JP3316225B2 - リチウムイオン二次電池の製造方法 - Google Patents
リチウムイオン二次電池の製造方法Info
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、携帯電話、ＶＴＲカメ
ラ、ブック型パーソナルコンピュータ等の小型軽量化競
争の著しい、パーソナル機器の電源として注目されてい
る、リチウム二次電池の製造方法の改良に関し、とく
に、エネルギー密度を向上できるリチウムイオン二次電
池の製造方法に関する。
ラ、ブック型パーソナルコンピュータ等の小型軽量化競
争の著しい、パーソナル機器の電源として注目されてい
る、リチウム二次電池の製造方法の改良に関し、とく
に、エネルギー密度を向上できるリチウムイオン二次電
池の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】リチウム二次電池は、高エネルギー電池
として早くから注目されている。この二次電池は、リチ
ウム負極の可逆性に劣る特性によって、実用化が遅れて
いる。リチウムを合金化したり、炭素材料にリチウムイ
オンを吸蔵させることによって、リチウム負極の可逆性
を得る取り組みがなされている。ただ、この構造による
と、エネルギー密度が下がる欠点がある。このため、コ
イン形等の一部のリチウム二次電池で実用化されるのみ
に留まっていた。
として早くから注目されている。この二次電池は、リチ
ウム負極の可逆性に劣る特性によって、実用化が遅れて
いる。リチウムを合金化したり、炭素材料にリチウムイ
オンを吸蔵させることによって、リチウム負極の可逆性
を得る取り組みがなされている。ただ、この構造による
と、エネルギー密度が下がる欠点がある。このため、コ
イン形等の一部のリチウム二次電池で実用化されるのみ
に留まっていた。
【０００３】最近になって、正極にＬｉＣｏＯ２ 等の
リチウム含有酸化物を使用し、負極にカーボンを使用す
ることによって、高電圧で、高エネルギー密度のリチウ
ムイオン二次電池が実用化された（特開昭６２−９０８
６３号公報、特開昭６３−１２１２６０号公報、第３２
回電池討論回会予稿集ｐ３１〜３４）。
リチウム含有酸化物を使用し、負極にカーボンを使用す
ることによって、高電圧で、高エネルギー密度のリチウ
ムイオン二次電池が実用化された（特開昭６２−９０８
６３号公報、特開昭６３−１２１２６０号公報、第３２
回電池討論回会予稿集ｐ３１〜３４）。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、これ等
の刊行物に記載される二次電池は、金属リチウムを使用
した電池に比べるとエネルギー密度が低くなる欠点があ
る。それは、反応に関与しないカーボンを電池内に充填
するからである。さらに、この構造のリチウム二次電池
は、放電する時に、負極のカーボンに吸蔵されたリチウ
ムを１００％放出することができない特性がある。それ
は、負極のカーボンにリチウムが残存する状態で、電池
電圧が０Ｖに低下するからである。このため、負極のカ
ーボンに多量のリチウムを吸蔵させるために、正極活物
質であるＬｉＣｏＯ２ 等のリチウム含有酸化物を多く
する必要があり、このことがさらにエネルギー密度を下
げる結果となっていた。
の刊行物に記載される二次電池は、金属リチウムを使用
した電池に比べるとエネルギー密度が低くなる欠点があ
る。それは、反応に関与しないカーボンを電池内に充填
するからである。さらに、この構造のリチウム二次電池
は、放電する時に、負極のカーボンに吸蔵されたリチウ
ムを１００％放出することができない特性がある。それ
は、負極のカーボンにリチウムが残存する状態で、電池
電圧が０Ｖに低下するからである。このため、負極のカ
ーボンに多量のリチウムを吸蔵させるために、正極活物
質であるＬｉＣｏＯ２ 等のリチウム含有酸化物を多く
する必要があり、このことがさらにエネルギー密度を下
げる結果となっていた。
【０００５】負極を組み立てるときに、負極のカーボン
にリチウムを吸蔵させることによってこの欠点を解消で
きる。しかしながら、このことを実現すると、負極の製
造工程が複雑となり、試作レベルでは可能であっても実
用化することは困難であった。また、カーボン極とリチ
ウム箔とを接着して電池に組み込むものは、電極が薄い
ために、極めて薄いリチウム箔を使用する必要がある
が、このように薄いリチウム箔を得るのが困難であり、
コストが高くなるという問題があった。
にリチウムを吸蔵させることによってこの欠点を解消で
きる。しかしながら、このことを実現すると、負極の製
造工程が複雑となり、試作レベルでは可能であっても実
用化することは困難であった。また、カーボン極とリチ
ウム箔とを接着して電池に組み込むものは、電極が薄い
ために、極めて薄いリチウム箔を使用する必要がある
が、このように薄いリチウム箔を得るのが困難であり、
コストが高くなるという問題があった。
【０００６】このため、負極のカーボンに吸蔵させるリ
チウムは、一度目の充電工程において正極から組み込む
必要がある。したがって、正極のリチウム化合物量は、
充電により負極のカーボンに吸蔵されて、放電しても放
出されない分を考慮して設計する必要があり、電池のエ
ネルギー密度が低下した。
チウムは、一度目の充電工程において正極から組み込む
必要がある。したがって、正極のリチウム化合物量は、
充電により負極のカーボンに吸蔵されて、放電しても放
出されない分を考慮して設計する必要があり、電池のエ
ネルギー密度が低下した。
【０００７】また、この構造のリチウムイオン二次電池
は、過放電すると、正極の電位が下がるより先に、負極
の電位が上昇してしまう特性がある。このため、電池電
圧が０Ｖに低下すると、負極の電位が極めて高くなる。
高電位の負極は、負極芯体として一般に用いられる銅を
溶出することになる。したがって、この二次電池は、耐
過放電性能が劣っており、過放電しないように特に注意
して使用する必要があり、簡単には取り扱いできない欠
点があった。
は、過放電すると、正極の電位が下がるより先に、負極
の電位が上昇してしまう特性がある。このため、電池電
圧が０Ｖに低下すると、負極の電位が極めて高くなる。
高電位の負極は、負極芯体として一般に用いられる銅を
溶出することになる。したがって、この二次電池は、耐
過放電性能が劣っており、過放電しないように特に注意
して使用する必要があり、簡単には取り扱いできない欠
点があった。
【０００８】本発明は、さらにこの欠点を解決すること
を目的に開発されたもので、本発明の重要な目的は、エ
ネルギー密度を高めると共に、過放電特性を向上させ、
さらに、カーボンを含む負極の一度目の充電量と、その
後の放電量との差を少なくできるリチウムイオン二次電
池の製造方法を提供するにある。
を目的に開発されたもので、本発明の重要な目的は、エ
ネルギー密度を高めると共に、過放電特性を向上させ、
さらに、カーボンを含む負極の一度目の充電量と、その
後の放電量との差を少なくできるリチウムイオン二次電
池の製造方法を提供するにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は、前述の目的を
達成するために、下記の構成を備える。すなわち、本発
明は、ＬｉＣｏＯ２等の電気化学的にリチウムイオンを
取り出せるリチウム含有化合物を含む正極と、グラファ
イト、コークス等のカーボン材料を含む負極とを備える
リチウムイオン二次電池の製造方法である。好ましく
は、負極容量を正極容量よりも大きく設計する。
達成するために、下記の構成を備える。すなわち、本発
明は、ＬｉＣｏＯ２等の電気化学的にリチウムイオンを
取り出せるリチウム含有化合物を含む正極と、グラファ
イト、コークス等のカーボン材料を含む負極とを備える
リチウムイオン二次電池の製造方法である。好ましく
は、負極容量を正極容量よりも大きく設計する。
【００１０】本発明の方法で製造されるリチウムイオン
二次電池は、電池を組み立てる時に、負極に電気的に接
続された電池構成部品にあらかじめ金属リチウムが電気
的に接続していることを特徴とする。
二次電池は、電池を組み立てる時に、負極に電気的に接
続された電池構成部品にあらかじめ金属リチウムが電気
的に接続していることを特徴とする。
【００１１】
【作用】本発明は、電池の組立時に負極に電気的に接続
された電池構成部品に接続された金属リチウムを、下記
のようにして負極のカーボンに均一に分散して接続でき
る。負極に接続された電池構成部品に接続され、負極と
同電位に保たれたリチウム金属は、電解液が注液される
と局部電池を構成し、リチウムイオンとなって電解液中
に溶出する。溶出したリチウムイオンは、負極のカーボ
ンに吸蔵されていく。この際、カーボン材料を含む負極
の電極電位は、貴な電位からリチウムイオンの吸蔵につ
れて卑な電位へと変化する。
された電池構成部品に接続された金属リチウムを、下記
のようにして負極のカーボンに均一に分散して接続でき
る。負極に接続された電池構成部品に接続され、負極と
同電位に保たれたリチウム金属は、電解液が注液される
と局部電池を構成し、リチウムイオンとなって電解液中
に溶出する。溶出したリチウムイオンは、負極のカーボ
ンに吸蔵されていく。この際、カーボン材料を含む負極
の電極電位は、貴な電位からリチウムイオンの吸蔵につ
れて卑な電位へと変化する。
【００１２】従来のリチウムイオン二次電池は、負極の
カーボンに吸蔵されて、放電工程で負極から放出されな
いリチウムは、第１回目の充電で、正極活物質から供給
される。これに対して、本発明は、負極に電気的に接続
された電池構成部品に金属リチウムを接続させており、
このリチウムを負極のカーボンに吸蔵させる。このた
め、第１回目の充電で、放電に寄与しない分のリチウム
は正極から負極に吸蔵させる必要がない。充電工程にお
いて、正極から負極に組み込まれたリチウムは、放電工
程において全て負極から放出される。このため、電池の
エネルギー密度を向上することができる。
カーボンに吸蔵されて、放電工程で負極から放出されな
いリチウムは、第１回目の充電で、正極活物質から供給
される。これに対して、本発明は、負極に電気的に接続
された電池構成部品に金属リチウムを接続させており、
このリチウムを負極のカーボンに吸蔵させる。このた
め、第１回目の充電で、放電に寄与しない分のリチウム
は正極から負極に吸蔵させる必要がない。充電工程にお
いて、正極から負極に組み込まれたリチウムは、放電工
程において全て負極から放出される。このため、電池の
エネルギー密度を向上することができる。
【００１３】図１と図２とは、リチウムイオン二次電池
の放電特性を示している。図１は従来のリチウムイオン
二次電池の特性を示し、図２は本発明にかかるリチウム
イオン二次電池の特性を示している。この図に示すよう
に、従来のリチウムイオン二次電池は、電池の電圧が０
Ｖになるまで放電すると、負極の電位が２Ｖ以上に上昇
する。これに対して、本発明にかかるリチウムイオン二
次電池は、電池の電圧を０Ｖまで放電しても、負極の電
位は１．５Ｖ以下となる。このため、本発明にかかるリ
チウムイオン二次電池は、過放電した際も、負極の電位
は、一般的に芯体として用いられる銅等の溶出電位によ
り高くならず、過放電時に銅が溶出するのを防止でき
る。したがって、過放電しても、充電すれば元の性能を
示し、耐過放電特性の優れた電池となる。
の放電特性を示している。図１は従来のリチウムイオン
二次電池の特性を示し、図２は本発明にかかるリチウム
イオン二次電池の特性を示している。この図に示すよう
に、従来のリチウムイオン二次電池は、電池の電圧が０
Ｖになるまで放電すると、負極の電位が２Ｖ以上に上昇
する。これに対して、本発明にかかるリチウムイオン二
次電池は、電池の電圧を０Ｖまで放電しても、負極の電
位は１．５Ｖ以下となる。このため、本発明にかかるリ
チウムイオン二次電池は、過放電した際も、負極の電位
は、一般的に芯体として用いられる銅等の溶出電位によ
り高くならず、過放電時に銅が溶出するのを防止でき
る。したがって、過放電しても、充電すれば元の性能を
示し、耐過放電特性の優れた電池となる。
【００１４】
【実施例】以下、本発明の実施例を説明する。但し、以
下に示す実施例は、本発明の技術思想を具体化するため
の方法を例示するものであって、本発明は、構成部品の
材質、形状、構造、配置を下記の構造に特定するもので
ない。本発明は、特許請求の範囲に於て、種々の変更を
加えることができる。
下に示す実施例は、本発明の技術思想を具体化するため
の方法を例示するものであって、本発明は、構成部品の
材質、形状、構造、配置を下記の構造に特定するもので
ない。本発明は、特許請求の範囲に於て、種々の変更を
加えることができる。
【００１５】［従来例のリチウムイオン］ リチウムイオン二次電池は、正極と、負極と、セパレー
タと、電解液と、ケーシングとを備える。正極は、コバ
ルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）合剤を、アルミニウム
箔にコーティングして製作される。負極は、ピッチコー
クスを結着剤と共に銅箔にコーティングして製作され
る。セパレータには、ポリプロピレン製の微多孔膜を使
用する。電解液は、プロピレンカーボネートに六フッ化
リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を１モル溶解したものを
用いる。これ等を使用して、単３サイズのリチウムイオ
ン二次電池を組み立てた。電極はスパイラル状に捲回し
た。
タと、電解液と、ケーシングとを備える。正極は、コバ
ルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）合剤を、アルミニウム
箔にコーティングして製作される。負極は、ピッチコー
クスを結着剤と共に銅箔にコーティングして製作され
る。セパレータには、ポリプロピレン製の微多孔膜を使
用する。電解液は、プロピレンカーボネートに六フッ化
リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を１モル溶解したものを
用いる。これ等を使用して、単３サイズのリチウムイオ
ン二次電池を組み立てた。電極はスパイラル状に捲回し
た。
【００１６】この電池は一度目の充電容量が４２０ｍＡ
ｈであり、２．７５Ｖまでの放電容量は３５０ｍＡｈで
あった。
ｈであり、２．７５Ｖまでの放電容量は３５０ｍＡｈで
あった。
【００１７】［実施例のリチウムイオン二次電池の製造
方法］ 従来例の電池と全く同じ電極構成のものを負極外装缶に
挿入した後、リチウム金属片を、スパイラル状電極の中
心部分の空間に挿入してこれを負極の外装缶の底に圧接
して電気的に接続した。リチウム金属片の重量は、従来
電池の一度目の充放電容量の差である７０ｍＡｈの９０
％に相当する１８ｍｇとした。この構造のリチウムイオ
ン二次電池は、第１回目の充電容量が４１０ｍＡｈ、放
電容量は４００ｍＡｈと、５０ｍＡｈも向上した。
方法］ 従来例の電池と全く同じ電極構成のものを負極外装缶に
挿入した後、リチウム金属片を、スパイラル状電極の中
心部分の空間に挿入してこれを負極の外装缶の底に圧接
して電気的に接続した。リチウム金属片の重量は、従来
電池の一度目の充放電容量の差である７０ｍＡｈの９０
％に相当する１８ｍｇとした。この構造のリチウムイオ
ン二次電池は、第１回目の充電容量が４１０ｍＡｈ、放
電容量は４００ｍＡｈと、５０ｍＡｈも向上した。
【００１８】負極に充填するリチウム金属量は、好まし
くは、一度目の充放電容量の差分の１００％を越えない
範囲に調整される。それは、この範囲を越えると、負極
表面にリチウム金属の析出が起こって内部短絡を生じる
可能性があるからである。
くは、一度目の充放電容量の差分の１００％を越えない
範囲に調整される。それは、この範囲を越えると、負極
表面にリチウム金属の析出が起こって内部短絡を生じる
可能性があるからである。
【００１９】図３と図４は、従来例の電池と、本発明に
かかる電池の、一度目の充放電の際の負極のリチウムに
対する電位変化を示している。従来例の電池に内蔵され
る負極は、放電末期に電位が急激に上昇するため、電池
エネルギーとして取り出せないリチウムが負極に残って
しまう。一方、本発明にかかる電池は、可逆性の高い部
分での充放電が可能となり、放電容量をより多く得るこ
とが可能となる。
かかる電池の、一度目の充放電の際の負極のリチウムに
対する電位変化を示している。従来例の電池に内蔵され
る負極は、放電末期に電位が急激に上昇するため、電池
エネルギーとして取り出せないリチウムが負極に残って
しまう。一方、本発明にかかる電池は、可逆性の高い部
分での充放電が可能となり、放電容量をより多く得るこ
とが可能となる。
【００２０】さらに、図３に示すように、従来のリチウ
ムイオン二次電池は、電池電圧が０Ｖに近づくと、負極
電位が２Ｖにも達するため、芯体の銅の溶出が始まり、
長期間放置すると充電しても容量が回復しなくなってし
まう。これに対して本発明にかかるリチウムイオン二次
電池は、電池電圧が０Ｖとなっても負極電位は１．５Ｖ
以下であり、銅の溶出は起こらない。従って充電すれば
容量は回復する。
ムイオン二次電池は、電池電圧が０Ｖに近づくと、負極
電位が２Ｖにも達するため、芯体の銅の溶出が始まり、
長期間放置すると充電しても容量が回復しなくなってし
まう。これに対して本発明にかかるリチウムイオン二次
電池は、電池電圧が０Ｖとなっても負極電位は１．５Ｖ
以下であり、銅の溶出は起こらない。従って充電すれば
容量は回復する。
【００２１】
【発明の効果】本発明は、組立工程において負極に電気
的に接続された電池構成部品に金属リチウムが電気的に
接続している。この金属リチウムは、電解液が吸入され
ると局部電池ができてリチウムイオンとなって溶出す
る。溶出したリチウムイオンは負極のカーボンに吸蔵さ
れる。このようにして、カーボンにリチウムを吸蔵する
ことによって、本発明は、リチウムイオン二次電池のエ
ネルギー密度を高くできる特長がある。それは、電池内
の空隙に金属リチウムを配設することによって、放電し
ても負極から放出できないリチウムを正極から負極に組
み込む必要がないからである。いいかえると、充電工程
において正極から負極に移行したリチウムは、放電過程
でほとんど残存することなく正極に移行するからであ
る。すなわち、正極のリチウム化合物量が効率よく充放
電に利用されることによって、エネルギー密度を高くで
きる。
的に接続された電池構成部品に金属リチウムが電気的に
接続している。この金属リチウムは、電解液が吸入され
ると局部電池ができてリチウムイオンとなって溶出す
る。溶出したリチウムイオンは負極のカーボンに吸蔵さ
れる。このようにして、カーボンにリチウムを吸蔵する
ことによって、本発明は、リチウムイオン二次電池のエ
ネルギー密度を高くできる特長がある。それは、電池内
の空隙に金属リチウムを配設することによって、放電し
ても負極から放出できないリチウムを正極から負極に組
み込む必要がないからである。いいかえると、充電工程
において正極から負極に移行したリチウムは、放電過程
でほとんど残存することなく正極に移行するからであ
る。すなわち、正極のリチウム化合物量が効率よく充放
電に利用されることによって、エネルギー密度を高くで
きる。
【００２２】また、金属リチウムは化合物のように別の
物質を含まないので、リチウム化合物に比較して全体量
が少なく、このことによっても、エネルギー密度を高く
できる。
物質を含まないので、リチウム化合物に比較して全体量
が少なく、このことによっても、エネルギー密度を高く
できる。
【００２３】さらにまた、本発明は、過放電状態におけ
る負極の電位を低くできる。このため、負極の電位が上
昇して、芯体である銅が溶解されることがない。したが
って、過放電した後の電池容量の低下を少なくして、取
り扱いを簡素化できる特長がある。
る負極の電位を低くできる。このため、負極の電位が上
昇して、芯体である銅が溶解されることがない。したが
って、過放電した後の電池容量の低下を少なくして、取
り扱いを簡素化できる特長がある。
【００２４】さらにまた、本発明の特筆すべき特長は、
極めて簡単にしかも、均一にリチウムを負極のカーボン
に吸蔵できることにある。それは、負極に電気的に接続
された電池構成部品に金属リチウムが電気的に接続する
ことによって、極めて簡単に、しかも反応によって、均
一にリチウムをカーボンに吸蔵できるからである。
極めて簡単にしかも、均一にリチウムを負極のカーボン
に吸蔵できることにある。それは、負極に電気的に接続
された電池構成部品に金属リチウムが電気的に接続する
ことによって、極めて簡単に、しかも反応によって、均
一にリチウムをカーボンに吸蔵できるからである。
【図１】従来のリチウムイオン二次電池の放電特性を示
すグラフ
すグラフ
【図２】本発明にかかるリチウムイオン二次電池の放電
特性を示すグラフ
特性を示すグラフ
【図３】従来のリチウムイオン二次電池の一度目の充放
電における負極電位を示すグラフ
電における負極電位を示すグラフ
【図４】本発明にかかるリチウムイオン二次電池の一度
目の充放電における負極電位を示すグラフ
目の充放電における負極電位を示すグラフ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 10/40
Claims (5)
- 【請求項１】 正極が電気化学的にリチウムイオンを取
り出せるリチウム含有化合物を含み、負極がカーボン材
料を含むリチウムイオン二次電池の製造方法において、 負極に電気接続されている構成部品であって、負極活物
質以外の構成部品に、電池を組み立てる時に、あらかじ
め金属リチウムを電気的に接続し、この構成部品に接続
されることによって負極と同電位に保たれたリチウム金
属を、外装缶に注入される電解液でもって局部電池を構
成して、リチウムイオンとして電解液中に溶出し、溶出
したリチウムイオンを負極に吸蔵させることを特徴とす
るリチウムイオン二次電池の製造方法。 - 【請求項２】 負極容量を正極容量よりも大きくする請
求項１に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。 - 【請求項３】 前記負極に電気的に接続されている構成
部品を負極外装缶として、この負極外装缶に金属リチウ
ムを接続する請求項１に記載のリチウムイオン二次電池
の製造方法。 - 【請求項４】 前記金属リチウムをリチウム金属片とす
る請求項１に記載のリチウムイオン二次電池の製造方
法。 - 【請求項５】 リチウム金属片をスパイラル状電極の中
心部分の空間に挿入して負極外装缶に接続する請求項１
に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04334992A JP3316225B2 (ja) | 1992-02-28 | 1992-02-28 | リチウムイオン二次電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04334992A JP3316225B2 (ja) | 1992-02-28 | 1992-02-28 | リチウムイオン二次電池の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05242911A JPH05242911A (ja) | 1993-09-21 |
| JP3316225B2 true JP3316225B2 (ja) | 2002-08-19 |
Family
ID=12661375
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP04334992A Expired - Lifetime JP3316225B2 (ja) | 1992-02-28 | 1992-02-28 | リチウムイオン二次電池の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3316225B2 (ja) |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4025931B2 (ja) * | 1997-07-11 | 2007-12-26 | 株式会社ジーエス・ユアサコーポレーション | 非水電解質二次電池の製造方法 |
| CN104241597A (zh) | 2013-06-14 | 2014-12-24 | 上海绿孚新能源科技有限公司 | 二次电池及用于二次电池的电极 |
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