JP4934960B2 - Fuel cell separator and solid oxide fuel cell - Google Patents

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Description

本発明は、燃料電池用のセパレータおよびこれを用いた固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ：Solid Oxide Fuel Cell）に関するものである。   The present invention relates to a separator for a fuel cell and a solid oxide fuel cell (SOFC) using the separator.

周知のように、固体酸化物形燃料電池は第三世代の発電用燃料電池として研究開発が進められている。この固体酸化物形燃料電池の構造には、円筒型、モノリス型および平板積層型の３種類が現在のところ提案されているが、これら構造のうち、低温作動型の固体酸化物形燃料電池には、平板積層型の構造が広く採用されている。   As is well known, solid oxide fuel cells are being researched and developed as third-generation power generation fuel cells. Currently, three types of solid oxide fuel cells are proposed: cylindrical, monolithic, and flat-plate stacked. Of these structures, low-temperature solid oxide fuel cells are used. The flat plate type structure is widely adopted.

この平板積層型の固体酸化物形燃料電池においては、発電セルとセパレータとが、集電体を間に挟む状態で交互に積層されて燃料電池スタックが構成されている。
発電セルは、酸化物イオン伝導体からなる固体電解質層を空気極（カソード）層と燃料極（アノード）層との間に挟んだ積層構造を有する。この発電セルの空気極側には、酸化剤ガスとしての酸素（空気）が供給される一方、燃料極側には、燃料ガス（Ｈ2、ＣＨ4等）が供給されるようになっている。空気極と燃料極は、酸素および燃料ガスが固体電解質との界面に到達することができるように、いずれも多孔質とされている。 In this flat plate type solid oxide fuel cell, a fuel cell stack is configured by alternately stacking power generation cells and separators with a current collector sandwiched therebetween.
The power generation cell has a laminated structure in which a solid electrolyte layer made of an oxide ion conductor is sandwiched between an air electrode (cathode) layer and a fuel electrode (anode) layer. Oxygen (air) as an oxidant gas is supplied to the air electrode side of the power generation cell, while fuel gas (H 2 , CH 4, etc.) is supplied to the fuel electrode side. . The air electrode and the fuel electrode are both porous so that oxygen and fuel gas can reach the interface with the solid electrolyte.

一方、セパレータは、発電セル間を電気接続するとともに、発電セルに対して反応用のガスを供給する機能を有するもので、その外周部から燃料ガスを導入して燃料極層と対向する面から吐出させる燃料通路と、酸化剤ガスとしての空気を外周部から導入して空気極層と対向する面から吐出させる酸化剤通路とを備えている。このセパレータと発電セルの空気極との間には、Ａｇ基合金等のスポンジ状の多孔質焼結金属板等からなる空気極集電体が配置され、セパレータと発電セルの燃料極との間には、Ｎｉ基合金等のスポンジ状の多孔質焼結金属板等からなる燃料極集電体が配置されている。   On the other hand, the separator has a function of electrically connecting the power generation cells and supplying a reaction gas to the power generation cells. From the surface facing the fuel electrode layer by introducing the fuel gas from the outer periphery thereof. A fuel passage to be discharged and an oxidant passage to introduce air as an oxidant gas from the outer peripheral portion and discharge the air from a surface facing the air electrode layer are provided. An air electrode current collector made of a sponge-like porous sintered metal plate such as an Ag-based alloy is disposed between the separator and the air electrode of the power generation cell, and between the separator and the fuel electrode of the power generation cell. Is disposed with a fuel electrode current collector made of a sponge-like porous sintered metal plate such as a Ni-based alloy.

上記構成からなる固体酸化物形燃料電池においては、セパレータおよび空気極集電体を介して発電セルの空気極側に供給された酸素が、空気極層内の気孔を通って固体電解質との界面近傍に到達し、この部分で、空気極から電子を受け取って酸化物イオン（Ｏ2-）にイオン化される。この酸化物イオンは、燃料極の方向に向かって固体電解質内を拡散移動する。燃料極との界面近傍に到達した酸化物イオンは、この部分で、燃料ガスと反応して反応生成物（Ｈ2Ｏ等）を生じ、燃料極に電子を放出する。この電子を燃料極集電体により取り出すことによって電流が流れ、所定の起電力が得られる。 In the solid oxide fuel cell having the above-described configuration, oxygen supplied to the air electrode side of the power generation cell via the separator and the air electrode current collector passes through the pores in the air electrode layer and interfaces with the solid electrolyte. In this area, electrons are received from the air electrode and ionized to oxide ions (O 2− ). The oxide ions diffusely move in the solid electrolyte toward the fuel electrode. Oxide ions that have reached the vicinity of the interface with the fuel electrode react with the fuel gas at this portion to generate a reaction product (H 2 O or the like), and discharge electrons to the fuel electrode. When these electrons are taken out by the anode current collector, a current flows and a predetermined electromotive force is obtained.

ところで、この種の固体酸化物形燃料電池の中には、発電セルの外周部のガス漏れ防止シール（従来では主にガラスシールが使用されている）を無くしたシールレス構造の固体酸化物形燃料電池がある。このシールレス構造の固体電解質型燃料電池においては、セパレータの中心部に燃料ガスや酸化剤ガス（反応用のガス）の吐出口を設けて、当該吐出口から吐出された反応用のガスを発電セルの外周方向に拡散させながら燃料極層及び空気極層の全面に良好な分布で行き渡らせて発電反応を生じさせるとともに、この発電反応によって生成されたガスや発電反応に使用されなかった残余のガスを、発電セルの外周部から外に放出するようになっている（例えば、特許文献１参照）。
特開平１１−０１６５８１号公報 By the way, in this kind of solid oxide fuel cell, the solid oxide type of sealless structure which eliminated the gas leakage prevention seal (conventionally a glass seal is conventionally used) of the outer periphery of the power generation cell. There is a fuel cell. In this solid oxide fuel cell having a sealless structure, a discharge port for fuel gas or oxidant gas (reaction gas) is provided in the center of the separator, and the reaction gas discharged from the discharge port is used for power generation. While spreading in the outer circumferential direction of the cell, it spreads over the entire surface of the fuel electrode layer and the air electrode layer with a good distribution to generate a power generation reaction, and the gas generated by this power generation reaction and the residual that was not used for the power generation reaction The gas is discharged from the outer peripheral portion of the power generation cell (see, for example, Patent Document 1).
JP-A-11-016581

しかしながら、上記シールレス構造の固体酸化物形燃料電池において、上述したように、セパレータの中心部に反応用ガスの吐出口を設けた場合には、吐出口に近い中心部をピークとして外周部に向かうに連れてガス濃度が低下するという現象が発生し、その結果、セル面内で電極反応が均一に行われずに、セル面内における電流密度分布に偏りが生じて、発電セルの発電効率（単位面積当たりの出力密度）が著しく低下するという問題点があった。また、発熱反応となる電極反応がセル面内において均一に行われないことにより、発電セル内に温度勾配が生じ、その際の熱応力によって発電セルが破損する虞もあった。   However, in the solid oxide fuel cell having the sealless structure, as described above, when the reaction gas discharge port is provided in the central portion of the separator, the central portion close to the discharge port has a peak at the outer peripheral portion. As a result, a phenomenon occurs in which the gas concentration decreases. As a result, the electrode reaction is not uniformly performed in the cell surface, and the current density distribution in the cell surface is biased, and the power generation efficiency ( The output density per unit area) is significantly reduced. In addition, since the electrode reaction that is an exothermic reaction is not uniformly performed in the cell surface, a temperature gradient is generated in the power generation cell, and the power generation cell may be damaged by the thermal stress at that time.

本発明は、かかる事情に鑑みてなされたもので、セル面内におけるガス濃度の均一化を図ることができ、これによって、発電効率を向上させることができるとともに、セル面内における温度を均一化して発電セルの破損を防止することができる燃料電池用セパレータおよび固体酸化物形燃料電池を提供することを目的とする。   The present invention has been made in view of such circumstances, and can achieve a uniform gas concentration in the cell plane, thereby improving power generation efficiency and equalizing the temperature in the cell plane. It is an object of the present invention to provide a fuel cell separator and a solid oxide fuel cell that can prevent damage to power generation cells.

請求項１に記載の発明は、発電セルと交互に積層配置され、その積層面に、反応用のガスを吐出するガス吐出口を有する燃料電池用のセパレータであって、
上記ガス吐出口が上記積層面の全域に亘って複数設けられ、それらガス吐出口から上記反応用のガスが上記発電セルに向けてシャワー状に吐出するようになっているとともに、上記反応用のガスを誘導する内部流路を有し、当該内部流路に沿って上記ガス吐出口が複数設けられ、かつ上記内部流路の上流側から下流側に向けて、上記ガス吐出口の穴径が段階的に大きくなるように設定されていることを特徴とするものである。 The invention according to claim 1 is a separator for a fuel cell that is alternately stacked with power generation cells and has a gas discharge port for discharging a reaction gas on the stacked surface.
The gas discharge port is provided more on the entire range of the laminated surface, with the gas for the reaction from those gas discharge port adapted to discharge a shower shape toward the power generation cell, for the reaction A plurality of gas discharge ports are provided along the internal flow path, and the hole diameter of the gas discharge port extends from the upstream side to the downstream side of the internal flow path. Is set to increase stepwise .

請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記内部流路は、外周部に起点を有する螺旋状の流路であることを特徴とするものである。 According to a second aspect of the present invention, in the separator for a fuel cell according to the first aspect , the internal flow path is a spiral flow path having a starting point at an outer peripheral portion.

請求項３に記載の発明は、請求項１に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記内部流路は、上記積層面の径方向における一端から他端に向けて葛折り状に形成されていることを特徴とするものである。 The invention according to claim 3, in the separator for a fuel cell according to claim 1, said internal flow path is formed in a zigzag shape from one end to the other end in the radial direction of the laminated surface It is characterized by this.

請求項４に記載の発明は、請求項１に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記内部流路は、外周部のガス導入口から放射状に分岐する複数の流路によって構成されていることを特徴とするものである。 Invention according to claim 4, in the separator for a fuel cell according to claim 1, said internal flow path, that is composed of a plurality of flow paths branching radially from the gas inlet of the outer peripheral portion It is a feature.

請求項５に記載の発明は、請求項１〜４までの何れかに記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記内部流路の壁面にアルミニウムを拡散浸透させるアルミニウム拡散被膜処理を施して成ることを特徴とするものである。 The invention according to claim 5, in the separator for a fuel cell according to any one of up to claims 1 to 4, be made by applying aluminum diffusion coating process of diffusing and penetrating aluminum in the wall of the upper SL internal passage It is characterized by.

請求項６に記載の発明は、発電セルとセパレータとを交互に積層してなる燃料電池スタックを有し、上記発電セルの各々に反応用のガスを供給して発電反応を生じさせる固体酸化物形燃料電池において、上記セパレータとして、請求項１〜５の何れかに記載のセパレータを用いたことを特徴とするものである。 The invention according to claim 6 includes a fuel cell stack in which power generation cells and separators are alternately stacked, and a solid oxide that generates a power generation reaction by supplying a reaction gas to each of the power generation cells. In a fuel cell, the separator according to any one of claims 1 to 5 is used as the separator.

本発明によれば、セパレータの積層面の全域に亘って複数のガス吐出口が設けられ、それらガス吐出口から反応用のガス（燃料ガス、酸化剤ガス）が発電セルに向けてシャワー状に吐出するようになっているので、セル面内におけるガス濃度を均一化することができる。したがって、電極反応の偏りを抑制して、セル面内における電流密度を均一化することができ、これにより、単位面積当たりの出力密度を増大させて発電セル全体としての発電効率を大幅に向上させることができるとともに、セル面内における温度を均一化して、熱応力による発電セルの破損を防止することができる。 According to the present invention, a plurality of gas discharge ports are provided over the entire range of lamination surfaces of the separators, the gas for the reaction from those gas discharge port (fuel gas, oxidant gas) shower shape toward the power generation cell The gas concentration in the cell plane can be made uniform. Therefore, the bias of the electrode reaction can be suppressed and the current density in the cell plane can be made uniform, thereby increasing the output density per unit area and greatly improving the power generation efficiency of the entire power generation cell. In addition, the temperature in the cell plane can be made uniform to prevent the power generation cell from being damaged by thermal stress.

また、本発明によれば、反応用のガスに曝されるセパレータの中空部または内部流路の壁面にアルミニウム拡散被膜処理を施したので、当壁面の耐高温腐食性は大幅に向上し、酸化や浸炭によるセパレータの劣化を防止することができる。   In addition, according to the present invention, since the aluminum diffusion coating treatment is applied to the hollow portion of the separator exposed to the reaction gas or the wall surface of the internal flow path, the high temperature corrosion resistance of the wall surface is greatly improved, and oxidation is performed. And deterioration of the separator due to carburization can be prevented.

図１は、本発明に係る固体酸化物形燃料電池の一実施形態を示すもので、図中符号１は燃料電池スタックである。この燃料電池スタック１は、図１に示すように、固体電解質層２の両面に燃料極層３及び空気極層４を配した発電セル５と、燃料極層３の外側の燃料極集電体６と、空気極層４の外側の空気極集電体７と、各集電体６、７の外側のセパレータ８（最上層及び最下層のものは端板９である）とを順番に積層した構造を持つ。この燃料電池スタック１では、発電セル５の外周部にガス漏れ防止シールを敢えて設けないシールレス構造を採用している。   FIG. 1 shows an embodiment of a solid oxide fuel cell according to the present invention. In FIG. 1, reference numeral 1 denotes a fuel cell stack. As shown in FIG. 1, the fuel cell stack 1 includes a power generation cell 5 in which a fuel electrode layer 3 and an air electrode layer 4 are arranged on both surfaces of a solid electrolyte layer 2, and a fuel electrode current collector outside the fuel electrode layer 3. 6, an air electrode current collector 7 outside the air electrode layer 4, and a separator 8 outside each current collector 6, 7 (the uppermost layer and the lowermost layer are end plates 9) are laminated in order. With the structure. The fuel cell stack 1 employs a sealless structure in which a gas leak prevention seal is not provided on the outer periphery of the power generation cell 5.

ここで、固体電解質層２はイットリアを添加した安定化ジルコニア（ＹＳＺ）等で構成され、燃料極層３はＮｉ、Ｃｏ等の金属あるいはＮｉ−ＹＳＺ、Ｃｏ−ＹＳＺ等のサーメットで構成され、空気極層４はＬａＭｎＯ3、ＬａＣｏＯ3等で構成され、燃料極集電体６はＮｉ基合金等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で構成され、空気極集電体７はＡｇ基合金等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で構成されている。 Here, the solid electrolyte layer 2 is composed of stabilized zirconia (YSZ) or the like to which yttria is added, and the fuel electrode layer 3 is composed of a metal such as Ni or Co or a cermet such as Ni—YSZ or Co—YSZ, and air. The electrode layer 4 is made of LaMnO 3 , LaCoO 3 or the like, the fuel electrode current collector 6 is made of a sponge-like porous sintered metal plate such as a Ni-based alloy, and the air electrode current collector 7 is made of an Ag-based alloy or the like. The sponge-like porous sintered metal plate.

セパレータ８は、ステンレス等により略円盤状に形成されている。このセパレータ８の内部には、図２に示すように、第１および第２中空部１０ａ、１０ｂが設けられ、それら中空部１０ａ、１０ｂが隔壁１４によって遮断されている。セパレータ８の外周部には、燃料用マニホールド（図示省略）から第１中空部１０ａに燃料ガスを導入するガス導入口１１ａと、酸化剤用マニホールド（図示省略）から第２中空部１０ｂに酸化剤ガスとしての空気を導入するガス導入口１１ｂとが設けられている。また、セパレータ８の積層面８ａ、８ｂには、それぞれガス導入口１１ａ、１１ｂから各中空部１０ａ、１０ｂ内に導入した反応用のガスを吐出するガス吐出口１２ａ、１２ｂが、当該積層面の全域に亘って複数設けられ、それらガス吐出口１２ａ、１２ｂから上記反応用のガスが発電セル５に向けてシャワー状に吐出するようになっている。なお、端板９の場合には、図３に示すように、第１および第２中空部１０ａ、１０ｂの何れか一方が設けられ、集電体６、７と隣接する面に、その全域に亘って複数のガス吐出口１２ａ、１２ｂが設けられている。 The separator 8 is formed in a substantially disc shape from stainless steel or the like. As shown in FIG. 2, first and second hollow portions 10 a and 10 b are provided inside the separator 8, and the hollow portions 10 a and 10 b are blocked by a partition wall 14. A gas inlet 11a for introducing fuel gas from a fuel manifold (not shown) to the first hollow portion 10a and an oxidant from the oxidant manifold (not shown) to the second hollow portion 10b are provided on the outer periphery of the separator 8. A gas inlet 11b for introducing air as gas is provided. Further, gas discharge ports 12a and 12b for discharging the reaction gas introduced into the hollow portions 10a and 10b from the gas inlet ports 11a and 11b are respectively provided on the stacked surfaces 8a and 8b of the separator 8 . multiple provided over the entire range, they gas discharge ports 12a, from 12b for the reactive gas is adapted to discharge a shower shape toward the power generation cell 5. In the case of end plate 9, as shown in FIG. 3, the first and second hollow portions 10a, one of 10b is provided on the surface adjacent to the current collector 6 and 7, all of its A plurality of gas discharge ports 12a and 12b are provided over the region.

そして、本実施形態では、これら第１中空部１０ａや第２中空部１０ｂの壁面には、その母材であるステンレス（鉄基合金）の表面にアルミニウム拡散被膜処理が施されている。このアルミニウム拡散被膜処理とは、母材表面にアルミニウムを拡散浸透させ、Ｆｅ−Ａｌ合金層を形成する金属表面処理のことであって、例えば、母材をＦｅ−Ａｌ合金粉とＮＨ4Ｃｌ粉より成る調合剤とともに鋼製の密閉ケース内に埋め込み、加熱処理することにより行われる。このＦｅ−Ａｌ合金層により、当壁面の耐高温酸化性、耐浸炭性は大幅に向上する。 In the present embodiment, the wall surfaces of the first hollow portion 10a and the second hollow portion 10b are subjected to an aluminum diffusion coating treatment on the surface of stainless steel (iron-based alloy) as a base material. This aluminum diffusion coating treatment is a metal surface treatment that diffuses and permeates aluminum on the surface of the base material to form an Fe—Al alloy layer. For example, the base material is made of Fe—Al alloy powder and NH 4 Cl powder. It is carried out by being embedded in a steel sealed case together with a preparation comprising the above and heat-treated. By this Fe—Al alloy layer, the high-temperature oxidation resistance and carburization resistance of the wall surface are greatly improved.

ガス吐出口１２（１２ａ、１２ｂ）の配列パターンとしては、例えば、図４〜図７に示すような配列パターンを採用することが可能である。
図４のセパレータ８Ａでは、ガス導入口１１（１１ａ、１１ｂ）の位置から放射状に延びる複数の仮想線Ｌ、或いはガス導入口１１を中心とする複数の仮想同心円（円弧）Ｃに沿って、それぞれガス吐出口１２が配列されている。すなわち、このセパレータ８Ａでは、各仮想線Ｌと各仮想同心円Ｃとが交差する位置にガス導入口１１が配置されている。このセパレータ８Ａにおいては、隣接する仮想線Ｌどうしのなす角度が一定となるように設定されるとともに、隣接する仮想同心円Ｃどうしの間隔が一定となるように設定されている。また、ガス導入口１１には、穴径が大・中・小の３種類が用意されており、ガス導入口１１から遠くなるに連れてガス吐出口１２の穴径が大きくなるように設定されている。すなわち、各ガス吐出口１２のガス吐出量がほぼ一定となるように各々の穴径が設定されている。 As an arrangement pattern of the gas discharge ports 12 (12a, 12b), for example, an arrangement pattern as shown in FIGS. 4 to 7 can be adopted.
In the separator 8A of FIG. 4, along a plurality of virtual lines L extending radially from the position of the gas inlets 11 (11a, 11b) or a plurality of virtual concentric circles (arcs) C centering on the gas inlets 11, respectively. Gas discharge ports 12 are arranged. That is, in this separator 8A, the gas inlet 11 is disposed at a position where each virtual line L and each virtual concentric circle C intersect. In the separator 8A, the angle between adjacent virtual lines L is set to be constant, and the interval between adjacent virtual concentric circles C is set to be constant. Further, three types of hole diameters of large, medium, and small are prepared for the gas introduction port 11 and set so that the hole diameter of the gas discharge port 12 increases as the distance from the gas introduction port 11 increases. ing. That is, each hole diameter is set so that the gas discharge amount of each gas discharge port 12 becomes substantially constant.

また、図５のセパレータ８Ｂでは、図４のセパレータ８Ａと同様、各仮想線Ｌと各仮想同心円Ｃとが交差する位置にガス導入口１１が設けられている。この図５のセパレータ８Ｂでは、ガス導入口１１とセパレータ８Ｂの中心点Ｐとを通る線分を第１線分ｌ１、この第１線分ｌ１と上記中心点Ｐで直交し且つ中空部１０の直径に相当する長さを有する線分を第２線分ｌ２として、この第２線分ｌ２を等間隔に分割する分割点の各々を通るように、ガス導入口１１の位置から放射状に複数の仮想線Ｌが引かれている。また、このセパレータ８Ｂにおいては、上記分割点から外周方向（中空部１０の外周と仮想線Ｌとの交点の方向）に延びる補助線分Ｈ上にもガス導入口１１が設けられている。   Further, in the separator 8B of FIG. 5, the gas introduction port 11 is provided at a position where each virtual line L and each virtual concentric circle C intersect, similarly to the separator 8A of FIG. In the separator 8B of FIG. 5, a line segment passing through the gas introduction port 11 and the center point P of the separator 8B is a first line segment 11, the first line segment 11 is orthogonal to the center point P and the hollow portion 10 A line segment having a length corresponding to the diameter is defined as a second line segment l2, and a plurality of pieces are radially formed from the position of the gas inlet 11 so as to pass through each of the dividing points dividing the second line segment l2 at equal intervals. A virtual line L is drawn. Further, in this separator 8B, the gas inlet 11 is also provided on the auxiliary line segment H extending in the outer peripheral direction (the direction of the intersection of the outer periphery of the hollow portion 10 and the virtual line L) from the division point.

他方、図６および図７のセパレータ８Ｃ、８Ｄでは、セパレータ８Ｃ、８Ｄの中心部から放射状に延びる複数の仮想線Ｌ、或いはセパレータ８Ｃ、８Ｄの中心部に中心を有する複数の仮想同心円Ｃに沿って、ガス吐出口１２がそれぞれ配列されている。これらセパレータ８Ｃ、８Ｄにおいては、隣接する仮想線Ｌどうしのなす角度が一定となるように設定されるとともに、隣接する仮想同心円Ｃどうしの間隔が一定となるように設定されている。また、ガス導入口１１には、穴径の大小異なる２種類のガス導入口が用意されており、上記第２線分ｌ２を境に２分割される領域のうちガス導入口１１側の領域Ｒ１にあるガス吐出口１２と、上記第２線分上のガス吐出口１２には、穴径の小さいガス導入口が用いられ、ガス導入口１１と反対側の領域Ｒ２にあるガス吐出口１２には、穴径の大きいガス導入口が用いられている。すなわち、ガス導入口１１から遠くなるに連れてガス吐出口１２の穴径が大きくなるように設定されている。   On the other hand, in the separators 8C and 8D shown in FIGS. 6 and 7, a plurality of virtual lines L extending radially from the central portions of the separators 8C and 8D, or a plurality of virtual concentric circles C centered on the central portions of the separators 8C and 8D. Thus, the gas discharge ports 12 are arranged. In these separators 8C and 8D, the angle between adjacent virtual lines L is set to be constant, and the interval between adjacent virtual concentric circles C is set to be constant. The gas introduction port 11 is provided with two types of gas introduction ports having different hole sizes, and the region R1 on the gas introduction port 11 side in the region divided into two with the second line segment l2 as a boundary. A gas inlet having a small hole diameter is used for the gas outlet 12 on the second line segment and the gas outlet 12 on the second line segment, and the gas outlet 12 in the region R2 opposite to the gas inlet 11 is used. The gas inlet with a large hole diameter is used. That is, the hole diameter of the gas discharge port 12 is set to increase as the distance from the gas introduction port 11 increases.

また、セパレータ８としては、上述した中空部１０ａ、１０ｂの代わりに、例えば、図８〜図１０に示すように、反応用のガスを誘導する内部流路１３を有し、当該内部流路１３に沿ってガス吐出口１２が設けられたセパレータを用いることも可能である。
図８のセパレータ８Ｅでは、内部流路１３が、外周部に起点を有する螺旋状の流路となっており、図９のセパレータ８Ｆでは、内部流路１３が、積層面の径方向における一端から他端に向けて葛折り状に形成されている。また、図１０のセパレータ８Ｇにおいては、内部流路１３が、外周部のガス導入口１１から放射状に分岐する複数の流路によって構成されている。何れのセパレータ８Ｅ、８Ｆ、８Ｇにおいても、内部流路１３の上流側から下流側に向けて、ガス吐出口１２の穴径が段階的に大きくなるように設定されている。
また、これらのセパレータ８Ｅ、８Ｆ、８Ｇにおいても、その内部流路１３の壁面には、上記したアルミニウム拡散被膜処理が施されている。 Further, as the separator 8, instead of the above-described hollow portions 10 a and 10 b, for example, as shown in FIGS. 8 to 10, the separator 8 has an internal flow path 13 that guides a reaction gas. It is also possible to use a separator provided with gas discharge ports 12 along the line.
In the separator 8E in FIG. 8, the internal flow path 13 is a spiral flow path having a starting point at the outer peripheral portion. In the separator 8F in FIG. 9, the internal flow path 13 is from one end in the radial direction of the laminated surface. It is formed in a twisted shape toward the other end. Further, in the separator 8G of FIG. 10, the internal flow path 13 is constituted by a plurality of flow paths that radiate from the gas inlet port 11 in the outer peripheral portion. In any of the separators 8E, 8F, and 8G, the hole diameter of the gas discharge port 12 is set to increase stepwise from the upstream side to the downstream side of the internal flow path 13.
Also in these separators 8E, 8F, and 8G, the wall surface of the internal flow path 13 is subjected to the above-described aluminum diffusion coating treatment.

上記構成からなる固体酸化物形燃料電池においては、セパレータ外周部のガス導入口１１ａを介して燃料用マニホールドからセパレータ８の第１中空部１０ａに導入された燃料ガスが、セパレータ８の一方の積層面８ａの全域に亘って設けられた多数のガス吐出口１２ａから、燃料極集電体６に向けてシャワー状に吐出されるとともに、セパレータ外周部のガス導入口１１ｂを介して酸化剤用マニホールドからセパレータ８の第２中空部１０ｂに導入された酸化剤ガスが、セパレータ８の他方の積層面８ｂの全域に亘って設けられた多数のガス吐出口１２ｂから、空気極集電体７に向けてシャワー状に吐出される。その結果、燃料ガスおよび酸化剤ガスが燃料極層３および空気極層４の全面にそれぞれ均一な分布で行き渡り、セル面内において発電反応が均一に行われることとなる。 In the solid oxide fuel cell having the above-described configuration, the fuel gas introduced from the fuel manifold into the first hollow portion 10a of the separator 8 through the gas introduction port 11a in the outer periphery of the separator is stacked on one side of the separator 8. from a number of gas discharge ports 12a provided over the entire range of the surface 8a, with discharged in a shower shape toward the fuel electrode current collector 6, oxidant through gas inlet 11b of the separator outer peripheral portion a second hollow portion oxidant gas introduced into 10b are a plurality of gas discharge ports 12b provided over the entire range of the other lamination surface 8b of the separator 8 of the separator 8 from the manifold, the air electrode current collector 7 It is discharged in the form of a shower toward As a result, the fuel gas and the oxidant gas are distributed uniformly over the entire surface of the fuel electrode layer 3 and the air electrode layer 4, and the power generation reaction is uniformly performed in the cell plane.

以上のように、本実施形態によれば、セパレータ８の積層面の全域に亘って複数のガス吐出口１２が設けられ、それらガス吐出口１２から反応用のガス（燃料ガス、酸化剤ガス）が、集電体６、７およびその先に位置する発電セル５の各電極に向けてシャワー状に吐出するようになっているので、セル面内におけるガス濃度を均一化することができる。したがって、電極反応の偏りを抑制して、セル面内における電流密度を均一化することができ、これにより、単位面積当たりの出力密度を増大させて発電セル５全体としての発電効率を大幅に向上させることができるとともに、セル面内における温度を均一化して、熱応力による発電セル５の破損を防止することができる。 As described above, according to this embodiment, a plurality of gas discharge ports 12 is provided over the entire range of lamination surfaces of the separators 8, gas for the reaction from their gas discharge ports 12 (the fuel gas, oxidant gas ) Is discharged in the form of a shower toward the current collectors 6 and 7 and the respective electrodes of the power generation cell 5 positioned at the tip thereof, so that the gas concentration in the cell plane can be made uniform. Therefore, the bias of the electrode reaction can be suppressed and the current density in the cell plane can be made uniform, thereby increasing the output density per unit area and greatly improving the power generation efficiency of the power generation cell 5 as a whole. In addition, the temperature in the cell plane can be made uniform to prevent the power generation cell 5 from being damaged by thermal stress.

なお、本実施形態においては、セパレータ８の積層面８ａ、８ｂの双方にガス吐出口１２をそれぞれ複数設ける構成としたが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば、積層面の一方（燃料極側）にガス吐出口１２を複数設けて他方の面（空気極側）の中心部にガス吐出口１２を一つ設ける構成とすることも可能である。   In the present embodiment, a plurality of gas discharge ports 12 are provided on both the stacked surfaces 8a and 8b of the separator 8, but the present invention is not limited to this, and for example, one of the stacked surfaces It is also possible to provide a structure in which a plurality of gas discharge ports 12 are provided on the (fuel electrode side) and one gas discharge port 12 is provided at the center of the other surface (air electrode side).

本発明に係る固体酸化物形燃料電池の要部構成を示す分解斜視図である。It is a disassembled perspective view which shows the principal part structure of the solid oxide fuel cell which concerns on this invention. 図１のセパレータを示す縦断面図である。It is a longitudinal cross-sectional view which shows the separator of FIG. 図１の端板を示す縦断面図である。It is a longitudinal cross-sectional view which shows the end plate of FIG. ガス吐出口の配列パターンの一例を示す平面図である。It is a top view which shows an example of the arrangement pattern of a gas discharge outlet. ガス吐出口の配列パターンの一例を示す平面図である。It is a top view which shows an example of the arrangement pattern of a gas discharge outlet. ガス吐出口の配列パターンの一例を示す平面図である。It is a top view which shows an example of the arrangement pattern of a gas discharge outlet. ガス吐出口の配列パターンの一例を示す平面図である。It is a top view which shows an example of the arrangement pattern of a gas discharge outlet. 図２のセパレータの変形例を示す平面図である。It is a top view which shows the modification of the separator of FIG. 図２のセパレータの変形例を示す平面図である。It is a top view which shows the modification of the separator of FIG. 図２のセパレータの変形例を示す平面図である。It is a top view which shows the modification of the separator of FIG.

符号の説明Explanation of symbols

１ 燃料電池スタック
５ 発電セル
８（８Ａ、８Ｂ、８Ｃ、８Ｄ、８Ｅ、８Ｆ、８Ｇ） セパレータ
１０（１０ａ、１０ｂ） 中空部
１１（１１ａ、１１ｂ） ガス導入口
１２（１２ａ、１２ｂ） ガス吐出口
１３ 内部流路 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Fuel cell stack 5 Power generation cell 8 (8A, 8B, 8C, 8D, 8E, 8F, 8G) Separator 10 (10a, 10b) Hollow part 11 (11a, 11b) Gas inlet 12 (12a, 12b) Gas outlet 13 Internal flow path

Claims (6)

発電セルと交互に積層配置され、その積層面に、反応用のガスを吐出するガス吐出口を有する燃料電池用のセパレータであって、
上記ガス吐出口が上記積層面の全域に亘って複数設けられ、それらガス吐出口から上記反応用のガスが上記発電セルに向けてシャワー状に吐出するようになっているとともに、上記反応用のガスを誘導する内部流路を有し、当該内部流路に沿って上記ガス吐出口が設けられ、かつ上記内部流路の上流側から下流側に向けて、上記ガス吐出口の穴径が段階的に大きくなるように設定されていることを特徴とする燃料電池用のセパレータ。 A separator for a fuel cell, which is alternately stacked with power generation cells, and has a gas discharge port for discharging a reaction gas on the stacked surface,
The gas discharge port is provided more on the entire range of the laminated surface, with the gas for the reaction from those gas discharge port adapted to discharge a shower shape toward the power generation cell, for the reaction The gas discharge port is provided along the internal flow channel, and the hole diameter of the gas discharge port is from the upstream side to the downstream side of the internal flow channel. A separator for a fuel cell, wherein the separator is set to increase stepwise . 上記内部流路は、外周部に起点を有する螺旋状の流路であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用のセパレータ。 The internal passage, a separator for a fuel cell according to claim 1, wherein the spiral flow path der Rukoto having an origin on the outer peripheral portion. 上記内部流路は、上記積層面の径方向における一端から他端に向けて葛折り状に形成されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用のセパレータ。 2. The fuel cell separator according to claim 1 , wherein the internal flow path is formed in a distorted shape from one end to the other end in the radial direction of the laminated surface . 上記内部流路は、外周部のガス導入口から放射状に分岐する複数の流路によって構成されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用のセパレータ。 2. The fuel cell separator according to claim 1 , wherein the internal flow path is constituted by a plurality of flow paths that diverge radially from a gas inlet at an outer peripheral portion . 上記内部流路の壁面にアルミニウムを拡散浸透させるアルミニウム拡散被膜処理を施して成ることを特徴とする請求項１〜４までの何れかに記載の燃料電池用のセパレータ。 The separator for a fuel cell according to any of the adult isosamples subjected to aluminum diffusion coating process of diffusing and penetrating aluminum in the wall surface of the internal passage to claim 1, wherein. 発電セルとセパレータとを交互に積層してなる燃料電池スタックを有し、上記発電セルの各々に反応用のガスを供給して発電反応を生じさせる固体酸化物形燃料電池において、
上記セパレータとして、請求項１〜５の何れかに記載のセパレータを用いたことを特徴とする固体酸化物形燃料電池。 In a solid oxide fuel cell having a fuel cell stack in which power generation cells and separators are alternately stacked, and supplying a reaction gas to each of the power generation cells to generate a power generation reaction,
A solid oxide fuel cell using the separator according to any one of claims 1 to 5 as the separator.
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