JP3681488B2

JP3681488B2 - Ethylene copolymer composition and easy-open sealing material using the same

Info

Publication number: JP3681488B2
Application number: JP30852996A
Authority: JP
Inventors: 正史佐藤
Original assignee: Du Pont Mitsui Polychemicals Co Ltd
Current assignee: Dow Mitsui Polychemicals Co Ltd
Priority date: 1996-11-19
Filing date: 1996-11-19
Publication date: 2005-08-10
Anticipated expiration: 2016-11-19
Also published as: KR19980042556A; KR100452955B1; JPH10147672A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、新規なエチレン共重合体組成物に関する。さらに詳しくは、種々の材料に対し、優れた密封性と易開封性を示すシール材料となりうるエチレン共重合体組成物及びこれを用いた易開封性シール材料に関する。
【０００２】
【従来の技術】
カップ麺、ゼリー、ヨーグルト、豆腐など各種飲食品や医薬品の容器として、易開封性蓋材を備えたプラスチック容器が広く使用されている。このような易開封性蓋材のシール層に種々の重合体組成物が使用されてきた。例えば、エチレン・酢酸ビニル共重合体やエチレン・アクリル酸エチル共重合体と粘着付与樹脂との組成物、これにポリエチレンや低結晶性エチレン・α−オレフィン共重合体などを配合した組成物が、密封性と易開封性（イージーピール性）を備えた優れたシール材となることは知られている。しかしながらエチレン・酢酸ビニル共重合体やエチレン・アクリル酸エチル共重合体などは、一般的に軟化点が低く、耐熱性に欠ける場合があった。他方高圧法ポリエチレンや直鎖低密度ポリエチレンなどの軟化点の高い樹脂を配合した組成物では、その密度が高い場合には低温シール性が不良となり、またその密度が低い場合にはべたつきの原因となった。
【０００３】
このように、各種容器に低温からヒートシールが可能で、しかも耐熱性に優れ、べたつきが少ないという要求を満足させるシール材を選択することは非常に難しかった。また容器の大きさや用途によって望まれるヒートシール強度やヒートシール開始温度が異なっており、そのため種々のヒートシール強度に容易に調整することが可能なシール材料が望まれている。
【０００４】
例えばこの種容器として、ポリエチレン、ポリプロピレンのようなポリオレフィン類やポリスチレン、耐衝撃性ポリスチレンのようなスチレン系重合体などの炭化水素重合体のみならず、ポリ塩化ビニル、ポリエステルなどの材料が使用され、さらにこれら材料は時として発泡体の形で使用されることもあるところから、これら材料に全て対応できるようにシール材を選択することは非常に難しかった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
そこで本発明者らは、種々の材料に対し、優れた易開封性シール材となりうる重合体組成物について検討を行った。その結果、特定のエチレン共重合体を１成分とする重合体組成物がこのような目的を達成できることを見出すに至り、本発明に到達した。
したがって本発明の目的は、易開封性シール材料として好適な新規なエチレン共重合体組成物を提供することにある。本発明の他の目的は、密封性、易開封性に優れた蓋材として好適な易開封性シール材料を提供するにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は、密度が０．８８〜０．９１ｇ／ｃｍ³、メルトフローレート（１９０℃、２１６０ｇ荷重）が１〜１００ｇ／１０分のエチレン・α−オレフィン共重合体であって、少なくともその半量以上がシングルサイト触媒の存在下でエチレンとα−オレフィンを共重合させたものであるエチレン共重合体成分（Ａ）３０〜９５重量部、密度が０．９１ｇ／ｃｍ³を越える線状ポリエチレン、高圧法エチレン（共）重合体及び結晶性ポリα−オレフィンから選ばれるオレフィン（共）重合体成分（Ｂ）０〜５５重量部及び粘着付与樹脂（Ｃ）５〜３０重量部からなるメルトフローレートが１〜１５０ｇ／１０分であるエチレン共重合体組成物Ｉ関する。本発明はまた、上記エチレン共重合体組成物からなる易開封性シール材料に関する。
【０００７】
【発明の実施の形態】
本発明で用いられるエチレン共重合体成分（Ａ）は、密度が０．８８〜０．９１ｇ／ｃｍ³、好ましくは０．８８５〜０．９０５ｇ／ｃｍ³、メルトフローレートが１〜１００ｇ／１０分、好ましくは１〜６０ｇ／１０分のエチレン・α−オレフィン共重合体であって、その半量以上、好ましくは８０重量％以上、一層好ましくは１００重量％がシングルサイト触媒の存在下でエチレンとα−オレフィンを共重合して得られたものである。ここに上記共重合体におけるα−オレフィンとしては、炭素数４〜１８、好ましくは４〜１０、一層好ましくは６〜８のものである。より具体的には、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、４−メチル−１−ペンテンなどから選ばれるものである。
【０００８】
密度が上記範囲より大きいものを用いた場合には、低温シール性や汎用性に優れたシール材料を得ることが難しく、また上記範囲より小さいものを用いた場合には、耐熱性が劣り、またべたつきが出たり耐溶剤性が充分でなくなるので、飲食品包装用への適用が難しくなる。シングルサイト触媒で得られるエチレン共重合体の配合量が少なくなると、分子量分布や組成分布が広くなり、べたつきの原因となる。
【０００９】
シングルサイト触媒とは、単一の活性点を有する重合触媒であり、オレフィン重合用の触媒シングルサイト触媒としては、例えばシクロペンタジエニル配位遷移金属化合物とアルミノキサンからなる触媒（Macromol.Chem.Macromol.Symp., 4,103(1986) 等）、あるいはシクロペンタジエニル配位希土類金属化合物あるいはこれと有機金属化合物とを用いる触媒（J.Chem.Soc.,Chem.Comuni.,994(1978)等）などのいわゆるメタロセン触媒が知られている。
【００１０】
このようなシングルサイト触媒によって得られるエチレン・α−オレフィン共重合体は、分子量分布及び組成分布が狭いという特徴を有しており、例えばＭＷＤ（重量平均分子量／数平均分子量）が３．０以下、好ましくは２．５以下であり、組成分布幅指数（ＣＤＢＩ）が５０％以上、好ましくは７０％以上を示すものを挙げることが出来る。このような共重合体の１例については、例えば特表平６−５０９５２８号公報に開示されている。シングルサイト触媒で得られるエチレン・α−オレフィン共重合体の他の例としては、メルトフロー比（１₁₀／１₂）が５．６３以上、好ましくは７以上２０以下で、ＭＷＤが、（１₁₀／１₂−４．６３）以下のものを例示することが出来る。このような共重合体の１例については、国際公開公報ＷＯ９５／００５８７の明細書に開示されている。
【００１１】
シングルサイト触媒で得られるエチレン・α−オレフィン共重合体と共に使用することができる上記密度及びメルトフローレートのエチレン・α−オレフィン共重合体は、バナジウム触媒成分あるいは高活性チタン触媒成分と有機アルミニウム化合物からなる触媒系によって製造することができ、これら共重合体についてはすでに広く知られている。
【００１２】
本発明においては、必須成分ではないが、エチレン共重合体成分（Ａ）と共に、密度が０．９１ｇ／ｃｍ³を越える線状ポリエチレン、高圧法エチレン（共）重合体及び結晶性ポリα−オレフィンから選ばれるオレフィン（共）重合体成分（Ｂ）を用いるのが好ましい。ここに（共）重合体とは単独重合体または共重合体を示す。
【００１３】
上記オレフィン（共）重合体成分（Ｂ）をより具体的に示すと、密度が０．９１ｇ／ｃｍ³を越える線状ポリエチレンとしては、中、高密度ポリエチレンや線状低密度ポリエチレンとして知られているエチレン・α−オレフィン共重合体等が例示される。
【００１４】
また高圧法エチレン（共）重合体としては高圧法ポリエチレン、高圧法によって製造されるエチレンと、酢酸ビニルのようなビニルエステル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｎブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸メチルのような（メタ）アクリル酸エステル、アクリル酸、メタクリル酸、無水マレイン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエチルのような不飽和カルボン酸、このような不飽和カルボン酸の金属塩、例えばリチウム、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、亜鉛等の塩など１種又は２種以上から選ばれる単量体との共重合体が例示され、結晶性ポリα−オレフィンとしては、ポリプロピレン（ホモポリマー、エチレンとのランダムコポリマー等）、ポリ−１−ブテンのような結晶性ポリ−α−オレフィンなどを挙げることが出来る。
上記エチレンと上記単量体の共重合体にあっては、例えばエチレンが６０重量％以上、好ましくは７０重量％以上の共重合体を使用することが出来る。
【００１５】
これら（Ｂ）成分において、エチレンを主体とする重合体又は共重合体にあっては、メルトフローレート（１９０℃、２１６０ｇ荷重）が、１〜１００ｇ／１０分、好ましくは１〜６０ｇ／１０分のものの使用が好ましく、またプロピレンを主体とする重合体又は共重合体にあっては、メルトフローレート（２３０℃、２１６０ｇ荷重）が１〜１００ｇ／１０分、好ましくは１〜６０ｇ／１０分のものを使用することが望ましい。
【００１６】
本発明において使用することの出来る粘着付与樹脂（Ｃ）としては、脂肪族炭化水素樹脂、脂環族炭化水素樹脂、芳香族炭化水素樹脂、ポリテルペン樹脂、ロジン類、スチレン系樹脂などの通常のホットメルト接着剤分野で使用されているものを挙げることが出来る。
【００１７】
より具体的には、脂肪族炭化水素樹脂としては、炭素数４〜５のオレフィンやジエンなどを主成分とする重合体を挙げることができる。脂環族炭化水素樹脂としては、スペントＣ₄やＣ₅留分を環化２量化後重合させて得られる樹脂、シクロペンタジエンなどの環状モノマーを重合させて得られる樹脂又はその水素添加物、芳香族炭化水素樹脂又は脂肪族・芳香族共重合炭化水素樹脂を核内水素添加した樹脂を例示することができる。芳香族炭化水素樹脂としては、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、イソプロペニルトルエン、インデンなどのＣ₃〜Ｃ₁₀の不飽和芳香族炭化水素を主成分とする樹脂を例示することができる。またポリテルペン樹脂としては、α−ピネン、β−ピネン、ジペンテンなどの重合体、テルペン・フェノール樹脂あるいは水添テルペン樹脂などを例示することができる。ロジン類の例としては、ロジン、重合ロジン、水添ロジン、ロジンエステルあるいはその水添物または重合物などである。またスチレン系樹脂は、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、イソプロペニルトルエンなどの重合体またはこれらの相互共重合体などの低分子量重合体などである。色調、臭気、食品衛生性などを重視する場合は、上記例示の中の水素添加樹脂を使用するのがよい。
【００１８】
本発明のエチレン共重合体組成物においては、エチレン共重合体成分（Ａ）を３０〜９５重量部、好ましくは４０〜８０重量部、オレフィン（共）重合体成分（Ｂ）を０〜５５重量部、好ましくは５〜５０重量部、粘着付与樹脂（Ｃ）を５〜３０重量部、好ましくは１０〜２０重量部（合計で１００重量部）となる割合で配合する。
【００１９】
（Ｂ）成分は必須成分ではないが、これを配合しない場合には、シール可能な容器材料が限られ、シール可能な場合でもシールの温度依存性が大きく、またシール強度が強くなりすぎて易開封性シール材とならない場合がある。したがって（Ｂ）成分を使用することが望ましいが、その使用量が多くなりすぎると、その種類にもよるが、多くの場合耐熱性が低下する。
【００２０】
一方、（Ｃ）成分である粘着付与樹脂無配合の組成物では、シール可能な容器が限られ、シール可能な場合でもシールの温度依存性が大きく、またシール強度が強くなりすぎて、易開封性シール材とならない場合が多い。（Ｃ）成分を少量配合することによってこのような欠点が改良されるが、その配合量が多くなりすぎると、耐熱性が低下したり、べたつきを生じたりする。
【００２１】
易開封性シール材としての基本的な性能は上記（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分のみの組成物で達成される。しかしながら工業的には、基材に上記組成物を押出コーティングして使用するのが望ましく、その場合、上記成分のみではブロッキングやロール粘着の傾向が強いため、高速加工に支障を来すことがある。このため、密封性、易開封性に影響を与えない範囲内で、スリップ剤及びまたはブロッキング防止剤を配合しておくことが望ましい。このような目的に使用できるものとして、飽和脂肪酸もしくは不飽和脂肪酸のアミド類、例えばステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、パルミチン酸アミド、ベヘニン酸アミド、オレイルパルミトアミド、ステアリルエルカアミド、Ｎ，Ｎ′−メチレンビスステアリルアミド、Ｎ，Ｎ′−エチレンビスエルカアミドなど、水添ひまし油、ポリエチレングリコール、シリカ、タルクなどの１種または２種以上使用するのがよい。これらの使用量は、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分の合計１００重量部当たり、０．１〜５重量部、とくに０．３〜３重量部とするのがよい。
【００２２】
本発明においてはまた、任意に他の添加剤を配合することができる。このような添加剤として、例えば酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、帯電防止剤、顔料、染料等を例示することができる。
【００２３】
本発明のエチレン共重合体組成物は、押出成形加工性やシール強度を考慮すると、メルトフローレートが１〜１５０ｇ／１０分、好ましくは１〜１００ｇ／１０分となるように調整される。
【００２４】
本発明のエチレン共重合体組成物は、種々の材料に対する易開封性シール材として有効である。易開封性シール材として使用する際、多くの場合、基材に積層した形で用いられる。基材としては、紙、アルミニウム、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、アルミ蒸着フィルム、シリカ蒸着フィルムなど種々のものが利用できる。基材は、単層である必要はなく、２種以上の積層体であってもよい。
【００２５】
本発明のエチレン共重合体組成物を基材に積層するには、該組成物から予めキャスト法やインフレ法でフィルムを作り、ドライラミネーション法により基材と貼り合わせる方法、該組成物を直接基材上に押出コーティングする方法、ポリエチレン等を接着層に用い、サンドイッチラミネーションにより接着層を介して積層する方法、基材と該組成物を共押出するなどを採用することができる。
【００２６】
本発明のエチレン共重合体組成物を易開封性シール材料として使用する場合、シールする相手材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレンのようなポリオレフィン、ポリスチレン、耐衝撃性ポリスチレンのようなスチレン重合体、ポリエチレンテレフタレートのようなポリエステル、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニルなどを例示することができる。このような材料は、発泡体の形であってもよい。これら材料の典型的なものは、各種形状の容器であり、本発明のエチレン共重合体組成物は蓋材のシール材として使用できる。
【００２７】
【実施例】
以下に、本発明の効果を説明するために実施例及び比較例を示す。なお、実施例、比較例において用いた原料樹脂の組成、物性及び得られた積層材の物性評価方法は以下の通りである。
【００２８】
１．原料樹脂
（Ａ）シングルサイト触媒によるエチレン・α−オレフィン共重合体
ジルコニウム系触媒を用い、エチレンと１−オクテンとを共重合体して得られたもので、密度及びメルトフローレート（ＭＦＲ）の異なる下記３種の共重合体を用いた。
【表１】

【００２９】
（Ａ’）その他のエチレン（共）重合体成分
(1) 線状低密度ポリエチレン
（低圧法重合エチレン・４メチル−１−ペンテン共重合体）
【表２】

【００３０】
(2) 低結晶性エチレン・α−オレフィン共重合体
【表３】

【００３１】
（Ｂ）成分
(1) 高圧法低密度ポリエチレン
【表４】

【００３２】
(2) エチレン・酢酸ビニル共重合体
【表５】

【００３３】
(3) エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブチル共重合体
【表６】

【００３４】
（Ｃ）粘着付与剤
”アルコンＡＭ−１”（荒川化学（株）社製）
（芳香族系炭化水素樹脂の核内水添による脂環族炭化水素樹脂）
環球法軟化点：115 ℃
【００３５】
２．積層材物性
（１）積層方法
組成物ペレットを、５０ｍｍ径の押出機によって、樹脂温度１６０℃の条件でインフレフィルムを作成し、同インフレフィルムと予め作成されていた延伸ポリエチレンテレフタレート（厚さ１２μｍ）／低密度ポリエチレンフィルム（厚さ２０μｍ）からなる２層構成の可撓材料のポリエチレンフィルム面とを、高圧法低密度ポリエチレン２０μｍにてサンドイッチコーティングを行って積層材を得た。
次に得られた積層材のヒートシール性、耐熱性、ベタツキ性を以下の方法により測定した。
【００３６】
（２）ヒートシール性
ヒートシーラーを用いて、積層材を、ポリプロピレンシート（３００μｍ）、ポリスチレンシート（３００μｍ）、または、発泡ポリスチレンシートとヒートシールし、そのヒートシール強度を測定した（Ｎ／１５ｍｍ）。

測定は、ヒートシール後、２３℃×５０％ＲＨ条件にて１日エージング後に行った。
【００３７】
（３）耐熱性
ポリプロピレン製カップ（内容量１３５ｃｍ³）に水１０５ｃｍ³を充填し、積層材を蓋材として、シール温度１６０℃にてヒートシールした。この状態のもの１０個を９０℃の恒温水槽中に入れ、３０分間放置してから取り出し、カップ内に存在する空気の膨張により、蓋材シール部に剥がれが発生した試料の数を数えた。
【００３８】
（４）ベタツキ性
組成物を用いて６ｃｍ×６ｃｍ×２ｍｍのプレスシートを作成し、同シートをｎ−ヘプタンで抽出し、その抽出物の量によりベタツキ性を評価し、抽出物量の最も少ないものを◎、最も多いものを×として、下記４段階にて表示した。
◎ 極めて優秀
○ 良好
△ 中程度
× 不良
【００３９】
［実施例１］
シングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼９０．０重量部、粘着付与剤▲１▼１０．０重量部の合計１００部に対して、エルカ酸アミド０．２重量部、ポリエチレングリコール０．１重量部を添加した混合物を単軸押出機にて、樹脂温度１５０℃の条件下で溶融混合し組成物とした。この組成物から前記方法により積層材を作成し、ポリプロピレン、ポリスチレン、発泡ポリスチレンに対するヒートシール性、耐熱性及びベタツキ性の各物性を測定した。結果を表７に示す。
表７に示すように、本発明に係る樹脂組成は、ポリプロピレンシート、ポリスチレンシートの何れにも広いシール温度範囲でイージーピール性を示し、且つ、良好な耐熱性を示し、ベタツキを示さないことが判る。
【００４０】
［比較例１］
実施例１において、シングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼の代わりに、より密度の高いシングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲３▼を用いた以外は実施例１と同様にして、組成物を調製した。この組成物から前記方法により積層材を作成し、物性を測定した。結果を表８に示す。
高密度のエチレン・α−オレフィン共重合体を用いたこの組成物は、表８に示すように、ポリプロピレンシート、ポリスチレンシートへの低温シール性不良で、シール強度の温度依存性大きく、且つ、シールの絶対強度が大きくなり、イージーピールとは言えないものであった。
【００４１】
［比較例２］
実施例１において、シングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼を線状低密度ポリエチレン▲１▼に代えた以外は実施例１と同様にして、組成物を調製した。この組成物から前記方法により積層材を作成し、物性を測定した。結果を表８に示す。
表８に示すように、ポリプロピレンシート、ポリスチレンシートへのシール温度依存性が大きくなり、且つ、ベタツキが悪化する。
【００４２】
［比較例３］
実施例１で使用したシングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼を低結晶性エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼に代えた以外は実施例１と同様にして、組成物を調製した。この組成物から前記方法により積層材を作成し、物性を測定した。結果を表８に示す。
表８に示すように、ベタツキが大きく悪化する。
【００４３】
［比較例４］
実施例１において、シングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼をエチレン・酢酸ビニル共重合体▲３▼に代えた以外は実施例１と同様にして、組成物を調製した。この組成物から前記方法により積層材を作成し、物性を測定した。結果を表８に示す。
表８に示すように、ポリスチレンシートへのシール強度が大きくなり、イージーピールとは言えない。また、耐熱性が悪化する。
【００４４】
［実施例２］
シングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼８０．０重量部、高圧法低密度ポリエチレン▲１▼１０．０重量部、粘着付与剤▲１▼１０．０重量部の合計１００部に対して、エルカ酸アミド０．２重量部、ポリエチレングリコール０．１重量部を添加した混合物を単軸押出機にて、樹脂温度１５０℃の条件下で溶融混合し組成物とした。この組成物から前記方法により積層材を作成し、物性を測定した。結果を表７に示す。
表７に示すように、ポリプロピレンシート、ポリスチレンシートの何れにも広いシール温度範囲でイージーピール性を示し、且つ、良好な耐熱性を有し、ベタツキを示さないことが判る。
【００４５】
［比較例５］
粘着付与剤を添加せず、シングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼９０．０重量部、高圧法低密度ポリエチレン▲１▼１０．０重量部の合計１００部に対して、エルカ酸アミド０．２重量部、ポリエチレングリコール０．１重量部を添加した混合物を単軸押出機にて、樹脂温度１５０℃の条件下で溶融混合し組成物とした。この組成物から前記方法により積層材を作成し、物性を測定した。結果を表９に示す。
表９に示すように、ポリプロピレンシートへは低温シール性不良、且つ、シール温度依存性が大きくなり、ポリスチレンシートへはシール不良となる。
【００４６】
［実施例３］
シングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼７０．０重量部、エチレン・酢酸ビニル共重合体▲２▼２０．０重量部、粘着付与剤▲１▼１０．０重量部の合計１００部に対して、エルカ酸アミド０．２重量部、ポリエチレングリコール０．１重量部を添加した混合物を単軸押出機にて、樹脂温度１５０℃の条件下で溶融混合し組成物とした。この組成物から前記方法により積層材を作成し、物性を測定した。結果を表７に示す。
表７に示すように、ポリプロピレンシート、ポリスチレンシートの何れにも広いシール温度範囲でイージーピール性を示し、且つ、良好な耐熱性を有し、ベタツキを示さないことが判る。
【００４７】
［比較例６］
粘着付与剤を添加せず、シングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼７５．０重量部、エチレン・酢酸ビニル共重合体▲４▼２５．０重量部の合計１００部に対して、エルカ酸アミド０．２重量部、ポリエチレングリコール０．１重量部を添加した混合物を単軸押出機にて、樹脂温度１５０℃の条件下で溶融混合し組成物とした。この組成物から前記方法により積層材を作成し、物性を測定した。結果を表９に示す。
表９に示すように、ポリプロピレンシートへは、低温シール性不良、且つ、シール強度の温度依存性が大きくなり、ポリスチレンシートへはシール不良となる。また、ベタツキも不良となる。
【００４８】
［実施例４］
シングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼４０．０重量部、エチレン・酢酸ビニル共重合体▲１▼４０．０重量部、粘着付与剤▲１▼２０．０重量部の合計１００部に対して、エルカ酸アミド０．２重量部、ポリエチレングリコール０．１重量部を添加した混合物を単軸押出機にて、樹脂温度１５０℃の条件下で溶融混合し組成物とした。この組成物から前記方法により積層材を作成し、物性を測定した。結果を表７に示す。
表７に示すように、ポリプロピレンシート、ポリスチレンシートの何れにも広いシール温度範囲でイージーピール性を示し、且つ、良好な耐熱性を有し、ベタツキを示さないことが判る。
【００４９】
［比較例７］
シングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼２０．０重量部、エチレン・酢酸ビニル共重合体▲２▼７０．０重量部、粘着付与剤▲１▼１０．０重量部の合計１００部に対して、エルカ酸アミド０．２重量部、ポリエチレングリコール０．１重量部を添加した混合物を単軸押出機にて、樹脂温度１５０℃の条件下で溶融混合し組成物とした。この組成物から前記方法により積層材を作成し、物性を測定した。結果を表９に示す。
表９に示すように、ポリプロピレンシート、ポリスチレンシートへのシール性は良好であるが、耐熱性が劣る。
【００５０】
［実施例５］
シングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼４０．０重量部、エチレン・メタクリル酸イソブチル共重合体５０．０重量部、粘着付与剤▲１▼１０．０重量部の合計１００部に対して、エルカ酸アミド０．２重量部、ポリエチレングリコール０．１重量部を添加した混合物を単軸押出機にて、樹脂温度１５０℃の条件下で溶融混合し組成物とした。この組成物から前記方法により積層材を作成し、物性を測定した。結果を表７に示す。
表７に示すように、発泡ポリスチレンシートへ広いシール温度範囲でイージーピール性を示し、且つ、良好な耐熱性を有し、ベタツキを示さないことが判る。
【００５１】
［比較例８］
実施例５において、シングルサイト触媒エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼を低結晶性エチレン・α−オレフィン共重合体▲１▼に代えた以外は全く同様に組成物を作成した。この組成物から前記方法により積層材を作成し、物性を測定した。結果を表９に示す。
表９に示すように、耐熱性不足、且つ、ベタツキが悪化する。
【００５２】
【表７】

【００５３】
【表８】

【００５４】
【表９】

【００５５】
【発明の効果】
本発明のエチレン共重合体組成物は、種々の材料に対してヒートシール性、耐熱性が優れ、べたつきが少ないという易開封性シール材としての優れた物性を有し、広範囲の材料に易開封性シール材として使用することができる。[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a novel ethylene copolymer composition. More specifically, the present invention relates to an ethylene copolymer composition that can be a sealing material exhibiting excellent sealing performance and easy opening for various materials, and an easy opening sealing material using the same.
[0002]
[Prior art]
As containers for various foods and beverages such as cup noodles, jelly, yogurt, and tofu, and pharmaceutical containers, plastic containers equipped with easy-open lids are widely used. Various polymer compositions have been used for the sealing layers of such easy-open lids. For example, a composition of an ethylene / vinyl acetate copolymer or an ethylene / ethyl acrylate copolymer and a tackifier resin, a composition in which polyethylene or a low crystalline ethylene / α-olefin copolymer is blended, It is known that it becomes an excellent sealing material having sealing properties and easy opening properties (easy peel properties). However, ethylene / vinyl acetate copolymer and ethylene / ethyl acrylate copolymer generally have a low softening point and sometimes lack heat resistance. On the other hand, in a composition containing a high softening point resin such as high pressure polyethylene or linear low density polyethylene, the low temperature sealability is poor when the density is high, and stickiness is caused when the density is low. became.
[0003]
As described above, it has been very difficult to select a sealing material that can satisfy various requirements for heat-sealing various containers from low temperature, excellent heat resistance, and low stickiness. Further, the desired heat seal strength and heat seal start temperature differ depending on the size and application of the container, and therefore, a seal material that can be easily adjusted to various heat seal strengths is desired.
[0004]
For example, as this type of container, not only hydrocarbon polymers such as polyolefins such as polyethylene and polypropylene, and styrene polymers such as polystyrene and impact polystyrene, but also materials such as polyvinyl chloride and polyester are used. Furthermore, since these materials are sometimes used in the form of a foam, it has been very difficult to select a sealing material so that all of these materials can be accommodated.
[0005]
[Problems to be solved by the invention]
Therefore, the present inventors have examined polymer compositions that can be an excellent easy-open sealant for various materials. As a result, it has been found that a polymer composition containing a specific ethylene copolymer as one component can achieve such an object, and the present invention has been achieved.
Accordingly, an object of the present invention is to provide a novel ethylene copolymer composition suitable as an easily openable sealing material. Another object of the present invention is to provide an easily openable sealing material suitable as a lid material having excellent sealing properties and easy opening properties.
[0006]
[Means for Solving the Problems]
The present invention relates to an ethylene / α-olefin copolymer having a density of 0.88 to 0.91 g / cm ³ and a melt flow rate (190 ° C., 2160 g load) of 1 to 100 g / 10 min, at least half of the copolymer. 30 to 95 parts by weight of an ethylene copolymer component (A) obtained by copolymerizing ethylene and α-olefin in the presence of a single site catalyst, linear polyethylene having a density exceeding 0.91 g / cm ³ , Melt flow rate comprising 0 to 55 parts by weight of an olefin (co) polymer component (B) and 5 to 30 parts by weight of a tackifier resin (C) selected from high-pressure ethylene (co) polymers and crystalline poly-α-olefins Relates to an ethylene copolymer composition I in which is from 1 to 150 g / 10 min. The present invention also relates to an easily openable sealing material comprising the above ethylene copolymer composition.
[0007]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
The ethylene copolymer component (A) used in the present invention has a density of 0.88 to 0.91 g / cm ³ , preferably 0.885 to 0.905 g / cm ³ , and a melt flow rate of 1 to 100 g / 10. , Preferably 1 to 60 g / 10 min of ethylene / α-olefin copolymer, more than half, preferably 80% by weight or more, more preferably 100% by weight with ethylene in the presence of a single site catalyst. It is obtained by copolymerizing α-olefin. Here, the α-olefin in the copolymer has 4 to 18 carbon atoms, preferably 4 to 10 carbon atoms, and more preferably 6 to 8 carbon atoms. More specifically, it is selected from 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 1-octene, 1-decene, 1-dodecene, 4-methyl-1-pentene and the like.
[0008]
If a material with a density larger than the above range is used, it is difficult to obtain a sealing material with excellent low-temperature sealability and versatility. If a material with a density smaller than the above range is used, the heat resistance is inferior. Since stickiness or solvent resistance is not sufficient, application to food and beverage packaging becomes difficult. When the blending amount of the ethylene copolymer obtained by the single site catalyst is decreased, the molecular weight distribution and the composition distribution are broadened, which causes stickiness.
[0009]
A single-site catalyst is a polymerization catalyst having a single active site. As a single-site catalyst for olefin polymerization, for example, a catalyst comprising a cyclopentadienyl-coordinated transition metal compound and an aluminoxane (Macromol. Chem. Macromol). .Symp., 4,103 (1986), etc.), or a catalyst using a cyclopentadienyl-coordinated rare earth metal compound or an organometallic compound (J. Chem. Soc., Chem. Comuni., 994 (1978), etc.) So-called metallocene catalysts are known.
[0010]
The ethylene / α-olefin copolymer obtained by such a single-site catalyst has a narrow molecular weight distribution and composition distribution. For example, MWD (weight average molecular weight / number average molecular weight) is 3.0 or less. Preferably, it is 2.5 or less, and the composition distribution width index (CDBI) is 50% or more, preferably 70% or more. An example of such a copolymer is disclosed in, for example, JP-A-6-509528. Other examples of the ethylene · alpha-olefin copolymer obtained by single site catalyst, the melt flow ratio (1 _10/1 ₂₎ is 5.63 or more, preferably 7 to 20, MWD is, (1 _10/1 ₂ -4.63) can be exemplified the following ones. One example of such a copolymer is disclosed in the specification of International Publication No. WO95 / 00587.
[0011]
The ethylene / α-olefin copolymer of the above-mentioned density and melt flow rate that can be used together with the ethylene / α-olefin copolymer obtained by a single site catalyst is composed of a vanadium catalyst component or a highly active titanium catalyst component and an organoaluminum compound. These copolymers are already widely known.
[0012]
In the present invention, although not an essential component, together with the ethylene copolymer component (A), linear polyethylene having a density exceeding 0.91 g / cm ³ , a high-pressure ethylene (co) polymer, and a crystalline poly α-olefin It is preferable to use an olefin (co) polymer component (B) selected from: Here, the (co) polymer indicates a homopolymer or a copolymer.
[0013]
More specifically showing the olefin (co) polymer component (B), the linear polyethylene having a density exceeding 0.91 g / cm ³ is known as a medium density polyethylene or linear low density polyethylene. Examples thereof include ethylene / α-olefin copolymers.
[0014]
High-pressure ethylene (co) polymers include high-pressure polyethylene, ethylene produced by high-pressure methods, vinyl esters such as vinyl acetate, methyl acrylate, ethyl acrylate, isobutyl acrylate, n-butyl acrylate, acrylic 2-ethylhexyl acid, (meth) acrylic acid ester such as methyl methacrylate, acrylic acid, methacrylic acid, maleic anhydride, monomethyl maleate, unsaturated carboxylic acid such as monoethyl maleate, such unsaturated carboxylic acid And a copolymer with a monomer selected from one or more of salts such as salts of lithium, sodium, potassium, magnesium, zinc and the like, and as the crystalline poly α-olefin, polypropylene ( Homopolymers, random copolymers with ethylene, etc.), poly- - like crystalline poly -α- olefins such as butene can be mentioned.
In the copolymer of ethylene and the monomer, for example, a copolymer containing 60% by weight or more, preferably 70% by weight or more of ethylene can be used.
[0015]
In these components (B), the polymer or copolymer mainly composed of ethylene has a melt flow rate (190 ° C., 2160 g load) of 1 to 100 g / 10 minutes, preferably 1 to 60 g / 10 minutes. In the case of a polymer or copolymer mainly composed of propylene, the melt flow rate (230 ° C., 2160 g load) is 1 to 100 g / 10 minutes, preferably 1 to 60 g / 10 minutes. It is desirable to use something.
[0016]
Examples of the tackifier resin (C) that can be used in the present invention include ordinary hot resins such as aliphatic hydrocarbon resins, alicyclic hydrocarbon resins, aromatic hydrocarbon resins, polyterpene resins, rosins, and styrene resins. Examples thereof include those used in the field of melt adhesives.
[0017]
More specifically, examples of the aliphatic hydrocarbon resin include a polymer mainly composed of an olefin or diene having 4 to 5 carbon atoms. Examples of the alicyclic hydrocarbon resins include resins obtained by cyclization and dimerization of spent C ₄ and C ₅ fractions, resins obtained by polymerizing cyclic monomers such as cyclopentadiene, or hydrogenated products thereof, aromatics Examples thereof include resins obtained by intranuclear hydrogenation of aromatic hydrocarbon resins or aliphatic / aromatic copolymer hydrocarbon resins. Examples of the aromatic hydrocarbon resin include resins mainly composed of C _{3 to} C ₁₀ unsaturated aromatic hydrocarbons such as vinyl toluene, α-methyl styrene, isopropenyl toluene, and indene. Examples of the polyterpene resin include polymers such as α-pinene, β-pinene, and dipentene, terpene / phenol resins, hydrogenated terpene resins, and the like. Examples of rosins are rosin, polymerized rosin, hydrogenated rosin, rosin ester, hydrogenated product or polymer thereof. The styrene resin is a polymer such as styrene, vinyltoluene, α-methylstyrene, isopropenyltoluene, or a low molecular weight polymer such as a mutual copolymer thereof. When emphasizing color tone, odor, food hygiene, etc., the hydrogenated resin in the above examples is preferably used.
[0018]
In the ethylene copolymer composition of the present invention, the ethylene copolymer component (A) is 30 to 95 parts by weight, preferably 40 to 80 parts by weight, and the olefin (co) polymer component (B) is 0 to 55 parts by weight. Parts, preferably 5 to 50 parts by weight, and the tackifier resin (C) is blended at a ratio of 5 to 30 parts by weight, preferably 10 to 20 parts by weight (100 parts by weight in total).
[0019]
The component (B) is not an essential component, but if it is not blended, the container materials that can be sealed are limited, and even when sealing is possible, the temperature dependence of the seal is large, and the sealing strength becomes too strong and easily. It may not be an openable sealant. Therefore, it is desirable to use the component (B). However, if the amount used is too large, the heat resistance often decreases depending on the type.
[0020]
On the other hand, in the composition containing no tackifying resin as component (C), the number of containers that can be sealed is limited, and even when sealing is possible, the temperature dependence of the seal is large, and the seal strength is too strong, so In many cases, it is not a sealing material. (C) Although such a fault is improved by mix | blending a small amount of components, when the compounding quantity increases too much, heat resistance will fall or stickiness will be produced.
[0021]
Basic performance as an easy-open sealant is achieved with a composition comprising only the components (A), (B), and (C). However, industrially, it is desirable to use the above composition by extrusion coating on a substrate. In that case, the above components alone tend to cause blocking and roll adhesion, which may hinder high-speed processing. . For this reason, it is desirable to mix | blend a slip agent and / or an antiblocking agent within the range which does not affect sealing property and easy openability. Saturated or unsaturated fatty acid amides, such as stearic acid amide, oleic acid amide, erucic acid amide, palmitic acid amide, behenic acid amide, oleyl palmitoamide, stearyl erucamide, which can be used for such purposes, One or more of hydrogenated castor oil, polyethylene glycol, silica, talc, etc., such as N, N′-methylenebisstearylamide, N, N′-ethylenebiserucamide, etc., may be used. The amount of these used is preferably 0.1 to 5 parts by weight, particularly 0.3 to 3 parts by weight per 100 parts by weight of the total of the components (A), (B), and (C).
[0022]
In the present invention, other additives can be optionally blended. Examples of such additives include antioxidants, heat stabilizers, light stabilizers, antistatic agents, pigments, dyes and the like.
[0023]
The ethylene copolymer composition of the present invention is adjusted so that the melt flow rate is 1 to 150 g / 10 minutes, preferably 1 to 100 g / 10 minutes, considering extrusion processability and seal strength.
[0024]
The ethylene copolymer composition of the present invention is effective as an easy-open sealant for various materials. When used as an easy-open sealant, it is often used in a form laminated on a substrate. As the substrate, various materials such as paper, aluminum, polyester, polyethylene, polypropylene, an aluminum vapor deposition film, and a silica vapor deposition film can be used. The substrate need not be a single layer, and may be a laminate of two or more types.
[0025]
In order to laminate the ethylene copolymer composition of the present invention on a substrate, a film is formed from the composition by a casting method or an inflation method in advance, and is bonded to the substrate by a dry lamination method. A method of extrusion coating on a material, a method of using polyethylene or the like as an adhesive layer, a method of laminating through an adhesive layer by sandwich lamination, a co-extrusion of a substrate and the composition, and the like can be employed.
[0026]
When the ethylene copolymer composition of the present invention is used as an easily openable sealing material, as a sealing partner material, polyolefin such as polyethylene and polypropylene, polystyrene, styrene polymer such as high impact polystyrene, polyethylene terephthalate Examples thereof include polyester, polycarbonate, and polyvinyl chloride. Such a material may be in the form of a foam. Typical examples of these materials are containers of various shapes, and the ethylene copolymer composition of the present invention can be used as a sealing material for a lid.
[0027]
【Example】
Examples and comparative examples are shown below to explain the effects of the present invention. In addition, the composition of a raw material resin used in the Example and the comparative example, the physical property, and the physical property evaluation method of the obtained laminated material are as follows.
[0028]
1. Raw material resin (A) Ethylene / α-olefin copolymer with single site catalyst Zirconium-based catalyst, obtained by copolymerization of ethylene and 1-octene, with density and melt flow rate (MFR) The following three different types of copolymers were used.
[Table 1]

[0029]
(A ') Other ethylene (co) polymer components
(1) Linear low-density polyethylene (low-pressure method polymerization ethylene / 4methyl-1-pentene copolymer)
[Table 2]

[0030]
(2) Low crystalline ethylene / α-olefin copolymer [Table 3]

[0031]
(B) component
(1) High-pressure low-density polyethylene [Table 4]

[0032]
(2) Ethylene / vinyl acetate copolymer [Table 5]

[0033]
(3) Ethylene / methacrylic acid / isobutyl acrylate copolymer [Table 6]

[0034]
(C) Tackifier “Arcon AM-1” (Arakawa Chemical Co., Ltd.)
(Aliphatic hydrocarbon resin by intranuclear hydrogenation of aromatic hydrocarbon resin)
Ring and ball softening point: 115 ° C
[0035]
2. Laminate physical properties (1) Lamination method Composition pellets were prepared by using a 50 mm diameter extruder at a resin temperature of 160 ° C., and the stretched polyethylene terephthalate (thickness: 12 μm) previously prepared with the inflation film. / Laminated material was obtained by sandwich coating a polyethylene film surface of a flexible material having a two-layer structure consisting of a low density polyethylene film (thickness 20 μm) with a high pressure method low density polyethylene 20 μm.
Next, the heat sealing property, heat resistance, and stickiness of the obtained laminate were measured by the following methods.
[0036]
(2) Using a heat sealable heat sealer, the laminate was heat sealed with a polypropylene sheet (300 μm), a polystyrene sheet (300 μm), or a polystyrene foam sheet, and the heat seal strength was measured (N / 15 mm). .

The measurement was performed after aging for 1 day under conditions of 23 ° C. × 50% RH after heat sealing.
[0037]
(3) heat resistance polypropylene cup (inner volume 135 cm ³⁾ filled with water 105 cm ^3, the laminate as lidstock, and heat sealed at sealing temperature 160 ° C.. Ten samples in this state were placed in a constant temperature water bath at 90 ° C., left for 30 minutes and then removed, and the number of samples in which peeling occurred at the lid seal part due to the expansion of air present in the cup was counted.
[0038]
(4) A 6 cm × 6 cm × 2 mm press sheet is prepared using a sticky composition, the sheet is extracted with n-heptane, and the stickiness is evaluated by the amount of the extract, and the amount of the extract is the smallest. Is indicated by the following four levels, with ◎ being the largest and × being the most numerous.
◎ Extremely excellent ○ Good △ Moderate × Poor [0039]
[Example 1]
Single-site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1) 90.0 parts by weight, tackifier (1) 0.2 parts by weight of erucamide, polyethylene glycol for 100 parts in total The mixture added with 0.1 part by weight was melt-mixed in a single screw extruder under the condition of a resin temperature of 150 ° C. to obtain a composition. A laminate was prepared from the composition by the above-described method, and the physical properties of heat sealability, heat resistance, and stickiness with respect to polypropylene, polystyrene, and expanded polystyrene were measured. The results are shown in Table 7.
As shown in Table 7, the resin composition according to the present invention exhibits an easy peel property in a wide sealing temperature range for both a polypropylene sheet and a polystyrene sheet, exhibits good heat resistance, and does not exhibit stickiness. I understand.
[0040]
[Comparative Example 1]
In Example 1, instead of the single site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1), a higher density single site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (3) was used. Similarly, a composition was prepared. A laminate was prepared from this composition by the above method, and the physical properties were measured. The results are shown in Table 8.
As shown in Table 8, this composition using a high-density ethylene / α-olefin copolymer is poor in low-temperature sealability to polypropylene sheets and polystyrene sheets, has a large temperature dependence on seal strength, and has a seal. The absolute strength of was increased and could not be called an easy peel.
[0041]
[Comparative Example 2]
A composition was prepared in the same manner as in Example 1 except that the single-site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1) was replaced with linear low density polyethylene (1). A laminate was prepared from this composition by the above method, and the physical properties were measured. The results are shown in Table 8.
As shown in Table 8, the dependency of the sealing temperature on the polypropylene sheet and the polystyrene sheet is increased, and the stickiness is deteriorated.
[0042]
[Comparative Example 3]
The composition was the same as in Example 1 except that the single-site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1) used in Example 1 was replaced with the low crystalline ethylene / α-olefin copolymer (1). Was prepared. A laminate was prepared from this composition by the above method, and the physical properties were measured. The results are shown in Table 8.
As shown in Table 8, the stickiness is greatly deteriorated.
[0043]
[Comparative Example 4]
A composition was prepared in the same manner as in Example 1 except that the single-site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1) was replaced with the ethylene / vinyl acetate copolymer (3) in Example 1. A laminate was prepared from this composition by the above method, and the physical properties were measured. The results are shown in Table 8.
As shown in Table 8, the sealing strength to the polystyrene sheet increases, and it cannot be said that it is an easy peel. Moreover, heat resistance deteriorates.
[0044]
[Example 2]
Single site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1) 80.0 parts by weight, high pressure method low density polyethylene (1) 10.0 parts by weight, tackifier (1) 10.0 parts by weight On the other hand, a mixture to which 0.2 part by weight of erucic acid amide and 0.1 part by weight of polyethylene glycol were added was melt-mixed with a single screw extruder under a resin temperature of 150 ° C. to obtain a composition. A laminate was prepared from this composition by the above method, and the physical properties were measured. The results are shown in Table 7.
As shown in Table 7, it can be seen that both the polypropylene sheet and the polystyrene sheet exhibit easy peelability in a wide sealing temperature range, have good heat resistance, and do not exhibit stickiness.
[0045]
[Comparative Example 5]
Without adding a tackifier, Elca was used for a total of 100 parts of a single-site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1) 90.0 parts by weight and high-pressure method low density polyethylene (1) 10.0 parts by weight. A mixture to which 0.2 part by weight of acid amide and 0.1 part by weight of polyethylene glycol were added was melt-mixed in a single screw extruder under the condition of a resin temperature of 150 ° C. to obtain a composition. A laminate was prepared from this composition by the above method, and the physical properties were measured. The results are shown in Table 9.
As shown in Table 9, the polypropylene sheet is poorly sealed at low temperatures and has a large dependency on the seal temperature, and the polystyrene sheet is poorly sealed.
[0046]
[Example 3]
Single site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1) 70.0 parts by weight, ethylene / vinyl acetate copolymer (2) 20.0 parts by weight, tackifier (1) 10.0 parts by weight in total 100 A mixture obtained by adding 0.2 parts by weight of erucic acid amide and 0.1 parts by weight of polyethylene glycol to the part was melt-mixed with a single screw extruder under a resin temperature of 150 ° C. to obtain a composition. A laminate was prepared from this composition by the above method, and the physical properties were measured. The results are shown in Table 7.
As shown in Table 7, it can be seen that both the polypropylene sheet and the polystyrene sheet exhibit easy peelability in a wide sealing temperature range, have good heat resistance, and do not exhibit stickiness.
[0047]
[Comparative Example 6]
Without adding a tackifier, for a total of 100 parts of a single site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1) 75.0 parts by weight, ethylene / vinyl acetate copolymer (4) 25.0 parts by weight Then, a mixture to which 0.2 part by weight of erucamide and 0.1 part by weight of polyethylene glycol were added was melt-mixed in a single screw extruder under a resin temperature of 150 ° C. to obtain a composition. A laminate was prepared from this composition by the above method, and the physical properties were measured. The results are shown in Table 9.
As shown in Table 9, the polypropylene sheet has poor low-temperature sealing properties and the temperature dependency of the sealing strength is large, and the polystyrene sheet has poor sealing properties. Also, the stickiness becomes poor.
[0048]
[Example 4]
Single site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1) 40.0 parts by weight, ethylene / vinyl acetate copolymer (1) 40.0 parts by weight, tackifier (1) 20.0 parts by weight in total 100 A mixture obtained by adding 0.2 parts by weight of erucic acid amide and 0.1 parts by weight of polyethylene glycol to the part was melt-mixed with a single screw extruder under a resin temperature of 150 ° C. to obtain a composition. A laminate was prepared from this composition by the above method, and the physical properties were measured. The results are shown in Table 7.
As shown in Table 7, it can be seen that both the polypropylene sheet and the polystyrene sheet exhibit easy peelability in a wide sealing temperature range, have good heat resistance, and do not exhibit stickiness.
[0049]
[Comparative Example 7]
Single site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1) 20.0 parts by weight, ethylene / vinyl acetate copolymer (2) 70.0 parts by weight, tackifier (1) 10.0 parts by weight in total 100 A mixture obtained by adding 0.2 parts by weight of erucic acid amide and 0.1 parts by weight of polyethylene glycol to the parts was melt-mixed with a single screw extruder under a resin temperature of 150 ° C. to obtain a composition. A laminate was prepared from this composition by the above method, and the physical properties were measured. The results are shown in Table 9.
As shown in Table 9, the sealing property to the polypropylene sheet and the polystyrene sheet is good, but the heat resistance is inferior.
[0050]
[Example 5]
Single site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1) 40.0 parts by weight, ethylene / isobutyl methacrylate copolymer 50.0 parts by weight, tackifier (1) 10.0 parts by weight On the other hand, a mixture to which 0.2 part by weight of erucic acid amide and 0.1 part by weight of polyethylene glycol were added was melt-mixed with a single screw extruder under a resin temperature of 150 ° C. to obtain a composition. A laminate was prepared from this composition by the above method, and the physical properties were measured. The results are shown in Table 7.
As shown in Table 7, it can be seen that the expanded polystyrene sheet exhibits easy peelability in a wide sealing temperature range, has good heat resistance, and does not exhibit stickiness.
[0051]
[Comparative Example 8]
A composition was prepared in exactly the same manner as in Example 5 except that the single-site catalyst ethylene / α-olefin copolymer (1) was replaced with the low crystalline ethylene / α-olefin copolymer (1). A laminate was prepared from this composition by the above method, and the physical properties were measured. The results are shown in Table 9.
As shown in Table 9, the heat resistance is insufficient and the stickiness is deteriorated.
[0052]
[Table 7]

[0053]
[Table 8]

[0054]
[Table 9]

[0055]
【The invention's effect】
The ethylene copolymer composition of the present invention has excellent physical properties as an easy-open sealing material that has excellent heat sealability and heat resistance with respect to various materials, and has little stickiness, and can be easily opened in a wide range of materials. Can be used as a sealing material.

Claims

An ethylene / α-olefin copolymer having a density of 0.88 to 0.91 g / cm ³ and a melt flow rate of 1 to 100 g / 10 min, at least half of which is ethylene in the presence of a single site catalyst. 30-95 parts by weight of an ethylene copolymer component (A) obtained by copolymerization of α-olefin, linear polyethylene having a density exceeding 0.91 g / cm ³ , high-pressure ethylene (co) polymer, and crystallinity An ethylene copolymer having a melt flow rate of 1 to 150 g / 10 min comprising 0 to 55 parts by weight of an olefin (co) polymer component (B) selected from poly α-olefins and 5 to 30 parts by weight of a tackifier resin (C). Polymer composition.

The ethylene copolymer composition according to claim 1, wherein a slip agent and / or an antiblocking agent is blended.

The ethylene copolymer composition according to claim 1 or 2, wherein the ethylene / α-olefin copolymer component (A) is a copolymer of ethylene and an α-olefin having 4 to 18 carbon atoms.

The olefin (co) polymer component (B) is linear low density polyethylene, medium, high density polyethylene, polypropylene, poly-1-butene, high pressure polyethylene, ethylene / vinyl acetate copolymer, ethylene / (meth) acrylic. The ethylene copolymer composition according to any one of claims 1 to 3, which is a component selected from an acid ester copolymer and an ethylene / (meth) acrylic acid copolymer.

An easily openable sealing material comprising the ethylene copolymer composition according to any one of claims 1 to 4.

An easily openable sealing material obtained by laminating the ethylene copolymer composition according to any one of claims 1 to 4 on a base material.

The easily openable sealing material according to claim 5 or 6, for sealing to a material selected from a hydrocarbon polymer, polyester and polyvinyl chloride.