JP5571730B2 - Thermosetting resin composition and semiconductor device - Google Patents
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Description
本発明は、例えば、半導体部品を実装するための導電ペースト、特に熱硬化性低温はんだペーストとして用いられる熱硬化性樹脂組成物およびこの熱硬化性樹脂組成物を用いて半導体部品を実装した半導体装置に関するものである。 The present invention relates to, for example, a conductive paste for mounting a semiconductor component, particularly a thermosetting resin composition used as a thermosetting low-temperature solder paste, and a semiconductor device in which the semiconductor component is mounted using the thermosetting resin composition It is about.
近年、半導体パッケージなどの半導体装置の高密度化・多ピン化に伴い、従来のQFP(Quad Flat Package)のようにリードを用いてはんだ付けにより回路基板に実装する方法に代替する方法が急増してきている。このような方法の代表的なものとしては、BGA(Ball Grid Array)やCSP(Chip Size Package)のようにはんだボール(はんだバンプ)を用いて回路基板に実装する方法がある。 In recent years, as the density of semiconductor devices such as semiconductor packages has increased and the number of pins has increased, there has been a rapid increase in methods to replace the method of mounting on circuit boards by soldering using leads, such as the conventional QFP (Quad Flat Package). ing. A typical example of such a method is a method of mounting on a circuit board using solder balls (solder bumps) such as BGA (Ball Grid Array) and CSP (Chip Size Package).
従来、回路基板などに半導体部品を実装する際には、クリームはんだと呼ばれる材料が使用されている。 Conventionally, when a semiconductor component is mounted on a circuit board or the like, a material called cream solder has been used.
クリームはんだは、はんだ粒子、フラックス成分、および溶剤を含む組成物である。このクリームはんだを使用した部品実装では、クリームはんだがリフロー炉中ではんだ粒子の融点以上の温度に加熱されることで、はんだ粒子が溶融する。それと共に、高温でフラックス成分によりはんだ粒子表面の酸化層が除去されて、はんだ粒子が一体化し、これにより回路基板などの導体配線と半導体部品との間の導通が確保される。このようなクリームはんだを使用した部品実装プロセス(はんだリフロープロセス)では多くの部品を一括して接続でき、生産性を高めることができる。 Cream solder is a composition containing solder particles, a flux component, and a solvent. In component mounting using the cream solder, the solder particles are melted by heating the cream solder to a temperature equal to or higher than the melting point of the solder particles in a reflow furnace. At the same time, the oxide layer on the surface of the solder particles is removed by the flux component at a high temperature, and the solder particles are integrated, thereby ensuring conduction between the conductor wiring such as a circuit board and the semiconductor component. In a component mounting process (solder reflow process) using such cream solder, many components can be connected together, and productivity can be improved.
添加されるフラックス成分としては、アビエチン酸に代表されるロジン成分材料や各種アミンおよびその塩、さらにはセバシン酸、アジピン酸などの高融点有機酸などが知られている。 As the flux component to be added, rosin component materials represented by abietic acid, various amines and salts thereof, and high melting point organic acids such as sebacic acid and adipic acid are known.
また、近年では、従来の代表的なはんだであるPb共晶はんだに代替して、いわゆるPbフリーはんだが使用され始めている。Pbフリーはんだとしては、例えば、Sn−Ag−Cu系はんだや、Biのような低融点金属を用いたはんだなどが知られている。従来の代表的なはんだであるPb共晶はんだは融点183℃であるが、一方で、代表的なPbフリーはんだであるSn−Ag−Cu系はんだは、これよりもさらに30℃程度融点が高い。そのため、従来のはんだリフロープロセスでは、最高温度で215〜260℃という高い温度で部品実装が行われている。 In recent years, so-called Pb-free solder has begun to be used instead of Pb eutectic solder, which is a typical representative solder. As the Pb-free solder, for example, Sn—Ag—Cu solder, solder using a low melting point metal such as Bi, and the like are known. Conventional Pb eutectic solder, which is a typical representative solder, has a melting point of 183 ° C., while Sn—Ag—Cu based solder, which is a typical Pb-free solder, has a higher melting point by about 30 ° C. . For this reason, in the conventional solder reflow process, component mounting is performed at a maximum temperature of 215 to 260 ° C.
本発明者らは、このようなPbフリーはんだに適するものとして、樹脂成分としてエポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂を配合し、はんだ溶融とともに樹脂を熱硬化させる熱硬化性樹脂組成物の開発を進めてきた(例えば、特許文献1〜3参照)。この熱硬化性樹脂組成物はクリームはんだとして機能するものである。 As suitable for such Pb-free solder, the present inventors proceeded with the development of a thermosetting resin composition in which a thermosetting resin such as an epoxy resin is blended as a resin component and the resin is thermoset together with melting of the solder. (For example, see Patent Documents 1 to 3). This thermosetting resin composition functions as cream solder.
しかしながら、BGAやCSPは、携帯電話などのモバイル機器などに用いられることが多いため、BGAやCSPの実装構造には耐落下衝撃性が求められる。 However, since BGA and CSP are often used in mobile devices such as cellular phones, the mounting structure of BGA and CSP is required to have drop impact resistance.
本発明は、以上の通りの事情に鑑みてなされたものであり、耐落下衝撃性を向上させることができる熱硬化性樹脂組成物とそれを用いて半導体部品を実装した半導体装置を提供することを課題としている。 The present invention has been made in view of the circumstances as described above, and provides a thermosetting resin composition capable of improving the drop impact resistance and a semiconductor device on which a semiconductor component is mounted using the thermosetting resin composition. Is an issue.
上記の課題を解決するために、本発明の熱硬化性樹脂組成物は、融点240℃以下のはんだ粒子、熱硬化性樹脂バインダー、およびフラックス成分を含有する熱硬化性樹脂組成物において、熱硬化性樹脂バインダーがエポキシ樹脂および硬化剤を含有し、前記エポキシ樹脂は、次の式(I):
この熱硬化性樹脂組成物において、前記エポキシ樹脂は、直鎖状2官能エポキシ樹脂(A)および直鎖状2官能フェノキシ樹脂(B)の両方を含むことが好ましい。 In the thermosetting resin composition, the epoxy resin, including it is preferable to both linear bifunctional epoxy resin (A) and linear bifunctional phenoxy resin (B).
この熱硬化性樹脂組成物において、式(I)で表わされる直鎖状2官能エポキシ樹脂(
A)を前記エポキシ樹脂全量に対して50〜95質量%含有することが好ましい。
In this thermosetting resin composition, a linear bifunctional epoxy resin represented by the formula (I) (
Preferably it contains 50 to 95 wt% of A) to the epoxy resin total amount.
この熱硬化性樹脂組成物において、式(II)で表わされる直鎖状2官能フェノキシ樹脂
(B)を前記エポキシ樹脂全量に対して1〜20質量%含有することが好ましい。
In the thermosetting resin composition preferably contains 1 to 20 wt% of linear bifunctional phenoxy resin represented by the formula (II) (B) with respect to the epoxy resin total amount.
この熱硬化性樹脂組成物において、前記酸無水物硬化剤を前記硬化剤全量に対して50〜95質量%含有することが好ましい。 In the thermosetting resin composition preferably contains 50 to 95 wt% of the acid anhydride curing agent to the curing agent total amount.
本発明の半導体装置は、上記の熱硬化性樹脂組成物を用いて、半導体部品の端子と回路基板の電極とが接合された接合部を備えることを特徴とする。 A semiconductor device of the present invention is characterized by including a joint portion in which a terminal of a semiconductor component and an electrode of a circuit board are joined using the thermosetting resin composition described above.
本発明の熱硬化性樹脂組成物によれば、これを用いて半導体部品を実装した半導体装置の耐落下衝撃性を向上させることができる。 According to the thermosetting resin composition of the present invention, the drop impact resistance of a semiconductor device on which a semiconductor component is mounted can be improved.
本発明の半導体装置によれば、耐落下衝撃性を向上させることができる。 According to the semiconductor device of the present invention, the drop impact resistance can be improved.
以下に、本発明について詳細に説明する。 The present invention is described in detail below.
本発明に係る熱硬化性樹脂組成物は、融点が240℃以下のはんだ粒子、熱硬化性樹脂バインダー、およびフラックス成分を含有する。 The thermosetting resin composition according to the present invention contains solder particles having a melting point of 240 ° C. or less, a thermosetting resin binder, and a flux component.
はんだ粒子としては、融点240℃以下のはんだ粒子が用いられる。 As the solder particles, solder particles having a melting point of 240 ° C. or lower are used.
はんだ粒子の融点の下限は特に限定されるものではないが、130℃以上であることが好ましい。 Although the minimum of melting | fusing point of a solder particle is not specifically limited, It is preferable that it is 130 degreeC or more.
はんだ粒子としては、特に限定されないが、例えば、Snをベースとした合金などを用いることができる。具体的には、例えば、SnとAg、Cu、Bi、Zn、Inなどの金属との合金などを用いることができる。 Although it does not specifically limit as a solder particle, For example, the alloy etc. which were based on Sn can be used. Specifically, for example, an alloy of Sn and a metal such as Ag, Cu, Bi, Zn, or In can be used.
熱硬化性樹脂組成物中のはんだ粒子の含有量は、40〜95質量%の範囲が好ましく、70〜95質量%の範囲がより好ましい。この範囲内にすると、熱硬化性樹脂組成物の硬化物による半導体部品の電気的接合性や熱硬化性樹脂バインダーによる補強効果を十分に発揮させることができ、高粘度化による塗布作業性の低下も抑制することができる。 The content of solder particles in the thermosetting resin composition is preferably in the range of 40 to 95% by mass, and more preferably in the range of 70 to 95% by mass. Within this range, the electrical bondability of the semiconductor component by the cured product of the thermosetting resin composition and the reinforcing effect by the thermosetting resin binder can be sufficiently exerted, and the coating workability is reduced by increasing the viscosity. Can also be suppressed.
熱硬化性樹脂バインダーは、エポキシ樹脂および硬化剤を主成分として含有する。エポキシ樹脂は比較的低温で硬化すると共に接着性が高いため、従来のはんだリフロー処理より低い温度でも十分な硬化性を発揮して部品実装を可能とすると共に十分な補強効果を発揮することができる。 The thermosetting resin binder contains an epoxy resin and a curing agent as main components. Epoxy resin cures at a relatively low temperature and has high adhesiveness, so it can exhibit sufficient curability even at lower temperatures than conventional solder reflow treatment to enable component mounting and exhibit a sufficient reinforcing effect. .
エポキシ樹脂としては、直鎖状2官能エポキシ樹脂(A)および直鎖状2官能フェノキシ樹脂(B)から選ばれる少なくとも1種の柔軟性エポキシ樹脂が用いられる。 As the epoxy resin, at least one flexible epoxy resin selected from a linear bifunctional epoxy resin (A) and a linear bifunctional phenoxy resin (B) is used.
これらの柔軟性エポキシ樹脂を、後述する柔軟性硬化剤と併用することで、耐落下衝撃性を向上させることができる。 Drop impact resistance can be improved by using these flexible epoxy resins in combination with a flexible curing agent described later.
直鎖状2官能エポキシ樹脂(A)は、芳香核に他の基との結合部位を有する芳香族炭化水素基(a1)と、エーテル結合を含む炭化水素基(a2)またはその他の炭化水素基(a3)とが、アセタール結合(a4)を介して結合した構造を有する。そして、グリシジルオキシ基が前記芳香族炭化水素基(a1)に結合した構造を有する。 The linear bifunctional epoxy resin (A) includes an aromatic hydrocarbon group (a1) having a bonding site with another group in the aromatic nucleus, and a hydrocarbon group (a2) or other hydrocarbon group containing an ether bond. (A3) has a structure bonded via an acetal bond (a4). And it has the structure which the glycidyloxy group couple | bonded with the said aromatic hydrocarbon group (a1).
ここで、芳香核に結合部位を有する芳香族炭化水素基(a1)は、芳香族炭化水素化合物において、芳香核に他の構造単位との結合部位を有する炭化水素基である。このような芳香族炭化水素基(a1)としては、具体的には、例えば、(i)ベンゼン環を1つのみ有する構造からなる炭化水素基、(ii)ベンゼン環が単結合を介して結合した構造からなる炭化水素基、(iii)ベンゼン環が脂肪族炭素原子を介して結合した構造からなる炭化水素基、および(iv)ベンゼン環が脂肪族環状炭化水素基を介して結合した構造からなる炭化水素基、(v)複数のベンゼン環が縮合多環化した構造からなる炭化水素基、(vi)ベンゼン環がアラルキル基を介して結合した構造からなる炭化水素基などが挙げられる。 Here, the aromatic hydrocarbon group (a1) having a binding site in the aromatic nucleus is a hydrocarbon group having a binding site with another structural unit in the aromatic nucleus in the aromatic hydrocarbon compound. Specific examples of such an aromatic hydrocarbon group (a1) include (i) a hydrocarbon group having a structure having only one benzene ring, and (ii) a benzene ring bonded through a single bond. (Iii) a hydrocarbon group having a structure in which a benzene ring is bonded via an aliphatic carbon atom, and (iv) a structure in which the benzene ring is bonded via an aliphatic cyclic hydrocarbon group. (V) a hydrocarbon group having a structure in which a plurality of benzene rings are condensed and polycyclic, (vi) a hydrocarbon group having a structure in which benzene rings are bonded via an aralkyl group, and the like.
これらの構造のなかでも、前記構造(iii)で表される芳香族炭化水素基が好ましく、特にメチレンジフェニレン基および2,2−プロパン−ジフェニル基が好ましい。 Among these structures, an aromatic hydrocarbon group represented by the structure (iii) is preferable, and a methylenediphenylene group and a 2,2-propane-diphenyl group are particularly preferable.
エーテル結合を含む炭化水素基(a2)またはその他の炭化水素基(a3)は、柔軟性骨格として機能する。すなわち、直鎖状2官能エポキシ樹脂(A)に柔軟性を付与するソフトセグメントとして機能し、この直鎖状2官能エポキシ樹脂(A)を硬化させて得られる硬化物は極めて柔軟なものとなる。エーテル結合を含む炭化水素基(a2)としては、アルキレンオキシアルキレン基(a2−1)が好ましく、その他の炭化水素基(a3)としては、炭素原子数2〜15の直鎖状アルキレン基(a3−1)が好ましい。 The hydrocarbon group (a2) or other hydrocarbon group (a3) containing an ether bond functions as a flexible skeleton. That is, it functions as a soft segment that imparts flexibility to the linear bifunctional epoxy resin (A), and the cured product obtained by curing the linear bifunctional epoxy resin (A) becomes extremely flexible. . The hydrocarbon group (a2) containing an ether bond is preferably an alkyleneoxyalkylene group (a2-1), and the other hydrocarbon group (a3) is a linear alkylene group having 2 to 15 carbon atoms (a3). -1) is preferred.
ここで、アルキレンオキシアルキレン基(a2−1)は、例えば、エチレンオキサイドを重付加反応して形成されるエチレンオキシエチル基およびポリ(エチレンオキシ)エチル基、プロピレンオキサイドを重付加反応して形成されるプロピレンオキシプロピル基およびポリ(プロピレンオキシ)プロピル基の他、エチレンオキサイドとプロピレンオキサイドとを共重付加反応させて得られるエチレンオキシ基とプロピレンオキシ基とが共存するものであってもよい。 Here, the alkyleneoxyalkylene group (a2-1) is formed by, for example, polyaddition reaction of ethyleneoxyethyl group, poly (ethyleneoxy) ethyl group, and propylene oxide formed by polyaddition reaction of ethylene oxide. In addition to the propyleneoxypropyl group and poly (propyleneoxy) propyl group, an ethyleneoxy group and a propyleneoxy group obtained by copolyaddition reaction of ethylene oxide and propylene oxide may coexist.
一方、炭素原子数2〜15の直鎖状アルキレン基(a3−1)は、実質的に直鎖状の炭素原子鎖からなる。柔軟性に影響を与えない程度に部分的に分岐構造を採っていてもよいが、柔軟性の点からは分岐を有しない直鎖状のアルキレン基であることが好ましい。 On the other hand, the linear alkylene group (a3-1) having 2 to 15 carbon atoms is substantially composed of a linear carbon atom chain. Although a branched structure may be partially adopted so as not to affect the flexibility, a linear alkylene group having no branch is preferable from the viewpoint of flexibility.
このような直鎖状2官能エポキシ樹脂(A)の具体的な化学構造としては、上記式(I)で表わされる構造が好ましく、上記式(I)で表わされる直鎖状2官能エポキシ樹脂(A)としては、例えば、下記構造式のものが挙げられる。 As a specific chemical structure of such a linear bifunctional epoxy resin (A), a structure represented by the above formula (I) is preferable, and a linear bifunctional epoxy resin represented by the above formula (I) ( Examples of A) include those having the following structural formulas.
この熱硬化性樹脂組成物において、式(I)で表わされる直鎖状2官能エポキシ樹脂(A)をエポキシ樹脂全量に対して50〜95質量%含有することが好ましい。この範囲内にすると、耐落下衝撃性を向上させることができ、作業性の悪化なども抑制することができる。 In this thermosetting resin composition, the linear bifunctional epoxy resin (A) represented by the formula (I) is preferably contained in an amount of 50 to 95% by mass based on the total amount of the epoxy resin. Within this range, the drop impact resistance can be improved, and the deterioration of workability can be suppressed.
直鎖状2官能フェノキシ樹脂(B)は、ビスフェノールA型、ビスフェノールF型などのエポキシ樹脂から合成される、エポキシ基を有するポリヒドロキシポリエーテルである。その重量平均分子量(Mw)は、15000〜70000、好ましくは30000〜70000である。 The linear bifunctional phenoxy resin (B) is a polyhydroxy polyether having an epoxy group synthesized from an epoxy resin such as bisphenol A type or bisphenol F type. The weight average molecular weight (Mw) is 15000-70000, preferably 30000-70000.
ここで、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ(GPC)法により、標準ポリスチレンによる検量線を用いた値とする。また、質量平均分子量/数平均分子量が2〜3の範囲のものが特に好ましい。 Here, the weight average molecular weight is a value using a standard polystyrene calibration curve by gel permeation chromatography (GPC). Further, those having a mass average molecular weight / number average molecular weight in the range of 2 to 3 are particularly preferred.
中でも、上記式(II)で表わされる直鎖状2官能フェノキシ樹脂(B)が好ましい。これを用いることで、耐落下衝撃性を特に向上させることができる。 Among these, a linear bifunctional phenoxy resin (B) represented by the above formula (II) is preferable. By using this, the drop impact resistance can be particularly improved.
この熱硬化性樹脂組成物において、式(II)で表わされる直鎖状2官能フェノキシ樹脂(B)をエポキシ樹脂全量に対して1〜20質量%含有することが好ましい。この範囲内にすると、耐落下衝撃性を向上させることができ、作業性の悪化なども抑制することができる。 In this thermosetting resin composition, the linear bifunctional phenoxy resin (B) represented by the formula (II) is preferably contained in an amount of 1 to 20% by mass based on the total amount of the epoxy resin. Within this range, the drop impact resistance can be improved, and the deterioration of workability can be suppressed.
また、この熱硬化性樹脂組成物は、柔軟性エポキシ樹脂として、直鎖状2官能エポキシ樹脂(A)および直鎖状2官能フェノキシ樹脂(B)の両方を含有することが好ましい。これらの両方を含有することで、耐落下衝撃性の向上に相乗的に作用し、耐落下衝撃性を特に顕著に向上させることができる。 Moreover, it is preferable that this thermosetting resin composition contains both a linear bifunctional epoxy resin (A) and a linear bifunctional phenoxy resin (B) as a flexible epoxy resin. By containing both of these, the drop impact resistance can be improved synergistically, and the drop impact resistance can be particularly remarkably improved.
熱硬化性樹脂バインダーには、これらの柔軟性エポキシ樹脂と共に、他のエポキシ樹脂、特に常温で液状のエポキシ樹脂を配合することができる。常温で液状のエポキシ樹脂を用いた場合、はんだ粒子など他の成分を容易に分散することができる。なお、本明細書において「常温で液状」とは、大気圧下での5〜28℃の温度範囲、特に室温18℃前後において流動性を持つことを意味する。 In addition to these flexible epoxy resins, the epoxy resin that is liquid at room temperature can be blended with the thermosetting resin binder. When a liquid epoxy resin is used at room temperature, other components such as solder particles can be easily dispersed. In the present specification, “liquid at normal temperature” means having fluidity in a temperature range of 5 to 28 ° C. under atmospheric pressure, particularly around 18 ° C. at room temperature.
常温で液状のエポキシ樹脂としては、1分子内にエポキシ基を2個以上有するものであれば、その分子量、分子構造は特に限定されず各種のものを用いることができる。 The epoxy resin that is liquid at room temperature is not particularly limited as long as it has two or more epoxy groups in one molecule, and various types can be used.
具体的には、例えば、グリシジルエーテル型、グリシジルアミン型、グリシジルエステル型、オレフィン酸化型(脂環式)などの各種の液状のエポキシ樹脂を用いることができる。 Specifically, for example, various liquid epoxy resins such as glycidyl ether type, glycidyl amine type, glycidyl ester type, and olefin oxidation type (alicyclic) can be used.
さらに具体的には、例えば、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂などのビスフェノール型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールA型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールF型エポキシ樹脂などの水添ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン環含有エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、脂肪族系エポキシ樹脂、トリグリシジルイソシアヌレートなどを用いることができる。これらは1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。 More specifically, for example, bisphenol type epoxy resins such as bisphenol A type epoxy resins and bisphenol F type epoxy resins, hydrogenated bisphenol type epoxy resins such as hydrogenated bisphenol A type epoxy resins and hydrogenated bisphenol F type epoxy resins, Biphenyl type epoxy resin, naphthalene ring-containing epoxy resin, alicyclic epoxy resin, dicyclopentadiene type epoxy resin, phenol novolac type epoxy resin, cresol novolac type epoxy resin, triphenylmethane type epoxy resin, aliphatic epoxy resin, tri Glycidyl isocyanurate or the like can be used. These may be used alone or in combination of two or more.
これらの中でも、半導体封止用液状エポキシ樹脂組成物の低粘度化と硬化物の物性向上を考慮すると、常温で液状のエポキシ樹脂としてビスフェノール型エポキシ樹脂、水添ビスフェノール型エポキシ樹脂が好ましい。 Among these, bisphenol-type epoxy resins and hydrogenated bisphenol-type epoxy resins are preferred as liquid epoxy resins at room temperature in consideration of lowering the viscosity of the liquid epoxy resin composition for semiconductor encapsulation and improving the physical properties of the cured product.
また、常温で固形のエポキシ樹脂を併用することもできる。常温で固形のエポキシ樹脂としては、例えば、ビフェニル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリアジン骨格エポキシ樹脂などを用いることができる。 Moreover, a solid epoxy resin can also be used together at normal temperature. As an epoxy resin that is solid at room temperature, for example, a biphenyl type epoxy resin, a dicyclopentadiene type epoxy resin, a triazine skeleton epoxy resin, or the like can be used.
熱硬化性樹脂バインダーには、硬化剤として、酸無水物当量200〜400の脂肪族酸無水物からなる柔軟性酸無水物硬化剤が配合される。 In the thermosetting resin binder, a flexible acid anhydride curing agent composed of an aliphatic acid anhydride having an acid anhydride equivalent of 200 to 400 is blended as a curing agent.
この柔軟性酸無水物硬化剤を、前述の柔軟性エポキシ樹脂と併用することで、耐落下衝撃性を向上させることができる。 Drop impact resistance can be improved by using this flexible acid anhydride curing agent in combination with the above-described flexible epoxy resin.
この柔軟性酸無水物硬化剤の中でも、酸無水物基の残基として炭素数7〜20の炭化水素基を有するものが好ましい。特に、柔軟性骨格によって耐落下衝撃性を向上させる観点からは、この残基の全炭素数のうち70%以上が主鎖のアルキレン基またはアルキル基を構成する炭化水素基を有するものが好ましい。 Among these flexible acid anhydride curing agents, those having a hydrocarbon group having 7 to 20 carbon atoms as the residue of the acid anhydride group are preferable. In particular, from the viewpoint of improving the drop impact resistance by the flexible skeleton, it is preferable that 70% or more of the total carbon number of the residue has a hydrocarbon group constituting an alkylene group or an alkyl group of the main chain.
このような脂肪族酸無水物として、具体的には、例えば、オクテニルコハク酸無水物、3−ドデセニル無水コハク酸などが挙げられる。 Specific examples of such aliphatic acid anhydrides include octenyl succinic anhydride and 3-dodecenyl succinic anhydride.
この熱硬化性樹脂組成物において、柔軟性酸無水物硬化剤を硬化剤全量に対して50〜95質量%含有することが好ましい。この範囲内にすると、耐落下衝撃性を向上させることができ、作業性の悪化なども抑制することができる。 In this thermosetting resin composition, it is preferable that the flexible acid anhydride curing agent is contained in an amount of 50 to 95% by mass with respect to the total amount of the curing agent. Within this range, the drop impact resistance can be improved, and the deterioration of workability can be suppressed.
また、硬化剤としては、この柔軟性酸無水物硬化剤と共に、酸無水物、フェノールノボラック、各種チオール化合物、各種アミン類、ジシアンジアミド、イミダゾール類、金属錯体およびそれらのアダクト化合物、例えば、ポリアミンのアダクト変性物などを併用することができる。中でも、作業性を向上させる点などを考慮すると、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸などの液状の硬化剤が好ましい。 As the curing agent, together with this flexible acid anhydride curing agent, acid anhydrides, phenol novolacs, various thiol compounds, various amines, dicyandiamide, imidazoles, metal complexes and their adduct compounds, for example, polyamine adducts Modified products can be used in combination. Among these, in view of improving workability, a liquid curing agent such as methylhexahydrophthalic anhydride is preferable.
硬化剤の使用量は適宜設定されるが、エポキシ樹脂のエポキシ当量に対する硬化剤の化学量論上の当量比が0.8〜1.2の範囲となるようにすることが好ましい。 Although the usage-amount of a hardening | curing agent is set suitably, it is preferable to make it make the stoichiometric equivalent ratio of the hardening | curing agent with respect to the epoxy equivalent of an epoxy resin become the range of 0.8-1.2.
熱硬化性樹脂バインダーは、エポキシ樹脂および硬化剤の他に、さらに必要に応じて、他の成分を配合することができる。例えば、硬化促進剤を配合することができる。 In addition to the epoxy resin and the curing agent, the thermosetting resin binder can further contain other components as necessary. For example, a curing accelerator can be blended.
硬化促進剤としては、各種イミダゾール類などを用いることができる。イミダゾール類としては、例えば、2MZ、C11Z、2PZ、2E4MZ、2P4MZ、1B2MZ、1B2PZ、2MZ−CN、2E4MZ−CN、2PZ−CN、C11Z−CN、2PZ−CNS、C11Z−CNS、2MZ−A、C11Z−A、2E4MZ−A、2P4MHZ、2PHZ、2MA−OK、2PZ−OK(四国化成工業株式会社製、製品名)や、これらのイミダゾール類をエポキシ樹脂と付加させた化合物が挙げられる。また、これら硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質などで被覆してマイクロカプセル化したものを用いることもできる。 As the curing accelerator, various imidazoles can be used. Examples of imidazoles include 2MZ, C11Z, 2PZ, 2E4MZ, 2P4MZ, 1B2MZ, 1B2PZ, 2MZ-CN, 2E4MZ-CN, 2PZ-CN, C11Z-CN, 2PZ-CNS, C11Z-CNS, 2MZ-A, and C11Z. -A, 2E4MZ-A, 2P4MHZ, 2PHZ, 2MA-OK, 2PZ-OK (manufactured by Shikoku Kasei Kogyo Co., Ltd., product name) and compounds obtained by adding these imidazoles to an epoxy resin can be mentioned. In addition, it is also possible to use a microcapsule obtained by coating these curing agents with a polyurethane-based or polyester-based polymer substance.
硬化促進剤としては上記イミダゾール類の他に、例えば3級アミン類、1,8−ジアザビシクロ(5.4.0)ウンデセン−7や1,5−ジアザビシクロ(4.3.0)ノネン−5などの環状アミン類およびそれらのテトラフェニルボレート塩、トリブチルホスフィンなどのトリアルキルホスフィン類、トリフェニルホスフィンなどのトリアリールホスフィン類、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレートやテトラ(n−ブチル)ホスホニウムテトラフェニルボレートなどの4級ホスホニウム塩、Feアセチルアセトナートなどの金属錯体およびそれらのアダクト化合物を用いることができる。 As the curing accelerator, in addition to the imidazoles, for example, tertiary amines, 1,8-diazabicyclo (5.4.0) undecene-7, 1,5-diazabicyclo (4.3.0) nonene-5, etc. Cyclic amines and their tetraphenylborate salts, trialkylphosphines such as tributylphosphine, triarylphosphines such as triphenylphosphine, tetraphenylphosphonium tetraphenylborate and tetra (n-butyl) phosphonium tetraphenylborate Metal complexes such as quaternary phosphonium salts and Fe acetylacetonate and their adduct compounds can be used.
これらの硬化促進剤の配合量はゲル化時間や保存安定性を考慮して適宜設定される。 The blending amount of these curing accelerators is appropriately set in consideration of gelation time and storage stability.
本発明の熱硬化性樹脂組成物に配合されるフラックス成分としては、特に限定されるものではなく、アビエチン酸に代表されるロジン成分材料、各種アミンおよびその塩、セバシン塩、アジピン酸、グルタル酸などの有機酸などを用いることができる。 The flux component blended in the thermosetting resin composition of the present invention is not particularly limited, and rosin component materials represented by abietic acid, various amines and salts thereof, sebacin salt, adipic acid, glutaric acid An organic acid such as can be used.
これらのフラックス成分は、一種類の成分であってもよく、二種類以上の成分を混合してもよい。 These flux components may be one type of component, or two or more types of components may be mixed.
そしてこれらのフラックス成分の中でも、アビエチン酸、アジピン酸、グルタル酸は、フラックス活性が高く、化合物としての安定性が高いことからより好ましい。 Among these flux components, abietic acid, adipic acid, and glutaric acid are more preferable because of high flux activity and high stability as a compound.
フラックス成分の含有量は、フラックス成分と熱硬化性樹脂バインダーとの合計量に対して1〜50質量%であることが好ましい。この場合、フラックス成分が優れたフラックス作用を発揮すると共に、熱硬化性樹脂組成物の硬化物による機械的接合性と電気的接合性を更に向上することができる。 It is preferable that content of a flux component is 1-50 mass% with respect to the total amount of a flux component and a thermosetting resin binder. In this case, the flux component exhibits an excellent flux action, and the mechanical bondability and electrical bondability of the cured product of the thermosetting resin composition can be further improved.
熱硬化性樹脂組成物中のフラックス成分の含有量は適宜設定されるが、特に熱硬化性樹脂バインダーの含有量に対してフラックス成分の含有量が1〜50phrの範囲であることが好ましい。このように前記含有量を1phr以上とすることでフラックス成分がフラックスとしての十分な作用を発揮する。また前記含有量が50phr以下であることで熱硬化性樹脂組成物の硬化物により部品実装時に十分な補強効果を発揮することができる。 Although the content of the flux component in the thermosetting resin composition is appropriately set, the content of the flux component is particularly preferably in the range of 1 to 50 phr with respect to the content of the thermosetting resin binder. Thus, the flux component exhibits a sufficient effect as a flux by setting the content to 1 phr or more. Further, when the content is 50 phr or less, the cured product of the thermosetting resin composition can exhibit a sufficient reinforcing effect during component mounting.
また、熱硬化性樹脂組成物中の熱硬化性樹脂バインダーとフラックス成分の合計量は、前記組成物の全量に対して5〜30質量%の範囲であることが好ましい。前記含有量を5質量%以上とすることで、熱硬化性樹脂組成物に良好な流動性を付与すると共に、はんだ粒子が一体化した際のボイドの発生を抑制することができ、さらに優れた補強作用を発揮することができる。また前記含有量を30質量%以下とすることで、熱硬化性樹脂組成物中に十分な量のはんだ粒子を確保することができ、はんだ粒子の溶融一体化が容易となって、接続部分の接続抵抗を十分に低くすることが可能となる。 The total amount of the thermosetting resin binder and the flux component in the thermosetting resin composition is preferably in the range of 5 to 30% by mass with respect to the total amount of the composition. By making the content 5% by mass or more, it is possible to impart good fluidity to the thermosetting resin composition and to suppress the generation of voids when the solder particles are integrated, which is further excellent A reinforcing action can be exhibited. Further, by setting the content to 30% by mass or less, a sufficient amount of solder particles can be secured in the thermosetting resin composition, and the solder particles can be easily fused and integrated. The connection resistance can be made sufficiently low.
なお、本発明の熱硬化性樹脂組成物には、上記必須成分のほか、通常用いられる改質剤、添加剤などが含有されていてもよい。また、熱硬化性樹脂組成物の粘度を低減し、流動性を付与する目的で、低沸点の溶剤や可塑剤を加えることもできる。さらに、印刷形状を保持するためのチクソ性付与剤として、硬化ヒマシ油やステアリン酸アミドなどを添加することも有効である。 In addition to the above essential components, the thermosetting resin composition of the present invention may contain commonly used modifiers, additives, and the like. Moreover, a low boiling-point solvent and a plasticizer can also be added in order to reduce the viscosity of a thermosetting resin composition and to provide fluidity. Furthermore, it is also effective to add hardened castor oil or stearamide as a thixotropic agent for maintaining the printed shape.
熱硬化性樹脂組成物は例えば、次の方法で調製することができる。まず、融点が240℃以下のはんだ粒子、エポキシ樹脂の一部または全部、およびフラックス成分を混合する。そしてその混合物に、先にエポキシ樹脂の一部を用いた場合にはその残余と、硬化剤とを添加して混合する。 A thermosetting resin composition can be prepared by the following method, for example. First, solder particles having a melting point of 240 ° C. or less, a part or all of the epoxy resin, and a flux component are mixed. When a part of the epoxy resin is used in the mixture, the remainder and a curing agent are added and mixed.
このとき、エポキシ樹脂、硬化剤といった熱硬化性樹脂バインダーに含まれる成分が液状である場合、容易に各成分を混合することが可能となる。 At this time, when the components contained in the thermosetting resin binder such as an epoxy resin and a curing agent are in a liquid state, the components can be easily mixed.
そして、このように製造すれば、はんだ粒子の周囲にフラックス成分を混合させて熱硬化性樹脂組成物を得ることができ、室温下での保存安定性と加熱時のフラックス作用とを効率よく発現することができる。 And if manufactured in this way, the thermosetting resin composition can be obtained by mixing the flux components around the solder particles, and the storage stability at room temperature and the flux action during heating are efficiently expressed. can do.
こうして得られた熱硬化性樹脂組成物は、上記のとおり熱硬化性樹脂バインダーとしてエポキシ樹脂と硬化剤とを含有しているため、室温下における粘度上昇が抑制される。このため、保存安定性が高いものである。 Since the thermosetting resin composition thus obtained contains an epoxy resin and a curing agent as a thermosetting resin binder as described above, an increase in viscosity at room temperature is suppressed. For this reason, the storage stability is high.
本発明の熱硬化性樹脂組成物を用いて、導体配線を有する回路基板などに半導体部品を実装することができる。本発明の半導体装置は、上記の熱硬化性樹脂組成物を用いて、半導体部品の端子と回路基板の電極とが接合された接合部を備えている。 By using the thermosetting resin composition of the present invention, a semiconductor component can be mounted on a circuit board or the like having conductor wiring. A semiconductor device of the present invention includes a joint portion in which a terminal of a semiconductor component and an electrode of a circuit board are joined using the thermosetting resin composition.
例えば半導体部品として表面実装用のチップ部品を用い、回路基板としてプリント配線板を用いる場合には、熱硬化性樹脂組成物をプリント配線板上の電極(パッド)に塗布する。ここで、回路基板としては、例えば、ガラスエポキシ積層板などに導体パターンを設けて形成されたリジッドプリント配線板や、ポリイミドフィルム、ポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム、ポリエチレンナフタレート(PEN)フィルムなどに導体パターンを設けて形成されたフレキシブルプリント配線板などを用いることができる。 For example, when a chip component for surface mounting is used as a semiconductor component and a printed wiring board is used as a circuit board, a thermosetting resin composition is applied to electrodes (pads) on the printed wiring board. Here, as a circuit board, for example, a rigid printed wiring board formed by providing a conductive pattern on a glass epoxy laminated board, a polyimide film, a polyethylene terephthalate (PET) film, a polyethylene naphthalate (PEN) film, etc. A flexible printed wiring board formed with a pattern can be used.
そして、熱硬化性樹脂組成物の塗布は、例えば、電極と同じ位置に貫通孔を設けたメタルマスクを回路基板に重ねた後、メタルマスクの表面に供給した熱硬化性樹脂組成物をスキージで貫通孔に充填することによって行うことができる。 The thermosetting resin composition can be applied, for example, by superimposing a metal mask having a through hole at the same position as the electrode on the circuit board, and then applying the thermosetting resin composition supplied to the surface of the metal mask with a squeegee. This can be done by filling the through hole.
その後、メタルマスクを回路基板から離すと、電極ごとに熱硬化性樹脂組成物が塗布された回路基板を得ることができる。 Thereafter, when the metal mask is separated from the circuit board, a circuit board coated with the thermosetting resin composition for each electrode can be obtained.
次に、熱硬化性樹脂組成物が未硬化状態のまま、半導体部品の端子と回路基板の電極とが対向するように、チップマウンターなどを用いて半導体部品と回路基板とを重ねる。ここで、半導体部品としては、端子としてはんだボールを設けて形成されたCSP、BGA、端子としてリードを設けて形成されたQFPなどの半導体パッケージのほか、パッケージに収容されずに端子を設けて形成された半導体素子(ベアチップ)を用いることができる。 Next, the semiconductor component and the circuit board are stacked using a chip mounter or the like so that the terminal of the semiconductor component and the electrode of the circuit board face each other while the thermosetting resin composition is in an uncured state. Here, as semiconductor parts, in addition to semiconductor packages such as CSP and BGA formed by providing solder balls as terminals and QFP formed by providing leads as terminals, terminals are provided without being accommodated in the package. A semiconductor element (bare chip) can be used.
この状態で、チップ部品が配置されたプリント配線板をリフロー炉内で加熱するはんだリフロープロセスなどにより、熱硬化性樹脂組成物を所定の加熱温度まで加熱する。 In this state, the thermosetting resin composition is heated to a predetermined heating temperature by, for example, a solder reflow process in which the printed wiring board on which the chip components are arranged is heated in a reflow furnace.
この加熱温度は、はんだ粒子が十分に溶融し、かつ熱硬化性樹脂バインダーの硬化反応が充分に進行する適宜の温度に設定される。 This heating temperature is set to an appropriate temperature at which the solder particles are sufficiently melted and the curing reaction of the thermosetting resin binder proceeds sufficiently.
また、この加熱温度は、はんだ粒子が溶融しきる前にエポキシ樹脂の硬化反応が進行してはんだ粒子の凝集が阻害されるようなことがないように設定されることが好ましい。 The heating temperature is preferably set so that the curing reaction of the epoxy resin proceeds before the solder particles are completely melted and the aggregation of the solder particles is not hindered.
そのための好ましい加熱温度は、はんだ粒子の融点よりも10℃高い温度以上であり、且つはんだ粒子の融点よりも60℃高い温度以下である。 The preferable heating temperature for that is not less than a temperature 10 ° C. higher than the melting point of the solder particles and not more than 60 ° C. higher than the melting point of the solder particles.
その後、リフロー方式により、熱硬化性樹脂組成物中のはんだ粒子と、半導体部品の端子を形成しているはんだボールとが溶融する温度まで加熱する。この加熱で熱硬化性樹脂組成物を硬化させることによって、半導体部品と回路基板とを電気的に接続する接合部を設ける。すなわち、加熱されて溶融したはんだ粒子およびはんだボールは一体化してはんだ部を形成すると共に、このはんだ部の周囲を被覆するように、熱硬化性樹脂組成物中の熱硬化性樹脂バインダーが硬化することによって樹脂硬化部を形成する。このように接合部は、はんだ粒子およびはんだボールが溶融一体化したはんだ部と、このはんだ部の周囲を被覆する樹脂硬化部とで形成される。 Then, it heats to the temperature which the solder particle in the thermosetting resin composition and the solder ball which forms the terminal of a semiconductor component fuse | melt by a reflow system. By curing the thermosetting resin composition by this heating, a bonding portion that electrically connects the semiconductor component and the circuit board is provided. That is, the heated solder particles and the solder balls are integrated to form a solder portion, and the thermosetting resin binder in the thermosetting resin composition is cured so as to cover the periphery of the solder portion. Thus, the resin cured portion is formed. As described above, the joint portion is formed by a solder portion in which the solder particles and the solder balls are fused and integrated, and a resin cured portion that covers the periphery of the solder portion.
熱硬化性樹脂組成物が加熱されると、はんだ粒子が溶融すると共に、熱硬化性樹脂組成物中のフラックス成分がフラックス作用を発揮する。 When the thermosetting resin composition is heated, the solder particles are melted and the flux component in the thermosetting resin composition exhibits a flux action.
このフラックス作用によりはんだ粒子の表面の酸化層が除去され、はんだ粒子の一体化が促進されると共にはんだ粒子が電極および端子とも溶融接合し、チップ部品の端子とプリント配線板の電極との間の電気的接合がなされる。 This flux action removes the oxide layer on the surface of the solder particles, promotes the integration of the solder particles, and melts and joins the solder particles to the electrodes and terminals, and between the terminals of the chip component and the electrodes of the printed wiring board. An electrical connection is made.
さらに、熱硬化性樹脂バインダーとして含まれるエポキシ樹脂と硬化剤の熱硬化反応が進行し、半導体部品と回路基板との機械的接合がなされる。これにより、回路基板に半導体部品が実装され、半導体装置が作製される。 Further, the thermosetting reaction of the epoxy resin and the curing agent contained as the thermosetting resin binder proceeds, and the semiconductor component and the circuit board are mechanically joined. Thereby, the semiconductor component is mounted on the circuit board, and the semiconductor device is manufactured.
以下に、実施例により本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるものではない。なお、表1および表2に示す配合量は質量部を表す。 EXAMPLES Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples. However, the present invention is not limited to these examples. In addition, the compounding quantity shown in Table 1 and Table 2 represents a mass part.
表1および表2に示す配合成分として、以下のものを用いた。
(はんだ粒子)
JIS H42B:58Aに規定されたはんだ組成のものを用いた(Sn42Bi58)。はんだ粒子は常法に従って作製した。このはんだ粒子の平均粒径は15μm、融点は139℃であった。
(熱硬化性樹脂バインダー)
1.エポキシ樹脂
(1) 液状エポキシ樹脂、新日鐵化学株式会社製「エポトートYD128」、エポキシ当量184〜194、ビスフェノールA型エポキシ樹脂
(2) 柔軟性エポキシ樹脂1、DIC(株)製「EXA−4850」、上記式(I)で表わされる構造を有するエポキシ樹脂
(3) 柔軟性エポキシ樹脂2、三菱化学(株)製「jER4250」、エポキシ当量7500〜8900、常温で固形、ビスA/ビスF混合タイプ、Mw約60000、上記式(II)で表わされる構造を有するエポキシ樹脂
2.硬化剤
(1) DIC(株)製「エピクロンB−650」、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸
(2) 新日本理化株式会社製「リカシッドOSA」、オクテニルコハク酸無水物、酸無水物当量 258g/eq
3.硬化促進剤
四国化成工業(株)製「キュアゾール2MA−OK」、2,4−ジアミノ−6−[2‘−メチルイミダゾリル−(1’)]−エチル−s−トリアジンイソシアヌル酸付加物
(フラックス成分)
アビエチン酸
As the blending components shown in Table 1 and Table 2, the following were used.
(Solder particles)
The solder composition defined in JIS H42B: 58A was used (Sn42Bi58). Solder particles were produced according to a conventional method. The solder particles had an average particle size of 15 μm and a melting point of 139 ° C.
(Thermosetting resin binder)
1. Epoxy resin
(1) Liquid epoxy resin, “Epototo YD128” manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd., epoxy equivalent of 184 to 194, bisphenol A type epoxy resin
(2) Flexible epoxy resin 1, "EXA-4850" manufactured by DIC Corporation, epoxy resin having a structure represented by the above formula (I)
(3) Flexible epoxy resin 2, “jER4250” manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, epoxy equivalent of 7500-8900, solid at normal temperature, bis A / bis F mixed type, Mw about 60000, structure represented by the above formula (II) 1. Epoxy resin having Hardener
(1) "Epiclon B-650" manufactured by DIC Corporation, methylhexahydrophthalic anhydride
(2) "Ricacid OSA" manufactured by Shin Nippon Rika Co., Ltd., octenyl succinic anhydride, acid anhydride equivalent 258 g / eq
3. Curing Accelerator “Cureazole 2MA-OK” manufactured by Shikoku Kasei Kogyo Co., Ltd., 2,4-diamino-6- [2′-methylimidazolyl- (1 ′)]-ethyl-s-triazine isocyanuric acid adduct
(Flux component)
Abietic acid
はんだ粒子、フラックス成分、エポキシ樹脂をディスパーを用いて均一に混練し、この混練物を1昼夜放置した。一方、硬化剤およびエポキシ樹脂を混合して組成物を調製し、この組成物を前記混練物に添加してこれを均一に混合することによって、熱硬化性樹脂組成物を調製した。 Solder particles, a flux component, and an epoxy resin were uniformly kneaded using a disper, and the kneaded product was left for a whole day and night. On the other hand, a thermosetting resin composition was prepared by mixing a curing agent and an epoxy resin to prepare a composition, adding the composition to the kneaded material, and mixing the mixture uniformly.
次に、回路基板(FR−4基板)上のAuメッキされた電極にこの熱硬化性樹脂組成物をスクリーン印刷で厚さ0.1mmとなるように供給した。 Next, this thermosetting resin composition was supplied to an Au plated electrode on a circuit board (FR-4 board) so as to have a thickness of 0.1 mm by screen printing.
その後、大きさ14mm□、厚み0.8mm、ボール径0.25mm、ピッチ0.4mmのCSPパッケージをフリップチップボンダーを用いて正確に回路基板に実装した。その後、リフロー装置で加熱(160℃ 6分)して接続した。 Thereafter, a CSP package having a size of 14 mm □, a thickness of 0.8 mm, a ball diameter of 0.25 mm, and a pitch of 0.4 mm was accurately mounted on a circuit board using a flip chip bonder. Then, it connected by heating (160 degreeC 6 minutes) with a reflow apparatus.
このようにして得た評価用CSPパッケージについて、CSPパッケージの落下試験を行った。JEITA規格に準拠した落下衝撃試験治具に上記の回路基板をセットし、落下高さ1mで10回連続で落下させた。 A drop test of the CSP package was performed on the evaluation CSP package thus obtained. The circuit board was set on a drop impact test jig compliant with the JEITA standard, and dropped 10 times continuously at a drop height of 1 m.
その後、CSPパッケージの接続性を、ボール接続部(計552個)からなるデイジーチェーンパターンの導通の有無で判定した。 Thereafter, the connectivity of the CSP package was determined based on the presence or absence of conduction of the daisy chain pattern composed of the ball connection portions (a total of 552).
なお、このデイジーチェーンパターンは、導通の有無をチェックできる箇所が8箇所に分割されており、導通の有無のチェックは、それぞれの8箇所毎に行うことが可能である。これらの8箇所中何箇所の導通がOKであるかを評価した。 In this daisy chain pattern, the places where the presence / absence of conduction can be checked is divided into eight places, and the presence / absence of conduction can be checked every eight places. It was evaluated how many of these eight locations were OK.
その結果を表1および表2に示す。 The results are shown in Tables 1 and 2.
表1より、実施例1〜9では、エポキシ樹脂として、直鎖状2官能エポキシ樹脂(A)および直鎖状2官能フェノキシ樹脂(B)から選ばれる少なくとも1種の柔軟性エポキシ樹脂を用いた。それと共に、硬化剤として、酸無水物当量200〜400の脂肪族酸無水物からなる柔軟性酸無水物硬化剤を用いた。その結果、実施例1〜9では、耐落下衝撃性を向上させることができた。 From Table 1, in Examples 1-9, at least 1 type of flexible epoxy resin chosen from linear bifunctional epoxy resin (A) and linear bifunctional phenoxy resin (B) was used as an epoxy resin. . At the same time, a flexible acid anhydride curing agent comprising an aliphatic acid anhydride having an acid anhydride equivalent of 200 to 400 was used as the curing agent. As a result, in Examples 1 to 9, the drop impact resistance could be improved.
また、実施例1〜9では、鎖状2官能エポキシ樹脂(A)をエポキシ樹脂全量に対して50〜95質量%、直鎖状2官能フェノキシ樹脂(B)を前記エポキシ樹脂全量に対して1〜20質量%の範囲で用いた。また、柔軟性酸無水物硬化剤を硬化剤全量に対して50〜95質量%の範囲で用いた。そして、液状のエポキシ樹脂や液状の硬化剤を併用した。これよって、作業性の悪化なども抑制することができた。 In Examples 1 to 9, the chain bifunctional epoxy resin (A) is 50 to 95% by mass with respect to the total amount of the epoxy resin, and the linear bifunctional phenoxy resin (B) is 1 with respect to the total amount of the epoxy resin. It was used in the range of ˜20% by mass. Moreover, the soft acid anhydride hardening | curing agent was used in 50-95 mass% with respect to the hardening | curing agent whole quantity. And a liquid epoxy resin and a liquid hardening | curing agent were used together. As a result, it was possible to suppress deterioration of workability.
特に、柔軟性エポキシ樹脂として、直鎖状2官能エポキシ樹脂(A)および直鎖状2官能フェノキシ樹脂(B)の両方を配合した実施例3、8、9では、導通不良となった箇所が一つもなかった。すなわち、実施例1、2、4〜7に比べても、耐落下衝撃性を特に顕著に向上させることができた。 In particular, in Examples 3, 8, and 9 in which both the linear bifunctional epoxy resin (A) and the linear bifunctional phenoxy resin (B) were blended as the flexible epoxy resin, there were places where conduction failure occurred. There was no one. That is, even compared with Examples 1, 2, 4 to 7, the drop impact resistance could be particularly remarkably improved.
一方、表2より、上記の柔軟性エポキシ樹脂と柔軟性酸無水物硬化剤を併用しなかった比較例1〜4の場合には、いずれか一方を用いても、落下後に導通が確保できず、耐落下衝撃性は低下した。 On the other hand, from Table 2, in the case of Comparative Examples 1 to 4 in which the flexible epoxy resin and the flexible acid anhydride curing agent are not used in combination, even if any one of them is used, conduction cannot be ensured after dropping. The drop impact resistance decreased.
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