素イオン(H)が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
2HO→2H+2OH
2H+2e→H
Here, the high hydrogen concentration is maintained for a long time because a magnesium / calcium-phosphate complex is formed by mixing magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20, This is probably because hydrogen molecules (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed to the complex complex.
In addition to the fact that hydrogen was generated by electrolysis of water, it was speculated that the reaction shown below was promoted by the catalytic action of the complex, and hydrogen was generated. The reaction is considered to maintain a high hydrogen concentration.
2H 2 O → 2H + + 2OH
2H + + 2e → H 2

特に、アルカリと混合してpH3以上、pH8未満とした分散液40を再度有機酸500と混合してpH1以上、pH5未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、pH1以上、pH5未満の酸性の分散液40に対して陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量が増大したことも考えられる。 In particular, the dispersion 40 mixed with an alkali to have a pH of 3 or more and less than pH 8 is again mixed with the organic acid 500 to a pH of 1 or more and less than pH 5, and the cathode and anode are immersed to excite the electrodes with a predetermined voltage. By doing so, the formation of the complex is promoted, the charge balance of the complex is improved and the stability of the complex is increased, thereby promoting the reaction of the above reaction formula, It is believed that hydrogen adsorption (H 2 ) and hydrogen ion (H + ) adsorption / fixation to the complex was promoted or stabilized, so that a high hydrogen concentration was stably obtained and maintained for a long time. It is also conceivable that the amount of hydrogen produced by electrolysis of water is increased by immersing the cathode and anode in an acidic dispersion 40 having a pH of 1 or more and less than pH 5 and applying a predetermined voltage between the electrodes.

そして、この水素含有水100は30μm以下のフィルタ111、112、113で濾過された天然水Wと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程(ステップS114)で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器130aへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、30μm以下のフィルタ111、112、113によって天然水W中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Wと水素含有水100が混合されたときに天然水W中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素(H)や水素イオン(H)が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水W中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程(ステップS112)で水素含有水100を天然水Wと混合し、また、混合後から容器充填工程(ステップS117)に至る間に85℃〜135℃の30分の加熱殺菌工程(ステップS115)によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水の本来の風味を生かした水素含有水100とすることができる。
更に、水素含有水100と混合する前に、天然水Wを1μm以下のフィルタ114で濾過することで、天然水Wと水素含有水100とを混合した混合工程(ステップS112)後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水100が得られる。
And even after this hydrogen-containing water 100 is mixed with natural water W filtered by filters 111, 112, and 113 having a thickness of 30 μm or less and stirred by stirring means, hydrogen does not disappear, and a voltage application step ( In step S114), the cathode and the anode are immersed and excited by applying a predetermined voltage between the electrodes, so that a certain hydrogen concentration is secured and the high hydrogen concentration is stably maintained even after filling the container 130a. , Stable quality can be obtained.
Further, by removing foreign matters, impurities, and the like in the natural water W by the filters 111, 112, and 113 having a thickness of 30 μm or less, the natural water W and the hydrogen-containing water 100 are derived from the impurities in the natural water W when they are mixed. It can prevent the compound from adsorbing to the complex and preventing hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) from adsorbing to the complex to cause the dissipation of hydrogen and maintain a high hydrogen concentration. be able to. Furthermore, by removing foreign substances, impurities, etc. in the natural water W, which is also a nutrient source for microorganisms, it is possible to suppress the growth of microorganisms in the subsequent manufacturing process and to reduce the burden of sanitary management in facilities such as tanks and piping. .
In addition, the hydrogen-containing water 100 is mixed with natural water W in the mixing step (step S112), and the heat sterilization step of 85 ° C. to 135 ° C. for 30 minutes is performed after the mixing until the container filling step (step S117). By killing the bacteria in (Step S115), it is possible to enter the container without performing a sterilization treatment with a chemical, and the hydrogen-containing water 100 that makes use of the natural flavor of natural water can be obtained.
Furthermore, before mixing with the hydrogen-containing water 100, the natural water W is filtered with a filter 114 of 1 μm or less, so that the growth of bacteria after the mixing step (step S112) in which the natural water W and the hydrogen-containing water 100 are mixed. Is suppressed, and hygiene manufacturing management becomes easy.
Therefore, the hydrogen-containing water 100 which can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested with a high hydrogen concentration is obtained.

次に、加熱殺菌を行わず非加熱で密閉容器入り水素含有水を製造する方法について、製造方法の概略工程図を示した図9を参照して説明する。
非加熱で密閉容器入り水素含有水1,100を製造する方法においては、汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過する天然水濾過工程(ステップS111)と、濾過した天然水Wに水素含有原水1,100を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程(ステップS122)と、天然水Wと混合した水素含有水W1に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程(ステップS114)と、電圧印加工程後の水素含有水1,100を0.2μm以下のフィルタ114Aに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程(ステップS116)と、除菌濾過した水素含有水1,100を容器130aに非加熱除菌常温充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する容器充填工程(ステップS117)とを有する。
Next, a method for producing hydrogen-containing water in a sealed container without heat sterilization without heat sterilization will be described with reference to FIG. 9 showing a schematic process diagram of the production method.
In the method for producing the hydrogen-containing water 1100 in a hermetically sealed container without heating, a natural water filtration step (step S111) for filtering the pumped natural water W by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less; A mixing step (step S122) in which the hydrogen-containing raw water 1,100 is mixed with the filtered natural water W and made uniform by a stirring means, and the cathode and the anode are immersed in the hydrogen-containing water W1 mixed with the natural water W. A voltage application step (step S114) for exciting the gap with a predetermined voltage, and a sterilization filtration step for sterilization filtration by passing the hydrogen-containing water 1,100 after the voltage application step through a filter 114A of 0.2 μm or less ( In step S116), the sterilized and filtered hydrogen-containing water 1,100 is filled in the container 130a at non-heated sterilization temperature, and the container 130a is filled with the cap and a container filling step (step S117) sealed with b.

非加熱で密閉容器入り水素含有水を製造する場合においては、ファイナルフィルタ114Aに0.2μm以下のフィルタを使用して除菌機能を持たせることにより、水素含有水W1を非加熱除菌し、クリーンルーム内で容器130aに充填した。
即ち、図9に示したように、非加熱で密閉容器入り水素含有水1,100を製造する場合、加熱殺菌を行う図8と比較して、電圧印加工程(ステップS114)までは形式的には同一であり、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ励起された後の水素含有水W1を、0.2μm以下のファイナルフィルタ114Aを通過させることにより、異味、異臭、不純物の除去に加え除菌を行うことで、加熱殺菌工程を省略している。それ以降の処理は、図8と同様、除菌されたクリーンルームで行われ、ファイナルフィルタ114Aを通過した水素含有水W1は、クリーンルーム内の充填タンク124に収容され、所定の充填速度で、充填タンク124から液体充填機130で容器130aとしてのペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等に非加熱状態の常温で充填され、充填後に容器130aのキャップ130bで密閉された後、出荷される。
In the case of producing hydrogen-containing water contained in a sealed container without heating, the hydrogen-containing water W1 is sterilized without heating by providing a final filter 114A with a sterilization function using a filter of 0.2 μm or less, The container 130a was filled in a clean room.
That is, as shown in FIG. 9, when producing hydrogen-containing water 1100 in a sealed container without heating, as compared with FIG. 8 in which heat sterilization is performed, until the voltage application step (step S114) is formally performed. The hydrogen-containing water W1 after the cathode and the anode are immersed and a predetermined voltage is applied between the electrodes and excited is passed through the final filter 114A of 0.2 μm or less so as to have a different taste and smell. In addition to removing impurities, sterilization is performed to omit the heat sterilization step. The subsequent processing is performed in a sterilized clean room as in FIG. 8, and the hydrogen-containing water W1 that has passed through the final filter 114A is stored in the filling tank 124 in the clean room, and is filled at a predetermined filling speed. A plastic bottle, an aluminum can, a steel can, or the like as a container 130a is filled from 124 with a liquid filling machine 130 at room temperature in an unheated state, and after being sealed with a cap 130b of the container 130a, it is shipped.

このときのファイナルフィルタ114Aは、例えば、濾過精度(ポアサイズ)が0.1μm〜1μmの1種または2種以上の精密濾過フィルタからなるが、非加熱で水素含有水W1の除菌効果があることが確認されている少なくとも0.2μm以下のフィルタを使用することによって、異味、異臭、不純物の除去に加え除菌を行い、加熱殺菌工程を省略できる。この0.2μm以下のフィルタとしては、例えば、濾材をポリサルホンとしたポリサルホン製のメンブレンフィルタカートリッジ等が使用できる。
特に、0.2μm以下のフィルタの前に、それよりも2.5倍〜5倍以上の濾過精度の開きがあるフィルタを配設することにより、0.2μm以下のフィルタの負荷を軽減して非加熱での除菌効果を上げることができる。即ち、0.2μm以下のフィルタの負荷の軽減のためには、それの5倍以下の濾過精度のフィルタを前に配設するのが好適であり、それによって、水素含有水W1の非加熱での除菌効果を上げることができる。このため、0.2μm以下のフィルタの上流側に、1μm〜0.5μmの濾過精度のフィルタを配設するのが好ましい。
しかし、ファイナルフィルタ114Aについては、0.2μm以下のフィルタの機能があれば、フィルタの組合せは上記に限定されない。勿論、ファイナルフィルタ114Aについても逆洗可能なフィルタとしてもよい。
The final filter 114A at this time includes, for example, one or two or more types of microfiltration filters having a filtration accuracy (pore size) of 0.1 μm to 1 μm, and has a sterilization effect on the hydrogen-containing water W1 without heating. By using a filter of at least 0.2 μm or less that has been confirmed, sterilization can be performed in addition to removal of off-flavors, off-flavors and impurities, and the heat sterilization step can be omitted. As this filter of 0.2 μm or less, for example, a membrane filter cartridge made of polysulfone using polysulfone as a filter medium can be used.
In particular, by placing a filter with a difference in filtration accuracy of 2.5 to 5 times or more before the filter of 0.2 μm or less, the load on the filter of 0.2 μm or less is reduced. The sterilization effect without heating can be increased. That is, in order to reduce the load of the filter of 0.2 μm or less, it is preferable to arrange a filter having a filtration accuracy of 5 times or less in front of it so that the hydrogen-containing water W1 is not heated. Can improve the sterilization effect. For this reason, it is preferable to arrange a filter having a filtration accuracy of 1 μm to 0.5 μm upstream of the filter of 0.2 μm or less.
However, with regard to the final filter 114A, the filter combination is not limited to the above as long as it has a filter function of 0.2 μm or less. Of course, the final filter 114A may be a backwashable filter.

このように、図9では、0.2μm以下のファイナルフィルタ114Aを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物を除去し、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器130aに非加熱除菌常温充填した。
特に、殺菌のために温度を上昇させないから、薬剤処理及び加熱処理による風味の劣化もなく、天然水Wの本来の風味をより生かすことができる。
In this way, in FIG. 9, sterilization and removal of off-flavors, off-flavors, and impurities are removed by passing through a final filter 114A of 0.2 μm or less, and sterilization by chemicals such as chlorination and sterilization by heating are not performed The container 130a was filled with non-heat sterilized room temperature.
In particular, since the temperature is not increased for sterilization, the original flavor of the natural water W can be utilized more effectively without deterioration of the flavor due to the chemical treatment and the heat treatment.

このようにして製造された密閉容器入り水素含有水1,100においても、長期間高い水素濃度が維持され、開封後も長時間高い水素濃度が維持される。   Also in the hydrogen-containing water 1100 in a sealed container manufactured in this way, a high hydrogen concentration is maintained for a long time, and a high hydrogen concentration is maintained for a long time after opening.

上記実施の形態1においては、天然水濾過工程(ステップS111)で汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過し、混合工程(ステップS112)で濾過した天然水Wに水素含有水1を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程(ステップS114)で天然水Wが混合された水素含有水1に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、除菌濾過工程(ステップS116A)で、電圧印加工程後の水素含有水W1を0.2μm以下のフィルタ114Aに通過させることにより除菌濾過し、容器充填工程(ステップS117)で、除菌濾過した水素含有水1を容器130aに非加熱除菌常温充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する。そして、水素含有水1は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の鉄/亜鉛70を混合したものである。   In the first embodiment, the natural water W pumped in the natural water filtration step (step S111) is filtered by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, and is filtered in the mixing step (step S112). The hydrogen-containing water 1 is mixed with the water W and uniformed by a stirring means, and the cathode and the anode are immersed in the hydrogen-containing water 1 in which the natural water W is mixed in the voltage application step (step S114), and a predetermined voltage is applied between the electrodes. In the sterilization filtration step (step S116A), the hydrogen-containing water W1 after the voltage application step is sterilized by passing it through a filter 114A of 0.2 μm or less, and in the container filling step (step S117), The hydrogen-containing water 1 that has been sterilized and filtered is filled in the container 130a at a non-heated sterilization temperature, and the container 130a is sealed with a cap 130b. The hydrogen-containing water 1 was prepared by mixing at least one magnesium / calcium 10 among magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20 and water 30. The dispersion 40 is mixed with an organic acid 50 as an acid to make it acidic at a pH of 1 or more and less than pH 5, and then mixed with an alkali 60 to a pH of 3 or more and less than pH 8, and then the cathode and the anode are immersed in the dispersion 40. These electrodes are obtained by exciting the electrodes at a predetermined voltage, and are a mixture of at least one iron / zinc 70 of iron, iron compounds, zinc, and zinc compounds.

即ち、汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過する天然水濾過工程(ステップS111)と、濾過した天然水Wに水素含有原水1を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程(ステップS112)と、天然水Wと混合した水素含有水1に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程(ステップS114)と、電圧印加工程後の水素含有水W1を0.2μm以下のフィルタ114Aに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程(ステップS116A)と、除菌濾過した水素含有水1を容器130aに充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する容器充填工程(ステップS117)を具備し、水素含有水1は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の鉄/亜鉛70を混合してなる密閉容器入り水素含有水1の製造方法として捉えることができる。   That is, the natural water filtration step (step S111) for filtering the pumped natural water W by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, and the hydrogen-containing raw water 1 is mixed with the filtered natural water W by a stirring means. A mixing step for uniforming (step S112), a voltage applying step for immersing the cathode and anode in hydrogen-containing water 1 mixed with natural water W and exciting the electrodes with a predetermined voltage (step S114), and voltage application A sterilization filtration step (step S116A) for sterilizing and filtering by passing the hydrogen-containing water W1 after the process through a filter 114A of 0.2 μm or less, and filling the container 130a with the sterilized and filtered hydrogen-containing water 1; The container filling process (step S117) which seals 130a with the cap 130b is provided, and the hydrogen-containing water 1 is magnesium, magnesium. An organic acid 50 using as an acid a dispersion 40 prepared by mixing at least one magnesium / calcium 10 of a compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or a phosphate 20 and water 30; After mixing to acidify to pH 1 or more and less than pH 5, mixing with alkali 60 to pH 3 or more and less than pH 8, and then immersing the cathode and anode in dispersion 40 to excite the electrodes at a predetermined voltage It can be understood as a method for producing hydrogen-containing water 1 in a sealed container formed by mixing at least one iron / zinc 70 of iron, iron compound, zinc, and zinc compound. it can.

ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を30μm以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォーターと呼ばれているものも含まれる。
上記30μm以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が30μm以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、2種以上(2段以上)を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液(水素含有水)とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記除菌濾過工程は、水素含有水を0.2μm以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記0.2μm以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が0.2μm以下と規定したものであり、除菌効果がある0.2μm以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、0.2μm以下のフィルタの前に、0.2μm以下のフィルタの2.5倍〜5倍の濾過精度の開きがある1μm〜0.5μmの範囲内のフィルタを設け、水素含有水を1μm〜0.5μmの範囲内のフィルタ及び0.2μm以下のフィルタの順に通過させる2段構成とすることにより、0.2μm以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に非加熱除菌常温充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素含有水をクリーンルーム等の除菌された(無菌の)常温下で充填するものであればよい。
Here, the natural water filtration step is a step of removing foreign matter and impurities such as mineral-type particles contained in most natural water by passing the natural water as pumped raw water through a filter of 30 μm or less. . Regardless of whether the raw water pumped up is groundwater, natural water includes what is usually called mineral water.
Here, the filter of 30 μm or less has a filtration accuracy of 30 μm or less as a filter having the ability to remove mineral types because the target of impurities removal is mainly mineral types contained in natural water. It is specified. In addition, as such a filter, two or more types (two or more stages) may be used in appropriate combination. When a plurality of filters are used, natural water is changed from a filter having a low filtration performance to a filter having a high filtration performance. It is desirable that the filter is disposed so as to pass through in order to reduce the load on the filter.
The mixing step is a step of mixing the filtered natural water and hydrogen-containing water to make a uniform mixed state by a stirring means, and the stirring means is such that the natural water and hydrogen-containing water are uniformly mixed. For example, a homogeneous mixed liquid (hydrogen-containing water) can be obtained by using a stirring fan or an ultrasonic vibrator.
The voltage applying step is a step of exciting the cathode and anode by immersing a cathode and an anode in hydrogen-containing water obtained by mixing the natural water with hydrogen-containing water and applying a predetermined voltage between the electrodes.
Furthermore, the said sterilization filtration process is a process which performs a microfiltration process by allowing hydrogen-containing water to pass through a filter of 0.2 μm or less, and removes sterilization and off-flavors, off-flavors, and impurities.
The filter of 0.2 μm or less is filtered as a filter having the ability to remove general bacteria and fungal microorganisms, etc., because the target of removal in this step is mainly general bacteria and fungal microorganisms. By using a filter having a precision of 0.2 μm or less and having a sterilization effect of 0.2 μm or less, heat sterilization can be made unnecessary. In particular, before the filter of 0.2 μm or less, a filter in the range of 1 μm to 0.5 μm with a difference in filtration accuracy of 2.5 to 5 times that of the filter of 0.2 μm or less is provided, and hydrogen-containing water is added. By adopting a two-stage configuration in which a filter in the range of 1 μm to 0.5 μm and a filter of 0.2 μm or less are passed in order, clogging of the filter of 0.2 μm or less is reduced to reduce the load, and without heating The sterilization effect can be increased.
In addition, the container filling step is a step of filling hydrogen-containing water into a container such as a PET bottle, an aluminum can, a steel can or the like at non-heated sterilization temperature and sealing the vessel with a stopper. The non-heat sterilization room temperature filling may be anything that fills hydrogen-containing water at a sterilized (sterile) room temperature such as in a clean room.

本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を有機酸50の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて得られた水素含有水1では、ペットボトル等の容器130aに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄/亜鉛70を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器130aに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。   As a result of accumulating earnest experimental research, the present inventor has obtained a dispersion 40 prepared by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30 to a pH of 1 or more by mixing organic acid 50, After acidifying to a pH of less than 5 and mixing with alkali 60 to a pH of 3 or higher and lower than pH 8, the hydrogen-containing water 1 obtained by immersing the cathode and anode and applying a predetermined voltage between the electrodes Even if it is sealed in a container 130a such as a bottle, it is found that hydrogen is maintained for a long time without disappearing, and further, by mixing iron / zinc 70, the hydrogen concentration is remarkably increased, and stirring, etc. Even if a physical impact (external force) is applied or pressure fluctuations occur, the hydrogen concentration does not decrease sharply, and a high hydrogen concentration is maintained for several days. Even when sealed in a container 130a such as a plastic bottle There hydrogen concentration found that is maintained for a long time, but have completed the present invention based on this finding.

ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(H)や水素イオン(H)が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
2HO→2H+2OH
2H+2e→H
Here, the high hydrogen concentration is maintained for a long time because a magnesium / calcium-phosphate complex is formed by mixing magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20, This is probably because hydrogen molecules (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed to the complex complex.
In addition to the fact that hydrogen was generated by electrolysis of water, it was speculated that the reaction shown below was promoted by the catalytic action of the complex, and hydrogen was generated. The reaction is considered to maintain a high hydrogen concentration.
2H 2 O → 2H + + 2OH
2H + + 2e → H 2

特に、分散液40に鉄/亜鉛70が混合されたことにより水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄/亜鉛が加わりマグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム/カルシウムーリン酸錯体状物に鉄/亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が安定化したためとも考えられる。 In particular, the mixing of iron / zinc 70 with the dispersion 40 increases the hydrogen concentration, and the high hydrogen concentration is maintained for a long time because iron / zinc is added to the magnesium / calcium phosphate complex. By becoming a magnesium / calcium-phosphate-iron / zinc-complex, the electron transfer is facilitated, and the electron transfer as shown in the above reaction formula is performed smoothly and the hydrogen generation reaction is promoted. I think. In addition, by adding iron / zinc to the magnesium / calcium-phosphate complex, the stability (charge balance, etc.) of the complex is improved, and adsorption / fixation of hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) is improved. It is also thought to be because of stabilization.

そして、この水素含有水1は30μm以下のフィルタ111、112、113で濾過された天然水Wと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程(ステップS114)で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器130aへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、30μm以下のフィルタ111、112、113によって天然水W中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Wと水素含有水1が混合されたときに天然水W中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素(H)や水素イオン(H)が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水W中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程(ステップS112)で水素含有水1を天然水Wと混合し、また、0.2μm以下のフィルタ114Aを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物が除去されることから、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Wの本来の風味を生かした水素含有水1とすることができる。
更に、水素含有水1と混合する前に、天然水Wを1μm以下のフィルタ114で濾過することで、天然水Wと水素含有水1とを混合した混合工程(ステップS112)後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水1が得られる。
And even after this hydrogen-containing water 1 is mixed with natural water W filtered by filters 111, 112, 113 of 30 μm or less and stirred by a stirring means, hydrogen does not disappear, and a voltage application step ( In step S114), the cathode and the anode are immersed, a predetermined voltage is applied between the electrodes, and excitation is performed to secure a constant hydrogen concentration, and a stable high hydrogen concentration is maintained even after filling the container 130a. And stable quality is obtained.
Further, by removing foreign matters, impurities, etc. in the natural water W by the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, it is derived from the impurities in the natural water W when the natural water W and the hydrogen-containing water 1 are mixed. It can prevent the compound from adsorbing to the complex and preventing hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) from adsorbing to the complex to cause the dissipation of hydrogen and maintain a high hydrogen concentration. be able to. Furthermore, by removing foreign substances, impurities, etc. in the natural water W, which is also a nutrient source for microorganisms, it is possible to suppress the growth of microorganisms in the subsequent manufacturing process and to reduce the burden of sanitary management in facilities such as tanks and piping. .
In addition, since the hydrogen-containing water 1 is mixed with the natural water W in the mixing step (step S112) and passed through the filter 114A of 0.2 μm or less, sterilization and off-flavors, off-flavors, and impurities are removed. Thus, the container can be contained without performing sterilization treatment with chemicals such as chlorination and sterilization treatment by heating, so that the hydrogen-containing water 1 utilizing the original flavor of the natural water W can be obtained.
Furthermore, before mixing with the hydrogen-containing water 1, the natural water W is filtered with a filter 114 of 1 μm or less, so that the growth of bacteria after the mixing step (step S112) in which the natural water W and the hydrogen-containing water 1 are mixed. Is suppressed, and hygiene manufacturing management becomes easy.
Therefore, the hydrogen-containing water 1 which can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested with a high hydrogen concentration is obtained.

そして、鉄/亜鉛70は、水素含有水(1)1Lに対して1〜100mgの範囲内で配合されたことで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す水素含有水1が得られる。   And iron / zinc 70 is blended within a range of 1 to 100 mg with respect to 1 L of hydrogen-containing water (1), thereby showing a remarkable hydrogen concentration maintaining effect without causing a decrease in flavor and transparency. Hydrogen-containing water 1 is obtained.

また、上記実施の形態1においては、天然水濾過工程(ステップS111)で汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過し、混合工程(ステップS112)で濾過した天然水Wに水素含有水1を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程(ステップS114)で天然水Wが混合された水素含有水1に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、除菌濾過工程(ステップS116A)で、電圧印加工程後の水素含有水W1を0.2μm以下のフィルタ114Aに通過させることにより除菌濾過し、容器充填工程(ステップS117)で、除菌濾過した水素含有水W1を容器130aに非加熱除菌常温充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する。そして、水素含有水1は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び/または多糖類80を混合したものである。   In the first embodiment, the natural water W pumped in the natural water filtration step (step S111) is filtered by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, and filtered in the mixing step (step S112). The hydrogen-containing water 1 is mixed with the natural water W which has been mixed and uniformed by a stirring means, and the cathode and the anode are immersed in the hydrogen-containing water 1 in which the natural water W is mixed in the voltage application step (step S114). In the sterilization filtration step (step S116A), the hydrogen-containing water W1 after the voltage application step is passed through the filter 114A of 0.2 μm or less to perform sterilization filtration, and the container filling step (step S117). Then, the sterilized and filtered hydrogen-containing water W1 is filled in the container 130a at non-heat sterilized room temperature, and the container 130a is sealed with a cap 130b. The hydrogen-containing water 1 was prepared by mixing at least one magnesium / calcium 10 among magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20 and water 30. The dispersion 40 is mixed with an organic acid 50 as an acid to make it acidic at a pH of 1 or more and less than pH 5, and then mixed with an alkali 60 to a pH of 3 or more and less than pH 8, and then the cathode and the anode are immersed in the dispersion 40. And obtained by exciting between the electrodes at a predetermined voltage, and a mixture of saccharide and / or polysaccharide 80.

即ち、汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過する天然水濾過工程(ステップS111)と、濾過した天然水Wに水素含有原水1を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程(ステップS112)と、天然水Wと混合した水素含有水1に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程(ステップS114)と、電圧印加工程後の水素含有水W1を0.2μm以下のフィルタ114Aに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程(ステップS116A)と、除菌濾過した水素含有水1を容器130aに充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する容器充填工程(ステップS117)を具備し、水素含有水1は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起することによって得られたものであり、かつ、糖類及び/または多糖類80を混合してなる密閉容器入り水素含有水1の製造方法として捉えることができる。   That is, the natural water filtration step (step S111) for filtering the pumped natural water W by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, and the hydrogen-containing raw water 1 is mixed with the filtered natural water W by a stirring means. A mixing step for uniforming (step S112), a voltage applying step for immersing the cathode and anode in hydrogen-containing water 1 mixed with natural water W and exciting the electrodes with a predetermined voltage (step S114), and voltage application A sterilization filtration step (step S116A) for sterilizing and filtering by passing the hydrogen-containing water W1 after the process through a filter 114A of 0.2 μm or less, and filling the container 130a with the sterilized and filtered hydrogen-containing water 1; The container filling process (step S117) which seals 130a with the cap 130b is provided, and the hydrogen-containing water 1 is magnesium, magnesium. An organic acid 50 using as an acid a dispersion 40 prepared by mixing at least one magnesium / calcium 10 of a compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or a phosphate 20 and water 30; After mixing to acidify to pH 1 or more and less than pH 5, mixing with alkali 60 to pH 3 or more and less than pH 8, and then immersing the cathode and anode in dispersion 40 to excite the electrodes at a predetermined voltage It can be grasped as a method for producing hydrogen-containing water 1 in a sealed container obtained by mixing saccharides and / or polysaccharides 80.

ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を30μm以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォーターと呼ばれているものも含まれる。
上記30μm以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が30μm以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、2種以上(2段以上)を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液(水素含有水)とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記除菌濾過工程は、水素含有水を0.2μm以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記0.2μm以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が0.2μm以下と規定したものであり、除菌効果がある0.2μm以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、0.2μm以下のフィルタの前に、0.2μm以下のフィルタの2.5倍〜5倍の濾過精度の開きがある1μm〜0.5μmの範囲内のフィルタを設け、水素含有水を1μm〜0.5μmの範囲内のフィルタ及び0.2μm以下のフィルタの順に通過させる2段構成とすることにより、0.2μm以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に非加熱除菌常温充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素含有水をクリーンルーム等の除菌された(無菌の)常温下で充填するものであればよい。
Here, the natural water filtration step is a step of removing foreign matter and impurities such as mineral-type particles contained in most natural water by passing the natural water as pumped raw water through a filter of 30 μm or less. . Regardless of whether the raw water pumped up is groundwater, natural water includes what is usually called mineral water.
Here, the filter of 30 μm or less has a filtration accuracy of 30 μm or less as a filter having the ability to remove mineral types because the target of impurities removal is mainly mineral types contained in natural water. It is specified. In addition, as such a filter, two or more types (two or more stages) may be used in appropriate combination. When a plurality of filters are used, natural water is changed from a filter having a low filtration performance to a filter having a high filtration performance. It is desirable that the filter is disposed so as to pass through in order to reduce the load on the filter.
The mixing step is a step of mixing the filtered natural water and hydrogen-containing water to make a uniform mixed state by a stirring means, and the stirring means is such that the natural water and hydrogen-containing water are uniformly mixed. For example, a homogeneous mixed liquid (hydrogen-containing water) can be obtained by using a stirring fan or an ultrasonic vibrator.
The voltage applying step is a step of exciting the cathode and anode by immersing a cathode and an anode in hydrogen-containing water obtained by mixing the natural water with hydrogen-containing water and applying a predetermined voltage between the electrodes.
Furthermore, the said sterilization filtration process is a process which performs a microfiltration process by allowing hydrogen-containing water to pass through a filter of 0.2 μm or less, and removes sterilization and off-flavors, off-flavors, and impurities.
The filter of 0.2 μm or less is filtered as a filter having the ability to remove general bacteria and fungal microorganisms, etc., because the target of removal in this step is mainly general bacteria and fungal microorganisms. By using a filter having a precision of 0.2 μm or less and having a sterilization effect of 0.2 μm or less, heat sterilization can be made unnecessary. In particular, before the filter of 0.2 μm or less, a filter in the range of 1 μm to 0.5 μm with a difference in filtration accuracy of 2.5 to 5 times that of the filter of 0.2 μm or less is provided, and hydrogen-containing water is added. By adopting a two-stage configuration in which a filter in the range of 1 μm to 0.5 μm and a filter of 0.2 μm or less are passed in order, clogging of the filter of 0.2 μm or less is reduced to reduce the load, and without heating The sterilization effect can be increased.
In addition, the container filling step is a step of filling hydrogen-containing water into a container such as a PET bottle, an aluminum can, a steel can or the like at non-heated sterilization temperature and sealing the vessel with a stopper. The non-heat sterilization room temperature filling may be anything that fills hydrogen-containing water at a sterilized (sterile) room temperature such as in a clean room.

本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を有機酸50の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて得られた水素含有水1では、ペットボトル等の容器130aに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類及び/または多糖類80を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器130aに入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。   As a result of accumulating earnest experimental research, the present inventor has obtained a dispersion 40 prepared by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30 to a pH of 1 or more by mixing organic acid 50, After acidifying to a pH of less than 5 and mixing with alkali 60 to a pH of 3 or higher and lower than pH 8, the hydrogen-containing water 1 obtained by immersing the cathode and anode and applying a predetermined voltage between the electrodes Even if it is sealed in a container 130a such as a bottle, it is found that hydrogen is maintained for a long time without disappearing, and further, by mixing saccharides and / or polysaccharides 80, the hydrogen concentration increases significantly, Even if a physical impact (external force) such as stirring is applied or pressure fluctuations occur, the hydrogen concentration does not decrease rapidly, and a high hydrogen concentration is maintained for several days. It found that even high hydrogen concentration is maintained for a long time if you are those completed the present invention based on this finding.

ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(H)や水素イオン(H)が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されたと推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
2HO→2H+2OH
2H+2e→H
Here, the high hydrogen concentration is maintained for a long time because a magnesium / calcium-phosphate complex is formed by mixing magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20, This is probably because hydrogen molecules (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed to the complex complex.
In addition to the fact that hydrogen was generated by electrolysis of water, it was speculated that the reaction shown below was promoted by the catalytic action of the complex, and hydrogen was generated. The reaction is considered to maintain a high hydrogen concentration.
2H 2 O → 2H + + 2OH
2H + + 2e → H 2

特に、分散液40に糖類/多糖類80を混合することにより糖類/多糖類80とリン酸/リン酸塩20との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類/多糖類80が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。   In particular, when saccharide / polysaccharide 80 is mixed in dispersion 40, electron transfer is facilitated by the binding / dissociation reaction between saccharide / polysaccharide 80 and phosphoric acid / phosphate 20, which is shown in the above reaction formula. In addition to facilitating such electron transfer and promotion of hydrogen generation, the saccharide / polysaccharide 80 has many hydrogen atoms, so that hydrogen is generated based on these hydrogen atoms. We believe that the amount of hydrogen produced will increase.

そして、この水素含有水1は30μm以下のフィルタ111、112、113で濾過された天然水Wと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程(ステップS114)で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器130aへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、30μm以下のフィルタ111、112、113によって天然水W中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Wと水素含有水1が混合されたときに天然水W中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素(H)や水素イオン(H)が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水W中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程(ステップS112)で水素含有水1を天然水Wと混合し、また、0.2μm以下のフィルタ114Aを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物が除去されることから、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Wの本来の風味を生かした水素含有水1とすることができる。
更に、水素含有水1と混合する前に、天然水Wを1μm以下のフィルタ114で濾過することで、天然水Wと水素含有水1とを混合した混合工程(ステップS112)後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水1が得られる。
And even after this hydrogen-containing water 1 is mixed with natural water W filtered by filters 111, 112, 113 of 30 μm or less and stirred by a stirring means, hydrogen does not disappear, and a voltage application step ( In step S114), the cathode and the anode are immersed, a predetermined voltage is applied between the electrodes, and excitation is performed to secure a constant hydrogen concentration, and a stable high hydrogen concentration is maintained even after filling the container 130a. And stable quality is obtained.
Further, by removing foreign matters, impurities, etc. in the natural water W by the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, it is derived from the impurities in the natural water W when the natural water W and the hydrogen-containing water 1 are mixed. It can prevent the compound from adsorbing to the complex and preventing hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) from adsorbing to the complex to cause the dissipation of hydrogen and maintain a high hydrogen concentration. be able to. Furthermore, by removing foreign substances, impurities, etc. in the natural water W, which is also a nutrient source for microorganisms, it is possible to suppress the growth of microorganisms in the subsequent manufacturing process and to reduce the burden of sanitary management in facilities such as tanks and piping. .
In addition, since the hydrogen-containing water 1 is mixed with the natural water W in the mixing step (step S112) and passed through the filter 114A of 0.2 μm or less, sterilization and off-flavors, off-flavors, and impurities are removed. Thus, the container can be contained without performing sterilization treatment with chemicals such as chlorination and sterilization treatment by heating, so that the hydrogen-containing water 1 utilizing the original flavor of the natural water W can be obtained.
Furthermore, before mixing with the hydrogen-containing water 1, the natural water W is filtered with a filter 114 of 1 μm or less, so that the growth of bacteria after the mixing step (step S112) in which the natural water W and the hydrogen-containing water 1 are mixed. Is suppressed, and hygiene manufacturing management becomes easy.
Therefore, the hydrogen-containing water 1 which can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested with a high hydrogen concentration is obtained.

そして、糖類/多糖類80は、水素含有水(1)1Lに対して10〜100mgの範囲内で配合されたものであり、当該範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な水素濃度の維持効果を示す水素含有水1が得られる。   And the saccharide | sugar / polysaccharide 80 is mix | blended within the range of 10-100 mg with respect to 1L of hydrogen containing water (1), and invites a fall of flavor and transparency by setting it as the said range. Thus, hydrogen-containing water 1 showing a remarkable effect of maintaining the hydrogen concentration can be obtained.

また、上記実施の形態2においては、天然水濾過工程(ステップS111)で汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過し、混合工程(ステップS112)で濾過した天然水Wに水素含有水100を混合し攪拌手段によって均一し、電圧印加工程(ステップS114)で天然水Wが混合された水素含有水100に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、除菌濾過工程(ステップS116A)で、電圧印加工程後の水素含有水W1を0.2μm以下のフィルタ114Aに通過させることにより除菌濾過し、容器充填工程(ステップS117)で、除菌濾過した水素含有水W1を容器130aに非加熱除菌常温充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する。そして、水素含有水100は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、再度有機酸500と混合してpH1以上、pH5未満としてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ600と混合してなるものである。   In the second embodiment, the natural water W pumped up in the natural water filtration step (step S111) is filtered by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, and filtered in the mixing step (step S112). The hydrogen-containing water 100 is mixed with the natural water W which has been mixed and uniformed by a stirring means, and the cathode and the anode are immersed in the hydrogen-containing water 100 mixed with the natural water W in the voltage application step (step S114) to establish a predetermined distance between the electrodes In the sterilization filtration step (step S116A), the hydrogen-containing water W1 after the voltage application step is passed through the filter 114A of 0.2 μm or less to perform sterilization filtration, and the container filling step (step S117). Then, the sterilized and filtered hydrogen-containing water W1 is filled in the container 130a at non-heat sterilized room temperature, and the container 130a is sealed with a cap 130b. The hydrogen-containing water 100 was prepared by mixing at least one magnesium / calcium 10 among magnesium, magnesium compound, calcium and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20 and water 30. The dispersion 40 is mixed with an organic acid 50 as an acid to make it acidic at pH 1 or more and less than pH 5, and then mixed with alkali 60 to make pH 3 or more and less than pH 8, and again mixed with the organic acid 500 to pH 1 or more, pH 5 Then, the cathode and anode are immersed and excited between the electrodes at a predetermined voltage, and then mixed with alkali 600 again.

即ち、汲み上げた天然水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過する天然水濾過工程(ステップS111)と、濾過した天然水Wに水素含有原水100を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程(ステップS112)と、天然水Wと混合した水素含有水100に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程(ステップS114)と、電圧印加工程後の水素含有水W1を0.2μm以下のフィルタ114Aに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程(ステップS116A)と、除菌濾過した水素含有水W1を容器130aに充填し、容器130aをキャップ130bで密閉する容器充填工程(ステップS117)を具備し、水素含有水100は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を酸としての有機酸50と混合してpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、再度有機酸500と混合してpH1以上、pH5未満としてから陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起し、その後、再度アルカリ600と混合することによって得られた密閉容器入り水素含有水100の製造方法として捉えることができる。   That is, the natural water filtration step (step S111) for filtering the pumped natural water W by passing it through the filters 111, 112, 113 of 30 μm or less, and the hydrogen-containing raw water 100 is mixed with the filtered natural water W by a stirring means. A mixing step for uniforming (step S112), a voltage applying step for immersing the cathode and the anode in hydrogen-containing water 100 mixed with natural water W and exciting the electrodes with a predetermined voltage (step S114), and voltage application A sterilization filtration step (step S116A) for sterilizing and filtering by passing the hydrogen-containing water W1 after the process through a filter 114A of 0.2 μm or less, and filling the container 130a with the sterilized and filtered hydrogen-containing water W1. The container filling process (step S117) which seals 130a with the cap 130b is provided, and the hydrogen-containing water 100 is magnesium. Organic acid using as an acid a dispersion 40 prepared by mixing at least one magnesium / calcium 10 of magnesium compound, calcium and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate 20 and water 30 After mixing with 50 to make it acidic at pH 1 or more and less than pH 5, mixing with alkali 60 to make pH 3 or more and less than pH 8, mixing with organic acid 500 again to make pH 1 or more and less than pH 5, and then immersing the cathode and anode Then, it can be understood as a method for producing the hydrogen-containing water 100 in a sealed container obtained by exciting the electrodes with a predetermined voltage and then mixing with the alkali 600 again.

ここで、上記天然水濾過工程は、汲み上げた原水としての天然水を30μm以下のフィルタに通過させることによって、殆どの天然水に含まれる鉱物種類の粒子等の異物、不純物を除去する工程である。汲み上げた原水は地下水であるか否かを問わず、天然水には、通常、ミネラルウォーターと呼ばれているものも含まれる。
上記30μm以下のフィルタは、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、天然水に含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が30μm以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、2種以上(2段以上)を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、天然水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
上記混合工程は、前記濾過された天然水と水素含有水を混合し、撹拌手段によって均一な混合状態とする工程であり、上記攪拌手段は、天然水と水素含有水が均一な混合となるように攪拌するものであればよく、例えば、攪拌ファンを用いたり、超音波振動器を用いたりすることによって、均質の混合液(水素含有水)とすることができる。
また、上記電圧印加工程は、前記天然水に水素含有水が混合されて得られた水素含有水に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起する工程である。
更に、上記除菌濾過工程は、水素含有水を0.2μm以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記0.2μm以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が0.2μm以下と規定したものであり、除菌効果がある0.2μm以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、0.2μm以下のフィルタの前に、0.2μm以下のフィルタの2.5倍〜5倍の濾過精度の開きがある1μm〜0.5μmの範囲内のフィルタを設け、水素含有水を1μm〜0.5μmの範囲内のフィルタ及び0.2μm以下のフィルタの順に通過させる2段構成とすることにより、0.2μm以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
加えて、上記容器充填工程は、水素含有水をペットボトル、アルミニウム缶、スチール缶等の容器に非加熱除菌常温充填し、当該容器を栓で密閉する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素含有水をクリーンルーム等の除菌された(無菌の)常温下で充填するものであればよい。
Here, the natural water filtration step is a step of removing foreign matter and impurities such as mineral-type particles contained in most natural water by passing the natural water as pumped raw water through a filter of 30 μm or less. . Regardless of whether the raw water pumped up is groundwater, natural water includes what is usually called mineral water.
Here, the filter of 30 μm or less has a filtration accuracy of 30 μm or less as a filter having the ability to remove mineral types because the target of impurities removal is mainly mineral types contained in natural water. It is specified. In addition, as such a filter, two or more types (two or more stages) may be used in appropriate combination. When a plurality of filters are used, natural water is changed from a filter having a low filtration performance to a filter having a high filtration performance. It is desirable that the filter is disposed so as to pass through in order to reduce the load on the filter.
The mixing step is a step of mixing the filtered natural water and hydrogen-containing water to make a uniform mixed state by a stirring means, and the stirring means is such that the natural water and hydrogen-containing water are uniformly mixed. For example, a homogeneous mixed liquid (hydrogen-containing water) can be obtained by using a stirring fan or an ultrasonic vibrator.
The voltage applying step is a step of exciting the cathode and anode by immersing a cathode and an anode in hydrogen-containing water obtained by mixing the natural water with hydrogen-containing water and applying a predetermined voltage between the electrodes.
Furthermore, the said sterilization filtration process is a process which performs a microfiltration process by allowing hydrogen-containing water to pass through a filter of 0.2 μm or less, and removes sterilization and off-flavors, off-flavors, and impurities.
The filter of 0.2 μm or less is filtered as a filter having the ability to remove general bacteria and fungal microorganisms, etc., because the target of removal in this step is mainly general bacteria and fungal microorganisms. By using a filter having a precision of 0.2 μm or less and having a sterilization effect of 0.2 μm or less, heat sterilization can be made unnecessary. In particular, before the filter of 0.2 μm or less, a filter in the range of 1 μm to 0.5 μm with a difference in filtration accuracy of 2.5 to 5 times that of the filter of 0.2 μm or less is provided, and hydrogen-containing water is added. By adopting a two-stage configuration in which a filter in the range of 1 μm to 0.5 μm and a filter of 0.2 μm or less are passed in order, clogging of the filter of 0.2 μm or less is reduced to reduce the load, and without heating The sterilization effect can be increased.
In addition, the container filling step is a step of filling hydrogen-containing water into a container such as a PET bottle, an aluminum can, a steel can or the like at non-heated sterilization temperature and sealing the vessel with a stopper. The non-heat sterilization room temperature filling may be anything that fills hydrogen-containing water at a sterilized (sterile) room temperature such as in a clean room.

本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40を有機酸50の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて得られた水素含有水100では、ペットボトル等の容器130aに入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかける前において、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とした分散液40を再度有機酸500と混合してpH1以上、pH5未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。   As a result of accumulating earnest experimental research, the present inventor has obtained a dispersion 40 prepared by mixing magnesium / calcium 10, phosphoric acid / phosphate 20 and water 30 to a pH of 1 or more by mixing organic acid 50, After acidifying to a pH of less than 5, the mixture is mixed with an alkali 60 to a pH of 3 or more and less than pH 8, and then the hydrogen and water 100 obtained by immersing the cathode and the anode and applying a predetermined voltage between the electrodes Even when sealed in a container 130a such as a bottle, hydrogen has been found to be maintained for a long time without disappearing. Further, before the cathode and the anode are immersed and a predetermined voltage is applied between the electrodes, the alkali 60 The dispersion 40 having a pH of 3 or more and less than 8 by mixing with the organic acid 500 is again mixed to a pH of 1 or more and less than pH 5, and the cathode and anode are immersed between the electrodes. By applying a constant voltage, the hydrogen concentration increases significantly, and even if a physical impact (external force) such as stirring is applied or fluctuations in atmospheric pressure occur, the hydrogen concentration does not decrease sharply for several days without a sudden decrease. Thus, the present inventors have found that a high hydrogen concentration can be maintained for a long time even when sealed in a container such as a PET bottle, and the present invention has been completed based on this finding.

ここで、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(H)や水素イオン(H)が吸着し固定されているためであると思われる。
また、水の電気分解によって水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。
2HO→2H+2OH
2H+2e→H
Here, the high hydrogen concentration is maintained for a long time because a magnesium / calcium-phosphate complex is formed by mixing magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20, This is probably because hydrogen molecules (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and fixed to the complex complex.
In addition to the fact that hydrogen is generated by electrolysis of water, it is speculated that the reaction shown below is promoted by the catalytic action of the complex to generate hydrogen. This reaction is considered to maintain a high hydrogen concentration.
2H 2 O → 2H + + 2OH
2H + + 2e → H 2

特に、アルカリ60と混合してpH3以上、pH8未満とした分散液40を再度有機酸500と混合してpH1以上、pH5未満としてから、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素(H)や水素イオン(H)の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されたと考えている。また、pH1以上、pH5未満の酸性の分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけることで水の電気分解による水素生成量が増大したことも考えられる。 In particular, the dispersion 40 mixed with the alkali 60 to a pH of 3 or more and less than pH 8 is again mixed with the organic acid 500 to adjust the pH to 1 or more and less than pH 5, and the cathode and the anode are immersed to apply a predetermined voltage between the electrodes. When excited, the formation of a complex is promoted, the charge balance of the complex is improved, and the stability of the complex is increased, thereby promoting the reaction of the above reaction formula. In addition, it is considered that hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) are adsorbed and stabilized on the complex, and the hydrogen concentration is stabilized and maintained for a long time. Yes. It is also conceivable that the amount of hydrogen produced by electrolysis of water is increased by immersing the cathode and anode in an acidic dispersion 40 having a pH of 1 or more and less than pH 5 and applying a predetermined voltage between the electrodes.

そして、この水素含有水100は30μm以下のフィルタ111、112、113で濾過された天然水Wと混合されて攪拌手段によって攪拌された後も、水素が消失することなく、更に、電圧印加工程(ステップS114)で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけ、励起することで、一定の水素濃度を確保して、容器130aへの充填後も安定的に高い水素濃度が維持され、安定した品質が得られる。
また、30μm以下のフィルタ111、112、113によって天然水W中の異物、不純物等を除去することにより、天然水Wと水素含有水100が混合されたときに天然水W中の不純物に由来する化合物が錯体状物に吸着して水素(H)や水素イオン(H)が錯体状物に吸着するのを阻止して水素の散逸を招く事態を防止でき、高い水素濃度の維持を図ることができる。更に、微生物の栄養源でもある天然水W中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
加えて、混合工程(ステップS112)で水素含有水100を天然水Wと混合し、また、0.2μm以下のフィルタ114Aを通過させることによって除菌及び異味、異臭、不純物が除去されることから、塩素処理等の薬剤による殺菌処理及び加熱による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、天然水Wの本来の風味を生かした水素含有水100とすることができる。
更に、水素含有水100と混合する前に、天然水Wを1μm以下のフィルタ114で濾過することで、天然水Wと水素含有水100とを混合した混合工程(ステップS112)後の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
よって、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水100が得られる。
And even after this hydrogen-containing water 100 is mixed with natural water W filtered by filters 111, 112, and 113 having a thickness of 30 μm or less and stirred by stirring means, hydrogen does not disappear, and a voltage application step ( In step S114), the cathode and the anode are immersed, a predetermined voltage is applied between the electrodes, and excitation is performed to secure a constant hydrogen concentration, and a stable high hydrogen concentration is maintained even after filling the container 130a. And stable quality is obtained.
Further, by removing foreign matters, impurities, and the like in the natural water W by the filters 111, 112, and 113 having a thickness of 30 μm or less, the natural water W and the hydrogen-containing water 100 are derived from the impurities in the natural water W when they are mixed. It can prevent the compound from adsorbing to the complex and preventing hydrogen (H 2 ) and hydrogen ions (H + ) from adsorbing to the complex to cause the dissipation of hydrogen and maintain a high hydrogen concentration. be able to. Furthermore, by removing foreign substances, impurities, etc. in the natural water W, which is also a nutrient source for microorganisms, it is possible to suppress the growth of microorganisms in the subsequent manufacturing process and to reduce the burden of sanitary management in facilities such as tanks and piping. .
In addition, since the hydrogen-containing water 100 is mixed with the natural water W in the mixing step (step S112) and is passed through the filter 114A of 0.2 μm or less, sterilization and off-flavors, off-flavors, and impurities are removed. Thus, the container can be contained without performing sterilization treatment by chemicals such as chlorination and sterilization treatment by heating, and the hydrogen-containing water 100 can be obtained by making use of the natural flavor of the natural water W.
Furthermore, before mixing with the hydrogen-containing water 100, the natural water W is filtered with a filter 114 of 1 μm or less, so that the growth of bacteria after the mixing step (step S112) in which the natural water W and the hydrogen-containing water 100 are mixed. Is suppressed, and hygiene manufacturing management becomes easy.
Therefore, the hydrogen-containing water 100 which can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested with a high hydrogen concentration is obtained.

そして、上記実施の形態1と実施の形態2に係る水素含有水1、100及びその製造方法や、密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、有機酸50、500の添加総量は、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20の合計配合量100重量部に対して、100〜200重量部の範囲内としたことで、確実に高い水素濃度を長期間維持することができる水素含有水1,100が得られ、風味や透明性が良好な飲料水として供することができる。   And according to the said hydrogen-containing water 1 and 100 and the manufacturing method which concern on Embodiment 1 and Embodiment 2, and its manufacturing method, and the manufacturing method of hydrogen-containing water containing airtight container, the addition total amount of the organic acids 50 and 500 is magnesium. Hydrogen that can maintain a high hydrogen concentration for a long period of time reliably by being within the range of 100 to 200 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the total amount of calcium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphate 20 Contained water 1,100 is obtained and can be used as drinking water with good flavor and transparency.

また、上記実施の形態1と実施の形態2に係る水素含有水1,100及びその製造方法や、密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と水30とを混合して調製する分散液400を100重量部とするとき、マグネシウム/カルシウム10が、5〜20重量部の範囲内で混合され、リン酸/リン酸塩20が、10〜30重量部の範囲内で混合されたことで、より確実に、高い水素濃度を長期間維持する水素含有水1,100を得ることができ、風味や透明性が良好な飲料水として供することができる。   Further, according to the hydrogen-containing water 1,100 and the method for producing the same according to the first and second embodiments and the method for producing the hydrogen-containing water in a sealed container, magnesium / calcium 10 and phosphoric acid / phosphoric acid When the dispersion 400 prepared by mixing the salt 20 and the water 30 is 100 parts by weight, the magnesium / calcium 10 is mixed within the range of 5 to 20 parts by weight, and the phosphoric acid / phosphate 20 is By mixing within the range of 10 to 30 parts by weight, hydrogen-containing water 1,100 that maintains a high hydrogen concentration for a long period of time can be obtained more reliably, and served as drinking water with good flavor and transparency. be able to.

更に、上記実施の形態1と実施の形態2に係る水素含有水1,100及びその製造方法や、密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物90が混合されることで、細菌、カビ等の微生物の増殖が抑制され、製造設備の衛生管理が容易となる。
これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが微生物の増殖抑制に関与しており、特に、上記錯体状物がイオン交換能を有し、上記錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても細菌、カビ等の微生物の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。
Furthermore, according to the hydrogen-containing water 1,100 and its manufacturing method according to Embodiments 1 and 2 above, and the method for manufacturing hydrogen-containing water in a sealed container, chlorides 90 such as magnesium chloride and calcium chloride are obtained. By mixing, the growth of microorganisms such as bacteria and mold is suppressed, and hygiene management of the production facility becomes easy.
This is because chloride ions such as magnesium chloride and calcium chloride are involved in the suppression of the growth of microorganisms. In particular, the complex has an ion exchange capacity, and chloride ions are taken into the complex. Even when diluted, the effect of preventing the growth of microorganisms such as bacteria and fungi is continuously exhibited.

また、上記実施の形態1と実施の形態2に係る水素含有水1,100及びその製造方法によれば、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に水で10〜1000倍に希釈する。例えば、上記実施の形態1及び実施の形態2に係る密閉容器入り水素含有水の製造方法において、水素濃度が100〜1500μg/Lである水素含有水1,100に対し、9〜99倍の天然水Wを混合することで水素含有水1,100を10〜1000倍に希釈する。これにより、天然水W本来の風味が生かされ風味が良好で飲用に適し、かつ、高い水素濃度を長い間維持できる水素含有水1、100が得られる。   Further, according to the hydrogen-containing water 1,100 and the manufacturing method thereof according to the first and second embodiments, the cathode and the anode are immersed and excited between the electrodes with a predetermined voltage. Dilute 1000 times. For example, in the method for producing hydrogen-containing water in a sealed container according to Embodiment 1 and Embodiment 2 above, the natural hydrogen concentration is 9 to 99 times that of hydrogen-containing water 1,100 having a hydrogen concentration of 100 to 1500 μg / L. By mixing the water W, the hydrogen-containing water 1,100 is diluted 10 to 1000 times. As a result, the hydrogen-containing waters 1 and 100 are obtained that make use of the original flavor of the natural water W, have a good flavor and are suitable for drinking, and can maintain a high hydrogen concentration for a long time.

また、上記実施の形態1と実施の形態2に係る水素含有水1,100及びその製造方法によれば、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に水で10〜1000倍に希釈し、その後、再度陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する。例えば、上記実施の形態1及び実施の形態2に係る密閉容器入り水素含有水の製造方法において、水素濃度が100〜1500μg/Lである水素含有水1,100に対し、9〜99倍の天然水Wを混合することで水素含有水1,100を10〜1000倍に希釈し、その後電圧印加工程(ステップS114)で陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する。これにより、天然水W本来の風味が生かされ風味が良好で飲用に適し、かつ、安定して高い水素濃度を長い間維持できる水素含有水1、100が得られる。   Further, according to the hydrogen-containing water 1,100 and the manufacturing method thereof according to the first and second embodiments, the cathode and the anode are immersed and excited between the electrodes with a predetermined voltage. After diluting 1000 times, the cathode and the anode are immersed again to excite the electrodes with a predetermined voltage. For example, in the method for producing hydrogen-containing water in a sealed container according to Embodiment 1 and Embodiment 2 above, the natural hydrogen concentration is 9 to 99 times that of hydrogen-containing water 1,100 having a hydrogen concentration of 100 to 1500 μg / L. By mixing the water W, the hydrogen-containing water 1,100 is diluted 10 to 1000 times, and then the cathode and the anode are immersed in a voltage application step (step S114) to excite the electrodes with a predetermined voltage. As a result, the hydrogen-containing water 1 and 100 can be obtained, in which the natural flavor of the natural water W is utilized, the flavor is good and suitable for drinking, and can stably maintain a high hydrogen concentration for a long time.

更に、上記実施の形態1と実施の形態2に係る密閉容器入り水素含有水の製造方法によれば、混合工程(ステップS112)で天然水Wと水素含有水1,100が混合された後から電圧印加工程(ステップS114)に至るまでに水素含有水1,100の紫外線殺菌を行う紫外線殺菌工程(ステップS113)を具備することから、混合工程後(ステップS112)の細菌の増殖が抑制され、衛生面での製造管理が容易となる。
特に、加熱殺菌前に紫外線殺菌を行うことで、混合工程(ステップS112)後から加熱殺菌工程(ステップ115)までの細菌の増殖を抑制でき、製造設備の衛生管理が容易となる。
また、除菌濾過工程(ステップ116A)前に紫外線殺菌を行うことで、混合工程(ステップS112)後から除菌濾過工程(ステップ116A)までの細菌の増殖を抑制でき、製造設備、衛生管理が容易となり、特に、0.2μmフィルタ114Aの長寿命化を図ることができる。
Furthermore, according to the method for producing hydrogen-containing water in a sealed container according to Embodiment 1 and Embodiment 2 described above, after natural water W and hydrogen-containing water 1,100 are mixed in the mixing step (step S112). Since it comprises an ultraviolet sterilization step (step S113) for performing ultraviolet sterilization of the hydrogen-containing water 1,100 before reaching the voltage application step (step S114), the growth of bacteria after the mixing step (step S112) is suppressed, Manufacturing management in terms of hygiene is facilitated.
In particular, by performing ultraviolet sterilization before heat sterilization, bacterial growth from the mixing step (step S112) to the heat sterilization step (step 115) can be suppressed, and hygiene management of the manufacturing facility is facilitated.
In addition, by performing ultraviolet sterilization before the sterilization filtration step (step 116A), it is possible to suppress the growth of bacteria from the mixing step (step S112) to the sterilization filtration step (step 116A). In particular, the life of the 0.2 μm filter 114A can be extended.

上記実施の形態1の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合して酸性にした後、アルカリと混合し、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間に所定の電圧を印加することにより励起してなる水素含有水であって、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種が混合されてなるものである。The hydrogen-containing water of the first embodiment is obtained by mixing a dispersion prepared by mixing at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water. After mixing with acid and mixing with alkali, the hydrogen-containing water excited by applying a predetermined voltage between the electrodes by immersing the cathode and anode in the dispersion, , Iron compound, zinc, and at least one of zinc compounds are mixed.

ここで、上記酸と混合して酸性は、酸と混合して分散液をpH1以上、pH5未満、好ましくは、pH2以上、pH4以下とする。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。Here, the acidity by mixing with the acid is mixed with the acid to make the dispersion pH 1 or more and less than pH 5, preferably pH 2 or more and pH 4 or less. As the acid, an organic acid is preferably used.
また、上記アルカリと混合は、アルカリと混合して分散液をpH3以上、pH8未満とする。Moreover, mixing with the said alkali mixes with an alkali and makes dispersion liquid pH3 or more and less than pH8.
更に、上記所定の電圧を励起は、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。Further, the excitation of the predetermined voltage is performed by immersing the cathode and anode in the dispersion after mixing with alkali, and applying a DC voltage from a DC power source that connects the two electrodes. For example, it is set to a value suitable for water electrolysis.

そして、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種が混合とは、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した段階の何れか1以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び/または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧が励起された後の分散液のうち何れか1以上に混合されたものである。And, at least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound is mixed, and at least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound is magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound. A step of preparing a dispersion by mixing at least one kind of phosphoric acid and / or phosphate and water, a step of preparing a dispersion, a step of mixing the prepared dispersion with an acid, and making the solution acidic This means that the dispersion was mixed with alkali, and the cathode and anode were immersed in the dispersion mixed with alkali and the electrodes were excited at a predetermined voltage to be mixed at one or more stages. To do. That is, at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound and phosphoric acid and / or phosphate and water are mixed and / or prepared when the dispersion is prepared. , A dispersion after mixing with an acid, a dispersion after mixing with an alkali, a dispersion after the cathode and anode are immersed and a predetermined voltage is excited between the electrodes, and mixed with one or more of them It is.

本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸との混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリと混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。As a result of accumulating extensive experimental research, the present inventor has prepared a dispersion prepared by mixing at least one of magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water. After mixing with acid, the mixture is acidified to pH 1 or more and less than pH 5 and then mixed with alkali to make pH 3 or more and less than pH 8, and then the cathode and anode are immersed in the dispersion, and the electrodes are excited with a predetermined voltage. In the hydrogen-containing water obtained in this way, it is found that hydrogen can be maintained for a long time without being lost even if it is sealed in a container such as a PET bottle, and moreover, among iron, iron compound, zinc and zinc compound By mixing at least one of the above, the hydrogen concentration increases remarkably, and even if a physical impact (external force) such as stirring is applied or pressure fluctuations occur, the hydrogen concentration does not decrease rapidly Day between is maintained high hydrogen concentration, found that even a high hydrogen concentration is maintained for a long time when sealed in a container such as a PET bottle, in which to complete the present invention based on this finding.

ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(HHere, in the hydrogen-containing water of the present invention, a high hydrogen concentration is maintained for a long time because magnesium, magnesium compound, calcium, calcium compound, and phosphoric acid and / or phosphate are included. By mixing, a magnesium / calcium-phosphate complex is formed, and hydrogen molecules (H 2 )や水素イオン(H) And hydrogen ions (H + )が吸着し固定されているためであると思われる。) Is adsorbed and fixed.
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。In addition, the cathode and the anode are immersed in the dispersion, and the electrode is excited at a predetermined voltage, whereby water is electrolyzed, and hydrogen is generated by electrolysis of the water. It is presumed that the action promotes the reaction shown below to generate hydrogen, and it is considered that the hydrogen concentration is maintained in a high state by this reaction occurring even after the production.
2H2H 2 O→2HO → 2H + +2OH+ 2OH
2H2H + +2e+ 2e →H→ H 2

特に、分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の混合により水素濃度が増大し、長い間高い水素濃度が維持されるのは、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄/亜鉛が加わりマグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄/亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(HIn particular, the hydrogen concentration is increased by mixing at least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound in the dispersion, and the high hydrogen concentration is maintained for a long time in the form of a magnesium / calcium phosphate complex. By adding iron / zinc to the product to form a magnesium / calcium-phosphate-iron / zinc-complex, the electron transfer is facilitated and the electron transfer as shown in the above reaction formula is performed smoothly. It is believed that the hydrogen generation reaction will be promoted. In addition, iron / zinc is added to the magnesium / calcium-phosphate complex, which improves the stability (charge balance, etc.) of the complex, and hydrogen (H 2 )や水素イオン(H) And hydrogen ions (H + )の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持される。It is also conceivable that the adsorption / fixation of As a result, even if a physical impact (external force) such as stirring is applied or fluctuations in atmospheric pressure occur, the hydrogen concentration is maintained rapidly for several days without drastically decreasing and sealed in a container such as a plastic bottle. Even in this case, a high hydrogen concentration is maintained for a long time.
したがって、本発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。Therefore, according to the method for producing hydrogen-containing water of the present invention, it is possible to obtain hydrogen-containing water that can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested in a high hydrogen concentration state.

上記実施の形態1の水素含有水は、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種は、水素含有水1Lに対して1〜100mgの範囲内で配合されたものである。In the hydrogen-containing water of the first embodiment, at least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound is blended within a range of 1 to 100 mg with respect to 1 L of hydrogen-containing water.

鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に高い水素濃度の維持効果を得ることができ飲用にも適する。By keeping at least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound within the above range, a significantly high hydrogen concentration maintaining effect can be obtained without causing a decrease in flavor and transparency. Suitable.

上記実施の形態1の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合して酸性にした後、アルカリと混合し、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、糖類及び/または多糖類が混合されてなるものである。The hydrogen-containing water of the first embodiment is obtained by mixing a dispersion prepared by mixing at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water. After mixing with acid and mixing with alkali, the cathode and anode are then immersed in the dispersion and excited between the electrodes with a predetermined voltage. It is a mixture of sugars.

ここで、上記酸と混合して酸性は、酸と混合して分散液をpH1以上、pH5未満、好ましくは、pH2以上、pH4以下とする。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。Here, the acidity by mixing with the acid is mixed with the acid to make the dispersion pH 1 or more and less than pH 5, preferably pH 2 or more and pH 4 or less. As the acid, an organic acid is preferably used.
また、上記アルカリと混合は、アルカリと混合して分散液をpH3以上、pH8未満とする。Moreover, mixing with the said alkali mixes with an alkali and makes dispersion liquid pH3 or more and less than pH8.
更に、上記所定の電圧を励起は、アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。Further, the excitation of the predetermined voltage is performed by immersing the cathode and anode in the dispersion after mixing with alkali, and applying a DC voltage from a DC power source that connects the two electrodes. For example, it is set to a value suitable for water electrolysis.

そして、上記糖類及び/または多糖類が混合とは、糖類及び/または多糖類が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬しそれら電極間を所定の電圧で励起した段階の何れか1以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び/または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧が励起された後の分散液のうち何れか1以上に混合されたものである。And said saccharide | sugar and / or polysaccharide are mixing, saccharide | sugar and / or polysaccharide are magnesium, a magnesium compound, calcium, at least 1 sort (s) among calcium compounds, phosphoric acid and / or phosphate, and water. The step of preparing a dispersion by mixing, the step of preparing a dispersion, the step of mixing the prepared dispersion with an acid to make it acidic, the step of mixing an acidified dispersion with an alkali, and the mixture of mixing with an alkali It means that the cathode and the anode are immersed in the electrode and the electrodes are mixed at one or more of the stages excited at a predetermined voltage. That is, at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound and phosphoric acid and / or phosphate and water are mixed and / or prepared when the dispersion is prepared. , A dispersion after mixing with an acid, a dispersion after mixing with an alkali, a dispersion after the cathode and anode are immersed and a predetermined voltage is excited between the electrodes, and mixed with one or more of them It is.

本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリと混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、糖類及び/または多糖類を混合することで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。As a result of accumulating extensive experimental research, the present inventor has prepared a dispersion prepared by mixing at least one of magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water. The mixture is acidified to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing with acid, then mixed with alkali to make pH 3 or more and less than pH 8, and then the cathode and anode are immersed in the dispersion, and the electrodes are excited with a predetermined voltage. In the hydrogen-containing water obtained by the above, it is found that hydrogen is maintained for a long time without being lost even if sealed in a container such as a PET bottle, and further, by mixing saccharides and / or polysaccharides, Even if physical concentration (external force) such as stirring is applied or pressure fluctuations occur, hydrogen concentration does not decrease sharply even if physical concentration (external force) such as stirring is applied, and high hydrogen concentration is maintained for several days. High hydrogen concentration even when sealed in a container such as Ttobotoru found that is maintained for a long time, but have completed the present invention based on this finding.

ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(HHere, in the hydrogen-containing water of the present invention, a high hydrogen concentration is maintained for a long time because magnesium, magnesium compound, calcium, calcium compound, and phosphoric acid and / or phosphate are included. By mixing, a magnesium / calcium-phosphate complex is formed, and hydrogen molecules (H 2 )や水素イオン(H) And hydrogen ions (H + )が吸着し固定されているためであると思われる。) Is adsorbed and fixed.
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで、水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。Further, the cathode and the anode are immersed in the dispersion, and the electrode is excited at a predetermined voltage, so that water is electrolyzed, and hydrogen is generated by electrolysis of the water. It is presumed that the reaction shown below is promoted by the action of the target to generate hydrogen, and this reaction occurs even after the production, so that the hydrogen concentration is maintained at a high level.
2H2H 2 O→2HO → 2H + +2OH+ 2OH
2H2H + +2e+ 2e →H→ H 2

特に、糖類及び/または多糖類の混合により、糖類及び/または多糖類とリン酸及び/またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類/多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大したと考えている。これにより、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持された。In particular, the mixture of saccharides and / or polysaccharides facilitates electron transfer due to the binding / dissociation reaction between saccharides and / or polysaccharides and phosphoric acid and / or phosphates, as shown in the above reaction formula. In addition to facilitating the transfer of electrons and facilitating the generation of hydrogen, saccharides / polysaccharides have many hydrogen atoms, so that hydrogen is generated based on those hydrogen atoms and the amount of hydrogen generated I think that has increased. As a result, even when a physical impact (external force) such as stirring was applied or a fluctuation in atmospheric pressure occurred, the hydrogen concentration was maintained at high levels for several days without sharply decreasing.
したがって、本発明の水素含有水の製造方法によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態での摂取を可能とする水素含有水が得られる。Therefore, according to the method for producing hydrogen-containing water of the present invention, it is possible to obtain hydrogen-containing water that can maintain a high hydrogen concentration for a long time and can be ingested in a high hydrogen concentration state.

上記実施の形態1の水素含有水は、糖類及び/または多糖類は、水素含有水1Lに対して10〜100mgの範囲内で配合されたものである。In the hydrogen-containing water of the first embodiment, saccharides and / or polysaccharides are blended within a range of 10 to 100 mg with respect to 1 L of hydrogen-containing water.

糖類及び/または多糖類を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著な高い水素濃度の維持効果を得ることができ、飲用にも適する。By setting the saccharide and / or polysaccharide within the above range, a remarkable effect of maintaining a high hydrogen concentration can be obtained without causing a decrease in flavor and transparency, and it is also suitable for drinking.

上記実施の形態2の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸と混合して酸性にした後、アルカリを混合し、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなる水素含有水であって、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合してから陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間に所定の電圧を励起してなるものである。The hydrogen-containing water in the second embodiment is obtained by mixing a dispersion prepared by mixing at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water with an acid. After mixing with alkali and mixing the alkali, the cathode and anode are then immersed in the dispersion, and the hydrogen-containing water is excited with a predetermined voltage between the electrodes, and mixed with the alkali. The solution is again mixed with an acid, the cathode and the anode are immersed, and a predetermined voltage is excited between the electrodes.

ここで、上記酸と混合して酸性は、酸と混合して分散液をpH1以上、pH5未満、好ましくは、pH2以上、pH4以下とする。上記酸には、好ましくは有機酸が使用される。Here, the acidity by mixing with the acid is mixed with the acid to make the dispersion pH 1 or more and less than pH 5, preferably pH 2 or more and pH 4 or less. As the acid, an organic acid is preferably used.
また、上記アルカリと混合は、アルカリと混合して分散液をpH3以上、pH8未満とする。Moreover, mixing with the said alkali mixes with an alkali and makes dispersion liquid pH3 or more and less than pH8.
更に、上記再度酸と混合してから酸性は、再度酸と混合して分散液をpH1以上、pH5未満、好ましくは、pH3以上、pH5未満とする。再度の酸にも、好ましくは有機酸が使用される。Furthermore, after mixing with the acid again, the acidity is mixed with the acid again to make the dispersion pH 1 or more and less than pH 5, preferably pH 3 or more and less than pH 5. An organic acid is preferably used for the acid again.
加えて、上記所定の電圧を励起は、再度の酸混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。In addition, the excitation of the predetermined voltage is performed by immersing the cathode and the anode in the dispersion after the acid mixing again, and applying a DC voltage from a DC power source connecting the two electrodes. Is set to a value suitable for water electrolysis, for example.

本発明者は、鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液を酸の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性にした後、アルカリと混合してpH3以上、pH8未満とし、その後、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素含有水では、ペットボトル等の容器に入れて密閉しても水素が消失することなく長期間維持されることを見出し、更に、所定の電圧で励起する前において、アルカリと混合してpH3以上、pH8未満とした分散液を再度酸と混合してpH1以上、pH5未満としてから、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで、水素濃度が顕著に増大し、攪拌等の物理的衝撃(外力)が加わったり気圧変動が生じたりしても水素濃度が急激に減ることなく数日間は高い水素濃度が維持され、ペットボトル等の容器に入れて密閉した場合でも高い水素濃度が長期間維持されることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。As a result of accumulating extensive experimental research, the present inventor has prepared a dispersion prepared by mixing at least one of magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate, and water. The mixture is acidified to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing with acid, then mixed with alkali to make pH 3 or more and less than pH 8, and then the cathode and anode are immersed in the dispersion, and the electrodes are excited with a predetermined voltage. In the hydrogen-containing water obtained in this way, even when sealed in a container such as a PET bottle, hydrogen is found to be maintained for a long time without disappearing, and further mixed with alkali before being excited at a predetermined voltage. Then, the dispersion liquid having a pH of 3 or more and less than pH 8 is mixed with the acid again to make the pH 1 or more and less than pH 5, and the cathode and the anode are immersed, and the electrodes are excited with a predetermined voltage. As a result, the hydrogen concentration increases significantly, and even if a physical impact (external force) such as stirring is applied or atmospheric pressure fluctuation occurs, the hydrogen concentration does not decrease sharply, and a high hydrogen concentration is maintained for several days. It has been found that a high hydrogen concentration can be maintained for a long time even when sealed in a container such as a PET bottle, and the present invention has been completed based on this finding.

ここで、本発明の水素含有水において、高い水素濃度が長い間維持されるのは、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩とが混合されたことでマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物が形成され、このような錯体状物に水素分子(HHere, in the hydrogen-containing water of the present invention, a high hydrogen concentration is maintained for a long time because magnesium, magnesium compound, calcium, calcium compound, and phosphoric acid and / or phosphate are included. By mixing, a magnesium / calcium-phosphate complex is formed, and hydrogen molecules (H 2 )や水素イオン(H) And hydrogen ions (H + )が吸着し固定されているためであると思われる。) Is adsorbed and fixed.
また、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水が電気分解され、水の電気分解により水素が生成されたことに加え、錯体状物の触媒的作用によって、以下に示すような反応が促進されて水素が生成されると推測しており、製造後においてもこの反応が生じることで水素濃度が高い状態で維持されるものと考えている。In addition, the cathode and the anode are immersed in the dispersion, and the electrode is excited at a predetermined voltage, whereby water is electrolyzed, and hydrogen is generated by electrolysis of the water. It is presumed that the action promotes the reaction shown below to generate hydrogen, and it is considered that the hydrogen concentration is maintained in a high state by this reaction occurring even after the production.
2H2H 2 O→2HO → 2H + +2OH+ 2OH
2H2H + +2e+ 2e →H→ H 2

特に、アルカリと混合してpH3以上、pH8未満とした分散液を再度酸と混合してpH1以上、pH5未満としてから分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことにより、錯体状物の形成が促進されたり、錯体状物の電荷バランスが向上して錯体状物の安定性が増したりし、それによって、上記の反応式の反応が促進され、また、錯体状物への水素(HIn particular, a dispersion mixed with alkali to a pH of 3 or more and less than pH 8 was mixed with an acid again to adjust the pH to 1 or more and less than pH 5, and the cathode and anode were immersed in the dispersion to excite the electrodes at a predetermined voltage. As a result, the formation of a complex substance is promoted, the charge balance of the complex substance is improved, and the stability of the complex substance is increased, whereby the reaction of the above reaction formula is promoted. Hydrogen to form (H 2 )や水素イオン(H) And hydrogen ions (H + )の吸着固定が促進されたり安定化したりしたことで、安定して高い水素濃度が得られ長い間維持されると考えている。また、pH1以上、pH5未満の酸性の分散液に対して、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことで水の電気分解による水素生成量も増大したことも考えられる。) Is promoted or stabilized, and a high hydrogen concentration can be stably obtained and maintained for a long time. It is also possible that the amount of hydrogen produced by electrolysis of water was increased by immersing the cathode and anode in an acidic dispersion having a pH of 1 or more and less than pH 5 and exciting the electrodes with a predetermined voltage. .
したがって、本発明の水素含有水によれば、高い水素濃度を長い間維持でき、水素濃度が高い状態で摂取を可能とする。Therefore, according to the hydrogen-containing water of the present invention, a high hydrogen concentration can be maintained for a long time, and ingestion is possible in a state where the hydrogen concentration is high.

上記実施の形態2の水素含有水は、分散液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合してなるものである。The hydrogen-containing water of the second embodiment is obtained by immersing a cathode and an anode in a dispersion and exciting the electrodes with a predetermined voltage and then mixing alkali again.
ここで、上記再度アルカリと混合は、再度アルカリと混合し使途に応じてpH調製、例えば、飲用に適した風味となるようにpH調整する。Here, the mixing with the alkali again is performed by mixing with the alkali again and adjusting the pH according to the purpose of use, for example, so that the flavor is suitable for drinking.

本発明の水素含有水は、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合してなることから、pHを上昇させることができ、飲用に適した風味とすることができる。The hydrogen-containing water of the present invention is obtained by immersing a cathode and an anode in a dispersion and exciting the gap between the electrodes with a predetermined voltage, and then mixing alkali again, so that the pH can be raised and is suitable for drinking. It can be savory.

上記実施の形態1,2の水素含有水は、酸の添加総量を、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩の合計配合量100重量部に対して、100〜200重量部の範囲内としたものである。In the hydrogen-containing water of the first and second embodiments, the total amount of acid added is at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound, and the total amount of phosphoric acid and / or phosphate is 100 wt. Parts within a range of 100 to 200 parts by weight.

酸の添加総量を上記範囲内とすることで、確実に高い水素濃度を長い間維持することができ、また、風味や透明性が良好で飲用に適する。By setting the total amount of the acid within the above range, a high hydrogen concentration can be reliably maintained for a long time, and the flavor and transparency are good and suitable for drinking.

上記実施の形態1,2の水素含有水は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液100重量部とするとき、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少の何れか1つなくとも1種が、5〜20重量部の範囲内で混合され、リン酸及び/またはリン酸塩が、10〜30重量部の範囲内で混合されたものである。The hydrogen-containing water in the first and second embodiments is prepared by mixing at least one of magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or a phosphate, and water 100 weight dispersion Parts, at least one of magnesium, magnesium compound, calcium and calcium compound is mixed within the range of 5 to 20 parts by weight, and phosphoric acid and / or phosphate 10 to 30 parts by weight.

マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種を上記範囲内の配合とすることで、また、リン酸及び/またはリン酸を上記範囲内の配合とすることで、確実に、高い水素濃度を長い間維持することができ、風味や透明性が良好で飲用に適する。By setting at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound within the above range, and by setting phosphoric acid and / or phosphoric acid within the above range, it is surely high. The hydrogen concentration can be maintained for a long time, and the flavor and transparency are good and suitable for drinking.

上記実施の形態1,2の水素含有水は、更に、金属の塩化物が混合されてなるものである。The hydrogen-containing water in the first and second embodiments is obtained by further mixing a metal chloride.
ここで、上記分散液に金属の塩化物が混合とは、金属の塩化物が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、酸と混合して酸性にした段階、アルカリと混合した段階、再度酸を混合した段階、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階の何れか1以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び/または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度の酸と混合後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液のうち何れか1以上に混合されたものである。Here, the metal chloride is mixed with the dispersion liquid means that the metal chloride contains at least one of magnesium, magnesium compound, calcium and calcium compound, phosphoric acid and / or phosphate and water. The step of preparing a dispersion by mixing, the step of preparing a dispersion, the step of mixing with an acid to make it acidic, the step of mixing with an alkali, the step of mixing an acid again, and immersing the cathode and anode between these electrodes Is mixed at any one or more of the stages excited at a predetermined voltage. That is, at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound and phosphoric acid and / or phosphate and water are mixed and / or prepared when the dispersion is prepared. The dispersion after mixing with the acid, the dispersion after mixing with the alkali, the dispersion after mixing with the acid again, the cathode and the anode are immersed, and the dispersion after the electrodes are excited at a predetermined voltage Any one or more of them are mixed.
上記金属の塩化物としては、例えば、マグネシウムの塩化物(塩化マグネシウム)、カルシウムの塩化物(塩化カルシウム)、ナトリウムの塩化物(塩化ナトリウム)等が挙げられる。Examples of the metal chloride include magnesium chloride (magnesium chloride), calcium chloride (calcium chloride), sodium chloride (sodium chloride), and the like.

上記実施の形態1,2の水素含有水は、更に、金属の塩化物が混合されてなるものであるから、微生物の増殖を抑制でき保存性を向上できる。これは、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等の塩化物イオンが微生物の増直抑制に関与し、特に、錯体状物がイオン交換能を有し、錯体状物に塩化物イオンが取り込まれることで、希釈しても微生物の増殖を防止する効果が持続的に発揮される。Since the hydrogen-containing waters of the first and second embodiments are further mixed with metal chlorides, the growth of microorganisms can be suppressed and the storage stability can be improved. This is because chloride ions such as magnesium chloride and calcium chloride are involved in the suppression of microbial growth, and in particular, the complex has an ion exchange ability, and the complex ion is incorporated with chloride ions to dilute. Even so, the effect of preventing the growth of microorganisms is continuously exhibited.

上記実施の形態1,2の水素含有水は、更に、陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で10〜1000倍に希釈されてなるものである。The hydrogen-containing water in the first and second embodiments is obtained by immersing the cathode and the anode and exciting between the electrodes with a predetermined voltage, and then diluting 10 to 1000 times with water.
なお、所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合する場合には、再度アルカリを混合した後に希釈するのが好ましい。In addition, when mixing an alkali again after exciting with a predetermined voltage, it is preferable to dilute after mixing an alkali again.

本発明の水素含有水によれば、更に、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で10〜1000倍に希釈されてなることから、風味が良好で飲用に適する。According to the hydrogen-containing water of the present invention, the cathode and the anode are further immersed and excited between the electrodes at a predetermined voltage, and then diluted 10 to 1000 times with water. Suitable for.

上記実施の形態1,2の水素含有水は、更に、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で10〜1000倍に希釈され、その後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起してなるものである。The hydrogen-containing water of the first and second embodiments is further immersed in the cathode and anode, excited between the electrodes at a predetermined voltage, diluted with water 10 to 1000 times, and then again the cathode and anode. And the electrode is excited with a predetermined voltage.
なお、所定の電圧で励起した後に再度アルカリを混合する場合には、再度アルカリを混合した後に希釈し、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起するのが好ましい。In addition, when mixing an alkali again after exciting with a predetermined voltage, it is preferable to dilute after mixing an alkali again, to immerse a cathode and an anode again, and to excite between these electrodes with a predetermined voltage.

上記実施の形態1,2の水素含有水によれば、更に、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した後に、水で10〜1000倍に希釈し、その後、再度陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起したことから、風味が良好で飲用に適し、安定して高い水素濃度が得られる。According to the hydrogen-containing water of the first and second embodiments, the cathode and the anode are further immersed, the electrodes are excited at a predetermined voltage, diluted with water 10 to 1000 times, and then the cathode again. In addition, since the anode was immersed and excited between the electrodes at a predetermined voltage, the flavor was good, suitable for drinking, and a stable high hydrogen concentration was obtained.

上記実施の形態2の水素含有水は、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種が混合されてなるものである。The hydrogen-containing water of the second embodiment is obtained by further mixing at least one of iron, iron compounds, zinc, and zinc compounds.
ここで、上記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種が混合とは、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極を浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか1以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び/または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか1以上に混合されたものである。Here, at least one of iron, iron compound, zinc and zinc compound is mixed. At least one of iron, iron compound, zinc and zinc compound is magnesium, magnesium compound, calcium and calcium compound. A step of preparing a dispersion by mixing at least one of the above and phosphoric acid and / or phosphate and water, a step of preparing a dispersion, and a step of acidifying the prepared dispersion by mixing with an acid The step of mixing the acidified dispersion with the alkali, the step of mixing the dispersion mixed with the alkali with the acid again, the immersion of the cathode and the anode in the dispersion mixed with the alkali or the mixture of the acid again, Any one or more stages of exciting the electrodes with a predetermined voltage, immersing the cathode and anode, and mixing the dispersion liquid excited with the predetermined voltage with alkali again Means that in mixed. That is, at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound and phosphoric acid and / or phosphate and water are mixed and / or prepared when the dispersion is prepared. A dispersion after mixing with an acid, a dispersion after mixing with an alkali, a dispersion after mixing with an acid again, a dispersion after the cathode and the anode are immersed and excited between the electrodes at a predetermined voltage, It is a mixture of any one or more of the dispersions after being mixed with alkali again.

本発明の水素含有水は、更に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種が混合されてなることから、より高い水素濃度の維持効果が得られる。Since the hydrogen-containing water of the present invention is further mixed with at least one of iron, iron compounds, zinc, and zinc compounds, a higher hydrogen concentration maintaining effect can be obtained.
鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種の混合により、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄/亜鉛が取り込まれマグネシウム/カルシウムーリン酸―鉄/亜鉛―錯体状物となることで、電子移動が促進されやすくなり上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素生成反応が促進されると考えている。また、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に鉄/亜鉛が加わることで、錯体状物の安定性(電荷バランス等)が向上し、水素(HBy mixing at least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound, iron / zinc is incorporated into the magnesium / calcium-phosphate complex, and the magnesium / calcium-phosphate-iron / zinc-complex Thus, it is considered that the electron transfer is easily promoted and the electron transfer as shown in the above reaction formula is smoothly performed, so that the hydrogen generation reaction is promoted. In addition, iron / zinc is added to the magnesium / calcium-phosphate complex, which improves the stability (charge balance, etc.) of the complex, and hydrogen (H 2 )や水素イオン(H) And hydrogen ions (H + )の吸着固定が安定化することも考えられる。これにより、水素濃度が顕著に増大し、より高い水素濃度が長い間維持される。It is also conceivable that the adsorption / fixation of This significantly increases the hydrogen concentration and maintains a higher hydrogen concentration for a long time.

上記実施の形態2の水素含有水は、更に、分散液に糖類及び/または多糖類が混合されてなるものである。The hydrogen-containing water of the second embodiment is obtained by further mixing saccharides and / or polysaccharides with the dispersion.
ここで、上記糖類及び/または多糖類が混合とは、糖類及び/または多糖類が、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製する段階、分散液を調製した段階、調製した分散液を酸と混合して酸性にした段階、酸性にした分散液をアルカリと混合した段階、アルカリと混合した分散液を再度酸と混合した段階、アルカリと混合した分散液または再度酸と混合した分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起した段階、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された分散液を再度アルカリと混合した段階の何れか1以上の段階で混合されたことを意味する。即ち、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して分散液を調製するときに混合、及び/または、調製した分散液、酸と混合後の分散液、アルカリと混合後の分散液、再度酸と混合した後の分散液、陰極及び陽極が浸漬され、それら電極間が所定の電圧で励起された後の分散液、再度アルカリと混合した後の分散液のうち何れか1以上に混合されたものである。Here, the mixture of saccharides and / or polysaccharides means that the saccharides and / or polysaccharides are magnesium, magnesium compounds, calcium, calcium compounds, phosphoric acid and / or phosphates and water. The step of preparing a dispersion by mixing, the step of preparing the dispersion, the step of mixing the prepared dispersion with an acid to make it acidic, the step of mixing the acidified dispersion with an alkali, the dispersion mixed with an alkali The step of mixing the liquid again with the acid, the step of immersing the cathode and the anode in the dispersion mixed with the alkali or the dispersion mixed with the acid again, the step of exciting the electrode at a predetermined voltage, the cathode and the anode are immersed, It means that the dispersion liquid excited between the electrodes at a predetermined voltage is mixed at any one or more of the stages where it is mixed with alkali again. That is, at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound and phosphoric acid and / or phosphate and water are mixed and / or prepared when the dispersion is prepared. A dispersion after mixing with an acid, a dispersion after mixing with an alkali, a dispersion after mixing with an acid again, a dispersion after the cathode and the anode are immersed and excited between the electrodes at a predetermined voltage, It is a mixture of any one or more of the dispersions after being mixed with alkali again.

本発明の水素含有水は、更に、糖類及び/または多糖類が混合されてなることから、更に高い水素濃度の維持効果が得られる。Since the hydrogen-containing water of the present invention is further mixed with saccharides and / or polysaccharides, a higher hydrogen concentration maintaining effect can be obtained.
糖類及び/または多糖類を混合することで、糖類及び/または多糖類とリン酸及び/またはリン酸塩との結合・解離反応によって電子移動が促進されやすくなり、上記反応式に示したような電子授受が円滑に行われるようになって水素の生成が促進されることに加え、糖類/多糖類が水素原子を多く有することでそれらの水素原子をもとに水素が生成されて水素生成量が増大すると考えている。これにより、水素濃度が更に増大し、顕著に高い水素濃度が長い間維持される。Mixing saccharides and / or polysaccharides facilitates electron transfer due to the binding / dissociation reaction between saccharides and / or polysaccharides and phosphoric acid and / or phosphates, as shown in the above reaction formula. In addition to facilitating the transfer of electrons and facilitating the generation of hydrogen, saccharides / polysaccharides have many hydrogen atoms, so that hydrogen is generated based on those hydrogen atoms and the amount of hydrogen generated I think that will increase. This further increases the hydrogen concentration and maintains a significantly higher hydrogen concentration for a long time.

1,100 水素含有水
10 マグネシウム/カルシウム
20 リン酸/リン酸塩
30 水
40 分散液
50,500 有機酸
60,600 アルカリ
70 鉄/亜鉛
80 糖類/多糖類
90 塩化物
1,100 Hydrogen-containing water 10 Magnesium / calcium 20 Phosphoric acid / phosphate 30 Water 40 Dispersion 50,500 Organic acid 60,600 Alkali 70 Iron / zinc 80 Sugar / polysaccharide 90 Chloride

Claims (13)

マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、
前記調製した分散液を酸の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性とする酸混合工程と、
前記酸性にした分散液をアルカリの混合によりpH3以上、pH8未満とするアルカリ混合工程と、
前記アルカリ混合後の分散液に陽極及び陰極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起することにより水が電気分解されて水素が生成される電圧印加工程と
を具備し、
前記分散液を調製するときに、及び/または、前記何れかの工程後の分散液に、鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種を混合したことを特徴とする水素含有水の製造方法。
A mixing step of preparing a dispersion by mixing at least one of magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or a phosphate, and water;
An acid mixing step in which the prepared dispersion is acidified to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing acids;
An alkali mixing step in which the acidified dispersion is adjusted to pH 3 or more and less than pH 8 by mixing alkali;
A step of applying a voltage by immersing an anode and a cathode in the dispersion liquid after the alkali mixing, and generating hydrogen by electrolyzing water by exciting the electrodes with a predetermined voltage;
Hydrogen-containing water characterized in that at least one of iron, iron compound, zinc, and zinc compound is mixed in preparing the dispersion and / or in the dispersion after any one of the steps Manufacturing method.
前記鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種は、前記水素含有水1Lに対して1〜100mgの範囲内で配合されたことを特徴とする請求項1に記載の水素含有水の製造方法。 2. The hydrogen-containing water according to claim 1 , wherein at least one of iron, an iron compound, zinc, and a zinc compound is blended within a range of 1 to 100 mg with respect to 1 L of the hydrogen-containing water. Manufacturing method. マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、
前記調製した分散液を酸の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性とする酸混合工程と、
前記酸性にした分散液をアルカリの混合によりpH3以上、pH8未満とするアルカリ混合工程と、
前記アルカリ混合後の分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起することにより水が電気分解されて水素が生成される電圧印加工程と
を具備し、
前記分散液を調製するときに、及び/または、前記何れかの工程後の分散液に、糖類及び/または多糖類を混合したことを特徴とする水素含有水の製造方法。
A mixing step of preparing a dispersion by mixing at least one of magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or a phosphate, and water;
An acid mixing step in which the prepared dispersion is acidified to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing acids;
An alkali mixing step in which the acidified dispersion is adjusted to pH 3 or more and less than pH 8 by mixing alkali;
A step of applying a voltage by immersing a cathode and an anode in the dispersion after the alkali mixing, and generating hydrogen by electrolyzing water by exciting between the electrodes with a predetermined voltage;
A method for producing hydrogen-containing water, wherein saccharides and / or polysaccharides are mixed when preparing the dispersion and / or in the dispersion after any of the above steps.
前記糖類及び/または多糖類は、前記水素含有水1Lに対して10〜100mgの範囲内で配合されたことを特徴とする請求項3に記載の水素含有水の製造方法。 The method for producing hydrogen-containing water according to claim 3 , wherein the saccharide and / or polysaccharide is blended within a range of 10 to 100 mg with respect to 1 L of the hydrogen-containing water. マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して分散液を調製する混合工程と、
前記調製した分散液を酸の混合によりpH1以上、pH5未満の酸性とする酸混合工程と、
前記酸性にした分散液をアルカリの混合によりpH3以上、pH8未満とするアルカリ混合工程と、
前記アルカリ混合後の分散液を再度酸の混合によりpH1以上、pH5未満とする第2の酸混合工程と、
前記再度酸が混合された分散液に陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起することにより水が電気分解されて水素が生成される電圧印加工程と、
を具備することを特徴とする水素含有水の製造方法
A mixing step of preparing a dispersion by mixing at least one of magnesium, a magnesium compound, calcium, and a calcium compound, phosphoric acid and / or a phosphate, and water;
An acid mixing step in which the prepared dispersion is acidified to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing acids;
An alkali mixing step in which the acidified dispersion is adjusted to pH 3 or more and less than pH 8 by mixing alkali;
A second acid mixing step in which the dispersion liquid after alkali mixing is adjusted to pH 1 or more and less than pH 5 by mixing acid again;
A voltage application step in which hydrogen is generated by electrolyzing water by immersing the cathode and anode in the acid-mixed dispersion again and exciting between the electrodes at a predetermined voltage;
A process for producing hydrogen-containing water , comprising:
更に、前記電圧印加工程後の前記分散液に再度アルカリを混合する第2のアルカリ混合工程を具備することを特徴とする請求項5に記載の水素含有水の製造方法The method for producing hydrogen-containing water according to claim 5 , further comprising a second alkali mixing step in which alkali is again mixed into the dispersion after the voltage application step. 前記酸の添加総量は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩の合計配合量100重量部に対して、100〜200重量部の範囲内としたことを特徴とする請求項1乃至請求項6の何れか1つに記載の水素含有水の製造方法。 The total amount of the acid added is in the range of 100 to 200 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the total amount of at least one of magnesium, magnesium compound, calcium, and calcium compound and phosphoric acid and / or phosphate. The method for producing hydrogen-containing water according to any one of claims 1 to 6 , wherein the water-containing water is produced. 前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種とリン酸及び/またはリン酸塩と水とを混合して調製する分散液100重量部とするとき、前記マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種が、5〜20重量部の範囲内で配合され、前記リン酸及び/またはリン酸塩が、10〜30重量部の範囲内で配合されたことを特徴とする請求項1乃至請求項7の何れか1つに記載の水素含有水の製造方法。 When the dispersion is prepared by mixing at least one of the magnesium, magnesium compound, calcium and calcium compound with phosphoric acid and / or phosphate and water to 100 parts by weight, the magnesium, magnesium compound and calcium are prepared. , At least one of the calcium compounds is blended within a range of 5 to 20 parts by weight, and the phosphoric acid and / or phosphate is blended within a range of 10 to 30 parts by weight. The method for producing hydrogen-containing water according to any one of claims 1 to 7 . 更に、前記分散液を調製するときに、及び/または、前記何れかの工程後の分散液に金属の塩化物を混合したことを特徴とする請求項1乃至請求項8の何れか1つに記載の水素含有水の製造方法。 Furthermore, when preparing the said dispersion liquid, and / or the metal chloride was mixed with the dispersion liquid after the said any process, It is any one of the Claims 1 thru | or 8 characterized by the above-mentioned. The manufacturing method of hydrogen-containing water of description. 更に、前記電圧印加工程後に水で10〜1000倍に希釈したことを特徴とする請求項1乃至請求項9の何れか1つに記載の水素含有水の製造方法。 The method for producing hydrogen-containing water according to any one of claims 1 to 9 , further diluted 10 to 1000 times with water after the voltage application step. 更に、前記電圧印加工程後に水で10〜1000倍に希釈した後、再度陽極及び陰極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧で励起したことを特徴とする請求項1乃至請求項9の何れか1つに記載の水素含有水の製造方法。 Furthermore, after dilution to 10 to 1000-fold with water after said voltage applying step, one of claims 1 to 9, characterized in that excitation with a predetermined voltage between the electrodes by immersing the anode and cathode again The method for producing hydrogen-containing water according to any one of the above. 更に、前記分散液を調製するときに、及び/または、前記何れかの工程後の分散液に鉄、鉄化合物、亜鉛、亜鉛化合物のうちの少なくとも1種を混合したことを特徴とする請求項3乃至請求項11の何れか1つに記載の水素含有水の製造方法。 Furthermore, at the time of preparing the said dispersion liquid, and / or at least 1 sort (s) of iron, an iron compound, zinc, and a zinc compound was mixed with the dispersion liquid after the said any process, It is characterized by the above-mentioned. The method for producing hydrogen-containing water according to any one of claims 3 to 11 . 更に、前記分散液を調製するとき、及び/または、前記何れかの工程後の分散液に糖類及び/または多糖類を混合したことを特徴とする請求項5乃至請求項12の何れか1つに記載の水素含有水の製造方法。 Furthermore, when preparing the said dispersion liquid and / or the saccharide | sugar and / or polysaccharide were mixed with the dispersion liquid after the said any process, Any one of Claim 5 thru | or 12 characterized by the above-mentioned. A method for producing hydrogen-containing water as described in 1. above.
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