JP5169188B2 - Method for producing molded thermoplastic composition - Google Patents

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Description

本発明は熱可塑性組成物成形体の製造方法に関する。更に詳しくは、植物性材料と熱可塑性樹脂とを含む成形体を射出成形により成形する熱可塑性組成物成形体の製造方法に関する。   The present invention relates to a method for producing a thermoplastic composition molded body. More specifically, the present invention relates to a method for producing a thermoplastic composition molded body in which a molded body containing a plant material and a thermoplastic resin is molded by injection molding.

近年、ケナフ等の成長が早く且つ二酸化炭素吸収量が多い植物資源は、二酸化炭素排出量削減及び二酸化炭素の固定化等の観点から注目され、熱可塑性樹脂と混合した材料として期待されている。このような材料に関する技術としては下記特許文献1及び下記特許文献2が知られている。   In recent years, plant resources such as kenaf that grow quickly and have a large amount of carbon dioxide absorption are attracting attention from the viewpoints of reducing carbon dioxide emissions and fixing carbon dioxide, and are expected as materials mixed with thermoplastic resins. The following patent document 1 and the following patent document 2 are known as techniques relating to such materials.

特開2005−105245号公報JP-A-2005-105245 特開2000−219812号公報JP 2000-219812 A

一般に、植物性材料を含有する材料は流動性が悪く、射出成形や押出成形等の材料自体の流動性を要する成形方法を用いて十分な成形を行うことは難しい。また、植物性材料を含むことで曲げ弾性率は飛躍的に大きくできることが知られている。しかし、熱可塑性樹脂が本来有している曲げ強度は植物性材料を配合することで低下されるのが一般的である。その理由は定かではないものの、熱可塑性樹脂と植物性材料との相互の十分な分散性が得られ難いことや、熱可塑性樹脂と植物性材料との界面の密着性が十分に得られ難いことに起因すると考えられている。このため、曲げ強度を維持しながら又は曲げ強度を向上させつつ、曲げ弾性率を向上させることは困難である。   In general, a material containing a plant material has poor fluidity, and it is difficult to perform sufficient molding using a molding method that requires fluidity of the material itself, such as injection molding or extrusion molding. Further, it is known that the bending elastic modulus can be dramatically increased by including a plant material. However, the bending strength inherent to the thermoplastic resin is generally lowered by adding a plant material. Although the reason is not clear, it is difficult to obtain sufficient mutual dispersibility between the thermoplastic resin and the plant material, and it is difficult to obtain sufficient adhesion at the interface between the thermoplastic resin and the plant material. It is thought to be caused by For this reason, it is difficult to improve the bending elastic modulus while maintaining the bending strength or improving the bending strength.

上記特許文献1及び上記特許文献2では、熱可塑性樹脂と植物性材料とを含有する熱可塑性樹脂材料について開示されているが、上記のように2つの機械的特性を両立させながら射出成形を行う方法についてはなんら検討されていない。
本発明は、上記に鑑みてなされたものであり、より優れた機械的特性を得ることができ、特に曲げ強度と曲げ弾性率との両方を向上させることができる熱可塑性組成物成形体の製造方法を提供することを目的とする。
In the said patent document 1 and the said patent document 2, although it disclosed about the thermoplastic resin material containing a thermoplastic resin and a vegetable material, as mentioned above, it performs injection molding, making two mechanical characteristics compatible. No method has been studied.
The present invention has been made in view of the above, and is capable of obtaining superior mechanical properties, and in particular, producing a thermoplastic composition molded body capable of improving both bending strength and bending elastic modulus. It aims to provide a method.

即ち、本発明は以下に示す通りである。
(1)熱可塑性樹脂及び植物性材料を含み且つその合計を100質量%とした場合に該植物性材料が30〜85質量%である熱可塑性組成物成形体の製造方法であって、
溶融混合装置を用いて、熱可塑性樹脂を溶融させながら植物性材料と混合して熱可塑性樹脂組成物を得る溶融混合工程と、
上記熱可塑性樹脂組成物を加熱せず押し固めて、該熱可塑性樹脂組成物からなる第1ペレットを得るペレット化工程と、
上記第1ペレットと、上記熱可塑性樹脂組成物を構成する熱可塑性樹脂と同質の熱可塑性樹脂からなる第2ペレットと、をドライブレンドしてペレット混合物を得るペレット混合工程と、
上記ペレット混合物を射出成形して熱可塑性組成物成形体を得る射出成形工程と、を備え
上記ペレット化工程は、ダイスと該ダイスに接して回転されるローラーとを備えたローラー式成形機を用い、該ローラーにより上記熱可塑性樹脂組成物を該ダイス内に圧入した後、該ダイスから押し出して上記第1ペレットを形成する工程であり、
上記植物性材料はケナフであることを特徴とする熱可塑性組成物成形体の製造方法。
(2)上記第1ペレットに含有される植物性材料は、該第1ペレット全体に対して50質量%以上である上記(1)に記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。
(3)上記熱可塑性組成物成形体に含まれる熱可塑性樹脂全体の20〜95質量%の熱可塑性樹脂を、上記ペレット混合工程で第2ペレットにより配合する上記(1)又は(2)に記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。
(4)上記溶融混合装置は、上記溶融混合を行う混合室及び該混合室内に配置された混合羽根を備え、
上記溶融混合工程は、上記混合室内で上記混合羽根の回転により溶融された上記熱可塑性樹脂と上記植物性材料とが混合される工程である上記(1)乃至(3)のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。
)上記熱可塑性樹脂はポリプロピレン又はポリ乳酸樹脂である上記(1)乃至()のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。
That is, the present invention is as follows.
(1) A method for producing a molded thermoplastic composition product comprising a thermoplastic resin and a plant material, and the total amount of the plant material is 100% by mass, the plant material being 30 to 85% by mass,
Using a melt mixing device, a melt mixing step of obtaining a thermoplastic resin composition by mixing with a plant material while melting the thermoplastic resin,
Pelletizing step to obtain the first pellet made of the thermoplastic resin composition by pressing and compressing the thermoplastic resin composition without heating,
A pellet mixing step of dry blending the first pellet and a second pellet made of the same thermoplastic resin as the thermoplastic resin constituting the thermoplastic resin composition to obtain a pellet mixture;
An injection molding step for obtaining a thermoplastic composition molding by injection molding the pellet mixture , and
The pelletizing step uses a roller-type molding machine equipped with a die and a roller that rotates in contact with the die, and the thermoplastic resin composition is pressed into the die by the roller and then extruded from the die. And forming the first pellet.
The method for producing a thermoplastic composition molded article, wherein the plant material is kenaf .
(2) The method for producing a thermoplastic composition molded article according to (1), wherein the plant material contained in the first pellet is 50% by mass or more based on the entire first pellet.
(3) The thermoplastic resin as described in (1) or (2) above, wherein 20 to 95% by mass of the thermoplastic resin contained in the thermoplastic composition molded body is blended with the second pellet in the pellet mixing step. A method for producing a molded product of a thermoplastic composition.
(4) The melt mixing device includes a mixing chamber for performing the melt mixing and a mixing blade disposed in the mixing chamber,
The melt mixing step is any one of (1) to (3), wherein the thermoplastic resin melted by the rotation of the mixing blade in the mixing chamber is mixed with the plant material. The manufacturing method of the thermoplastic composition molded object of description.
( 5 ) The method for producing a molded thermoplastic composition according to any one of (1) to ( 4 ), wherein the thermoplastic resin is polypropylene or polylactic acid resin.

本発明の熱可塑性組成物成形体の製造方法によれば、より優れた機械的特性を得ることができ、特に曲げ強度と曲げ弾性率との両方を向上させることができる。即ち、第1ペレットと第2ペレットとを用いることで、得られる熱可塑性組成物成形体の曲げ強度及び曲げ弾性率の両機械的特性を共に向上させることができる。また、第1ペレットと第2ペレットとを用いることで、射出成形圧力を低下させることができる。従って、短時間で低エネルギーで成形できるために低コストで成形を行うことができる。また、より細かい形状にも対応でき、賦形性を向上させることができる。   According to the method for producing a molded article of the thermoplastic composition of the present invention, more excellent mechanical properties can be obtained, and in particular, both the bending strength and the bending elastic modulus can be improved. That is, by using the first pellet and the second pellet, both the mechanical properties of the bending strength and the bending elastic modulus of the obtained thermoplastic composition molded body can be improved. Moreover, injection molding pressure can be reduced by using a 1st pellet and a 2nd pellet. Therefore, since molding can be performed with low energy in a short time, molding can be performed at low cost. Moreover, it can respond to a finer shape and can improve the formability.

第1ペレットに含有される植物性材料が第1ペレット全体に対して50質量%以上である場合は、より効果的に曲げ強度と曲げ弾性率との両方を向上させることができると共に、射出成形圧力もより効果的に低下させることができる。
熱可塑性組成物成形体に含まれる熱可塑性樹脂全体の20〜95質量%の熱可塑性樹脂をペレット混合工程で第2ペレットにより配合する場合は、更に効果的に曲げ強度と曲げ弾性率との両方を向上させることができると共に、射出成形圧力も更に効果的に低下させることができる。
When the plant material contained in the first pellet is 50% by mass or more based on the entire first pellet, both the bending strength and the bending elastic modulus can be improved more effectively, and injection molding is performed. The pressure can also be reduced more effectively.
When 20 to 95% by mass of the thermoplastic resin contained in the thermoplastic composition molded body is blended with the second pellet in the pellet mixing step, both the bending strength and the flexural modulus are more effectively effective. As well as the injection molding pressure can be reduced more effectively.

溶融混合装置が溶融混合を行う混合室及び該混合室内に配置された混合羽根を備え、溶融混合工程が混合室内で混合羽根の回転により溶融された熱可塑性樹脂と植物性材料とが混合される工程である場合は、特に植物性材料の濃度が高い熱可塑性樹脂組成物を容易に調製できる。また、これにより高濃度に植物性材料が含有された熱可塑性樹脂組成物が得られ、曲げ強度と曲げ弾性率との両方向上効果をとりわけ顕著に得ることができると共に、とりわけ顕著に射出成形圧力を低下させることができる。   The melt mixing apparatus includes a mixing chamber in which melt mixing is performed and a mixing blade disposed in the mixing chamber, and the thermoplastic resin melted by rotation of the mixing blade in the mixing chamber is mixed with the plant material. In the case of a process, a thermoplastic resin composition having a particularly high concentration of plant material can be easily prepared. In addition, this makes it possible to obtain a thermoplastic resin composition containing a plant material at a high concentration, so that the effects of improving both the bending strength and the bending elastic modulus can be obtained particularly remarkably, and the injection molding pressure is particularly noticeable. Can be reduced.

ペレット化工程がダイスとダイスに接して回転されるローラーとを備えたローラー式成形機を用い、ローラーにより熱可塑性樹脂組成物をダイス内に圧入した後、ダイスから押し出してペレットを形成する工程であるので、溶融混合装置を用いて得られた植物性材料を高濃度に含有するために十分な流動性が得られない熱可塑性樹脂組成物であっても容易にペレット化することができる。また、1工程でペレット化を行うことができ極めてペレット化効率がよい。更に、非加熱でペレット化を行うことができるために、熱可塑性樹脂組成物に含有される熱可塑性樹脂の熱劣化を防止でき、得られる熱可塑性組成物成形体の機械的特性を更に向上させることができる。 In the process of forming pellets by extruding the thermoplastic resin composition into the dies with a roller and then extruding them from the dies using a roller-type molding machine equipped with a die and a roller that rotates in contact with the dies. Therefore , even a thermoplastic resin composition that does not have sufficient fluidity to contain a plant material obtained using a melt mixing apparatus at a high concentration can be easily pelletized. Also, pelletization can be performed in one step, and the pelletization efficiency is very good. Furthermore, since pelletization can be performed without heating, thermal deterioration of the thermoplastic resin contained in the thermoplastic resin composition can be prevented, and the mechanical properties of the resulting molded thermoplastic composition are further improved. be able to.

本発明では、植物性材料がケナフである。ケナフは成長が極めて早い一年草であり、優れた二酸化炭素吸収性を有するため、大気中の二酸化炭素量の削減、森林資源の有効利用等に貢献できる。
熱可塑性樹脂がポリ乳酸樹脂である場合は、バイオマス材料であり環境負荷が小さい。即ち、生合成可能であり、また、非石油系樹脂である樹脂を用いることとなり、高い機械的強度等の実用的な特性を得ながら、石油資源の使用を抑制できる。また、熱可塑性樹脂がポリプロピレンである場合は、取扱いが容易であり、生産性を向上させることができる。また、高い柔軟性と優れた成形性が得られ、より自在な形状に成形できる。
In the present invention, the plant material is kenaf. Kenaf is an annual plant that grows very fast and has excellent carbon dioxide absorption, so it can contribute to reducing the amount of carbon dioxide in the atmosphere and effectively using forest resources.
When the thermoplastic resin is a polylactic acid resin, it is a biomass material and has a low environmental impact. That is, biosynthetic is possible, and a resin that is a non-petroleum resin is used, so that the use of petroleum resources can be suppressed while obtaining practical characteristics such as high mechanical strength. Further, when the thermoplastic resin is polypropylene, handling is easy and productivity can be improved. Further, high flexibility and excellent moldability can be obtained, and it can be molded into a more flexible shape.

以下、本発明について詳細に説明する。
[1]熱可塑性組成物成形体の製造方法
本発明の熱可塑性組成物成形体の製造方法は、植物性材料及び熱可塑性樹脂を含み且つその合計を100質量%とした場合に該植物性材料が30〜85質量%である熱可塑性組成物成形体の製造方法であって、
溶融混合装置を用いて、植物性材料と熱可塑性樹脂とを溶融混合して熱可塑性樹脂組成物を得る溶融混合工程と、
上記熱可塑性樹脂組成物を加熱せず押し固めて、該熱可塑性樹脂組成物からなる第1ペレットを得るペレット化工程と、
上記第1ペレットと、上記熱可塑性樹脂組成物を構成する熱可塑性樹脂と同質の熱可塑性樹脂からなる第2ペレットと、をドライブレンドしてペレット混合物を得るペレット混合工程と、
上記ペレット混合物を射出成形して熱可塑性組成物成形体を得る射出成形工程と、を備え
上記ペレット化工程は、ダイスと該ダイスに接して回転されるローラーとを備えたローラー式成形機を用い、該ローラーにより上記熱可塑性樹脂組成物を該ダイス内に圧入した後、該ダイスから押し出して上記第1ペレットを形成する工程であり、
上記植物性材料はケナフであることを特徴とする。
即ち、本発明の熱可塑性組成物成形体の製造方法は、「溶融混合工程」と「ペレット化工程」と「ペレット混合工程」と「射出成形工程」と、を備える。
Hereinafter, the present invention will be described in detail.
[1] Method for producing thermoplastic composition molded body The method for producing a thermoplastic composition molded body of the present invention includes a plant material and a thermoplastic resin, and the plant material is 100% by mass in total. Is a method for producing a thermoplastic composition molded body of 30 to 85 mass%,
Using a melt mixing device, a melt mixing step for obtaining a thermoplastic resin composition by melt mixing the plant material and the thermoplastic resin;
Pelletizing step to obtain the first pellet made of the thermoplastic resin composition by pressing and compressing the thermoplastic resin composition without heating,
A pellet mixing step of dry blending the first pellet and a second pellet made of the same thermoplastic resin as the thermoplastic resin constituting the thermoplastic resin composition to obtain a pellet mixture;
An injection molding step for obtaining a thermoplastic composition molding by injection molding the pellet mixture , and
The pelletizing step uses a roller-type molding machine equipped with a die and a roller that rotates in contact with the die, and the thermoplastic resin composition is pressed into the die by the roller and then extruded from the die. And forming the first pellet.
The plant material is kenaf .
That is, the method for producing a thermoplastic composition molded body of the present invention includes a “melt mixing step”, a “pelletizing step”, a “pellet mixing step”, and an “injection molding step”.

(1)溶融混合工程
上記「溶融混合工程」は、溶融混合装置を用いて、植物性材料と熱可塑性樹脂とを溶融混合して熱可塑性樹脂組成物を得る工程である。
上記「植物性材料」は、植物に由来する材料である。この植物性材料としては、ケナフ、ジュート麻、マニラ麻、サイザル麻、雁皮、三椏、楮、バナナ、パイナップル、ココヤシ、トウモロコシ、サトウキビ、バガス、ヤシ、パピルス、葦、エスパルト、サバイグラス、麦、稲、竹、各種針葉樹(スギ及びヒノキ等)、広葉樹及び綿花などの各種植物体から得られた植物性材料が挙げられるが、本発明ではケナフを用いる。ケナフは成長が極めて早い一年草であり、優れた二酸化炭素吸収性を有するため、大気中の二酸化炭素量の削減、森林資源の有効利用等に貢献できるからである。
(1) Melt Mixing Step The “melt mixing step” is a step of obtaining a thermoplastic resin composition by melting and mixing a plant material and a thermoplastic resin using a melt mixing device.
The “plant material” is a material derived from a plant. These plant materials include kenaf, jute hemp, manila hemp, sisal hemp, husk, cocoon, cocoon, banana, pineapple, coconut palm, corn, sugar cane, bagasse, palm, papyrus, cocoon, esparto, sabaigrass, wheat, rice, bamboo , Plant materials obtained from various plant bodies such as various conifers (such as cedar and cypress), broad-leaved trees and cotton, and the like, but kenaf is used in the present invention . This is because kenaf is an annual plant that grows very fast and has excellent carbon dioxide absorptivity, which contributes to reducing the amount of carbon dioxide in the atmosphere and effectively using forest resources.

また、上記植物性材料として用いる植物体の部位は特に限定されず、木質部、非木質部、葉部、茎部及び根部等の植物体を構成するいずれの部位であってもよい。更に、特定部位のみを用いてもよく2ヶ所以上の異なる部位を併用してもよい。また、植物性材料の形態も特に限定されず、繊維状の植物性材料(即ち、植物性繊維)を用いてもよく、粉末状の植物性材料を用いてもよく、これらを併用してもよい。   Moreover, the site | part of the plant body used as said plant material is not specifically limited, Any site | part which comprises plant bodies, such as a wood part, a non-wood part, a leaf part, a stem part, and a root part, may be sufficient. Furthermore, only a specific part may be used and two or more different parts may be used in combination. Also, the form of the plant material is not particularly limited, and a fibrous plant material (that is, plant fiber) may be used, a powdery plant material may be used, or these may be used in combination. Good.

これらのなかでも、本発明の方法ではケナフの木質部(ケナフコア)を用いることができる。ケナフは靭皮と称される外層部分とコアと称される芯材部分とからなるが、このうち靭皮は、強靱な繊維を有するために利用価値が高いのに対して、コアはケナフ全体の60体積%程をも占めるにも関わらず廃棄又は燃料化されることが多い。コアは靭皮に比べて繊維長が短く且つ見掛け比重が小さく嵩高いために、取扱い性が悪く、樹脂との混練が難しいためである。しかし、本方法によれば、ケナフコアであっても熱可塑性樹脂と分散性よく混合することができると共に、射出成形することができ、得られる成形体においては優れた機械的特性が発揮される。   Among these, the wood part (kenaf core) of kenaf can be used in the method of the present invention. Kenaf consists of an outer layer part called bast and a core part called core. Among these, bast is highly useful because it has tough fibers, whereas the core is the whole kenaf. In many cases, however, it is discarded or made into fuel. This is because the core has a short fiber length, a small apparent specific gravity, and is bulky as compared with a bast, which makes it difficult to handle and difficult to knead with a resin. However, according to this method, even a kenaf core can be mixed with a thermoplastic resin with good dispersibility, and can be injection-molded. The resulting molded article exhibits excellent mechanical properties.

尚、本発明におけるケナフとは、木質茎を有する早育性の一年草であり、アオイ科に分類される植物である。学名におけるhibiscus cannabinus及びhibiscus sabdariffa等が含まれ、更に、通称名における紅麻、キューバケナフ、洋麻、タイケナフ、メスタ、ビムリ、アンバリ麻及びボンベイ麻等が含まれる。
また、本発明におけるジュートとは、ジュート麻から得られる繊維である。このジュート麻には、黄麻(コウマ、Corchorus capsularis L.)、及び、綱麻(ツナソ)、シマツナソ並びにモロヘイヤ、を含む麻及びシナノキ科の植物を含むものとする。
In addition, the kenaf in this invention is an early-growing annual grass which has a wooden stem, and is a plant classified into the mallow family. Hibiscus cannabinus and hibiscus sabdariffa etc. in scientific names are included, and further, red, hemp, Cuban kenaf, western hemp, taikenaf, mesta, bimli, ambari and bombay hemp etc. are included in common names.
The jute in the present invention is a fiber obtained from jute hemp. This jute hemp shall include hemp and linden plants including jute (Chorus corpus capsularis L.), and hemp (Tunaso), Shimatsunaso and Morohaya.

上記「熱可塑性樹脂」は、特に限定されず種々のものを用いることができる。例えば、ポリオレフィン(ポリプロピレン、ポリエチレン等)、ポリエステル樹脂{(ポリ乳酸、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート等の脂肪族ポリエステル樹脂)、(ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート及びポリトリメチレンテレフタレート等の芳香族ポリエステル樹脂)}、ポリスチレン、アクリル樹脂(メタクリレート及び/又はアクリレート等を用いて得られた樹脂)、ポリアミド樹脂(ナイロン等)、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂、ABS樹脂等が挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。
これらのなかでは、ポリオレフィン、ポリエステル樹脂及びポリエステル樹脂のうちのポリ乳酸を含む他の樹脂との混合樹脂(ポリ乳酸アロイ)のうちの少なくとも1種であることが好ましい。また、上記ポリオレフィンのなかではポリプロピレンがより好ましい。上記ポリ乳酸アロイのなかでは、ポリスチレン、ABS、ナイロン、ポリカーボネート、ポリプロピレン及びポリブチレンサクシネートのうちの少なくとも1種とポリ乳酸との混合樹脂が好ましい。
The “thermoplastic resin” is not particularly limited, and various types can be used. For example, polyolefin (polypropylene, polyethylene, etc.), polyester resin {(aliphatic polyester resin such as polylactic acid, polycaprolactone, polybutylene succinate), (aromatic polyester resin such as polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate and polytrimethylene terephthalate) )}, Polystyrene, acrylic resin (resin obtained using methacrylate and / or acrylate, etc.), polyamide resin (nylon, etc.), polycarbonate resin, polyacetal resin, ABS resin and the like. These may use only 1 type and may use 2 or more types together.
In these, it is preferable that it is at least 1 sort (s) of mixed resin (polylactic acid alloy) with other resin containing polylactic acid among polyolefin, a polyester resin, and a polyester resin. Of the above polyolefins, polypropylene is more preferred. Among the polylactic acid alloys, a mixed resin of at least one of polystyrene, ABS, nylon, polycarbonate, polypropylene, and polybutylene succinate and polylactic acid is preferable.

一方、ポリエステル樹脂のなかでは、生分解性を有するポリエステル樹脂(以下、単に「生分解性樹脂」ともいう)が好ましい。生分解性樹脂としては、(1)乳酸、リンゴ酸、グルコース酸及び3−ヒドロキシ酪酸等のヒドロキシカルボン酸の単独重合体、並びに、これらのヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも1種を用いた共重合体、などのヒドロキシカルボン酸系脂肪族ポリエステル、(2)ポリカプロラクトン、及び、上記ヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも1種とカプロラクトンとの共重合体、などのカプロラクトン系脂肪族ポリエステル、(3)ポリブチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネート及びポリブチレンアジペート、などの二塩基酸ポリエステル、等が挙げられる。
これらのなかでは、ポリ乳酸、乳酸と乳酸を除く他の上記ヒドロキシカルボン酸との共重合体、ポリカプロラクトン、及び上記ヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも1種とカプロラクトンとの共重合体が好ましく、特にポリ乳酸が好ましい。これらの生分解性樹脂は1種のみを用いてもよく、2種以上を併用してもよい。尚、上記乳酸にはL−乳酸及びD−乳酸を含むものとし、これらの乳酸は単独で用いてもよく、併用してもよい。
On the other hand, among polyester resins, polyester resins having biodegradability (hereinafter also simply referred to as “biodegradable resins”) are preferable. Biodegradable resins include (1) homopolymers of hydroxycarboxylic acids such as lactic acid, malic acid, glucose acid and 3-hydroxybutyric acid, and co-polymerization using at least one of these hydroxycarboxylic acids Caprolactone-based aliphatic polyesters, such as hydroxycarboxylic acid-based aliphatic polyesters, (2) polycaprolactone, and copolymers of at least one of the above hydroxycarboxylic acids with caprolactone, (3) poly And dibasic acid polyesters such as butylene succinate, polyethylene succinate and polybutylene adipate.
Among these, polylactic acid, a copolymer of lactic acid and other hydroxycarboxylic acid excluding lactic acid, polycaprolactone, and a copolymer of caprolactone with at least one of the above hydroxycarboxylic acids are particularly preferable. Polylactic acid is preferred. These biodegradable resins may be used alone or in combination of two or more. The lactic acid includes L-lactic acid and D-lactic acid, and these lactic acids may be used alone or in combination.

上記「溶融混合装置」は、熱可塑性樹脂を溶融させながら、この熱可塑性樹脂と植物性材料と混合できる装置である。この溶融混合装置の種類などは特に限定されず、例えば、押出機(一軸スクリュー押出機及び二軸混練押出機等)、ニーダー及びミキサー(高速流動式ミキサー、バドルミキサー、リボンミキサー等)等の各種装置を用いることができるが、特に下記溶融混合装置が好ましい。   The “melt mixing apparatus” is an apparatus that can mix the thermoplastic resin and the plant material while melting the thermoplastic resin. The type of the melt mixing device is not particularly limited, and various types such as an extruder (single screw extruder, twin screw kneading extruder, etc.), a kneader and a mixer (high speed fluid mixer, paddle mixer, ribbon mixer, etc.), etc. Although an apparatus can be used, the following melt mixing apparatus is particularly preferable.

即ち、上記溶融混合装置としては、溶融混合を行う混合室及び混合室内に配置された混合羽根を備え、混合室内で混合羽根の回転により溶融された熱可塑性樹脂と植物性材料とを混合できる溶融混合装置が好ましい。この溶融混合装置は、上記混合室及び上記混合羽根を備える以外、その構成は特に限定されないが、なかでも、国際公開04/076044号パンフレットに記載された溶融混合装置1が好ましい{以下、図3(特許庁の特許電子図書館から取得した国際公開04/076044号パンフレット図1を引用)及び図4(特許庁の特許電子図書館から取得した国際公開04/076044号パンフレット図2を引用)参照}。   That is, the melt mixing apparatus includes a mixing chamber for performing melt mixing and a mixing blade disposed in the mixing chamber, and is capable of mixing the thermoplastic resin melted by the rotation of the mixing blade and the plant material in the mixing chamber. A mixing device is preferred. The structure of the melt mixing apparatus is not particularly limited except that the melt mixing apparatus includes the mixing chamber and the mixing blades. Among them, the melt mixing apparatus 1 described in the pamphlet of International Publication No. 04/076044 is preferable {hereinafter, FIG. (See International Publication No. 04/076044 Pamphlet Figure 1 Acquired from Patent Electronic Library of Patent Office) and FIG. 4 (Reference International Publication No. 04/076044 Pamphlet Figure 2 Acquired from Patent Office Electronic Patent Library)}.

この溶融混合装置1は、材料供給室13と、該材料供給室13に連接された混合室3と、該材料供給室13と該混合室3とを貫通して回転自在に設けられた回転軸5と、該材料供給室13内の該回転軸5に配設され且つ該材料供給室13に供給された混合材料(植物性材料及び熱可塑性樹脂)を該混合室3へ搬送するらせん状羽根12と、該混合室3内の該回転軸5に配設され且つ該混合材料を混合する混合羽根10a〜10fと、を備える溶融混合装置が好ましい。   The melt mixing apparatus 1 includes a material supply chamber 13, a mixing chamber 3 connected to the material supply chamber 13, and a rotating shaft that is rotatably provided through the material supply chamber 13 and the mixing chamber 3. 5 and a helical blade disposed on the rotating shaft 5 in the material supply chamber 13 and transports the mixed material (plant material and thermoplastic resin) supplied to the material supply chamber 13 to the mixing chamber 3. 12 and mixing blades 10a to 10f disposed on the rotary shaft 5 in the mixing chamber 3 and mixing the mixed material are preferable.

上記溶融混合装置を用い、植物性材料及び熱可塑性樹脂を溶融混合装置1(材料供給室13)へ投入し、溶融混合装置1の混合羽根10a〜10fを回転させることで、植物性材料及び熱可塑性樹脂が共に、混合室3の内壁へ向かって押し付けるように打撃し且つ押し進められ、材料同士の衝突するエネルギー(熱量)により短時間で熱可塑性樹脂が溶融され、植物性材料と混合され、更には混練される。また、得られる熱可塑性樹脂組成物には射出成形が可能な優れた流動性が発現される。   By using the melt mixing apparatus, the plant material and the thermoplastic resin are put into the melt mixing apparatus 1 (material supply chamber 13), and the mixing blades 10a to 10f of the melt mixing apparatus 1 are rotated so that the plant material and heat Both the plastic resin is struck and pushed so as to be pressed against the inner wall of the mixing chamber 3, and the thermoplastic resin is melted in a short time by the energy (heat amount) that the materials collide with, and is mixed with the plant material. Is kneaded. The resulting thermoplastic resin composition exhibits excellent fluidity that allows injection molding.

上記混合羽根10a〜10fは、上記回転軸5の円周方向の一定角度間隔の部位における軸方向において対向すると共に、回転方向において互いの対向間隔が狭まるような取付け角で該回転軸5に配設された少なくとも2枚の混合羽根(10a〜10f)によって構成され、該混合羽根10a〜10fの該回転軸5に対する取付け角は、該回転軸5に取り付けられる該混合羽根10a〜10fの根元部から半径方向外方の先端部まで同一であることが好ましく、更には、上記混合羽根10a〜10fが矩形板状をなすことが好ましい。
また、上記混合室は、該混合室を構成する壁に冷却媒体を循環させることができる混合室冷却手段を備えることがより更に好ましい。この構成により、混合室内の過度な温度上昇を抑制でき、熱可塑性樹脂の分解及び熱劣化を抑制(更には防止)できる。
The mixing blades 10a to 10f are arranged on the rotating shaft 5 at an attachment angle so as to oppose each other in the axial direction at a portion of the rotating shaft 5 at a constant angular interval in the circumferential direction and to reduce the facing interval in the rotating direction. It is constituted by at least two mixing blades (10a to 10f) provided, and the mounting angle of the mixing blades 10a to 10f with respect to the rotary shaft 5 is the root portion of the mixing blades 10a to 10f attached to the rotary shaft 5 To the radially outer tip, and preferably, the mixing blades 10a to 10f have a rectangular plate shape.
More preferably, the mixing chamber further includes a mixing chamber cooling means that can circulate a cooling medium through the walls constituting the mixing chamber. With this configuration, an excessive temperature rise in the mixing chamber can be suppressed, and decomposition and thermal deterioration of the thermoplastic resin can be suppressed (and further prevented).

上記「混合」は、熱可塑性樹脂を溶融させながら、溶融状態の熱可塑性樹脂と植物性材料とを混合するものであればよく、その際の各種条件は特に限定されない。例えば、混合時の温度は、熱可塑性樹脂が溶融される温度であればよく特に限定されないが、混合室外壁の温度は200℃以下(より好ましくは150℃以下、更に好ましくは120℃以下)に制御することが好ましく、更には、熱可塑性樹脂が溶融される状態において50℃以上(より好ましくは60℃以上、更に好ましくは80℃以上)に制御することが好ましい。また、この温度は10分以内(より好ましくは5分以内)に到達させることが好ましい。短時間で高温にすることで熱可塑性樹脂の劣化をより効果的に抑制できる。更に、上記温度範囲とするのも15分以内(より好ましくは10分以内)とすることが好ましい。   The “mixing” is not particularly limited as long as the thermoplastic resin in a molten state and the vegetable material are mixed while melting the thermoplastic resin. For example, the temperature at the time of mixing is not particularly limited as long as the thermoplastic resin is melted, but the temperature of the outer wall of the mixing chamber is 200 ° C. or lower (more preferably 150 ° C. or lower, more preferably 120 ° C. or lower). It is preferable to control, and furthermore, it is preferable to control to 50 ° C. or higher (more preferably 60 ° C. or higher, more preferably 80 ° C. or higher) in a state where the thermoplastic resin is melted. The temperature is preferably reached within 10 minutes (more preferably within 5 minutes). Deterioration of the thermoplastic resin can be more effectively suppressed by raising the temperature in a short time. Further, the temperature range is preferably within 15 minutes (more preferably within 10 minutes).

また、上記温度の制御は、溶融混合装置の混合羽根の回転速度を制御することによって行うことが好ましい。より具体的には、混合羽根の先端の回転速度を5〜50m/秒となるように制御することが好ましい。この範囲に制御することで、効率よく熱可塑性樹脂を溶融させながら植物性材料とより強力に(より均一に)混合できる。
更に、混合の終点は特に限定されないが、上記回転軸に負荷されるトルクの変化により決定できる。即ち、上記回転軸に負荷されるトルクを測定し、そのトルクが最大値となった後に混合を停止することが好ましい。これにより、植物性材料と熱可塑性樹脂とを相互に分散性よく混合できる。更に上記トルクの最大値となった後にトルクが低下し始めてから混合を停止させることがより好ましい。特に最大トルクに対して40%以上(とりわけ好ましくは50〜80%)のトルク範囲で混合を停止することが特に好ましい。これにより、植物性材料と熱可塑性樹脂とを相互により分散性よく混合できると共に、混合室内部から混合物(熱可塑性樹脂組成物)を160℃以上の温度で取り出すことができ、混合室内に熱可塑性樹脂組成物が付着して残存されることをより確実に防止できる。尚、植物性材料は、溶融混合装置へ投入する前に押し固めてペレット化して用いてもよい。
Moreover, it is preferable to control the said temperature by controlling the rotational speed of the mixing blade of a melt mixing apparatus. More specifically, it is preferable to control the rotational speed at the tip of the mixing blade to be 5 to 50 m / sec. By controlling in this range, it is possible to mix more strongly (more uniformly) with the plant material while efficiently melting the thermoplastic resin.
Further, the end point of mixing is not particularly limited, but can be determined by a change in torque applied to the rotating shaft. That is, it is preferable to measure the torque applied to the rotating shaft and stop mixing after the torque reaches the maximum value. As a result, the plant material and the thermoplastic resin can be mixed with each other with good dispersibility. Furthermore, it is more preferable to stop the mixing after the torque starts to decrease after reaching the maximum value of the torque. It is particularly preferable to stop the mixing in a torque range of 40% or more (particularly preferably 50 to 80%) with respect to the maximum torque. As a result, the plant material and the thermoplastic resin can be mixed with each other with good dispersibility, and the mixture (thermoplastic resin composition) can be taken out from the inside of the mixing chamber at a temperature of 160 ° C. or more. It can prevent more reliably that the resin composition adheres and remains. The plant material may be used after being pressed and pelletized before being introduced into the melt mixing apparatus.

上記溶融混合工程で混合する植物性材料と熱可塑性樹脂との量比は特に限定されないが、得られる熱可塑性樹脂組成物の量比と同じであり、更には、通常、この熱可塑性樹脂組成物を加熱せず押し固めてペレット化して得られる第1ペレット内の植物性材料と熱可塑性樹脂との量比と同じである。従って、通常、後述する第1ペレットにおける植物性材料と熱可塑性樹脂との量比となるように両者を混合する。   The amount ratio of the plant material and the thermoplastic resin to be mixed in the melt mixing step is not particularly limited, but is the same as the amount ratio of the obtained thermoplastic resin composition, and more usually, this thermoplastic resin composition. It is the same as the quantitative ratio of the plant material and the thermoplastic resin in the first pellet obtained by pressing and solidifying the pellet without heating. Therefore, usually, both are mixed so that it may become the quantitative ratio of the vegetable material and thermoplastic resin in the 1st pellet mentioned later.

更に、溶融混合工程で得られる熱可塑性樹脂組成物の形態は特に限定されないが、例えば、上述の好ましい溶融混合装置を用いた場合には、塊状の熱可塑性樹脂組成物として得られる。このため、この塊状の熱可塑性樹脂組成物は細分化し、チップにして次工程で用いることが好ましい。塊状の熱可塑性樹脂組成物の細分化方法は特に限定されず、破砕、裁断、粉砕、これらの組合せ等を利用できる。即ち、破砕機、裁断機、粉砕機等を用いてチップ化できる。これらのなかでは破砕することが好ましい。即ち、破砕機を用いてチップ化することが好ましい。   Furthermore, the form of the thermoplastic resin composition obtained in the melt mixing step is not particularly limited. For example, when the above-described preferable melt mixing apparatus is used, the thermoplastic resin composition is obtained as a bulk thermoplastic resin composition. For this reason, this massive thermoplastic resin composition is preferably subdivided and used as a chip in the next step. The method for subdividing the bulk thermoplastic resin composition is not particularly limited, and crushing, cutting, pulverization, a combination thereof, and the like can be used. That is, it can be formed into chips using a crusher, a cutter, a crusher, or the like. Among these, crushing is preferable. That is, it is preferable to form chips using a crusher.

塊状の熱可塑性樹脂組成物は、例えば、粉砕機により粉末状となるまで粉砕することもできるが、植物性材料を含有させたことによる熱可塑性樹脂強度の補強効果を十分に得ることができないため、チップ状に細分化することが好ましい。チップの大きさは、最大辺長が25mm以下(通常1mm以上)であることが好ましく、1〜20mmがより好ましく、1〜15mmが更に好ましく、2〜7mmが特に好ましい。この範囲であれば好適に後述のペレット化を行うことができ、また、得られる熱可塑性組成物成形体においても植物性材料の補強機能を十分に得ることができる。   The bulk thermoplastic resin composition can be pulverized, for example, by a pulverizer until it becomes powdery, but the reinforcing effect of the thermoplastic resin strength due to the inclusion of the plant material cannot be sufficiently obtained. It is preferable to subdivide into chips. As for the size of the chip, the maximum side length is preferably 25 mm or less (usually 1 mm or more), more preferably 1 to 20 mm, still more preferably 1 to 15 mm, and particularly preferably 2 to 7 mm. If it is this range, the below-mentioned pelletization can be performed suitably, and the reinforcement function of a vegetable material can fully be acquired also in the thermoplastic composition molded object obtained.

尚、本方法における溶融混合工程では、熱可塑性樹脂を溶融させながら植物性材料と混合できればよく、これらの熱可塑性樹脂と植物性材料とが予めある程度、混合された状態であってもよい。即ち、例えば、熱可塑性樹脂と植物性材料とは、植物性繊維と熱可塑性樹脂とが含まれたマット成形体及び/又はボード成形体等であってもよい。これらの成形体は、本方法の成形体製造のためのみの目的で製造されたものであってもよく、他の成形物を製造する過程で生じた不要部(端材など)であってもよい。   In the melt mixing step in the present method, it is only necessary that the thermoplastic resin can be mixed with the plant material while melting the thermoplastic resin, and the thermoplastic resin and the plant material may be mixed to some extent in advance. That is, for example, the thermoplastic resin and the vegetable material may be a mat molded body and / or a board molded body containing vegetable fibers and a thermoplastic resin. These molded bodies may be manufactured only for the purpose of manufacturing the molded body of the present method, or may be unnecessary parts (end materials, etc.) generated in the process of manufacturing other molded articles. Good.

マット成形体は、植物性繊維と熱可塑性樹脂とをマット状(不織布状)に成形した成形体であり、通常、不織布を製造する各種方法を用いて得られる。即ち、例えば、熱可塑性樹脂を繊維状にした熱可塑性樹脂繊維状を用い、この熱可塑性樹脂繊維状と植物性繊維とを混繊(エアーレイにより同時堆積させる等)して得ることができる。マット成形体は、通常、その密度が0.3g/cm以下(通常0.05g/cm以上)である。更に、マット成形体の厚さは特に限定されないが、通常、10mmを超える(更には10〜50mm、特に10〜30mm、通常50mm以下)。 The mat molded body is a molded body in which vegetable fibers and a thermoplastic resin are molded into a mat shape (nonwoven fabric), and is usually obtained by using various methods for producing a nonwoven fabric. That is, for example, it can be obtained by using a thermoplastic resin fiber shape obtained by forming a thermoplastic resin into a fiber shape, and mixing the thermoplastic resin fiber shape with a vegetable fiber (simultaneously depositing with an air ray or the like). Mat molded body is usually the density of 0.3 g / cm 3 or less (typically 0.05 g / cm 3 or higher). Further, the thickness of the mat molded body is not particularly limited, but usually exceeds 10 mm (further 10 to 50 mm, particularly 10 to 30 mm, usually 50 mm or less).

一方、ボード成形体は、(1)植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含む複合材料をボード状(板状)に成形した成形体、(2)前記(1)のボード成形体を所定形状に賦形した成形体、及び(3)前記(2)の成形体の不要部として生じた端材、を含むものである。通常、このボード成形体は、上記マット成形体を圧縮又は加熱圧縮(予備成形)して得られる。ボード成形体の密度は特に限定されないが、通常、0.3g/cmを超える(通常1.0g/cm以下)。また、ボード成形体の厚さは特に限定されないが、通常、10mm以下(好ましくは0.1〜5.0mm、更に好ましくは1.0〜3.0mm)である。
尚、上記マット成形体及びボード成形体の各密度はJIS K7112(プラスチック−非発泡プラスチックの密度及び比重の測定方法)に準じて測定される値である。
On the other hand, the board molded body is (1) a molded body obtained by molding a composite material containing vegetable fibers and a thermoplastic resin into a board shape (plate shape), and (2) the board molded body of (1) is formed into a predetermined shape. It includes a shaped product that has been shaped, and (3) an end material produced as an unnecessary part of the shaped product of (2). Usually, this board molded body is obtained by compressing or heat-compressing (pre-molding) the mat molded body. Although the density of the board molded body is not particularly limited, usually, greater than 0.3 g / cm 3 (typically less than 1.0g / cm 3). The thickness of the board molded body is not particularly limited, but is usually 10 mm or less (preferably 0.1 to 5.0 mm, more preferably 1.0 to 3.0 mm).
In addition, each density of the said mat molded object and board molded object is a value measured according to JISK7112 (The measuring method of the density and specific gravity of a plastic-non-foamed plastic).

(2)ペレット化工程
上記「ペレット化工程」は、熱可塑性樹脂組成物を加熱せず押し固めて、熱可塑性樹脂組成物からなる第1ペレットを得る工程である。
上記「第1ペレット」は、熱可塑性樹脂組成物を非加熱状態で押し固めたペレットである。従って、この第1ペレットには熱可塑性樹脂と植物性材料とが含有される。熱可塑性樹脂及び植物性材料の各々の含有量は特に限定されず、熱可塑性樹脂と植物性材料との合計を100質量%とした場合に植物性材料は30質量%以上(通常、90質量%以下)とすることができる。本方法では、特に第1ペレットの植物性材料の含有量が多い場合に効果的に機械的特性を向上させることができる。即ち、製造目的たる熱可塑性組成物成形体内における植物性材料の含量は同じであっても、後述するペレット混合工程で混合する第2ペレットの量が多い方が機械的強度をより顕著に向上させることができる。このため本方法では、第1ペレットに含有される植物性材料は、50質量%以上であることが好ましく、50〜95質量%であることがより好ましく、55〜95質量%であることが更に好ましく、60〜90質量%であることが特に好ましく、65〜90質量%であることがとりわけ好ましい。
(2) Pelletization process The above "pelletization process" is a process of obtaining a first pellet made of a thermoplastic resin composition by pressing and hardening the thermoplastic resin composition without heating.
The “first pellet” is a pellet obtained by compacting a thermoplastic resin composition in an unheated state. Therefore, the first pellet contains the thermoplastic resin and the plant material. The content of each of the thermoplastic resin and the plant material is not particularly limited. When the total of the thermoplastic resin and the plant material is 100% by mass, the plant material is 30% by mass or more (usually 90% by mass). Below). In this method, especially when there is much content of the vegetable material of a 1st pellet, a mechanical characteristic can be improved effectively. That is, even if the content of the plant material in the molded thermoplastic composition body is the same, the mechanical strength is remarkably improved when the amount of the second pellet mixed in the pellet mixing step described later is large. be able to. For this reason, in this method, the plant material contained in the first pellet is preferably 50% by mass or more, more preferably 50 to 95% by mass, and further preferably 55 to 95% by mass. Preferably, it is 60-90 mass%, It is especially preferable that it is 65-90 mass%.

また、第1ペレット全体を100質量%とした場合に、第1ペレットに含有される熱可塑性樹脂及び植物性材料の合計量は特に限定されないが、通常、合計で90質量%(100質量%であってもよい)であることが好ましい。熱可塑性樹脂及び植物性材料以外の他の成分としては、熱可塑性樹脂としてポリ乳酸が含有される場合には加水分解防止剤が挙げられる。更に、その他には各種帯電防止剤、難燃剤、抗菌剤、着色剤等が挙げられる。これらの他の成分は1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。但し、植物性材料と熱可塑性樹脂との混練を補助する混練助剤(ロジン等)は含有しないものとすることができる。
更に、第1ペレットの形状及び大きさは特に限定されないが、その形状は、柱状(その他の形状であってもよいが、円柱状が好ましい)であることが好ましい。また、その大きさは、第1ペレットの最大長さにおいて1mm以上(通常20mm以下)であることが好ましく、1〜10mmがより好ましく、2〜7mmが特に好ましい。
In addition, when the total amount of the first pellet is 100% by mass, the total amount of the thermoplastic resin and the plant material contained in the first pellet is not particularly limited, but is generally 90% by mass (at 100% by mass). It may be present). As other components other than the thermoplastic resin and the plant material, a hydrolysis inhibitor may be used when polylactic acid is contained as the thermoplastic resin. In addition, various other antistatic agents, flame retardants, antibacterial agents, coloring agents and the like can be mentioned. These other components may use only 1 type and may use 2 or more types together. However, a kneading aid (rosin or the like) for assisting kneading of the plant material and the thermoplastic resin may not be contained.
Furthermore, the shape and size of the first pellet are not particularly limited, but the shape is preferably a columnar shape (other shapes may be used, but a columnar shape is preferable). Moreover, the size is preferably 1 mm or more (usually 20 mm or less) in the maximum length of the first pellet, more preferably 1 to 10 mm, and particularly preferably 2 to 7 mm.

上記ペレット化工程では、ローラー式成形方法が用いられる。ローラー式成形方法は、ローラー式成形機を用いる方法であり、ダイス(ダイ)に接して回転されるローラーにより混合物がダイス内に圧入された後、ダイスから押し出されて成形される。ローラー式成形機には、ダイスの形状が異なるディスクダイス式(ローラーディスクダイス式成形機)とリングダイス式(ローラーリングダイス式成形機)が挙げられる。ローラーディスクダイス式成形方法を用いる圧縮成形方法で用いられるローラーディスクダイス式成形機は圧縮効率が高いため、本方法におけるペレット化工程に特に好適である。 In the pelletizing step, a roller molding method is used . The roller-type molding method is a method using a roller-type molding machine, in which a mixture is pressed into a die by a roller that is rotated in contact with the die (die) and then extruded from the die. Examples of the roller type molding machine include a disk die type (roller disk die type molding machine) and a ring die type (roller ring die type molding machine) having different dies. Roller disk die type molding machine used in the compression molding method using a roller disc die-type molding method is fried compression efficiency high, is particularly suitable for pelletization step in the process.

更に、本方法では下記特定のローラーディスクダイス式成形機500(図1及び主要部を図2に例示)を用いてペレット化することが特に好ましい。即ち、複数の貫通孔511が穿設されたディスクダイス51と、該ディスクダイス51上で転動されて該貫通孔511内に被圧縮物(熱可塑性樹脂組成物)を押し込むプレスローラ52と、該プレスローラ52を駆動する主回転軸53と、を備え、上記ディスクダイス51は、上記貫通孔511と同方向に貫通された主回転軸挿通孔512を有し、上記主回転軸53は、上記主回転軸挿通孔512に挿通され且つ該主回転軸53に垂直に設けられたプレスローラ固定軸54を有し、上記プレスローラ52は、上記プレスローラ固定軸54に回転可能に軸支されて上記主回転軸53の回転に伴って上記ディスクダイス51表面で転動されるローラーディスクダイス式成形部50を有するローラーディスクダイス式成形機(ペレット化装置)500である。
このローラーディスクダイス式成形機500では、上記構成に加えて更に、上記プレスローラ52は表面に凹凸521を備えるものであることが好ましい。また、主回転軸53の回転に伴って回転される切断用ブレード55を備えることが好ましい。
Further, in this method, it is particularly preferable to pelletize by using the following specific roller disk die type molding machine 500 (FIG. 1 and main parts are illustrated in FIG. 2). That is, a disk die 51 having a plurality of through-holes 511, a press roller 52 that rolls on the disk die 51 and pushes a material to be compressed (thermoplastic resin composition) into the through-hole 511, A main rotating shaft 53 that drives the press roller 52, and the disk die 51 has a main rotating shaft insertion hole 512 that is penetrated in the same direction as the through hole 511. The main rotating shaft 53 includes: The press roller fixing shaft 54 is inserted through the main rotation shaft insertion hole 512 and perpendicular to the main rotation shaft 53, and the press roller 52 is rotatably supported by the press roller fixing shaft 54. A roller disk die molding machine (pelletizing apparatus) 50 having a roller disk die molding section 50 that is rolled on the surface of the disk die 51 as the main rotation shaft 53 rotates. It is.
In this roller disk die type molding machine 500, in addition to the above-described configuration, the press roller 52 preferably further has an uneven surface 521 on the surface. Further, it is preferable to include a cutting blade 55 that is rotated in accordance with the rotation of the main rotating shaft 53.

上記ローラーディスクダイス式成形機500では、例えば、図2においては、主回転軸53の上方から投入された被圧縮物(熱可塑性樹脂組成物)をプレスローラ52が備える表面凹凸521が捉えて貫通孔511内に押し込み、ディスクダイス51の裏面側から押し出される。押し出された紐状の熱可塑性樹脂組成物は、切断用ブレード55により適宜の長さに切断されてペレット804として回収される。   In the roller disk die molding machine 500, for example, in FIG. 2, the surface unevenness 521 provided in the press roller 52 captures and penetrates the object to be compressed (thermoplastic resin composition) introduced from above the main rotating shaft 53. It is pushed into the hole 511 and pushed out from the back side of the disk die 51. The extruded string-like thermoplastic resin composition is cut into an appropriate length by the cutting blade 55 and collected as pellets 804.

一般に熱可塑性樹脂組成物のペレット化は二軸押出し機で行われるが、本方法では加熱せず押し固めてペレット化する。加熱することなく押し固めてペレット化することで、熱可塑性樹脂組成物(植物性材料と熱可塑性樹脂とを含む組成物)の流動性の影響をほとんど受けることなくスムーズにペレット化を行うことができる。更に、加熱を行わないことにより、熱可塑性樹脂組成物に含まれる熱可塑性樹脂の熱劣化を抑制でき、得られる成形体の機械的特性を更に高めることができる。   In general, pelletization of the thermoplastic resin composition is carried out by a twin-screw extruder, but in this method, it is pressed and solidified without heating and pelletized. It can be pelletized smoothly without being affected by the fluidity of the thermoplastic resin composition (a composition containing a plant material and a thermoplastic resin) by compacting and pelletizing without heating. it can. Furthermore, by not heating, the thermal deterioration of the thermoplastic resin contained in the thermoplastic resin composition can be suppressed, and the mechanical properties of the resulting molded product can be further enhanced.

(3)ペレット混合工程
上記「ペレット混合工程」は、第1ペレットと熱可塑性樹脂組成物を構成する熱可塑性樹脂と同質の熱可塑性樹脂からなる第2ペレットと、をドライブレンドしてペレット混合物を得る工程である。
上記「第2ペレット」は、前記熱可塑性樹脂組成物を構成する熱可塑性樹脂と同質の熱可塑性樹脂からなるペレットである。即ち、第2ペレットには、実質的に植物性材料が含まれないことが好ましい。
(3) Pellet mixing step The “pellet mixing step” is a dry blending of the first pellet and the second pellet made of a thermoplastic resin of the same quality as the thermoplastic resin constituting the thermoplastic resin composition. It is a process to obtain.
The “second pellet” is a pellet made of a thermoplastic resin having the same quality as that of the thermoplastic resin constituting the thermoplastic resin composition. That is, it is preferable that the second pellet is substantially free of plant material.

上記「同質の熱可塑性樹脂」とは、[i]互いに同じ種類の熱可塑性樹脂であって、構成する単量体単位の種類が同じ重合体であること、[ii]互いに同じ種類の熱可塑性樹脂であって、構成する単量体単位の種類が異なる重合体であること、又は、[iii]互いに同じ又は異なる種類の熱可塑性樹脂であって、共通する単量体単位を少なくとも1種有し且つ互いに相溶性を有する熱可塑性樹脂であること、を意味する。尚、「同じ種類の熱可塑性樹脂」とは、ポリオレフィン、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂等で分類される樹脂において1種のみの樹脂の中から選ばれた樹脂同士を意味し、「異なる種類の熱可塑性樹脂」とは、ポリオレフィン及びポリエステル樹脂の組合せのように、"同じ種類"でない樹脂同士を意味する。   The above-mentioned “homogeneous thermoplastic resin” means [i] the same kind of thermoplastic resin and the same type of monomer unit, [ii] the same kind of thermoplastic resin. A resin having different types of monomer units, or [iii] a thermoplastic resin of the same or different type, each having at least one common monomer unit. It is also a thermoplastic resin that is compatible with each other. The “same kind of thermoplastic resin” means a resin selected from only one kind of resins classified as polyolefin, polyester resin, acrylic resin, polyamide resin, polycarbonate resin, polyacetal resin, etc. As used herein, “different types of thermoplastic resins” refer to resins that are not “same types”, such as a combination of polyolefin and polyester resins.

上記[i]の例としては、両者が同一の単独重合体又は共重合体であって、分子量、粘度等の化学的性質及び物理的性質の少なくとも1つが異なっている場合等が挙げられる。このうち両者が共重合体である例としては、いずれも、共通する2以上の同じ種類の単量体単位を有する共重合体であって、構成する単量体単位の割合が互いに異なる共重合体同士である場合がある。上記[ii]の例としては、一方がポリエチレンであり、他方がポリプロピレンである場合等が挙げられる。上記[iii]の例としては、一方がポリエチレンであり、他方がエチレン・プロピレン共重合体である場合等が挙げられる。
更に、上記[ii]及び[iii]の場合においては、第1ペレットを構成する熱可塑性樹脂の単量体単位全体を100モル%とし、第2ペレットを構成する熱可塑性樹脂の単量体単位全体を100モル%とし、且つ、第1ペレットを構成する熱可塑性樹脂の単量体単位のうちの50モル%以上を占める特定の単量体単位を主単量体単位とした場合に、第2ペレットを構成する熱可塑性樹脂は、上記主単量体単位を50モル%以上(より特に好ましくは80〜100モル%)有する樹脂であることが特に好ましい。
尚、「異質の熱可塑性樹脂」とは、上記[i]〜[iii]のいずれの関係も有さない熱可塑性樹脂同士である。即ち、熱可塑性樹脂の種類が異なり、且つ互いに相溶性がない樹脂同士であることを意味する。
Examples of the above [i] include a case where both are the same homopolymer or copolymer, and at least one of chemical properties and physical properties such as molecular weight and viscosity is different. Among these, as examples where both are copolymers, both are copolymers having two or more common monomer units of the same type, and the copolymer units having different proportions of constituting monomer units. It may be a coalescence. Examples of the above [ii] include a case where one is polyethylene and the other is polypropylene. Examples of the above [iii] include a case where one is polyethylene and the other is an ethylene / propylene copolymer.
Further, in the case of [ii] and [iii] above, the total monomer unit of the thermoplastic resin constituting the first pellet is 100 mol%, and the monomer unit of the thermoplastic resin constituting the second pellet When the total monomer is 100 mol% and the specific monomer unit occupying 50 mol% or more of the monomer units of the thermoplastic resin constituting the first pellet is the main monomer unit, The thermoplastic resin constituting the two pellets is particularly preferably a resin having 50 mol% or more (more preferably 80 to 100 mol%) of the main monomer unit.
The “heterogeneous thermoplastic resin” is a thermoplastic resin that does not have any of the relationships [i] to [iii]. That is, it means that the types of thermoplastic resins are different and are not compatible with each other.

尚、第2ペレット全体を100質量%とした場合に、第2ペレットに含有される同質の熱可塑性樹脂(複数の熱可塑性樹脂が含まれる場合にはその合計)は、通常、合計で80質量%以上(より好ましくは90質量%以上、更に好ましくは97質量%以上、100質量%であってもよい)であることが好ましい。同質の熱可塑性樹脂以外の他の成分としては、同質の熱可塑性樹脂としてポリ乳酸が含有される場合には加水分解防止剤が挙げられる。更に、その他には各種帯電防止剤、難燃剤、抗菌剤、着色剤等が挙げられる。これらの他の成分は1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。
更に、第2ペレットの形状及び大きさは特に限定されないが、その形状は、柱状(その他の形状であってもよいが、円柱状が好ましい)であることが好ましい。また、その大きさは、第1ペレットの最大長さにおいて1mm以上(通常20mm以下)であることが好ましく、1〜10mmがより好ましく、2〜7mmが特に好ましい。
In addition, when the 2nd pellet whole is 100 mass%, the thermoplastic resin of the same quality contained in a 2nd pellet (when several thermoplastic resins are included, the sum total) is 80 mass in total normally % Or more (more preferably 90% by mass or more, still more preferably 97% by mass or more, or 100% by mass). As other components other than the homogeneous thermoplastic resin, a hydrolysis inhibitor may be used when polylactic acid is contained as the homogeneous thermoplastic resin. In addition, various other antistatic agents, flame retardants, antibacterial agents, coloring agents and the like can be mentioned. These other components may use only 1 type and may use 2 or more types together.
Furthermore, the shape and size of the second pellet are not particularly limited, but the shape is preferably a columnar shape (other shapes may be used, but a columnar shape is preferable). Moreover, the size is preferably 1 mm or more (usually 20 mm or less) in the maximum length of the first pellet, more preferably 1 to 10 mm, and particularly preferably 2 to 7 mm.

上記ペレット混合工程では、第1ペレットと第2ペレットとをドライブレンド(即ち、各ペレットを溶融させることなく混合、更に換言すれば、通常各ペレットの形状を維持して混合)することができればよく、どのような装置(図1の600)及び手段を用いてもよい。このペレット混合工程で用いるペレット混合装置(ペレットブレンダー)としては、ジャータンブラー、プラウシャーミキサー、パドルブレンダー、リボンブレンダー、ロータリーブレンダー、高速ロータリーブレンダー、V型ブレンダー、ヘンシェルミキサー及びスーパーミキサー等が挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。   In the pellet mixing step, it is sufficient that the first pellet and the second pellet can be dry blended (that is, mixed without melting each pellet, in other words, usually mixed while maintaining the shape of each pellet). Any device (600 in FIG. 1) and means may be used. Examples of the pellet mixing device (pellet blender) used in this pellet mixing step include a jar tumbler, a plow shear mixer, a paddle blender, a ribbon blender, a rotary blender, a high-speed rotary blender, a V-type blender, a Henschel mixer, and a super mixer. These may use only 1 type and may use 2 or more types together.

ペレット混合工程で配合する第2ペレットの量は特に限定されず、得られる熱可塑性組成物成形体において、熱可塑性樹脂と植物性材料との合計を100質量%とした場合に、植物性材料が30〜85質量%となればよい。そして、通常、用いる第1ペレット全体を100質量部とした場合に、少なくとも5質量部以上の第2ペレットを配合することが好ましい。この第2ペレットによる後添加を行うことにより、曲げ強度と曲げ弾性率との両方を共に向上させることができる。この後添加量は、5〜150質量部がより好ましく、5〜90質量部が更に好ましく、10〜80質量部が特に好ましい。   The quantity of the 2nd pellet mix | blended by a pellet mixing process is not specifically limited, In the thermoplastic composition molded object obtained, when the sum total of a thermoplastic resin and plant material is 100 mass%, plant material is What is necessary is just to become 30-85 mass%. And normally, it is preferable to mix | blend at least 5 mass parts or more of 2nd pellets, when the 1st whole pellet used is 100 mass parts. By performing post-addition using the second pellet, both the bending strength and the bending elastic modulus can be improved. 5-150 mass parts is more preferable after this addition amount, 5-90 mass parts is still more preferable, and 10-80 mass parts is especially preferable.

また、熱可塑性組成物成形体に含まれる熱可塑性樹脂全体の20〜99質量%(より好ましくは30〜95質量%、更に好ましくは40〜90質量%、より更に好ましくは50〜90質量%、特に好ましくは60〜90質量%、より特に好ましくは70〜90質量%)の熱可塑性樹脂を第2ペレットにより配合することが好ましい。これにより特に射出成形において射出成形圧力(即ち、射出充填圧力)を低下させつつ、曲げ強度及び曲げ弾性率の両方の機械的特性を大きくすることができる。   Further, 20 to 99% by mass (more preferably 30 to 95% by mass, still more preferably 40 to 90% by mass, and still more preferably 50 to 90% by mass) of the entire thermoplastic resin contained in the molded thermoplastic composition. Particularly preferably, 60 to 90% by mass, more particularly preferably 70 to 90% by mass) of a thermoplastic resin is preferably blended with the second pellet. As a result, the mechanical properties of both the bending strength and the bending elastic modulus can be increased while lowering the injection molding pressure (that is, injection filling pressure) particularly in the injection molding.

(4)射出成形工程
上記「射出成形工程」は、ペレット混合物を射出成形して熱可塑性組成物成形体を得る工程である。この射出成形における各種成形条件及び使用する装置等は特に限定されず、目的とする成形体及び性状、使用されている熱可塑性樹脂の種類等により適宜のものとすることが好ましい。
本方法では、第1ペレットと第2ペレットとを用いて射出成形を行うことで、得られる熱可塑性組成物成形体の曲げ強度及び曲げ弾性率の両機械的特性を共に向上させることができる。また、第1ペレットと第2ペレットとを用いて射出成形を行うことで、射出成形圧力を低下させることができる。従って、短時間且つ低エネルギーで成形できるために低コストで成形を行うことができる。また、より細かい形状にも対応でき、賦形性を向上させることができる。
(4) Injection Molding Process The “injection molding process” is a process of obtaining a thermoplastic composition molded body by injection molding a pellet mixture. Various molding conditions and apparatuses to be used in this injection molding are not particularly limited, and it is preferable to use appropriate ones depending on the target molded body and properties, the type of thermoplastic resin used, and the like.
In this method, by performing injection molding using the first pellet and the second pellet, both the mechanical properties of the bending strength and the bending elastic modulus of the obtained thermoplastic composition molded body can be improved. Moreover, injection molding pressure can be reduced by performing injection molding using the first pellet and the second pellet. Therefore, since molding can be performed in a short time and with low energy, molding can be performed at low cost. Moreover, it can respond to a finer shape and can improve the formability.

[2]成形体
本発明の製造方法により得られる成形体の形状、大きさ及び厚さ等は特に限定されない。また、その用途も特に限定されない。この成形体は、例えば、自動車、鉄道車両、船舶及び飛行機等の内装材、外装材及び構造材等として用いられる。このうち自動車用品としては、自動車用内装材、自動車用インストルメントパネル、自動車用外装材等が挙げられる。具体的には、ドア基材、パッケージトレー、ピラーガーニッシュ、スイッチベース、クオーターパネル、アームレストの芯材、自動車用ドアトリム、シート構造材、コンソールボックス、自動車用ダッシュボード、各種インストルメントパネル、デッキトリム、バンパー、スポイラー及びカウリング等が挙げられる。更に、例えば、建築物及び家具等の内装材、外装材及び構造材が挙げられる。即ち、ドア表装材、ドア構造材、各種家具(机、椅子、棚、箪笥など)の表装材、構造材等が挙げられる。その他、包装体、収容体(トレイ等)、保護用部材及びパーティション部材等が挙げられる。
[2] Molded body The shape, size, thickness and the like of the molded body obtained by the production method of the present invention are not particularly limited. Further, its use is not particularly limited. This molded body is used, for example, as an interior material, an exterior material, a structural material, or the like of an automobile, a railway vehicle, a ship, an airplane or the like. Among these, examples of the automobile article include an automobile interior material, an automobile instrument panel, and an automobile exterior material. Specifically, door base material, package tray, pillar garnish, switch base, quarter panel, armrest core material, automotive door trim, seat structure material, console box, automotive dashboard, various instrument panels, deck trim, Examples include bumpers, spoilers, and cowlings. Furthermore, for example, interior materials such as buildings and furniture, exterior materials, and structural materials may be mentioned. That is, a door cover material, a door structure material, a cover material of various furniture (desk, chair, shelf, bag, etc.), a structural material, etc. are mentioned. In addition, a package, a container (such as a tray), a protective member, a partition member, and the like can be given.

以下、実施例及び図1〜4を用いてより本発明を具体的に説明する。
〈1〉熱可塑性組成物成形体の製造
[1]実施例1〜8
(1)溶融混合工程
下記表1の第1ペレットとして示す割合(植物性材料と熱可塑性樹脂との合計が100質量部)となるように、植物性材料(図1の801、ケナフコア又はケナフ繊維)と熱可塑性樹脂(図1の802、ポリプロピレン又はポリ乳酸)とを、溶融混合装置1(株式会社エムアンドエフ・テクノロジー製、WO2004−076044号に示された器機)の材料供給室(図3の13)に投入(植物性材料と熱可塑性樹脂とで合計700g)した後、混合室(容量5L、図3の3)内で溶融混合を行った。混合に際して混合羽根(図3の10及び図4の10a〜10f)は回転速度2000rpmで回転させた。そして、混合羽根にかかる負荷(トルク)が上昇し、最大値に達して(100%を超えて)6秒後を終点として混合羽根を停止して、得られた熱可塑性樹脂組成物を溶融混合装置から排出した。
Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to Examples and FIGS.
<1> Production of molded thermoplastic composition [1] Examples 1-8
(1) Melt mixing step Plant material (801 in FIG. 1, kenaf core or kenaf fiber) so as to have a ratio (100 parts by mass of the plant material and thermoplastic resin) shown as the first pellet in Table 1 below ) And a thermoplastic resin (802 in FIG. 1, polypropylene or polylactic acid), a material supply chamber (13 in FIG. 3) of a melt mixing apparatus 1 (manufactured by M & F Technology, Inc., shown in WO2004-076044). ) (Total of 700 g of plant material and thermoplastic resin), and then melt-mixed in a mixing chamber (capacity 5 L, 3 in FIG. 3). During mixing, the mixing blades (10 in FIG. 3 and 10a to 10f in FIG. 4) were rotated at a rotation speed of 2000 rpm. Then, the load (torque) applied to the mixing blade increases, reaches the maximum value (exceeding 100%), stops the mixing blade at the end of 6 seconds, and melt-mixes the obtained thermoplastic resin composition. Drained from the device.

上記植物性材料及び上記熱可塑性樹脂としては各々以下のものを用いた。また、表1及び2ではポリプロピレンは「PP」と示し、ポリ乳酸は「PLA」と示した。
[植物性材料]
ケナフコア ;粒径1mm以下(JIS Z8801に準拠して、目開き1.0m
mの円孔板篩を通過したもの)に細分化されたケナフのコア。
ケナフ繊維 ;繊維長3.0mm(JIS L1015に準拠して、直接法にて無
作為に単繊維を1本ずつ取り出し、置尺上で繊維長を測定し、合計
200本について測定した平均値が3.0mm)に細分化されたケ
ナフの繊維。
[熱可塑性樹脂]
ポリプロピレン;日本ポリプロ株式会社製、品名「ノバテック BC06C」
ポリ乳酸 ;トヨタ自動車株式会社製、品名「U’z S−17」
The following materials were used as the plant material and the thermoplastic resin, respectively. In Tables 1 and 2, polypropylene is indicated as “PP” and polylactic acid is indicated as “PLA”.
[Plant materials]
Kenaf core; particle size of 1 mm or less (based on JIS Z8801, 1.0 m aperture)
kenaf core that has been subdivided into m).
Kenaf fiber: Fiber length: 3.0 mm (in accordance with JIS L1015
Take out single fibers one by one for the purpose, and measure the fiber length on the measuring scale.
The average value measured for 200 pieces is 3.0 mm)
Naphth fiber.
[Thermoplastic resin]
Polypropylene; manufactured by Nippon Polypro Co., Ltd., product name “NOVATEC BC06C”
Polylactic acid; product name “U'z S-17” manufactured by Toyota Motor Corporation

(2)ペレット化工程
上記(1)の溶融混合工程で得られた熱可塑性樹脂組成物を破砕機(株式会社ホーライ製、形式「Z10−420」)で細分化した。次いで、破砕機から得られた細分化物からその大きさが5.0mm以下(JIS Z8801に準拠して、目開き5.0mmの円孔板篩を通過したもの)のものを選別してチップ(図1の803)とした。
上記チップ(図1の803)をローラーディスクダイス式成形機(図1の500){株式会社菊川鉄工所製、形式「KP280」、貫通孔径(図2の511)4.2mm}に投入して、フィーダー周波数20Hzにて非加熱でペレット化を行い、直径約4.0mm且つ長さ約5.0mmの円柱状の第1ペレット(図1の804)を得た。その後、上記第1ペレットをオーブンにて100℃で24時間乾燥させた。
(2) Pelletization process The thermoplastic resin composition obtained by the melt mixing process of said (1) was subdivided with the crusher (The product made from Horai Co., Ltd. model "Z10-420"). Next, from the subdivided material obtained from the crusher, those having a size of 5.0 mm or less (in accordance with JIS Z8801 having passed through a circular plate sieve having a mesh size of 5.0 mm) were selected and chips ( 803) in FIG.
Insert the above chip (803 in FIG. 1) into a roller disk die molding machine (500 in FIG. 1) {manufactured by Kikukawa Iron Works, type “KP280”, through hole diameter (511 in FIG. 2) 4.2 mm}. Then, pelletization was performed without heating at a feeder frequency of 20 Hz to obtain a cylindrical first pellet (804 in FIG. 1) having a diameter of about 4.0 mm and a length of about 5.0 mm. Thereafter, the first pellet was dried in an oven at 100 ° C. for 24 hours.

(3)ペレット混合工程
上記(2)で得られた第1ペレット(図1の804)を100質量部(1kg)とし、表1に示す量比の第2ペレット(図1の805)を配合して、第1ペレットと第2ペレットとをドライブレンドして、ペレット混合物(図1の806)を得た。
尚、第2ペレットとしては各々以下のものを用いた。
ポリプロピレン;日本ポリプロ株式会社製、品名「ノバテック BC06C」
ポリ乳酸 ;トヨタ自動車株式会社製、品名「U’z S−17」
(3) Pellet mixing step The first pellet (804 in FIG. 1) obtained in (2) above is 100 parts by mass (1 kg), and the second pellet (805 in FIG. 1) with the quantitative ratio shown in Table 1 is blended. Then, the first pellet and the second pellet were dry blended to obtain a pellet mixture (806 in FIG. 1).
In addition, the following were used as the second pellet, respectively.
Polypropylene; manufactured by Nippon Polypro Co., Ltd., product name “NOVATEC BC06C”
Polylactic acid; product name “U'z S-17” manufactured by Toyota Motor Corporation

(4)射出成型工程
上記(3)で得られたペレット混合物(図1の806)を射出成形機(住友重機械工業株式会社製、形式「SE100DU」、図1の700)に投入し、シリンダー温度190℃、型(図1の710)温度40℃の条件で射出成形して厚さ4mm、幅10mm、長さ80mmの長方形板状の熱可塑性組成物成形体(実施例1〜8の各試験片)を得た。また、この射出成形の際の射出充填圧力を計測し、表1に示した。
(4) Injection molding process The pellet mixture (806 in FIG. 1) obtained in (3) above is charged into an injection molding machine (manufactured by Sumitomo Heavy Industries, Ltd., model “SE100DU”, 700 in FIG. 1), and cylinder A rectangular plate-shaped thermoplastic composition molded body having a thickness of 4 mm, a width of 10 mm, and a length of 80 mm by injection molding under the conditions of a temperature of 190 ° C. and a mold (710 in FIG. 1) temperature of 40 ° C. Test piece) was obtained. The injection filling pressure at the time of this injection molding was measured and shown in Table 1.

[2]実施例9
ケナフ繊維(繊維長70mm)とポリプロピレンとが質量比50:50で含有された自動車内装基材(ケナフボード)から生じた端材を破砕機(株式会社ホーライ製、形式「Z10−420」)で細分化し、得られた細分化物からその大きさが5.0mm以下(JIS Z8801に準拠して、目開き5.0mmの円孔板篩を通過したもの)のものを選別して端材チップとした。その後、表1の配合となるように上記[1]と同じ工程を経て同形状の熱可塑性組成物成形体(実施例9の各試験片)を得た。また、この射出成形の際の射出充填圧力を計測し、表1に示した。
[2] Example 9
By using a crusher (type “Z10-420” manufactured by Horai Co., Ltd.), scraps produced from an automobile interior base material (kenaf board) containing kenaf fibers (fiber length 70 mm) and polypropylene in a mass ratio of 50:50 are used. From the obtained subdivided material, those having a size of 5.0 mm or less (passing through a circular plate with a mesh size of 5.0 mm in accordance with JIS Z8801) are selected and milled chips and did. Then, the thermoplastic composition molded body having the same shape (each test piece of Example 9) was obtained through the same process as [1] so as to have the composition shown in Table 1. The injection filling pressure at the time of this injection molding was measured and shown in Table 1.

[3]比較例
下記表1の第1ペレットとして示す割合(植物性材料と熱可塑性樹脂との合計が100質量部)となるように、植物性材料(ケナフコア又はケナフ繊維)と熱可塑性樹脂(ポリプロピレン又はポリ乳酸)とを、実施例1〜8と同様の溶融混合装置を用いて溶融混合して熱可塑性樹脂組成物を得た(使用材料も共通)。その後、実施例1〜8と同様に破砕し、同様にペレット化工程を行って第1ペレットを得た。次いで、第2ペレットを用いることなく(即ち、ペレット混合工程を行わず)、実施例1〜8と同様に射出成形工程を行って、実施例1〜8と同形状の熱可塑性組成物成形体(比較例1〜5の各試験片)を得た。また、この射出成形の際の射出充填圧力を計測し、表1に示した。
[3] Comparative Example The plant material (kenaf core or kenaf fiber) and the thermoplastic resin (in order to achieve the ratio shown in the following Table 1 as the first pellet (the total of the plant material and the thermoplastic resin is 100 parts by mass)) Polypropylene or polylactic acid) was melt-mixed using the same melt mixing apparatus as in Examples 1 to 8 to obtain a thermoplastic resin composition (commonly used materials). Then, it crushed similarly to Examples 1-8, the pelletization process was performed similarly, and the 1st pellet was obtained. Next, an injection molding process is performed in the same manner as in Examples 1 to 8 without using the second pellet (that is, the pellet mixing process is not performed), and a thermoplastic composition molded body having the same shape as in Examples 1 to 8. (Each test piece of Comparative Examples 1-5) was obtained. The injection filling pressure at the time of this injection molding was measured and shown in Table 1.

〈2〉熱可塑性組成物成形体の特性評価
上記[1]〜[3]で得られた実施例1〜9及び比較例1〜5の各成形体の曲げ強度及び曲げ弾性率を測定した。この測定に際しては、厚さ4mm、幅10mm、長さ80mmの長方形板状の上記各試験片を用い、各試験片を支点間距離(L)64mmとした2つの支点(曲率半径5mm)で支持しつつ、支点間中心に配置した作用点(曲率半径5mm)から速度2mm/分にて荷重の負荷を行って、各試験片の曲げ弾性率をJIS K7171に従って測定した。その結果を表1に併記した。
<2> Characteristic evaluation of thermoplastic composition molded body The bending strength and the flexural modulus of each molded body of Examples 1 to 9 and Comparative Examples 1 to 5 obtained in the above [1] to [3] were measured. In this measurement, the above-mentioned test pieces each having a rectangular plate shape with a thickness of 4 mm, a width of 10 mm, and a length of 80 mm were used, and each test piece was supported by two fulcrums (curvature radius: 5 mm) with a fulcrum distance (L) of 64 mm. However, a load was applied at a speed of 2 mm / min from an action point (curvature radius 5 mm) arranged at the center between the fulcrums, and the flexural modulus of each test piece was measured according to JIS K7171. The results are also shown in Table 1.

Figure 0005169188
表1において「*」は本発明の範囲外であることを示す。
Figure 0005169188
In Table 1, “*” indicates that it is outside the scope of the present invention.

〈3〉実施例の効果
表1より、実施例1〜3を比較すると、第2ペレットの配合量を多くするに従って、射出成形圧力が低下して成形性が向上されていることが分かる。更に、曲げ弾性率は第2ペレットの配合量を多くするに従って小さくコントロールすることができている。加えて、曲げ強度は実施例1〜3において52〜55MPaであり、その変動が小さく、曲げ強度は高い値に維持されていることが分かる。即ち、本方法によれば、射出成形圧力を低下させつつ、曲げ強度は維持でき、尚かつ曲げ弾性率をコントロールすることができることが分かる。同様に、実施例4〜6を比較しても上記実施例1〜3と同じ傾向が認められることが分かる。
<3> Effects of Examples From Table 1, it can be seen that when Examples 1 to 3 are compared, the injection molding pressure is reduced and the moldability is improved as the blending amount of the second pellet is increased. Furthermore, the flexural modulus can be controlled to be smaller as the blending amount of the second pellet is increased. In addition, the bending strength is 52 to 55 MPa in Examples 1 to 3, the fluctuation is small, and it can be seen that the bending strength is maintained at a high value. That is, according to this method, it is understood that the bending strength can be maintained while the injection molding pressure is reduced, and the bending elastic modulus can be controlled. Similarly, even if Examples 4-6 are compared, it turns out that the same tendency as the said Examples 1-3 is recognized.

また、表1の各実施例及び各比較例を後述する比較を行い易いように、並び替えて表2として下記に示した。

Figure 0005169188
表2において「*」は本発明の範囲外であることを示す。 Moreover, it rearranged and showed as Table 2 below so that it may be easy to perform the comparison which each Example and each comparative example of Table 1 mention later.
Figure 0005169188
In Table 2, “*” indicates that it is outside the scope of the present invention.

表2より、比較例1、実施例4及び実施例1を比較すると、得られた熱可塑性組成物成形体に含まれる植物性材料の含有量はいずれも60質量%であるが、比較例1、実施例4、実施例1のこの順に射出充填圧力が低下されていることが分かる。これに対して、曲げ強度はこの順に大きくなっており、更に、曲げ弾性率もこの順に大きくなっていることが分かる。即ち、第1ペレットとして植物性材料を高濃度に含むペレットを調製し、その後、第2ペレットにより熱可塑性樹脂を後添加することで、射出充填圧力を低下させながら、曲げ強度及び曲げ弾性率は大きくすることができたことが分かる。同様に、比較例2、実施例5及び実施例2を比べてもこの順に同じ傾向が認められ、比較例3、実施例6及び実施例3を比べてもこの順に同じ傾向が認められることが分かる。   From Table 2, when Comparative Example 1, Example 4 and Example 1 are compared, the content of the plant material contained in the obtained thermoplastic composition molded body is 60% by mass. It can be seen that the injection filling pressure is decreased in this order of Example 4 and Example 1. In contrast, the bending strength increases in this order, and the bending elastic modulus also increases in this order. That is, a pellet containing a high concentration of plant material is prepared as the first pellet, and then the thermoplastic resin is post-added with the second pellet, so that the bending strength and the flexural modulus are reduced while lowering the injection filling pressure. It turns out that it was able to enlarge. Similarly, comparing Comparative Example 2, Example 5 and Example 2 shows the same tendency in this order, and comparing Comparative Example 3, Example 6 and Example 3 also shows the same tendency in this order. I understand.

このような結果となる理由は定かではないが、溶融混合装置を経ることで植物性材料と熱可塑性樹脂とが極めて分散性よく均一に混合された第1ペレットが得られ、その後、第2ペレットにより熱可塑性樹脂を後添加しても、射出成形機のシリンダー内では両者は均一には混合されず、流動性が得られ難い第1ペレットが第2ペレットに由来する樹脂に誘導するようにして射出されるものと考えられる。即ち、第1ペレットの熱可塑性樹脂組成物を第2ペレットに由来する樹脂により包み込むようにして(得られる熱可塑性組成物成形体においてはこれらのペレットの形状が残っているわけではない)射出することができるものと考えられる。その結果、射出成形時の充填圧力を低下させることができるものと考えられる。更に、得られた熱可塑性組成物成形体では、表層に熱可塑性樹脂が偏在されて、「熱可塑性樹脂領域−植物性材料熱可塑性樹脂混合領域−熱可塑性樹脂領域」のような3層構造に近い状態が得られることで、高い曲げ強度と高い弾性率が両立されるものと考えることができる。   The reason for such a result is not clear, but the first pellet in which the plant material and the thermoplastic resin are uniformly mixed with excellent dispersibility is obtained through the melt mixing apparatus, and then the second pellet. Even if the thermoplastic resin is added later, the first pellets are not mixed uniformly in the cylinder of the injection molding machine and the fluidity is difficult to obtain, so that the first pellets are guided to the resin derived from the second pellets. It is considered to be ejected. That is, the thermoplastic resin composition of the first pellet is injected so as to be wrapped with the resin derived from the second pellet (the shape of these pellets does not remain in the obtained thermoplastic composition molded body). Can be considered. As a result, it is considered that the filling pressure at the time of injection molding can be reduced. Furthermore, in the obtained thermoplastic composition molded article, the thermoplastic resin is unevenly distributed in the surface layer, and a three-layer structure such as "thermoplastic resin region-plant material thermoplastic resin mixed region-thermoplastic resin region" is formed. By obtaining a close state, it can be considered that both high bending strength and high elastic modulus are achieved.

本発明の熱可塑性組成物成形体の製造方法は、自動車関連分野及び建築関連分野などにおいて広く利用される。特に自動車、鉄道車両、船舶及び飛行機等の内装材、外装材及び構造材等に好適であり、なかでも自動車用品としては、自動車用内装材、自動車用インストルメントパネル、自動車用外装材等に好適である。具体的には、ドア基材、パッケージトレー、ピラーガーニッシュ、スイッチベース、クオーターパネル、アームレストの芯材、自動車用ドアトリム、シート構造材、コンソールボックス、自動車用ダッシュボード、各種インストルメントパネル、デッキトリム、バンパー、スポイラー及びカウリング等が挙げられる。更に、例えば、建築物及び家具等の内装材、外装材及び構造材にも好適である。具体的には、ドア表装材、ドア構造材、各種家具(机、椅子、棚、箪笥など)の表装材、構造材等が挙げられる。その他、包装体、収容体(トレイ等)、保護用部材及びパーティション部材等としても好適である。   The method for producing a molded product of a thermoplastic composition of the present invention is widely used in the fields related to automobiles and fields related to construction. Particularly suitable for interior materials, exterior materials and structural materials for automobiles, railway vehicles, ships and airplanes, etc. Especially as automotive products, suitable for automotive interior materials, automotive instrument panels, automotive exterior materials, etc. It is. Specifically, door base material, package tray, pillar garnish, switch base, quarter panel, armrest core material, automotive door trim, seat structure material, console box, automotive dashboard, various instrument panels, deck trim, Examples include bumpers, spoilers, and cowlings. Furthermore, it is also suitable for interior materials, exterior materials and structural materials such as buildings and furniture. Specifically, door cover materials, door structure materials, cover materials for various furniture (desks, chairs, shelves, bags, etc.), structural materials, and the like can be given. In addition, it is also suitable as a package, a container (such as a tray), a protective member, and a partition member.

本方法における各工程を模式的に示す説明図である。It is explanatory drawing which shows each process in this method typically. ローラーディスクダイス式成形機の要部の一例を示す模式的な斜視図である。It is a typical perspective view which shows an example of the principal part of a roller disc die type molding machine. 溶融混合装置の一例を示す模式的な断面図である。It is typical sectional drawing which shows an example of a melt mixing apparatus. 溶融混合装置に配設された混合羽根の一例を示す模式的な側面図である。It is a typical side view which shows an example of the mixing blade | wing arrange | positioned by the melt mixing apparatus.

符号の説明Explanation of symbols

1;溶融混合装置、3;混合室、5;回転軸、10及び10a〜10f;混合羽根、12;らせん状羽根、13;材料供給室、
500;ペレット化装置(ローラーディスクダイス式成形機)、50;ローラーディスクダイス式成形部(ペレット化部)、51;ディスクダイス、511;貫通孔、512;主回転軸挿通孔、52;プレスローラ、521;凹凸部、53;主回転軸、54;プレスローラ固定軸、55;切断用ブレード、
600;ペレット混合装置、
700;射出成形機、710;金型部、
801;植物性材料、802;熱可塑性樹脂(ペレット)、803;熱可塑性樹脂組成物(チップ)、804;第1ペレット、805;第2ペレット、806;ペレット混合物。
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1; Melt mixing apparatus, 3; Mixing chamber, 5; Rotating shaft, 10 and 10a-10f; Mixing blade, 12; Spiral blade, 13; Material supply chamber,
500; Pelletizing device (roller disk die type molding machine), 50; Roller disk die type molding part (pelletizing part), 51; Disc die, 511; Through hole, 512; Main rotation shaft insertion hole, 52; Press roller 521; concavo-convex portion, 53; main rotating shaft, 54; press roller fixing shaft, 55; cutting blade,
600; pellet mixing device,
700; injection molding machine, 710; mold part,
801; plant material, 802; thermoplastic resin (pellet), 803; thermoplastic resin composition (chip), 804; first pellet, 805; second pellet, 806; pellet mixture.

Claims (5)

熱可塑性樹脂及び植物性材料を含み且つその合計を100質量%とした場合に該植物性材料が30〜85質量%である熱可塑性組成物成形体の製造方法であって、
溶融混合装置を用いて、熱可塑性樹脂を溶融させながら植物性材料と混合して熱可塑性樹脂組成物を得る溶融混合工程と、
上記熱可塑性樹脂組成物を加熱せず押し固めて、該熱可塑性樹脂組成物からなる第1ペレットを得るペレット化工程と、
上記第1ペレットと、上記熱可塑性樹脂組成物を構成する熱可塑性樹脂と同質の熱可塑性樹脂からなる第2ペレットと、をドライブレンドしてペレット混合物を得るペレット混合工程と、
上記ペレット混合物を射出成形して熱可塑性組成物成形体を得る射出成形工程と、を備え
上記ペレット化工程は、ダイスと該ダイスに接して回転されるローラーとを備えたローラー式成形機を用い、該ローラーにより上記熱可塑性樹脂組成物を該ダイス内に圧入した後、該ダイスから押し出して上記第1ペレットを形成する工程であり、
上記植物性材料はケナフであることを特徴とする熱可塑性組成物成形体の製造方法。
A method for producing a thermoplastic composition molded article comprising a thermoplastic resin and a plant material, and the total amount of the plant material is 100% by mass, and the plant material is 30 to 85% by mass,
Using a melt mixing device, a melt mixing step of obtaining a thermoplastic resin composition by mixing with a plant material while melting the thermoplastic resin,
Pelletizing step to obtain the first pellet made of the thermoplastic resin composition by pressing and compressing the thermoplastic resin composition without heating,
A pellet mixing step of dry blending the first pellet and a second pellet made of the same thermoplastic resin as the thermoplastic resin constituting the thermoplastic resin composition to obtain a pellet mixture;
An injection molding step for obtaining a thermoplastic composition molding by injection molding the pellet mixture , and
The pelletizing step uses a roller-type molding machine equipped with a die and a roller that rotates in contact with the die, and the thermoplastic resin composition is pressed into the die by the roller and then extruded from the die. And forming the first pellet.
The method for producing a thermoplastic composition molded article, wherein the plant material is kenaf .
上記第1ペレットに含有される植物性材料は、該第1ペレット全体に対して50質量%以上である請求項1に記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。   The method for producing a thermoplastic composition molded body according to claim 1, wherein the plant material contained in the first pellet is 50% by mass or more based on the entire first pellet. 上記熱可塑性組成物成形体に含まれる熱可塑性樹脂全体の20〜95質量%の熱可塑性樹脂を、上記ペレット混合工程で第2ペレットにより配合する請求項1又は2に記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。   The thermoplastic composition molding according to claim 1 or 2, wherein 20 to 95 mass% of the thermoplastic resin contained in the thermoplastic composition molded body is blended by the second pellet in the pellet mixing step. Body manufacturing method. 上記溶融混合装置は、上記溶融混合を行う混合室及び該混合室内に配置された混合羽根を備え、
上記溶融混合工程は、上記混合室内で上記混合羽根の回転により溶融された上記熱可塑性樹脂と上記植物性材料とが混合される工程である請求項1乃至3のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。
The melt mixing apparatus includes a mixing chamber for performing the melt mixing and a mixing blade disposed in the mixing chamber,
The heat according to any one of claims 1 to 3, wherein the melt mixing step is a step in which the thermoplastic resin melted by rotation of the mixing blade in the mixing chamber and the plant material are mixed. A method for producing a molded plastic composition.
上記熱可塑性樹脂はポリプロピレン又はポリ乳酸樹脂である請求項1乃至のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。 The method for producing a thermoplastic composition molded body according to any one of claims 1 to 4 , wherein the thermoplastic resin is polypropylene or polylactic acid resin.
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