JP5857974B2 - 球状蛍光体、波長変換型太陽電池封止材、太陽電池モジュール及びこれらの製造方法 - Google Patents
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Description
また、その凹凸模様は内側に形成されており、太陽電池モジュールの表面は平滑である。また保護ガラスの下側には太陽電池素子及びタブ線を保護封止するための封止材及びバックフィルムが設けられている。
これに関連して、例えば特開2003−218379号公報には、蛍光物質(発光材料ともいう)を用い、太陽光スペクトルのうち、発電に寄与しない紫外域または赤外域の光を波長変換することにより、発電に寄与しうる波長域の光を発光する層を太陽電池受光面側に設ける手法が提案されている。
さらにまた特開2003−051605号公報等に開示されているように、従来から太陽電池用透明封止材として熱硬化性を付与したエチレン−酢酸ビニル共重合体が広く用いられている。
このようなEVAの光劣化を軽減するために一般には、紫外線吸収剤がEVA中に配合されている。図3に示すように紫外線吸収剤の吸収は、Eu(TTA)3Phenのような通常のユーロピウム錯体の励起波長と重なっている。そのためユーロピウム錯体の励起が妨げられる場合がある。また十分な波長変換効果を得るためには、紫外線吸収剤の配合量を少なくしなければならない。
このようにEVAの光劣化と、その対策である紫外線吸収剤の配合は、Eu(TTA)3Phenのような通常のユーロピウム錯体を用いる以上、トレードオフの関係になってしまうという課題がある。
特に本発明では、さらに特定の波長に励起帯をもつ蛍光物質を球状蛍光体として封止することにより、透明性が高く、発光効率の高い球状蛍光体を得る手法を見出し、本発明を完成させるに至った。
<1> 最大励起波長が400nm以上である蛍光物質と、前記蛍光物質を含む透明材料とを有し、励起スペクトルにおいて340nm以上380nm以下の波長域における励起スペクトル強度が、最大励起波長における励起スペクトル強度の50%以上である球状蛍光体。
本発明の球状蛍光体は、最大励起波長が400nm以上である蛍光物質と、前記蛍光物質を含む透明材料と、を有して構成され、その励起スペクトルにおいて、340nm以上380nm以下の波長域における励起スペクトル強度が、球状蛍光体の最大励起波長における励起スペクトル強度の50%以上である。
かかる特定の波長に励起帯を有する球状蛍光体を含む波長変換型太陽電池封止材を用いて太陽電池モジュールを構成することで、光利用効率を向上させ、発電効率を安定的に向上させることが可能になる。
ここで蛍光物質の最大励起波長は、蛍光物質を溶液状態にして、常温(25度)で測定される。蛍光物質の最大励起波長は、蛍光スペクトル測定装置(例えば、日立ハイテク社製、蛍光分光光度計F−4500)を用い、溶媒としてジメチルホルムアミドを用いて測定される。また球状蛍光体の励起スペクトルは、球状蛍光体を2枚のガラス板に挟んだ状態にして、常温(25度)で蛍光スペクトル測定装置を用いて測定される。
波長変換技術としては、太陽光に強度があり、結晶シリコン太陽電池の感度の小さい波長領域で励起され、結晶シリコン太陽電池の十分に感度の大きい500〜800nmに蛍光強度を持つ球状蛍光体を用いることが望ましい。球状蛍光体の励起波長が500nmよりも長波長であると、本来結晶シリコン太陽電池が十分な感度で発電しうる波長域の光を吸収することになる。従ってこの場合、蛍光量子効率が2光子発光等のように「1」以上でなければ、波長変換効果は実質的に得られなくなるため、球状蛍光体に使用可能な蛍光物質が限定されることになる。さらに実際的にはこの波長域で発光量子効率が1以上になる物質は見出されていないのが現状である。
金属へ移行し、中心金属である希土類金属からの蛍光を利用することになる。従って希土類金属錯体においては、励起波長は、有機配位子に依存し、蛍光波長はおよそ使用する金属に依存することになる。そのため、ストークスシフトを大きくすることができ、さらに蛍光量子効率も大きくすることができる。
またこのように希土類金属錯体では、有機配位子の分子設計により励起波長の選択の自由度を有しながら、蛍光波長はほぼ固定される。希土類金属錯体の中心金属としては、蛍光波長の点で、ユーロピウム、サマリウム等が好ましく挙げられ、結晶シリコン太陽電池用の波長変換用蛍光物質としては、ユーロピウムが特に好都合である。
一方、比較例1にかかる蛍光物質を透明材料中に分散して内包させた球状蛍光体の励起スペクトルも、実施例1と同様に短波長側にシフトし、結晶シリコン太陽電池素子の分光感度曲線と380nm付近で約30%の強度で交差している。
紫外線吸収剤は、紫外線域に吸収を示し、380nmから400nmにかけて急激に吸収強度が減少する。しかし、比較例1の球状蛍光体の励起波長帯と重複しており、さらに蛍光物質単独での励起スペクトルと重なる部分を生じている。
一方、実施例1の球状蛍光体では、紫外線吸収剤の吸収領域を外れた領域でも励起スペクトルの強度が高くなっている。従って、波長変換型太陽電池封止材に紫外線吸収剤を併用した場合であっても、実施例1のような球状蛍光体を用いることで光発電効率がより向上することになる。
θc = sin−1(n1/n2)
さらに蛍光物質においては、吸収波長(励起波長)において基底状態から励起状態への遷移が起こり、基底状態に戻るときに蛍光(発光ともいう)として、エネルギーを放出する。すなわち、ある蛍光物質を透明材料に混合することにより、屈折率を、母体である透明材料(例えば、透明樹脂)よりも、特にその励起波長域において高めることができる。
この様子を概念的に図6に示す。図中、実線は母体である透明材料の屈折率分布、破線は、これに蛍光物質を含有させたときの屈折率分布を表す。特に屈折率に関して、球体母体である透明材料、蛍光物質、さらに媒質(封止樹脂)を適宜選択することにより、図6のように球体内の屈折率を励起波長域では媒質(封止樹脂)よりも大きく、発光波長域では媒質(封止樹脂)よりも小さくしうる相互関係を得ることができる。
またそればかりでなく、特に蛍光物質は励起波長を吸収するため、励起波長域での屈折率も高くなり光散乱が起こりやすくなる。さらに蛍光物質が凝集した場合には、光散乱がさらに大きくなり、目的とする波長変換による発電効率の向上効果が充分に得られなくなってしまう場合がある。しかし、蛍光物質が透明材料(好ましくは、蛍光物質よりも低屈折率の透明材料)に内包させることにより、蛍光物質と封止樹脂との屈折率の差に起因する光散乱を効果的に抑制することができる。
本発明の球状蛍光体は、太陽電池モジュールに好適に使用できることは勿論のこと、その他にも、波長変換型農業用資材、発光ダイオード励起の各種光学機器、表示機器、レーザー励起の各種光学機器、表示機器などに応用可能で、本発明の球状蛍光体は、用途を制限するものではない。
本発明に用いられる蛍光物質は、最大励起波長が400nm以上であれば特に制限されず、目的に応じて適宜選択することができる。例えば、励起波長が500nm以下(より
好ましくは450nm以下)であって発光波長がそれよりも長い波長である蛍光物質であることが好ましく、通常の太陽電池での利用効率が不十分な波長域の光を、太陽電池で利用効率が高い波長域に変換可能な化合物であることがより好ましい。
蛍光物質として具体的には例えば、有機蛍光体、無機蛍光体、および希土類金属錯体を好ましく挙げることができる。中でも波長変換効率の観点から、有機蛍光体および希土類金属錯体の少なくとも1種であることが好ましく、希土類金属錯体であることがより好ましい。
前記無機蛍光体としては、例えば、Y2O2S:Eu,Mg,Tiの蛍光粒子、Er3+イオンを含有した酸化フッ化物系結晶化ガラス、酸化ストロンチウムと酸化アルミニウムからなる化合物に希土類元素のユウロピウム(Eu)とジスプロシウム(Dy)を添加したSrAl2O4:Eu,Dyや、Sr4Al14O25:Eu,Dyや、CaAl2O4:Eu,Dyや、ZnS:Cu等の無機蛍光材料を挙げることができる。
前記有機蛍光体としては、例えば、シアニン系色素、ピリジン系色素、ローダミン系色素等の有機色素、BASF社製のLumogen F Violet570、同Yellow083、同Orange240、同Red300、田岡化学工業(株)製の塩基性染料Rhodamine B、住化ファインケム(株)製のSumiplast Yellow FL7G、Bayer社製のMACROLEX Fluorescent Red G、同Yellow10GN等の有機蛍光体を挙げることができる。
前記希土類金属錯体を構成する金属としては、発光効率及び発光波長の観点から、ユーロピウムおよびサマリウムの少なくとも一方であることが好ましく、ユーロピウムであることがより好ましい。
また前記希土類金属錯体を構成する配位子としては、希土類金属に配位可能であれば特に制限はなく、用いる金属に応じて適宜選択することができる。中でも発光効率の観点から、有機配位子であることが好ましく、ユーロピウムおよびサマリウムの少なくとも一方と錯体を形成可能な有機配位子であることが好ましい。
また希土類錯体の配位子として、一般式 R1COCHR2COR3(式中、R1はアリール基、アルキル基、シクロアルキル基、シクロアルキルアルキル基、アラルキル基またはそれらの置換体を、R2は水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、シクロアルキルアルキル基、アラルキル基またはアリール基を、R3はアリール基、アルキル基、シクロアルキル基、シクロアルキルアルキル基、アラルキル基またはそれらの置換体をそれぞれ示す)で表わされるβ−ジケトン類を含有してもよい。
Eu(TTA)3Phen等の製造方法は、例えば、Masaya Mitsuishi, Shinji Kikuchi, Tokuji Miyashita, Yutaka Amano, J.Mater.Chem.2003,13,285−2879に開示されている方法を参照できる。
本発明において前記蛍光物質は、透明材料に含有されている。本発明においては透明とは、光路長1cmにおける波長400nm〜800nmの光の透過率が90%以上であることをいう。
前記透明材料としては、透明であれば特に制限はなく、例えば、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル、ポリエチレン、ポリ塩化ビニル等の樹脂類を挙げることができる。中でも光散乱抑制の観点から、アクリル樹脂、メタクリル樹脂であることが好ましい。前記樹脂を構成するモノマー化合物としては特に制限はないが、光散乱抑制の観点から、ビニル化合物であることが好ましい。
本発明においては、発電効率の観点から、蛍光物質およびビニル化合物を含む混合物を調製し、これを媒体(例えば、水系媒体)中に分散して懸濁物を得て、これを例えば、ラジカル重合開始剤を用いて懸濁物に含まれるビニル化合物を重合(懸濁重合)することで、蛍光物質が含有された球状樹脂粒子として球状蛍光体を構成することが好ましい。
本発明においてビニル化合物とは、エチレン性不飽和結合を少なくとも1つ有する化合物であれば特に制限はなく、重合反応した際にビニル樹脂、特にアクリル樹脂またはメタクリル樹脂になり得るアクリルモノマー、メタクリルモノマー、アクリルオリゴマー、メタクリルオリゴマー等を特に制限なく用いることができる。本発明において好ましくは、アクリルモノマー、およびメタクリルモノマー等が挙げられる。
本発明においてはビニル化合物を重合させるためにラジカル重合開始剤を用いることが好ましい。ラジカル重合開始剤としては、特に制限なく通常用いられるラジカル重合開始剤を用いることができる。例えば、過酸化物等が好ましく挙げられる。具体的には、熱により遊離ラジカルを発生させる有機過酸化物やアゾ系ラジカル開始剤が好ましい。
有機化酸化物としては例えば、イソブチルパーオキサイド、α,α’−ビス(ネオデカノイルパーオキシ)ジイソプロピルベンゼン、クミルパーオキシネオデカノエート、ジ−n−プロピルパーオキシジカーボネート、ビス−s−ブチルパーオキシジカーボネート、1,1,3,3−テトラメチルブチルネオデカノエート、ビス(4−t−ブチルシクロヘキシル)パーオキシジカーボネート、1−シクロヘキシル−1−メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ビス−2−エトキシエチルパーオキシジカーボネート、ビス(エチルヘキシル)パーオキシジカーボネート、t−ヘキシルネオデカノエート、ビスメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ビス(3−メチル−3−メトキシブチル)パーオキシジカーボネート、t−ブチルパーオキシネオデカノエート、t−ヘキシルパーオキシピバレート、3,5,5−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、1,1,3,3−テトラメチルブチルパーオキシ−2−エチルヘキサノエート、サクニックパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ビス(2−エチルヘキサノイル)ヘキサン、1−シクロヘキシル−1−メチルエチルパーオキシ−2−エチルヘキサノエート、t−ヘキシルパーオキシ−2−エチルヘキサノエート、4−メチルベンゾイルパーオキサイド、t−ブチルパーオキシ−2−エチルヘキサノエート、m−トルオノイルベンゾイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、t−ブチルパーオキシイソブチレート、1,1−ビス(t−ブチルパーオキシ)2−メチルシクロヘキサン、1,1−ビス(t−ヘキシルパーオキシ)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、1,1−ビス(t−ヘキシルパーオキシ)シクロヘキサン、1,1−ビス(t−ブチルパーオキシ)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、1,1−ビス(t−ブチルパーオキシ)シクロヘキサノン、2,2−ビス(4,4−ジブチルパーオキシシクロヘキシル)プロパン、1,1−ビス(t−ブチルパーオキシ)シクロドデカン、t−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、t−ブチルパーオキシマレイン酸、t−ブチルパーオキシ−3,5,5−トリメチルヘキサノエート、t−ブチルパーオキシラウレート、2,5−ジメチル−2,5−ビス(m−トルオイルパーオキシ)ヘキサン、t−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、t−ブチルパーオキシ−2−エチルヘキシルモノカーボネート、t−ヘキシルパーオキシベンゾエート、2,5−ジメチル−2,5−ビス(ベンゾイルパーオキシ)ヘキサン、t−ブチルパーオキシアセテート、2,2−ビス(t−ブチルパーオキシ)ブタン、t−ブチルパーオキシベンゾエート、n−ブチル−4,4−ビス(t−ブチルパーオキシ)バレレート、ジ−t−ブチルパーオキシイソフタレート、α,α’−ビス(t−ブチルパーオキシ)ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、t−ブチルクミルパーオキサイド、ジ−t−ブチルパーオキシ、p−メンタンハイドロパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ビス(t−ブチルパーオキシ)ヘキシン、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、t−ブチルトリメチルシリルパーオキサイド、1,1,3,3−テトラメチルブチルハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、t−ヘキシルハイドロパーオキサイド、t−ブチルハイドロパーオキサイド、2,3−ジメチル−2,3−ジフェニルブタン等を使用することができる。
前記蛍光物質、さらに必要に応じてラジカル捕捉剤等を前記透明材料に含有させつつ形状を球状にして、球状蛍光体を製造する方法としては、例えば、前記蛍光物質およびラジカル捕捉剤を前記モノマー化合物に溶解、あるいは分散処理して組成物を調製し、これを重合(乳化重合または懸濁重合)することにより調製することができる。具体的には、例えば、蛍光物質、ラジカル捕捉剤およびビニル化合物を含む混合物を調製し、これを媒体(例えば、水系媒体)中に乳化または分散して、乳化物または懸濁物を得る。これを例えば、ラジカル重合開始剤を用いて乳化物または懸濁物に含まれるビニル化合物を重合(乳化重合または懸濁重合)することで、蛍光物質が含有された球状樹脂粒子として球状蛍光体を構成することができる。
球状蛍光体の平均粒子径は、レーザー回折法を用いて測定され、重量累積粒度分布曲線を小粒径側から描いた場合に、重量累積が50%となる粒子径に対応する。レーザー回折法を用いた粒度分布測定は、レーザー回折散乱粒度分布測定装置(例えば、ベックマン・コールター社製、LS13320)を用いて行なうことができる。
本発明の波長変換型太陽電池封止材は、太陽電池モジュールの光透過性層の一つとして用いられ、波長変換能を有する光透過性の樹脂組成物層の少なくとも1層を備える。前記樹脂組成物層は、前記球状蛍光体の少なくとも1種と、封止樹脂(好ましくは、透明封止樹脂)の少なくとも1種とを含み、前記球状蛍光体が封止樹脂中に分散されている。
波長変換型太陽電池封止材が、前記球状蛍光体を含む樹脂組成物層を備えることで、太陽電池モジュールにおける光透過性層の一つとして用いられる場合に、その光利用効率を向上させ、発電効率を安定的に向上させることができる。
しかし、本発明においては、蛍光物質およびそれを用いた球状蛍光体の蛍光励起波長と、蛍光物質、透明材料、および封止樹脂のそれぞれの屈折率における相互の関係が上記条件を満たすように、それぞれを適宜選択することが好ましいのであって、上記組み合わせのみに限定されるものではない。
本発明における波長変換性の樹脂組成物層は、封止樹脂(透明封止樹脂)を含む。透明封止樹脂としては、光硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、および熱可塑性樹脂等が好ましく用いられる。
従来から、太陽電池用透明封止材として用いられている樹脂は、熱硬化性を付与したエチレン−酢酸ビニル共重合体(EVA)が広く用いられているが、本発明においてはこれに限定されるものではない。
(C)熱開始剤としては、熱により遊離ラジカルを発生させる有機過酸化物が好ましく、たとえば、イソブチルパーオキサイド、α,α’−ビス(ネオデカノイルパーオキシ)ジイソプロピルベンゼン、クミルパーオキシネオデカノエート、ジ−n−プロピルパーオキシジカーボネート、ジ−s−ブチルパーオキシジカーボネート、1,1,3,3−テトラメチルブチルネオデカノエート、ビス(4−t−ブチルシクロヘキシル)パーオキシジカーボネート、1−シクロヘキシル−1−メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ビス−2−エトキシエチルパーオキシジカーボネート、ビス(エチルヘキシルパーオキシ)ジカーボネート、t−ヘキシルネオデカノエート、ビスメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ビス(3−メチル−3−メトキシブチルパーオキシ)ジカーボネート、t−ブチルパーオキシネオデカノエート、t−ヘキシルパーオキシピバレート、3,5,5−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、1,1,3,3−テトラメチルブチルパーオキシ−2−エチルヘキサノエート、サクニックパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ビス(2−エチルヘキサノイル)ヘキサン、1−シクロヘキシル−1−メチルエチルパーオキシ−2−エチルヘキサノエート、t−ヘキシルパーオキシ−2−エチルヘキサノエート、4−メチルベンゾイルパーオキサイド、t−ブチルパーオキシ−2−エチルヘキサノエート、m−トルオノイルベンゾイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、t−ブチルパーオキシイソブチレート、1,1−ビス(t−ブチルパーオキシ)2−メチルシクロヘキサン、1,1−ビス(t−ヘキシルパーオキシ)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、1,1−ビス(t−ヘキシルパーオキシ)シクロヘキサン、1,1−ビス(t−ブチルパーオキシ)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、1,1−ビス(t−ブチルパーオキシ)シクロヘキサノン、2,2−ビス(4,4−ジブチルパーオキシシクロヘキシル)プロパン、1,1−ビス(t−ブチルパーオキシ)シクロドデカン、t−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、t−ブチルパーオキシマレイン酸、t−ブチルパーオキシ−3,5,5−トリメチルヘキサノエート、t−ブチルパーオキシラウレート、2,5−ジメチル−2,5−ビス(m−トルオイルパーオキシ)ヘキサン、t−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、t−ブチルパーオキシ−2−エチルヘキシルモノカーボネート、t−ヘキシルパーオキシベンゾエート、2,5−ジメチル−2,5−ビス(ベンゾイルパーオキシ)ヘキサン、t−ブチルパーオキシアセテート、2,2−ビス(t−ブチルパーオキシ)ブタン、t−ブチルパーオキシベンゾエート、n−ブチル−4,4−ビス(t−ブチルパーオキシ)バレレート、ジ−t−ブチルパーオキシイソフタレート、α,α’−ビス(t−ブチルパーオキシ)ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ビス(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、t−ブチルクミルパーオキサイド、p−メンタンハイドロパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ビス(t−ブチルパーオキシ)ヘキシン、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、t−ブチルトリメチルシリルパーオキサイド、1,1,3,3−テトラメチルブチルハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、t−ヘキシルハイドロパーオキサイド、t−ブチルハイドロパーオキサイド、2,3−ジメチル−2,3−ジフェニルブタン等を使用することができる。
本発明の波長変換型太陽電池封止材の分散媒樹脂としては、上記のように、光硬化性、熱硬化性、熱可塑性と、特に樹脂を制限するものではないが、特に好ましい樹脂として、従来の太陽電池用封止材として広く利用されているエチレン−酢酸ビニル共重合体に熱ラジカル開始剤を配合した組成が挙げられる。
前記樹脂組成物層以外の光透過層としては、例えば、前記波長変換性の樹脂組成物層から球状蛍光体を除いた光透過性層を挙げることができる。
本発明の波長変換型太陽電池封止材が複数の光透過性層から構成される場合、少なくともその入射側の層よりも同程度かあるいは高屈折であることが好ましい。
詳細には、m個の光透過性層を、光入射側から順に層1、層2、・・・、層(m−1)、層mとし、またそれぞれの層の屈折率を順にn1、n2、・・・、n(m−1)、nmとした場合に、n1≦n2≦・・・≦n(m−1)≦nmが成り立つことが好ましい。
本発明の波長変換型太陽電池封止材の屈折率としては特に制限はないが、好ましくは1.5〜2.1とし、より好ましくは1.5〜1.9とする。また本発明の波長変換型太陽電池封止材が複数の光透過層からなる場合、波長変換型太陽電池封止材の全体の屈折率が前記範囲内であることが好ましい。
本発明の波長変換型太陽電池封止材の製造方法は、(1)蛍光物質の合成工程、(2)蛍光物質が溶解または分散されたビニルモノマー組成物を、懸濁重合して球状蛍光体を得る工程と、(3)前記球状蛍光体を、封止樹脂(透明封止樹脂)に混合または分散させて得られる樹脂組成物をシート状に形成するシート形成工程と、を含む。
球状蛍光体を得る工程の詳細については既述の通りである。また、シート形成工程は、樹脂組成物をシート状に形成する方法として通常用いられる、押し出し成型、カレンダー成型など、方法を特に制限なく用いることができる。
本発明は上記波長変換型太陽電池封止材を備える太陽電池モジュールもその範囲とする。本発明の太陽電池モジュールは、太陽電池素子と、前記太陽電池素子の受光面上に配置された前記波長変換型太陽電池封止材を備える。これにより発電効率が向上する。
本発明の波長変換型太陽電池封止材は、例えば、複数の光透過性層と太陽電池素子とを有する太陽電池モジュールの、光透過性層の一つとして用いられる。
本発明の波長変換型太陽電池封止材となる、シート状の樹脂組成物を用いて、太陽電池素子上に波長変換型太陽電池封止材を形成し、太陽電池モジュールを製造する。
具体的には、通常の結晶シリコン太陽電池モジュールの製造方法と同様であり、通常の封止材シートに代えて、本発明の波長変換型太陽電池封止材(特に好ましくはシート状)を用いる。特に前記、支持層と発光層(波長変換型太陽電池封止材)の二層構造の場合は、支持層がガラス側、発光層が太陽電池素子側に接するよう、配置を注意する必要がある。
本発明の波長変換型太陽電池封止材の形態は、特に制限はないが、太陽電池モジュールの製造の容易性からシート状であることが好ましい。
<FTP〔1−(4−フルオロフェニル)−3−(2−チエニル)−1,3−プロパンジオン〕の合成>
水素化ナトリウム0.96g(0.04mol)を秤取し、窒素雰囲気下、脱水テトラヒドロフラン22.5mlを加えた。激しく攪拌しながら、2−アセチルチオフェン2.52g(0.02mol)及び4−フルオロ安息香酸メチル3.70g(0.024mol)を脱水テトラヒドロフラン12.5mlに溶解させた溶液を1時間かけて滴下した。その後、窒素気流下8時間還流させた。これを室温(25℃)に戻し、純水10.0gを加え、更に3N塩酸5.0mlを加えた。有機層を分離し、減圧下で濃縮した。濃縮物を再結晶し、FTPを2.83g(収率57%)得た。
上記のように合成したFTP556.1mg(2.24mmol)、1,10−フェナントロリン(Phen)151.4mg(0.84mmol)をメタノール25.0gに分散させた。この分散液に、水酸化ナトリウム112.0mg(2.80mmol)をメタノール10.0gに溶解させた溶液を加え、1時間攪拌した。
次いで、256.5mg(0.7mmol)の塩化ユーロピウム(III)6水和物をメタノール5.0gに溶解した溶液を滴下した。室温で2時間攪拌した後、生成した沈殿物を吸引濾過し、メタノールにて洗浄した。乾燥することで蛍光物質としてEu(FTP)3Phenを得た。
得られた蛍光物質について、溶媒としてジメチルホルムアミドを用いて、蛍光分光光度計(日立ハイテク社製、F−4500)により、蛍光波長621nmにおける励起スペクトルを測定した。結果を図2、3、4、8に示す。図2、3、4、8から得られた蛍光物質の最大励起波長は425nmであることが分かる。
上記で得られた蛍光物質Eu(FTP)3Phenを0.05g、メタクリル酸メチルを95g、エチレングリコールジメタクリレートを5g、熱ラジカル開始剤である2,2’−アゾビス(2,4−ジメチルバレロニトリル)を0.5g、それぞれ量り取って200mlスクリュー管に入れ、超音波洗浄器とミックスローターを用いて、攪拌混合した。冷却管をつけたセパラブルフラスコにイオン交換水500g、界面活性剤としてポリビニルアルコール1.69%溶液59.1gを加え、攪拌した。これに先に調整したメタクリル酸メチルとエチレングリコールジメタクリレートの混合液を加え、これを350rpmで攪拌しながら、50℃に加熱し、4時間反応させた。この懸濁液をベックマン・コールター社製Beckman Coulter LS13320(高分解能型レーザー回折散乱法 粒度分布測定装置)を用い、粒径を測定したところ、体積平均径が104μmであった。沈殿物を濾別し、イオン交換水で洗浄し、60℃で乾燥させ、懸濁重合による球状蛍光体Aを得た。
得られた球状蛍光体Aについて、マルバーン・インスツルメンツ・リミテッド社製の粒子径・形状自動画像解析測定装置、シスメックスFPIA−3000を用い、被測定粒子数100個において、その解析ソフト内で定義される円形度が、0.90以上であることを確認した。
またこの球状蛍光体Aについて、蛍光分光光度計(日立ハイテク社製、F−4500)により、蛍光波長621nmにおける励起スペクトルを測定した。この励起スペクトルを後述の比較例とともに図2、4に示す。
図2、4から、球状蛍光体Aの340nm〜400nmの波長域における励起スペクトル強度は、球状蛍光体Aの最大励起波長における励起スペクトル強度の70%以上であることが分かる。
透明封止樹脂(分散媒樹脂)として東ソー株式会社製のエチレン−酢酸ビニル樹脂、ウルトラセン634を100g、アルケマ吉富株式会社製の熱ラジカル開始剤、ルペロックス101(2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン)を1.5g、東レ・ダウコーニング株式会社製のシランカップリング剤、SZ6030(3−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン)を0.5g、および、前記球状蛍光体A 1.0gからなる混合物を100℃に調整したロールミキサで混練し、波長変換型太陽電池封止材用樹脂組成物を得た。
上記で得られた波長変換型太陽電池封止材用樹脂組成物の約30gを、離型シートに挟み、0.15mm厚ステンレス製スペーサーを用い、熱板を80℃に調整したプレスを用い、シート状にした。これを発光層(波長変換型太陽電池封止材)とした。得られたシート状の波長変換型太陽電池封止材の屈折率は1.5であった。
上記波長変換型太陽電池封止材用樹脂組成物の調製において、前記球状蛍光体Aを含まないこと以外は同様にして調製した封止材用樹脂組成物を用いて、同様の方法で、0.45mm厚ステンレス製スペーサーを用い、熱板を80℃に調整したプレスを用い、シート状にした。これを支持層とした。発光層および支持層を合わせ、さらに80℃に調整したプレスを用い、シート状にし、波長変換型太陽電池封止材シートを得た。
上記、波長変換型太陽電池封止材シートの作製において、波長変換型太陽電池封止材用樹脂組成物の代わりに、球状蛍光体を含まない他は上記と同様にして調製した封止材用樹脂組成物を用いて、上記と同様の方法で裏面用太陽電池封止材シートを作製した。
保護ガラスとしての強化硝子(旭硝子株式会社製、屈折率1.5)の上に、上記波長変換型太陽電池封止材シートを、支持層を下側、発光層を上に向けて載せ、その上に、起電力を外部に取り出せるようにした太陽電池素子を受光面が下になるように載せ、さらに裏面用太陽電池封止材シート、バックフィルムとしてPETフィルム(東洋紡績株式会社製、商品名:A−4300)を載せ、真空ラミネータを用いて、ラミネートして、波長変換型太陽電池モジュールを作製した。
尚、用いた太陽電池素子には屈折率1.9のセル反射防止膜が形成されている。
擬似太陽光線として、ソーラーシミュレータ(株式会社ワコム電創製、WXS−155S−10、AM1.5G)を用い、電流電圧特性をI−Vカーブトレーサー(英弘精機株式会社製、MP−160)を用いて、JIS−C8914に準拠して、モジュール封止前の太陽電池素子の状態の短絡電流密度Jscと、モジュール封止後の短絡電流密度Jscとを、それぞれ測定し、その差(ΔJsc)をとって評価した。その結果、ΔJscは0.66mA/cm2であった。
耐光性試験機として、7.5kWスーパーキセノンウェザーメーター(スガ試験機株式会社製、SX75)を用い、放射照度60W/m2(300〜400nm)にて、上記、太陽電池特性評価後の波長変換型太陽電池モジュールを光曝露した。210時間後と500時間後の上記短絡電流密度Jscを初期値で規格化し、劣化の様子を記録した。この結果を、比較例1とともに図10に示した。
<Eu(TTA)3Phenの合成>
水酸化ナトリウム水溶液(1M)11gに、テノイルトリフルオロアセトン(TTA)2.00g(9.00mmol)をエタノール75.0gに溶解した溶液を加えた。次いで、1,10−フェナントロリン0.62g(3.44mmol)をエタノール75.0gに溶解した溶液を加え、1時間攪拌を続けた。
次いで、塩化ユーロピウム(III)6水和物1.03g(2.81mmol)をエタノール20.0gに溶解した溶液を滴下し、さらに1時間攪拌を続けた。生成した沈殿物を吸引濾過し、エタノールにて洗浄し、乾燥することで蛍光物質としてEu(TTA)3Phenを得た。
得られた蛍光物質について、溶媒としてジメチルホルムアミドを用いて、蛍光分光光度計(日立ハイテク社製、F−4500)により、蛍光波長621nmにおける励起スペクトルを測定したところ、得られた蛍光物質の最大励起波長は392nmであった。
以下同様の方法で、<走査電子顕微鏡による観察>、<蛍光励起スペクトルの測定>、<波長変換型太陽電池封止材用樹脂組成物の調製>、<波長変換型太陽電池封止材シートの作製>、<裏面用太陽電池封止材シートの作製>、<波長変換型太陽電池モジュールの作製>、<太陽電池特性の評価>、<耐光性試験>を行った。
球状蛍光体Bの体積平均径は、104μmであり、円形度は0.90以上であった。
球状蛍光体Bの励起スペクトルを、実施例1とともに図2、4に示した。
図2、4から、球状蛍光体Bの340nm〜380nmの波長域における励起スペクトル強度は、球状蛍光体Bの最大励起波長における励起スペクトル強度の38%以上であり、50%未満の波長域が含まれていることが分かる。
またΔJscは0.46mA/cm2であった。
耐光性試験の結果を実施例1とともに図10に示した。
本明細書に記載された全ての文献、特許出願、および技術規格は、個々の文献、特許出願、および技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書に参照により取り込まれる。
Claims (12)
- 最大励起波長が400nm以上の希土類金属錯体である蛍光物質と、
前記蛍光物質を含む透明(メタ)アクリル樹脂とを有し、
励起スペクトルにおいて340nm以上380nm以下の波長域における励起スペクトル強度が、最大励起波長における励起スペクトル強度の50%以上である波長変換型太陽電池封止材用球状蛍光体。 - 前記蛍光物質が、ユーロピウム錯体である請求項1に記載の波長変換型太陽電池封止材用球状蛍光体。
- 前記透明(メタ)アクリル樹脂の屈折率が、1.4以上であり且つ前記蛍光物質の屈折率よりも低い請求項1又は請求項2に記載の波長変換型太陽電池封止材用球状蛍光体。
- 前記蛍光物質及びビニルモノマーを含むビニルモノマー組成物の乳化重合物又は懸濁重合物である請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載の波長変換型太陽電池封止材用球状蛍光体。
- 前記蛍光物質及びビニルモノマーを含むビニルモノマー組成物の懸濁重合物である請求項1〜請求項4のいずれか1項に記載の波長変換型太陽電池封止材用球状蛍光体。
- 請求項1〜請求項5のいずれか1項に記載の波長変換型太陽電池封止材用球状蛍光体と、封止樹脂とを含む光透過性の樹脂組成物層を備える波長変換型太陽電池封止材。
- 前記波長変換型太陽電池封止材用球状蛍光体の前記樹脂組成物層における含有率が、0.0001質量パーセント〜10質量パーセントである請求項6に記載の波長変換型太陽電池封止材。
- 前記樹脂組成物層以外の光透過性層をさらに備える請求項6又は請求項7に記載の波長変換型太陽電池封止材。
- 前記樹脂組成物層及びおよび前記樹脂組成物層以外の光透過性層からなるm個の層を備え、且つ、前記m個の層のそれぞれの屈折率を、光入射側から順にn1、n2、・・・、n(m−1)、nmとした場合に、n1≦n2≦・・・≦n(m−1)≦nmである請求項8に記載の波長変換型太陽電池封止材。
- 太陽電池素子と、前記太陽電池素子の受光面上に配置された請求項6〜請求項9のいずれか1項に記載の波長変換型太陽電池封止材と、を備える太陽電池モジュール。
- 請求項1〜請求項5のいずれか1項に記載の波長変換型太陽電池封止材用球状蛍光体を準備する工程と、
前記波長変換型太陽電池封止材用球状蛍光体を封止樹脂に混合又は分散させた樹脂組成物を調製する工程と、
前記樹脂組成物をシート状に形成して光透過性の樹脂組成物層を調製する工程と、
を有する請求項6〜請求項9のいずれか1項に記載の波長変換型太陽電池封止材の製造方法。 - 請求項6〜請求項9のいずれか1項に記載の波長変換型太陽電池封止材を準備する工程と、
前記波長変換型太陽電池封止材を太陽電池素子の受光面側に配置する工程と、
を有する太陽電池モジュールの製造方法。
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