JP3103602B2 - 固定床反応器 - Google Patents
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Description
【０００１】発明の分野本発明は非常に高い温度および
高い空間速度でプロセス例えば炭化水素質供給原料の接
触部分酸化プロセスまたは炭化水素質供給原料の非接触
部分酸化からの生成物ガスの接触処理を実施するための
固定床反応器に関する。
高い空間速度でプロセス例えば炭化水素質供給原料の接
触部分酸化プロセスまたは炭化水素質供給原料の非接触
部分酸化からの生成物ガスの接触処理を実施するための
固定床反応器に関する。
【０００２】従来技術と問題点天然ガスの接触部分酸化
は更に炭化水素またはメタノールへ転化するための合成
ガスの製造に魅力的な経路である。このプロセスで天然
ガスと酸素含有ガス（例えば酸素、空気またはスチーム
希釈酸素）の混合物が高められた温度で適当な触媒上に
通される。理想的プロセスは非常に高い温度（熱力学的
理由で１０００℃以上）および高められた圧力（３０バ
ールおよびそれ以上）および非常に高い空間速度（例え
ば１００，０００Ｎｌ／ｌ・ｈ）で操作されるであろ
う。このような非常に高い空間速度では圧力降下が重要
な因子となる。触媒が適用される非常に高い空間速度で
の低い圧力降下を特色とするモノリス（ハニカム）の形
である反応器を使用することは既に提案されている。こ
の反応器の考え方は魅力的なものであるが、それを非常
に大きな寸法にスケールアップするのは容易ではないで
あろう。非常に大きな寸法のモノリスの製造は、モノリ
スの反応器空間中での位置ぎめおよび固定が機械的およ
び熱的応力に関する要求に適合しなければならないと同
時にセラミック製造技術の更なる開発を必要としうる。
通常の金属はもはや使用できないかもしれない非常に高
い温度ではそして非常に大きいスケールでは、これは容
易なことではない。現在知られているモノリスは大抵は
菫青石で作られ、これは実際条件下ではおよそ１１００
℃以上ではもはや使用できない（理想的にはおよそ１３
００℃まで運転可能な接触系が欲しいであろうのに）。
は更に炭化水素またはメタノールへ転化するための合成
ガスの製造に魅力的な経路である。このプロセスで天然
ガスと酸素含有ガス（例えば酸素、空気またはスチーム
希釈酸素）の混合物が高められた温度で適当な触媒上に
通される。理想的プロセスは非常に高い温度（熱力学的
理由で１０００℃以上）および高められた圧力（３０バ
ールおよびそれ以上）および非常に高い空間速度（例え
ば１００，０００Ｎｌ／ｌ・ｈ）で操作されるであろ
う。このような非常に高い空間速度では圧力降下が重要
な因子となる。触媒が適用される非常に高い空間速度で
の低い圧力降下を特色とするモノリス（ハニカム）の形
である反応器を使用することは既に提案されている。こ
の反応器の考え方は魅力的なものであるが、それを非常
に大きな寸法にスケールアップするのは容易ではないで
あろう。非常に大きな寸法のモノリスの製造は、モノリ
スの反応器空間中での位置ぎめおよび固定が機械的およ
び熱的応力に関する要求に適合しなければならないと同
時にセラミック製造技術の更なる開発を必要としうる。
通常の金属はもはや使用できないかもしれない非常に高
い温度ではそして非常に大きいスケールでは、これは容
易なことではない。現在知られているモノリスは大抵は
菫青石で作られ、これは実際条件下ではおよそ１１００
℃以上ではもはや使用できない（理想的にはおよそ１３
００℃まで運転可能な接触系が欲しいであろうのに）。
【０００３】触媒粒子の固定床の使用は原則的に耐熱性
触媒支持体材料間の選択のより大きい自由度を許容す
る。しかし、甚だしく大きい圧力降下を避けるために
は、浅い床に頼らねばならない。一例は球形反応器中の
浅い床であるが、これは反応器空間のどちらかといえば
不充分な使用を意味する。他の例は反応体が縦方向の代
りに横方向に流れる円筒状反応器、例えば中心軸に平行
な平らな床または放射流反応器である。そのような浅い
床は大きな横断面積を意味する。しかし、そのような非
常に広い床を１２００℃のオーダーの温度に耐えうる構
造材料を使用して適正に支持するのは容易でない。
触媒支持体材料間の選択のより大きい自由度を許容す
る。しかし、甚だしく大きい圧力降下を避けるために
は、浅い床に頼らねばならない。一例は球形反応器中の
浅い床であるが、これは反応器空間のどちらかといえば
不充分な使用を意味する。他の例は反応体が縦方向の代
りに横方向に流れる円筒状反応器、例えば中心軸に平行
な平らな床または放射流反応器である。そのような浅い
床は大きな横断面積を意味する。しかし、そのような非
常に広い床を１２００℃のオーダーの温度に耐えうる構
造材料を使用して適正に支持するのは容易でない。
【０００４】合成ガスの非接触的製造法において、天然
ガスまたは重質油のような炭化水素供給原料は圧力容器
内に置かれたバーナー中で部分酸化される。この型のよ
く知られたプロセスはテキサコ部分酸化プロセスおよび
シェルガス化プロセス（ＳＧＰ）である。酸化反応は非
常に高い温度、典型的にはおよそ１８００℃の炎域中で
非接触的に行なわれる。部分酸化容器を出る反応ガスは
典型的には１２００℃およびそれより高い温度を有しそ
して廃熱ボイラー中で冷却される。合成ガスのより高い
収率はガスを、未転化炭化水素とスチームおよび／また
は二酸化炭素（これは燃焼の生成物として存在するかま
たは調節剤として供給原料に添加される）の間に吸熱反
応を起させる触媒と接触させることにより得ることがで
きる。改善された合成ガス収率により高められたプロセ
ス効率のほかに、この接触処理は炭化水素またはメタノ
ールの合成により最適なＨ2 ／ＣＯ比を有する合成ガス
を製造しうることおよび非接触的部分酸化プロセスの生
成ガス中の汚染物（例えばＨＣＮ、炭素質化合物等）の
同時除去を可能にすることという利点をも有する。しか
し、問題は接触処理を、前の適用におけるように、高い
温度水準（１０００−１４００℃の範囲）で非常に低い
圧力降下で行なわなければならないことである。この目
的に使用した場合既知接触反応器は上記と同様の問題を
有する。
ガスまたは重質油のような炭化水素供給原料は圧力容器
内に置かれたバーナー中で部分酸化される。この型のよ
く知られたプロセスはテキサコ部分酸化プロセスおよび
シェルガス化プロセス（ＳＧＰ）である。酸化反応は非
常に高い温度、典型的にはおよそ１８００℃の炎域中で
非接触的に行なわれる。部分酸化容器を出る反応ガスは
典型的には１２００℃およびそれより高い温度を有しそ
して廃熱ボイラー中で冷却される。合成ガスのより高い
収率はガスを、未転化炭化水素とスチームおよび／また
は二酸化炭素（これは燃焼の生成物として存在するかま
たは調節剤として供給原料に添加される）の間に吸熱反
応を起させる触媒と接触させることにより得ることがで
きる。改善された合成ガス収率により高められたプロセ
ス効率のほかに、この接触処理は炭化水素またはメタノ
ールの合成により最適なＨ2 ／ＣＯ比を有する合成ガス
を製造しうることおよび非接触的部分酸化プロセスの生
成ガス中の汚染物（例えばＨＣＮ、炭素質化合物等）の
同時除去を可能にすることという利点をも有する。しか
し、問題は接触処理を、前の適用におけるように、高い
温度水準（１０００−１４００℃の範囲）で非常に低い
圧力降下で行なわなければならないことである。この目
的に使用した場合既知接触反応器は上記と同様の問題を
有する。
【０００５】本発明の目的はこれらの問題を回避する、
非常に高い温度での操業に適する低い圧力低下の固定床
反応器を提供することである。本発明の他の目的は耐熱
性の構成要素による簡単な構造およびスケールアップの
可能性を有するそのような反応器を提供することであ
る。
非常に高い温度での操業に適する低い圧力低下の固定床
反応器を提供することである。本発明の他の目的は耐熱
性の構成要素による簡単な構造およびスケールアップの
可能性を有するそのような反応器を提供することであ
る。
【０００６】
【問題を解決するための手段】従って本発明は、炭化水
素質を含む混合物を供給原料として接触部分酸化するた
めの、またはこの混合物の非接触部分酸化からの生成ガ
スを供給原料として接触処理するための反応器におい
て、炭化水素質、酸素含有ガスおよび場合によりスチー
ムの混合物またはこの混合物の非接触部分酸化から生ず
る生成ガスを反応器の接触反応域へ供給する手段および
接触反応域からの生成物を排出する手段が、供給原料を
床内へ供給するための固定触媒床中の平行入口管の第一
の配置および生成物を床から取出すための平行出口管の
第二の配置を含み、該管がそれらの一端で閉じそして供
給原料および生成物を通過させるが触媒粒子は通過させ
ない開口を有し、そして供給原料が入口管から出口管へ
触媒床を横方向に通ることにより特徴付けられる反応器
を提供する。
素質を含む混合物を供給原料として接触部分酸化するた
めの、またはこの混合物の非接触部分酸化からの生成ガ
スを供給原料として接触処理するための反応器におい
て、炭化水素質、酸素含有ガスおよび場合によりスチー
ムの混合物またはこの混合物の非接触部分酸化から生ず
る生成ガスを反応器の接触反応域へ供給する手段および
接触反応域からの生成物を排出する手段が、供給原料を
床内へ供給するための固定触媒床中の平行入口管の第一
の配置および生成物を床から取出すための平行出口管の
第二の配置を含み、該管がそれらの一端で閉じそして供
給原料および生成物を通過させるが触媒粒子は通過させ
ない開口を有し、そして供給原料が入口管から出口管へ
触媒床を横方向に通ることにより特徴付けられる反応器
を提供する。
【０００７】本発明を例として添付図面を参照してより
詳細に記載する。図は（鋼）壁１を有する反応器を示
す。（鋼）壁１は目的に適する断熱体２を備える。反応
器は有利には円筒形である。反応器内には固定触媒床３
がある。固定床を反応器中に維持しうる方法は当該技術
分野の熟達者には知られており、詳記しない。また粗い
セラミック詰物４がある。固定床中には平行入口管５の
第一のセットが供給原料を床内に供給するためにある。
平行出口管６の第二のセットが生成物を床から取出すた
めにある。図では該第一のセットは６つの入口管からな
り、一方該第二のセットは５つの出口管からなる。しか
し、目的に適するいかなる数の管も適用しうることは理
解されるであろう。
詳細に記載する。図は（鋼）壁１を有する反応器を示
す。（鋼）壁１は目的に適する断熱体２を備える。反応
器は有利には円筒形である。反応器内には固定触媒床３
がある。固定床を反応器中に維持しうる方法は当該技術
分野の熟達者には知られており、詳記しない。また粗い
セラミック詰物４がある。固定床中には平行入口管５の
第一のセットが供給原料を床内に供給するためにある。
平行出口管６の第二のセットが生成物を床から取出すた
めにある。図では該第一のセットは６つの入口管からな
り、一方該第二のセットは５つの出口管からなる。しか
し、目的に適するいかなる数の管も適用しうることは理
解されるであろう。
【０００８】管は一端で閉じており、そして反応体また
は生成物は通すが触媒粒子は通さない開口を有する。供
給原料は入口管から出口管へ横方向に触媒床を通る。こ
れら開口はスリット（例えば鋸引きにより作られる）ま
たは小孔（例えばドリリングにより作られる）であるこ
とができる。管はアルミナまたは炭化珪素のような耐熱
性（セラミック）材料であることができる。もし必要な
長さが製造技術の可能性を超えるなら、それらはどちら
かというと緩い継手で一緒に継がれた部分から作ること
ができる。そのような継がれた管は触媒床の熱運転の結
果としての損傷をこうむりにくいという追加の利点を有
しうる。
は生成物は通すが触媒粒子は通さない開口を有する。供
給原料は入口管から出口管へ横方向に触媒床を通る。こ
れら開口はスリット（例えば鋸引きにより作られる）ま
たは小孔（例えばドリリングにより作られる）であるこ
とができる。管はアルミナまたは炭化珪素のような耐熱
性（セラミック）材料であることができる。もし必要な
長さが製造技術の可能性を超えるなら、それらはどちら
かというと緩い継手で一緒に継がれた部分から作ること
ができる。そのような継がれた管は触媒床の熱運転の結
果としての損傷をこうむりにくいという追加の利点を有
しうる。
【０００９】管の床内での位置決めは例えば管を適当な
間隔に離して保持するセラミック環の形のスペーサの使
用を含みうる。しかし、管を位置決めするのに触媒床自
身に頼ることもできるであろう。後者の場合は充填操作
の間に管の一時的固定を確実にしなければならないだけ
である。特に後者の場合反応器の建造は非常に簡単であ
ると考えられ、そして安価な系をもたらしうる。この型
の反応器のスケールアップの可能性は非常によい。本発
明の有利な態様では管は３ｍの全長（１ｍの部分から作
られる）、５cmの外径および４cmの内径を有し、一方反
応器は４ｍの長さおよび２ｍの直径を有する。有利には
スリットまたは小孔は次の寸法を有する：幅１mm、長さ
２cm、または直径２mm。
間隔に離して保持するセラミック環の形のスペーサの使
用を含みうる。しかし、管を位置決めするのに触媒床自
身に頼ることもできるであろう。後者の場合は充填操作
の間に管の一時的固定を確実にしなければならないだけ
である。特に後者の場合反応器の建造は非常に簡単であ
ると考えられ、そして安価な系をもたらしうる。この型
の反応器のスケールアップの可能性は非常によい。本発
明の有利な態様では管は３ｍの全長（１ｍの部分から作
られる）、５cmの外径および４cmの内径を有し、一方反
応器は４ｍの長さおよび２ｍの直径を有する。有利には
スリットまたは小孔は次の寸法を有する：幅１mm、長さ
２cm、または直径２mm。
【００１０】入口並びに出口管は有利には規則的パター
ン例えば四角または三角配列で５−１５cmのピッチで配
置されうる。出口管の配列は、各出口管が隣接入口管の
中心により形成される四角または三角の中心にあるよう
である。管の間の空間は適当な形、例えば２．５−４mm
の球、直径１．０−３．０mm長さ２−６mmの押出物、の
触媒でみたされる。以上の記載および添付図面から種々
の変形が当該技術分野の熟達者には明らかとなろう。そ
のような変形は特許請求の範囲の中に入ることが意図さ
れる。
ン例えば四角または三角配列で５−１５cmのピッチで配
置されうる。出口管の配列は、各出口管が隣接入口管の
中心により形成される四角または三角の中心にあるよう
である。管の間の空間は適当な形、例えば２．５−４mm
の球、直径１．０−３．０mm長さ２−６mmの押出物、の
触媒でみたされる。以上の記載および添付図面から種々
の変形が当該技術分野の熟達者には明らかとなろう。そ
のような変形は特許請求の範囲の中に入ることが意図さ
れる。
【図１】本発明の低圧力低下高温度固定床反応器の部分
断面図。
断面図。
３ 固定触媒床 ５ 入口管 ６ 出口管
フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭58−205542（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−160603（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−261201（ＪＰ，Ａ) 実開 昭57−187633（ＪＰ，Ｕ) 実開 昭63−43632（ＪＰ，Ｕ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B01J 8/02 C10G 11/10
Claims (10)
- 【請求項１】 炭化水素質を含む混合物を供給原料とし
て接触部分酸化するための、またはこの混合物の非接触
部分酸化からの生成ガスを供給原料として接触処理する
ための反応器において、 炭化水素質、酸素含有ガスおよび場合によりスチームの
混合物またはこの混合物の非接触部分酸化から生ずる生
成ガスを反応器の接触反応域へ供給する手段および接触
反応域からの生成物を排出する手段が、 供給原料を床内
へ供給するための固定触媒床中の平行入口管の第一の配
置および生成物を床から取出すための平行出口管の第二
の配置を含み、 該管がそれらの一端で閉じそして供給原料および生成物
を通過させるが触媒粒子は通過させない開口を有し、そ
して供給原料が入口管から出口管へ触媒床を横方向に通
ることにより特徴付けられる反応器。 - 【請求項２】 反応器が円筒形であることを特徴とする
請求項１に記載の反応器。 - 【請求項３】 開口がスリットであることを特徴とする
請求項１または２に記載の反応器。 - 【請求項４】 開口が小孔であることを特徴とする請求
項１または２に記載の反応器。 - 【請求項５】 管が耐熱性材料で作られることを特徴と
する請求項１−４のいずれかに記載の反応器。 - 【請求項６】 管がアルミナで作られることを特徴とす
る請求項５に記載の反応器。 - 【請求項７】 管が炭化珪素で作られることを特徴とす
る請求項５に記載の反応器。 - 【請求項８】 管が緩い継手で継がれたいくつかの部分
からなることを特徴とする請求項１−７のいずれかに記
載の反応器。 - 【請求項９】 管がスペーサにより固定床内に位置決め
されることを特徴とする請求項１−８のいずれかに記載
の反応器。 - 【請求項１０】 スペーサがセラミック環であることを
特徴とする請求項９に記載の反応器。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| GB909000528A GB9000528D0 (en) | 1990-01-10 | 1990-01-10 | Fixed bed reactor |
| GB9000528.1 | 1990-01-10 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04215835A JPH04215835A (ja) | 1992-08-06 |
| JP3103602B2 true JP3103602B2 (ja) | 2000-10-30 |
Family
ID=10669067
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP03011547A Expired - Fee Related JP3103602B2 (ja) | 1990-01-10 | 1991-01-08 | 固定床反応器 |
Country Status (11)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0442164B1 (ja) |
| JP (1) | JP3103602B2 (ja) |
| AU (1) | AU633675B2 (ja) |
| CA (1) | CA2033790A1 (ja) |
| DE (1) | DE69002452T2 (ja) |
| DK (1) | DK0442164T3 (ja) |
| DZ (1) | DZ1480A1 (ja) |
| ES (1) | ES2042204T3 (ja) |
| GB (1) | GB9000528D0 (ja) |
| MY (1) | MY104610A (ja) |
| NO (1) | NO176750C (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN103510978A (zh) * | 2013-10-23 | 2014-01-15 | 山东理工大学 | 煤矿乏风预热催化氧化装置的组合式氧化床 |
Families Citing this family (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5254318A (en) * | 1992-07-20 | 1993-10-19 | Stone & Webster Engineering Corporation | Lined reformer tubes for high pressure reformer reactors |
| US6245303B1 (en) | 1998-01-14 | 2001-06-12 | Arthur D. Little, Inc. | Reactor for producing hydrogen from hydrocarbon fuels |
| EP1043271A1 (en) * | 1999-03-30 | 2000-10-11 | Shell Internationale Researchmaatschappij B.V. | Apparatus for the catalytic partial oxidation of hydrocarbons |
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