JP5408860B2

JP5408860B2 - 固体レーザー装置

Info

Publication number: JP5408860B2
Application number: JP2007263062A
Authority: JP
Inventors: 信彦猿倉; 彰吉川; 健太郎福田; 敏尚須山
Original assignee: Tohoku University NUC; Osaka University NUC; Tokuyama Corp
Current assignee: Tohoku University NUC; Osaka University NUC; Tokuyama Corp
Priority date: 2007-10-09
Filing date: 2007-10-09
Publication date: 2014-02-05
Anticipated expiration: 2027-10-09
Also published as: JP2009094268A

Description

本発明は、新規な固体レーザー装置に関する。詳しくは、固体レーザー媒質による紫外レーザーの発振を低コストに実現する固体レーザー装置を提供する。

紫外レーザーを用いた技術は、半導体分野、情報分野、医療分野等多岐にわたり、近年では、半導体加工や記録媒体への記録密度の向上を始めとする多くの需要に応えるべく、より短波長で発振するレーザー装置の開発が進められている。また、かかる紫外レーザーの分野において、装置の小型化等を目的として、固体レーザー装置の開発が求められている。この要求に応えるべく、セリウム元素をドープしたフッ化リチウムカルシウムアルミニウム単結晶（以下、Ｃｅ：ＬｉＣＡＦともいう）をレーザー媒質として用い、２９０ｎｍでのレーザー発振を実現する固体レーザー装置が提案されている（非特許文献１参照）。

上記Ｃｅ：ＬｉＣＡＦはチョクラルスキ法で作製された結晶であり、レーザー媒質として使用するために加工する必要があるが、当該Ｃｅ：ＬｉＣＡＦは脆弱であり、レーザー媒質に適した形状へ加工するために多大なコストと注意を要するという問題があった。

かかる結晶加工の困難さを解決する手段として、マイクロ引き下げ法が提案されている（非特許文献２参照）。当該マイクロ引き下げ法によれば、所望の形状の単結晶を容易に得ることができ、作製したアズグロウンの結晶を直接所望の用途に用いることが可能となる。

しかしながら、かかるマイクロ引き下げ法で作製された結晶は一般にチョクラルスキ法で作製された結晶に比較して結晶性に劣るため、レーザー媒質としての機能を充分に発揮した例はほとんど知られていないのが現状であった。

Ｋ．Ｓｈｉｍａｍｕｒａ，ｅｔａｌ．， "ＧｒｏｗｔｈａｎｄｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎｏｆＣｅ−ｄｏｐｅｄＬｉＣａＡｌＦ６ｓｉｎｇｌｅｃｒｙｓｔａｌｓ" ＪｏｕｒｎａｌｏｆＣｒｙｓｔａｌＧｒｏｗｔｈ，１９７，８９６（１９９９）．Ａ．Ｙｏｓｈｉｋａｗａ，ｅｔａｌ．， "Ｃｈａｌｌｅｎｇｅａｎｄｓｔｕｄｙｆｏｒｄｅｖｅｌｏｐｉｎｇｏｆｎｏｖｅｌｓｉｎｇｌｅｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅｏｐｔｉｃａｌｍａｔｅｒｉａｌｓｕｓｉｎｇｍｉｃｒｏ−ｐｕｌｌｉｎｇ−ｄｏｗｎｍｅｔｈｏｄ"，ＯｐｔｉｃａｌＭａｔｅｒ．３０，６（２００７）

本発明は、固体レーザー媒質によって紫外レーザーを発振する固体レーザー装置を低コストに提供することを目的とする。

本発明者等は、マイクロ引き下げ法で作製されたＣｅ：ＬｉＣＡＦを固体レーザー媒質として用いた固体レーザー装置において、Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの作製条件及び励起方法について、鋭意検討を重ねた。その結果、マイクロ引き下げ法によって柱状のＣｅ：ＬｉＣＡＦを作製し、当該Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの周面より励起光を入射して励起することによって、当該Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの端面より紫外レーザーを発振し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。

即ち、本発明は、固体レーザー媒質の周面より励起光を入射して励起し、固体レーザー媒質の端面よりレーザーを発振せしめる固体レーザー装置であって、固体レーザー媒質が、セリウム元素をドープしたフッ化リチウムカルシウムアルミニウム単結晶であって、当該単結晶がマイクロ引き下げ法で作製されたアズグロウンの柱状結晶（セルフコーティングされたものを除く）であり且つ両端面が研磨されていることを特徴とする固体レーザー装置である。

本発明によって得られる固体レーザー装置によれば、固体レーザー媒質によって紫外レーザーを発振する固体レーザー装置を低コストに得ることができる。

以下、本発明の固体レーザー装置について説明する。

本発明の固体レーザー装置は、固体レーザー媒質、励起光源、励起光学系、及び共振器で構成される。

本発明において、固体レーザー媒質は、マイクロ引き下げ法で作製されたＣｅ：ＬｉＣＡＦである。当該Ｃｅ：ＬｉＣＡＦは無色透明の結晶であって、約２７０ｎｍの励起光で励起することにより、２９０ｎｍで発光する。

Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの形状を柱状とし、当該柱状Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの周面より励起光を照射することによって、端面より効率よくレーザー光を発振せしめることが可能となる。

なお、本発明において、周面とは、柱状結晶の上端及び下端の両端面を除く全周面を言う。

上記柱状Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの断面形状は、特に制限されず、用途に応じて適宜選択することができるが、直径０．５〜５ｍｍの円形、あるいは一辺の長さがそれぞれ０．５〜５ｍｍの四角形が一般的である。かかる柱状Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの断面形状は、後述するマイクロ引き下げ法における坩堝底部の孔の形状によって制御することができる。

上記柱状Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの長さは、特に制限されないが、１０ｍｍ以上とすることが好ましい。長さを１０ｍｍ以上とすることによって、周面からの励起光の入射量を増すことができ、高出力のレーザー光を発振することができる。

上記Ｃｅ：ＬｉＣＡＦにおいてＣｅのドープ量は、ＬｉＣＡＦに対して０．０１〜５ｍｏｌ％とすることが好ましい。Ｃｅのドープ量を０．０１ｍｏｌ％以上とすることによってレーザー発振効率を高めることができ、また、５ｍｏｌ％以下とすることによって、結晶の白濁による性能の劣化を抑制することができる。

上記Ｃｅ：ＬｉＣＡＦをマイクロ引き下げ法で製造することにより、困難な加工を施すことなく、固体レーザー媒質として供することができる。

マイクロ引き下げ法とは、図１に示すような装置を用いて、坩堝５の底部に設けた孔より原料融液を引き出して結晶を製造する方法である。

以下、マイクロ引き下げ法によって本発明のフッ化物結晶を製造する際の、一般的な方法について説明する。

まず、所定量の原料を、底部に孔を設けた坩堝５に充填する。坩堝底部に設ける孔の形状は、得たい柱状Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの断面形状に応じて選択する。具体的な例として、直径が０．５〜５ｍｍの円形、あるいは一辺の長さがそれぞれ０．５〜５ｍｍの四角形が挙げられる。

本発明において原料は特に限定されないが、純度がそれぞれ９９．９９％以上のフッ化リチウム、フッ化カルシウム、フッ化アルミニウム及びフッ化セリウムを混合した混合原料を用いることが好ましい。かかる混合原料を用いることにより、Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの純度を高めることができ、レーザー発振の出力特性が向上する。混合原料は、混合後に焼結或いは溶融固化させてから用いても良い。

次いで、上記原料を充填した坩堝５、アフターヒーター１、ヒーター２、断熱材３、及びステージ４を図２に示すようにセットする。真空排気装置を用いて、チャンバー６の内部を１．０×１０^−３Ｐａ以下まで真空排気した後、高純度アルゴン等の不活性ガスをチャンバー内に導入してガス置換を行う。ガス置換後のチャンバー内の圧力は特に限定されないが、大気圧が一般的である。

該ガス置換操作によって、原料或いはチャンバー内に付着した水分を除去することができ、かかる水分に由来する結晶の劣化を妨げることができる。上記ガス置換操作によっても除去できない水分による影響を避けるため、フッ化亜鉛等の固体スカベンジャー或いは四フッ化メタン等の気体スカベンジャーを用いることが好ましい。固体スカベンジャーを用いる場合には原料中に予め混合しておく方法が好適であり、気体スカベンジャーを用いる場合には上記不活性ガスに混合してチャンバー内に導入する方法が好適である。

ガス置換操作を行った後、高周波コイル７、及びヒーター２によって原料を加熱して溶融せしめ、溶融した原料融液を坩堝底部の孔から引き出して、結晶の育成を開始する。

なお、本発明において、加熱方法は特に限定されず、例えば上記高周波コイルとヒーターの構成に替えて、抵抗加熱式のカーボンヒーター等を適宜用いることができる。

溶融した原料融液を坩堝底部の孔から引き出した後、一定の引き下げ速度で連続的に引き下げることにより、結晶を得ることができる。このときの引き下げ速度は、特に限定されないが、０．５〜１０ｍｍ／ｈｒの範囲とすることが好ましい。

前記マイクロ引き下げ法で作製されたＣｅ：ＬｉＣＡＦは、坩堝底部の孔の形状と同一の断面形状を有する柱状の結晶として得られる。当該Ｃｅ：ＬｉＣＡＦは、所望の長さに切断し、その両端面を研磨するのみで、レーザー媒質として好適に使用できる。

また、前記マイクロ引き下げ法で作製されたＣｅ：ＬｉＣＡＦは、一般に周面が粗面の結晶として得られるが、かかる周面が粗面の結晶をそのままレーザー媒質として用いることにより、寄生発振モードでの発振を抑制することができ、好適である。

本発明において、励起光源は、Ｃｅ：ＬｉＣＡＦを効率よく励起できる光源であれば得に制限なく使用できるが、励起波長に鑑みて、Ｎｄ：ＹＡＧレーザーの４倍高調波等を用いることが好ましい。

本発明においては、上記励起光源からの励起光を、励起光学系を用いてＣｅ：ＬｉＣＡＦの周面より入射することによって、Ｃｅ：ＬｉＣＡＦを励起せしめる。

励起光を照射する位置は当該Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの周面であれば特に限定されないが、高出力のレーザー発振を得るためには、Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの両端面の間の全域に亘って、帯状に励起光を照射することが好ましい。

上記励起光学系としては、レーザー光の出力を高めるため、固体レーザー媒質の周面の少なくとも２方向から励起光を入射する構造を有するものが好ましく、さらには全方向から励起光を入射する構造を有するものが特に好ましい。

かかる２方向から励起光を入射する構造を有する励起光学系の具体例として、図２に示すような複数のシリンドリカルレンズを用いた光学系が挙げられる。当該励起光学系においては、対向する２方向からの励起光が、各々シリンドリカルレンズによって集光され、Ｃｅ：ＬｉＣＡＦに照射される。当該励起光学系で対向する２方向からの励起光を得るためには、励起光源を２基設けても良く、あるいは単一の励起光源からの励起光をビームスプリッタ等で分割しても良い。

また、全方向から励起光を入射する構造を有する励起光学系の具体例としては、図３に示すようなプリズマティックセルを用いた光学系が挙げられる。当該励起光学系においては、図３の光路ａ、ｂ、ｃ及びｄからの励起光が、それぞれＣｅ：ＬｉＣＡＦの上面、右面、左面及び下面から照射され、実質的に全方向からの励起光の入射が実現される。

本発明において、共振器は高効率反射鏡及び出力カプラーで構成される。出力カプラーの透過率は、特に限定されないが、レーザーの発振効率を高める目的で、３０〜８０％が好適である。

Ｃｅ：ＬｉＣＡＦから発せられたレーザー光は、上記高効率反射鏡と出力カプラーの間を往復し、増幅された後、出力カプラー側から取り出される。

以下、本発明の実施例を挙げて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら制限されるものではない。

実施例１
図１に示す結晶製造装置を用いて、本発明のフッ化物結晶を製造した。原料としては、純度が９９．９９％のフッ化ランタン、フッ化バリウム、及びフッ化ネオジウムを用いた。アフターヒーター１、ヒーター２、断熱材３、ステージ４、及び坩堝５は、高純度カーボン製のものを使用し、坩堝底部に設けた孔の形状は直径２．２ｍｍの円形とした。

まず、フッ化リチウム０．１６ｇ、フッ化カルシウム０．４７ｇ、フッ化アルミニウム０．５０ｇ、及びフッ化セリウム５．９ｍｇをそれぞれ秤量し、よく混合して、得られた混合原料を坩堝５に充填した。なお、Ｃｅのドープ量はＬｉＣＡＦに対して０．５ｍｏｌ％とした。

原料を充填した坩堝５を、アフターヒーター１の上部にセットし、その周囲にヒーター２、及び断熱材３を順次セットした。次いで、油回転ポンプ及び油拡散ポンプからなる真空排気装置を用いて、チャンバー６内を１．０×１０^−４Ｐａまで真空排気した後、アルゴン−四フッ化メタン混合ガスをチャンバー６内に導入してガス置換を行った。

ガス置換後のチャンバー６内の圧力は大気圧とした後、高周波コイル７で原料を加熱して溶融せしめ、引き下げロッド８の先端に設けたＷ−Ｒｅワイヤーを、上記孔に挿入し、原料の融液を上記孔より下方へ引き出した。

この時点の温度が保たれるように高周波の出力を調整し、原料の融液を引き下げ、結晶化を開始した。３ｍｍ／ｈｒの速度で連続的に２０時間引き下げ、Ｃｅ：ＬｉＣＡＦ結晶を得た。該結晶は直径が２．２ｍｍ、長さが６０ｍｍの円柱状であり、白濁やクラックの無い良質な単結晶であった。

上記Ｃｅ：ＬｉＣＡＦを、ダイヤモンド切断砥石を備えたブレードソーによって３０ｍｍの長さに切断し、両端面を鏡面研磨して、本発明の固体レーザー装置の固体レーザー媒質を得た。

上記Ｃｅ：ＬｉＣＡＦからなる固体レーザー媒質、励起光源、励起光学系、及び共振器を図２のように配置して、本発明の固体レーザー装置を構成した。

励起光源として、２基のＱ−スイッチＮｄ：ＹＡＧレーザー（発振周波数１０Ｈｚ）を用いた。各々のＱ−スイッチＮｄ：ＹＡＧレーザーからのレーザー光を４倍高調波（波長２６６ｎｍ）に変換した後、当該４倍高調波を、シリンドリカルレンズを用いて集光し、Ｃｅ：ＬｉＣＡＦの周面より照射した。なお、焦点距離が３００ｍｍのシリンドリカルレンズを用い、シリンドリカルレンズとＣｅ：ＬｉＣＡＦとの距離は２６０ｍｍとした。

共振器の出力カプラーからのレーザー光線を、ストリークカメラを用いて測定したところ、波長２９０ｎｍ、パルス幅４ｎｓでレーザー発振していることが確認された。

本発明の固体レーザー装置の出力特性を図４に示す。最大のレーザー出力は１ｍＪであり、かかるレーザー出力を得るのに要する励起光のエネルギーは１００ｍＪであった。

実施例２
シリンドリカルレンズによる励起光の照射を一方向のみからとする以外は、実施例１と同様にして固体レーザー装置を構成した。

本実施例の固体レーザー装置において、波長２９０ｎｍでのレーザー発振が確認された。出力特性を図４に示す。最大のレーザー出力は０．５ｍＪであり、かかるレーザー出力を得るのに要する励起光のエネルギーは５０ｍＪであった。

本図は、マイクロ引き下げ法による結晶製造装置の概略図である。本図は、シリンドリカルレンズを励起光学系に用いた本発明の固体レーザー装置の概略図である。本図は、プリズマティックセルを励起光学系に用いた本発明の固体レーザー装置の概略図である。本図は、本発明の固体レーザー装置の出力特性を示す図である。

符号の説明

１アフターヒーター
２ヒーター
３断熱材
４ステージ
５坩堝
６チャンバー
７高周波コイル
８引き下げロッド
９ヒーター
１０断熱材
１１ステージ
１２坩堝
１３チャンバー
１４高周波コイル
１５引き上げロッド

Claims

固体レーザー媒質の周面より励起光を入射して励起し、固体レーザー媒質の端面よりレーザーを発振せしめる固体レーザー装置であって、固体レーザー媒質が、セリウム元素をドープしたフッ化リチウムカルシウムアルミニウム単結晶であって、当該単結晶がマイクロ引き下げ法で作製されたアズグロウンの柱状結晶（セルフコーティングされたものを除く）であり且つ両端面が研磨されていることを特徴とする固体レーザー装置。
請求項１記載の固体レーザー装置において、固体レーザー媒質の周面の少なくとも２方向から励起光を入射する手段を設けてなる前記固体レーザー装置。