JP4566193B2 - 熱機関の排気ガス中のNOxを触媒によって還元する方法および該方法を実行するための装置 - Google Patents
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Description
NO+CH2+O2⇔1/2N2+CO2+H2O
しかしながら、ここで副次的な悪影響が多数発生し、
2NO+CH2+O2⇔N2O+CO2+H2O
にしたがって、比較的大量の有害な窒素酸化物が生成される可能性があることは問題である(Th. Wahl: Katalysierte NOx Entfernung mittels organischer Reuduktionsmittel, Dissertation Universitat Karlsruhe,1998)。US‐A‐5921076では、水素を加えることによって、低温で、貴金属触媒による窒素酸化物の触媒還元を行う混合処理が開示されている。しかしながら、この開示によると、水素は別個に貯蔵されるか、または、熱分解もしくは接触分解によって生成される。この発展によって、窒素酸化物変換の低温でのキックオフ機能(kick-off function)は改善されたが、混合処理による、また、いくつかの処理段階において、反応がHC−SCRとして単独で進行することによる亜酸化窒素発生のリスクは依然として高い。US5921076に記載されているように、還元剤流の成分を正確に制御することは、接触改質装置と比較して、熱機関の動力区域全体での高い変換率を達成するためには必要であるが、例えば水素濃度の測定のような何らかの好適なセンサー技術なしで水素を発生させる方法を使用した場合には、不可能である。それに加えて、Wahlは、HC−SCR処理が経済的でなく、同等のNOxを削減するにはおよそ15〜20倍の水素が必要であることを強調している。
還元:2NO+2H2→N2+2H2O
酸化:2H2+O2→2H2O
NOの還元は、点火とクエンチされた水素と酸素の反応(quenched hydrogen-oxygen reaction)との両方の場合で起こった。その結果、HC−SCRでみられるような、例えば亜酸化窒素または硝酸の生成のような、副産物の生成は見られなかった。
2NO+2H2→N2+2H2O(方程式1)
1/2O2+H2→H2O(方程式2)
2NO+2CO→N2+2CO2(方程式3)
2NO+O2⇔2NO2(方程式4)
2NO2+2CH4+O2→N2+2CO+4H2O(方程式5)
CH4+3/2O2→CO+2H2O(方程式6)
CO+1/2O2→2CO2(方程式7)
反応(方程式1)および(方程式2)は、水素の酸化還元反応に相当する(上述したように、A. Rogowski, Katalytische NO-Reduktion mit Wasserstoff in sauerstoffhaltigen Abgasen im Wabenrohrkatalystor, Dissertation, Techn. Univ. Berlin, 1992に記載)。
燃料用の脱硫手段3もまた排気ガスの組成物に好ましい効果を与え、特に粒子状の排出物を低減させることになる。さらなる有利な実施形態においては、改質装置4a、4b、および/または燃料電池9a、9bのための燃料に加えて、熱機関2またはその主要部分の燃料全体を、脱硫手段3を介して伝導することが可能である。
Claims (28)
- 1つ以上の還元触媒コンバータ(5、8)内で、熱機関(2、10)の酸素を含む排気ガス中のNOxを触媒によって還元する方法であり、上記熱機関(2、10)の燃料の炭化水素を上記還元触媒コンバータ(5、8)で使用する方法であって、
燃料電池内で、上記熱機関(2、10)の上記燃料から生成されるガス混合を、上記還元触媒コンバータ(5、8)の還元剤として使用することを特徴とする方法。 - 上記還元触媒コンバータ(5、8)の還元剤としてガス混合を使用し、該ガス混合を、接触改質装置および燃料電池内で、上記熱機関(2、10)の上記燃料から生成することを特徴とする、請求項1に記載の方法。
- 接触改質装置(4a、4b)で生成された上記ガス混合が、上記燃料電池(9a、9b)に供給されることを特徴とする、請求項2に記載の方法。
- 上記接触改質装置(4a、4b)で生成された上記ガス混合の一部が上記燃料電池(9a、9b)に供給され、一部が上記燃料電池(9a、9b)で加工されたガス混合と混合され、かつ還元剤として使用されることを特徴とする、請求項2に記載の方法。
- 上記接触改質装置(4a)は、触媒を用いた部分酸化を行うことを特徴とする、請求項2〜4のいずれか一項に記載の方法。
- 上記接触改質装置(4b)は、オートサーマル改質装置(ATR)(Auto Thermal Reactor)として設計されていることを特徴とする、請求項2〜4のいずれか一項に記載の方法。
- 固体電解質型燃料電池(SOFC=Solid Oxide Fuel Cell)が上記燃料電池(9a)として使用されることを特徴とする、請求項1〜6のいずれか一項に記載の方法。
- 熔融炭酸塩型燃料電池(MCFC=Molten Carbonate Fuel Cell)が上記燃料電池(9b)として使用されることを特徴とする、請求項1〜7のいずれか一項に記載の方法。
- 上記熱機関(2、10)の上記燃料が、上記燃料電池(9a、9b)で直接変換(いわゆる内部改質)され、アノード排気が還元剤として使用されることとを特徴とする、請求項7または8に記載の方法。
- 貴金属を含む触媒(8)内で、温度90℃〜200℃で窒素酸化物の変換が行われることを特徴とする、請求項1〜9のいずれか一項に記載の方法。
- 上記変換が、SCR(Selective Catalytic Converter)触媒コンバータ(5)内で、温度350℃〜600℃で行われることを特徴とする、請求項1〜10のいずれか一項に記載の方法。
- 上記変換が、順々に連続して接続された2つの還元触媒コンバータ(5、8)、すなわち、SCR触媒コンバータ(5)および低温貴金属触媒コンバータ(low-temperature noble metal catalytic converter)(8)で行われ、各触媒コンバータ(5、8)は各々に最も適切な排ガス温度を検出し、かつ、互いに独立して上記還元剤の流れを供給されるように上記各触媒コンバータ(5、8)の配置が選択されることを特徴とする、請求項1〜11のいずれか一項に記載の方法。
- 上記熱機関が、可動式のガス・タービン(10)であり、上記還元剤が上記タービン(10/3)に注入され、動翼および/または案内羽根および/または内部ケーシング部分のようなタービン部分が触媒面として形成されることを特徴とする、請求項1〜12のいずれか一項に記載の方法。
- 上記ガス・タービン(10)が、定常用であり、上記還元剤が上記タービン(10/3)に注入され、動翼および/または案内羽根および/または内部ケーシング部分のようなタービン部分が触媒面として形成され、および/または、それに加えて、上記変換が上記タービンの排煙流下流のSCR触媒コンバータによって行われることを特徴とする、請求項1〜13のいずれか一項に記載の方法。
- 上記ガス・タービン(10)が航空機プロパルジョンシステムのターボプロップ・エンジンとして可動用に設計され、上記還元剤が上記タービン(10/3)に注入され、動翼および/または案内羽根および/または内部ケーシング部分のようなタービン部分が触媒面として形成され、またそれに加えて、上記変換が上記タービン(10)の排煙流下流のSCR触媒コンバータ(5)によって行われることを特徴とする、請求項1〜14のいずれか一項に記載の方法。
- 吸熱酸化還元反応によって冷却効果が上記ターボセット(10/3)で実現されることを特徴とする、請求項13〜15のいずれか一項に記載の方法。
- 上記燃料電池(9aまたは9b)の電力が上記還元触媒コンバータ(5、8)の電気加熱のために使用されることを特徴とする、請求項1〜16のいずれか一項に記載の方法。
- 上記請求項1に記載の方法を実行するための装置であり、熱機関(2、10)の排出管に設けられた少なくとも1つの還元触媒コンバータ(5、8)を備え、上記還元触媒コンバータの中へ還元剤フィードラインが設けられている装置であって、
燃料タンク(1)から上記熱機関(2、10)へ燃料を供給する燃料パイプが、自身の中へ設けられている燃料電池(9a、9b)が設けられ、上記燃料電池(9a、9b)から上記還元剤フィードラインが始まっていることを特徴とする装置。 - 接触改質装置(4a、4b)および燃料電池(9a、9b)が連続して設けられることを特徴とする、請求項18に記載の装置。
- 絞り弁(6、6.1)が、還元剤パイプに設けられ、上記絞り弁が電子エンジンマネジメント(7.2)と接続された計測制御システムによって作動されることを特徴とする、請求項18または19に記載の装置。
- 上記触媒コンバータの最適な実用温度を保証できるように、上記還元触媒コンバータ(5、8)、上記接触改質装置(4a、4b)および/または上記燃料電池(9a、9b)がケーシング内で、熱交換器、熱接続、または集積するように熱結合されていることを特徴とする、請求項18〜20のいずれか一項に記載の装置。
- 上記還元触媒コンバータ(5、8)が貴金属触媒として設計されていることを特徴とする、請求項18〜21のいずれか一項に記載の装置。
- 連続して接続された高温触媒コンバータ(high-temperature catalytic converter)および低温触媒コンバータ(low-temperature catalytic converter)(8)が設けられ、これらの各触媒コンバータは絞り弁(6、6.1)を介して上記接触改質装置(4a、4b)および/または上記燃料電池(9a、9b)とフロー接続されていることを特徴とする、請求項18〜22のいずれか一項に記載の装置。
- 上記接触改質装置および上記燃料電池からの上記還元剤を混合するために混合弁(11、11.1)がさらに設けられることを特徴とする、請求項19〜23のいずれか一項に記載の装置。
- 脱硫システム(3)が上記接触改質装置(4a、4b)および/または上記燃料電池(9a、9b)の上段にさらに配置されていることを特徴とする、請求項18〜24のいずれか一項に記載の装置。
- 脱硫システム(3)が、上記接触改質装置(4a、4b)および/または上記燃料電池(9a、9b)用の上記燃料の分岐前に連続して配置されていることを特徴とする、請求項18〜25のいずれか一項に記載の装置。
- 上記改質装置が、上記触媒を用いた部分酸化を行う、改質装置(4a)またはオートサーマル改質装置(ATR)(4b)として設計されていることを特徴とする、請求項19〜26のいずれか一項に記載の装置。
- 上記燃料電池が固体電解質型燃料電池(SOFC)(9a)または熔融炭酸塩型燃料電池(MCFC)(9b)であることを特徴とする、請求項18〜27のいずれか一項に記載の装置。
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