JP4390819B2

JP4390819B2 - Cyclone reactor

Info

Publication number: JP4390819B2
Application number: JP2007108641A
Authority: JP
Inventors: 以舜呉
Original assignee: 山陽科技股▲ふん▼有限公司
Priority date: 2007-04-17
Filing date: 2007-04-17
Publication date: 2009-12-24
Anticipated expiration: 2027-04-17
Also published as: JP2008264638A

Description

本発明は燃焼原理を利用するサイクロン反応装置であり、特に反応装置内部においてサイクロン燃焼反応が起き、連続的に高純度の金属、合金又はポリシリコン製品を産出する一種の反応装置を指している。 The present invention is a cyclone reactor that utilizes combustion principle, occur cyclone combustion reaction Te particular reactor internal odor refers continuously high purity metal, the reactor type that produce an alloy or polysilicon product ing.

現代化の工業製品の製造には多く、純度の極めて高い金属や半導体原料が必要である。航空宇宙、バイオテクノロジーにおいて欠けてはならない重要材料、チタン、ジルコニウム、ハフニウムとその他の合金を例に挙げれば、この種類の合金は低密度、高強度及び優れた耐食性と生物相容性を持っており、他の材料で取り替えられることはできない。しかし、この種類の合金、特にチタン、アルミニウムの金属間化合物（Ｉｎｔｅｒ−ｍｅｔａｌｌｉｃＣｏｍｐｏｕｎｄ）の合金、その物性と原材料の純度には密接な関係がある。従来のチタン金属材料を生産するKroll 法は１９６７年から利用されてきた。製造法には大きな変わりがなく、マグネシウム（Ｍｇ）金属を四塩化チタン（ＴｉｔａｎｉｕｍＴｅｔｒａｃｈｌｏｒｉｄｅ、ＴｉＣｌ₄ ）に還元したバッチプロセス（Ｂａｔｃｈｐｒｏｃｅｓｓ）の生産を採用している。過程中では海綿状のチタンが大量の酸化マグネシウム（ＭｇＣｌ）の雑物を含めており、真空蒸留や酸洗処理で除去しなければならない。この処理では、雑物と酸化物が入り込んでしまうことがあり、チタンの金属純度を低減させてしまうため、後からは複雑な純化処理で低酸化物雑物のチタン金属原料を取らなければならない。これらの過程は高純度のチタン金属の価格を高騰させ、応用しがたいため、普及できない。故に、新型の製造法を発展するか、製造過程を改良することにより、前述にある従来の製造法及び設備のボトムネックを解決するのはこの産業にとって迫っている課題である。 There are many manufacturing modern industrial products, which require highly pure metals and semiconductor raw materials. For example, titanium, zirconium, hafnium and other alloys that are essential in aerospace and biotechnology, this type of alloy has low density, high strength, excellent corrosion resistance and biocompatibility. And cannot be replaced with other materials. However, this kind of alloy, particularly an alloy of titanium and aluminum intermetallic compound, has a close relationship between its physical properties and the purity of raw materials. The conventional Kroll method for producing titanium metal materials has been used since 1967. The manufacturing method has not changed greatly, and production of a batch process (Batch process) in which magnesium (Mg) metal is reduced to titanium tetrachloride (TiCl ₄ ) is adopted. In the process, spongy titanium contains a large amount of magnesium oxide (MgCl) impurities and must be removed by vacuum distillation or pickling. In this treatment, impurities and oxides may enter and reduce the metal purity of titanium. Therefore, it is necessary to remove titanium oxide raw materials with low oxide impurities by a complicated purification treatment. . These processes increase the price of high-purity titanium metal and are difficult to apply. Therefore, it is an urgent issue for the industry to solve the above-mentioned conventional manufacturing method and equipment bottom-neck by developing a new manufacturing method or improving the manufacturing process.

また、半導体材料のポリシリコンを例に挙げよう。周知のとおり、ポリシリコンは今の電子工業と太陽電池工場における最も重要な生産素材である。その応用には極めて高い純度の材料を条件とされている。周知のポリシリコンの製造法と設備は、例えば、”ＨａｎｄｂｏｏｋｏｆＳｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ, ＮｏｙｅｓＰｕｂｌｉｃａｔｉｏｎ, ＰａｒｋＲｉｄｇｅ, Ｎ．Ｊ．, ｐｐ．２−１６”、以前の技術文献にあるＳｉｍｅｎｓｐｒｏｃｅｓｓプロセスという方法は今、ポリシリコンの主要製造法である。その生産過程は、カーボンブラックを利用してアーク炉でけい砂を還元してコストの安い金属シリコン（ＭｅｔａｌｌｕｒｇｉｃａｌＧｒａｄｅＳｉｌｉｃｏｎ，ＭＧ−Ｓｉ）を獲得してから、それを塩酸（HCI ）と反応させて三塩化シラン（ＳｉＨＣｌ₃ ）を生成する。この中で、何回もの低温蒸留を繰り返して雑物を除去し、純化した後に、三塩化シランが得られ、そして、水素内において加熱して高純度のポリシリコンに沈積して還元させる。応用純度のそれぞれの要求に応じ、一回や数回の方向性固化（ＤｉｒｅｃｔｉｏｎａｌＳｏｌｉｄｉｆｉｃａｔｉｏｎ）でさらに純度を上げる。Ｓｉｍｅｎｓプロセスでは、半導体や太陽電池レベルの高純度ポリシリコンを得るのに時間、作業もかかるコストの高い製造プロセスを明らかに示している。そのため、より安くポリシリコンを生産する方法や設備を追求することは大事である。特にソーラーエネルギー産業に対して低いコストのポリシリコンの生産法を提供することは決定的な要素である。 Also, take the semiconductor material polysilicon as an example. As is well known, polysilicon is the most important production material in today's electronics industry and solar cell factory. Its application is subject to extremely high purity materials. Known polysilicon manufacturing methods and equipment are, for example, “Handbook of Semiconductor Technology, Noyes Publication, Park Ridge, NJ, pp. 2-16”, and the method called Simens process in the previous technical literature is now It is the main manufacturing method of polysilicon. In the production process, carbon black is used to reduce siliceous sand in an arc furnace to obtain low-cost metallic silicon (MG-Si), which is then reacted with hydrochloric acid (HCI). Trichlorosilane (SiHCl ₃ ) is produced. In this process, many low-temperature distillations are repeated to remove impurities, and after purification, silane trichloride is obtained, which is heated in hydrogen and deposited on high-purity polysilicon for reduction. According to each requirement of applied purity, the purity is further increased by directional solidification once or several times. The Simens process clearly shows a costly manufacturing process that takes time and work to obtain high-purity polysilicon at the semiconductor or solar cell level. Therefore, it is important to pursue a method and equipment for producing polysilicon more cheaply. Providing low cost polysilicon production methods, especially for the solar energy industry, is a critical factor.

前述のとおり、周知の工業は低いコストでチタン、ジルコニウム、ハフニウムなどの金属と半導体シリコンなどの材料を生産するニーズを持っていることに基づき、本発明は、一種のサイクロン反応装置を公開している。この反応装置を利用することにより、金属のハロゲン化物の酸化物とアルカリ金属、アルカリ土類金属やその他の還元剤を気態や液態の方法で、サイクロンを利用して反応装置に注入することができるし、その中で燃焼反応をも実行できる。燃焼による熱エネルギーは反応の需要に対応できる以外にも、産出物を高熱状態に維持することもできる。サイクロンと副産物とを有効に分離することにより、コントロールできて高純度の物質を連続に生産することもできる。 As mentioned above, based on the well-known industry having a need to produce metals such as titanium, zirconium, hafnium and materials such as semiconductor silicon at low cost, the present invention discloses a kind of cyclone reactor. Yes. By using this reactor, oxides of metal halides and alkali metals, alkaline earth metals and other reducing agents can be injected into the reactor using a cyclone in a gaseous or liquid manner. It can be, can be executed even if the combustion reaction in the. In addition to being able to respond to reaction demand, the thermal energy from combustion can also maintain the product in a hot state. By effectively separating the cyclone and the by-product, it is possible to continuously produce a highly pure substance that can be controlled.

本発明の第一目的は、一種のサイクロン反応装置を提供し、この反応装置が四塩化チタンを酸化物、金属ナトリウムを還元剤としていることを利用し、高純度の低酸化物の金属チタンを連続に生産することができる同時に、生産過程においてチタンインゴットをも生産することにある。 The first object of the present invention is to provide a kind of cyclone reactor , and this reactor uses titanium tetrachloride as an oxide and metal sodium as a reducing agent. It is possible to produce continuously, and at the same time to produce titanium ingots in the production process.

本発明の第二目的は一種のサイクロン反応装置を提供し、この反応装置が四塩化チタンと三塩化アルミニウムを酸化物、金属ナトリウムを還元剤としていることを利用し、高純度の低酸化物チタンアルミ合金を連続に生産する同時に、生産過程においてチタンアルミ合金インゴットをも連続に生産することにある。 The second object of the present invention is to provide a kind of cyclone reactor, which uses titanium tetrachloride and aluminum trichloride as oxides and metal sodium as a reducing agent, and has high purity and low oxide titanium. It is to produce aluminum alloy continuously and at the same time to produce titanium aluminum alloy ingot in the production process.

本発明の第三目的は一種のサイクロン反応装置を提供し、この反応装置が四塩化珪素を酸化物、金属ナトリウムを還元剤としていることを利用し、高純度のポリシリコンを生産する同時に、生産過程においてポリシリコンインゴットをも連続に生産することにある。 The third object of the present invention is to provide a kind of cyclone reactor, which uses silicon tetrachloride as an oxide and metal sodium as a reducing agent, and at the same time produces high-purity polysilicon. It is to continuously produce polysilicon ingots in the process.

本発明の第四目的は一種のサイクロン反応装置を提供し、この反応装置が四フッ化珪素を酸化物、金属ナトリウムを還元剤としていることを利用し、高純度のポリシリコンを連続に生産する同時に、生産過程においてポリシリコンインゴットをも連続に生産することにある。 The fourth object of the present invention is to provide a kind of cyclone reactor, which uses silicon tetrafluoride as an oxide and metal sodium as a reducing agent, and continuously produces high-purity polysilicon. At the same time, it is to continuously produce polysilicon ingots in the production process.

本発明の第五目的は一種のサイクロン反応装置を提供し、この反応装置がフッ化珪素を酸化物、金属ナトリウムを還元剤としていることを利用し、反応装置が同時にフッ化ナトリウムとコストの安いポリシリコンを注入し、コストの安いポリシリコンを連続に純化し、同時に、純化過程において純化されたポリシリコンをポリシリコンインゴットに連続に鋳造することにある。 The fifth object of the present invention is to provide a kind of cyclone reactor, which utilizes the fact that this reactor uses silicon fluoride as an oxide and metal sodium as a reducing agent. Polysilicon is injected to continuously purify low-cost polysilicon, and at the same time, continuously purify the polysilicon purified in the purification process into a polysilicon ingot.

前述の目的を実現するために、本発明のサイクロン反応装置は反応装置の外周に一つ以上の還元剤注入口と一つ以上の酸化物注入口が設けられる。反応装置内において還元剤と酸化物などの反応物に不活性ガスを加えるサイクロン方式で、それぞれに還元剤注入口と酸化物注入口より反応装置内部へ導入することにより、還元剤、酸化物が反応装置内において燃焼反応により産物を生成する。その後、ジルコニウム、ハフニウム、シリコンなどの高純度の金属や半導体材料を獲得し、本発明がもつ高純度の金属や半導体材料を連続生成する効果を実現する。 To achieve the foregoing objects, the cyclone reactor of the present invention is one or more reducing agent inlet and one or more oxides inlet is provided et be on the outer periphery of the reactor. A cyclone system that adds an inert gas to a reactant such as a reducing agent and an oxide in the reactor, and the reducing agent and the oxide are introduced into the reactor through the reducing agent inlet and the oxide inlet, respectively. A product is produced by a combustion reaction in the reactor . Thereafter, high purity metals and semiconductor materials such as zirconium, hafnium, and silicon are obtained, and the effect of continuously producing the high purity metals and semiconductor materials of the present invention is realized.

請求項１の発明は、ケース、反応装置の内張り、一つ以上の還元剤注入口、一つ以上の酸化物注入口、プランジャー、第一制御バルブ、第二制御バルブ、第三制御バルブ及び一つ以上の補助加熱器を含み、
該反応装置の内張りは、該ケース内部においてケースに覆われ、該反応装置の内張り内部は中空腔になっており、該中空腔の上方にガス排出口があり、下方に産物排出口があり、
該還元剤注入口は、該ケース外周より該反応装置の内張り内周の接線に対して角度を呈するように該反応装置の内張り内部の中空腔上半部に連通し、反応還元剤の投入と加圧のための不活性ガスの注入に使われ、反応還元剤が加圧法で該還元剤注入口に沿って反応装置の内張りの中空腔に入り、反応装置の内張り内壁と衝突して最初のサイクロンを形成し、
該酸化物注入口は、該ケース外周に設けられた切り口より該反応装置の内張り内周の接線に対して角度を呈するように該反応装置の内張り内部の中空腔上半部に連通し、反応酸化物の投入に利用され、反応酸化物は加圧法で該酸化物注入口に沿って反応装置の内張りの中空腔に入り、反応装置の内張り内壁と衝突してサイクロンを生成し、その反応酸化物は反応装置の内張りの中空腔内において還元剤注入口から注入された反応還元剤と衝突して燃焼反応を起こし、主産物と副産物を産出し、当該主産物は反応装置の内張りの中空腔下方にある産物排出口から排出され、
該プランジャーは反応装置の内張りの底から突き出して反応装置の内張りの中空腔に入っており、そして、反応装置の内張りの中空腔において上か下へ位置を移動し、プランジャー内に通路が形成され、プランジャー上端に錐形調節部が連結され、当該錐形調節部がプランジャーによって中空腔内で上下に移動させられることで反応装置の内張りとの間の隙間の大きさが調整され、該プランジャー内の通路が該副産物の排出に使われ、
該第一制御バルブはプランジャーの中段部位に連結されており、プランジャー内部の通路と副産物排出口が連結するか否かを制御し、
該第二制御バルブは反応装置の内張りの中空腔上方にあるガス排出口に連結され、当該第二制御バルブはガス排出口の開け閉めを制御し、
該第三制御バルブは反応装置の内張りの中空腔下方の産物排出口に連結され、当該第三制御バルブは産物排出口の開け閉めを制御し、
該補助加熱器は反応装置の内張り下方の周縁と産物排出口の間に分布しており、反応装置の内張りと産物排出口との間で加熱機能を提供することを特徴とするサイクロン反応装置としている。
請求項２の発明は、当該ケースは耐熱材料で構成されたものであることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項３の発明は、当該反応装置の内張りは圧力均等の高純度石墨によって構成されていることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項４の発明は、当該反応装置の内張りは上方直径が大きく、下方直径が小さい円錐状のものであることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項５の発明は、当該反応装置の内張りのガス排出口はケースを突き出していることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項６の発明は、当該反応装置の内張り産物排出口はケースを突き貫けていることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項７の発明は、当該還元剤注入口の下方に以下のものを設け、
加熱器、ノズル、及びガス加圧口を含み、
該加熱器は還元剤注入口から投入された反応還元剤を加熱して液体に溶けさせ、
該ノズルは還元剤注入口から注入された粉体や液状の反応還元剤を反応装置の内張りの中空腔に注入し、
該ガス加圧口は不活性ガスを導入して加圧するのに使われることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項８の発明は、当該還元剤注入口に投入された反応還元剤は化学元素周期表は１Ａ、２Ａ族とその合金であることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項９の発明は、当該酸化物注入口はべンチュリチューブであることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項１０の発明は、当該酸化物注入口に投入された反応酸化物は気態の金属ハロゲン物であることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項１１の発明は、当該気態の金属はハロゲン物は四塩化チタン、三塩化アルミニウムであることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項１２の発明は、当該酸化物注入口に投入された反応酸化物はシリコンハロゲン物であることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項１３の発明は、ここでシリコンハロゲン物は四塩化珪素、四フッ化珪素などの化合物であることを特徴とする請求項１２記載のサイクロン反応装置としている。
請求項１４の発明は、当該第一制御バルブは操作プランジャーで上記プランジャー内部の通路と副産物排出口が連結するか否かを制御することを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項１５の発明は、当該第二制御バルブは操作プランジャーでガス排出口の開け閉めを制御していることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項１６の発明は、当該第三制御バルブは操作プランジャーで産物排出口の開け閉めを制御していることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。
請求項１７の発明は、当該補助加熱器は電熱器であることを特徴とする請求項１記載のサイクロン反応装置としている。 The invention of claim 1 comprises a case, a reactor lining, one or more reducing agent inlets, one or more oxide inlets, a plunger , a first control valve, a second control valve, a third control valve, and Including one or more auxiliary heaters,
Lining of the reactor, covered with a casing inside the casing, lining the inside of the reactor is hollow cavity, there is a gas outlet above said hollow cavity, there are product discharge opening downwards,
The reducing agent injection port is communicated with the hollow luminal half of the internal lining of the reactor so as to present an angle with respect to lining the inner peripheral tangent of the reactor than the casing periphery, the introduction of reactive reducing agent used the injection of an inert gas for pressurization, the reaction reducing agent enters the hollow space of the lining of the reactor along the reducing agent injection port at pressing process, lined inner wall and collision of the reactor first cyclone is formed of,
The oxide inlet communicates with the hollow luminal half of the internal lining of the reactor so as to present an angle with respect to lining the inner peripheral tangent of the reactor than the incision provided in the casing periphery, the reaction is used to put an oxide, reaction oxides enters the hollow space of the lining of the reactor along the oxide inlet at pressing process, to generate a cyclone in lining the inner wall and the collision of the reactor, its the reaction oxide undergoes a combustion reaction react reducing agent and collision injected from the reducing agent injection port in the hollow cavity of the lining of the reactor, to yield a major product and by-products, the main product reactor Discharged from the product outlet located below the hollow cavity of the lining,
The plunger protrudes from the bottom of the reactor liner into the hollow cavity of the reactor, and moves up or down in the reactor hollow cavity so that a passageway is formed in the plunger . The cone-shaped adjusting part is connected to the upper end of the plunger , and the cone-shaped adjusting part is moved up and down in the hollow cavity by the plunger, thereby adjusting the size of the gap between the reactor liner. , passage in the plunger is used in the discharge of the by-products,
The first control valve is connected to the middle part of the plunger , and controls whether the passage inside the plunger and the by-product discharge port are connected,
The second control valve is connected to a gas outlet above the hollow cavity of the reactor, the second control valve controls the opening and closing of the gas outlet;
The third control valve is connected to a product outlet below the hollow cavity of the reactor lining, the third control valve controls the opening and closing of the product outlet,
The auxiliary heater are distributed between the rim and the product outlet of the lining below the reactor, as a cyclone reactor and providing a heating function between the lining and the product outlet of the reactor Yes.
The invention of claim 2 is the cyclone reactor according to claim 1, wherein the case is made of a heat-resistant material.
The invention according to claim 3 is the cyclone reactor according to claim 1, wherein the lining of the reactor is made of high-purity graphite with a uniform pressure.
According to a fourth aspect of the present invention, there is provided a cyclone reactor according to the first aspect, wherein the lining of the reactor has a conical shape with a large upper diameter and a small lower diameter.
The invention according to claim 5 is the cyclone reactor according to claim 1, wherein the gas outlet of the reactor has a case protruding.
The invention of claim 6 is the cyclone reactor according to claim 1, wherein the lining product discharge port of the reactor penetrates the case.
The invention of claim 7 provides the following below the reducing agent inlet,
Including a heater, nozzle, and gas pressure port,
The heater heats the reaction reducing agent introduced from the reducing agent inlet and dissolves it in a liquid.
The nozzle injects powder or liquid reaction reducing agent injected from the reducing agent injection port into the hollow cavity of the lining of the reactor,
The cyclone reactor according to claim 1, wherein the gas pressurizing port is used for introducing and pressurizing an inert gas.
The invention according to claim 8 is the cyclone reactor according to claim 1, wherein the reaction reducing agent introduced into the reducing agent inlet has a chemical element periodic table of 1A, 2A groups and alloys thereof.
The invention according to claim 9 is the cyclone reactor according to claim 1 , wherein the oxide inlet is a venturi tube .
The invention according to claim 10 is the cyclone reactor according to claim 1 , wherein the reaction oxide introduced into the oxide inlet is a gaseous metal halide.
According to an eleventh aspect of the present invention, there is provided the cyclone reactor according to the first aspect , wherein the gaseous metal is titanium tetrachloride or aluminum trichloride.
The invention according to claim 12 is the cyclone reaction apparatus according to claim 1 , wherein the reaction oxide introduced into the oxide injection port is a silicon halide.
The thirteenth aspect of the present invention is the cyclone reactor according to the thirteenth aspect, wherein the silicon halide is a compound such as silicon tetrachloride or silicon tetrafluoride.
The invention according to claim 14 is the cyclone reactor according to claim 1 , wherein the first control valve controls whether or not the passage inside the plunger and the by-product discharge port are connected by an operation plunger. Yes.
The invention according to claim 15 provides the cyclone reactor according to claim 1 , wherein the second control valve controls the opening and closing of the gas discharge port with an operation plunger.
The invention according to claim 16 provides the cyclone reactor according to claim 1 , wherein the third control valve controls opening and closing of the product discharge port by an operation plunger.
The invention according to claim 17 is the cyclone reactor according to claim 1 , wherein the auxiliary heater is an electric heater.

本発明のサイクロン反応装置の効果の一つは、還元剤と酸化物が反応装置内において連続してサイクロン式に燃焼反応することを利用することにより、合成産物の純度を上げることである。精錬と蒸留のプロセスを繰り返すことなく、生産プロセス、コストを削減でき、高純度の金属、合金や半導体材料を生産することができる。 One effect of the cyclone reactor of the present invention, by an oxide with the reducing agent utilized to combustion reaction to cyclone type continuously in the reactor, it is to increase the purity of the synthesis products. Without repeating the refining and distillation processes, production processes and costs can be reduced, and high-purity metals, alloys and semiconductor materials can be produced.

本発明のサイクロン反応装置の二つ目の効果は、連続する燃焼反応を起こして連続的に合成産物を生成できることである。バッチ方式のやり方で生産する必要をなくし、高純度の金属、合金や半導体材料の生産効率と品質を上げることができる。 The second effect of the cyclone reactor according to the present invention is that it can continuously generate a synthetic product by causing a continuous combustion reaction . It eliminates the need for production in a batch manner and increases the production efficiency and quality of high-purity metals, alloys and semiconductor materials.

まず図１は本発明のサイクロン反応装置の断面図である。その中、当該反応装置１００はケース１０、反応装置の内張り２０、一つ以上の還元剤注入口３０、一つ以上の酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５、プランジャー５０、第一制御バルブ６０、第二制御バルブ７０、第三制御バルブ８０および一つ以上の補助加熱器９０を含めている。ケース１０は熱絶縁材料で構成され、反応装置の内張り２０はケース１０の内部においてケース１０によって覆われている。反応装置の内張り２０は圧力均衡の高純度グラファイト（ＩｓｏｓｔａｔｉｃＧｒａｐｈｉｔｅ）によって作られ、当該反応装置の内張り２０の形には制限がない。本発明では上端直径が大きく、下端直径が小さい円錐状を使っている。この反応装置の内張り２０内部は中空腔２１になっており、中空腔２１の上端はガス排出口２２があり、このガス排出口２２はケース１０の外へ突き出している。中空腔２１の下端は産物排出口２３があり、この産物排出口はケース１０の外へ突き出している。 FIG. 1 is a cross-sectional view of a cyclone reactor according to the present invention. Among them, the reactor 100 includes a case 10, a reactor lining 20, one or more reducing agent inlets 30, one or more oxide inlets 40, 41, 42, 43, 44 and 45, and a plunger 50. A first control valve 60, a second control valve 70, a third control valve 80 and one or more auxiliary heaters 90. The case 10 is made of a heat insulating material, and the lining 20 of the reactor is covered with the case 10 inside the case 10. The reactor liner 20 is made of pressure balanced high purity graphite and there is no limitation on the shape of the reactor liner 20. In the present invention, a conical shape having a large upper end diameter and a smaller lower end diameter is used. The inside of the lining 20 of this reactor is a hollow cavity 21, and the upper end of the hollow cavity 21 has a gas exhaust port 22, and this gas exhaust port 22 projects out of the case 10. At the lower end of the hollow cavity 21 is a product discharge port 23, which protrudes out of the case 10.

また、図２を参照すること。前述の還元剤注入口３０は反応装置の内張り２０の周縁（図２が示すように）にある。還元剤注入口３０と反応装置の内張り２０の中空腔２１の上半部と連結している。還元剤注入口３０の下方に加熱器３１、ノズル３２とガス加圧口３３が設けられている。還元剤注入口３０は反応還元剤２００の投入に使われる。反応還元剤２００は化学反応過程において還元の役割を果たしている物質をさしている。特に化学元素周期表内の１Ａ、２Ａ族とその合金や亜鉛、アルミニウムなどの化学活性の高い物質は粉体や加熱器３１で加熱して液体へ溶かすようなやり方でノズル３２の位置から反応装置の内張り２０内部の中空腔２１に中注入することができる。加熱器３１は反応還元剤２００が常温においては固体であり、ノズルに注入する前に加熱するか、加熱の恒温状態に維持したままで還元物の液化を維持することができる。ノズル３２の材質には制限がない。本発明中の好ましい実施例では耐食と雑物コントロールのため、Ｉｎｃｏｎｅｌ６００のようなニッケル系合金の構成物を使用している。 See also FIG. Aforementioned reducing agent inlet 30 is in the peripheral edge of the lining of the reactor 20 (as shown in FIG. 2). The reducing agent inlet 30 is connected to the upper half of the hollow cavity 21 of the liner 20 of the reactor. Below the reducing agent injection port 30, a heater 31, a nozzle 32, and a gas pressurization port 33 are provided. The reducing agent inlet 30 is used for charging the reaction reducing agent 200. The reaction reducing agent 200 refers to a substance that plays the role of reduction in the chemical reaction process. In particular, substances having high chemical activity such as 1A and 2A groups and their alloys, zinc, and aluminum in the periodic table of chemical elements are heated by a powder or a heater 31 and dissolved in a liquid from the position of the nozzle 32 to the reactor. Can be injected into the hollow cavity 21 inside the inner lining 20. In the heater 31 the reaction the reducing agent 200 is a room temperature is a solid, or is heated prior to injection into the nozzle, can you to maintain the liquefaction of reduced material while maintaining the constant temperature of the heating. There is no restriction on the material of the nozzle 32. In the preferred embodiment of the present invention, a nickel alloy composition such as Inconel 600 is used for corrosion resistance and miscellaneous control.

前述の反応還元剤２００の流体が反応装置の内張り２０に入りやすくするために、当該ガス加圧口３３から不活性ガスを加圧する代入法でヘリウム（Ｈｅ）、アルゴン（Ａｒ）などの不活性ガスを導入することができる。反応還元剤２００が粉体であれば、ノズル３２のところでガス加圧口３３を介して不活性ガスの圧力を入れることにより、粉体の注入速度を制御することができる。また、反応還元剤は液体であれば、ノズル３２のところで直接に液体で加圧するか、ガス加圧口３３からガスを加圧するスプレー法で反応装置の内張り２０内へ注入することができる。 In order to make it easier for the fluid of the reaction reducing agent 200 to enter the lining 20 of the reactor, an inert gas such as helium (He) or argon (Ar) is used by a substitution method in which an inert gas is pressurized from the gas pressure port 33. Gas can be introduced. If the reaction reducing agent 200 is powder, the injection rate of the powder can be controlled by applying an inert gas pressure at the nozzle 32 through the gas pressurizing port 33. If the reaction reducing agent is a liquid, it can be pressurized directly with the liquid at the nozzle 32 or injected into the lining 20 of the reaction apparatus by a spray method in which a gas is pressurized from the gas pressurizing port 33.

前述の酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５は反応装置の内張り２０の周縁に（図２が示すように）設けられている。当該酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５は反応装置の内張り２０内部の中空腔２１の上半部と貫通している。これらの酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５のそれぞれは反応酸化物３００の投入に使われる。当該反応酸化物３００は化学反応過程において酸化作用の働きを果たしている物質を指している。特に、気態金属のハロゲン化物、例えば、四塩化チタン（ＴｉｔａｎｉｕｍＴｅｔｒａｃｈｌｏｒｉｄｅ, ＴｉＣｌ₄ ）、三塩化アルミニウム（Ａl Ｃｌ₃ ）等や、四塩化珪素（ＳｉｌｉｃｏｎＴｅｔｒａｃｈｌｏｒｉｄｅ, ＳｉＣｌ₄ ）、四フッ化珪素（ＳｉｌｉｃｏｎＴｅｔｒａｆｌｕｏｒｉｄｅ, ＳｉＦ₄ ）などのシリコンハロゲン等の化合物を指している。当該酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５の形には制限がなく、本発明では、導入される反応酸化物３００に対して加圧しやすいために、ベンチュリチューブ（Ｖｅｎｔｒｕｉｔｕｂｅ）を例に取り上げる。 Oxide inlet 40,41,42,43,44 and 45 described above are provided on the peripheral edge of the lining 20 of the reactor (as shown in FIG. 2). The oxide inlet 40,41,42,43,44 and 45 extend through the upper half portion of the lining 20 inside the hollow cavity 21 of the reactor. Each of these oxide inlets 40, 41, 42, 43, 44 and 45 is used for charging the reactive oxide 300. The reactive oxide 300 refers to a substance that has an oxidizing action in a chemical reaction process. In particular, halides of gaseous metals, such as titanium tetrachloride (TiCl ₄ ), aluminum trichloride (Al Cl ₃ ), silicon tetrachloride (SiCl ₄ ), silicon tetrafluoride (Silicon) It refers to compounds such as silicon halogen such as Tetrafluoride, SiF ₄ ). There is no limitation on the shape of the oxide injection ports 40, 41, 42, 43, 44 and 45, and in the present invention, since it is easy to pressurize the reaction oxide 300 to be introduced, a Venturi tube is used. Take as an example.

前述のプランジャー５０は反応装置の内張り２０の底部から、当該反応装置の内張り２０内部の中空腔２１に入り通し、当該プランジャー５０はモーターや空圧シリンダー、油圧シリンダーの動作によって反応装置の内張り２０内の中空腔２１内において上へか下への位置移動をする。当該プランジャー５０内部は中空状態になっており、通路５１を形成している。当該プランジャー５０の頂上は錐形調節部５２に連結し、当該錐形調節部５２は、プランジャー５０が中空腔２１内での上向き、または下向き移動位置により、反応装置の内張り２０との内壁間の隙間X の大きさを調節できる。プランジャー５０内の通路５１の底に副産物排出口５１１が形成されている。 The aforementioned plunger 50 passes from the bottom of the reactor liner 20 into the hollow cavity 21 inside the reactor liner 20, and the plunger 50 is lined by the operation of the motor, pneumatic cylinder and hydraulic cylinder. The position is moved upward or downward in the hollow cavity 21 in the inside 20. The inside of the plunger 50 is hollow and forms a passage 51. The top of the plunger 50 is connected to a cone-shaped adjusting portion 52, and the cone-shaped adjusting portion 52 is connected to the inner wall of the reactor lining 20 depending on the position where the plunger 50 moves upward or downward in the hollow cavity 21. The size of the gap X can be adjusted. A by-product discharge port 511 is formed at the bottom of the passage 51 in the plunger 50.

前述の第一制御バルブ６０はプランジャー５０の中段に連結されており、当該第一制御バルブ６０は操作プランジャー６１でプランジャー５０内部の通路５１と副産物排出口５１１が連結するかを制御している。当該操作プランジャー６１の稼動方法は電気モーター、空圧シリンダーや油圧シリンダーで起動できる。 The first control valve 60 is connected to the middle stage of the plunger 50, and the first control valve 60 controls whether the passage 51 inside the plunger 50 and the by-product discharge port 511 are connected by the operation plunger 61. ing. The operation method of the operation plunger 61 can be activated by an electric motor, a pneumatic cylinder or a hydraulic cylinder.

前述の第二制御バルブ７０は反応装置の内張り２０の中空腔２１上方のガス排出口２２に連結されている。当該第二制御バルブ７０は操作プランジャー７１でガス排出口２２の開け閉めを制御している。 The second control valve 70 described above is connected to the gas outlet 22 above the hollow cavity 21 of the liner 20 of the reactor. The second control valve 70 controls the opening and closing of the gas discharge port 22 with the operation plunger 71.

前述の第三制御バルブ８０は反応装置の内張り２０の中空腔２１下方の産物排出口２３に連結されている。この第三制御バルブ８０は操作プランジャー８１で産物排出口２３の開け閉めを制御している。 Third control valve 80 described above is connected to the hollow space 21 below the product outlet 23 of the lining of the reactor 20. The third control valve 80 controls the opening and closing of the product discharge port 23 by the operation plunger 81.

前述の補助加熱器９０は反応装置の内張り２０下方の周縁と産物排出口２３との間に分布しており、反応装置の内張り２０と産物排出口２３の加熱効果を提供する。補助加熱器９０の形には制限がないが、本発明では、電熱器を例に挙げて説明している。他に高周波加熱器や同等効果の加熱設備のようなものは本発明の請求の範囲に含まれているものとする。 The auxiliary heater 90 described above is distributed between the peripheral edge below the liner 20 of the reactor and the product outlet 23, and provides the heating effect of the reactor liner 20 and the product outlet 23. Although there is no restriction | limiting in the shape of the auxiliary heater 90, In this invention, the electric heater is mentioned as an example and demonstrated. Others such as a high-frequency heater and a heating device having the same effect are included in the scope of the claims of the present invention.

本発明の反応装置１００の稼動操作についてより詳しく理解していただくために、図３をあわせて以下の操作例を以って製品の製造過程を説明する。当該操作例は本発明の範囲を制限するものではなく、他に同等効果を持つ反応還元剤２００や反応酸化物３００の導入操作条件は本発明の申請範囲に含まれるものとする。 In order to understand the operation of the reaction apparatus 100 of the present invention in more detail, the manufacturing process of the product will be described with reference to FIG. The operation examples do not limit the scope of the present invention, and other operation conditions for introducing the reaction reducing agent 200 and the reactive oxide 300 having the same effect are included in the application scope of the present invention.

まず、反応還元剤２００に工業用のナトリウム金属を選ぶ。当該反応還元剤２００は前述の還元剤注入口３０から入れられ、また過熱器３１を経て摂氏３００度まで加熱し、そして、４０ＰＳＩの圧力条件で高純度のアルゴンガスをガス加圧口３３から注入する。気化ナトリウム金属の反応還元剤２００をノズル３２を経由して反応装置の内張り２０に導入する。即ち、図３が示すように、切線方向に沿って反応装置の内張り２０の中空腔２１内に注入し、反応装置の内張り２０の内壁と衝突させ、最初のサイクロンを形成させる。 First, industrial sodium metal is selected as the reaction reducing agent 200. The reaction reducing agent 200 is introduced from the reducing agent inlet 30 described above, heated to 300 degrees Celsius through the superheater 31, and high-purity argon gas is injected from the gas pressure inlet 33 under a pressure condition of 40 PSI. To do. The sodium metal vapor reaction reducing agent 200 is introduced into the reactor liner 20 via the nozzle 32. That is, as shown in FIG. 3, was injected into the hollow cavity 21 of the lining 20 of the reactor along the tangential direction, to the inner wall and the collision of the lining of the reactor 20 to form a first cyclone.

同時に、反応酸化物３００に高純度の四フッ化珪素を選ぶ。即ち、酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５から４０ＰＳＩの圧力条件の高純度四フッ化珪素を導入することである。当該高純度の四フッ化珪素は工業製造において二酸化珪素（ＳｉＯ₂ ）とフッ化水素酸（ＨｙｄｒｏｆｌｕｒｉｃＡｃｉｄ）との反応によって製造できる。または、ケイフッ化ナトリウム（Ｎａ₂ ＳｉＦ₆ ）の熱分解処理によって獲得できる。高純度の四フッ化珪素の反応酸化物３００を酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５を経て反応装置の内張り２０に導入させ、即ち図３が示すように、数本の切線方向に沿って反応装置の内張り２０の中空腔２１内に注入し、反応装置の内張り２０の内壁と衝突させ、第二、第三、第四、第五、第六と第七のサイクロンを形成させる。 At the same time, high-purity silicon tetrafluoride is selected as the reactive oxide 300. That is, high purity silicon tetrafluoride having a pressure condition of 40 to 40 PSI is introduced from the oxide inlets 40, 41, 42, 43, 44 and 45. The high-purity silicon tetrafluoride can be produced by a reaction between silicon dioxide (SiO ₂ ) and hydrofluoric acid (hydrofluoric acid) in industrial production. Alternatively, it can be obtained by thermal decomposition treatment of sodium silicofluoride (Na ₂ SiF ₆ ). High purity silicon tetrafluoride reactive oxide 300 is introduced into reactor lining 20 through oxide inlets 40, 41, 42, 43, 44 and 45, ie, as shown in FIG. It was injected into the hollow lumen 21 of the lining 20 of the reactor along the tangential direction, to the inner wall and the collision of the lining of the reactor 20, the second, third, fourth, fifth, sixth and seventh cyclones To form.

前述の反応還元剤２００と反応酸化物３００の反応原料は前述の切線方向に沿って中空腔２１に入った後同時に、反応還元剤２００と反応酸化物３００の原料を互いに衝突、摩擦、切り合いをさせて化学反応をさせ、反応酸化物３００を還元させる。反応還元剤２００が粉体の状態で中空腔２１に入れば、気態の反応酸化物３００に衝突されて粉々になる。また、反応還元剤２００が液体の状態で中空腔２１に入れば、気態の反応酸化物３００に衝突されて分散される。ハロゲン化物性質の反応酸化物３００は金属に還元され、還元過程は放熱反応である。反応熱は原料の運動速度を加速させ、連続かつより強いサイクロン運動を形成させる。同時に複数個のベンチュリノズルの酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５の加圧操作で完全反応の確保ができる。反応還元剤２００と反応酸化物３００などの原料が反応する同時に、原料を中空腔２１内で高速の回転運動をさせ、遠心力の効果により、反応還元剤２００と反応酸化物３００などの原料内の粗い粒の固体（または大きい粒の液体）は外周に投げられ、腔の内壁に近寄りかかる。中空腔２１に入ったばかりの気態酸化物気流によって再度衝突され、また一回の衝突、摩擦、切り合い反応を経てから細かい粒になる。粒が小さくなれば、受ける遠心力も小さくなるので、細い粒は気流に流れて中空腔２１中心へ向かって運動する。遠心力の影響がなくなれば、気流に流れて円錐状の中空腔２１の下方へ流れる。 Reactant of the reaction the reducing agent 200 with the reaction oxide 300 described above at the same time after entering the hollow cavity 21 along the tangential direction of the aforementioned raw material collisions with each other the reaction the reducing agent 200 with the reaction oxide 300, friction, cut The reaction oxide 300 is reduced and the reaction oxide 300 is reduced. In reaction the reducing agent 200 is placed in the hollow cavity 21 in the form of powder, shatter are collisions in the reaction oxide 300 Kitai. Further, the reaction reductant 200 if placed in the hollow cavity 21 in a liquid state, are dispersed are collisions in the reaction oxide 300 Kitai. The reaction oxide 300 having a halide property is reduced to a metal, and the reduction process is a heat dissipation reaction. The heat of reaction accelerates the motion speed of the raw material, forming a continuous and stronger cyclone motion. At the same time, the complete reaction can be ensured by pressurizing the oxide injection ports 40, 41, 42, 43, 44 and 45 of a plurality of venturi nozzles. At the same time when the raw materials such as the reactive reducing agent 200 and the reactive oxide 300 react, the raw material is rotated at a high speed in the hollow space 21, and due to the effect of centrifugal force, the raw material inside the reactive reducing agent 200 and the reactive oxide 300 and the like. Coarse-grained solids (or large-grained liquids) are thrown to the outer periphery and approach the inner wall of the cavity. Is re collision by gas-state oxide stream just entered the hollow cavity 21, also a single collision, friction, becomes fine particles from via cutting each other reactions. As the particles become smaller, the centrifugal force received also becomes smaller, so the fine particles flow in the air stream and move toward the center of the hollow cavity 21. When the influence of the centrifugal force disappears, it flows into the air current and flows downward of the conical hollow space 21.

当該反応還元剤２００と反応酸化物３００が反応装置の内張り２０の中空腔２１内部に入った後、金属ハロゲン化物の四フッ化珪素の反応酸化物３００とナトリウム金属の反応還元剤２００と衝突すると、モル当たりに四フッ化珪素の反応熱が１６４千カロリーが発生する。反応装置の内張り２０の中空腔２１において発生した熱エネルギーは摂氏１０００〜１２００℃以上にも達するので、フッ化ナトリウム（Ｓｏｄｉｕｍｆｌｕｏｒｉｄｅ, ＮａＦ）の副産物４００を溶融状態にしてしまう。そして、ナトリウムによって還元されたシリコンの主産物５００は摂氏１４１２℃の高融点の状態でも粉体状のままなので、副産物４００と主産物５００の二種類の産物は中空腔２１内において前述の何回ものサイクロンの気流につられて運動する。その際、密度の差異は反応装置の内張り２０と中空腔２１の円錐状の形の中で程度の違う遠心力を受けるため、部分が中空腔２１の下方から分離される。溶融状態でのフッ化ナトリウムの副産物４００は各種の遷移金属化合物と極めて高い反応性がある。反応装置の内張り２０の中空腔２１の実際応用においても補助過熱器９０を利用して反応装置の内張り２０を補助的に加熱することにより、中空腔２１内の温度を高めてシリコンの主産物５００を溶融状態にさせることができる。即ち、フッ化ナトリウムの副産物４００の高度反応性を利用してシリコンの主産物５００の純度を高める。 After the reaction a reducing agent 200 with the reaction oxide 300 falls into a hollow cavity 21 of the lining of the reactor 20, the reaction reductant 200 and collision of the reaction oxides 300 and sodium metal silicon tetrafluoride metal halides Then, the reaction heat of silicon tetrafluoride generates 164,000 calories per mole. Since the heat energy generated in the hollow space 21 of the reactor liner 20 reaches 1000 to 1200 ° C. or more, the by-product 400 of sodium fluoride (NaF) is melted. Since the main product 500 of silicon reduced by sodium remains in a powder form even at a high melting point of 1412 ° C., the two types of products, the by-product 400 and the main product 500, are generated in the hollow cavity 21 several times as described above. It moves with the air current of a cyclone. At that time, the difference in density is caused by centrifugal force of different degrees in the conical shape of the inner lining 20 and the hollow cavity 21 of the reactor, so that the part is separated from the lower part of the hollow cavity 21. The sodium fluoride byproduct 400 in the molten state is extremely reactive with various transition metal compounds. In the actual application of the hollow cavity 21 of the reactor liner 20, the auxiliary liner 90 is supplementarily heated using the auxiliary superheater 90 to increase the temperature in the hollow cavity 21 to increase the main product 500 of silicon. Can be brought into a molten state. That is, the high reactivity of the byproduct 400 of sodium fluoride is used to increase the purity of the main product 500 of silicon.

前述の中空腔２１内の反応による廃気６００はわずかの未反応四フッ化珪素しか含めていない。そのほかは全部アルゴンガスである。廃気６００は中空腔２１の上方のガス排出口２２から排出され、第二制御バルブ７０によって排出タイミングをコントロールされる。この廃気６００は循環純化やろ過で中のアルゴンガスを再度に回収し利用できる。 The waste air 600 due to the reaction in the hollow cavity 21 described above contains only a small amount of unreacted silicon tetrafluoride. Everything else is argon gas. The waste air 600 is discharged from the gas discharge port 22 above the hollow cavity 21, and the discharge timing is controlled by the second control valve 70. The waste gas 600 can be recovered and reused by recirculating purification and filtration.

前述のプランジャー５０は中空腔２０へ適当な位置まで上昇し、プランジャー５０頂上の錐形調節部５２と反応装置の内張り２０の中空腔２１内壁との間の隙間Ｘが調整できるようにする。当該隙間Ｘの大きさは種類が違う副産物４００と主産物５００の材料間の分離比率と分離速度によって決まる。本操作例に挙げられた操作例における隙間X は４ミリ（ｍｍ）である。流体状態で密度の低いフッ化ナトリウムの副産物４００はプランジャー５０内の通路５１を介して下へ分離するようになって副産物排出口５１１から排出される。この副産物４００の排出は第一制御バルブ６０によって制御される。 The aforementioned plunger 50 is raised to an appropriate position into the hollow cavity 20 so that the gap X between the cone-shaped adjusting portion 52 on the top of the plunger 50 and the inner wall of the hollow cavity 21 of the lining 20 of the reactor can be adjusted. . The size of the gap X is determined by the separation ratio and separation speed between the materials of the by-product 400 and the main product 500 of different types. The clearance X in the operation example given in this operation example is 4 mm (mm). The low-density sodium fluoride by-product 400 in the fluid state is separated downward through the passage 51 in the plunger 50 and discharged from the by-product discharge port 511. The discharge of the by-product 400 is controlled by the first control valve 60.

流体のシリコンの主産物５００とフッ化ナトリウムの副産物４００は強烈なサイクロン遠心力で中空腔２１の外部周縁に投げられる。即ち、隙間Ｘに沿って下へ中空腔２１の底まで沈む。同時に、補助加熱器９０は反応装置の内張り２０の底と産物排出口２３に対して１５００度まで補助的に加熱する。シリコンの溶融物の主産物５００と流体のフッ化ナトリウムの副産物４００は産物排出口２３を通して石墨容器７００へ注入される。それからは第三制御バルブ８０で主産物５００を石墨容器７００までに排出する。このシリコン溶融物の主産物５００と流体のフッ化ナトリウムの副産物４００とは反応作用が起こらないし、両者の密度の違いもあって高密度のシリコン溶融物の主産物５００は石墨容器７００の底に沈殿するようになる。冷却後、ポリシリコンインゴットの産物が形成される。これら低密度の流体フッ化ナトリウムの副産物４００は主産物５００の表面に浮いて留まる。簡単な方向性固化（ＤｉｒｅｃｔｉｏｎａｌＳｏｌｉｄｉｆｉｃａｔｉｏｎ）と表面清潔をすれば、高純度のポリシリコンの主産物５００が得られる。 The main product 500 and full Tsu of byproducts 400 Sodium silicon fluid thrown outside periphery of the hollow cavity 21 in intense cyclone centrifugal force. That is, it sinks down to the bottom of the hollow cavity 21 along the gap X. At the same time, the auxiliary heater 90 supplementarily heats the bottom of the reactor liner 20 and the product outlet 23 to 1500 degrees. The main products 500 the flow of byproduct 400 of sodium fluoride melt the silicon is injected through the product outlet 23 to the graphite container 700. Thereafter, the main product 500 is discharged to the graphite container 700 by the third control valve 80. The main product 500 of the silicon melt and the byproduct 400 of the fluid sodium fluoride do not react, and the main product 500 of the high-density silicon melt is present at the bottom of the graphite container 700 due to the difference in density between the two. It begins to precipitate. After cooling, a polysilicon ingot product is formed. These low density products 400 of the fluid sodium fluoride remains floating on the surface of the main product 500. The main product 500 of high-purity polysilicon can be obtained by simple Directional Solidification and surface cleansing.

前述の主産物５００は産物排出口２３から排出されるやり方は、前述の石墨容器７００注入して冷却成型の方法に限らない。後の製造過程に応じて変更することができる。他に同等効果を持つ排出成型法についても、本発明の範囲に属すものである。 The manner in which the main product 500 is discharged from the product discharge port 23 is not limited to the method of cooling molding by injecting the graphite container 700 described above. It can be changed according to the subsequent manufacturing process. Other discharge molding methods having an equivalent effect also belong to the scope of the present invention.

下記の表１は本発明で獲得したポリシリコンの主産物５００の雑物分析である。利用された方法はプラズマエミッションスペクトル分析（ＰｌａｓｍａＥｍｉｓｓｉｏｎＳｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙＡｎａｌｙｓｉｓ）である。

Table 1 below is a miscellaneous analysis of the main product 500 of polysilicon obtained in the present invention. The method used is Plasma Emission Spectroscopy Analysis.

表１の雑物分析結果により、本発明のサイクロン反応装置１００で製造されたポリシリコンの主産物５００の純度はかなり高いことがわかった。雑物成分の比率はほんのわずかである。そのため、本発明の反応装置１００は前述の連続燃焼に適用できるだけでなく、高純度のポリシリコン産物と他のチタン、ジルコニウム、ハフニウムなどの金属、合金もが生産できる。しかも、他の低純度や雑物を含むポリシリコン、チタン、ジルコニウム、ハフニウムなどの金属や合金の純化と純度を高める反応装置１００として利用することができる。前述の酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５には少なくとも一つが低純度や雑物を含むポリシリコン、チタン、ジルコニウム、ハフニウムなどの金属や合金物質が注入される。種類が違う反応還元剤２００や反応酸化物３００が同時に反応装置の内張り２０の中空腔２１に投入され、中空腔２１において前述の連続性燃料反応が起こり、さらに、高純度のポリシリコン産物やその他のチタン、ジルコニウム、ハフニウムなどの金属、合金などの主産物５００が連続に製造される。 The miscellaneous analysis results in Table 1 show that the purity of the main product 500 of polysilicon produced by the cyclone reactor 100 of the present invention is quite high. The proportion of miscellaneous components is negligible. Therefore, the reaction apparatus 100 of the present invention is not only applicable to the above-mentioned continuous combustion, high-purity polysilicon product and other titanium, zirconium, a metal such as hafnium, alloys can be produced. In addition, it can be used as a reactor 100 that improves the purity and purity of metals and alloys such as polysilicon, titanium, zirconium, and hafnium including other low-purity and other impurities. At least one of the above-described oxide injection ports 40, 41, 42, 43, 44, and 45 is injected with a metal or an alloy material such as polysilicon, titanium, zirconium, or hafnium containing at least one of low purity and impurities. The reaction reductant 200 and the reaction oxide 300 type is different is put into the hollow cavity 21 of the lining 20 of the reactor at the same time, it takes place above the continuity fuel response in the hollow cavity 21, further Ya high purity polysilicon product Other main products 500 such as titanium, zirconium, hafnium, and other metals and alloys are continuously produced.

本発明のサイクロン反応装置の構造断面図である。It is a structure sectional view of the cyclone reactor of the present invention. 図１のＡ−Ａ' 断面の拡大図であり、その中、反応装置の中空腔と還元剤注入口と酸化物注入口との間の構造が示されている。FIG. 2 is an enlarged view of the AA ′ cross section of FIG. 1, in which the structure between the hollow space of the reactor, the reducing agent inlet, and the oxide inlet is shown. 図２に類似した拡大断面図であり、ここで、反応装置の中空腔内部の原料のサイクロン運動と分布状態図である。FIG. 3 is an enlarged cross-sectional view similar to FIG. 2, wherein the cyclone motion and distribution state diagram of the raw material inside the hollow cavity of the reactor.

１００反応装置
１０ケース
２０反応装置の内張り
２１中空腔
２２ガス排出口
２３産物排出口
３０還元剤注入口
３１加熱器
３２ノズル
３３ガス加圧口
４０、４１、４２、４３、４４、４５酸化物注入口
５０プランジャー
５１通路
５１１副産物排出口
５２錐形調節部
６０第一制御バルブ
６１操作プランジャー
７０第二制御バルブ
７１操作プランジャー
８０第三制御バルブ
８１操作プランジャー
９０補助加熱器
２００反応還元剤
３００反応酸化物
４００副産物
５００主産物
６００廃気
７００石墨容器
Ｘ隙間 100 reactor 10 case 20 reactor lining 21 hollow cavity 22 gas outlet 23 product outlet 30 reducing agent inlet 31 heater 32 nozzle 33 gas pressure inlet 40, 41, 42, 43, 44, 45 oxide injection Inlet 50 Plunger 51 Passage 511 By-product discharge port 52 Conical adjustment part 60 First control valve 61 operation plunger 70 Second control valve 71 operation plunger 80 Third control valve 81 operation plunger 90 Auxiliary heater 200 Reaction reducing agent 300 Reaction oxide 400 By-product 500 Main product 600 Waste air 700 Graphite container X Crevice

Claims

Case, reactor lining, one or more reducing agent inlets, one or more oxide inlets, plunger , first control valve, second control valve, third control valve and one or more auxiliary heaters Including
Lining of the reactor, covered with a casing inside the casing, lining the inside of the reactor is hollow cavity, there is a gas outlet above said hollow cavity, there are product discharge opening downwards,
The reducing agent injection port is communicated with the hollow luminal half of the internal lining of the reactor so as to present an angle with respect to lining the inner peripheral tangent of the reactor than the casing periphery, the introduction of reactive reducing agent used the injection of an inert gas for pressurization, the reaction reducing agent enters the hollow space of the lining of the reactor along the reducing agent injection port at pressing process, lined inner wall and collision of the reactor first cyclone is formed of,
The oxide inlet communicates with the hollow luminal half of the internal lining of the reactor so as to present an angle with respect to lining the inner peripheral tangent of the reactor than the incision provided in the casing periphery, the reaction is used to put an oxide, reaction oxides enters the hollow space of the lining of the reactor along the oxide inlet at pressing process, to generate a cyclone in lining the inner wall and the collision of the reactor, its the reaction oxide undergoes a combustion reaction react reducing agent and collision injected from the reducing agent injection port in the hollow cavity of the lining of the reactor, to yield a major product and by-products, the main product reactor Discharged from the product outlet located below the hollow cavity of the lining,
The plunger protrudes from the bottom of the reactor liner into the hollow cavity of the reactor, and moves up or down in the reactor hollow cavity so that a passageway is formed in the plunger . The cone-shaped adjusting part is connected to the upper end of the plunger , and the cone-shaped adjusting part is moved up and down in the hollow cavity by the plunger, thereby adjusting the size of the gap between the reactor liner. , passage in the plunger is used in the discharge of the by-products,
The first control valve is connected to the middle part of the plunger , and controls whether the passage inside the plunger and the by-product discharge port are connected,
The second control valve is connected to a gas outlet above the hollow cavity of the reactor, the second control valve controls the opening and closing of the gas outlet;
The third control valve is connected to a product outlet below the hollow cavity of the reactor lining, the third control valve controls the opening and closing of the product outlet,
Cyclone reactor the auxiliary heater, characterized in that provided are distributed between the rim and the product outlet of the lining under the reactor, the heating function between the lining and the product outlet of the reactor.

The cyclone reactor according to claim 1, wherein the case is made of a heat-resistant material.

2. The cyclone reactor according to claim 1, wherein the lining of the reactor is made of high-purity graphite with a uniform pressure.

2. The cyclone reactor according to claim 1, wherein the lining of the reactor has a conical shape with a large upper diameter and a small lower diameter.

The cyclone reactor according to claim 1, wherein a gas discharge port on the lining of the reactor protrudes from the case.

The cyclone reactor according to claim 1, wherein the lining product outlet of the reactor penetrates the case.

Provide the following below the reducing agent inlet,
Including a heater, nozzle, and gas pressure port,
The heater heats the reaction reducing agent introduced from the reducing agent inlet and dissolves it in a liquid.
The nozzle injects powder or liquid reaction reducing agent injected from the reducing agent injection port into the hollow cavity of the lining of the reactor,
The cyclone reactor according to claim 1, wherein the gas pressurizing port is used to introduce and pressurize an inert gas.

2. The cyclone reactor according to claim 1, wherein the reaction reducing agent introduced into the reducing agent inlet has a chemical element periodic table of 1A, 2A group and alloys thereof.

2. The cyclone reactor according to claim 1, wherein the oxide inlet is a venturi tube .

2. The cyclone reactor according to claim 1, wherein the reaction oxide charged into the oxide injection port is a gaseous metal halide.

2. A cyclone reactor according to claim 1, wherein the metal in the gaseous state is titanium tetrachloride or aluminum trichloride.

2. The cyclone reactor according to claim 1, wherein the reaction oxide charged into the oxide injection port is a silicon halide.

13. The cyclone reactor according to claim 12, wherein the silicon halide is a compound such as silicon tetrachloride or silicon tetrafluoride.

2. The cyclone reactor according to claim 1, wherein the first control valve controls whether or not the passage inside the plunger and the by-product discharge port are connected by an operation plunger.

The cyclone reactor according to claim 1, wherein the second control valve controls opening and closing of the gas discharge port by an operation plunger.

The cyclone reactor according to claim 1, wherein the third control valve controls opening and closing of the product discharge port by an operation plunger.

2. The cyclone reactor according to claim 1, wherein the auxiliary heater is an electric heater.