JP3989897B2 - イオンビームによる１８ｆ−フッ化物の製造のための装置と方法 - Google Patents

Description

〔出願に関連しての相互参照〕
この出願は、Ｕ．Ｓ．Ｃ§１１９（ｅ）に基づき、２００１年７月１３日にファイルされた米国仮出願６０／２９７，４３６の優先権を主張し、この仮出願の全ての内容は、以下の記載にはっきり含まれている。

〔発明の分野〕
本発明は、¹⁸Ｏガス、¹⁶Ｏガス、²⁰Ｎｅ、かつ／または、¹⁸Ｏを多く含む水のように、¹⁸Ｏガス、¹⁶Ｏガス、²⁰Ｎｅを含む混合物から、¹⁸Ｆ−フッ化物を製造するための技術に関連する。

〔発明の背景〕
半減期の短い放射線源は、生物学的システムが放射線源の無毒のものを吸収することができるものであると、生物学的システムのイメージ化に使用することができる。¹⁸Ｆ−フッ化物のような半減期の短い放射線源は、放射線障害を避けることが必要であるが、イメージ化を十分に実施することができる。

¹⁸Ｆ−フッ化物は、約１０９.８分の半減期で、トレーサー（追跡子）量において化学的に有毒ではない。フルオロデオキシグルコース（ＦＤＧ）は、¹⁸Ｆ−フッ化物を含んだ
放射性トレーサー化合物の一例である。ＦＤＧに加え、¹⁸Ｆ−フッ化物を用いた標識に適した化合物として、フルオロチミジン（ＦＬＴ）、脂肪酸のフルオロ類似体、ホルモンのフルオロ類似体、標識したペプチド、ＤＮＡ、オリゴヌクレオチド、タンパク質、及びアミノ酸のための結合因子を挙げられるが、これらには、限定されない。¹⁸Ｆは、それゆえ、医学的な、そして放射線医薬品の産物の形成において、多用されている。一つには、医学的陽電子放射断層撮影法（ＰＥＴ）の写真画像を形成するための、放射性トレーサーとして使用される。

¹⁸Ｆ−フッ化物同位体は、核ビーム（例えば、プロトン、デューテロン（重陽子）、α粒子等）によるターゲットの照射により作り出すことができる。核反応により作られた¹⁸Ｆ−フッ化物は、²⁰Ｎｅ（ｄ，α）¹⁸Ｆ（この表記は、Ｎｅがデューテロンを吸収した結果18Ｆとα粒子の放出となったことを表している）、¹⁶Ｏ（α，ｐｎ）¹⁸Ｆ、¹⁶Ｏ（³Ｈ，ｎ）¹⁸Ｆ、¹⁶Ｏ（3Ｈ，ｐ）¹⁸Ｆ、及び¹⁸Ｏ（ｐ，ｎ）¹⁸Ｆを含むがこれらには限定されない。最大の横断面（cross-section）をもつため¹⁸Ｏ（ｐ，ｎ）¹⁸Ｆの反応により、¹⁸Ｆ製造の最大の収量を得ることができる。いくつかの成分と化合物（ネオン、水、及び酸素を含む）は、核反応を通して¹⁸Ｆ−フッ化物を得るのに、始動物質として使用される。

技術的で実用的な考慮が、¹⁸Ｆ−フッ化物の製造システムを選出する際、欠くことのできない要素である。¹⁸Ｆ−フッ化物の半減期は、約１０９.８分であるため、製造物の量は時間に依存することになる。そして、¹⁸Ｆ−フッ化物製造者にとっては、早く多量に¹⁸Ｆ−フッ化物を製造するために、高い横断面を有する（すなわち、同位体製造の高い効率を持っている）核反応がより好ましい。さらに、¹⁸Ｆ−フッ化物の使用者にとって、輸送期間中に同位体製造物がかなりの割合で損失するのを避けるために、¹⁸Ｆ−フッ化物製造設備が、使用者の施設の近くにあることがより好ましい。製造の効率と割合とは、どちらも、製造に使用される核ビームのエネルギーと電流との関数である。

核ビームの一種は、プロトンビームである。プロトンビームを作るシステムは、操作と維持とは同様により簡単であり、別のタイプのビームシステムより複雑ではない。技術的で実用的な考慮から、それゆえ、ユーザにとって、プロトンビームを使用し、プロトンビームにおける利用可能な出力と同程度を使用する¹⁸Ｆ−フッ化物製造システムがより好ましい。実用的な考慮から、ユーザは、高価な始動化合物（startup compounds）の効率的な使用と維持とを行う。

しかしながら、¹⁸Ｆ−フッ化物製造システムを実施させる際に、¹⁸Ｆ−フッ化物の従来の特性と技術的な難点とが、¹⁸Ｆ−フッ化物を準備するコストの削減を遅らせている。始動物質（startup material）としてネオンを使用した現在のアプローチでは、本来の核反応の低い収量の問題と放射設備の複雑さとに悩まされている。ネオン反応からの収量は、¹⁸Ｏ（ｐ，ｎ）¹⁸Ｆからの収量の約半分である。さらに、始動物質としてネオンを使用することは、デューテロンビームの製造設備を必要とし、その設備は、プロトンビームの製造設備よりも複雑である。始動物質としてのネオンの使用は、それゆえ、結局、高いコストで少ない¹⁸Ｆ−フッ化物の製造となってしまう。

始動物質として¹⁸Ｏを多く含む水（以降¹⁸水とする）を使用した現在のアプローチでは、使用されない¹⁸Ｏを多く含む水の回収の問題と、水の能力を扱ってのビーム強度（エネルギーと電流）の問題とに悩まされている。使用されない¹⁸Ｏを多く含む水の回収は、さらに、放射と薬品との工程の結果として、副産物である汚染物質が発生するという問題がある。この問題により、ユーザは使用後の水を蒸留しなければならず、それから、蒸留装置からなる用具一式も必要となる。これらの回収の問題は、¹⁸Ｆ−フッ化物発生に基づく18Ｏを多く含む水で使用されるシステムと製造方法とを複雑にする。回収問題は、また、部分的に製造しない始動物質のロスと同位体の希釈により、生産量が減ることにもなる。

さらに、１００マイクロアンペア以上のプロトンビームの電流は、今のところ利用可能であるが、システムに基づいた¹⁸Ｏを多く含む水は、プロトンビーム電流が約５０マイクロアンペア以上であると、信頼できない。なぜなら、水は、プロトンビーム電流が増加すると蒸発し空洞化するからである。水の空洞化と蒸発とが、核反応を妨げ、ゆえに、水からの¹⁸Ｆ−フッ化物の製造するのに利用できる、プロトンビームの電流の有効値を制限してしまう。例えば、Heselius, Schlyer, and Wolf, Appl. Radiat. Isot. Vol. 40, No. 8, pp 663-669 (1989)を参照。18Ｆ−フッ化物を製造する、¹⁸Ｏを多く含む水を使用したシステム用具を実施することは、複雑で困難である。例えば、最近の公報（例えば、Helmeke, Harms, and Knapp, Appl. Radiat. Isot. 54, pp 753-759 (2001)参照）、（下記のＨｅｌｍｅｋｅ）には、技術を集めた複雑なプロトンビームを使用することが必要であり、より大きなターゲット窓を用いることにより実施され、３０マイクロアンペアまで、¹⁸Ｏを多く含む水のシステムの能力を操作するビーム電流を増加させることが必要であることが記載されている。複雑な放射線照射（irradiation）システムとターゲットデザインの代わりに、Ｈｅｌｍｅｋｅは、１日１時間だけの操作で、できるようなものに取り組んだ。沸騰を遅らせるために超過気圧にさらした水のターゲットを使用し、４０−５０マイクロアンペアのレンジで操作し、１−３キュリーでの製造が可能な、¹⁸Ｆ−フッ化物を大量に製造するものである。始動物質として水を使用することは、ゆえに、高いコストで、低い収量の¹⁸Ｆ−フッ化物を製造することになってしまう。

ターゲットシステムは、¹⁸Ｆ−フッ化物製造の効率と生産力の決定において、批判されている。よいデザインのターゲットシステムは、¹⁸水と¹⁸酸素を有効に使用できる。¹⁸Ｆ−フッ化物は、反応するフッ化物の抽出された収量を縮小するターゲット物質の内側の表面で反応する。例えば、チタンは、実際上不活性であるが、高いビーム電流（チタンターゲットは48Ｖ生成する）で、冷やすことが難しく、また、銀は、¹⁸Ｆ−フッ化物（銀ターゲットの¹⁰⁹Ｃｄの形成）の妨げとなるコロイドを生成する。ニオブの使用は、混入物としての^93mＭｏ（Ｔ１／２＝６．９ｈ）の濃度の低い製造となる。これら全ての物質は、イオンカラムによるトラッピングを通して取り除かれる。ターゲット物質としては、ターゲット上に堆積する¹⁸Ｆ−フッ化物の取り出しが避けられていない特性を持つものが必要である。ゆえに、ターゲットデザインを成功させるための重要な考察は、始動物質、ターゲット物質の吸着、始動物質の層のサイズ、チェンバー物質の選択、および、チェンバーの冷却を含んでいる。ガラス状炭素とガラス状石英は、吸着物質に対する特性が望ましいものであり、そして、似ている。ガラス状炭素は、温度抵抗があり、腐食媒体を不活性にし、そして、¹⁸Ｆ−フッ化物は、典型的なガラスからよりも、ガラス状炭素からの方が、より簡単に取り外すことができる。ガラス状炭素は、５００℃より上でガラス状炭素が素早く酸化されるため、冷やされることとなる。

従って、より有効で、コストが低い、必要な¹⁸Ｆ−フッ化物を製造するためのターゲットシステムおよび方法が好ましい。

〔本発明の概要〕
本発明は、気体状、液状、あるいは、蒸気状にある¹⁸酸素あるいは¹⁸水（Ｈ₂ ¹⁸Ｏ）に放射線照射（irradiate）し、¹⁸Ｆ−フッ化物を製造することにより、上記課題を解決する。放射線を照射された¹⁸酸素あるいは¹⁸水は、製造された¹⁸Ｆ−フッ化物が付着する少なくとも１つの堆積成分を含んだチェンバー内に、入っている。溶媒は、チェンバー内で、少なくとも１つの化合物から製造された¹⁸Ｆ−フッ化物を溶かす。この溶媒は、それから、¹⁸Ｆ−フッ化物を得るために処理される。

本発明は、プロトンビームを使用し、気体状、液状、あるいは、蒸気状にある¹⁸酸素あるいは¹⁸水に放射線を照射し、¹⁸Ｆ−フッ化物を得るという利点によって、上記の課題を解決する。¹⁸酸素から¹⁸Ｆ−フッ化物を製造する核反応は、相対的に高い横断面を持っているので、¹⁸酸素を使用したとき、本発明による生産量は、多くなる。本発明は、使用しない¹⁸酸素の管理とその再使用とができるという利点にもよって、課題を解決する。本発明は、プロトンビーム電流（ＰＥＴサイクロトロンで存在する）のここでの利用には限定はされない。本発明では、¹⁸酸素に１００マイクロアンペア以上のプロトンビーム電流が作用し、そして、¹⁸Ｆ−フッ化物の製造量が増加することで、上記課題を解決する。本発明は、さらに、他の放射能のないフッ素同位体（例えば、¹⁹Ｆ）を含まないの純粋な¹⁸Ｆ−フッ化物を製造できるという利点により、上記課題を解決する。本発明は、さらに、低いプロトンビーム電流で¹⁸水を使用できるという利点により、上記課題を解決する。本発明は、¹⁸Ｆ−フッ化物が堆積成分へ付着するのをボルト数の差を利用することにより、かつ／または、¹⁸Ｆ−フッ化物の抽出中に堆積成分を温めることにより減少させ、そして、¹⁸Ｆ−フッ化物の製造量を増加させるということで、上記課題を解決する。本発明は、酸化の減少させる堆積成分を冷却させることができ、ガラス状炭素のような反応のない物質を使用することができるということで、上記課題を解決する。

本発明の他の性質と利点とは以下の具体例により与えられる詳細な説明と添付図面により明らかになるであろう。なお、これらに本発明は限定されることはない。

〔好ましい具体例による詳細な記載〕
本発明は、プロトンビームを使用し、気体状、液状、あるいは、蒸気状にある¹⁸酸素あるいは¹⁸水（Ｈ₂ ¹⁸Ｏ）に放射線を照射し、¹⁸Ｆ−フッ化物を得ることを提供する。放射線を照射された¹⁸酸素あるいは¹⁸水は、製造された¹⁸Ｆ−フッ化物が付着する少なくとも一つの堆積成分を含む、チェンバー内に封入されている。溶媒は、¹⁸Ｆ−フッ化物を得るために処理される。

図１は、本発明のコンセプトに基づいたシステムの具体例を示す図である。図示されたように、イオンビームは、接続チューブ１２０の領域１００を通って¹⁸Ｆ−フッ化物製造装置１００に入り、接続チューブ１２０は、ブロック１３０に接続している。ブロック１３０は、領域１４０を定義するブロック１３０の開口部の両端に２つの金属箔１３０ａと１３０ｂとを有している。領域１４０は、冷却媒体を有しており、冷却媒体は、入り口と出口のそれぞれ（図示せず）を通した領域を入って出る。ビームは領域１４０を横切り、フランジ１７０内の領域１６０に入る。フランジ１７０は、２番目の領域１６０及びターゲットチェンバー（チェンバー）１９０の中に、変換媒体（例えば、¹⁸酸素、¹⁸水）かつ／または、クリーニング／排除作用物を導入するための、少なくとも１つの挿入口１８０を有している。物質２００（例えば、ガラス状炭素）に吸着（付着）したフッ化物−１８は、ターゲットチェンバー１９０を形成し、吸着物質２００を取り囲む冷却筒２１０の中を流れる冷却剤により冷却される。フランジ１７０、ブロック１３０、及び接続チューブ１２０は、Ｏ−リング２２０、２３０、３００及び３１０で封じされている。

図１に示す具体例において、接続チューブ１２０は、加速装置（図示せず）からターゲットチェンバー１９０へのイオンビームを誘導する。ある用具では、接続チューブは、アルミニウムで作られている。代わりの用具では、接続チューブ１２０の物質として、タングステン、タンタル、あるいは、カーボン（炭素）、が挙げられるが、これらには限定されない。接続チューブを作る物質のより好ましい特徴は、ビームを透過させなく、かつ、ビームにより放射能をもつことがない、ということである。ゆえに、ターゲットチェンバーの外側の汚れからビームを守ることができ、ビームの形状を常に保つことができることが好ましい。ある用具では、接続チューブ１２０は、内径１ｃｍであるが、一般に接続チューブの内径は、ターゲットに直接当たるイオンビームの直径によって決まる。

図１に示す具体例では、２つの箔、１３０ａと１３０ｂとが領域１４０を決定する。
これらの箔は、領域状態（例えば、圧力や領域、媒体）を分離するのに使用される。２つの箔１３０ａと１３０ｂとは、領域１４０の中の冷却剤媒体により冷やすことができる。例えば、不活性ガスは、イオンビームを乱すことがないようにより薄い箔の外形を少なくすることができる。その結果薄い箔やアルミニウムのような成分、そして、ＨＡＶＡＲ（登録商標）（コバルト−ニッケル合金）が使用される。領域１４０は主に領域１１０に比べて高い圧力を受けるので、アルミニウム箔は、接続チューブ１２０とブロック１３０との間で使用されるのが好ましい。しかし、より強い圧力が領域１４０と領域１６０との間にあり、ブロック１３０とフランジ１７０との間の箔は、ＨＡＶＡＲで作成されるのが好ましい。ＨＡＶＡＲは、単位厚み当たりの、物理的強度が高く、抵抗力が強いため、箔として使用される他の適した物質よりも相対的に高い圧力であることが好ましい。その結果、ＨＡＶＡＲの薄い箔は、領域１４０の圧力を受け止めることができるが、イオンビームのエネルギーや強度を十分に減らすことができない。その結果、ＨＡＶＡＲの代わりの好適な物質が箔１３０ａと１３０ｂとして使用される。

図１に示す具体例によると、フランジ１７０は、ブロック１３０と吸着物質２００とに接続されていることが好ましい。フランジ１７０は、¹⁸酸素、あるいは¹⁸水を吸着物質２００に囲まれた中に入れるための１つの挿入口１８０を持っていることが好ましい。挿入口１８０は、また、クリーニングする、あるいは、取り除くための媒体（例えば水）を入れることができるようになっているのが好ましい。これは、イオン照射が終わった後に、吸着物質２００に付着したフッ化物−１８を取り除くものである。別の用具では、複数の挿入口１８０が¹⁸酸素あるいは¹⁸水を、かつ／または、クリーニングする／取り除く媒体をターゲットチェンバー１９０に導入するための、または、ターゲットチェンバー１９０から上記媒体の一部あるいは全部を取り除くために使用される。フランジ１７０を形成する物質には、フッ素により反応しないものが好ましい。ある用具では、ステンレス鋼がフランジ１７０を形成する物質として使用される。別の用具では、ニオブやモリブデンがフランジ１７０を形成する物質として使用される。

図１の具体例によると、ある用具では、冷却ジャケット２１０は、フッ化物−１８吸着物質２００がイオンビームにさらされている間、冷やすのに使用される。ここでは、冷却ジャケット自身と、フッ化物−１８吸着物質２００との間の空間を取り囲んでいる。冷却ジャケット２１０は、冷却ジャケットとフッ化物−１８吸着物質２００との間を冷却物質が流れるようになっているのが、好ましい。そして、少なくとも１つの挿入口２４０を有していればよい。別の用具では、冷却ジャケット２１０は、２つの挿入口２４０を有しており、１つの挿入口は、冷却流体を入れるのに、他方の挿入口は、冷却流体を出すのに使用され、冷却流体は、冷却ジャケットとフッ化物−１８吸着物質２００との間を循環できるようになっていればよい。

ある用具では、冷却ジャケット２１０を形成する物質として、アルミニウムが使用される。他の用具では、冷却ジャケット２１０を形成する物質として、ステンレス鋼が使用されるが、これらには、限定されない。ある用具では、冷却ジャケットは、いくつかの部分から構成され、それらがお互いに結合している。他の用具では、冷却ジャケットは、１つの部品から構成されている。

別の用具では、冷却ジャケット２１０は、直接フッ化物−１８吸着物質２００と接触できるようにデザインされている。ジャケットは、完全に冷却手段（例えば、循環冷却流体としての水）を含んでいる。この用具では、冷却手段は、冷却ジャケット２１０を冷し、次に、冷却ジャケット２１０の中の冷却剤を冷し、次に、フッ化物−１８吸着物質２００と接触することで冷やすことができる。

ある用具では、冷却ジャケットは、クリーニングする／取り除く媒体にさらされている間、物質２００を温めるのに使用される。ゆえに物質２００を温めることにより、吸着物質２００へのフッ化物−１８の吸着を取り外すことができる。

ターゲットチェンバー１９０の様々な部分の温度は、例えば、熱電対（図１には図示せず）でモニターされることが好ましい。冷却ジャケットを使用することで、¹⁸Ｆ−フッ化物を製造する様々な工程で、チェンバーを冷却することができる。冷却ジャケットの代わりに温熱テープを使用することもできる。温熱テープ（図示せず）は、冷却ジャケットの代わりに、温めるために使用することができる。あるいは、冷却ジャケットを循環温熱流体による温熱システムとして使用することもできる。温熱テープ、かつ／または、温熱ジャケット、を使用することで、¹⁸Ｆ−フッ化物を製造する様々な工程で、チェンバーを温めることができる。冷却ジャケット、温熱テープ、あるいは、両方は、チェンバー１９０の温度をコントロールすることができる。冷却ジャケットと温熱テープとの代わりに、他の冷却及び温熱装置を使用することもできる。

冷却及び温熱装置の設置は、チェンバー壁（吸着物質２００）の内側でも外側でもかまわない。温度測定装置の使用で¹⁸Ｆ−フッ化物の製造の様々な工程での追跡と自動化とを可能にし、製造を増加することができる。

図１に示す具体例では、ある用具では、フッ化物吸着物質２００は、分離した温熱ジャケット（図示せず）を有し、このジャケットは、クリーニングする／取り除く媒体にさらされている間、物質２００を温める。ある模範的な用具では、温熱ワイヤ／テープ（あるいは複数のワイヤ）が、吸着物質２００を温めるのに使用され、吸着物質２００に付着したフッ化物−１８を取り除くのに役立つ。ある用具では、温熱ジャケットは、吸着物質２００に直接接触している。別の用具では、温熱ジャケットは、冷却ジャケットに接触していて（しかし、吸着物質２００には接触していない）、冷却ジャケット２１０を温めることにより、効果的に物質２００を温めている。

ある用具では、フッ化物吸着物質２００は、物質２００に電気チャージを与える電気ポテンシャル源（図１には図示せず）に接続されている。この用具では、システム要素、環境、および、それ自身を、望まない電気チャージにさらされることから保護するため、適した絶縁性のシステムによる電気的品質管理を保つようにするケアが好ましい。電気ポテンシャル源は、イオンビームにさらされている間、フッ化物−１８の電荷とは反対の電荷で、吸着物質２００をチャージさせる。それゆえ、吸着物質２００の表面にフッ化物−１８イオンを形成して付着させることができる。他方、クリーニングする／取り除く媒体にさらされている間、チャージするシステムは、吸着物質２００がフッ化物−１８と同じ電気的ポテンシャルをチャージするようにする。ゆえに、吸着物質２００から形成されたフッ化物−１８イオンを取り外すことができる。

図１に示す具体例では、フッ化物−１８吸着物質２００は、整列ブロック２５０、ワッシャー／スプリング（washer/spring）２６０、そしてエンドブロック２７０によりサポートされて、接続チューブ１２０と物理的に並べられているのが好ましい。整列ブロック２５０は、アルミニウム、銅、あるいは、ＶＥＳＰＥＬ（登録商標）（プラスチック製）、あるいは、放射能に強い金属でできていることが好ましい。ワッシャー／スプリング２６０には、Ｂｅｌｌｅｖｉｌｌｅワッシャーが使用されることが好ましく、エンドブロック２７０には、アルミニウムが使用されることが好ましい。ターゲットシステムの様々な部材は、ネジ（例えば、２８０と２９０）、あるいは、他の物理的（あるいは、化学的、例えば、にかわ）材料、を使用して互いにくっついているのが好ましい。Ｏ−リング（３００、２２０、２３０、そして、３１０は、ポリエーテル／ゴム、あるいは、金属を含んだ可鍛性の物質であることが好ましい）が物理的にフレキシブル（例えば、熱かつ／または高圧での膨張、冷却かつ／または低圧での収縮、そして振動に対して）であり、完全にもれないようにするために、用いられる。

図１に示す具体例では、ガラス状炭素は、フッ化物−１８吸着物質２００を作成する物質として使用される。例えば、ガラス状炭素（ＳＩＧＲＡＤＵＲ（登録商標））は、ニュージャージ、ベッドマインスターのＳｉｇｒｉ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎから得ることができ、フッ化物吸着物質として使用することができる。ある用具では、ガラス状炭素物質は、冷却ジャケット、温熱ジャケット、あるいは、両方に、接触されている。他の用具では、ガラス状炭素は、冷却かつ／または冷却ジャケットに効果的に接している熱伝導基板（例えば、合成ダイヤモンドの層、あるいは、金属、あるいは、金属合金のような適した物質）に接触する。

他の用具では、ガラス状石英が、フッ化物−１８吸着物質２００を作成する物質として使用される。ある用具では、ガラス状石英物質は、冷却ジャケット、温熱ジャケット、あるいは、両方に、接触されている。他の用具では、ガラス状炭素は、冷却かつ／または冷却ジャケットに効果的に接している熱伝導基板（例えば、ＳＣｉのような炭素の層、合成ダイヤモンドの層、あるいは、金属、あるいは、金属合金のような適した物質）に接触する。

他の用具では、ニオブが、フッ化物−１８吸着物質２００を作成する物質として使用される。ある用具では、ニオブ物質は、冷却ジャケット、温熱ジャケット、あるいは、両方に、接触されている。他の用具では、ガラス状炭素は、冷却かつ／または冷却ジャケットに効果的に接している熱伝導基板（例えば、合成ダイヤモンドの層、あるいは、金属、あるいは、金属合金のような適した物質）に接触する。

他の用具では、モリブデンが、フッ化物−１８吸着物質２００を作成する物質として使用される。ある用具では、モリブデン物質は、冷却ジャケット、温熱ジャケット、あるいは、両方に、接触されている。他の用具では、ガラス状炭素は、冷却かつ／または冷却ジャケットに効果的に接している熱伝導基板（例えば、合成ダイヤモンドの層、あるいは、金属、あるいは、金属合金のような適した物質）に接触する。そして、モリブデンの層は、チェンバー１９０に向き合った熱伝導基板の上に設置される。

他の用具では、合成ダイヤモンドが、フッ化物−１８吸着物質２００を作成する物質として使用される。ある用具では、合成ダイヤモンド物質は、冷却ジャケット、温熱ジャケット、あるいは、両方に、接触されている。他の用具では、ガラス状炭素は、冷却かつ／または冷却ジャケットに効果的に接している熱伝導基板（例えば、金属、金属合金、あるいは、Ａｇ、ステンレス鋼（ＳＳ）などのような他の適した物質合）に接触する。そして、合成ダイヤモンドの層は、チェンバー１９０に向き合った熱伝導基板の上に設置される。

吸着物質には、ステンレス鋼、ガラス状炭素、チタン、銀、金メッキされた金属（ニッケルのようなもの）、モリブデン、ＨＡＶＡＲ、アルミニウム、ニッケルメッキされたアルミニウム、等が挙げられるが、これらには限定されない。

図１に示す具体例では、ターゲットチェンバー１９０は、イオンビームで放射線照射される物質である¹⁸酸素で満たされていて、円柱形をしている。他の用具では、¹⁸酸素ガスを使用するために、チェンバー１９０の中は、接続チューブ１２０から離れるように円錐形をしている。

図１に示す具体例では、¹⁸Ｆ−フッ化物を製造するためのイオンビームで放射線照射される物質として¹⁸水が使用され、チェンバー１９０の中は円柱形をしている。他の¹⁸水を使用する用具では、球状の形をしている。他の¹⁸水を使用する用具では、接続チューブ１２０から離れるように円錐形をしている。

ターゲットチェンバー１９０の大きさと寸法は、イオンビームのプロファイル／強度／エネルギー、使用物質（¹⁸酸素または¹⁸水）、その圧力、その温度、フッ化物−１８の期待される出力形態による。この明細書では、イオンビームに放射線照射され、フッ化物−１８を製造する物質として、¹⁸酸素あるいは¹⁸水のためのターゲットシステムを記載しているが、フッ化物−１８を製造する他の方法に、ここで記載されたシステムを用いてもよい。例えば、²⁰Ｎｅ（ｄ，α）¹⁸Ｆ（この表記は、Ｎｅがデューテロンを吸収した結果¹⁸Ｆとα粒子の放出となったことを表している）、¹⁶Ｏ（α，ｐｎ）¹⁸Ｆ、¹⁶Ｏ（³Ｈ，ｎ）¹⁸Ｆ、¹⁶Ｏ（³Ｈ，ｐ）¹⁸Ｆ、及び¹⁸Ｏ（ｐ，ｎ）¹⁸Ｆが挙げられるが、これらには限定されない。

本発明のコンセプトを持つ方法を、図１の具体例を用いた模範的な方法として、図２を参照に、以下に記す。

ステップＳ１０１０において、ターゲットチェンバー１９０は、真空にされる。これは、挿入口１８０を開けてターゲットチェンバー１９０にバキュームポンプ（図示せず）を向けることで実施される。バキュームポンプは、例えば、物理的ポンプ、普及しているポンプ、あるいは両方が使用されればよい。ターゲットチェンバー１９０中の期待される吸引のレベルは、混入物の量が１回で製造される¹⁸Ｆ−フッ化物の量より少なくなるのが、好ましい。ターゲットチェンバー１９０を温め、吸引を早めて、ステップＳ１０１０を、
増やすこともできる。

ステップＳ１０２０において、ターゲットチェンバー１９０は、転換物質(conversion substance)（例えば、¹⁸酸素ガス、¹⁸水）で、期待される圧力にて満たされる。これには、例えば、挿入口１８０を開いて、転換物質をタンク（図示せず）からターゲットチェンバー１９０に導入することで実施できる。圧力測定器（図示せず）は、圧力の軌跡と、ターゲットチェンバーでの転換物質の量を保つのに使用される。

ステップＳ１０３０では、ターゲットチェンバー１９０内の転換物質はプロトンビームにより放射線照射される。これは、例えば、挿入口１８０を閉めて、プロトンビームを領域１１０、１４０、および、１６０を通してターゲットチェンバー１９０に直接当てることで、実施される。領域１４０からターゲットチェンバーを分ける箔は、プロトンビームを運ぶ薄い箔でできていればよい。転換物質と形成された¹⁸Ｆ−フッ化物とを保持できればよい。イオンビームが転換物質に照射され、転換物質の核は、核反応を起こし、¹⁸Ｆ−フッ化物になるものもある。¹⁸酸素によるこの核反応は、
¹⁸酸素＋ｐ→¹⁸Ｆ＋ｎ
となる。放射線照射時間は、¹⁸Ｆ−フッ化物の期待量、初めの転換物質の量、プロトンビームの電流、プロトンビームのエネルギー、横断面の反応、及び、¹⁸Ｆ−フッ化物の半減期に関連する、よく知られた方程式により算出される。表１は、１００マイクロアンペアのビーム電流で、異なるエネルギーで、異なる時間転換物質としての¹⁸酸素に放射線照射したときの収量である。

ＴＴＹは、濃い（thick）ターゲット収量の略であり、ここで、¹⁸Ｏガスは、十分濃くすなわち、十分な圧力で、放射線照射され、運ばれたイオンビームの全部が、¹⁸酸素によって吸収される。収量は、キュリーで測定される。照射時間が収量の飽和に対して十分に長いとき、約１２時間の¹⁸Ｆ製造、ＳｔａにおけるＴＴＹの収量は、製造物の割合は、放射性崩壊の割合と等しくなる。

高圧の¹⁸酸素ガスがより好ましい。高圧であればあるほど、プロトンビームへ濃いターゲットを提供する¹⁸酸素ガスを有するターゲットチェンバー１９０に対する必要な長さは短くすることができる。表２に、様々な、プロトンエネルギーと貫通力のレンジに対する、酸素の制止力（単位は、ｇｍ／ｃｍ2）を示す。特定のエネルギーのプロトンビームを完全に吸収するのに必要な、¹⁸酸素ガス（ガスは特定の温度と圧力である）の長さは、¹⁸酸素ガスの密度（特定の温度と圧力での密度）により分割された酸素の制止力によって与えられる。この手法を用いることで、ＳＴＰ（３００Ｋの温度、１気圧）において約１５６ｃｍの長さの18酸素ガスが、１２．０ＭｅＶのエネルギーのプロトンビームを完全に吸収するために、必要となる。２０気圧まで圧力が増えることにより、３００Ｋにおける必要な長さは約７．７５ｃｍとなる。

その結果、ある用具では、ターゲットチェンバー１９０（この部分に沿った）は、高圧に耐えるように設計される。ターゲットチェンバー１９０として、そして、イオンビームによる放射線照射のためにガスを熱するため、特に、高い圧力が必要である。¹⁸酸素ガスから¹⁸Ｆ−フッ化物を製造する本発明のコンセプトに基づく模範的な用具において、厚さ４０μｍのＨＡＶＡＲを用いて、２０気圧の酸素で満たし、１３ＭｅＶのプロトンビーム（１２．５ＭｅＶのプロトンをチェンバー内に運び、０．５ＭｅＶを吸収させた、ＨＡＶＡＲチェンバー窓により）で、２０マイクロアンペアのビーム電流で、放射線照射することで、デモンストレーションを行った。模範的な用具は、プロトンビームで放射線照射されている間十分に¹⁸酸素ガスを保ち、ゆえに、¹⁸酸素ガスは、照射される前の十分な温度と圧力とよりも、高い温度（１００℃を十分超えていた）と高い圧力とになることができた。他の模範的な用具では、冷却ジャケット（ライン）が、放射線照射の間チェンバーから熱を除くように使用された。ある用具では、本発明のコンセプトにより、高圧で相対的に短いチェンバーで運転した。他の用具では、期待する圧力の¹⁸酸素ガスを詰めることができる他の好適なデザインが、使用される。

吸着物質２００に付着した¹⁸Ｆ−フッ化物が形成される。吸着物質２００は、¹⁸Ｆ−フッ化物がよく付着するものから選ばれるのが好ましい。加えて、適した溶媒にさらされると吸着した¹⁸Ｆ−フッ化物が簡単に溶けるようなものであることが好ましい。そのような物質は、ステンレス鋼、ガラス状炭素、ガラス状石英、チタン、銀、金メッキ金属（ニッケルのようなもの）、ニオブ、ＨＡＶＡＲ、及び、ニッケルメッキされたアルミニウム等が挙げられるが、これらには限定されない。吸着物質２００の周期的にプレフル（pre-fill）要素を、¹⁸Ｆ−フッ化物の吸着（かつ／または、次の溶解、ステップＳ１０５０参照）を強めるために使用することもできる。

ステップＳ１０４０において、転換物質の未使用分は、ターゲットチェンバー１９０から取り外す。これは例えば、挿入口１８０を開けることによってなし遂げられる。ここで、挿入口１８０は、転換物質の沸点より低い温度に冷却されたコンテナ（図示せず）に接続されている。この場合、未使用分の転換物質は、コンテナに引き込まれるため、次の運転に利用可能である。このステップでは、転換物質の有効は利用が行える。コンテナを転換物質の沸点より下で冷やすことが、ターゲットチェンバー１９０がステップＳ１０３０の期間に放射線照射されるように、実施できるということは、特筆すべきことである。このような発明のコンセプトの用具は、異なったステップが実行される運転時間を短縮させることができる。転換物質の圧力は、圧力測定器（図示せず）によりモニターすることができる。

ステップＳ１０５０において、吸着物質２００へ吸着した形成された¹⁸Ｆ−フッ化物は、ターゲットチェンバー１９０の外で、吸着物質２００を用いない溶媒を使用して溶かすのが好ましい。これは、例えば、挿入口１８０を開けて、ターゲットチェンバー１９０に溶媒を導入することで実施することができる。吸着した¹⁸Ｆ−フッ化物は、導入された溶媒の中に溶かされるのが好ましい。生成された¹⁸Ｆ−フッ化物を溶かすのを早めるために、ターゲットチェンバー１９０を温めることで、ステップＳ１０５０を増幅することができる。溶媒はステップ１０４０の後に挿入口を開けることで、ターゲットチェンバー１９０内に導入することができる。この手順により、ターゲットチェンバー１９０の中に溶媒を吸わせることができ、溶媒を導入して物理的に吸着物質２００を洗浄することもできる。後に、溶媒は流圧のために導入することもできる。

溶媒として使用される物質は、吸着物質２００に付着した¹⁸Ｆ−フッ化物を簡単に取り外すことができる（物理的かつ／または化学的）ようなものが好ましい。不純物の混じらない、溶けた¹⁸Ｆ−フッ化物を簡単に分離できることが好ましい。さらに、中に入っても接触することで、腐食するようなことがないことが好ましい。そのような溶媒として、例えば、液状、そして、蒸気状の水、酸、アルコールが挙げられるが、これらには限定されない。フッ素は簡単に分離できない、¹⁸Ｆ−¹⁹Ｆ分子を持っていて、ゆえに、化合物に基づいた18Ｆ−フッ化物の最終的な収量を減少させたり、混合物となるので、溶媒としては好ましくない。

表３は、様々な温度の水を使用して摘出された、製造された¹⁸Ｆ−フッ化物の様々なパーセンテージである。ステンレス鋼からできた吸着成分での収量は、８０℃の水で２回洗浄した形成された¹⁸Ｆ−フッ化物の９３．２％であることがわかる。他方ガラス状炭素での収量は、８０℃の水で１回洗浄した形成された¹⁸Ｆ−フッ化物の９８．３％であり、洗浄時間は、１０分のオーダーである。高温の水の使用は、洗浄一回毎の収量を多くすると期待される。水蒸気は、形成された¹⁸Ｆ−フッ化物を溶かす際に、水以上と言わないまでも少なくとも水と同様には実施されると期待される。水の代わりの他の溶媒が使用される。これは、形成された¹⁸Ｆ−フッ化物をすばやく溶かす目的で、また、基本的な化合物に基づいたフッ素を希釈しないという目的で、使用される。

ステップ１０６０において、形成された¹⁸Ｆ−フッ化物は、例えば分離機（図示せず）によって溶媒から分離され、完成される。分離機は、溶媒及び残りの形成された¹⁸Ｆ−フッ化物から、形成された¹⁸Ｆ−フッ化物を分離する。

分離機（図示せず）は、様々なアプローチを使用して実施される。分離機のための用具は、イオン交換カラムに使用されるものがある。イオン交換カラムは、陰イオンの吸引性（形成された18Ｆ−フッ化物は陰イオンである）があり、溶媒から¹⁸Ｆ−フッ化物を分離する。例えば、市販の樹脂Ｄｏｗｅｘ ＩＸ−１０，２００−４００メッシュ、あるいは、市販の樹脂Ｔｏｒａｙ ＴＩＮ−２００を離機として使用することができる。既に、他の用具が、形成された¹⁸Ｆ−フッ化物に特に強い親和性を有する分離機に使用されている。例えば、ＱＭＡ（登録商標）Ｓｅｐ−Ｐａｋのようなものが挙げられる。このような分離機の用具は、優先的に¹⁸Ｆ−フッ化物を分離して残すが、溶媒からの放射能のある金属副産物（含まれる）を残さない。ゆえに、純度の高く形成された放射能のある¹⁸Ｆ−フッ化物が残る。他の分離機の用具は形成された¹⁸Ｆ−フッ化物を保持するフィルターに使用される。

ステップ１０７０において、分離された¹⁸Ｆ−フッ化物は、分離機から処理される。例えば、18Ｆ−フッ化物を分離するエリューエント（Ｅｌｕｅｎｔ）により成し遂げられる。この使用したエリューエントは、分離された¹⁸Ｆ−フッ化物に親和性を持っていて、その親和性は、分離機の親和性よりも強いものである。特に限定はされないが、様々な種類の炭酸水素塩を含む様々な薬品が、エリューエントとして使用される。エリューエントとして使用される炭酸水素塩（重炭酸塩）の例として、重炭酸ナトリウム、重炭酸カリウム、テトラブチルアンモニウム炭酸水素塩が挙げられるが、これらには限定されない。他の陰イオンエリューエントは、炭酸水素塩に加えて、あるいは、炭酸水素塩の代わりに使用される。

溶媒の残りからターゲットチェンバー１９０を乾燥した後、システムは、新たな１回分の¹⁸Ｆ−フッ化物の製造のための別の運転に準備される。ステップＳ１０１０において始まる、全般の工程が再び行われる。

本発明のコンセプトのデモンストレーション運転は、理論上では、¹⁸Ｏガスから¹⁸Ｆ−フッ化物は約７０％の収量で、継続的に産出される。約１５ｍＬの容積のチェンバー、¹⁸酸素ガスは、約２０気圧の圧力に満たされ、プロトンビームは、２０マイクロアンペアのビーム電流を有し１３ＭｅＶであり、溶媒は、１００ｍＬの脱イオン化水と２×２ｍＬの炭酸水素塩溶液で溶出されたＱＭＡセパレーターを準備した。このような結果が、特に重要となる。というのは、¹⁸Ｏを多く含む水より、ガス状の¹⁸酸素の方が１４−１８％多くの収量があるからである。なぜなら、¹⁸Ｏを多く含む水の中の水素イオンが、¹⁸Ｏプロトンビームに¹⁸酸素の影響を与えることを弱めるためである。その結果、発明のコンセプトは、システムに基づいた¹⁸Ｏを多く含んだ水により製造されるよりも、¹⁸Ｆ−フッ化物のより多い総収量の示唆を与える。例えば、１００マイクロアンペアで１５ＭｅＶのエネルギーを持つプロトンビーム電流で本発明のコンセプトを遂行したシンプル（吹き飛ばしのないビーム（non-seeping beam））システムでの運転では、最大３０マイクロアンペアで運転するＨｅｌｍｅｋｅの複雑な（吹き飛ばしビーム（seeping beam）及びより大きなターゲット窓）システムよりも、より約３００％多い総収量がある。ゆえに、本発明は、３つの要因により収量を増加させる。

本発明のコンセプトでは、様々なステップを並行に遂行するために、１つの挿入口の代わりに、化学的不活性ガスの挿入口１８０を分離したものを使用する変形型を供することができる。ターゲットチェンバー１９０と、その相違部分は、様々に相違した最適なデザインと物質とから形成することができる。それは、例えば、入射するプロトンビーム電流の増加を容認することができる。

本願発明は以下のように構成することも可能である。

本願発明の装置は、フッ化物−１８を製造する装置であって、チェンバーの中を取り囲み、転換物質にビーム放射線照射することで形成されたフッ化物−１８を吸着する物質と、上記物質に効果的に結びつき、上記物質のフッ化物−１８の吸着が増加または減少するように上記物質に作用する吸着作用手段とを有することを特徴としている。

本願発明の装置では、上記物質は、ステンレス鋼であることが好ましい。

本願発明の装置では、上記物質は、ガラス状炭素であることが好ましい。

本願発明の装置では、上記物質は、ガラス状石英であることが好ましい。

本願発明の装置では、上記物質は、ニオブであることが好ましい。

本願発明の装置では、上記物質は、モリブデンであることが好ましい。

本願発明の装置では、上記物質は、合成ダイヤモンドであることが好ましい。

本願発明の装置では、上記転換物質は、気体の ¹⁸ Ｏまたは、気体の ¹⁶ Ｏまたは、 ¹⁸ Ｏか ¹⁶ Ｏを含む混合物であることが好ましい。

本願発明の装置では、上記転換物質は、 ²⁰ Ｎｅ、 ²¹ Ｎｅ、 ²² Ｎｅ、または、 ²⁰ Ｎｅか、 ²¹ Ｎｅか、 ²² Ｎｅかを含む混合物であることが好ましい。

本願発明の装置では、上記手段は、上記物質を冷やすことが好ましい。

本願発明の装置では、上記手段は、上記物質を温めることが好ましい。

本願発明の装置では、上記手段は、上記物質に電気ポテンシャルを与えることが好ましい。

本願発明の装置では、上記手段は、上記物質をさらに温める、かつ／または、冷やすことが好ましい。

本発明の方法は、 ¹⁸ Ｆ−フッ化物を製造する方法であって、ビーム放射線照射によりフッ化物−１８を生成する転換物質を得るステップと、チェンバーの中を取り囲み、上記転換物質のビーム放射線照射によりＦ−フッ化物を吸着する物質を得るステップと、上記チェンバー内に転換物質を配置させるステップと、上記物質の ¹⁸ Ｆ−フッ化物の吸着を増加させるか、あるいは、減少させるかをする吸着作用手段を効果的に参入させるステップと、上記手段が上記物質の ¹⁸ Ｆ−フッ化物の吸着を増加させるのに使用され、予め定められた期間上記転換物質にビームによる放射線照射をするステップと、上記転換物質の超過量を取り除くステップと、上記手段は、上記物質の ¹⁸ Ｆ−フッ化物の吸着を減少させ、上記物質から吸着した ¹⁸ Ｆ−フッ化物を取り除くステップと、を含むことを特徴としている。

本発明の方法では、上記物質は、ステンレス鋼であることが好ましい。

本発明の方法では、上記物質は、ガラス状炭素であることが好ましい。

本発明の方法では、上記物質は、ガラス状石英であることが好ましい。

本発明の方法では、上記物質は、ニオブであることが好ましい。

本発明の方法では、上記物質は、モリブデンであることが好ましい。

本発明の方法では、上記物質は、合成ダイヤモンドであることが好ましい。

本発明の方法では、上記転換物質は、気体の ¹⁸ Ｏまたは、気体の ¹⁶ Ｏまたは、 ¹⁸ Ｏか ¹⁶ Ｏを含む混合物であることが好ましい。

本発明の方法では、上記転換物質は、 ²⁰ Ｎｅ、 ²¹ Ｎｅ、 ²² Ｎｅ、または、 ²⁰ Ｎｅか、 ²¹ Ｎｅか、 ²² Ｎｅかを含む混合物であることが好ましい。

本発明の方法では、上記手段は、上記物質を冷やすことが好ましい。

本発明の方法では、上記手段は、上記物質を温めることが好ましい。

本発明の方法では、上記手段は、上記物質に電気ポテンシャルを与えることが好ましい。

本発明の方法では、上記手段は、上記物質をさらに温める、かつ／または、冷やすことが好ましい。

本発明を確かな具体例を参照に相当詳細に記載したが、本発明の精神と範囲とから離れることなく本発明の様々な変更及び応用が実施できるのは、明白である。クレームに示した範囲でいろいろと変更した技術的手段を組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。

本発明に係るシステムの具体例を表す¹⁸Ｆ製造装置の断面図である。 ¹⁸Ｏガスあるいは¹⁸水からＦ−フッ化物を製造するために図１の具体例を使用した方法のフローチャートを示す図である。

Claims (23)

1. 細長いチェンバーに連結された ¹⁸ Ｏガス源であって、上記チェンバーは、 ¹⁸ Ｆ−フッ化物が付着する吸着物質と、 ¹⁸ Ｏを ¹⁸ Ｆ−フッ化物に変換するために上記チェンバー内にプロトンビームを入射させるビーム窓とを含む、 ¹⁸ Ｏガス源と、
   上記チェンバーから残留している ¹⁸ Ｏを除去するために、上記チェンバーに連結されたガス排出口と、
   上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物を上記チェンバー内に溶解して ¹⁸ Ｆ−フッ化物溶液を形成し得る溶媒を導入するために、上記チェンバーに連結された溶媒源と、
   上記チェンバーから ¹⁸ Ｆ−フッ化物溶液を除去するために、上記チェンバーに連結された溶媒排出口と、を備える ¹⁸ Ｆ−フッ化物を製造するための装置。
2. 上記吸着物質は、ステンレス鋼、ガラス状炭素、ガラス状石英、ニオブ、モリブデンおよび合成ダイヤモンドからなる群から選択される物質からなる表面を有する請求項１に記載の装置。
3. 上記プロトンビームに曝される間、上記吸着物質を冷やすための冷却ジャケットを備えている請求項１に記載の装置。
4. 上記溶媒に曝される間、上記吸着物質を加熱するための温熱ジャケットまたは温熱テープを備えている請求項１に記載の装置。
5. 上記吸着物質表面の電気ポテンシャルを規定するために、上記吸着物質に制御可能に連結される電気ポテンシャル源を備えている請求項１に記載の装置。
6. 上記プロトンビームに曝される間、上記吸着物質を冷やすための冷却ジャケット；および
   上記溶媒に曝される間、上記吸着物質を加熱するための温熱ジャケットまたは温熱テープ、を備えている請求項１に記載の装置。
7. ¹⁸ Ｆ−フッ化物を製造する方法であって、
   細長いチェンバー内に ¹⁸ Ｏを導入する工程と、
   上記チェンバー内の ¹⁸ Ｏをプロトンビームに曝すことによって、上記 ¹⁸ Ｏの一部を ¹⁸ Ｆ−フッ化物に変換する工程と、
   上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物を吸着物質上に堆積する工程と、
   上記チェンバーから、変換されていない ¹⁸ Ｏを取り除く工程と、
   上記チェンバー内に溶媒を導入することによって、上記吸着物質上の ¹⁸ Ｆ−フッ化物を溶解して ¹⁸ Ｆ−フッ化物溶液を形成する工程と、
   上記チェンバーから、上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物溶液を取り出す工程と、を含む方法。
8. 上記吸着物質は、ステンレス鋼、ガラス状炭素、ガラス状石英、ニオブ、モリブデンおよび合成ダイヤモンドからなる群より選択される物質からなる表面を有する、請求項７に記載の方法。
9. 上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物を堆積している間、上記吸着物質を冷やす工程を含む、請求項７に記載の方法。
10. 上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物溶液を形成している間、上記吸着物質を加熱する工程を含む、請求項７に記載の方法。
11. 上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物を堆積している間、上記吸着物質を冷やす工程；および
    上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物溶液を形成している間、上記吸着物質を加熱する工程、を含む請求項７に記載の方法。
12. 上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物を堆積している間、上記吸着物質に対して、 ¹⁸ Ｆ−フッ化物の電荷と反対の符号を有する電気ポテンシャルを与える工程を含む請求項７に記載の方法。
13. 上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物溶液を形成している間、上記吸着物質に対して、 ¹⁸ Ｆ−フッ化物の電荷と同じ符号を有する電気ポテンシャルを与える工程を含む請求項７に記載の方法。
14. 上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物を堆積している間、上記吸着物質に対して、 ¹⁸ Ｆ− フッ化物の電荷と反対の符号を有する電気ポテンシャルを与える工程；および
    上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物溶液を形成している間、上記吸着物質に対して、 ¹⁸ Ｆ−フッ化物の電荷と同じ符号を有する電気ポテンシャルを与える工程を含む請求項７に記載の方法。
15. 上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物を堆積している間、上記吸着物質を冷やす工程を含む請求項１４に記載の方法。
16. 上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物溶液を形成している間、上記吸着物質を加熱する工程を含む請求項１４に記載の方法。
17. 上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物を堆積している間、上記吸着物質を冷やす工程；および
    上記 ¹⁸ Ｆ−フッ化物溶液を形成している間、上記吸着物質を加熱する工程を含む請求項１４に記載の方法。
18. 上記プロトンビームは、少なくとも２０マイクロアンペアのプロトンビーム電流を有する請求項７〜１７の何れか１項に記載の方法。
19. 上記プロトンビームは、少なくとも１００マイクロアンペアのプロトンビーム電流を有する請求項１８に記載の方法。
20. 上記プロトンビームは、少なくとも１２ＭｅＶのビームエネルギーを有する請求項１８または１９に記載の方法。
21. 上記プロトンビームは、少なくとも１５ＭｅＶのビームエネルギーを有する請求項１８または１９に記載の方法。
22. 上記チェンバー内の ¹⁸ Ｏガスは加圧され、
    上記チェンバー内の加圧された ¹⁸ Ｏガスが完全に上記プロトンビームを吸収するように、上記チェンバーの長さが選択される請求項７〜２１の何れか１項に記載の方法。
23. 上記チェンバー内の ¹⁸ Ｏガスは、２０ａｔｍに加圧される請求項２２に記載の方法。

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