JP3130763B2

JP3130763B2 - 放射線量計測方法及び装置

Info

Publication number: JP3130763B2
Application number: JP12652395A
Authority: JP
Inventors: 保幸春山; 忠男瀬口; 博美須永; 春喜滝沢; 圭一四本; 和信高鹿
Original assignee: 日本原子力研究所
Priority date: 1995-05-25
Filing date: 1995-05-25
Publication date: 2001-01-31
Anticipated expiration: 2016-01-31
Also published as: JPH08320379A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、有機高分子材料からの
放射線照射に基づく分解発生ガスを検知することによ
り、放射線量を測定する方法及びそれを用いた放射線量
計測装置に関し、特に、長期間にわたり、広範な放射線
量に対して適応可能な放射線量測定方法及びそれを用い
た放射線量計測装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、原子力の広範な利用や宇宙開発の
進展に伴い、大線量から小線量の広範な放射線量の測定
が求められている。すなわち、原子力発電施設、核燃料
施設や廃棄物の貯蔵施設、あるいは人工衛星や宇宙基地
などの宇宙施設の保守管理のためには、長期間にわたる
正確な放射線の積算線量を計測する必要が生じているの
である。

【０００３】また、かかる原子力関連施設の耐久性、周
囲環境への影響、あるいは宇宙空間での放射線による材
料劣化等の研究、開発においても、長期間かつ、広範囲
な放射線量の信頼性のある測定方法及び放射線量計測装
置が必要とされているのものである。

【０００４】ここで、従来の放射線量の測定方法等とし
て、以下のようなものが知られていた。

【０００５】（１）放射線被照射物の物理的変化を検知
する方法かかる方法は、例えば、物理的指標として、ガラスなど
の熱ルミネッセンスを光学装置により測定する方法であ
る。

【０００６】しかしながら、かかる方法は、一見簡便で
あるものの、測定の信頼性に欠け、特に長期間にわたる
放射線の積算量では大きな誤差を生じるという問題があ
った。また、光源等も必要となり、測定装置がおおがか
りとなるなどの問題も見られた。

【０００７】（２）放射線被照射物の着色度を測定する
方法ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）や三酢酸セルロ
ース（ＣＴＡ）などの放射線劣化による着色の度合いを
吸光計で測定するものである。

【０００８】しかしながら、滅菌や電子線照射利用分野
で用いられているものの、対象線量範囲が狭く、具体的
に、ＰＭＭＡでは１０〜１００ｋＧｙ、ＣＴＡでは１０
〜３００ｋＧｙ程度であり、広範囲な放射線量の信頼性
のある測定には不適合であった。また、周囲の酸素雰囲
気による経時劣化、経時変化もあり、精度に欠けたり、
長期間の測定には不適切であった。

【０００９】（３）放射線被照射物のフリーラジカル発
生量を測定する方法アミノ酸の一種であるアラニンの結晶を用いて、放射線
照射に基づく、生成されたフリーラジカルを、電子スピ
ン共鳴（ＥＳＲ）装置により測定するものである。

【００１０】しかしながら、一般に１０ｋＧｙ以下の放
射線量の測定に用いられており、比較的精度は良いもの
の、測定上限値が低く、最大値で約５０ｋＧｙである。

【００１１】また、周囲温度の影響を受けやすくラジカ
ルの減衰がおこったり、あるいは水に溶解するので湿度
にも敏感であり、更には、フリーラジカルの存在期間が
短いため、長期間の放射線測定には不適切等の問題があ
った。

【００１２】すなわち、長期間にわたり広範な放射線量
に対して適応可能な放射線量測定方法及びそれを用いた
放射線量計測装置は見いだされていなかった。

【００１３】よって、かかる用途においては、比較的短
時間の放射線計測を行い、それを合算し、積算する方法
が取られていた。

【００１４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、かかる従来
の問題に鑑みなされたものであり、有機高分子材料から
の放射線照射に基づく分解発生ガス（分解ガス）に着目
し、かかる分解ガスを検知することにより、長期間にわ
たり、広範な放射線量を測定する方法及びそれを用いた
放射線量計測装置を提供することを目的とするものであ
る。

【００１５】

【課題を解決するための手段】本発明は、放射線量の計
測方法において、放射線の照射に基づく、真空状態また
は不活性気体が充填された容器内に載置された有機高分
子材料からの分解ガス量を検知することを特徴とする放
射線量計測方法の構成であって、かかる構成により従来
の問題が解決されるものである。

【００１６】また、好適な態様として、かかる放射線量
計測方法を用いた放射線量計測装置であって、放射線の
照射に基づく、容器内に載置された有機高分子材料から
の分解ガス量を検知することを特徴とする放射線量計測
の装置構成とするものである。以下、本発明を構成要件
等に分けて詳細に説明する。

【００１７】（放射線）本発明に適用することが可能な
放射線は、γ線、電子線、中性子線、高エネルギー軽イ
オン等の電離性放射線である。

【００１８】また、特にこれらの放射線量も限定される
ものではないが、長期使用可能性のため、積算量とし
て、好適には、０．１ｋＧｙ〜２００ＭＧｙ、更に好適
には、１ｋＧｙ〜１００ＭＧｙの広範囲の放射線量を対
象としたものである。

【００１９】（有機有機高分子材料）本発明において
は、放射線被照射物として有機高分子材料を用いること
を特徴としている。有機高分子材料は、放射線照射によ
り、分子結合の解離が起こり、主に水素分子等のガスを
放出する点で好適であり、更には種類が多く、軽量で、
安価でまた、種々の形状に成型容易なため本発明の必須
要件である。

【００２０】また、特に、分子結合の解離により、水素
ガスを発生するものが好適である。水素は、放射線に対
して、比較的安定であり、長期間照射による変動が少な
いためである。

【００２１】従って、ハロゲン基、アミノ基、あるいは
スルホン基等の官能基を有さず、炭素（Ｃ）及び水素
（Ｈ）のみからなる有機高分子材料が最適である。

【００２２】ここで、具体的に本発明に好適な有機高分
子材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ
ブチレン、ポリメチルペンタン、エチレンプロピレンな
どの飽和脂肪族系有機高分子や、ポリスチレン、ポリジ
ビニルベンゼン、ポリアルキルスチレン、スチレン−エ
チレン−ブチレン−スチレン共重合体等の芳香族系有機
高分子等が該当する。

【００２３】特に、飽和脂肪族系有機高分子は、小線量
計測の場合に、芳香族系有機高分子は、大線量計測の場
合に最適である。なんとならば、飽和脂肪族系有機高分
子は単位線量当たりの分解ガス量が相対的に多く、逆
に、芳香族系有機高分子は、単位線量当たりの分解ガス
量が相対的に少ないためである。

【００２４】また、用途により、飽和脂肪族系有機高分
子と芳香族系有機高分子との混合物あるいは共重合体を
用いることも好適である。

【００２５】その他、本発明において、有機高分子のガ
ラス転移点としては、取り扱い性が容易な観点から、放
射線測定温度の範囲外であることが好適であり、表面積
も、大きくても、小さくても良く、従って、ポーラスな
ものでも、リジッドなものでも良く、形態性についても
特に限定されるものでない。

【００２６】また、容器内に載置する有機高分子材料の
量についても、容器容積、測定時間、高分子の種類、推
定被放射線量等を考慮して決められるが、例えば、容積
が０．５〜５ｍｌの容器に対して、０．１〜１ｇの量の
範囲が好適である。０．１ｇ未満では、分解ガス量が少
なく、測定精度に欠けるおそれがあり、一方、１ｇを超
えると、分解ガス量が多くて、それが放射線の分解を受
けるおそれが生じるためである。

【００２７】更に、有機高分子材料中の水分や残存モノ
マーの影響等をさけるための、乾燥工程や脱気工程等の
前処理を施すことが好適である。なんとならば、水分等
が存在していると、これらも発生ガスとして測定され、
正確な発生ガス量が測定できないおそれがあるためであ
る。

【００２８】従って、真空オーブンや加熱オーブン等を
用いて、例えば、１２０℃、１Ｐａ以下の条件で、１〜
１０時間程度、最適には、２〜８時間程度、有機高分子
材料を前処理するのが好適である。

【００２９】（真空状態及び不活性気体）本発明におい
ては、放射線被照射物として有機高分子材料を、真空状
態及び不活性気体状態に載置することが必須要件であ
る。

【００３０】分解ガスは、前述のとおり、一般に水素等
であり、放射線に対して安定であるものの、酸素等の反
応性物質が存在すると、分解ガス量が大きく変化するた
めであり、また分解ガスがエチレン、一酸化炭素等の場
合には、これらが二次的に反応するため、分解ガスが複
雑な挙動を示す事になるためである。

【００３１】具体的に本発明における真空状態とは、
１．０Ｐａ以下が好適である。１．０Ｐａを超えると、
急に、残存酸素等の影響により、分解ガス量が変化する
おそれがあるためである。

【００３２】また、不活性気体としては、窒素、アルゴ
ン、ヘリウム等が好適使用可能である。

【００３３】（容器）本発明において、容器は、有機高
分子材料からの分解ガスを保管する機能を有するととも
に、均一に外部からの放射線を有機高分子材料に通過さ
せて与えるという機能も有する。

【００３４】具体的には、ガラス管、金属管あるいは、
矩形のガラス容器、金属容器であって、有機高分子材料
を載置し、真空状態あるいは不活性気体を密封できるも
のであれば好適である。

【００３５】また、図３に示すように、当該容器が第１
の容器及び第２の容器からなり、該第１の容器の周囲に
沿って第２の容器が設けられ、該第１の容器内に有機高
分子材料が載置され、かつ第１の容器の少なくとも一部
が破砕可能に設けられており、第１の容器の一部を、図
３に示す、第２の容器の外から操作可能なブレーカー等
により破砕することにより、有機高分子材料からの分解
ガスを、第２の容器内に導き、分解ガス量を検知する放
射線量計測装置の構成とするのも好適である。

【００３６】すなわち、第２の容器に容易に真空ポンプ
及び圧力計を連結することが可能となり、また、第１の
容器を数本容易しておき、第２の容器とは別個に第１の
容器を用いて放射線を有機高分子材料に照射し、分解ガ
スを測定する場合のみに、第１の容器を第２の容器内に
設置することも可能となるためである。

【００３７】その他、第２の容器の一部に、第１の容器
の出入を容易にし、かつ密閉性を保つため、Ｏリング及
びキヤップ状の蓋等からなる出入り口を設けるのも好適
である。

【００３８】また、ブレーカーの代わりに、電磁弁等の
弁機構を設けることも好適である。簡便迅速に分解ガス
の第２容器への導入ができるとともに、第１容器の密閉
性がより容易に保たれるためである。

【００３９】さらに、第１の容器は、少なくとも一つあ
れば、放射線量の測定が可能であるが、第２の容器内に
数本容易し、経時的な放射線量を測定したり、平均放射
線量を測定したり、更には第１の容器内に、異なる有機
高分子材料、例えば芳香族系有機高分子と飽和脂肪族系
有機高分子を載置しておき、測定精度を高めるのも好適
である。

【００４０】（検知方法）検知方法は、分解ガスを検知
可能なものであれば、特に限定されるものではないが、
迅速、簡易な点で、圧力計によるものが好適である。特
に、１×１０⁰〜１×１０^５Ｐａの範囲で使用可能な圧
力計が好適である。また、この圧力計は、ガスの種類に
依存しないタイプのものが好適である。

【００４１】

【実施例】以下、図面を用いて、本発明を具体的に説明
する。

【００４２】（実施例１）低密度ポリエチレン（ＰＥ）
の形成体（厚さ２ｍｍシート）から、約０．１ｇと約１
ｇの破片試料（それぞれｎ数は５個）を切り取り、約
０．１ｇの破片試料の場合には、１００ｃｍ^３の管状の
ガラス容器（ブレーカー付き）に、約１．０ｇの破片試
料の場合には、３０ｃｍ^３の管状のガラス容器（ブレー
カー付き）に載置し、真空ポンプで、１０^−２Ｐａまで
脱気し、それぞれのガラス容器をガスバーナーで溶封し
た。

【００４３】その後、放射線照射は、Ｃｏ−６０（コバ
ルト６０）γ線を空気循環式恒温槽内で、放射線照射装
置を用いて、室温で行った。

【００４４】線量率は１０ｋＧｙ／ｈｒで、１ｇのＰＥ
破片試料については、１〜１００時間（１０ｋＧｙ〜１
ＭＧｙ）を、０．１ｇのＰＥ破片試料については、２０
〜２０００時間（０．２ＭＧｙ〜２０ＭＧｙ）の照射を
行った。

【００４５】そして、バラトロン圧力計１２２ＢＡ−０
１０００ＢＢ及び１２２ＢＡ−００１００ＢＢ（ＭＫＳ
社製）により、分解ガス量（ｍｏｌ／ｇ）を求め、放射
線量（ｋＧｙ）との関係を図１に示した。

【００４６】その結果、分解ガス量Ｖ（ｍｏｌ／ｇ）
と、放射線量Ｄ（ｋＧｙ）は、ほぼ直線関係となり、以
下の関係式が得られた。

【００４７】Ｖ（ｍｏｌ／ｇ）＝９．０６×１０^−７Ｄ^{０．８４０} 更に、測定値と関係式のズレを求めると、１％以内であ
り、本発明によれば、広い放射線量範囲で、長期間、精
度良く放射線量を測定できることが確認された。

【００４８】（実施例２）有機高分子材料として、ＰＥ
の代わりに、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）を用い
た以外は、実施例１と同様の計測を行った。

【００４９】その結果、分解ガス量Ｖ（ｍｏｌ／ｇ）
と、放射線量Ｄ（ｋＧｙ）は、ほぼ直線の関係となり、
以下の関係式が得られた。

【００５０】Ｖ（ｍｏｌ／ｇ）＝６．２２３×１０^−７Ｄ^{０．９０５} （実施例３）有機高分子材料として、ＰＥの代わりに、
１ｇのポリスチレン（ＰＳ）を用いて、実施例１と同様
の計測を行った。

【００５１】但し、ＰＳは、高分子内に溶解している空
気の脱離速度が小さいため、１２０℃に加熱し、１Ｐａ
以下にまで６時間かけて脱気した後、溶封した。

【００５２】また、Ｃｏ−６０（コバルト６０）γ線を
空気循環式恒温槽内で、放射線照射装置を用いて、室温
下、線量率は２０ｋＧｙ／ｈｒの条件で、１００〜１０
００時間（２〜２０ＭＧｙ）の照射を行った。

【００５３】その結果、分解ガス量Ｖ（ｍｏｌ／ｇ）
と、放射線量Ｄ（ＭＧｙ）は、ほぼ直線関係となり、以
下の関係式が得られた。

【００５４】Ｖ（ｍｏｌ／ｇ）＝２．２０×１０^−６Ｄ（ＭＧｙ）（実施例４）実施例１の実験において、照射温度を室温
（２５℃）、５０、８０、１００、１２０℃の各温度に
変えて、Ｃｏ−６０（コバルト６０）γ線を空気循環式
恒温槽内で、放射線照射装置を用いて、ＰＥ破片試料に
１ＭＧｙ照射した。

【００５５】結果を図２に示すが、照射温度が上昇する
につれて、分解ガス量が増大する傾向が見られ、８０℃
までは３％程度の増加であり、１００℃では約１０％の
増加傾向であった。

【００５６】（実施例５）実施例２の実験において、照
射温度を室温（２５℃）、５０、８０、１００、１２０
℃の各温度に変えて、Ｃｏ−６０（コバルト６０）γ線
を空気循環式恒温槽内で、放射線照射装置を用いて、Ｐ
Ｅ破片試料に１ＭＧｙ照射した。

【００５７】結果を図２に示すが、ＰＥと同様、ＥＰＲ
の場合も照射温度が上昇するにつれて、分解ガス量が増
大する傾向が見られ、８０℃までは３％程度の増加であ
り、１００℃では約５％の増加傾向であった。

【００５８】（実施例６〜８）実施例１〜３の実験を再
現し、放射線を照射後、室温で各試料を５か月間放置
し、その後で分解ガス量を測定した。

【００５９】その結果、放射線照射後１時間以内に測定
している結果と同一の結果が得られた。

【００６０】なお、分解ガスの成分をガスクロマトグラ
フィで定量分析したところ、ＰＥでは、水素が９９．８
％、残り０．２％がメタンであり、ＥＰＲでは、水素が
９９％、残り１．０％がメタンであり、ＰＳでは、水素
が９９％、残り１．０％が一酸化炭素（ＣＯ）であっ
た。

【００６１】（実施例９）有機高分子材料として、ＰＥ
及びＥＰＲを用い、第１の容器としてガラス容器（ブレ
ーカー付）に入れ、真空ポンプで真空に脱気したあと、
ガラス容器をガスバーナーで溶封した。

【００６２】そして、Ｃｏ−６０（コバルト６０）γ線
を空気循環式恒温槽内で、放射線照射装置を用いて、
０．１、０．５及び１ＭＧｙの照射量、照射した後、図
３に示す第２の容器に出入り口から挿入した。

【００６３】そして更に、第２の容器内を真空ポンプで
真空に脱気した。この第２の容器は、ステンレス製であ
り、全体の内容積（ガラス容器、圧力計、配管を含む）
は、５０ｃｍ^３である。

【００６４】圧力計として、静電容量型のバラトロン圧
力計を、第２の容器に取り付けたが、１．３３×１０
^−１〜１．３３×１０^５Ｐａまで計測可能であった。

【００６５】ここで、圧力計により、真空状態になった
のを確認後、真空コック１を閉じ、棒状のブレーカーに
より、ガラス容器の端部を破壊して、ＰＥ及びＥＰＲか
ら発生した分解ガス量を圧力計により計測した。

【００６６】そして、その後全体を脱気して、真空ポン
プ側の真空コック１を閉じ、かわりに真空コック２を開
き、予め標準容積室に入れておいた１０１．３Ｐａの空
気を第２の容器内に導き、そのときの圧力を測定し、結
果として、第２の容器の容積を正確に算出した。

【００６７】そして、分解ガスを計測したときの圧力と
そのときの容積の積から分解ガスの絶対値を求めた。

【００６８】なお、本装置においては、１×１０^２〜１
×１０^５Ｐａの分解ガスが計測可能であった。

【００６９】

【発明の効果】本発明の放射線量計測方法及びそれを用
いた放射線量計測装置により、長期間にわたり、広範な
放射線量、具体的には０．１ｋＧｙ〜２００ＭＧｙの範
囲の放射線量を正確に測定することが可能となった。

【００７０】また、放射線の照射後、少なくとも室温で
５か月経過後でも、正確な放射線の照射量が計測できる
点から、宇宙空間の特定場所での放射線量計測等が可能
となったり、あるいは放射線量計測装置及び／又は分解
ガス発生部のみの持ち運びが可能となるなど、計測の自
由度が極めて広くなるという効果も得られた。

【図面の簡単な説明】

【図１】ＰＥを用いて測定した、放射線の線量と分解
ガス発生量との関係図である。

【図２】ＰＥ及びＥＰＲを用いて測定した、放射線の
照射温度と分解ガス発生量の相対値との関係図である。

【図３】放射線量計測装置の一実施例を示す図であ
る。

【符号の説明】

１：第１の容器２：第２の容器３：有機高分子材料４：出入り口５：ブレーカー６：真空コック１７：真空コック２８：真空ポンプ９：標準容積室（１０ｃｃ）１０：圧力計

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者滝沢春喜群馬県高崎市綿貫町1233番地日本原子力研究所高崎研究所内 (72)発明者四本圭一群馬県高崎市綿貫町1233番地日本原子力研究所高崎研究所内 (72)発明者高鹿和信東京都足立区大谷田２−11−１ (56)参考文献実開昭55−49222（ＪＰ，Ｕ) 実開昭52−56774（ＪＰ，Ｕ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) G01T 1/02 G01N 23/00 G01T 1/04

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】容器の１部が破壊可能に設けられるか或
いは容器の１部に弁機構が設けられ、且つ有機高分子材
料３が真空状態で封入される第１の容器１、一端に出入
り口４が設けられ、他端にブレーカー又は弁操作機構５
が設けられ、且つ第１の容器を密封内装する第２の容器
２、第２の容器に真空コック６を介して設けられた真空
ポンプ８、第２の容器に真空コック７を介して設けられ
た標準容積室９、及び第２の容器に結合された圧力計１
０から構成された放射線量計測装置を使用することによ
り、第１の容器内に有機高分子材料を真空密封して放射
線を照射した後に、その第１の容器を第２の容器内にそ
の出入り口から封入密封し、真空コック６を開いて真空
ポンプにより容器２内を真空に脱気し、圧力計で真空状
態を確認して真空コック６を閉じ、ブレーカー又は弁操
作機能で第１の容器を破壊して容器１の分解ガス量を圧
力計で計測し、次に容器全体を脱気した後真空コック７
を開いて予め計量された気体を標準容積室から放出して
圧力計で計測して分解ガス量の絶対値を比較算出するこ
とを特徴とする放射線量の計測方法。
【請求項２】容器の１部が破壊可能に設けられるか或
いは容器の１部に弁機構が設けられ、且つ有機高分子材
料３が真空状態で封入される第１の容器１、一端に出入
り口４が設けられ、他端にブレーカー又は弁操作機構５
が設けられ、且つ第１の容器を密封内装する第２の容器
２、第２の容器に真空コック６を介して設けられた真空
ポンプ８、第２の容器に真空コック７を介して設けられ
た標準容積室９、及び第２の容器に結合された圧力計１
０から構成された放射線量計測装置。