JP5249130B2 - Thermoelectric conversion module - Google Patents
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Description
本発明は、発電若しくは冷却に使用可能な熱電変換モジュールに係り、特に熱電変換素子と電極との接合部における耐久性に優れ、機械的強度が高く、柔軟性を有する熱電変換モジュールに関する。 The present invention relates to a thermoelectric conversion module that can be used for power generation or cooling, and more particularly to a thermoelectric conversion module that has excellent durability, high mechanical strength, and flexibility at a joint portion between a thermoelectric conversion element and an electrode.
従来からゼーベック効果あるいはペルチェ効果を利用する熱電変換モジュールが知られているが、この熱電変換モジュールは、絶縁熱伝導板（基板）の間に電極 とＰ型及びＮ型の半導体からなる熱電変換素子を直列になるように配置し、これらの熱電変換素子に温度差を付けて発電させたり（ゼーベック効果）、若しくは 電流を流すことにより冷却したり（ペルチェ効果）するものである（例えば、特許文献１〜３参照）。 Conventionally, a thermoelectric conversion module using the Seebeck effect or the Peltier effect is known. This thermoelectric conversion module is composed of an electrode and a P-type and N-type semiconductor between insulating heat conductive plates (substrates). Are arranged in series, and power is generated by applying a temperature difference to these thermoelectric conversion elements (Seebeck effect), or cooling is performed by passing an electric current (Peltier effect) (for example, Patent Documents) 1-3).
このような熱電変換モジュールは電極が一体化されているために冷却面と発熱面での温度差により加わる熱歪みがモジュール全体に及び、熱歪みの大きさによっ ては熱電変換素子が破損する虞があった。また、電極と熱電変換素子の材料同士が異種接合となるために熱膨張率の差が生じた場合には接合部分で破壊が生じる 場合もあった。 In such a thermoelectric conversion module, since the electrodes are integrated, the thermal strain applied by the temperature difference between the cooling surface and the heat generation surface extends to the entire module, and the thermoelectric conversion element is damaged depending on the size of the thermal strain. There was a fear. In addition, since the materials of the electrode and the thermoelectric conversion element are heterogeneous joints, when the difference in the coefficient of thermal expansion occurs, the joint part may break.
ところで、熱電変換素子に用いられる材料としては、ビスマス・テルル系、鉛・テルル系あるいはシリコン・ゲルマニウム系などの金属系材料があるが、金属系 材料は稀少元素であることや毒性の強い環境負荷物質を含むこと、高温大気中で使用する場合に酸化が生じたり成分元素の融解が生じたりすることなどの問題か ら、高温環境下では酸化物系材料を用いた方が好ましいとされている。 By the way, there are metal materials such as bismuth / tellurium, lead / tellurium, silicon / germanium, etc. as materials used for thermoelectric conversion elements. However, metal materials are rare elements and are highly toxic to the environment. It is considered preferable to use an oxide-based material in a high-temperature environment due to problems such as inclusion of substances, oxidation when used in high-temperature air, and melting of constituent elements. .
このように酸化物系材料を用いた熱電変換モジュールにおいては、使用温度領域が高く、通常ハンダの融点を超えてしまうため、ハンダによる強固な接合ができ ないという状況がある。そういう場合には貴金属ペーストによる接合を行っているが、これは本来接合用の材料ではないので接合強度が弱くなる。 As described above, in the thermoelectric conversion module using the oxide-based material, the operating temperature range is high and the melting point of the solder is usually exceeded, so that there is a situation in which strong bonding by solder cannot be performed. In such a case, bonding with a noble metal paste is performed, but since this is not a material for bonding, bonding strength is weakened.
以上のような状況から最近ではスケルトン型の熱電変換モジュールが提案されている。スケルトン型の熱電変換モジュールは中間部に構造材として中間支持基板 を設けたものであり、セラミックス絶縁電極のような一体型構造ではなく、個々の熱電変換素子と電極間は結合しているが全体としては一体化しておらず、熱歪 みを集中させない構造となっている（例えば、特許文献４参照）。 From the above situation, a skeleton-type thermoelectric conversion module has been recently proposed. Skeleton-type thermoelectric conversion modules are provided with an intermediate support substrate as a structural material in the middle, and are not integrated structures such as ceramic insulated electrodes. Are not integrated and have a structure that does not concentrate thermal strain (see, for example, Patent Document 4).
上記したように、従来の熱電変換モジュールのうち、絶縁基板を用いたものは熱歪みのために熱電変換素子の破損や電極と熱電変換素子の接合破壊が生じる場合があった。また、酸化物系熱電変換素子の場合は接合強度に問題があった。 As described above, among the conventional thermoelectric conversion modules, those using an insulating substrate may cause damage to the thermoelectric conversion element or breakage of the junction between the electrode and the thermoelectric conversion element due to thermal distortion. In the case of an oxide-based thermoelectric conversion element, there is a problem in bonding strength.
一方、スケルトン型の熱電変換モジュールの場合は、熱歪みによる破損は減少するが、電極が剥き出しの状態となっているために電極を別途絶縁する必要があ り、また高温雰囲気において機械的耐久性を有し、かつ高温で絶縁でき、さらに熱伝達に支障のない構造とすることは困難であった。 On the other hand, in the case of a skeleton-type thermoelectric conversion module, damage due to thermal strain is reduced, but the electrode is exposed, so it is necessary to insulate the electrode separately, and it is mechanically durable in a high-temperature atmosphere. It has been difficult to achieve a structure that can be insulated at high temperatures and that does not hinder heat transfer.
本発明は上記のような課題を解決するためになされたもので、熱電変換素子と電極の機械的強度を向上させて強固な接合を実現でき、また絶縁基板を用いること なく絶縁性を保持でき、さらに熱電変換素子同士が可撓性を有し、耐久性の高い熱電変換モジュールを提供するものである。 The present invention has been made in order to solve the above-described problems, and can improve the mechanical strength of the thermoelectric conversion element and the electrode to realize strong bonding, and can maintain insulation without using an insulating substrate. Furthermore, the thermoelectric conversion elements are flexible and provide a highly durable thermoelectric conversion module.
この目的を達成するために本発明の熱電変換モジュールの第１の態様は、Ｐ型及びＮ型の熱電変換素子が順次交互に配置されてなる熱電変換モジュールにおい て、熱電変換素子の両端側に絶縁体からなるキャップが被せられており、熱電変換素子とキャップはキャップの内部に充填された金属系接合材により接合され、隣り合うキャップに覆われた熱電変換素子同士が一方の端部側において金属テープを介して接続され、次いで一方の端部側において接続された熱電変換素子に隣り合う熱電変換素子同士が一方の端部側の反対側の端部側において金属テープを介して接続されることにより熱電変換素子が順次接続されていることを特徴とする。 In order to achieve this object, the first aspect of the thermoelectric conversion module of the present invention is a thermoelectric conversion module in which P-type and N-type thermoelectric conversion elements are arranged alternately one after the other. A cap made of an insulator is covered, and the thermoelectric conversion element and the cap are joined by a metal-based bonding material filled in the cap, and the thermoelectric conversion elements covered by the adjacent caps are on one end side. The thermoelectric conversion elements that are connected via the metal tape and then adjacent to the thermoelectric conversion elements connected at one end side are connected via the metal tape at the end side opposite to the one end side. Thus, the thermoelectric conversion elements are sequentially connected.
また本発明の熱電変換モジュールの第２の態様は、第１の態様において、金属テープは、その端部がキャップの内部に充填された金属系接合材と接続されていることを特徴とする。 Moreover, the 2nd aspect of the thermoelectric conversion module of this invention is connected to the metal type joining material with which the edge part was filled in the inside of a cap in the 1st aspect, It is characterized by the above-mentioned.
さらに本発明の熱電変換モジュールの第３の態様は、第１の態様または第２の態様において、金属テープは銀テープからなることを特徴とする。 Furthermore, the third aspect of the thermoelectric conversion module of the present invention is characterized in that, in the first aspect or the second aspect, the metal tape is made of a silver tape.
また本発明の熱電変換モジュールの第４の態様は、第１から第３の態様において、金属系接合材は金属ペースト若しくは金属ろう材であることを特徴とする。 According to a fourth aspect of the thermoelectric conversion module of the present invention, in the first to third aspects, the metal-based bonding material is a metal paste or a metal brazing material.
さらに本発明の熱電変換モジュールの第５の態様は、第４の態様において、金属ペーストは銀ペーストからなることを特徴とする。 Further, the fifth aspect of the thermoelectric conversion module of the present invention is characterized in that, in the fourth aspect, the metal paste is made of silver paste.
本発明によれば、熱電変換モジュールを温度差の大きい領域に設置した場合でも熱歪みの集中を受け難く、従って熱電変換素子と電極との接合部分が破壊することがなく、機械的強度の高い熱電変換モジュールを提供することができる。 According to the present invention, even when the thermoelectric conversion module is installed in a region where the temperature difference is large, it is difficult to receive thermal strain concentration. Therefore, the joint portion between the thermoelectric conversion element and the electrode is not broken, and the mechanical strength is high. A thermoelectric conversion module can be provided.
以下、本発明の熱電変換モジュールの好ましい実施の形態について図面を参照して説明する。 Hereinafter, preferred embodiments of the thermoelectric conversion module of the present invention will be described with reference to the drawings.
図１は本発明の熱電変換モジュールの構成を表した図である。図１（ａ）はその全体斜視図、図１（ｂ）は本発明の熱電変換モジュールのうちの一つの熱電変換素子の断面図を表している。 FIG. 1 is a diagram showing a configuration of a thermoelectric conversion module of the present invention. FIG. 1A is an overall perspective view, and FIG. 1B is a cross-sectional view of one thermoelectric conversion element of the thermoelectric conversion module of the present invention.
図１（ａ）、図１（ｂ）において、本発明の熱電変換モジュール１は、熱電変換素子２の両端側に絶縁体からなるキャップ３が被せられている。キャップ３の内部には金属系接合材４が 充填されている。この金属系接合材は、例えば金属ペースト若しくは金属ろう材が好ましく、金属ペーストを用いた場合には金属ペーストを焼成することにより 熱電変換素子２とキャップ３とが接合される。また、金属系接合材４には金属テープ５の端部が接続されており、各熱電変換素子同士は金属テープ５を電極とし て電気的に接続されている。
1 (a) and 1 (b), the
熱電変換素子２はＰ型及びＮ型の素子が順次交互に直列に配置されている。熱電変換素子は金属系材料、酸化物系材料のどちらを用いてもよい。また、キャップ３はアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、ジルコニア（ＺｒＯ２）、シリカ（ＳｉＯ２）、窒化アルミ（ＡｌＮ）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、パイレックス（登録商標）ガラスのような耐熱ガラス等の絶縁性を有するセラミックス材料若しくはガラス材料から構成されている。
In the
キャップ３は上記したように絶縁性を有するセラミックス材料若しくはガラス材料から構成されているので、従来のスケルトン型の熱電変換モジュールのような 絶縁処理を施す必要がなく、またキャップ３の絶縁性のために熱電変換モジュールを取り扱う際にショートするような懸念もない。
Since the
金属系接合材４は熱伝導率の高い材料であれば特に限定されるものではないが、例えば金属ペーストの場合、ＡｇＰｔペースト、ＡｇＰｄペースト、Ａｕペース ト、Ｃｕペースト等が用いられ、特に銀ペーストは熱伝導率が高く、好ましい。また、金属ろう材の場合は銀ろう、金ろう、パラジウムろう等が用いられる。さ らに、金属テープ５は電気伝導度の高い材料が好ましく、単線、平編み線、拠り線、コイルバネ等が用いられ、中でも銀テープが本発明の熱電変換モジュールに 適している。
The metal-based bonding material 4 is not particularly limited as long as it is a material having high thermal conductivity. For example, in the case of a metal paste, AgPt paste, AgPd paste, Au paste, Cu paste, etc. are used. Is preferable because of its high thermal conductivity. In the case of a metal brazing material, silver brazing, gold brazing, palladium brazing or the like is used. Further, the
このような本発明の熱電変換モジュールにおいては、熱電変換素子２と金属系接合材４との接合面積が大きいので機械的強度が高くなる。また、例えばゼーベッ ク効果を利用する場合、金属系接合材として銀ペーストを用いると、キャップが加熱されると銀ペーストに熱が伝わるが、銀ペーストと熱電変換素子の接触表面 積が大きいので効率よく熱電変換素子に熱を伝えることができる。
In such a thermoelectric conversion module of the present invention, since the bonding area between the
また、金属テープ５は可撓性を有し、かつ強度も確保しなければならないので、厚さ２００μｍ程度、幅２ｍｍ程度の銀テープを用いることが好ましい。このように金属テープ（銀テープ）５により各熱電変換素子を接続すると、各熱電変換素子同士が可撓性を有することとなるので、本発明の熱電変換モジュールを湾曲 した部分にも取り付けることが可能となる。なお、図１においては金属テープ５による熱電変換素子の接続を図中の上下で交互に行っているが、この接続方法については特に限定はなく、片端側同士で接続しても差し支えない。
Further, since the
以上より、本発明の熱電変換モジュールは、従来のような絶縁基板を用いた一体型の構造ではなく、個々の熱電変換素子が独立した構造となっているので、熱歪みの集中を受け難く、長期の使用においても耐久性に極めて優れている。 From the above, the thermoelectric conversion module of the present invention is not an integral structure using a conventional insulating substrate, but has an independent structure of individual thermoelectric conversion elements. Excellent durability even in long-term use.
本発明の熱電変換モジュールは次のようにして作製することができる。図２は本発明の熱電変換モジュールの作製手順を説明するための図である。まず図２（ａ）において、セラミックス材料からなるキャップ３を用意する。本実施の形態においては一例として２個用意するが、１個でもよく、また３個以上でも差し支えない。そしてこのキャップ３に予め金属系接合材として金属ペースト４を必要量だけ充填する。
The thermoelectric conversion module of the present invention can be produced as follows. FIG. 2 is a view for explaining a production procedure of the thermoelectric conversion module of the present invention. First, in FIG. 2A, a
次に図２（ｂ）において示すように、金属テープ５を２個のキャップ３に跨らせるようにして金属テープ５の先端をそれぞれの金属ペースト４に挿入する。さらに図２（ｃ）において、熱電変換素子２をキャップ３内に差し込む。なお、図２（ｂ）における金属テープ５の挿入と図２（ｃ）における熱電変換素子２の差し込みとを同時に行ってもよい。その後、図２（ｄ）に示すように金属ペースト４を焼成して熱電変換素子２とキャップ３を接合する。このようにして順次各熱電変換素子同士を金属テープにより接続する。
Next, as shown in FIG. 2 (b), the tip of the
なお、図２に おいては熱電変換素子の片側だけにキャップを被せる例を示しているが、片側のキャップの取り付けが終わった後に同じように反対側のキャップの取り付けを行うようにする。この場合、複数の熱電変換素子の片側だけにまず一斉にキャップを取り付け、その後反対側のキャップの取り付けを行ってもよく、あるいは一つずつの熱電変換素子についてまず片側のキャップの取り付けを行い、次に反対側にキャップを取り付けてもよい。いずれの方法を採用するにしても本発明の熱電 変換モジュールの作製において最も適した方法を選択することができる。 2 shows an example in which a cap is put on only one side of the thermoelectric conversion element, but the cap on the opposite side is similarly attached after the cap on one side is finished. In this case, the caps may be attached to only one side of the plurality of thermoelectric conversion elements at the same time, and then the caps on the opposite side may be attached. Alternatively, the caps on one side of each thermoelectric conversion element may be attached first, Next, a cap may be attached to the opposite side. Whichever method is employed, the most suitable method for producing the thermoelectric conversion module of the present invention can be selected.
次に、本発明の熱電変換モジュールのうちの一つの熱電変換素子について引張応力及び剪断応力を求めた結果を比較例とともに示す。
＜実施例＞
直径３ｍｍ、高さ６ｍｍの熱電変換素子の両端に外径５ｍｍ、内径４ｍｍ、底辺厚さ１ｍｍ、高さ３ｍｍのキャップを被せた。キャップの内部には予め必要量の 銀ペーストが充填されており、熱電変換素子にキャップを被せた後に８５０℃で加熱して銀ペーストの焼成を行った。この時の引張応力は５０．０ＭＰａ、剪断 応力は９０．２ＭＰａであった。
＜比較例＞
直径３ｍｍ、高さ６ｍｍの熱電変換素子を用い、アルミナ基板に銀ペーストで電極を印刷し、その上に銀ペーストで熱電変換素子の底面だけを接合し、銀ペーストの焼成を行った。この時の引張応力は５．０ＭＰａ、剪断応力は３．０ＭＰａであった。
Next, the result of having calculated | required the tensile stress and the shear stress about one thermoelectric conversion element of the thermoelectric conversion modules of this invention is shown with a comparative example.
<Example>
A thermoelectric conversion element having a diameter of 3 mm and a height of 6 mm was covered with a cap having an outer diameter of 5 mm, an inner diameter of 4 mm, a base thickness of 1 mm, and a height of 3 mm. The cap was filled with a required amount of silver paste in advance, and the thermoelectric conversion element was covered with the cap, and then heated at 850 ° C. to fire the silver paste. At this time, the tensile stress was 50.0 MPa, and the shear stress was 90.2 MPa.
<Comparative example>
A thermoelectric conversion element having a diameter of 3 mm and a height of 6 mm was used. An electrode was printed on an alumina substrate with a silver paste, and only the bottom surface of the thermoelectric conversion element was joined with the silver paste thereon, and the silver paste was fired. At this time, the tensile stress was 5.0 MPa, and the shear stress was 3.0 MPa.
上記実施例及び比較例から、本発明の熱電変換モジュールは従来の熱電変換モジュールに比べて極めて高い機械的強度を有していることが明らかとなった。 From the said Example and comparative example, it became clear that the thermoelectric conversion module of this invention has very high mechanical strength compared with the conventional thermoelectric conversion module.
以上より、従来の熱電変換モジュールに比べて本発明の熱電変換モジュールは、熱電変換素子と電極の接合における機械的強度が高く、また絶縁基板を用いることなく絶縁性を保持でき、さらに熱電変換素子同士が可撓性を有している。また、その構造上熱歪みの集中を受け難いため、長期的使用における耐久性が極めて高い。 As described above, the thermoelectric conversion module of the present invention has higher mechanical strength at the junction between the thermoelectric conversion element and the electrode than the conventional thermoelectric conversion module, and can maintain insulation without using an insulating substrate. Further, the thermoelectric conversion element They are flexible. In addition, since it is difficult to receive thermal strain concentration due to its structure, the durability in long-term use is extremely high.
１ 熱電変換モジュール
２ 熱電変換素子
３ キャップ
４ 金属系接合材
５ 金属テープ
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