JP5449076B2 - Fuel cell - Google Patents
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Description
本発明は、燃料電池セル、燃料電池セルを集積した燃料電池セルスタック、および当該燃料電池セルスタックを具備する燃料電池に関するものである。 The present invention relates to a fuel cell, a fuel cell stack in which the fuel cells are integrated, and a fuel cell including the fuel cell stack.
近年、次世代エネルギーとして、燃料電池セルを複数接続してなる燃料電池セルスタックを、収納容器に収容した燃料電池が種々提案されている。このような燃料電池セルとしては、固体高分子形燃料電池セル、リン酸形燃料電池セル、溶融炭酸塩形燃料電池セル、固体電解質形燃料電池セルなど、各種のものが知られている。とりわけ、固体電解質形燃料電池セルは、発電効率が高く、また、作動温度が700℃〜1000℃と高いため、その排熱を利用できるなどの利点を有しており、研究開発が推し進められている。 In recent years, various fuel cells in which a fuel cell stack formed by connecting a plurality of fuel cells is accommodated in a storage container have been proposed as next-generation energy. As such a fuel cell, various types such as a polymer electrolyte fuel cell, a phosphoric acid fuel cell, a molten carbonate fuel cell, and a solid electrolyte fuel cell are known. In particular, solid electrolyte fuel cells have advantages such as high power generation efficiency and high operating temperatures of 700 ° C. to 1000 ° C., so that the exhaust heat can be used, and research and development have been promoted. Yes.
従来、ガス流路を内部に備える電気絶縁性の多孔質支持体と、多孔質支持体の表面に複数形成され、それぞれが内側電極、固体電解質および外側電極を積層した構造を有する発電素子部と、発電素子部の内側電極と、同じ多孔質支持体に形成された隣接する発電素子部の外側電極とを直列につなぐための素子間接続部材とを備え、発電素子部間を流れる電流の向きがガス流路の方向に対して垂直である燃料電池セルが開発されている(特許文献1参照)。 Conventionally, an electrically insulating porous support having a gas flow path therein, and a power generation element portion formed on the surface of the porous support, each having a structure in which an inner electrode, a solid electrolyte, and an outer electrode are stacked. An inter-element connection member for connecting in series the inner electrode of the power generation element section and the outer electrode of the adjacent power generation element section formed on the same porous support, and the direction of the current flowing between the power generation element sections Has been developed that is perpendicular to the direction of the gas flow path (see Patent Document 1).
この特許文献1には、各発電素子部の配列方向と燃料ガスの流れとが同一であった従来の横縞型燃料電池セルとは異なり、電流の流れる方向は、燃料ガスの流れる方向とほぼ直角の方向になるので、ガス流路を流れる燃料ガスの下流側へのガス供給量が減少して発電素子部の一部の発電量が低下しても、各発電素子部の発電量はほぼ同一になるため、燃料電池セルにおける発電能力の低下を防止できると記載されている。
In
しかしながら、特許文献1の燃料電池セルでは、複数の発電素子が素子間接続部材を介して直列に接続され、さらに燃料電池セルがセル間接続部材を介して直列に接続されていたため、燃料電池セルスタックにおける全ての発電素子が直列に接続されており、例えば、燃料電池セルの複数の発電素子のうち一つでも断線した場合には、燃料電池セルスタック、燃料電池全体として発電しなくなるという問題があった。
However, in the fuel battery cell of
本発明は、寿命が長い燃料電池セルを提供することを目的とする。 An object of this invention is to provide a fuel cell with a long lifetime.
本発明の燃料電池セルは、ガス流路を内部に有する電気絶縁性の多孔質支持体と、
該多孔質支持体の対向する第1、第2の面にそれぞれ設けられた第1、第2引出部材と、
前記多孔質支持体の前記第1、第2の面に、前記第1、第2引出部材の両側に位置し、かつ前記第1、第2の面にそれぞれ前記多孔質支持体の軸長方向に対して直交する方向に沿って複数配置された、それぞれが内側電極、固体電解質および外側電極を積層した構造を有する発電素子部と、
該発電素子部の内側電極と、前記多孔質支持体に形成された隣接する前記発電素子部の外側電極とを直列に接続するための素子間接続部材と、
を具備するとともに、
前記第1の面における前記第1引出部材の片側に設けられた前記発電素子部と、前記第2の面における前記第2引出部材の片側に設けられた前記発電素子部とが前記素子間接続部材により電気的に直列に接続され、
前記第1の面における前記第1引出部材の他側に設けられた前記発電素子部と、前記第2の面における前記第2引出部材の他側に設けられた前記発電素子部とが前記素子間接続部材により電気的に直列に接続され、
前記第1、第2引出部材と、該第1、第2引出部材の両側に隣接する発電素子部とが電気的に接続されていることを特徴とする。
The fuel cell of the present invention includes an electrically insulating porous support having a gas flow path therein,
First and second extraction members respectively provided on the first and second surfaces facing each other of the porous support;
The first and second surfaces of the porous support are positioned on both sides of the first and second extraction members , and the first and second surfaces are axially oriented in the axial direction of the porous support, respectively. A plurality of power generation element portions arranged along a direction orthogonal to each other, each having a structure in which an inner electrode, a solid electrolyte, and an outer electrode are stacked; and
An inter-element connection member for connecting in series the inner electrode of the power generation element section and the outer electrode of the adjacent power generation element section formed on the porous support;
And having
The power generation element portion provided on one side of the first lead member on the first surface and the power generation element portion provided on one side of the second lead member on the second surface are connected between the elements. Electrically connected in series by members,
The power generation element portion provided on the other side of the first lead member on the first surface and the power generation element portion provided on the other side of the second lead member on the second surface are the elements. Electrically connected in series by the connecting member,
The first and second extraction members are electrically connected to power generation element portions adjacent to both sides of the first and second extraction members.
このような燃料電池セルでは、第1の面における第1引出部材の片側に設けられた発電素子部と、第2の面における第2引出部材の片側に設けられた発電素子部とが素子間接続部材により電気的に直列に接続された第1のルートと、第1の面における第1引出部材の他側に設けられた発電素子部と、第2の面における第2引出部材の他側に設けられた発電素子部とが素子間接続部材により電気的に直列に接続された第2のルートとを電流が流れ、燃料電池セルは並列回路となるため、例えば第1のルートの発電素子部が経時劣化等により断線したとしても、第2のルートを介して電流が流れ、発電することができる。 In such a fuel cell, the power generation element part provided on one side of the first extraction member on the first surface and the power generation element part provided on one side of the second extraction member on the second surface are between the elements. A first route electrically connected in series by a connecting member; a power generating element portion provided on the other side of the first lead member on the first surface; and the other side of the second lead member on the second surface. Since the current flows through the second route electrically connected in series with the power generation element unit provided in the inter-element connection member, and the fuel cell becomes a parallel circuit, for example, the power generation element of the first route Even if the part is disconnected due to deterioration over time or the like, a current flows through the second route and power can be generated.
また、本発明の燃料電池セルでは、前記発電素子部間を流れる電流の向きが前記ガス流路の形成方向に対して垂直である場合がある。前記多孔質支持体は、前記ガス流路の形成方向における長さが、前記発電素子部間の電流の流れる方向における長さよりも短い場合がある。 Moreover, in the fuel cell of the present invention, the direction of the current flowing between the power generation element units may be perpendicular to the gas channel formation direction. The porous support may have a length in a direction in which the gas flow path is formed shorter than a length in a direction in which a current flows between the power generation element portions.
本発明の燃料電池セルスタックは、上記の複数の燃料電池セルを、前記第1、第2引出部を介して互いに電気的に接続してなることを特徴とする。 The fuel cell stack of the present invention is characterized in that the plurality of fuel cells are electrically connected to each other via the first and second lead portions.
本発明の燃料電池は、上記の燃料電池セルスタックを、収納容器内に収納してなることを特徴とする。 The fuel cell of the present invention is characterized in that the fuel cell stack described above is housed in a housing container.
本発明の燃料電池セルでは、複数の発電素子部を2つのルートで電流が流れ並列回路となるため、例えば第1のルートの発電素子部が経時劣化等により断線したとしても、第2のルートを介して電流が流れ、発電することができ、このような燃料電池セルを第1、第2引出部材を介して複数接続した燃料電池セルスタックでは、一つの燃料電池セルに形成された発電素子部のうち一つが断線したとしても、その燃料電池セルは発電することができ、燃料電池セルスタックとして長期にわたり発電することができる。従って、このような燃料電池セルスタックを収納容器に収納した燃料電池では、発電寿命を長くできる。 In the fuel battery cell of the present invention, current flows through two power generating element portions through two routes to form a parallel circuit. For example, even if the power generating element portion of the first route is disconnected due to deterioration over time, the second route In the fuel cell stack in which a plurality of such fuel cells are connected via the first and second lead members, a power generation element formed in one fuel cell can be generated. Even if one of the parts is disconnected, the fuel cell can generate electric power, and can generate electric power as a fuel cell stack over a long period of time. Therefore, in a fuel cell in which such a fuel cell stack is stored in a storage container, the power generation life can be extended.
以下、本形態を、添付図面を参照しながら詳細に説明する。図1(a)は燃料電池セル3の一実施形態を示す正面図、図1(b)は燃料電池セル3の背面図であり、図2は、図1(a)のA−A線断面図である。なお、図1では、第1、第2引出部材、素子間接続部材の記載は省略した。図1および図2において、燃料電池セル3は、中空板状の多孔質支持体11の表面に、この支持体11の軸長方向すなわち燃料ガスの流れる方向xに沿って、矩形形状の複数の発電素子部13を形成して構成されている。
Hereinafter, the present embodiment will be described in detail with reference to the accompanying drawings. 1A is a front view showing one embodiment of the
この形態では、発電素子部13は、中空板状の多孔質支持体11の正面(第1の面)に6個、背面(第2の面)に6個、合計12個形成されている。複数の発電素子部13は、それぞれ長辺と短辺とを有する細長い長方形状であり、その長辺の延びる方向が前記燃料ガスの流れる方向xになっている。そして、隣り合う複数の発電素子部13の長辺同士が対向している。
In this embodiment, a total of 12 power generating
多孔質支持体11は、図2に示すように、その内部に一流路以上(図中では10個)の独立したガス流路12が発電素子部13の長辺に沿った方向(図2の紙面に垂直な方向)、言い換えれば多孔質支持体11の軸長方向に平行に直線状に設けられている。多孔質支持体11は、発電素子部13同士の電気的短絡を防止する観点から絶縁性とされている。
As shown in FIG. 2, the
発電素子部13は、内側電極としての燃料極17、固体電解質19、および外側電極としての空気極18が、多孔質支持体11の表面に順次積層された構造を有しており、固体電解質19を燃料極17、空気極18により挟持した部分が発電素子部とされている。前記固体電解質19には発電素子部13の長辺の方向に沿って開口部が設けられており、ここに導電性の集電層14が形成されている。集電層14は、燃料極17の電荷を、隣接する発電素子部13の表面に引き出す機能を有する。
The power
発電素子部13の詳細な構造について、図3を用いて説明する。図3は、発電素子部13の詳細な構造を示す拡大断面図である。多孔質支持体11全体の表面には、支持体材料の拡散を防止するための拡散防止層11aが形成されている。その上に、発電素子部13の形状に合わせて、水素ガスを透過させる燃料極17が形成されている。燃料極17は、この形態では、集電燃料極17aと活性燃料極17bとの2層で構成されている。
A detailed structure of the power
さらに燃料極17の上には固体電解質19が形成されている。この固体電解質19は隣接する発電素子部13との間にも形成され、隣接する発電素子部13間を絶縁している。固体電解質19には発電素子部13の長辺に沿った方向に延びる開口部が設けられており、この開口部に、燃料極17から電気を取り出すための集電層14が形成されている。集電層14は、図3では、金属層14aと、金属ガラス層14bとの二層構造からなる。
Further, a
さらに、固体電解質19の上には、空気極18と固体電解質19との反応を防止するための反応防止層20を介して、空気極18が形成されている。この空気極18と前記集電層14とから、発電素子部13の正負の電気を取り出すので、空気極18と集電層14とは接触しないように配置される。
Further, an
そして、多孔質支持体11の正面(第1の面)に設けられた6個の発電素子部13、および同じ多孔質支持体11の背面(第2の面)に設けられた6個の発電素子部13は、それぞれ多孔質支持体11の軸長方向に対して直交する方向における幅Dの中央を中心にして線対称に設けられている。なお、線対称とする中心位置は少しずれても良い。
Then, the six power
すなわち、多孔質支持体11の正面(第1の面)の幅Dの中央部には、第1引出部25が設けられており、第1引出部25の左側の3個の発電素子部13と、右側の3個の発電素子部13とは、多孔質支持体11の幅Dの中央を中心にして、言い換えれば第1引出部25を中心にして線対称の構造とされている。
That is, a
また、多孔質支持体11の背面(第2の面)の中央部には、第2引出部27が設けられており、多孔質支持体11の背面(第2の面)に設けられた6個の発電素子部13は、第2引出部27の左側の3個の発電素子部13と、右側の3個の発電素子部13とは、多孔質支持体11の幅Dの中央を中心にして、言い換えれば第2引出部27を中心にして線対称の構造とされている。
Moreover, the 2nd drawer | drawing-out
隣接する発電素子部13同士は、多孔質の素子間接続部材15により電気的に接続されている。素子間接続部材15は、1つの発電素子部13の空気極18と、これに隣接する他の発電素子部13の集電層14とを接続するための導電性の部材である。この素子間接続部材15は、発電素子部13の長辺方向に沿って延びる一枚の部材であってもよく、発電素子部13同士を複数箇所接続する複数の部材からなっていてもよい。この素子間接続部材15により、縦長の発電素子部13同士が電気的に直列に接続される。なお、図2の多孔質支持体11、素子間接続部材15は断面を示している。図7、8においても同様である。
Adjacent power
また、多孔質支持体11の正面(第1の面)に設けられた発電素子部13と、同じ多孔質支持体11の背面(第2の面)に設けられた発電素子部13とは、図2に示すように、素子間接続部材15の回り込みによって、接続される。本明細書では、このような多孔質支持体11の表裏面に設けられた発電素子部13であっても、それらが素子間接続部材15で接続されるならば、互いに「隣接」した関係にあるという。
In addition, the power
すなわち、図2で説明すると、第1引出部材25の左側に配置された3個の発電素子部13が素子間接続部材15で直列に接続され、正面(第1の面)に設けられた左端の発電素子部13と、背面(第2の面)に設けられた左端の発電素子部13とが、多孔質支持体の第1側面29に固体電解質19を介して形成された素子間接続部材15で接続され、背面(第2の面)に設けられた左端の発電素子部13と、第2引出部材27の左側に配置された発電素子部13とが素子間接続部材15により電気的に直列に接続されている。なお、第2引出部材27の左側に配置された発電素子部13とは、実際は、発電素子部13の上に第2引出部材27の一部が積層されているが、便宜上、第2引出部材27の左側に配置されていると表現した。
That is, with reference to FIG. 2, the three power
また、第1引出部材25の右側に配置された3個の発電素子部13が素子間接続部材15で直列に接続され、正面(第1の面)に設けられた右端の発電素子部13と、背面(第2の面)に設けられた右端の発電素子部13とが、多孔質支持体11の第2側面31に固体電解質19を介して形成された素子間接続部材15で接続され、背面(第2の面)に設けられた右端の発電素子部13と、第2引出部材27の右側に配置された発電素子部13とが素子間接続部材15により電気的に直列に接続されている。なお、第2引出部材27の右側に配置された発電素子部13とは、実際は、発電素子部13の上に第2引出部材27の一部が積層されているが、便宜上、第2引出部材27の右側に配置されていると表現した。
Further, the three power
言い換えれば、図2の第1、第2引出部材25、27の左側の6個の発電素子部13は素子間接続部材15で直列に接続され、第2引出部材25、27の右側の6個の発電素子部13は素子間接続部材15で直列に接続されている。
In other words, the six power
第1、第2引出部材25、27と、第1、第2引出部材25、27の両側に隣接する発電素子部13とが電気的に接続されている。すなわち、第1引出部材25は、左右両側に配置された発電素子部13のそれぞれの集電層14に接続し、第2引出部材27は、左右両側に配置された発電素子部13のそれぞれの空気極18に接続し、これにより、第1、第2引出部材25、27と、その両側に隣接する発電素子部13とが電気的に接続されている。従って、燃料電池セルは、図5(b)に示すように、並列回路となり、図2で説明すると、第1引出部材25と第2引出部材27との間の発電素子部13が、左側の6個の発電素子部13が直列に接続され、右側の6個の発電素子部13が直列に接続され、2つのルートで電流が流れるようになり、例えば左側のルートの6個の発電素子部中の1個が経時劣化等により断線したとしても、右側のルートを介して電流が流れ、発電することができ、直ちに発電しなくなるということがなくなり、燃料電池セル3の寿命が長くなる。
The first and
また、燃料電池セル3の発電素子部13の長辺の延びる方向に沿って設けられた複数の発電素子部13の長辺同士が、素子間接続部材15により接続されているので、電流の流れる方向は、発電素子部13の長辺の延びる方向すなわち燃料ガスの流れる方向xとほぼ直角の方向になる。したがって、燃料ガスの流れる方向xに複数の発電素子部を設けた従来の燃料電池セルと異なり、発電素子部13の下流側へのガス供給量が減少する燃料枯れが起って、発電素子部13の下流側の発電量が低下しても、全体として、電流の流れる経路は確保されることになる。
In addition, since the long sides of the plurality of power
また、本形態では、多孔質支持体11は、ガス流路の形成方向xにおける長さ(高さH)が、発電素子部13間の電流の流れる方向における長さ(幅D)よりも短くされている。これにより、1つの燃料電池セルに配置することができる発電素子を容易に増加することができ、より小さなスペースで高電圧の燃料電池セルおよびセルスタックを得ることが可能となる。この場合、燃料ガスを有効に利用するため、ガス流路12の出口側に燃料ガスの流出を抑制する蓋部材を設けたり、ガス流路12の出口側を狭めることが望ましい。
Further, in this embodiment, the
この燃料電池セル3では、ガス流路12内に水素を含む燃料ガスを流して多孔質支持体11を還元雰囲気に曝し、かつ、空気極18の表面に空気などの酸素含有ガスを流して空気極18を酸化雰囲気に曝すことにより、燃料極17および空気極18で、電極反応が生じ、両極間に電位差が発生し、発電することができる。
In this
また、多孔質支持体11は、その開気孔率が、例えば、25%以上、好ましくは、30%〜45%の範囲に設定するとよい。これにより、ガス流路12内の燃料ガスを、燃料極17の表面まで導入することができる。
Further, the
以下、燃料電池セル3の材料・組成を説明する。多孔質支持体11の組成として、次のような例を挙げることができる。多孔質支持体11は、Niを、NiO換算で6〜22mol%含有し、Y及び/又はYbを、Y2O3またはYb2O3換算で5〜15mol%含有し、Mgを、MgO換算で68〜84mol%含有している。このような組成としたのは、固体電解質との収縮率差を小さくでき、固体電解質の割れを防止することができるからである。
Hereinafter, the material and composition of the
集電燃料極17aは、主に発電した電流を集電層14、素子間接続部材15に流すための機能を有するもので、多孔質の導電性サーメットから形成されている。この多孔質の導電性サーメットは、例えば、Niと希土類元素酸化物から構成されている。希土類元素酸化物としては、特にY2O3、Yb2O3が望ましい。活性燃料極17bは、多孔質の導電性サーメットから形成されている。この多孔質の導電性サーメットは、例えば、希土類元素が固溶しているZrO2(安定化ジルコニア)と、Niおよび/またはNi酸化物(
NiOなど)とからなっている。また、安定化ジルコニアとしては、固体電解質19の材料と同様のものを用いることもできる。
The current
NiO etc.). Further, as the stabilized zirconia, the same material as the
活性燃料極17bにおいて、安定化ジルコニアの配合割合は、活性燃料極17bの総量に対して、35体積%〜65体積%の範囲が好ましく、Niおよび/またはNi酸化物の配合割合は、活性燃料極17bの総量に対して、35体積%〜65体積%の範囲が好ましい。また、活性燃料極17bは、その開気孔率が、例えば、15%以上、好ましくは、20%〜40%の範囲であり、厚さは、良好な集電性能を発揮させるため、例えば、1μm〜100μmの範囲である。
In the
固体電解質19は、希土類またはその酸化物を固溶させた安定化ZrO2からなる緻密質のセラミックスで形成されている。ここで、固溶させる希土類元素またはその酸化物としては、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Luなど、又は、これらの酸化物などが挙げられる。好ましくは、Y、Yb、または、これらの酸化物が挙げられる。
The
具体的には、固体電解質19として、8モル%のYが固溶している安定化ZrO2(8mol% Yttria Stabilized Zirconia、以下「8YSZ」とする)が挙げられる。また
、収縮率が8YSZとほぼ等しいランタンガレート系(LaGaO3系)固体電解質を挙げることもできる。固体電解質19は、例えば、厚さが10μm〜100μmであり、例えば、相対密度(アルキメデス法による)が93%以上、好ましくは、95%以上の範囲に設定される。
Specifically, the
このような固体電解質19は、電極間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有すると同時に、燃料ガスまたは酸素含有ガスのリーク(ガス透過)を防止するためにガス遮断性を有している。空気極18は、多孔質の導電性セラミックスから形成されている。導電性セラミックスとしては、例えば、ABO3型のペロブスカイト型酸化物が挙げられる。このようなペロブスカイト型酸化物としては、例えば、遷移金属型ペロブスカイト酸化物、好ましくは、LaMnO3系酸化物、LaFeO3系酸化物、LaCoO3系酸化物など、特にAサイトにLaを有する遷移金属型ペロブスカイト酸化物を挙げることができる。さらに好ましくは、600℃〜1000℃程度の比較的低温での電気伝導性が高いという観点から、LaCoO3系酸化物が挙げられる。また、前記したペロブスカイト型酸化物において、AサイトにLaおよびSrが共存してもよく、また、BサイトにFe、CoおよびMnが共存してもよい。
Such a
また、空気極18は、その開気孔率が、例えば、20%以上、好ましくは、30%〜50%の範囲に設定される。開気孔率が前記した範囲内にあれば、空気極18が良好なガス透過性を有することができる。また、空気極18は、その厚さが、例えば、30μm〜100μmの範囲に設定される。前記した範囲内にあれば、空気極18が良好な集電性を有することができる。
Further, the open porosity of the
なお、前記した実施形態においては、発電素子部13の内側電極が燃料極17であって、外側電極が空気極18である多層構造を有しているが、両電極の位置関係を逆としてもよい。すなわち、多孔質支持体の表面に、空気極、固体電解質、燃料極を順次積層された発電素子部を形成することもできる。この場合、多孔質支持体のガス流路内には、空気などの酸素含有ガスが流され、外側電極としての燃料極の表面には、水素などの燃料ガスが流されることになる。
In the above-described embodiment, the power
次に、前記した燃料電池セル3(特に発電素子部13)の製造方法について、図4(a)から図4(i)を参照して説明する。なお、以下では焼成前の部材(成形体)であって
も、焼成後でき上がった部材の名称・番号を付すことがある。まず、支持体成形体を作製する。支持体成形体の材料として、体積基準での平均粒径(D50)(以下、単に「平均粒径」とする。)が0.1μm〜10.0μmのNiO粉末、Y2O3またはYb2O3粉末、MgO粉末を所定の比率で配合して混合する。この混合粉末に、ポアー剤と、セルロース系有機バインダーと、水とからなる溶媒とを混合し、押し出し成形して、内部にガス流路を有する中空の板状形状で、扁平状の支持体成形体を作製し、これを乾燥後、900℃〜1100℃にて仮焼処理して支持体成形体11を作製する。
Next, a method for manufacturing the above-described fuel cell 3 (particularly the power generation element portion 13) will be described with reference to FIGS. 4 (a) to 4 (i). In addition, below, even if it is a member (molded body) before baking, the name and number of the member completed after baking may be attached | subjected. First, a support molded body is produced. NiO powder, Y 2 O 3 or Yb having an average particle size (D 50 ) (hereinafter simply referred to as “average particle size”) of 0.1 μm to 10.0 μm as a material of the support molded body 2 O 3 powder and MgO powder are blended at a predetermined ratio and mixed. This mixed powder is mixed with a pore agent, a cellulose organic binder, and a solvent composed of water, extruded, and formed into a flat plate with a hollow plate shape having a gas channel inside. A body is prepared, dried, and calcined at 900 ° C. to 1100 ° C. to prepare a
次いで、集電燃料極材料を用意する。例えば、NiO粉末と、Y2O3などの希土類元素酸化物粉末とを混合し、これにポアー剤を添加し、アクリル系バインダーとトルエンとを混合してスラリーとし、ドクターブレード法にてスラリーを塗布して乾燥し、厚さ50μm〜60μmの集電燃料極テープ17aを作製する。この集電燃料極テープを、発電素子部13の形状にあわせて切断し、絶縁体を形成する部分を打ち抜く(図4(a))。
Next, a current collecting fuel electrode material is prepared. For example, a NiO powder and a rare earth element oxide powder such as Y 2 O 3 are mixed, a pore agent is added thereto, an acrylic binder and toluene are mixed to form a slurry, and the slurry is formed by a doctor blade method. It is applied and dried to produce a current collecting
次に、例えば、NiO粉末と、Y2O3などの希土類元素酸化物が固溶したZrO2粉末とを混合し、これにポアー剤を添加し、アクリル系バインダーとトルエンとを混合してスラリーとし、このスラリーを集電燃料極テープ17a上に塗布し、活性燃料極17bを印刷する(図4(b))。その後、図4(c)に示すように、活性燃料極17bが印刷された矩形状の集電燃料極テープ17aを、仮焼した支持体成形体11に、拡散防止層11aを介して貼り付ける。これを繰り返し行い、支持体成形体11の表面に複数の集電燃料極テープ17aを貼り付ける。なお、このとき一方の集電燃料極テープ17aと、他方の集電燃料極テープ17aとは、幅3mm〜20mmの間隔をあけて配置する。
Next, for example, NiO powder and ZrO 2 powder in which a rare earth element oxide such as Y 2 O 3 is dissolved are mixed, a pore agent is added thereto, and an acrylic binder and toluene are mixed to form a slurry. Then, this slurry is applied onto the collector
次に、この集電燃料極テープ17aを貼り付けた状態で、支持体成形体11を乾燥し、その後、900℃〜1200℃の温度範囲で仮焼する(図4(c))。燃料極17の、集電層14を形成したい部分に、マスキングテープ21を貼り付ける(図4(d))。次に、この積層体を、8YSZ(8モル%のYが固溶したZrO2粉末)にアクリル系バインダーとトルエンを加えてスラリーとした固体電解質溶液に漬けて、固体電解質溶液から取り出す。このディップにより、全面に固体電解質19の層が塗布されるとともに、前記(a)で打ち抜いた空間にも絶縁体である固体電解質19が充填される。
Next, the support body molded
この状態で、800℃、1時間仮焼する。この仮焼中に、マスキングテープ21とその上に塗布された固体電解質4の層を除去することができる(図4(e))。次に空気極の形成部分に反応防止層20を塗布して1480℃で、2時間焼成する(図4(f))。その反応防止層11の上から、ランタンコバルタイト(LaCoO3)とイソプロピルアルコールとを混合したスラリーを印刷し、厚さ10μm〜100μmの空気極18を形成する。そして、1050℃、2時間焼き付ける(図4(g))。
In this state, calcination is performed at 800 ° C. for 1 hour. During this calcination, the masking
そして、集電層14を形成したい部分にAg/Niからなる金属層14aを貼り付け、さらにAgとガラスからなる金属ガラス層14bを貼り付け(図4(h))、その後、1000℃〜1200℃で熱処理を行う。最後に、素子間接続部材15を所定位置に塗布して、燃料電池セル3を得ることができる。
And the
次に、前記した燃料電池セル3を用いて組み立てられる燃料電池セルスタック4について、図5、図6を参照して説明する。図5(a)は、前記した燃料電池セル3を複数組み合わせた燃料電池セルスタック4の接続構造を示す断面図、図5(b)はその回路図であり、図6は、燃料ガスタンク2に装着された燃料電池セルスタック4の側面図である。
Next, the fuel cell stack 4 assembled using the above-described
図5に示すように、複数の燃料電池セル3が積層するように配置され、隣接するセル同士は、表裏面に形成された第1、第2引出部25、27、さらにセル間接続部材28を介
して接続されている。セル間接続部材28にはLaSrMnO3系の導電性酸化物導を用いてもよいし、YSZ等の絶縁体に導電性ペーストを塗布したものを用いてもよい。
As shown in FIG. 5, the plurality of
第1、第2引出部25、27の材質は、前記した燃料電池セル3同士を電気的に接続するものであれば特に制限されず、例えば、素子間接続部材15と同様の材料から形成される。
The material of the first and
燃料電池セルスタック4は、図6に示すように、一方向に細長く延びる直方体形状の燃料ガスタンク2に挿入され固定されている。前記燃料ガスタンク2の上壁は、耐熱性のガラス等で形成されている。この燃料ガスタンク2の上壁には複数個のスリットが形成されており、多孔質支持体11の各々に形成されている燃料ガス通路12がスリットを介して燃料ガスタンク2内の燃料ガス室に連通している。前記燃料電池セルの各々は、燃料ガスタンク2の上壁を構成する前記耐熱ガラスに対して、耐熱性に優れたセラミック接着剤などによって接合される。
As shown in FIG. 6, the fuel cell stack 4 is inserted and fixed in a rectangular parallelepiped
この燃料ガスタンク2を含む燃料電池セルスタック4を複数集合して、発電ユニット集合体を組み立てる。この発電ユニット集合体に、発電ユニット集合体で発生した電力を燃料電池外に取り出すための電極を取り付けて、収容容器に収容して、燃料電池を製作する。燃料電池の使用時、水素を含む燃料ガスを、導入管を通して燃料ガスタンクに導入する。一方、燃料電池セルスタック4の表面には、酸素を含む空気を導入する。燃料電池セル3を所定温度に加熱すれば、直列に接続された燃料電池セル3によって効率よく発電することができる。使用された燃料ガス、酸素含有ガスは、収納容器外に排出される。
A plurality of fuel cell stacks 4 including the
本発明は、上記形態に限定されるものではない。たとえば、図1に示した燃料電池セルでは、多孔質支持体11は、中空板状以外に中空円筒状などの形状をしていてもよい。また、中空板状の多孔質支持体11の片面に6個、他面に6個、合計12個形成されていたが、この数に限定されるものではない。
The present invention is not limited to the above embodiment. For example, in the fuel cell shown in FIG. 1, the
なお、図7に示すように、多孔質支持体の正面中央部の集電体を形成せずに、緻密な第1引出部25を燃料極に形成することもできる。この場合には、セル間接続部材28を用いずに他の燃料電池セルの第2引出部28と直接接続することができる。
As shown in FIG. 7, the dense
さらに、図8に示すように、多孔質支持体の背面中央部の2個の発電素子の空気極層を連結して、この空気極の連結体に多孔質な第2引出部27を形成することもできる。この場合には、第2引出部27を含む発電素子13の発電面積を増やすことができる。
Further, as shown in FIG. 8, the air electrode layers of the two power generating elements in the center of the back surface of the porous support are connected to form a porous second
2 燃料ガスタンク
3 燃料電池セル
4 セルスタック
11 多孔質支持体
12 ガス流路
13 発電素子部
14 集電層
15 素子間接続部材
17 燃料極
18 空気極
19 固体電解質
25 第1引出部
27 第2引出部
2
Claims (5)
該多孔質支持体の対向する第1、第2の面にそれぞれ設けられた第1、第2引出部材と、
前記多孔質支持体の前記第1、第2の面に、前記第1、第2引出部材の両側に位置し、かつ前記第1、第2の面にそれぞれ前記多孔質支持体の軸長方向に対して直交する方向に沿って複数配置された、それぞれが内側電極、固体電解質および外側電極を積層した構造を有する発電素子部と、
該発電素子部の内側電極と、前記多孔質支持体に形成された隣接する前記発電素子部の外側電極とを直列に接続するための素子間接続部材と、
を具備するとともに、
前記第1の面における前記第1引出部材の片側に設けられた前記発電素子部と、前記第2の面における前記第2引出部材の片側に設けられた前記発電素子部とが前記素子間接続部材により電気的に直列に接続され、
前記第1の面における前記第1引出部材の他側に設けられた前記発電素子部と、前記第2の面における前記第2引出部材の他側に設けられた前記発電素子部とが前記素子間接続部材により電気的に直列に接続され、
前記第1、第2引出部材と、該第1、第2引出部材の両側に隣接する発電素子部とが電気的に接続されていることを特徴とする燃料電池セル。 An electrically insulating porous support having a gas flow path therein;
First and second extraction members respectively provided on the first and second surfaces facing each other of the porous support;
The first and second surfaces of the porous support are positioned on both sides of the first and second extraction members , and the first and second surfaces are axially oriented in the axial direction of the porous support, respectively. A plurality of power generation element portions arranged along a direction orthogonal to each other, each having a structure in which an inner electrode, a solid electrolyte, and an outer electrode are stacked; and
An inter-element connection member for connecting in series the inner electrode of the power generation element section and the outer electrode of the adjacent power generation element section formed on the porous support;
And having
The power generation element portion provided on one side of the first lead member on the first surface and the power generation element portion provided on one side of the second lead member on the second surface are connected between the elements. Electrically connected in series by members,
The power generation element portion provided on the other side of the first lead member on the first surface and the power generation element portion provided on the other side of the second lead member on the second surface are the elements. Electrically connected in series by the connecting member,
A fuel cell, wherein the first and second extraction members are electrically connected to power generation element portions adjacent to both sides of the first and second extraction members.
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