JP3499916B2 - 高分子固体電解質電池とその製造方法 - Google Patents
高分子固体電解質電池とその製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、正極活物質層と負極活
物質層との間に高分子固体電解質を配設している高分子
固体電解質電池に関する。
物質層との間に高分子固体電解質を配設している高分子
固体電解質電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】リチウム二次電池はエネルギー密度が高
く、しかも自己放電が少なくて長期保存ができる等の優
れた特性を備える。この特性が生かされて時計、電卓、
カメラ等の駆動電源及びＩＣのバックアップ電源等に用
いられている。
く、しかも自己放電が少なくて長期保存ができる等の優
れた特性を備える。この特性が生かされて時計、電卓、
カメラ等の駆動電源及びＩＣのバックアップ電源等に用
いられている。
【０００３】リチウム電池は、一般に電解質に液体の電
解質（電解液）を用いている。しかしながら、液体の電
解質を使用する電池は、長期間にわたる使用中に漏液が
発生したり、枯渇により電解質が減少するという問題が
ある。高分子固体電解質を使用したリチウム電池にはこ
のような欠点はない。このような特長が生かされて、高
分子固体電解質は、電池から、コンデンサー、エレクト
ロクロミック表示素子などの電気化学素子に多く使用さ
れている。高分子固体電解質を使用することによって素
子を小型・軽量化することができる。さらに高分子固体
電解質を使用した素子は耐漏液性があって、信頼性の高
い素子とすることができる。このため、近年、固体電解
質に関する研究開発が活発に行なわれている。
解質（電解液）を用いている。しかしながら、液体の電
解質を使用する電池は、長期間にわたる使用中に漏液が
発生したり、枯渇により電解質が減少するという問題が
ある。高分子固体電解質を使用したリチウム電池にはこ
のような欠点はない。このような特長が生かされて、高
分子固体電解質は、電池から、コンデンサー、エレクト
ロクロミック表示素子などの電気化学素子に多く使用さ
れている。高分子固体電解質を使用することによって素
子を小型・軽量化することができる。さらに高分子固体
電解質を使用した素子は耐漏液性があって、信頼性の高
い素子とすることができる。このため、近年、固体電解
質に関する研究開発が活発に行なわれている。
【０００４】以上のように高分子固体電解質は、液状の
電解質では実現できない優れた特長を有する反面、これ
を電池に使用すると電極に理想的な状態で接触させるこ
とが難しい。液状の電解質のように流動しないからであ
る。高分子固体電解質と電極との接触状態は、電池性能
に影響を与える。両者の接触状態が悪いと、高分子固体
電解質と電極との接触抵抗が大きくなって電池の内部抵
抗が大きくなる。さらに、高分子固体電解質と電極との
間で理想的な状態でイオンを移動させることができず、
電池容量も小さくなる。したがって、高分子固体電解質
を使用する電池は、高分子固体電解質を電極の活物質層
に十分に密着させることが極めて大切である。
電解質では実現できない優れた特長を有する反面、これ
を電池に使用すると電極に理想的な状態で接触させるこ
とが難しい。液状の電解質のように流動しないからであ
る。高分子固体電解質と電極との接触状態は、電池性能
に影響を与える。両者の接触状態が悪いと、高分子固体
電解質と電極との接触抵抗が大きくなって電池の内部抵
抗が大きくなる。さらに、高分子固体電解質と電極との
間で理想的な状態でイオンを移動させることができず、
電池容量も小さくなる。したがって、高分子固体電解質
を使用する電池は、高分子固体電解質を電極の活物質層
に十分に密着させることが極めて大切である。
【０００５】このことを実現するために、正極活物質層
に、高分子固体電解質を添加した正極コンポッジットを
用いることが特開平２−４０８６７号公報に記載され
る。この公報に記載される電池は、高分子固体電解質の
一部を正極活物質層に混合することによって、高分子固
体電解質と正極活物質層との電気的な接触状態を改善す
ることができる。
に、高分子固体電解質を添加した正極コンポッジットを
用いることが特開平２−４０８６７号公報に記載され
る。この公報に記載される電池は、高分子固体電解質の
一部を正極活物質層に混合することによって、高分子固
体電解質と正極活物質層との電気的な接触状態を改善す
ることができる。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、この公
報に記載される方法は、高分子固体電解質を添加した正
極コンポッジットを使用して正極板を製作し、この正極
板に高分子固体電解質を積層して製作するので、正極板
と高分子固体電解質との接触状態を理想的な状態にする
ことができない。とくに、表面に凹凸のある固体電解質
層を、正極活物質層に積層すると、両者の密着性が悪
く、有効反応面積が電池によってばらついて充分に内部
抵抗の小さい電池にすることができない。このため、こ
の構造の高分子固体電解質電池は、最大電流を大きくす
ることができず、容量を大きくすることが難しい欠点が
ある。
報に記載される方法は、高分子固体電解質を添加した正
極コンポッジットを使用して正極板を製作し、この正極
板に高分子固体電解質を積層して製作するので、正極板
と高分子固体電解質との接触状態を理想的な状態にする
ことができない。とくに、表面に凹凸のある固体電解質
層を、正極活物質層に積層すると、両者の密着性が悪
く、有効反応面積が電池によってばらついて充分に内部
抵抗の小さい電池にすることができない。このため、こ
の構造の高分子固体電解質電池は、最大電流を大きくす
ることができず、容量を大きくすることが難しい欠点が
ある。
【０００７】本発明は、この欠点を解決することを目的
に開発されたもので、本発明の重要な目的は、高分子固
体電解質と正極活物質層との電気的な接触状態を良好に
できる高分子固体電解質電池とその製造方法とを提供す
ることにある。
に開発されたもので、本発明の重要な目的は、高分子固
体電解質と正極活物質層との電気的な接触状態を良好に
できる高分子固体電解質電池とその製造方法とを提供す
ることにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明の高分子固体電解
質電池とその製造方法は、前述の目的を達成するために
下記の構成を備える。高分子固体電解質電池は、負極活
物質層と正極活物質層との間に高分子固体電解質を配設
しているもので、下記の独得の構成によって、高分子固
体電解質と正極活物質層との接触状態を改善している。
質電池とその製造方法は、前述の目的を達成するために
下記の構成を備える。高分子固体電解質電池は、負極活
物質層と正極活物質層との間に高分子固体電解質を配設
しているもので、下記の独得の構成によって、高分子固
体電解質と正極活物質層との接触状態を改善している。
【０００９】正極活物質層に積層されている高分子固体
電解質が、高分子化合物と溶質と溶媒とを含むモノマー
組成物を正極活物質層に含浸させて重合させたもので、
モノマー組成物の溶質が、ＬｉＮ（ＣＦ ３ ＳＯ ２ ） ２ 、
とＬｉＣ（ＣＦ ３ ＳＯ ２ ） ３ から選ばれた少なくとも
１種である。正極活物質層に積層された高分子固体電解
質は、その一部が正極活物質層に含浸されて重合されて
いる。
電解質が、高分子化合物と溶質と溶媒とを含むモノマー
組成物を正極活物質層に含浸させて重合させたもので、
モノマー組成物の溶質が、ＬｉＮ（ＣＦ ３ ＳＯ ２ ） ２ 、
とＬｉＣ（ＣＦ ３ ＳＯ ２ ） ３ から選ばれた少なくとも
１種である。正極活物質層に積層された高分子固体電解
質は、その一部が正極活物質層に含浸されて重合されて
いる。
【００１０】さらに、本発明の請求項２に記載される高
分子固体電解質電池は、正極活物質層に、マンガン系酸
化物、又はコバルト系酸化物を使用している。また請求
項３に記載される高分子固体電解質電池は、高分子化合
物に、ウレタン系、メタクリレート系、アクリレート系
から選ばれた少なくとも１種のものを使用する。
分子固体電解質電池は、正極活物質層に、マンガン系酸
化物、又はコバルト系酸化物を使用している。また請求
項３に記載される高分子固体電解質電池は、高分子化合
物に、ウレタン系、メタクリレート系、アクリレート系
から選ばれた少なくとも１種のものを使用する。
【００１１】請求項４に記載される高分子固体電解質電
池の製造方法は、高分子化合物と溶質と溶媒とを含むモ
ノマー組成物を前記の正極活物質層に積層して含浸さ
せ、その後にモノマー組成物を重合させて、正極活物質
層に積層された高分子固体電解質を製作すると共に、モ
ノマー組成物の溶質に、ＬｉＮ（ＣＦ ３ ＳＯ ２ ） ２ とＬ
ｉＣ（ＣＦ ３ ＳＯ ２ ） ３ から選ばれた少なくとも１種
を使用する。
池の製造方法は、高分子化合物と溶質と溶媒とを含むモ
ノマー組成物を前記の正極活物質層に積層して含浸さ
せ、その後にモノマー組成物を重合させて、正極活物質
層に積層された高分子固体電解質を製作すると共に、モ
ノマー組成物の溶質に、ＬｉＮ（ＣＦ ３ ＳＯ ２ ） ２ とＬ
ｉＣ（ＣＦ ３ ＳＯ ２ ） ３ から選ばれた少なくとも１種
を使用する。
【００１２】請求項５に記載される高分子固体電解質電
池の製造方法は、正極活物質層に、マンガン系酸化物、
又はコバルト系酸化物を使用し、請求項６に記載の高分
子固体電解質電池の製造方法は、高分子化合物に、ウレ
タン系、メタクリレート系、アクリレート系から選ばれ
た少なくとも１種のものを使用する。
池の製造方法は、正極活物質層に、マンガン系酸化物、
又はコバルト系酸化物を使用し、請求項６に記載の高分
子固体電解質電池の製造方法は、高分子化合物に、ウレ
タン系、メタクリレート系、アクリレート系から選ばれ
た少なくとも１種のものを使用する。
【００１３】
【作用】本発明の高分子固体電解質電池は、高分子固体
電解質にモノマー組成物を使用する。モノマー組成物は
ゲル状をしている。ゲル状のモノマー組成物を正極活物
質層に積層して高分子固体電解質とすると共に、正極活
物質層に積層したモノマー組成物の一部を正極活物質層
に含浸させる。正極活物質層に積層され、その一部が正
極活物質層に含浸されたモノマー組成物は、積層状態で
重合されて高分子固体電解質となる。
電解質にモノマー組成物を使用する。モノマー組成物は
ゲル状をしている。ゲル状のモノマー組成物を正極活物
質層に積層して高分子固体電解質とすると共に、正極活
物質層に積層したモノマー組成物の一部を正極活物質層
に含浸させる。正極活物質層に積層され、その一部が正
極活物質層に含浸されたモノマー組成物は、積層状態で
重合されて高分子固体電解質となる。
【００１４】本発明の高分子固体電解質電池とその製造
方法は、以上のように、正極活物質層に含浸されたモノ
マー組成物と、正極活物質層に積層されたモノマー組成
物とを重合させるので、正極活物質層と高分子固体電解
質層を十分に密着させることが可能である。また、モノ
マー／正極界面を増大させて電池性能を向上できる。
方法は、以上のように、正極活物質層に含浸されたモノ
マー組成物と、正極活物質層に積層されたモノマー組成
物とを重合させるので、正極活物質層と高分子固体電解
質層を十分に密着させることが可能である。また、モノ
マー／正極界面を増大させて電池性能を向上できる。
【００１５】
【実施例】以下、本発明の実施例を説明する。ただし、
以下に示す実施例は、本発明の技術思想を具体化するた
めの高分子固体電解質電池とその製法とを例示するもの
であって、本発明は高分子固体電解質電池とその製造方
法とを下記のものに特定しない。
以下に示す実施例は、本発明の技術思想を具体化するた
めの高分子固体電解質電池とその製法とを例示するもの
であって、本発明は高分子固体電解質電池とその製造方
法とを下記のものに特定しない。
【００１６】［具体例１］ただし、この具体例は、本発明の実施例の電池にかかる
ものではない 。図１は、シート状の高分子固体電解質電
池の断面図である。この図において、１はアルミニウム
等により形成される金属箔である正極集電体、２は正極
集電体の表面に積層された正極活物質層、３は正極活物
質層２と負極活物質層４との間に配設された高分子固体
電解質層、４は負極活物質層、５は負極集電体、そして
６はホットメルトである。
ものではない 。図１は、シート状の高分子固体電解質電
池の断面図である。この図において、１はアルミニウム
等により形成される金属箔である正極集電体、２は正極
集電体の表面に積層された正極活物質層、３は正極活物
質層２と負極活物質層４との間に配設された高分子固体
電解質層、４は負極活物質層、５は負極集電体、そして
６はホットメルトである。
【００１７】正極活物質層２は、スピネルマンガン：グ
ラファイト：ケッチェンブラックを、重量比で９：３：
２に混合して正極合剤とする。スピネルマンガンは、水
酸化リチウムと炭酸マンガンを焼成して作成したもので
ある。この正極合剤に対して、ポリフッ化ビニリデン
（ＰｖｄＦ）が５重量％になるように、あらかじめ用意
しておいたＰｖｄＦ−Ｎメチルピロリドン溶液を混合す
る。このようにして、粘度が１０００ＣＰＳであるスラ
リーを製作する。
ラファイト：ケッチェンブラックを、重量比で９：３：
２に混合して正極合剤とする。スピネルマンガンは、水
酸化リチウムと炭酸マンガンを焼成して作成したもので
ある。この正極合剤に対して、ポリフッ化ビニリデン
（ＰｖｄＦ）が５重量％になるように、あらかじめ用意
しておいたＰｖｄＦ−Ｎメチルピロリドン溶液を混合す
る。このようにして、粘度が１０００ＣＰＳであるスラ
リーを製作する。
【００１８】正極集電体１の上に、ドクターブレード法
に上記のスラリーを塗布して、正極活物質層２を作成し
た。作成した正極活物質層２の厚みは１００μｍとし
た。なお、正極活物質層２は、図１の断面図に示すよう
に、正極集電体の外周端面１ｂを残すようにして、正極
集電体の表面１ａに塗布している。
に上記のスラリーを塗布して、正極活物質層２を作成し
た。作成した正極活物質層２の厚みは１００μｍとし
た。なお、正極活物質層２は、図１の断面図に示すよう
に、正極集電体の外周端面１ｂを残すようにして、正極
集電体の表面１ａに塗布している。
【００１９】負極活物質層４は、Ａｒ＋ＣＯ２ 混合ガ
ス（Ａｒ：ＣＯ２＝８０リットル：２０リットル）中で
作成したリチウム−アルミニウムである。リチウム−ア
ルミニウムのアルミニウム含有率は、０．１重量％であ
る。この負極活物質層４を、ヘアーライン加工されたス
テンレスである負極集電体５上に圧着して負極とする。
ス（Ａｒ：ＣＯ２＝８０リットル：２０リットル）中で
作成したリチウム−アルミニウムである。リチウム−ア
ルミニウムのアルミニウム含有率は、０．１重量％であ
る。この負極活物質層４を、ヘアーライン加工されたス
テンレスである負極集電体５上に圧着して負極とする。
【００２０】高分子固体電解質層３は、高分子化合物で
あるウレタン／エチレングリコール（分子量:500）と、
溶質である四フッ化ホウ素リチウムと、溶媒であるプロ
ピレンカーボネートとを、重量比で３：１：４の割合に
混合したモノマー組成物を重合させたものである。
あるウレタン／エチレングリコール（分子量:500）と、
溶質である四フッ化ホウ素リチウムと、溶媒であるプロ
ピレンカーボネートとを、重量比で３：１：４の割合に
混合したモノマー組成物を重合させたものである。
【００２１】この組成のモノマー組成物を重合した高分
子固体電解質のイオン導電率は、２．０×１０−３Ｓ／
ｃｍであった。イオン導電率は、モノマー組成物を重合
させて薄膜化したものをリチウム金属で挟んで、複素イ
ンピーダンス法により測定した。
子固体電解質のイオン導電率は、２．０×１０−３Ｓ／
ｃｍであった。イオン導電率は、モノマー組成物を重合
させて薄膜化したものをリチウム金属で挟んで、複素イ
ンピーダンス法により測定した。
【００２２】ゲル状のモノマー組成物は、正極活物質層
２の表面に塗布してその一部を正極活物質層２に含浸さ
せる。含浸させた後、正極活物質層２の表面に残存する
モノマー組成物の膜厚を２５μｍに調整する。２５μｍ
に膜厚調整されたモノマー組成物は、重合されて高分子
固体電解質３となる部分である。その後、正極活物質層
に含浸されたモノマー組成物と、正極活物質層の表面に
積層されるモノマー組成物の両方を加熱して熱重合させ
る。
２の表面に塗布してその一部を正極活物質層２に含浸さ
せる。含浸させた後、正極活物質層２の表面に残存する
モノマー組成物の膜厚を２５μｍに調整する。２５μｍ
に膜厚調整されたモノマー組成物は、重合されて高分子
固体電解質３となる部分である。その後、正極活物質層
に含浸されたモノマー組成物と、正極活物質層の表面に
積層されるモノマー組成物の両方を加熱して熱重合させ
る。
【００２３】このようにして得られた正極集電体／正極
活物質層／高分子固体電解質／リチウムーアルミニウム
／負極集電体を接触状態で積層し、正極集電体１と負極
集電体５の周縁をホットメルト６でシールして、図１に
示す断面構造のシート状高分子固体電解質電池を作成し
た。
活物質層／高分子固体電解質／リチウムーアルミニウム
／負極集電体を接触状態で積層し、正極集電体１と負極
集電体５の周縁をホットメルト６でシールして、図１に
示す断面構造のシート状高分子固体電解質電池を作成し
た。
【００２４】［実施例１］
高分子固体電解質を下記のものに変更し、正極集電体
１、正極活物質層２、負極活物質層４、負極集電体５は
具体例１と同様のものを使用して高分子固体電解質電池
を製作する。
１、正極活物質層２、負極活物質層４、負極集電体５は
具体例１と同様のものを使用して高分子固体電解質電池
を製作する。
【００２５】高分子固体電解質層３は、高分子化合物で
あるウレタン／エチレングリコール（分子量:500）と、
溶質であるリチウムスルホンイミド（ＬｉＮ（ＣＦ３Ｓ
Ｏ２）２）と、溶媒であるプロピレンカーボネートと
を、重量比で３：１：４に混合したモノマー組成物を重
合させたものである。この組成のモノマー組成物を重合
させた高分子固体電解質のイオン導電率は、５．０×１
０−３Ｓ／ｃｍであった。イオン導電率は、具体例１と
同様にして測定した。
あるウレタン／エチレングリコール（分子量:500）と、
溶質であるリチウムスルホンイミド（ＬｉＮ（ＣＦ３Ｓ
Ｏ２）２）と、溶媒であるプロピレンカーボネートと
を、重量比で３：１：４に混合したモノマー組成物を重
合させたものである。この組成のモノマー組成物を重合
させた高分子固体電解質のイオン導電率は、５．０×１
０−３Ｓ／ｃｍであった。イオン導電率は、具体例１と
同様にして測定した。
【００２６】得られたモノマー組成物は、具体例１と同
じように、下記のようにして正極活物質層２に積層して
高分子固体電解質３とする。正極活物質層２の表面にゲ
ル状のモノマー組成物を塗布してその一部を正極活物質
層２に含浸させる。含浸させた後、正極活物質層２の表
面に残存するモノマー組成物の膜厚を２５μｍに調整す
る。２５μｍに膜厚調整されたモノマー組成物は、重合
されて高分子固体電解質３となる部分である。その後、
正極活物質層に含浸されたモノマー組成物と、正極活物
質層の表面に積層されるモノマー組成物の両方を加熱し
て熱重合させる。
じように、下記のようにして正極活物質層２に積層して
高分子固体電解質３とする。正極活物質層２の表面にゲ
ル状のモノマー組成物を塗布してその一部を正極活物質
層２に含浸させる。含浸させた後、正極活物質層２の表
面に残存するモノマー組成物の膜厚を２５μｍに調整す
る。２５μｍに膜厚調整されたモノマー組成物は、重合
されて高分子固体電解質３となる部分である。その後、
正極活物質層に含浸されたモノマー組成物と、正極活物
質層の表面に積層されるモノマー組成物の両方を加熱し
て熱重合させる。
【００２７】このようにして得られた正極集電体／正極
活物質層／高分子固体電解質／リチウムーアルミニウム
／負極集電体を接触状態で積層し、正極集電体１と負極
集電体５の周縁をホットメルト６でシールして、図１に
示す断面構造のシート状高分子固体電解質電池を作成し
た。
活物質層／高分子固体電解質／リチウムーアルミニウム
／負極集電体を接触状態で積層し、正極集電体１と負極
集電体５の周縁をホットメルト６でシールして、図１に
示す断面構造のシート状高分子固体電解質電池を作成し
た。
【００２８】［実施例２］
高分子固体電解質を下記のものに変更し、正極集電体
１、正極活物質層２、負極活物質層４、負極集電体５は
具体例１と同様のものを使用して高分子固体電解質電池
を製作する。
１、正極活物質層２、負極活物質層４、負極集電体５は
具体例１と同様のものを使用して高分子固体電解質電池
を製作する。
【００２９】高分子固体電解質層３は、高分子化合物で
あるウレタン／エチレングリコール（分子量:500）と、
溶質であるリチウムトリス（トリフルオロメタンスルホ
キシル）メチド（ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３）と、溶媒
であるプロピレンカーボネートとを、重量比で３：１：
４の割合で混合したモノマー組成物を重合したものであ
る。この組成のモノマー組成物を重合させた高分子固体
電解質のイオン導電率を、具体例１と同様の方法で測定
したところ、７．０×１０−３Ｓ／ｃｍであった。
あるウレタン／エチレングリコール（分子量:500）と、
溶質であるリチウムトリス（トリフルオロメタンスルホ
キシル）メチド（ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３）と、溶媒
であるプロピレンカーボネートとを、重量比で３：１：
４の割合で混合したモノマー組成物を重合したものであ
る。この組成のモノマー組成物を重合させた高分子固体
電解質のイオン導電率を、具体例１と同様の方法で測定
したところ、７．０×１０−３Ｓ／ｃｍであった。
【００３０】得られたモノマー組成物は、具体例１と同
じように、下記のようにして正極活物質層２に積層して
高分子固体電解質３とする。正極活物質層２の表面にゲ
ル状のモノマー組成物を塗布してその一部を正極活物質
層２に含浸させる。含浸させた後、正極活物質層２の表
面に残存するモノマー組成物の膜厚を２５μｍに調整す
る。２５μｍに膜厚調整されたモノマー組成物は、重合
されて高分子固体電解質３となる部分である。その後、
正極活物質層に含浸されたモノマー組成物と、正極活物
質層の表面に積層されるモノマー組成物の両方を加熱し
て熱重合させる。
じように、下記のようにして正極活物質層２に積層して
高分子固体電解質３とする。正極活物質層２の表面にゲ
ル状のモノマー組成物を塗布してその一部を正極活物質
層２に含浸させる。含浸させた後、正極活物質層２の表
面に残存するモノマー組成物の膜厚を２５μｍに調整す
る。２５μｍに膜厚調整されたモノマー組成物は、重合
されて高分子固体電解質３となる部分である。その後、
正極活物質層に含浸されたモノマー組成物と、正極活物
質層の表面に積層されるモノマー組成物の両方を加熱し
て熱重合させる。
【００３１】このようにして得られた正極集電体／正極
活物質層／高分子固体電解質／リチウムーアルミニウム
／負極集電体を接触状態で積層し、正極集電体１と負極
集電体５の周縁をホットメルト６でシールして、図１に
示す断面構造のシート状高分子固体電解質電池を作成し
た。
活物質層／高分子固体電解質／リチウムーアルミニウム
／負極集電体を接触状態で積層し、正極集電体１と負極
集電体５の周縁をホットメルト６でシールして、図１に
示す断面構造のシート状高分子固体電解質電池を作成し
た。
【００３２】［実施例３］
高分子固体電解質を下記のものに変更し、正極集電体
１、正極活物質層２、負極活物質層４、負極集電体５は
具体例１と同様のものを使用して高分子固体電解質電池
を製作する。
１、正極活物質層２、負極活物質層４、負極集電体５は
具体例１と同様のものを使用して高分子固体電解質電池
を製作する。
【００３３】高分子固体電解質層３は実施例２と同じも
のを使用する。ゲル状のモノマー組成物は、具体例１と
同じようにして、正極活物質層２の表面に塗布してその
一部を正極活物質層３に含浸させる。含浸させた後、正
極活物質層２の表面に残存するモノマー組成物の膜厚を
２５μｍに調整する。モノマー組成物を熱重合させるこ
となく、モノマー組成物を塗布した正極活物質層２に／
リチウムーアルミニウム／負極集電体５を接触状態で積
層し、その後、正極活物質層に含浸させたモノマー組成
物と、正極活物質層２に積層したモノマー組成物とを熱
重合させると共に、負極集電体５の周縁をホットメルト
６でシールして、図１に示す断面構造のシート状高分子
固体電解質電池を作成した。実施例３の高分子固体電解
質電池の製造方法は、実施例２の製造方法のように、モ
ノマー組成物を熱重合させた後に、負極活物質層を積層
するのではない。この実施例の製造方法は、モノマー組
成物を熱重合させる前に負極活物質層４を積層し、負極
活物質層４を積層してモノマー組成物を熱重合させるも
のである。
のを使用する。ゲル状のモノマー組成物は、具体例１と
同じようにして、正極活物質層２の表面に塗布してその
一部を正極活物質層３に含浸させる。含浸させた後、正
極活物質層２の表面に残存するモノマー組成物の膜厚を
２５μｍに調整する。モノマー組成物を熱重合させるこ
となく、モノマー組成物を塗布した正極活物質層２に／
リチウムーアルミニウム／負極集電体５を接触状態で積
層し、その後、正極活物質層に含浸させたモノマー組成
物と、正極活物質層２に積層したモノマー組成物とを熱
重合させると共に、負極集電体５の周縁をホットメルト
６でシールして、図１に示す断面構造のシート状高分子
固体電解質電池を作成した。実施例３の高分子固体電解
質電池の製造方法は、実施例２の製造方法のように、モ
ノマー組成物を熱重合させた後に、負極活物質層を積層
するのではない。この実施例の製造方法は、モノマー組
成物を熱重合させる前に負極活物質層４を積層し、負極
活物質層４を積層してモノマー組成物を熱重合させるも
のである。
【００３４】［比較例］
正極集電体１、正極活物質層２、負極活物質層４、負極
集電体５及びモノマー組成物は具体例１と同じものを使
用し、下記のようにモノマー組成物を正極活物質層２に
含浸させない以外具体例１と同様にして高分子固体電解
質電池を製作した。
集電体５及びモノマー組成物は具体例１と同じものを使
用し、下記のようにモノマー組成物を正極活物質層２に
含浸させない以外具体例１と同様にして高分子固体電解
質電池を製作した。
【００３５】具体例１と同じ組成のモノマー組成物を、
正極活物質層２ではなくて負極活物質層４の表面に２５
μｍの膜厚となるよう塗布し、その後、モノマー組成物
を熱重合させて負極活物質層４に高分子固体電解質を積
層する。モノマー組成物は具体例１と同じ組成であるか
ら、このモノマー組成物を重合した高分子固体電解質の
イオン導電率は具体例１と同じように、２．０×１０
−３Ｓ／ｃｍである。高分子固体電解質３を積層した負
極活物質層４に正極活物質層２を積層して、正極集電体
／正極活物質層／高分子固体電解質／リチウムーアルミ
ニウム／負極集電体を接触状態で積層し、正極集電体１
と負極集電体５の周縁をホットメルト６でシールして、
図１に示す断面構造のシート状高分子固体電解質電池を
作成した。
正極活物質層２ではなくて負極活物質層４の表面に２５
μｍの膜厚となるよう塗布し、その後、モノマー組成物
を熱重合させて負極活物質層４に高分子固体電解質を積
層する。モノマー組成物は具体例１と同じ組成であるか
ら、このモノマー組成物を重合した高分子固体電解質の
イオン導電率は具体例１と同じように、２．０×１０
−３Ｓ／ｃｍである。高分子固体電解質３を積層した負
極活物質層４に正極活物質層２を積層して、正極集電体
／正極活物質層／高分子固体電解質／リチウムーアルミ
ニウム／負極集電体を接触状態で積層し、正極集電体１
と負極集電体５の周縁をホットメルト６でシールして、
図１に示す断面構造のシート状高分子固体電解質電池を
作成した。
【００３６】以上のようにして、具体例１、実施例１、
２、３、及び比較例で製作した高分子固体電解質電池の
放電カーブを図２に示している。ただし、この図は試作
した高分子固体電解質電池を０．０５ｍＡ／ｃｍ２にお
いて定電流放電したときの電圧カーブを示すものであ
る。この図から明かなように、本実施例の高分子固体電
解質電池は、比較例の電池に比較すると、優れた電圧特
性を示すと共に、放電容量を著しく増大できた。
２、３、及び比較例で製作した高分子固体電解質電池の
放電カーブを図２に示している。ただし、この図は試作
した高分子固体電解質電池を０．０５ｍＡ／ｃｍ２にお
いて定電流放電したときの電圧カーブを示すものであ
る。この図から明かなように、本実施例の高分子固体電
解質電池は、比較例の電池に比較すると、優れた電圧特
性を示すと共に、放電容量を著しく増大できた。
【００３７】［具体例２、実施例４、５］ただし、この具体例２は本発明の実施例の電池にかかる
ものではない 。以上の実施例の高分子固体電解質電池
は、正極活物質層２にマンガン酸化物系のスピネルマン
ガンを用いたが、正極活物質層２には、ＬｉＣｏＯ２等
のコバルト系酸化物のものも使用できる。正極活物質層
２を、スピネルマンガンに代えて、ＬｉＣｏＯ２を使用
する以外、具体例１、実施例１〜２と同じにして高分子
固体電解質電池を製作してその特性を測定した。
ものではない 。以上の実施例の高分子固体電解質電池
は、正極活物質層２にマンガン酸化物系のスピネルマン
ガンを用いたが、正極活物質層２には、ＬｉＣｏＯ２等
のコバルト系酸化物のものも使用できる。正極活物質層
２を、スピネルマンガンに代えて、ＬｉＣｏＯ２を使用
する以外、具体例１、実施例１〜２と同じにして高分子
固体電解質電池を製作してその特性を測定した。
【００３８】その結果、具体例１と同様の高分子固体電
解質、すなわち、高分子化合物であるウレタン／エチレ
ングリコールと、溶質である四フッ化ホウ素リチウム
と、溶媒であるプロピレンカーボネートとを使用する具
体例２の高分子固体電解質電池は放電容量が１２．４ｍ
Ａｈであった。
解質、すなわち、高分子化合物であるウレタン／エチレ
ングリコールと、溶質である四フッ化ホウ素リチウム
と、溶媒であるプロピレンカーボネートとを使用する具
体例２の高分子固体電解質電池は放電容量が１２．４ｍ
Ａｈであった。
【００３９】実施例１と同様の高分子固体電解質である
ウレタン／エチレングリコールと、リチウムスルホンイ
ミド（ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２）と、プロピレンカー
ボネートを使用する実施例４の高分子固体電解質電池
は、放電容量が１３．１ｍＡｈであった。
ウレタン／エチレングリコールと、リチウムスルホンイ
ミド（ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２）と、プロピレンカー
ボネートを使用する実施例４の高分子固体電解質電池
は、放電容量が１３．１ｍＡｈであった。
【００４０】さらに、実施例２と同じ高分子固体電解質
であるウレタン／エチレングリコールと、リチウムトリ
ス（トリフルオロメタンスルホキシル）メチド（ＬｉＣ
（ＣＦ３ＳＯ２）３）と、プロピレンカーボネートとを
使用する実施例５の高分子固体電解質電池は放電容量が
１３．６ｍＡｈであった。
であるウレタン／エチレングリコールと、リチウムトリ
ス（トリフルオロメタンスルホキシル）メチド（ＬｉＣ
（ＣＦ３ＳＯ２）３）と、プロピレンカーボネートとを
使用する実施例５の高分子固体電解質電池は放電容量が
１３．６ｍＡｈであった。
【００４１】［具体例３、実施例６、７］
さらに、具体例１と実施例１〜３の製造方法は、高分子
固体電解質の高分子化合物にウレタン系のものを使用し
たが、本発明は高分子固体電解質の高分子化合物をウレ
タン系のものに特定せず、例えば、メタクリート系、ア
クリレート系等のモノマーでも同様の結果を得ることが
できた。
固体電解質の高分子化合物にウレタン系のものを使用し
たが、本発明は高分子固体電解質の高分子化合物をウレ
タン系のものに特定せず、例えば、メタクリート系、ア
クリレート系等のモノマーでも同様の結果を得ることが
できた。
【００４２】具体例１と実施例１〜２の製造方法におい
て、高分子固体電解質の高分子化合物であるウレタン／
エチレングリコールに代わって、メタクリレート／エチ
レングリコールを使用する以外、具体例１と実施例１〜
２と同様にして高分子固体電解質電池を製作した。
て、高分子固体電解質の高分子化合物であるウレタン／
エチレングリコールに代わって、メタクリレート／エチ
レングリコールを使用する以外、具体例１と実施例１〜
２と同様にして高分子固体電解質電池を製作した。
【００４３】試作した高分子固体電解質電池の放電容量
を測定した結果、高分子固体電解質に、高分子化合物で
あるメタクリレート／エチレングリコールと、溶質であ
る四フッ化ホウ素リチウムと、溶媒であるプロピレンカ
ーボネートとを使用する具体例３の高分子固体電解質電
池は放電容量が１２．２ｍＡｈであった。
を測定した結果、高分子固体電解質に、高分子化合物で
あるメタクリレート／エチレングリコールと、溶質であ
る四フッ化ホウ素リチウムと、溶媒であるプロピレンカ
ーボネートとを使用する具体例３の高分子固体電解質電
池は放電容量が１２．２ｍＡｈであった。
【００４４】また、高分子固体電解質にメタクリレート
／エチレングリコールと、リチウムスルホンイミド（Ｌ
ｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２）と、プロピレンカーボネート
を使用する実施例６の高分子固体電解質電池は放電容量
が１３．２ｍＡｈであった。
／エチレングリコールと、リチウムスルホンイミド（Ｌ
ｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２）と、プロピレンカーボネート
を使用する実施例６の高分子固体電解質電池は放電容量
が１３．２ｍＡｈであった。
【００４５】さらに、高分子固体電解質にメタクリレー
ト／エチレングリコールと、リチウムトリス（トリフル
オロメタンスルホキシル）メチド（ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ
２）３）と、プロピレンカーボネートとを使用する実施
例７の高分子固体電解質電池は放電容量が１３．６ｍＡ
ｈであった。
ト／エチレングリコールと、リチウムトリス（トリフル
オロメタンスルホキシル）メチド（ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ
２）３）と、プロピレンカーボネートとを使用する実施
例７の高分子固体電解質電池は放電容量が１３．６ｍＡ
ｈであった。
【００４６】［具体例４、実施例８、９］ただし、この具体例４は、本発明の実施例の電池にかか
るものではない 。さらにまた、具体例１と実施例１〜２
に製造方法において、高分子固体電解質に使用される高
分子化合物をウレタン／エチレングリコールに代わっ
て、アクリレート／エチレングリコールを使用する以
外、具体例１と実施例１〜２と同様にして高分子固体電
解質電池を製作した。
るものではない 。さらにまた、具体例１と実施例１〜２
に製造方法において、高分子固体電解質に使用される高
分子化合物をウレタン／エチレングリコールに代わっ
て、アクリレート／エチレングリコールを使用する以
外、具体例１と実施例１〜２と同様にして高分子固体電
解質電池を製作した。
【００４７】試作した高分子固体電解質電池の放電容量
を測定した結果、高分子固体電解質にアクリレート／エ
チレングリコールと、四フッ化ホウ素リチウムと、プロ
ピレンカーボネートとを使用する具体例４の高分子固体
電解質電池は放電容量が１２．３ｍＡｈであった。
を測定した結果、高分子固体電解質にアクリレート／エ
チレングリコールと、四フッ化ホウ素リチウムと、プロ
ピレンカーボネートとを使用する具体例４の高分子固体
電解質電池は放電容量が１２．３ｍＡｈであった。
【００４８】また、高分子固体電解質にアクリレート／
エチレングリコールと、リチウムスルホンイミド（Ｌｉ
Ｎ（ＣＦ３ＳＯ２）２）と、プロピレンカーボネートを
使用する実施例８の高分子固体電解質電池は放電容量が
１３．１ｍＡｈであった。
エチレングリコールと、リチウムスルホンイミド（Ｌｉ
Ｎ（ＣＦ３ＳＯ２）２）と、プロピレンカーボネートを
使用する実施例８の高分子固体電解質電池は放電容量が
１３．１ｍＡｈであった。
【００４９】さらにまた、高分子固体電解質にアクリレ
ート／エチレングリコールと、リチウムトリス（トリフ
ルオロメタンスルホキシル）メチド（ＬｉＣ（ＣＦ３Ｓ
Ｏ２）３）と、プロピレンカーボネートとを使用する実
施例９の高分子固体電解質電池は放電容量が１３．６ｍ
Ａｈであった。
ート／エチレングリコールと、リチウムトリス（トリフ
ルオロメタンスルホキシル）メチド（ＬｉＣ（ＣＦ３Ｓ
Ｏ２）３）と、プロピレンカーボネートとを使用する実
施例９の高分子固体電解質電池は放電容量が１３．６ｍ
Ａｈであった。
【００５０】［具体例５、実施例１０、１１］ただし、この具体例５は、本発明の実施例の電池にかか
るものではない。具体例１と実施例１〜２ の製造方法に
おいて、高分子固体電解質に高分子化合物として使用さ
れるウレタン／エチレングリコールに代わって、メタク
リレート／エチレングリコールを使用すると共に、正極
活物質層を、具体例１と実施例１〜２のスピネルマンガ
ンに代えて、ＬｉＣｏＯ２を使用する以外、具体例１と
実施例１〜２と同じにして高分子固体電解質電池を製作
した。
るものではない。具体例１と実施例１〜２ の製造方法に
おいて、高分子固体電解質に高分子化合物として使用さ
れるウレタン／エチレングリコールに代わって、メタク
リレート／エチレングリコールを使用すると共に、正極
活物質層を、具体例１と実施例１〜２のスピネルマンガ
ンに代えて、ＬｉＣｏＯ２を使用する以外、具体例１と
実施例１〜２と同じにして高分子固体電解質電池を製作
した。
【００５１】試作した高分子固体電解質電池の放電容量
を測定した結果、高分子固体電解質にメタクリレート／
エチレングリコールと、四フッ化ホウ素リチウムと、プ
ロピレンカーボネートとを使用する具体例５の高分子固
体電解質電池は放電容量が１２．２ｍＡｈであった。
を測定した結果、高分子固体電解質にメタクリレート／
エチレングリコールと、四フッ化ホウ素リチウムと、プ
ロピレンカーボネートとを使用する具体例５の高分子固
体電解質電池は放電容量が１２．２ｍＡｈであった。
【００５２】また、高分子固体電解質にメタクリレート
／エチレングリコールと、リチウムスルホンイミド（Ｌ
ｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２）と、プロピレンカーボネート
を使用する実施例１０の高分子固体電解質電池は放電容
量が１３．１ｍＡｈであった。
／エチレングリコールと、リチウムスルホンイミド（Ｌ
ｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２）と、プロピレンカーボネート
を使用する実施例１０の高分子固体電解質電池は放電容
量が１３．１ｍＡｈであった。
【００５３】さらに、高分子固体電解質にメタクリレー
ト／エチレングリコールと、リチウムトリス（トリフル
オロメタンスルホキシル）メチド（ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ
２）３）と、プロピレンカーボネートとを使用する実施
例１１の高分子固体電解質電池は放電容量が１３．７ｍ
Ａｈであった。
ト／エチレングリコールと、リチウムトリス（トリフル
オロメタンスルホキシル）メチド（ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ
２）３）と、プロピレンカーボネートとを使用する実施
例１１の高分子固体電解質電池は放電容量が１３．７ｍ
Ａｈであった。
【００５４】［具体例６、実施例１２、１３］ただし、この具体例６は、本発明の実施例の電池にかか
るものではない 。さらにまた、具体例１と実施例１〜２
の製造方法において、高分子固体電解質に高分子化合物
として使用されるウレタン／エチレングリコールに代わ
って、アクリレート／エチレングリコールを使用すると
共に、正極活物質層を、具体例１と実施例１〜２のスピ
ネルマンガンに代えて、ＬｉＣｏＯ２を使用する以外、
具体例１と実施例１〜２と同じにして高分子固体電解質
電池を製作した。
るものではない 。さらにまた、具体例１と実施例１〜２
の製造方法において、高分子固体電解質に高分子化合物
として使用されるウレタン／エチレングリコールに代わ
って、アクリレート／エチレングリコールを使用すると
共に、正極活物質層を、具体例１と実施例１〜２のスピ
ネルマンガンに代えて、ＬｉＣｏＯ２を使用する以外、
具体例１と実施例１〜２と同じにして高分子固体電解質
電池を製作した。
【００５５】試作した高分子固体電解質電池の放電容量
を測定した結果、高分子固体電解質にアクリレート／エ
チレングリコールと、四フッ化ホウ素リチウムと、プロ
ピレンカーボネートとを使用する具体例６の高分子固体
電解質電池は放電容量が１２．２ｍＡｈであった。
を測定した結果、高分子固体電解質にアクリレート／エ
チレングリコールと、四フッ化ホウ素リチウムと、プロ
ピレンカーボネートとを使用する具体例６の高分子固体
電解質電池は放電容量が１２．２ｍＡｈであった。
【００５６】また、高分子固体電解質にアクリレート／
エチレングリコールと、リチウムスルホンイミド（Ｌｉ
Ｎ（ＣＦ３ＳＯ２）２）と、プロピレンカーボネートを
使用する実施例１２の高分子固体電解質電池は放電容量
が１３．１ｍＡｈであった。
エチレングリコールと、リチウムスルホンイミド（Ｌｉ
Ｎ（ＣＦ３ＳＯ２）２）と、プロピレンカーボネートを
使用する実施例１２の高分子固体電解質電池は放電容量
が１３．１ｍＡｈであった。
【００５７】さらにまた、高分子固体電解質にアクリレ
ート／エチレングリコールと、リチウムトリス（トリフ
ルオロメタンスルホキシル）メチド（ＬｉＣ（ＣＦ３Ｓ
Ｏ２）３）と、プロピレンカーボネートとを使用する実
施例１３の高分子固体電解質電池は放電容量が１３．５
ｍＡｈであった。
ート／エチレングリコールと、リチウムトリス（トリフ
ルオロメタンスルホキシル）メチド（ＬｉＣ（ＣＦ３Ｓ
Ｏ２）３）と、プロピレンカーボネートとを使用する実
施例１３の高分子固体電解質電池は放電容量が１３．５
ｍＡｈであった。
【００５８】
【発明の効果】本発明の高分子固体電解質電池とその製
造方法は、ゲル状のモノマー組成物を正極活物質層に積
層してモノマー組成物の一部を正極活物質層に含浸さ
せ、正極活物質層に含浸させたモノマー組成物と正極活
物質層の表面に積層したモノマー組成物とを重合して、
正極活物質層に密着して高分子固体電解質を積層状態に
製作する。このようにして製作される高分子固体電解質
は、正極活物質層と高分子固体電解質層とが十分に密着
されて、両者の電気的な接触状態が極めて良好になり、
モノマー／正極界面が増大して電池性能を著しく改善で
きる極めて優れた特長がある。
造方法は、ゲル状のモノマー組成物を正極活物質層に積
層してモノマー組成物の一部を正極活物質層に含浸さ
せ、正極活物質層に含浸させたモノマー組成物と正極活
物質層の表面に積層したモノマー組成物とを重合して、
正極活物質層に密着して高分子固体電解質を積層状態に
製作する。このようにして製作される高分子固体電解質
は、正極活物質層と高分子固体電解質層とが十分に密着
されて、両者の電気的な接触状態が極めて良好になり、
モノマー／正極界面が増大して電池性能を著しく改善で
きる極めて優れた特長がある。
【図１】高分子固体電解質電池の一例を示す断面図
【図２】本発明の実施例にかかる高分子固体電解質電池
と比較例の電池の電圧特性を示すグラフ
と比較例の電池の電圧特性を示すグラフ
１…正極集電体 １ａ…正極集電体の
表面 １ｂ…正極集電体の外周端面 ２…正極活物質層 ３…高分子固体電解質 ４…負極活物質層 ５…負極集電体 ６…ホットメルト
表面 １ｂ…正極集電体の外周端面 ２…正極活物質層 ３…高分子固体電解質 ４…負極活物質層 ５…負極集電体 ６…ホットメルト
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 児玉 康伸
大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号
三洋電機株式会社内
(56)参考文献 特開 平３−129665（ＪＰ，Ａ)
特開 平５−74491（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
H01M 10/36 - 10/40
Claims (6)
- 【請求項１】 負極活物質層と正極活物質層との間に高
分子固体電解質が配設されている高分子固体電解質電池
において、 前記の正極活物質層に積層された高分子固体電解質が、
高分子化合物と溶質と溶媒とを含むモノマー組成物を正
極活物質層に含浸させて重合させたもので、前記モノマー組成物の溶質が、ＬｉＮ（ＣＦ ３ ＳＯ ２ ）
２ とＬｉＣ（ＣＦ ３ ＳＯ ２ ） ３ から選ばれた少なくとも
１種である ことを特徴とする高分子固体電解質電池。 - 【請求項２】 前記正極活物質層が、マンガン系酸化物
又はコバルト系酸化物であることを特徴とする請求項１
に記載の高分子固体電解質電池。 - 【請求項３】 前記高分子化合物が、ウレタン系、メタ
クリレート系、アクリレート系から選ばれた少なくとも
１種であることを特微とする請求項１に記載の高分子固
体電解質電池。 - 【請求項４】 負極活物質層と正極活物質層の間に高分
子固体電解質を配設してなる高分子固体電解質電池の製
造方法において、 高分子化合物と溶質と溶媒とを含むモノマー組成物を前
記の正極活物質層に積層して含浸させ、その後にモノマ
ー組成物を重合させて、正極活物質層に積層された高分
子固体電解質を製作すると共に、前記モノマー組成物の
溶質に、ＬｉＮ（ＣＦ ３ ＳＯ ２ ） ２ とＬｉＣ（ＣＦ ３ Ｓ
Ｏ ２ ） ３ から選ばれた少なくとも１種を使用すること
を特微とする高分子固体電解質電池の製造方法。 - 【請求項５】 前記正極活物質層に、マンガン系酸化物
又はコバルト系酸化物を使用することを特徴とする請求
項４に記載の高分子固体電解質電池の製造方法。 - 【請求項６】 前記高分子化合物に、ウレタン系、メタ
クリレート系、アクリレート系から選ばれた少なくとも
１種のものを使用することを特微とする請求項４に記載
の高分子固体電解質電池の製造方法。
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