JP2004055195A - Flat layer-built solid oxide fuel cell - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a connection mechanism for a gas supply tube independent of the thickness of a separator for reducing the thickness and weight of a fuel cell stack. <P>SOLUTION: A power generation cell 5 is constituted by arranging a fuel electrode layer and an oxidant electrode layer on both faces of a solid electrolyte layer, and a fuel cell stack 1 is constituted by layering multiple power generation cells 5 via separators 8 each having a gas passage inside. In the outer circumference of the separator 8, connection parts 14 and 15 communicated with the gas passage and connected to gas supply tubes 9 and 10 from the outside are protruded outward, while the respective separators 8 are arranged to be stacked so that the adjacent connection parts 14 and 15 are shifted from each other in the layer direction. In this way, the thickness of the separator 8 can be reduced, while the size and the weight of the fuel cell stack 1 can be reduced. In addition, heavy pressure to the power generation cell 5 positioned in the lower part of the stack can be reduced because of reduction in weight, and the breakage of the power generation cell 5 due to the heavy pressure can be prevented. <P>COPYRIGHT: (C)2004,JPO

Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体酸化物形燃料電池に関し、詳しくは、セパレータの厚みを薄くして燃料電池スタックの薄型化を図った平板積層型の固体酸化物形燃料電池に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
酸化物イオン伝導体からなる固体電解質層を空気極層(酸化剤極層)と燃料極層との間に挟んだ積層構造を持つ固体電解質型燃料電池は、第三世代の発電用燃料電池として開発が進んでいる。固体電解質型燃料電池では、空気極側に酸素(空気)が、燃料極側には燃料ガス(H2 、CO等)が供給される。空気極と燃料極は、ガスが固体電解質との界面に到達することができるように、いずれも多孔質とされている。
【0003】
空気極側に供給された酸素は、空気極層内の気孔を通って固体電解質層との界面近傍に到達し、この部分で、空気極から電子を受け取って酸化物イオン(O2−)にイオン化される。この酸化物イオンは、燃料極の方向に向かって固体電解質層内を拡散移動する。燃料極との界面近傍に到達した酸化物イオンは、この部分で、燃料ガスと反応して反応生成物(H O、CO 等)を生じ、燃料極に電子を放出する。
【0004】
燃料に水素を用いた場合の電極反応は次のようになる。
空気極: 1/2 O2 +     2e−  → O2−
燃料極:     H2 +     O2−  → H2 O+2e
全体 :     H2 + 1/2 O   → H2 
【0005】
固体電解質層は、酸化物イオンの移動媒体であると同時に、燃料ガスと空気を直接接触させないための隔壁としても機能するので、ガス不透過性の緻密な構造となっている。この固体電解質層は、酸化物イオン伝導性が高く、空気極側の酸化性雰囲気から燃料極側の還元性雰囲気までの条件下で化学的に安定で、熱衝撃に強い材料から構成する必要があり、かかる要件を満たす材料として、イットリアを添加した安定化ジルコニア(YSZ)が一般的に使用されている。
【0006】
一方、電極である空気極(カソード)層と燃料極(アノード)層はいずれも電子伝導性の高い材料から構成する必要がある。空気極材料は、700℃前後の高温の酸化性雰囲気中で化学的に安定でなければならないため、金属は不適当であり、電子伝導性を持つペロブスカイト型酸化物材料、具体的にはLaMnO3 もしくはLaCoO3 、または、これらのLaの一部をSr、Ca等に置換した固溶体が一般に使用されている。また、燃料極材料は、Ni、Coなどの金属、或いはNi−YSZ、Co−YSZなどのサーメットが一般的である。
【0007】
固体酸化物型燃料電池には、1000℃前後の高温で作動させる高温作動型のものと、700℃前後の低温で作動させる低温作動型のものとがある。低温作動型の固体酸化物型燃料電池は、例えば電解質であるイットリアを添加した安定化ジルコニア(YSZ)の厚さを10μm程度まで薄膜化して電解質の抵抗を低くし、低温でも燃料電池として発電するように改良された発電セルを使用する。
【0008】
高温の固体酸化物型燃料電池では、セパレータには、例えばランタンクロマイト(LaCrO3 )等の電子伝導性を有するセラミックスが用いられるが、低温作動型の固体酸化物燃料電池では、ステンレス等の金属材料を使用することができる。
【0009】
また、固体酸化物型燃料電池の構造には、円筒型、モノリス型、及び平板積層型の3種類が提案されている。それらの構造のうち、低温作動型の固体酸化物型燃料電池には、金属のセパレータを使用できることから、金属のセパレータに形状付与しやすい平板積層型の構造が適している。
【0010】
平板積層型の固体電解質型燃料電池のスタックは、発電セル、集電体、セパレータを交互に積層した構造を持つ。一対のセパレータが発電セルを両面から挟んで、一方は空気極集電体を介して空気極と、他方は燃料極集電体を介して燃料極と接している。燃料集電体には、Ni基合金等のスポンジ状の多孔質体を使用することができ、空気極集電体には、Ag基合金等の同じくスポンジ状の多孔質体を使用することができる。スポンジ状多孔質体は、集電機能、ガス透過機能、均一ガス拡散機能、クッション機能、熱膨脹差吸収機能等を兼ね備えるので、多機能の集電体材料として適している。
【0011】
セパレータは、発電セル間を電気接続すると共に、発電セルに対してガスを供給する機能を有するもので、燃料ガスをセパレータ外周面から導入してセパレータの燃料極層に対向する面から吐出させる燃料通路と、酸化剤ガスをセパレータ外周面から導入してセパレータの酸化剤極層に対向する面から吐出させる酸化剤通路とをそれぞれ有している。
【0012】
図4は燃料電池スタック1の一構成例を示し、固体電解質層2の両面に燃料極層3と空気極層4(酸化剤極層)を配した発電セル5と、燃料極層3の外側の燃料極集電体6と、空気極層4の外側の空気極集電体7(酸化剤極集電体)と、各集電体6、7の外側のセパレータ8をそれぞれ順番に積層した構造を有し、全体として円筒状を成す。
【0013】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、このような平板積層型の固体酸化物形燃料電池で、特に低温作動型では、サイズ径が150mm程度の発電セル5に対し、セパレータ8として厚さ5mm程度の金属板(ステンレス等)を使用し、この厚さ5mm程の側面に、燃料ガスと酸化剤ガスを各々燃料通路および酸化剤通路に導入するための酸化剤ガス供給管9および燃料ガス供給管10を各々相対向する形で連結した構造を有している。
尚、図中、符号11は、各々ガス供給管より導入されたガスの吐出孔である。
【0014】
ところが、このようなセパレータ構造は、以下のような問題を有していた。
すなわち、(1)上記のように、セパレータ8を厚さ5mmといった肉厚の金属単板で作製すると、セパレータ自体の熱容量が大きくなって燃料電池起動時の応答性が悪くなる(即ち、昇温に長い時間を要する)といった問題、(2)単セル自体の重量が重くなり、積層スタック構造にすると燃料電池スタック1が大型化、大重量化する。
等の問題である。
【0015】
特に、電池スタックを縦置きにして構成される場合が多い固体酸化物形燃料電池では、下方部に配置される発電セルが重圧により破損し易いこともあって、現状ではセル構成を過重に耐え得る積層数に制限せざるを得ないといった問題も有している。
【0016】
小型化のためにはセパレータ8の肉厚を極力薄く(例えば、肉厚2mm程度)すれば良いが、上記したガス供給管の連結構造では、セパレータ8の薄肉化に伴ってパイプの径を細くしなければならず(上記例では、セパレータ8の肉厚に見合った外径3.2mm程のパイプが使用されている。)、あまりパイプ径を細くすると、ガスの供給不足や内部改質方式の燃料電池で生じ易い、原燃料(メタンや天然ガス)改質時のカーボン析出でパイプ詰まりを起こす危険性があり、よって、セパレータの肉厚を闇雲に薄くすることはできない。
【0017】
本発明は、このような問題に鑑みて成されたもので、セパレータの厚みに左右されないガス供給管の連結機構とすることにより、燃料電池スタックの薄型化、軽量化を図った平板積層型の固体酸化物形燃料電池を提供することを目的としている。
【0018】
【課題を解決するための手段】
すなわち、請求項1に記載の本発明は、固体電解質層の両面に燃料極層と酸化剤極層を配置して発電セルを構成し、当該発電セルを内部にガス流路を有するセパレータを介し多数積層して燃料電池スタックを構成し、前記セパレータから前記燃料極層および前記酸化剤極層に燃料ガスと酸化剤ガスを供給する平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、前記セパレータの外周部に、前記ガス流路と連通し、外部からのガス供給管が接続される連結部を外方向に突設すると共に、積層方向に隣接する各連結部の位置がずれるように各セパレータを配置してスタック化されていることを特徴としている。
【0019】
また、請求項2に記載の本発明は、請求項1に記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、前記各連結部が、連続的にずれるように前記各セパレータが配置されることを特徴としている。
【0020】
また、請求項3に記載の本発明は、請求項1に記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、前記各連結部が、千鳥状にずれるように前記各セパレータが配置されることを特徴としている。
【0021】
また、請求項4に記載の本発明は、請求項1または請求項2の何れかに記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、前記連結部に、前記ガス供給管が積層方向に接続されていることを特徴としている。
【0022】
また、請求項5に記載の本発明は、請求項1から請求項3までの何れかに記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、前記連結部に、前記ガス供給管が積層方向と水平に接続されていることを特徴としている。
【0023】
上記構成のように、ガス供給管と接続されるセパレータの連結部をセパレータの外側に突出(延出)させ、且つ、積層の際に隣接するセパレータ上下の連結部同士が重ならないように、各連結部の位置をセパレータの周方向にずらしながらスタック化することにより、セパレータの厚さに左右されることなく、ガスの供給に弊害を及ぼさない好適な外径のガス供給管を接続することができる。
よって、セパレータの薄型化が可能になり、燃料電池スタックの小型化、軽量化が実現でき、加えて、軽量化により、スタックの下方部に位置する電池セルへの重圧を軽減でき、加重による電池セルの破壊も防止できる。
尚、上下に位置する連結部は、セパレータの周方向に連続的にずらしても良いし、また、ガス供給管の接続方向によっては、千鳥状にずらすこともできる。
【0024】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施形態を図1〜図3に基づいて説明する。尚、説明を簡略化するため、以下の説明において従来と共通する部分については同一の符号を用いた。
ここで、図1、図2は、本発明が適用されたセパレータの構造を示し、図3は図1のセパレータを用いて組み立てた平板積層型の固体酸化物形燃料電池の構造を示している。
【0025】
本実施形態の燃料電池スタック1は、固体電解質層2の両面に燃料極層3と空気極層4(酸化剤層)を配した発電セル5、燃料極層3の外側に配した燃料集電体6、空気極層4の外側に配した空気極集電体7(酸化剤極集電体)、各集電体7の外側に配したセパレータ8で単セルを構成し、これを多数積層してスタック構造とした点は、図4に示すものと略同様であるが、セパレータ8とガス供給管の接続構造が図4とは相違しており、且つ、本実施形態では、セパレータ8の材料として、例えば、厚み2mmの金属板(ステンレス等)を使用している。
【0026】
即ち、図4では、円板状セパレータ8の肉厚を利用して、その側面部分に直接ガス供給管9、10を接続する構造であるのに対し、図1に示す第1実施形態では、セパレータ8の外周部2カ所に酸化剤ガス供給管9と燃料ガス供給管10が接続される連結部14と連結部15を各々外方向に矩形状に延出して、上記ガス供給管9、10の接続がセパレータ8の肉厚に直接影響されない接続構造としている。
【0027】
連結部14は、酸化剤通路12に連通されており、図1(b)に示すように酸化剤ガスを導入するための酸化剤ガス供給管9の端部を連結部14上面の連通孔14aに嵌合(例えば、ねじ込み式)することにより、酸化剤ガス供給管9が垂直方向に連結された状態で酸化剤通路12に連通される。
外部から供給された酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給管9から連結部14の連通孔14aを介して酸化剤通路12に導入され、通路末端部の酸化剤ガスの吐出孔11bより吐出して対面する空気極集電体に供給されるようになっている。
【0028】
一方、連結部15は、燃料通路13に連通されており、燃料ガスを導入するための燃料ガス供給管10の端部を連結部15上面の連通孔15aに嵌合(例えば、ねじ込み式)することにより垂直方向に連結される。
外部からの燃料ガスは、燃料ガス供給管10から連結部15の連通孔15aを介して燃料通路13に導入され、通路末端の燃料ガスの吐出孔11aより吐出して対面する燃料極集電体に供給されるようになっている。
【0029】
ここで、酸化剤通路12および燃料通路13は何れもセパレータ8の内部に形成されており、燃料ガスの吐出孔11aは、図1(a)の表面側に開口し、一方、酸化剤ガスの吐出孔11bは、図1(a)の裏面側に開口しているものとする。尚、上記接続構造では、セパレータ8の厚みが2mm程度あれば、各連結部14、15の厚みもセパレータ8と同じ厚みにすることができる。
【0030】
次に、図2に示す第2実施形態は、各々酸化剤ガス供給管9および燃料ガス供給管10を積層方向と水平に接続する構造である。
【0031】
本第2実施形態では、各連結部14、15の上面部に継ぎ手14b、15bを設けており、各ガス供給管9、10は、この継ぎ手14b、15bの外側面に設けた連通孔14a、15aに連結(例えば、ねじ込み式)される構造であり、よって、継ぎ手14b、15bは接続される各ガス供給管の外径に見合った厚みを有する。
従って、外部からの酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給管9から継ぎ手14bの連通孔14aを介して酸化剤通路12に導入され、通路末端部の酸化剤ガスの吐出孔11bより吐出して対面する空気極集電体に供給される。
【0032】
一方、外部からの燃料ガスは、燃料ガス供給管10から継ぎ手15bの連通孔15aを介して燃料通路13に導入され、通路末端部の燃料ガスの吐出孔11aより吐出して対面する燃料極集電体に供給される。
【0033】
図3は平板積層型の固体酸化物形燃料電池20の内部構造を示しており、本実施形態では、図1に示したセパレータ8を介して多数の単セルを積層して構成した円筒型の電池スタック1を備えている。
【0034】
図3(b)に示すように、積層方向に隣接する各連結部14、15の位置が連続的に周方向にずれるようにセパレータ8を配置してスタック化されている。
燃料電池スタック1の周上に突設した、各々連結部から積層方向(縦方向)に各燃料ガスガス供給管10および酸化剤ガス供給管9が接続され、そして、図3(a)に示すように、垂直方向に平行して延びるこれら多数の燃料ガス供給管10および酸化剤ガス供給管9は、それぞれ電池上部に配設された燃料用ディストリビュータ17および酸化剤用ディストリビュータ16の側部に一列円弧状に接続されて、外部からの燃料ガスや酸化剤ガスが、一旦、燃料用ディストリビュータ17や空気用ディストリビュータ16に導入され、ここで多数に分岐されて、各々燃料ガス供給管10や酸化剤ガス供給管9を通して各々のセパレータ8に供給されるようになっている。
尚、図3中、符号19は多数積層された単セルを一括して積層方向に支持・固定するための押さえ板である。
【0035】
このように、本発明では、図1、図2に示したように、ガス供給管9、10と接続されるセパレータ8の連結部14、15をセパレータ8の外側に延出させた構造とし、且つ、図3に示したように、積層された上下セパレータ8の連結部同士が重ならないように、連結部14、15の位置をセパレータ8の周方向にずらしながらスタック化することにより、セパレータ8の厚さ(2mm)に左右されない好適な外径(3.2mm)のガス供給管9、10を接続することができる。
【0036】
このように、セパレータ8の厚みをガス供給管9、10の外径より薄くすることができれば、セパレータ8の薄型化による燃料電池スタック1の小型化、軽量化が実現できる。加えて、軽量化により、スタックの下方部に位置する電池セルへの重圧を軽減でき、加重による発電セル5の破損も防止できる。これにより、従来に比べて積層可能な電池スタックの数を増加することができ、その分、高起電力発電が実現できるようになる。また、小型化、軽量化に伴って、図3に示した押さえ板19のように燃料電池スタック1の支持構造も簡略化できる。
【0037】
また、図示しないが、係る固体酸化物形燃料電池20は、また、図2に示したセパレータ8を用いて構成することができる。この構成では、積層方向に隣接する各連結部14、15の位置が周方向に千鳥状にずれるようにセパレータ8を配置することができる。
【0038】
そして、燃料電池スタック1の周上に突設した、各々連結部14、15から積層方向と垂直(横方向)に各ガス供給管9、10が接続され、平行2列状態で延びるこれら多数のガス供給管9、10は、それぞれ積層方向に延在して配設される燃料用ディストリビュータ(酸化剤用ディストリビュータ)の側部に千鳥状に接続されることになる。
この場合も、上記同様、各連結部14、15の継ぎ手14b、15bには、セパレータ8の厚さ(2mm)に左右されない、好適な外径(3.2mm)のガス供給管9、10を接続することができ、よって、セパレータ8の薄型化が可能となる。尚、図2のセパレータでは、上下で隣接する各連結部の位置が周方向に連続的にずれるようにセパレータ8を配置することもできる。
【0039】
以上、本実施形態では、金属単板によるセパレータ8を示したが、これに限らず、上記したガス吐出孔11aを有する金属製薄板とガス吐出孔11bを有する金属製薄板を間に各ガス通路を形成するための凸凹状に加工した金属製薄板を介在して積層した、より軽量化されたセパレータ8を用いることもできる。
【0040】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、ガス供給管と接続されるセパレータの連結部をセパレータの外側に突出させ、且つ、積層した際に隣接する上下セパレータの連結部同士が重ならないように、連結部の位置をセパレータの周方向にずらしながらスタック化することにより、セパレータの厚さに左右されない、好適な外径のガス供給管を接続することができる。
よって、セパレータの薄型化が可能になり、燃料電池スタックの小型化、軽量化が実現できる。加えて、軽量化により、スタックの下方部に位置する電池セルへの重圧を軽減でき、加重による発電セルの破壊も防止できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明が適用されたセパレータの構造を示す図で、(a)は平面図、(b)は正面図である。
【図2】本発明が適用された図1と別のセパレータの構造を示す図で、(a)は平面図、(b)は正面図である。
【図3】図1のセパレータを用いて組み立てた平板積層型の固体酸化物形燃料電池を示す図で、(a)は平面図、(b)は正断面図である。
【図4】燃料電池スタック1の一構成例を示す分解斜視図である。
【符号の説明】
1 燃料電池スタック
2 固体電解質層
3 燃料極層
4 酸化剤極層(空気極層)
5 発電セル
8 セパレータ
9、10 ガス供給管(酸化剤ガス供給管、燃料ガス供給管)
12、13 ガス流路(酸化剤通路、燃料通路)
14、15 連結部
20 固体酸化物形燃料電池
[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a solid oxide fuel cell, and more particularly, to a flat plate type solid oxide fuel cell in which the thickness of a separator is reduced to reduce the thickness of a fuel cell stack.
[0002]
[Prior art]
A solid electrolyte fuel cell with a laminated structure in which a solid electrolyte layer composed of an oxide ion conductor is sandwiched between an air electrode layer (oxidant electrode layer) and a fuel electrode layer is a third-generation fuel cell for power generation. Development is in progress. In a solid oxide fuel cell, oxygen (air) is supplied to the air electrode side, and fuel gas (H 2 , CO, etc.) is supplied to the fuel electrode side. Both the air electrode and the fuel electrode are porous so that the gas can reach the interface with the solid electrolyte.
[0003]
Oxygen supplied to the air electrode side passes through pores in the air electrode layer and reaches near the interface with the solid electrolyte layer, where electrons are received from the air electrode and converted into oxide ions (O 2− ). Ionized. The oxide ions diffuse and move in the solid electrolyte layer toward the fuel electrode. The oxide ions that have reached the vicinity of the interface with the fuel electrode react with the fuel gas at this portion to generate a reaction product (H 2 O, CO 2, etc.), and emit electrons to the fuel electrode.
[0004]
The electrode reaction when hydrogen is used as the fuel is as follows.
Air electrode: 1/2 O 2 + 2e → O 2−
The fuel electrode: H 2 + O 2- → H 2 O + 2e -
Whole: H 2 + 1 / 2O 2 → H 2 O
[0005]
The solid electrolyte layer is a gas impermeable dense structure because it functions as a partition for preventing direct contact between fuel gas and air, as well as a moving medium for oxide ions. This solid electrolyte layer must be composed of a material that has high oxide ion conductivity, is chemically stable under the conditions from the oxidizing atmosphere on the air electrode side to the reducing atmosphere on the fuel electrode side, and is resistant to thermal shock. As a material satisfying such requirements, stabilized zirconia (YSZ) to which yttria is added is generally used.
[0006]
On the other hand, both the air electrode (cathode) layer and the fuel electrode (anode) layer, which are electrodes, need to be made of a material having high electron conductivity. Since the air electrode material must be chemically stable in a high-temperature oxidizing atmosphere of about 700 ° C., a metal is inappropriate, and a perovskite-type oxide material having electron conductivity, specifically LaMnO 3 Alternatively, LaCoO 3 or a solid solution in which part of La is replaced with Sr, Ca, or the like is generally used. The fuel electrode material is generally a metal such as Ni or Co, or a cermet such as Ni-YSZ or Co-YSZ.
[0007]
Solid oxide fuel cells include a high-temperature operation type that operates at a high temperature of about 1000 ° C. and a low-temperature operation type that operates at a low temperature of about 700 ° C. In a low-temperature operation type solid oxide fuel cell, for example, the thickness of stabilized zirconia (YSZ) to which yttria as an electrolyte is added is reduced to about 10 μm to lower the resistance of the electrolyte, and power is generated as a fuel cell even at a low temperature. Use a modified power generation cell.
[0008]
In a high-temperature solid oxide fuel cell, a ceramic having electronic conductivity such as lanthanum chromite (LaCrO 3 ) is used as a separator. In a low-temperature operating solid oxide fuel cell, a metal material such as stainless steel is used. Can be used.
[0009]
In addition, three types of structures of a solid oxide fuel cell, a cylindrical type, a monolith type, and a flat plate type, have been proposed. Among these structures, a low-temperature-operating solid oxide fuel cell can use a metal separator, and therefore, a flat plate-type structure that can easily impart a shape to the metal separator is suitable.
[0010]
The stack of the plate-stacked solid oxide fuel cell has a structure in which power generation cells, current collectors, and separators are alternately stacked. A pair of separators sandwich the power generation cell from both sides, one of which is in contact with the air electrode via the air electrode current collector, and the other is in contact with the fuel electrode via the fuel electrode current collector. A sponge-like porous material such as a Ni-based alloy can be used for the fuel current collector, and a similar sponge-like porous material such as an Ag-based alloy can be used for the air electrode current collector. it can. The sponge-like porous body has a current collecting function, a gas permeating function, a uniform gas diffusing function, a cushioning function, a thermal expansion difference absorbing function, and the like, and is therefore suitable as a multifunctional current collector material.
[0011]
The separator has a function of electrically connecting the power generation cells and supplying gas to the power generation cells. The fuel is introduced from the outer peripheral surface of the separator and discharged from the surface of the separator facing the fuel electrode layer. The separator has a passage and an oxidant passage for introducing an oxidant gas from the outer peripheral surface of the separator and discharging the oxidant gas from the surface of the separator facing the oxidant electrode layer.
[0012]
FIG. 4 shows an example of the configuration of the fuel cell stack 1, in which a power generation cell 5 in which a fuel electrode layer 3 and an air electrode layer 4 (oxidant electrode layer) are arranged on both surfaces of a solid electrolyte layer 2, and an outer side of the fuel electrode layer 3. , An air electrode current collector 7 outside the air electrode layer 4 (oxidizer electrode current collector), and a separator 8 outside each of the current collectors 6 and 7 were sequentially laminated. It has a structure and has a cylindrical shape as a whole.
[0013]
[Problems to be solved by the invention]
By the way, in such a flat plate type solid oxide fuel cell, particularly in a low-temperature operation type, a metal plate (stainless steel or the like) having a thickness of about 5 mm is used as a separator 8 for a power generation cell 5 having a size diameter of about 150 mm. An oxidant gas supply pipe 9 and a fuel gas supply pipe 10 for introducing a fuel gas and an oxidant gas into the fuel passage and the oxidant passage, respectively, are formed on the side surface having a thickness of about 5 mm so as to face each other. It has a connected structure.
In the drawing, reference numeral 11 denotes a discharge hole for the gas introduced from the gas supply pipe.
[0014]
However, such a separator structure has the following problems.
That is, (1) as described above, when the separator 8 is made of a single metal plate having a thickness of 5 mm, the heat capacity of the separator itself becomes large, and the responsiveness at the time of starting the fuel cell deteriorates (that is, the temperature rise). (2) The weight of the unit cell itself is increased, and the fuel cell stack 1 becomes larger and heavier when a stack structure is adopted.
And so on.
[0015]
In particular, in the case of solid oxide fuel cells, which are often configured with the battery stack placed vertically, the power generation cells arranged at the lower part are easily damaged by heavy pressure. There is also a problem that the number of layers to be obtained must be limited.
[0016]
To reduce the size, the thickness of the separator 8 may be reduced as much as possible (for example, about 2 mm in thickness). However, in the connection structure of the gas supply pipes described above, the diameter of the pipe is reduced as the thickness of the separator 8 is reduced. (In the above example, a pipe having an outer diameter of about 3.2 mm corresponding to the thickness of the separator 8 is used). There is a danger of pipe clogging due to carbon deposition during reforming of raw fuel (methane or natural gas), which is likely to occur in fuel cells, and therefore, the thickness of the separator cannot be reduced to a dark cloud.
[0017]
The present invention has been made in view of such a problem, and by using a gas supply pipe connecting mechanism that is not affected by the thickness of a separator, a flat plate type in which the fuel cell stack is made thinner and lighter. It is an object to provide a solid oxide fuel cell.
[0018]
[Means for Solving the Problems]
That is, the present invention according to claim 1 forms a power generation cell by arranging a fuel electrode layer and an oxidant electrode layer on both surfaces of a solid electrolyte layer, and the power generation cell is disposed via a separator having a gas flow path therein. In a flat plate type solid oxide fuel cell in which a plurality of fuel cells are stacked to constitute a fuel cell stack and a fuel gas and an oxidizing gas are supplied from the separator to the fuel electrode layer and the oxidizing electrode layer, the outer periphery of the separator In addition, a connecting portion that communicates with the gas flow path and is connected to a gas supply pipe from the outside is protruded outward, and the separators are arranged such that positions of adjacent connecting portions in the stacking direction are shifted. It is characterized by being stacked.
[0019]
According to a second aspect of the present invention, in the flat plate type solid oxide fuel cell according to the first aspect, the respective separators are arranged such that the respective connection portions are continuously shifted. It is characterized by.
[0020]
According to a third aspect of the present invention, in the flat plate type solid oxide fuel cell according to the first aspect, the separators are arranged such that the connecting portions are staggered. It is characterized by.
[0021]
According to a fourth aspect of the present invention, in the flat plate type solid oxide fuel cell according to any one of the first and second aspects, the gas supply pipe is provided in the connecting portion in the stacking direction. It is characterized by being connected.
[0022]
According to a fifth aspect of the present invention, in the flat plate type solid oxide fuel cell according to any one of the first to third aspects, the gas supply pipe is provided in the connecting portion in the stacking direction. And is connected horizontally.
[0023]
As in the above configuration, each connecting portion of the separator connected to the gas supply pipe protrudes (extends) to the outside of the separator, and the upper and lower connecting portions of the adjacent separator do not overlap each other at the time of lamination. By stacking while shifting the position of the connecting portion in the circumferential direction of the separator, it is possible to connect a gas supply pipe having a suitable outer diameter that does not adversely affect gas supply without being affected by the thickness of the separator. it can.
Therefore, the separator can be made thinner, and the fuel cell stack can be made smaller and lighter. In addition, the weight reduction can reduce the pressure on the battery cells located at the lower part of the stack, and the weight of the battery can be reduced. Cell destruction can also be prevented.
Note that the connecting portions located vertically may be continuously shifted in the circumferential direction of the separator, or may be staggered depending on the connection direction of the gas supply pipe.
[0024]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
Hereinafter, an embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. In order to simplify the description, in the following description, the same reference numerals are used for the same parts as those in the related art.
Here, FIGS. 1 and 2 show the structure of a separator to which the present invention is applied, and FIG. 3 shows the structure of a flat plate type solid oxide fuel cell assembled using the separator of FIG. .
[0025]
The fuel cell stack 1 according to the present embodiment includes a power generation cell 5 in which a fuel electrode layer 3 and an air electrode layer 4 (oxidant layer) are arranged on both surfaces of a solid electrolyte layer 2, and a fuel collector arranged outside the fuel electrode layer 3. A single cell is composed of the body 6, an air electrode current collector 7 (oxidant electrode current collector) disposed outside the air electrode layer 4, and a separator 8 disposed outside each current collector 7. 4 is substantially the same as that shown in FIG. 4, but the connection structure between the separator 8 and the gas supply pipe is different from that shown in FIG. 4. As a material, for example, a metal plate (such as stainless steel) having a thickness of 2 mm is used.
[0026]
That is, in FIG. 4, the gas supply pipes 9 and 10 are directly connected to the side surfaces thereof using the thickness of the disk-shaped separator 8, whereas in the first embodiment shown in FIG. 1, A connecting portion 14 and a connecting portion 15 to which the oxidizing gas supply pipe 9 and the fuel gas supply pipe 10 are connected at two places on the outer peripheral portion of the separator 8 are respectively extended outward in a rectangular shape. Has a connection structure that is not directly affected by the thickness of the separator 8.
[0027]
The connecting portion 14 communicates with the oxidizing agent passage 12 and connects an end of the oxidizing gas supply pipe 9 for introducing the oxidizing gas to a communication hole 14 a on the upper surface of the connecting portion 14 as shown in FIG. The oxidizing gas supply pipe 9 is connected to the oxidizing agent passage 12 in a state where the oxidizing gas supply pipe 9 is vertically connected by fitting (e.g., screw-in type) into the oxidizing gas passage 12.
The oxidant gas supplied from the outside is introduced into the oxidant passage 12 from the oxidant gas supply pipe 9 through the communication hole 14a of the connecting portion 14, and is discharged from the oxidant gas discharge hole 11b at the end of the passage. It is supplied to the facing air electrode current collector.
[0028]
On the other hand, the connecting portion 15 is communicated with the fuel passage 13, and the end of the fuel gas supply pipe 10 for introducing the fuel gas is fitted into the communication hole 15 a on the upper surface of the connecting portion 15 (for example, a screw-in type). Thus, they are connected in the vertical direction.
Fuel gas from the outside is introduced into the fuel passage 13 from the fuel gas supply pipe 10 through the communication hole 15a of the connecting portion 15, and is discharged from the fuel gas discharge hole 11a at the end of the passage to face the fuel electrode current collector. It is supplied to.
[0029]
Here, both the oxidizing agent passage 12 and the fuel passage 13 are formed inside the separator 8, and the discharge hole 11a of the fuel gas is opened on the surface side in FIG. It is assumed that the discharge hole 11b is open on the back side in FIG. In the connection structure, if the thickness of the separator 8 is about 2 mm, the thickness of each of the connecting portions 14 and 15 can be the same as that of the separator 8.
[0030]
Next, the second embodiment shown in FIG. 2 has a structure in which an oxidizing gas supply pipe 9 and a fuel gas supply pipe 10 are connected horizontally to the stacking direction.
[0031]
In the second embodiment, joints 14b and 15b are provided on the upper surface of the connecting portions 14 and 15, and the gas supply pipes 9 and 10 are provided with communication holes 14a provided on outer surfaces of the joints 14b and 15b. The joints 14b and 15b have a thickness corresponding to the outer diameter of each gas supply pipe to be connected.
Therefore, the oxidizing gas from the outside is introduced into the oxidizing passage 12 from the oxidizing gas supply pipe 9 through the communication hole 14a of the joint 14b, and is discharged from the oxidizing gas discharge hole 11b at the end of the passage to face the oxidizing gas. Supplied to the air electrode current collector.
[0032]
On the other hand, the fuel gas from the outside is introduced into the fuel passage 13 from the fuel gas supply pipe 10 through the communication hole 15a of the joint 15b, and is discharged from the fuel gas discharge hole 11a at the end of the passage to face the fuel electrode collecting surface. Supplied to the electrical body.
[0033]
FIG. 3 shows the internal structure of a flat plate type solid oxide fuel cell 20. In the present embodiment, a cylindrical type fuel cell is formed by stacking a number of single cells via the separator 8 shown in FIG. The battery stack 1 is provided.
[0034]
As shown in FIG. 3B, the separators 8 are arranged and stacked so that the positions of the connecting portions 14 and 15 adjacent in the laminating direction are continuously shifted in the circumferential direction.
Each fuel gas gas supply pipe 10 and oxidant gas supply pipe 9 are connected in the stacking direction (longitudinal direction) from the respective connection portions projecting on the periphery of the fuel cell stack 1, and as shown in FIG. A plurality of fuel gas supply pipes 10 and oxidant gas supply pipes 9 extending in parallel with the vertical direction are arranged in a circle in a side portion of a fuel distributor 17 and an oxidant distributor 16 disposed on the upper part of the battery, respectively. The fuel gas and the oxidizing gas are connected to each other in an arc shape, and the fuel gas and the oxidizing gas from the outside are once introduced into the fuel distributor 17 and the air distributor 16, where the fuel gas and the oxidizing gas are branched into a large number. Each of the separators 8 is supplied through a supply pipe 9.
In FIG. 3, reference numeral 19 denotes a holding plate for supporting and fixing a large number of stacked single cells in the stacking direction.
[0035]
Thus, in the present invention, as shown in FIGS. 1 and 2, the connecting portions 14 and 15 of the separator 8 connected to the gas supply pipes 9 and 10 have a structure extending outside the separator 8, Further, as shown in FIG. 3, the stacking is performed while shifting the positions of the connecting portions 14 and 15 in the circumferential direction of the separator 8 so that the connecting portions of the stacked upper and lower separators 8 do not overlap each other. The gas supply pipes 9 and 10 having a suitable outer diameter (3.2 mm) which are not affected by the thickness (2 mm) of the gas supply pipes can be connected.
[0036]
As described above, if the thickness of the separator 8 can be made smaller than the outer diameter of the gas supply pipes 9, 10, the fuel cell stack 1 can be reduced in size and weight by making the separator 8 thinner. In addition, the weight reduction can reduce the pressure on the battery cells located at the lower part of the stack, and can prevent the power generation cells 5 from being damaged by the load. As a result, the number of stackable battery stacks can be increased as compared with the related art, and accordingly, high electromotive force power generation can be realized. Further, as the size and weight are reduced, the support structure of the fuel cell stack 1 can be simplified as in the pressing plate 19 shown in FIG.
[0037]
Although not shown, such a solid oxide fuel cell 20 can also be configured using the separator 8 shown in FIG. In this configuration, the separators 8 can be arranged such that the positions of the connecting portions 14 and 15 adjacent to each other in the stacking direction are staggered in the circumferential direction.
[0038]
Each of the gas supply pipes 9, 10 protruding on the periphery of the fuel cell stack 1 is connected to each of the gas supply pipes 9, 10 from the connection portions 14, 15 in a direction perpendicular to the lamination direction (lateral direction), and extends in a state of two rows in parallel. The gas supply pipes 9 and 10 are connected in a staggered manner to the sides of the fuel distributors (oxidant distributors) that extend in the stacking direction.
Also in this case, similarly to the above, the gas supply pipes 9 and 10 having a suitable outer diameter (3.2 mm) which are not affected by the thickness (2 mm) of the separator 8 are provided to the joints 14 b and 15 b of the connecting portions 14 and 15. The separator 8 can be connected, and thus the thickness of the separator 8 can be reduced. In the separator of FIG. 2, the separator 8 may be arranged so that the positions of the connecting portions vertically adjacent to each other are continuously shifted in the circumferential direction.
[0039]
As described above, in the present embodiment, the separator 8 made of a single metal plate has been described. However, the present invention is not limited to this. It is also possible to use a lighter separator 8 which is laminated with a metal thin plate processed into an uneven shape for forming the same.
[0040]
【The invention's effect】
As described above, according to the present invention, the connecting portion of the separator connected to the gas supply pipe is projected outside the separator, and when stacked, the connecting portions of the adjacent upper and lower separators are not overlapped. By stacking while shifting the position of the connecting portion in the circumferential direction of the separator, it is possible to connect a gas supply pipe having a suitable outer diameter which is not affected by the thickness of the separator.
Therefore, the thickness of the separator can be reduced, and the size and weight of the fuel cell stack can be reduced. In addition, by reducing the weight, the pressure on the battery cells located at the lower part of the stack can be reduced, and the power generation cells can be prevented from being damaged by the load.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a view showing a structure of a separator to which the present invention is applied, wherein (a) is a plan view and (b) is a front view.
FIGS. 2A and 2B are diagrams showing a structure of a separator different from FIG. 1 to which the present invention is applied, wherein FIG. 2A is a plan view and FIG.
3A and 3B are diagrams showing a flat-plate stacked solid oxide fuel cell assembled using the separator of FIG. 1, wherein FIG. 3A is a plan view and FIG. 3B is a front sectional view.
FIG. 4 is an exploded perspective view showing one configuration example of the fuel cell stack 1.
[Explanation of symbols]
Reference Signs List 1 fuel cell stack 2 solid electrolyte layer 3 fuel electrode layer 4 oxidizer electrode layer (air electrode layer)
5 Power generation cell 8 Separator 9, 10 Gas supply pipe (oxidant gas supply pipe, fuel gas supply pipe)
12, 13 gas passage (oxidant passage, fuel passage)
14, 15 connecting part 20 solid oxide fuel cell

Claims (5)

固体電解質層の両面に燃料極層と酸化剤極層を配置して発電セルを構成し、当該発電セルを内部にガス流路を有するセパレータを介し多数積層して燃料電池スタックを構成し、前記セパレータから前記燃料極層および前記酸化剤極層に燃料ガスと酸化剤ガスを供給する平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、
前記セパレータの外周部に、前記ガス流路と連通し、外部からのガス供給管が接続される連結部を外方向に突設すると共に、積層方向に隣接する各連結部の位置がずれるように各セパレータを配置してスタック化されていることを特徴とする平板積層型の固体酸化物形燃料電池。
A fuel cell layer is formed by arranging a fuel electrode layer and an oxidizer electrode layer on both surfaces of a solid electrolyte layer, and forming a fuel cell stack by stacking a large number of the power generation cells via a separator having a gas flow path therein. In a flat-plate stacked solid oxide fuel cell that supplies a fuel gas and an oxidant gas to the fuel electrode layer and the oxidant electrode layer from a separator,
On the outer peripheral portion of the separator, a connecting portion which communicates with the gas flow path and to which a gas supply pipe from the outside is connected is protruded outward, and the position of each connecting portion adjacent in the stacking direction is shifted. A flat-plate stacked solid oxide fuel cell, wherein each separator is arranged and stacked.
前記各連結部が、連続的にずれるように前記各セパレータが配置されることを特徴とする請求項1に記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池。2. The solid oxide fuel cell according to claim 1, wherein the separators are arranged such that the connection portions are continuously shifted. 3. 前記各連結部が、千鳥状にずれるように前記各セパレータが配置されることを特徴とする請求項1に記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池。2. The solid oxide fuel cell according to claim 1, wherein the separators are arranged such that the connection portions are staggered. 3. 前記連結部に、前記ガス供給管が積層方向に接続されて成る請求項1または請求項2の何れかに記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池。The flat-plate stacked solid oxide fuel cell according to claim 1, wherein the gas supply pipe is connected to the connection portion in a stacking direction. 前記連結部に、前記ガス供給管が積層方向と水平に接続されて成る請求項1から請求項3までの何れかに記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池。The flat-plate laminated solid oxide fuel cell according to any one of claims 1 to 3, wherein the gas supply pipe is connected to the connecting portion in a direction parallel to the lamination direction.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
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WO2006077762A1 (en) 2005-01-19 2006-07-27 Mitsubishi Materials Corporation Flat laminate type fuel cell and fuel cell stack
JP2008004532A (en) * 2006-05-26 2008-01-10 Honda Motor Co Ltd Fuel cell separator
WO2012081322A1 (en) * 2010-12-15 2012-06-21 Honda Motor Co., Ltd. Fuel cell stack
JP2012129037A (en) * 2010-12-15 2012-07-05 Honda Motor Co Ltd Fuel cell

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006012548A (en) * 2004-06-24 2006-01-12 Mitsubishi Materials Corp Solid oxide fuel cell
WO2006077762A1 (en) 2005-01-19 2006-07-27 Mitsubishi Materials Corporation Flat laminate type fuel cell and fuel cell stack
JP2008004532A (en) * 2006-05-26 2008-01-10 Honda Motor Co Ltd Fuel cell separator
WO2012081322A1 (en) * 2010-12-15 2012-06-21 Honda Motor Co., Ltd. Fuel cell stack
JP2012129036A (en) * 2010-12-15 2012-07-05 Honda Motor Co Ltd Fuel cell stack
JP2012129037A (en) * 2010-12-15 2012-07-05 Honda Motor Co Ltd Fuel cell
US9368812B2 (en) 2010-12-15 2016-06-14 Honda Motor Co., Ltd. Fuel cell stack

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