JP5431629B2 - 金属を被覆するためのケイ酸カリウムフリット - Google Patents
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Description
本発明は、無機ガラス質コーティング、およびコークス堆積物の蓄積、腐蝕、および浸炭に対して、熱分解炉の構成部材のような、化学処理工業に一般に用いられている合金物体を保護する方法に関する。本発明は、特に、施される金属物体に接着できる耐久性保護ガラスを形成するように設計されたケイ酸カリウム組成物を含む。
工業界では長年に亘り、化学製造および処理環境における高温および高圧での炭素への露出から、金属物体、特に、鉄をベースとする合金の表面を保護することに関心が持たれてきた。特に、石油化学工業において、そのような炭素への露出から通常生じる2つの問題は、通常「コーキング」と称される金属表面への炭素の蓄積、および金属の浸炭である。両方の問題は、エチレン、プロピレン、またはブテンのようなオレフィンを生成するための、エタン、プロパン、ブタン、ナフサ、または軽油のような炭化水素の熱分解を行う炉やチュービングにおいて、特別な関心事である。分解炉は、多くの化学製造プロセスの核心を形成する。分解炉の性能が、全製造プロセスの主要な利益の可能性を決定することが多い。したがって、分解炉の性能を最大にすることが非常に望ましい。
本発明は、特に、熱分解炉に関して用いられる金属について、炭素堆積物がある合金表面上に形成されるのを、防がないにしろ、最小にし、金属表面を、一般に炭素堆積物から生じる浸炭の有害な影響から保護することに向けられている。本発明のある実施の形態では、各々が少なくとも80×10-7/℃の熱膨張係数(CTE)を持つ、純粋なガラスおよび添加ガラス形態の両方において、ケイ酸カリウムガラス組成物をコーティングとして用いている。本発明の別のより好ましい実施の形態では、プロセスガスが合金と反応するのを防ぐように、金属製品、特に、化学処理産業に用いられる金属製品に対して良好な接着力を示す高熱膨張のガラス組成物およびガラスセラミック組成物を利用する。本発明の目的は、少なくとも80×10-7/℃(好ましくは、120−220×10-7/℃)のCTEを持つガラス質コーティングをその場で形成する新規の方法を提供することにある。「反応セラミック化」プロセスとして知られている操作により製造される、ガラス質コーティングは、主結晶相として白榴石を有する。
本発明では、一般に浸炭に至る、高温および炭素堆積条件にさらされる合金表面のための隔離層として働く薄い保護ガラス質コーティングを用いる。この隔離層は、浸炭をおおいに最小にし、したがって、金属を延性に維持し、例えば、炉管としての有効寿命を延長させる。より具体的には、本発明は、調製された金属表面上に、コーティングとして、主相として白榴石結晶を持つ添加ケイ酸カリウムガラスまたはガラスセラミックを施す工程を含み、ここで、そのコーティングは、良好な接着力および金属の熱膨張係数に対して比較的適合する高い熱膨張係数を示す。
上述したように、ケイ酸カリウムガラス自体は、85−90×10-7/℃の範囲の単に中程度の膨張を有するが、それらのガラスは、120−180×10-7/℃の範囲にあるより高い熱膨張係数を有する金属に対して強力な接着特性を示す。このコーティングプロジェクトについて、表2に要約されているように、あるケイ酸カリウムガラス組成物を評価した。それらのガラスは四ケイ酸塩である傾向にあったことに留意されたい。すなわち、K2O:SiO2のモル比は1:4である。しかしながら、セクションIIIに論じされる「反応セラミック化」と称されるプロセスにおいて白榴石(K2O−Al2O3−4SiO2)を形成するための前駆体として元々は意図されているので、これらのケイ酸カリウムガラスは、充填剤を含まない純粋なガラスとして、および不活性充填剤が添加されたガラスの両方でのコーティングとして、その中とそれ自体に有用であることが判明した。
具体例13−2のガラス組成物は、ずっと高い熱膨張係数を有する金属基体に良好に結合するようであるが、石油化学精製に見られる高圧運転温度(high potential operating temperature)での比較的低い熱膨張係数および低粘度の両方に関するもっともな問題に対処する必要がある。前述したように、コーティングと基体との間にどのように良好な接着がなされていたとしても、熱膨張係数の差により、ガラスまたはガラスセラミックのコーティングに亀裂が生じたり、金属基体から剥落することが多い。ここでも、低粘度のために、潜在的に、ガラス質コーティングが金属基体から流れ落ちるかもしれず、したがって、最初にコーティングを施すことにより金属に与えることを望んでいるどのような保護もうち消されてしまう。エチレン精製機中に見られるガス流は音速に近い。そのような速度では、ガラス質コーティングが軟らかすぎる場合、流れがコーティング層を運び去るかもしれず、これは、任意のチュービング基体の内部の金属表面から、流し去られ、容易に除去されるであろう。したがって、別の検討事項は、ガラスとガラスが被覆する金属表面との間の熱膨張係数における適度な一致にある。このことは、オーステナイト系合金が用いられる場合、これらの合金は、130−180×10-7/℃の範囲の高いCTEを有する傾向にあるので、特に重要になる。
a) 酸化物基準のモルパーセントで表して、72.0−85.0%のSiO2、12.0−17.0%のK2O、0.0−5.0%のAl2O3、および0.0−10.0%のMgOから実質的になる組成を有するガラスを80%;
b) 酸化物基準のモルパーセントで表して、60.0−65.0%のSiO2、12.8−14.8%のK2O、16.3−22.0%のAl2O3、4.5−7.5%のNa2O、および5.0%のTiO2から実質的になる組成を有し、190−210×10-7/℃のCTEを有する白榴石−霞石充填剤を13.0−18.0%;および/または
c) ジルコニアを4.0−22.0%;
実質的に有してなる組成を持つ。
様々な金属基体の表面を隔離し、保護するためのコーティングを製造するより効果的な手法として、本発明の一部として、ガラス質コーティングまたはガラスセラミック中に主結晶相として白榴石を形成するより効率的な方法を実験し、開発した。白榴石は、200×10-7/℃よりも大きい、非常に高い熱膨張係数を持つ高融点材料(T溶融=1693℃)である。過去において、白榴石は、バルク核形成により緩慢にしか結晶化しないので、従来のガラスセラミック経路によりガラスセラミック中に単相として得ることは難しかった。本出願人による代わりの方法は、米国特許第5094677号(モレナ(Morena))明細書に記載されたように、「反応セラミック化」と称されるプロセスに基づいている。
ガラス+反応体→白榴石
により説明することができる。反応セラミック化プロセスは前駆体ガラスを必要とするが、このプロセスは、前駆体ガラスへの組成的制限に関して、ガラス→結晶相と記載できる、従来のガラスセラミックプロセスによる結晶化物体の製造とは異なっている。従来のガラスセラミックプロセスにおいて、ガラス体中で発生する結晶の生成を最小にすることに注目が注がれているので、したがって、出発ガラスは、所望の最終結晶性製品に近い組成対応を持たなければならない。
a) 酸化物基準のモルパーセントで表して、62.0−82.0%のSiO2、12.0−22.0%のK2O、0.0−5.0%のAl2O3、0.0−5.0%のMgO、および0.0−20.0%のZnOから実質的になる組成を有する前駆体ガラスフリットを70.0−85.0%;
b) アルミナ反応体を15.0−25.0%;
c) 低融点マグネシウムフリットを0.0−4.0%;および
d) 焼結助剤として機能する微細シリカを0.0−9.0%;
を実質的に有してなる組成を持ち、
アルミナ反応体は、前駆体ガラスフリットと適切な比率で反応して、白榴石のものに類似した化学量論を持つ生成物を生成する。
Claims (4)
- 化学製造プロセスにおいて炭素粒子を引き付ける金属表面を隔離する方法であって、少なくとも80×10-7/℃の熱膨張係数(CTE)を有する、K2O,SiO2 ,Al2O3,Na 2 O, TiO 2 , ZrO 2 ,および任意成分としてMgOから実質的になるコーティングを前記金属表面に施す工程を有してなり、該コーティングが、ガラス自体よりも大きいCTEを有する不活性充填剤が添加されたガラスからなり、その不活性充填剤が添加されたガラスが、重量パーセントで、
a) 酸化物基準のモルパーセントで表して、72.0−85.0%のSiO2、12.0−17.0%のK2O、0.0−5.0%のAl2O3、および0.0−10.0%のMgOから実質的になる組成を有するガラスを80%;
b) 酸化物基準のモルパーセントで表して、60.0−65.0%のSiO2、12.8−14.8%のK2O、16.3−22.0%のAl2O3、4.5−7.5%のNa2O、および5.0%のTiO2から実質的になる組成を有し、190−210×10-7/℃のCTEを有する白榴石−霞石充填剤を13.0−15.0%;および
c) ジルコニアを5.0−7.0%;
有してなる組成を持つことを特徴とする、化学製造プロセスにおいて炭素粒子を引き付ける金属表面を隔離する方法。
- 金属基体と、該金属基体の表面上にある連続した接着性ガラス質コーティングとを有してなる、化学製造プロセス用の複合体製品であって、
該ガラス質コーティングが、前記表面への炭素の有害な影響に対して該製品を保護するためのものであり、かつK2O,SiO2 ,Al2O3,Na 2 O, TiO 2 , ZrO 2 ,および任意成分としてMgOから実質的になると共に、85×10-7/℃より大きい熱膨張係数(CTE)を有し、
該ガラス質コーティングが、
重量パーセントで、
a) 酸化物基準のモルパーセントで表して、72.0−85.0%のSiO2、12.0−17.0%のK2O、0.0−5.0%のAl2O3、および0.0−10.0%のMgOから実質的になる組成を有するガラスを80%;
b) 酸化物基準のモルパーセントで表して、60.0−65.0%のSiO2、12.8−14.8%のK2O、16.3−22.0%のAl2O3、4.5−7.5%のNa2O、および5.0%のTiO2から実質的になる組成を有し、190−210×10-7/℃のCTEを有する白榴石−霞石充填剤を13.0−15.0%;および
c) ジルコニアを5.0−7.0%;
有してなる組成を持つ、ガラス自体よりも大きいCTEを有する不活性充填剤が添加されたガラス
からなるものである、
複合体製品。
- a) 酸化物基準のモルパーセントで表して、72.0−85.0%のSiO2、0.0−5.0%のAl2O3、10.0−17.0%のK2O、および0.0−10.0%のMgOから実質的になるガラス組成物を75−85重量%;および
b) ZrO2および白榴石−霞石ガラスセラミックから実質的になる充填剤であって、該白榴石−霞石ガラスセラミックが該充填剤の主成分を構成し、該白榴石−霞石ガラスセラミックが、酸化物基準のモルパーセントで表して、60.0−65.0%のSiO2、16.3−22.0%のAl2O3、12.5−14.5%のK2O、5.13%のNa2O、および5.00%のTiO2から実質的になり、25−800℃に亘り100−120×10-7/℃の範囲にあるCTEを有するものである、充填剤を15−25重量%;
有してなる、化学製造プロセスにおいて炭素の有害な影響から金属表面を保護する、金属表面に形成されるコーティング用の充填ガラス質コーティング組成物。
- 前記ガラス組成物が、酸化物基準のモルパーセントで表して、75.0−80.0%のSiO2、0.0−5.0%のAl2O3、10.0−17.0%のK2O、および1.0−7.0%のMgOから実質的になることを特徴とする請求項3記載のコーティング組成物。
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