JP3309796B2 - 核燃料再処理廃棄物の処理方法 - Google Patents
核燃料再処理廃棄物の処理方法Info
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、使用済核燃料のピ
ュレックス溶媒抽出法による再処理の工程で発生する主
として溶媒洗浄廃液と溶媒抽出水性残液からなる核燃料
再処理廃棄物の処理に係わり、前記廃棄物をガラス固化
体より熱的に安定で、少量の燐酸ジルコニウム・ナトリ
ウムの結晶同構造体物質の形態とする場合に、廃棄物量
を極限まで減少させることに特徴のある核燃料再処理廃
棄物の処理方法に関する。
ュレックス溶媒抽出法による再処理の工程で発生する主
として溶媒洗浄廃液と溶媒抽出水性残液からなる核燃料
再処理廃棄物の処理に係わり、前記廃棄物をガラス固化
体より熱的に安定で、少量の燐酸ジルコニウム・ナトリ
ウムの結晶同構造体物質の形態とする場合に、廃棄物量
を極限まで減少させることに特徴のある核燃料再処理廃
棄物の処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】原子炉で使用された核燃料物質は、硝酸
によって溶解し、ピュレックス溶媒抽出法により、硝酸
性溶解液からウランとプルトニウムを３ブチル燐酸を溶
媒として抽出し、ウランとプルトニウムを希硝酸水溶液
で逆抽出して燃料として再利用し、水性残液中の核分裂
生成物元素は廃棄物とする。
によって溶解し、ピュレックス溶媒抽出法により、硝酸
性溶解液からウランとプルトニウムを３ブチル燐酸を溶
媒として抽出し、ウランとプルトニウムを希硝酸水溶液
で逆抽出して燃料として再利用し、水性残液中の核分裂
生成物元素は廃棄物とする。
【０００３】上述のピュレックス溶媒抽出法で、一旦使
用した溶媒は炭酸ナトリウム及び水酸化ナトリウムの水
溶液で洗浄して、核燃料溶解液に含まれる放射線の影響
で溶媒中に生成する燐酸性劣化生成物を除去してから繰
り返し使用する。燐酸性劣化生成物は溶媒相の核燃料物
質中の放射性核分裂生成物濃度を高めるからである。こ
の溶媒洗浄廃液にはナトリウム，燐酸成分とともに小量
の核燃料物質並びに核分裂生成物が含まれる。溶媒洗浄
廃液は、大部分の核分裂生成物を含む溶媒抽出水性残液
と合わせて、又は別々に濃縮廃液とされる。最終的に溶
媒洗浄廃液は溶媒抽出水性残液と合わせて核燃料再処理
高レベル廃棄物として処理される。
用した溶媒は炭酸ナトリウム及び水酸化ナトリウムの水
溶液で洗浄して、核燃料溶解液に含まれる放射線の影響
で溶媒中に生成する燐酸性劣化生成物を除去してから繰
り返し使用する。燐酸性劣化生成物は溶媒相の核燃料物
質中の放射性核分裂生成物濃度を高めるからである。こ
の溶媒洗浄廃液にはナトリウム，燐酸成分とともに小量
の核燃料物質並びに核分裂生成物が含まれる。溶媒洗浄
廃液は、大部分の核分裂生成物を含む溶媒抽出水性残液
と合わせて、又は別々に濃縮廃液とされる。最終的に溶
媒洗浄廃液は溶媒抽出水性残液と合わせて核燃料再処理
高レベル廃棄物として処理される。
【０００４】濃縮された高レベル廃液を、地下に埋設し
て安全に処分できる形態の高レベル廃棄物とするため、
核分裂生成物元素を環境に容易に拡散させないことが重
要であり、核分裂生成物元素を成分とするガラスを生成
して固化体とする方法が一般的であって世界的に広範な
開発が行われている。なかでも、硼硅酸ガラスを成分と
する方法が最も一般的であって、原子炉に装荷して燃焼
度が４５,０００ＭＷＤ／ＭＴＵ程度になったウラン燃
料の１トン当りにガラス固化体の重量は４５０kgにな
る。
て安全に処分できる形態の高レベル廃棄物とするため、
核分裂生成物元素を環境に容易に拡散させないことが重
要であり、核分裂生成物元素を成分とするガラスを生成
して固化体とする方法が一般的であって世界的に広範な
開発が行われている。なかでも、硼硅酸ガラスを成分と
する方法が最も一般的であって、原子炉に装荷して燃焼
度が４５,０００ＭＷＤ／ＭＴＵ程度になったウラン燃
料の１トン当りにガラス固化体の重量は４５０kgにな
る。
【０００５】ガラス固化体は、熱力学的に不安定な状態
にあり、一定の温度を越えると結晶化してガラスの特性
を失うため、中心温度が再結晶化温度を越えないように
管理する必要があり、特に、核分裂生成物核種の崩壊熱
の発生が著しい期間において注意深い管理が必要であっ
た。
にあり、一定の温度を越えると結晶化してガラスの特性
を失うため、中心温度が再結晶化温度を越えないように
管理する必要があり、特に、核分裂生成物核種の崩壊熱
の発生が著しい期間において注意深い管理が必要であっ
た。
【０００６】そこで、核分裂生成物を構成する多数の元
素のうち特定の元素を選択的に含み、地質学的にガラス
質よりも高い安定性が確認されている鉱物の複数種で構
成される岩石を合成して、核分裂生成物を構成する元素
の大部分を固定化する方法が米国特許第５４９５７号に
開示されている。この合成岩石はシンロックと呼ばれ、
一般的な宿主岩石の組成は、ジルコノライトＣａＺｒＴ
ｉ2Ｏ7，ホランダイトＢａＡｌ2Ｔｉ6Ｏ16，ペロヴスカ
イトＣａＴｉＯ3 の三種のチタン酸塩鉱物からなる。高
レベル廃液の元素組成を鉱物結晶に取り込むために、各
組成元素成分を正確に調合して高レベル廃液又はその焼
成粉末と混合してセラミック手法によって目的の鉱物組
成からなる岩石の合成をおこなう。原子炉に装荷して燃
焼度が４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵ程度になったウラン
燃料の１トン当りに合成岩石の重量は４５０kgになる。
素のうち特定の元素を選択的に含み、地質学的にガラス
質よりも高い安定性が確認されている鉱物の複数種で構
成される岩石を合成して、核分裂生成物を構成する元素
の大部分を固定化する方法が米国特許第５４９５７号に
開示されている。この合成岩石はシンロックと呼ばれ、
一般的な宿主岩石の組成は、ジルコノライトＣａＺｒＴ
ｉ2Ｏ7，ホランダイトＢａＡｌ2Ｔｉ6Ｏ16，ペロヴスカ
イトＣａＴｉＯ3 の三種のチタン酸塩鉱物からなる。高
レベル廃液の元素組成を鉱物結晶に取り込むために、各
組成元素成分を正確に調合して高レベル廃液又はその焼
成粉末と混合してセラミック手法によって目的の鉱物組
成からなる岩石の合成をおこなう。原子炉に装荷して燃
焼度が４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵ程度になったウラン
燃料の１トン当りに合成岩石の重量は４５０kgになる。
【０００７】一方、合成岩石を構成する複数の鉱物種間
の共存性に係わる問題を除くために、単一の鉱物種であ
る燐酸ジルコニウム・ナトリウム(ＮａＺｒ2Ｐ3Ｏ12)を
核分裂生成物元素の宿主鉱物として固定化できる可能性
が、A single phase［NZP］ceramic radioactive waste
form, R. Roy, L. J. Yang, E. R. Vance, Scie
ntific Basis for Nuclear Waste Management, Elsevie
r SciencePublishing Co., Inc., Vol.6, p.１５−２１
（１９８３）(参考文献１）及びAnAlternative Conditi
oning Method for the Wastes from LWR Fuel
Reprocessing, Y. Hirose, et al., Proceedings for
the Global '９７,Yokohama, October ５−１０，１９
９７（参考文献２）に報告されている。燐酸ジルコニウ
ム・ナトリウムの特徴は空間群が
の共存性に係わる問題を除くために、単一の鉱物種であ
る燐酸ジルコニウム・ナトリウム(ＮａＺｒ2Ｐ3Ｏ12)を
核分裂生成物元素の宿主鉱物として固定化できる可能性
が、A single phase［NZP］ceramic radioactive waste
form, R. Roy, L. J. Yang, E. R. Vance, Scie
ntific Basis for Nuclear Waste Management, Elsevie
r SciencePublishing Co., Inc., Vol.6, p.１５−２１
（１９８３）(参考文献１）及びAnAlternative Conditi
oning Method for the Wastes from LWR Fuel
Reprocessing, Y. Hirose, et al., Proceedings for
the Global '９７,Yokohama, October ５−１０，１９
９７（参考文献２）に報告されている。燐酸ジルコニウ
ム・ナトリウムの特徴は空間群が
【０００８】
【外２】
【０００９】の記号で表される対称性を有する３次元結
晶構造にあり、元素の置換に伴う電荷の不整合が結晶空
間内に補償元素を取り込むことによって整合できるた
め、結晶構造を保ったままで構成元素が他の元素と置換
する融通性が高い特徴がある。燐酸ジルコニウム・ナト
リウムの非常に低い溶解度と、著しく低い熱膨張係数に
よって、その結晶同構造体物質はセメント固化体より溶
解度が低く、ガラス固化体より熱的に安定な、高レベル
廃棄物の処分形態として評価されている。燐酸ジルコニ
ウム・ナトリウムと等しい結晶構造を有する固化体の重
量は原子炉に装荷して燃焼度が４５,０００ ＭＷＤ／Ｍ
ＴＵ程度になったウラン燃料の１トン当りに硼珪酸ガラ
ス固化体の３分の一程度となる可能性が示されている
が、固化体量に及ぼすナトリウム量の定量的な影響につ
いて検討されていなかった。
晶構造にあり、元素の置換に伴う電荷の不整合が結晶空
間内に補償元素を取り込むことによって整合できるた
め、結晶構造を保ったままで構成元素が他の元素と置換
する融通性が高い特徴がある。燐酸ジルコニウム・ナト
リウムの非常に低い溶解度と、著しく低い熱膨張係数に
よって、その結晶同構造体物質はセメント固化体より溶
解度が低く、ガラス固化体より熱的に安定な、高レベル
廃棄物の処分形態として評価されている。燐酸ジルコニ
ウム・ナトリウムと等しい結晶構造を有する固化体の重
量は原子炉に装荷して燃焼度が４５,０００ ＭＷＤ／Ｍ
ＴＵ程度になったウラン燃料の１トン当りに硼珪酸ガラ
ス固化体の３分の一程度となる可能性が示されている
が、固化体量に及ぼすナトリウム量の定量的な影響につ
いて検討されていなかった。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】核燃料再処理高レベル
廃棄物を硼珪酸ガラスとして固化する従来の方法におい
ては、ナトリウムが宿主であるガラスの成分であり、高
レベル廃棄物中に含まれるナトリウムが少ないほど多量
のナトリウムを添加する必要があるため、ある程度のナ
トリウム量はガラス固化体の量に影響することはなく、
高レベル廃棄物中のナトリウム量について強い関心は払
われていなかった。
廃棄物を硼珪酸ガラスとして固化する従来の方法におい
ては、ナトリウムが宿主であるガラスの成分であり、高
レベル廃棄物中に含まれるナトリウムが少ないほど多量
のナトリウムを添加する必要があるため、ある程度のナ
トリウム量はガラス固化体の量に影響することはなく、
高レベル廃棄物中のナトリウム量について強い関心は払
われていなかった。
【００１１】本発明の目的は、高レベル廃棄物固化体の
発生重量を低減できる核燃料再処理廃棄物の処理方法を
提供することにある。
発生重量を低減できる核燃料再処理廃棄物の処理方法を
提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明は、本来は燃焼度
にのみ依存する核分裂生成物からなる核燃料再処理高レ
ベル廃棄物を燐酸ジルコニウム・ナトリウムの結晶構造
を有する結晶構造体である鉱物質の固化体とする場合
に、固化体量が再処理工程で発生するナトリウムの量に
大きく依存する現象に基づいて行われた。
にのみ依存する核分裂生成物からなる核燃料再処理高レ
ベル廃棄物を燐酸ジルコニウム・ナトリウムの結晶構造
を有する結晶構造体である鉱物質の固化体とする場合
に、固化体量が再処理工程で発生するナトリウムの量に
大きく依存する現象に基づいて行われた。
【００１３】燐酸ジルコニウム・ナトリウム、又は、そ
の同結晶構造体に関しては参考文献１に総説的に記載さ
れている。
の同結晶構造体に関しては参考文献１に総説的に記載さ
れている。
【００１４】燐酸ジルコニウム・ナトリウム（以下にＮ
ＺＰと略記する）は分子式がＮａＺｒ2Ｐ3Ｏ12(分子
量：４９０.３４ｇ）であり、結晶構造式は一般的に
［Ｍ′1］［Ｍ″2］［Ａ2］［Ｂ3］Ｏ12と表される。結
晶は、ＺｒＯ6８ 面体が、６個のＰＯ4４面体と酸素原
子を共有して結合し、各々のＰＯ4４面体が４個のＺｒ
Ｏ6８ 面体と酸素原子を共有して結合して、基本構成単
位が(Ｚr2Ｐ3Ｏ12)-であるリボン構造を構成し、リボン
構造がＰＯ4４ 面体で結合されて３次元構造を構成して
いる。リボン構造内に空孔Ｍ′があり、ナトリウムイオ
ンが配位する。隣接するリボン構造の間に別の空孔Ｍ″
があるが、ＮＺＰにおいては満たされていない。
ＺＰと略記する）は分子式がＮａＺｒ2Ｐ3Ｏ12(分子
量：４９０.３４ｇ）であり、結晶構造式は一般的に
［Ｍ′1］［Ｍ″2］［Ａ2］［Ｂ3］Ｏ12と表される。結
晶は、ＺｒＯ6８ 面体が、６個のＰＯ4４面体と酸素原
子を共有して結合し、各々のＰＯ4４面体が４個のＺｒ
Ｏ6８ 面体と酸素原子を共有して結合して、基本構成単
位が(Ｚr2Ｐ3Ｏ12)-であるリボン構造を構成し、リボン
構造がＰＯ4４ 面体で結合されて３次元構造を構成して
いる。リボン構造内に空孔Ｍ′があり、ナトリウムイオ
ンが配位する。隣接するリボン構造の間に別の空孔Ｍ″
があるが、ＮＺＰにおいては満たされていない。
【００１５】Ｂ位置がＰ5+と同様にイオン半径が小さけ
れば原子価状態の異なるイオンによって置換され、Ａ位
置がＺｒ4+と同様にやや大きいイオン半径であれば原子
価状態の異なるイオンによって置換され、また、Ｍ′位
置がＮａ+ と同様にイオン半径が大きいアルカリ金属イ
オン又は当量のアルカリ土類金属のイオンで置換されて
も、原子価状態の異なるイオンによる置換が原子価を補
償するようにＭ″位置にアルカリ金属イオンが２分子以
内で配位してＮＺＰの結晶構造は保存される。（組成元
素の一部が置換されてもＮＺＰの結晶構造を保存してい
る結晶同構造体物質を［ＮＺＰ］と略記する。） 結晶構造内の各位置を置換できる典型的な陽イオンの種
類は、イオンの大きさに依存しており、Ｍ′，Ｍ″位置
は最も大きい陽イオンが、Ｂ位置は最も小さい陽イオン
が、Ａ位置は中間の大きさの陽イオンがそれぞれほぼ選
択的に置換する。
れば原子価状態の異なるイオンによって置換され、Ａ位
置がＺｒ4+と同様にやや大きいイオン半径であれば原子
価状態の異なるイオンによって置換され、また、Ｍ′位
置がＮａ+ と同様にイオン半径が大きいアルカリ金属イ
オン又は当量のアルカリ土類金属のイオンで置換されて
も、原子価状態の異なるイオンによる置換が原子価を補
償するようにＭ″位置にアルカリ金属イオンが２分子以
内で配位してＮＺＰの結晶構造は保存される。（組成元
素の一部が置換されてもＮＺＰの結晶構造を保存してい
る結晶同構造体物質を［ＮＺＰ］と略記する。） 結晶構造内の各位置を置換できる典型的な陽イオンの種
類は、イオンの大きさに依存しており、Ｍ′，Ｍ″位置
は最も大きい陽イオンが、Ｂ位置は最も小さい陽イオン
が、Ａ位置は中間の大きさの陽イオンがそれぞれほぼ選
択的に置換する。
【００１６】Ｍ′位置：Ｎａ+，Ｒｂ+，Ｃｓ+，Ａｇ+，
Ｍｇ2+，Ｃａ2+，Ｓｒ2+，Ｂａ2+，Ｚｎ2+，Ｃｄ2+，Ｐ
ｂ2+ Ｍ″位置：Ｎａ+，Ｒｂ+，Ｃｓ+ Ａ位置：Ｔｉ4+，Ｃｒ3+，Ｆｅ3+，Ｃｏ2+，Ｎｉ2+，Ｙ
3+，Ｚｒ2+，Ｔｃ4+，Ｒｕ4+，Ｒｈ3+，Ｐｄ3+，Ｉ
ｎ3+，Ｌａ3+，Ｃｅ4+，Ｐｒ3+，Ｎｄ3+，Ｐｍ3+，Ｓｍ
3+，Ｅｕ3+，Ｇｄ3+，Ｕ4+，Ｎｐ4+，Ｐｕ4+，Ａｍ3+，
Ｃｍ3+ Ｂ位置：Ａｌ3+，Ｓｉ4+，Ｐ5+，Ａｓ5+，Ｓｅ6+，Ｍｏ
6+，Ｓｎ4+，Ｓｂ5+，Ｔｅ4+ などである。
Ｍｇ2+，Ｃａ2+，Ｓｒ2+，Ｂａ2+，Ｚｎ2+，Ｃｄ2+，Ｐ
ｂ2+ Ｍ″位置：Ｎａ+，Ｒｂ+，Ｃｓ+ Ａ位置：Ｔｉ4+，Ｃｒ3+，Ｆｅ3+，Ｃｏ2+，Ｎｉ2+，Ｙ
3+，Ｚｒ2+，Ｔｃ4+，Ｒｕ4+，Ｒｈ3+，Ｐｄ3+，Ｉ
ｎ3+，Ｌａ3+，Ｃｅ4+，Ｐｒ3+，Ｎｄ3+，Ｐｍ3+，Ｓｍ
3+，Ｅｕ3+，Ｇｄ3+，Ｕ4+，Ｎｐ4+，Ｐｕ4+，Ａｍ3+，
Ｃｍ3+ Ｂ位置：Ａｌ3+，Ｓｉ4+，Ｐ5+，Ａｓ5+，Ｓｅ6+，Ｍｏ
6+，Ｓｎ4+，Ｓｂ5+，Ｔｅ4+ などである。
【００１７】Ｍ′位置で多価の原子価状態のイオンは当
量分のＮａと置換する。Ｍ″位置ではＡ又はＢ位置に置
換したイオンの電荷を補償するため、当量文の１価のア
ルカリ金属が配位する。
量分のＮａと置換する。Ｍ″位置ではＡ又はＢ位置に置
換したイオンの電荷を補償するため、当量文の１価のア
ルカリ金属が配位する。
【００１８】［ＮＺＰ］分子に含有できる高レベル廃棄
物構成元素量の限界は、Ｍ′位置において、アルカリ金
属及びアルカリ土類金属陽イオンの１グラム等量以内、
Ａ位置においてイオン半径が中程度の陽イオンの２グラ
ム原子以内、Ｂ位置においてイオン半径が小さい陽イオ
ンの３グラム原子以内である。さらに、Ａ位置とＢ位置
において合計したイオンの価数が２１グラム等量と２３
グラム等量の間にあれば、Ｍ″位置に２グラム原子以内
のアルカリ金属イオンを高レベル廃棄物の成分として、
又は、添加成分として取り込んで補償することができ
る。参考文献２に、Ｂ位置において原子価が５価の燐イ
オンを原子価が４価の珪素イオンで置換してＭ″位置に
おけるアルカリ金属の配位を最大限度とすることが示さ
れている。請求項１の発明の技術的手段は、高レベル廃
棄物中のナトリウム量が多いと［ＮＺＰ］の１分子当り
にＭ′位置、及びＭ″位置における元素の最大当量配位
数（３）が［ＮＺＰ］固化体量の限界となり、高レベル
廃棄物中のナトリウム量が少なくなると［ＮＺＰ］の１
分子当りにＡ位置における元素の最大配位数(２)が［Ｎ
ＺＰ］固化体量の限界となり、さらに、高レベル廃棄物
中の燐量が多いとＢ位置における元素の最大配位数
（３）が［ＮＺＰ］固化体量の限界となる現象に基づ
き、高レベル廃棄物を構成する溶媒洗浄廃液中のナトリ
ウム量を燐量に係わって制御することによる。
物構成元素量の限界は、Ｍ′位置において、アルカリ金
属及びアルカリ土類金属陽イオンの１グラム等量以内、
Ａ位置においてイオン半径が中程度の陽イオンの２グラ
ム原子以内、Ｂ位置においてイオン半径が小さい陽イオ
ンの３グラム原子以内である。さらに、Ａ位置とＢ位置
において合計したイオンの価数が２１グラム等量と２３
グラム等量の間にあれば、Ｍ″位置に２グラム原子以内
のアルカリ金属イオンを高レベル廃棄物の成分として、
又は、添加成分として取り込んで補償することができ
る。参考文献２に、Ｂ位置において原子価が５価の燐イ
オンを原子価が４価の珪素イオンで置換してＭ″位置に
おけるアルカリ金属の配位を最大限度とすることが示さ
れている。請求項１の発明の技術的手段は、高レベル廃
棄物中のナトリウム量が多いと［ＮＺＰ］の１分子当り
にＭ′位置、及びＭ″位置における元素の最大当量配位
数（３）が［ＮＺＰ］固化体量の限界となり、高レベル
廃棄物中のナトリウム量が少なくなると［ＮＺＰ］の１
分子当りにＡ位置における元素の最大配位数(２)が［Ｎ
ＺＰ］固化体量の限界となり、さらに、高レベル廃棄物
中の燐量が多いとＢ位置における元素の最大配位数
（３）が［ＮＺＰ］固化体量の限界となる現象に基づ
き、高レベル廃棄物を構成する溶媒洗浄廃液中のナトリ
ウム量を燐量に係わって制御することによる。
【００１９】請求項２の発明の技術的手段は、高レベル
廃棄物の主要な元素組成が核燃料の燃焼度に依存して定
まることに基づき、請求項１の発明の効果が最大限とな
るために必要な高レベル廃棄物中におけるナトリウム量
の上限を燐の量に係わって、核燃料の燃焼度を４５,０
００ ＭＷＤ／ＭＴＵに規格化して与える。
廃棄物の主要な元素組成が核燃料の燃焼度に依存して定
まることに基づき、請求項１の発明の効果が最大限とな
るために必要な高レベル廃棄物中におけるナトリウム量
の上限を燐の量に係わって、核燃料の燃焼度を４５,０
００ ＭＷＤ／ＭＴＵに規格化して与える。
【００２０】請求項３の発明の技術的手段は、溶媒洗浄
廃液に含まれるナトリウムの除去方法が、一般に商品名
NASICONとして知られ、基本組成がＮａ3Ｚｒ2Ｓｉ2ＰＯ
12である（或いは、Ｚｒが異原子で置換された）ナトリ
ウムイオン選択伝導性セラミックを隔膜として行う電気
透析による。水溶液中のナトリウムのNASICON(或いは、
Ｚｒが異原子で置換された）ナトリウムイオン選択伝導
性セラミックによる除去については、Ceramic Cleaner
s,Environmental Uses of Sodium Supre-IonicConducti
ng Ceramics,Davor Sutija,et al，The Electrochemica
l SocietyInterface,Winter 1996，Vol. ５，Ｎｏ．
４，ｐ．２６−３０に記載されている。請求項４の技術
的手段は、前記ナトリウムを除去した後に燐酸ブチルエ
ステルを含む溶媒洗浄廃液を高レベル廃棄物から燐酸ジ
ルコニウム・ナトリウムの結晶構造を有する結晶構造体
である鉱物質である固化体とするための燐酸化物供給源
の一部とするとともに、高レベル廃棄物酸化物に燐及び
珪素の酸化物を添加して［ＮＺＰ］固化体を合成するに
際して過剰となる酸素の除去媒体として利用する。
廃液に含まれるナトリウムの除去方法が、一般に商品名
NASICONとして知られ、基本組成がＮａ3Ｚｒ2Ｓｉ2ＰＯ
12である（或いは、Ｚｒが異原子で置換された）ナトリ
ウムイオン選択伝導性セラミックを隔膜として行う電気
透析による。水溶液中のナトリウムのNASICON(或いは、
Ｚｒが異原子で置換された）ナトリウムイオン選択伝導
性セラミックによる除去については、Ceramic Cleaner
s,Environmental Uses of Sodium Supre-IonicConducti
ng Ceramics,Davor Sutija,et al，The Electrochemica
l SocietyInterface,Winter 1996，Vol. ５，Ｎｏ．
４，ｐ．２６−３０に記載されている。請求項４の技術
的手段は、前記ナトリウムを除去した後に燐酸ブチルエ
ステルを含む溶媒洗浄廃液を高レベル廃棄物から燐酸ジ
ルコニウム・ナトリウムの結晶構造を有する結晶構造体
である鉱物質である固化体とするための燐酸化物供給源
の一部とするとともに、高レベル廃棄物酸化物に燐及び
珪素の酸化物を添加して［ＮＺＰ］固化体を合成するに
際して過剰となる酸素の除去媒体として利用する。
【００２１】請求項５の発明の技術的手段は、請求項３
の技術的手段によって回収されるナトリウムが溶媒洗浄
廃液に含まれる他の物質に汚染されにくいことに基づ
き、溶媒洗浄廃液の調製に利用する。
の技術的手段によって回収されるナトリウムが溶媒洗浄
廃液に含まれる他の物質に汚染されにくいことに基づ
き、溶媒洗浄廃液の調製に利用する。
【００２２】本発明の基本的な技術的手段の作用は、核
燃料再処理廃棄物の成分と、合成しようとする［ＮＺ
Ｐ］廃棄物固化体の組成との関係に係わっている。表１
は再処理する使用済燃料ウラン１トン当りの核燃料再処
理高レベル廃棄物の構成元素の発生量組成である。
燃料再処理廃棄物の成分と、合成しようとする［ＮＺ
Ｐ］廃棄物固化体の組成との関係に係わっている。表１
は再処理する使用済燃料ウラン１トン当りの核燃料再処
理高レベル廃棄物の構成元素の発生量組成である。
【００２３】
【表１】
【００２４】請求項１の発明の作用は、高レベル廃棄物
成分のうち［ＮＺＰ］固化体のＡ位置を置換する元素の
量が多いことから、Ａ位置を高レベル廃棄物成分で完全
に置換し、高レベル廃棄物成分のみでＡ位置の構造を構
成することが［ＮＺＰ］固化体量を極限にまで低減する
手段となることによる。高レベル廃棄物中のナトリウム
量が多いと［ＮＺＰ］の１分子当りにＭ′位置、及び
Ｍ″位置における元素の最大当量配位数（３）が［ＮＺ
Ｐ］固化体量の限界となり、［ＮＺＰ］の１分子当りに
Ａ位置における元素の最大配位数（２）が満たされなく
なり、さらに、高レベル廃棄物中の燐量がある程度以上
に多いとＢ位置における元素の最大配位数（３）が［Ｎ
ＺＰ］固化体量の限界となり、また、特にＭ″位置にお
けるナトリウムの配位数を補償しきれなくなるためにナ
トリウムの許容量が低下することになる。高レベル廃棄
物に対する燐とナトリウムの供給源である溶媒洗浄廃液
からナトリウムを除去して、燐の量に関連して定まるナ
トリウムの量の限界値とする。
成分のうち［ＮＺＰ］固化体のＡ位置を置換する元素の
量が多いことから、Ａ位置を高レベル廃棄物成分で完全
に置換し、高レベル廃棄物成分のみでＡ位置の構造を構
成することが［ＮＺＰ］固化体量を極限にまで低減する
手段となることによる。高レベル廃棄物中のナトリウム
量が多いと［ＮＺＰ］の１分子当りにＭ′位置、及び
Ｍ″位置における元素の最大当量配位数（３）が［ＮＺ
Ｐ］固化体量の限界となり、［ＮＺＰ］の１分子当りに
Ａ位置における元素の最大配位数（２）が満たされなく
なり、さらに、高レベル廃棄物中の燐量がある程度以上
に多いとＢ位置における元素の最大配位数（３）が［Ｎ
ＺＰ］固化体量の限界となり、また、特にＭ″位置にお
けるナトリウムの配位数を補償しきれなくなるためにナ
トリウムの許容量が低下することになる。高レベル廃棄
物に対する燐とナトリウムの供給源である溶媒洗浄廃液
からナトリウムを除去して、燐の量に関連して定まるナ
トリウムの量の限界値とする。
【００２５】請求項２の発明の作用は、溶媒抽出残液に
含まれる核分裂生成物の組成と量は燃焼度に一義的に依
存し、一方、溶媒洗浄廃液の燐とナトリウム量は再処理
工程に依存して変動することから、燐とナトリウムの量
的制限を再処理する核燃料の燃焼度として４５,０００
ＭＷＤ／ＭＴＵに規格化した使用済燃料ウラン１トン当
りの高レベル廃棄物に対して設定している。［ＮＺＰ］
固化体のＡ位置を高レベル廃棄物組成元素で完全に置換
する条件を達成するためには、高レベル廃棄物の燐量が
１００ｇ-mol以下，１５０ｇ-mol以下，２００ｇ-mol以
下において、それぞれ、ナトリウム量が２００ｇ-mol以
下，１５０ｇ-mol以下，１００ｇ-mol以下である必要が
ある。燃焼度が２７,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵであれば、
使用済燃料ウラン１トン当りの高レベル廃棄物の主要構
成物質量が６０％になるので、高レベル廃棄物中の燐及
びナトリウム量の限界値は燃焼度が４５,０００ ＭＷＤ
／ＭＴＵの場合の６０％に低下する。即ち、［ＮＺＰ］
固化体のＡ位置を高レベル廃棄物組成元素で完全に置換
する条件を達成するためには、使用済燃料ウラン１トン
当りの高レベル廃棄物の燐量が６０ｇ-mol以下，９０ｇ
-mol以下，１２０ｇ-mol以下において、それぞれ、ナト
リウム量が１２０ｇ-mol以下，９０ｇ-mol以下，６０ｇ
-mol以下である必要がある。燐の量は溶媒洗浄廃液中の
溶媒劣化生成物量に由来するため、処理すべき核燃料の
燃焼度が同じでも冷却期間が短く、従って放射能強度が
高いほど溶媒洗浄廃液に含まれる溶媒の劣化生成物量が
増加し、従って、溶媒洗浄廃液に由来する燐の核分裂生
成物量に比較して量は核分裂生成物量に比較して増加す
る。一方、ナトリウム量は溶媒洗浄液の使用量に由来す
るため、核分裂生成物の量よりも処理すべき核燃料物質
量そのものに依存しており、燃焼度が低いほど溶媒洗浄
廃液に由来するナトリウム量は核分裂生成物量に比較し
て増加する。請求項２の発明の作用は、核分裂生成物の
成分と燐及びナトリウムの相対的な釣り合いに依存す
る。
含まれる核分裂生成物の組成と量は燃焼度に一義的に依
存し、一方、溶媒洗浄廃液の燐とナトリウム量は再処理
工程に依存して変動することから、燐とナトリウムの量
的制限を再処理する核燃料の燃焼度として４５,０００
ＭＷＤ／ＭＴＵに規格化した使用済燃料ウラン１トン当
りの高レベル廃棄物に対して設定している。［ＮＺＰ］
固化体のＡ位置を高レベル廃棄物組成元素で完全に置換
する条件を達成するためには、高レベル廃棄物の燐量が
１００ｇ-mol以下，１５０ｇ-mol以下，２００ｇ-mol以
下において、それぞれ、ナトリウム量が２００ｇ-mol以
下，１５０ｇ-mol以下，１００ｇ-mol以下である必要が
ある。燃焼度が２７,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵであれば、
使用済燃料ウラン１トン当りの高レベル廃棄物の主要構
成物質量が６０％になるので、高レベル廃棄物中の燐及
びナトリウム量の限界値は燃焼度が４５,０００ ＭＷＤ
／ＭＴＵの場合の６０％に低下する。即ち、［ＮＺＰ］
固化体のＡ位置を高レベル廃棄物組成元素で完全に置換
する条件を達成するためには、使用済燃料ウラン１トン
当りの高レベル廃棄物の燐量が６０ｇ-mol以下，９０ｇ
-mol以下，１２０ｇ-mol以下において、それぞれ、ナト
リウム量が１２０ｇ-mol以下，９０ｇ-mol以下，６０ｇ
-mol以下である必要がある。燐の量は溶媒洗浄廃液中の
溶媒劣化生成物量に由来するため、処理すべき核燃料の
燃焼度が同じでも冷却期間が短く、従って放射能強度が
高いほど溶媒洗浄廃液に含まれる溶媒の劣化生成物量が
増加し、従って、溶媒洗浄廃液に由来する燐の核分裂生
成物量に比較して量は核分裂生成物量に比較して増加す
る。一方、ナトリウム量は溶媒洗浄液の使用量に由来す
るため、核分裂生成物の量よりも処理すべき核燃料物質
量そのものに依存しており、燃焼度が低いほど溶媒洗浄
廃液に由来するナトリウム量は核分裂生成物量に比較し
て増加する。請求項２の発明の作用は、核分裂生成物の
成分と燐及びナトリウムの相対的な釣り合いに依存す
る。
【００２６】請求項３の発明の作用は、再処理高レベル
廃棄物に含まれるナトリウムが実質的にすべて溶媒洗浄
廃液に由来しており、溶媒洗浄廃液には炭酸ナトリウ
ム，水酸化ナトリウム，硝酸ナトリウム，燐酸ブチルエ
ステル系溶媒劣化生成物類及び核燃料物質，核分裂生成
物からなる放射性物質を含んでいる。一般に、陽イオン
交換膜を使用して電気透析して陽イオンを含む水溶液か
ら陽イオンを分離することができる。しかし、化学的に
耐久性のある商品名Nafionで代表される弗素系重合体陽
イオン交換膜などは他の陽イオンを含む水溶液からナト
リウムイオンだけを選択して分離することはできない。
ナトリウムの分離に不純物の同伴を許したとしても、分
離回収した高濃度アルカリ液中に沈殿を生成する陽イオ
ンを不純物として含む場合にはイオン交換膜が容易に劣
化する問題があり、さらに、一般に重合体系イオン交換
膜は放射線の照射によって容易に劣化する欠点があっ
た。
廃棄物に含まれるナトリウムが実質的にすべて溶媒洗浄
廃液に由来しており、溶媒洗浄廃液には炭酸ナトリウ
ム，水酸化ナトリウム，硝酸ナトリウム，燐酸ブチルエ
ステル系溶媒劣化生成物類及び核燃料物質，核分裂生成
物からなる放射性物質を含んでいる。一般に、陽イオン
交換膜を使用して電気透析して陽イオンを含む水溶液か
ら陽イオンを分離することができる。しかし、化学的に
耐久性のある商品名Nafionで代表される弗素系重合体陽
イオン交換膜などは他の陽イオンを含む水溶液からナト
リウムイオンだけを選択して分離することはできない。
ナトリウムの分離に不純物の同伴を許したとしても、分
離回収した高濃度アルカリ液中に沈殿を生成する陽イオ
ンを不純物として含む場合にはイオン交換膜が容易に劣
化する問題があり、さらに、一般に重合体系イオン交換
膜は放射線の照射によって容易に劣化する欠点があっ
た。
【００２７】NASICON(或いは、Ｚｒが異原子で置換され
たものを含む）ナトリウムイオン選択伝導性セラミック
は、直流電位の下でリチウムイオン，ナトリウムイオ
ン，カリウムイオンを同様に透過するが、ヒドロニウム
イオン（Ｈ2Ｏ+）及び銀イオン以外のすべての陽イオン
及び陰イオンを透過しない特性がある。この性質は、溶
媒洗浄廃液に含まれるすべてのイオンからナトリウムイ
オンのみを選択的に分離できることを意味している。ま
た、ナトリウムイオン透過性に対して放射線の照射は実
質的に影響がない。燐酸ジルコニウムなどの無機イオン
交換体も放射線照射の影響がないが、NASICON のような
ナトリウムイオン選択性がなく、セシウム，ストロンチ
ウムなどのアルカリ金属，アルカリ土類金属放射性イオ
ンを透過してしまう。従って、NASICON の適用によっ
て、放射性の溶媒洗浄廃液のナトリウム除去処理が始め
て可能になった。
たものを含む）ナトリウムイオン選択伝導性セラミック
は、直流電位の下でリチウムイオン，ナトリウムイオ
ン，カリウムイオンを同様に透過するが、ヒドロニウム
イオン（Ｈ2Ｏ+）及び銀イオン以外のすべての陽イオン
及び陰イオンを透過しない特性がある。この性質は、溶
媒洗浄廃液に含まれるすべてのイオンからナトリウムイ
オンのみを選択的に分離できることを意味している。ま
た、ナトリウムイオン透過性に対して放射線の照射は実
質的に影響がない。燐酸ジルコニウムなどの無機イオン
交換体も放射線照射の影響がないが、NASICON のような
ナトリウムイオン選択性がなく、セシウム，ストロンチ
ウムなどのアルカリ金属，アルカリ土類金属放射性イオ
ンを透過してしまう。従って、NASICON の適用によっ
て、放射性の溶媒洗浄廃液のナトリウム除去処理が始め
て可能になった。
【００２８】請求項４の発明の作用は、ナトリウムを除
去した後の溶媒洗浄廃液には燐酸ブチルエステル類が含
まれており［ＮＺＰ］固化体を合成するための燐の供給
源の一部として利用できるが、少なくとも燐のグラム分
子濃度に等しいブチル基が存在していると考えられ、１
グラム分子のブチル基は１２.５ グラム分子の酸素を還
元して４グラム分子の炭酸ガスと４.５ グラム分子の水
とすることに基づき、高レベル廃棄物の酸化物形態から
に［ＮＺＰ］固化体転換する際に過剰となる酸素を効果
的に除去して［ＮＺＰ］固化体の合成を容易とするため
に、燐酸ブチルエステルのブチル基を還元剤として利用
する。
去した後の溶媒洗浄廃液には燐酸ブチルエステル類が含
まれており［ＮＺＰ］固化体を合成するための燐の供給
源の一部として利用できるが、少なくとも燐のグラム分
子濃度に等しいブチル基が存在していると考えられ、１
グラム分子のブチル基は１２.５ グラム分子の酸素を還
元して４グラム分子の炭酸ガスと４.５ グラム分子の水
とすることに基づき、高レベル廃棄物の酸化物形態から
に［ＮＺＰ］固化体転換する際に過剰となる酸素を効果
的に除去して［ＮＺＰ］固化体の合成を容易とするため
に、燐酸ブチルエステルのブチル基を還元剤として利用
する。
【００２９】請求項５の発明の作用は、NASICON を隔膜
とする電気透析で回収される水酸化ナトリウムに溶媒洗
浄材として再利用を妨げる不純物を含まず、また、重合
体イオン交換膜と異なり中性の水を透過しないので回収
される水酸化ナトリウムの濃度は目的に応じて広い範囲
で制御できる。回収した水酸化ナトリウムを新しい溶媒
洗浄液を調製する試薬の一部として再利用すれば、二次
廃棄物を発生することがなく、必要な試薬も節約でき
る。
とする電気透析で回収される水酸化ナトリウムに溶媒洗
浄材として再利用を妨げる不純物を含まず、また、重合
体イオン交換膜と異なり中性の水を透過しないので回収
される水酸化ナトリウムの濃度は目的に応じて広い範囲
で制御できる。回収した水酸化ナトリウムを新しい溶媒
洗浄液を調製する試薬の一部として再利用すれば、二次
廃棄物を発生することがなく、必要な試薬も節約でき
る。
【００３０】
【発明の実施の形態】〔実施例１〕本発明の好適な一実
施例である核燃料再処理廃棄物の処理方法を図１を用い
て以下に説明する。図１は燃焼度が４５,０００ ＭＷＤ
／ＭＴＵの核燃料１トンの高レベル廃棄物の燐量が５０
ｇ-mol，１００ｇ-mol，１５０ｇ-mol，２００ｇ-mol
である場合に、線１，３，５，７は高レベル廃棄物組成
の酸化物重量をそれぞれ示し、線２，４，６，８は固化
体重量が最少となるように組成を最適化した［ＮＺＰ］
固化体の重量（kg／ＭＴＵ）をそれぞれ示してあり、そ
れぞれに及ぼす高レベル廃棄物中のナトリウム量（ｇ-m
ol）の影響を示している。
施例である核燃料再処理廃棄物の処理方法を図１を用い
て以下に説明する。図１は燃焼度が４５,０００ ＭＷＤ
／ＭＴＵの核燃料１トンの高レベル廃棄物の燐量が５０
ｇ-mol，１００ｇ-mol，１５０ｇ-mol，２００ｇ-mol
である場合に、線１，３，５，７は高レベル廃棄物組成
の酸化物重量をそれぞれ示し、線２，４，６，８は固化
体重量が最少となるように組成を最適化した［ＮＺＰ］
固化体の重量（kg／ＭＴＵ）をそれぞれ示してあり、そ
れぞれに及ぼす高レベル廃棄物中のナトリウム量（ｇ-m
ol）の影響を示している。
【００３１】（具体例１−１）表１に示すように、燃焼
度が４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵの核燃料１トンの処理
によって発生する高レベル廃棄物に含まれる燐は５０ｇ
-molであり、ナトリウム量は５００ｇ-molであった。こ
の高レベル廃棄物に１８７.１ｇ-mol のジルコニウム酸
化物（ＺｒＯ2），３８７.４ｇ-mol の硅素酸化物（Ｓ
ｉＯ2）及び１２７.３ｇ-molの燐酸化物（ＰＯ2.5）を
添加して、既知の方法で組成が、 ［Ｍ2.766］［Ｚｒ0.892Ａ1.108］［Ｐ0.607Ｓｉ1.847
Ｂ0.546］Ｏ12（分子量＝６１９ｇ） である、［ＮＺＰ］固化体を製作した。固化体重量は１
２９.８２kg であった。ここで、組成式中で、ＭはＭ′
及びＭ″位置に配位する高レベル廃棄物組成元素類を示
し、ＡはＡ位置でジルコニウムと置換する高レベル廃棄
物組成元素類を示し、ＢはＢ位置で燐と置換する高レベ
ル廃棄物組成元素類をそれぞれ集合的に示す。Ｚｒ，
Ｐ，Ｓｉはそれぞれ［ＮＺＰ］を合成するために添加し
たジルコニウム，燐，硅素などの元素を示す。
度が４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵの核燃料１トンの処理
によって発生する高レベル廃棄物に含まれる燐は５０ｇ
-molであり、ナトリウム量は５００ｇ-molであった。こ
の高レベル廃棄物に１８７.１ｇ-mol のジルコニウム酸
化物（ＺｒＯ2），３８７.４ｇ-mol の硅素酸化物（Ｓ
ｉＯ2）及び１２７.３ｇ-molの燐酸化物（ＰＯ2.5）を
添加して、既知の方法で組成が、 ［Ｍ2.766］［Ｚｒ0.892Ａ1.108］［Ｐ0.607Ｓｉ1.847
Ｂ0.546］Ｏ12（分子量＝６１９ｇ） である、［ＮＺＰ］固化体を製作した。固化体重量は１
２９.８２kg であった。ここで、組成式中で、ＭはＭ′
及びＭ″位置に配位する高レベル廃棄物組成元素類を示
し、ＡはＡ位置でジルコニウムと置換する高レベル廃棄
物組成元素類を示し、ＢはＢ位置で燐と置換する高レベ
ル廃棄物組成元素類をそれぞれ集合的に示す。Ｚｒ，
Ｐ，Ｓｉはそれぞれ［ＮＺＰ］を合成するために添加し
たジルコニウム，燐，硅素などの元素を示す。
【００３２】具体例１−１において、Ｍ′，Ｍ″位置が
ナトリウム当量として３.００ に達して飽和しており、
Ａ位置において２分子のジルコニウムのうち１.１ 分子
しか置換されていない。
ナトリウム当量として３.００ に達して飽和しており、
Ａ位置において２分子のジルコニウムのうち１.１ 分子
しか置換されていない。
【００３３】（具体例１−２）表１に示すように、燃焼
度が４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵの核燃料１トンの処理
によって発生する高レベル廃棄物に含まれる燐は５０ｇ
-molであり、ナトリウム量は５００ｇ-molであった。溶
媒洗浄廃液のナトリウムを除去して、高レベル廃棄物に
含まれるナトリウム量を４００ｇ-mol乃至３００ｇ-mol
に低減し、ジルコニウム酸化物（ＺｒＯ2），硅素酸化
物（ＳｉＯ2）及び燐酸化物（ＰＯ2.5)を添加して、具
体例１−１と同様に既知の方法で組成と重量が、 Ｎａ４００ｇ-mol：［M2.722］［Zr0.683A1.317］［P
0.530Si1.821B0.649］Ｏ12（分子量＝６３６ｇ）１１
２.１５kg Na300g-mol：［M2.657］［Zr0.376A1.624］［P0.419Si
1.781B0.800］O12（分子量＝６６０ｇ）９４.４６kg である［ＮＺＰ］固化体を製作した。具体例１−１と比
較して、ナトリウム量が低減するに従い［ＮＺＰ］固化
体重量は低減しているが、何れの場合にもＡ位置におけ
る置換は不十分であって、さらにナトリウム量を低減す
れば［ＮＺＰ］固化体重量が低減する可能性がある。
度が４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵの核燃料１トンの処理
によって発生する高レベル廃棄物に含まれる燐は５０ｇ
-molであり、ナトリウム量は５００ｇ-molであった。溶
媒洗浄廃液のナトリウムを除去して、高レベル廃棄物に
含まれるナトリウム量を４００ｇ-mol乃至３００ｇ-mol
に低減し、ジルコニウム酸化物（ＺｒＯ2），硅素酸化
物（ＳｉＯ2）及び燐酸化物（ＰＯ2.5)を添加して、具
体例１−１と同様に既知の方法で組成と重量が、 Ｎａ４００ｇ-mol：［M2.722］［Zr0.683A1.317］［P
0.530Si1.821B0.649］Ｏ12（分子量＝６３６ｇ）１１
２.１５kg Na300g-mol：［M2.657］［Zr0.376A1.624］［P0.419Si
1.781B0.800］O12（分子量＝６６０ｇ）９４.４６kg である［ＮＺＰ］固化体を製作した。具体例１−１と比
較して、ナトリウム量が低減するに従い［ＮＺＰ］固化
体重量は低減しているが、何れの場合にもＡ位置におけ
る置換は不十分であって、さらにナトリウム量を低減す
れば［ＮＺＰ］固化体重量が低減する可能性がある。
【００３４】（具体例１−３）表１に示すように、燃焼
度が４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵの核燃料１トンの処理
によって発生する高レベル廃棄物に含まれる燐は５０ｇ
-molであり、ナトリウム量は５００ｇ-molであった。溶
媒洗浄廃液のナトリウムを除去して、高レベル廃棄物に
含まれるナトリウム量を２００ｇ-molに低減し、２.４
ｇ-mol の燐酸化物（ＰＯ2.5）と２５４.９ｇ-mol の硅
素酸化物（ＳｉＯ2）を添加して既知の方法で、具体例
１−１と同様に既知の方法で組成が ［Ｍ2.412］［Ａ2.00］［Ｐ0.452Ｓｉ1.563Ｂ0.985］Ｏ
12(分子量＝６８７ｇ) である［ＮＺＰ］固化体を製作した。固化体重量は７
９.８１kg であり、固化体密度は５ｇ／cm3 であった。
度が４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵの核燃料１トンの処理
によって発生する高レベル廃棄物に含まれる燐は５０ｇ
-molであり、ナトリウム量は５００ｇ-molであった。溶
媒洗浄廃液のナトリウムを除去して、高レベル廃棄物に
含まれるナトリウム量を２００ｇ-molに低減し、２.４
ｇ-mol の燐酸化物（ＰＯ2.5）と２５４.９ｇ-mol の硅
素酸化物（ＳｉＯ2）を添加して既知の方法で、具体例
１−１と同様に既知の方法で組成が ［Ｍ2.412］［Ａ2.00］［Ｐ0.452Ｓｉ1.563Ｂ0.985］Ｏ
12(分子量＝６８７ｇ) である［ＮＺＰ］固化体を製作した。固化体重量は７
９.８１kg であり、固化体密度は５ｇ／cm3 であった。
【００３５】具体例１−３において、Ａ位置は高レベル
廃棄物成分によって完全に置換され、ジルコニウムを添
加する必要はなかった。Ｍ′，Ｍ″位置の配位数は具体
例１−１や具体例１−２より少なくなっているが、Ｂ位
置の燐は高レベル廃棄物成分と添加した硅素で殆ど完全
に置換されており、この点からナトリウム量の限界にあ
ると考えられる。［ＮＺＰ］固化体量は具体例１−１と
比較して５０.０１ kg低減し、低減量はナトリウム量が
５００ｇ-molと２００ｇ-molの間でナトリウムの除去量
にほぼ比例しており、相当するナトリウム酸化物(Ｎａ2
Ｏ）量に係わる比例常数は５.３８である。
廃棄物成分によって完全に置換され、ジルコニウムを添
加する必要はなかった。Ｍ′，Ｍ″位置の配位数は具体
例１−１や具体例１−２より少なくなっているが、Ｂ位
置の燐は高レベル廃棄物成分と添加した硅素で殆ど完全
に置換されており、この点からナトリウム量の限界にあ
ると考えられる。［ＮＺＰ］固化体量は具体例１−１と
比較して５０.０１ kg低減し、低減量はナトリウム量が
５００ｇ-molと２００ｇ-molの間でナトリウムの除去量
にほぼ比例しており、相当するナトリウム酸化物(Ｎａ2
Ｏ）量に係わる比例常数は５.３８である。
【００３６】（具体例１−４）表１に示すように、燃焼
度が４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵの核燃料１トンの処理
によって発生する高レベル廃棄物に含まれる燐は５０ｇ
-molであり、ナトリウム量は５００ｇ-molであった。溶
媒洗浄廃液のナトリウムをさらに除去して、高レベル廃
棄物に含まれるナトリウム量を２０ｇ-molに低減し、１
８２.５ｇ-molの燐酸化物（ＰＯ2.5）と１.７ｇ-mol の
硅素酸化物（ＳｉＯ2）を添加して、具体例１−１と同
様に既知の方法で組成が、 ［Ｍ0.862］［Ａ2.00］［Ｐ2.001Ｓｉ0.014Ｂ0.985］Ｏ
12(分子量＝６５６ｇ) である［ＮＺＰ］固化体を製作した。固化体重量は７
６.１７kgであった。
度が４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵの核燃料１トンの処理
によって発生する高レベル廃棄物に含まれる燐は５０ｇ
-molであり、ナトリウム量は５００ｇ-molであった。溶
媒洗浄廃液のナトリウムをさらに除去して、高レベル廃
棄物に含まれるナトリウム量を２０ｇ-molに低減し、１
８２.５ｇ-molの燐酸化物（ＰＯ2.5）と１.７ｇ-mol の
硅素酸化物（ＳｉＯ2）を添加して、具体例１−１と同
様に既知の方法で組成が、 ［Ｍ0.862］［Ａ2.00］［Ｐ2.001Ｓｉ0.014Ｂ0.985］Ｏ
12(分子量＝６５６ｇ) である［ＮＺＰ］固化体を製作した。固化体重量は７
６.１７kgであった。
【００３７】具体例１−４において、Ａ位置は高レベル
廃棄物成分によって完全に置換され、ジルコニウムを添
加する必要はなかった。Ｍ′，Ｍ″位置の配位数は具体
例１−２よりさらに少なくなり、Ｂ位置は硅素による置
換必要量が非常に少なくなったために具体例１−２と等
しい高レベル廃棄物成分の置換にも拘わらず、燐の添加
量が増加した。Ｍ′，Ｍ″位置におけるナトリウム量が
２０ｇ-mol以下になると、Ａ位置における低い電荷を補
償することができず、従って［ＮＺＰ］固化体重量とし
て７６.１７kg が低減限界である。［ＮＺＰ］固化体量
は具体例１−３と比較して３.６４kg 低減し、低減量は
ナトリウム量が２００ｇ-molと２０ｇ-mol の間でナト
リウムの除去量に比例しており、相当するナトリウム酸
化物量に係わる比例常数は０.６５である。
廃棄物成分によって完全に置換され、ジルコニウムを添
加する必要はなかった。Ｍ′，Ｍ″位置の配位数は具体
例１−２よりさらに少なくなり、Ｂ位置は硅素による置
換必要量が非常に少なくなったために具体例１−２と等
しい高レベル廃棄物成分の置換にも拘わらず、燐の添加
量が増加した。Ｍ′，Ｍ″位置におけるナトリウム量が
２０ｇ-mol以下になると、Ａ位置における低い電荷を補
償することができず、従って［ＮＺＰ］固化体重量とし
て７６.１７kg が低減限界である。［ＮＺＰ］固化体量
は具体例１−３と比較して３.６４kg 低減し、低減量は
ナトリウム量が２００ｇ-molと２０ｇ-mol の間でナト
リウムの除去量に比例しており、相当するナトリウム酸
化物量に係わる比例常数は０.６５である。
【００３８】具体例１によって以下の効果があった。
【００３９】(1）核燃料１トンの処理によって発生す
る、燐量が５０ｇ-molの高レベル廃棄物に含まれるナト
リウム量を５００ｇ-molから２００ｇ-molに低減してナ
トリウム酸化物（Ｎａ2Ｏ）とし９.３kg低減することに
より、［ＮＺＰ］固化体の重量を５０kg低減して、８０
kgとすることができた。高レベル廃棄物（酸化物）重量
は［ＮＺＰ］固化体の重量の９０％を占め、ほぼ究極的
な減量が達成された。
る、燐量が５０ｇ-molの高レベル廃棄物に含まれるナト
リウム量を５００ｇ-molから２００ｇ-molに低減してナ
トリウム酸化物（Ｎａ2Ｏ）とし９.３kg低減することに
より、［ＮＺＰ］固化体の重量を５０kg低減して、８０
kgとすることができた。高レベル廃棄物（酸化物）重量
は［ＮＺＰ］固化体の重量の９０％を占め、ほぼ究極的
な減量が達成された。
【００４０】(2）減量化された［ＮＺＰ］固化体の密度
は５ｇ／cm3 であり、核燃料１トンの処理によって発生
する高レベル廃棄物の８０kgの［ＮＺＰ］固化体の体積
は１６リットルにすぎず、硼珪酸ガラス固化体の体積と
比較して１０分の一程度となった。
は５ｇ／cm3 であり、核燃料１トンの処理によって発生
する高レベル廃棄物の８０kgの［ＮＺＰ］固化体の体積
は１６リットルにすぎず、硼珪酸ガラス固化体の体積と
比較して１０分の一程度となった。
【００４１】(3）核燃料１トンの処理によって発生する
高レベル廃棄物に含まれるナトリウム量を２００ｇ-mol
から２０ｇ-molにまで低減してナトリウム酸化物(Ｎａ2
Ｏ）とし５.５８kg低減も、［ＮＺＰ］固化体の重量は
３.０２kgしか低減せず、ナトリウム量を２００ｇ-mol
以下に低減する効果が少ないことが判った。
高レベル廃棄物に含まれるナトリウム量を２００ｇ-mol
から２０ｇ-molにまで低減してナトリウム酸化物(Ｎａ2
Ｏ）とし５.５８kg低減も、［ＮＺＰ］固化体の重量は
３.０２kgしか低減せず、ナトリウム量を２００ｇ-mol
以下に低減する効果が少ないことが判った。
【００４２】(4）核燃料１トンの処理によって発生する
高レベル廃棄物のナトリウム量を２０ｇ-mol以下として
も ［ＮＺＰ］固化体重量は７６.７９kg 以下にならな
いことが判った。
高レベル廃棄物のナトリウム量を２０ｇ-mol以下として
も ［ＮＺＰ］固化体重量は７６.７９kg 以下にならな
いことが判った。
【００４３】〔実施例２〕本発明の好適な他の一実施例
である核燃料再処理廃棄物の処理方法を図１を用いて以
下に説明する。図１は燃焼度が４５,０００ ＭＷＤ／Ｍ
ＴＵの核燃料１トンの高レベル廃棄物の燐量が５０ｇ-m
ol，１００ｇ-mol，１５０ｇ-mol，２００ｇ-molである
場合に、線１，３，５，７は高レベル廃棄物組成の酸化
物重量をそれぞれ示し、線２，４，６，８は固化体重量
が最少となるように組成を最適化した［ＮＺＰ］固化体
の重量（kg／ＭＴＵ）をそれぞれ示してあり、それぞれ
に及ぼす高レベル廃棄物中のナトリウム量（ｇ-mol）の
影響を示している。
である核燃料再処理廃棄物の処理方法を図１を用いて以
下に説明する。図１は燃焼度が４５,０００ ＭＷＤ／Ｍ
ＴＵの核燃料１トンの高レベル廃棄物の燐量が５０ｇ-m
ol，１００ｇ-mol，１５０ｇ-mol，２００ｇ-molである
場合に、線１，３，５，７は高レベル廃棄物組成の酸化
物重量をそれぞれ示し、線２，４，６，８は固化体重量
が最少となるように組成を最適化した［ＮＺＰ］固化体
の重量（kg／ＭＴＵ）をそれぞれ示してあり、それぞれ
に及ぼす高レベル廃棄物中のナトリウム量（ｇ-mol）の
影響を示している。
【００４４】（具体例２−１）燃焼度が４５,０００ Ｍ
ＷＤ／ＭＴＵの核燃料１トン当りに燐の量が５０ｇ-mol
，１００ｇ-mol，１５０ｇ-mol，２００ｇ-molの溶媒
洗浄廃液についてナトリウムを５００ｇ-mol乃至５０ｇ
-molに調整し、固化体重量が最少となるように適量の燐
及び硅素の酸化物を添加して［ＮＺＰ］固化体を製作し
た。
ＷＤ／ＭＴＵの核燃料１トン当りに燐の量が５０ｇ-mol
，１００ｇ-mol，１５０ｇ-mol，２００ｇ-molの溶媒
洗浄廃液についてナトリウムを５００ｇ-mol乃至５０ｇ
-molに調整し、固化体重量が最少となるように適量の燐
及び硅素の酸化物を添加して［ＮＺＰ］固化体を製作し
た。
【００４５】燐量が５０ｇ-molの場合に、ナトリウム量
に依存して［ＮＺＰ］固化体及び固化体量は、 Ｎａ５０ｇ-mol：［Ｍ1.120］［Ａ2.00］［Ｐ1.743Ｓｉ
0.272Ｂ0.985］Ｏ12（分子量＝６６１ｇ）７６.７９kg Ｎａ１００ｇ-mol：［Ｍ1.551］［Ａ2.00］［Ｐ1.313Ｓ
ｉ0.702Ｂ0.985］Ｏ12（分子量＝６７０ｇ）７７.８０k
g Ｎａ１５０ｇ-mol：［Ｍ1.981］［Ａ2.00］［Ｐ0.883Ｓ
ｉ1.133Ｂ0.985］Ｏ12（分子量＝６７８ｇ）７８.８９k
g Ｎａ２００ｇ-mol：［Ｍ2.412］［Ａ2.00］［Ｐ0.452Ｓ
ｉ1.563Ｂ0.985］Ｏ12（分子量＝６８７ｇ）７９.８１k
g Ｎａ３００ｇ-mol：［M2.657］［Zr0.376A1.624］［P
0.419Si1.781B0.800］O12（分子量＝６６０ｇ）９４.４
６kg Ｎａ４００ｇ-mol：［M2.722］［Zr0.683A1.317］［P
0.530Si1.821B0.649］O12（分子量＝６３６ｇ）１１２.
１５kg Ｎａ５００ｇ-mol：［M2.766］［Zr0.892A1.108］［P
0.607Si1.847B0.546］O12（分子量＝６１９ｇ）１２９.
８２kg 燐量が１００ｇ-molの場合に、ナトリウム量に依存して
［ＮＺＰ］固化体及び固化体量は、 Ｎａ５０ｇ-mol：［Ｍ1.120］［Ａ2.00］［Ｐ1.312Ｓｉ
0.273Ｂ1.415］Ｏ12（分子量＝６６１ｇ）７６.７９kg Ｎａ１００ｇ-mol：［Ｍ1.551］［Ａ2.00］［Ｐ0.882Ｓ
ｉ0.703Ｂ1.415］Ｏ12（分子量＝６７０ｇ）７７.８０k
g Ｎａ１５０ｇ-mol：［Ｍ1.981］［Ａ2.00］［Ｐ0.451Ｓ
ｉ1.134Ｂ1.415］Ｏ12（分子量＝６７８ｇ）７８.８９k
g Ｎａ２００ｇ-mol：［Ｍ2.412］［Ａ2.00］［Ｐ0.021Ｓ
ｉ1.564Ｂ1.415］Ｏ12（分子量＝６８７ｇ）７９.８１k
g Ｎａ３００ｇ-mol：［M2.657］［Zr0.376A1.624］［P
0.069Si1.782B1.149］Ｏ12（分子量＝６６０ｇ）９４.
４６kg Ｎａ４００ｇ-mol：［M2.722］［Zr0.683A1.317］［P
0.244Si1.824B0.932］Ｏ12（分子量＝６３６ｇ）１１
２.１５kg Ｎａ５００ｇ-mol：［M2.766］［Zr0.683A1.108］［P
0.367Si1.849B0.784］Ｏ12 （分子量＝６１９ｇ）１２
９.８２kg 具体例１にも示した燐量が５０ｇ-molの場合と本具体例
における燐量が１００ｇ-molの場合では、［ＮＺＰ］を
合成するために添加する燐と硅素の量が異なるが、［Ｎ
ＺＰ］の分子量と固化体量は燐量に無関係にナトリウム
量のみに依存していることがわかった。また、いずれの
場合にも、ナトリウム量が２００ｇ-molを越えて多くな
るとＡ位置における完全な置換が与えられなくなる。
に依存して［ＮＺＰ］固化体及び固化体量は、 Ｎａ５０ｇ-mol：［Ｍ1.120］［Ａ2.00］［Ｐ1.743Ｓｉ
0.272Ｂ0.985］Ｏ12（分子量＝６６１ｇ）７６.７９kg Ｎａ１００ｇ-mol：［Ｍ1.551］［Ａ2.00］［Ｐ1.313Ｓ
ｉ0.702Ｂ0.985］Ｏ12（分子量＝６７０ｇ）７７.８０k
g Ｎａ１５０ｇ-mol：［Ｍ1.981］［Ａ2.00］［Ｐ0.883Ｓ
ｉ1.133Ｂ0.985］Ｏ12（分子量＝６７８ｇ）７８.８９k
g Ｎａ２００ｇ-mol：［Ｍ2.412］［Ａ2.00］［Ｐ0.452Ｓ
ｉ1.563Ｂ0.985］Ｏ12（分子量＝６８７ｇ）７９.８１k
g Ｎａ３００ｇ-mol：［M2.657］［Zr0.376A1.624］［P
0.419Si1.781B0.800］O12（分子量＝６６０ｇ）９４.４
６kg Ｎａ４００ｇ-mol：［M2.722］［Zr0.683A1.317］［P
0.530Si1.821B0.649］O12（分子量＝６３６ｇ）１１２.
１５kg Ｎａ５００ｇ-mol：［M2.766］［Zr0.892A1.108］［P
0.607Si1.847B0.546］O12（分子量＝６１９ｇ）１２９.
８２kg 燐量が１００ｇ-molの場合に、ナトリウム量に依存して
［ＮＺＰ］固化体及び固化体量は、 Ｎａ５０ｇ-mol：［Ｍ1.120］［Ａ2.00］［Ｐ1.312Ｓｉ
0.273Ｂ1.415］Ｏ12（分子量＝６６１ｇ）７６.７９kg Ｎａ１００ｇ-mol：［Ｍ1.551］［Ａ2.00］［Ｐ0.882Ｓ
ｉ0.703Ｂ1.415］Ｏ12（分子量＝６７０ｇ）７７.８０k
g Ｎａ１５０ｇ-mol：［Ｍ1.981］［Ａ2.00］［Ｐ0.451Ｓ
ｉ1.134Ｂ1.415］Ｏ12（分子量＝６７８ｇ）７８.８９k
g Ｎａ２００ｇ-mol：［Ｍ2.412］［Ａ2.00］［Ｐ0.021Ｓ
ｉ1.564Ｂ1.415］Ｏ12（分子量＝６８７ｇ）７９.８１k
g Ｎａ３００ｇ-mol：［M2.657］［Zr0.376A1.624］［P
0.069Si1.782B1.149］Ｏ12（分子量＝６６０ｇ）９４.
４６kg Ｎａ４００ｇ-mol：［M2.722］［Zr0.683A1.317］［P
0.244Si1.824B0.932］Ｏ12（分子量＝６３６ｇ）１１
２.１５kg Ｎａ５００ｇ-mol：［M2.766］［Zr0.683A1.108］［P
0.367Si1.849B0.784］Ｏ12 （分子量＝６１９ｇ）１２
９.８２kg 具体例１にも示した燐量が５０ｇ-molの場合と本具体例
における燐量が１００ｇ-molの場合では、［ＮＺＰ］を
合成するために添加する燐と硅素の量が異なるが、［Ｎ
ＺＰ］の分子量と固化体量は燐量に無関係にナトリウム
量のみに依存していることがわかった。また、いずれの
場合にも、ナトリウム量が２００ｇ-molを越えて多くな
るとＡ位置における完全な置換が与えられなくなる。
【００４６】（具体例２−２）燃焼度が４５,０００ Ｍ
ＷＤ／ＭＴＵの核燃料１トン当りに燐の量が１５０ｇ-m
ol及び２００ｇ-molの溶媒洗浄廃液についてそれぞれナ
トリウムを５００ｇ-mol 乃至５０ｇ-molに調製して、
燐及び硅素の酸化物を添加して［ＮＺＰ］固化体を製作
した。
ＷＤ／ＭＴＵの核燃料１トン当りに燐の量が１５０ｇ-m
ol及び２００ｇ-molの溶媒洗浄廃液についてそれぞれナ
トリウムを５００ｇ-mol 乃至５０ｇ-molに調製して、
燐及び硅素の酸化物を添加して［ＮＺＰ］固化体を製作
した。
【００４７】燐量が１５０ｇ-molの場合に、ナトリウム
量に依存して［ＮＺＰ］固化体及び固化体量は下記のよ
うになった。
量に依存して［ＮＺＰ］固化体及び固化体量は下記のよ
うになった。
【００４８】Ｎａ５０ｇ-mol：［Ｍ1.120］［Ａ2.00］
［Ｐ0.883Ｓｉ0.271Ｂ1.846］Ｏ12（分子量＝６６１
ｇ）７６.７９kg Ｎａ１００ｇ-mol：［Ｍ1.551］［Ａ2.00］［Ｐ0.453Ｓ
ｉ0.701Ｂ1.846］Ｏ12（分子量＝６７０ｇ）７７.８０k
g Ｎａ１５０ｇ-mol：［Ｍ1.981］［Ａ2.00］［Ｐ0.022Ｓ
ｉ1.132Ｂ1.846］Ｏ12（分子量＝６７８ｇ）７８.８９k
g Ｎａ２００ｇ-mol：［M2.188］［Zr0.185A1.815］［Si
1.325B1.675］O12（分子量＝６６７ｇ）８５.３８kg Ｎａ３００ｇ-mol：［M2.487］［Zr0.480A1.520］［Si
1.597B1.403］O12（分子量＝６４８ｇ）９９.０７kg Ｎａ４００ｇ-mol：［M2.697］［Zr0.695A1.305］［Si
1.796B1.204］O12（分子量＝６３４ｇ）１１２.９２kg Ｎａ５００ｇ-mol：［M2.766］［Zr0.892A1.022］［P
0.129Si1.849B1.022］O12 （分子量＝６１９ｇ）１２９.
８２kg 燐量が２００ｇ-molの場合に、ナトリウム量に依存して
［ＮＺＰ］固化体及び固化体量は下記のようになった。
［Ｐ0.883Ｓｉ0.271Ｂ1.846］Ｏ12（分子量＝６６１
ｇ）７６.７９kg Ｎａ１００ｇ-mol：［Ｍ1.551］［Ａ2.00］［Ｐ0.453Ｓ
ｉ0.701Ｂ1.846］Ｏ12（分子量＝６７０ｇ）７７.８０k
g Ｎａ１５０ｇ-mol：［Ｍ1.981］［Ａ2.00］［Ｐ0.022Ｓ
ｉ1.132Ｂ1.846］Ｏ12（分子量＝６７８ｇ）７８.８９k
g Ｎａ２００ｇ-mol：［M2.188］［Zr0.185A1.815］［Si
1.325B1.675］O12（分子量＝６６７ｇ）８５.３８kg Ｎａ３００ｇ-mol：［M2.487］［Zr0.480A1.520］［Si
1.597B1.403］O12（分子量＝６４８ｇ）９９.０７kg Ｎａ４００ｇ-mol：［M2.697］［Zr0.695A1.305］［Si
1.796B1.204］O12（分子量＝６３４ｇ）１１２.９２kg Ｎａ５００ｇ-mol：［M2.766］［Zr0.892A1.022］［P
0.129Si1.849B1.022］O12 （分子量＝６１９ｇ）１２９.
８２kg 燐量が２００ｇ-molの場合に、ナトリウム量に依存して
［ＮＺＰ］固化体及び固化体量は下記のようになった。
【００４９】Ｎａ５０ｇ-mol：［Ｍ1.120］［Ａ2.00］
［Ｐ0.469Ｓｉ0.255Ｂ2.276］Ｏ12（分子量＝６６１
ｇ）７６.８０kg Ｎａ１００ｇ-mol：［Ｍ1.551］［Ａ2.00］［Ｐ0.021Ｓ
ｉ0.703Ｂ2.276］Ｏ12（分子量＝６７０ｇ）７７.８０k
g Ｎａ１５０ｇ-mol：［M1.783］［Zr0.20A1.80］［P
0.034Si0.917B2.049］Ｏ12（分子量＝６５８ｇ）８４.
８７kg Ｎａ２００ｇ-mol：［M1.990］［Zr0.35A1.65］［P
0.008Si0.114B1.878］Ｏ12（分子量＝６４９ｇ）９１.
４０kg Ｎａ３００ｇ-mol：［Ｍ2.291］［Ｚｒ0.60Ａ1.40］
［Ｓｉ1.398Ｂ1.593］Ｏ12（分子量＝６３４ｇ）１０
５.２３kg Ｎａ４００ｇ-mol：［Ｍ2.521］［Ｚｒ0.78Ａ1.22］
［Ｓｉ1.611Ｂ1.389］Ｏ12（分子量＝６２４ｇ）１１
８.７５kg Ｎａ５００ｇ-mol：［Ｍ2.697］［Ｚｒ0.92Ａ1.08］
［Ｓｉ1.771Ｂ1.229］Ｏ12（分子量＝６１５ｇ）１３
２.３７kg 燐量が１５０ｇ-molと２００ｇ-molでは、［ＮＺＰ］を
合成するために添加する燐と硅素の量が異なるが、前者
ではナトリウムが２００ｇ-molまで、後者ではナトリウ
ムが１５０ｇ-molまで、［ＮＺＰ］の分子量と固化体量
はより燐量が少ない場合と同様に燐量に無関係にナトリ
ウム量のみに依存していることがわかった。燐量が１５
０ｇ-molと燐量が２００ｇ-molの場合、ナトリウム量が
それぞれ１５０ｇ-mol及び１００ｇ-molを越えて多くな
るとＡ位置における完全な置換が与えられなくなる。Ａ
位置における完全な置換が与えられている限りにおい
て、［ＮＺＰ］固化体の分子量と固化体量は燐の量に無
関係にナトリウムの量にのみ依存して定まることがわか
った。
［Ｐ0.469Ｓｉ0.255Ｂ2.276］Ｏ12（分子量＝６６１
ｇ）７６.８０kg Ｎａ１００ｇ-mol：［Ｍ1.551］［Ａ2.00］［Ｐ0.021Ｓ
ｉ0.703Ｂ2.276］Ｏ12（分子量＝６７０ｇ）７７.８０k
g Ｎａ１５０ｇ-mol：［M1.783］［Zr0.20A1.80］［P
0.034Si0.917B2.049］Ｏ12（分子量＝６５８ｇ）８４.
８７kg Ｎａ２００ｇ-mol：［M1.990］［Zr0.35A1.65］［P
0.008Si0.114B1.878］Ｏ12（分子量＝６４９ｇ）９１.
４０kg Ｎａ３００ｇ-mol：［Ｍ2.291］［Ｚｒ0.60Ａ1.40］
［Ｓｉ1.398Ｂ1.593］Ｏ12（分子量＝６３４ｇ）１０
５.２３kg Ｎａ４００ｇ-mol：［Ｍ2.521］［Ｚｒ0.78Ａ1.22］
［Ｓｉ1.611Ｂ1.389］Ｏ12（分子量＝６２４ｇ）１１
８.７５kg Ｎａ５００ｇ-mol：［Ｍ2.697］［Ｚｒ0.92Ａ1.08］
［Ｓｉ1.771Ｂ1.229］Ｏ12（分子量＝６１５ｇ）１３
２.３７kg 燐量が１５０ｇ-molと２００ｇ-molでは、［ＮＺＰ］を
合成するために添加する燐と硅素の量が異なるが、前者
ではナトリウムが２００ｇ-molまで、後者ではナトリウ
ムが１５０ｇ-molまで、［ＮＺＰ］の分子量と固化体量
はより燐量が少ない場合と同様に燐量に無関係にナトリ
ウム量のみに依存していることがわかった。燐量が１５
０ｇ-molと燐量が２００ｇ-molの場合、ナトリウム量が
それぞれ１５０ｇ-mol及び１００ｇ-molを越えて多くな
るとＡ位置における完全な置換が与えられなくなる。Ａ
位置における完全な置換が与えられている限りにおい
て、［ＮＺＰ］固化体の分子量と固化体量は燐の量に無
関係にナトリウムの量にのみ依存して定まることがわか
った。
【００５０】具体例２によって以下の効果があった。
【００５１】(1）核燃料１トン当りに高レベル廃棄物中
の燐の量が１００ｇ-molにおいては５０ｇ-molの場合と
同様に、［ＮＺＰ］固化体重量を低減させるために必要
なナトリウム量の限界値は２００ｇ-molであることが判
った。
の燐の量が１００ｇ-molにおいては５０ｇ-molの場合と
同様に、［ＮＺＰ］固化体重量を低減させるために必要
なナトリウム量の限界値は２００ｇ-molであることが判
った。
【００５２】(2）核燃料１トン当りに高レベル廃棄物中
の燐の量が１５０ｇ-molの場合に、［ＮＺＰ］固化体重
量を低減させるために必要なナトリウム量の限界値は１
５０ｇ-molであることが判った。
の燐の量が１５０ｇ-molの場合に、［ＮＺＰ］固化体重
量を低減させるために必要なナトリウム量の限界値は１
５０ｇ-molであることが判った。
【００５３】(3）核燃料１トン当りに高レベル廃棄物中
の燐の量が２００ｇ-molの場合に、［ＮＺＰ］固化体重
量を低減させるために必要なナトリウム量の限界値は１
００ｇ-molであることが判った。
の燐の量が２００ｇ-molの場合に、［ＮＺＰ］固化体重
量を低減させるために必要なナトリウム量の限界値は１
００ｇ-molであることが判った。
【００５４】(4）高レベル廃棄物成分によってＡ位置が
完全に置換された［ＮＺＰ］固化体の重量は燐の量に拘
らず、ナトリウム量にのみ依存することが判った。
完全に置換された［ＮＺＰ］固化体の重量は燐の量に拘
らず、ナトリウム量にのみ依存することが判った。
【００５５】〔実施例３〕本発明の好適な他の一実施例
である核燃料再処理廃棄物の処理方法を図２を用いて以
下に説明する。図２溶媒洗浄廃液からナトリウムを電気
透析的に除去する装置である。１は容器、２はナトリウ
ム選択透過性の組成がＮa3Ｚr2Ｓi2ＰＯ12であるNASICO
N の高密度燒結体を底付き円筒状に加工した隔膜、３は
チタンメッシュに白金を鍍金した円筒形で隔膜の外周に
配置される陽極、４はチタンメッシュに白金を鍍金した
円筒形で隔膜の内周に配置される陰極、５は溶媒洗浄廃
液を含む陽極室液、６は水酸化ナトリウムを含む陰極室
液、７はナトリウムを含む溶媒洗浄廃液の流入口、８は
ナトリウムの濃度が減少した陽極室液の出口、９は水の
入り口、１０は水酸化ナトリウム水溶液の出口である。
である核燃料再処理廃棄物の処理方法を図２を用いて以
下に説明する。図２溶媒洗浄廃液からナトリウムを電気
透析的に除去する装置である。１は容器、２はナトリウ
ム選択透過性の組成がＮa3Ｚr2Ｓi2ＰＯ12であるNASICO
N の高密度燒結体を底付き円筒状に加工した隔膜、３は
チタンメッシュに白金を鍍金した円筒形で隔膜の外周に
配置される陽極、４はチタンメッシュに白金を鍍金した
円筒形で隔膜の内周に配置される陰極、５は溶媒洗浄廃
液を含む陽極室液、６は水酸化ナトリウムを含む陰極室
液、７はナトリウムを含む溶媒洗浄廃液の流入口、８は
ナトリウムの濃度が減少した陽極室液の出口、９は水の
入り口、１０は水酸化ナトリウム水溶液の出口である。
【００５６】（具体例３）燃焼度が４５,０００ ＭＷＤ
／ＭＴＵの核燃料１トン当たりの再処理において発生し
た放射能濃度の高い溶媒洗浄廃液は、炭酸ナトリウム
(Ｎａ2ＣＯ3 １００ｇ-mol）１０.６kg，重炭酸ナトリ
ウム（ＮａＨＣＯ3 １２０ｇ-mol）１０.１kg，硝酸ナ
トリウム(ＮａＮＯ3 １００ｇ-mol）８.５kg，燐酸ブチ
ルエステル類ナトリウム塩(Ｒ−ＰＯ4 ５０ｇ-mol）１
０.５kgなどを含む水溶液で、容積は1000リットルであ
った。全ナトリウム量は５００ｇ-molであった。
／ＭＴＵの核燃料１トン当たりの再処理において発生し
た放射能濃度の高い溶媒洗浄廃液は、炭酸ナトリウム
(Ｎａ2ＣＯ3 １００ｇ-mol）１０.６kg，重炭酸ナトリ
ウム（ＮａＨＣＯ3 １２０ｇ-mol）１０.１kg，硝酸ナ
トリウム(ＮａＮＯ3 １００ｇ-mol）８.５kg，燐酸ブチ
ルエステル類ナトリウム塩(Ｒ−ＰＯ4 ５０ｇ-mol）１
０.５kgなどを含む水溶液で、容積は1000リットルであ
った。全ナトリウム量は５００ｇ-molであった。
【００５７】前記の組成を有する溶媒洗浄廃液は流入口
７から、容器１に０.５ リットル毎分の速度で供給さ
れ、陽極３と陰極４の間に直流電圧を負荷し、直径が１
０cm、高さが６３.７cm（有効表面積：２０００cm2）の
隔膜２を介して４８０アンペアの直流電流を流した。陽
極からは炭酸ガスを発生し、陰極から水素ガスを発生し
た。陽極室液５に含まれるナトリウムイオンは０.１５
ｇ-mol 毎分の割合で隔膜２を透過して陰極室液６に移
行した。１分子のナトリウムイオンが隔膜２を透過する
際に約１分子のヒドロニウムイオン（Ｈ2Ｏ+）が副次的
に隔膜２を通過してナトリウム移行の電流効率が５０％
になった。陽極室液出口８からナトリウムの６０％が除
去された陽極液が連続的に流出した。水の入り口９か
ら、水を２５cc毎分の速度で陰極室液に添加し、水酸化
ナトリウム出口１０から、濃度が６ｇ-mol／ｌ の水酸
化ナトリウム水溶液が２５cc毎分の速度で流出した。陽
極室液から陰極室液に移行した０.１５ｇ-mol 毎分のヒ
ドロニウムイオンはナトリウムイオンから水酸化ナトリ
ウムを生成し、水素ガスを生成するために消費された。
ナトリウムを除去した後の溶媒洗浄廃液においては、炭
酸ナトリウムと重炭酸ナトリウムが失われたが、燐酸ブ
チルエステルナトリウムと硝酸ナトリウムには変化がな
く、液性は弱い酸性であった。隔膜を構成するセラミッ
ク円筒に残存する微細な空隙を通して、回収された水酸
化ナトリウム水溶液に含まれた放射能は、溶媒洗浄廃液
に含まれた放射能のうち０.１％ であり、溶媒洗浄液を
調製するために十分な純度であった。
７から、容器１に０.５ リットル毎分の速度で供給さ
れ、陽極３と陰極４の間に直流電圧を負荷し、直径が１
０cm、高さが６３.７cm（有効表面積：２０００cm2）の
隔膜２を介して４８０アンペアの直流電流を流した。陽
極からは炭酸ガスを発生し、陰極から水素ガスを発生し
た。陽極室液５に含まれるナトリウムイオンは０.１５
ｇ-mol 毎分の割合で隔膜２を透過して陰極室液６に移
行した。１分子のナトリウムイオンが隔膜２を透過する
際に約１分子のヒドロニウムイオン（Ｈ2Ｏ+）が副次的
に隔膜２を通過してナトリウム移行の電流効率が５０％
になった。陽極室液出口８からナトリウムの６０％が除
去された陽極液が連続的に流出した。水の入り口９か
ら、水を２５cc毎分の速度で陰極室液に添加し、水酸化
ナトリウム出口１０から、濃度が６ｇ-mol／ｌ の水酸
化ナトリウム水溶液が２５cc毎分の速度で流出した。陽
極室液から陰極室液に移行した０.１５ｇ-mol 毎分のヒ
ドロニウムイオンはナトリウムイオンから水酸化ナトリ
ウムを生成し、水素ガスを生成するために消費された。
ナトリウムを除去した後の溶媒洗浄廃液においては、炭
酸ナトリウムと重炭酸ナトリウムが失われたが、燐酸ブ
チルエステルナトリウムと硝酸ナトリウムには変化がな
く、液性は弱い酸性であった。隔膜を構成するセラミッ
ク円筒に残存する微細な空隙を通して、回収された水酸
化ナトリウム水溶液に含まれた放射能は、溶媒洗浄廃液
に含まれた放射能のうち０.１％ であり、溶媒洗浄液を
調製するために十分な純度であった。
【００５８】具体例３によって以下の効果があった。
【００５９】(1）溶媒洗浄廃液の化学組成，放射能など
の条件に適合してナトリウムを除去する具体的な方法が
与えられた。
の条件に適合してナトリウムを除去する具体的な方法が
与えられた。
【００６０】(2）回収された水酸化ナトリウム水溶液は
溶媒洗浄液の調製に利用するために十分な純度であっ
た。
溶媒洗浄液の調製に利用するために十分な純度であっ
た。
【００６１】〔実施例４〕本発明の好適な他の一実施例
である核燃料再処理廃棄物の処理方法を以下に説明す
る。
である核燃料再処理廃棄物の処理方法を以下に説明す
る。
【００６２】（具体例４−１）５０ｇ-molの燐と５００
ｇ-molのナトリウムを含む溶媒洗浄廃液から電気透析的
に３００ｇ-molのナトリウムを除去した後溶媒洗浄廃液
を濃縮し、さらに加熱処理して燐酸ブチルエステルを熱
分解してブチル基成分を除去し、燐酸をナトリウム塩と
してから燃焼度が４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵで１トン
の核燃料の再処理で生成する溶媒抽出水性残液の濃縮液
と混合し、さらに５２.５ｇ-mol の燐の酸化物（ＰＯ
2.5）と１８１.６ｇ-molの珪素の酸化物(ＳｉＯ2）を添
加して乾燥粉体化し、圧粉成形後に大気中で１２００℃
において焼結して［ＮＺＰ］固化体を合成した。焼結前
の混合物は１分子当たりに１３.０ｇ-mol の酸素を含ん
でおり最終的に化学量論的な１２.０ｇ-mol の酸素組成
に到達するまでに１２時間の高温加熱処理が必要であっ
た。
ｇ-molのナトリウムを含む溶媒洗浄廃液から電気透析的
に３００ｇ-molのナトリウムを除去した後溶媒洗浄廃液
を濃縮し、さらに加熱処理して燐酸ブチルエステルを熱
分解してブチル基成分を除去し、燐酸をナトリウム塩と
してから燃焼度が４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵで１トン
の核燃料の再処理で生成する溶媒抽出水性残液の濃縮液
と混合し、さらに５２.５ｇ-mol の燐の酸化物（ＰＯ
2.5）と１８１.６ｇ-molの珪素の酸化物(ＳｉＯ2）を添
加して乾燥粉体化し、圧粉成形後に大気中で１２００℃
において焼結して［ＮＺＰ］固化体を合成した。焼結前
の混合物は１分子当たりに１３.０ｇ-mol の酸素を含ん
でおり最終的に化学量論的な１２.０ｇ-mol の酸素組成
に到達するまでに１２時間の高温加熱処理が必要であっ
た。
【００６３】（具体例４−２）５０ｇ-mol の燐と５０
０ｇ-mol のナトリウムを含む溶媒洗浄廃液から電気透
析的に３００ｇ-molのナトリウムを除去した後、溶媒洗
浄廃液を濃縮し、ブチル基として５０ｇ-molに相当する
燐酸ブチルエステルを残したままで、燃焼度が４５,０
００ ＭＷＤ／ＭＴＵで１トンの核燃料の再処理で生成
する溶媒抽出水性残液の濃縮液と混合し、さらに５２.
５ｇ-molの燐の酸化物(ＰＯ2.5）と181.6ｇ-molの珪素
の酸化物(ＳｉＯ2）を添加して乾燥粉体化し、圧粉成形
後に大気中で１２００℃において焼結して［ＮＺＰ］固
化体を合成した。焼結前の混合物は１分子当たりに１
３.０ｇ-mol の酸素を含んでおり最終的に化学量論的な
１２ｇ-mol の酸素組成に到達するまでに６時間の高温
加熱処理で十分であった。
０ｇ-mol のナトリウムを含む溶媒洗浄廃液から電気透
析的に３００ｇ-molのナトリウムを除去した後、溶媒洗
浄廃液を濃縮し、ブチル基として５０ｇ-molに相当する
燐酸ブチルエステルを残したままで、燃焼度が４５,０
００ ＭＷＤ／ＭＴＵで１トンの核燃料の再処理で生成
する溶媒抽出水性残液の濃縮液と混合し、さらに５２.
５ｇ-molの燐の酸化物(ＰＯ2.5）と181.6ｇ-molの珪素
の酸化物(ＳｉＯ2）を添加して乾燥粉体化し、圧粉成形
後に大気中で１２００℃において焼結して［ＮＺＰ］固
化体を合成した。焼結前の混合物は１分子当たりに１
３.０ｇ-mol の酸素を含んでおり最終的に化学量論的な
１２ｇ-mol の酸素組成に到達するまでに６時間の高温
加熱処理で十分であった。
【００６４】具体例４によって以下の効果があった。
【００６５】(1）ナトリウムを除去した後の溶媒洗浄廃
液のブチル基を除去してから溶媒抽出水性残液と混合し
て高レベル廃棄物とし、［ＮＺＰ］固化体とした場合に
比較して、より短い加熱時間により化学量論的な酸素組
成を有する［ＮＺＰ］固化体を合成することができた。
液のブチル基を除去してから溶媒抽出水性残液と混合し
て高レベル廃棄物とし、［ＮＺＰ］固化体とした場合に
比較して、より短い加熱時間により化学量論的な酸素組
成を有する［ＮＺＰ］固化体を合成することができた。
【００６６】〔実施例５〕本発明の好適な他の一実施例
である核燃料再処理廃棄物の処理方法を以下に説明す
る。
である核燃料再処理廃棄物の処理方法を以下に説明す
る。
【００６７】（具体例５）１トンの核燃料の再処理で発
生する溶媒洗浄廃液の容積は１０００リットルで、５０
０ｇ-molのナトリウムを含んでいた。高レベル廃棄物の
［ＮＺＰ］固化体量を低減するために溶媒洗浄廃液から
３００ｇ-molのナトリウムをNASICON セラミック円筒を
隔膜として電気透析的に分離して、水酸化ナトリウムと
して１２kgを含む濃度が６Ｍの水酸化ナトリウム水溶液
の５０リットルを回収した。若し水酸化ナトリウムを硝
酸で中和して硝酸ナトリウムとすれば２５.５kg に増量
し、さらにセメント固化処理して廃棄しようとすれば少
なくとも５０kgになる。しかし、回収された水酸化ナト
リウムは新しく１トンの核燃料を処理するための溶媒洗
浄液を調製するために必要な５００ｇ-molのナトリウム
試薬の一部として利用したために、処理に伴う二次廃棄
物の発生はなく、新しい試薬の６０％が節約できた。
生する溶媒洗浄廃液の容積は１０００リットルで、５０
０ｇ-molのナトリウムを含んでいた。高レベル廃棄物の
［ＮＺＰ］固化体量を低減するために溶媒洗浄廃液から
３００ｇ-molのナトリウムをNASICON セラミック円筒を
隔膜として電気透析的に分離して、水酸化ナトリウムと
して１２kgを含む濃度が６Ｍの水酸化ナトリウム水溶液
の５０リットルを回収した。若し水酸化ナトリウムを硝
酸で中和して硝酸ナトリウムとすれば２５.５kg に増量
し、さらにセメント固化処理して廃棄しようとすれば少
なくとも５０kgになる。しかし、回収された水酸化ナト
リウムは新しく１トンの核燃料を処理するための溶媒洗
浄液を調製するために必要な５００ｇ-molのナトリウム
試薬の一部として利用したために、処理に伴う二次廃棄
物の発生はなく、新しい試薬の６０％が節約できた。
【００６８】具体例５によって以下の効果があった。
【００６９】(1）回収されたナトリウムは新しく核燃料
を処理するための溶媒洗浄液を調製するために使用され
たため、二次廃棄物とされることなく、新しい溶媒洗浄
液の調製試薬の６０％が節約できた。
を処理するための溶媒洗浄液を調製するために使用され
たため、二次廃棄物とされることなく、新しい溶媒洗浄
液の調製試薬の６０％が節約できた。
【００７０】
【発明の効果】請求項１の発明の効果は、核燃料再処理
高レベル廃棄物を構成する溶媒洗浄廃液中のナトリウム
量に相当するナトリウム酸化物（Ｎａ2Ｏ）として９.３
kg低減することによって、高レベル廃棄物の［ＮＺＰ］
固化体重量を５０kg低減することができた。
高レベル廃棄物を構成する溶媒洗浄廃液中のナトリウム
量に相当するナトリウム酸化物（Ｎａ2Ｏ）として９.３
kg低減することによって、高レベル廃棄物の［ＮＺＰ］
固化体重量を５０kg低減することができた。
【００７１】請求項２の発明の効果は、前記高レベル廃
棄物中の燐の量に係わり、［NZP］固化体重量を低減す
る効果をもたらすために必要にして十分なナトリウム量
の限界が与えられた。必要にして十分なナトリウム量の
限界を越えて、ナトリウム酸化物（Ｎａ2Ｏ）としてさ
らに５.５８kg低減しても、高レベル廃棄物の［NZP］固
化体重量をさらに３.８３kg低減するにすぎなかった。
棄物中の燐の量に係わり、［NZP］固化体重量を低減す
る効果をもたらすために必要にして十分なナトリウム量
の限界が与えられた。必要にして十分なナトリウム量の
限界を越えて、ナトリウム酸化物（Ｎａ2Ｏ）としてさ
らに５.５８kg低減しても、高レベル廃棄物の［NZP］固
化体重量をさらに３.８３kg低減するにすぎなかった。
【００７２】請求項３の発明の効果は、溶媒洗浄廃液の
組成，放射能条件に適応するナトリウムの除去方法を提
供できた。
組成，放射能条件に適応するナトリウムの除去方法を提
供できた。
【００７３】請求項４の発明の効果は、前記ナトリウム
を除去した後の溶媒洗浄廃液に含まれる燐を［ＮＺＰ］
固化体合成の燐供給源の一部とするだけでなく、燐酸ブ
チルエステルを過剰酸素を還元して除去する媒体とし
て、［ＮＺＰ］固化体合成を容易にした。
を除去した後の溶媒洗浄廃液に含まれる燐を［ＮＺＰ］
固化体合成の燐供給源の一部とするだけでなく、燐酸ブ
チルエステルを過剰酸素を還元して除去する媒体とし
て、［ＮＺＰ］固化体合成を容易にした。
【００７４】請求項５の発明の効果は、前記溶媒洗浄廃
液から回収された水酸化ナトリウム水溶液を新たな溶媒
洗浄液の調製に利用して、処理に伴う二次廃棄物が発生
せず、新しい試薬が節約できる。
液から回収された水酸化ナトリウム水溶液を新たな溶媒
洗浄液の調製に利用して、処理に伴う二次廃棄物が発生
せず、新しい試薬が節約できる。
【図１】実施例１を説明する線図である。
【図２】実施例３を説明する装置構成図である。
Claims (5)
- 【請求項１】燐とナトリウムを含む溶媒洗浄廃液に含ま
れる前記ナトリウムを除去して、前記溶媒洗浄廃液と核
分裂生成物を含む溶媒抽出水性残液とからなる核燃料再
処理高レベル廃棄物に含まれる前記ナトリウムの量を前
記燐の量に応じて定まる程度まで低減し、その後、前記
核燃料再処理高レベル廃棄物に燐酸化物と珪素酸化物を
添加して、空間群が 【外１】 の記号で示される対称性を有する３次元結晶構造を有す
る燐酸ジルコニウム・ナトリウム（ＮａＺｒ2Ｐ3Ｏ12）
の結晶構造を有する結晶構造体である鉱物質の固化体と
することを特徴とする核燃料再処理廃棄物の処理方法。 - 【請求項２】燃焼度として４５,０００ ＭＷＤ／ＭＴＵ
に規格化した使用済燃料ウラン１トン当りの前記高レベ
ル廃棄物中の前記燐量が１００ｇ−mol以下，１５０ｇ
−mol以下，２００ｇ−mol以下の場合に、それぞれ前記
ナトリウム量が２００ｇ−mol以下，１５０ｇ−mol以
下，１００ｇ−mol以下である請求項１の核燃料再処理
廃棄物の処理方法。 - 【請求項３】前記溶媒洗浄廃液に含まれる前記ナトリウ
ムの除去は、燐酸ジルコニウム・ナトリウムの燐を部分
的に珪素で置換して合成されるナトリウムイオン選択伝
導性の物質を隔膜として前記溶媒洗浄廃液の構成物質か
らナトリウムイオンのみを選択的に電気透析除去して行
う請求項１の核燃料再処理廃棄物の処理方法。 - 【請求項４】前記ナトリウムを除去した後の、水溶性燐
酸ブチルエステルを含む前記溶媒洗浄廃液が前記燐酸ジ
ルコニウム・ナトリウム（ＮａＺｒ2Ｐ3Ｏ12）の結晶構
造を有する結晶構造体である安定な鉱物質の前記固化体
の合成に利用される請求項１の核燃料再処理廃棄物の処
理方法。 - 【請求項５】前記溶媒洗浄廃液から分離されたナトリウ
ムを再び溶媒洗浄液の調製に利用する請求項３の核燃料
再処理廃棄物の処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04486698A JP3309796B2 (ja) | 1998-02-26 | 1998-02-26 | 核燃料再処理廃棄物の処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04486698A JP3309796B2 (ja) | 1998-02-26 | 1998-02-26 | 核燃料再処理廃棄物の処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11242095A JPH11242095A (ja) | 1999-09-07 |
| JP3309796B2 true JP3309796B2 (ja) | 2002-07-29 |
Family
ID=12703429
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP04486698A Expired - Fee Related JP3309796B2 (ja) | 1998-02-26 | 1998-02-26 | 核燃料再処理廃棄物の処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3309796B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9368241B2 (en) * | 2012-06-29 | 2016-06-14 | Ge-Hitachi Nuclear Energy Americas Llc | System and method for processing and storing post-accident coolant |
-
1998
- 1998-02-26 JP JP04486698A patent/JP3309796B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH11242095A (ja) | 1999-09-07 |
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