JP4901359B2 - Radioactive waste disposal method - Google Patents

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Description

本発明は、放射性廃棄物の処理方法及び処理装置に係り、特にウラン、超ウラン元素、放射性核種又はその化合物を含む放射性廃棄物の処理方法及び処理装置に関する。   The present invention relates to a radioactive waste processing method and processing apparatus, and more particularly to a radioactive waste processing method and processing apparatus containing uranium, a transuranium element, a radionuclide, or a compound thereof.

ウラン取り扱い施設等から発生するウラン及びウラン化合物を含む放射性廃棄物、例えばフッ化物系ウラン廃棄物から、ウランその他放射性核種を分離回収する方法として、フッ化物系ウラン廃棄物を有機酸でウランを溶解させ、処理する方法が行われている(例えば、特許文献1及び2参照)。この方法では、フッ化物系ウラン廃棄物からウランを溶解させる媒体として分解可能な有機酸を使用するため、塩酸などを使用する場合に発生する中和塩の発生量を低減することができる。また、この方法では、有機酸を用いてウランを溶解させた後、効率的にウランを沈殿分離するために、水酸化ウラニル(UO(OH))や、過酸化ウラン(UO)として沈殿させ、分離回収する方法が用いられている。
特開2004−20251号公報(第2頁、2−7行) 特開2005−127926号公報
As a method of separating and recovering uranium and other radionuclides from uranium and uranium compounds containing uranium and uranium compounds generated from facilities handling uranium, etc., uranium is dissolved with organic acid as a method for separating and recovering uranium and other radionuclides. And a processing method is performed (see, for example, Patent Documents 1 and 2). In this method, since a decomposable organic acid is used as a medium for dissolving uranium from a fluoride-based uranium waste, the amount of neutralized salt generated when hydrochloric acid or the like is used can be reduced. In this method, after dissolving uranium using an organic acid, uranium hydroxide (UO 2 (OH) 2 ) or uranium peroxide (UO 4 ) is used to efficiently precipitate and separate uranium. A method of precipitation and separation / recovery is used.
JP 2004-20251 A (2nd page, lines 2-7) JP 2005-127926 A

しかしながら、上記の方法では、有機酸自身が通常の水に比較して還元状態にあることや、有機酸とウラニルイオン(UO2+)との錯生成等から、分離する際に回収率が低下するおそれがある。また、残存する有機酸は最終的に二次廃棄物源となる。さらに、有機酸で溶出させたウランを、水酸化ウラニル(UO(OH))や、過酸化ウラン(UO)として沈殿させる場合には、有機酸や酸化剤の添加条件によっては、沈殿形成の偏析などにより、所望の量の沈殿物が得られないおそれがある。 However, in the above method, the organic acid itself is in a reduced state as compared with normal water, and the recovery rate is reduced during separation due to complex formation between the organic acid and uranyl ions (UO 2+ ). There is a fear. In addition, the remaining organic acid finally becomes a secondary waste source. Furthermore, when uranium eluted with an organic acid is precipitated as uranyl hydroxide (UO 2 (OH) 2 ) or uranium peroxide (UO 4 ), depending on the addition conditions of the organic acid or oxidizing agent, Due to segregation of formation, a desired amount of precipitate may not be obtained.

本発明は上述した事情を考慮してなされたものであって、ウラン、超ウラン元素、その他放射性核種又はその化合物を含む放射性廃棄物から、ウラン、超ウラン元素又はその他放射性核種を効果的に分離、回収する放射性廃棄物の処理方法及び処理装置を提供することを目的とする。   The present invention has been made in consideration of the above-described circumstances, and effectively separates uranium, transuranium elements or other radionuclides from uranium, transuranium elements, other radionuclides or radioactive waste containing the compounds thereof. An object of the present invention is to provide a processing method and a processing apparatus for recovered radioactive waste.

上記目的を達成するため、本発明の一態様による放射性廃棄物の処理方法は、ウラン、超ウラン元素、その他放射性核種又はその化合物を含む放射性廃棄物から有機酸溶液により前記ウラン、超ウラン元素又はその他放射性核種を溶解分離する溶解分離工程と、前記溶解分離工程により得られたウラン、超ウラン元素又はその他放射性核種と、酸化剤とを反応させる酸化還元反応における酸化還元電位を検出しつつ、その検出電位が沈殿形成の偏析が生じない所定の範囲内の場合に前記酸化剤の添加量を増加させ及び/又は添加速度を速めて沈殿物を生成する沈殿物生成工程と、前記沈殿物生成工程により得られた沈殿物を分離する分離工程とを備えることを特徴とする。 In order to achieve the above object, a method for treating a radioactive waste according to one embodiment of the present invention includes a method for treating uranium, a transuranium element, a uranium element, a transuranium element, a radionuclide, or a radionuclide or a compound thereof. While detecting the oxidation-reduction potential in the oxidation-reduction reaction in which the uranium, transuranium element or other radionuclide obtained in the dissolution-separation step is reacted with an oxidizing agent, A precipitate generating step for generating a precipitate by increasing the addition amount of the oxidizing agent and / or increasing the addition rate when the detected potential is within a predetermined range in which segregation of precipitate formation does not occur; and the precipitate generating step And a separation step of separating the precipitate obtained.

本発明によれば、ウラン、超ウラン元素、その他放射性核種又はその化合物を含む放射性廃棄物から、ウラン、超ウラン元素又はその他放射性核種を効果的に分離、回収する放射性廃棄物の処理方法及び処理装置を提供できる。   According to the present invention, a radioactive waste treatment method and treatment for effectively separating and recovering uranium, transuranium element or other radionuclide from uranium, transuranium element, other radionuclide or radioactive waste containing the compound thereof. Equipment can be provided.

以下に、本発明を実施するための形態について図面に基づいて説明する。本発明はこれらの実施の形態に何ら限定されるものではない。   EMBODIMENT OF THE INVENTION Below, the form for implementing this invention is demonstrated based on drawing. The present invention is not limited to these embodiments.

(第1の実施の形態)
図1は、本発明の第1の実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法の手順を示すフロー図である。図2は、この実施形態に用いられる放射性廃棄物の処理装置の一例の要部構成を模式的に示す図である。図2に示すように、放射性廃棄物の処理装置は、沈殿反応槽1、酸化還元電位測定器2、攪拌翼3、酸化剤貯蔵槽10から酸化剤を供給する酸化剤添加ライン4を備えている。図2では、沈殿反応槽1で処理された廃液は、廃液抜出しライン5から移送ポンプ6により、固液分離器7に移送されて固体と液体に分離され、後処理槽8によって処理される。また、固体と液体に分離した後の廃液を、沈殿反応槽1に戻し、沈殿反応層において、廃液中の有機酸の分解などの処理を行うこともできる。
(First embodiment)
FIG. 1 is a flowchart showing the procedure of the radioactive waste processing method according to the first embodiment of the present invention. FIG. 2 is a diagram schematically illustrating a main configuration of an example of a radioactive waste treatment apparatus used in this embodiment. As shown in FIG. 2, the radioactive waste treatment apparatus includes a precipitation reaction tank 1, an oxidation-reduction potential measuring device 2, a stirring blade 3, and an oxidant addition line 4 for supplying an oxidant from an oxidant storage tank 10. Yes. In FIG. 2, the waste liquid treated in the precipitation reaction tank 1 is transferred from the waste liquid extraction line 5 to the solid-liquid separator 7 by the transfer pump 6, separated into solid and liquid, and processed in the post-treatment tank 8. In addition, the waste liquid after being separated into a solid and a liquid can be returned to the precipitation reaction tank 1, and treatment such as decomposition of the organic acid in the waste liquid can be performed in the precipitation reaction layer.

次に、この実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法を、図1及び図2を参照して説明する。この実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法は、例えばウラン及び/又はウラン化合物(以下「ウラン」と呼ぶ。)を含む放射性廃棄物11から有機酸溶液によりウランを溶解し(S1)、固体(固体廃棄物12)と液体(ウラン含有有機酸溶液13)に分離する(S2)、溶解分離工程と、この溶解分離工程により得られたウランと、酸化剤とを反応させる酸化還元反応における酸化還元電位を検出しつつ、酸化剤の添加量を調整して沈殿物を生成(形成)する沈殿物生成工程(S3)と、この沈殿物生成工程により得られた沈殿物を固体(固体(ウラン)廃棄物14)と液体(有機酸溶液15)に分離する分離工程(S4)とを備えている。図1では、この分離工程後に残存する溶液(例えば、ギ酸溶液)15中に含まれる有機物の分解工程(S5)と、有機物の分解工程で発生した炭酸イオンに、アルカリ土類金属水酸化物を添加して、難溶性の炭酸塩を生成するアルカリ土類金属炭酸塩生成工程(S6)と、難溶性塩を含む放射性廃液をセメントと混練するセメント固化体生成工程(S7)とを備え、セメント固化体廃棄物16を生成させる。   Next, the radioactive waste processing method according to this embodiment will be described with reference to FIGS. In the method for treating radioactive waste according to this embodiment, for example, uranium is dissolved from a radioactive waste 11 containing uranium and / or a uranium compound (hereinafter referred to as “uranium”) with an organic acid solution (S1), and a solid ( Separation into solid waste 12) and liquid (uranium-containing organic acid solution 13) (S2), a redox reaction in a redox reaction in which the uranium obtained by the dissolution / separation step and the uranium obtained by this dissolution / separation step are reacted with each other. A precipitate generating step (S3) for generating (forming) a precipitate by adjusting the addition amount of the oxidant while detecting the potential, and the precipitate obtained by the precipitate generating step is a solid (solid (uranium)). A separation step (S4) for separating the waste 14) into a liquid (organic acid solution 15). In FIG. 1, an alkaline earth metal hydroxide is added to the carbonate ions generated in the organic substance decomposition step (S5) and the organic substance decomposition step contained in the solution (for example, formic acid solution) 15 remaining after the separation step. And adding an alkaline earth metal carbonate production step (S6) for producing a hardly soluble carbonate, and a cement solidified body producing step (S7) for kneading a radioactive waste liquid containing the hardly soluble salt with the cement. Solidified waste 16 is produced.

溶解工程(S1)は、ウラン、ウランより大きな原子番号を有するネプツニウム、プルトニウム等の超ウラン元素、その他放射性核種又はその化合物を含む放射性廃棄物から有機酸溶液によりウラン、超ウラン元素又はその他放射性核種を溶解する。溶解工程において、有機酸による溶解の対象となる放射性廃棄物は、例えば、ウラン取扱い施設若しくはウラン取扱い施設間を移送する設備から発生するウラン及び/又はウラン化合物を含有(例えば、付着)するウラン廃棄物などである。ウラン廃棄物としては、具体的には、ウラン及び/又はウラン化合物が付着した煉瓦、ケイソウ土、鉱石くず、汚泥、ケミカルトラップ材(NaF)、CaFを主成分とした沈殿物、Al、UF等の廃棄物が挙げられる。
これらの放射性廃棄物のうち、主としてウラン排ガスのケミカルトラップ剤として使用されるフッ化ナトリウム(NaF)やフッ化カルシウム(CaF)などのいわゆるフッ化物系ウラン廃棄物は、有機酸によってより効果的に溶解されるため、好適な対象物である。
In the dissolution step (S1), uranium, transuranium elements having a higher atomic number than uranium, transuranium elements such as plutonium, other radionuclides or other radioactive nuclides, or radioactive wastes containing the compounds thereof from an organic acid solution with uranium, transuranium elements or other radionuclides Dissolve. In the dissolution process, the radioactive waste to be dissolved by the organic acid is, for example, uranium waste containing (for example, adhering) uranium and / or uranium compounds generated from uranium handling facilities or facilities transported between uranium handling facilities. Things. Specific examples of uranium waste include bricks, diatomaceous earth, ore waste, sludge, chemical trap material (NaF), sediments mainly composed of CaF 2 , Al 2 O, to which uranium and / or uranium compounds are attached. 3, wastes such as UF 4 and the like.
Among these radioactive wastes, so-called fluoride-based uranium wastes such as sodium fluoride (NaF) and calcium fluoride (CaF 2 ), which are mainly used as chemical trapping agents for uranium exhaust gas, are more effective with organic acids. Therefore, it is a suitable object.

溶解工程において、使用される有機酸としては、ギ酸、シュウ酸などが挙げられる。使用される有機酸の濃度(重量%)、や使用量は、溶解の対象となる放射性廃棄物の種類などに応じて適宜決めることができる。また、有機酸による放射性廃棄物の溶解の条件、例えば温度、溶解時間なども、溶解の対象となる放射性廃棄物の種類などに応じて適宜決めることができる。
また、これらの有機酸のうち、ギ酸のほうが、残存したときにオゾン又は過酸化水素等によって容易に分解し得るため好ましい。
In the dissolution step, examples of the organic acid used include formic acid and oxalic acid. The concentration (% by weight) of the organic acid used and the amount used can be appropriately determined according to the type of radioactive waste to be dissolved. In addition, the conditions for dissolving the radioactive waste with the organic acid, for example, the temperature, the dissolution time, and the like can be appropriately determined according to the type of the radioactive waste to be dissolved.
Of these organic acids, formic acid is preferred because it can be easily decomposed by ozone or hydrogen peroxide when remaining.

固液分離工程(S2)は、溶解(S1)において溶解されたウラン含有の有機酸溶液から、不要な残渣物を、例えば固液分離器により分離する。例えば、フッ化物系ウラン廃棄物の場合には、フッ化ナトリウムやフッ化カルシウムなどが固体として分離される。分離された固体は、その後必要な場合には所定の処理を行った後、目的に応じて、廃棄処分処理される。   In the solid-liquid separation step (S2), unnecessary residues are separated from the uranium-containing organic acid solution dissolved in the dissolution (S1) by, for example, a solid-liquid separator. For example, in the case of fluoride-based uranium waste, sodium fluoride, calcium fluoride, and the like are separated as a solid. The separated solid is then subjected to a predetermined treatment if necessary, and then disposed of according to the purpose.

次に、沈殿物生成工程(S3)は、固液分離工程で固体を分離した後に得られる溶液中のウランと、酸化剤とを反応させる酸化還元反応における酸化還元電位を検出しつつ、その検出結果に基づいて酸化剤の添加量を調整して沈殿物を生成させる。ウラン(含有有機酸溶液)と酸化剤との反応は、下記の2つの式
UO(OOCH)+3H → UO+2CO+4H
UO(OOCH)+2H → UO(OH)+2CO+2H
の少なくともいずれかによるものと考えられ、水酸化ウラニル(UO(OH))沈殿物や過酸化ウラン(UO)沈殿物が生成すると想定される。
ここで、酸化剤を単に多量に添加するだけでは、沈殿形成の偏析(反応の偏析)などが生じ、十分な量の水酸化ウラニル(UO(OH))沈殿物や、過酸化ウラン(UO)沈殿物を得ることができないおそれがある。この沈殿物の生成反応において、酸化還元電位を所定の電位以上にし、この酸化還元電位において、酸化剤の添加量を調整することにより、沈殿形成の偏析などが生じず、十分な量のウランの沈殿物(水酸化ウラニル(UO(OH))沈殿物や過酸化ウラン(UO))を得ることができる。
Next, the precipitate generation step (S3) detects the redox potential in the redox reaction in which the uranium in the solution obtained after the solid is separated in the solid-liquid separation step and the oxidizing agent are detected. Based on the results, the amount of oxidant added is adjusted to produce a precipitate. The reaction between uranium (containing organic acid solution) and the oxidizing agent is performed by the following two formulas UO 2 (OOCH) 2 + 3H 2 O 2 → UO 4 + 2CO 2 + 4H 2 O
UO 2 (OOCH) 2 + 2H 2 O 2 → UO 2 (OH) 2 + 2CO 2 + 2H 2 O
It is assumed that this is due to at least one of the following, and it is assumed that a uranyl hydroxide (UO 2 (OH) 2 ) precipitate or a uranium peroxide (UO 4 ) precipitate is generated.
Here, simply adding a large amount of an oxidizing agent causes segregation of precipitate formation (segregation of reaction) and the like, and a sufficient amount of uranyl hydroxide (UO 2 (OH) 2 ) precipitate or uranium peroxide ( UO 4 ) A precipitate may not be obtained. In this precipitate formation reaction, the oxidation-reduction potential is set to a predetermined potential or higher, and by adjusting the addition amount of the oxidizing agent at this oxidation-reduction potential, segregation of precipitate formation does not occur, and a sufficient amount of uranium can be produced. A precipitate (uranium hydroxide (UO 2 (OH) 2 ) precipitate or uranium peroxide (UO 4 )) can be obtained.

上記の酸化還元反応の酸化還元電位は、400mV以上が好ましい。酸化還元電位が400mV未満である場合には、十分な量のウランの沈殿物(水酸化ウラニル(UO(OH))沈殿物や過酸化ウラン(UO))を得ることができないおそれがある。 The redox potential of the above redox reaction is preferably 400 mV or more. When the oxidation-reduction potential is less than 400 mV, there is a possibility that a sufficient amount of uranium precipitate (uranium hydroxide (UO 2 (OH) 2 ) precipitate or uranium peroxide (UO 4 )) cannot be obtained. is there.

また、この工程で用いられる酸化剤としては、過酸化水素、オゾンなどが挙げられる。これらのうち、過酸化水素は取り扱いが容易であり、またオゾンは気体であるため廃棄物の発生量が低減できる。   Examples of the oxidizing agent used in this step include hydrogen peroxide and ozone. Of these, hydrogen peroxide is easy to handle, and ozone is a gas, so the amount of waste generated can be reduced.

また、酸化剤の添加量及び添加速度は、有機酸中に含有される放射性核種の種類(例えば、有機酸で溶解された放射性廃棄物(例えばウラン廃棄物)の種類)などに応じて適宜決めることができる。例えば、酸化剤の添加量は、ウランの3倍当量以上と決めることができる。   Further, the addition amount and the addition rate of the oxidizing agent are appropriately determined according to the type of radionuclide contained in the organic acid (for example, the type of radioactive waste dissolved in the organic acid (for example, type of uranium waste)). be able to. For example, the addition amount of the oxidizing agent can be determined to be 3 times or more equivalent of uranium.

次に、この工程についてさらに説明する。まず、ウラン含有の有機酸(例えば、ギ酸)溶液に、ギ酸を添加して初期pHを1.5に調整する。これは、pHが高い(例えば2以上)場合にはウランの沈殿物の生成が起こりにくくなるおそれがあるからである。次に、ウラン含有のギ酸溶液に酸化剤(例えば、過酸化水素)を添加する。酸化剤の添加により、初めはギ酸の分解が優勢して起こり、酸化還元電位が上昇する。その後、所定の酸化還元電位(例えば、400mV)に到達したときに、ギ酸の分解よりもウランの沈殿物の生成の方が優勢になり、ウランの沈殿物が良好に生成される。このとき酸化還元電位は、所定の範囲内の値である。ここで、酸化剤の添加量を増加させ及び/又は添加速度を速めることによりウランの沈殿をより効果的に生成することができる。酸化剤の添加量の増加及び/又は添加速度の増加は、有機溶液中のウランの濃度等に応じて適宜決めることができる。この酸化還元電位における、ウランの沈殿の生成は、沈殿形成の偏析などはなく、良好に所望の量の沈殿物が得られる。   Next, this process will be further described. First, formic acid is added to a uranium-containing organic acid (for example, formic acid) solution to adjust the initial pH to 1.5. This is because when the pH is high (for example, 2 or more), uranium precipitates may not be easily generated. Next, an oxidizing agent (for example, hydrogen peroxide) is added to the uranium-containing formic acid solution. By the addition of the oxidizing agent, the decomposition of formic acid occurs predominantly and the redox potential increases. Thereafter, when a predetermined oxidation-reduction potential (for example, 400 mV) is reached, the generation of uranium precipitates becomes more dominant than the decomposition of formic acid, and the uranium precipitates are generated well. At this time, the oxidation-reduction potential is a value within a predetermined range. Here, the uranium precipitate can be more effectively generated by increasing the addition amount of the oxidizing agent and / or increasing the addition rate. The increase in the addition amount of the oxidizing agent and / or the increase in the addition rate can be appropriately determined according to the concentration of uranium in the organic solution. The formation of uranium precipitates at this oxidation-reduction potential does not cause segregation of precipitate formation, and a desired amount of precipitates can be obtained satisfactorily.

なお、ウランの沈殿物の生成が終了した後に、酸化剤の添加を継続する場合には、溶液中のギ酸の分解反応が再開される。ギ酸の分解反応が再開された後は、酸化還元電位は変動(例えば、上昇)する。そのため、例えば沈殿反応槽1に設置された酸化還元電位測定器2により、酸化還元電位の変動(例えば、上昇)を検出することにより、ウランの沈殿物の生成が終了したことが判定できる。
酸化還元電位の変動の検出は、例えば、ウランの沈殿物の生成時における酸化還元電位の上昇の傾斜角度(例えば、ほとんど0に近い値)を算出し、この傾斜角度が所定の閾値以上になったときをウランの沈殿物の生成の終了時と判定することができる。この所定の閾値は、有機酸(ギ酸)の濃度、酸化剤の添加速度等に応じて適宜決めることこができる。
In addition, when the addition of the oxidizing agent is continued after the generation of the uranium precipitate, the decomposition reaction of formic acid in the solution is restarted. After the formic acid decomposition reaction is resumed, the redox potential fluctuates (eg, rises). Therefore, for example, by detecting a change (for example, an increase) in the oxidation-reduction potential with the oxidation-reduction potential measuring device 2 installed in the precipitation reaction tank 1, it can be determined that the generation of the uranium precipitate has been completed.
For example, the fluctuation of the oxidation-reduction potential is detected by calculating an inclination angle (for example, a value close to 0) of the increase of the oxidation-reduction potential at the time of uranium precipitate formation, and the inclination angle becomes equal to or greater than a predetermined threshold value. Can be determined as the end of the generation of uranium precipitate. This predetermined threshold can be appropriately determined according to the concentration of the organic acid (formic acid), the addition rate of the oxidizing agent, and the like.

固液分離工程(S4)は、上記の沈殿物生成工程で得られたウラン沈殿物を、例えば固液分離器で分離する。この固液分離により、ウランの沈殿物を固体廃棄物として処理できる。また、ウランの沈殿物中のウランを再利用する場合には、所定の処理を行った後に再度使用することができる。   In the solid-liquid separation step (S4), the uranium precipitate obtained in the precipitate generation step is separated by, for example, a solid-liquid separator. By this solid-liquid separation, the uranium precipitate can be treated as a solid waste. Further, when uranium in the uranium precipitate is reused, it can be reused after a predetermined treatment.

有機物分解工程(S5)は、上記の固液分離工程において固体廃棄物を分離した後の有機酸(ギ酸)溶液中に残存した有機物(例えば、ギ酸)に、酸化剤(例えば、過酸化水素)を加えて分解する。ギ酸溶液に過酸化水素を添加すると、ギ酸の分解が起こり、酸化還元電位が上昇する。ギ酸の分解は下記の反応、
HCOOH+H → CO+2H
により行われる。
In the organic matter decomposition step (S5), the organic matter (for example, formic acid) remaining in the organic acid (formic acid) solution after separating the solid waste in the solid-liquid separation step is converted into an oxidizing agent (for example, hydrogen peroxide). Add and disassemble. When hydrogen peroxide is added to the formic acid solution, decomposition of formic acid occurs and the redox potential increases. The decomposition of formic acid is the following reaction,
HCOOH + H 2 O 2 → CO 2 + 2H 2 O
Is done.

有機物分解工程における有機物の分解が終了するときには、酸化還元電位が変動する(例えば、酸化還元電位の上昇は停止する)。そのため、例えば酸化還元電位測定器2により、酸化還元電位の変動、例えば、酸化還元電位の上昇の停止を検出することにより、有機物の分解が終了したかどうかが判定できる。酸化還元電位の変動の検出は、例えば、有機物の分解時における酸化還元電位の上昇の傾斜角度を算出し、この傾斜角度が所定の閾値以下になったときを有機酸の分解の終了時と判定することができる。この所定の閾値は、分解の対象となる有機物の種類、酸化剤の添加速度等に応じて適宜決めることこができる。例えば、この閾値(傾斜角度)を0°と決めることができる。   When the decomposition of the organic substance in the organic substance decomposition step ends, the redox potential varies (for example, the increase in the redox potential stops). Therefore, for example, the oxidation-reduction potential measuring device 2 can determine whether or not the decomposition of the organic matter has been completed by detecting the change in the oxidation-reduction potential, for example, the stop of the increase in the oxidation-reduction potential. For example, the change in the oxidation-reduction potential is detected by calculating the inclination angle of the increase in the oxidation-reduction potential at the time of decomposition of the organic substance, and determining that the decomposition of the organic acid is completed when the inclination angle becomes a predetermined threshold value or less. can do. This predetermined threshold value can be appropriately determined according to the type of organic matter to be decomposed, the addition rate of the oxidizing agent, and the like. For example, this threshold value (inclination angle) can be determined as 0 °.

なお、酸化還元電位を検出する酸化還元電位測定器2は、有機物の分解が後処理槽(例えば、有機酸分解層)8で行われる場合には、後処理槽8において設置される。また、ウランの沈殿物を分離した後に、有機酸を含む溶液を沈殿反応槽1に戻す場合には、沈殿反応槽1に設置された酸化還元電位測定器2を用いることができる。   The redox potential measuring device 2 for detecting the redox potential is installed in the post-treatment tank 8 when the organic matter is decomposed in the post-treatment tank (for example, organic acid decomposition layer) 8. Further, when returning the solution containing the organic acid to the precipitation reaction tank 1 after separating the uranium precipitate, the oxidation-reduction potential measuring device 2 installed in the precipitation reaction tank 1 can be used.

このように酸化還元電位の検出により有機物の分解の終了の判別が容易となる。   Thus, the end of decomposition of the organic matter can be easily determined by detecting the redox potential.

炭酸塩生成工程(S6)は、上記の有機物分解工程(S5)で発生した炭酸イオンに、アルカリ土類金属水酸化物を添加して、難溶性のアルカリ土類金属の炭酸塩を生成する。   In the carbonate generation step (S6), an alkaline earth metal hydroxide is added to the carbonate ions generated in the organic matter decomposition step (S5) to generate a hardly soluble alkaline earth metal carbonate.

有機物の分解工程において、過酸化水素やオゾンの吹き込みにより分解された有機酸(ギ酸)は、主として水と二酸化炭素になる。この二酸化炭素は水に溶解して炭酸イオンが溶液中に多量に存在している状態となる。この溶液に、アルカリ土類金属水酸化物を添加してアルカリ土類金属の炭酸塩を生成させる。
炭酸溶液のような酸性廃液に対し、後述するようなセメント固化処理を行う場合は、中和処理を行うことが必要である。中和剤として、例えば水酸化ナトリウムのようなアルカリ金属水酸化物を用いる場合、中和反応は、下記の反応により進行する。
NaOH+HCO → NaHCO+H
この後、セメント材料の水和反応が進行すると下記の反応
CaO(セメント材料)+NaHCO → CaCO+NaOH
によりアルカリ金属の水酸化物が再び生成する。これに対し、中和剤としてアルカリ土類金属水酸化物を用いた場合は下記の反応
Ca(OH)+HCO → CaCO(沈殿)+2H
に示されるように難溶性のアルカリ土類金属の炭酸塩が生じる。
In the organic substance decomposition step, the organic acid (formic acid) decomposed by blowing hydrogen peroxide or ozone mainly becomes water and carbon dioxide. This carbon dioxide is dissolved in water and carbonate ions are present in a large amount in the solution. An alkaline earth metal hydroxide is added to the solution to produce an alkaline earth metal carbonate.
In the case where a cement solidification process as described later is performed on an acidic waste liquid such as a carbonic acid solution, it is necessary to perform a neutralization process. When an alkali metal hydroxide such as sodium hydroxide is used as the neutralizing agent, the neutralization reaction proceeds by the following reaction.
NaOH + H 2 CO 3 → NaHCO 3 + H 2 O
After this, when the hydration reaction of the cement material proceeds, the following reaction CaO (cement material) + NaHCO 3 → CaCO 3 + NaOH
As a result, an alkali metal hydroxide is formed again. On the other hand, when an alkaline earth metal hydroxide is used as the neutralizing agent, the following reaction Ca (OH) 2 + H 2 CO 3 → CaCO 3 (precipitation) + 2H 2 O
As shown in FIG. 1, a slightly soluble alkaline earth metal carbonate is formed.

アルカリ土類金属水酸化物としては、例えば水酸化カルシウム、水酸化マグネシウムを挙げることができる。   Examples of the alkaline earth metal hydroxide include calcium hydroxide and magnesium hydroxide.

炭酸イオンと反応させるアルカリ土類金属水酸化物の量は、炭酸イオンの1当量以上であることが好ましいが、炭酸イオンの1等量以上でない場合でも、炭酸イオンの1等量にほぼ等しい場合には、残存する炭酸イオンの量は、セメントの水和反応をほとんど妨害しない。これは、その後に混練されるセメント中のアルカリ土類金属水酸化物が、炭酸イオンと難溶性の炭酸塩を形成するためと考えられる。   The amount of the alkaline earth metal hydroxide to be reacted with the carbonate ion is preferably 1 equivalent or more of the carbonate ion, but even when it is not more than 1 equivalent of the carbonate ion, it is almost equal to 1 equivalent of the carbonate ion. In contrast, the amount of carbonate ions remaining hardly interferes with the cement hydration reaction. This is presumably because the alkaline earth metal hydroxide in the cement to be kneaded thereafter forms a carbonate salt that is hardly soluble with carbonate ions.

なお、この炭酸塩生成工程(S6)は、上記の有機物分解工程(S5)で発生した炭酸イオンだけでなく、上記の沈殿物生成工程(S3)における有機酸(ギ酸)の分解により発生した炭酸イオン、すなわち、固液分離工程(S4)で、ウラン沈殿物を分離した後の溶液中に存在する炭酸イオンに対して、アルカリ土類金属水酸化物を添加して、難溶性のアルカリ土類金属の炭酸塩を生成することもできる。   The carbonate generation step (S6) includes not only the carbonate ions generated in the organic matter decomposition step (S5) but also the carbonic acid generated by the decomposition of the organic acid (formic acid) in the precipitate generation step (S3). Alkaline earth metal hydroxide is added to the ions, that is, carbonate ions present in the solution after separation of the uranium precipitate in the solid-liquid separation step (S4), and the hardly soluble alkaline earth Metal carbonates can also be produced.

このように、アルカリ土類金属の水酸化物を用いることにより、中和時に難溶性のアルカリ土類金属炭酸塩を生成させ、セメント材料の水和反応に妨害を及ばすことを回避できる。そのため、中和剤としてアルカリ土類金属水酸化物を用いることで安定な固化体生成が達成できる。また、アルカリ金属水酸化物を中和剤として用いる時のように、セメント固化後、再度アルカリ金属の水酸化物が再生成することを回避できる。廃棄物を埋設処分した後に地下水と接触した際、このアルカリ金属の水酸化物は易溶性でもあり、地下水を過度にアルカリ化させてしまうが、アルカリ土類金属の水酸化物は、アルカリ土類金属の炭酸塩が生じるだけであるので、地下水の液性を必要以上に変動させることも回避できる。   As described above, by using the alkaline earth metal hydroxide, it is possible to avoid the production of the hardly soluble alkaline earth metal carbonate during neutralization and the hindering of the hydration reaction of the cement material. Therefore, stable solidified product can be achieved by using alkaline earth metal hydroxide as the neutralizing agent. Further, it is possible to avoid the alkali metal hydroxide being regenerated again after the cement is solidified, as in the case of using the alkali metal hydroxide as a neutralizing agent. When contact is made with groundwater after disposal of waste, this alkali metal hydroxide is also readily soluble and excessively alkalizes groundwater, but alkaline earth metal hydroxides are alkaline earth Since only metal carbonate is generated, it is possible to avoid changing the liquidity of groundwater more than necessary.

セメント固化体生成工程(S7)は、上記の炭酸塩生成工程で難溶性のアルカリ土類金属炭酸塩を生成させた溶液(廃液)と、セメント系材料とを混練し、養生を行って廃液の固型化処理を行う。   In the cement solidified body producing step (S7), the solution (waste liquid) in which the poorly soluble alkaline earth metal carbonate is produced in the carbonate producing step and the cement-based material are kneaded and cured, Perform solidification processing.

セメント系材料としては、CaO、SiO、Alを主成分とする通常のポルトランドセメントや各種のポルトランドセメントのほか、高炉セメントやフライアッシュセメントなどの各種のセメントを用いることができる。これらのうち、ポルトランドセメント及び/又は高炉セメントを含むものがセメント固化後の品質が良好であるため好ましい。また、必要に応じて砂や砂利などの骨材を加えることもできる。 As the cement-based material, various cements such as blast furnace cement and fly ash cement can be used in addition to normal Portland cement and various Portland cements mainly composed of CaO, SiO 2 and Al 2 O 3 . Among these, those containing Portland cement and / or blast furnace cement are preferable because the quality after cement solidification is good. Moreover, aggregates, such as sand and gravel, can also be added as needed.

上記の炭酸塩生成工程により得られるアルカリ金属の炭酸塩を含有する溶液と、セメント系材料との配合の比率は、使用される溶液の濃度、セメント系材料の種類等によって適宜決めることができる。また、これらの材料を混練する混練条件、例えば混練温度、混練時間なども、使用される溶液の濃度、セメント系材料の種類等によって適宜決めることができる。混練時間は、例えば10分以上とすることができる。また、混練温度は、例えば室温とすることができる。   The blending ratio of the solution containing the alkali metal carbonate obtained by the above-described carbonate production step and the cementitious material can be appropriately determined depending on the concentration of the solution used, the type of the cementitious material, and the like. Further, the kneading conditions for kneading these materials, for example, the kneading temperature, the kneading time, etc. can be appropriately determined depending on the concentration of the solution used, the type of cementitious material, and the like. The kneading time can be, for example, 10 minutes or longer. The kneading temperature can be, for example, room temperature.

また、混練によって得られた混練物を養生する時間は、使用されるセメント系材料の種類等によって適宜決めることができる。例えば、2日以上とすることができる。   In addition, the time for curing the kneaded material obtained by kneading can be appropriately determined depending on the type of cementitious material used. For example, it may be 2 days or more.

このような、セメント固化処理により、ブリージングの発生を抑制し、かつ高い圧縮強度を有する固化体が形成できる。   By such cement solidification treatment, it is possible to form a solidified body that suppresses the occurrence of breathing and has high compressive strength.

このように本実施の形態によれば、ウランの沈殿物を安定に生成させるために、酸化還元電位を検出しつつ、酸化剤の添加量を調整することにより、ウランの沈殿物の生成を行なったので、ウランの沈殿物をより効率的に生成できる。そのため、ウランをより効果的に分離、回収することができる。   As described above, according to the present embodiment, in order to stably generate the uranium precipitate, the uranium precipitate is generated by adjusting the addition amount of the oxidizing agent while detecting the oxidation-reduction potential. Therefore, a uranium precipitate can be generated more efficiently. Therefore, uranium can be separated and recovered more effectively.

次に、本発明の具体的な実施例及び比較例をそれぞれ示すとともに、これらの実施例及び比較例を対比することで、本発明の作用効果についてさらに詳しく説明する。   Next, specific examples and comparative examples of the present invention will be shown respectively, and the effects of the present invention will be described in more detail by comparing these examples and comparative examples.

(実施例1)
本発明の前提となるウラン若しくはウラン及びフッ素を含む廃棄物から有機酸によりウランを溶出させた処理液は、その発生源が異なる場合や、処理履歴が同一でないため組成が一定とならない。そのため、本実施例では、模擬溶液を作成して実験を行なった。
有機酸としてギ酸溶液50mlを用い、所定の配合比の硝酸ウラニルとフッ化カルシウム混合物1gを溶解処理した溶液を用いた。この溶液をギ酸を用いてpH1.5に調整した。その後、過酸化水素を添加しながらウランの沈殿物(水酸化ウラニル及び/又は過酸化ウラン)の生成を確認した。酸化還元電位が400mVに達した時点から、ウランの沈殿物の良好な形成が得られた。この酸化還元電位で、さらに過酸化水素を添加した。その結果、ウランに対して3倍当量の過酸化水素を添加することで90%以上のウランの沈殿物が得られた。
Example 1
The composition of the treatment liquid in which uranium is eluted from the waste containing uranium or uranium and fluorine, which is the premise of the present invention, with an organic acid is not constant when the generation source is different or the treatment history is not the same. For this reason, in this example, an experiment was performed by creating a simulated solution.
A solution obtained by dissolving 50 g of a formic acid solution as an organic acid and dissolving 1 g of a mixture of uranyl nitrate and calcium fluoride in a predetermined mixing ratio was used. The solution was adjusted to pH 1.5 using formic acid. Thereafter, the formation of a uranium precipitate (uranium hydroxide and / or uranium peroxide) was confirmed while hydrogen peroxide was added. From the time when the redox potential reached 400 mV, good formation of uranium precipitate was obtained. Hydrogen peroxide was further added at this oxidation-reduction potential. As a result, a uranium precipitate of 90% or more was obtained by adding 3 times equivalent hydrogen peroxide to uranium.

(実施例2)
実施例1と同じ所定の配合比の硝酸ウラニルとフッ化カルシウム混合物5gを用いた以外は、実施例1と同様にして行なった。酸化還元電位が400mVに達した時点から、ウラン酸化物の良好な沈殿形成が得られた。この所定の配合比の硝酸ウラニルとフッ化カルシウム混合物5gを溶解処理した溶液では、ウランに対して3倍当量の過酸化水素の添加では、50%程度の沈殿物しか得られず、90%以上のウラン回収には更なる過酸化水素の添加を必要とした。過酸化水素の添加量は最終的にウラン量の30倍当量であった。
これは、硝酸ウラニルとフッ化カルシウム混合物への過酸化水素の添加により起こると考えられるウランの沈殿物の生成反応及びギ酸の分解反応のうち、ギ酸の分解反応が優勢に起こったものと考えられる。
(Example 2)
The same procedure as in Example 1 was performed except that 5 g of a mixture of uranyl nitrate and calcium fluoride having the same mixing ratio as in Example 1 was used. From the time when the oxidation-reduction potential reached 400 mV, good precipitation of uranium oxide was obtained. In a solution in which 5 g of a mixture of uranyl nitrate and calcium fluoride having a predetermined blending ratio is dissolved, only about 50% of a precipitate is obtained by adding 3 times the equivalent amount of hydrogen peroxide to uranium, and more than 90% Further recovery of uranium required the addition of hydrogen peroxide. The amount of hydrogen peroxide added was finally 30 times equivalent to the amount of uranium.
This is considered to be due to the predominance of the formic acid decomposition reaction among the uranium precipitate formation reaction and formic acid decomposition reaction, which are thought to occur by the addition of hydrogen peroxide to the uranyl nitrate and calcium fluoride mixture. .

次に、沈殿形成反応における酸化剤の添加による酸化還元電位の変化の検出(モニタリング)について説明する。図3は、0.1Mギ酸溶液50mlに過酸化水素を添加した場合の酸化還元電位の変化を示す図である。まず、沈殿処理を行う際に必要となる溶液の初期のpHを、ギ酸を用いてpH=1.5に調整した。これは、初期のpHが2以上ではウラン化合物の良好な沈殿の形成が得られないおそれがあると考えられるからである。なお、参考のため、初期のpHの調整(pH=1.5)は、有機酸であるギ酸添加だけでなく塩酸を用いた場合についても併せて記載した。   Next, detection (monitoring) of a change in oxidation-reduction potential due to the addition of an oxidizing agent in the precipitation formation reaction will be described. FIG. 3 is a diagram showing a change in redox potential when hydrogen peroxide is added to 50 ml of a 0.1 M formic acid solution. First, the initial pH of the solution required for the precipitation treatment was adjusted to pH = 1.5 using formic acid. This is because if the initial pH is 2 or more, it is considered that the formation of a good precipitate of the uranium compound may not be obtained. For reference, the initial pH adjustment (pH = 1.5) is described not only for the addition of formic acid, which is an organic acid, but also when hydrochloric acid is used.

図3に示されるように溶液中にギ酸しか含まれていない場合には、最初は酸化還元電位が低い状態となる。過酸化水素の添加により、酸化還元電位は緩やかに増加する。さらに、過酸化水素の添加を継続すると、酸化還元電位が400mVの付近で酸化還元電位の増加の傾向が緩やかになる。このように、ギ酸を用いた場合には、酸化還元電位が緩やかに増加するので、酸化還元電位を検出(モニタリング)することにより、ウランの沈殿物を良好に形成する酸化還元電位を特定することができる。なお、図3はウランが入っていない系について模擬的に行なったものであるが、ウランが入っている系でも同様の傾向である。   As shown in FIG. 3, when the solution contains only formic acid, the oxidation-reduction potential is initially low. The addition of hydrogen peroxide increases the redox potential slowly. Furthermore, if the addition of hydrogen peroxide is continued, the tendency for the oxidation-reduction potential to increase is moderated when the oxidation-reduction potential is around 400 mV. In this way, when formic acid is used, the oxidation-reduction potential increases slowly, so by detecting (monitoring) the oxidation-reduction potential, it is possible to identify the oxidation-reduction potential that forms uranium precipitates well. Can do. FIG. 3 is a simulation performed for a system that does not contain uranium, but the same tendency is observed for a system that contains uranium.

このように、ギ酸溶液を用いた場合、ウラン酸化物を安定に生成させるためには溶液中の酸化還元電位により反応が左右されるため、酸化還元電位を検出しつつ過酸化水素の添加量を調整することにより、沈殿条件を見極めることが可能となり、沈殿形成の偏析を抑制することができる。   Thus, when a formic acid solution is used, the reaction depends on the oxidation-reduction potential in the solution in order to stably produce uranium oxide, so the amount of hydrogen peroxide added can be adjusted while detecting the oxidation-reduction potential. By adjusting, it becomes possible to determine the precipitation conditions and to suppress segregation of precipitate formation.

(実施例3)
この実施例では、炭酸イオンにアルカリ土類金属水酸化物を添加して、難溶性のアルカリ土類金属の炭酸塩を生成し、さらにアルカリ土類金属の炭酸塩を含む溶液とセメントとを混練し、養生するセメント固化処理を行う方法を、図4を参照して説明する。図4は、ウラン沈殿物の分離後の炭酸イオン含有溶液(廃液)の固型化処理の具体的な手順を示す図である。
Example 3
In this embodiment, an alkaline earth metal hydroxide is added to carbonate ions to form a hardly soluble alkaline earth metal carbonate, and a solution containing the alkaline earth metal carbonate and cement are kneaded. Next, a method for performing cement hardening treatment for curing will be described with reference to FIG. FIG. 4 is a diagram showing a specific procedure for solidifying the carbonate ion-containing solution (waste liquid) after separation of the uranium precipitate.

炭酸イオン濃度0.01mol/Lの溶液100ml(17)に飽和水酸化カルシウム溶液20ml(18)を添加して混合した(S8)。この混合液に、セメント系材料として普通ポルトランドセメント250g(19)を添加し10分間混練した(S9)。この混練により得られた混練物を温度20℃での環境下で2日間放置して養生した(S10)。   20 ml (18) of a saturated calcium hydroxide solution was added to and mixed with 100 ml (17) of a carbonate ion concentration of 0.01 mol / L (S8). To this mixed solution, 250 g (19) of ordinary Portland cement was added as a cement-based material and kneaded for 10 minutes (S9). The kneaded material obtained by this kneading was allowed to stand for 2 days in an environment at a temperature of 20 ° C. (S10).

上記のように作製した試料を2日後目視で確認したところ、余剰水であるブリージングが発生しないセメント固化体廃棄物20を得たことを確認できた。更に1週間後、試料の圧縮強度を測定したところ1.5MPa以上の強度を有していることを確認した。   When the sample produced as described above was visually confirmed after 2 days, it was confirmed that the cement solid waste 20 which did not generate the breathing which was excess water was obtained. Further, after one week, when the compressive strength of the sample was measured, it was confirmed that the sample had a strength of 1.5 MPa or more.

このようにウラン沈殿物の分離後の溶液中に存在する炭酸イオンについて上記の前処理を実施した後のセメント固化により、ブリージングの発生を抑制し、かつ高い圧縮強度を有する固化体を作成することが可能となる。   Thus, the solidification which suppresses generation | occurrence | production of breathing and has a high compressive strength by the cement solidification after implementing said pre-processing about the carbonate ion which exists in the solution after isolation | separation of a uranium precipitate. Is possible.

本発明の第1の実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法の手順を示すフロー図である。It is a flowchart which shows the procedure of the processing method of the radioactive waste which concerns on the 1st Embodiment of this invention. 本発明の第1の実施形態に用いられる放射性廃棄物の処理装置の一例の要部構成を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the principal part structure of an example of the processing apparatus of the radioactive waste used for the 1st Embodiment of this invention. 酸化還元電位と酸化剤による沈殿形成との関係を示す図である。It is a figure which shows the relationship between oxidation-reduction potential and precipitation formation by an oxidizing agent. ウラン沈殿物の分離後の炭酸イオン含有溶液(廃液)の固型化処理の具体的な手順を示す図である。It is a figure which shows the specific procedure of the solidification process of the carbonate ion containing solution (waste liquid) after isolation | separation of a uranium deposit.

符号の説明Explanation of symbols

1…沈殿反応槽、2…酸化還元電位測定器、3…攪拌翼、4…酸化剤(例えば過酸化水素若しくはオゾン)添加ライン、5…廃液抜出しライン、6…移送ポンプ、7…固液分離器、8…後処理槽、10…酸化剤貯蔵槽、11…フッ化物系ウラン廃棄物、12…固体廃棄物、13…ウラン含有ギ酸溶液、14…固体(ウラン)廃棄物、15…ギ酸溶液、16…セメント固化体廃棄物、17…炭酸含有溶液、18…飽和水酸化カルシウム溶液、19…普通ポルトランドセメント、20…セメント固化体廃棄物   DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Precipitation reaction tank, 2 ... Redox potential measuring device, 3 ... Stirring blade, 4 ... Oxidizing agent (for example, hydrogen peroxide or ozone) addition line, 5 ... Waste liquid extraction line, 6 ... Transfer pump, 7 ... Solid-liquid separation 8 ... post-treatment tank, 10 ... oxidant storage tank, 11 ... fluoride-based uranium waste, 12 ... solid waste, 13 ... uranium-containing formic acid solution, 14 ... solid (uranium) waste, 15 ... formic acid solution , 16 ... Cement solid waste, 17 ... Carbonic acid-containing solution, 18 ... Saturated calcium hydroxide solution, 19 ... Normal portland cement, 20 ... Cement solid waste

Claims (9)

ウラン、超ウラン元素、放射性核種又はその化合物を含む放射性廃棄物から有機酸溶液により前記ウラン、超ウラン元素又は放射性核種を溶解分離する溶解分離工程と、
前記溶解分離工程により得られたウラン、超ウラン元素又は放射性核種と、酸化剤とを反応させる酸化還元反応における酸化還元電位を検出しつつ、その検出電位が沈殿形成の偏析が生じない所定の範囲内の場合に前記酸化剤の添加量を増加させ及び/又は添加速度を速めて沈殿物を生成する沈殿物生成工程と、
前記沈殿物生成工程により得られた沈殿物を分離する分離工程と
を備えることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
A dissolution and separation step of dissolving and separating the uranium, the transuranium element or the radionuclide from a radioactive waste containing uranium, a transuranium element, a radionuclide or a compound thereof with an organic acid solution;
While detecting the redox potential in the redox reaction in which the uranium, transuranium element or radionuclide obtained by the dissolution and separation step is reacted with an oxidizing agent, the detected potential does not cause segregation of precipitation formation. A precipitate generating step for increasing the addition amount of the oxidizing agent and / or increasing the addition rate to generate a precipitate in the case of
And a separation step of separating the precipitate obtained by the precipitate generation step.
前記放射性廃棄物はフッ化物系ウラン廃棄物であることを特徴とする請求項1記載の放射性廃棄物の処理方法。   2. The radioactive waste processing method according to claim 1, wherein the radioactive waste is fluoride-based uranium waste. 前記沈殿物生成工程における前記酸化還元電位は、前記有機酸溶液がギ酸溶液の場合、400mV以上であることを特徴とする請求項1又は2記載の放射性廃棄物の処理方法。   The method for treating radioactive waste according to claim 1 or 2, wherein the oxidation-reduction potential in the precipitate generation step is 400 mV or more when the organic acid solution is a formic acid solution. 前記沈殿物生成工程における前記酸化剤は、過酸化水素又はオゾンであることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか一項記載の放射性廃棄物の処理方法。   The radioactive waste treatment method according to any one of claims 1 to 3, wherein the oxidizing agent in the precipitate generation step is hydrogen peroxide or ozone. 前記分離工程により前記沈殿物と分離された溶液中に残存する有機物を、酸化物の添加により分解する分解工程と、
前記分解工程の終了を、酸化還元電位の変動を検出することにより判定する判定工程と
を備えることを特徴とする請求項1乃至4のいずれか一項記載の放射性廃液の処理方法。
A decomposition step of decomposing an organic substance remaining in the solution separated from the precipitate by the separation step by adding an oxide;
The method for treating a radioactive liquid waste according to any one of claims 1 to 4, further comprising a determination step of determining completion of the decomposition step by detecting a change in oxidation-reduction potential.
前記分離工程により得られる溶液に、アルカリ土類金属水酸化物を添加してアルカリ土類金属炭酸塩を得るアルカリ土類金属炭酸塩生成工程と
を備えることを特徴とする請求項1乃至のいずれか一項記載の放射性廃棄物の処理方法。
Wherein the solution obtained by the separation step, of claims 1 to 4, characterized in that it comprises an alkaline earth metal carbonate product to obtain an alkaline earth metal carbonate by adding an alkaline earth metal hydroxides The radioactive waste processing method as described in any one of Claims.
前記分離工程により得られる溶液と、セメントと
を混練してセメント固化体を生成するセメント固化体生成工程と
を備える請求項1乃至4,6のいずれか一項記載の放射性廃棄物の処理方法。
The radioactive waste processing method according to any one of claims 1 to 4 and 6, further comprising a cement solidified body generating step of kneading the solution obtained by the separation step and cement to generate a cement solidified body.
前記分離工程により得られる溶液又は前記分解工程により得られる溶液に、アルカリ土類金属水酸化物を添加してアルカリ土類金属炭酸塩を得るアルカリ土類金属炭酸塩生成工程とAn alkaline earth metal carbonate production step of adding an alkaline earth metal hydroxide to the solution obtained by the separation step or the solution obtained by the decomposition step to obtain an alkaline earth metal carbonate;
を備えることを特徴とする請求項5記載の放射性廃棄物の処理方法。The radioactive waste processing method according to claim 5, further comprising:
前記分離工程により得られる溶液又は前記分解工程により得られる溶液と、セメントとA solution obtained by the separation step or a solution obtained by the decomposition step, and cement.
を混練してセメント固化体を生成するセメント固化体生成工程とA cement solidified body producing step for producing a cement solidified body by kneading
を備える請求項5又は8記載の放射性廃棄物の処理方法。The processing method of the radioactive waste of Claim 5 or 8 provided with these.
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