JP4308358B2 - A method for separating transpultonides from fission lanthanides by selective extraction. - Google Patents
A method for separating transpultonides from fission lanthanides by selective extraction. Download PDFInfo
- Publication number
- JP4308358B2 JP4308358B2 JP6492399A JP6492399A JP4308358B2 JP 4308358 B2 JP4308358 B2 JP 4308358B2 JP 6492399 A JP6492399 A JP 6492399A JP 6492399 A JP6492399 A JP 6492399A JP 4308358 B2 JP4308358 B2 JP 4308358B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- iii
- fission
- alkyl
- aryl
- arylalkyl
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
- C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
- C22B60/00—Obtaining metals of atomic number 87 or higher, i.e. radioactive metals
- C22B60/02—Obtaining thorium, uranium, or other actinides
- C22B60/0295—Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining other actinides except plutonium
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01F—COMPOUNDS OF THE METALS BERYLLIUM, MAGNESIUM, ALUMINIUM, CALCIUM, STRONTIUM, BARIUM, RADIUM, THORIUM, OR OF THE RARE-EARTH METALS
- C01F17/00—Compounds of rare earth metals
- C01F17/10—Preparation or treatment, e.g. separation or purification
- C01F17/17—Preparation or treatment, e.g. separation or purification involving a liquid-liquid extraction
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
- C01G56/00—Compounds of transuranic elements
- C01G56/001—Preparation involving a liquid-liquid extraction, an adsorption or an ion-exchange
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
- G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
- G21C19/46—Aqueous processes, e.g. by using organic extraction means, including the regeneration of these means
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Geology (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Analytical Chemistry (AREA)
- Environmental & Geological Engineering (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Metallurgy (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Mechanical Engineering (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- Extraction Or Liquid Replacement (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Compounds Of Alkaline-Earth Elements, Aluminum Or Rare-Earth Metals (AREA)
- Pyridine Compounds (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、請求項１に記載の方法で選択的抽出により核分裂ランタニド（Spaltlanthaniden）からトランスプルトニド（Transplutoniden）を分離する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
核分裂ランタニドとは、核反応器中でウラン−又はプルトニウム核の中性子による分裂時にこの核の断片として生じるランタニド（周期律表の群）である。この上位概念は核分裂生成物である。しかしながら、核分裂生成物は、ウラン−又はプルトニウム核の現れる全ての断片（ランタニドでないものも）である。核分裂ランタニドは、核分裂生成物の特別な群、即ち元素ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、プロメチウム（Ｐｍ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）である。これらのランタニドは、水溶液中で通常、３価のイオンとして存在する。
【０００３】
トランスプルトニドはアクチニドの群に属する。トランスプルトニドから、放射能廃棄物中に、かなりの濃度のアメリシウムＡｍ及びキュリウムＣｍが現れるる。
【０００４】
アクチニドの長寿命アイソトープは、最大の放射能毒性及び最長の半減時間を有する燃焼済み核燃料の再処理からの高放射能廃棄物の成分に属する。廃棄物からのアクチニドの分離は、廃棄物の総放射能毒性及び−放射能を低下させ、これは、次いで低いコスト及び低められた健康上の危険性で最終貯蔵庫中でデポジットすることができる。分離されたアクチニドは、有利には核反応器中で又は加速器中で短寿命のアイソトープに変換されるか又は別に、その小さい容量に基づきコスト的に好適にデポジットすることができる。
【０００５】
１９９１年のＫｆＫ報告４９４５から、アクチニドの分離は、直接ＨＡＷ−溶液からの抽出により行なうことが公知である。
【０００６】
ＨＡＷ−溶液を、抽出装置、例えば混合沈殿器、抽出塔又は遠心性抽出器のバッテリ中に加え、かつ、向流法で、希釈剤中の抽出剤の溶液を用いて抽出する。
【０００７】
３〜５Ｍ硝酸酸性ＨＡＷ−溶液中のアクチニド用抽出剤として、オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイル−メチルホスフィンオキシド又はジカルボン酸のＮ−置換アルキルアミドが使用される。抽出されたアクチニドは更なる分離工程で、部分的選択性の逆抽出にかけられて、ウラン、プルトニウム及びネプツニウムは、アメリシウム及びキュリウムから分離されて存在する。この分離過程の欠点は、アメリシウム（ＩＩＩ）及びキュリウム（ＩＩＩ）に関するその低い選択性である。核分裂ランタニド（ＩＩＩ）は、アクチニドアメリシウム（ＩＩＩ）及びキュリウム（ＩＩＩ）と類似の挙動をする。従って、分離されたアメリシウム／キュリウム−フラクシヨン中には、核分裂ランタニドも、より厳密に言えば１：６０の質量比で存在する。
【０００８】
もう一つの分離工程として、核分裂ランタニドからのアメリシウム（ＩＩＩ）及びキュリウム（ＩＩＩ）の分離を選択的抽出により行うのが有利である。核分裂ランタニドの３価のイオンからアメリシウム（ＩＩＩ）及びキュリウム（ＩＩＩ）イオンを分離するために、Ｎ−又はＳ−含有化合物、例えば２，４，６−トリ（２−ピリジル）−１，３，５−トリアジン（ＴＰＴ）又はジ（イソオクチル）ジチオホスフィン酸（ＤＤＤ、商品名Ｃｙａｎｅｘ ３０１）が使用される。
【０００９】
”C.Musikas,Proc,Int,Symp.Actinide／Lanthanide Sepns.,Honolulu,Hawai,16-22.12.1984,World Scientific、Singapore(1985),S.19”から、比較的酸性の溶液（pH１〜２）から、ＴＰＴを用いて核分裂ランタニドからアメリシウム及びキュリウムの分離を行うことができることは公知である。しかしながら、分離すべき元素の分配係数の割合から算出できるアメリシウム／ユーロピウムに関する分離ファクターは１０〜２０である（ここで、アメリシウム及びユーロピウム（Ｅｕ）が、アクチニド（ＩＩＩ）又はランタニド（ＩＩＩ）の代表として使用される）。ＴＰＴ の代わりにＣｙａｎｅｘ ３０２を使用すると、”Yongyun Zhu,Jing Chen und Rongzhou Jiao,Solvent Extr.Ion Exch.14,61(1996)”によれば、３〜４のpHで１００００までの分離ファクターが得られる。しかしながら、この場合の欠点は、この高いpH値の外では、大抵のＳ−含有化合物の場合と同様な酸素に対するＣｙａｎｅｘ ３０２の不安定性である。従って、抽出を行った後にＣｙａｎｅｘ ３０２のコストのかかる精製が必要である。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の課題は、それを用いて、核分裂ランタニドからアクチニドを高い選択性で、かつ低い作業コストで分離することのできる抽出法を提供することである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
この課題は、請求項１に記載の方法で解決される。他の請求項はこの方法の有利な実施態様を示している。
【００１２】
本発明の方法では、抽出剤としてピリジンの２，６−ジ置換誘導体が使用される。抽出装置としては、文献中に公知の装置が使用される。２，６−ジ置換ピリジン誘導体は、その環構造中に３個の窒素を含有する５員−又は６員のヘテロ環の基であり、即ち、ここで、置換基は、３−位でアルキル−、アリール−、アリールアルキル−又はアルキルアリール−基で置換された１，２，４−トリアゾール−５−イル又は５−位でアルキル−、アリール−、アリールアルキル−又はアルキルアリール−基で置換された１，２，４−トリアゾール−３−イルであるか、又はヘテロアリールは、５−又は６−位でアルキル−、アリール−、アリールアルキル−又はアルキルアリール−基で置換された１，２，４−トリアジン−３−イル又はアルキル−、アリール−、アリールアルキル−又はアルキルアリール−基で置換された１，３，５−トリアジン−２−イルである。
【００１３】
次に、抽出のために有利である誘導体の構造を示す：
【００１４】
【化１】
式Ｉは、アルキル−、アリール−、アリールアルキル−又はアルキルアリール−基であるＲを有する２，６−ジ（１，２，４−トリアゾール−５−イル）ピリジンである。
【００１６】
式ＩＩは、アルキル−、アリール−、アリールアルキル−又はアルキルアリール−基であるＲを有する２，６−ジ（１，２，４−トリアゾール−３−イル）ピリジンである。
【００１７】
式ＩＩＩは、アルキル−、アリール−、アリールアルキル−又はアルキルアリール−基であるＲを有する２，６−ジ（１，２，４−トリアジン−３−イル）ピリジンである。
【００１８】
これらの抽出剤は、主として溶媒和錯形成剤としての作用をする。電子中性の抽出可能な錯体の形成のためにはアニオンが必要である。酸性の水溶液から選択的な分離を得るためには、強酸の、例えば硝酸又は２−ブロムヘキサン酸のアニオンを使用すべきである。ニトレートイオンは放射能廃棄物中に含有されているので、ニトレートイオンが特に好適である。
【００１９】
希釈剤としては、パラフィン系溶剤が化学的及び放射線分解的に安定であるので、パラフィン系溶剤を使用すべきである。抽出剤のより良好な溶解性は、分枝された分子を有するパラフィン系溶剤中で達成され、変性剤、例えばアルコール、エステル、ケトン又はアルデヒドの添加により高められる。
【００２０】
この抽出法の選択性は、アメリシウム（ＩＩＩ）及びユーロピウム（ＩＩＩ）の分配係数を測定することにより確認される。
【００２１】
【実施例】
本発明を次の実施例をを用いて詳説する。
【００２２】
例１
Ａｍ（ＩＩＩ）及びＥｕ（ＩＩＩ）−ブロムヘキサノエートの極少量を、著しく分枝されたドデカン（例えば１，１，２，２，３，３，４，４−オクタメチルブタン）中の２，６−ジ（５−メチル−１，２，４−トリアゾール−３−イル）ピリジンの溶液を用いて、硝酸の変動性濃度において、水相中で抽出する。有機相は、同時にアニオン原としてかつ抽出剤の溶解性を高めるための変性剤として役立つブロムヘキサン酸１.０Ｍを含有する。廃棄物溶液のイオン濃度をシュミレートするために、この水相は硝酸アンモニウム０.１Ｍを含有する。この際に確認された分配係数及び分離ファクターを第１表にまとめる。
【００２３】
【表１】
例２
Ａｍ（ＩＩＩ）−及びＥｕ（ＩＩＩ）−ブロムヘキサノエートの極少量を著しく分枝されたドデカン中の２，６−ジ（５−メチル−１，２，４−トリアゾール−３−イル）ピリジンの溶液を用いて、硝酸の一定濃度において、水相中で抽出する。例１と同様に、有機相はα−ブロムヘキサン酸１.０Ｍを含有し、水相は硝酸０.１Ｍ及び硝酸アンモニウム０.１Ｍを含有する。抽出物の濃度は０.０１４Ｍ、０.０２８Ｍ及び０.０５５Ｍである。Ａｍ（ＩＩＩ）の分配係数は３３、５６又は７７であり、Ｅｕ（ＩＩ）のそれは０.２２、０.３７又は０.５１である。従って、分離ファクターは、全ての３つの場合に１５０である。
【００２５】
例３
Ａｍ（ＩＩＩ）及びＥｕ（ＩＩＩ）−ブロムヘキサノエートの極少量を、著しく分枝されたドデカン中の２，６−ジ（５−メチル−１，２，４−トリアジン−３−イル）ピリジンの０.０２７Ｍ溶液を用いて、硝酸の変動性濃度において、水相中で抽出する。例１と同様に、有機相はα−ブロムヘキサン酸１.０Ｍを含有し、水相は硝酸アンモニウム０.１Ｍを含有する。pH０.７０、１.０４及び１.３２におけるＡｍ（ＩＩＩ）の分配係数は３００、１２５０又は４７０００であり、Ｅｕ（ＩＩＩ）のそれは２.２、１０又は２６であり、分離ファクターは、１３６、１２５又は１８１と算出される。
【００２６】
例４
Ａｍ（ＩＩＩ）−及びＥＵ（ＩＩＩ）−ニトレートの極少量を、種々の希釈剤中の２，６−ジ（５，６−ジプロピル−１，２，４−トリアジン−３−イル）ピリジンの０.０３４４Ｍ溶液を用いて、硝酸の変動性濃度において、水相中で抽出する。有機相は、酸素含有化合物で変性されている炭化水素中に溶かされた抽出剤のみを含有する。水相は、硝酸及び硝酸アンモニウムを含有し、この際、ニトレートイオンの総濃度は一定値１.９Ｍである。確認された分配係数及び分離ファクターを第２表中にまとめる。
【００２７】
【表２】
例５
Ａｍ（ＩＩＩ）及びＥｕ（ＩＩＩ）−チオシアネートの極少量をキシロール（７０容量％）及び１−ブタノール（３０容量％）の混合物中の２，６−ジ（５，６−ジエチル−１，２，４−トリアジン−３−イル）ピリジンの０.００６１Ｍ溶液を用いて、塩酸０.１Ｍ及びチオシアン酸アンモニウムの変動性濃度において、水相中で抽出する。チオシアン酸アンモニウム０.２及び０.５Ｍで、Ａｍ（ＩＩＩ）の分配係数は２３.５又は８５であり、Ｅｕ（ＩＩＩ）のそれは０.１６及び０.７８であり、従って、分離ファクターは１４７及び１０９である。[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a method for separating transplutoniden from fission lanthanide (Spaltlanthaniden) by selective extraction according to the method of claim 1.
[0002]
[Prior art]
A fission lanthanide is a lanthanide (group of periodic tables) that is generated as a fragment of this nucleus when a uranium- or plutonium nucleus is split by neutrons in a nuclear reactor. This superordinate concept is a fission product. However, fission products are all the fragments of uranium- or plutonium nuclei that appear (even those that are not lanthanides). Fission lanthanides are a special group of fission products: elemental lanthanum (La), cerium (Ce), praseodymium (Pr), neodymium (Nd), promethium (Pm), samarium (Sm), europium (Eu), gadolinium. (Gd), terbium (Tb), dysprosium (Dy), holmium (Ho), erbium (Er), thulium (Tm), ytterbium (Yb) and lutetium (Lu). These lanthanides are usually present as trivalent ions in an aqueous solution.
[0003]
Transplutonide belongs to the group of actinides. From transplutonides, significant concentrations of americium Am and curium Cm appear in radioactive waste.
[0004]
Actinide long-lived isotopes belong to the component of high radioactive waste from the reprocessing of burned nuclear fuel with the greatest radiotoxicity and the longest half-life. Separation of actinides from waste reduces the total radiotoxicity and -radioactivity of the waste, which can then be deposited in the final store with low cost and reduced health risks. The separated actinides are advantageously converted into short-lived isotopes in the nuclear reactor or in the accelerator or can be deposited in a cost-effective manner on the basis of their small capacity.
[0005]
From the 1991 KfK report 4945 it is known that the separation of actinides is carried out by direct extraction from HAW-solutions.
[0006]
The HAW-solution is added to the battery of an extraction device, such as a mixed precipitator, extraction tower or centrifugal extractor, and extracted in a countercurrent manner with a solution of the extractant in the diluent.
[0007]
As an extractant for actinides in 3-5 M nitric acid acidic HAW solutions, octyl (phenyl) -N, N-diisobutylcarbamoyl-methylphosphine oxide or N-substituted alkylamides of dicarboxylic acids are used. The extracted actinides are subjected to partial selectivity back-extraction in a further separation step, and uranium, plutonium and neptunium are present separated from americium and curium. The disadvantage of this separation process is its low selectivity with respect to americium (III) and curium (III). Fission lanthanide (III) behaves similarly to actinide americium (III) and curium (III). Thus, fission lanthanides are also present in the separated americium / curium-fraction in a more precise ratio of 1:60.
[0008]
As another separation step, it is advantageous to carry out the separation of americium (III) and curium (III) from the fission lanthanide by selective extraction. In order to separate americium (III) and curium (III) ions from the trivalent ions of fission lanthanides, N- or S-containing compounds such as 2,4,6-tri (2-pyridyl) -1,3, 5-Triazine (TPT) or di (isooctyl) dithiophosphinic acid (DDD, trade name Cyanex 301) is used.
[0009]
From "C. Musikas, Proc, Int, Symp. Actinide / Lanthanide Sepns., Honolulu, Hawai, 16-22.12.1984, World Scientific, Singapore (1985), S.19", a relatively acidic solution (pH 1-2) ), It is known that americium and curium can be separated from fission lanthanides using TPT. However, the separation factor for americium / europium, which can be calculated from the ratio of the partition coefficients of the elements to be separated, is 10-20 (where americium and europium (Eu) are representative of actinides (III) or lanthanides (III)) used). Using Cyanex 302 instead of TPT, according to “Yongyun Zhu, Jing Chen und Rongzhou Jiao, Solvent Extr. Ion Exch. 14, 61 (1996)”, separation factors of up to 10,000 are obtained at a pH of 3-4. It is done. However, the disadvantage in this case is the Cyanex 302 instability to oxygen, similar to that of most S-containing compounds, outside of this high pH value. Therefore, costly purification of Cyanex 302 is necessary after extraction.
[0010]
[Problems to be solved by the invention]
The object of the present invention is to provide an extraction method that can be used to separate actinides from fission lanthanides with high selectivity and low operating costs.
[0011]
[Means for Solving the Problems]
This problem is solved by the method according to claim 1. The other claims show advantageous embodiments of the method.
[0012]
In the method of the present invention, a 2,6-disubstituted derivative of pyridine is used as an extractant. As the extraction device, a device known in the literature is used. A 2,6-disubstituted pyridine derivative is a 5- or 6-membered heterocyclic group containing 3 nitrogens in its ring structure, ie where the substituent is alkyl at the 3-position 1,2,4-triazol-5-yl substituted with an-, aryl-, arylalkyl- or alkylaryl- group or substituted with an alkyl-, aryl-, arylalkyl- or alkylaryl- group at the 5-position 1,2,4-triazol-3-yl or heteroaryl substituted in the 5- or 6-position with an alkyl-, aryl-, arylalkyl- or alkylaryl-group 4-Triazin-3-yl or 1,3,5-triazin-2-yl substituted with an alkyl-, aryl-, arylalkyl- or alkylaryl- group.
[0013]
The following are the structures of derivatives that are advantageous for extraction:
[0014]
[Chemical 1]
Formula I is 2,6-di (1,2,4-triazol-5-yl) pyridine with R being an alkyl-, aryl-, arylalkyl- or alkylaryl-group.
[0016]
Formula II is 2,6-di (1,2,4-triazol-3-yl) pyridine with R being an alkyl-, aryl-, arylalkyl- or alkylaryl- group.
[0017]
Formula III is 2,6-di (1,2,4-triazin-3-yl) pyridine with R being an alkyl-, aryl-, arylalkyl- or alkylaryl-group.
[0018]
These extractants act primarily as solvation complexing agents. An anion is required to form an electron neutral extractable complex. In order to obtain selective separation from acidic aqueous solutions, anions of strong acids such as nitric acid or 2-bromohexanoic acid should be used. Since nitrate ions are contained in radioactive waste, nitrate ions are particularly preferred.
[0019]
As the diluent, paraffinic solvents should be used because paraffinic solvents are chemically and radiolytically stable. Better solubility of the extractant is achieved in paraffinic solvents with branched molecules and is enhanced by the addition of modifiers such as alcohols, esters, ketones or aldehydes.
[0020]
The selectivity of this extraction method is confirmed by measuring the partition coefficient of americium (III) and europium (III).
[0021]
【Example】
The invention will be described in detail using the following examples.
[0022]
Example 1
A very small amount of Am (III) and Eu (III) -bromohexanoate is added to 2 in highly branched dodecane (eg 1,1,2,2,3,3,4,4-octamethylbutane). , 6-Di (5-methyl-1,2,4-triazol-3-yl) pyridine is extracted in the aqueous phase at variable concentrations of nitric acid. The organic phase contains 1.0M bromohexanoic acid which simultaneously serves as an anionic agent and as a denaturing agent to increase the solubility of the extractant. In order to simulate the ionic concentration of the waste solution, this aqueous phase contains 0.1M ammonium nitrate. The distribution coefficients and separation factors confirmed at this time are summarized in Table 1.
[0023]
[Table 1]
Example 2
2,6-di (5-methyl-1,2,4-triazol-3-yl) pyridine in dodecane with a very small amount of Am (III)-and Eu (III) -bromohexanoate Is extracted in the aqueous phase at a constant concentration of nitric acid. As in Example 1, the organic phase contains 1.0M α-bromohexanoic acid and the aqueous phase contains 0.1M nitric acid and 0.1M ammonium nitrate. The concentration of the extract is 0.014M, 0.028M and 0.055M. The distribution coefficient of Am (III) is 33, 56 or 77, and that of Eu (II) is 0.22, 0.37 or 0.51. Therefore, the separation factor is 150 in all three cases.
[0025]
Example 3
A small amount of Am (III) and Eu (III) -bromohexanoate was added to 2,6-di (5-methyl-1,2,4-triazin-3-yl) pyridine in highly branched dodecane. A 0.027M solution of is extracted in the aqueous phase at varying concentrations of nitric acid. As in Example 1, the organic phase contains 1.0M α-bromohexanoic acid and the aqueous phase contains 0.1M ammonium nitrate. The partition coefficient of Am (III) at pH 0.70, 1.04 and 1.32 is 300, 1250 or 47000, that of Eu (III) is 2.2, 10 or 26, and the separation factor is 136, It is calculated as 125 or 181.
[0026]
Example 4
A very small amount of Am (III)-and EU (III) -nitrate was added to 0 of 2,6-di (5,6-dipropyl-1,2,4-triazin-3-yl) pyridine in various diluents. Extract with 0.0344M solution in aqueous phase at varying concentrations of nitric acid. The organic phase contains only the extractant dissolved in a hydrocarbon that has been modified with an oxygen-containing compound. The aqueous phase contains nitric acid and ammonium nitrate, wherein the total concentration of nitrate ions is a constant value of 1.9M. The confirmed partition coefficients and separation factors are summarized in Table 2.
[0027]
[Table 2]
Example 5
A very small amount of Am (III) and Eu (III) -thiocyanate was added to 2,6-di (5,6-diethyl-1,2,2, in a mixture of xylol (70% by volume) and 1-butanol (30% by volume). Extract in a water phase using a 0.0067 M solution of 4-triazin-3-yl) pyridine at varying concentrations of 0.1 M hydrochloric acid and ammonium thiocyanate. With ammonium thiocyanate 0.2 and 0.5M, the partition coefficient of Am (III) is 23.5 or 85 and that of Eu (III) is 0.16 and 0.78, so the separation factor is 147 And 109.
Claims (5)
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19810895.8 | 1998-03-13 | ||
| DE1998110895 DE19810895C1 (en) | 1998-03-13 | 1998-03-13 | Process for separating the transpultonides from the split lanthanides by selective extraction |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11314920A JPH11314920A (en) | 1999-11-16 |
| JP4308358B2 true JP4308358B2 (en) | 2009-08-05 |
Family
ID=7860748
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6492399A Expired - Fee Related JP4308358B2 (en) | 1998-03-13 | 1999-03-11 | A method for separating transpultonides from fission lanthanides by selective extraction. |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4308358B2 (en) |
| DE (1) | DE19810895C1 (en) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2954913B1 (en) * | 2000-09-05 | 2015-07-10 | Commissariat Energie Atomique | Process for separating actinides and lanthanides from a liquid phase from the reprocessing of spent nuclear fuel |
| JP4568897B2 (en) * | 2006-04-04 | 2010-10-27 | 独立行政法人 日本原子力研究開発機構 | Method for selectively separating only trivalent actinoids from a solution containing trivalent actinoids and trivalent lanthanoids using 1,10-phenanthroline or an alkyl derivative thereof |
| DE102009003783B4 (en) | 2009-04-15 | 2011-01-20 | Karlsruher Institut für Technologie | Alkylated bis-pyrazolylpyridines for the selective extraction of actinides (III) |
| EP2377861B1 (en) | 2010-04-17 | 2013-12-04 | Karlsruher Institut für Technologie | Water-soluble bis-triazinyl-pyridines, bipyridines and terpyridines, synthesis and use of same |
| FR2968014B1 (en) | 2010-11-25 | 2012-12-28 | Commissariat Energie Atomique | PROCESS FOR SEPARATING AMERICIUM FROM OTHER METAL ELEMENTS PRESENT IN AN ACOUSTIC OR ORGANIC AQUEOUS PHASE AND APPLICATIONS THEREOF |
| CN109517992A (en) * | 2018-12-28 | 2019-03-26 | 中国原子能科学研究院 | A kind of separation method of trivalent actinium series and lanthanide series |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH07104096A (en) * | 1993-10-05 | 1995-04-21 | Japan Atom Energy Res Inst | Mutual separation method by solvent extraction for lanthanoid element and trans-plutonium element in acid solution |
-
1998
- 1998-03-13 DE DE1998110895 patent/DE19810895C1/en not_active Expired - Fee Related
-
1999
- 1999-03-11 JP JP6492399A patent/JP4308358B2/en not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH11314920A (en) | 1999-11-16 |
| DE19810895C1 (en) | 2000-05-11 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US9051629B2 (en) | Process for separating americium from other metallic elements present in an acidic aqueous or organic phase | |
| Atanassova et al. | Synergism as a phenomenon in solvent extraction of 4f-elements with calixarenes | |
| Schulz et al. | The truex process and the management of liquid TRU uwaste | |
| Mathur | SYHERGISM OF TRTVALENT ACTINIDES AHD LANTHANIDES | |
| US8778287B2 (en) | Pooled separation of actinides from a highly acidic aqueous phase using a solvating extractant in a salting-out medium | |
| Moyer | Ion Exchange and Solvent Extraction: A Series of Advances, Volume 19 | |
| CN110656247B (en) | Method for extracting and recovering plutonium from plutonium-containing nitric acid solution | |
| Tachimori et al. | Overview of solvent extraction chemistry for reprocessing | |
| JP2002001007A (en) | EXTRACTION METHOD OF Am, Cm AND Ln EXISTING IN ACIDIC SOLUTION | |
| JP4308358B2 (en) | A method for separating transpultonides from fission lanthanides by selective extraction. | |
| US5826161A (en) | Process for the selective separation of actinides (III) and lanthanides (III) | |
| JP2007503526A (en) | Method for separating trivalent americium from trivalent curium | |
| US5510091A (en) | Method of separating transplutonium elements from lanthanides in acidic solutions by solvent extraction | |
| Deepika et al. | Studies on separation of minor actinides from lanthanides from high level waste by extraction chromatography using 2, 6-bistriazinyl pyridine | |
| Horwitz et al. | Liquid extraction, the TRUEX process—experimental studies | |
| US7494630B2 (en) | Method of stripping metals from organic solvents | |
| US3463619A (en) | Solvent extraction process for purifying americium and curium | |
| Ejaz | Studies on extraction of thorium by the N-oxides of 5-(4-pyridyl) nonane and trioctylamine from different mineral acid solutions and its separation from rare earth elements and yttrium | |
| JP4036357B2 (en) | Modification of actinide extraction solvents containing tridentate ligands | |
| JP6784369B2 (en) | Separation and recovery method of long-lived nuclides contained in radioactive liquid waste | |
| Tkachenko et al. | Dynamic test of extraction process for americium partitioning from the PUREX raffinate | |
| JP2858640B2 (en) | Reprocessing of spent nuclear fuel under mild conditions | |
| Hill et al. | SANEX-BTP process development: from bench to hot test demonstration | |
| Westwood et al. | Controlling Actinide Extraction Chemistry (Separation of Actinides from Lanthanides as Part of Nuclear Fuel Recycling) | |
| Kasting et al. | Separation of trivalent actinides from lanthanides by solvent extraction |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20060216 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20081212 |
|
| A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20090305 |
|
| TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20090402 |
|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 |
|
| A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20090501 |
|
| R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120515 Year of fee payment: 3 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130515 Year of fee payment: 4 |
|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |