JP4156163B2 - Light guide plate and manufacturing method thereof - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、導光板及びその製造方法に関し、さらに詳しくは，車搭載用メーターパネル，テイルランプ等のバック照明装置に用いられる、特に光散乱層としてマイクロプリズム構造を設けた導光板及びその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来より、液晶画面表示のバック照明用として、あるいは各種誘導灯のバック照明用として均一に発光する面光源が組み込まれている。この面光源は透明な板状成形体で形成され、本光源である冷陰極管（蛍光灯）からの光を受けて面発光するものであり、導光板とも称される。すなわち、本光源からの光は導光板の側面より導入され、板内を透過した光の一部が、板の裏面に施された光散乱層で散乱光を発し、面全体が均一に発光するものである。
その光散乱層形成のために、従来は、板の裏面にドットパターン印刷を施したり、円錐ドリルの切削を施したりしていたが、高度な技術を要することから、近年、板にマイクロプリズム構造を転写する方法が使用されている。
【０００３】
ところで、導光板の材料としては、高度な全光線透過率が必要であることから、通常アクリル系樹脂（ＰＭＭＡ）が用いられている。しかしながら、アクリル系樹脂は耐熱性、機械的強度、難燃性に劣るため、車搭載用のディスプレイ、テイルランプ、ウィンカー等の照明装置には適さず、耐熱性，機械的強度，難燃性が良好なために、ポリカーボネート樹脂が使用され始めている。しかし、一般のポリカーボネート樹脂は流動性に劣り、板にマイクロプリズム構造を転写する場合に、転写性が低いという問題がある。転写性を向上させるためには、ポリカーボネート樹脂の分子量を低下させる方法があるが、分子量低下とともに、機械的強度が低下する。したがって、導光板の材料として、流動性と機械的強度に優れるポリカーボネート樹脂が要求されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記状況に鑑みなされたもので、高い機械的強度を保ちながら、流動性が改良されたポリカーボネート樹脂組成物を使用して製造された導光板とその製造方法を提供するものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、鋭意研究を重ねた結果、脂肪族セグメントを有するコポリエステルカーボネート及び芳香族ポリカーボネートからなるポリカーボネート樹脂組成物が上記本発明の目的に適合しうることを見い出し本発明を完成させるに到った。
【０００６】
すなわち、本発明の要旨は下記の通りである。
１．（Ａ）脂肪族セグメントを有するコポリエステルカーボネート及び（Ｂ）芳香族ポリカーボネートからなるポリカーボネート樹脂組成物を用いてなる導光板。
２．（Ａ）成分中の脂肪族セグメントがポリメチレンジカルボン酸に起因し、当該ポリメチレンジカルボン酸の割合が、ポリカーボネート樹脂組成物全体の主単量体（二価フェノール）に対して１〜３０モル％である上記１記載の導光板。
３．前記ポリカーボネート樹脂組成物を成形した板状成形体の表面あるいは裏面に光散乱層としてマイクロプリズム構造を設けてなる上記１又は２に記載の導光板。
４．前記ポリカーボネート樹脂組成物１００質量部に対してアクリル系樹脂を０．０１〜１．０質量部含有するものである上記１〜３のいずれかに記載の導光板。
５．マイクロプリズム構造が正四面体である上記３又は４に記載の導光板。
６．正四面体の高さが１０〜３００μｍである上記５記載の導光板。
７．板状成形体の射出成形時に、スタンパーを使用して光散乱層としてのマイクロプリズム構造を該板状成形体の表面あるいは裏面に転写することを特徴とする上記３〜６のいずれかに記載の導光板の製造方法。
【０００７】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明について詳細に説明する。
まず、本発明の導光板は（Ａ）脂肪族セグメントを有するコポリエステルカーボネート及び（Ｂ）芳香族ポリカーボネートからなるポリカーボネート樹脂組成物が使用される。
【０００８】
本発明を構成する（Ａ）成分の脂肪族セグメントを有するコポリエステルカーボネート（以下ＢＰＡ−ＰＭＤＣ共重合体と略記する。）は、例えば、芳香族ポリカーボネート部と、二価フェノールとポリメチレンジカルボン酸から誘導されるポリエステル部からなり、好ましくは、下記構造式（１）で表される構造単位からなる芳香族ポリカーボネート部と下記構造式（２）で表される構造単位からなるポリエステル部を分子内に有する共重合体を挙げることができる。
【０００９】
【化１】
ここで、Ｒ1 及びＲ2 は炭素数１〜６のアルキル基又はフェニル基を示し、同一でも異なっていてもよい。
Ｚは単結合、炭素数１〜２０のアルキレン基又は炭素数１〜２０のアルキリデン基、炭素数５〜２０のシクロアルキレン基又は炭素数５〜２０のシクロアルキリデン基、あるいは−ＳＯ2 −、−ＳＯ−、−Ｓ−、−Ｏ−、−ＣＯ−結合を示す。好ましくは、イソプロピリデン基である。
ａ及びｂは０〜４の整数で好ましくは０である。ｎは８〜２０の整数を示す。
【００１１】
このＢＰＡ−ＰＭＤＣ共重合体は、例えば、予め製造された芳香族ポリカーボネート部を構成するポリカーボネートオリゴマー（以下ＰＣオリゴマーと略称する。）と、ポリメチレンジカルボン酸とを、塩化メチレン、クロロベンゼン、クロロホルム等の溶媒に溶解させ、二価フェノールの苛性アルカリ水溶液を加え、触媒として、第三級アミン（トリエチルアミン等）や第四級アンモニウム塩（トリメチルベンジルアンモニウムクロライド等）を用い、末端停止剤の存在下界面重縮合反応することにより製造することができる。
【００１２】
上記の末端停止剤としては、通常、ポリカーボネートの製造に用いられるものでよく、各種のものを用いることができる。具体的には、フェノール、ｐ−クレゾール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−オクチルフェノール、ｐ−クミルフェノール、ｐ−ノニルフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−アミルフェノールなどの一価のフェノールを挙げることができる。また、末端全てが封止されず、二価のフェノールの水酸基が残っていてもよく、末端分率で６０％以上でよい。
上記ＰＣオリゴマーは、例えば塩化メチレンなどの溶媒中で、下記一般式（３）
【００１３】
【化２】
（式中、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｚ、ａ及びｂは、前記と同じである。）
で表される二価フェノールとホスゲンまたは炭酸エステル化合物などのカーボネート前駆体とを反応させることによって容易に得られる。
すなわち、例えば、塩化メチレンなどの溶媒中において、二価フェノールとホスゲンのようなカーボネート前駆体との反応により、あるいは二価フェノールとジフェニルカーボネートのようなカーボネート前駆体とのエステル交換反応などによって製造される。
【００１５】
前記一般式（３）で表される二価フェノールとして特に、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン〔通称：ビスフェノールＡ〕が好適である。ビスフェノールＡ以外の二価フェノールとしては、例えば、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−１−メチルフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−テトラメチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−クロロフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−テトラクロロフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−テトラブロモフェニル）プロパン等のビス（ヒドロキシアリール）アルカン類；２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ナフチルメタン等のビス（ヒドロキシアリール）アリールアルカン類；１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン等のビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類；４，４’−ジヒドロキシフェニルエーテル、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルフェニルエーテル等のジヒドロキシアリールエーテル類；４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルフィド等のジヒドロキシジアリールスルフィド類；４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホキシド等のジヒドロキシジアリールスルホキシド類；４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホン等のジヒドロキシジアリールスルホン類；４，４’−ジヒドロキシジフェニル等のジヒドロキシジフェニル類などを挙げることができる。これらの二価フェノールは、それぞれ単独で用いてもよいし、二種以上を混合して用いてもよい。
【００１６】
また、炭酸エステル化合物としては、ジフェニルカーボネート等のジアリールカーボネート，ジメチルカーボネート，ジエチルカーボネート等のジアルキルカーボネート等を挙げることができる。
本発明において、ＰＣ−ＰＭＤＣ共重合体の製造に供されるＰＣオリゴマーは、前記の二価フェノール一種を用いたホモポリマーでもよく、また二種以上を用いたコポリマーであってもよい。さらに、多官能性芳香族化合物を上記二価フェノールと併用して得られる熱可塑性ランダム分岐ポリカーボネートであってもよい。その場合、分岐剤（多官能性芳香族化合物）として、例えば１，１，１−トリス（４−ヒドキシフェニル）エタン、α，α’，α''−トリス（４−ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリイソプロピルベンゼン、１−〔α−メチル−α−（４’−ヒドロキシフェニル）エチル〕−４−〔α’，α’−ビス（４''−ヒドロキシフェニル）エチル〕ベンゼン、フロログルシン、トリメリット酸、イサチンビス（ｏ−クレゾール）などを挙げることができる。
【００１７】
前記のポリメチレンジカルボン酸としては、メチレンの炭素数が８〜２０のものが好ましい。具体的には、オクタンジカルボン酸、デカンジカルボン酸、ドデカンジカルボン酸を挙げることができ、なかでもデカンジカルボン酸が好ましい。
（Ａ）成分は上記によって製造することができるが、一般に芳香族ポリカーボネートが副生する場合があり、全体の粘度平均分子量は１０，０００〜４０，０００が好ましく、さらに好ましくは１２，０００〜３０，０００である。
【００１８】
次に、（Ｂ）成分の芳香族ポリカーボネートは粘度平均分子量は１０，０００〜４０，０００のものが好ましく、さらに好ましくは１２，０００〜３０，０００である。その芳香族ポリカーボネートは、特に制限はないが、二価フェノールとホスゲン又は炭酸エステル化合物とを反応させることにより容易に製造することができる。
すなわち、例えば、塩化メチレンなどの溶媒中において、トリエチルアミンなどの触媒と末端停止剤の存在下、二価フェノールとホスゲンのようなカーボネート前駆体との反応により、あるいは二価フェノールとジフェニルカーボネートのようなカーボネート前駆体とのエステル交換反応などによって製造される。
【００１９】
ここで、二価フェノールとしては、前記の一般式（３）で表される化合物と同じものでもよく、また異なるものでもよい。また、前記の二価フェノール一種を用いたホモポリマーでも、二種以上用いたコポリマーであってもよい。さらに、多官能性芳香族化合物を上記二価フェノールと併用して得られる熱可塑性ランダム分岐ポリカーボネートであってもよい。
炭酸エステル化合物としては、ジフェニルカーボネート等のジアリールカーボネートやジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート等のジアルキルカーボネートが例示できる。
末端停止剤としては、前記と同様、通常、ポリカーボネートの製造に用いられるものでよく、各種のものを用いることができる。
【００２０】
本発明の導光板に使用される、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分からなるポリカーボネート樹脂組成物の粘度平均分子量は１０，０００〜４０，０００が好ましく、さらに好ましくは１２，０００〜２５，０００であり、特に好ましくは１４，０００〜１９，０００である。分子量が低すぎると、本発明の樹脂組成物の機械的強度に劣る場合があり、分子量が高すぎると、本発明の樹脂組成物の流動性に劣る場合がある。
【００２１】
前記ポリメチレンジカルボン酸の量は、（Ａ）及び（Ｂ）成分からなるポリカーボネート樹脂組成物全体の主単量体（二価フェノール）に対して１〜３０モル％であるのが好ましく、より好ましくは２〜２０モル％であり、特に好ましくは５〜１０モル％である。ポリメチレンジカルボン酸の量が少なすぎると、ポリカーボネート樹脂組成物の流動性向上が見られない場合があり、多すぎると、ポリカーボネート樹脂組成物の耐熱性が低下する場合がある。
【００２２】
本発明においては、ポリカーボネート樹脂組成物の導光性を向上させるために、ポリカーボネート樹脂組成物１００質量部に対して０．０１〜１．０質量部のアクリル系樹脂を加えた方が好ましい。０．０１質量部未満では、導光性の向上がみられない場合があり、１．０質量部を超えると、逆に導光性が低下する場合がある。より好ましくは、０．０５〜０．５質量部である。
【００２３】
上記のアクリル系樹脂とは、アクリル酸、アクリル酸エステル、アクリロニトリル及びその誘導体のモノマー単位を繰り返し単位とするポリマーをいい、単独重合体又はスチレン、ブタジエン等とのポリマーをいう。具体的には、ポリアクリル酸，ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ），ポリアクリロニトリル，アクリル酸エチル−アクリル酸−２−クロロエチル共重合体，アクリル酸−ｎ−ブチル−アクリルニトリル共重合体，アクリロニトリル−スチレン共重合体，アクリロニトリル−ブタジエン共重合体，アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体等を挙げることができる。中でも、特に、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）を好適に用いることができる。
【００２４】
本発明においては、さらに成形時の熱劣化による黄変を防止するために、ポリカーボネート樹脂組成物の安定剤として、シリコン系化合物にメトキシ基、ビニル基等の官能基を導入した反応性シリコン系化合物（オルガノシロキサン等）を添加するほうが好ましい。この場合、その添加量は、通常、ポリカーボネート樹脂組生物１００質量部に対して、０．０１〜３．０質量部、好ましくは０．０５〜２．０質量部である。
【００２５】
また、ポリカーボネート樹脂組成物に、本発明の目的を損なわない範囲で、各種添加剤を配合してもよい。例えば、ヒンダードフェノール系，エステル系，リン酸エステル系，アミン系等の酸化防止剤、ベンゾトリアゾール系，ベンゾフェノン系等の紫外線吸収剤、ヒンダードアミン系等の光安定剤、脂肪族カルボン酸エステル系，パラフィン系，シリコンオイル，ポリエチレンワックス等の内部潤滑剤，常用の難燃化剤、難燃助剤、離型剤、帯電防止剤等を挙げることができる。
【００２６】
前記各成分を配合、混練方法は通常の方法で行えばよく、例えば、リボンブレンダー，ドラムタンブラー，ヘンシェルミキサー，バンバリミキサー，単軸スクリュー押出機，二軸スクリュー押出機，コニーダ，多軸スクリュー押出機等により行うことができる。混練に際しての加熱温度は通常２８０〜３２０℃が適当である。
【００２７】
本発明の導光板は、上記のポリカーボネート樹脂組成物を用いて成形した板状成形体からなり、その表面あるいは裏面に光散乱層を有するものである。その光散乱層を形成するために、ドットパターン印刷を施したり、円錐ドリルの切削を施したりすることもできるが、マイクロプリズム構造の転写を施した方が好ましい。
上記のマイクロプリズムは、特に限定されないが、正四面体のものが好ましい。また、その高さは１０〜３００μｍのものが好ましく、より好ましくは２０〜２００μｍ、特に好ましくは５０〜１００μｍである。
【００２８】
本発明の導光板の製造は、板状成形体の射出成形時に、スタンパーを使用して光散乱層としてのマイクロプリズム構造を該板状成形体の表面あるいは裏面に転写すればよい。その場合、光散乱層は、導光板の全面でもよいし、一部でもよい。その射出成形は、シリンダー温度を２６０〜３３０℃、金型温度を５０〜１２０℃にして行うのが好ましい。
【００２９】
導光板としては、特に制限はなく、厚さ３ｍｍ程度の平板を成形すればよい。また、形状は平板状に必ずしも限定されず、レンズ効果を有する曲面板でもよく、目的・用途に応じて適宜選定すればよい。例えば、導光板の厚さが光源から遠くなるにつれて次第に薄くなる楔型形状の断面を有する構造でもよい。また、面状発光体の前面に別部材からなる表示部を一体化して設けた構造にしてもよい。
【００３０】
【実施例】
更に、本発明を製造例，実施例及び比較例によりさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。
製造例１
［ポリカーボネートオリゴマーの製造］
４００リットルの５質量％水酸化ナトリウム水溶液に、６０ｋｇのビスフェノールＡを溶解させ、ビスフェノールＡの水酸化ナトリウム水溶液を調製した。次いで、室温に保持したこのビスフェノールＡの水酸化ナトリウム水溶液を１３８リットル／時間の流量で、また、塩化メチレンを６９リットル／時間の流量で、内径１０ｍｍ、管長１０ｍの管型反応器にオリフィス板を通して導入し、これにホスゲンを並流して１０．７ｋｇ／時間の流量で吹き込み、３時間連続的に反応させた。ここで用いた管型反応器は二重管となっており、ジャケット部分には冷却水を通して反応液の排出温度を２５℃に保った。また、排出液のｐＨは１０〜１１となるように調整した。このようにして得られた反応液を静置することにより、水相を分離、除去し、塩化メチレン相（２２０リットル）を採取して、ＰＣオリゴマー（濃度３１７ｇ／リットル）を得た。ここで得られたポリカーボネートオリゴマーの重合度は２〜４であり、クロロホーメイト基の濃度は０．７規定であった。
【００３１】
製造例２
［ＢＰＡ−ＰＭＤＣ共重合体Ａの製造］
内容積５０リットルの攪拌付き容器に、製造例１で得られたポリカーボネートオリゴマー１０リットルにデカンジカルボン酸の水酸化ナトリウム水溶液（デカンジカルボン酸４８５ｇ、水酸化ナトリウム１６８ｇ、水３リットル）とトリエチルアミン５．８ミリリットルを加え、室温で１時間３００ｒｐｍで攪拌し、反応させた。その後、上記反応系にビスフェノールＡの水酸化ナトリウム水溶液（ビスフェノール５３４ｇ、水酸化ナトリウム３１２ｇ、水５リットル）及びｐ−クミルフェノール１３６ｇを混合し、さらに塩化メチレン８リットルを加え、１時間５００ｒｐｍで攪拌し反応させた。反応後、塩化メチレン７リットル及び水５リットルを加え、１０分間５００ｒｐｍで攪拌し、攪拌停止後静置し、有機相と水相を分離した。得られた有機相を０．０３規定水酸化ナトリウム水溶液５リットルでアルカリ洗浄、０．２規定塩酸５リットルで酸洗浄、及び水５リットルで２回水洗を順次行い、最後に塩化メチレンを除去し、フレーク状のポリマーを得た。ｐ−クミルフェノキシ基の末端分率は９９．５％であり、ポリマーの粘度平均分子量は１７，０００であり、全モノマーに対するデカンジカルボン酸の含有率は８．１モル％であった。
【００３２】
製造例３
［芳香族ポリカーボネートＢの製造］
内容積５０リットルの攪拌付き容器に、製造例１で得られたポリカーボネートオリゴマー１０リットルを入れ、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール９５．９ｇを溶解させた。次いで、水酸化ナトリウム水溶液（水酸化ナトリウム５３ｇ、水１リットル）とトリエチルアミン５．８ミリリットルを加え、１時間３００ｒｐｍで攪拌し、反応させた。その後、上記反応系にビスフェノールＡの水酸化ナトリウム溶液（ビスフェノール：７２０ｇ、水酸化ナトリウム４１２ｇ、水５．５リットル）を混合し、塩化メチレン８リットルを加え、１時間５００ｒｐｍで攪拌し、反応させた。反応後、塩化メチレン７リットル及び水５リットルを加え、１０分間５００ｒｐｍで攪拌し、攪拌停止後静置し、有機相と水相を分離した。得られた有機相を５リットルのアルカリ（０．０３規定−ＮａＯＨ）、５リットルの酸（０．２規定−塩酸）及び５リットルの水（２回）の順で洗浄した。その後、塩化メチレンを蒸発させ、フレーク状のポリマーを得た。ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノキシ基の末端分率は９９．５％であり、ポリマーの粘度平均分子量は１７，０００であった。
【００３３】
なお、上記のＢＰＡ−ＰＭＤＣ共重合体及び芳香族ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量（Ｍｖ）は、ウベローデ型粘度計にて、２０℃における塩化メチレン溶液の粘度を測定し、これより極限粘度［η］を求めた後、次式にて算出した。
［η］＝1.２３×１０-5Ｍｖ0.83
【００３４】
実施例１、参考例１〜３及び比較例１〜３
製造例で得られたポリマーを用い、第１表に示す配合割合でＰＭＭＡ（住友化学工業社製、スミペックＭＧ５）、安定剤（信越シリコーン社製、ＫＲ２１９、メトキシ基及びビニル基を有するオルガノシロキサン）、酸化防止剤（旭電化工業社製、ＰＥＰ３６、リン系酸化防止剤）を配合し、６０×６０×３ｍｍのキャビティ内に高さ７０μｍの正四面体のマイクロプリズムのスタンパーを挿入し、成形した。シリンダー温度３２０℃、金型温度１１５℃とした。得られた導光板の転写率、落錘衝撃強度、輝度の値を第２表に示す。それらの測定方法は下記のとおりである。
【００３５】
（１）転写率
転写された導光板のマイクロプリズムの正四面体を１０個選び、その高さの平均値を７０μｍで割り％で表したものである。なお、マイクロプリズムの正四面体の高さはオリンパス光学社製走査型レーザー顕微鏡を用い測定した。
（２）落錘衝撃強度
ＡＳＴＭ Ｄ−３７６３−８６に準拠して行った。
速度：７ｍ／ｓ、荷重：３６．８５Ｎ
（３）輝度
導光板の裏面（マイクロプリズムを転写した側）及び側面を高反射率材料（出光石油化学社製、タフロンＨＲ２５００を射出成形）のプレート（厚さ３ｍｍ）で覆い、光源側エッジより冷陰極管（ハリソン電機社製、ＨＭＢＳ２６Ｅ）で照射し、導光板表面を乳白のアクリル板（三菱レイヨン社製、アクリライト４３２、厚さ２ｍｍ）で覆い、導光板の中央部の輝度を測定（ミノルタ社製、ＬＳ−１１０を使用）した。
【００３６】
【表１】
【表２】
【発明の効果】
本発明によれば、高い機械的強度を保ちながら、流動性が改良されたポリカーボネート樹脂組成物を材料として使用しているため、導光板を製造する際マイクロプリズム構造の転写性に優れ、導光板は機械的強度、導光性共に優れているものが得られる。[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a light guide plate and a method for manufacturing the same, and more particularly, to a light guide plate used in a back lighting device such as a car-mounted meter panel and a tail lamp, in particular, provided with a microprism structure as a light scattering layer, and a method for manufacturing the same. It is about.
[0002]
[Prior art]
Conventionally, a surface light source that uniformly emits light is incorporated for back lighting of a liquid crystal screen display or for back lighting of various guide lights. This surface light source is formed of a transparent plate-like molded body, receives surface light from a cold cathode tube (fluorescent lamp) which is the main light source, and is also called a light guide plate. That is, light from this light source is introduced from the side surface of the light guide plate, and a part of the light transmitted through the plate emits scattered light in the light scattering layer provided on the back surface of the plate, and the entire surface emits uniformly. Is.
In order to form the light scattering layer, dot patterns have been printed on the back of the plate or conical drills have been cut. The method of transferring is used.
[0003]
By the way, as the material of the light guide plate, since a high total light transmittance is required, acrylic resin (PMMA) is usually used. However, acrylic resin is inferior in heat resistance, mechanical strength, and flame retardancy, so it is not suitable for lighting devices such as displays mounted on vehicles, tail lamps, blinkers, etc., and has heat resistance, mechanical strength, and flame retardancy. Polycarbonate resins are beginning to be used for their goodness. However, a general polycarbonate resin has poor fluidity, and there is a problem that transferability is low when a microprism structure is transferred to a plate. In order to improve the transferability, there is a method of lowering the molecular weight of the polycarbonate resin. However, the mechanical strength is lowered as the molecular weight is lowered. Therefore, a polycarbonate resin excellent in fluidity and mechanical strength is required as a light guide plate material.
[0004]
[Problems to be solved by the invention]
The present invention has been made in view of the above circumstances, and provides a light guide plate manufactured using a polycarbonate resin composition with improved fluidity while maintaining high mechanical strength, and a method for manufacturing the same. .
[0005]
[Means for Solving the Problems]
As a result of extensive research, the present inventor has found that a polycarbonate resin composition comprising a copolyester carbonate having an aliphatic segment and an aromatic polycarbonate can meet the object of the present invention, and has completed the present invention. It was.
[0006]
That is, the gist of the present invention is as follows.
1. A light guide plate using a polycarbonate resin composition comprising (A) a copolyestercarbonate having an aliphatic segment and (B) an aromatic polycarbonate.
2. (A) The aliphatic segment in a component originates in polymethylene dicarboxylic acid, and the ratio of the polymethylene dicarboxylic acid is 1 to 30 mol% with respect to the main monomer (dihydric phenol) of the entire polycarbonate resin composition. 2. The light guide plate according to 1 above.
3. 3. The light guide plate according to 1 or 2 above, wherein a microprism structure is provided as a light scattering layer on the front surface or the back surface of the plate-shaped molded body formed by molding the polycarbonate resin composition.
4). 4. The light guide plate according to any one of 1 to 3 above, which contains 0.01 to 1.0 part by mass of an acrylic resin with respect to 100 parts by mass of the polycarbonate resin composition.
5. 5. The light guide plate as described in 3 or 4 above, wherein the microprism structure is a regular tetrahedron.
6). 6. The light guide plate according to 5 above, wherein the regular tetrahedron has a height of 10 to 300 μm.
7). The microprism structure as a light scattering layer is transferred to the front surface or the back surface of the plate-shaped molded body using a stamper at the time of injection molding of the plate-shaped molded body. Manufacturing method of light guide plate.
[0007]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
The present invention is described in detail below.
First, a polycarbonate resin composition comprising (A) a copolyester carbonate having an aliphatic segment and (B) an aromatic polycarbonate is used for the light guide plate of the present invention.
[0008]
The copolyester carbonate having an aliphatic segment (A) constituting the present invention (hereinafter abbreviated as BPA-PMDC copolymer) includes, for example, an aromatic polycarbonate part, a dihydric phenol and polymethylene dicarboxylic acid. It is composed of a derived polyester part, preferably an aromatic polycarbonate part composed of a structural unit represented by the following structural formula (1) and a polyester part composed of a structural unit represented by the following structural formula (2) in the molecule. The copolymer which has can be mentioned.
[0009]
[Chemical 1]
Wherein, R 1 and R 2 represents an alkyl group or a phenyl group having 1 to 6 carbon atoms and may be the same or different.
Z is a single bond, an alkylene group having 1 to 20 carbon atoms or an alkylidene group having 1 to 20 carbon atoms, a cycloalkylene group having 5 to 20 carbon atoms, a cycloalkylidene group having 5 to 20 carbon atoms, or —SO 2 —, — SO-, -S-, -O-, -CO- bond is shown. Preferably, it is an isopropylidene group.
a and b are integers of 0 to 4, preferably 0. n shows the integer of 8-20.
[0011]
This BPA-PMDC copolymer includes, for example, a polycarbonate oligomer (hereinafter abbreviated as a PC oligomer) constituting an aromatic polycarbonate part produced in advance and polymethylene dicarboxylic acid such as methylene chloride, chlorobenzene, chloroform, and the like. Dissolve in a solvent, add a caustic aqueous solution of dihydric phenol, use tertiary amine (such as triethylamine) or quaternary ammonium salt (such as trimethylbenzylammonium chloride) as a catalyst, and use an interfacial weight in the presence of a terminal stopper. It can be produced by a condensation reaction.
[0012]
As said terminal stopper, what is normally used for manufacture of a polycarbonate may be used, and various things can be used. Specific examples include monovalent phenols such as phenol, p-cresol, p-tert-butylphenol, p-tert-octylphenol, p-cumylphenol, p-nonylphenol, and p-tert-amylphenol. . Further, not all ends may be sealed, and the hydroxyl group of divalent phenol may remain, and the end fraction may be 60% or more.
The PC oligomer is represented by the following general formula (3) in a solvent such as methylene chloride.
[0013]
[Chemical 2]
(Wherein R 1 , R 2 , Z, a and b are the same as described above.)
It can be easily obtained by reacting a dihydric phenol represented by the following formula with a carbonate precursor such as phosgene or a carbonate ester compound.
That is, it is produced, for example, by a reaction between a dihydric phenol and a carbonate precursor such as phosgene in a solvent such as methylene chloride, or by a transesterification reaction between a dihydric phenol and a carbonate precursor such as diphenyl carbonate. The
[0015]
In particular, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane [common name: bisphenol A] is suitable as the dihydric phenol represented by the general formula (3). Examples of dihydric phenols other than bisphenol A include bis (4-hydroxyphenyl) methane, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) ethane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) butane, 2,2 -Bis (4-hydroxyphenyl) octane, 2,2-bis (4-hydroxy-1-methylphenyl) propane, 1,1-bis (4-hydroxy-tert-butylphenyl) propane, 2,2-bis ( 4-hydroxy-3-bromophenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxy-3,5-tetramethylphenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxy-3-chlorophenyl) propane, 2,2 -Bis (4-hydroxy-3,5-tetrachlorophenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxy-3,5-tetrabromide) Bis (hydroxyaryl) alkanes such as phenyl) propane; Bis (hydroxyaryl) arylalkanes such as 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) phenylmethane and bis (4-hydroxyphenyl) naphthylmethane; 1,1 -Bis (hydroxyaryl) such as bis (4-hydroxyphenyl) cyclopentane, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) cyclohexane, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -3,5,5-trimethylcyclohexane ) Cycloalkanes; dihydroxy aryl ethers such as 4,4′-dihydroxyphenyl ether and 4,4′-dihydroxy-3,3′-dimethylphenyl ether; 4,4′-dihydroxydiphenyl sulfide, 4,4′- Dihydroxy-3,3′-dimethyldiphenyls Dihydroxy diaryl sulfides such as fido; dihydroxy diaryl sulfoxides such as 4,4′-dihydroxydiphenyl sulfoxide, 4,4′-dihydroxy-3,3′-dimethyldiphenyl sulfoxide; 4,4′-dihydroxydiphenyl sulfone, 4, Examples include dihydroxydiaryl sulfones such as 4′-dihydroxy-3,3′-dimethyldiphenylsulfone; dihydroxydiphenyls such as 4,4′-dihydroxydiphenyl. These dihydric phenols may be used alone or in combination of two or more.
[0016]
Examples of the carbonate compound include diaryl carbonates such as diphenyl carbonate, dialkyl carbonates such as dimethyl carbonate and diethyl carbonate.
In the present invention, the PC oligomer used for the production of the PC-PMDC copolymer may be a homopolymer using one kind of the above dihydric phenol or a copolymer using two or more kinds. Furthermore, the thermoplastic random branched polycarbonate obtained by using a polyfunctional aromatic compound together with the said bihydric phenol may be sufficient. In that case, as a branching agent (polyfunctional aromatic compound), for example, 1,1,1-tris (4-hydroxyphenyl) ethane, α, α ′, α ″ -tris (4-hydroxyphenyl) -1 , 3,5-triisopropylbenzene, 1- [α-methyl-α- (4′-hydroxyphenyl) ethyl] -4- [α ′, α′-bis (4 ″ -hydroxyphenyl) ethyl] benzene, Phloroglucin, trimellitic acid, isatin bis (o-cresol) and the like can be mentioned.
[0017]
As said polymethylene dicarboxylic acid, that whose carbon number of methylene is 8-20 is preferable. Specific examples include octane dicarboxylic acid, decanedicarboxylic acid, and dodecanedicarboxylic acid, and decanedicarboxylic acid is particularly preferable.
The component (A) can be produced as described above, but in general, an aromatic polycarbonate may be produced as a by-product, and the overall viscosity average molecular weight is preferably 10,000 to 40,000, more preferably 12,000 to 30. , 000.
[0018]
Next, the aromatic polycarbonate as the component (B) preferably has a viscosity average molecular weight of 10,000 to 40,000, more preferably 12,000 to 30,000. The aromatic polycarbonate is not particularly limited, but can be easily produced by reacting a dihydric phenol with phosgene or a carbonate compound.
That is, for example, in a solvent such as methylene chloride, in the presence of a catalyst such as triethylamine and a terminal terminator, by a reaction between a dihydric phenol and a carbonate precursor such as phosgene, or like a dihydric phenol and diphenyl carbonate. It is produced by a transesterification reaction with a carbonate precursor.
[0019]
Here, the dihydric phenol may be the same as or different from the compound represented by the general formula (3). Further, it may be a homopolymer using one kind of the above dihydric phenol or a copolymer using two or more kinds. Furthermore, the thermoplastic random branched polycarbonate obtained by using a polyfunctional aromatic compound together with the said bihydric phenol may be sufficient.
Examples of the carbonate compound include diaryl carbonates such as diphenyl carbonate, and dialkyl carbonates such as dimethyl carbonate and diethyl carbonate.
As the terminal terminator, as described above, it may be usually used for the production of polycarbonate, and various types can be used.
[0020]
As for the viscosity average molecular weight of the polycarbonate resin composition which consists of (A) component and (B) component used for the light-guide plate of this invention, 10,000-40,000 are preferable, More preferably, 12,000-25,000. And particularly preferably 14,000 to 19,000. If the molecular weight is too low, the mechanical strength of the resin composition of the present invention may be inferior, and if the molecular weight is too high, the fluidity of the resin composition of the present invention may be inferior.
[0021]
The amount of the polymethylene dicarboxylic acid is preferably 1 to 30 mol%, more preferably based on the main monomer (dihydric phenol) of the entire polycarbonate resin composition comprising the components (A) and (B). Is from 2 to 20 mol%, particularly preferably from 5 to 10 mol%. If the amount of polymethylene dicarboxylic acid is too small, the fluidity of the polycarbonate resin composition may not be improved. If it is too large, the heat resistance of the polycarbonate resin composition may be reduced.
[0022]
In this invention, in order to improve the light guide property of a polycarbonate resin composition, it is preferable to add 0.01-1.0 mass part acrylic resin with respect to 100 mass parts of polycarbonate resin composition. If the amount is less than 0.01 part by mass, the light guide may not be improved. If the amount exceeds 1.0 part by mass, the light guide may be reduced. More preferably, it is 0.05-0.5 mass part.
[0023]
The above-mentioned acrylic resin refers to a polymer having a repeating unit of monomer units of acrylic acid, acrylic ester, acrylonitrile and derivatives thereof, and refers to a homopolymer or a polymer with styrene, butadiene or the like. Specifically, polyacrylic acid, polymethyl methacrylate (PMMA), polyacrylonitrile, ethyl acrylate-acrylic acid-2-chloroethyl copolymer, acrylic acid-n-butyl-acrylonitrile copolymer, acrylonitrile-styrene Examples thereof include copolymers, acrylonitrile-butadiene copolymers, and acrylonitrile-butadiene-styrene copolymers. Among these, polymethyl methacrylate (PMMA) can be particularly preferably used.
[0024]
In the present invention, in order to further prevent yellowing due to thermal deterioration during molding, as a stabilizer for a polycarbonate resin composition, a reactive silicon compound in which a functional group such as a methoxy group or a vinyl group is introduced into a silicon compound. It is preferable to add (organosiloxane etc.). In this case, the addition amount is usually 0.01 to 3.0 parts by mass, preferably 0.05 to 2.0 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the polycarbonate resin assembly.
[0025]
Moreover, you may mix | blend various additives with a polycarbonate resin composition in the range which does not impair the objective of this invention. For example, antioxidants such as hindered phenols, esters, phosphate esters, and amines, UV absorbers such as benzotriazoles and benzophenones, light stabilizers such as hindered amines, aliphatic carboxylic acid esters, Examples thereof include internal lubricants such as paraffinic, silicone oil, polyethylene wax and the like, conventional flame retardants, flame retardant aids, mold release agents, antistatic agents and the like.
[0026]
The above components may be blended and kneaded in a conventional manner. For example, ribbon blender, drum tumbler, Henschel mixer, Banbury mixer, single screw extruder, twin screw extruder, conida, multi screw extruder Etc. The heating temperature at the time of kneading is usually 280 to 320 ° C.
[0027]
The light guide plate of the present invention is composed of a plate-like molded body molded using the above polycarbonate resin composition, and has a light scattering layer on the front surface or the back surface thereof. In order to form the light scattering layer, dot pattern printing or conical drill cutting may be performed, but it is preferable to transfer the microprism structure.
The microprism is not particularly limited, but a regular tetrahedron is preferable. Moreover, the thing of 10-300 micrometers is preferable, More preferably, it is 20-200 micrometers, Especially preferably, it is 50-100 micrometers.
[0028]
In producing the light guide plate of the present invention, a microprism structure as a light scattering layer may be transferred to the front surface or the back surface of the plate-shaped molded body by using a stamper at the time of injection molding of the plate-shaped molded body. In that case, the light scattering layer may be the entire surface of the light guide plate or a part thereof. The injection molding is preferably performed at a cylinder temperature of 260 to 330 ° C. and a mold temperature of 50 to 120 ° C.
[0029]
The light guide plate is not particularly limited, and a flat plate having a thickness of about 3 mm may be formed. The shape is not necessarily limited to a flat plate shape, and may be a curved plate having a lens effect, and may be appropriately selected according to the purpose and application. For example, the light guide plate may have a wedge-shaped cross section in which the thickness of the light guide plate gradually decreases as the distance from the light source increases. Moreover, you may make it the structure which provided integrally the display part which consists of another member in the front surface of the planar light-emitting body.
[0030]
【Example】
Further, the present invention will be described more specifically with reference to production examples, examples and comparative examples, but the present invention is not limited to these examples.
Production Example 1
[Production of polycarbonate oligomer]
60 kg of bisphenol A was dissolved in 400 liters of 5 mass% sodium hydroxide aqueous solution to prepare a sodium hydroxide aqueous solution of bisphenol A. Next, this aqueous solution of bisphenol A in sodium hydroxide maintained at room temperature at a flow rate of 138 liter / hour and methylene chloride at a flow rate of 69 liter / hour was passed through an orifice plate through a tubular reactor having an inner diameter of 10 mm and a tube length of 10 m. It was introduced, and phosgene was co-flowed into it and blown in at a flow rate of 10.7 kg / hour, and reacted continuously for 3 hours. The tubular reactor used here was a double tube, and the discharge temperature of the reaction solution was maintained at 25 ° C. through the jacket portion through cooling water. The pH of the effluent was adjusted to be 10-11. The reaction solution thus obtained was allowed to stand to separate and remove the aqueous phase, and the methylene chloride phase (220 liters) was collected to obtain a PC oligomer (concentration 317 g / liter). The degree of polymerization of the polycarbonate oligomer obtained here was 2 to 4, and the concentration of the chloroformate group was 0.7N.
[0031]
Production Example 2
[Production of BPA-PMDC Copolymer A]
In a container with a stirring volume of 50 liters, 10 liters of the polycarbonate oligomer obtained in Production Example 1, an aqueous solution of sodium hydroxide of decanedicarboxylic acid (485 g of decanedicarboxylic acid, 168 g of sodium hydroxide, 3 liters of water) and triethylamine 5.8 Milliliter was added, and the mixture was allowed to react by stirring at 300 rpm for 1 hour at room temperature. Thereafter, a sodium hydroxide aqueous solution of bisphenol A (534 g of bisphenol, 312 g of sodium hydroxide, 5 liters of water) and 136 g of p-cumylphenol were added to the above reaction system, and 8 liters of methylene chloride was further added, followed by stirring at 500 rpm for 1 hour. And reacted. After the reaction, 7 liters of methylene chloride and 5 liters of water were added, stirred at 500 rpm for 10 minutes, allowed to stand after stirring was stopped, and the organic phase and the aqueous phase were separated. The obtained organic phase was washed with 5 liters of 0.03 N aqueous sodium hydroxide solution, washed with 5 liters of 0.2 N hydrochloric acid and washed with 5 liters of water twice, and finally methylene chloride was removed. A flaky polymer was obtained. The terminal fraction of the p-cumylphenoxy group was 99.5%, the viscosity average molecular weight of the polymer was 17,000, and the content of decanedicarboxylic acid relative to all monomers was 8.1 mol%.
[0032]
Production Example 3
[Production of aromatic polycarbonate B]
10 liters of the polycarbonate oligomer obtained in Production Example 1 was put into a container with stirring having an internal volume of 50 liters, and 95.9 g of p-tert-butylphenol was dissolved therein. Next, an aqueous sodium hydroxide solution (53 g of sodium hydroxide, 1 liter of water) and 5.8 ml of triethylamine were added, and the mixture was stirred at 300 rpm for 1 hour to be reacted. Thereafter, a sodium hydroxide solution of bisphenol A (bisphenol: 720 g, sodium hydroxide 412 g, water 5.5 liters) was mixed into the above reaction system, 8 liters of methylene chloride was added, and the mixture was stirred at 500 rpm for 1 hour to be reacted. . After the reaction, 7 liters of methylene chloride and 5 liters of water were added, stirred at 500 rpm for 10 minutes, allowed to stand after stirring was stopped, and the organic phase and the aqueous phase were separated. The resulting organic phase was washed with 5 liters of alkali (0.03 N NaOH), 5 liters of acid (0.2 N hydrochloric acid) and 5 liters of water (twice) in this order. Thereafter, methylene chloride was evaporated to obtain a flaky polymer. The terminal fraction of p-tert-butylphenoxy group was 99.5%, and the viscosity average molecular weight of the polymer was 17,000.
[0033]
The viscosity average molecular weight (Mv) of the above BPA-PMDC copolymer and aromatic polycarbonate resin was determined by measuring the viscosity of the methylene chloride solution at 20 ° C. with an Ubbelohde viscometer, and from this, the intrinsic viscosity [η] Was calculated and calculated by the following formula.
[Η] = 1.23 × 10 −5 Mv 0.83
[0034]
Example 1 , Reference Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 to 3
PMMA (Sumitomo Chemical Co., Sumipec MG5), stabilizer (Shin-Etsu Silicone Co., Ltd., KR219, organosiloxane having a methoxy group and a vinyl group) with the blending ratio shown in Table 1 using the polymer obtained in the production example. , An antioxidant (manufactured by Asahi Denka Kogyo Co., Ltd., PEP36, phosphorous antioxidant) was blended, a 70 μm regular tetrahedral microprism stamper was inserted into a 60 × 60 × 3 mm cavity, and molded. . The cylinder temperature was 320 ° C. and the mold temperature was 115 ° C. Table 2 shows the transfer rate, drop weight impact strength, and luminance values of the obtained light guide plate. Their measuring methods are as follows.
[0035]
(1) Transfer rate Ten microtetraprism tetrahedrons of the light guide plate that have been transferred are selected, and the average height is divided by 70 μm and expressed in%. The height of the regular tetrahedron of the microprism was measured using a scanning laser microscope manufactured by Olympus Optics.
(2) Drop weight impact strength This was performed in accordance with ASTM D-3763-86.
Speed: 7m / s, load: 36.85N
(3) Cover the back surface (side on which the microprism is transferred) and the side surface of the luminance light guide plate with a plate (thickness 3 mm) of a high reflectivity material (made by Idemitsu Petrochemical Co., Ltd., Toughlon HR2500) and from the light source side edge Irradiated with a cold cathode tube (Harrison Electric Co., Ltd., HMBS26E), the surface of the light guide plate is covered with a milky acrylic plate (Mitsubishi Rayon Co., Ltd., Acrylite 432, thickness 2 mm), and the brightness at the center of the light guide plate is measured ( Minolta LS-110 was used).
[0036]
[Table 1]
[Table 2]
【The invention's effect】
According to the present invention, since the polycarbonate resin composition having improved fluidity is used as a material while maintaining high mechanical strength, the transfer property of the microprism structure is excellent when manufacturing the light guide plate. Is excellent in both mechanical strength and light guiding properties.
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