JP3140785B2 - 軟質極性熱可塑性ポリオレフィン配合物 - Google Patents

軟質極性熱可塑性ポリオレフィン配合物

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Description

【発明の詳細な説明】 発明の背景 技術分野 この発明はポリオレフィン配合物に関し、特に、柔軟
で極性のある配合物、およびこれらから作られる造形品
に関する。
背景技術 ポリ塩化ビニル(PVC)シートは、長年の間市販され
ており、ハウジング工業における標準ライナー材料であ
った。PVCシートは、変わり得る温度範囲に対して柔軟
であり、ヒートシール可能であり、かつ耐油性があると
いう特徴がある。しかしながら、塩素を使わない環境へ
向かう傾向とともに、PVCシート材料の代替品が必要で
ある。エチレン/プロピレン/ジエンモノマー(EPDM)
ゴムは、代替品となりうるが、これらはシールしにく
い。従って、熱可塑性でヒートシールでき、ハロゲンの
ない、そして柔軟であるPVCを使っていないシートが必
要である。
発明の概要 本発明によれば、柔軟で、ハロゲンを含まないポリマ
ー組成物であって、 (1)無極性の熱可塑性ポリオレフィンを50〜98重量%
と、 (2)共重合極性モノマーを20重量%未満含み、かつエ
ポキシ、カルボン酸またはその誘導体、アミノおよびヒ
ドロキシルからなる群から選ばれる官能基を0.01〜10重
量%含むオレフィンポリマーである相溶化ポリマーを1
〜25重量%と、 (3)(a)エチレンを30〜80重量%と、 (b)少なくとも1つの共重合可能なエチレン性
の不飽和有機化合物を5〜60重量%と、 (c)一酸化炭素を3〜30重量%とで、 (a)、(b)および(c)の合計が100%となるよ
うに、本質的に構成される極性エチレンコポリマーを1
〜49重量%、 との配合物、または (1)無極性の熱可塑性ポリオレフィンを50〜98重量%
と、 (2)共重合極性モノマーを20重量%未満含み、かつエ
ポキシ、カルボン酸またはその誘導体、アミノおよびヒ
ドロキシルからなる群から選ばれる官能基を0.01〜10重
量%含むオレフィンポリマー(但し、該オレフィンポリ
マーはプロピレンモノマーを含有しない)である相溶化
ポリマーを1〜25重量%と、 (3)(a)エチレンを30〜90重量%と、 (b)少なくとも1つの共重合可能なエチレン性
の不飽和有機化合物を0〜60重量%と、 (c)一酸化炭素を0〜30重量%とで、 (a)、(b)および(c)の合計が100%となるよ
うに、本質的に構成される極性エチレンコポリマーを1
〜49重量%、 との配合物を含む、柔軟で、ハロゲンを含まないポリマ
ー組成物を提供する。
この極性エチレンコポリマー(3)は、エポキシ、カ
ルボン酸またはその誘導体、アミノおよびヒドロキシル
からなる群から選ばれる官能基を0.01〜20重量%含む。
その場合、 エポキシ基が相溶化ポリマー(compatibilizing polyme
r)(2)を官能化する(functionalize)のに用いられ
る場合は、極性エチレンコポリマー(3)は、カルボン
酸もしくはその誘導体、またはアミノもしくはヒドロキ
シル基で官能化され、 カルボン酸もしくはその誘導体が相溶化ポリマー(2)
を官能化するのに用いられる場合は、極性エチレンコポ
リマー(3)はエポキシ、アミノまたはヒドロキシル基
で官能化され、および、 アミノまたはヒドロキシル基が相溶化ポリマー(2)を
官能化するのに用いられる場合は、極性エチレンコポリ
マー(3)はエポキシ基、またはカルボン酸もしくはそ
の誘導体で官能化される。
前記の組成物から作られるシートまたはフィルムのよ
うな造形品も提供する。
発明の詳細な説明 この発明は、屋根材等のための、もしくはフォルダー
作製のためのライナーとしてシート形状で、および包装
用フィルムとしてフィルム形状で用いられる、柔軟で、
ハロゲンを含有しない、熱可塑性ポリマー配合物に関す
る。これらの配合物は、無極性の熱可塑性ポリオレフィ
ンと柔らかくて極性のある熱可塑性エチレンコポリマー
とを結合することによって一般に形成される。反応性の
相溶化ポリマー(Reactive compatibilizing polymer)
が、この配合物に影響を与えるために、および結果とし
て生じる造形品に優れた特性を与えるために用いられ
る。これは相溶化ポリマーの官能基と極性エチレンコポ
リマーの官能基との間の反応によって達成される。この
ようなポリマー配合物は、シート、フィルム、およびポ
リ塩化ビニル(PVC)に匹敵する多くの特性を有する
が、優れた伸び率を持ち、塩素を含まない、他の造形品
に形成される。
「無極性の熱可塑性ポリオレフィン」(成分(1))
という用語は、熱可塑性であるが、ここで定義されたよ
うな極性のエチレンコポリマーを含まないポリオレフィ
ンポリマーを意味する。この発明の配合物は、ポリオレ
フィンを50〜98重量%、好ましくは60〜90重量%含む。
一般的には、これらのポリオレフィンは、ASTM D−12
38(2.16kgで、および用いられるポリオレフィンに応じ
て190℃もしくは230℃で測定された)によって確認され
るように、0.01〜100g/10分の範囲、好ましくは5g/10分
未満の範囲のメルトフローインデックス(MFI)を有
し、かつ当業者に周知である。有用で好ましいポリオレ
フィンは、高密度ポリエチレン(HDPE)およびポリプロ
ピレンである。その他の、エチレンのポリオレフィンホ
モポリマーおよびコポリマーを、この発明の実施に利用
できる。このような他のポリオレフィンには、低密度ポ
リエチレン(LDPE)、超低密度ポリエチレン(VLDP
E)、線状低密度ポリエチレン(LLDPE)およびポリブチ
レン(PB)が含まれる。しかしながら、これらの他のポ
リオレフィンは、ポリプロピレン(「PP」)または高密
度ポリエチレン(「HDPE」)のような他のポリオレフィ
ンとブレンドすることができる。ここで用いられると
き、「ポリプロピレン」という用語には、約1〜約20重
量%のエチレンまたは炭素原子が4から16までのαオレ
フィンコモノマーを含むことができるポリプロピレンの
コポリマーだけでなく、プロピレンのホモポリマーを含
む。ポリプロピレンは、結晶性の高いイソタクチックま
たはシンジオタクチックポリプロピレンである。コポリ
マーは、ランダムまたはブロックコポリマーである。PP
またはコポリマーの密度は、約0.88〜約0.92g/cc、一般
的には、約0.89〜約0.91g/ccである。
この発明のポリオレフィン樹脂として有用な高密度ポ
リエチレンは、約0.941〜約0.965g/ccの密度を有する。
高密度ポリエチレンは、商業的に確立された製品であ
り、その製造および一般的な特性は当業者に周知であ
る。典型的なHDPEは、数平均分子量に対する重量平均分
子量の比が約20から約40であるという特徴がある、かな
り広い分子量分布を有する。
ここで用いられるとき、低密度ポリエチレン(LDPE)
は、約0.910〜約0.940g/ccの密度を有する低密度ポリエ
チレンおよび中密度ポリエチレンの両方を意味する。こ
の用語には、熱可塑性樹脂であるが無極性であるエチレ
ンコポリマーだけでなく線状ポリエチレンも含まれる。
ここで用いられる超低密度ポリエチレン(VLDPE)
は、約0.910g/cc未満の密度を有するポリエチレンを意
味し、かつ熱可塑性樹脂であるが無極性であるエチレン
コポリマーだけでなく線状ポリエチレンも含む。
線状低密度ポリエチレン(LLDPE)は、ほとんどない
が、もしあれば、慣例のLDPEと対比して鎖の枝分かれが
長い、という特徴がある低密度ポリエチレンの部類であ
る。LLDPEを製造するための方法は、当業者に周知であ
り、このポリオレフィンの商用銘柄は入手可能である。
LLDPEという用語は、エチレンと、1−ブテン、1−ヘ
キセンおよび1−オクテンのような他のαオレフィンと
のコポリマーを意味する。有用なLLDPEは高分子量およ
び低分子量の両方を有する。1−ブテンとのこのような
コポリマーは更に結晶性になる傾向があり、従って屋根
材ライナーとして更に有用である。一方で、1−オクテ
ンとのこのようなコポリマーは透明であり、包装用途に
おいて多分更に有用である。LLDPEが好ましい。
ポリブチレンには、ポリ(1−ブテン)ホモポリマ
ー、および例えばエチレン、プロピレン、ペンテン−1
等とのコポリマーの両方が含まれる。商業的に有用な製
品は高い分子量およびアイソタクチックのものである。
ホモポリマーおよびエチレン−ブテン−1 コポリマー
の両方の商用銘柄は種々のものが、約0.3〜約20g/10分
までの範囲のメルトフローインデックスで入手可能であ
る。
前述のオレフィンポリマーも、当業者に周知の、エチ
レンプロピレンコポリマーゴム(EP)またはエチレン/
プロピレン/非共役ジエンコポリマーゴム(EPDM)の10
重量%〜70重量%(好ましくは10〜40重量%)とブレン
ドすることができる。非共役ジエンは、容易に重合でき
る二重結合を少なくとも1つ有する6〜22の炭素原子の
ものを含むことができる。エチレン/プロピレンコポリ
マーゴムは、約60〜80重量%のエチレン、通常約65〜75
重量%のエチレンを含む。非共役ジエンの量は、使用す
る際には、一般的に約1〜7重量%、通常2〜5重量%
のものである。好ましくは、エチレン/プロピレンコポ
リマーゴムはEPDMコポリマーである。特に好ましいEPDM
コポリマーは、エチレン/プロピレン/1,4−ヘキサジエ
ン、エチレン/プロピレン/ジシクロペンタジエン、エ
チレン/プロピレン/ノルボルネン、エチレン/プロピ
レン/メチレン−2−ノルボルネン、およびエチレン/
プロピレン/1,4−ヘキサジエン/ノルボルナジエンのコ
ポリマーである。これらの高分子量ゴムはASTM D−16
46(1+4/121℃)で測定したときに、20〜50の範囲の
ムーニー粘度を有する。EPゴムとポリプロピレンの配合
物は、エラストマー系ポリオレフィンとしてハイモント
社(Himont Inc.)から商業的に入手可能であり、HIFAX
の名称(例えば、HIFAX FX 7023 XEP;HIFAX FX 70
36 XCP)で販売されている。
相溶化ポリマー(2)は上で述べたようなオレフィン
ポリマーであり、それは、カルボン酸または(無水物の
ような)その誘導体、グリシジルアクリレートまたはメ
タクリレートによって供給されるようなエポキシ基、ア
ミノ基またはヒドロキシル基を公知の方法によりポリマ
ーに共重合するかグラフトすることによって、官能化さ
れる。
例えば、エポキシ基は無水マレイン酸の官能性樹脂
(functionalized resin)をEPON 1007(シェル社(Sh
ell)から入手可能)のような多官能低分子量エポキシ
樹脂と反応させることによって、または択一的にグリシ
ジルメタクリレートを反応押出し法でポリオレフィン上
にグラフトすることによって、結合することができる。
アミノおよびヒドロキシルの官能基(amino and hydr
oxyl functionalites)は、カルボン酸官能基(carboxy
lic acid functionalites)またはその誘導体を、公知
の手順に従ってアミンと反応させることによって結合す
ることができる。
この発明の配合物は、相溶化ポリマー(2)を1〜25
重量%、好ましくは2〜20重量%含む。上述の無極性熱
可塑性ポリオレフィン(EPおよびEPDMゴムを含む)は、
官能化プロセス(functionalizing process)に供する
ことができる。20重量%までは極性モノマーを用いるこ
とができるが、無極性のモノマーを用いることが好まし
い。ポリオレフィンは、カルボン酸またはその誘導体の
0.01〜10.0重量%、好ましくは0.05〜2重量%でグラフ
ト変性されている。ポリオレフィンのグラフトは、溶融
状態で、溶液中で、または技術水準を示す文献において
記載されているように縣濁液中で、実施することができ
る。変性ポリオレフィンの溶融粘度は制限されるもので
はないが、変性ポリプロピレンの最も効果的な相溶化
(compatibilization)は、ASTM D−1238(2.16kg,19
0℃で)に従って測定したメルトインデックスが50〜150
g/10分の間であるときに見られ、そして変性ポリエチレ
ンとの最も効果的な相溶化は、メルトインデックス(2.
16kg,190℃で測定)が6g/10分未満であるときに見られ
る。
グリシジルアクリレートもしくはメタクリレートおよ
び無水マレイン酸は好ましい官能基である。グリシジル
アクリレートもしくはメタクリレートがオレフィンポリ
マーを官能化するのに用いられる場合は、無水マレイン
酸、アミノ基またはヒドロキシル基が極性エチレンコポ
リマーを官能化するのに用いられる。このような変性ポ
リオレフィンは、例えば公表された欧州特許出願第370,
735号および第370,736号に記載されているように、調製
することができる。
カルボン酸またはその誘導体が相溶化ポリマー(2)
を官能化するのに用いられる場合は、(グリシジルメタ
クリレートによって供給されるような)エポキシ基、ア
ミノ基またはヒドロキシル基を極性エチレンコポリマー
(3)を官能化するのに用いることができる。
アミノ基またはヒドロキシル基が相溶化ポリマー
(2)を官能化するのに用いられる場合は、(グリシジ
ルメタクリレートによって供給されるような)エポキシ
基、またはカルボン酸基もしくはその誘導体が極性エチ
レンコポリマー(3)を官能化するのに用いられる。
この発明の配合物に有用な極性エチレンコポリマー
(3)およびその製法については、ハンマー(Hammer)
の米国特許第3,780,140号、リースの(Rees)米国特許
第3,264,272号、およびアーミテージ(Armitage)の米
国特許第4,351,931号に記載されており、これらの記載
は本明細書の記載となる。この発明の配合物は、極性エ
チレンコポリマーを重量で1〜49%、好ましくは5〜40
%、さらに好ましくは5〜20%含んでいる。
これらの極性エチレンコポリマーは、好ましくは、エ
チレン、および塩素のない共重合できるエチレン性不飽
和有機化合物であるコモノマーの1つ以上で本質的に構
成されている。このようなコモノマーは、アクリル酸お
よびメタクリル酸のような炭素原子が3〜20の塩素を含
有しない不飽和のモノ−およびジカルボン酸、その不飽
和のモノ−あるいはジカルボン酸エステル、酸根が1〜
18の炭素原子を有する飽和カルボン酸のビニルエステ
ル、アルキル基が1〜18の炭素原子を有するビニルアル
キルエーテル、アクリロニトリル、メタクリロニトリ
ル、炭素原子が3〜12のαオレフィンのような共重合可
能な不飽和炭化水素、ノルボルネンのような環状化合物
およびビニル芳香族化合物、を含む部類から選ばれる。
更に好ましくは、極性エチレンコポリマーは、エチレ
ン、先の段落で示したようなコモノマーを1つ以上、お
よび一酸化炭素で本質的に構成されている。
特にこれらのコポリマーは、重量で、(a)エチレン
を30〜90%(好ましくは30〜80%)と、(b)1以上の
共重合可能なコモノマーを0〜60%(好ましくは5〜60
%)と、(c)一酸化炭素を0〜30%(好ましくは3〜
30%)とで本質的に構成されている。特に好ましいコポ
リマーには、エチレンを56〜76%、前記共重合可能なコ
モノマーを10〜34%、および一酸化炭素を0〜15%(更
に好ましくは3〜15%)で本質的に構成されているもの
が含まれる。
他の好ましい極性エチレンコポリマー(3)は、
(a)60〜90重量%のエチレン、および(b)10〜40重
量%の炭素原子3〜20のモノ−またはジカルボン酸、で
本質的に構成されている。
更に好ましいコポリマーには、酢酸ビニル、(炭素1
〜8の)アルキルアクリレートまたはアルキルメタクリ
レート(特に、n−ブチルアクリレート)がコモノマー
であるものが含まれる。通常コポリマーはASTM D−12
38に従って測定して、0.1〜1000g/10分、好ましくは1
〜500g/10分の範囲内のメルトフローインデックスを有
する。最も好ましくはメルトインデックスが100g/10分
未満である。
上で述べられたような極性エチレンコポリマーは、グ
リシジルアクリレートもしくはメタクリレート、α、β
不飽和カルボン酸もしくはその誘導体、またはアミノも
しくはヒドロキシル基から選ばれる、0.01〜10重量%
(好ましくは0.05〜2重量%)の反応性基でグラフトさ
れる。
アクリル酸またはメタクリル酸が極性エチレンコポリ
マー(3)のコモノマー(3)(b)として用いられる
場合には、極性エチレンコポリマー(3)を他の官能基
でグラフトする必要はない。
グリシジルアクリレートまたはメタクリレートがオレ
フィンポリマーの相溶化ポリマー(2)を官能化するの
に用いられるならば、極性エチレンコポリマー(3)は
カルボン酸またはその誘導体で官能化される。その逆も
またあてはまる。極性エチレンコポリマー(3)の他の
代替官能価(alternative functionalites)はアミノま
たはヒドロキシル基である。エポキシ基および酸根を、
相溶性のポリマー組成物を得るために、溶融加工または
ブレンディング条件下で反応させる。エポキシおよびヒ
ドロキシル基だけでなくエポキシおよびアミノ基も同様
によく反応する。相溶化ポリマー(2)の無極性オレフ
ィンがアミノもしくはヒドロキシル基で官能化されるな
らば、極性エチレンコポリマー(3)はカルボン酸もし
くはその誘導体、またはエポキシ基で官能化されなけれ
ばならない。再びエポキシ基は、アミノもしくはヒドロ
キシル基と反応可能となり、カルボン酸もしくはその誘
導体がアミノもしくはヒドロキシル基と反応可能とな
る。
極性エチレンコポリマーのための好ましいグラフトモ
ノマーは、少なくとも、α,β−エチレン性不飽和カル
ボン酸および無水物の1つであり、このような酸および
無水物の誘導体を含み、かつその混合物を含んでいる。
モノ−、ジ−、またはポリカルボン酸であってもよい酸
および酸無水物の実例は、アクリル酸、メタクリル酸、
マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン酸、無水
イタコン酸、無水マレイン酸および例えばジメチルマレ
イン酸無水物のような置換無水マレイン酸である。不飽
和酸の誘導体の実例は、塩、アミド、イミドおよびエス
テル、例えばマレイン酸一ナトリウムおよびマレイン酸
二ナトリウム、アクリルアミド、マレイミドおよびフマ
ル酸ジエチルである。無水マレイン酸が好ましい。グラ
フトは上で述べたポリオレフィンのグラフトと類似の使
用条件で実施することができる。
この発明の配合物は、慣例の混練装置、例えばゴム用
ロール機、ブラベンダーミキサー、バンバリーミキサ
ー、ブスコニーダー(Buss−ko kneader)、ファレル
(Farrel)連続ミキサー、または二軸連続ミキサーを使
用して、重合性配合剤および任意の添加剤を混合するこ
とによって調製することができる。混合時間は均一ブレ
ンドを得るのに十分なものであるべきである。十分な重
合時間は、ポリマーの種類および相溶化剤の種類や量に
依存する。190〜200℃で約5分間の混合時間が典型的に
は十分である。ポリマーブレンドが明らかに均一でない
ならば、更に混合しなければならない。
ポリマー成分に加えて、この発明の組成物には補強お
よび無補強充填剤、酸化防止剤、安定剤、潤滑剤(例え
ばオレアミド)、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、
ワックス、充填剤のためのカップリング剤、顔料、耐火
剤、二酸化チタン、タルクおよびポリマー配合技術分野
で公知の他の加工助剤を含めることができる。これらの
顔料および他の添加剤は総組成物の0〜約50重量%、好
ましくは5〜30重量%の充填剤を含む。
この発明は、下記の実施例によって更に理解すること
ができるが、その中で、部およびパーセントは重量での
パーセントであり、温度は摂氏温度である。
最良の具体例の説明 実施例1〜3 エチレンプロピレンゴムコポリマー変性ポリプロピレ
ン(PP−EPゴム;20%EPゴム)80%、0.2〜0.3%の無水
マレイン酸(MAH)でグラフトされてMFI(190゜/2.16k
g)が4であるエチレンターポリマー(57%エチレン、3
0% n−ブチルアクリレート、および13%の一酸化炭
素)5〜20%、および0.86%のグリシジルメタクリレー
トでグラフトされたMFI(280゜/2.16kg)が1.2であるエ
チレンプロピレンジエンターポリマー(EPDM−g−GM
A)5〜15%、を溶融配合することによって重合性ブレ
ンドを調製する。EP変性ポリプロピレンは、0.8g/10分
(ASTM D1238)のMFI(230゜/2.16kg)を有し、かつHI
FAX FX 7036 XCPとしてハイモント社(Himont In
c.)から販売されている。
各ブレンドの溶融配合は、45〜50gのバッチについ
て、190゜、80rpmの速度で約5分間、ブラベンダー密閉
式ミキサー内で実施される。次いで溶融物を取り出し、
実験室用二ロールミル上で、170゜の温度でシートにす
る。次いでミルドシートを180゜で5分間、油圧機にか
けて試験用プラックに形成する。あとで、応力−歪試験
(ASTM D−638)を実施する。結果を表1に示す。た
だし、TSは引張強さであり、EBは破断での伸び率であ
り、EYは降伏での伸び率である。
グリシジルメタクリレートがグラフトされたエチレン
プロピレンジエンターポリマーを、無水マレイン酸がグ
ラフトされた極性エラストマーのエチレンコポリマーと
無極性熱可塑性ポリオレフィンとの配合物に添加したも
のは、優れた伸び率特性によって示されるように純粋な
エラストマー熱可塑性樹脂の配合物より大きな柔軟性を
持っている。
実施例4〜5 2番目の組の実験を、PP−ホモポリマー(シェル社
(Shell)から入手可能であるSHELL HM 6100、230℃
でMFI=3)65〜70%、エチレンメタクリル酸を有し亜
鉛イオンで中和されたエチレンのコポリマー(デュポン
社(DuPont)から入手可能であるSURLYN 9220、190℃/
2.16kgでMFI=1)30%、および0.7%の1,3−ペンタン
ジアミン(下記の表2の成分(2a)、190℃/2.16kgでMF
I=9)または0.7%のN−(2−(アミノエチル)エタ
ノールアミン)(下の表2の成分(2b)、190℃/2.16kg
でMFI=5)でグラフトされたエチレンプロピレンジエ
ンのコポリマー5%、を溶融配合することによって行
う。
溶融配合は、240〜250℃の溶融温度で、ブラベンダー
プラスチコーダー一軸スクリュウ押出機(25mm 20L/
D)の中で実施されて、1mmのレールシートが布ベルトを
備えた巻き取りユニット上に押し出される。
結果を表2に示すが、略語は先に用いられた意味を有
し、ISは衝撃強さである。 表2 例No. 対照3 実施例4 実施例5 (1)PP−ホモポリマー 70 65 65 (2a)EPDM−g−NH 5 (2b)EPDM−g−NH 5 (3)SURLYN 9220 30 30 30 特性 TS(MPa) 26 18 17 EB(%) 20 148 111 IS(J/m) <261 4013 3495 引っ張り特性は、ASTM D638に従って切り取ったダン
ベルを縦方向で測定した。衝撃強さは、次のASTM D422
6(ISO 6603/1)による落錘試験に従って決定される。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平4−173851(JP,A) 特開 平4−211443(JP,A) 特表 平8−500149(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C08L 23/00 - 23/36

Claims (10)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】柔軟で、ハロゲンを含まないポリマー組成
    物であって、 (1)無極性熱可塑性ポリオレフィンを50〜98重量%
    と、 (2)共重合極性モノマーを20重量%未満含み、かつエ
    ポキシ、カルボン酸またはその誘導体、アミノおよびヒ
    ドロキシルからなる群から選ばれる官能基を0.01〜10重
    量%含むオレフィンポリマーである相溶化ポリマーを1
    〜25重量%と、 (3)(a)エチレンを30〜80重量%と、 (b)少なくとも1つの共重合可能なエチレン性の不飽
    和有機化合物を5〜60重量%と、 (c)一酸化炭素を3〜30重量%とで、 (a)、(b)および(c)の合計が100%となるよう
    に、本質的に構成される極性エチレンコポリマーを1〜
    49重量%、 との配合物を含み、 前記極性エチレンコポリマー(3)は、エポキシ、カル
    ボン酸またはその誘導体、アミノおよびヒドロキシルか
    らなる群から選ばれる官能基を0.01〜20重量%含有し、
    その場合、 エポキシ基が相溶化ポリマー(2)を官能化するのに用
    いられる場合は、極性エチレンコポリマー(3)は、カ
    ルボン酸もしくはその誘導体、またはアミノもしくはヒ
    ドロキシル基で官能化され、 カルボン酸もしくはその誘導体が相溶化ポリマー(2)
    を官能化するのに用いられる場合は、極性エチレンコポ
    リマー(3)はエポキシ、アミノまたはヒドロキシル基
    で官能化され、および、 アミノまたはヒドロキシル基が相溶化ポリマー(2)を
    官能化するのに用いられる場合は、極性エチレンコポリ
    マー(3)はエポキシ基、またはカルボン酸もしくはそ
    の誘導体で官能化される、 ことを特徴とする柔軟で、ハロゲンを含まないポリマー
    組成物。
  2. 【請求項2】柔軟で、ハロゲンを含まないポリマー組成
    物であって、 (1)無極性熱可塑性ポリオレフィンを50〜98重量%
    と、 (2)共重合極性モノマーを20重量%未満含み、かつエ
    ポキシ、カルボン酸またはその誘導体、アミノおよびヒ
    ドロキシルからなる群から選ばれる官能基を0.01〜10重
    量%含むオレフィンポリマー(但し、該オレフィンポリ
    マーはプロピレンモノマーを含有しない)である相溶化
    ポリマーを1〜25重量%と、 (3)(a)エチレンを30〜90重量%と、 (b)少なくとも1つの共重合可能なエチレン性の不飽
    和有機化合物を0〜60重量%と、 (c)一酸化炭素を0〜30重量%とで、 (a)、(b)および(c)の合計が100%となるよう
    に、本質的に構成される極性エチレンコポリマーを1〜
    49重量%、 との配合物を含み、 前記極性エチレンコポリマー(3)は、エポキシ、カル
    ボン酸またはその誘導体、アミノおよびヒドロキシルか
    らなる群から選ばれる官能基を0.01〜20重量%含有し、
    その場合、 エポキシ基が相溶化ポリマー(2)を官能化するのに用
    いられる場合は、極性エチレンコポリマー(3)は、カ
    ルボン酸もしくはその誘導体、またはアミノもしくはヒ
    ドロキシル基で官能化され、 カルボン酸もしくはその誘導体が相溶化ポリマー(2)
    を官能化するのに用いられる場合は、極性エチレンコポ
    リマー(3)はエポキシ、アミノまたはヒドロキシル基
    で官能化され、および、 アミノまたはヒドロキシル基が相溶化ポリマー(2)を
    官能化するのに用いられる場合は、極性エチレンコポリ
    マー(3)はエポキシ基、またはカルボン酸もしくはそ
    の誘導体で官能化される、 ことを特徴とする柔軟で、ハロゲンを含まないポリマー
    組成物。
  3. 【請求項3】相溶化ポリマー(2)の官能基と極性エチ
    レンコポリマー(3)の官能基が反応することを特徴と
    する請求項1または2に記載の柔軟なポリマー組成物。
  4. 【請求項4】無極性の熱可塑性ポリオレフィン(1)
    が、ポリプロピレン、高密度ポリエチレン、線状低密度
    ポリエチレン、または上記の1つとエチレンプロピレン
    ゴムもしくはエチレンプロピレンジエンゴムとの配合物
    であることを特徴とする請求項1または2に記載の柔軟
    なポリマー組成物。
  5. 【請求項5】相溶化ポリマー(2)がポリプロピレン、
    高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、エチレ
    ンプロピレンゴム、エチレンプロピレンジエンゴム、ま
    たは上記のいずれかの配合物であり、前記の相溶化ポリ
    マー(2)が0.05〜2重量%のグリシジルアクリレート
    もしくはメタクリレートでグラフトされていることを特
    徴とする請求項1に記載の柔軟なポリマー組成物。
  6. 【請求項6】極性エチレンコポリマー(3)が、 (a)エチレンを30〜80重量%と、 (b)酢酸ビニル、またはアルキル基が1〜8の炭素原
    子である、アルキルアクリレートもしくはアルキルメタ
    クリレートを5〜60重量%と、 (c)一酸化炭素3〜30重量%とから本質的に構成さ
    れ、 前記極性エチレンコポリマーが0.05〜2重量%のカルボ
    ン酸もしくはその誘導体でグラフトされていることを特
    徴とする請求項1または2に記載の柔軟なポリマー組成
    物。
  7. 【請求項7】極性エチレンコポリマー(3)が、 (a)エチレンを60〜90重量%と、 (b)炭素原子が3〜20のモノ−もしくはジカルボン酸
    を10〜40重量%とで本質的に構成されていることを特徴
    とする請求項2に記載の柔軟なポリマー組成物。
  8. 【請求項8】配合物が、無極性の熱可塑性ポリオレフィ
    ン(1)を60〜90重量%、相溶化ポリマー(2)を2〜
    20重量%、および極性のエチレンコポリマー(3)を5
    〜40重量%含むことを特徴とする請求項1〜7のいずれ
    か1項に記載の柔軟なポリマー組成物。
  9. 【請求項9】添加剤が組成物の合計量の50重量%まで含
    まれることを特徴をする請求項1〜8のいずれか1項に
    記載の柔軟なポリマー組成物。
  10. 【請求項10】請求項1〜9のいずれか1項に記載の柔
    軟なポリマー組成物から製造されたことを特徴とする造
    形品。
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