JP4258985B2 - Fuel cell - Google Patents

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Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料極層及び酸化剤極層にて固体電解質層を挟持して構成された発電セルを有する燃料電池に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
従来、この種の燃料電池として、平板状の固体電解質体をアノードとカソードにて挟持することにより発電セルが形成され、アノード及びカソードに燃料ガス及び酸化剤ガスを分離して供給するセパレータ板を発電セルと交互に積層することによりセルスタックが形成され、更に発電セルとセパレータ板の中央部に単一のマニホルドが形成された固体電解質形燃料電池が開示されている(特開平5−89895号)。この燃料電池では、セパレータ板上面に形成されたリブにアノードが接することにより燃料ガス流路が形成され、セパレータ下面に形成されたリブがカソードに接することにより酸化剤ガス流路が形成される。また燃料ガスはマニホルド及び燃料ガス流路を通ってアノードに供給され、酸化剤ガスはセルスタックの外部から酸化剤ガス流路を通ってカソードに供給されるように構成される。
【0003】
このように構成された固体電解質形燃料電池では、燃料ガスはセパレータ板中央のマニホルドからセパレータ板上面に形成された燃料ガス流路に沿って最外周の出口スリットまで流れ、この間に燃料ガスの大部分は反応により消費されて水蒸気が発生する。この水蒸気は少量の余剰燃料ガスとともに出口スリットより外部に排出される。一方、酸化剤ガスはセルスタックの外部からセパレータ板下面に形成された酸化剤ガス流路に沿って流れることによりカソード反応や冷却に使用される。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
上記従来の特開平5−89895号公報に示された固体電解質形燃料電池では、セパレータ板にリブが形成されており、上記リブに沿って燃料ガスが外周方向に流れる。従って、燃料ガスとアノードとの反応経路は増大し、燃料ガスとアノードとの衝突回数は増加する。
しかしながら、上記公報に示された発明では、セパレータ板とアノードとの間に多孔質集電体が介装されていないため、実際に燃料電池の反応が起きているのはアノード上のリブが接触している付近のみである。即ち、リブにより形成された燃料ガスの通路の中央部分では、燃料ガスとリブとの距離が長いため、リブに電子が到達せず、燃料電池全体の反応が遅くなって燃料利用率が低くなる不具合があり、またリブがアノードに面接触している部分では、燃料ガスが流れていないため、反応が起らず反応面積が上記面接触している面積分だけ減少する問題点もあった。更に酸化剤ガスとカソードとの間においても上記と同様の現象が生じており、酸化剤利用率が低くなる問題点があった。
本発明の目的は、燃料利用率又は酸化剤利用率のいずれか一方又は双方を高めることにより、性能の向上を図ることができる、燃料電池を提供することにある。
【0005】
【課題を解決するための手段】
請求項1に係る発明は、図1に示すように、固体電解質層11aとこの固体電解質層の両面に配設された燃料極層11b及び酸化剤極層11cとからなる発電セルが(n+1)枚(nは正の整数である。)積層され、i番目(i=1,2,…,n)の発電セル11の燃料極層11bとこの燃料極層に隣接する(i+1)番目の発電セル11の酸化剤極層11cとの間に導電性材料により板状に形成されたセパレータ15がそれぞれ1枚ずつ合計n枚介装され、i番目の発電セル11の燃料極層11bとこのi番目の発電セル11及び(i+1)番目の発電セル11間に位置するj番目(j=1,2,…,n)のセパレータ15との間に導電性及び延性を有する多孔質の燃料極集電体14が介装され、n枚のセパレータ15に燃料ガスを燃料極集電体14に供給するセパレータ用燃料通路27がそれぞれ形成された燃料電池である。
その特徴ある構成は、セパレータ用燃料通路27がセパレータ15の外周面に形成されたセパレータ用燃料導入口27cと、セパレータ用燃料導入口に連通しセパレータ15の燃料極集電体14への対向面の中央に形成されたセパレータ用燃料吐出口27dとを有し、セパレータ15の燃料極集電体14への対向面にセパレータ15の中央から渦巻き状に延びかつセパレータ用燃料吐出口27dに連通するセパレータ用燃料溝15aが形成され、セパレータ15を燃料極集電体14に押付けて燃料極集電体を圧縮することにより、燃料極集電体14のうちセパレータ用燃料溝15aに収容された部分が多孔質の状態に保たれ、セパレータ用燃料溝15aに収容されなかった部分が押し潰されて内部が詰った状態になるとともに、燃料極集電体14が燃料極層11b表面に密着した状態で燃料極層11b表面を被覆するところにある。
【0006】
この請求項1に記載された燃料電池では、セパレータ15中央の燃料吐出口27dから吐出した燃料ガスが渦巻き状のセパレータ用燃料溝15a内を流れるので、燃料ガスの反応経路を飛躍的に増大させることができる。また従来の燃料電池のようなリブがセパレータ15に形成されていないため、燃料極層11bの全ての表面において反応可能となる。更に延性を有する多孔質の燃料極集電体14、即ち目が細かく柔らかい燃料極集電体14により燃料極層11b表面が被覆されているため、燃料極層11b表面における反応によって生成された電子が燃料極集電体14に容易に到達する。この結果、燃料極層11b全体の反応が非常に効率良くなるので、燃料利用率が向上して燃料電池10の性能が飛躍的に向上する。
【0007】
請求項2に係る発明は、図1に示すように、固体電解質層11aとこの固体電解質層の両面に配設された燃料極層11b及び酸化剤極層11cとからなる発電セル11が(n+1)枚(nは正の整数である。)積層され、i番目(i=1,2,…,n)の発電セル11の燃料極層11bとこの燃料極層に隣接する(i+1)番目の発電セル11の酸化剤極層11cとの間に導電性材料により板状に形成されたセパレータ15がそれぞれ1枚ずつ合計n枚介装され、(i+1)番目の発電セル11の酸化剤極層11cと上記i番目の発電セル11及び(i+1)番目の発電セル11間に位置するj番目(j=1,2,…,n)のセパレータ15との間に導電性及び延性を有する多孔質の酸化剤極集電体16が介装され、n枚のセパレータ15に酸化剤ガスを酸化剤極集電体16に供給するセパレータ用酸化剤通路28がそれぞれ形成された燃料電池である。
その特徴ある構成は、セパレータ用酸化剤通路28がセパレータ15の外周面に形成されたセパレータ用酸化剤導入口28cと、セパレータ用酸化剤導入口に連通しセパレータ15の酸化剤極集電体16への対向面の中央に形成されたセパレータ用酸化剤吐出口28dとを有し、セパレータ15の酸化剤極集電体16への対向面にセパレータ15の中央から渦巻き状に延びかつセパレータ用酸化剤吐出口28dに連通するセパレータ用酸化剤溝15bが形成され、セパレータ15を酸化剤極集電体16に押付けて酸化剤極集電体を圧縮することにより、酸化剤極集電体16のうちセパレータ用酸化剤溝15bに収容された部分が多孔質の状態に保たれ、セパレータ用酸化剤溝15bに収容されなかった部分が押し潰されて内部が詰った状態になるとともに、酸化剤極集電体16が酸化剤極層11c表面に密着した状態で酸化剤極層11c表面を被覆するところにある。
【0008】
この請求項2に記載された燃料電池では、セパレータ15中央の酸化剤吐出口28dから吐出した酸化剤ガスが渦巻き状のセパレータ用酸化剤溝15b内を流れるので、酸化剤ガスの反応経路を飛躍的に増大させることができる。また従来の燃料電池のようなリブがセパレータ15に形成されていないため、酸化剤極層11cの全ての表面において反応可能となる。更に延性を有する多孔質の酸化剤極集電体16、即ち目が細かく柔らかい酸化剤極集電体16により酸化剤極層11c表面が被覆されているため、酸化剤極層11c表面における反応によって、酸化剤ガスは酸化剤極集電体16を介して酸化剤極層11cから放出された電子を受取って容易に酸化物イオンにイオン化される。この結果、酸化剤極層11c全体の反応が非常に効率良くなるので、酸化剤利用率が向上して燃料電池10の性能が飛躍的に向上する。
【0009】
請求項3に係る発明は、図1に示すように、セパレータ用燃料通路27がセパレータ15の外周面に形成されたセパレータ用燃料導入口27cと、セパレータ用燃料導入口に連通しセパレータ15の燃料極集電体14への対向面の中央に形成されたセパレータ用燃料吐出口27dとを有し、セパレータ15の燃料極集電体14への対向面にセパレータ15の中央から渦巻き状に延びかつセパレータ用燃料吐出口27dに連通するセパレータ用燃料溝15aが形成され、セパレータ15を燃料極集電体14に押付けて燃料極集電体を圧縮することにより、燃料極集電体14のうちセパレータ用燃料溝15aに収容された部分が多孔質の状態に保たれ、セパレータ用燃料溝15aに収容されなかった部分が押し潰されて内部が詰った状態になるとともに、燃料極集電体14が燃料極層11b表面に密着した状態で燃料極層11b表面を被覆し、セパレータ用酸化剤通路28がセパレータ15の外周面に形成されたセパレータ用酸化剤導入口28cと、セパレータ用酸化剤導入口に連通しセパレータ15の酸化剤極集電体16への対向面の中央に形成されたセパレータ用酸化剤吐出口28dとを有し、セパレータ15の酸化剤極集電体16への対向面にセパレータ15の中央から渦巻き状に延びかつセパレータ用酸化剤吐出口28dに連通するセパレータ用酸化剤溝15bが形成され、セパレータ15を酸化剤極集電体16に押付けて酸化剤極集電体を圧縮することにより、酸化剤極集電体16のうちセパレータ用酸化剤溝15bに収容された部分が多孔質の状態に保たれ、セパレータ用酸化剤溝15bに収容されなかった部分が押し潰されて内部が詰った状態になるとともに、酸化剤極集電体16が酸化剤極層11c表面に密着した状態で酸化剤極層11c表面を被覆することを特徴とする。
【0010】
この請求項3に記載された燃料電池では、セパレータ15中央の燃料吐出口27dから吐出した燃料ガスが渦巻き状のセパレータ用燃料溝15a内を流れ、セパレータ15中央の酸化剤吐出口28dから吐出した酸化剤ガスが渦巻き状のセパレータ用酸化剤溝15b内を流れるので、燃料ガス及び酸化剤ガスの反応経路をそれぞれ飛躍的に増大させることができる。また従来の燃料電池のようなリブがセパレータ15に形成されていないため、燃料極層11b及び酸化剤極層11cの全ての表面においてそれぞれ反応可能となる。更に延性を有する多孔質の燃料極集電体14及び酸化剤極集電体16、即ち目が細かく柔らかい燃料極集電体14及び酸化剤極集電体16により燃料極層11b表面及び酸化剤極層11c表面がそれぞれ被覆されているため、燃料極層11b表面における反応によって生成された電子が燃料極集電体14に容易に到達するとともに、酸化剤極層11c表面における反応によって、酸化剤ガスは酸化剤極集電体16を介して酸化剤極層11cから放出された電子を受取って容易に酸化物イオンにイオン化される。この結果、燃料極層11b全体及び酸化剤極層11c全体の反応がそれぞれ非常に効率良くなるので、燃料利用率及び酸化剤利用率がそれぞれ向上して燃料電池10の性能が飛躍的に向上する。
【0011】
【発明の実施の形態】
次に本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。
図1に示すように、燃料電池10は、固体電解質層11a、燃料極層11b及び空気極層11c(酸化剤極層)の積層体からなる発電セル11を(n+1)枚積層することにより構成される。ここで、nは正の整数である。上からi番目(i=1,2,…,n)の発電セル11の燃料極層11bとこの燃料極層11bに隣接する(i+1)番目の発電セル11の空気極層11cとの間には導電性材料により形成されたセパレータ15がそれぞれ1枚ずつ合計n枚介装される。また上からi番目の発電セル11の燃料極層11bとj番目(j=1,2,…,n)のセパレータ15との間には導電性及び延性を有する多孔質の燃料極集電体14が介装され、上から(i+1)番目の発電セル11の空気極層11cとj番目のセパレータ15との間には導電性及び延性を有する多孔質の空気極集電体16が介装される。更に上から1番目、即ち最上段の発電セル11の空気極層11cには空気極集電体16を介して導電性材料により形成された単一の空気用端板13が積層され、上から(n+1)番目、即ち最下段の発電セル11の燃料極層11bには燃料極集電体14を介して導電性材料により形成された単一の燃料用端板12が積層される。上記セパレータ15、空気用端板13及び燃料用端板12は燃料極層11b等の直径を1辺とする正方形板状に形成される(図2〜図5)。
【0012】
なお、固体電解質層、燃料極層、空気極層、燃料極集電体及び空気極集電体は円板状ではなく、四角形板状、六角形板状、八角形板状等の多角形板状に形成してもよい。また、セパレータ、第1端板及び第2端板は正方形板状ではなく、円板状、或いは長方形板状、六角形板状、八角形板状等の多角形板状に形成してもよい。更に、上記j番目のセパレータとは、上からi番目の発電セルと上から(i+1)番目の発電セルとの間のセパレータを意味する。
【0013】
固体電解質層11aは酸化物イオン伝導体により形成される。具体的には、次の一般式(1)で示される酸化物イオン伝導体である。
Ln1 A Ga B1 B2 B3 O ……(1)
但し、上記一般式(1)において、Ln1はLa,Ce,Pr,Nd及びSmからなる群より選ばれた1種又は2種以上の元素であって43.6〜51.2重量%含まれ、AはSr,Ca及びBaからなる群より選ばれた1種又は2種以上の元素であって5.4〜11.1重量%含まれ、Gaは20.0〜23.9重量%含まれ、B1はMg,Al及びInからなる群より選ばれた1種又は2種以上の元素であり、B2はCo,Fe,Ni及びCuからなる群より選ばれた1種又は2種以上の元素であり、B3はAl,Mg,Co,Ni,Fe,Cu,Zn,Mn及びZrからなる群より選ばれた1種又は2種以上の元素であり、B1とB3又はB2とB3がそれぞれ同一の元素でないとき、B1は1.21〜1.76重量%含まれ、B2は0.84〜1.26重量%含まれ、B3は0.23〜3.08重量%含まれ、B1とB3又はB2とB3がそれぞれ同一の元素であるとき、B1の含有量とB3の含有量の合計が1.41〜2.70重量%であり、B2の含有量とB3の含有量の合計が1.07〜2.10重量%である。
【0014】
また固体電解質層11aを次の一般式(2)で示される酸化物イオン伝導体により形成してもよい。
Ln11-x x Ga1-y-z-w B1y B2z B3w 3-d ……(2)
但し、上記一般式(2)において、Ln1はLa,Ce,Pr,Nd及びSmからなる群より選ばれた1種又は2種以上の元素であって、AはSr,Ca及びBaからなる群より選ばれた1種又は2種以上の元素であって、B1はMg,Al及びInからなる群より選ばれた1種又は2種以上の元素であって、B2はCo,Fe,Ni及びCuからなる群より選ばれた1種又は2種以上の元素であって、B3はAl,Mg,Co,Ni,Fe,Cu,Zn,Mn及びZrからなる群より選ばれた1種又は2種以上の元素であって、xは0.05〜0.3、yは0.025〜0.29、zは0.01〜0.15、wは0.01〜0.15、y+z+wは0.035〜0.3及びdは0.04〜0.3である。上記のような酸化物イオン伝導体にて固体電解質層11aを形成することにより、燃料電池10の発電効率を低下させずに、発電運転を650±50℃と比較的低温で行うことが可能となる。
【0015】
燃料極層11bはNi等の金属により構成されたり、又はNi−YSZ等のサーメットにより構成されたり、或いはNiと次の一般式(3)で表される化合物との混合体により多孔質に形成される。
Ce1-mm2 ……(3)
但し、上記一般式(3)において、DはSm,Gd,Y及びCaからなる群より選ばれた1種又は2種以上の元素であり、mはD元素の原子比であり、0.05〜0.4、好ましくは0.1〜0.3の範囲に設定される。
【0016】
空気極層11cは次の一般式(4)で示される酸化物イオン伝導体により多孔質に形成される。
Ln21-x Ln3x1-y Coy3+d ……(4)
但し、上記一般式(4)において、Ln2はLa又はSmのいずれか一方又は双方の元素であり、Ln3はBa,Ca又はSrのいずれか一方又は双方の元素であり、EはFe又はCuのいずれか一方又は双方の元素である。またxはLn3の原子比であり、0.5を越え1.0未満の範囲に設定される。yはCo元素の原子比であり、0を越え1.0以下、好ましくは0.5以上1.0以下の範囲に設定される。dは−0.5以上0.5以下の範囲に設定される。
【0017】
上記発電セル11の製造方法の一例を下記に示す。先ず原料粉末として、La23,SrCO3,Ga23,MgO,CoOの各粉末をLa0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.15Co0.052.8となるように秤量して混合した後に、1100℃で予備焼成して仮焼体を作製する。次いでこの仮焼体を粉砕した後に、所定のバインダ、溶剤などを加えて混合することによりスラリーを調製し、このスラリーをドクタブレード法によりグリーンシートを作製する。次にこのグリーンシートを空気中で十分に乾燥し、所定の寸法に切出した後に、1450℃で焼結することにより固体電解質層11aを得る。この固体電解質層11aの一方の面に、Niと(Ce0.8Sm0.2)O2が体積比で6:4となるように、NiO粉末と(Ce0.8Sm0.2)O2粉末とを混合した後に、この混合粉末を1100℃で焼付けることにより燃料極層11bを形成する。更に上記固体電解質層11aの他方の面に(Sm0.5Sr0.5)CoO3を1000℃で焼付けることにより空気極層11cを形成する。このようにして発電セル11が作製される。
【0018】
なお、上記発電セルを用いた燃料電池は固体酸化物形燃料電池であるが、本発明は固体高分子電解質形燃料電池にも適用できる。この固体高分子電解質形燃料電池は、イオン交換樹脂膜からなる固体電解質層と、この固体電解質層の両面に一体にそれぞれ接合されかつ触媒金属粉末若しくは白金担持カーボン粉末とポリテトラフルオロエチレンとイオン交換樹脂との混合物からなる酸化剤極層及び燃料極層とを有する。
【0019】
セパレータ15はステンレス鋼、ニッケル基合金又はクロム基合金により形成されることが好ましい。例えば、SUS430、インコネル600、ハステロイX(Haynes Stellite社の商品名)、ヘインズアロイ214などが挙げられる。またセパレータ15には、隣接する燃料極層11bに燃料ガスを供給するセパレータ用燃料通路17と、隣接する空気極層11cに空気を供給するセパレータ用空気通路28(セパレータ用酸化剤通路)とが形成される。またセパレータ用燃料通路27はセパレータ15の上面に形成された深さの比較的浅い燃料供給溝27aの開口部を燃料供給蓋27bにより塞ぐことにより構成され、セパレータ用空気通路28はセパレータ15の下面に形成された深さの比較的浅い空気供給溝28aの開口部を空気供給蓋28bにより塞ぐことにより構成される。
【0020】
セパレータ用燃料通路27はセパレータ15の外周面に形成されたセパレータ用燃料導入口27cと、セパレータ15の燃料極集電体14への対向面の中央(中心又は中心近傍)に形成されたセパレータ用燃料吐出口27dと、セパレータ15の内部に形成されセパレータ用燃料導入口27c及びセパレータ用燃料吐出口27dを連通するセパレータ用燃料連通部27eとを有する。またセパレータ用空気通路28はセパレータ15の外周面に形成されたセパレータ用空気導入口28c(セパレータ用酸化剤導入口)と、セパレータ15の空気極集電体16への対向面の中央(中心又は中心近傍)に形成されたセパレータ用空気吐出口28d(セパレータ用酸化剤吐出口)と、セパレータ15の内部に形成されセパレータ用空気導入口28c及びセパレータ用空気吐出口28dを連通するセパレータ用空気連通部28eとを有する。セパレータ用燃料導入口27cには燃料供給パイプ(図示せず)が接続され、セパレータ用空気導入口28cには空気供給パイプ(図示せず)が接続される。
【0021】
セパレータ15の燃料極集電体14への対向面、即ちセパレータ15の上面にはセパレータ15の中央(中心又は中心近傍)から渦巻き状に延びかつセパレータ用燃料吐出口27dに連通するセパレータ用燃料溝15aが形成され(図1及び図3)、セパレータ15の空気極集電体16への対向面、即ちセパレータ15の下面にはセパレータ15の中央(中心又は中心近傍)から渦巻き状に延びかつセパレータ用空気吐出口28dに連通するセパレータ用空気溝25b(セパレータ用酸化剤溝)が形成される(図1及び図2)。セパレータ用燃料溝15aは3本形成され、これらの溝15aの深さは全長にわたって同一となるように形成される。なお、上記セパレータ用燃料溝は3本ではなく、1本、2本又は4本以上であってもよく、溝の深さはセパレータの中央から離れるに従って次第に深く若しくは浅くなるように形成してもよい。またセパレータ用空気溝15bも3本形成され、これらの溝15bの深さは全長にわたって同一となるように形成される。なお、上記セパレータ用空気溝は3本ではなく、1本、2本又は4本以上であってもよく、溝の深さはセパレータの中央から離れるに従って次第に深く若しくは浅くなるように形成してもよい。
【0022】
燃料用端板12及び空気用端板13は、上記セパレータ15と同様に、ステンレス鋼、ニッケル基合金又はクロム基合金により形成されることが好ましい。例えば、SUS316、インコネル600、ハステロイX(Haynes Stellite社の商品名)、ヘインズアロイ214などが挙げられる。また燃料用端板12には燃料ガスを燃料極層11bに供給する端板用燃料通路17が形成され、空気用端板13には空気(酸化剤ガス)を空気極層11cに供給する端板用空気通路18(端板用酸化剤通路)が形成される。また端板用燃料通路17は燃料用端板12の上面に形成された深さの比較的浅い燃料供給溝17aの開口面を燃料供給蓋17bにより塞ぐことにより構成され、端板用空気通路18は空気側端板13の下面に形成された空気供給溝18aの開口面を空気供給蓋18bにより塞ぐことにより構成される。
【0023】
端板用燃料通路17は燃料用端板12の外周面に形成された端板用燃料導入口17cと、端板用燃料用端板12の燃料極集電体14への対向面の中央(中心又は中心近傍)に形成された端板用燃料吐出口17dと、燃料用端板12の内部に形成され端板用燃料導入口17c及び端板用燃料吐出口17dを連通する端板用燃料連通部17eとを有する。また端板用空気通路18は空気用端板13の外周面に形成された端板用空気導入口18c(端板用酸化剤導入口)と、端板用空気用端板13の空気極集電体16への対向面の中央(中心又は中心近傍)に形成された端板用空気吐出口18d(端板用酸化剤吐出口)と、空気用端板13の内部に形成され端板用空気導入口18c及び端板用空気吐出口18dを連通する端板用空気連通部18eとを有する。端板用燃料導入口17cには燃料供給パイプ(図示せず)が接続され、端板用空気導入口18cには空気供給パイプ(図示せず)が接続される。
【0024】
燃料用端板12の燃料極集電体14への対向面、即ち燃料用端板12の上面には燃料用端板12の中央(中心又は中心近傍)から渦巻き状に延びかつ端板用燃料吐出口17dに連通する端板用燃料溝12aが形成され(図1及び図5)、空気用端板13の空気極集電体16への対向面、即ち空気用端板13の下面には空気用端板13の中央(中心又は中心近傍)から渦巻き状に延びかつ端板用空気吐出口18dに連通する端板用空気溝13a(端板用酸化剤溝)が形成される(図1及び図4)。端板用燃料溝12aは3本形成され、これらの溝12aの深さは全長にわたって同一となるように形成される。なお、上記端板用燃料溝は3本ではなく、1本、2本又は4本以上であってもよく、溝の深さは燃料用端板の中央から離れるに従って次第に深く若しくは浅くなるように形成してもよい。また端板用空気溝13aも3本形成され、これらの溝13aの深さは全長にわたって同一となるように形成される。なお、上記端板用空気溝は3本ではなく、1本、2本又は4本以上であってもよく、溝の深さは燃料用端板の中央から離れるに従って次第に深く若しくは浅くなるように形成してもよい。
【0025】
一方、燃料極集電体14はステンレス鋼、ニッケル基合金又はクロム基合金、或いはニッケル、銀又は銅により多孔質に形成され、ステンレス鋼、ニッケル基合金又はクロム基合金により形成した場合、ニッケルめっき、銀めっき若しくは銅めっきを施すことが好ましい。空気極集電体16はステンレス鋼、ニッケル基合金又はクロム基合金、或いは銀又は白金により多孔質に形成され、ステンレス鋼、ニッケル基合金又はクロム基合金により形成した場合、銀めっき若しくは白金めっきを施すことが好ましい。なお、燃料ガスとして炭化水素を用いた場合には、燃料極集電体はニッケルめっきされたステンレス鋼、ニッケル基合金又はクロム基合金、或いはニッケルにより形成され、燃料ガスとして水素を用いた場合には、燃料極集電体は銀めっき若しくは銅めっきされたステンレス鋼、ニッケル基合金又はクロム基合金、或いは銀又は銅により形成される。
【0026】
上記燃料極集電体14の製造方法の一例を下記に示す。先ずステンレス鋼などのアトマイズ粉末とHPMC(水溶性樹脂結合剤)を混練した後に、蒸留水及び添加剤(n−ヘキサン(有機溶剤)、DBS(界面活性剤)、グリセリン(可塑剤)など)を加えて混練して混合スラリーを調製する。次にこの混合スラリーをドクタブレード法により成形体を作製した後に、所定の条件で発泡、脱脂及び焼結して多孔質板を得る。更にこの多孔質板を所定の寸法に切出して燃料極集電体14を作製する。なお、ステンレス鋼のアトマイズ粉末を用いた場合には、表面にニッケルめっき、クロムめっき又は銀めっきが施される。また上記空気極集電体16も上記燃料極集電体14とほぼ同様にして作製される。このように製造された燃料極集電体14及び空気極集電体16は柔らかく比較的小さい力で変形する性質、即ち弾性限界を越えた力を受けても破壊されずに引き延ばされる性質(延性)を有する。
【0027】
セパレータ15の上面には上記燃料極集電体14が接合され、この状態でセパレータ15を燃料極集電体14に所定の圧力で押付けて燃料極集電体14を圧縮することにより、燃料極集電体14の一部がセパレータ用燃料溝15aに収容される(図1及び図3)。この燃料極集電体14のうちセパレータ用燃料溝15aに収容された部分は多孔質の状態に保たれ、セパレータ用燃料溝15aに収容されなかった部分は押し潰されて内部が詰った状態になる。またセパレータ15の下面には空気極集電体16が接合され、この状態でセパレータ15を空気極集電体16に所定の圧力で押付けて空気極集電体16を圧縮することにより、空気極集電体16の一部がセパレータ用空気溝15bに収容される(図1及び図2)。この空気極集電体16のうちセパレータ用空気溝15bに収容された部分は多孔質の状態に保たれ、セパレータ用空気溝15bに収容されなかった部分は押し潰されて内部が詰った状態になる。
【0028】
燃料用端板12の上面には燃料極集電体14が接合され、この状態で燃料用端板12を燃料極集電体14に所定の圧力で押付けて燃料極集電体14を圧縮することにより、燃料極集電体14の一部が端板用燃料溝12aに収容される(図1及び図5)。この燃料極集電体14のうち端板用燃料溝12aに収容された部分は多孔質の状態に保たれ、端板用燃料溝12aに収容されなかった部分は押し潰されて内部が詰った状態になる。また空気用端板13の下面には空気極集電体16が接合され、この状態で空気用端板13を空気極集電体16に所定の圧力で押付けて空気極集電体16を圧縮することにより、空気極集電体16の一部が端板用空気溝13aに収容される(図1及び図4)。この空気極集電体16のうち端板用空気溝13aに収容された部分は多孔質の状態に保たれ、端板用空気溝13aに収容されなかった部分は押し潰されて内部が詰った状態になる。
【0029】
なお、上記セパレータ及び燃料極集電体の圧縮と、燃料用端板と燃料極集電体の圧縮により、燃料極集電体と燃料極層との接触面積が増大するので、燃料極集電体及び燃料極層間の接触抵抗(電気抵抗)を低減することが可能となる。また上記セパレータ及び空気極集電体の圧縮と、空気用端板と空気極集電体の圧縮により、空気極集電体と空気極層との接触面積が増大するので、空気極集電体及び空気極層間の接触抵抗(電気抵抗)を低減することが可能となる。
【0030】
更にセパレータ15、燃料用端板12及び空気用端板13の四隅にはボルト(図示せず)を挿通可能な通孔15c,12b,13bがそれぞれ形成される(図2〜図5)。燃料用端板12と、燃料極集電体14と、発電セル11と、セパレータ15と、空気極集電体16と、空気用端板13とを積層したときに、上記セパレータ15、燃料用端板12及び空気用端板13の四隅に形成された通孔15c,12b,13bにボルトをそれぞれ挿通した後に、これらのボルトの先端にナットをそれぞれ螺合することにより、燃料電池10が上記積層した状態で固定されるようになっている。
【0031】
このように構成された燃料電池10の動作を説明する。
燃料ガス(H2、CO等)を燃料供給パイプに導入すると、燃料ガスはセパレータ用燃料通路27及び端板用燃料通路17を通って、セパレータ用燃料吐出口27d及び端板用燃料吐出口17dからそれぞれ吐出し、セパレータ用燃料溝15a及び端板用燃料溝12aにより案内されて燃料極層11bの中央から外周縁に向ってそれぞれ渦巻き状に流れる。これは燃料極集電体14のうちセパレータ用燃料溝15a及び端板用燃料溝12aに収容された部分がそれぞれ多孔質の状態に保たれ、セパレータ用燃料溝15a及び端板用燃料溝12aに収容されなかった部分が押し潰されてそれぞれ内部が詰った状態になっているためである。同時に空気を空気供給パイプに導入すると、空気はセパレータ用空気通路28及び端板用空気通路18を通って、セパレータ用空気吐出口28d及び端板用空気吐出口18dからそれぞれ吐出し、セパレータ用空気溝15b及び端板用空気溝13aにより案内されて空気極層11cの中央から外周縁に向ってそれぞれ渦巻き状に流れる。これは空気極集電体16のうちセパレータ用空気溝15b及び端板用空気溝13aに収容された部分がそれぞれ多孔質の状態に保たれ、セパレータ用空気溝15b及び端板用空気溝13aに収容されなかった部分が押し潰されてそれぞれ内部が詰った状態になっているためである。
【0032】
空気極層11cに供給された空気は空気極層11c内の気孔を通って固体電解質層11aとの界面近傍に到達し、この部分で空気中の酸素は空気極層11cから電子を受け取って、酸化物イオン(O2-)にイオン化される。この酸化物イオンは燃料極層11bの方向に向って固体電解質層11a内を拡散移動し、燃料極層11bとの界面近傍に到達すると、この部分で燃料ガスと反応して反応生成物(H2O、CO2等)を生じ、燃料極層11bに電子を放出する。この電子を燃料極集電体14により取り出すことにより電流が発生し、電力が得られる。
【0033】
即ち、セパレータ15中央の燃料吐出口27dから吐出した燃料ガスが渦巻き状のセパレータ用燃料溝15a内を流れ、セパレータ15中央の酸化剤吐出口28dから吐出した酸化剤ガスが渦巻き状のセパレータ用酸化剤溝15b内を流れるので、燃料ガス及び酸化剤ガスの反応経路をそれぞれ飛躍的に増大させることができる。また従来の燃料電池のようなリブがセパレータ15に形成されていないため、燃料極層11b及び酸化剤極層11cの全ての表面においてそれぞれ反応可能となる。更に延性を有する多孔質の燃料極集電体14及び酸化剤極集電体16、即ち目が細かく柔らかい燃料極集電体14及び酸化剤極集電体16により燃料極層11b表面及び酸化剤極層11c表面がそれぞれ被覆されているため、燃料極層11b表面における反応によって生成された電子が燃料極集電体14に容易に到達するとともに、酸化剤極層11c表面における反応によって、酸化剤ガスは酸化剤極集電体16を介して酸化剤極層11cから放出された電子を受取って容易に酸化物イオンにイオン化される。この結果、燃料極層11b全体及び酸化剤極層11c全体の反応がそれぞれ非常に効率良くなるので、燃料利用率及び空気利用率(酸化剤利用率)がそれぞれ向上して燃料電池10の性能が飛躍的に向上する。
【0034】
なお、上記第1及び第2の実施の形態では、酸化剤ガスとして空気を用いたが、酸素又はその他の酸化剤ガスを用いてもよい。
また、上記第1及び第2の実施の形態では、セパレータをステンレス鋼、ニッケル基合金又はクロム基合金により形成したが、ランタンクロマイト(La0.9Sr0.1CoO3)等の導電性を有するセラミックにより形成してもよい。
【0035】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、セパレータの燃料極集電体への対向面にセパレータの中央から渦巻き状に延びかつセパレータ用燃料吐出口に連通するセパレータ用燃料溝を形成し、セパレータを燃料極集電体に押付けて燃料極集電体を圧縮することにより燃料極集電体の一部をセパレータ用燃料溝に収容したので、燃料ガスが渦巻き状のセパレータ用燃料溝により案内され、燃料ガスの反応経路が長くなる。また従来の燃料電池のようなリブがセパレータに形成されていないため、燃料極層の全ての表面において反応可能となる。更に目が細かく柔らかい燃料極集電体により燃料極層表面が被覆されているため、燃料極層表面における反応によって生成された電子が燃料極集電体に容易に到達する。この結果、燃料極層全体の反応が非常に効率良くなるので、燃料利用率が向上して燃料電池の性能が飛躍的に向上する。
【0036】
またセパレータの酸化剤極集電体への対向面にセパレータの中央から渦巻き状に延びかつセパレータ用酸化剤吐出口に連通するセパレータ用酸化剤溝を形成し、セパレータを酸化剤極集電体に押付けて酸化剤極集電体を圧縮することにより酸化剤極集電体の一部をセパレータ用酸化剤溝に収容すれば、酸化剤ガスが渦巻き状のセパレータ用酸化剤溝により案内されるので、酸化剤ガスの反応経路が長くなる。また従来の燃料電池のようなリブがセパレータに形成されていないため、酸化剤極層の全ての表面において反応可能となる。更に目が細かく柔らかい酸化剤極集電体により酸化剤極層表面が被覆されているため、酸化剤極層表面における反応によって、酸化剤ガスは酸化剤極集電体を介して酸化剤極層から放出された電子を受取って容易に酸化物イオンにイオン化される。この結果、酸化剤極層全体の反応が非常に効率良くなるので、酸化剤利用率が向上して燃料電池の性能が飛躍的に向上する。
【0037】
更にセパレータに隣接する燃料極集電体の一部をセパレータ用燃料溝収容し、セパレータに隣接する酸化剤極集電体の一部を端板用酸化剤溝に収容すれば、燃料ガスが渦巻き状のセパレータ用燃料溝により案内され、酸化剤ガスが渦巻き状のセパレータ用酸化剤溝により案内されるので、燃料ガス及び酸化剤ガスの反応経路が長くなる。また従来の燃料電池のようなリブがセパレータに形成されていないため、燃料極層及び酸化剤極層の全ての表面においてそれぞれ反応可能となる。更に目が細かく柔らかい燃料極集電体及び酸化剤極集電体により燃料極層表面及び酸化剤極層表面がそれぞれ被覆されているため、燃料極層表面における反応によって生成された電子が燃料極集電体に容易に到達するとともに、酸化剤極層表面における反応によって、酸化剤ガスは酸化剤極集電体を介して酸化剤極層から放出された電子を受取って容易に酸化物イオンにイオン化される。この結果、燃料極層全体及び酸化剤極層全体の反応がそれぞれ非常に効率良くなるので、燃料利用率及び酸化剤利用率がそれぞれ向上して燃料電池の性能が飛躍的に向上する。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明第1実施形態燃料電池のガス案内構造を示す図2のA−A線断面図。
【図2】図1のB−B線断面図。
【図3】図1のC−C線断面図。
【図4】図1のD−D線断面図。
【図5】図1のE−E線断面図。
【符号の説明】
10 燃料電池
11 発電セル
11a 固体電解質層
11b 燃料極層
11c 空気極層(酸化剤極層)
14 燃料極集電体
15 セパレータ
15a セパレータ用燃料溝
15b セパレータ用空気溝(セパレータ用酸化剤溝)
16 空気極集電体(酸化剤極集電体)
27 セパレータ用燃料通路
27c セパレータ用燃料導入口
27d セパレータ用燃料吐出口
28 セパレータ用空気通路(セパレータ用酸化剤通路)
28c セパレータ用空気導入口(セパレータ用酸化剤導入口)
28d セパレータ用空気吐出口(セパレータ用酸化剤吐出口)
[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention is also of about the fuel cell having a power generating cell constructed by sandwiching a solid electrolyte layer at the fuel electrode layer and the oxidant electrode layer.
[0002]
[Prior art]
Conventionally, as a fuel cell of this type, a power generation cell is formed by sandwiching a flat solid electrolyte body between an anode and a cathode, and a separator plate that supplies fuel gas and oxidant gas separately to the anode and cathode is provided. A solid oxide fuel cell is disclosed in which a cell stack is formed by alternately stacking with power generation cells, and a single manifold is formed at the center of the power generation cells and the separator plate (Japanese Patent Laid-Open No. 5-89895). ). In this fuel cell, the fuel gas flow path is formed by contacting the anode with the rib formed on the upper surface of the separator plate, and the oxidant gas flow path is formed by contacting the rib formed on the lower surface of the separator with the cathode. The fuel gas is supplied to the anode through the manifold and the fuel gas flow path, and the oxidant gas is supplied from the outside of the cell stack to the cathode through the oxidant gas flow path.
[0003]
In the solid oxide fuel cell configured as described above, the fuel gas flows from the manifold at the center of the separator plate to the outermost outlet slit along the fuel gas flow path formed on the upper surface of the separator plate. The portion is consumed by the reaction and water vapor is generated. This water vapor is discharged to the outside through the exit slit together with a small amount of surplus fuel gas. On the other hand, the oxidant gas flows from the outside of the cell stack along the oxidant gas flow path formed on the lower surface of the separator plate, and is used for cathode reaction and cooling.
[0004]
[Problems to be solved by the invention]
In the conventional solid oxide fuel cell disclosed in Japanese Patent Laid-Open No. 5-89895, ribs are formed on the separator plate, and fuel gas flows along the ribs in the outer circumferential direction. Therefore, the reaction path between the fuel gas and the anode increases, and the number of collisions between the fuel gas and the anode increases.
However, in the invention described in the above publication, since the porous current collector is not interposed between the separator plate and the anode, the reaction of the fuel cell actually occurs because the rib on the anode is in contact with the anode. It is only in the vicinity. That is, in the central portion of the fuel gas passage formed by the ribs, the distance between the fuel gas and the ribs is long, so electrons do not reach the ribs, the reaction of the entire fuel cell is delayed, and the fuel utilization rate is low. There is a problem, and in the portion where the rib is in surface contact with the anode, since the fuel gas does not flow, there is a problem that the reaction does not occur and the reaction area is reduced by the area in contact with the surface. Furthermore, the same phenomenon as described above occurs between the oxidant gas and the cathode, and there is a problem that the utilization ratio of the oxidant is lowered.
An object of the present invention, by increasing one or both of the fuel utilization rate or oxidant utilization rate, it is possible to improve the performance is to provide a fuel cells.
[0005]
[Means for Solving the Problems]
In the invention according to claim 1, as shown in FIG. 1, a power generation cell comprising a solid electrolyte layer 11a and a fuel electrode layer 11b and an oxidant electrode layer 11c disposed on both surfaces of the solid electrolyte layer is (n + 1). (N is a positive integer) are stacked, and the (i + 1) th power generation adjacent to the fuel electrode layer 11b of the i-th (i = 1, 2,..., N) power generation cell 11 and this fuel electrode layer. the separator 15 formed in a plate shape by a conductive material between the oxidant electrode layer 11c of the cell 11 are summed n rugosa instrumentation, one by one each, the fuel of the i-th power generation cell 11 electrode layer 11b and the i Porous fuel electrode assembly having electrical conductivity and ductility with the j-th (j = 1, 2,..., N) separator 15 located between the first power generation cell 11 and the (i + 1) th power generation cell 11 An electric body 14 is interposed, and fuel gas is supplied to the n separators 15 as a fuel electrode. Separator for a fuel passage 27 for supplying the collector 14 is a fuel cell which is formed respectively.
The characteristic structure is that the separator fuel passage 27 is formed in the outer peripheral surface of the separator 15, and the surface of the separator 15 facing the anode current collector 14 that communicates with the separator fuel introduction port. The separator fuel discharge port 27d is formed at the center of the separator 15 and spirally extends from the center of the separator 15 to the surface facing the anode current collector 14 of the separator 15 and communicates with the separator fuel discharge port 27d. A portion of the anode current collector 14 accommodated in the separator fuel groove 15a is formed by forming the separator fuel groove 15a and compressing the anode current collector by pressing the separator 15 against the anode current collector 14. Is maintained in a porous state, the portion not accommodated in the separator fuel groove 15a is crushed and the inside becomes clogged, and the anode current collector 4 is in place to cover the fuel electrode layer 11b surface in close contact with the fuel electrode layer 11b surface.
[0006]
The fuel cells described in claim 1, the fuel gas discharged from the separator 15 the center of the fuel discharge port 27d is flowing through the fuel groove 15a for spiral separators dramatically the reaction path of the fuel gas Can be increased. Moreover, since the rib like the conventional fuel cell is not formed in the separator 15, it becomes possible to react on the entire surface of the fuel electrode layer 11b. Further, since the surface of the fuel electrode layer 11b is covered with a porous fuel electrode current collector 14 having ductility, that is, a fuel electrode current collector 14 with fine and soft eyes, electrons generated by the reaction on the surface of the fuel electrode layer 11b are generated. Easily reach the anode current collector 14. As a result, the reaction of the entire fuel electrode layer 11b becomes very efficient, so that the fuel utilization rate is improved and the performance of the fuel cell 10 is dramatically improved.
[0007]
In the invention according to claim 2, as shown in FIG. 1, a power generation cell 11 comprising a solid electrolyte layer 11a and a fuel electrode layer 11b and an oxidant electrode layer 11c disposed on both surfaces of the solid electrolyte layer is (n + 1). ) Sheets (n is a positive integer), and the (i + 1) th fuel electrode layer 11b of the i-th (i = 1, 2,..., N) power generation cell 11 is adjacent to this fuel electrode layer. A total of n separators 15 each formed in a plate shape with a conductive material are interposed between the oxidant electrode layer 11 c of the power generation cell 11, and the oxidant electrode layer of the (i + 1) th power generation cell 11. 11c and a porous material having conductivity and ductility between the i-th power generation cell 11 and the j-th (j = 1, 2,..., N) separator 15 located between the i-th power generation cell 11 and the (i + 1) th power generation cell 11. Oxidant electrode current collector 16 is interposed, and n separators 15 are provided. Separator oxidant passage 28 to be supplied to the agent gas oxidizer electrode current collector 16 is a fuel cell which is formed respectively.
The characteristic configuration is that the separator oxidant passage 28 is formed on the outer peripheral surface of the separator 15, and the separator oxidant introduction port 28 c communicates with the separator oxidant introduction port 16. The separator oxidant discharge port 28d is formed in the center of the surface facing the oxidant, and extends in a spiral shape from the center of the separator 15 to the surface facing the oxidant electrode current collector 16 of the separator 15 and is oxidized for the separator. The separator oxidant groove 15b communicating with the oxidant discharge port 28d is formed, and the oxidant electrode current collector 16 is compressed by pressing the separator 15 against the oxidant electrode current collector 16 to compress the oxidant electrode current collector 16. Of these, the portion accommodated in the separator oxidant groove 15b is kept in a porous state, and the portion not accommodated in the separator oxidant groove 15b is crushed and the inside is clogged. Rutotomoni, the oxidant electrode current collector 16 is in place covering the oxidant electrode layer 11c surface in close contact with the oxidant electrode layer 11c surface.
[0008]
Since this fuel cells according to claim 2, oxidant gas discharged from the separator 15 the center of the oxidizing agent discharge port 28d flows in the spiral separator oxidant grooves 15b, reaction path of the oxidizing gas Can be dramatically increased. Moreover, since the rib like the conventional fuel cell is not formed in the separator 15, it becomes possible to react on the entire surface of the oxidant electrode layer 11c. Further, since the surface of the oxidant electrode layer 11c is covered with a porous oxidant electrode current collector 16 having ductility, that is, a fine and soft oxidant electrode current collector 16, the reaction on the surface of the oxidant electrode layer 11c The oxidant gas receives electrons emitted from the oxidant electrode layer 11c via the oxidant electrode current collector 16 and is easily ionized into oxide ions. As a result, the reaction of the entire oxidant electrode layer 11c becomes very efficient, so that the oxidant utilization rate is improved and the performance of the fuel cell 10 is dramatically improved.
[0009]
In the invention according to claim 3, as shown in FIG. 1, the separator fuel passage 27 is formed on the outer peripheral surface of the separator 15, and the separator fuel introduction port 27c communicates with the separator fuel introduction port. A separator fuel discharge port 27d formed at the center of the surface facing the electrode current collector 14, and extending in a spiral from the center of the separator 15 to the surface facing the fuel electrode current collector 14 of the separator 15; A separator fuel groove 15a communicating with the separator fuel discharge port 27d is formed, and the separator 15 is pressed against the fuel electrode current collector 14 to compress the fuel electrode current collector, whereby the separator of the fuel electrode current collector 14 is separated. When the portion accommodated in the fuel groove 15a is kept in a porous state, and the portion not accommodated in the separator fuel groove 15a is crushed and the inside becomes clogged. Moni, anode current collector 14 covers the fuel electrode layer 11b surface in close contact with the fuel electrode layer 11b surface, separator oxidant passage 28 is introduced separator oxidant formed on the outer peripheral surface of the separator 15 The separator oxidant discharge port 28d formed in the center of the surface facing the oxidant electrode current collector 16 of the separator 15 and communicating with the separator oxidant introduction port. A separator oxidant groove 15b that spirally extends from the center of the separator 15 and communicates with the separator oxidant discharge port 28d is formed on the surface facing the electrode current collector 16, and the separator 15 is connected to the oxidant electrode current collector 16. the pressing and by compressing the oxidant electrode current collector, housing portions separator oxidant groove 15b of the oxidant electrode current collector 16 is kept porous, separator The portion not accommodated in the oxidizing agent groove 15b is crushed and the inside becomes clogged, and the surface of the oxidizing agent electrode layer 11c is covered with the oxidizing agent electrode current collector 16 in close contact with the surface of the oxidizing agent electrode layer 11c. It is characterized by covering .
[0010]
The fuel batteries described in claim 3, the separator 15 the center of the fuel gas discharged from the fuel discharge port 27d flows through the spiral fuel separator groove 15a, the separator 15 central oxidant discharge port 28d Since the discharged oxidant gas flows through the spiral separator oxidant groove 15b, the reaction paths of the fuel gas and the oxidant gas can be dramatically increased. Moreover, since the rib like the conventional fuel cell is not formed in the separator 15, it becomes possible to react on all the surfaces of the fuel electrode layer 11b and the oxidant electrode layer 11c. Furthermore, the surface of the fuel electrode layer 11b and the oxidant are formed by the porous porous fuel electrode current collector 14 and the oxidant electrode current collector 16, that is, the fine and soft fuel electrode current collector 14 and the oxidant electrode current collector 16. Since the surface of the electrode layer 11c is covered, electrons generated by the reaction on the surface of the fuel electrode layer 11b easily reach the fuel electrode current collector 14, and the reaction on the surface of the oxidant electrode layer 11c causes an oxidant. The gas receives the electrons emitted from the oxidant electrode layer 11c via the oxidant electrode current collector 16, and is easily ionized into oxide ions. As a result, the reaction of the entire fuel electrode layer 11b and the entire oxidant electrode layer 11c becomes very efficient, so that the fuel utilization rate and the oxidant utilization rate are improved and the performance of the fuel cell 10 is dramatically improved. .
[0011]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Next, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
As shown in FIG. 1, the fuel cell 10 is configured by laminating (n + 1) power generation cells 11 composed of a laminate of a solid electrolyte layer 11a, a fuel electrode layer 11b, and an air electrode layer 11c (oxidant electrode layer). Is done. Here, n is a positive integer. Between the fuel electrode layer 11b of the i-th (i = 1, 2,..., N) power generation cell 11 from the top and the air electrode layer 11c of the (i + 1) th power generation cell 11 adjacent to the fuel electrode layer 11b. A total of n separators 15 each made of a conductive material are interposed. Further, a porous anode current collector having conductivity and ductility is provided between the anode electrode layer 11b of the i-th power generation cell 11 from the top and the j-th (j = 1, 2,..., N) separator 15. 14 is interposed between the air electrode layer 11c of the (i + 1) -th power generation cell 11 and the j-th separator 15 from above, and a porous air electrode current collector 16 having conductivity and ductility is interposed. Is done. Further, a single air end plate 13 formed of a conductive material is stacked on the air electrode layer 11c of the first, ie, uppermost power generation cell 11, from the top via an air electrode current collector 16, and from above. A single fuel end plate 12 made of a conductive material is laminated on the fuel electrode layer 11 b of the (n + 1) th, ie, the lowermost power generation cell 11, via a fuel electrode current collector 14. The separator 15, the air end plate 13, and the fuel end plate 12 are formed in a square plate shape having a diameter of the fuel electrode layer 11b and the like as one side (FIGS. 2 to 5).
[0012]
The solid electrolyte layer, the fuel electrode layer, the air electrode layer, the fuel electrode current collector, and the air electrode current collector are not in the shape of a disk, but a polygonal plate such as a quadrangular plate, a hexagonal plate, or an octagonal plate. You may form in a shape. Further, the separator, the first end plate and the second end plate may be formed in a polygonal plate shape such as a disc shape, a rectangular plate shape, a hexagonal plate shape, an octagonal plate shape, etc. instead of a square plate shape. . Further, the j-th separator means a separator between the i-th power generation cell from the top and the (i + 1) -th power generation cell from the top.
[0013]
The solid electrolyte layer 11a is formed of an oxide ion conductor. Specifically, it is an oxide ion conductor represented by the following general formula (1).
Ln1 A Ga B1 B2 B3 O (1)
However, in the said General formula (1), Ln1 is 1 type, or 2 or more types of elements chosen from the group which consists of La, Ce, Pr, Nd, and Sm, Comprising: 43.6-51.2 weight% is contained. , A is one or more elements selected from the group consisting of Sr, Ca and Ba, and is contained in an amount of 5.4 to 11.1% by weight, and Ga is contained in an amount of 20.0 to 23.9% by weight. B1 is one or more elements selected from the group consisting of Mg, Al and In, and B2 is one or more elements selected from the group consisting of Co, Fe, Ni and Cu. B3 is one or more elements selected from the group consisting of Al, Mg, Co, Ni, Fe, Cu, Zn, Mn and Zr, and B1 and B3 or B2 and B3 are respectively When they are not the same element, B1 is included in 1.21 to 1.76% by weight, and B2 is .84 to 1.26 wt% contained, B3 contained 0.23 to 3.08 wt%, and when B1 and B3 or B2 and B3 are the same element, the contents of B1 and B3 Is 1.41 to 2.70% by weight, and the total content of B2 and B3 is 1.07 to 2.10% by weight.
[0014]
Moreover, you may form the solid electrolyte layer 11a with the oxide ion conductor shown by following General formula (2).
Ln1 1-x A x Ga 1-yzw B1 y B2 z B3 w O 3-d (2)
In the general formula (2), Ln1 is one or more elements selected from the group consisting of La, Ce, Pr, Nd and Sm, and A is a group consisting of Sr, Ca and Ba. One or more elements selected from B1, B1 is one or more elements selected from the group consisting of Mg, Al and In, and B2 is Co, Fe, Ni and One or two or more elements selected from the group consisting of Cu, wherein B3 is one or two elements selected from the group consisting of Al, Mg, Co, Ni, Fe, Cu, Zn, Mn and Zr X is 0.05 to 0.3, y is 0.025 to 0.29, z is 0.01 to 0.15, w is 0.01 to 0.15, and y + z + w 0.035-0.3 and d are 0.04-0.3. By forming the solid electrolyte layer 11a with the oxide ion conductor as described above, the power generation operation can be performed at a relatively low temperature of 650 ± 50 ° C. without reducing the power generation efficiency of the fuel cell 10. Become.
[0015]
The fuel electrode layer 11b is made of a metal such as Ni, or is made of a cermet such as Ni-YSZ, or is made porous by a mixture of Ni and a compound represented by the following general formula (3). Is done.
Ce 1-m D m O 2 (3)
However, in the said General formula (3), D is 1 type, or 2 or more types of elements chosen from the group which consists of Sm, Gd, Y, and Ca, m is an atomic ratio of D element, 0.05 It is set in the range of -0.4, preferably 0.1-0.3.
[0016]
The air electrode layer 11c is formed to be porous by an oxide ion conductor represented by the following general formula (4).
Ln2 1-x Ln3 x E 1-y Co y O 3 + d (4)
However, in the said General formula (4), Ln2 is an element of either one or both of La or Sm, Ln3 is an element of either one or both of Ba, Ca, or Sr, E is Fe or Cu. Either one or both elements. X is an atomic ratio of Ln3, and is set in a range of more than 0.5 and less than 1.0. y is an atomic ratio of Co element, and is set in the range of more than 0 and 1.0 or less, preferably 0.5 or more and 1.0 or less. d is set in the range of −0.5 or more and 0.5 or less.
[0017]
An example of a method for manufacturing the power generation cell 11 is shown below. First, as raw material powder, each powder of La 2 O 3 , SrCO 3 , Ga 2 O 3 , MgO, and CoO was weighed and mixed to become La 0.8 Sr 0.2 Ga 0.8 Mg 0.15 Co 0.05 O 2.8, and then 1100 ° C. Pre-fired to prepare a calcined body. Next, after pulverizing the calcined body, a predetermined binder, a solvent, and the like are added and mixed to prepare a slurry, and a green sheet is produced from the slurry by a doctor blade method. Next, this green sheet is sufficiently dried in air, cut out to a predetermined size, and then sintered at 1450 ° C. to obtain the solid electrolyte layer 11a. After mixing NiO powder and (Ce 0.8 Sm 0.2 ) O 2 powder so that the volume ratio of Ni and (Ce 0.8 Sm 0.2 ) O 2 is 6: 4 on one surface of the solid electrolyte layer 11a The fuel electrode layer 11b is formed by baking this mixed powder at 1100 ° C. Further, (Sm 0.5 Sr 0.5 ) CoO 3 is baked at 1000 ° C. on the other surface of the solid electrolyte layer 11a to form the air electrode layer 11c. In this way, the power generation cell 11 is manufactured.
[0018]
Although the fuel cell using the power generation cell is a solid oxide fuel cell, the present invention can also be applied to a solid polymer electrolyte fuel cell. This solid polymer electrolyte fuel cell comprises a solid electrolyte layer made of an ion exchange resin membrane, and an ion exchange with a catalyst metal powder or platinum-supported carbon powder and polytetrafluoroethylene which are integrally bonded to both surfaces of the solid electrolyte layer. It has an oxidant electrode layer and a fuel electrode layer made of a mixture with a resin.
[0019]
The separator 15 is preferably formed of stainless steel, a nickel base alloy, or a chromium base alloy. Examples include SUS430, Inconel 600, Hastelloy X (trade name of Haynes Stellite), Haynes Alloy 214, and the like. The separator 15 includes a separator fuel passage 17 that supplies fuel gas to the adjacent fuel electrode layer 11b, and a separator air passage 28 (separator oxidant passage) that supplies air to the adjacent air electrode layer 11c. It is formed. The separator fuel passage 27 is configured by closing an opening of a relatively shallow fuel supply groove 27 a formed on the upper surface of the separator 15 with a fuel supply lid 27 b, and the separator air passage 28 is formed on the lower surface of the separator 15. The opening portion of the air supply groove 28a having a relatively shallow depth is closed by an air supply lid 28b.
[0020]
The separator fuel passage 27 is a separator fuel introduction port 27 c formed on the outer peripheral surface of the separator 15 and the separator fuel passage 27 c formed at the center (center or near the center) of the surface of the separator 15 facing the anode current collector 14. The fuel discharge port 27d has a separator fuel introduction port 27c formed in the separator 15 and a separator fuel communication portion 27e that communicates with the separator fuel discharge port 27d. The separator air passage 28 has a separator air introduction port 28 c (separator oxidant introduction port) formed on the outer peripheral surface of the separator 15 and the center (center or center) of the separator 15 facing the air electrode current collector 16. Separator air communication port 28d (separator oxidant discharge port) formed in the vicinity of the center) and separator air introduction port 28c and separator air discharge port 28d formed inside separator 15 communicate with each other. Part 28e. A fuel supply pipe (not shown) is connected to the separator fuel introduction port 27c, and an air supply pipe (not shown) is connected to the separator air introduction port 28c.
[0021]
A separator fuel groove that spirally extends from the center (center or near the center) of the separator 15 and communicates with the separator fuel discharge port 27d on the surface of the separator 15 facing the anode current collector 14, that is, the upper surface of the separator 15. 15a is formed (FIGS. 1 and 3), and the surface of the separator 15 facing the air electrode current collector 16, that is, the lower surface of the separator 15 extends spirally from the center (center or near the center) of the separator 15 Separator air groove 25b (separator oxidant groove) communicating with air discharge port 28d is formed (FIGS. 1 and 2). Three separator fuel grooves 15a are formed, and the depths of these grooves 15a are the same over the entire length. The separator fuel groove may be one, two, or four or more instead of three, and the depth of the groove may be formed so as to become gradually deeper or shallower as the distance from the center of the separator increases. Good. Three separator air grooves 15b are also formed, and the depth of these grooves 15b is the same over the entire length. The separator air groove may be one, two, or four or more instead of three, and the groove depth may be formed so as to gradually become deeper or shallower as the distance from the center of the separator increases. Good.
[0022]
Like the separator 15, the fuel end plate 12 and the air end plate 13 are preferably formed of stainless steel, a nickel-base alloy, or a chromium-base alloy. Examples include SUS316, Inconel 600, Hastelloy X (trade name of Haynes Stellite), Haynes Alloy 214, and the like. Further, an end plate fuel passage 17 for supplying fuel gas to the fuel electrode layer 11b is formed in the fuel end plate 12, and an end for supplying air (oxidant gas) to the air electrode layer 11c is formed in the air end plate 13. A plate air passage 18 (end plate oxidant passage) is formed. The end plate fuel passage 17 is configured by closing the opening surface of the fuel supply groove 17a having a relatively shallow depth formed on the upper surface of the fuel end plate 12 with a fuel supply lid 17b. Is configured by closing an opening surface of an air supply groove 18a formed on the lower surface of the air-side end plate 13 with an air supply lid 18b.
[0023]
The end plate fuel passage 17 includes an end plate fuel introduction port 17 c formed on the outer peripheral surface of the fuel end plate 12, and the center of the facing surface of the end plate fuel end plate 12 to the anode current collector 14 ( The end plate fuel discharge port 17d formed at the center or near the center) and the end plate fuel introduction port 17c formed inside the fuel end plate 12 and the end plate fuel discharge port 17d communicate with each other. And a communication part 17e. The end plate air passage 18 has an end plate air introduction port 18 c (end plate oxidant introduction port) formed on the outer peripheral surface of the air end plate 13, and an air electrode collection of the end plate air end plate 13. An end plate air discharge port 18d (end plate oxidant discharge port) formed at the center (center or near the center) of the surface facing the electric body 16, and an end plate air port formed inside the air end plate 13. And an end plate air communication portion 18e communicating with the air introduction port 18c and the end plate air discharge port 18d. A fuel supply pipe (not shown) is connected to the end plate fuel inlet 17c, and an air supply pipe (not shown) is connected to the end plate air inlet 18c.
[0024]
The end plate 12 extends in a spiral shape from the center (center or near the center) of the fuel end plate 12 on the surface of the fuel end plate 12 facing the anode current collector 14, that is, the upper surface of the fuel end plate 12. An end plate fuel groove 12a communicating with the discharge port 17d is formed (FIGS. 1 and 5), and a surface of the air end plate 13 facing the air electrode current collector 16, that is, a lower surface of the air end plate 13 is formed. An end plate air groove 13a (end plate oxidant groove) extending spirally from the center (center or near the center) of the air end plate 13 and communicating with the end plate air discharge port 18d is formed (FIG. 1). And FIG. 4). Three end plate fuel grooves 12a are formed, and the depth of these grooves 12a is the same over the entire length. The end plate fuel groove may be one, two, or four or more instead of three, and the depth of the groove gradually becomes deeper or shallower as the distance from the center of the fuel end plate increases. It may be formed. Three end plate air grooves 13a are also formed, and the depth of these grooves 13a is the same over the entire length. The end plate air groove may be one, two, or four or more instead of three, and the depth of the groove gradually becomes deeper or shallower as the distance from the center of the fuel end plate increases. It may be formed.
[0025]
On the other hand, the anode current collector 14 is made of stainless steel, nickel-base alloy or chromium-base alloy, or made of nickel, silver or copper in a porous manner, and when formed of stainless steel, nickel-base alloy or chromium-base alloy, nickel plating It is preferable to apply silver plating or copper plating. The air electrode current collector 16 is made of stainless steel, nickel-base alloy, chromium-base alloy, or porous with silver or platinum, and when formed with stainless steel, nickel-base alloy, or chromium-base alloy, It is preferable to apply. When hydrocarbon is used as the fuel gas, the anode current collector is formed of nickel-plated stainless steel, nickel-base alloy or chromium-base alloy, or nickel, and when hydrogen is used as the fuel gas. The anode current collector is made of silver-plated or copper-plated stainless steel, nickel-based alloy or chromium-based alloy, or silver or copper.
[0026]
An example of a method for producing the fuel electrode current collector 14 will be described below. First, after kneading an atomized powder such as stainless steel and HPMC (water-soluble resin binder), distilled water and additives (n-hexane (organic solvent), DBS (surfactant), glycerin (plasticizer), etc.) are added. In addition, a mixed slurry is prepared by kneading. Next, a molded body is produced from this mixed slurry by the doctor blade method, and then foamed, degreased and sintered under predetermined conditions to obtain a porous plate. Furthermore, this porous plate is cut out to a predetermined size to produce the fuel electrode current collector 14. When stainless steel atomized powder is used, nickel plating, chromium plating, or silver plating is applied to the surface. The air electrode current collector 16 is also produced in substantially the same manner as the fuel electrode current collector 14. The fuel electrode current collector 14 and the air electrode current collector 16 manufactured in this way are soft and can be deformed with a relatively small force, that is, the property that the fuel electrode current collector 14 and the air electrode current collector 16 are stretched without being broken even when subjected to a force exceeding the elastic limit Ductility).
[0027]
The fuel electrode current collector 14 is joined to the upper surface of the separator 15. In this state, the fuel electrode current collector 14 is compressed by pressing the separator 15 against the fuel electrode current collector 14 with a predetermined pressure. A part of the current collector 14 is accommodated in the separator fuel groove 15a (FIGS. 1 and 3). A portion of the anode current collector 14 accommodated in the separator fuel groove 15a is maintained in a porous state, and a portion not accommodated in the separator fuel groove 15a is crushed and the inside is clogged. Become. An air electrode current collector 16 is joined to the lower surface of the separator 15, and in this state, the separator 15 is pressed against the air electrode current collector 16 with a predetermined pressure to compress the air electrode current collector 16. A part of the current collector 16 is accommodated in the separator air groove 15b (FIGS. 1 and 2). A portion of the air electrode current collector 16 accommodated in the separator air groove 15b is maintained in a porous state, and a portion not accommodated in the separator air groove 15b is crushed and the inside is clogged. Become.
[0028]
A fuel electrode current collector 14 is joined to the upper surface of the fuel end plate 12. In this state, the fuel end plate 12 is pressed against the fuel electrode current collector 14 with a predetermined pressure to compress the fuel electrode current collector 14. Thus, a part of the anode current collector 14 is accommodated in the end plate fuel groove 12a (FIGS. 1 and 5). A portion of the anode current collector 14 accommodated in the end plate fuel groove 12a is maintained in a porous state, and a portion not accommodated in the end plate fuel groove 12a is crushed and the inside is clogged. It becomes a state. The air electrode current collector 16 is joined to the lower surface of the air end plate 13. In this state, the air end plate 13 is pressed against the air electrode current collector 16 with a predetermined pressure to compress the air electrode current collector 16. Thus, a part of the air electrode current collector 16 is accommodated in the end plate air groove 13a (FIGS. 1 and 4). A portion of the air electrode current collector 16 accommodated in the end plate air groove 13a is kept in a porous state, and a portion not accommodated in the end plate air groove 13a is crushed to clog the inside. It becomes a state.
[0029]
The contact area between the anode current collector and the anode layer is increased by the compression of the separator and the anode current collector and the compression of the fuel end plate and the anode current collector. It is possible to reduce the contact resistance (electric resistance) between the body and the fuel electrode layer. Also, the contact area between the air electrode current collector and the air electrode layer is increased by the compression of the separator and the air electrode current collector, and the compression of the air end plate and the air electrode current collector. In addition, the contact resistance (electric resistance) between the air electrode layers can be reduced.
[0030]
Further, through holes 15c, 12b, and 13b through which bolts (not shown) can be inserted are formed at the four corners of the separator 15, the fuel end plate 12 and the air end plate 13, respectively (FIGS. 2 to 5). When the fuel end plate 12, the fuel electrode current collector 14, the power generation cell 11, the separator 15, the air electrode current collector 16, and the air end plate 13 are stacked, the separator 15 and the fuel After inserting bolts into through holes 15c, 12b, 13b formed at the four corners of the end plate 12 and the air end plate 13, respectively, the nuts are screwed into the ends of these bolts, whereby the fuel cell 10 is It is fixed in a stacked state.
[0031]
The operation of the fuel cell 10 thus configured will be described.
When fuel gas (H 2 , CO, etc.) is introduced into the fuel supply pipe, the fuel gas passes through the separator fuel passage 27 and the end plate fuel passage 17, and passes through the separator fuel discharge port 27 d and the end plate fuel discharge port 17 d. And are guided by the separator fuel groove 15a and the end plate fuel groove 12a and flow spirally from the center of the fuel electrode layer 11b toward the outer peripheral edge. This is because the portions of the anode current collector 14 accommodated in the separator fuel groove 15a and the end plate fuel groove 12a are maintained in a porous state, respectively, so that the separator fuel groove 15a and the end plate fuel groove 12a This is because the portions that were not accommodated are crushed and the interiors are clogged. When air is simultaneously introduced into the air supply pipe, the air passes through the separator air passage 28 and the end plate air passage 18 and is discharged from the separator air discharge port 28d and the end plate air discharge port 18d, respectively. They are guided by the groove 15b and the end plate air groove 13a and flow in a spiral shape from the center of the air electrode layer 11c toward the outer peripheral edge. This is because the portion of the air electrode current collector 16 accommodated in the separator air groove 15b and the end plate air groove 13a is maintained in a porous state, and the separator air groove 15b and the end plate air groove 13a This is because the portions that were not accommodated are crushed and the interiors are clogged.
[0032]
The air supplied to the air electrode layer 11c reaches the vicinity of the interface with the solid electrolyte layer 11a through the pores in the air electrode layer 11c, and oxygen in the air receives electrons from the air electrode layer 11c in this part, It is ionized to oxide ions (O 2− ). This oxide ion diffuses and moves in the solid electrolyte layer 11a in the direction of the fuel electrode layer 11b, and when it reaches the vicinity of the interface with the fuel electrode layer 11b, it reacts with the fuel gas in this part and reacts with the reaction product (H 2 O, CO 2, etc.) and electrons are emitted to the fuel electrode layer 11b. When these electrons are taken out by the fuel electrode current collector 14, a current is generated and electric power is obtained.
[0033]
That is, the fuel gas discharged from the fuel discharge port 27d in the center of the separator 15 flows in the spiral separator fuel groove 15a, and the oxidant gas discharged from the oxidant discharge port 28d in the center of the separator 15 is oxidized in the spiral separator. Since it flows through the agent groove 15b, the reaction paths of the fuel gas and the oxidant gas can be dramatically increased. Moreover, since the rib like the conventional fuel cell is not formed in the separator 15, it becomes possible to react on all the surfaces of the fuel electrode layer 11b and the oxidant electrode layer 11c. Furthermore, the surface of the fuel electrode layer 11b and the oxidant are formed by the porous porous fuel electrode current collector 14 and the oxidant electrode current collector 16, that is, the fine and soft fuel electrode current collector 14 and the oxidant electrode current collector 16. Since the surface of the electrode layer 11c is covered, electrons generated by the reaction on the surface of the fuel electrode layer 11b easily reach the fuel electrode current collector 14, and the reaction on the surface of the oxidant electrode layer 11c causes an oxidant. The gas receives the electrons emitted from the oxidant electrode layer 11c via the oxidant electrode current collector 16, and is easily ionized into oxide ions. As a result, the reaction of the entire fuel electrode layer 11b and the entire oxidant electrode layer 11c becomes very efficient, so that the fuel utilization rate and the air utilization rate (oxidant utilization rate) are improved and the performance of the fuel cell 10 is improved. Improve dramatically.
[0034]
In the first and second embodiments, air is used as the oxidant gas, but oxygen or other oxidant gas may be used.
In the first and second embodiments, the separator is made of stainless steel, nickel-base alloy or chromium-base alloy, but is made of conductive ceramic such as lanthanum chromite (La 0.9 Sr 0.1 CoO 3 ). May be.
[0035]
【The invention's effect】
As described above, according to the present invention, the separator fuel groove that spirally extends from the center of the separator and communicates with the separator fuel discharge port is formed on the surface of the separator facing the anode current collector. A part of the anode current collector is accommodated in the separator fuel groove by compressing the anode current collector against the anode current collector, so that the fuel gas is guided by the spiral separator fuel groove. The reaction path of the fuel gas becomes longer. Further, since the ribs as in the conventional fuel cell are not formed on the separator, the reaction can be performed on the entire surface of the fuel electrode layer. Further, since the fuel electrode layer surface is covered with a fine and soft fuel electrode current collector, electrons generated by the reaction on the fuel electrode layer surface easily reach the fuel electrode current collector. As a result, the reaction of the entire fuel electrode layer becomes very efficient, so that the fuel utilization rate is improved and the performance of the fuel cell is dramatically improved.
[0036]
In addition, a separator oxidant groove that spirally extends from the center of the separator and communicates with the separator oxidant discharge port is formed on the surface of the separator facing the oxidant electrode current collector, and the separator is used as the oxidant electrode current collector. If a part of the oxidant electrode current collector is accommodated in the separator oxidant groove by pressing and compressing the oxidant electrode current collector, the oxidant gas is guided by the spiral separator oxidant groove. The reaction path of the oxidant gas becomes longer. Further, since the ribs as in the conventional fuel cell are not formed on the separator, the reaction can be performed on the entire surface of the oxidant electrode layer. Furthermore, since the surface of the oxidant electrode layer is covered with a finer and softer oxidant electrode current collector, the oxidant gas is passed through the oxidant electrode current collector by the reaction on the oxidant electrode layer surface. The electrons emitted from the substrate are easily ionized into oxide ions. As a result, since the reaction of the entire oxidant electrode layer becomes very efficient, the oxidant utilization rate is improved and the performance of the fuel cell is dramatically improved.
[0037]
Further, if a part of the fuel electrode current collector adjacent to the separator is accommodated in the separator fuel groove and a part of the oxidant electrode current collector adjacent to the separator is accommodated in the end plate oxidant groove, the fuel gas is swirled. Since the oxidant gas is guided by the spiral separator groove and the oxidant gas is guided by the spiral separator groove, the reaction path of the fuel gas and the oxidant gas becomes long. Further, since the ribs as in the conventional fuel cell are not formed on the separator, the reaction can be performed on all surfaces of the fuel electrode layer and the oxidant electrode layer. Furthermore, since the fuel electrode layer surface and the oxidant electrode layer surface are covered with a fine and soft fuel electrode current collector and an oxidant electrode current collector, respectively, electrons generated by the reaction on the fuel electrode layer surface are generated by the fuel electrode layer. The oxidant gas easily reaches the current collector and, due to the reaction at the surface of the oxidant electrode layer, the oxidant gas receives electrons emitted from the oxidant electrode layer through the oxidant electrode current collector and easily converts them into oxide ions. Ionized. As a result, the reaction of the entire fuel electrode layer and the entire oxidant electrode layer becomes very efficient, so that the fuel utilization rate and the oxidant utilization rate are improved, and the performance of the fuel cell is dramatically improved.
[Brief description of the drawings]
1 is a cross-sectional view taken along line AA of FIG. 2 showing a gas guide structure of a fuel cell according to a first embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a cross-sectional view taken along line BB in FIG.
3 is a cross-sectional view taken along the line CC of FIG.
4 is a sectional view taken along line DD of FIG.
5 is a cross-sectional view taken along line EE in FIG.
[Explanation of symbols]
DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 Fuel cell 11 Power generation cell 11a Solid electrolyte layer 11b Fuel electrode layer 11c Air electrode layer (oxidant electrode layer)
14 Fuel electrode current collector 15 Separator 15a Separator fuel groove 15b Separator air groove (Separator oxidant groove)
16 Air electrode current collector (oxidant electrode current collector)
27 Separator fuel passage 27c Separator fuel introduction port 27d Separator fuel discharge port 28 Separator air passage (Separator oxidant passage)
28c Air inlet for separator (oxidizer inlet for separator)
28d Air outlet for separator (Oxidant outlet for separator)

Claims (3)

固体電解質層(11a)とこの固体電解質層の両面に配設された燃料極層(11b)及び酸化剤極層(11c)とからなる発電セル(11)が(n+1)枚(nは正の整数である。)積層され、
i番目(i=1,2,…,n)の発電セル(11)の燃料極層(11b)とこの燃料極層に隣接する(i+1)番目の発電セル(11)の酸化剤極層(11c)との間に導電性材料により板状に形成されたセパレータ(15)がそれぞれ1枚ずつ合計n枚介装され、
前記i番目の発電セル(11)の燃料極層(11b)と前記i番目の発電セル (11) 及び前記(i+1)番目の発電セル (11) 間に位置するj番目(j=1,2,…,n)のセパレータ(15)との間に導電性及び延性を有する多孔質の燃料極集電体(14)が介装され、
前記n枚のセパレータ(15)に燃料ガスを前記燃料極集電体 (14)に供給するセパレータ用燃料通路(27)がそれぞれ形成された燃料電池であって、
前記セパレータ用燃料通路(27)が前記セパレータ(15)の外周面に形成されたセパレータ用燃料導入口(27c)と、前記セパレータ用燃料導入口に連通し前記セパレータ(15)の前記燃料極集電体(14)への対向面の中央に形成されたセパレータ用燃料吐出口(27d)とを有し、
前記セパレータ(15)の前記燃料極集電体 (14)への対向面に前記セパレータ(15)の中央から渦巻き状に延びかつ前記セパレータ用燃料吐出口(27d)に連通するセパレータ用燃料溝(15a)が形成され、
前記セパレータ(15)を前記燃料極集電体(14)に押付けて前記燃料極集電体を圧縮することにより、前記燃料極集電体 (14) のうちセパレータ用燃料溝 (15a) に収容された部分が多孔質の状態に保たれ、前記セパレータ用燃料溝 (15a) に収容されなかった部分が押し潰されて内部が詰った状態になるとともに、前記燃料極集電体 (14) が前記燃料極層 (11b) 表面に密着した状態で前記燃料極層 (11b) 表面を被覆する
ことを特徴とする燃料電池。
There are (n + 1) power generation cells (11) comprising a solid electrolyte layer (11a) and a fuel electrode layer (11b) and an oxidant electrode layer (11c) disposed on both sides of the solid electrolyte layer (n is positive) Is an integer.)
The fuel electrode layer (11b) of the i-th (i = 1, 2,..., n) power generation cell (11) and the oxidant electrode layer (i + 1) th power generation cell (11) adjacent to this fuel electrode layer ( 11c), a total of n separators (15) each formed of a conductive material in the form of a plate are interposed,
The j-th (j = 1, 2 ) located between the fuel electrode layer (11b) of the i-th power generation cell (11) and the i-th power generation cell (11) and the (i + 1) -th power generation cell (11). ,..., N) is provided with a porous anode current collector (14) having electrical conductivity and ductility between the separator (15),
A fuel cell in which separator fuel passages (27) for supplying fuel gas to the anode current collector (14) are formed in the n separators (15), respectively.
The separator fuel passage (27) is formed on the outer peripheral surface of the separator (15), and the separator fuel introduction port (27c) communicates with the separator fuel introduction port, and the fuel electrode assembly of the separator (15). A separator fuel discharge port (27d) formed in the center of the surface facing the electric body (14),
A separator fuel groove extending in a spiral shape from the center of the separator (15) on the surface of the separator (15) facing the fuel electrode current collector (14) and communicating with the separator fuel discharge port (27d) ( 15a) is formed,
The separator (15) is pressed against the fuel electrode current collector (14) to compress the fuel electrode current collector, thereby accommodating the fuel electrode current collector (14) in the separator fuel groove (15a) . portion is kept porous and, together with a state where the inside is clogged accommodated that were not part crushed in the separator for a fuel groove (15a), said anode current collector (14) fuel cells, which comprises coating the fuel electrode layer (11b) surfaces in close contact with the fuel electrode layer (11b) surfaces.
固体電解質層(11a)とこの固体電解質層の両面に配設された燃料極層(11b)及び酸化剤極層(11c)とからなる発電セル(11)が(n+1)枚(nは正の整数である。)積層され、
i番目(i=1,2,…,n)の発電セル(11)の燃料極層(11b)とこの燃料極層に隣接する(i+1)番目の発電セル(11)の酸化剤極層(11c)との間に導電性材料により板状に形成されたセパレータ(15)がそれぞれ1枚ずつ合計n枚介装され、
前記(i+1)番目の発電セル(11)の酸化剤極層(11c)と前記i番目の発電セル (11) 及び前記(i+1)番目の発電セル (11) 間に位置するj番目(j=1,2,…,n)のセパレータ(15)との間に導電性及び延性を有する多孔質の酸化剤極集電体(16)が介装され、
前記n枚のセパレータ(15)に酸化剤ガスを前記酸化剤極集電体(16)に供給するセパレータ用酸化剤通路(28)がそれぞれ形成された燃料電池であって、
前記セパレータ用酸化剤通路(28)が前記セパレータ(15)の外周面に形成されたセパレータ用酸化剤導入口(28c)と、前記セパレータ用酸化剤導入口に連通し前記セパレータ(15)の前記酸化剤極集電体(16)への対向面の中央に形成されたセパレータ用酸化剤吐出口(28d)とを有し、
前記セパレータ(15)の前記酸化剤極集電体(16)への対向面に前記セパレータ(15)の中央から渦巻き状に延びかつ前記セパレータ用酸化剤吐出口(28d)に連通するセパレータ用酸化剤溝(15b)が形成され、
前記セパレータ(15)を前記酸化剤極集電体(16)に押付けて前記酸化剤極集電体を圧縮することにより、前記酸化剤極集電体 (16) のうちセパレータ用酸化剤溝 (15b) に収容された部分が多孔質の状態に保たれ、前記セパレータ用酸化剤溝 (15b) に収容されなかった部分が押し潰されて内部が詰った状態になるとともに、前記酸化剤極集電体 (16) が前記酸化剤極層 (11c) 表面に密着した状態で前記酸化剤極層 (11c) 表面を被覆する
ことを特徴とする燃料電池。
There are (n + 1) power generation cells (11) comprising a solid electrolyte layer (11a) and a fuel electrode layer (11b) and an oxidant electrode layer (11c) disposed on both sides of the solid electrolyte layer (n is positive) Is an integer.)
The fuel electrode layer (11b) of the i-th (i = 1, 2,..., n) power generation cell (11) and the oxidant electrode layer (i + 1) th power generation cell (11) adjacent to this fuel electrode layer ( 11c), a total of n separators (15) each formed of a conductive material in the form of a plate are interposed,
The ith oxidant electrode layer (11c) of the (i + 1) th power generation cell (11) and the i th power generation cell (11) and the jth (j = j = ) located between the (i + 1) th power generation cell (11). 1, 2,..., N) is provided with a porous oxidant electrode current collector (16) having electrical conductivity and ductility between the separator (15),
A fuel cell in which a separator oxidant passage (28) for supplying an oxidant gas to the oxidant electrode current collector (16) is formed in each of the n separators (15),
The separator oxidant passage (28) is formed on the outer peripheral surface of the separator (15), the separator oxidant introduction port (28c), and the separator oxidant introduction port communicated with the separator (15). An separator discharge port (28d) formed in the center of the surface facing the oxidant electrode current collector (16),
The separator oxidation that extends spirally from the center of the separator (15) to the surface facing the oxidant electrode current collector (16) of the separator (15) and communicates with the separator oxidant discharge port (28d). Agent groove (15b) is formed,
By pressing the separator (15) against the oxidant electrode current collector (16) to compress the oxidant electrode current collector, an oxidant groove for a separator (of the oxidant electrode current collector (16)) ( The portion accommodated in 15b) is kept in a porous state, and the portion not accommodated in the separator oxidant groove (15b) is crushed and becomes clogged, and the oxidant electrode collection collector (16) fuel cells, which comprises coating the oxidizer electrode layer (11c) surface in close contact with the oxidant electrode layer (11c) surface.
固体電解質層(11a)とこの固体電解質層の両面に配設された燃料極層(11b)及び酸化剤極層(11c)とからなる発電セル(11)が(n+1)枚(nは正の整数である。)積層され、
i番目(i=1,2,…,n)の発電セル(11)の燃料極層(11b)とこの燃料極層に隣接する(i+1)番目の発電セル(11)の酸化剤極層(11c)との間に導電性材料により板状に形成されたセパレータ(15)がそれぞれ1枚ずつ合計n枚介装され、
前記i番目の発電セル(11)の燃料極層(11b)と前記i番目の発電セル (11) 及び前記(i+1)番目の発電セル (11) 間に位置するj番目(j=1,2,…,n)のセパレータ(15)との間に導電性及び延性を有する多孔質の燃料極集電体(14)が介装され、
前記(i+1)番目の発電セル(11)の酸化剤極層(11c)と前記i番目の発電セル (11) 及び前記(i+1)番目の発電セル (11) 間に位置するj番目(j=1,2,…,n)のセパレータ(15)との間に導電性及び延性を有する多孔質の酸化剤極集電体(16)が介装され、
前記n枚のセパレータ(15)に燃料ガスを前記燃料極集電体(14)に供給するセパレータ用燃料通路(27)と、酸化剤ガスを前記酸化剤極集電体(16)に供給するセパレータ用酸化剤通路(28)とがそれぞれ形成された燃料電池であって、
前記セパレータ用燃料通路(27)が前記セパレータ(15)の外周面に形成されたセパレータ用燃料導入口(27c)と、前記セパレータ用燃料導入口に連通し前記セパレータ(15)の前記燃料極集電体(14)への対向面の中央に形成されたセパレータ用燃料吐出口(27d)とを有し、
前記セパレータ(15)の前記燃料極集電体(14)への対向面に前記セパレータ(15)の中央から渦巻き状に延びかつ前記セパレータ用燃料吐出口(27d)に連通するセパレータ用燃料溝(15a)が形成され、
前記セパレータ(15)を前記燃料極集電体(14)に押付けて前記燃料極集電体を圧縮することにより、前記燃料極集電体 (14) のうちセパレータ用燃料溝 (15a) に収容された部分が多孔質の状態に保たれ、前記セパレータ用燃料溝 (15a) に収容されなかった部分が押し潰されて内部が詰った状態になるとともに、前記燃料極集電体 (14) が前記燃料極層 (11b) 表面に密着した状態で前記燃料極層 (11b) 表面を被覆し、
前記セパレータ用酸化剤通路(28)が前記セパレータ(15)の外周面に形成されたセパレータ用酸化剤導入口(28c)と、前記セパレータ用酸化剤導入口に連通し前記セパレータ(15)の前記酸化剤極集電体(16)への対向面の中央に形成されたセパレータ用酸化剤吐出口(28d)とを有し、
前記セパレータ(15)の前記酸化剤極集電体(16)への対向面に前記セパレータ(15)の中央から渦巻き状に延びかつ前記セパレータ用酸化剤吐出口(28d)に連通するセパレータ用酸化剤溝(15b)が形成され、
前記セパレータ(15)を前記酸化剤極集電体(16)に押付けて前記酸化剤極集電体を圧縮することにより、前記酸化剤極集電体 (16) のうちセパレータ用酸化剤溝 (15b) に収容された部分が多孔質の状態に保たれ、前記セパレータ用酸化剤溝 (15b) に収容されなかった部分が押し潰されて内部が詰った状態になるとともに、前記酸化剤極集電体 (16) が前記酸化剤極層 (11c) 表面に密着した状態で前記酸化剤極層 (11c) 表面を被覆する
ことを特徴とする燃料電池。
There are (n + 1) power generation cells (11) comprising a solid electrolyte layer (11a) and a fuel electrode layer (11b) and an oxidant electrode layer (11c) disposed on both sides of the solid electrolyte layer (n is positive) Is an integer.)
The fuel electrode layer (11b) of the i-th (i = 1, 2,..., n) power generation cell (11) and the oxidant electrode layer (i + 1) th power generation cell (11) adjacent to this fuel electrode layer ( 11c), a total of n separators (15) each formed of a conductive material in the form of a plate are interposed,
The j-th (j = 1, 2 ) located between the fuel electrode layer (11b) of the i-th power generation cell (11) and the i-th power generation cell (11) and the (i + 1) -th power generation cell (11). ,..., N) is provided with a porous anode current collector (14) having electrical conductivity and ductility between the separator (15),
The ith oxidant electrode layer (11c) of the (i + 1) th power generation cell (11) and the i th power generation cell (11) and the jth (j = j = ) located between the (i + 1) th power generation cell (11). 1, 2,..., N) is provided with a porous oxidant electrode current collector (16) having electrical conductivity and ductility between the separator (15),
A separator fuel passage (27) for supplying fuel gas to the n electrode separators (15) to the fuel electrode current collector (14), and an oxidant gas to the oxidant electrode current collector (16). A fuel cell in which a separator oxidant passage (28) is formed,
The separator fuel passage (27) is formed on the outer peripheral surface of the separator (15), and the separator fuel introduction port (27c) communicates with the separator fuel introduction port, and the fuel electrode assembly of the separator (15). A separator fuel discharge port (27d) formed in the center of the surface facing the electric body (14),
A separator fuel groove extending in a spiral shape from the center of the separator (15) on the surface of the separator (15) facing the fuel electrode current collector (14) and communicating with the separator fuel discharge port (27d) ( 15a) is formed,
The separator (15) is pressed against the fuel electrode current collector (14) to compress the fuel electrode current collector, thereby accommodating the fuel electrode current collector (14) in the separator fuel groove (15a) . portion is kept porous and, together with a state where the inside is clogged accommodated that were not part crushed in the separator for a fuel groove (15a), said anode current collector (14) Covering the surface of the fuel electrode layer (11b) in close contact with the surface of the fuel electrode layer (11b) ,
The separator oxidant passage (28) is formed on the outer peripheral surface of the separator (15), the separator oxidant introduction port (28c), and the separator oxidant introduction port communicated with the separator (15). An separator discharge port (28d) formed in the center of the surface facing the oxidant electrode current collector (16),
The separator oxidation that extends spirally from the center of the separator (15) to the surface facing the oxidant electrode current collector (16) of the separator (15) and communicates with the separator oxidant discharge port (28d). Agent groove (15b) is formed,
By pressing the separator (15) against the oxidant electrode current collector (16) to compress the oxidant electrode current collector, an oxidant groove for a separator (of the oxidant electrode current collector (16)) ( The portion accommodated in 15b) is kept in a porous state, and the portion not accommodated in the separator oxidant groove (15b) is crushed and becomes clogged, and the oxidant electrode collection collector (16) fuel cells, which comprises coating the oxidizer electrode layer (11c) surface in close contact with the oxidant electrode layer (11c) surface.
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