JP3611892B2

JP3611892B2 - Method for producing graphite planar body

Info

Publication number: JP3611892B2
Application number: JP04844295A
Authority: JP
Inventors: 英一郎松原; 孝夫井上; 順治池田; 直巳西木; 大道光明寺
Original assignee: Panasonic Corp; Matsushita Electric Industrial Co Ltd
Current assignee: Panasonic Corp; Panasonic Holdings Corp
Priority date: 1995-03-08
Filing date: 1995-03-08
Publication date: 2005-01-19
Anticipated expiration: 2020-01-19
Also published as: JPH08244119A

Description

【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、グラファイト面状体の製造方法、特に、所定の面形状に成形された高配向性を有するグラファイト面状体を製造する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、グラファイト結晶の製造方法は、ＣＶＤ法や高分子フィルムをグラファイト化する方法が知られている。しかしながら、曲率半径の小さな面状体を得る技術は確立されていない。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
曲率半径が大きな面状体は、上述の製造方法で製造できる。小型で曲率半径の小さな面状体は製造できない。
【０００４】
そこで、出発原料として特定の高分子材料を用いたグラファイト面状体により小型で曲率半径が小さいトロイダルミラーを製造する方法が本発明者等により既に出願されている（特願平６−１５４６２８号）。この製造方法では、厚み１〜４００μｍの１又は複数枚の特定の高分子フィルムを４００〜２０００℃で熱処理して炭素質フィルムを得、得られた炭素質フィルムを１又は複数枚重ねてトロイダルミラー形状の分割成形型に入れ、不活性雰囲気中で高温で成形することでトロイダルミラーの分割片となる高配向性のグラファイト面状体を得ている。この成形時の温度が３０００℃以上であると配向性がより高くなり、ミラーの曲面に平行にグラファイト結晶が配向される。このため、このような高温に耐えるように成形型の材質として等方性黒鉛が使用される。
【０００５】
しかし、等方性黒鉛製の成形型を用いても、炭素質フィルムを３０００℃以上の温度で成形すると、成形型が高熱で軟化しやすい。このため、繰り返して成形型を用いるとその形状が成形時の圧力により変形して一定に維持されず、成形されたグラファイト面状体の形状にばらつきが生じて精度の良いグラファイト面状体を製造しにくい。
【０００６】
本発明の目的は、所定の面形状に成形された高配向性を有するグラファイト面状体を精度良く製造できるグラファイト面状体の製造方法を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
請求項１に係るグラファイト面状体の製造方法は、炭素質フィルム製造工程と、成形準備工程と、昇温工程と、成形工程とを含んでいる。炭素質フィルム製造工程は、１または複数枚の厚さ１〜４００μｍの高分子フィルムを４００〜２０００℃で熱処理して炭素質フィルムを得る工程である。成形準備工程は、炭素質フィルム製造工程で得られた炭素質フィルムを少なくとも１枚以上重ねて成形型に入れる工程である。昇温工程は、不活性雰囲気中で成形型全体を２０００℃〜３２００℃に昇温しつつ０．９８ＭＰａ以上の圧力で成形する工程である。成形工程は、昇温工程後に、不活性雰囲気中で炭素質フィルムの少なくとも一部を加熱することで炭素質フィルムを２２００℃以上の温度に維持しつつ０．９８ＭＰａ以上の圧力で成形する工程である。
【０００８】
請求項２に係るグラファイト面状体の製造方法は、請求項１記載の製造方法において、昇温工程では、不活性雰囲気の高温炉中で成形型と炭素質フィルムとを昇温する。
【０００９】
請求項３に係るグラファイト面状体の製造方法は、請求項１または２記載の製造方法において、昇温工程では、成形型と炭素質フィルムとの間に配置された加熱手段により成形型と炭素質フィルムとを昇温する。
【００１０】
請求項４に係るグラファイト面状体の製造方法は、請求項１または２記載の製造方法において、昇温工程では、炭素質フィルムに通電することで成形型と炭素質フィルムとを昇温する。
【００１１】
請求項５に係るグラファイト面状体の製造方法は、請求項１から４のいずれかに記載の製造方法において、成形工程では、レーザ光を炭素質フィルムの端面に照射して炭素質フィルムを部分的に加熱する。
【００１２】
請求項６に係るグラファイト面状体の製造方法は、請求項１から４のいずれかに記載の製造方法において、成形工程では、炭素質フィルムの端面に火炎を照射して炭素質フィルムを部分的に加熱する。
【００１３】
この発明では、出発原料となる高分子フィルムとして、芳香族ポリイミド、芳香族ポリアミド、ポリオキサジアゾールの中から選ばれた高分子からなるフィルムを用いる。上記各種ポリイミドには、ポリベンゾチアゾール、ボリベンゾビスチアゾール、ポリベンゾオキサゾール、ポリベンゾビスオキサゾール、ポリアミドイミド、ポリベンゾイミダゾール、ポリベンゾビスイミダゾール、ポリテレフタルアミド、ポリフェニレンビニレン、下記の一般式（１）で代表される芳香族ポリイミドがある。
【００１４】
【化１】

【００１５】
【化２】

【００１６】
【化３】

【００１７】
上記各種ポリアミドには、下記の一般式（２）で代表される芳香族ポリアミドがある。
【００１８】
【化４】

【００１９】
具体的な高分子フィルムの材料組成や配合は、用途や製造条件によって適宜選択して実施される。高分子フィルムの厚みは、４００μｍ以下、好ましくは１〜４００μｍの範囲のものが用いられる。フィルム厚が４００μｍよりも厚くなると、炭素化およびグラファイト化の過程において発生するガスのために、内部構造の乱れた炭素前駆体（すなわち難黒鉛化炭素）しかできず、その後に所定形状を有する成形型に加熱圧着して成形する、いわゆるホットプレス加工を行っても良質のグラファイトを得ることができない。フィルム厚が薄い場合には特に大きな制限はない。１μｍよりも薄くなると同じ厚さのグラファイト面状体を製造するのに、より多数枚の炭素質フィルムを製造しておく必要があるので、経済的に不利である。
【００２０】
炭素質フィルムを製造するための熱処理温度は４００〜２０００℃の範囲で実施される。２０００℃以上の温度領域で熱処理を行うこともできるが、上記温度範囲内で熱処理したものを、曲面を構成の一部に加工された等方性黒鉛型に加熱成形して、ホットプレス加工した方が、最終的に製造されるグラファイトの品質に良い結果を与える。この炭素質フィルム製造工程は、ホットプレスの前の予備的な熱処理工程であるが、この段階では高分子フィルムを重ねないで別々に熱処理したほうがよく、特に、４００μｍ以上の厚さには重ねないほうがよい。これは、高分子フィルムを重ねた状態で熱処理すると、高分子フィルムからのガス発生が抑えられ、厚いフィルムを使用したのと同じような欠点が生じるからである。
【００２１】
上記のような予備的な熱処理工程を経て炭素質フィルムを製造した後、複数枚の炭素質フィルムを重ねて、昇温工程を経て加熱圧着工程である成形工程を行い、炭素質のグラファイト化を進行させて、面に平行に配向されたグラファイト結晶を有する所定の面形状に成形されたグラファイト面状体が製造される。
【００２２】
この昇温工程及び成形工程では、圧力制御と温度制御とが重要である。すなわち、この昇温工程及び成形工程では、熱処理中に炭素質フィルムに発生するシワや歪みを取り除きながら圧着することが必要である。そのような処理条件を研究した結果、昇温工程または成形工程における昇温過程において２２００℃以下の温度領域では、炭素質フィルムの割れを防止するために１．９６ＭＰａ以下の圧力であることが望ましいが、あまり小さい圧力ではシワが発生する。この圧力は０．９８ＭＰａ以上であれば有効である。また、圧力を急激に加えず徐々に加えるようにすれば、割れを防ぐ上でより有効である。昇温後２２００℃以上の温度領域では、完全な圧着を実現するために１．９６ＭＰａ以上の圧力であることが望ましいが、０．９８ＭＰａ以上であればよい。
【００２３】
上記のような製造工程を経ることによって、分厚いブロック状をなすとともにロッキング特性が著しく改良された所定のあらかじめ設計された少なくとも１個以上の所定の面形
状をグラファイト面状体を製造することができる。
【００２４】
【作用】
請求項１に係るグラファイト面状体の製造方法では、まず、厚さ１〜４００μｍの高分子フィルムを４００〜２０００℃で熱処理して炭素質フィルムを得る。続いて、得られた炭素質フィルムを少なくとも１枚以上重ねて成形型に入れ、不活性雰囲気中で成形型全体を２０００℃〜３２００℃に昇温しつつ０．９８ＭＰａ以上の圧力で成形する。そして、昇温後に、不活性雰囲気中で炭素質フィルムの少なくとも一部を加熱することで炭素質フィルムを２２００℃以上の温度に維持しつつ０．９８ＭＰａ以上の圧力を加え、グラファイト結晶の配向方向を揃えつつ所定の形状に成形する。ここでも、昇温後の成形時に炭素質フィルムのみを加熱しているので、成形型が高温になりにくく、成形型が軟化しにくい。このため、繰り返して成形型を用いても精度がよいグラファイト面状体を得られる。
【００２５】
請求項２に係るグラファイト面状体の製造方法では、不活性雰囲気の高温炉中で成形型と炭素質フィルムとを昇温しているので、比較的安価な設備で昇温できる。
【００２６】
請求項３に係るグラファイト面状体の製造方法では、成形型と炭素質フィルムとの間に配置された加熱手段により成形型と炭素質フィルムとを昇温しているので、エネルギー効率が高くなりかつ成形型がより軟化しにくい。
【００２７】
請求項４に係るグラファイト面状体の製造方法では、炭素質フィルムに通電することで成形型と炭素質フィルムとを昇温しているので、別にヒータ等の設備を設けることなく昇温できるとともに、エネルギー効率が高くなりかつ成形型がより軟化しにくい。
【００２８】
請求項５に係るグラファイト面状体の製造方法では、レーザ光を炭素質フィルムの端面に照射して炭素質フィルムを部分的に加熱しつつ成形しているので、昇温工程が不要になり、短時間に成形を行える。
【００２９】
請求項６に係るグラファイト面状体の製造方法では、炭素質フィルムの端面に火炎を照射して炭素質フィルムを部分的に加熱しつつ成形しているので、同様に昇温工程が不要になり、簡単な設備で短時間に成形を行える。
【００３０】
【実施例】
（実施例１）
図１は、本発明に係るグラファイト面状体の製造方法の一実施例の実施手順を示す図である。ここでは、グラファイト面状体の一例としてＸ線集光用のトロイダルミラーの製造手順を示している。
【００３１】
図１において、トロイダルミラーは、第１高温炉１と第２高温炉２とを用いて製造される。これらの高温炉１，２はいずれもカーボンヒータ炉である。第１高温炉１は、高分子フィルムを２５００℃まで昇温可能な炉であり、内部に平板状の黒鉛型１０，１１が配置されている。第２高温炉２は、高分子フィルムを熱処理して得られた炭素質フィルム５を３５００℃まで昇温可能な炉であり、内部に炭素質フィルム５を成形するための上下１対の成形型１２，１３が配置されている。
【００３２】
成形型１２，１３は等方性黒鉛製であり、図２に示すように、各成形型１２，１３の成形曲面２１，２２は、型の中心に曲面の重心が配置されるようになっている。これは、上下の圧力を可及的に上下以外の他の方向に分散しないようにして、成形時のグラファイト化の進行に伴い発生する炭素質フィルム５の滑りを抑えるためである。
【００３３】
第２高温炉２の内部には、カーボンヒータ１４が配置されている。カーボンヒータ１４は、スイッチ１５を介して電源１６に接続されている。第２高温炉２の一壁には例えば、石英ガラス製の光学窓１７が設けられている。光学窓１７に面してレーザ照射装置１８が設けられている。レーザ照射装置１８は、ＣＯ2 レーザ光を出射するレーザ源２０と、光学窓１７に面して配置された集光レンズ１９とを有している。集光レンズ１９は、レーザ源２０から照射されたレーザ光を成形された炭素質フィルム５の端面でたとえば５ｍｍ径のスポット光に集光する。また、第２高温炉２にはアルゴンガス発生源２３が連結されており、そこからアルゴンガスが供給される。
【００３４】
このように構成された２つの高温炉１，２を用いて以下の手順でグラファイト面状体が製造される。
【００３５】
まず前述した高分子フィルムを１又は複数枚用意し、それを第１高温炉１内の黒鉛型１０，１１で上下に挟んで、アルゴン気流中で４００〜２０００℃の温度で熱処理して炭素質フィルム５を得る（図１（ａ））。続いて、得られた炭素質フィルム５を１または複数枚重ねて第２高温炉２内の成形型１２，１３に入れる（図１（ｂ））。成形型１２，１３に炭素質フィルム５を入れると、第２高温炉２内にアルゴンガスを充填して成形型１２，１３にたとえば０．９８ＭＰａの圧力を徐々に加えつつ、スイッチ１５を閉じてカーボンヒータ１４により成形型１２，１３全体をたとえば、３０００℃まで昇温する（図１（ｃ））。３０００℃まで全体が昇温すると、圧力を１．９６ＭＰａにしてレーザ源２０を点灯して成形されている炭素質フィルム５の端面にレーザ光を照射して、炭素質フィルム５のみを加熱する。
【００３６】
グラファイト化が進行すると、結晶面の配向方向（ａｂ面方向）で熱伝導率が高くなるので、炭素質フィルム５は端面に照射されたレーザ光によって３２００℃以上に加熱される。このとき、結晶面の配向方向と交差する方向の熱伝導率は低いので、成形型１２，１３にはレーザ光による熱が伝わりにくい。このため、炭素質フィルム５を３０００℃以上に加熱しても成形型１２，１３が高温に加熱されず、成形型１２，１３が軟化しにくくなり、繰り返して成形型を用いても精度がよいグラファイト面状体が得られる。
【００３７】
図３に示すように、８枚のグラファイト面状体６でトロイダルミラー７を構成する場合、得られたグラファイト面状体６の形を整えて太鼓筒状の８分割の保持型８に内壁にそれぞれ貼り付ける。このとき、厚みが厚いグラファイト面状体６が得られた場合には、それを厚み方向に分割して０．５ｍｍ程度の厚みにしてもよい。そして、グラファイト面状体６が張りつけられた８つの保持型８を組み立てる。なお、保持型８には、図示しない係合手段がそれぞれ設けられており、組み立て時に、内壁がトロイダル曲線となるようになっている。
【００３８】
（実施例２）
上述の実施例ではレーザ照射装置で炭素質フィルム５を部分的に加熱したが、ガスバーナによって昇温加熱してもよい。
【００３９】
図４において、第２高温炉２には、アルゴンガス発生源２３に加えて、排気装置２４が連結されている。また、第２高温炉２には、成形中の炭素質フィルム５の端面を加熱するためのガスバーナ２５の先端が突出している。ガスバーナ２５には、酸素ガスと燃料ガス（アセチレンガス等）との混合ガスが供給されている。排気装置２４は、燃焼後のガスを排気して第２高温炉２中をアルゴンガス雰囲気に保つためのものである。
【００４０】
このような製造装置でグラファイト面状体を製造する場合、まず前述した高分子フィル
ムを１又は複数枚用意し、それを第１高温炉１内の黒鉛型１０，１１で上下に挟んで、アルゴン気流中で４００〜２０００℃の温度で熱処理して炭素質フィルム５を得る（図４（ａ））。続いて、得られた炭素質フィルム１を１または複数枚重ねて第２高温炉２内の成形型１２，１３に入れる（図４（ｂ））。成形型１２，１３に炭素質フィルム５を入れると、成形型１２，１３にたとえば０．９８ＭＰａの圧力を徐々に加えつつ、スイッチ１５を閉じてカーボンヒータ１４により成形型１２，１３全体をたとえば、３０００℃まで昇温する（図４（ｃ））。３０００℃まで全体が昇温すると、圧力を１．９６ＭＰａにしてガスバーナ２５を点火して成形されている炭素質フィルム５の端面に火炎を照射して、炭素質フィルム５のみを加熱する。
【００４１】
グラファイト化が進行すると、結晶面の配向方向（ａｂ面方向）で熱伝導率が高くなるので、炭素質フィルム５は端面に照射された火炎によって３２００℃以上に加熱される。このとき、結晶面の配向方向と交差する方向の熱伝導率は低いので、成形型１２，１３には火炎による熱が伝わりにくい。このため、炭素質フィルム５を３０００℃以上に加熱しても成形型１２，１３が高温に加熱されず、成形型１２，１３が軟化しにくくなり、繰り返して成形型を用いても精度がよいグラファイト面状体が得られる。
【００４２】
（実施例３）
上述の実施例では、レーザ光や火炎により炭素質フィルム５を部分的に加熱したが、ヒータにより部分的に加熱してもよい。
【００４３】
図５において、成形型１２，１３の成形面にはヒータ３０，３１がそれぞれ配置されている。また、第２高温炉２には、成形中の炭素質フィルム５の端面を加熱するためのガスバーナ２５の先端が突出している。ヒータ３０，３１は、高配向性グラファイト製であり、配向方向は成形面に沿った方向である。ヒータ３０，３１にはスイッチ３２を介して電源３３が接続されている。
【００４４】
このような製造装置でグラファイト面状体を製造する場合、まず前述した高分子フィルムを１又は複数枚用意し、それを第１高温炉１内の黒鉛型１０，１１で上下に挟んで、アルゴン気流中で４００〜２０００℃の温度で熱処理して炭素質フィルム５を得る（図５（ａ））。続いて、得られた炭素質フィルム５を１または複数枚重ねて第２高温炉２内の成形型１２，１３に入れる（図５（ｂ））。成形型１２，１３に炭素質フィルム５を入れると、成形型１２，１３にたとえば０．９８ＭＰａの圧力を徐々に加えつつ、スイッチ１５を閉じてカーボンヒータ１４により成形型１２，１３全体をたとえば、３０００℃まで昇温する（図５（ｃ））。このとき、図６（ｃ）に示すように、スイッチ３２も閉じカーボンヒータ１４とヒータ３０，３１とで昇温してもよい。３０００℃まで全体が昇温すると、圧力を１．９６ＭＰａにしてスイッチ１５を開き、スイッチ３２を閉じて炭素質フィルム５のみをヒータ３０，３１によって加熱する。なお、昇温工程でスイッチ３２を閉じている場合には、スイッチ１５を開くだけでよい。
【００４５】
ここでは、炭素質フィルム５を３０００℃以上に加熱しても成形型１２，１３が高温に加熱されず、成形型１２，１３が軟化しにくくなり、繰り返して成形型を用いても精度がよいグラファイト面状体が得られる。
【００４６】
（実施例４）
実施例３では、ヒータを設けて炭素質フィルム５を部分的に加熱したが、グラファイトの特性を利用して、炭素質フィルム５に直接通電して炭素質フィルム５を部分的に加熱してもよい。
【００４７】
図７において、成形型１２，１３に挟まれた、炭素質フィルム５には成形時に電源３３がスイッチ３２を介して接続されている。なお、この接続位置は、炭素質フィルム５の端面であればどこでもよい。
【００４８】
このような製造装置でグラファイト面状体を製造する場合、まず前述した高分子フィルムを１又は複数枚用意し、それを第１高温炉１内の黒鉛型１０，１１で上下に挟んで、アルゴン気流中で４００〜２０００℃の温度で熱処理して炭素質フィルム５を得る（図７（ａ））。続いて、得られた炭素質フィルム５を１または複数枚重ねて第２高温炉２内の成形型１２，１３に入れる（図７（ｂ））。成形型１２，１３に炭素質フィルム５を入れると、炭素質フィルム５を電源３３に接続し、成形型１２，１３にたとえば０．９８ＭＰａの圧力を徐々に加えつつ、スイッチ１５を閉じてカーボンヒータ１４により成形型１２，１３全体をたとえば、３０００℃まで昇温する（図７（ｃ））。このとき、図８（ｃ）に示すように、スイッチ３２も閉じカーボンヒータ１４で昇温するとともに、自身を加熱してもよい。３０００℃まで全体が昇温すると、圧力を１．９６ＭＰａにしてスイッチ１５を開き、スイッチ３２を閉じて炭素質フィルム５のみを加熱する。なお、昇温工程でスイッチ３２を閉じている場合には、スイッチ１５を開くだけでよい。
【００４９】
ここでは、炭素質フィルム５を３０００℃以上に加熱しても成形型１２，１３が高温に加熱されず、成形型１２，１３が軟化しにくくなり、繰り返して成形型を用いても精度がよいグラファイト面状体が得られる。
【００５０】
（実験例）
ＰＯＤフィルム（厚み４，２５，１００，４５０μｍ）を１００℃で熱処理して炭素質フィルムを製造した後、それぞれの厚みのフィルムを１０枚ずつ重ねて昇温工程を行う。昇温工程で、２２００℃までは０．９８ＭＰａの圧力を加え、２２００℃以上になると１．９６ＭＰａの圧力を印加し、続いて、炭素質フィルム５に部分的に熱を加え、３２００℃で一定時間処理を行ってグラファイト面状体を得た。この工程を繰り返して、８個のグラファイト面状体を得て、それにより図３に示すトロイダルミラー７を製作した。
【００５１】
この実験例において、グラファイト化の程度を評価するために、ロッキング特性を測定しており、これらの物性の測定条件は下記のとおりである。
【００５２】
理学電機社製ロータフレックスＲＵ−２００Ｂ型Ｘ線回析装置を用い、グラファイト（０００２）線のピーク位置におけるロッキング特性とした。そのロッキング特性は、０．６°（４μｍ）、０．８°（２５μｍ）、１．５°（１００μｍ）、１．８°（４５０μｍ）となり、ロッキング特性の著しい向上が認められた。
【００５３】
また、同じ成形型を繰り返して用いても成形後の寸法のばらつきが少なく、得られたトロイダルミラー７は、所望の性能を発揮した。
【００５４】
（他の実施例）
（ａ）本発明方法は、グラファイト面状体としてのトロイダルミラーの製造に限定されるものではなく、他の曲面，平面形状のミラーや放熱板、反射板等のグラファイト面状体の製造にも適用できる。
（ｂ）第１高温炉１と第２高温炉２とを共用してもよい。
（ｃ）本発明のフィルムの熱処理は導電性が得られるまで加熱処理し、その後通電により炭素質フィルムを得てもよい。
【００５５】
【発明の効果】
請求項１に係るグラファイト面状体の製造方法では、昇温後の成形時に炭素質フィルムのみを加熱しているので、成形型が高温になりにくく、成形型が軟化しにくい。このため、繰り返して成形型を用いても精度がよいグラファイト面状体を得られる。
【００５６】
請求項２に係るグラファイト面状体の製造方法では、不活性雰囲気の高温炉中で成形型と炭素質フィルムとを昇温しているので、比較的安価な設備で昇温できる。
【００５７】
請求項３に係るグラファイト面状体の製造方法では、成形型と炭素質フィルムとの間に配置された加熱手段により成形型と炭素質フィルムとを昇温しているので、エネルギー効率が高くなりかつ成形型がより軟化しにくい。
【００５８】
請求項４に係るグラファイト面状体の製造方法では、炭素質フィルムに通電することで成形型と炭素質フィルムとを昇温しているので、別にヒータ等の設備を設けることなく昇温できるとともに、エネルギー効率が高くなりかつ成形型がより軟化しにくい。
【００５９】
請求項５に係るグラファイト面状体の製造方法では、レーザ光を炭素質フィルムの端面に照射して炭素質フィルムを部分的に加熱しつつ成形しているので、昇温工程が不要になり、短時間に成形を行える。
【００６０】
請求項６に係るグラファイト面状体の製造方法では、炭素質フィルムの端面に火炎を照射して炭素質フィルムを部分的に加熱しつつ成形しているので、同様に昇温工程が不要になり、簡単な設備で短時間に成形を行える。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明方法の一実施例の実施手順を示す模式図
【図２】成形型の形状を示す側面および正面図
【図３】トロイダルミラーの斜視図
【図４】実施例２の実施手順を示す模式図
【図５】実施例３の実施手順を示す模式図
【図６】実施例３の変形例の実施手順を示す模式図
【図７】実施例４の実施手順を示す模式図
【図８】実施例４の変形例の実施手順を示す模式図
【符号の説明】
１第１高温炉
２第２高温炉
５炭素質フィルム
６グラファイト面状体
１２，１３成形型
１４カーボンヒータ
１８レーザ照射装置
２３アルゴンガス発生源
２５ガスバーナ
３０，３１ヒータ[0001]
[Industrial application fields]
The present invention relates to a method for producing a graphite sheet, and more particularly to a method for producing a highly planar graphite sheet formed into a predetermined surface shape.
[0002]
[Prior art]
Conventionally, as a method for producing a graphite crystal, a CVD method or a method for graphitizing a polymer film is known. However, a technique for obtaining a planar body having a small curvature radius has not been established.
[0003]
[Problems to be solved by the invention]
A planar body having a large curvature radius can be manufactured by the above-described manufacturing method. A planar body with a small curvature radius cannot be manufactured.
[0004]
Therefore, the present inventors have already filed a method for producing a toroidal mirror having a small curvature radius with a graphite sheet using a specific polymer material as a starting material (Japanese Patent Application No. 6-154628). . In this production method, one or a plurality of specific polymer films having a thickness of 1 to 400 μm are heat-treated at 400 to 2000 ° C. to obtain a carbonaceous film, and one or more obtained carbonaceous films are stacked to form a toroidal mirror. A highly oriented graphite sheet that is a segmented piece of a toroidal mirror is obtained by placing it in a segmented mold having a shape and molding at a high temperature in an inert atmosphere. When the molding temperature is 3000 ° C. or higher, the orientation becomes higher, and the graphite crystal is oriented parallel to the curved surface of the mirror. For this reason, isotropic graphite is used as the material of the mold so as to withstand such high temperatures.
[0005]
However, even if a mold made of isotropic graphite is used, if the carbonaceous film is molded at a temperature of 3000 ° C. or higher, the mold tends to soften with high heat. For this reason, when a mold is used repeatedly, its shape is deformed by the pressure during molding and is not maintained constant, and the shape of the molded graphite sheet varies, producing a highly accurate graphite sheet. Hard to do.
[0006]
The objective of this invention is providing the manufacturing method of the graphite planar body which can manufacture the graphite planar body which has the high orientation shape | molded by the predetermined | prescribed surface shape with sufficient precision.
[0007]
[Means for Solving the Problems]
The method for producing a graphite planar body according to claim 1 includes a carbonaceous film production process, a molding preparation process, a temperature raising process, and a molding process. The carbonaceous film manufacturing process is a process of obtaining a carbonaceous film by heat-treating one or a plurality of polymer films having a thickness of 1 to 400 μm at 400 to 2000 ° C. The molding preparation process is a process in which at least one carbonaceous film obtained in the carbonaceous film manufacturing process is stacked and placed in a mold. The temperature raising step is a step of molding the entire mold at a pressure of 0.98 MPa or more while raising the temperature of the entire mold to 2000 ° C. to 3200 ° C. in an inert atmosphere. The forming step is a step of forming at a pressure of 0.98 MPa or more while maintaining the carbonaceous film at a temperature of 2200 ° C. or higher by heating at least a part of the carbonaceous film in an inert atmosphere after the temperature raising step. is there.
[0008]
The method for producing a graphite planar body according to claim 2 is the method of claim 1, wherein, in the temperature raising step, the temperature of the mold and the carbonaceous film is raised in a high-temperature furnace in an inert atmosphere.
[0009]
According to a third aspect of the present invention, there is provided a method for producing a planar graphite body according to the first or second aspect, wherein, in the temperature raising step, the mold and the carbon are heated by a heating means disposed between the mold and the carbonaceous film. Heat up the quality film.
[0010]
According to a fourth aspect of the present invention, there is provided a method for producing a planar graphite body according to the first or second aspect, wherein the temperature of the forming die and the carbonaceous film is increased by energizing the carbonaceous film in the temperature raising step.
[0011]
The method for producing a graphite planar body according to claim 5 is the production method according to any one of claims 1 to 4, wherein in the molding step, the end face of the carbonaceous film is irradiated with laser light to partially apply the carbonaceous film. Heat up.
[0012]
The method for producing a graphite planar body according to claim 6 is the production method according to any one of claims 1 to 4, wherein, in the molding step, the end face of the carbonaceous film is irradiated with a flame to partially apply the carbonaceous film. Heat to.
[0013]
In this invention, a film made of a polymer selected from aromatic polyimide, aromatic polyamide, and polyoxadiazole is used as the polymer film that is a starting material. Examples of the various polyimides include polybenzothiazole, polybenzobisthiazole, polybenzoxazole, polybenzobisoxazole, polyamideimide, polybenzimidazole, polybenzobisimidazole, polyterephthalamide, polyphenylene vinylene, the following general formula (1) There are aromatic polyimides represented by
[0014]
[Chemical 1]

[0015]
[Chemical formula 2]

[0016]
[Chemical 3]

[0017]
Examples of the various polyamides include aromatic polyamides represented by the following general formula (2).
[0018]
[Formula 4]

[0019]
The specific material composition and blending of the polymer film are appropriately selected depending on the application and production conditions. The polymer film has a thickness of 400 μm or less, preferably in the range of 1 to 400 μm. When the film thickness is thicker than 400 μm, only a carbon precursor having a disordered internal structure (that is, non-graphitizable carbon) can be formed due to gas generated in the process of carbonization and graphitization, and thereafter a molding having a predetermined shape. Even if a so-called hot pressing process is performed by thermocompression bonding to a mold, good quality graphite cannot be obtained. There is no particular limitation when the film thickness is thin. If the thickness is smaller than 1 μm, it is economically disadvantageous because it is necessary to produce a larger number of carbonaceous films in order to produce a graphite sheet having the same thickness.
[0020]
The heat processing temperature for manufacturing a carbonaceous film is implemented in the range of 400-2000 degreeC. Although heat treatment can be performed in a temperature range of 2000 ° C. or higher, heat treatment is performed within the above temperature range by hot forming into an isotropic graphite mold in which a curved surface is processed into a part of the configuration, and hot pressing is performed. This gives better results for the quality of the graphite produced in the end. This carbonaceous film manufacturing process is a preliminary heat treatment process before hot pressing, but at this stage it is better to heat the polymer film separately without overlapping, especially not to a thickness of 400 μm or more. Better. This is because when the heat treatment is performed in a state where the polymer films are stacked, gas generation from the polymer film is suppressed, and the same defects as in the case of using a thick film are generated.
[0021]
After producing a carbonaceous film through the preliminary heat treatment process as described above, a plurality of carbonaceous films are stacked , a molding process that is a thermocompression bonding process is performed through a temperature raising process, and carbonitized carbonization is performed . By proceeding, a graphite planar body formed into a predetermined surface shape having graphite crystals oriented parallel to the surface is manufactured.
[0022]
In the temperature raising process and the molding process, pressure control and temperature control are important. That is, in the temperature raising step and the molding step, it is necessary to perform pressure bonding while removing wrinkles and distortion generated in the carbonaceous film during the heat treatment. As a result of studying such processing conditions, it is desirable that the pressure is 1.96 MPa or less in order to prevent cracking of the carbonaceous film in the temperature range of 2200 ° C. or less in the temperature raising process in the temperature raising step or the molding step. However, wrinkles occur at too low pressure. If this pressure is 0.98 MPa or more, it is effective. In addition, it is more effective in preventing cracking if the pressure is gradually applied rather than suddenly. In the temperature range of 2200 ° C. or higher after the temperature rise, a pressure of 1.96 MPa or higher is desirable to achieve complete pressure bonding, but it may be 0.98 MPa or higher.
[0023]
By passing through the manufacturing process as described above, it is possible to manufacture a graphite planar body having a predetermined block shape having at least one predetermined design that has a thick block shape and a remarkably improved locking characteristic. .
[0024]
[Action]
In the method for producing a graphite planar body according to claim 1 , first, a polymer film having a thickness of 1 to 400 μm is heat-treated at 400 to 2000 ° C. to obtain a carbonaceous film. Subsequently, at least one carbonaceous film obtained is placed in a mold, and the whole mold is molded at a pressure of 0.98 MPa or more while raising the temperature of the entire mold to 2000 ° C. to 3200 ° C. in an inert atmosphere. Then, after the temperature is raised, a pressure of 0.98 MPa or more is applied while maintaining the carbonaceous film at a temperature of 2200 ° C. or higher by heating at least a part of the carbonaceous film in an inert atmosphere, and the orientation direction of the graphite crystal Are formed into a predetermined shape. Also here, since only the carbonaceous film is heated during the molding after the temperature rise , the molding die is unlikely to become high temperature and the molding die is difficult to soften. For this reason, even if it repeatedly uses a shaping | molding die, a highly accurate graphite planar body can be obtained.
[0025]
In the method for producing a graphite sheet according to claim 2, since the temperature of the mold and the carbonaceous film is raised in a high-temperature furnace in an inert atmosphere, the temperature can be raised with relatively inexpensive equipment.
[0026]
In the method for producing a graphite sheet according to claim 3, since the temperature of the mold and the carbonaceous film is raised by the heating means disposed between the mold and the carbonaceous film, the energy efficiency is increased. In addition, the mold is more difficult to soften.
[0027]
In the method for producing a graphite sheet according to claim 4, since the temperature of the mold and the carbonaceous film is increased by energizing the carbonaceous film, the temperature can be increased without providing a separate heater or the like. , Energy efficiency is high and the mold is less likely to soften.
[0028]
In the method for producing a graphite planar body according to claim 5, since the carbonaceous film is partially heated by irradiating the end face of the carbonaceous film with laser light, a temperature raising step becomes unnecessary, Molding can be performed in a short time.
[0029]
In the method for producing a graphite planar body according to claim 6, since the carbonaceous film is molded while being partially heated by irradiating a flame to the end face of the carbonaceous film, the temperature raising step is likewise unnecessary. It can be molded in a short time with simple equipment.
[0030]
【Example】
(Example 1)
FIG. 1 is a diagram showing an implementation procedure of an embodiment of a method for producing a graphite sheet according to the present invention. Here, the manufacturing procedure of the toroidal mirror for X-ray condensing is shown as an example of the graphite sheet.
[0031]
In FIG. 1, the toroidal mirror is manufactured using a first high temperature furnace 1 and a second high temperature furnace 2. These high-

temperature furnaces

1 and 2 are both carbon heater furnaces. The first high-temperature furnace 1 is a furnace capable of raising the temperature of the polymer film to 2500 ° C., and

flat graphite molds

10 and 11 are disposed therein. The second high-temperature furnace 2 is a furnace capable of raising the temperature of the carbonaceous film 5 obtained by heat-treating the polymer film to 3500 ° C., and a pair of upper and lower molds for molding the carbonaceous film 5 inside. 12 and 13 are arranged.
[0032]
The

molds

12 and 13 are made of isotropic graphite. As shown in FIG. 2, the

curved surfaces

21 and 22 of the

respective molds

12 and 13 are arranged such that the center of gravity of the curved surface is arranged at the center of the mold. Yes. This is because the upper and lower pressures are not dispersed in directions other than the upper and lower sides as much as possible, and the slip of the carbonaceous film 5 generated with the progress of graphitization at the time of molding is suppressed.
[0033]
A carbon heater 14 is disposed inside the second high temperature furnace 2. The carbon heater 14 is connected to a power source 16 via a switch 15. An optical window 17 made of, for example, quartz glass is provided on one wall of the second high temperature furnace 2. A laser irradiation device 18 is provided facing the optical window 17. The laser irradiation device 18 has a laser source 20 that emits CO2 laser light, and a condenser lens 19 that is disposed facing the optical window 17. The condensing lens 19 condenses the laser light emitted from the laser source 20 into spot light having a diameter of, for example, 5 mm at the end face of the molded carbonaceous film 5. The second high temperature furnace 2 is connected with an argon gas generation source 23 from which argon gas is supplied.
[0034]
Using the two high-

temperature furnaces

1 and 2 configured as described above, a graphite sheet is manufactured by the following procedure.
[0035]
First, one or a plurality of the above-described polymer films are prepared, sandwiched between the upper and

lower graphite molds

10 and 11 in the first high-temperature furnace 1, and heat-treated at a temperature of 400 to 2000 ° C. in an argon stream. A film 5 is obtained (FIG. 1 (a)). Subsequently, one or a plurality of the obtained carbonaceous films 5 are stacked and placed in the

molds

12 and 13 in the second high-temperature furnace 2 (FIG. 1B). When the carbonaceous film 5 is placed in the

molds

12 and 13, the second high temperature furnace 2 is filled with argon gas, and a pressure of, for example, 0.98 MPa is gradually applied to the

molds

12 and 13, while the switch 15 is closed. The

entire molds

12 and 13 are heated to, for example, 3000 ° C. by the carbon heater 14 (FIG. 1C). When the entire temperature is raised to 3000 ° C., the pressure is set to 1.96 MPa, the laser source 20 is turned on, the end face of the carbonaceous film 5 formed is irradiated with laser light, and only the carbonaceous film 5 is heated.
[0036]
As the graphitization progresses, the thermal conductivity increases in the crystal plane orientation direction (ab-plane direction), so the carbonaceous film 5 is heated to 3200 ° C. or higher by the laser light irradiated to the end face. At this time, the heat conductivity in the direction intersecting with the orientation direction of the crystal plane is low. For this reason, even if the carbonaceous film 5 is heated to 3000 ° C. or higher, the

molds

12 and 13 are not heated to a high temperature, and the

molds

12 and 13 are not easily softened. A graphite sheet is obtained.
[0037]
As shown in FIG. 3, when the toroidal mirror 7 is constituted by eight graphite planar bodies 6, the shape of the obtained graphite planar body 6 is arranged to form a drum cylinder-shaped eight-divided holding mold 8 on the inner wall. Paste each. At this time, when a thick graphite sheet 6 is obtained, it may be divided in the thickness direction to have a thickness of about 0.5 mm. Then, the eight holding dies 8 to which the graphite sheet 6 is attached are assembled. The holding mold 8 is provided with engaging means (not shown) so that the inner wall becomes a toroidal curve when assembled.
[0038]
( Example 2)
In the above-described embodiment, the carbonaceous film 5 is partially heated by the laser irradiation device, but may be heated by a gas burner.
[0039]
In FIG. 4, in addition to the argon gas generation source 23, an exhaust device 24 is connected to the second high temperature furnace 2. Further, the tip of a gas burner 25 for heating the end face of the carbonaceous film 5 being molded protrudes from the second high-temperature furnace 2. A gas mixture of oxygen gas and fuel gas (acetylene gas or the like) is supplied to the gas burner 25. The exhaust device 24 is for exhausting the gas after combustion to keep the second high temperature furnace 2 in an argon gas atmosphere.
[0040]
When producing a graphite sheet with such a production apparatus, first, one or a plurality of the above-described polymer films are prepared and sandwiched vertically between

graphite molds

10 and 11 in the first high-temperature furnace 1, and argon It heat-processes at the temperature of 400-2000 degreeC in airflow, and the carbonaceous film 5 is obtained (FIG. 4 (a)). Subsequently, one or a plurality of the obtained carbonaceous films 1 are stacked and placed in the

molds

12 and 13 in the second high-temperature furnace 2 (FIG . 4B). When the carbonaceous film 5 is inserted into the

molds

12 and 13, the switch 15 is closed while gradually applying a pressure of, for example, 0.98 MPa to the

molds

12 and 13, and the

entire molds

12 and 13 are, for example, The temperature is raised to 3000 ° C. (FIG. 4C ). When the entire temperature is raised to 3000 ° C., the pressure is set to 1.96 MPa, the gas burner 25 is ignited to irradiate the end face of the carbonaceous film 5 that is molded, and only the carbonaceous film 5 is heated.
[0041]
As the graphitization progresses, the thermal conductivity increases in the crystal plane orientation direction (ab-plane direction), so the carbonaceous film 5 is heated to 3200 ° C. or higher by the flame irradiated to the end face. At this time, the heat conductivity in the direction intersecting with the orientation direction of the crystal plane is low. For this reason, even if the carbonaceous film 5 is heated to 3000 ° C. or higher, the

molds

12 and 13 are not heated to a high temperature, and the

molds

12 and 13 are not easily softened. A graphite sheet is obtained.
[0042]
( Example 3)
In the above embodiment, the carbonaceous film 5 is partially heated by laser light or flame, but may be partially heated by a heater.
[0043]
In FIG. 5,

heaters

30 and 31 are arranged on the molding surfaces of the

molds

12 and 13, respectively. Further, the tip of a gas burner 25 for heating the end face of the carbonaceous film 5 being molded protrudes from the second high-temperature furnace 2. The

heaters

30 and 31 are made of highly oriented graphite, and the orientation direction is a direction along the molding surface. A power source 33 is connected to the

heaters

30 and 31 via a switch 32.
[0044]
When producing a graphite sheet with such a production apparatus, first, one or a plurality of the above-described polymer films are prepared and sandwiched vertically between

graphite molds

10 and 11 in the first high-temperature furnace 1, and argon It heat-processes in the airflow at the temperature of 400-2000 degreeC, and the carbonaceous film 5 is obtained (FIG. 5 (a)). Subsequently, one or more of the obtained carbonaceous films 5 are stacked and placed in the

molds

12 and 13 in the second high temperature furnace 2 (FIG . 5B). When the carbonaceous film 5 is inserted into the

molds

12 and 13, and the

entire molds

12 and 13 are, for example, The temperature is raised to 3000 ° C. (FIG. 5 (c)). At this time, as shown in FIG. 6C , the switch 32 may be closed and the temperature may be raised by the carbon heater 14 and the

heaters

30 and 31. When the whole temperature rises to 3000 ° C., the pressure is set to 1.96 MPa, the switch 15 is opened, the switch 32 is closed, and only the carbonaceous film 5 is heated by the

heaters

30 and 31. When the switch 32 is closed in the temperature raising process, it is only necessary to open the switch 15.
[0045]
Here, even if the carbon film 5 is heated to 3000 ° C. or higher, the

molds

12 and 13 are not heated to a high temperature, and the

molds

12 and 13 are not easily softened. A graphite sheet is obtained.
[0046]
Example 4
In Example 3 , the carbonaceous film 5 was partially heated by providing a heater. However, even if the carbonaceous film 5 was partially heated by directly applying current to the carbonaceous film 5 using the characteristics of graphite, the heater was provided. Good.
[0047]
In FIG. 7, a power source 33 is connected to the carbonaceous film 5 sandwiched between the

molds

12 and 13 via a switch 32 during molding. This connection position may be anywhere as long as it is an end face of the carbonaceous film 5.
[0048]
When producing a graphite sheet with such a production apparatus, first, one or a plurality of the above-described polymer films are prepared and sandwiched vertically between

graphite molds

10 and 11 in the first high-temperature furnace 1, and argon It heat-processes at the temperature of 400-2000 degreeC in airflow, and the carbonaceous film 5 is obtained (FIG. 7 (a)). Subsequently, one or more of the obtained carbonaceous films 5 are stacked and placed in the

molds

12 and 13 in the second high temperature furnace 2 (FIG. 7B ). When the carbonaceous film 5 is inserted into the

molds

12 and 13, the carbonaceous film 5 is connected to the power source 33 and the switch 15 is closed while gradually applying a pressure of, for example, 0.98 MPa to the

molds

12 and 13, and the carbon heater 14, the

entire molds

12, 13 are heated to, for example, 3000 ° C. (FIG . 7C). At this time, as shown in FIG. 8C , the switch 32 may be closed and the temperature may be raised by the carbon heater 14 and may be heated. When the entire temperature is raised to 3000 ° C., the pressure is set to 1.96 MPa, the switch 15 is opened, the switch 32 is closed, and only the carbonaceous film 5 is heated. When the switch 32 is closed in the temperature raising process, it is only necessary to open the switch 15.
[0049]
Here, even if the carbon film 5 is heated to 3000 ° C. or higher, the

molds

12 and 13 are not heated to a high temperature, and the

molds

12 and 13 are not easily softened. A graphite sheet is obtained.
[0050]
(Experimental example)
A POD film (

thickness

4, 25, 100, 450 μm) is heat-treated at 100 ° C. to produce a carbonaceous film, and then a temperature rising process is performed by stacking 10 films of each thickness. In the temperature raising step, a pressure of 0.98 MPa is applied up to 2200 ° C., and a pressure of 1.96 MPa is applied when the temperature reaches 2200 ° C. or higher. Subsequently, heat is partially applied to the carbonaceous film 5 and constant at 3200 ° C. Time treatment was performed to obtain a graphite sheet. This process was repeated to obtain eight graphite planar bodies, thereby producing the toroidal mirror 7 shown in FIG.
[0051]
In this experimental example, in order to evaluate the degree of graphitization, the rocking characteristics were measured, and the measurement conditions for these physical properties were as follows.
[0052]
Using a Rotaflex RU-200B type X-ray diffraction apparatus manufactured by Rigaku Corporation, the rocking characteristics at the peak position of the graphite (0002) line were obtained. The rocking characteristics were 0.6 ° (4 μm), 0.8 ° (25 μm), 1.5 ° (100 μm), and 1.8 ° (450 μm), and a remarkable improvement in the rocking characteristics was recognized.
[0053]
Further, even when the same mold was used repeatedly, there was little variation in dimensions after molding, and the obtained toroidal mirror 7 exhibited desired performance.
[0054]
(Other examples)
(A) The method of the present invention is not limited to the production of a toroidal mirror as a graphite planar body, but also for the production of graphite planar bodies such as other curved or planar mirrors, heat sinks, reflectors, etc. Applicable.
(B) The first high temperature furnace 1 and the second high temperature furnace 2 may be shared.
(C) The heat treatment of the film of the present invention may be heat-treated until conductivity is obtained, and then a carbonaceous film may be obtained by energization.
[0055]
【The invention's effect】
In the method for producing a graphite planar body according to claim 1, since only the carbonaceous film is heated at the time of molding after the temperature rise, the mold is unlikely to become high temperature and the mold is difficult to soften. For this reason, even if it repeatedly uses a shaping | molding die, a highly accurate graphite planar body can be obtained.
[0056]
In the method for producing a graphite sheet according to claim 2, since the temperature of the mold and the carbonaceous film is raised in a high-temperature furnace in an inert atmosphere, the temperature can be raised with relatively inexpensive equipment.
[0057]
In the method for producing a graphite sheet according to claim 3, since the temperature of the mold and the carbonaceous film is raised by the heating means disposed between the mold and the carbonaceous film, the energy efficiency is increased. In addition, the mold is more difficult to soften.
[0058]
In the method for producing a graphite sheet according to claim 4, since the temperature of the mold and the carbonaceous film is increased by energizing the carbonaceous film, the temperature can be increased without providing a separate heater or the like. , Energy efficiency is high and the mold is less likely to soften.
[0059]
In the method for producing a graphite sheet according to claim 5, since the carbon film is partially heated by irradiating the end face of the carbon film with laser light, a temperature raising step is not necessary, Molding can be performed in a short time.
[0060]
In the method for producing a graphite planar body according to claim 6, since the carbonaceous film is molded while being partially heated by irradiating a flame to the end face of the carbonaceous film, the temperature raising step is likewise unnecessary. It can be molded in a short time with simple equipment.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a schematic view showing a procedure for carrying out an embodiment of the method of the present invention. FIG. 2 is a side view and a front view showing the shape of a mold. FIG. 3 is a perspective view of a toroidal mirror.
FIG. 4 is a schematic diagram showing an implementation procedure of Example 2.
FIG. 5 is a schematic diagram showing an implementation procedure of Example 3.
FIG. 6 is a schematic diagram showing an implementation procedure of a modification of the third embodiment.
FIG. 7 is a schematic diagram showing an implementation procedure of Example 4.
FIG. 8 is a schematic diagram showing an implementation procedure of a modification of the fourth embodiment.
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 1st high temperature furnace 2 2nd high temperature furnace 5 Carbonaceous film 6 Graphite

planar body

12, 13 Mold 14 Carbon heater 18 Laser irradiation device 23 Argon gas generation source 25

Gas burner

30, 31 Heater

Claims

A method for producing a graphite planar body having high orientation formed into a predetermined surface shape,
A carbonaceous film manufacturing process for obtaining a carbonaceous film by heat-treating one or a plurality of polymer films having a thickness of 1 to 400 μm at 400 to 2000 ° C .;
A molding preparation step in which at least one carbonaceous film obtained in the carbonaceous film production step is stacked and placed in a molding die;
A temperature raising step of molding the whole mold in an inert atmosphere at a pressure of 0.98 MPa or more while raising the temperature to 2000 ° C. to 3200 ° C .;
A molding step of molding the carbonaceous film at a pressure of 0.98 MPa or more while maintaining the temperature of 2200 ° C. or more by heating at least a part of the carbonaceous film in an inert atmosphere after the temperature raising step; ,
The manufacturing method of the graphite planar body containing this.

The method for producing a graphite planar body according to claim 1 , wherein in the temperature raising step, the temperature of the mold and the carbonaceous film is raised in a high-temperature furnace in an inert atmosphere.

3. The production of a graphite planar body according to claim 1 , wherein, in the temperature raising step, the temperature of the mold and the carbonaceous film is increased by a heating unit disposed between the mold and the carbonaceous film. Method.

3. The method for producing a graphite planar body according to claim 1 , wherein in the temperature raising step, the mold and the carbonaceous film are heated by energizing the carbonaceous film.

5. The method for producing a graphite planar body according to claim 1 , wherein, in the forming step, the end face of the carbonaceous film is irradiated with laser light to partially heat the carbonaceous film.

5. The method for producing a graphite planar body according to claim 1 , wherein, in the forming step, the end face of the carbonaceous film is irradiated with a flame to partially heat the carbonaceous film.