JP4410489B2 - Hydrogen production equipment - Google Patents
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Description
【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、水素製造装置、特にそれを構成する水素透過反応管とそれを積層したユニットの構造に関する。
【0002】
【従来の技術】
図12と図13に基づき、従来の水素製造装置の例を説明する。図12は従来の水素製造装置の一部を破断して示す概略斜視図であり、図13は、図12中G−G矢視による模式的横断面図である。
【0003】
従来の水素製造装置の一例として、メタンやメタノールなどの炭化水素や含酸素炭化水素からなる原料ガスを、水蒸気改質反応とCOシフト反応によって、主に水素と二酸化炭素を生成し、水素透過性の金属膜によって水素を選択的に分離し回収するものがある。水素透過性の金属膜は、薄いほど高性能であり、例えば特開平9−255306号公報(特許文献1)に記載されるように、厚さは2〜50μmと非常に薄い無孔質薄膜である。また、このような水素製造装置で使用される改質触媒は粒子状のものが一般的である。
【0004】
例えば特開平6−321503号公報(特許文献2)に示される従来の水素製造装置100は、図12、図13に示すように、底部101を閉じた外筒102と、その内側に順次配設された中筒103および内筒104とを備え、外筒102、中筒103および内筒104とも直立円筒形を成し、外筒102と中筒103の間に第1環状空間部114、中筒103と内筒104の間に第2環状空間部105を形成している。
【0005】
第2環状空間部105の上部には予備改質部106を備え、その下方の第2環状空間部105内には、改質触媒cを充填した触媒層111が形成されるとともに、水素分離膜モジュール107が複数同心状に配設される。水素分離膜モジュール107は、ステンレス鋼製のメッシュとステンレス鋼不織布等からなる支持補強部材を担体として選択的に水素を透過する金属膜を備えた外壁と内壁とが画成する第3空間部108を形成し、各水素分離膜モジュール107内の第3空間部108にはそれぞれスイープガス管118が挿入されている。
【0006】
燃焼ガスバーナ109は、燃焼ガス管110を介入して導入された燃料ガスを内筒中空部112において空気によって燃焼して、水蒸気改質反応に必要な熱エネルギを、第2環状空間部105内の触媒層111に供給して所定温度に維持する。燃焼ガスは、内筒中空部112と外筒102の底部101と第2環状空間部105の環状底部113との間の空間、次いで第1環状空間部114を経て燃焼ガス出口115から外部に出るが、その間に触媒層111を加熱する。
【0007】
軽質炭化水素またはメタノールガスと水蒸気との混合ガスからなるプロセスフィードガスが、第2環状空間部105の上部に設けられたフィードガス入口116から導入され、その一部が予備改質部106で水素に転化し、さらに触媒層111に流入して高温下で水素に転化する。生成水素は、水素分離膜モジュール107内に透過することにより選択的に分離、収集され、第3空間部108を経由して、その上部に設けられた水素出口119からスイープガスと共に流出する。
【0008】
スイープガスは、装置上部のスイープガス入口117から送入されスイープガス管118を流下し、次いで下端開口から第3空間部108に流入し、透過水素をスイープしながら同伴して上昇し水素出口119から流出する。スイープガスを流通して水素を押出すように同伴流出させることにより、第3空間部108の透過側の水素分圧が低く維持される。一方、触媒層111を通過した未反応の原料ガス、生成したCO、CO2 ガスは触媒層111下部に開口を有するオフガス管120を経由してオフガス出口121より系外に流出する。
【0009】
しかしながら、上記のような従来の直立円筒形の水素製造装置100は、下記のような問題点があった。
【0010】
中央部に燃焼ガスバーナ109を設置しているため、同心状に配設した水素分離膜モジュール107の幅方向の外側に熱が伝わりにくい構造であり、膜モジュール面内で温度分布を生じ、水素透過性能を低下させる要因になる。
【0011】
水素分離膜モジュール107を同心状に配設しているため、中央の火炉スペース(内筒中空部112)が大きく、水素製造装置100のコンパクト化を妨げている。
【0012】
また、リフォーマ筒体自体が溶接構造の圧力容器であり、水素分離膜モジュール交換ができない、等である。
【0013】
【特許文献1】
特開平9−255306号公報(第3頁)
【特許文献2】
特開平6−321503号公報(第4、5頁、図4、5)
【0014】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、かかる従来の直立円筒形の水素製造装置の問題を解消し、効率的な加熱が可能で水素透過性能の低下が防止され、コンパクト化を可能とし、メンテナンス、加工、製造、組立てが容易な水素製造装置を提供することを課題とするものである。
【0015】
【課題を解決するための手段】
(1)本発明は、上記の課題を解決するためになされたものであり、その第1の手段として、燃焼ガスによる加熱によってプロセスガスから触媒により水素を生成し、水素のみを選択的に透過する金属膜により仕切られ内部に透過側の空間を形成する水素分離膜モジュールにより生成された水素を取り出す水素製造装置において、前記水素分離膜モジュールを複数の反応管の各反応管毎に組み込んでなり、且つ、前記反応管表面に同反応管の軸方向に延在する複数の突起部を設け、同反応管を前記突起部同士が突き合うように複数積層して、燃焼ガスを流す流路を構成するとともに外周部を耐圧部材でユニット化してなることを特徴とする水素製造装置を提供する。
【0016】
上記第1の手段によれば、水素分離膜モジュールを複数の反応管の各反応管毎に組み込んでいるので、燃焼ガスを反応管の胴部に沿って流して反応部を効率的に加熱することが可能であり水素透過性能の低下が防止され、水素製造装置は、複数の反応管の積層によってユニット化して構成でき、反応管単位で水素分離膜モジュール等のメンテナンスが可能である。
また、強固な反応器のユニットができるとともに突起部により反応管の周囲の燃焼ガス流路が確保され、効率的な加熱が可能で水素透過性能の低下が防止され、ユニット単位のメンテナンスが可能になる。
(2)第2の手段として、燃焼ガスによる加熱によってプロセスガスから触媒により水素を生成し、水素のみを選択的に透過する金属膜により仕切られ内部に透過側の空間を形成する水素分離膜モジュールにより生成された水素を取り出す水素製造装置において、前記水素分離膜モジュールを複数の反応管の各反応管毎に組み込んでなり、且つ、前記反応管表面に同反応管の軸方向に延在する複数の支持部材を配置し、同支持部材を挟むように前記反応管を複数積層して、同反応管の間に燃焼ガスを流す流路を構成するとともに外周部を耐圧部材でユニット化してなることを特徴とする水素製造装置を提供する。
上記第2の手段によれば、強固な反応器のユニットができるとともに支持部材により反応管の周囲の燃焼ガス流路が確保され反応管を簡単な構造にでき、効率的な加熱が可能で水素透過性能の低下が防止され、ユニット単位のメンテナンスが可能になる。
【0017】
(3)第3の手段としては、第1の手段または第2の手段の水素製造装置において、前記水素分離膜モジュールおよび反応管を矩形にしてなることを特徴とする水素製造装置を提供する。
【0018】
第3の手段によれば、第1の手段または第2の手段の作用に加え、反応管の形状を矩形としたので、これを積層、配列することで大きな燃焼部(火炉)を必要とせず、水素製造装置のコンパクト化が図れ、水素分離膜モジュールを矩形にする場合、他の構成部品も矩形にできるため、プロセスガスのバイパスを低減できる。
【0019】
(4)また、第4の手段として、第1の手段〜第3の手段のいずれか一つの水素製造装置において、前記反応管の間に燃焼ガスを流す流路が形成されるように同反応管を配置して複数積層し、外周部を耐圧部材で覆いユニット化してなることを特徴とする水素製造装置を提供する。
【0020】
第4の手段によれば、第1の手段〜第3の手段ののいずれか一つ作用に加え、強固な反応器のユニットができるとともに反応管の周囲の燃焼ガス流路が確保され、効率的な加熱が可能で水素透過性能の低下が防止され、ユニット単位のメンテナンスが可能になる。
【0025】
(5)第5の手段として、第1の手段〜第4の手段のいずれか一つの水素製造装置において、複数の前記ユニットからなるユニット群の一方の側に前記燃焼ガスを発生する燃焼部、同ユニット群の他方の側に前記反応管へのプロセスガス、製造水素、オフガスの配管およびヘッダを配置してなることを特徴とする水素製造装置を提供する。
【0026】
第5の手段によれば、第1の手段〜第4の手段のいずれか一つの作用に加え、水素製造装置をコンパクトに構成でき、高効率な水素製造が可能となる他、水素反応装置の加工、製造、組立て、メンテナンスが容易となる。
【0027】
【発明の実施の形態】
図1から図7に基づき、本発明の実施の第1形態に係る水素製造装置を説明する。図1は、本発明の実施の第1形態に係る水素製造装置の要部である、くし歯胴板型水素透過反応管の一部を破断して示す平面図、図2は、図1中A−A矢視による側面断面図、図3は、図2中のB−B矢視による拡大横断面図である。なお、図1は、図2中C−C矢視に相当する。図4は、図3と同じ方向で示すくし歯胴板型水素透過反応管(ヘッダ等図示省略)を複数積層した水素透過反応器ユニットの横断面図、図5は水素透過反応器ユニットとユニットヘッダとの位置関係を示す斜視図、図6は、図5中D矢視による水素透過反応器ユニットとユニットヘッダとの接続構造を示す平面断面図、図7は、燃焼部を下方に設置した場合の実施の第1形態の水素製造装置の構成概念図である。
【0028】
図1から図3に示すように、本実施の形態の水素製造装置50(図7参照)の要部となる、胴部くし歯型水素透過反応管(以下、単に「水素透過反応管」ともいう)1は、完全密封の角型筒状(矩形)のケーシング2を有し、ケーシング2は上下面のケーシング胴部2a、ケーシング側壁2b、ケーシング前端部2c、ケーシング後端部2dにより直方体を形成している。
【0029】
ケーシング胴部2aは表面にケーシング2の角型筒状体の筒軸方向に平行に延在する流路支持突起2e(本発明の「突起部」)が複数本形成されており、図4に示し後述するように、水素透過反応管1を複数上下に積層すると、流路支持突起2eが突合わされて、流路支持突起2eの間が間隙となるので、上下の水素透過反応管1の間に筒軸方向の流路が形成され、高温の燃焼ガス流路22および圧力支持部材として機能する。
【0030】
そして、水素透過反応管1には、水素のみを選択的に透過する金属膜(水素透過金属膜)により仕切られ内部に透過側の空間を形成する水素分離膜モジュール3と、水蒸気改質反応を行う成形触媒4が筒軸方向に平行に配置され、ケーシング後端部2d側の内部には予備改質触媒を充填した予備改質部5が形成されている。図1中、6は予備改質部を仕切る仕切り板である。
【0031】
ケーシング前端部2cには、図1に示すように、プロセスガス(炭化水素またはメタノールガスと水蒸気との混合ガス)xを供給するプロセスガス供給管7と、未反応のプロセスガスなどのオフガスzを排出するオフガス管9と、製造した製品水素yを取り出す水素抜出管8が貫通している。オフガス管9はケーシング前端部2c内側に開口し、プロセスガス供給管7はケーシング後端部2d側の予備触媒部5まで延長されて開口している。また、製造水素抜出管8は、水素分離膜モジュール3内に連通している。各管7、8、9の他端は、それぞれのガスを集合させるための後述のユニットヘッダ30に接続している。
【0032】
上記のように構成された水素透過反応管1に、プロセスガスxは、プロセスガス供給管7から供給され、まず、予備改質部5に入り、予め、プロセスガスxの一部が水素に転化されるとともに、反応における吸熱により水素分離膜モジュール3の局部加熱を抑制し、内部温度を均一に保持するように構成されている。その後、仕切り板6を通過し、成形触媒4と水素分離膜モジュール3の間の隙間を流れ、成形触媒4によって水蒸気改質反応を行なって生成された水素yのみは、水素分離膜モジュール3の図示しない水素透過金属膜によって選択的に分離され、水素分離膜モジュール3内に回収され、水素抜出管8から取り出される。また、未反応のオフガスzは隙間を出て、オフガス管9から取り出されるようになっている。
【0033】
水素透過反応管1は、図4に示すように、複数(図では3層の例を示す)積層されて反応器ユニットフレーム21によって挟持され、一つの耐圧性の水素透過反応器ユニット20を形成する。積層された状態で、前述のように、水素透過反応管1の間には、流路支持突起2eによって燃焼ガス流路22が形成され、後述の燃焼部53からの高温の燃焼ガスを流すことによって、反応を促進するように構成される。
【0034】
水素透過反応器ユニット20の各水素透過反応管1のプロセスガス供給管7、製造水素抜出管8、オフガス管9はそれぞれのガスごとに各ユニットからのガスを集合させるための後述のユニットヘッダ30に接続している。図5から図7にその概念図を示す。なお、図6、図6においては、水素透過反応器ユニット20は積層した複数の水素透過反応管1のみを図示し、水素透過反応管1を囲む反応器ユニットフレーム21等の耐圧部材は図示省略している。
【0035】
本実施の形態の水素製造装置50は、図7に示すように、上記のような水素透過反応器ユニット20を縦横に必要な複数列にわたって配置し、水素製造装置50の心臓部を構成するユニット群51と、対応する複数のユニットヘッダ30とプロセスガス集合パイプ31、製造水素集合パイプ32、オフガス集合パイプ33等の配管などからなる集合ヘッダ部52と、ユニット群51に高温の燃焼ガスを供給する燃焼部53とを備えて構成される。燃焼部53から供給された燃焼ガスは、ユニット群51を通過し、燃焼排ガス出口54から排出される。
【0036】
以上のような本実施の形態の水素製造装置50によれば、水素分離膜モジュール3の1つまたは適切な複数を、複数の水素透過反応管1の各水素透過反応管1毎に組み込んでいるので、燃焼ガスを筒状体の水素透過反応管1の薄肉化したケーシング胴部2aに沿って流して反応部を効率的に加熱することが可能になり、水素製造装置50は、複数の水素透過反応管1の積層によってユニット化して構成できるので、加工、製造、組立てが容易となり、水素透過反応管1単位でメンテナンスが可能であるため、水素分離膜モジュール3等のメンテナンスも容易となる。
【0037】
また、水素透過反応管1の形状を角型筒状体としたので、これを積層、配列することで従来のような図12、13に示す内筒中空部112のように大きな燃焼部(火炉)を装置中央部に配置することを必要とせず、水素製造装置50のコンパクト化が図れるものとなり、水素分離膜モジュール3を矩形にする場合、他の構成部品も矩形にできるため、プロセスガスxのバイパスを低減でき、かつ、水素透過反応管1の加工・製造・組立てが容易である。
【0038】
そして、水素透過反応管1のケーシング胴部2aの表面に筒状体軸方向に平行に延在する複数の流路支持突起2eを設け、水素透過反応管1を流路支持突起2eをつき合わせて複数積層し、外周を反応器ユニットフレーム21等の耐圧部材で覆いユニット化し、水素透過反応器ユニット20を構成したので、強固な反応器のユニットができるとともに流路支持突起2eにより水素透過反応管1の周囲の燃焼ガス流路23が確保され、高効率な水素製造装置50が得られ、水素透過反応器ユニット20単位のメンテナンスが可能になる。
【0039】
水素製造装置50は、複数の水素透過反応器ユニット20からなるユニット群51の下部に燃焼ガスを発生する燃焼部53、ユニット群51の上部に各水素透過反応管1への各配管のヘッダユニット30を複数配した集合ヘッダ部52を配置して構成されるので、水素製造装置50をコンパクトに構成でき、高効率な水素製造が可能となる他、水素反応装置50の加工、製造、組立て、メンテナンスが容易となる。
【0040】
なお、ユニット群51に対する燃焼部53、集合ヘッダ部52の配置は上記に限られず、使用条件に即して上下逆に配置するもの、左右に配置するもの等であってもよく、水素製造装置50は、ユニット群51の一方の側に燃焼部53、他方の側に集合ヘッダ部52を配置して構成される。
【0041】
図8から図11に基づき、本発明の実施の第2形態に係る水素製造装置を説明する。図8は、本発明の実施の第2形態に係る水素製造装置の要部である、胴部平板型水素透過反応管の一部を破断して示す平面図、図9は、図8中E−E矢視による側面断面図、図10は、図9中のF−F矢視による拡大横断面図である。図11は、図10と同じ方向で示す胴部平板型水素透過反応管(ヘッダ等の図示省略)を複数積層した水素透過反応器ユニットの横断面図である。
【0042】
本実施の形態の水素製造装置は、上記の実施の第1形態における胴部くし歯型水素透過反応管1に代えて、胴部平板型水素透過反応管1´および流路支持材(本発明の「支持部材」)10を用いる点が異なる他は、実施の第1形態と同様である。したがって、以下異なる点を中心に説明し、他の説明は省略する。また、図示する部分において前述の実施の第1形態と同じ部分には同じ符号を付し、説明を省略する。
【0043】
本実施の形態における胴部平板型水素透過反応管1´(以下、単に「水素透過反応管1´」という)は、角型筒状のケーシング2´を有し、ケーシング2´は上下面のケーシング胴部2a´が流路支持突起2eを備えず、平板となっている点が、実施の第1形態の胴部くし歯型水素透過反応管1と異なる他、他は同様に構成される。
【0044】
したがって、図11に示す、本実施の形態の水素透過反応器ユニット20´は、水素透過反応管1´のケーシング胴部2a´が平板であるため、複数積層される水素透過反応管1´の間には、水素透過反応管1´の筒体軸方向に平行に延在するように配置された流路支持材10が挟み込まれており、積層された状態で、水素透過反応管1´の間には、流路支持材10によって燃焼ガス流路22が形成され、燃焼部53からの高温の燃焼ガスを流すことによって、反応を促進するように構成される。流路支持材10は、例えば角パイプが適切であるが、あるいはバー材を用いても良い。
【0045】
上記の他、水素製造装置としての構成および水素製造メカニズムは、前記の実施の第1形態の水素製造装置50と同様であり、上記の実施の第1形態の水素製造装置50と同様の作用効果を奏することができる。そして、本実施の形態の水素製造装置は、流路支持材10によって燃焼ガス流路22が確保されるとともに、水素透過反応管1´のケーシング胴部2a´が平板であるため、構造がより簡単になり製造コストを低減することができる。
【0046】
以上、本発明を図示の実施の形態について説明したが、本発明は上記の実施の形態に限定されず、本発明の範囲内でその具体的構造に種々の変更を加えてよいことはいうまでもない。
【0047】
例えば、水素透過反応管1、1´は、実施の形態のようにケーシング2、2´を直方体の角型筒状としたことに代えて、例えば他の多角筒状ないしは円筒状の筒状体のものとしても、水素透過反応管の間に流路支持突起2eまたは流路支持材10無しに適宜な燃焼ガス流路22が形成されるように配置し(円筒状であれば稠密配置でも燃焼ガス流路が形成される)、あるいは上記同様の流路支持突起2eを設け、また、あるいは同様の流路支持材15を配置して、燃焼ガス流路22を設け、同様に水素透過反応器ユニットを形成し、各水素透過反応管内の構成要素を同様とすればよい。もっとも、装置構成のスペース、加工、製造、組立て、強度上等の観点からは、上記実施の形態のように水素透過反応管が直方体の角型筒状であるものが、より好ましい。
【0048】
【発明の効果】
(1)請求項1の発明によれば、水素製造装置を、燃焼ガスによる加熱によってプロセスガスから触媒により水素を生成し、水素のみを選択的に透過する金属膜により仕切られ内部に透過側の空間を形成する水素分離膜モジュールにより生成された水素を取り出す水素製造装置において、前記水素分離膜モジュールを複数の反応管の各反応管毎に組み込んでなるように構成したので、燃焼ガスを反応管の胴部に沿って流して反応部を効率的に加熱することが可能であり水素透過性能の低下が防止され、水素製造装置は、複数の反応管の積層によってユニット化して構成できるため、加工、製造、組立てが容易となり、反応管単位でメンテナンスが可能であるため、水素分離膜モジュール等のメンテナンスも容易となる。
【0049】
(2)請求項2の発明によれば、請求項1に記載の水素製造装置において、前記水素分離膜モジュールおよび反応管を矩形にしてなるように構成したので、請求項1の発明の効果に加え、反応管の形状を矩形としたため、これを積層、配列することで大きな燃焼部(火炉)を必要とせず、水素製造装置のコンパクト化が図れるものとなり、水素分離膜モジュールを矩形にする場合、他の構成部品も矩形にできるため、プロセスガスのバイパスを低減でき、かつ、反応管の加工・製造・組立てが容易である。
【0050】
(3)請求項3の発明によれば、請求項1または請求項2に記載の水素製造装置において、前記反応管の間に燃焼ガスを流す流路が形成されるように同反応管を配置して複数積層し、外周部を耐圧部材で覆いユニット化してなるように構成したので、請求項1または請求項2の発明の効果に加え、強固な反応器のユニットができるとともに反応管の周囲の燃焼ガス流路が確保され、効率的な加熱が可能で水素透過性能の低下が防止されて高効率な水素製造装置が得られ、ユニット単位のメンテナンスが可能になる。
【0051】
(4)請求項4の発明によれば、請求項1または請求項2に記載の水素製造装置において、前記反応管表面に同反応管の軸方向に延在する複数の突起部を設け、同反応管を前記突起部同士が突き合うように複数積層して、燃焼ガスを流す流路を構成するとともに外周部を耐圧部材で覆いユニット化してなるように構成したので、請求項1または請求項2の発明の効果に加え、強固な反応器のユニットができるとともに、突起部により反応管の周囲の燃焼ガス流路が確保され効率的な加熱が可能で水素透過性能の低下が防止されて高効率な水素製造装置が得られ、ユニット単位のメンテナンスが可能になる。
【0052】
(5)請求項5の発明によれば、請求項1または請求項2に記載の水素製造装置において、前記反応管表面に同反応管の軸方向に延在する複数の支持部材を配置し、同支持部材を挟むように前記反応管を複数積層して、同反応管の間に燃焼ガスを流す流路を構成するとともに外周部を耐圧部材で覆いユニット化してなるように構成したので、請求項1または請求項2の発明の効果に加え、強固な反応器のユニットができるとともに支持部材により反応管の周囲の燃焼ガス流路が確保され、反応管を簡単な構造にでき、製造コストが低減し且つ効率的な加熱が可能で水素透過性能の低下が防止されて高効率な水素製造装置が得られ、ユニット単位のメンテナンスが可能になる。
【0053】
(6)請求項6の発明によれば、請求項3ないし請求項5のいずれかに記載の水素製造装置において、複数の前記ユニットからなるユニット群の一方の側に前記燃焼ガスを発生する燃焼部、同ユニット群の他方の側に前記反応管へのプロセスガス、製造水素、オフガスの配管およびヘッダを配置してなるように構成したので、請求項3ないし請求項5のいずれかの発明の効果に加え、水素製造装置をコンパクトに構成でき、高効率な水素製造が可能となる他、水素反応装置の加工、製造、組立て、メンテナンスが容易となる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施の第1形態に係る水素製造装置の要部である、胴部くし歯型水素透過反応管の一部を破断して示す平面図である。
【図2】図1中A−A矢視による側面断面図である。
【図3】図2中のB−B矢視による拡大横断面図である。
【図4】図3と同じ方向で示す胴部くし歯型水素透過反応管を複数積層した水素透過反応器ユニットの横断面図である。
【図5】水素透過反応器ユニットとユニットヘッダとの位置関係を示す斜視図である。
【図6】図5中D矢視による水素透過反応器ユニットとユニットヘッダとの接続構造を示す平面断面図である。
【図7】実施の第1形態の水素製造装置の構成概念図である。
【図8】本発明の実施の第2形態に係る水素製造装置の要部である、胴部平板型水素透過反応管の一部を破断して示す平面図である。
【図9】図8中E−E矢視による側面断面図である。
【図10】図9中F−F矢視による拡大横断面図である。
【図11】図10と同じ方向で示す胴部平板型水素透過反応管を複数積層した水素透過反応器ユニットの横断面図である。
【図12】従来の水素製造装置の一部を破断して示す概略斜視図である。
【図13】図12中G−G矢視による模式的横断面図である。
【符号の説明】
1 胴部くし歯型水素透過反応管
1´ 胴部平板型水素透過反応管
2、2´ ケーシング
2a、2a´ ケーシング胴部
2b ケーシング側壁
2c ケーシング前端部
2d ケーシング後端部
2e 流路支持突起
3 水素分離膜モジュール
4 成形触媒
5 予備改質部
6 仕切り板
7 プロセスガス供給管
8 製造水素抜出管
9 オフガス管
10 流路支持材
20、20´ 水素透過反応器ユニット
21 反応器ユニットフレーム
22 燃焼ガス流路
30 ユニットヘッダ
31 プロセスガス集合パイプ
32 製造水素集合パイプ
33 オフガス集合パイプ
50 水素製造装置
51 ユニット群
52 集合ヘッダ部
53 燃焼部
54 燃焼排ガス出口
100 水素製造装置
101 底部
102 外筒
103 中筒
104 内筒
105 第2環状空間部
106 予備改質部
107 水素分離膜モジュール
108 第3空間部
109 燃焼ガスバーナ
110 燃焼ガス管
111 触媒層
112 内筒中空部
113 環状底部
114 第1環状空間部
115 燃焼ガス出口
116 フィードガス出口
117 スイープガス入口
118 スイープガス管
119 水素出口
120 オフガス管
121 オフガス出口[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a hydrogen production apparatus, and more particularly to a structure of a hydrogen permeation reaction tube constituting the same and a unit in which the hydrogen permeation reaction tubes are laminated.
[0002]
[Prior art]
Based on FIG. 12 and FIG. 13, an example of a conventional hydrogen production apparatus will be described. FIG. 12 is a schematic perspective view showing a part of a conventional hydrogen production apparatus in a cutaway view, and FIG. 13 is a schematic cross-sectional view taken along arrow GG in FIG.
[0003]
As an example of conventional hydrogen production equipment, raw material gas consisting of hydrocarbons such as methane and methanol and oxygen-containing hydrocarbons is mainly produced by steam reforming reaction and CO shift reaction to produce hydrogen and carbon dioxide, and hydrogen permeability Some metal membranes selectively separate and recover hydrogen. The thinner the hydrogen-permeable metal film is, the higher the performance is. For example, as described in JP-A-9-255306 (Patent Document 1), the thickness is 2 to 50 μm, which is a very thin nonporous thin film. is there. The reforming catalyst used in such a hydrogen production apparatus is generally in the form of particles.
[0004]
For example, a conventional
[0005]
A pre-reformer 106 is provided above the second annular space 105, and a catalyst layer 111 filled with the reforming catalyst c is formed in the second annular space 105 below the second annular space 105, and a hydrogen separation membrane. A plurality of
[0006]
The
[0007]
A process feed gas composed of light hydrocarbons or a mixed gas of methanol gas and water vapor is introduced from a
[0008]
The sweep gas is fed from the
[0009]
However, the conventional upright cylindrical
[0010]
Since the
[0011]
Since the hydrogen
[0012]
In addition, the reformer cylinder itself is a welded pressure vessel, and the hydrogen separation membrane module cannot be replaced.
[0013]
[Patent Document 1]
JP-A-9-255306 (page 3)
[Patent Document 2]
JP-A-6-321503 (4th and 5th pages, FIGS. 4 and 5)
[0014]
[Problems to be solved by the invention]
The present invention eliminates the problems of such a conventional upright cylindrical hydrogen production apparatus, enables efficient heating, prevents a decrease in hydrogen permeation performance, enables compactness, and allows maintenance, processing, production, and assembly. It is an object of the present invention to provide an easy hydrogen production apparatus.
[0015]
[Means for Solving the Problems]
(1) The present invention has been made to solve the above problems, and as its first means, hydrogen is generated from a process gas by a catalyst by heating with combustion gas, and only hydrogen is selectively permeated. In a hydrogen production apparatus that takes out hydrogen generated by a hydrogen separation membrane module that is partitioned by a metal membrane that forms a permeate space inside, the hydrogen separation membrane module is incorporated into each reaction tube of a plurality of reaction tubes.And a plurality of protrusions extending in the axial direction of the reaction tube on the surface of the reaction tube, and a plurality of the reaction tubes stacked so that the protrusions abut each other to flow a combustion gas The outer periphery is unitized with a pressure-resistant memberA hydrogen production apparatus is provided.
[0016]
According to the first means, since the hydrogen separation membrane module is incorporated in each reaction tube of the plurality of reaction tubes, the reaction part is efficiently heated by flowing the combustion gas along the body part of the reaction tube. Therefore, the hydrogen permeation performance is prevented from being lowered, and the hydrogen production apparatus can be configured as a unit by stacking a plurality of reaction tubes, and the maintenance of the hydrogen separation membrane module and the like can be performed for each reaction tube.
In addition, a solid reactor unit can be created and the combustion gas flow path around the reaction tube is secured by the protrusions, enabling efficient heating and preventing hydrogen permeation performance from being lowered, enabling maintenance on a unit basis. Become.
(2) As a second means, a hydrogen separation membrane module in which hydrogen is generated from a process gas by a catalyst by heating with a combustion gas and is partitioned by a metal membrane that selectively permeates only hydrogen to form a permeate space inside. In the hydrogen production apparatus for taking out the hydrogen generated by the above, a plurality of the hydrogen separation membrane modules are incorporated in each reaction tube of the plurality of reaction tubes, and extend in the axial direction of the reaction tube on the reaction tube surface A plurality of the reaction tubes are stacked so as to sandwich the support member, and a flow path for flowing combustion gas is formed between the reaction tubes and the outer peripheral portion is unitized by a pressure-resistant member. A hydrogen production apparatus is provided.
According to the second means, a strong reactor unit can be formed and the combustion gas flow path around the reaction tube can be secured by the support member, the reaction tube can be made simple, and efficient heating can be achieved. The permeation performance is prevented from being lowered, and unit-by-unit maintenance becomes possible.
[0017]
(3No.3As the means, the first meansOr second meansThe hydrogen production apparatus is characterized in that the hydrogen separation membrane module and the reaction tube are rectangular.
[0018]
First3According to the means, the first meansOr second meansIn addition to the above action, the reaction tube has a rectangular shape. By stacking and arranging the tubes, a large combustion section (furnace) is not required, making the hydrogen production system more compact and making the hydrogen separation membrane module rectangular. In this case, since other components can also be rectangular, process gas bypass can be reduced.
[0019]
(4) Also,4As the means, the first means~ 3rdMeansAny one ofIn the hydrogen production apparatus, a plurality of reaction tubes are arranged and stacked so that a flow path for flowing combustion gas is formed between the reaction tubes, and the outer peripheral portion is covered with a pressure-resistant member to form a unit. A hydrogen production apparatus is provided.
[0020]
First4According to the means, the first means~ 3rdThe means ofAny one ofIn addition to the action, a robust reactor unit is created and a combustion gas flow path around the reaction tube is secured, enabling efficient heating, preventing a decrease in hydrogen permeation performance, and enabling unit-by-unit maintenance .
[0025]
(5No.5As a means of1st means to 4thAny of the meansOneIn the hydrogen production apparatus, a combustion part that generates the combustion gas on one side of a unit group consisting of a plurality of units, and a process gas, produced hydrogen, and off-gas piping to the reaction tube on the other side of the unit group And a hydrogen production apparatus comprising a header.
[0026]
First5According to the means of1st means to 4thAny of the meansOneIn addition to the above operation, the hydrogen production apparatus can be configured compactly, enabling highly efficient hydrogen production, and facilitating the processing, production, assembly and maintenance of the hydrogen reaction apparatus.
[0027]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
A hydrogen production apparatus according to the first embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. FIG. 1 is a plan view showing a cutaway portion of a comb-toothed torso-plate type hydrogen permeation reaction tube, which is a main part of a hydrogen production apparatus according to a first embodiment of the present invention, and FIG. FIG. 3 is a side cross-sectional view taken along the line AA, and FIG. 3 is an enlarged cross-sectional view taken along the line BB in FIG. Note that FIG. 1 corresponds to a CC arrow view in FIG. FIG. 4 is a cross-sectional view of a hydrogen permeation reactor unit in which a plurality of comb-tooth body plate-type hydrogen permeation reaction tubes (headers and the like are omitted) shown in the same direction as FIG. 3 are stacked, and FIG. 5 is a hydrogen permeation reactor unit and unit. 6 is a perspective view showing the positional relationship with the header, FIG. 6 is a cross-sectional plan view showing the connection structure between the hydrogen permeation reactor unit and the unit header as viewed in the direction of arrow D in FIG. 5, and FIG. It is a composition conceptual diagram of the hydrogen production device of a 1st embodiment of the case.
[0028]
As shown in FIGS. 1 to 3, a body comb-shaped hydrogen permeation reaction tube (hereinafter simply referred to as “hydrogen permeation reaction tube”), which is a main part of the hydrogen production apparatus 50 (see FIG. 7) of the present embodiment. 1) has a completely sealed square cylindrical (rectangular)
[0029]
The
[0030]
The hydrogen
[0031]
As shown in FIG. 1, a process
[0032]
The process gas x is supplied from the process
[0033]
As shown in FIG. 4, a plurality of hydrogen permeation reaction tubes 1 (three examples are shown in the figure) are stacked and sandwiched between reactor unit frames 21 to form one pressure-resistant hydrogen
[0034]
The process
[0035]
As shown in FIG. 7, the hydrogen production apparatus 50 of the present embodiment is a unit that forms the heart of the hydrogen production apparatus 50 by arranging the hydrogen
[0036]
According to the hydrogen production apparatus 50 of the present embodiment as described above, one or a plurality of hydrogen separation membrane modules 3 are incorporated in each hydrogen
[0037]
Further, since the shape of the hydrogen
[0038]
The surface of the
[0039]
The hydrogen production apparatus 50 includes a combustion unit 53 that generates combustion gas at a lower part of a unit group 51 including a plurality of hydrogen
[0040]
The arrangement of the combustion section 53 and the assembly header section 52 with respect to the unit group 51 is not limited to the above, and may be arranged upside down in accordance with use conditions, arranged on the left and right, etc. 50 is configured by disposing a combustion portion 53 on one side of the unit group 51 and a collective header portion 52 on the other side.
[0041]
A hydrogen production apparatus according to the second embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. FIG. 8 is a plan view showing a cutaway part of a trunk plate-type hydrogen permeation reaction tube, which is a main part of a hydrogen production apparatus according to the second embodiment of the present invention, and FIG. FIG. 10 is an enlarged cross-sectional view taken along the line FF in FIG. 9. FIG. 11 is a cross-sectional view of a hydrogen permeation reactor unit in which a plurality of trunk plate-type hydrogen permeation reaction tubes (headers and the like are omitted) shown in the same direction as FIG. 10 are stacked.
[0042]
The hydrogen production apparatus according to the present embodiment replaces the body comb-teeth type hydrogen
[0043]
The body flat plate type hydrogen
[0044]
Therefore, in the hydrogen
[0045]
In addition to the above, the configuration and the hydrogen production mechanism as the hydrogen production apparatus are the same as those of the hydrogen production apparatus 50 of the first embodiment, and the same effects as the hydrogen production apparatus 50 of the first embodiment described above. Can be played. The hydrogen production apparatus according to the present embodiment has a more structured structure because the combustion
[0046]
Although the present invention has been described with reference to the illustrated embodiment, the present invention is not limited to the above-described embodiment, and various modifications may be made to the specific structure within the scope of the present invention. Nor.
[0047]
For example, the hydrogen
[0048]
【The invention's effect】
(1) According to the first aspect of the present invention, the hydrogen production apparatus generates hydrogen from the process gas by the catalyst by heating with the combustion gas, and is partitioned by the metal film that selectively permeates only hydrogen. In the hydrogen production apparatus for taking out the hydrogen generated by the hydrogen separation membrane module forming the space, the hydrogen separation membrane module is configured to be incorporated in each reaction tube of the plurality of reaction tubes. It is possible to efficiently heat the reaction part by flowing along the body part of the gas, preventing the hydrogen permeation performance from being lowered, and the hydrogen production device can be configured as a unit by stacking multiple reaction tubes. Manufacturing and assembly are easy, and maintenance is possible in units of reaction tubes, so that maintenance of the hydrogen separation membrane module and the like is also easy.
[0049]
(2) According to the invention of
[0050]
(3) According to the invention of claim 3, in the hydrogen production apparatus according to
[0051]
(4) According to the invention of
[0052]
(5) According to the invention of claim 5, in the hydrogen production apparatus according to
[0053]
(6) According to the invention of claim 6, in the hydrogen production apparatus according to any one of claims 3 to 5, combustion for generating the combustion gas on one side of a unit group consisting of a plurality of the units. Since the process gas, manufactured hydrogen, off-gas piping and header for the reaction tube are arranged on the other side of the unit and the unit group, the invention of any one of claims 3 to 5 is provided. In addition to the effects, the hydrogen production apparatus can be configured in a compact manner, enabling highly efficient hydrogen production, and facilitating the processing, production, assembly, and maintenance of the hydrogen reaction apparatus.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a plan view showing a part of a body comb-teeth hydrogen permeation reaction tube, which is a main part of a hydrogen production apparatus according to a first embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a side cross-sectional view taken along the line AA in FIG.
FIG. 3 is an enlarged cross-sectional view taken along the line BB in FIG. 2;
4 is a cross-sectional view of a hydrogen permeation reactor unit in which a plurality of trunk comb-shaped hydrogen permeation reaction tubes are stacked in the same direction as FIG.
FIG. 5 is a perspective view showing a positional relationship between a hydrogen permeation reactor unit and a unit header.
6 is a plan cross-sectional view showing a connection structure between a hydrogen permeation reactor unit and a unit header as viewed in the direction of arrow D in FIG. 5;
FIG. 7 is a conceptual diagram of the configuration of the hydrogen production apparatus according to the first embodiment.
FIG. 8 is a plan view showing a main part of a hydrogen production apparatus according to a second embodiment of the present invention, with a part of a trunk plate-type hydrogen permeation reaction tube cut away.
FIG. 9 is a side cross-sectional view taken along the line EE in FIG.
10 is an enlarged cross-sectional view taken along line FF in FIG.
FIG. 11 is a cross-sectional view of a hydrogen permeation reactor unit in which a plurality of trunk flat plate hydrogen permeation reaction tubes shown in the same direction as FIG. 10 are stacked.
FIG. 12 is a schematic perspective view showing a part of a conventional hydrogen production apparatus in a cutaway state.
13 is a schematic cross-sectional view taken along arrow GG in FIG.
[Explanation of symbols]
1 Body comb-shaped hydrogen permeation reaction tube
1 'flat plate hydrogen permeation reaction tube
2, 2 'casing
2a, 2a 'casing body
2b Casing side wall
2c Casing front end
2d casing rear end
2e Channel support protrusion
3 Hydrogen separation membrane module
4 Molding catalyst
5 Preliminary reforming section
6 Partition plate
7 Process gas supply pipe
8 Production hydrogen extraction pipe
9 Off-gas pipe
10 Channel support material
20, 20 'hydrogen permeation reactor unit
21 Reactor unit frame
22 Combustion gas flow path
30 Unit header
31 Process gas collecting pipe
32 Production hydrogen collecting pipe
33 Off-gas collecting pipe
50 Hydrogen production equipment
51 units
52 Set header
53 Combustion section
54 Combustion exhaust gas outlet
100 Hydrogen production equipment
101 Bottom
102 outer cylinder
103 middle cylinder
104 inner cylinder
105 Second annular space
106 Pre-reformer
107 Hydrogen separation membrane module
108 3rd space
109 Combustion gas burner
110 Combustion gas pipe
111 catalyst layer
112 Inner cylinder hollow
113 annular bottom
114 1st annular space part
115 Combustion gas outlet
116 Feed gas outlet
117 Sweep gas inlet
118 Sweep gas pipe
119 Hydrogen outlet
120 Off-gas pipe
121 Off-gas outlet
Claims (5)
前記反応管表面に同反応管の軸方向に延在する複数の突起部を設け、同反応管を前記突起部同士が突き合うように複数積層して、燃焼ガスを流す流路を構成するとともに外周部を耐圧部材でユニット化してなることを特徴とする水素製造装置。Hydrogen production by generating hydrogen from a process gas by heating with combustion gas and extracting hydrogen generated by a hydrogen separation membrane module that is partitioned by a metal membrane that selectively permeates only hydrogen to form a permeate space inside in the apparatus, Ri Na incorporating the hydrogen separation membrane modules to each reaction tube each of the plurality of reaction tubes, and,
A plurality of protrusions extending in the axial direction of the reaction tube are provided on the reaction tube surface, and a plurality of the reaction tubes are stacked so that the protrusions face each other to form a flow path for flowing combustion gas A hydrogen production apparatus characterized in that an outer peripheral portion is formed into a unit by a pressure-resistant member .
前記反応管表面に同反応管の軸方向に延在する複数の支持部材を配置し、同支持部材を挟むように前記反応管を複数積層して、同反応管の間に燃焼ガスを流す流路を構成するとともに外周部を耐圧部材でユニット化してなることを特徴とする水素製造装置。 A plurality of support members extending in the axial direction of the reaction tube are arranged on the surface of the reaction tube, a plurality of the reaction tubes are stacked so as to sandwich the support member, and a flow of flowing combustion gas between the reaction tubes A hydrogen production apparatus characterized in that a path is formed and an outer peripheral portion is unitized by a pressure-resistant member.
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