JP5118297B2

JP5118297B2 - 同位元素生成方法

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Publication number: JP5118297B2
Application number: JP2005344804A
Authority: JP
Inventors: ラッセル・モーガン・フォーセット; ランディ・ピーター・ゴンザレス; ラッセル・パトリック・ヒギンズ; ロバート・ブライアント・ジェイムズ; マイケル・トーマス・キーナン; ウィリアム・アール・ラッセル，セカンド; スティーヴン・ブルース・シェルトン; デビッド・グレイ・スミス; ラッセル・エドワード・スタチョウスキ; ルーカス・トロスマン
Original assignee: General Electric Co
Current assignee: General Electric Co
Priority date: 2004-12-03
Filing date: 2005-11-30
Publication date: 2013-01-16
Anticipated expiration: 2025-11-30
Also published as: CA2527682A1; US20150348663A1; EP1667166B1; US9239385B2; US8953731B2; TWI372400B; TW200625344A; CA2527682C; CA2831249A1; ES2394089T3; JP2006162612A; EP1667166A3; EP1667166A2; US20070133731A1; CA2831249C

Description

本発明は、一般的に軽水型動力炉での同位元素の生成に関する。

様々な放射性同位元素が、医療、工業、研究、及び商業用途で使用されている。一般に、放射性同位元素は、ターゲット同位元素材料に核子を照射することによって生成することができる。ターゲット原子は、直接的に所望の同位元素に変わるか、或いは、吸収と、続いて所望の放射性生成物を発生させる崩壊との連鎖を介して生成される。

後者は、例えば、今日の核医学で使用される同位元素の約９０％に相当する重要な医療用イメージング同位元素Ｔｅｃｈｎｅｔｉｕｍ−９９ｍの生成における場合である。Ｔｃ−９９ｍは、検出を容易にする高エネルギーガンマ線を生成し、６時間の短い半減期によって、患者に送達される放射性線量が最小限に抑えられる。核医学イメージングは、臓器の構造及び機能を分析する能力において独自のものである。これにより、他の場合では手術を要することになるか或いは全く得られないであろう診断情報を収集することが可能となる。またこれによって、癌及び他の問題の早期発見及び治療が促進される。

放射性同位元素を生成するための放射源を得るために、２つの異なる技術、すなわち、中性子束を生成する原子炉と、荷電粒子（通常は陽子、場合によっては電子または他の粒子）の束を生成する粒子加速器（つまりサイクロトロン）とが用いられる。例証として、Ｔｃ−９９ｍは、Ｍｏ−９９、すなわちウランターゲット材料の中性子衝撃の核分裂生成物として原子炉内で生成される６６時間の半減期を有する同位元素の崩壊娘生成物である。これは、今日、世界中で使用されるＴｃ−９９ｍの全ての供給源である。照射後、Ｍｏ−９９をターゲットから回収して生成装置に詰め込み、該生成装置から、核医療処置用の放射性医薬品を調合するのに必要とされる実質的に純粋な形態でテクネチウムを溶出することができる。

医療、工業、研究及び商業用途で使用される他の例示的な放射性同位元素としては、医用心臓画像に使用されるタリウム−２０１、骨成長研究で使用されるカルシウム−４４、構造及び他の材料の非破壊試験に使用されるイリジウム−１９２、癌細胞破壊、手術用機器及び医薬の消毒、及び補給食料の滅菌に使用されるコバルト−６０、白血病を対象とした可搬式血液照射、リンパ腫治療、及び電源用に使用されるツリウム−１７０、骨粗鬆症の検出及びＳＰＥＣＴイメージング用に使用されるガドリニウム−１５３、長寿命電池作製に使用することができるニッケル−６３、煙検出器に使用されるアメリシウム−２４１がある。更に、核医学及び他の分野の急速な進歩によって、これまでは商業的には重要ではないと考えられていた幾つかの同位元素が注目されている。

放射性同位元素生成で使用される従来の原子炉の実施例としては、医療用及び工業用の同位元素が、カナダ国オンタリオ所在のカナダ原子力公社（ＡＥＣＬ）のＣｈａｌｋＲｉｖｅｒＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓのＣａｎａｄａ’ｓＮａｔｉｏｎａｌＲｅｓｅａｒｃｈＵｎｉｖｅｒｓａｌ（ＮＲＵ）原子炉によって、１９５７年から生成されている。ＮＲＵは、中性子ビーム研究、材料研究、及び医療用／工業用同位元素生成用に設計されたＣＡＮＤＵ原子炉である。一般に、ＣＡＮＤＵ発電所は、減速材及び冷却材として重水（酸化ジューテリウム、つまりＤ_２Ｏ）を使用するように設計されている。設計上の他の特徴と組み合わされた重水の使用によって、ＣＡＮＤＵ炉は、相対的に安価で世界的に豊富な天然ウラン燃料（ＮＵ）を使用することができる。

ＮＲＵは、モリブデン−９９、すなわち医療診断用に使用される臨界同位元素を含め、世界中の医療及び工業用の放射性同位元素の大部分を生成する。一般に、同位元素ターゲットを含む試料棒は、連続工程でＮＲＵ内の貫通部に挿通されて照射を受け、核医学及び／または工業用の用途で使用するために所望の比放射能で同位元素を生成するようになる。

チョークリバー研究所では、２つの専用原子炉、すなわちＭＡＰＬＥ１及びＭＡＰＬＥ２を建造中である。これらの原子炉は、ＮＲＵの後継となることを目的としている。ＭＡＰＬＥ１及びＭＡＰＬＥ２は、専ら医療用放射性同位元素の生成専用のものである。これらの研究用原子炉は、設計ターゲット電力レベルが約１０ＭＷ_ｔで設計されているので、商業発電を意図したものではなく、商業発電向けに設計されたものでもない。ＭＡＰＬＥは、低濃縮ウラン（ＬＥＵ）燃料を使用する低圧、低温、オープン・プールのタンク型研究用原子炉である。炉心は、コンパクトであり、軽水によって冷却及び減速される。軽水炉芯を囲むのは、放射性同位元素発生に必要とされる有効中性子束を最大にする重水反射体槽である。
米国特許第５，００９，８３７号公開日１９９１年４月米国特許公開２００３−１７９８４４公開日２００３年９月米国特許第５，３７７，２４７号公開日１９９４年１２月米国特許第５，３４９，６１９号公開日１９９４年９月米国特許第５，３９４，２７５号公開日１９９５年２月米国特許第６，６７８，３４４号

本発明の例示的な実施形態は、一般に、同位元素を軽水型動力炉内で生成する方法に関するものとすることができ、ここでは原子炉内の少なくとも１つまたはそれ以上のターゲットを中性子束下で照射して少なくとも１つまたはそれ以上の同位元素を生成する。ターゲットは、所与の休止時に原子炉の炉心内に装荷されるべき１つまたはそれ以上の燃料バンドルに組み付けることができる。原子炉内の発電運転によって、燃料バンドルを照射して、所望の比放射能での１つまたはそれ以上の放射性同位元素、または所望の濃度での安定同位元素などの所望の同位元素を発生するようになる。

本発明は、添付図面を参照しながら例示的な実施形態を詳細に説明することによってより明らかとなろう。添付図面において、同様の要素は同じ参照符号によって表されるが、これらは単に例証として付与されており、従って、本発明の例示的な実施形態を限定するものではない。

以下でより詳細に説明するように、例示的な実施形態は、住宅用、商業用及び／または工業用途での熱出力及び電力の発生に加え、医用及び工業用同位元素を生成するために商用発電向けに設計された電力用軽水炉の使用に関するものとすることができる。放射性同位元素の生成専用の研究用原子炉とは異なり、これらの軽水型動力炉は、少なくとも１００熱出力メガワット（ＭＷ_ｔ）、実施例においては約数百または数千ＭＷ_ｔを発生するように構成される既存の沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）及び／または加圧水型原子炉（ＰＷＲ）とすることができる。これらの動力ＬＷＲは一般に、１０％未満のバンドル平均濃縮度を有する。

図１は、本発明の例示的な実施形態による、軽水型動力炉において同位元素を生成する方法を示すフローチャートである。図１を参照すると、同位元素ターゲット材料は、発電運転の合間の計画的な休止期間中、または初期原子炉運転の前でも軽水型動力炉内に装荷することができる（Ｓ１００）。実施例において、ターゲットは、休止期間中に原子炉内に組み付けられることになる１つまたはそれ以上の燃料バンドル内に装荷することができる。以下でより詳細に理解されるようになる別の実施例において、例示的な燃料バンドルは、複数の１つまたはそれ以上の（または全ての）全長燃料棒、１つまたはそれ以上の（または全ての）部分長燃料棒、セグメント化燃料棒を得るために複数のセグメントから構成された１つまたはそれ以上の燃料棒、或いは、１つまたはそれ以上の全長燃料棒、部分長燃料棒、並びにセグメント化燃料棒の組み合わせを含むように構成することができる。別の態様においては、同位元素ターゲットを、燃料バンドルの１つまたはそれ以上の所与の全長燃料棒、部分長燃料棒、セグメント化燃料棒、またはウォータロッド内に挿入または配置される格納容器内に収容して、原子炉の燃料バンドルにおける照射用の「ターゲット棒」を形成することができる。

１つ以上のターゲット棒が燃料バンドル（「バルク同位元素発生バンドル（ＢＩＧ）」と呼ばれる場合もある）が組み付けられると、その燃料バンドルを運転休止期間中に炉心内に組み付けることができる。その後、原子炉の次のエネルギーサイクルの発電運転を開始してターゲット材料を照射することができる（Ｓ２００）。エネルギーサイクルとは、計画休止の間で原子炉が発電するために運転される時間期間（メガワット−日／短時間（ＭＷＤ／ｓｔ）で測定される照射期間）を表す。ＢＷＲ及び／またはＰＷＲの例示的なエネルギーサイクルは、例えば、１２ヵ月、１８ヵ月、２年などとすることができる。

発電運転中、ターゲットを含む燃料バンドルは、所望の同位元素を生成するために中性子束の下で照射される。生成同位元素は、ターゲットがエネルギーサイクル中に１つまたはそれ以上の中性子を吸収するときに、所望の比放射能でターゲット同位元素材料から生成された放射性同位元素、或いは所望の濃度でターゲット同位元素材料から生成された安定同位元素として理解することができる。

生成された同位元素は、サイクル終了時に事前の計画休止時に除去して、同位元素製品の除去が予め計画された休止と一致するようにし、例えば、軽水型動力炉の予測エネルギー生成に及ぼす影響を最小限に抑えることができる（Ｓ３００）。従って、サイクル終了時に、原子炉を停止することができ、生成された同位元素を有する燃料バンドル（ＢＩＧバンドル）を停止後の計画休止中に原子炉から除去または排出することができる。

図２は、沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）などの軽水型動力炉の例示的な燃料バンドルを示す。燃料バンドル１０は、軽水型動力炉内で同位元素を生成するための例示的なＢＩＧバンドルとすることができるが、例示的な実施形態は、図２の例示的な燃料バンドル構成に限定されないことは理解される。燃料バンドル１０は、上部タイプレート１４及び下部タイプレート１６を囲む外側チャンネル１２を含むことができる。複数の棒８ａ〜８ｃは、燃料バンドル１０内に行列状に配置して、互いに垂直方向で離間して配置されたスペーサ（スペーサグリッドとも知られている）２０を貫通することができ、これによりターゲット棒１８ａ〜１８ｃが所与の行列状に維持される。

ターゲット棒１８ａ〜１８ｃ及び少なくとも１対のウォータロッド２２及び２４は、燃料バンドル１０内のターゲット棒１８ａ〜１８ｃ間に原子炉冷却材を流す通路を形成するために、燃料バンドル１０内で異なる軸方向位置に設けられた複数のスペーサ２０によって燃料バンドル１０内で互いに離間した関係で維持することができる。図２においては、燃料棒の行列アレイは、１０ｘ１０アレイとすることができるが、例示的な燃料バンドル１０は、９ｘ９アレイなどの異なる行列アレイのターゲット棒１８ａ〜１８ｃを有することができる。燃料バンドル１０は、全ての全長燃料棒１８ａ、全ての部分長燃料棒１８ｂ、全てのセグメント化燃料棒１８ｃ、及び／または全長燃料棒、部分長燃料棒及び／またはセグメント化ターゲット棒１８ａ〜１８ｃの任意の組み合わせを含むことができ、図２の燃料バンドル１０は、単に例証としてターゲット棒１８ａ〜１８ｃの全ての構成を含むように示されている。ウォータロッド２２及び２４（２つが図示されているが、燃料バンドル１０内にはより多くの数または少ない数のウォータロッドがあってもよい）は、燃料バンドル１０内のターゲット棒１８ａ〜１８ｃのうちで下部タイプレート１６と上部タイプレート１４との間に配置することができる。ウォータロッド２２及び２４は、減速流体を核燃料バンドル１０の下部領域から上部領域に移送する役目を果たす。

図３は、本発明の例示的な実施形態によるターゲットを備えた格納容器を示すためのロッドの管体部分を示す。図３は、燃料バンドル１０の例示的なターゲット棒１８ａ〜１８ｃの管体部分１８０を示しており、この管体部分１８０は、全長燃料棒１８ａの一部、部分長燃料棒１８ｂ及び／またはセグメント化燃料棒１８ｃのセグメントの一部とすることができることが理解される。

本発明の例示的な実施形態においては、ターゲット棒１８ａ〜１８ｃの様々なものは、容器組立体を含むことができる。図３は、例えば、ターゲット棒１８ａ〜１８ｃの１つの区分、或いは上端または下端のプラグの一部とすることができる管体部分１８０を示す。管体部分１８０は、設置された容器組立体３００及び該容器組立体３００の様々な特徴または構成要素をより詳細に図示するために透視（透過）図で示されている。容器組立体３００は、１つまたはそれ以上の照射ターゲット３２０を収容する格納容器３１０を含むことができ、該ターゲットは、該容器組立体３００を備えた１つまたはそれ以上のターゲット棒１８ａ〜１８ｃを含む燃料バンドル１０が軽水型動力炉炉心内で放射線を照射されたときに、１つまたはそれ以上の所望の同位元素を生成する。上述したように、容器組立体３００を備えたターゲット棒１８ａ〜１８ｃは、ターゲット棒と呼ぶことができる。所与のターゲット棒１８ａ〜１８ｃの１つまたはそれ以上の管体部分１８０は各々、例えば、同じ、または異なる、或いは複数の照射ターゲット３２０を含むことができる。

図３を参照すると、１つの実施例において格納容器３１０は、実質的に中空であって、ほぼ円筒形とすることができ、一方の端部３１１を閉鎖し、他方の端部３１２は開放することができ、更に、適切な末端キャップ３３０によって格納容器３１０を閉鎖するようシール部３１３を含むことができるが、両端部に末端キャップ３３０を設けてもよい。格納容器３１０は、ほぼ円筒形であるように図示されているが、その形状の最大直径が所与のターゲット棒１８ａ〜１８ｃの管体部分１８０の内径よりも小さい限り、どのような幾何学的形状にも適応させることができる。格納容器３１０は、例えば、ジルコニウム合金などの適切な材料で作ることができるが、この材料に限定されるものではなく、同様にステンレス鋼またはその合金とすることができる。

格納容器３１０は、１つまたはそれ以上の照射ターゲット（すなわち、同位元素ターゲット）３２０を収容することができる。図３に示すターゲット３２０は、ほぼ固体の円筒型または形状で示されている。しかしながら、照射ターゲット３２０は、固体、液体及び／または気体として具現化することができる。別の実施例においては、ターゲット３２０は、「ＢＢ」形とすることができ、または、例えば、既存のＵＯ_２ペレットのペレットサイズと同等のペレット状形状をもつことができる。ターゲット３２０は、幾何形状の直径が所与のターゲット棒１８ａ〜１８ｃ内の格納容器３１０の内側に嵌合するのに十分に小さい（格納容器３１０の内径より小さい）限り、どのような幾何形状をとることもできる。従って格納容器３１０は、ターゲット棒１８ａ〜１８ｃ製造時に中に挿入されたときにターゲット棒１８ａ〜１８ｃ内の同位元素ターゲット３２０用に二重格納を可能にする。

任意であるが、格納容器３１０の内部には、末端プラグによってシールされたときにターゲット３２０に対する反力を与えるスプリング３４０を含むことができる。末端プラグ３３０は、適切な取り付け手段、すなわち、溶接、ネジによる係合、摩擦連結などによって格納容器３１０に取り付けることができる。格納容器３１０は、照射後にターゲット３２０を取り除くためのパイロット孔３０３（同位元素材料を含む）を端部３１１に含むことができる。端部３１１は、外部ネジ３０１と、設備の一部に挿入されたときに容器組立体３００をシールするのに使用されるＯリング３０２とを含むことができる。パイロット孔３０３は、容器組立体３００をターゲット棒１８ａ〜１８ｃから取り出すのに役立つ内ネジを含むことができる。好適な容器組立体の更なる詳細は、「ＲｏｄＡｓｓｅｍｂｌｙｆｏｒＮｕｃｌｅａｒＲｅａｃｔｏｒｓ」（弁理士ＤｏｃｋｅｔＮｏ．１５８４６４−１）と題された本発明者らによる同時係属出願に記載されており、本特許の内容全体は引用により本明細書に組み入れられる。

従って、所与のターゲット棒１８ａ〜１８ｃの１つまたはそれ以上の管体部分１８０は、例えば、同じターゲット３２０、所望の比放射能の異なる同位元素（放射性同位元素）及び／または所望の濃度の安定同位元素を生成する異なるターゲットまたは複数のターゲットを備えた容器組立体３００を含むことができる。換言すると、所与のターゲット棒１８ａ〜１８ｃは、ターゲット棒１８ａ〜１８ｃに沿って異なる位置に軸方向に離間して配置された複数の同じまたは異なるターゲット３２０を含むことができる。

本発明の１つの実施例示的な態様においては、少なくとも１つのターゲット棒は、１つまたはそれ以上の容器組立体３００を含むが、核燃料（すなわち、「核燃料」とは、ＵＯ_２ペレット及び／またはガドリニウムの所望の濃縮度のウランと理解することができる）は含まない。１つの態様においては、ターゲット３２０は磁性材料で被覆して、溶解度を向上させ、原子炉冷却材へのターゲット材料の放出を防止することができる。

別の態様においては、ターゲット棒１８ａ〜１８ｃ（全長燃料棒、部分長燃料棒及び／またはセグメント化燃料棒）の１つまたはそれ以上はまた、所望の濃縮度のウラン及び／またはガドリニウムを含むことができる。所与の燃料バンドル１０は、核燃料、核燃料を含まないがターゲット３２０を含むターゲット棒１８ａ〜１８ｃ、及びターゲット３２０がその長さに沿ってターゲット棒１８ａ〜１８ｃ内の他の軸方向位置に配置された一定の軸方向位置に区分けされた濃縮ウラン及び／またはガドリニウムを有するターゲット棒１８ａ〜１８ｃの種々の組み合わせを含むことができる。燃料及び毒物の軸方向及び／または半径方向位置及び濃度は、例えば、軽水型動力炉内の計画エネルギーサイクルについての燃料バンドル１０の所望の特性に基づくことができる。１つの実施例においては、隣接する燃料棒セグメントが、核燃料を含むことができるが、容器組立体３００を含むセグメント化ロッド１８ａ〜１８ｃの棒セグメントも核燃料を含むことができる。

ターゲット３２０は、３より大きな原子番号を有する同位元素の群から選択されるターゲットとすることができる。１つの実施例においては、ターゲット３２０は、カドミウム、コバルト、イリジウム、モリブデン、ニッケル、タリウム、及び／またはツリウム同位元素のうちの１つまたはそれ以上から構成される同位元素から選択することができる。望ましくは、所与の管体部分１８０及び／または容器組立体３００は、例えば、その中にどのターゲット３２０が装荷されているか、及び／またはどの同位元素が該ターゲットから生成されるかを示すために、標識または表示を含むことができる。上述のように、ターゲット３２０は、固体、液体、または気体の形態で具現化し、且つターゲット棒１８ａ〜１８ｃの管体部分１８０内に配置することができる。

原子炉内のターゲット３２０は、生成された放射性同位元素の比放射能／生成された安定同位元素の濃度をサイクル終了時に最大にする位置に配置することが望ましいとすることができる。ターゲット同位元素及び生成された放射性同位元素または安定同位元素の特性は、この判断における要因として織り込むことができる。従って、ターゲット３２０は、原子炉内で、ターゲット同位元素自体の吸収断面の関数として、また、生成される同位元素の半減期及び吸収断面の関数として決定することができる位置に配置することができる。これらの要因は、燃料バンドル内、更に具体的には、例えば、燃料バンドル１０などのＢＩＧバンドルの個々のターゲット棒１８ａ〜１８ｃ内でのターゲット材料の軸方向及び半径方向の区分けに影響を及ぼす。ターゲット３２０を収容する格納容器３１０の吸収断面も要因となる可能性がある。一部の同位元素（ＩＲ−１９２など）では、ターゲットが早期にバーンアウトとなる可能性があることに起因して、高い中性子束が必ずしも望ましいわけではない。ジルコニウム合金の代わりにステンレス鋼製などの材料を伴う格納容器３１０を使用することによって、ターゲットに対する所望の中性子束低減を達成することができ、その結果、生成同位元素が早期にバーンアウトすることなく、サイクル終了時に比放射能が高い同位元素が得られる。

炉心内の軸方向及び半径方向位置は、ターゲットが観察することになる中性子束の量及びスペクトル特性に影響を及ぼす実質的に強い独立変数とすることができる。例えば、吸収／崩壊特性で、比放射能を最大限にするにはより大きな束が必要とされる場合には、半径方向及び軸方向の両方における（炉心中心に向かう）炉心境界から離れた位置になる燃料バンドルの配置が望ましい場合がある。同様に、吸収／崩壊特性でターゲット同位元素のバーンアウトを防止するためには、より小さな束が必要な場合には、ターゲットバンドルは、炉心周辺部に向かって、及び／または燃料バンドルの最上部または最底部に配置すべきである。

また、所与のターゲットＢＩＧバンドル内のターゲット棒の位置の選択は、最終比放射能に大きな影響を及ぼす可能性がある。図２の燃料バンドル１０の実施例に示すように、燃料棒がＢＷＲ内で燃料バンドルの周辺部及び縁部に向かって配置されると、結果として熱流束は、燃料バンドルの内側領域に向かう燃料棒よりも大きくなる。従って、吸収／崩壊特性に基づいて、適切な燃料棒の位置を選択することができる。

ターゲット３２０を備えた容器組立体３００は、核燃料のない所与のターゲット棒１８ａ〜１８ｃの管体部分１８０に位置するものとして説明したが、一部の同位元素ターゲットについては、更に高い濃縮度で容器組立体３００を囲むことが望ましい場合がある。例えば、格納容器３１０を含む管体部分１８０では、燃料棒製造中に格納容器３１０外面と管体部分１８０内側との間の領域により高い濃縮度で詰め込むことができる。格納容器３１０内のターゲット３２０近傍に追加のウランを詰め込むことによって、ターゲット３２０に関してより多くの中性子束を得ることができる。その結果、生成された放射性同位元素の比放射能はより高くなり、顧客に対してより有用なものとすることができる。濃縮度の増大に加えて、格納容器３１０を囲む中性子束に影響を及ぼす可能性がある別の要因は、減速材の可能性がある。燃料棒製造中、格納容器３１０と所与のターゲット棒１８ａ〜１８ｃの管体部分の内側との間の空間において管体部分１８０に追加または代替の減速材（黒鉛など）を詰め込むことにより、原子炉の発電運転中のターゲット３２０についてより多くの中性子束を得ることができる可能性がある。従って、原子炉運転の前に原子炉の所望のターゲット位置に近接して減速材を追加すると、発電運転中にターゲットを透過する中性子束のエネルギースペクトルに影響を及ぼす可能性がある。

これまで、例示的な実施形態では、例示的な燃料バンドル１０のターゲット棒１８ａ〜１８ｃの１つまたはそれ以上内に設けられるように、ターゲット３２０を格納容器３１０内に装荷することについて説明してきた。しかしながら、ターゲット同位元素の特性及び生成される放射性同位元素または安定同位元素の特性（すなわち、吸収断面、半減期など）によっては、エネルギーサイクル中により少ない中性子束を通常受け取る燃料バンドル１０内の軸方向位置にターゲットを配置することが望ましい場合もある。例えば、ターゲット棒１８ａ〜１８ｃの各々（及びウォータロッド２２、２４）は、燃料バンドル１０において上端及び下端のタイプレート１４及び１６に連結される上端プラグ及び下端プラグを含む。計画休止時の燃料バンドル１０内への挿入においては、１つまたはそれ以上の容器組立体３００を燃料棒製造工程中に上端または下端プラグの一方の内部内に配置することができる。

或いは、１つまたはそれ以上のターゲット３２０を収容する格納容器は、制御ブレード製造工程中に制御ブレード内に配置することができる。例えば、燃料バンドル間の原子炉制御に使用される制御ブレードは、容器組立体３００に置き換えられる中性子吸収材（すなわち、Ｂ_４Ｃ、Ｈｆなど）を有することができる。このような制御ブレードは、原子炉制御に使用されることにはならず、炉心を出入りする放射性ターゲット輸送手段として使用することができる。これは、例えば、計画休止時の再装荷以外の時にターゲット３２０の挿入及び取り出しを可能にすることができる。また、これにより、炉心内での中性子束調整のための軸方向の高さ選択をフレキシブルに行うことができる。

軽水型動力炉の炉心は、測定値、読み取り値などを得るために、エネルギーサイクル中に計測管を挿入するための幾つかの貫通部を含む。従って、例えば、移動式炉心プローブ機械を使用することにより、放射性同位元素ターゲット３２０を備えた格納容器３１０をＢＷＲ計測管に挿入することができる。また、これにより、場合によっては、より短い半減期を有する同位元素、または計画休止時の計画的な再装荷以外の時に除去されるべき中性子束をあまり必要としない同位元素の同位元素材料を生成するために、ターゲットの挿入及び取り出しを可能にすることができる。

別の代替形態においては、同位元素ターゲットは、炉心の外側であるが圧力容器内に配置することができる。ＢＷＲなどの典型的な軽水型動力炉は、炉心を原子炉圧力容器に連結する炉心シュラウドを含む。ターゲット３２０が入った格納容器３１０は、計画休止中に炉心シュラウドに取り付けて、その後、次のエネルギーサイクル中に照射され、該ターゲット３２０を照射して所望の同位元素をその中で生成することができる。ターゲット３２０を炉心の外側に置くと、燃料、制御ブレードなどの炉心内在物を含まないので、ライセンシングが容易になる可能性がある。低い束を必要とする同位元素を生成するターゲット３２０は、炉心シュラウド上に配置するための望ましい候補とすることができ、例えば、放射線のサイクル全体に耐えることができる。

図４は、本発明の例示的な実施形態による、軽水型動力炉内の燃料バンドルのターゲット棒において同位元素を生成する方法を示すフローチャートである。図４は、同位元素をＬＷＲ内で生成する例示的な工程４００を示す。

図４は、バルク同位元素発生燃料バンドルを組み付けて計画休止中に軽水型動力炉の炉心に挿入するための例示的な工程段階を示しており、また、生成された同位元素の炉心からの取り出し及び後続の処理のための工程段階を示す。ターゲット棒１８ａ〜１８ｃは、事前に製造することができる（Ｓ４１０）。例えば、所望の同位元素ターゲット材料及びターゲット棒構成要素を事前に調達してターゲット棒を製造することができ、ターゲット棒構成要素は、図２のターゲット棒１８ａ〜１８ｃの１つまたはそれ以上として具現化することができる。所与のターゲット棒は、挿入された複数の容器組立体３００を含むことができ、該容器組立体３００は、同じターゲットの全てを含むか、または棒内の所望の軸方向位置にある異なるターゲットを含み、ターゲット同位元素材料の特性及び／または生成される同位元素の公知の特性に基づいて、所望の比放射能の放射性同位元素及び／または所望の濃度の安定同位元素を生成する。

更に、キャリアバンドルウラン及びバルク同位元素発生バンドル用の構成要素を調達することができ（Ｓ４２０）、バルク同位元素発生（ＢＩＧ）をターゲット棒、調達ウラン及び付随する構成要素から組み付けることができる（Ｓ４３０）。また、標準的な再装荷バンドル調達及び再装荷燃料バンドルの製造（Ｓ４４０）は、公知のように行い、次の計画休止時に装荷されるようにすることができる。再装荷バンドル及びＢＩＧバンドルは、ＢＷＲなどの所望の軽水型動力炉の炉心に装荷するために、原子炉所在地に出荷することができる。再装荷バンドルの再装荷ライセンシングは、出荷前または燃料バンドルを炉心内に装荷する前に行われることになる。同一のことが、ＢＩＧバンドルについても予測される。ＢＩＧバンドル及び再装荷バンドルを原子炉炉心に装荷する（Ｓ４５０）。休止が完了すると、原子炉は、ＢＩＧバンドルを照射するために所与のエネルギーサイクルにおいて発電運転を開始することができる（Ｓ４６０）。

サイクル終了時には、原子炉を停止して、後続の休止期間の間ＢＩＧバンドルを使用済み燃料プール内の保管区域に排出することができる（Ｓ４７０）。保管区域は、使用済み燃料プール内の密閉された作業区域、すなわち「安全チャンバ」とすることができる。同チャンバは、ＢＩＧバンドル及び必要なツール、キャスク／遮蔽輸送コンテナ及び監視装置を収めるのに十分な大きさとすることができる。安全チャンバは、ターゲット棒の偶発的な落下を考慮して放射能被曝事故の可能性を阻止し、監視装置及び分解ツールの迅速なアクセスを確保及び得るための好都合な方法を提供することができる。

保管区域においては、適切なツールを使用してターゲット棒をＢＩＧバンドルから取り入れて、現場から離れた設備への輸送用の遮蔽輸送コンテナまたはキャスクに装荷することができる（Ｓ４８０）。次いで、これらの取り入れられたＢＩＧバンドルを使用済み燃料プールに戻す。或いは、発電所がホットセル設備を含む場合には、原子炉内で照射された材料をホットセルに運ぶときに通る適切な通路部（遮蔽作業区域）によってホットセル設備を原子炉に接合することができ、該ホットセルでは、同位元素を抽出して出荷用に梱包することができる。従って、最終処理及び顧客への輸送（Ｓ４９５）に向けて所望の同位元素材料を回収するためにホットセル内でターゲット棒を分解する（Ｓ４９０）。

これまで、所与のエネルギーサイクルのサイクル終了と一致する時までにある時点において生成同位元素が取り出される例示的な実施形態を説明してきた。しかしながら、場合によってはサイクル途中休止と呼ばれる、エネルギーサイクル中でのある時点で計画外の休止が生じるケースがある。その結果、このようなサイクル途中の休止時点で所望の比放射能の同位元素または所望の濃度の安定同位元素を生成するターゲット同位元素を原子炉に装荷する場合もある。次いで、これらの放射性同位元素または安定同位元素は、サイクル途中の休止時点で取り出して、計画外の休止期間に伴うコストを潜在的に相殺することができる収益の流れを形成することができる。

その結果、例示的な方法は、商業発電用に設計された既存の軽水型動力炉の炉心用のバルク同位元素発生バンドルを組み付ける種々の利点を例証することができる。ＢＩＧバンドルは、１つまたはそれ以上のターゲット棒を含むことができ、各ターゲット棒は、エネルギーサイクル中に中性子束下で照射されたときに、医療及び／または工業用同位元素用途の所望の比放射能の放射性同位元素または所望の濃度の安定同位元素を生成する同じまたは異なるターゲット同位元素の１つまたはそれ以上を含むことができる。

例示的な軽水型動力炉の炉心は、数百個を上回る燃料バンドルを含むことができるので、医療用及び／または工業用の同位元素を発生（バルク生成して）させて、世界的需要を満たす可能性を実現することができる。例証として、（数百個の燃料バンドルの総数のうち）わずか約８個から１６個のＢＩＧバンドルが装荷された炉心は、医療用及び／または工業用の同位元素を必要とする用途向けに現在の世界的需要を満足するのに十分な同位元素製品を生成する可能性がある。

本発明の例示的な実施形態を以上で説明してきたが、これらを多くの方法で変更することができることは明らかであろう。このような変形は、本発明の例示的な実施形態の精神及び範囲から逸脱するものとみなすべきではなく、当業者には明らかなように全てのこのような修正は、添付の請求項の範囲内に含めるものとされる。

本発明の例示的な実施形態による軽水型動力炉において同位元素を生成する方法を示すフローチャート。本発明の例示的な実施形態による原子炉の例示的な燃料バンドルを示す図。本発明の例示的な実施形態によるターゲットを備えた格納容器を示すための棒の管体部分の部分断面図。本発明の例示的な実施形態による軽水型動力炉内の燃料バンドルのターゲット棒内で同位元素を生成する方法を示すフローチャート。

符号の説明

１８０管体部分
３００容器組立体
３０１外部ネジ
３０２Ｏリング
３０３パイロット孔
３１０格納容器
３１３シール部
３２０照射ターゲット
３３０末端キャップ
３４０スプリング

Claims

少なくとも１００熱出力メガワット（ＭＷｔ）の電力レベルを発生する軽水炉において同位元素を生成する方法であって、
少なくとも１つの非核分裂性ターゲット（３２０）を原子炉内に装荷する段階と、
前記少なくとも１つの非核分裂性ターゲット（３２０）を前記炉内で照射して、少なくとも１つの同位元素を生成する段階と、
前記原子炉のエネルギーサイクルにおいて少なくとも１つのターゲットを照射した後に前記生成された同位元素を前記原子炉から取り出す段階と、
を含み、
前記少なくとも１つのターゲット（３２０）は、カドミウム、コバルト、イリジウム、ニッケル、タリウム、ツリウム同位元素の１つまたはそれ以上から構成される同位元素の群から選択され、
前記原子炉が、複数の全長燃料棒（１８ａ）、部分長燃料棒（１８ｂ）、複数のセグメントから構成された１つまたはそれ以上の燃料棒（１８ｃ）、或いは全長燃料棒、部分長燃料棒、セグメント化燃料棒及びウォータロッドの組み合わせのうちの１つを含むように構成された少なくとも１つの燃料バンドル（１０）を含み、
前記少なくとも１つの非核分裂性ターゲット（３２０）を原子炉内に装荷する段階がさらに、
前記ターゲット（３２０）を格納容器（３１０）内に配置する段階と、
前記燃料バンドル（１０）の全長燃料棒（１８ａ）、部分長燃料棒（１８ｂ）、セグメント化燃料棒（１８ｃ）の１つまたはそれ以上のセグメント、及びウォータロッド、或いはこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つまたはそれ以上内にターゲット（３２０）を備えた少なくとも１つの格納容器（３１０）を挿入して複数のターゲット棒を前記少なくとも１つの燃料バンドル（１０）内に形成する段階と、
を含む、同位元素生成方法。
前記生成された同位元素は、前記ターゲットが少なくとも１つの中性子を吸収するときに、所望の最小比放射能で前記少なくとも１つのターゲットから生成される放射性同位元素、または所望の濃度で前記ターゲットから生成される安定同位元素、のうちの一方であることを特徴とする請求項１に記載の同位元素生成方法。
所与の休止期間中に、前記原子炉内に挿入されるべき少なくとも１つの燃料バンドル（１０）に前記ターゲットを装荷する段階と、
ターゲットを備える少なくとも１つの燃料バンドルが前記所与の休止期間中に前記原子炉の炉心内に組み付けられた後、所与のエネルギーサイクルの間に前記原子炉において発電運転を開始することを含む照射段階と、
前記所与のエネルギーサイクル終了時に前記原子炉を停止する段階と、
停止後の休止期間中に生成された同位元素を備える前記少なくとも１つの燃料バンドルを前記原子炉から取り出す段階と
を更に含む請求項１に記載の同位元素生成方法。
前記ターゲットの吸収断面、生成された同位元素の半減期、及び該生成された同位元素の吸収断面のうちの少なくとも１つの関数として求められた前記原子炉内の所望の位置に前記少なくとも１つのターゲットを配置する段階を更に含む請求項１に記載の同位元素生成方法。
前記ターゲットを格納容器（３１０）内に配置する段階と、
前記ターゲットの吸収断面、前記格納容器の吸収断面、前記生成された同位元素の半減期、及び前記生成された同位元素の吸収断面のうちの少なくとも１つの関数として求められた前記原子炉内の所望の位置に前記格納容器を挿入する段階と、
を更に含む請求項１に記載の同位元素生成方法。
初期原子炉運転前、または発電運転の合間の所与の休止期間中に前記原子炉の炉心内に組み付けられるべき少なくとも１つの燃料バンドル（１０）に少なくとも１つのターゲット（３２０）を装荷する段階と、
前記原子炉内で発電運転を開始して、少なくとも１つのターゲットを備えた少なくとも１つの燃料バンドルを照射し、所望の比放射能で１つまたはそれ以上の放射性同位元素を発生させるようにする段階と、
前記原子炉を停止する段階と、
停止後の所与の休止期間中に１つまたはそれ以上の放射性同位元素を有する前記少なくとも１つの燃料バンドルを前記炉心から取り出す段階と、
を含む請求項１に記載の同位元素生成方法。
少なくとも１つのターゲット（３２０）を有する１つまたはそれ以上の棒（１８ａ、１８ｂ、１８ｃ、２２、２４）を含む少なくとも１つの燃料バンドル（１０）を照射して、発電運転の所与のエネルギーサイクル後の所与の休止期間中に前記１つまたはそれ以上のターゲット棒から取り入れられる所望の比放射能で１つまたはそれ以上の放射性同位元素を発生させる段階を含む請求項１に記載の同位元素生成方法。
前記１つまたはそれ以上のターゲット棒は、全長燃料棒（１８ａ）、部分燃料棒（１８ｂ）、ウォータロッド（２２、２４）または複数のセグメントから構成された１つまたはそれ以上のセグメント化燃料棒（１８ｃ）、或は、ウォータロッド、全長燃料棒、部分棒及びセグメント化燃料棒の組み合わせを含み、
前記燃料バンドルは、複数の異なる放射性同位元素を生成するために中性子束下で照射される複数の異なるターゲットを１つまたはそれ以上のターゲット棒内に含む、
請求項７に記載の同位元素生成方法。
前記少なくとも１つのターゲットを格納容器（３１０）内に配置する段階と、
ターゲットを備えた前記格納容器を少なくとも１つまたはそれ以上のターゲット棒内に挿入する段階と、を更に含み、
前記配置段階及び挿入段階が、発電運転の前記所与のエネルギーサイクル前の所与の休止期間中に前記少なくとも１つの燃料バンドル内に組み付けられるべき１つまたはそれ以上のターゲット棒を形成する工程中に実施されることを特徴とする請求項７に記載の同位元素生成方法。