JP4423864B2 - Thin film transistor element and manufacturing method thereof - Google Patents
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- Thin Film Transistor (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、薄膜トランジスタ素子及びその製造方法に関し、更に詳しくは有機薄膜トランジスタ素子及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
情報端末の普及に伴い、コンピュータ用のディスプレイとしてフラットパネルディスプレイに対するニーズが高まっている。またさらに情報化の進展に伴い、従来紙媒体で提供されていた情報が電子化されて提供される機会が増え、薄くて軽い、手軽に持ち運びが可能なモバイル用表示媒体として、電子ペーパーあるいはデジタルペーパーへのニーズも高まりつつある。
【０００３】
一般に平板型のディスプレイ装置においては液晶、有機ＥＬ、電気泳動などを利用した素子を用いて表示媒体を形成している。またこうした表示媒体では画面輝度の均一性や画面書き換え速度などを確保するために、画像駆動素子として薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）により構成されたアクティブ駆動素子を用いる技術が主流になっている。
【０００４】
ここでＴＦＴ素子は、通常、ガラス基板上に、主にａ−Ｓｉ（アモルファスシリコン）、ｐ−Ｓｉ（ポリシリコン）などの半導体薄膜や、ソース、ドレイン、ゲート電極などの金属薄膜を基板上に順次形成していくことで製造される。このＴＦＴを用いるフラットパネルディスプレイの製造には通常、ＣＶＤ、スパッタリングなどの真空系設備や高温処理工程を要する薄膜形成工程に加え、精度の高いフォトリソグラフ工程が必要とされ、設備コスト、ランニングコストの負荷が非常に大きい。さらに、近年のディスプレイの大画面化のニーズに伴い、それらのコストは非常に膨大なものとなっている。
【０００５】
近年、従来のＴＦＴ素子のデメリットを補う技術として、有機半導体材料を用いた有機ＴＦＴ素子の研究開発が盛んに進められている（特許文献１、非特許文献１等参照）。この有機ＴＦＴ素子は低温プロセスで製造可能であるため、軽く、割れにくい樹脂基板を用いることができ、さらに、樹脂フィルムを支持体として用いたフレキシブルなディスプレイが実現できると言われている（非特許文献２参照）。また、大気圧下で、印刷や塗布などのウェットプロセスで製造できる有機半導体材料を用いることで、生産性に優れ、非常に低コストのディスプレイが実現できる。
【０００６】
一方、電極形成にインクジェットを用いた有機ＴＦＴの技術として開示（例えば、特許文献２参照。）されており、真空系を用いないプロセスが可能と成るが、ソース、ドレイン電極の間のチャネル領域に、依然フォトリソグラフで形成したポリイミド皮膜を用いている。
【０００７】
これらは、フォトリソグラフを用いるため、チャネル領域形成の精度が高くなり、したがってチャネル長の小さいＴＦＴを作製することができるが、煩雑な工程が必要になり製造コストも高くなる。また、特許文献２はインクジェットの液滴を、基板上に直接吐出しているため、液滴が広がりパターニング精度が落ちたり、乾燥までの間に、ソース、ドレイン電極がショートする問題があった。
【０００８】
【特許文献１】
特開平１０−１９０００１号公報
【０００９】
【非特許文献１】
Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌ誌 ２００２年 第２号 ９９頁（レビュー）
【００１０】
【非特許文献２】
ＳＩＤ‘０２ Ｄｉｇｅｓｔ ｐ５７
【００１１】
【特許文献２】
国際公開第０１／４７０４３号パンフレット
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、高真空系やフォトリソグラフを用いることなく、精度の高い薄膜トランジスタ素子を、簡易かつ効率的に提供することにある。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
本発明の上記目的は、以下の構成によって達成された。
【００１４】
１．支持体上にゲート電極、該ゲート電極上にゲート絶縁層、該ゲート絶縁層上に半導体層、該半導体層に接する微粒子及び水溶性バインダーを含有する空隙型のインク受容層をそれぞれ設け、該インク受容層に、第１のインクを導入することにより、チャネル領域を規定する絶縁性領域を形成した後、該絶縁性領域の両端のインク受容層に第２のインクを導入し乾燥することにより、ソース電極およびドレイン電極の形成を行うことを特徴とする薄膜トランジスタ素子の製造方法。
【００１５】
２．支持体上に微粒子及び水溶性バインダーを含有する空隙型の第１のインク受容層を設け、該第１のインク受容層に、第１のインクを該第１のインク受容層の下部まで導入することにより、チャネル領域を規定する絶縁性領域を形成した後、該絶縁性領域の両端のインク受容層に第２のインクを導入し乾燥することにより、ソース電極およびドレイン電極を形成し、続いて該ソース電極および該ドレイン電極に接する半導体層、該半導体層に接するゲート絶縁層、該ゲート絶縁層上に微粒子及び水溶性バインダーを含有する空隙型の第２のインク受容層をそれぞれ設け、該第２のインク受容層に、前記第２のインクを導入し乾燥することによりゲート電極の形成を行うことを特徴とする薄膜トランジスタ素子の製造方法。
【００１６】
３．前記半導体層が有機半導体であることを特徴とする前記１又は２記載の薄膜トランジスタ素子の製造方法。
【００１７】
４．前記インク受容層への前記第１のインク及び前記第２のインクの導入にインクジェット記録方法を用いることを特徴とする前記１〜３のいずれか１項記載の薄膜トランジスタ素子の製造方法。
【００１８】
５．前記インク受容層の塗工液の溶媒または分散媒が、水を５０％以上含むことを特徴とする前記１〜４のいずれか１項記載の薄膜トランジスタ素子の製造方法。
【００１９】
６．前記チャネル領域を規定する前記第１のインクの溶媒または分散媒が、水を５０％以上含むことを特徴とする前記１〜５のいずれか１項記載の薄膜トランジスタ素子の製造方法。
【００２０】
７．前記ソース電極及び前記ドレイン電極の形成に用いる前記第２のインクの溶媒または分散媒が、水を５０％以上含むことを特徴とする前記１、３〜６のいずれか１項記載の薄膜トランジスタ素子の製造方法。
【００２１】
８．前記ゲート電極の形成に用いる前記第２のインクの溶媒または分散媒が、水を５０％以上含むことを特徴とする前記２、３〜６のいずれか１項記載の薄膜トランジスタ素子の製造方法。
【００２２】
９．前記１〜８のいずれか１項記載の薄膜トランジスタ素子の製造方法により製造されたことを特徴とする薄膜トランジスタ素子。
【００２３】
１０．前記薄膜トランジスタ素子が有機薄膜トランジスタ素子であることを特徴とする前記９記載の薄膜トランジスタ素子。
【００２４】
【発明の実施の形態】
以下、図を用いて本発明の実施形態について述べる。
【００２５】
本発明の薄膜トランジスタ素子は、支持体上に半導体層に接したソース電極とドレイン電極を有し、その上にゲート絶縁層を介してゲート電極を有するトップゲート型と、支持体上にまずゲート電極を有し、ゲート絶縁層を介して有機半導体層で連結されたソース電極とドレイン電極を有するボトムゲート型に大別され、具体的な素子の層構成例は図１、図２に示す如くなる。本発明の薄膜トランジスタ素子は、有機（半導体）薄膜トランジスタ素子が好ましい。
【００２６】
図１はボトムゲート型の層構成例を示し支持体１上にゲート電極８、ゲート絶縁層７を介して半導体層３を有している。さらに半導体層３に接してインク受容層２を有しており、半導体層３に接する絶縁性領域６、ソース電極４及びドレイン電極５を有している。
【００２７】
図２はトップゲート型の層構成例を示し、支持体１上にインク受容層２を有し、インク受容層２に接して半導体層３を有している。インク受容層２中には半導体層３に接する絶縁性領域６、ソース電極４及びドレイン電極５を有し、その上にゲート絶縁層７を介してゲート電極８を有する。
【００２８】
本発明において、少なくとも絶縁性領域６は、光透過率が１０％以下であることが好ましく、さらに好ましくは１％以下である。これにより、有機半導体層の光による特性の劣化を抑えることができる。
【００２９】
本明細書でいう光透過率とは有機半導体層に光発生キャリアを発生させることのできる波長域における平均透過率を示す。一般的に３５０〜７５０ｎｍの光に対して遮光する性能を有していることが好ましい。
【００３０】
また、この技術は有機半導体層の光による劣化を抑えるために有機半導体層に到達する光を抑えようとするものであることから、絶縁性領域６で光透過率を低減させるだけでなく、他の層（多層の場合はすべての層）で光透過率が１０％以下となるようにしてもよく、１％以下とすることがさらに好ましい。
【００３１】
絶縁性領域６又は他の層の光透過率を下げるためには、絶縁性領域６又は他の層中に顔料や染料等の色材や紫外線吸収剤を含有させるといった手法を用いることができる。
【００３２】
本発明の薄膜トランジスタ素子は、ソース電極及びドレイン電極並びにこれら２つの電極を絶縁する絶縁層を、インクで形成することを特徴とする。特にこれらの形成をインクジェット記録方法で行うことが好ましい。その結果、生産効率が向上し精度も高く、製造工程の短い薄膜トランジスタ素子の製造方法が得られた。
【００３３】
本発明の有機薄膜トランジスタ素子は、無機酸化物及び無機窒化物から選ばれる化合物を含有する下引き層及びポリマーを含む下引き層の少なくとも一方を有することが好ましい。
【００３４】
下引き層に含有される無機酸化物としては、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化タンタル、酸化チタン、酸化スズ、酸化バナジウム、チタン酸バリウムストロンチウム、ジルコニウム酸チタン酸バリウム、ジルコニウム酸チタン酸鉛、チタン酸鉛ランタン、チタン酸ストロンチウム、チタン酸バリウム、フッ化バリウムマグネシウム、チタン酸ビスマス、チタン酸ストロンチウムビスマス、タンタル酸ストロンチウムビスマス、タンタル酸ニオブ酸ビスマス、トリオキサイドイットリウム等が挙げられる。また無機窒化物としては窒化ケイ素、窒化アルミニウム等が挙げられる。
【００３５】
それらのうち好ましいのは、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化タンタル、酸化チタン、窒化ケイ素である。
【００３６】
本発明において、無機酸化物及び無機窒化物から選ばれる化合物を含有する下引き層は上述した大気圧プラズマ法で形成されるのが好ましい。
【００３７】
ポリマーを含む下引き層に用いるポリマーとしては、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、セルロース樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリスチレン樹脂、フェノキシ樹脂、ノルボルネン樹脂、エポキシ樹脂、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体、塩化ビニル樹脂、酢酸ビニル樹脂、酢酸ビニルとビニルアルコールの共重合体、部分加水分解した塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体、塩化ビニル−塩化ビニリデン共重合体、塩化ビニル−アクリロニトリル共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリビニルアルコール、塩素化ポリ塩化ビニル、エチレン−塩化ビニル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体等のビニル系重合体、ポリアミド樹脂、エチレン−ブタジエン樹脂、ブタジエン−アクリロニトリル樹脂等のゴム系樹脂、シリコーン樹脂、フッ素系樹脂等を挙げることができる。
【００３８】
本発明の薄膜トランジスタ素子に用いる半導体層は有機半導体層が好ましい。有機半導体層の材料としては、π共役系材料が用いられ、例えばポリピロール、ポリ（Ｎ−置換ピロール）、ポリ（３−置換ピロール）、ポリ（３，４−二置換ピロール）などのポリピロール類、ポリチオフェン、ポリ（３−置換チオフェン）、ポリ（３，４−二置換チオフェン）、ポリベンゾチオフェンなどのポリチオフェン類、ポリイソチアナフテンなどのポリイソチアナフテン類、ポリチェニレンビニレンなどのポリチェニレンビニレン類、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）などのポリ（ｐ−フェニレンビニレン）類、ポリアニリン、ポリ（Ｎ−置換アニリン）、ポリ（３−置換アニリン）、ポリ（２，３−置換アニリン）などのポリアニリン類、ポリアセチレンなどのポリアセチレン類、ポリジアセチレンなどのポリジアセチレン類、ポリアズレンなどのポリアズレン類、ポリピレンなどのポリピレン類、ポリカルバゾール、ポリ（Ｎ−置換カルバゾール）などのポリカルバゾール類、ポリセレノフェンなどのポリセレノフェン類、ポリフラン、ポリベンゾフランなどのポリフラン類、ポリ（ｐ−フェニレン）などのポリ（ｐ−フェニレン）類、ポリインドールなどのポリインドール類、ポリピリダジンなどのポリピリダジン類、ナフタセン、ペンタセン、ヘキサセン、ヘプタセン、ジベンゾペンタセン、テトラベンゾペンタセン、ピレン、ジベンゾピレン、クリセン、ペリレン、コロネン、テリレン、オバレン、クオテリレン、サーカムアントラセンなどのポリアセン類およびポリアセン類の炭素の一部をＮ、Ｓ、Ｏなどの原子、カルボニル基などの官能基に置換した誘導体（トリフェノジオキサジン、トリフェノジチアジン、ヘキサセン−６，１５−キノンなど）、ポリビニルカルバゾール、ポリフエニレンスルフィド、ポリビニレンスルフィドなどのポリマーや特開平１１−１９５７９０に記載された多環縮合体などを用いることができる。
【００３９】
また、これらのポリマーと同じ繰返し単位を有するたとえばチオフェン６量体であるα−セクシチオフェンα，ω−ジヘキシル−α−セクシチオフェン、α，ω−ジヘキシル−α−キンケチオフェン、α，ω−ビス（３−ブトキシプロピル）−α−セクシチオフェン、スチリルベンゼン誘導体などのオリゴマーも好適に用いることができる。
【００４０】
さらに銅フタロシアニンや特開平１１−２５１６０１号に記載のフッ素置換銅フタロシアニンなどの金属フタロシアニン類、ナフタレン１，４，５，８−テトラカルボン酸ジイミド、Ｎ，Ｎ′−ビス（４−トリフルオロメチルベンジル）ナフタレン１，４，５，８−テトラカルボン酸ジイミドとともに、Ｎ，Ｎ′−ビス（１Ｈ，１Ｈ−ペルフルオロオクチル）、Ｎ，Ｎ′−ビス（１Ｈ，１Ｈ−ペルフルオロブチル）及びＮ，Ｎ′−ジオクチルナフタレン１，４，５，８−テトラカルボン酸ジイミド誘導体、ナフタレン２，３，６，７テトラカルボン酸ジイミドなどのナフタレンテトラカルボン酸ジイミド類、及びアントラセン２，３，６，７−テトラカルボン酸ジイミドなどのアントラセンテトラカルボン酸ジイミド類などの縮合環テトラカルボン酸ジイミド類、Ｃ60、Ｃ70、Ｃ76、Ｃ78、Ｃ84等フラーレン類、ＳＷＮＴなどのカーボンナノチューブ、メロシアニン色素類、ヘミシアニン色素類などの色素などがあげられる。
【００４１】
これらのπ共役系材料のうちでも、チオフェン、ビニレン、チェニレンビニレン、フェニレンビニレン、ｐ−フェニレン、これらの置換体またはこれらの２種以上を繰返し単位とし、かつ該繰返し単位の数ｎが４〜１０であるオリゴマーもしくは該繰返し単位の数ｎが２０以上であるポリマー、ペンタセンなどの縮合多環芳香族化合物、フラーレン類、縮合環テトラカルボン酸ジイミド類、金属フタロシアニンよりなる群から選ばれた少なくとも１種が好ましい。
【００４２】
また、その他の有機半導体材料としては、テトラチアフルバレン（ＴＴＦ）−テトラシアノキノジメタン（ＴＣＮＱ）錯体、ビスエチレンテトラチアフルバレン（ＢＥＤＴＴＴＦ）−過塩素酸錯体、ＢＥＤＴＴＴＦ−ヨウ素錯体、ＴＣＮＱ−ヨウ素錯体、などの有機分子錯体も用いることができる。さらにポリシラン、ポリゲルマンなどのσ共役系ポリマーや特開２０００−２６０９９９に記載の有機・無機混成材料も用いることができる。
【００４３】
本発明においては、有機半導体層に、たとえば、アクリル酸、アセトアミド、ジメチルアミノ基、シアノ基、カルボキシル基、ニトロ基などの官能基を有する材料や、ベンゾキノン誘導体、テトラシアノエチレンおよびテトラシアノキノジメタンやそれらの誘導体などのように電子を受容するアクセプターとなる材料や、たとえばアミノ基、トリフェニル基、アルキル基、水酸基、アルコキシ基、フェニル基などの官能基を有する材料、フェニレンジアミンなどの置換アミン類、アントラセン、ベンゾアントラセン、置換ベンゾアントラセン類、ピレン、置換ピレン、カルバゾールおよびその誘導体、テトラチアフルバレンとその誘導体などのように電子の供与体であるドナーとなるような材料を含有させ、いわゆるドーピング処理を施してもよい。
【００４４】
前記ドーピングとは電子授与性分子（アクセプター）または電子供与性分子（ドナー）をドーパントとして該薄膜に導入することを意味する。従って，ドーピングが施された薄膜は、前記の縮合多環芳香族化合物とドーパントを含有する薄膜である。本発明に用いるドーパントとしては公知のものを採用することができる。
【００４５】
これら有機半導体層の作製法としては、真空蒸着法、分子線エピタキシャル成長法、イオンクラスタービーム法、低エネルギーイオンビーム法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法、スパッタリング法、プラズマ重合法、電解重合法、化学重合法、スプレーコート法、スピンコート法、ブレードコート法、デイップコート法、キャスト法、ロールコート法、バーコート法、ダイコート法およびＬＢ法等が挙げられ、材料に応じて使用できる。ただし、この中で生産性の点で、有機半導体の溶液を用いて簡単かつ精密に薄膜が形成できるスピンコート法、ブレードコート法、デイップコート法、ロールコート法、バーコート法、ダイコート法等が好まれる。
【００４６】
なおＡｄｖａｎｃｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌ誌 １９９９年 第６号、ｐ４８０〜４８３に記載の様に、ペンタセン等前駆体が溶媒に可溶であるものは、塗布により形成した前駆体の膜を熱処理して目的とする有機材料の薄膜を形成しても良い。
【００４７】
これら有機半導体からなる薄膜の膜厚としては、特に制限はないが、得られたトランジスタの特性は、有機半導体からなる活性層の膜厚に大きく左右される場合が多く、その膜厚は、有機半導体により異なるが、一般に１μｍ以下、特に１０〜３００ｎｍが好ましい。
【００４８】
本発明の薄膜トランジスタ素子のソース電極、ドレイン電極は、導電性材料を含む、溶液或いはペースト状のインクを用いて作製した電極である。導電性材料としては、導電性ポリマーや金属微粒子などを好適に用いることができる。また、溶媒や分散媒体としては、有機半導体へのダメージを抑制するため、水を５０％以上、好ましくは９０％以上含有する溶媒または分散媒体であることが好ましい。
【００４９】
金属微粒子を含有する分散物としては、たとえば公知の導電性ペーストなどを用いても良いが、好ましくは、粒子径が１〜５０ｎｍ、好ましくは１〜１０ｎｍの金属微粒子を含有する分散物である。
【００５０】
金属微粒子の材料としては白金、金、銀、ニッケル、クロム、銅、鉄、錫、アンチモン鉛、タンタル、インジウム、パラジウム、テルル、レニウム、イリジウム、アルミニウム、ルテニウム、ゲルマニウム、モリブデン、タングステン、亜鉛等を用いることができる。
【００５１】
これらの金属からなる微粒子を、主に有機材料からなる分散安定剤を用いて、水や任意の有機溶剤である分散媒中に分散した分散物を用いて電極を形成する。
【００５２】
このような金属微粒子の分散物の製造方法として、ガス中蒸発法、スパッタリング法、金属蒸気合成法などの物理的生成法や、コロイド法、共沈法などの、液相で金属イオンを還元して金属微粒子を生成する化学的生成法が挙げられるが、好ましくは、特開平１１−７６８００号、同１１−８０６４７号、同１１−３１９５３８号、特開２０００−２３９８５３号等に示されたコロイド法、特開２００１−２５４１８５号、同２００１−５３０２８号、同２００１−３５２５５号、同２０００−１２４１５７号、同２０００−１２３６３４号などに記載されたガス中蒸発法により製造された金属微粒子の分散物である。これらの金属微粒子分散物を用いて電極を成形し、溶媒を乾燥させた後、必要に応じて１００〜３００℃、好ましくは１５０〜２００℃の範囲で形状様に加熱することにより、金属微粒子を熱融着させ、目的の形状を有する電極パターンを形成するものである。
【００５３】
さらに、ソース電極、ドレイン電極としては、ドーピング等で導電率を向上させた公知の導電性ポリマーを用いることも好ましく、例えば導電性ポリアニリン、導電性ポリピロール、導電性ポリチオフェン、ポリエチレンジオキシチオフェンとポリスチレンスルホン酸の錯体なども好適に用いられる。これによりソース電極とドレイン電極とのショットキー障壁を低減することができる。
【００５４】
本発明の絶縁層に用いる材料として、好ましくは、親水性ポリマーを含有する材料であり、さらに好ましくは、親水性ポリマーの水溶液又は水分散液である。親水性ポリマーは、水、または酸性水溶液、アルカリ性水溶液、アルコール水溶液、各種の界面活性剤の水溶液に対して、溶解性または分散性を有するポリマーである。たとえばポリビニルアルコールや、ＨＥＭＡ、アクリル酸、アクリルアミドなどの成分からなるホモポリマー、コポリマーを好適に用いることができる。またその他の材料として、無機酸化物、無機窒化物を含有する材料も、有機半導体への影響を与えず、その他塗布工程での影響を与えないので好ましい。さらに後述するゲート絶縁層の材料も用いることができる。
【００５５】
絶縁層及び電極の形成方法としては、目的の素材を含有する溶液あるいは分散液等を直接インクジェット法によりインク受容層にパターニングして形成する。
【００５６】
本発明のインク受容層は空隙型であって、微粒子及び水溶性バインダーを混合して塗布したものである。
【００５７】
インク受容層に用いることのできる微粒子としては、無機微粒子や有機微粒子を挙げることができるが、特には、微粒子が容易に得やすいことから無機微粒子が好ましい。そのような無機微粒子としては、例えば、軽質炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、カオリン、クレー、タルク、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、二酸化チタン、酸化亜鉛、水酸化亜鉛、硫化亜鉛、炭酸亜鉛、ハイドロタルサイト、珪酸アルミニウム、ケイソウ土、珪酸カルシウム、珪酸マグネシウム、合成非晶質シリカ、コロイダルシリカ、アルミナ、コロイダルアルミナ、擬ベーマイト、水酸化アルミニウム、リトポン、ゼオライト、水酸化マグネシウム等の白色無機顔料等を挙げることができる。上記無機微粒子は、１次粒子のまま用いても、また、２次凝集粒子を形成した状態で使用することもできる。
【００５８】
本発明においては、無機微粒子として、アルミナ、擬ベーマイト、コロイダルシリカもしくは気相法により合成された微粒子シリカが好ましく、気相法で合成された微粒子シリカが、特に好ましい。この気相法で合成されたシリカは、表面がＡｌで修飾されたものであっても良い。表面がＡｌで修飾された気相法シリカのＡｌ含有率は、シリカに対して質量比で０．０５〜５％のものが好ましい。
【００５９】
上記無機微粒子の粒径は、いかなる粒径のものも用いることができるが、平均粒径が１μｍ以下であることが好ましい。特には、０．２μｍ以下が好ましく、０．１μｍ以下が最も好ましい。粒径の下限は特に限定されないが、無機微粒子の製造上の観点から、概ね０．００３μｍ以上、特に０．００５μｍ以上が好ましい。
【００６０】
上記無機微粒子の平均粒径は、多孔質層の断面や表面を電子顕微鏡で観察し、１００個の任意の粒子の粒径を求めて、その単純平均値（個数平均）として求められる。ここで、個々の粒径は、その投影面積に等しい円を仮定した時の直径で表したものである。
【００６１】
上記微粒子は、１次粒子のままで、あるいは２次粒子もしくはそれ以上の高次凝集粒子で多孔質皮膜中に存在していても良いが、上記の平均粒径は、電子顕微鏡で観察したときに多孔質層中で独立の粒子を形成しているものの粒径を言う。
【００６２】
上記微粒子の水溶性塗布液における含有量は、５〜４０質量％であり、特に７〜３０質量％が好ましい。
【００６３】
空隙型の受容層に含有される親水性バインダーとしては、特に制限はなく、従来公知の親水性バインダーを用いることができ、例えば、ゼラチン、ポリビニルピロリドン、ポリエチレンオキシド、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコール等を用いることができるが、ポリビニルアルコールが特に好ましい。
【００６４】
ポリビニルアルコールは、無機微粒子との相互作用を有しており、無機微粒子に対する保持力が特に高く、更に、吸湿性の湿度依存性が比較的小さなポリマーである。本発明で好ましく用いられるポリビリルアルコールとしては、ポリ酢酸ビニルを加水分解して得られる通常のポリビニルアルコールの他に、末端をカチオン変性したポリビニルアルコールやアニオン性基を有するアニオン変性ポリビニルアルコール等の変性ポリビニルアルコールも含まれる。
【００６５】
酢酸ビニルを加水分解して得られるポリビニルアルコールは、平均重合度が３００以上のものが好ましく用いられ、特に平均重合度が１０００〜５０００のものが好ましく用いられる。ケン化度は、７０〜１００％のものが好ましく、８０〜９９．５％のものが特に好ましい。
【００６６】
カチオン変成ポリビニルアルコールとしては、例えば、特開昭６１−１０４８３号に記載されているような、第１〜３級アミノ基や第４級アンモニウム基を上記ポリビニルアルコールの主鎖または側鎖中に有するポリビニルアルコールであり、これらはカチオン性基を有するエチレン性不飽和単量体と酢酸ビニルとの共重合体をケン化することにより得られる。
【００６７】
カチオン性基を有するエチレン性不飽和単量体としては、例えば、トリメチル−（２−アクリルアミド−２，２−ジメチルエチル）アンモニウムクロライド、トリメチル−（３−アクリルアミド−３，３−ジメチルプロピル）アンモニウムクロライド、Ｎ−ビニルイミダゾール、Ｎ−ビニル−２−メチルイミダゾール、Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）メタクリルアミド、ヒドロキシルエチルトリメチルアンモニウムクロライド、トリメチル−（３−メタクリルアミドプロピル）アンモニウムクロライド、Ｎ−（１，１−ジメチル−３−ジメチルアミノプロピル）アクリルアミド等が挙げられる。
【００６８】
カチオン変性ポリビニルアルコールのカチオン変性基含有単量体の比率は、酢酸ビニルに対して０．１〜１０モル％、好ましくは０．２〜５モル％である。
【００６９】
アニオン変性ポリビニルアルコールは、例えば、特開平１−２０６０８８号公報に記載されているアニオン性基を有するポリビニルアルコール、特開昭６１−２３７６８１号、および同６３−３０７９７９号公報に記載されているビニルアルコールと水溶性基を有するビニル化合物との共重合体、及び特開平７−２８５２６５号公報に記載されている水溶性基を有する変性ポリビニルアルコールが挙げられる。
【００７０】
また、ノニオン変性ポリビニルアルコールとしては、例えば、特開平７−９７５８号公報に記載されているポリアルキレンオキサイド基をビニルアルコールの一部に付加したポリビニルアルコール誘導体、特開平８−２５７９５号公報に記載されている疎水性基を有するビニル化合物とビニルアルコールとのブロック共重合体等が挙げられる。
【００７１】
ポリビニルアルコールは、重合度や変性の種類違いなどの２種類以上を併用することもできる。特に、重合度が２０００以上のポリビニルアルコールを使用する場合には、予め、無機微粒子分散液に重合度が１０００以下のポリビニルアルコールを無機微粒子に対して０．０５〜１０質量％、好ましくは０．１〜５質量％添加してから、重合度が２０００以上のポリビニルアルコールを添加すると、著しい増粘が無く好ましい。
【００７２】
空隙型の受容層の親水性バインダーに対する微粒子の比率は、質量比で２〜２０倍であることが好ましい。質量比が２倍未満である場合には、多孔質層の空隙率が低下し、充分な空隙容量が得にくくなるだけでなく、過剰の親水性バインダーがインクジェット記録時に膨潤して空隙を塞ぎ、導電性ポリマーの吸収速度を低下させる要因となる。一方、この比率が２０倍を越える場合には、多孔質層を厚膜で塗布した際に、ひび割れが生じやすくなり好ましくない。特に好ましい親水性バインダーに対する微粒子の比率は、２．５〜１２倍、最も好ましくは３〜１０倍である。
【００７３】
本発明の薄膜トランジスタ素子のゲート絶縁層としては種々の絶縁膜を用いることができるが、特に、比誘電率の高い無機酸化物皮膜が好ましい。無機酸化物としては、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化タンタル、酸化チタン、酸化スズ、酸化バナジウム、チタン酸バリウムストロンチウム、ジルコニウム酸チタン酸バリウム、ジルコニウム酸チタン酸鉛、チタン酸鉛ランタン、チタン酸ストロンチウム、チタン酸バリウム、フッ化バリウムマグネシウム、チタン酸ビスマス、チタン酸ストロンチウムビスマス、タンタル酸ストロンチウムビスマス、タンタル酸ニオブ酸ビスマス、トリオキサイドイットリウムなどが挙げられる。それらのうち好ましいのは、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化タンタル、酸化チタンである。窒化ケイ素、窒化アルミニウム等の無機窒化物も好適に用いることができる。
【００７４】
上記皮膜の形成方法としては、真空蒸着法、分子線エピタキシャル成長法、イオンクラスタービーム法、低エネルギーイオンビーム法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法、スパッタリング法、大気圧プラズマ法などのドライプロセスや、スプレーコート法、スピンコート法、ブレードコート法、デイップコート法、キャスト法、ロールコート法、バーコート法、ダイコート法などの塗布による方法、印刷やインクジェットなどのパターニングによる方法などのウェットプロセスが挙げられ、材料に応じて使用できる。
【００７５】
ウェットプロセスは、無機酸化物の微粒子を、任意の有機溶剤あるいは水に必要に応じて界面活性剤などの分散補助剤を用いて分散した液を塗布、乾燥する方法や、酸化物前駆体、例えばアルコキシド体の溶液を塗布、乾燥する、いわゆるゾルゲル法が用いられる。
【００７６】
これらのうち好ましいのは、上述した大気圧プラズマ法である。
ゲート絶縁層が陽極酸化膜又は該陽極酸化膜と絶縁膜とで構成されることも好ましい。陽極酸化膜は封孔処理されることが望ましい。陽極酸化膜は、陽極酸化が可能な金属を公知の方法により陽極酸化することにより形成される。
【００７７】
陽極酸化処理可能な金属としては、アルミニウム又はタンタルを挙げることができ、陽極酸化処理の方法には特に制限はなく、公知の方法を用いることができる。陽極酸化処理を行なうことにより、酸化被膜が形成される。陽極酸化処理に用いられる電解液としては、多孔質酸化皮膜を形成することができるものならばいかなるものでも使用でき、一般には、硫酸、燐酸、蓚酸、クロム酸、ホウ酸、スルファミン酸、ベンゼンスルホン酸等あるいはこれらを２種類以上組み合わせた混酸あるいそれらの塩が用いられる。陽極酸化の処理条件は使用する電解液により種々変化するので一概に特定し得ないが、一般的には、電解液の濃度が１〜８０質量％、電解液の温度５〜７０℃、電流密度０．５〜６０Ａ／ｄｍ2、電圧１〜１００ボルト、電解時間１０秒〜５分の範囲が適当である。好ましい陽極酸化処理は、電解液として硫酸、リン酸又はホウ酸の水溶液を用い、直流電流で処理する方法であるが、交流電流を用いることもできる。これらの酸の濃度は５〜４５質量％であることが好ましく、電解液の温度２０〜５０℃、電流密度０．５〜２０Ａ／ｄｍ2で２０〜２５０秒間電解処理するのが好ましい。
【００７８】
また有機化合物皮膜としては、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル、ポリアクリレート、光ラジカル重合系、光カチオン重合系の光硬化性樹脂、あるいはアクリロニトリル成分を含有する共重合体、ポリビニルフェノール、ポリビニルアルコール、ノボラック樹脂、およびシアノエチルプルラン等を用いることもできる。
【００７９】
有機化合物皮膜の形成法としては、前記ウェットプロセスが好ましい。
無機酸化物皮膜と有機酸化物皮膜は積層して併用することができる。またこれら絶縁膜の膜厚としては、一般に５０ｎｍ〜３μｍ、好ましくは、１００ｎｍ〜１μｍである。
【００８０】
ゲート絶縁層と有機半導体層の間に、任意の配向処理を施してもよい。シランカップリング剤、たとえばオクタデシルトリクロロシラン、トリクロロメチルシラザンや、アルカン燐酸、アルカンスルホン酸、アルカンカルボン酸などの自己組織化配向膜が好適に用いられる。
【００８１】
本発明において支持体は樹脂からなるものが好ましい。例えばプラスチックフィルムシートを用いることができる。前記プラスチックフィルムとしては、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンスルフィド、ポリアリレート、ポリイミド、ボリカーボネート（ＰＣ）、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）等からなるフィルム等が挙げられる。このように、プラスチックフィルムを用いることで、ガラス基板を用いる場合に比べて軽量化を図ることができ、可搬性を高めることができるとともに、衝撃に対する耐性を向上できる。
【００８２】
また本発明の薄膜トランジスタ素子上には素子保護層を設けることも可能である。保護層としては前述した無機酸化物又は無機窒化物等が挙げられ、上述した大気圧プラズマ法で形成するのが好ましい。これにより、薄膜トランジスタ素子の耐久性が向上する。
【００８３】
次に本発明の薄膜トランジスタ素子の製造方法について図を用いて説明する。
図３はボトムゲート型薄膜トランジスタ素子の製造工程の一例を示す図である。図３（ａ）は、支持体１の上に定法によりゲート電極８とゲート絶縁層７及び半導体層３を形成した材料を示す。図３（ｂ）において、インク受容層２を設ける。絶縁層用の液滴６′（例えばＰＶＡ水溶液）をインクジェットで吐出し（図３（ｃ））、乾燥させることで、チャネル領域の絶縁性領域６（図３（ｄ））をインク受容層内に形成する。ここで、ソース電極４とドレイン電極５のショートを防止するために、ソース電極４とドレイン電極５の材料を含有する溶液または分散液に、溶解しないか、あるいは分散しない、あるいは反発するような第２の絶縁材料を、絶縁性領域６の上から供給してもよい。例えば、フェノール樹脂やエポキシ樹脂などの親油性の材料を使用してもよいし、シリコーンゴムやシランカップリング剤などの撥水性材料を用いる。この方法により、インクジェット法で形成されるソース電極４とドレイン電極５用のそれぞれの吐出液が、混合する可能性が、非常に低くなり、ショートを防止できる。ついで、両端にソース電極４とドレイン電極５の材料を含有する溶液または分散液を吐出（図３（ｅ））、乾燥させることで、ソース電極４とドレイン電極５を作製（図３（ｆ））する。
【００８４】
以上の方法により、薄膜トランジスタ素子のチャネル長を、形成した皮膜の幅、すなわち、インクジェットの液滴の容量や吐出量（描き込み密度）で一意に制御でき、インク受容層に液滴が吸収され、保持された後に乾燥するため、極めて簡単な方法で、精度の高い薄膜トランジスタ素子を作製することができる。
【００８５】
また、従来のディスプレイ用の薄膜トランジスタ素子として一般的で利用価値の高い、ボトムゲート型構成にて、国際公開第０１／４７０４３号のようなフォトリソグラフ法を用いた技術で薄膜トランジスタ素子を作製した場合、フォトレジスト材料の塗設工程や、フォトレジスト層の現像工程において、工程で使用される塗布溶媒や現像液成分などの影響により、有機半導体層が劣化してしまうことが判った。
【００８６】
さらに、受容層を水系塗布により作製し、チャネル領域の絶縁性領域６の形成に水系インキを使用することで、この劣化を防ぐことができることが判った。
【００８７】
また、図４に示すように広がり防止皮膜９を形成しておけば、ソース電極用の液滴４′とドレイン電極用の液滴５′が必要以上に広がることを防止できる。広がり防止皮膜９は、絶縁性領域６の形成に用いたインクと同じものを用いてもよい。
【００８８】
図５に図３（ｅ）の工程を上部からの模式図を示す。
図６はトップゲート型薄膜トランジスタ素子の製造工程の一例を示す図である。図６（ａ）で支持体１の上にインク受容層２を設ける。絶縁層用の液滴６′（例えばＰＶＡ水溶液）をインクジェットで吐出（図６（ｂ））し、乾燥させることで、チャネル領域の絶縁性領域６をインク受容層内に形成（図６（ｃ））する。ボトムゲート型薄膜トランジスタ素子の製造工程と同様に、ソース電極４とドレイン電極５のショートを防止することが好ましい。ついで、両端にソース電極４とドレイン電極５の材料を含有する溶液または分散液を吐出（図６（ｄ））し、乾燥させることで、ソース電極４とドレイン電極５を作製（図３（ｅ））する。この上に定法により半導体層３を設け（図６（ｆ））、ゲート絶縁層７を形成（図６（ｇ））し、その上に再びインク受容層２を（図６（ｈ））設ける。ゲート電極用液滴８′を吐出（図６（ｉ））し、乾燥させることで、ゲート電極８を作製（図６（ｊ））し、トップゲート型薄膜トランジスタ素子の作製を完了する。
【００８９】
【実施例】
以下、実施例により本発明を説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００９０】
実施例１
厚さ２００μｍのＰＥＳフィルムの表面に５０Ｗ／ｍ2／ｍｉｎの条件でコロナ放電処理を施し、下記組成の塗布液を乾燥膜厚２μｍになるように塗布し、９０℃で５分間乾燥した後、６０Ｗ／ｃｍの高圧水銀灯下１０ｃｍの距離から４秒間硬化させた。
【００９１】
ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート単量体 ６０ｇ
ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート２量体 ２０ｇ
ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート３量体以上の成分 ２０ｇ
ジエトキシベンゾフェノンＵＶ開始剤 ２ｇ
シリコーン系界面活性剤 １ｇ
メチルエチルケトン ７５ｇ
メチルプロピレングリコール ７５ｇ
さらにその層の上に下記条件で連続的に大気圧プラズマ処理して厚さ５０ｎｍの酸化ケイ素膜を設けた。
【００９２】
（使用ガス）
不活性ガス：ヘリウム９８．２５体積％
反応性ガス：酸素ガス１．５体積％
反応性ガス：テトラエトキシシラン蒸気（ヘリウムガスにてバブリング）０．２５体積％
（放電条件）
放電出力：１０Ｗ／ｃｍ2
（電極条件）
電極は、冷却水による冷却手段を有するステンレス製ジャケットロール母材に対して、セラミック溶射によるアルミナを１ｍｍ被覆し、その後、テトラメトキシシランを酢酸エチルで希釈した溶液を塗布乾燥後、紫外線照射により封孔処理を行い、表面を平滑にしてＲｍａｘ５μｍとした誘電体（比誘電率１０）を有するロール電極であり、アースされている。一方、印加電極としては、中空の角型のステンレスパイプに対し、上記同様の誘電体を同条件にて被覆した。
【００９３】
さらにその上に、スパッタ法により、厚さ３００ｎｍのアルミニウム皮膜を成膜し、ゲート電極とした。
【００９４】
〈陽極酸化皮膜形成工程〉
以上のフィルム基板をよく洗浄した後、３０質量％ホウ酸アンモニウム水溶液中で、２分間、６０Ｖの定電圧電源から供給される直流を用いて、陽極酸化皮膜の厚さが１２０ｎｍになるように陽極酸化皮膜を作製した。よく洗浄した後に、１気圧、１００℃の飽和した蒸気チャンバーの中で、蒸気封孔処理を施した。
【００９５】
〈ゲート絶縁層形成工程〉
さらにフィルム温度２００℃にて、上述した大気圧プラズマ法により、厚さ３０ｎｍの酸化ケイ素層を設けた。
【００９６】
次に、その上に、下記化合物Ｃのクロロホルム溶液を、ピエゾ方式のインクジェット法を用いて、チャネルを形成すべき領域に吐出し、窒素ガス中で、５０℃で３分乾燥し、２００℃で１０分の熱処理を行ったところ、厚さ５０ｎｍのペンタセン薄膜である有機半導体層を形成した。
【００９７】
【化１】
（インク受容層の塗工液の調製）
コロイダルシリカ（日産化学工業（株）製：１次粒子径１０〜２０ｎｍ、２０％水分散液）３ｋｇ中に、気相法シリカである日本アエロジル社製ＡＥＲＯＳＩＬ３００（１次粒子径７ｎｍ）０．６ｋｇを吸引分散した後、純水を加え７Ｌの分散液を調製した。さらにホウ酸２７ｇとホウ砂２３ｇを含有する水溶液０．７Ｌを添加し、消泡剤（ＳＮ３８１：サンノプコ社製）を１ｇ添加した。高圧ホモジナイザーで２．４５×１０7Ｐａの圧力で２回分散し、シリカ混合水分散液を調製した。このシリカ混合水分散液１Ｌに、４０℃で撹拌しながら、ポリビニルアルコールの５％水溶液１Ｌを混合し、インク受容層の塗工液を調製した。
【００９９】
有機半導体層の表面に、これを塗布し、窒素ガス中で１００℃にて乾燥し、厚さ２μｍのインク受容層を形成した。
【０１００】
ＰＶＡの水溶液をインクジェットで吐出しながらパターニングし、乾燥させると、幅５μｍ、長さ約２ｍｍのＰＶＡで満たされた絶縁性領域が形成された。このＰＶＡの皮膜の両端に、図５に示すように、ポリスチレンスルホン酸とポリ（エチレンジオキシチオフェン）の錯体の水分散液（バイエル社製 Ｂａｙｔｒｏｎ Ｐ）をピエゾ方式のインクジェットを用いて吐出し、乾燥した後、窒素ガス雰囲気中、１００℃で乾燥させると、ソース、ドレイン電極が形成された。
【０１０１】
以上の工程により、チャネル幅Ｗ＝約１．５ｍｍ、チャネル長Ｌ＝約５μｍの有機薄膜トランジスタ素子を作製した。
【０１０２】
この有機薄膜トランジスタ素子は、ｐチャネルエンハンスメント型ＦＥＴの良好な動作特性を示した。飽和領域におけるキャリア移動度は０．５ｃｍ2／Ｖ・ｓであった。
【０１０３】
実施例２
ＰＶＡの水溶液をインクジェットで吐出する際、この水溶液に、水分散性のカーボンブラックを添加し、よく攪拌して、吐出液とした。実施例１同様に素子を作製・評価したところ、良好に動作し、キャリア移動度は０．５ｃｍ2／Ｖ・ｓであった。
【０１０４】
また、この素子の絶縁性領域部分の光透過率は０．２％であり、２０００ｌｘの蛍光灯下でも動作に影響はなかった。
【０１０５】
比較例１
実施例１にて、インク受容層を形成せず、チャネル領域の皮膜形成に市販のフォトレジストに変更した。市販のポジ型フォトレジストをスピンコートした後、マスクを介して露光し、アルカリ現像し、水洗することで、幅５μｍ、長さ約２ｍｍ、厚さ０．５μｍのレジスト皮膜をパターニングした。同様に評価したが有機薄膜トランジスタ素子は動作しなかった。
【０１０６】
実施例３
実施例１と同様、下引き層、酸化ケイ素層が順次設けられたＰＥＳフィルムの表面に、実施例１と同様にインク受容層を形成した。
【０１０７】
ＰＶＡの水溶液をインクジェットで吐出しながらパターニングし、１００℃５分で乾燥させると、幅５μｍ、長さ約２ｍｍの絶縁性領域を形成した。
【０１０８】
ＰＶＡの皮膜の両端に、図６（ｄ）のように、ポリスチレンスルホン酸とポリ（エチレンジオキシチオフェン）の錯体の水分散液（バイエル製 Ｂａｙｔｒｏｎ Ｐ）をピエゾ方式のインクジェットを用いて吐出し、乾燥した後、窒素ガス雰囲気中、１００℃で乾燥させると、ソース、ドレイン電極が形成された。
【０１０９】
ＺｎおよびＮｉの含有量が１０ｐｐｍ以下になるよう良く精製した、ポリ（３−オクチルチオフェン）のｒｅｇｉｏｒｅｇｕｌａｒ体（アルドリッチ社製）のクロロホルム溶液を調製した。この溶液を、ピエゾ型のインクジェットを用いて、図のように吐出しパターニングし、室温で乾燥させた後、Ｎ2ガス置換雰囲気中で、５０℃、３０分間の熱処理を施した。このとき、インク受容層中にもポリ（３−ヘキシルチオフェン）が染み込み、その表面から浮き出した部分の膜厚は２０ｎｍであった。
【０１１０】
さらにフィルム温度２１０℃にて、上述した大気圧プラズマ法により、厚さ２００ｎｍの酸化ケイ素層を設けた後、同様なインク受容層を形成し、Ｂａｙｔｒｏｎ Ｐを、インクジェットを用いて吐出し、乾燥した後、窒素ガス雰囲気中、１００℃で乾燥させると、ゲート電極が形成された。
【０１１１】
以上の工程により、チャネル幅Ｗ＝約１．５ｍｍ、チャネル長Ｌ＝約５μｍの有機薄膜トランジスタ素子を作製した。
【０１１２】
この有機薄膜トランジスタ素子は、ｐチャネルエンハンスメント型ＦＥＴの良好な動作特性を示した。飽和領域におけるキャリア移動度は０．０２ｃｍ2／Ｖ・ｓであった。
【０１１３】
比較例２
実施例３にて、インク受容層を形成せず、感光性ポリイミドをフォトリソグラフによりパターニングしてチャネル領域の絶縁性領域を形成した以外、同様に作製・評価した。飽和領域におけるキャリア移動度は０．０１ｃｍ2／Ｖ・ｓであった。
【０１１４】
【発明の効果】
本発明により、高真空系やフォトリソグラフを用いることなく、精度の高い薄膜トランジスタ素子を、簡易かつ効率的にを提供することができた。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の薄膜トランジスタ素子の層構成例（ボトムゲート型）を示す図である。
【図２】本発明の薄膜トランジスタ素子の層構成例（トップゲート型）を示す図である。
【図３】本発明のボトムゲート型薄膜トランジスタ素子の製造工程の一例を示す図である。
【図４】本発明の広がり防止皮膜を作製した薄膜トランジスタ素子の製造方法を説明するための図である。
【図５】本発明のソース電極用の液滴とドレイン電極用の液滴を吐出した工程の上部からの模式図である。
【図６】本発明のトップゲート型薄膜トランジスタ素子の製造工程の一例を示す図である。
【符号の説明】
１ 支持体
２ インク受容層
３ 半導体層
４ ソース電極
４′ ソース電極用の液滴
５ ドレイン電極
５′ ドレイン電極用の液滴
６ 絶縁性領域
７ ゲート絶縁層
８ ゲート電極
８′ ゲート電極用液滴
９ 広がり防止皮膜[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a thin film transistor element and a manufacturing method thereof, and more particularly to an organic thin film transistor element and a manufacturing method thereof.
[0002]
[Prior art]
With the widespread use of information terminals, there is an increasing need for flat panel displays as computer displays. In addition, with the progress of computerization, the information provided by paper media has increased the opportunity to be provided electronically, and as a mobile display medium that is thin, light and easy to carry, electronic paper or digital The need for paper is also increasing.
[0003]
In general, in a flat display device, a display medium is formed using an element utilizing liquid crystal, organic EL, electrophoresis, or the like. In such a display medium, a technique using an active drive element formed of a thin film transistor (TFT) as an image drive element has become mainstream in order to ensure uniformity of screen brightness, screen rewrite speed, and the like.
[0004]
Here, the TFT element is usually formed on a glass substrate, mainly a semiconductor thin film such as a-Si (amorphous silicon) or p-Si (polysilicon), or a metal thin film such as a source, drain, or gate electrode on the substrate. Manufactured by sequentially forming. The production of flat panel displays using TFTs usually requires high-precision photolithographic processes in addition to vacuum equipment such as CVD and sputtering and thin film forming processes that require high-temperature processing processes. The load is very large. Furthermore, along with the recent needs for larger display screens, their costs have become enormous.
[0005]
In recent years, research and development of organic TFT elements using organic semiconductor materials has been actively promoted as a technique to compensate for the disadvantages of conventional TFT elements (see
[0006]
On the other hand, it is disclosed as an organic TFT technology using an ink jet for electrode formation (see, for example, Patent Document 2), and a process that does not use a vacuum system is possible, but in the channel region between the source and drain electrodes. Still, a polyimide film formed by photolithography is used.
[0007]
Since these use photolithography, the accuracy of forming a channel region is high, and therefore a TFT having a small channel length can be manufactured, but a complicated process is required and the manufacturing cost is also increased. Further, since
[0008]
[Patent Document 1]
Japanese Patent Laid-Open No. 10-190001
[0009]
[Non-Patent Document 1]
Advanced Material 2002 2002 No. 2 page 99 (Review)
[0010]
[Non-Patent Document 2]
SID '02 Digest p57
[0011]
[Patent Document 2]
International Publication No. 01/47043 Pamphlet
[0012]
[Problems to be solved by the invention]
It is an object of the present invention to provide a highly accurate thin film transistor element simply and efficiently without using a high vacuum system or photolithography.Proposed toThere is to serve.
[0013]
[Means for Solving the Problems]
The above object of the present invention has been achieved by the following constitutions.
[0014]
1. A gate electrode on the support, a gate insulating layer on the gate electrode, a semiconductor layer on the gate insulating layer, and in contact with the semiconductor layerVoid type containing fine particles and water-soluble binderAn ink receiving layer is provided, and an insulating region that defines a channel region is formed by introducing a first ink into the ink receiving layer, and then a second ink receiving layer is formed on both ends of the insulating region. A method of manufacturing a thin film transistor element, wherein a source electrode and a drain electrode are formed by introducing and drying ink.
[0015]
2. On the supportVoid type containing fine particles and water-soluble binderA first ink receiving layer is provided, and the first ink is applied to the first ink receiving layer.To the bottom of the first ink receiving layerAfter forming the insulating region defining the channel region by introducing, the second ink is introduced into the ink receiving layer at both ends of the insulating region and dried to thereby form the source electrode and the drain electrodeTheAnd then forming a semiconductor layer in contact with the source electrode and the drain electrode, a gate insulating layer in contact with the semiconductor layer, and on the gate insulating layerVoid type containing fine particles and water-soluble binderA method of manufacturing a thin film transistor element, comprising: providing a second ink receiving layer; and introducing the second ink into the second ink receiving layer and drying to form a gate electrode.
[0016]
3.Said3. The method for producing a thin film transistor element according to 1 or 2, wherein the semiconductor layer is an organic semiconductor.
[0017]
4).The inkTo the receptive layerThe first ink and the second ink;4. The method for producing a thin film transistor element according to any one of 1 to 3, wherein an ink jet recording method is used for introducing the ink.
[0018]
5.Said5. The method for producing a thin film transistor element according to any one of 1 to 4, wherein the solvent or dispersion medium of the coating liquid for the ink receiving layer contains 50% or more of water.
[0019]
6).SaidDefine the channel areaThe first6. The method for producing a thin film transistor element according to any one of 1 to 5, wherein the ink solvent or dispersion medium contains 50% or more of water.
[0020]
7).SaidSource electrode andSaidUsed to form drain electrodeThe second7. The method for producing a thin film transistor element according to any one of 1 to 3 above, wherein the ink solvent or dispersion medium contains 50% or more of water.
[0021]
8).SaidUsed to form gate electrodeThe second7. The method for producing a thin film transistor element according to any one of 2, 3 to 6, wherein the ink solvent or dispersion medium contains 50% or more of water.
[0022]
9. 9. A thin film transistor element manufactured by the method for manufacturing a thin film transistor element according to any one of 1 to 8 above.
[0023]
10.Said10. The thin film transistor element as described in 9 above, wherein the thin film transistor element is an organic thin film transistor element.
[0024]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
[0025]
The thin film transistor element of the present invention has a source electrode and a drain electrode in contact with a semiconductor layer on a support, a top gate type having a gate electrode on the support, and a gate electrode on the support. And is divided into bottom gate type having a source electrode and a drain electrode connected by an organic semiconductor layer through a gate insulating layer. Specific examples of element layer structures are as shown in FIGS. . The thin film transistor element of the present invention is preferably an organic (semiconductor) thin film transistor element.
[0026]
FIG. 1 shows an example of a bottom gate type layer structure, which has a
[0027]
FIG. 2 shows an example of a top gate type layer structure, which has an
[0028]
In the present invention, at least the
[0029]
The light transmittance referred to in this specification indicates an average transmittance in a wavelength region where photo-generated carriers can be generated in the organic semiconductor layer. In general, it is preferable to have the ability to shield light from 350 to 750 nm.
[0030]
In addition, since this technique is intended to suppress the light reaching the organic semiconductor layer in order to suppress the deterioration of the organic semiconductor layer due to light, not only the light transmittance is reduced in the
[0031]
In order to reduce the light transmittance of the
[0032]
The thin film transistor element of the present invention is characterized in that a source electrode and a drain electrode and an insulating layer that insulates these two electrodes are formed of ink. In particular, it is preferable to form these by an ink jet recording method. As a result, a method for manufacturing a thin film transistor element with improved production efficiency, high accuracy, and a short manufacturing process was obtained.
[0033]
The organic thin film transistor element of the present invention preferably has at least one of an undercoat layer containing a compound selected from inorganic oxides and inorganic nitrides and an undercoat layer containing a polymer.
[0034]
Inorganic oxides contained in the undercoat layer include silicon oxide, aluminum oxide, tantalum oxide, titanium oxide, tin oxide, vanadium oxide, barium strontium titanate, barium zirconate titanate, lead zirconate titanate, titanate Examples include lead lanthanum, strontium titanate, barium titanate, barium magnesium fluoride, bismuth titanate, strontium bismuth titanate, strontium bismuth tantalate, bismuth tantalate niobate, and yttrium trioxide. Examples of the inorganic nitride include silicon nitride and aluminum nitride.
[0035]
Of these, silicon oxide, aluminum oxide, tantalum oxide, titanium oxide, and silicon nitride are preferable.
[0036]
In the present invention, the undercoat layer containing a compound selected from inorganic oxides and inorganic nitrides is preferably formed by the atmospheric pressure plasma method described above.
[0037]
Polymers used for the undercoat layer containing polymer include polyester resin, polycarbonate resin, cellulose resin, acrylic resin, polyurethane resin, polyethylene resin, polypropylene resin, polystyrene resin, phenoxy resin, norbornene resin, epoxy resin, vinyl chloride-vinyl acetate Copolymer, vinyl chloride resin, vinyl acetate resin, copolymer of vinyl acetate and vinyl alcohol, partially hydrolyzed vinyl chloride-vinyl acetate copolymer, vinyl chloride-vinylidene chloride copolymer, vinyl chloride-acrylonitrile copolymer Polymer, ethylene-vinyl alcohol copolymer, polyvinyl alcohol, chlorinated polyvinyl chloride, ethylene-vinyl chloride copolymer, vinyl polymers such as ethylene-vinyl acetate copolymer, polyamide resin, ethylene-butadiene resin, Tajien - rubber-based resin such as acrylonitrile resin, silicone resin, and fluorine resins.
[0038]
The semiconductor layer used in the thin film transistor element of the present invention is preferably an organic semiconductor layer. As a material of the organic semiconductor layer, a π-conjugated material is used. For example, polypyrroles such as polypyrrole, poly (N-substituted pyrrole), poly (3-substituted pyrrole), poly (3,4-disubstituted pyrrole), Polythiophenes such as polythiophene, poly (3-substituted thiophene), poly (3,4-disubstituted thiophene), polybenzothiophene, polyisothianaphthenes such as polyisothianaphthene, and polychenylene such as polychenylene vinylene Vinylenes, poly (p-phenylene vinylenes) such as poly (p-phenylene vinylene), polyaniline, poly (N-substituted aniline), poly (3-substituted aniline), poly (2,3-substituted aniline), etc. Polyacetylenes such as polyaniline and polyacetylene, and polydiacetylenes such as polydiacetylene Polyazulenes such as polyazulene, polypyrenes such as polypyrene, polycarbazoles such as polycarbazole and poly (N-substituted carbazole), polyselenophenes such as polyselenophene, polyfurans such as polyfuran and polybenzofuran, poly (p -Phenylene), polyindoles such as polyindole, polypyridazines such as polypyridazine, naphthacene, pentacene, hexacene, heptacene, dibenzopentacene, tetrabenzopentacene, pyrene, dibenzopyrene, chrysene , Perylene, coronene, terylene, obalene, quaterrylene, circumcene anthracene, and other polyacenes and polyacenes in which part of the carbon is substituted with atoms such as N, S, and O, and functional groups such as carbonyl groups (Triphenodioxazine, triphenodithiazine, hexacene-6,15-quinone, etc.), polymers such as polyvinylcarbazole, polyphenylene sulfide, polyvinylene sulfide, and polycyclic condensates described in JP-A-11-195790 Can be used.
[0039]
Further, for example, α-sexual thiophene α, ω-dihexyl-α-sexual thiophene, α, ω-dihexyl-α-kinkethiophene, α, ω-bis (α, which is a thiophene hexamer having the same repeating unit as those polymers. Oligomers such as 3-butoxypropyl) -α-sexithiophene and styrylbenzene derivatives can also be preferably used.
[0040]
Further, metal phthalocyanines such as copper phthalocyanine and fluorine-substituted copper phthalocyanine described in JP-A No. 11-251601,
[0041]
Among these π-conjugated materials, thiophene, vinylene, chelenylene vinylene, phenylene vinylene, p-phenylene, a substituent thereof, or two or more of these are used as a repeating unit, and the number n of the repeating units is 4 to 4 At least 1 selected from the group consisting of an oligomer of 10 or a polymer in which the number n of repeating units is 20 or more, a condensed polycyclic aromatic compound such as pentacene, fullerenes, condensed ring tetracarboxylic diimides, and metal phthalocyanine Species are preferred.
[0042]
Other organic semiconductor materials include tetrathiafulvalene (TTF) -tetracyanoquinodimethane (TCNQ) complex, bisethylenetetrathiafulvalene (BEDTTTTF) -perchloric acid complex, BEDTTTTF-iodine complex, TCNQ-iodine complex. Organic molecular complexes such as can also be used. Furthermore, (sigma) conjugated polymers, such as polysilane and polygermane, and organic-inorganic hybrid material as described in Unexamined-Japanese-Patent No. 2000-260999 can also be used.
[0043]
In the present invention, for example, a material having a functional group such as acrylic acid, acetamide, dimethylamino group, cyano group, carboxyl group, nitro group, benzoquinone derivative, tetracyanoethylene, and tetracyanoquinodimethane are used in the organic semiconductor layer. And materials that can accept electrons, such as derivatives thereof, materials that have functional groups such as amino groups, triphenyl groups, alkyl groups, hydroxyl groups, alkoxy groups, and phenyl groups, substituted amines such as phenylenediamine , So-called doping, containing materials that serve as donors of electrons such as anthracene, anthracene, benzoanthracene, substituted benzoanthracene, pyrene, substituted pyrene, carbazole and its derivatives, tetrathiafulvalene and its derivatives, etc. Processing Good.
[0044]
The doping means introducing an electron-donating molecule (acceptor) or an electron-donating molecule (donor) into the thin film as a dopant. Accordingly, the doped thin film is a thin film containing the condensed polycyclic aromatic compound and the dopant. A well-known thing can be employ | adopted as a dopant used for this invention.
[0045]
These organic semiconductor layers can be prepared by vacuum deposition, molecular beam epitaxial growth, ion cluster beam method, low energy ion beam method, ion plating method, CVD method, sputtering method, plasma polymerization method, electrolytic polymerization method, chemical method, etc. Examples include a polymerization method, a spray coating method, a spin coating method, a blade coating method, a dip coating method, a casting method, a roll coating method, a bar coating method, a die coating method, and an LB method, which can be used depending on the material. However, among these, in terms of productivity, spin coating methods, blade coating methods, dip coating methods, roll coating methods, bar coating methods, die coating methods, etc. that can easily and precisely form thin films using organic semiconductor solutions. Liked.
[0046]
In addition, as described in Advanced Material 1999 No. 6, p. 480 to 483, a precursor such as pentacene is soluble in a solvent, a target organic material formed by heat treatment of a precursor film formed by coating A thin film may be formed.
[0047]
The thickness of the thin film made of these organic semiconductors is not particularly limited, but the characteristics of the obtained transistor are often greatly influenced by the thickness of the active layer made of the organic semiconductor. Although it varies depending on the semiconductor, it is generally 1 μm or less, preferably 10 to 300 nm.
[0048]
The source electrode and the drain electrode of the thin film transistor element of the present invention are electrodes prepared using a solution or a paste-like ink containing a conductive material. As the conductive material, a conductive polymer or metal fine particles can be suitably used. Further, the solvent or dispersion medium is preferably a solvent or dispersion medium containing 50% or more, preferably 90% or more of water, in order to suppress damage to the organic semiconductor.
[0049]
As the dispersion containing metal fine particles, for example, a known conductive paste may be used, but a dispersion containing metal fine particles having a particle diameter of 1 to 50 nm, preferably 1 to 10 nm is preferable.
[0050]
Platinum, gold, silver, nickel, chromium, copper, iron, tin, antimony lead, tantalum, indium, palladium, tellurium, rhenium, iridium, aluminum, ruthenium, germanium, molybdenum, tungsten, zinc, etc. Can be used.
[0051]
An electrode is formed using a dispersion in which fine particles made of these metals are dispersed in water or a dispersion medium that is an arbitrary organic solvent using a dispersion stabilizer mainly made of an organic material.
[0052]
As a method for producing such a dispersion of fine metal particles, metal ions are reduced in the liquid phase, such as a physical generation method such as gas evaporation method, sputtering method, metal vapor synthesis method, colloidal method, coprecipitation method, etc. Examples of the chemical production method for producing metal fine particles include colloidal methods described in JP-A-11-76800, JP-A-11-80647, JP-A-11-319538, JP-A-2000-239853, and the like. A dispersion of fine metal particles produced by a gas evaporation method described in JP-A Nos. 2001-254185, 2001-53028, 2001-35255, 2000-124157, 2000-123634, etc. is there. After forming an electrode using these metal fine particle dispersions and drying the solvent, the metal fine particles are obtained by heating in a shape within a range of 100 to 300 ° C., preferably 150 to 200 ° C. as necessary. An electrode pattern having a target shape is formed by heat fusion.
[0053]
Further, as the source electrode and drain electrode, it is also preferable to use a known conductive polymer whose conductivity is improved by doping or the like. For example, conductive polyaniline, conductive polypyrrole, conductive polythiophene, polyethylenedioxythiophene and polystyrene sulfone. Acid complexes and the like are also preferably used. Thereby, the Schottky barrier between the source electrode and the drain electrode can be reduced.
[0054]
The material used for the insulating layer of the present invention is preferably a material containing a hydrophilic polymer, more preferably an aqueous solution or aqueous dispersion of the hydrophilic polymer. The hydrophilic polymer is a polymer having solubility or dispersibility with respect to water or an aqueous acid solution, an alkaline aqueous solution, an alcohol aqueous solution, and various surfactant aqueous solutions. For example, homopolymers and copolymers composed of components such as polyvinyl alcohol, HEMA, acrylic acid, and acrylamide can be suitably used. As other materials, materials containing inorganic oxides and inorganic nitrides are also preferable because they do not affect the organic semiconductor and do not affect other coating processes. Further, a material for a gate insulating layer described later can also be used.
[0055]
As a method for forming the insulating layer and the electrode, the ink receiving layer is formed by patterning a solution or dispersion containing the target material directly by the ink jet method.
[0056]
The ink receiving layer of the present invention is a void typeBecauseThe fine particles and the water-soluble binder are mixed and applied.
[0057]
Examples of the fine particles that can be used in the ink receiving layer include inorganic fine particles and organic fine particles. In particular, inorganic fine particles are preferable because fine particles can be easily obtained. Examples of such inorganic fine particles include light calcium carbonate, heavy calcium carbonate, magnesium carbonate, kaolin, clay, talc, calcium sulfate, barium sulfate, titanium dioxide, zinc oxide, zinc hydroxide, zinc sulfide, zinc carbonate, White inorganic pigments such as hydrotalcite, aluminum silicate, diatomaceous earth, calcium silicate, magnesium silicate, synthetic amorphous silica, colloidal silica, alumina, colloidal alumina, pseudoboehmite, aluminum hydroxide, lithopone, zeolite, magnesium hydroxide, etc. Can be mentioned. The inorganic fine particles can be used as primary particles or in a state where secondary aggregated particles are formed.
[0058]
In the present invention, the inorganic fine particles are preferably alumina, pseudoboehmite, colloidal silica, or fine particle silica synthesized by a gas phase method, and particularly preferably fine particle silica synthesized by a gas phase method. The silica synthesized by this vapor phase method may have a surface modified with Al. The Al content of vapor-phase process silica whose surface is modified with Al is preferably 0.05 to 5% by mass with respect to silica.
[0059]
The inorganic fine particles may have any particle diameter, but the average particle diameter is preferably 1 μm or less. In particular, 0.2 μm or less is preferable, and 0.1 μm or less is most preferable. The lower limit of the particle size is not particularly limited, but is preferably approximately 0.003 μm or more, particularly preferably 0.005 μm or more, from the viewpoint of production of inorganic fine particles.
[0060]
The average particle size of the inorganic fine particles is obtained as a simple average value (number average) by observing the cross section and surface of the porous layer with an electron microscope and determining the particle size of 100 arbitrary particles. Here, each particle size is expressed by a diameter assuming a circle equal to the projected area.
[0061]
The fine particles may remain as primary particles, or may be present in the porous film as secondary particles or higher-order aggregated particles, but the average particle size is determined by observation with an electron microscope. The particle size of the particles forming independent particles in the porous layer.
[0062]
The content of the fine particles in the water-soluble coating solution is 5 to 40% by mass, and particularly preferably 7 to 30% by mass.
[0063]
There is no restriction | limiting in particular as a hydrophilic binder contained in a space | gap type receiving layer, A conventionally well-known hydrophilic binder can be used, For example, gelatin, polyvinylpyrrolidone, polyethylene oxide, polyacrylamide, polyvinyl alcohol etc. are used. Polyvinyl alcohol is particularly preferred.
[0064]
Polyvinyl alcohol has an interaction with inorganic fine particles, has a particularly high holding power with respect to the inorganic fine particles, and is a polymer having a relatively small hygroscopic humidity dependency. Examples of the polybilyl alcohol preferably used in the present invention include, in addition to ordinary polyvinyl alcohol obtained by hydrolysis of polyvinyl acetate, modified polyvinyl alcohol having a terminal cation modified, anion-modified polyvinyl alcohol having an anionic group, and the like. Polyvinyl alcohol is also included.
[0065]
As the polyvinyl alcohol obtained by hydrolysis of vinyl acetate, those having an average degree of polymerization of 300 or more are preferably used, and those having an average degree of polymerization of 1000 to 5000 are particularly preferably used. The saponification degree is preferably 70 to 100%, particularly preferably 80 to 99.5%.
[0066]
Examples of the cation-modified polyvinyl alcohol have primary to tertiary amino groups and quaternary ammonium groups in the main chain or side chain of the polyvinyl alcohol as described in JP-A-61-110483. Polyvinyl alcohol, which is obtained by saponifying a copolymer of an ethylenically unsaturated monomer having a cationic group and vinyl acetate.
[0067]
Examples of the ethylenically unsaturated monomer having a cationic group include trimethyl- (2-acrylamido-2,2-dimethylethyl) ammonium chloride and trimethyl- (3-acrylamido-3,3-dimethylpropyl) ammonium chloride. N-vinylimidazole, N-vinyl-2-methylimidazole, N- (3-dimethylaminopropyl) methacrylamide, hydroxylethyltrimethylammonium chloride, trimethyl- (3-methacrylamidopropyl) ammonium chloride, N- (1, 1-dimethyl-3-dimethylaminopropyl) acrylamide and the like.
[0068]
The ratio of the cation-modified group-containing monomer of the cation-modified polyvinyl alcohol is 0.1 to 10 mol%, preferably 0.2 to 5 mol%, relative to vinyl acetate.
[0069]
Examples of the anion-modified polyvinyl alcohol include polyvinyl alcohols having an anionic group described in JP-A-1-206088, vinyl alcohols described in JP-A-61-237681, and JP-A-63-330779. And a vinyl compound having a water-soluble group, and modified polyvinyl alcohol having a water-soluble group described in JP-A-7-285265.
[0070]
Nonionic modified polyvinyl alcohol includes, for example, a polyvinyl alcohol derivative obtained by adding a polyalkylene oxide group described in JP-A-7-9758 to a part of vinyl alcohol, and described in JP-A-8-25795. And a block copolymer of a vinyl compound having a hydrophobic group and vinyl alcohol.
[0071]
Polyvinyl alcohol can also use 2 or more types together, such as a polymerization degree and a different kind of modification | denaturation. In particular, when polyvinyl alcohol having a degree of polymerization of 2000 or more is used, 0.05 to 10% by mass of polyvinyl alcohol having a degree of polymerization of 1000 or less is preferably 0.05 to 10% by mass in the inorganic fine particle dispersion. It is preferable to add polyvinyl alcohol having a degree of polymerization of 2000 or more after adding 1 to 5% by mass without significant thickening.
[0072]
The ratio of the fine particles to the hydrophilic binder in the void type receiving layer is preferably 2 to 20 times by mass. When the mass ratio is less than twice, not only does the porosity of the porous layer decrease and it becomes difficult to obtain a sufficient void volume, but an excessive hydrophilic binder swells during ink jet recording to close the void, It becomes a factor which reduces the absorption rate of a conductive polymer. On the other hand, when this ratio exceeds 20 times, cracks are likely to occur when the porous layer is applied as a thick film, which is not preferable. The ratio of the fine particles to the particularly preferred hydrophilic binder is 2.5 to 12 times, most preferably 3 to 10 times.
[0073]
Various insulating films can be used as the gate insulating layer of the thin film transistor element of the present invention, and an inorganic oxide film having a high relative dielectric constant is particularly preferable. Inorganic oxides include silicon oxide, aluminum oxide, tantalum oxide, titanium oxide, tin oxide, vanadium oxide, barium strontium titanate, barium zirconate titanate, lead zirconate titanate, lead lanthanum titanate, strontium titanate, Examples thereof include barium titanate, barium magnesium fluoride, bismuth titanate, strontium bismuth titanate, strontium bismuth tantalate, bismuth tantalate niobate, and yttrium trioxide. Of these, silicon oxide, aluminum oxide, tantalum oxide, and titanium oxide are preferable. Inorganic nitrides such as silicon nitride and aluminum nitride can also be suitably used.
[0074]
Examples of the method for forming the film include a vacuum process, a molecular beam epitaxial growth method, an ion cluster beam method, a low energy ion beam method, an ion plating method, a CVD method, a sputtering method, an atmospheric pressure plasma method, and a spray process. Wet processes such as coating methods, spin coating methods, blade coating methods, dip coating methods, casting methods, roll coating methods, bar coating methods, die coating methods, and other wet processes such as printing and ink jet patterning methods, etc. Can be used depending on the material.
[0075]
The wet process is a method of applying and drying a liquid in which fine particles of inorganic oxide are dispersed in an arbitrary organic solvent or water using a dispersion aid such as a surfactant as required, or an oxide precursor, for example, A so-called sol-gel method in which a solution of an alkoxide body is applied and dried is used.
[0076]
Of these, the atmospheric pressure plasma method described above is preferable.
It is also preferable that the gate insulating layer is composed of an anodized film or the anodized film and an insulating film. The anodized film is preferably sealed. The anodized film is formed by anodizing a metal that can be anodized by a known method.
[0077]
Examples of the metal that can be anodized include aluminum and tantalum, and the anodizing method is not particularly limited, and a known method can be used. An oxide film is formed by anodizing. Any electrolyte solution that can form a porous oxide film can be used as the anodizing treatment. Generally, sulfuric acid, phosphoric acid, oxalic acid, chromic acid, boric acid, sulfamic acid, benzenesulfone, and the like can be used. Acids or the like, or mixed acids obtained by combining two or more of these or salts thereof are used. The treatment conditions for anodization vary depending on the electrolyte used, and thus cannot be specified in general. In general, the electrolyte concentration is 1 to 80% by mass, the electrolyte temperature is 5 to 70 ° C., and the current density. 0.5-60A / dm2A voltage of 1 to 100 volts and an electrolysis time of 10 seconds to 5 minutes are suitable. A preferred anodizing treatment is a method in which an aqueous solution of sulfuric acid, phosphoric acid or boric acid is used as the electrolytic solution and the treatment is performed with a direct current, but an alternating current can also be used. The concentration of these acids is preferably 5 to 45% by mass, the electrolyte temperature is 20 to 50 ° C., and the current density is 0.5 to 20 A / dm.2The electrolytic treatment is preferably performed for 20 to 250 seconds.
[0078]
In addition, as the organic compound film, polyimide, polyamide, polyester, polyacrylate, photo radical polymerization type, photo cation polymerization type photo curable resin, or a copolymer containing an acrylonitrile component, polyvinyl phenol, polyvinyl alcohol, novolac resin, Also, cyanoethyl pullulan or the like can be used.
[0079]
As the method for forming the organic compound film, the wet process is preferable.
An inorganic oxide film and an organic oxide film can be laminated and used together. The thickness of these insulating films is generally 50 nm to 3 μm, preferably 100 nm to 1 μm.
[0080]
Arbitrary alignment treatment may be performed between the gate insulating layer and the organic semiconductor layer. Silane coupling agents such as octadecyltrichlorosilane, trichloromethylsilazane, and self-assembled alignment films such as alkane phosphoric acid, alkanesulfonic acid, and alkanecarboxylic acid are preferably used.
[0081]
In the present invention, the support is preferably made of a resin. For example, a plastic film sheet can be used. Examples of the plastic film include polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polyethersulfone (PES), polyetherimide, polyetheretherketone, polyphenylene sulfide, polyarylate, polyimide, polycarbonate (PC), Examples thereof include films made of cellulose triacetate (TAC), cellulose acetate propionate (CAP), and the like. Thus, by using a plastic film, it is possible to reduce the weight as compared with the case of using a glass substrate, to improve portability, and to improve resistance to impact.
[0082]
An element protective layer can be provided on the thin film transistor element of the present invention. Examples of the protective layer include the inorganic oxides and inorganic nitrides described above, and the protective layer is preferably formed by the atmospheric pressure plasma method described above. This improves the durability of the thin film transistor element.
[0083]
Next, a method for manufacturing the thin film transistor element of the present invention will be described with reference to the drawings.
FIG. 3 is a diagram showing an example of the manufacturing process of the bottom gate type thin film transistor element. FIG. 3A shows a material in which the
[0084]
By the above method, the channel length of the thin film transistor element can be uniquely controlled by the width of the formed film, that is, the volume and discharge amount (drawing density) of the inkjet droplets, and the droplets are absorbed in the ink receiving layer, Since it is dried after being held, a highly accurate thin film transistor element can be manufactured by an extremely simple method.
[0085]
In addition, when a thin film transistor element is manufactured by a technique using a photolithographic method such as WO 01/47043 in a bottom gate type configuration that is general and highly useful as a thin film transistor element for a conventional display, It has been found that the organic semiconductor layer is deteriorated in the coating process of the photoresist material and the developing process of the photoresist layer due to the influence of the coating solvent and the developer component used in the process.
[0086]
Furthermore, it has been found that this deterioration can be prevented by preparing the receiving layer by water-based coating and using water-based ink for forming the
[0087]
Further, if the spread preventing film 9 is formed as shown in FIG. 4, it is possible to prevent the source electrode droplet 4 'and the drain electrode droplet 5' from spreading more than necessary. The spread preventing film 9 may be the same as the ink used for forming the
[0088]
FIG. 5 is a schematic diagram showing the process of FIG.
FIG. 6 is a diagram showing an example of a manufacturing process of a top gate type thin film transistor element. In FIG. 6A, the
[0089]
【Example】
EXAMPLES Hereinafter, although an Example demonstrates this invention, this invention is not limited to this.
[0090]
Example 1
50 W / m on the surface of 200 μm thick PES film2The coating solution having the following composition was applied to a dry film thickness of 2 μm, dried at 90 ° C. for 5 minutes, and then from a distance of 10 cm under a 60 W / cm high-pressure mercury lamp for 4 seconds. Cured.
[0091]
Dipentaerythritol hexaacrylate monomer 60g
Dipentaerythritol hexaacrylate dimer 20g
Dipentaerythritol hexaacrylate trimer or higher component 20g
Diethoxybenzophenone UV initiator 2g
Silicone surfactant 1g
75g of methyl ethyl ketone
Methyl propylene glycol 75g
Further, a 50 nm thick silicon oxide film was provided on the layer by continuous atmospheric pressure plasma treatment under the following conditions.
[0092]
(Used gas)
Inert gas: helium 98.25% by volume
Reactive gas: oxygen gas 1.5 volume%
Reactive gas: Tetraethoxysilane vapor (bubbled with helium gas) 0.25% by volume
(Discharge conditions)
Discharge output: 10W / cm2
(Electrode condition)
The electrode is coated with 1 mm of alumina by ceramic spraying on a stainless steel jacket roll base material having cooling means with cooling water, and then a solution obtained by diluting tetramethoxysilane with ethyl acetate is applied and dried, and then sealed by ultraviolet irradiation. This is a roll electrode having a dielectric (relative permittivity of 10) that has been subjected to hole treatment and has a smooth surface and an Rmax of 5 μm, and is grounded. On the other hand, as the application electrode, a hollow rectangular stainless steel pipe was coated with the same dielectric as described above under the same conditions.
[0093]
Further thereon, an aluminum film having a thickness of 300 nm was formed by sputtering to form a gate electrode.
[0094]
<Anodized film formation process>
After thoroughly cleaning the above film substrate, an anode is formed in a 30% by mass ammonium borate aqueous solution for 2 minutes using a direct current supplied from a constant voltage power supply of 60 V so that the thickness of the anodized film becomes 120 nm. An oxide film was prepared. After thoroughly washing, steam sealing treatment was performed in a saturated steam chamber at 1 atm and 100 ° C.
[0095]
<Gate insulation layer formation process>
Further, a silicon oxide layer having a thickness of 30 nm was provided at a film temperature of 200 ° C. by the atmospheric pressure plasma method described above.
[0096]
Next, a chloroform solution of the following compound C is discharged onto the region where the channel is to be formed using a piezo ink jet method, dried in nitrogen gas at 50 ° C. for 3 minutes, and at 200 ° C. When heat treatment was performed for 10 minutes, an organic semiconductor layer which was a pentacene thin film having a thickness of 50 nm was formed.
[0097]
[Chemical 1]
(Preparation of coating solution for ink receiving layer)
Colloidal silica (manufactured by Nissan Chemical Industries, Ltd .: primary particle diameter 10-20 nm, 20% aqueous dispersion) 3 kg, Aerosol 300 (
[0099]
This was applied to the surface of the organic semiconductor layer, and dried in nitrogen gas at 100 ° C. to form an ink receiving layer having a thickness of 2 μm.
[0100]
When an aqueous solution of PVA was patterned while being ejected by inkjet and dried, an insulating region filled with PVA having a width of 5 μm and a length of about 2 mm was formed. As shown in FIG. 5, an aqueous dispersion of a poly (ethylenedioxythiophene) complex of poly (ethylenedioxythiophene) (Baytron P manufactured by Bayer) is ejected onto both ends of the PVA film using a piezo ink jet. After drying, when it was dried at 100 ° C. in a nitrogen gas atmosphere, source and drain electrodes were formed.
[0101]
Through the above steps, an organic thin film transistor element having a channel width W = about 1.5 mm and a channel length L = about 5 μm was produced.
[0102]
This organic thin film transistor element exhibited good operating characteristics of a p-channel enhancement type FET. Carrier mobility in the saturation region is 0.5 cm2/ V · s.
[0103]
Example 2
When discharging an aqueous solution of PVA by inkjet, water-dispersible carbon black was added to this aqueous solution and stirred well to obtain a discharge liquid. When the device was fabricated and evaluated in the same manner as in Example 1, it worked well and the carrier mobility was 0.5 cm.2/ V · s.
[0104]
Further, the light transmittance of the insulating region portion of this element was 0.2%, and the operation was not affected even under a 2000 lx fluorescent lamp.
[0105]
Comparative Example 1
In Example 1, the ink receiving layer was not formed, but a commercially available photoresist was used to form a film in the channel region. A commercially available positive photoresist was spin-coated, exposed through a mask, alkali developed, and washed with water to pattern a resist film having a width of 5 μm, a length of about 2 mm, and a thickness of 0.5 μm. Although evaluated similarly, the organic thin-film transistor element did not operate | move.
[0106]
Example 3
In the same manner as in Example 1, an ink receiving layer was formed on the surface of the PES film provided with the undercoat layer and the silicon oxide layer in the same manner as in Example 1.
[0107]
When an aqueous PVA solution was patterned while being ejected by inkjet, and dried at 100 ° C. for 5 minutes, an insulating region having a width of 5 μm and a length of about 2 mm was formed.
[0108]
As shown in FIG. 6 (d), an aqueous dispersion of a complex of polystyrene sulfonic acid and poly (ethylenedioxythiophene) (Bayer's Baytron P) is ejected to both ends of the PVA film using a piezo ink jet. After drying, when it was dried at 100 ° C. in a nitrogen gas atmosphere, source and drain electrodes were formed.
[0109]
A chloroform solution of poly (3-octylthiophene) regioregular body (manufactured by Aldrich), which was well purified so that the Zn and Ni contents were 10 ppm or less, was prepared. This solution was ejected and patterned as shown in the figure using a piezo-type ink jet and dried at room temperature.2Heat treatment was performed at 50 ° C. for 30 minutes in a gas replacement atmosphere. At this time, poly (3-hexylthiophene) soaked into the ink receiving layer, and the film thickness of the portion that protruded from the surface was 20 nm.
[0110]
Further, after forming a silicon oxide layer having a thickness of 200 nm by the above-described atmospheric pressure plasma method at a film temperature of 210 ° C., a similar ink receiving layer was formed, and Baytron P was ejected using an ink jet and dried. Then, when it was made to dry at 100 degreeC in nitrogen gas atmosphere, the gate electrode was formed.
[0111]
Through the above steps, an organic thin film transistor element having a channel width W = about 1.5 mm and a channel length L = about 5 μm was produced.
[0112]
This organic thin film transistor element exhibited good operating characteristics of a p-channel enhancement type FET. Carrier mobility in the saturation region is 0.02 cm2/ V · s.
[0113]
Comparative Example 2
In Example 3, an ink receiving layer was not formed, and photosensitive polyimide was patterned by photolithography to form an insulating region of the channel region, and was similarly prepared and evaluated. Carrier mobility in the saturation region is 0.01 cm2/ V · s.
[0114]
【The invention's effect】
According to the present invention, a highly accurate thin film transistor element can be provided simply and efficiently without using a high vacuum system or photolithography.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a diagram showing a layer configuration example (bottom gate type) of a thin film transistor element of the present invention.
FIG. 2 is a diagram showing a layer configuration example (top gate type) of a thin film transistor element of the present invention.
FIG. 3 is a diagram showing an example of a manufacturing process of a bottom gate type thin film transistor element of the present invention.
FIG. 4 is a view for explaining a method of manufacturing a thin film transistor element in which the spread preventing film of the present invention is produced.
FIG. 5 is a schematic view from the upper part of the step of discharging a droplet for a source electrode and a droplet for a drain electrode according to the present invention.
FIG. 6 is a diagram showing an example of the manufacturing process of the top gate type thin film transistor element of the present invention.
[Explanation of symbols]
1 Support
2 Ink receiving layer
3 Semiconductor layer
4 Source electrode
4 'Droplet for source electrode
5 Drain electrode
5 'Droplet for drain electrode
6 Insulating region
7 Gate insulation layer
8 Gate electrode
8 'droplet for gate electrode
9 Spreading prevention film
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