JP3288819B2 - Copper clad laminate - Google Patents
Copper clad laminateInfo
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Landscapes
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Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、耐トラッキング性に優
れ、ほかの特性も従来品と同様に保持した銅張積層板に
関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a copper-clad laminate having excellent tracking resistance and retaining other characteristics as in the prior art.
【０００２】[0002]
【従来の技術】近年、電子機器の発達は目覚ましく、銅
張積層板の使用も多種多様となり、一段と優れた特性の
ものが要求されるようになってきた。ガラスエポキシ銅
張積層板は、紙・フェノール銅張積層板に比べ機械的特
性、電気的特性が優れているため、その生産量は急速に
伸びている。さらに回路の高密度化とともに多層板とし
ての用途も増加している。また、表面層以外の基材にガ
ラス不織布を用いたコンポジット板（ＣＥＭ−３）も低
コストであって打抜加工が可能であることから用途が拡
大し、ガラスエポキシ銅張積層板全体の生産数量の主流
の一つを占めるまでになってきた。ところで最近、安全
上の問題からクーラー、ＴＶ等高電圧を使用する電気製
品において、従来以上の耐トラッキング特性を備えた銅
張積層板が求められるようになってきた。2. Description of the Related Art In recent years, the development of electronic equipment has been remarkable, and the use of copper-clad laminates has been diversified, so that more excellent characteristics have been demanded. Glass epoxy copper-clad laminates have excellent mechanical and electrical properties compared to paper-phenol copper-clad laminates, and their production is growing rapidly. Furthermore, the use as a multilayer board is increasing with the increase in circuit density. In addition, the composite board (CEM-3) using a glass non-woven fabric as a base material other than the surface layer is also inexpensive and can be punched, so its use is expanded, and the production of the entire glass epoxy copper clad laminate is produced. It has become one of the mainstream of quantity. By the way, recently, a copper-clad laminate having a higher tracking resistance than before has been demanded for an electric product using a high voltage such as a cooler and a TV due to a safety problem.
【０００３】しかしながら、従来のガラスエポキシ銅張
積層板は、ＩＥＣ法での耐トラッキング指数は、200 〜
250 Ｖ程度であり、十分ではないという欠点があった。
これらを解決するために樹脂組成物中に脂肪族エポキシ
樹脂、脂環式エポキシ樹脂等を混合する方法もしくは無
機充填剤を混合する方法が提案されている。これらの方
法は、耐トラッキング性を向上させ、電気的、機械的特
性を従来品と同レベルに保持することができるが、耐熱
性、耐湿性に不十分であるという欠点があった。[0003] However, the conventional glass epoxy copper clad laminate has a tracking resistance index of 200 to IEC method.
There was a drawback that the voltage was about 250 V, which was not sufficient.
In order to solve these problems, a method of mixing an aliphatic epoxy resin, an alicyclic epoxy resin, or the like in a resin composition or a method of mixing an inorganic filler has been proposed. These methods can improve tracking resistance and maintain electrical and mechanical properties at the same level as conventional products, but have the drawback of insufficient heat resistance and moisture resistance.
【０００４】[0004]
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記の欠点
を解消するためになされたもので、耐トラッキングに優
れ、かつ他の電気的、機械的特性、耐熱性及び耐湿性を
も従来品と同様にバランスよく保持した銅張積層板を提
供しようとするものである。DISCLOSURE OF THE INVENTION The present invention has been made to solve the above-mentioned drawbacks, and has excellent tracking resistance and has other electrical, mechanical properties, heat resistance and moisture resistance. And to provide a copper-clad laminate held in a well-balanced manner.
【０００５】[0005]
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の目
的を達成しようと鋭意研究を進めた結果、特定のエポキ
シ樹脂と無機充填剤の両方を含有するエポキシ樹脂組成
物を塗布・乾燥した銅箔を用いることによって、上記目
的を達成できることを見いだし、本発明を完成したもの
である。Means for Solving the Problems The present inventors have made intensive studies to achieve the above object, and as a result, applied and dried an epoxy resin composition containing both a specific epoxy resin and an inorganic filler. It has been found that the above object can be achieved by using the copper foil thus obtained, and the present invention has been completed.
【０００６】即ち、本発明は、ガラス基材にエポキシ樹
脂組成物を含浸・乾燥させたプリプレグを複数枚積層
し、その少なくとも片面に銅箔を重ね合わせて一体に成
形する銅張積層板において、水添ビスフェノールＡ型エ
ポキシ樹脂10〜40重量％及び無機充填剤10〜50重量％を
含有するエポキシ樹脂組成物を、銅箔重ね合せ面に塗布
・乾燥した銅箔を用いてなることを特徴とする銅張積層
板である。That is, the present invention relates to a copper-clad laminate obtained by laminating a plurality of prepregs obtained by impregnating and drying an epoxy resin composition on a glass substrate, and laminating a copper foil on at least one side thereof to form an integrated body. An epoxy resin composition containing 10 to 40% by weight of a hydrogenated bisphenol A type epoxy resin and 10 to 50% by weight of an inorganic filler is applied to a copper foil laminating surface using a copper foil which is dried. It is a copper-clad laminate.
【０００７】以下、本発明を詳細に説明する。Hereinafter, the present invention will be described in detail.
【０００８】本発明に用いるエポキシ樹脂組成物におけ
るベースのエポキシ樹脂としては、1 分子中に2 個以上
のエポキシ基を有する化合物であればよく、特に制限な
く広く使用することができる。例えば、ビスフェノール
Ａ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、
ノボラックエポキシ樹脂、またはこれらの臭素化合物等
のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルアミ
ン型エポキシ樹脂、複素環型エポキシ樹脂などが挙げら
れ、これらは単独又は2 種以上混合して使用することが
できる。これらのなかでもビスフェノールＡ型エポキシ
樹脂およびノボラックエポキシ樹脂の混合系が好ましく
使用することができる。The base epoxy resin in the epoxy resin composition used in the present invention may be a compound having two or more epoxy groups in one molecule, and can be widely used without any particular limitation. For example, bisphenol A epoxy resin, bisphenol F epoxy resin,
A novolak epoxy resin, a glycidyl ether type epoxy resin such as a bromine compound thereof, a glycidylamine type epoxy resin, a heterocyclic type epoxy resin and the like can be used, and these can be used alone or in combination of two or more. Among these, a mixed system of a bisphenol A type epoxy resin and a novolak epoxy resin can be preferably used.
【０００９】本発明に用いるエポキシ樹脂組成物には特
に水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を含むが、その
水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂は、ビスフェノー
ルＡ型エポキシ樹脂のベンゼン骨格の不飽和結合を、水
素原子により飽和したものをいい、具体的な化合物とし
てサントート（東都化成社製、商品名）等が挙げられ、
これらは単独又は2 種以上混合して使用することができ
る。水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂の配合割合
は、全体のエポキシ樹脂組成物に対して10〜40重量％含
有するように配合することが望ましい。含有量が10重量
％未満では耐トラッキング性が不十分で、また含有量が
40重量％を超えると硬化物の耐熱性が悪くなり好ましく
ない。The epoxy resin composition used in the present invention particularly contains a hydrogenated bisphenol A type epoxy resin, and the hydrogenated bisphenol A type epoxy resin is used for forming an unsaturated bond of the benzene skeleton of the bisphenol A type epoxy resin with hydrogen. It refers to a compound saturated with an atom. Specific examples of the compound include Santoto (trade name, manufactured by Toto Kasei Co., Ltd.),
These can be used alone or in combination of two or more. It is desirable to mix the hydrogenated bisphenol A type epoxy resin so that it is contained in an amount of 10 to 40% by weight based on the entire epoxy resin composition. If the content is less than 10% by weight, the tracking resistance is insufficient, and the content is
If it exceeds 40% by weight, the heat resistance of the cured product will deteriorate, which is not preferable.
【００１０】本発明に用いるエポキシ樹脂組成物の硬化
剤としては、ジシアンジアミド、イミダゾール類、芳香
族アミン等のアミン類、フェノールノボラック、クレゾ
ールノボラック、ビスフェノールＡ型ノボラック等のノ
ボラック類、無水フタル酸、無水クロレンディック酸等
の酸無水物がいずれも使用可能で、これらは単独又は2
種以上混合して使用することができる。これらのなかで
もジシアンジアミドやノボラック類が好ましく使用され
る。Examples of the curing agent for the epoxy resin composition used in the present invention include amines such as dicyandiamide, imidazoles and aromatic amines, phenolic novolaks, cresol novolaks, novolaks such as bisphenol A type novolaks, phthalic anhydride, Any acid anhydride such as chlorendic acid can be used, and these can be used alone or
A mixture of more than one species can be used. Of these, dicyandiamide and novolaks are preferably used.
【００１１】本発明に用いるエポキシ樹脂組成物の無機
充填剤としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシ
ウム、Ｅガラス粉末、アルミナ、酸化マグネシウム、二
酸化チタン、チタン酸カリウム、ケイ酸カルシウム、炭
酸カルシウム、クレイ等が挙げられ、これらは単独又は
2種以上混合して使用することができる。無機充填剤の
配合割合は、エポキシ樹脂組成物に対して10〜50重量％
含有するように配合することが望ましい。含有量が、10
重量％未満では耐トラッキング性が不十分であり、また
50重量％を超えると耐熱性が悪化して好ましくない。As the inorganic filler of the epoxy resin composition used in the present invention, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, E glass powder, alumina, magnesium oxide, titanium dioxide, potassium titanate, calcium silicate, calcium carbonate, clay And the like, and these may be used alone or
Two or more kinds can be used as a mixture. The mixing ratio of the inorganic filler is 10 to 50% by weight based on the epoxy resin composition.
It is desirable to mix them so as to contain them. Content is 10
If the amount is less than 10% by weight, the tracking resistance is insufficient.
If it exceeds 50% by weight, heat resistance is undesirably deteriorated.
【００１２】本発明に用いるエポキシ樹脂組成物は、上
述したベースのエポキシ樹脂と硬化剤のほか、水添ビス
フェノールＡ型エポキシ樹脂および無機充填剤を必須成
分とするが、この他、イミダゾール誘導体の硬化促進剤
及び適量の有機溶剤を加えて使用することができる。ま
た、本発明の目的に反しない範囲において他の成分を添
加配合することができる。The epoxy resin composition used in the present invention contains hydrogenated bisphenol A type epoxy resin and inorganic filler as essential components in addition to the above-mentioned base epoxy resin and curing agent. An accelerator and an appropriate amount of an organic solvent can be added and used. Further, other components can be added and compounded within a range not incompatible with the object of the present invention.
【００１３】上述したエポキシ樹脂、水添ビスフェノー
ルＡ型エポキシ樹脂、硬化剤および無機質充填剤、その
他添加剤からなるエポキシ樹脂組成物のワニスを、銅箔
に塗布・乾燥させて樹脂層が20〜70μm の厚さになるよ
うに塗布する。塗膜厚さが、20μm 未満では耐トラッキ
ング性が不十分であり、また70μm を超えると加熱加圧
成形時に流れ出して、好ましくない。通常はエポキシガ
ラスクロスプリプレグ又はエポキシガラス不織布プリプ
レグの複数枚を積層し、積層したプリプレグの少なくと
も片面に、前述のようにして得られたエポキシ樹脂層を
有する銅箔を、重ね合わせて加熱加圧一体に成形し、銅
張積層板を容易に製造することができる。銅張積層板の
製造方法については、特に制限はなく常用のいずれの方
法でもよい。こうして製造された銅張積層板は、電子機
器、通信機器等の回路板に広く使用することができる。A varnish of an epoxy resin composition comprising the above-mentioned epoxy resin, hydrogenated bisphenol A type epoxy resin, curing agent, inorganic filler and other additives is applied to a copper foil and dried to form a resin layer having a thickness of 20 to 70 μm. Is applied to a thickness of. If the coating thickness is less than 20 μm, the tracking resistance is insufficient, and if it exceeds 70 μm, it flows out during heating and pressurizing, which is not preferable. Usually, a plurality of epoxy glass cloth prepregs or epoxy glass non-woven fabric prepregs are laminated, and a copper foil having an epoxy resin layer obtained as described above is overlaid on at least one surface of the laminated prepreg, and heated and pressed integrally. And a copper-clad laminate can be easily manufactured. The method for producing the copper-clad laminate is not particularly limited, and any conventional method may be used. The copper-clad laminate thus manufactured can be widely used for circuit boards of electronic devices, communication devices and the like.
【００１４】[0014]
【作用】本発明の銅張積層板は、水添ビスフェノールＡ
型エポキシ樹脂及び無機充填剤を含有したエポキシ樹脂
組成物を塗布乾燥させた銅箔を用いたことによって、耐
トラッキング性を向上させ、かつ、従来の電気的、機械
的特性をも保持したものとすることができた。トラッキ
ングは、高電圧がかかる回路間において、基板上にイオ
ン性物質と水分が介在すると、絶縁体であるエポキシ樹
脂組成物が次第に電流を通しやすくなり、ついには通電
することによって生じる。この場合において、水添ビス
フェノールＡ型エポキシ樹脂及び無機充填剤を含有させ
たエポキシ樹脂組成物が基板表面上に介在することによ
って、電流の通路を長くさせ、また電流が流れやすくな
るのを防止し、これによって耐トラッキング性を向上さ
せることに成功したものである。The copper-clad laminate of the present invention comprises hydrogenated bisphenol A
By using a copper foil coated and dried with an epoxy resin composition containing a type epoxy resin and an inorganic filler, the tracking resistance has been improved, while maintaining the conventional electrical and mechanical properties. We were able to. Tracking occurs when an ionic substance and moisture intervene on a substrate between circuits to which a high voltage is applied, so that the epoxy resin composition as an insulator gradually becomes easier to pass a current, and finally flows when a current is passed. In this case, since the epoxy resin composition containing the hydrogenated bisphenol A type epoxy resin and the inorganic filler is interposed on the substrate surface, the current path is lengthened and the current is prevented from flowing easily. As a result, the tracking resistance was successfully improved.
【００１５】[0015]
【実施例】次に本発明を実施例によって説明する。本発
明はこれらの実施例によって限定されるものではない。
以下の実施例および比較例において「部」とは「重量
部」を意味する。Next, the present invention will be described by way of examples. The present invention is not limited by these examples.
In the following Examples and Comparative Examples, “parts” means “parts by weight”.
【００１６】実施例１ 臭素化エポキシ樹脂（エポキシ当量 480）53部、クレゾ
ールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量 210） 7
部、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂としてサント
ートＳＴ３０００（東都化成社製商品名、エポキシ当量
230 ）20部、ジシアンジアミド 3部、2-エチル−4-メチ
ルイミダゾール 0.1部およびジメチルホルムアミド20部
を加えて攪拌溶解し、次に無機充填剤として水酸化アル
ミニウム（平均粒径1 μm ）20部を加えてエポキシ樹脂
ワニスを調製した。このワニスを厚さ35μm の銅箔に塗
布し、160 ℃の温度で乾燥して30μm の樹脂層を有する
銅箔をつくった。Example 1 53 parts of brominated epoxy resin (epoxy equivalent: 480), cresol novolak epoxy resin (epoxy equivalent: 210) 7
Parts, hydrogenated bisphenol A type epoxy resin, Suntote ST3000 (trade name, manufactured by Toto Kasei Co., epoxy equivalent
230) 20 parts, dicyandiamide 3 parts, 2-ethyl-4-methylimidazole 0.1 part and dimethylformamide 20 parts are added and dissolved by stirring. Then, 20 parts of aluminum hydroxide (average particle size 1 μm) as an inorganic filler is added. In addition, an epoxy resin varnish was prepared. This varnish was applied to a copper foil having a thickness of 35 μm and dried at a temperature of 160 ° C. to form a copper foil having a resin layer of 30 μm.
【００１７】そして、臭素化エポキシ樹脂（エポキシ当
量 480）90部、クレゾールノボラックエポキシ樹脂（エ
ポキシ当量 210）10部、ジシアンジアミド 3部、2-エチ
ル−4-メチルイミダゾール 0.1部、アセトン60部および
ジメチルホルムアミド20部を加えて攪拌溶解して調製し
たエポキシ樹脂ワニスを、厚さ180 μm のガラスクロス
に、塗布・含浸・乾燥して得たプリプレグ（Ｉ）を 6枚
重ね合わせ、その上下面に前記の銅箔を重ね合わせ、17
0 ℃，40kg／cm2 で90分間、加熱加圧一体に成形して板
厚 1.6mmのＦＲ−４の銅張積層板を製造した。Then, 90 parts of brominated epoxy resin (epoxy equivalent: 480), 10 parts of cresol novolak epoxy resin (epoxy equivalent: 210), 3 parts of dicyandiamide, 0.1 part of 2-ethyl-4-methylimidazole, 60 parts of acetone and 60 parts of dimethylformamide 20 parts of the epoxy resin varnish prepared by stirring and dissolving the epoxy resin varnish were coated, impregnated and dried on a glass cloth having a thickness of 180 μm, and six prepregs (I) obtained were superimposed on each other. Lay copper foil, 17
The resultant was integrally molded by heating and pressing at 0 ° C. and 40 kg / cm 2 for 90 minutes to produce a 1.6 mm-thick FR-4 copper-clad laminate.
【００１８】実施例２ 実施例１と同様にして得られた樹脂層を有する銅箔と、
実施例１で使用したプリプレグ（Ｉ）と、実施例１でプ
リプレグ（Ｉ）に使用したワニスを厚さ400 μm のガラ
ス不織布に塗布、含浸、乾燥して得たプリプレグ（II）
を用意する。プリプレグ（II）を6 枚重ね合わせ、その
上下面にプリプレグ（Ｉ）各1 枚を重ね合わせ、さらに
その上下面に上記の樹脂層を有する銅箔を配置し、実施
例１と同様条件で成形しＣＥＭ−３の銅張積層板を製造
した。Example 2 A copper foil having a resin layer obtained in the same manner as in Example 1,
Prepreg (I) obtained by applying, impregnating, and drying the prepreg (I) used in Example 1 and the varnish used for prepreg (I) in Example 1 on a 400 μm-thick glass nonwoven fabric
Prepare Six prepregs (II) are laminated, one prepreg (I) is laminated on the upper and lower surfaces thereof, and the copper foil having the above resin layer is disposed on the upper and lower surfaces, and molded under the same conditions as in Example 1. Then, a copper-clad laminate of CEM-3 was manufactured.
【００１９】比較例１ 実施例１において、樹脂層を有しない銅箔を使用した以
外は、実施例１と同様にしてＦＲ−４の銅張積層板を製
造した。Comparative Example 1 An FR-4 copper-clad laminate was produced in the same manner as in Example 1 except that a copper foil having no resin layer was used.
【００２０】比較例２ 実施例２において、樹脂層を有しない銅箔を使用した以
外は、実施例２と同様にしてＣＥＭ−３の銅張積層板を
製造した。Comparative Example 2 A CEM-3 copper-clad laminate was manufactured in the same manner as in Example 2 except that a copper foil having no resin layer was used.
【００２１】実施例１〜２および比較例１〜２で製造し
た銅張積層板について、諸特性を試験したのでその結果
を表１に示したが、本発明の銅張積層板は耐トラッキン
グ性に優れており、本発明の効果を確認することができ
た。Various characteristics were tested on the copper-clad laminates manufactured in Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2, and the results are shown in Table 1. The copper-clad laminates of the present invention have a tracking resistance. And the effect of the present invention could be confirmed.
【００２２】[0022]
【表１】 ＊1 ：ＩＥＣ−１１２に従い銅張積層板の銅箔をエッチ
ング除去したサンプルの表面に4mm の間隔で電極をあ
て、所定の電圧をかけながら0.1 ％ＮＨ4 Ｃl 水溶液を
滴下したとき、50滴の滴下時に1 Ａ以上の電流が流れな
い最大の電圧を測定した。 ＊2 ：ＤＭＡ（動的粘弾性分析法）による。 ＊3 ：ＪＩＳ−Ｃ−６４８１に従い測定した。 ＊4 ：ＪＩＳ−Ｃ−６４８１に従い測定した。 ＊5 ：260 ℃の半田浴にサンプルを浮かべ、フクレが発
生するまでの時間を測定した。 ＊6 ：ＪＩＳ−Ｃ−６４８１に従い測定した。[Table 1] * 1: Electrodes were placed at 4 mm intervals on the surface of the sample from which the copper foil of the copper-clad laminate was removed by etching in accordance with IEC-112, and a 0.1% NH 4 Cl aqueous solution was dropped while applying a predetermined voltage. The maximum voltage at which a current of 1 A or more did not flow at the time of dropping was measured. * 2: Based on DMA (dynamic viscoelasticity analysis). * 3: Measured according to JIS-C-6481. * 4: Measured according to JIS-C-6481. * 5: The sample was floated in a 260 ° C solder bath, and the time until blistering occurred was measured. * 6: Measured according to JIS-C-6481.
【００２３】[0023]
【発明の効果】以上の説明および表１から明らかなよう
に、本発明の銅張積層板は耐トラッキング性に優れて、
かつ他の電気的、機械的および耐熱性、耐湿性をも従来
品と同様にバランスよく保持したもので電子機器、通信
機器用として好適なものである。As apparent from the above description and Table 1, the copper-clad laminate of the present invention has excellent tracking resistance,
In addition, other electrical, mechanical, heat resistance, and moisture resistance are maintained in a well-balanced manner as in the conventional products, and are suitable for electronic devices and communication devices.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平４−53182（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−132043（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−66195（ＪＰ，Ａ) 特開 昭56−108292（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B32B 15/08 H05K 1/03 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continuation of front page (56) References JP-A-4-53182 (JP, A) JP-A-63-132043 (JP, A) JP-A-3-66195 (JP, A) JP-A-56- 108292 (JP, A) (58) Field surveyed (Int. Cl. 7 , DB name) B32B 15/08 H05K 1/03
Claims (1)
・乾燥させたプリプレグを複数枚積層し、その少なくと
も片面に銅箔を重ね合わせて一体に成形してなる銅張積
層板において、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂10
〜40重量％及び無機充填剤10〜50重量％を含有するエポ
キシ樹脂組成物を、銅箔重ね合せ面に塗布・乾燥した銅
箔を用いてなることを特徴とする銅張積層板。1. A copper-clad laminate obtained by laminating a plurality of prepregs obtained by impregnating and drying an epoxy resin composition on a glass substrate, laminating a copper foil on at least one side thereof and integrally molding the same. Bisphenol A epoxy resin 10
What is claimed is: 1. A copper-clad laminate comprising an epoxy resin composition containing 塗布 40% by weight and an inorganic filler in an amount of 10 ％ 50% by weight, which is applied and dried on a copper foil overlapping surface and dried.
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| JP21810293A JP3288819B2 (en) | 1993-08-10 | 1993-08-10 | Copper clad laminate |
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| JPH0752313A JPH0752313A (en) | 1995-02-28 |
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| JP5064842B2 (en) * | 2007-03-07 | 2012-10-31 | 電気化学工業株式会社 | Metal foil, metal base circuit board using the same, and metal base multilayer circuit board manufacturing method |
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- 1993-08-10 JP JP21810293A patent/JP3288819B2/en not_active Expired - Fee Related
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Legal Events
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| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |