JP5705763B2 - 放射性セシウムの除去方法及び放射性セシウム除去用の親水性樹脂組成物 - Google Patents
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[但し、式(1)中、M2+は、Ca2+、Mn2+、Ba2+又はMg2+のいずれかであり、M+は、Na+、K+又はLi+のいずれかであり、mは1〜18のいずれかの数、nは1〜70のいずれかの数である。]
本発明で使用する親水性樹脂組成物は、親水性樹脂にゼオライトを分散させた組成物からなり、該親水性樹脂が、親水性成分を構成単位とする親水性セグメントを有するものであることを特徴とする。すなわち、本発明で使用する親水性樹脂は、その構造中に、親水性成分を構成単位とする親水性セグメントを有しているものであればよい。具体的には、親水性セグメントを有する親水性ポリウレタン樹脂、親水性ポリウレア樹脂、親水性ポリウレタン−ポリウレア樹脂からなる群から選ばれる親水性樹脂が挙げられる。これらの樹脂中における親水性セグメントは、親水性樹脂の合成時に、鎖延長剤を使用しない場合は、それぞれランダムに、ウレタン結合、ウレア結合又はウレタン−ウレア結合等で結合されている。また、親水性樹脂の合成時に、鎖延長を使用する場合には、上記の結合とともに、これらの結合の間に鎖延長剤の残基である短鎖が存在した構造になる。
[但し、式(1)中、M2+は、Ca2+、Mn2+、Ba2+又はMg2+のいずれかであり、M+は、Na+、K+又はLi+のいずれかであり、mは1〜18のいずれかの数、nは1〜70のいずれかの数である。]
セシウム(Cs)>ルビジウム(Rb)>NH4>バリウム(Ba)>ストロンチウム(Sr)>Na>Ca>鉄(Fe)>Al>マグネシウム(Mg)>リチウム(Li)
撹拌機、温度計、ガス導入管および還流冷却器を備えた反応容器を窒素置換し、ポリエチレングリコール(分子量2,040)150部、1,4ブタンジオール20部を、150部のメチルエチルケトン(以下、MEKと略記)と200部のジメチルホルムアミド(以下、DMFと略記)との混合溶剤中に溶解し、60℃でよく撹拌した。そして、撹拌しながら、77部の水素添加MDIを50部のMEKに溶解した溶液を徐々に滴下した。滴下終了後、80℃で7時間反応させた後、60部のMEKを加えて、本発明で規定する親水性樹脂溶液を得た。
この樹脂溶液は、固形分35%で、280dPa・s(25℃)の粘度を有していた。また、この溶液から形成した親水性樹脂フィルムは、破断強度32.5MPa、破断伸度が450%であり、熱軟化温度は115℃、重量平均分子量は78,000であった。
製造例1で使用したのと同様の反応容器に、ポリエチレンオキサイドジアミン(ハンツマン社製「ジェファーミンED」(商品名);分子量2,000)150部及び1,4−ジアミノブタン18部を、DMF250部に溶解し、内温を20〜30℃でよく撹拌した。そして、撹拌しながら、73部の水素添加MDIを100部のDMFに溶解した溶液を徐々に滴下して、反応させた。滴下終了後、次第に内温を上昇させ、50℃に達したところで、更に6時間反応させた後、97部のDMFを加え、本発明で規定する親水性樹脂溶液を得た。
この樹脂溶液は、固形分35%で、210dPa・s(25℃)の粘度を有していた。また、この樹脂溶液から形成した親水性樹脂フィルムは、破断強度が18.3MPa、破断伸度が310%であり、熱軟化温度は145℃、重量平均分子量は67,000であった。
製造例1で使用したのと同様の反応容器にポリエチレンオキサイドジアミン(ハンツマン社製「ジェファーミンED」(商品名);分子量2,000)150部及びエチレングリコール15部を、DMF250部に溶解し、内温を20〜30℃でよく撹拌した。そして、撹拌しながら、83部の水素添加MDIを100部のMEKに溶解した溶液を徐々に滴下した。滴下終了後、80℃で6時間反応させた後、MEK110部を加え、本発明で規定する親水性樹脂溶液を得た。
この樹脂溶液は、固形分35%で、250dPa・s(25℃)の粘度を有していた。また、この樹脂溶液から形成した親水性樹脂フィルムは、破断強度が14.7MPa、破断伸度が450%であり、熱軟化温度は121℃、重量平均分子量は71,000であった。
製造例1で使用したのと同様の反応容器を窒素置換し、平均分子量約2,000のポリブチレンアジペート150部及び1,4−ブタンジオール15部を、250部のDMF中に溶解し、60℃でよく撹拌した。そして、撹拌しながら、62部の水素添加MDIを100部のMEKに溶解したものを徐々に滴下した。滴下終了後、80℃で6時間反応させた後、MEK71部を加え、本比較例で用いる非親水性樹脂溶液を得た。
この樹脂溶液は、固形分35%で320dPa・s(25℃)の粘度を有していた。また、この溶液から得られた非親水性樹脂フィルムは、破断強度が45MPa、破断伸度が480%であり、熱軟化温度は110℃、重量平均分子量は82,000であった。
製造例1で使用したのと同様の反応容器に、平均分子量約2,000のポリブチレンアジペート150部及びヘキサメチレンジアミン18部を、DMF200部に溶解し、内温を20〜30℃でよく撹拌した。そして、撹拌しながら、60部の水素添加MDIを、100部のMEKに溶解した溶液を徐々に滴下した。滴下終了後、80℃で6時間反応させた後、MEK123部を加え、本比較例で用いる非親水性樹脂溶液を得た。
この樹脂溶液は、固形分35%で、250dPa・s(25℃)の粘度を有していた。また、この樹脂溶液から形成した非親水性樹脂フィルムは、破断強度が14.7MPa、破断伸度が450%であり、熱軟化温度は121℃、重量平均分子量は68,000であった。
製造例1〜5の各樹脂溶液と、ゼオライト(サン・ゼオライト工業(株)製)とを、表1に示した各配合(質量基準で表示)で、高密度アルミナボール(3.5g/ml)を使用してボールミル分散で24時間分散した。そして分散後の内容物を、ポリエステル樹脂製の100メッツュのふるいを通して取り出して、樹脂溶液とゼオライトとを含んでなる液状の各樹脂組成物を得た。
(樹脂フィルムの作製)
上記した実施例1〜3及び比較例1、2の液状の各樹脂組成物をそれぞれ用い、下記のようにして各樹脂フィルムを作製した。具体的には、離型紙上に、上記各樹脂組成物を塗布した後、110℃で3分加熱乾燥して溶剤を揮散させて、約20μmの厚さの各樹脂フィルムを作製した。次に、このようにして得た各樹脂フィルムを用い、下記の方法で、セシウムイオンの除去に対する効果を評価した。
評価試験用のセシウム溶液は、イオン交換処理した純水に塩化セシウムを、セシウムイオン濃度が100mg/L(100ppm)となるよう溶解し調製した。なお、セシウムイオンが除去できれば、当然に放射性セシウムの除去ができる。
実施例1の親水性樹脂組成物を用いて作製した樹脂フィルム20gを、先に評価試験用に調製したイオン濃度100ppmのセシウム溶液100ml中に浸漬し(25℃)、経過時間毎に、溶液中のセシウムイオン濃度をイオンクロマトグラフ(東ソー製;IC2001)で測定した。表2中に経過時間毎の溶液中におけるセシウムイオンの除去率を合わせて記載した。また、得られた経時変化の結果を、図1に示した。
実施例2又は実施例3の各親水性樹脂組成物で作製した樹脂フィルム20gを用いた以外は、実施例1と同様にして、経過時間毎に溶液中のセシウムイオン濃度を測定した。得られた結果を、先に説明した実施例1の場合と同様にして、表2と図1に示した。
比較例1及び2の各非親水性樹脂組成物で作製した樹脂フィルム20gを用いた以外は、実施例1と同様にして、経過時間毎に溶液中のセシウムイオン濃度を測定した。得られた結果を、先に説明した実施例1の場合と同様にして、表3と図2に示した。
Claims (7)
- 放射性廃液及び/又は放射性固形物中の放射性セシウムを、親水性樹脂とゼオライトとを含んでなる親水性樹脂組成物を用いて除去処理する放射性セシウムの除去方法であって、
上記親水性樹脂組成物は、親水性セグメントを有する、親水性ポリウレタン樹脂、親水性ポリウレア樹脂、親水性ポリウレタン−ポリウレア樹脂からなる群から選ばれる少なくとも1種の親水性樹脂を含み、該親水性樹脂は、その分子中に親水性基を有しているが、水及び温水には不溶解性の樹脂であり、且つ、
該親水性樹脂100質量部に対して、少なくとも、ゼオライトが1〜200質量部の割合で分散されてなることを特徴とする放射性セシウムの除去方法。 - 前記親水性セグメントが、ポリエチレンオキサイドセグメントである請求項1に記載の放射性セシウムの除去方法。
- 液中及び/又は固形物中の放射性セシウムを固定できる機能を有する親水性樹脂組成物であって、
親水性樹脂とゼオライトとを含み、
該親水性樹脂が、親水性セグメントを有してなる、その分子中に親水性基を有しているが、水及び温水には不溶解性の樹脂であり、更に、ウレタン結合、ウレア結合又はウレタン−ウレア結合を有する樹脂であり、且つ、
該親水性樹脂100質量部に対して、少なくとも、ゼオライトが1〜200質量部の割合で分散されていることを特徴とする放射性セシウム除去用の親水性樹脂組成物。 - 液中及び/又は固形物中の放射性セシウムを固定できる機能を有する親水性樹脂組成物であって、
親水性樹脂とゼオライトとを含み、
該親水性樹脂が、有機ポリイソシアネートと、親水性成分である高分子量の親水性ポリオール及び/又はポリアミンを反応させて得られた、親水性セグメントを有する、その分子中に親水性基を有しているが、水及び温水には不溶解性の樹脂である、親水性ポリウレタン樹脂、親水性ポリウレア樹脂、親水性ポリウレタン−ポリウレア樹脂からなる群から選ばれる少なくとも1種であり、且つ、
該親水性樹脂100質量部に対して、少なくとも、ゼオライトが1〜200質量部の割合で分散されていることを特徴とする放射性セシウム除去用の親水性樹脂組成物。 - 前記親水性樹脂の親水性セグメントが、ポリエチレンオキサイドセグメントである請求項4又は5に記載の放射性セシウム除去用の親水性樹脂組成物。
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