JP4638230B2 - 放射線を検出する方法およびダイヤモンド放射線検出器 - Google Patents

放射線を検出する方法およびダイヤモンド放射線検出器 Download PDF

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Description

本発明はダイヤモンド放射線検出器に関する。
ダイヤモンドは将来性のある放射線検出器として良く知られている。その利点には、高い放射線耐性、高い熱伝導性、剛性、検出器設計の簡単さが含まれる。しかし、一連の実施上の問題のため、その応用は、期待されたほど広がらなかった。
多結晶ダイヤモンド放射線検出器は、大型ハドロン衝突型加速器(LHC)のための粒子検出器を含む用途範囲に対して、現在評価されている。この用途において、放射線耐性は最も重要であるが、他の要求事項は、背景のノイズからの信号の良好な分離である。多結晶ダイヤモンドによって示される特定の信号特性に基づいて、この材料の用途は少なくとも250μmの電荷収集距離(CCD)を必要とする。250μmの収集距離は、厚さ約500μmの非常に高品質の多結晶ダイヤモンド層及び約500Vの電圧に等しい1V/μmの印加電場を用いることによって達成される。多結晶CVDダイヤモンドにおけるCCDは、信号が飽和するとき、すなわち、電場が増加してもCCDが増加しないとき、約1V/μmまでほぼ印加電場の線形関数であることが見出されている。
印加電場の関数としての天然単結晶ダイヤモンドのCCD測定は、それが1V/μmで飽和せずに、はるかに高い電場に上昇し続ける(例えば、Zhao.S.(1994)のPhD卒業論文“多結晶ダイヤモンド膜の電気的特性の決定(Characterization of the Electrical Properties of Polycrystalline Diamond Films)”、Ohio州立大学を参照されたい)ことを示しており、より高い電圧を使用するという問題は悪化するものの、より高いCCD値への一経路を提案している。しかし、それらの結晶で到達する最大のCCDは、2V/μmの印加電場で、約40μmであることが報告されている。
国際公開第01/96633号は、化学気相成長法(CVD)によって製造された高純度の単結晶ダイヤモンドを開示している。ダイヤモンドは抵抗が高く、オフ状態で破壊電圧が高く、電子移動性及び正孔移動性が高く、収集距離が大きい。ダイヤモンドは電子用途、特に検出器素子又はスイッチング素子として有用であることが記載されている。
高純度の単結晶CVDダイヤモンド、特に国際公開第01/96633号に記載されたものは、大きなCCDが得られ、したがって0.5V/μm以下の、驚くべき低い印加電場で飽和する検出器を作るのに使用することができる。これは、多結晶CVDダイヤモンドの約1.0V/μm、及び天然ダイヤモンドの約2.0V/μmに匹敵する。
したがって、本発明は、第1の態様によれば、高純度の単結晶CVDダイヤモンドを提供するステップと、ダイヤモンド層に0.5V/μm以下の電場を印加するステップと、ダイヤモンド層を放射線に曝露して信号を発生させ、その信号を検出するステップとを含む、放射線の検出方法を提供する。
さらに本発明によれば、ダイヤモンド層に印加される電場は0.3V/μm未満、又は0.2V/μm未満、又は0.15V/μm未満である。
特に、印加電圧が最も制約的なパラメーターである用途では、ダイヤモンド層の厚さは一般に1mm以下、典型的には500μm未満、好ましくは250μm未満である。
層はその対側に主要表面を有し、一般に放射線に曝露されるのはこれらの表面のひとつであろう。
CVDダイヤモンドは高純度の単結晶CVDダイヤモンドである。好ましくは、CVDダイヤモンドは1種又は複数の以下の特性を有するであろう。
(i)上述の印加電場の下で操作されるCVDダイヤモンド層は、飽和電荷収集効率の80%よりも良好に作動することが好ましく、90%より良好なことがさらに好ましく、95%よりも良好なことが最も好ましい。飽和電荷収集効率は、印加電場が増加すると特定の層が飽和する電荷収集効率である。
(ii)特に薄い層では、ダイヤモンドに印加される電場は、300V未満とすることができ、好ましくは200V未満、より好ましくは100V未満、最も好ましくは75V未満である。これらの印加電圧の下で操作されるダイヤモンド層は、飽和電荷収集効率の80%よりも良好に作動することが好ましく、90%より良好なことがさらに好ましく、95%よりも良好なことが最も好ましい。
(iii)CVDダイヤモンドは、0.5V/μmを超えない印加電場で100μmを超える電荷収集距離を有する。収集距離は、印加した電場で、好ましくは200μm超、より好ましくは300μm超、さらに良好には400μm超である。これらの電荷収集距離は、上述のさらに低い印加電場で達成されることが好ましい。
(iv)CVDダイヤモンドは、できるだけ、最小の電離粒子に対する検出事象1回当たり、高い電子計測数を生成することが望ましい。したがってCVDダイヤモンドは、上述の電場が印加されたとき、検出事象1回当たり少なくとも7000個、好ましくは少なくとも9000個、より好ましくは少なくとも12000個、最も好ましくは少なくとも15000個の電子を発生できるものであることが望ましい。
(v)放射線がα粒子であるとき、CVDダイヤモンドは、δE/Eで表したエネルギーのピーク幅(FWHM)が、20%未満、好ましくは10%未満、より好ましくは5%未満、さらに好ましくは3%未満であることが好ましい。
上記の特性は、国際公開第01/96633号に記載された高純度の単結晶CVDダイヤモンドに見ることができる。また、それらの単結晶CVDダイヤモンドは、一般に以下の特性の少なくとも1つを有する。
(i)全て印加電場50V/μm及び300K(即ち、本発明の目的では等価と考えられる20℃)で測定して、抵抗率Rはオフ状態で、1×1012Ωcm超、好ましくは2×1013Ωcm超、より好ましくは5×1014Ωcm超である。
(ii)オフ状態で高い破壊電圧、及びオン状態で長いキャリヤー寿命を有する高い電流、より詳細には、μτの積が、全て印加電場10V/μm及び300Kで測定され、1.5×10−6cm/V超、好ましくは4.0×10−6cm/V超、より好ましくは6.0×10−6cm/V超である。μは移動度であり、τは荷電キャリヤーの寿命であり、積は全電荷の変位すなわち電流への電荷キャリヤーによる寄与を表す。また、この特性は、電荷収集距離として測定され、表されることもできる。
(iii)300Kで測定した電子移動度(μ)が、2400cm−1−1超、好ましくは3000cm−1−1超、より好ましくは4000cm−1−1超である。高品質のIIa型天然ダイヤモンドでは、300Kで、典型的な電子移動度は1800cm−1−1が報告されており、例外的に2200cm−1−1までの値が報告されている。
(iv)300Kで測定した正孔の移動度(μ)は、2100cm−1−1超、好ましくは2500cm−1−1超、より好ましくは3000cm−1−1超である。高品質のIIa型天然ダイヤモンドでは、300Kで、典型的な正孔移動度は1200cm−1−1が報告されており、例外的に1900cm−1−1までの値が報告されている。
(v)全ての収集距離を印加電場1V/μm及び300Kで測定して、150μm超、好ましくは少なくとも400μm超、より好ましくは少なくとも600μm超の電荷収集距離である。高品質のIIa型天然ダイヤモンドでは、電荷収集距離は、300K及び印加電場1V/μmで、実質上100μm未満であることが報告されており、より典型的には約40μmであることが報告されている。
本発明の方法は放射線を検出する。本明細書及び請求項の中で使用される用語「検出」は、定性的な検出だけではなく、定量的な検出も意味することを理解すべきである。例えば、本発明の方法は、特定の放射線の存在を識別するのに使用することができる。また、本発明の方法は、放射線の特性又は性質、例えば放射線のエネルギーを定量的に測定又は計数するのに使用することもできる。
上述の検出器には、自立型、遠隔型、又は携帯型装置の特定の用途がある。
本発明は、有用な機能、例えば既存のダイヤモンド検出器に比べてより低い作動電圧及び印加電場を提供する、改善された放射線検出器及び放射線検出におけるその使用を提供する。検出器は、β粒子(高エネルギーの電子)、α粒子、プロトン、他の高エネルギーの原子核粒子(パイオン等)及び高エネルギーの電磁放射線(X線、γ線等)などの放射線の直接検出、及び中性子の直接及び間接検出に使用することができる。自立型、携帯型、及び遠隔型のセンサー装置に使用するのが特に適している。
本発明は、基本的に、前に見出された、例えば国際公開第01/96633号で報告されたような極めて高い値で飽和する、本発明の方法に使用されるダイヤモンド中の電荷キャリヤー速度が、極めて低い印加電場で飽和することが判明したという単一の事実に基づく。この有益性は特定の用途に応じて多くの方法で用いることができる。この有利な特性を用いる4つの重要な方法は以下の通りである。
a)より低い印加電場:電荷キャリヤー速度が飽和する領域では、装置の性能は印加電圧の小さな変動に敏感ではないので、装置はこの領域で最も良好に作動する。したがってここでは、有用な装置をより低い印加電場で操作することができる。
b)より低い印加電圧:数百ボルトの過剰の電圧を与えることは不経済であり、困難であり、又は検出器の用途及び設計によっては不可能でさえあろう。より低い電場で電荷キャリヤー速度が飽和することは、より低い印加電圧で有用な装置を操作することが可能になり、かつ、高い電荷収集効率及び安定な飽和電荷速度領域中でも作動し、例えば高性能の携帯型装置が可能になる。
c)より高い電荷収集:それらの検出器に取り付けられた外部回路によって検出される主な信号は、一般に電子の数として収集された電荷である。より多く収集された電荷は、発生した電荷の定量的分析に基づく測定において、改善されたしきい値検出、より簡単な外部回路、及びより良好な信号対ノイズを可能にする。より厚い検出層を用いることによって、収集電荷を増加させることができるが、印加した電圧は同じ印加電場を維持するために通常上昇するであろう。今や、このような利便が、低い印加電場の下で作動する装置で得られる。
d)より速い応答時間:検出器の応答時間は電荷を収集するために所要の時間で制限される。より低い電圧で飽和速度を達成することは、低い印加電場で作動する検出器に迅速な応答時間を可能にする。
上述のように、本発明の検出器は、例えば多結晶CVDダイヤモンド又は天然ダイヤモンドよりもはるかに低いバイアス電圧で使用することができる。より低いバイアス電圧を使用することによって、検出器をより安価で、より簡単な装置、及び遠隔型又は携帯型装置に使用することが可能になる。例えば、厚さ200μmの高純度単結晶CVDダイヤモンド検出器は、十分な性能を得るために100V又はそれ未満の印加電圧を必要とする。光電子増倍管(PMT)に基づく従来の検出器は、操作するのに例えば1kVの供給電圧を必要とするであろう。低い電圧が大きな利点となる遠隔検出器の特定の例は、石油開発のために掘削される井戸の「検層」(logging)である。ここでは、検出器は非常に都合の悪い環境(熱的及び機械的の両方)にあり、高電圧の電力供給は非常に困難である。本発明の堅牢な、低圧の、固体検出器は、従来の高電圧PMTベースの検出器よりもはるかに操作が容易である。
本発明の検出器のさらに他の利点は、検出層が既知の多結晶ダイヤモンド及び天然ダイヤモンド検出器よりも薄いので、検出される粒子が検出器と相互作用せず、したがって影響を少ししか受けないことである。これは高エネルギー物理学(例えばLHC)などの用途において非常に重要な考慮すべき事柄である。
本発明の放射線検出器に使用される高純度の単結晶CVDダイヤモンド層は、典型的には厚さ10μm〜1000μmの研磨した板である。オーミックコンタクトは、「サンドイッチ」構造として両面のいずれにも形成することができ、又は交互嵌合アレイとして1つの面だけに形成することができる。それらのオーミックコンタクトは当分野で既知の方法を用いて形成することができる。
電場が検出器の飽和電場となるように、高抵抗の供給(例えば、Keithley 237 Source−Measure Unit)を用いて、2個の電極の間にdcバイアスが印加される。また、1個の電極は、信号を読み込むことができるように、電荷測定装置、例えば電荷感受性増幅器に接続される。
検出器は、放射線ビーム、例えばβ粒子又はパイオンなどの高エネルギー原子核粒子のビーム内に置き、出力信号を監視する。粒子がダイヤモンド層を通過するとき、信号が発生し、検出されるであろう。
本発明を以下の実施例によって説明する。
β粒子又は高エネルギー原子核粒子(例えばパイオン)検出器
これは、大型ハドロン衝突型加速器の小型ミューオンソレノイド(Compact Muon Solenoid)検出器などの、高エネルギー物理実験の一部として使用する可能性のある検出器である。
従来のダイヤモンド粒子検出器は、入手可能な最良の多結晶CVDダイヤモンドから作られる(例えば、Adam,W.ら(2000)、‘CVDダイヤモンドに基づくマイクロストリッパーセンサー(Micro−strip sensors based on CVD diamond)’、物理研究における核装置及び方法(Nuclear Instruments and Methods in Physics Research)、A、453、141〜148を参照されたい)。検出器の厚さは500μmである。検出器は、例えば、ストロンチウム−90線源からのβ粒子又は粒子加速器のビーム線からのパイオン若しくはプロトンで照射される。検出器は、500Vの飽和バイアス(1V/μmの電場に等しい)で、検出器を通過する1粒子当たり(すなわち事象1回当たり)約7000個の電子を生成する。これは約39%の電荷収集効率(CCE)Q/Qに等しい。7000個の電子の電荷は、粒子検出器を現在の最終端信号処理電子装置で操作するのに十分である。検出器は、非常に厚い(1.0mm超)多結晶CVDダイヤモンド板から作られ、検出器の特性は核形成(すなわち基板)表面の最小から成長表面の最大へ増加する。板から満足できる検出器の性能を得るために、大量の材料を核形成表面から除去して、使用板の厚さ約500μmを形成する。
国際公開第01/96633号に記載された厚さ500μmの高純度の単結晶CVDダイヤモンドは、95%よりも大きなCECを有することが見出された。したがって、事象1回当たり必要な最少7000個の電子を集めるには、検出器はわずかに200μmの厚さが必要である。さらに、それらのダイヤモンド層を用いるそれらの検出器は0.5V/μmの飽和電場を有することが見出された。これらの測定は、検出器の厚さを200μmまで低減し、バイアス電圧を100V又はそれ未満に低減することが可能であり、なお満足できる性能が得られることを示唆している。
その一例は、高純度単結晶CVDダイヤモンドサンプルTD−1である。このサンプルは厚さ450μmであり、国際公開第01/96633号に記載された方法に従って調製した。サンプルが高電圧供給電力でバイアスできるように、当分野の技術で良く知られたチタンと金層の段階的堆積によって、オーミックコンタクトを各表面に調製した。接触させたサンプルをストロンチウム−90のβ線源の前に置き、その電荷収集特性で例示されるその性能を評価した。この技術は当分野の技術に良く知られている。印加した電圧の関数としての電荷収集距離(CCD)(図1)は、約0.18V/μmの電場に等しい約80Vの印加バイアスで、ゼロから急速に上昇して約430μmの値に達する。この例において、CCEは95%よりも大きい。このサンプルでは、95%のCCEは事象1回当たり丁度15000個超の電子収集に一致し、このCCEは0.2V/μmの印加電場で達成される。典型的な検出器信号処理電子装置は、事象1回当たり約7000個の電子の最小信号が必要であり、このサンプルは厚さ205μm、印加バイアス41Vで十分な性能を送達するであろう。
国際公開第01/96633号に記載された方法によって作製した他のサンプルTD−2は、最初に厚さ440μmで調製した。ストロンチウム−90線源での試験は、95%〜100%のCCEに等しい420〜440μmのCCDを示し、性能の飽和は75V〜100Vで起きた(図2のデータ1参照)。TD−2の厚さを330μmまで薄くした。これによって、飽和CCDが約323μm(98%のCCE又は事象1回当たり約11400個の電子に等しい)に減少し、CCDは印加電場0.075V/μm〜0.15V/μmに等しい25V〜50Vの印加バイアス電圧で飽和した(図2のデータ2参照)。このサンプルに事象1回当たり7000個の電子の最小信号を送達することを求めるならば、その厚さは飽和電場0.15V/μmでさらに205μmまで薄くすることができ、印加バイアスは31Vを必要とする。
α粒子検出器
国際公開第01/96633号に記載された方法によって作製した厚さ約200μmの高純度単結晶CVDダイヤモンド板TD−3を、両面にTi−Au電極を設けて調製する(「サンドイッチ」構造)。それを100Vのバイアスに接続し、1個の電極は多チャンネル分析装置に接続する。検出器を真空中でアメリシウム−241放射線源からの5.5MeVのα粒子で照射する。
多チャンネル分析装置からの出力は、単一の狭いピーク(半値全幅が約0.18MeV)で、信号対ノイズ比は約50である(図3)。多結晶CVDダイヤモンドから作られ、文献(例えばFoulon,F.ら(1998)、‘化学気相成長法半導体から作製した中性子検出器(Neutron detectors made from chemically vapour deposited semiconductors)’、Mat.Res.Soc.Symp.Proc.、487、591〜596)中で報告されたα粒子検出器は、広い不明確なピークを有し、検出器として有用ではない。したがって、本発明のダイヤモンド検出器はα粒子検出器として、例えば井戸の検層(well logging)に使用することができる。
このような検出器のエネルギー分析能を記述する従来の方法は、一般にエネルギーピークの絶対幅よりも重要であるが、測定されたエネルギーEに対するこのピークの幅δEの比(FWHM)を用いることである。この場合、これはδE=0.18MeV、E=5.5MeV、及びエネルギー分析能0.18/5.5=3.3%を与える。
中性子検出器
中性子検出器は、高い中性子捕獲断面を有するボロン−10などの材料の追加の「変換層」を1個の電極の上に又は隣接して配置することを除いて、実施例2に述べたα検出器と類似の方法で調製される。変換層の厚さは典型的には0.1〜10μmである。ボロン−10変換層で、各捕獲された中性子はα粒子を生成する。α粒子のいくつかはダイヤモンドに入り、それらが発生する電荷キャリヤーによって検出される。
様々な電圧での印加バイアス電圧に対する電荷収集距離をプロットしたグラフである。 様々な電圧での印加バイアス電圧に対する電荷収集距離をプロットしたグラフである。 α粒子放射線のチャンネル数に対する計数をプロットしたグラフである。

Claims (23)

  1. 放射線を検出する方法において、該方法が、
    単結晶CVDダイヤモンドの層を提供するステップであって、該単結晶CVDダイヤモンドが、
    (i)50V/μmの印加電場及び300Kで測定された抵抗値が、オフ状態で1×1012Ωcmよりも大きいこと、
    (ii)10V/μmの印加電場及び300Kの温度で測定された電荷キャリアの寿命τと移動度μとの積μτが、1.5×10−6cm/Vよりも大きいこと、
    (iii)300Kで測定された電子移動度が、2400cm−1−1よりも大きいこと、
    (iv)300Kで測定された正孔の移動度が、2100cm−1−1よりも大きいこと、及び
    (v)1V/μmの印加電場及び300Kで測定された高電荷収集距離が、150μmよりも大きいこと
    のうちの少なくとも1つを満足する、単結晶CVDダイヤモンドの層を提供するステップと、
    前記層に0.075V/μm〜0.5V/μmの飽和電場を印加するステップと、
    前記層を放射線に曝露し、それによって信号を発生するステップと、
    前記信号を検出するステップとを含む、放射線を検出する方法。
  2. 前記ダイヤモンド層に印加される前記電場が、0.075V/μm以上かつ0.3V/μm未満である請求項1に記載の方法。
  3. 前記ダイヤモンド層に印加される前記電場が、0.075V/μm以上かつ0.2V/μm未満である請求項1に記載の方法。
  4. 前記ダイヤモンド層に印加される前記電場が、0.075V/μm以上かつ0.15V/μm未満である請求項1に記載の方法。
  5. 前記層の厚さが200μm〜1mmである請求項1から4までのいずれか一項に記載の方法。
  6. 前記層の厚さが200μm以上かつ500μm未満である請求項1から4までのいずれか一項に記載の方法。
  7. 前記層の厚さが200μm以上かつ250μm未満である請求項1から4までのいずれか一項に記載の方法。
  8. 25V以上かつ300V未満のバイアス電圧が前記層に印加される、請求項1から7までのいずれか一項に記載の方法。
  9. 25V以上かつ200V未満のバイアス電圧が前記層に印加される、請求項1から7までのいずれか一項に記載の方法。
  10. 25V以上かつ100V未満のバイアス電圧が前記層に印加される、請求項1から7までのいずれか一項に記載の方法。
  11. 25V以上かつ75V未満のバイアス電圧が前記層に印加される、請求項1から7までのいずれか一項に記載の方法。
  12. 前記CVDダイヤモンド層が、前記印加電場で飽和電荷収集効率の少なくとも80%に達する請求項1から11までのいずれか一項に記載の方法。
  13. 前記CVDダイヤモンド層が、前記印加電場で飽和電荷収集効率の少なくとも90%に達する請求項1から11までのいずれか一項に記載の方法。
  14. 前記CVDダイヤモンド層が、前記印加電場で飽和電荷収集効率の少なくとも95%に達する請求項1から11までのいずれか一項に記載の方法。
  15. 前記CVDダイヤモンドが、前記印加電場で操作するとき、最小の電離粒子に対する検出事象1回当たり、少なくとも7000個の電子を発生することができる請求項1から14までのいずれか一項に記載の方法。
  16. 前記CVDダイヤモンドが、前記印加電場で操作するとき、最小の電離粒子に対する検出事象1回当たり、少なくとも9000個の電子を発生することができる請求項1から14までのいずれか一項に記載の方法。
  17. 前記CVDダイヤモンドが、前記印加電場で操作するとき、最小の電離粒子に対する検出事象1回当たり、少なくとも12000個の電子を発生することができる請求項1から14までのいずれか一項に記載の方法。
  18. 前記CVDダイヤモンドが、前記印加電場で操作するとき、最小の電離粒子に対する検出事象1回当たり、少なくとも15000個の電子を発生することができる請求項1から14までのいずれか一項に記載の方法。
  19. 前記放射線がα粒子であり、前記CVDダイヤモンドが20%未満のδE/Eで表されるエネルギーのピーク幅を発生する、請求項1から18までのいずれか一項に記載の方法。
  20. 前記放射線が、β粒子、α粒子、プロトン、他の高エネルギー原子核粒子及び高エネルギー電磁放射線から選択される、請求項1から19までのいずれか一項に記載の方法。
  21. 前記放射線が中性子である請求項1から19までのいずれか一項に記載の方法。
  22. 単結晶CVDダイヤモンドの層を含む、請求項1から21までのいずれか一項に記載の方法に使用するための検出器。
  23. 前記単結晶CVDダイヤモンドの層が200μm〜1mmの厚さを有する請求項22に記載の検出器。
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