JP4660766B2 - 可視光応答型複合酸化物光触媒 - Google Patents
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Description
みが提案されている。例えば、一般式In1-xMxAO4(Mは遷移金属元素を、Aは周期
律表第5a元素を、xは0<x<1の数を表す。)で表されるインジウム(In)含有複合酸化物半導体によって可視光応答型光触媒を設計することが提案されている(特許文献2)。
すなわち、その第1番目に開発に成功した可視光応答型光触媒は、(1)一般式;BVO4で表されるバナジウム(V)含有複合酸化物半導体(ただし、Bは周期律表中3b族
元素或いは3価の遷移金属を表す。)によって設計した光触媒が挙げられる(特許文献3)。
されるバナジウム(V)含有複合酸化物半導体(ただし、RはY元素或いはランタノイド元素を表す。)によって設計されてなる触媒である(特許文献4)。
だし、式中、AはCa、Sr、Ba元素、BはB1とB2の2種類の元素がチャージバランスを取りながら置換したもので、そのうち、B1は、In、Co、Ni、Cu、Zn元素、B2はV、Nb、Ta、Cr、Mo、W元素を含む)で表される、ペロブスカイト型結晶構造を有する複合酸化物半導体によって設計されてなるものであり(特許文献6)、第5番目のものは、(5)一般式:MIn2O4で表されるインジウム系複合酸化物半導体(ただし、式中M=Ca,Sr,Baの中の少なくと1種の元素を表す)による可視光応答型光触媒であり(特許文献7)、さらに、第6番目は、(6)一般式:MBi2O4で表される複合酸化物半導体(ただし、M=Ca、Sr、Ba)からなる可視光応答型光触媒である(特許文献8)。
・nH2Oで表される複合酸化物半導体(ただし、M=Li、Na、K、Ag、0≦n≦
2)によって設計されてなるものであり(特許文献9)、第8番目に開発されたものは、(8)一般式:AgxBiyMzOw(ただし、式中、MはV、Nb、Taの5A族金属元素から選ばれた1種または2種類以上の元素であり、0<x、y≦3、0<z≦9、0<w≦24の任意の数値)で表される複合酸化物半導体によって設計されてなるものであり(特許文献10)、続いて第9番目に開発された可視光応答型光触媒は、(9)一般式BaBixOy(式中、0.5<x<2、2.5<y<4)で表される複合酸化物半導体によって設計されてなるものである(特許文献11)。
も、変質せず安定して優れた触媒効果を発現しうる材料であることを見いだしたものである。
本発明は、この知見に基づいてなされたものである。その構成は、以下、(1)〜(7)に記載するとおりである。
(2)前記可視光応答性光触媒が、有害物質分解用に供されることを特徴とする、前項(1)に記載する可視光応答性光触媒。
(3)前記可視光応答性光触媒が、汚れを分解し、清浄化するのに供されることを特徴とする、前項(1)に記載する可視光応答性光触媒。
(4)前記可視光応答性光触媒が、水または水素含有物質を分解して水素を製造するのに供されることを特徴とする、前項(1)に記載する可視光応答性光触媒。
(5)一般式;PbxMgyNbzOw(0<x≦3、0<y≦2、0<z≦3、0<w≦10)で表される組成を有する複合酸化物半導体からなる可視光応答性光触媒を用い、この光触媒の存在下で有害物質に紫外線および可視光線を含む光を照射し、有害物質を分解することを特徴とした、有害物質分解除去方法。
(6)一般式;PbxMgyNbzOw(0<x≦3、0<y≦2、0<z≦3、0<w≦10)で表される組成を有する複合酸化物半導体からなる可視光応答性光触媒を用い、この光触媒の存在下で汚れ物質に紫外線および可視光線を含む光を照射し、汚れ物質を分解することを特徴とした、汚れ物質分解清浄化方法。
(7)一般式;PbxMgyNbzOw(0<x≦3、0<y≦2、0<z≦3、0<w≦10)で表される組成を有する複合酸化物半導体からなる可視光応答性光触媒を用い、この光触媒の存在下で水または水素含有物質に紫外線および可視光線を含む光を照射し、水または水素含有物質を分解して水素を発生することを特徴とした、水素発生方法。
(0<x≦3、0<y≦2、0<z≦3、0<w≦10)で示される複合酸化物半導体光触媒として、x、y、z、wの値が特定の値である、Pb1.83Mg0.29Nb1.71O6.39を実施例として開示し、これを固相反応法によって合成した場合の実施例である。ただし、繰り返すがこの実施例は、あくまでも本発明を具体的に説明するための一つの実施例であって、本発明は、この実施例によって限定されるものでない。
鉛、ニオブ、マグネシウムからなる複合酸化物半導体の1つであるPb1.83Mg0.29Nb1.71O6.39を以下に述べるように固相反応法によって合成した。
先ず、酸化鉛を3.0gと水酸化炭酸マグネシウムを0.21g、酸化ニオブを1.8gそれぞれ秤量した。これらをボールミルや乳鉢などの粉砕混合器具を利用して十分に粉砕混合したあと、アルミナるつぼに入れて、大気圧空気雰囲気下で950℃にて5時間焼結し、粉末を得た。この粉末をX線回折装置を用いて、測定したところ、目的のPb1.83Mg0.29Nb1.71O6.39の単相のパイロクロア構造をとる物質が得られていることがわかった(図1)。
紫外−可視吸収スペクトル測定の結果、本実施例の光触媒は紫外線領域から約450nm程度までの可視光領域まで吸収を示し、バンドキャップは2.8eV程度と見積もることができた(図2)。
実施例1で得られた0.4gのPb1.83Mg0.29Nb1.71O6.39で約250ppmの2−プロピルアルコールの分解試験を行った。光源には300W Xeランプを用い、カットオフフィルターを利用して、420nmから520nmの可視光(光量:0.9mWcm-2)を反応容器に照射した。2−プロピルアルコールとその分解物質のアセトン、二酸化炭素の検出及び定量はメタナイザー付ガスクロマトグラフィー(検出器はFID)で行い、2−プロピルアルコールを分解したときに生成する中間体アセトンの発生量の時間変化について調べた(図3)。その結果、1時間で約80ppmものアセトンが生成し、この材料は可視光応答型の光触媒であることが明らかになった。また、さらに長時間光照射すると、二酸化炭素にまで完全に酸化分解することも明らかになった。
実施例1で得られた0.5gのPb1.83Mg0.29Nb1.71O6.39を用いて、メタノール水溶液からの水素生成実験を行った。カットオフフィルターとキセノンランプを利用して、400nm以上の可視光を光源として、利用した。その結果、約5時間で約40μmolの
水素の生成が確認された。
代表的な光触媒であるTiO2を利用して2−プロピルアルコール分解の可視光分解活
性を調べた。測定に使用した機器は実施例2と同じであった。その結果、
1時間経過してもアセトン、二酸化炭素の生成量はなく、気相中の2−プロピルアルコールの量に変化もないことから2−プロピルアルコールは、全く分解されないことが確認された(図3)。紫外光において優れた活性を示すTiO2も可視光照射においては活性を
示さず、可視光領域における光触媒活性は鉛とニオブとマグネシウムからなる複合酸化物半導体よりも著しく劣っていた。以上のことから、このTiO2光触媒は、可視光照射下
においては2−プロピルアルコールをはじめとする有機物を分解する能力がないことが再確認された。
代表的な可視光応答型光触媒である窒素ドープ型TiO2を利用して2−プロピルアル
コールの可視光分解活性を調べた。試料の作製方法は後述する非特許文献3に記載の要領
に基づいて合成した。測定に使用した機器は実施例2と同じであった。その結果、1時間でアセトンが約20ppm生成することが確認され、実施例2と比較した場合、光触媒活性は約4倍劣っていることがわかった(図3)。また、比表面積を比較したところ、比較例2、実施例2の比表面積はそれぞれ、約43m2g-1、約1.7m2g-1と約20倍以上、比較例2のほうが大きかった。そのほかの性質が同じならば、一般的に比表面積が大きな材料ほど活性が高くなることが知られており、もし、実施例2と比較例2が同じ比表面積ならば、その活性の差は数十倍実施例2のほうが高くなることが予想される。このように鉛、ニオブ、マグネシウムからなる複合酸化物半導体は既存の可視光応答型材料よりも高い活性を持っており、非常に有効な可視光応答型の光触媒材料であることがわかる。
し、可視光照射下で有機物を効率よく分解する。
すなわち、鉛、ニオブ、マグネシウムからなる複合酸化物半導体は高活性な可視光応答型光触媒材料であり、前述の目的に沿う材料の開発に成功したことを示している。これによって、照射される光の波長に対して、利用効率が高まり、光触媒反応に一層有効に利用され、寄与するものと期待される。
のみ機能していたことを考えると、有効利用できる波長領域を大きく広げることができたという意義は極めて大きい。また、可視光領域においても既存の窒素ドープ型酸化チタンよりもはるかに活性が高い。本発明によれば、可視光を利用して各種有害な化合物、例えば、環境ホルモンや細菌等いわゆる有害物質に作用し、これらを殺菌、分解、除去等無害化するのに使用される環境対策技術を始めとして各種化学反応に大いに利用され、産業の発展に寄与するものと期待される。
Claims (7)
- 一般式;PbxMgyNbzOw(0<x≦3、0<y≦2、0<z≦3、0<w≦10)で表される組成を有する複合酸化物半導体からなることを特徴とする、可視光応答性光触媒。
- 前記可視光応答性光触媒が、有害物質分解用に供されることを特徴とする、請求項1に記載する可視光応答性光触媒。
- 前記可視光応答性光触媒が、汚れを分解し、清浄化するのに供されることを特徴とする、請求項1に記載する可視光応答性光触媒。
- 前記可視光応答性光触媒が、水または水素含有物質を分解して水素を製造するのに供されることを特徴とする、請求項1に記載する可視光応答性光触媒。
- 一般式;PbxMgyNbzOw(0<x≦3、0<y≦2、0<z≦3、0<w≦10)で表される組成を有する複合酸化物半導体からなる可視光応答性光触媒を用い、この光触媒の存在下で有害物質に紫外線および可視光線を含む光を照射し、有害物質を分解することを特徴とした、有害物質分解除去方法。
- 一般式;PbxMgyNbzOw(0<x≦3、0<y≦2、0<z≦3、0<w≦10)で表される組成を有する複合酸化物半導体からなる可視光応答性光触媒を用い、この光触媒の存在下で汚れ物質に紫外線および可視光線を含む光を照射し、汚れ物質を分解することを特徴とした、汚れ物質分解清浄化方法。
- 一般式;PbxMgyNbzOw(0<x≦3、0<y≦2、0<z≦3、0<w≦10)で表される組成を有する複合酸化物半導体からなる可視光応答性光触媒を用い、この光触媒の存在下で水または水素含有物質に紫外線および可視光線を含む光を照射し、水または水素含有物質を分解して水素を発生することを特徴とした、水素発生方法。
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