JP3510985B2 - 使用済マグノックス燃料の乾式前処理方法 - Google Patents
使用済マグノックス燃料の乾式前処理方法Info
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Solid Fuels And Fuel-Associated Substances (AREA)
- Extraction Or Liquid Replacement (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、使用済マグノック
ス燃料の乾式前処理方法に関する。更に詳述すると、本
発明は、使用済マグノックス燃料の再処理工程の前処理
であって、使用済マグノックス燃料からマグネシウムを
分離する乾式の処理方法に関するものである。尚、本明
細書において、乾式前処理とは、処理に水を使わないと
いう意味でで使用されている。
ス燃料の乾式前処理方法に関する。更に詳述すると、本
発明は、使用済マグノックス燃料の再処理工程の前処理
であって、使用済マグノックス燃料からマグネシウムを
分離する乾式の処理方法に関するものである。尚、本明
細書において、乾式前処理とは、処理に水を使わないと
いう意味でで使用されている。
【０００２】
【従来の技術】コールダーホール型の原子炉で使用され
るマグノックス燃料と呼ばれる燃料は、金属天然ウラン
をマグノックス（magnesium no oxidation）と呼ばれる
マグネシウムを主成分とした合金で被覆したものであ
る。したがって、その使用済燃料には大量のマグネシウ
ムが含まれる。表１にマグノックスとして、一般的なマ
グノックスＡＬ８０合金の組成の一例を示す。
るマグノックス燃料と呼ばれる燃料は、金属天然ウラン
をマグノックス（magnesium no oxidation）と呼ばれる
マグネシウムを主成分とした合金で被覆したものであ
る。したがって、その使用済燃料には大量のマグネシウ
ムが含まれる。表１にマグノックスとして、一般的なマ
グノックスＡＬ８０合金の組成の一例を示す。
【０００３】
【表１】
【０００４】一方、使用済マグノックス燃料の再処理に
現在使われている湿式再処理プラントは、主に軽水炉で
使用されたステンレス製の被覆管を有する使用済燃料を
再処理するものであるため、マグノックス燃料のように
マグネシウム含有量の多い燃料には対応していない。ま
た再処理の工程として乾式法を適用するにしても、溶融
塩化物中におけるマグネシウムの化学的性質はプルトニ
ウムのそれと類似しているため、大量のマグネシウムが
存在する条件でプルトニウムを選択的に回収することは
困難である。
現在使われている湿式再処理プラントは、主に軽水炉で
使用されたステンレス製の被覆管を有する使用済燃料を
再処理するものであるため、マグノックス燃料のように
マグネシウム含有量の多い燃料には対応していない。ま
た再処理の工程として乾式法を適用するにしても、溶融
塩化物中におけるマグネシウムの化学的性質はプルトニ
ウムのそれと類似しているため、大量のマグネシウムが
存在する条件でプルトニウムを選択的に回収することは
困難である。
【０００５】このため、マグネシウム含有量の多い燃料
端部および被覆管を前処理で除去してから、中身の燃料
金属部分についてのみ再処理を行うようにしている。
端部および被覆管を前処理で除去してから、中身の燃料
金属部分についてのみ再処理を行うようにしている。
【０００６】そして、この使用済マグノックス燃料の端
部の剪断に際しては、剪断箇所がキャップ部分にかから
ずに確実に被覆管部分で切断されるように、キャップ部
分よりも内側寄りの部位で剪断される。このため、切り
落とされた燃料端部（一般には、エンドクロップと呼ば
れている）の中には相当量の燃料金属が残っている。例
えば、日本原子力発電東海発電所で発生するエンドクロ
ップの形状とその化学組成の一例を挙げると、図３及び
表２に示すようになっている。尚、表２において、Ｕは
ウラン、Ｐｕはプルトニウム、ＦＰは核分裂生成物であ
り、図３において符号１０１は被覆材、１０２は核燃
料、１０３は第１キャップ、１０４は第２キャップ、１
０５は第３キャップ、１０６はハンドルである。
部の剪断に際しては、剪断箇所がキャップ部分にかから
ずに確実に被覆管部分で切断されるように、キャップ部
分よりも内側寄りの部位で剪断される。このため、切り
落とされた燃料端部（一般には、エンドクロップと呼ば
れている）の中には相当量の燃料金属が残っている。例
えば、日本原子力発電東海発電所で発生するエンドクロ
ップの形状とその化学組成の一例を挙げると、図３及び
表２に示すようになっている。尚、表２において、Ｕは
ウラン、Ｐｕはプルトニウム、ＦＰは核分裂生成物であ
り、図３において符号１０１は被覆材、１０２は核燃
料、１０３は第１キャップ、１０４は第２キャップ、１
０５は第３キャップ、１０６はハンドルである。
【０００７】
【表２】
【０００８】また、マグノックス燃料の燃焼度は非常に
低いため、燃料金属と被覆管との間の相互作用は比較的
少ないものではあるが、それでも微量のアクチニド元素
が除去された被覆管に付着している。
低いため、燃料金属と被覆管との間の相互作用は比較的
少ないものではあるが、それでも微量のアクチニド元素
が除去された被覆管に付着している。
【０００９】したがって、従来は、使用済マグノックス
燃料のエンドクロップおよび被覆管は、そのまま廃棄す
ることもできず、未処理のまま放射性廃棄物として環境
から隔離して長期間保管されている。
燃料のエンドクロップおよび被覆管は、そのまま廃棄す
ることもできず、未処理のまま放射性廃棄物として環境
から隔離して長期間保管されている。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、放射性
廃棄物の保管については可能な限り放射能レベルを下げ
尚かつ減容しておくと共に、ウラン資源およびプルトニ
ウム資源を有効利用する上でエンドクロップおよび被覆
管に含まれる燃料金属を回収することが必要である。そ
こで、マグネシウムを多く含むエンドクロップおよび被
覆管についても再処理を行うことが望まれる。しかも、
エンドクロップおよび被覆管の再処理は、燃料金属部分
について行う再処理方法と同じ方法で一緒に行えるよう
にすることが処理コストの観点より望まれる。
廃棄物の保管については可能な限り放射能レベルを下げ
尚かつ減容しておくと共に、ウラン資源およびプルトニ
ウム資源を有効利用する上でエンドクロップおよび被覆
管に含まれる燃料金属を回収することが必要である。そ
こで、マグネシウムを多く含むエンドクロップおよび被
覆管についても再処理を行うことが望まれる。しかも、
エンドクロップおよび被覆管の再処理は、燃料金属部分
について行う再処理方法と同じ方法で一緒に行えるよう
にすることが処理コストの観点より望まれる。
【００１１】本発明は、かかる要望に応えるもので、マ
グネシウム含有量の多いエンドクロップおよび被覆管を
燃料金属部分と同じ方法で再処理できるようにする使用
済マグノックス燃料の乾式前処理方法を提供することを
目的とする。
グネシウム含有量の多いエンドクロップおよび被覆管を
燃料金属部分と同じ方法で再処理できるようにする使用
済マグノックス燃料の乾式前処理方法を提供することを
目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】かかる目的を達成するた
め、本発明者等が種々研究した結果、使用済マグノック
ス燃料中からのマグネシウムの除去には、溶融による選
択的な除去が効果的であるとの知見を得るに至った。即
ち、マグネシウムは使用済マグノックス燃料に含まれる
ほとんどの元素よりも融点が低い。しかも、マグネシウ
ムよりも僅かに融点が低いプルトニウム金属は、使用済
マグネシウム燃料中での存在量が少ない上に、圧倒的多
量のウラン金属（マグネシウムよりも遙かに融点が高
い）のマトリックス中に閉じこめられている。このた
め、プルトニウム金属の融点よりも高い温度で加熱され
ても、加熱が比較的短時間であればウラン金属のマトリ
ックスからプルトニウム金属が浸出することは極めて少
なく無視できると考えられる。このことから、使用済マ
グノックス燃料中からのマグネシウムの除去には、溶融
による選択的な除去が有効であると考えられる。しか
し、単に不活性雰囲気中でマグネシウムを溶融しただけ
では、燃料金属部分に対する液体マグネシウムの濡れ性
によって、溶融したマグネシウムが速やかに滴下せずに
燃料表面に留まる可能性がある。この場合、プルトニウ
ムが液体マグネシウムに対して高い溶解度（７００℃で
５０ｗｔ％程度）を持つことから、燃料表面から無視で
きない量のプルトニウムがマグネシウム側に移行する可
能性がある。
め、本発明者等が種々研究した結果、使用済マグノック
ス燃料中からのマグネシウムの除去には、溶融による選
択的な除去が効果的であるとの知見を得るに至った。即
ち、マグネシウムは使用済マグノックス燃料に含まれる
ほとんどの元素よりも融点が低い。しかも、マグネシウ
ムよりも僅かに融点が低いプルトニウム金属は、使用済
マグネシウム燃料中での存在量が少ない上に、圧倒的多
量のウラン金属（マグネシウムよりも遙かに融点が高
い）のマトリックス中に閉じこめられている。このた
め、プルトニウム金属の融点よりも高い温度で加熱され
ても、加熱が比較的短時間であればウラン金属のマトリ
ックスからプルトニウム金属が浸出することは極めて少
なく無視できると考えられる。このことから、使用済マ
グノックス燃料中からのマグネシウムの除去には、溶融
による選択的な除去が有効であると考えられる。しか
し、単に不活性雰囲気中でマグネシウムを溶融しただけ
では、燃料金属部分に対する液体マグネシウムの濡れ性
によって、溶融したマグネシウムが速やかに滴下せずに
燃料表面に留まる可能性がある。この場合、プルトニウ
ムが液体マグネシウムに対して高い溶解度（７００℃で
５０ｗｔ％程度）を持つことから、燃料表面から無視で
きない量のプルトニウムがマグネシウム側に移行する可
能性がある。
【００１３】そこで、本発明者等が更に種々研究した結
果、使用済マグノックス燃料を溶融塩に浸してマグネシ
ウムを溶融させることによって、液体マグネシウムを溶
融後速やかに燃料表面から離し、更に溶融塩と液体マグ
ネシウムとをその比重差で分離することの着想を得た。
果、使用済マグノックス燃料を溶融塩に浸してマグネシ
ウムを溶融させることによって、液体マグネシウムを溶
融後速やかに燃料表面から離し、更に溶融塩と液体マグ
ネシウムとをその比重差で分離することの着想を得た。
【００１４】即ち、請求項１記載の発明の使用済マグノ
ックス燃料の乾式前処理方法は、剪断された使用済マグ
ノックス燃料片を、マグネシウムの融点よりも高く当該
燃料片中のアクチニドが処理中に浸出しない程度の温度
の溶融塩中に浸してマグネシウムを溶融させて分離し、
マグネシウムが除去された使用済みマグノックス燃料片
を未溶融物として残すようにしている。
ックス燃料の乾式前処理方法は、剪断された使用済マグ
ノックス燃料片を、マグネシウムの融点よりも高く当該
燃料片中のアクチニドが処理中に浸出しない程度の温度
の溶融塩中に浸してマグネシウムを溶融させて分離し、
マグネシウムが除去された使用済みマグノックス燃料片
を未溶融物として残すようにしている。
【００１５】この場合、剪断された使用済マグノックス
燃料片からマグネシウムが溶融されると、溶融塩と液体
マグネシウムとの比重差から液体マグネシウムが速やか
に燃料表面から離れ、溶融塩上部あるいは下部に集ま
る。したがって、溶融塩中には使用済マグノックス燃料
片の未溶融物即ちマグネシウムを除去した使用済マグノ
ックス燃料片だけが残される。そこで、このマグネシウ
ムが除去された使用済マグノックス燃料片に対して、既
に確立されている湿式再処理あるいは乾式再処理を実施
することができる。
燃料片からマグネシウムが溶融されると、溶融塩と液体
マグネシウムとの比重差から液体マグネシウムが速やか
に燃料表面から離れ、溶融塩上部あるいは下部に集ま
る。したがって、溶融塩中には使用済マグノックス燃料
片の未溶融物即ちマグネシウムを除去した使用済マグノ
ックス燃料片だけが残される。そこで、このマグネシウ
ムが除去された使用済マグノックス燃料片に対して、既
に確立されている湿式再処理あるいは乾式再処理を実施
することができる。
【００１６】また、請求項２記載の発明は、ＮａＣｌ−
ＫＣｌを主成分とする溶融塩を使用し、その温度を７０
０℃以上９００℃以下の範囲とするようにしている。溶
融塩の温度は、溶融槽やバケットなどの装置の構成材料
の耐熱性などを考慮すると、低いほど有利である。その
反面、溶融塩温度が低過ぎるとマグネシウムが十分に溶
融して分離できない場合も考えられるので、確実にマグ
ネシウムを溶融させるためにはその溶融温度よりもある
程度高めの温度に設定することが好ましい。更に加え
て、溶融塩と液体マグネシウムとの比重差によって液体
マグネシウムを速やかに燃料表面から剥離するために
も、溶融塩にある程度の流動性を必要とする。ここで、
ＮａＣｌ−ＫＣｌを主成分とする溶融塩の融点はマグネ
シウムとほぼ同じ６５８℃であるので、７００℃程度で
あれば溶融塩の流動性などを考慮しても十分に運転でき
ると考えられる。また、９００℃よりも高くなると、マ
グネシウムの溶融に必要とされる以上に加熱されること
となる上に、使用する装置類の材料の選択幅が限られて
しまってその実施が困難になると共に高温処理について
の技術やノウハウが現在十分に蓄積されているとは言え
ないことから、技術的なリスクが大きくなる恐れがあ
る。したがって、溶融塩の温度は、７００℃以上９００
℃以下の範囲が好ましく、より好ましくは７００℃程度
である。
ＫＣｌを主成分とする溶融塩を使用し、その温度を７０
０℃以上９００℃以下の範囲とするようにしている。溶
融塩の温度は、溶融槽やバケットなどの装置の構成材料
の耐熱性などを考慮すると、低いほど有利である。その
反面、溶融塩温度が低過ぎるとマグネシウムが十分に溶
融して分離できない場合も考えられるので、確実にマグ
ネシウムを溶融させるためにはその溶融温度よりもある
程度高めの温度に設定することが好ましい。更に加え
て、溶融塩と液体マグネシウムとの比重差によって液体
マグネシウムを速やかに燃料表面から剥離するために
も、溶融塩にある程度の流動性を必要とする。ここで、
ＮａＣｌ−ＫＣｌを主成分とする溶融塩の融点はマグネ
シウムとほぼ同じ６５８℃であるので、７００℃程度で
あれば溶融塩の流動性などを考慮しても十分に運転でき
ると考えられる。また、９００℃よりも高くなると、マ
グネシウムの溶融に必要とされる以上に加熱されること
となる上に、使用する装置類の材料の選択幅が限られて
しまってその実施が困難になると共に高温処理について
の技術やノウハウが現在十分に蓄積されているとは言え
ないことから、技術的なリスクが大きくなる恐れがあ
る。したがって、溶融塩の温度は、７００℃以上９００
℃以下の範囲が好ましく、より好ましくは７００℃程度
である。
【００１７】また、請求項３記載の発明は、請求項１ま
たは２記載の使用済マグノックス燃料の乾式前処理方法
において、溶融塩を撹拌しながらマグネシウムを溶融さ
せるようにしている。この場合、溶融塩の撹拌により未
溶融物の表面から溶融したマグネシウムを速やかに離す
ことができ、分離が促進される。
たは２記載の使用済マグノックス燃料の乾式前処理方法
において、溶融塩を撹拌しながらマグネシウムを溶融さ
せるようにしている。この場合、溶融塩の撹拌により未
溶融物の表面から溶融したマグネシウムを速やかに離す
ことができ、分離が促進される。
【００１８】さらに、請求項４記載の発明は、請求項１
から３のいずれかに記載の使用済マグノックス燃料の乾
式前処理方法において、溶融塩として液体マグネシウム
よりも比重が大きいものを使用するようにしている。こ
の場合、溶融塩よりも比重が小さな液体マグネシウム
は、エンドクロップあるいは被覆管から溶融塩中に溶け
出すと同時に浮上して溶融塩と分離される。
から３のいずれかに記載の使用済マグノックス燃料の乾
式前処理方法において、溶融塩として液体マグネシウム
よりも比重が大きいものを使用するようにしている。こ
の場合、溶融塩よりも比重が小さな液体マグネシウム
は、エンドクロップあるいは被覆管から溶融塩中に溶け
出すと同時に浮上して溶融塩と分離される。
【００１９】
【発明の実施の形態】以下、本発明の構成を図面に示す
最良の形態に基づいて詳細に説明する。
最良の形態に基づいて詳細に説明する。
【００２０】図１及び図２に本発明の使用済マグノック
ス燃料の乾式前処理方法を実施する前処理工程の一例と
マグネシウム溶融工程の概念図とを概略的に示す。この
前処理は、使用済マグノックス燃料に対する再処理の主
工程に入る前に実施され、マグネシウムを効率的に予め
除去して再処理主工程で処理しなければならないマグネ
シウム量を大幅に減少させるためのものである。前処理
は、例えば図示していない炉心より取り出した使用済マ
グノックス燃料を先ず一時貯蔵し冷却させた後に実施さ
れる。
ス燃料の乾式前処理方法を実施する前処理工程の一例と
マグネシウム溶融工程の概念図とを概略的に示す。この
前処理は、使用済マグノックス燃料に対する再処理の主
工程に入る前に実施され、マグネシウムを効率的に予め
除去して再処理主工程で処理しなければならないマグネ
シウム量を大幅に減少させるためのものである。前処理
は、例えば図示していない炉心より取り出した使用済マ
グノックス燃料を先ず一時貯蔵し冷却させた後に実施さ
れる。
【００２１】この乾式前処理は、使用済マグノックス燃
料を再処理し易い所定の大きさに剪断した後、この使用
済マグノックス燃料片２を図２に示すように、溶融塩１
中に浸してマグネシウムを溶融させて分離し、マグネシ
ウムが除去された使用済マグノックス燃料片２を未溶融
物として残し、エンドクロップや被覆管を燃料金属部分
（燃料本体）と共に再処理可能とするようにしている。
マグネシウムはエンドクロップ、被覆管及び燃料金属中
に含まれるほとんどの元素よりも融点が低いが、それよ
りも融点が低い元素としてプルトニウム金属が燃料金属
中に存在する。しかし、このプルトニウム金属は使用済
マグノックス燃料中での存在量は少なく、かつ燃料金属
中に圧倒的多量に存在するウラン金属のマトリックス中
に閉じこめられるため、短時間のプロセスであれば融点
以上の温度で加熱されても浸出することは極めて少なく
無視できると考えられる。即ち、溶融塩の温度にもよる
が、エンドクロップや被覆管からマグネシウムが溶融分
離するのに十分であり、尚かつウラン金属のマトリック
ス中に閉じこめられているプルトニウム金属が浸出しな
い程度に短い時間及び温度の溶融塩中に浸すことで、使
用済マグノックス燃料片からマグネシウムだけを溶融さ
せて除去することができる。
料を再処理し易い所定の大きさに剪断した後、この使用
済マグノックス燃料片２を図２に示すように、溶融塩１
中に浸してマグネシウムを溶融させて分離し、マグネシ
ウムが除去された使用済マグノックス燃料片２を未溶融
物として残し、エンドクロップや被覆管を燃料金属部分
（燃料本体）と共に再処理可能とするようにしている。
マグネシウムはエンドクロップ、被覆管及び燃料金属中
に含まれるほとんどの元素よりも融点が低いが、それよ
りも融点が低い元素としてプルトニウム金属が燃料金属
中に存在する。しかし、このプルトニウム金属は使用済
マグノックス燃料中での存在量は少なく、かつ燃料金属
中に圧倒的多量に存在するウラン金属のマトリックス中
に閉じこめられるため、短時間のプロセスであれば融点
以上の温度で加熱されても浸出することは極めて少なく
無視できると考えられる。即ち、溶融塩の温度にもよる
が、エンドクロップや被覆管からマグネシウムが溶融分
離するのに十分であり、尚かつウラン金属のマトリック
ス中に閉じこめられているプルトニウム金属が浸出しな
い程度に短い時間及び温度の溶融塩中に浸すことで、使
用済マグノックス燃料片からマグネシウムだけを溶融さ
せて除去することができる。
【００２２】ここで、溶融塩１としては、マグネシウム
の融点（６５０℃）以上の高温で安定に使用できること
が必要である。また、この溶融塩１としては、機器構造
材などに対する腐食性が低いこと及び使用済マグノック
ス燃料に含まれる物質との間の化学的安定性に優れてい
ることが好ましく、更には液体マグネシウムとの間での
比重差が大きいことが好ましい。これらを考慮すると、
ＮａＣｌ−ＫＣｌの等モル混合物や、更にそれに塩化マ
グネシウムや塩化バリウムなどを添加して比重を増した
ＮａＣｌ−ＫＣｌ−ＭｇＣｌ２ ，ＮａＣｌ−ＫＣｌ−
ＢａＣｌ２ の使用が好ましい。ただし、溶融塩として
はこれらに限られるものではなく、例えば液体マグネシ
ウムよりも比重が小さな溶媒を採用しても良い。この場
合には、液体マグネシウムが溶融塩槽５の底に沈むの
で、槽底部から液体マグネシウム３を抜き取るようにす
れば良い。
の融点（６５０℃）以上の高温で安定に使用できること
が必要である。また、この溶融塩１としては、機器構造
材などに対する腐食性が低いこと及び使用済マグノック
ス燃料に含まれる物質との間の化学的安定性に優れてい
ることが好ましく、更には液体マグネシウムとの間での
比重差が大きいことが好ましい。これらを考慮すると、
ＮａＣｌ−ＫＣｌの等モル混合物や、更にそれに塩化マ
グネシウムや塩化バリウムなどを添加して比重を増した
ＮａＣｌ−ＫＣｌ−ＭｇＣｌ２ ，ＮａＣｌ−ＫＣｌ−
ＢａＣｌ２ の使用が好ましい。ただし、溶融塩として
はこれらに限られるものではなく、例えば液体マグネシ
ウムよりも比重が小さな溶媒を採用しても良い。この場
合には、液体マグネシウムが溶融塩槽５の底に沈むの
で、槽底部から液体マグネシウム３を抜き取るようにす
れば良い。
【００２３】また、マグネシウム除去処理中の溶融塩１
の温度は、マグネシウムの融点よりも高く燃料片中のア
クチニドが処理中には浸出しない程度の温度、例えばＮ
ａＣｌ−ＫＣｌを主成分とする溶融塩の場合には、７０
０℃〜９００℃程度の温度範囲が好ましい。溶融塩の温
度は、溶融槽やバスケットなどの装置の構成材料の耐熱
性などを考慮すると、低いほど有利である。その反面、
溶融塩温度が低過ぎるとマグネシウムが十分に溶融分離
できない場合も考えられるので、確実にマグネシウムを
溶融させるためにはその溶融温度よりもある程度高めの
温度に設定することが好ましい。更に加えて、溶融塩と
液体マグネシウムとの比重差によって液体マグネシウム
を速やかに燃料表面から剥離するためにも、溶融塩にあ
る程度の流動性を必要とする。このことから、溶融塩１
としてＮａＣｌ−ＫＣｌ溶融塩あるいはＮａＣｌ−ＫＣ
ｌを主成分とする溶融塩を使用するときには、７００〜
９００℃程度の温度範囲で運転することが好ましい。Ｎ
ａＣｌ−ＫＣｌ溶融塩の融点が６５８℃であることか
ら、マグネシウムの融点よりも若干高い７００℃程度の
温度であれば溶融塩の流動性などを考慮しても十分装置
を運転できるからであり、また、９００℃よりも高くな
ると、高温処理についての技術やノウハウが十分に蓄積
されているとはいえず技術的な問題が発生する虞がある
等のリスクが大きくなると共に、処理プロセスに使用す
る装置類について材料選択の幅が限られからである。し
かも、７００〜９００℃程度の温度の溶融塩については
研究例が豊富であり、高温プロセスについて技術やノウ
ハウの蓄積が豊富だからである。もっとも、溶融塩１の
温度は、溶融塩槽５などの装置の構成材料を考えると、
運転温度が低いほど有利であるので、７００℃前後の温
度に保つことがより好ましい。
の温度は、マグネシウムの融点よりも高く燃料片中のア
クチニドが処理中には浸出しない程度の温度、例えばＮ
ａＣｌ−ＫＣｌを主成分とする溶融塩の場合には、７０
０℃〜９００℃程度の温度範囲が好ましい。溶融塩の温
度は、溶融槽やバスケットなどの装置の構成材料の耐熱
性などを考慮すると、低いほど有利である。その反面、
溶融塩温度が低過ぎるとマグネシウムが十分に溶融分離
できない場合も考えられるので、確実にマグネシウムを
溶融させるためにはその溶融温度よりもある程度高めの
温度に設定することが好ましい。更に加えて、溶融塩と
液体マグネシウムとの比重差によって液体マグネシウム
を速やかに燃料表面から剥離するためにも、溶融塩にあ
る程度の流動性を必要とする。このことから、溶融塩１
としてＮａＣｌ−ＫＣｌ溶融塩あるいはＮａＣｌ−ＫＣ
ｌを主成分とする溶融塩を使用するときには、７００〜
９００℃程度の温度範囲で運転することが好ましい。Ｎ
ａＣｌ−ＫＣｌ溶融塩の融点が６５８℃であることか
ら、マグネシウムの融点よりも若干高い７００℃程度の
温度であれば溶融塩の流動性などを考慮しても十分装置
を運転できるからであり、また、９００℃よりも高くな
ると、高温処理についての技術やノウハウが十分に蓄積
されているとはいえず技術的な問題が発生する虞がある
等のリスクが大きくなると共に、処理プロセスに使用す
る装置類について材料選択の幅が限られからである。し
かも、７００〜９００℃程度の温度の溶融塩については
研究例が豊富であり、高温プロセスについて技術やノウ
ハウの蓄積が豊富だからである。もっとも、溶融塩１の
温度は、溶融塩槽５などの装置の構成材料を考えると、
運転温度が低いほど有利であるので、７００℃前後の温
度に保つことがより好ましい。
【００２４】マグネシウムの溶融は、溶融塩１を撹拌し
ながら行うことが好ましい。溶融して液体となったマグ
ネシウム３は溶融塩１の攪拌により速やかに未溶融物た
る使用済マグノックス燃料の表面から離れ、比重差から
溶融塩１の上に集まる。即ち、攪拌した溶融塩１中でマ
グネシウムを溶解することにより、液体マグネシウム３
の速やかな相分離が可能である。浮上した液体マグネシ
ウム３の回収方法としてはポンプによる移送、容器壁面
に設けた通路からの移送が適当である。ただし、これら
の回収方法に限るものではないことは勿論である。
ながら行うことが好ましい。溶融して液体となったマグ
ネシウム３は溶融塩１の攪拌により速やかに未溶融物た
る使用済マグノックス燃料の表面から離れ、比重差から
溶融塩１の上に集まる。即ち、攪拌した溶融塩１中でマ
グネシウムを溶解することにより、液体マグネシウム３
の速やかな相分離が可能である。浮上した液体マグネシ
ウム３の回収方法としてはポンプによる移送、容器壁面
に設けた通路からの移送が適当である。ただし、これら
の回収方法に限るものではないことは勿論である。
【００２５】マグネシウム除去後、使用済マグノックス
燃料の未溶融物は迅速に溶融塩１中から取り出される。
即ち、未溶融物中のウラン金属のマトリックス中に閉じ
こめられているプルトニウム金属が溶融塩１中に浸出す
る前に、未溶融物は溶融塩１中から取り出される。勿
論、数時間程度でもプルトニウム金属の浸出は極めて少
ないと思われるので、マグネシウム除去には十分であ
る。未溶融物の溶融塩１からの取出しは、燃料片２を収
容して一緒に浸漬していたバスケット４毎行うか、ある
いは比較的目が細かい網などを用いて行う。このとき、
未溶融物に付着した溶融塩１は例えばアルゴンガス雰囲
気等の不活性雰囲気中で滴下除去される。この段階で未
溶融物からはマグネシウムのほぼ全量が除去されてい
る。
燃料の未溶融物は迅速に溶融塩１中から取り出される。
即ち、未溶融物中のウラン金属のマトリックス中に閉じ
こめられているプルトニウム金属が溶融塩１中に浸出す
る前に、未溶融物は溶融塩１中から取り出される。勿
論、数時間程度でもプルトニウム金属の浸出は極めて少
ないと思われるので、マグネシウム除去には十分であ
る。未溶融物の溶融塩１からの取出しは、燃料片２を収
容して一緒に浸漬していたバスケット４毎行うか、ある
いは比較的目が細かい網などを用いて行う。このとき、
未溶融物に付着した溶融塩１は例えばアルゴンガス雰囲
気等の不活性雰囲気中で滴下除去される。この段階で未
溶融物からはマグネシウムのほぼ全量が除去されてい
る。
【００２６】その後、未溶融物、即ちマグネシウムを除
去したエンドクロップ、被覆管及び燃料金属部分の再処
理を行う。この未溶融物の再処理は、既に確立している
従来の湿式再処理における溶解槽で処理することも、あ
るいは乾式再処理における溶融塩電解精製で処理するこ
とも可能である。即ち、マグネシウムを除去した未溶融
物は、その後湿式でも乾式でも処理可能である。ここ
で、再処理の主工程については、溶融塩／液体金属を用
いた電解精製の他、既存の湿式再処理施設を活用するこ
とがコスト上有利になることも考えられる。そこで使用
済マグノックス燃料のエンドクロップおよび被覆管から
マグネシウムの大部分を除去する前処理を行うことで、
エンドクロップおよび被覆管についても燃料金属部分と
一緒に従来の再処理施設をそのまま利用して再処理する
ことが好ましい。しかも、マグネシウムの大部分を除去
する前処理として乾式処理を採用することで、より一層
のコスト低減を可能にした。
去したエンドクロップ、被覆管及び燃料金属部分の再処
理を行う。この未溶融物の再処理は、既に確立している
従来の湿式再処理における溶解槽で処理することも、あ
るいは乾式再処理における溶融塩電解精製で処理するこ
とも可能である。即ち、マグネシウムを除去した未溶融
物は、その後湿式でも乾式でも処理可能である。ここ
で、再処理の主工程については、溶融塩／液体金属を用
いた電解精製の他、既存の湿式再処理施設を活用するこ
とがコスト上有利になることも考えられる。そこで使用
済マグノックス燃料のエンドクロップおよび被覆管から
マグネシウムの大部分を除去する前処理を行うことで、
エンドクロップおよび被覆管についても燃料金属部分と
一緒に従来の再処理施設をそのまま利用して再処理する
ことが好ましい。しかも、マグネシウムの大部分を除去
する前処理として乾式処理を採用することで、より一層
のコスト低減を可能にした。
【００２７】このように、本発明の使用済マグノックス
燃料の乾式前処理方法によると、従来は再処理せず未処
理のまま保管されてきた使用済マグノックス燃料のエン
ドクロップや被覆管などを、燃料本体と同じプロセス、
同じ機器で再処理することが可能である。しかも、Ｎａ
Ｃｌ−ＫＣｌあるいはＮａＣｌ−ＫＣｌ−ＭｇＣｌ２や
ＮａＣｌ−ＫＣｌ−ＢａＣｌ２等の塩化物溶媒は非常に
寿命が長いため、発生廃棄物量も少なくすることができ
る。即ち、処理する使用済マグノックス燃料に付着した
不純物が無視できる程度のものであれば、この工程で溶
融塩１中に移行する物質はアルカリ金属、アルカリ土類
金属などの活性な核分裂生成物の内、使用済マグノック
ス燃料片２の表面に分布したごく微量のものに限られ
る。したがって浴塩の寿命は極めて長く、処理量当たり
の廃棄物発生量は少ない。因みに、最終的に発生する塩
化物廃棄物の処理方法としては、本発明者らが別途開発
を行っているソーダライト固化、米国アルゴンヌ国立研
究所で開発されているガラス結合型ゼオライト固化のい
ずれの方法も適用可能である。ただし、これらの方法に
限るものではないことは勿論である。
燃料の乾式前処理方法によると、従来は再処理せず未処
理のまま保管されてきた使用済マグノックス燃料のエン
ドクロップや被覆管などを、燃料本体と同じプロセス、
同じ機器で再処理することが可能である。しかも、Ｎａ
Ｃｌ−ＫＣｌあるいはＮａＣｌ−ＫＣｌ−ＭｇＣｌ２や
ＮａＣｌ−ＫＣｌ−ＢａＣｌ２等の塩化物溶媒は非常に
寿命が長いため、発生廃棄物量も少なくすることができ
る。即ち、処理する使用済マグノックス燃料に付着した
不純物が無視できる程度のものであれば、この工程で溶
融塩１中に移行する物質はアルカリ金属、アルカリ土類
金属などの活性な核分裂生成物の内、使用済マグノック
ス燃料片２の表面に分布したごく微量のものに限られ
る。したがって浴塩の寿命は極めて長く、処理量当たり
の廃棄物発生量は少ない。因みに、最終的に発生する塩
化物廃棄物の処理方法としては、本発明者らが別途開発
を行っているソーダライト固化、米国アルゴンヌ国立研
究所で開発されているガラス結合型ゼオライト固化のい
ずれの方法も適用可能である。ただし、これらの方法に
限るものではないことは勿論である。
【００２８】なお、上述の形態は本発明の好適な形態の
一例ではあるがこれに限定されるものではなく本発明の
要旨を逸脱しない範囲において種々変形実施可能であ
る。例えば、上述の実施形態では、使用済マグノック燃
料を所定長さに剪断した後、エンドクロップや被覆管を
燃料金属部分と一緒に、即ち燃料片２について分別を行
わずにその全てについて本発明の前処理を行うようにし
ているが、これに特に限定されずエンドクロップや被覆
管を除いた燃料金属部分を湿式法などにより別途処理す
る方が経済的である場合等には、燃料片２の中からマグ
ネシウム含有量の多いエンドクロップおよび被覆管を分
別してこれらエンドクロップおよび被覆管についてのみ
本発明の前処理を行うようにしても良い。
一例ではあるがこれに限定されるものではなく本発明の
要旨を逸脱しない範囲において種々変形実施可能であ
る。例えば、上述の実施形態では、使用済マグノック燃
料を所定長さに剪断した後、エンドクロップや被覆管を
燃料金属部分と一緒に、即ち燃料片２について分別を行
わずにその全てについて本発明の前処理を行うようにし
ているが、これに特に限定されずエンドクロップや被覆
管を除いた燃料金属部分を湿式法などにより別途処理す
る方が経済的である場合等には、燃料片２の中からマグ
ネシウム含有量の多いエンドクロップおよび被覆管を分
別してこれらエンドクロップおよび被覆管についてのみ
本発明の前処理を行うようにしても良い。
【００２９】
【発明の効果】以上説明したように、請求項１記載の使
用済マグノックス燃料の乾式前処理方法では、使用済マ
グノックス燃料片を溶融塩に浸してマグネシウムを溶融
させて燃料片の表面から溶融させると共に、溶融塩と液
体マグネシウムとの比重差で液体マグネシウムを速やか
に燃料表面から分離してマグネシウムが除去された燃料
片を未溶融物として残すようにしているので、従来では
再処理せず厳重管理の下で保管せざるをえなかったエン
ドクロップおよび被覆管についても燃料金属部分と同様
に再処理することが可能になる。しかも、本発明は、従
来では別々に処理していた燃料金属部分とそれ以外のエ
ンドクロップや被覆管とを一括して１つのプロセスで処
理できることから、処理コストの増加を抑えることがで
きる。また、エンドクロップおよび被覆管を保管してお
く必要が無くなるので保管コストを削減することができ
る。さらに、既に保管してある大量のエンドクロップや
被覆管についても再処理を開始することが可能になり、
これらについての管理コストも削減することができると
共に、管理しなければならない放射性廃棄物の量を減ら
すことができる。一方、マグネシウムを除去した後の未
溶融物については、その後の再処理のアクチニド分離回
収工程を従来の湿式法で行うことも、あるいは施設がコ
ンパクトな乾式法で行うことも可能であり、状況に応じ
てこれらの選択が可能であることから、さらに処理コス
トの削減を図ることができる。即ち、これらの再処理方
法の経済性が評価できるようになった段階でどちらかを
選択できる柔軟性を有している。
用済マグノックス燃料の乾式前処理方法では、使用済マ
グノックス燃料片を溶融塩に浸してマグネシウムを溶融
させて燃料片の表面から溶融させると共に、溶融塩と液
体マグネシウムとの比重差で液体マグネシウムを速やか
に燃料表面から分離してマグネシウムが除去された燃料
片を未溶融物として残すようにしているので、従来では
再処理せず厳重管理の下で保管せざるをえなかったエン
ドクロップおよび被覆管についても燃料金属部分と同様
に再処理することが可能になる。しかも、本発明は、従
来では別々に処理していた燃料金属部分とそれ以外のエ
ンドクロップや被覆管とを一括して１つのプロセスで処
理できることから、処理コストの増加を抑えることがで
きる。また、エンドクロップおよび被覆管を保管してお
く必要が無くなるので保管コストを削減することができ
る。さらに、既に保管してある大量のエンドクロップや
被覆管についても再処理を開始することが可能になり、
これらについての管理コストも削減することができると
共に、管理しなければならない放射性廃棄物の量を減ら
すことができる。一方、マグネシウムを除去した後の未
溶融物については、その後の再処理のアクチニド分離回
収工程を従来の湿式法で行うことも、あるいは施設がコ
ンパクトな乾式法で行うことも可能であり、状況に応じ
てこれらの選択が可能であることから、さらに処理コス
トの削減を図ることができる。即ち、これらの再処理方
法の経済性が評価できるようになった段階でどちらかを
選択できる柔軟性を有している。
【００３０】また、本発明によると、中性子減速材とし
て働く水を溶媒として使用しない乾式法による前処理で
あるため、臨界からくる機器容量に関する制限が緩く、
施設のコンパクト化ひいては再処理コストの低減が期待
できる。
て働く水を溶媒として使用しない乾式法による前処理で
あるため、臨界からくる機器容量に関する制限が緩く、
施設のコンパクト化ひいては再処理コストの低減が期待
できる。
【００３１】また、請求項２記載の発明によると、Ｎａ
Ｃｌ−ＫＣｌを主成分とする溶融塩を使用し、その温度
を７００℃以上９００℃以下の範囲にしているので、使
用済マグノックス燃料片から確実にマグネシウムを溶融
させて除去することができる。しかも、溶融塩の温度を
７００℃〜９００℃の範囲にするので、従来から高温処
理プロセスとして蓄積されている技術やノウハウを生か
して本発明を実施することができると共に、処理プロセ
スに使用する装置類について使用実績の豊富な材料（例
えば鉄、ステンレス、グラファイト、アルミナなどのセ
ラミックス等）を使用することが可能になり、その実施
が容易になる。
Ｃｌ−ＫＣｌを主成分とする溶融塩を使用し、その温度
を７００℃以上９００℃以下の範囲にしているので、使
用済マグノックス燃料片から確実にマグネシウムを溶融
させて除去することができる。しかも、溶融塩の温度を
７００℃〜９００℃の範囲にするので、従来から高温処
理プロセスとして蓄積されている技術やノウハウを生か
して本発明を実施することができると共に、処理プロセ
スに使用する装置類について使用実績の豊富な材料（例
えば鉄、ステンレス、グラファイト、アルミナなどのセ
ラミックス等）を使用することが可能になり、その実施
が容易になる。
【００３２】また、請求項３記載の発明によると、溶融
塩を撹拌することで使用済マグノックス燃料片の表面か
ら溶融したマグネシウムをより速やかに離すことができ
るので、未溶融物に含まれるプルトニウムのマグネシウ
ム側への移行を防止することができる。
塩を撹拌することで使用済マグノックス燃料片の表面か
ら溶融したマグネシウムをより速やかに離すことができ
るので、未溶融物に含まれるプルトニウムのマグネシウ
ム側への移行を防止することができる。
【００３３】さらに、請求項４記載の発明によると、溶
融塩と液体マグネシウムの比重差に因る浮力で溶融塩中
に溶け出した液体マグネシウムを浮上させて溶融塩と分
離することができ、液体マグネシウムの回収を容易にす
ると共に、未溶融物に含まれるプルトニウムのマグネシ
ウム側への移行防止をより一層図ることができる。
融塩と液体マグネシウムの比重差に因る浮力で溶融塩中
に溶け出した液体マグネシウムを浮上させて溶融塩と分
離することができ、液体マグネシウムの回収を容易にす
ると共に、未溶融物に含まれるプルトニウムのマグネシ
ウム側への移行防止をより一層図ることができる。
【図１】本発明に係る使用済マグノックス燃料の乾式前
処理方法の概略図である。
処理方法の概略図である。
【図２】本発明に係る使用済マグノックス燃料の乾式前
処理方法のマグノックスを溶融させる工程の概念図であ
る。
処理方法のマグノックスを溶融させる工程の概念図であ
る。
【図３】使用済マグノックス燃料から剪断されたエンド
クロップの断面図である。
クロップの断面図である。
１ 溶融塩
２ 剪断された使用済マグノックス燃料片
３ 溶融分離された液体マグネシウム
４ バスケット
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 和田 茂行
東京都千代田区大手町１−６−１ 日本
原子力発電株式会社内
(56)参考文献 特開 平11−118982（ＪＰ，Ａ)
特開 平11−223698（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
G21C 19/44
G21C 19/34
G21F 9/30
G21F 9/36
Claims (4)
- 【請求項１】 剪断された使用済マグノックス燃料片
を、マグネシウムの融点よりも高く当該燃料片中のアク
チニドが処理中に浸出しない程度の温度の溶融塩中に浸
してマグネシウムを溶融させて分離し、マグネシウムが
除去された使用済みマグノックス燃料片を未溶融物とし
て残すことを特徴とする使用済マグノックス燃料の乾式
前処理方法。 - 【請求項２】 前記溶融塩は、ＮａＣｌ−ＫＣｌを主成
分とし、その温度が７００℃以上９００℃以下であるこ
とを特徴とする請求項１記載の使用済マグノックス燃料
の乾式前処理方法。 - 【請求項３】 前記溶融塩を撹拌しながらマグネシウム
を溶融させることを特徴とする請求項１又は２記載の使
用済マグノックス燃料の乾式前処理方法。 - 【請求項４】 前記溶融塩として液体マグネシウムより
も比重が大きいものを使用することを特徴とする請求項
１から３のいずれか記載の使用済マグノックス燃料の乾
式前処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10329399A JP3510985B2 (ja) | 1999-04-09 | 1999-04-09 | 使用済マグノックス燃料の乾式前処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10329399A JP3510985B2 (ja) | 1999-04-09 | 1999-04-09 | 使用済マグノックス燃料の乾式前処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000292587A JP2000292587A (ja) | 2000-10-20 |
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