JP3087938B2 - Laminated film - Google Patents
Laminated filmInfo
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Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明はポリオレフィン系積層フ
ィルムに関する。さらに詳しくは、軟質塩化ビニルフィ
ルムやビニロンフィルムに匹敵し得る軟質ポリオレフィ
ン系フィルムとして、柔軟性、機械的強度、低温ヒート
シール性に優れるとともに特にその層間接着強度が高い
積層フィルムに関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a polyolefin-based laminated film. More specifically, the present invention relates to a laminated film having excellent flexibility, mechanical strength, low-temperature heat sealability, and particularly high interlayer adhesion strength, as a soft polyolefin film comparable to a soft vinyl chloride film or a vinylon film.
【０００２】[0002]
【従来の技術】近年、軟質フィルムとしては可塑剤を含
む軟質塩化ビニルフィルムが多く用いられてきた。しか
し、軟質塩化ビニル樹脂は、可塑剤やモノマーのブリー
ドアウトによる毒性や転移の問題、また焼却時の塩化水
素の発生による酸性雨の問題などの社会的要因を抱えた
状態にある。2. Description of the Related Art In recent years, a soft vinyl chloride film containing a plasticizer has been widely used as a soft film. However, the soft vinyl chloride resin has social factors such as toxicity and transfer problems caused by bleed-out of plasticizers and monomers, and acid rain caused by generation of hydrogen chloride during incineration.
【０００３】一方、上記軟質塩化ビニルフィルムに似た
軟質フィルムとしては、エチレン・酢酸ビニル共重合
体、低密度ポリエチレン、アイオノマーなどエチレンを
主体とするものがある。しかし、これらのエチレンを主
体とする軟質フィルムは、透明性、ヘイズ、グロスなど
の点で軟質塩化ビニルフィルムに劣る上、耐熱性や腰の
強さに劣るという欠点もある。On the other hand, as a soft film similar to the above-mentioned soft vinyl chloride film, there is a film mainly composed of ethylene such as an ethylene / vinyl acetate copolymer, a low-density polyethylene, and an ionomer. However, these ethylene-based soft films are inferior to soft vinyl chloride films in terms of transparency, haze, gloss, and the like, and also have drawbacks in that they are inferior in heat resistance and stiffness.
【０００４】[0004]
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記したよ
うな状況に鑑み、透明性、ヘイズ、グロスなどが良好で
あり、柔軟性、耐熱性、腰の強さ、低温ヒートシール性
などに優れるとともに特にその層間接着強度が高い積層
フィルムの提供を目的とする。また、本発明は上記のよ
うな特徴から、各種用途、例えば、食品包装、繊維包装
などの包装用フィルム、輸液バックなどのメディカル用
途、金属保護フィルム、粘着テープの基材、土木・建築
分野における建材用フィルムなどに好適に用いられるフ
ィルムの提供を目的とする。発明者らは、上記目的のた
め鋭意研究を重ねた結果、特定組成を有する非晶質のポ
リオレフィン、または該非晶質のポリオレフィンと結晶
性ポリプロピレンの混合物に対してエチレン系樹脂を所
定の比率で配合してなる層と、エチレン系樹脂からなる
層とから構成される積層フィルムが上記目的に適合する
ことを見出し、本発明を完成した。SUMMARY OF THE INVENTION In view of the above situation, the present invention has good transparency, haze, gloss, etc., and has excellent flexibility, heat resistance, stiffness, low-temperature heat sealability, and the like. It is an object of the present invention to provide a laminated film which is excellent and has particularly high interlayer adhesion strength. In addition, the present invention is characterized by the above-described various uses, for example, food packaging, packaging films such as fiber packaging, medical uses such as infusion bags, metal protective films, base materials for adhesive tapes, in the civil engineering and construction fields. An object of the present invention is to provide a film suitably used as a building material film or the like. The present inventors have conducted intensive studies for the above purpose, and as a result, blended an ethylene-based resin in a predetermined ratio to an amorphous polyolefin having a specific composition or a mixture of the amorphous polyolefin and crystalline polypropylene. The present inventors have found that a laminated film composed of a layer composed of the above and a layer composed of an ethylene-based resin meets the above object, and have completed the present invention.
【０００５】[0005]
【問題を解決するための手段】本発明によれば、（Ａ）
プロピレンおよび／またはブテン−１成分含有率が５０
重量％以上の非晶質のポリオレフィンを２０〜１００重
量％と結晶性ポリプロピレンを８０〜０重量％含有する
混合物１００重量部に対してエチレン系樹脂を０．５〜
５０重量部配合してなる樹脂組成物からなる層、および
（Ｂ）エチレン系樹脂からなる層から構成されてなる積
層フィルムが提供される。According to the present invention, (A)
Propylene and / or butene-1 component content of 50
0.5 to 100% by weight of a mixture containing 20 to 100% by weight of an amorphous polyolefin and 80 to 0% by weight of a crystalline polypropylene.
There is provided a laminated film composed of a layer composed of a resin composition mixed with 50 parts by weight and (B) a layer composed of an ethylene-based resin.
【０００６】[0006]
【作用】本発明の積層フィルムは、上記のように構成さ
れ、プロピレンおよび／またはブテン−１を含有する非
晶質のポリオレフィンと結晶性ポリプロピレンおよび所
定の比率のエチレン系樹脂とからなる層と、エチレン系
樹脂からなる層とを、共押出しまたはラミネートなどで
積層複合化することにより、透明性、ヘイズ、グロスに
優れ、かつ柔軟性、機械的強度、低温ヒートシール性に
優れるとともに特にその層間接着強度が高いフィルムと
なる。The laminated film of the present invention is constituted as described above, and comprises a layer comprising an amorphous polyolefin containing propylene and / or butene-1, a crystalline polypropylene and a predetermined ratio of an ethylene resin, By laminating and complexing the layer made of ethylene resin by co-extrusion or lamination, it is excellent in transparency, haze, gloss, flexibility, mechanical strength, low-temperature heat sealability and especially interlayer adhesion. A film with high strength is obtained.
【０００７】以下、本発明について詳細に説明する。本
発明の（Ａ）層に用いられる非晶質のポリオレフィン
（以下、「非晶質ポリオレフィン」という。）は、プロ
ピレンおよび／またはブテン−１の含有率が５０重量％
以上である非晶質のオレフィンポリマーであればよい。
例えば、非晶性ポリプロピレンやポリブテン−１あるい
はプロピレンやブテン−１と他のα−オレフィンとの共
重合体を用いることができる。非晶質ポリオレフィンの
プロピレンおよび／またはブテン−１成分含有量が５０
重量％未満の場合は、結晶性ポリプロピレンとの相溶性
が低下するので好ましくない。Hereinafter, the present invention will be described in detail. The amorphous polyolefin used in the layer (A) of the present invention (hereinafter referred to as “amorphous polyolefin”) has a propylene and / or butene-1 content of 50% by weight.
Any amorphous olefin polymer as described above may be used.
For example, amorphous polypropylene or polybutene-1 or a copolymer of propylene or butene-1 with another α-olefin can be used. The propylene and / or butene-1 content of the amorphous polyolefin is 50
When the amount is less than% by weight, the compatibility with the crystalline polypropylene decreases, which is not preferable.
【０００８】上記非晶質ポリオレフィンとは、沸騰ｎ−
ヘプタン不溶分、すなわち、沸騰ｎ−ヘプタンによるソ
ックスレー抽出不溶分が７０重量％以下、好ましくは６
０重量％以下のものである。沸騰ｎ−ヘプタン不溶分が
７０重量％より大きいと、非晶質部分の比率が少なくな
り、得られるフィルムに目的とする十分な柔軟性を付与
することができない。また、上記した（Ａ）層の非晶質
ポリオレフィンは、好ましくは数平均分子量が１，００
０〜２００，０００、好ましくは１，２００〜１００，
０００、さらに好ましくは１，５００〜２０，０００で
ある。数平均分子量が２００，０００を超えるとフィル
ム成形が難しく、１，０００未満では機械的強度が低下
する。本発明において、上記非晶質ポリオレフィンは、
１種または２種以上を組合わせて用いることができる。The above-mentioned amorphous polyolefin refers to a boiling n-
Heptane insoluble content, that is, Soxhlet extracted insoluble content with boiling n-heptane is 70% by weight or less, preferably 6% by weight.
0% by weight or less. If the boiling n-heptane-insoluble content is more than 70% by weight, the ratio of the amorphous portion becomes small, and the desired flexibility cannot be imparted to the obtained film. The amorphous polyolefin of the layer (A) preferably has a number average molecular weight of 1,000.
0 to 200,000, preferably 1,200 to 100,
000, and more preferably 1,500 to 20,000. When the number average molecular weight exceeds 200,000, film formation is difficult, and when it is less than 1,000, the mechanical strength decreases. In the present invention, the amorphous polyolefin is
One type or a combination of two or more types can be used.
【０００９】上記非晶性ポリプロピレンとしては、結晶
性ポリプロピレン製造時に副生するアタクチックポリプ
ロピレンを用いてもよいし、原料から目的生産して用い
てもよい。この際、プロピレンまたはブテン−１と他の
α−オレフィンとの共重合体は、所定のプロピレンまた
はブテン−１成分を含有するように原料から生産して用
いることができる。また、目的生産する場合、例えば、
塩化マグネシウムに担持したチタン担持型触媒とトリエ
チルアルミニウムを用いて水素の存在下／または水素の
不存在下で、原料モノマーを重合して得ることができ
る。原料供給の安定性および品質の安定性の観点から、
目的生産された所定の非晶質ポリオレフィンを使用する
のが好ましい。また、該当する好適な市販品があれば、
適宜市販品を選択して用いることができる。As the amorphous polypropylene, atactic polypropylene produced as a by-product during the production of crystalline polypropylene may be used, or it may be used as it is produced from raw materials. At this time, a copolymer of propylene or butene-1 and another α-olefin can be produced from a raw material so as to contain a predetermined propylene or butene-1 component and used. In addition, when producing for the purpose, for example,
It can be obtained by polymerizing a raw material monomer in the presence of hydrogen or in the absence of hydrogen using a titanium-supported catalyst supported on magnesium chloride and triethylaluminum. From the viewpoint of stability of raw material supply and stability of quality,
It is preferred to use the desired amorphous polyolefin produced for the purpose. Also, if there are applicable suitable commercial products,
A commercially available product can be appropriately selected and used.
【００１０】本発明の（Ａ）層の非晶質ポリオレフィン
として、具体的には、上記プロピレン成分含有量など所
定の特性を有するポリプロピレン、プロピレン・エチレ
ン共重合体、プロピレン・ブテン−１共重合体、プロピ
レン・ブテン−１・エチレン−３元共重合体、プロピレ
ン・ヘキセン−１・オクテン−１−３元共重合体、プロ
ピレン・ヘキセン−１・４−メチルペンテン−１−３元
共重合体などのプロピレン成分が主成分である非晶質ポ
リオレフィンが挙げられる。また、上記ブテン−１成分
含有量など所定の特性を有するポリブテン−１、ブテン
−１・エチレン共重合体、ブテン−１・プロピレン共重
合体、ブテン−１・プロピレン・エチレン−３元共重合
体、ブテン−１・ヘキセン−１・オクテン−１−３元共
重合体、ブテン−１・ヘキセン−１・４−メチルペンテ
ン−１−３元共重合体などのブテン−１成分が主成分で
ある非晶質ポリオレフィンも挙げられる。非晶質ポリオ
レフィンが、プロピレン・エチレン共重合体の場合に
は、エチレン成分含有量が０〜３０重量％、好ましくは
１〜２０重量％のものが望ましい。エチレン成分含有量
が、３０重量％より大きくなると、得られるフィルムが
柔らかくなりすぎる。As the amorphous polyolefin of the layer (A) of the present invention, specifically, polypropylene, propylene / ethylene copolymer, propylene / butene-1 copolymer having predetermined characteristics such as the above propylene component content , Propylene / butene-1 / ethylene-3 terpolymer, propylene / hexene-1 / octene-1 / 3 terpolymer, propylene / hexene-1 / 4-methylpentene-1 / 3 terpolymer, etc. Amorphous polyolefin containing propylene component as a main component. Polybutene-1, butene-1 / ethylene copolymer, butene-1 / propylene copolymer, butene-1 / propylene / ethylene terpolymer having predetermined properties such as the above butene-1 component content Butene-1 component such as butene-1, hexene-1, octene-1, terpolymer and butene-1, hexene-1, 4-methylpentene-1, terpolymer. Amorphous polyolefins are also included. When the amorphous polyolefin is a propylene / ethylene copolymer, the ethylene component content is preferably 0 to 30% by weight, more preferably 1 to 20% by weight. When the ethylene content is more than 30% by weight, the obtained film becomes too soft.
【００１１】本発明の（Ａ）層の非晶質ポリオレフィン
がプロピレン・ブテン−１共重合体の場合には、プロピ
レンが主成分の共重合体と、ブテン−１が主成分の共重
合体と、プロピレン、ブテン−１が主成分の共重合体と
がある。これら主成分が５０重量％以上、残りの成分が
５０重量％未満、好ましくは１〜４５重量％、さらに好
ましくは５〜４４重量％のものが望ましい。プロピレン
・ブテン−１共重合体は、いずれも引張伸び、反撥弾性
率、凝集力が大きく、（Ａ）層の非晶質ポリオレフィン
として随意に用いることができる。具体的には、例え
ば、アメリカのレキセン（Ｒｅｘｅｎｅ）社のレクスタ
ック（ＲＥＸＴＡＣ）などの市販品を用いることができ
る。When the amorphous polyolefin of the layer (A) of the present invention is a propylene / butene-1 copolymer, a copolymer containing propylene as a main component and a copolymer containing butene-1 as a main component are used. , Propylene and butene-1 as main components. It is desirable that the content of these main components is 50% by weight or more and the remaining components are less than 50% by weight, preferably 1 to 45% by weight, more preferably 5 to 44% by weight. The propylene / butene-1 copolymer has high tensile elongation, rebound resilience and cohesion, and can be optionally used as an amorphous polyolefin for the (A) layer. Specifically, for example, a commercially available product such as REXTAC of Rexene of the United States can be used.
【００１２】本発明の（Ａ）層に用いられる結晶性ポリ
プロピレンは、押出成形、射出成形、ブロー成形用など
として通常市販されているポリプロピレンを包合し、沸
騰ｎ−ヘプタン不溶性のアイソタクチックポリプロピレ
ンをいう。この場合、プロピレン単独重合体でもよく、
また、立体規則性を有するアイソタクチックポリプロピ
レンと他のα−オレフィンとの共重合体であってもよ
い。上記結晶性ポリプロピレンは、市販品を用いてもよ
いし、また製造して用いてもよい。結晶性ポリプロピレ
ンの製造方法は、特に制限されるものでなく、従来の結
晶性ポリプロピレンの製造方法の中から適宜選択して適
用することができる。The crystalline polypropylene used in the layer (A) of the present invention includes polypropylene which is generally commercially available for extrusion molding, injection molding, blow molding and the like, and is an isotactic polypropylene insoluble in boiling n-heptane. Say. In this case, a propylene homopolymer may be used,
Further, a copolymer of isotactic polypropylene having stereoregularity and another α-olefin may be used. The crystalline polypropylene may be a commercially available product, or may be manufactured and used. The method for producing crystalline polypropylene is not particularly limited, and can be appropriately selected from conventional methods for producing crystalline polypropylene and applied.
【００１３】また、結晶性ポリプロピレンとの共重合に
用いられるα−オレフィンとしては、炭素数２〜８のα
−オレフィン、例えば、エチレン、ブテン−１、ペンテ
ン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１な
どが好ましい。これらの中でも、特に、エチレンまたは
ブテン−１が好適である。The α-olefin used for copolymerization with crystalline polypropylene includes α-olefins having 2 to 8 carbon atoms.
-Olefins such as ethylene, butene-1, pentene-1, hexene-1, heptene-1, octene-1 and the like are preferred. Among these, ethylene or butene-1 is particularly preferable.
【００１４】本発明において、上記結晶性ポリプロピレ
ンとして、好ましくは、プロピレン単独重合体、エチレ
ン成分を３０重量％以下、好ましくは１〜２５重量％含
有するプロピレン・エチレンのランダム共重合体または
ブロック共重合体、ブテン−１を２０重量％以下含有す
るプロピレン・ブテン−１のランダム共重合体またはブ
ロック共重合体が挙げられる。これらの内、本発明の樹
脂組成物のフィルムやシートなどの用途からエチレンま
たはブテン−１とプロピレンとの共重合体が、特に好ま
しい。上記（Ａ）層の結晶性ポリプロピレンは、１種ま
たは２種以上を組合わせて用いることができる。本発明
の（Ａ）層に用いられるエチレン系樹脂としては、低密
度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、超低密度ポ
リエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン
およびエチレンを主成分とする共重合体が挙げられる。
この共重合体には、エチレンと、プロピレン、ブテン、
ペンテン、ヘキセン、ヘプテン、オクテンなどのオレフ
ィン、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどのビニルエ
ステル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタク
リル酸メチル、メタクリル酸エチルなどの不飽和カルボ
ン酸エステル、および不飽和カルボン酸の金属塩のうち
から選ばれた１種または２種以上のコモノマーとの共重
合体または多元共重合体が含まれる。もちろん、２種以
上の重合体または共重合体を混合使用してもよい。In the present invention, the crystalline polypropylene is preferably a propylene homopolymer, a random copolymer or block copolymer of propylene / ethylene containing an ethylene component of 30% by weight or less, preferably 1 to 25% by weight. And a random copolymer or block copolymer of propylene / butene-1 containing 20% by weight or less of butene-1. Among them, a copolymer of ethylene or butene-1 and propylene is particularly preferred from the viewpoint of applications such as a film and a sheet of the resin composition of the present invention. The crystalline polypropylene of the layer (A) can be used alone or in combination of two or more. Examples of the ethylene-based resin used in the layer (A) of the present invention include low-density polyethylene, linear low-density polyethylene, ultra-low-density polyethylene, medium-density polyethylene, high-density polyethylene, and copolymers containing ethylene as a main component. Can be
This copolymer includes ethylene, propylene, butene,
Olefins such as pentene, hexene, heptene and octene; vinyl esters such as vinyl acetate and vinyl propionate; unsaturated carboxylic esters such as methyl acrylate, ethyl acrylate, methyl methacrylate and ethyl methacrylate; and unsaturated carboxylic acids And copolymers or multi-component copolymers with one or more comonomers selected from metal salts of the above. Of course, two or more polymers or copolymers may be used as a mixture.
【００１５】さらにまた、本発明における（Ａ）層の非
晶質ポリオレフィンおよび／または結晶性ポリプロピレ
ンおよびエチレン系樹脂は、変性したものを使用するこ
とができる。上記非晶質ポリオレフィンまたは結晶性ポ
リプロピレンまたはエチレン系樹脂を、例えば、アクリ
ル酸、メタアクリル酸、エタアクリル酸、マレイン酸、
フマル酸、イタコン酸などの不飽和カルボン酸および／
またはそれらのエステル、酸無水物、金属塩などのその
誘導体、不飽和物のアミド、アミノ化合物、グリシジル
メタアクリレート、ヒドロキシメタアクリレートなどを
用いて変性して用いることができる。これらの変性物の
うち無水マレイン酸、無水イタコン酸により変性された
ものが好適に用いられ、より好適には無水マレイン酸に
より変性されるものが用いられる。Further, the amorphous polyolefin and / or crystalline polypropylene and ethylene resin of the layer (A) in the present invention may be modified ones. The amorphous polyolefin or crystalline polypropylene or ethylene resin, for example, acrylic acid, methacrylic acid, ethacrylic acid, maleic acid,
Unsaturated carboxylic acids such as fumaric acid and itaconic acid and / or
Alternatively, they can be used after being modified with an ester, an acid anhydride, a derivative thereof such as a metal salt, an unsaturated amide, an amino compound, glycidyl methacrylate, or hydroxy methacrylate. Of these modified products, those modified with maleic anhydride and itaconic anhydride are preferably used, and those modified with maleic anhydride are more preferably used.
【００１６】本発明において、（Ａ）層の非晶質ポリオ
レフィンと結晶性ポリプロピレンおよびエチレン系樹脂
とが配合された樹脂組成物の調製方法は、特に制限され
るものでなく、従来のポリプロピレン組成物の製法で慣
用されている方法、例えば、ニーダー、バンバリーミキ
サー、ロールなどの混練機、一軸または二軸押出機など
を用いて加熱溶融混練して行うことができる。また、本
発明においては、上記（Ａ）層を構成する樹脂組成物に
所望に応じて各種添加剤、充填材、例えば、耐熱安定
剤、酸化防止剤、光安定剤、帯電防止剤、滑剤、核剤、
軟燃剤、顔料または染料、炭酸カルシウム、硫酸カルシ
ウム、硫酸バリウム、水酸化マグネシウム、マイカ、タ
ルク、クレーなどを添加することができる。さらにま
た、その他の熱可塑性樹脂、熱可塑性エラストマー、ゴ
ム類などを、必要に応じて配合することができ、また、
これらを架橋配合させることもできる。特に軟燃性を付
与する際には、水酸化マグネシウム、マグネシウムの炭
酸塩が多層フィルムに対して、２０〜６０重量部添加さ
れる。In the present invention, the method for preparing the resin composition in which the amorphous polyolefin of the layer (A) is mixed with crystalline polypropylene and an ethylene-based resin is not particularly limited. Can be carried out by hot-melt kneading using a kneader such as a kneader, a Banbury mixer, a roll, or a single-screw or twin-screw extruder. Further, in the present invention, various additives and fillers such as a heat-resistant stabilizer, an antioxidant, a light stabilizer, an antistatic agent, a lubricant, and the like may be added to the resin composition constituting the layer (A) as required. Nucleating agent,
Soft burners, pigments or dyes, calcium carbonate, calcium sulfate, barium sulfate, magnesium hydroxide, mica, talc, clay and the like can be added. Furthermore, other thermoplastic resins, thermoplastic elastomers, rubbers, and the like can be blended as necessary,
These can be cross-linked. In particular, when imparting soft flammability, 20 to 60 parts by weight of magnesium hydroxide or magnesium carbonate is added to the multilayer film.
【００１７】本発明の（Ａ）層の樹脂組成物は、上記非
晶質ポリオレフィン単独、または上記非晶質ポリオレフ
ィンと結晶性ポリプロピレンの混合物に対してエチレン
系樹脂を所定の比率で混合したものとからなる。非晶質
ポリオレフィンは２０〜１００重量％、好ましくは２５
〜１００重量％となるように配合する。非晶質ポリオレ
フィンが２０重量％未満では、十分な柔軟性を得ること
ができない。また、エチレン系樹脂は、非晶質ポリオレ
フィン単独または非晶質ポリオレフィンと結晶性ポリプ
ロピレンの混合物１００重量部に対して０．５〜５０重
量部配合する。エチレン系樹脂が０．５重量部未満では
（Ａ）層、（Ｂ）層間の接着強度を高めることができな
い。またエチレン系樹脂が５０重量部を越えると、柔軟
性に欠けるとともに透明性が悪くなり好ましくない。The resin composition of the layer (A) according to the present invention is obtained by mixing an amorphous polyolefin alone or a mixture of the amorphous polyolefin and crystalline polypropylene with an ethylene resin at a predetermined ratio. Consists of 20-100% by weight of amorphous polyolefin, preferably 25%
-100% by weight. If the amount of the amorphous polyolefin is less than 20% by weight, sufficient flexibility cannot be obtained. The ethylene-based resin is used in an amount of 0.5 to 50 parts by weight based on 100 parts by weight of the amorphous polyolefin alone or a mixture of the amorphous polyolefin and the crystalline polypropylene. If the amount of the ethylene-based resin is less than 0.5 part by weight, the adhesive strength between the (A) layer and the (B) layer cannot be increased. On the other hand, when the amount of the ethylene resin exceeds 50 parts by weight, the flexibility is poor and the transparency is deteriorated.
【００１８】本発明の（Ｂ）層に用いられるエチレン系
樹脂は、エチレン−無水マレイン酸グラフト共重合体、
エチレン−アクリル酸メチル無水マレイン酸三元共重合
体、エチレンとアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、
メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチルなどの不飽和
カルボン酸、不飽和カルボン酸エステル、および不飽和
カルボン酸の金属塩のうちから選ばれた１種または２種
以上のコモノマーとの共重合体または多元共重合体を除
く、（Ａ）層に用いたエチレン系樹脂（低密度ポリエチ
レン、線状低密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレ
ン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレンおよびエ
チレンを主成分とする共重合体が挙げられる。この共重
合体には、エチレンと、プロピレン、ブテン、ペンテ
ン、ヘキセン、ヘプテン、オクテンなどのオレフィン、
酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどのビニルエステル
のうちから選ばれた１種または２種以上のコモノマーと
の共重合体または多元共重合体が含まれる。もちろん、
２種以上の重合体または共重合体を混合使用してもよ
い。）が用いられ、同一のものであっても、異なるもの
であってもよい。また、（Ａ）層と同様に変性したもの
を使用することもできる。The ethylene resin used in the layer (B) of the present invention is an ethylene-maleic anhydride graft copolymer,
Ethylene-methyl acrylate maleic anhydride terpolymerization
Body, ethylene and methyl acrylate, ethyl acrylate,
Unsaturation such as methyl methacrylate and ethyl methacrylate
Carboxylic acids, unsaturated carboxylic esters, and unsaturated
One or two selected from metal salts of carboxylic acids
Excluding copolymers or multi-component copolymers with the above comonomer
The ethylene resin (low-density polyethylene ) used for the layer (A)
Len, linear low density polyethylene, ultra low density polyethylene
, Medium density polyethylene, high density polyethylene and
Copolymers mainly composed of tylene are exemplified. This co-weight
In the coalescence, ethylene, propylene, butene, pente
Olefins such as butane, hexene, heptene and octene,
Vinyl esters such as vinyl acetate and vinyl propionate
One or more comonomers selected from
Or a multi-component copolymer. of course,
A mixture of two or more polymers or copolymers may be used.
No. ) Is used, and may be the same or different. In addition, a modified material similar to the layer (A) can be used.
【００１９】これらのエチレン系樹脂の中では、積層フ
ィルム全体の柔軟性の点から、２３℃でのショアＤ硬度
が５０以下のものが特に好ましい。ショアＤが５０以下
のものとしては、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリ
エチレン、超低密度ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニ
ル共重合体、エチレン・アクリル酸エチル共重合体、ア
イオノマーなどが挙げられる。Among these ethylene resins, those having a Shore D hardness at 23 ° C. of 50 or less are particularly preferred from the viewpoint of the flexibility of the entire laminated film. Examples of those having a Shore D of 50 or less include low-density polyethylene, linear low-density polyethylene, ultra-low-density polyethylene, ethylene / vinyl acetate copolymer, ethylene / ethyl acrylate copolymer, and ionomer.
【００２０】本発明の積層フィルムは、上記した（Ａ）
層および（Ｂ）層を、通常、交互に積層して構成され、
積層する（Ａ）層および（Ｂ）層の積層数は特に制限さ
れないが、少なくとも２層から構成される。The laminated film of the present invention has the above-mentioned (A)
Layers and (B) layers are usually constituted by alternately laminating,
The number of layers (A) and (B) to be laminated is not particularly limited, but is composed of at least two layers.
【００２１】また、（Ａ）層または（Ｂ）層の外側に他
の材料からなる層を必要により積層したものであっても
よい。ここで他の層としては、例えばガスバリヤーを付
与するためにナイロン、ポリビニルアルコール、けん化
エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリエステルなどを挙
げることができる。Further, a layer made of another material may be laminated on the outside of the layer (A) or the layer (B) as required. Here, examples of the other layer include nylon, polyvinyl alcohol, saponified ethylene / vinyl acetate copolymer, polyester, and the like for providing a gas barrier.
【００２２】本発明において、積層フィルムを構成する
各層の厚さは、特に限定されるものでなく、任意に選択
することができる。通常は、各層を約２〜１０００μｍ
の範囲に形成する。また、（Ａ）層と（Ｂ）層との厚み
の比率も、特に限定されるものでない。本発明における
積層フィルムには一般的なフィルムの他、展開すればフ
ィルム形状を有するパイプ、チューブ、ボトル、ベロー
ズなども含まれる。In the present invention, the thickness of each layer constituting the laminated film is not particularly limited, and can be arbitrarily selected. Usually, each layer is about 2-1000 μm
Formed in the range. Further, the ratio of the thickness of the layer (A) to the thickness of the layer (B) is not particularly limited. The laminated film in the present invention includes not only general films but also pipes, tubes, bottles, bellows, etc. which have a film shape when developed.
【００２３】本発明の積層フィルムの製法は、特に限定
されるものでない。例えば、熱プレス法、共押出積層
法、ラミネーション法、ドライラミネーション法などを
用いることができる。The method for producing the laminated film of the present invention is not particularly limited. For example, a hot press method, a co-extrusion lamination method, a lamination method, a dry lamination method, or the like can be used.
【００２４】本発明の積層フィルムは、印刷性、ラミネ
ート、粘着剤塗布性を向上させるために表面処理を行う
ことができる。表面処理の方法としては、コロナ放電処
理、プラズマ処理、火炎処理、酸処理などが挙げられ、
本発明においてはいずれの方法をも用いることができ
る。連続処理が可能であり、フィルムの製造過程の巻取
り工程前に容易に実施可能であることから、プラズマ処
理、火炎処理およびコロナ放電処理が好ましく、これら
の中でも簡便さの点からコロナ放電処理が最も好まし
い。また、本積層フィルムを一軸または二軸延伸加工、
圧空、真空成形などすることもできる。The laminated film of the present invention can be subjected to a surface treatment in order to improve printability, lamination, and adhesive application properties. Examples of surface treatment methods include corona discharge treatment, plasma treatment, flame treatment, and acid treatment.
In the present invention, any method can be used. Plasma treatment, flame treatment and corona discharge treatment are preferred because continuous treatment is possible and can be easily carried out before the winding step in the film production process, and among these, corona discharge treatment is preferred in terms of simplicity. Most preferred. In addition, this laminated film is uniaxially or biaxially stretched,
Compressed air, vacuum forming, etc. can also be used.
【００２５】本発明の積層フィルムは、上記のように積
層、冷却、固化された後、必要に応じ上記のような処理
をした後、巻き取られて次工程、例えば、印刷、ラミネ
ート、粘着剤塗布、ヒートシールなどの二次加工工程を
経て目的とする用途に使用することができる。本発明の
積層フィルムは、それ自体でも各種用途に適用可能で有
用であるが、さらにポリエステル、ナイロン、延伸ポリ
プロピレンフィルムなどとラミネートして、その機械的
強度、ガスバリヤー性、印刷性能などの機能を向上させ
ることもできる。The laminated film of the present invention is laminated, cooled, and solidified as described above, subjected to the above-described treatment as necessary, and then wound up to a next step, for example, printing, laminating, and adhesive. It can be used for the intended use through secondary processing steps such as coating and heat sealing. Although the laminated film of the present invention is applicable and useful for various applications by itself, it is further laminated with polyester, nylon, stretched polypropylene film, etc., and has functions such as mechanical strength, gas barrier properties, and printing performance. It can also be improved.
【００２６】[0026]
【発明の効果】本発明の積層フィルムは焼却時に塩素ガ
ス、塩化水素を発生しない軟質ポリオレフィン系フィル
ムとして軟質塩化ビニルフィルムやビニロンフィルムに
匹敵する柔軟性、機械的性質、低温ヒートシール性を有
し、特にその層間接着強度の高い積層フィルムである。The laminated film of the present invention is a soft polyolefin film which does not generate chlorine gas and hydrogen chloride when incinerated, and has flexibility, mechanical properties, and low-temperature heat sealability comparable to soft vinyl chloride films and vinylon films. In particular, it is a laminated film having high interlayer adhesion strength.
【００２７】[0027]
【実施例】実施例１〜４（Ａ）層を構成する樹脂組成物
として、プロピレン含有量６５重量％、ブテン−１含有
量３５重量％、数平均分子量Ｍｎ６５００、沸騰ｎ−ヘ
プタン不溶分が５重量％の非晶質ポリオレフィン（商品
名 ＲＥＸＴＡＣ ＲＴ２７８０、レキセン社製）、密
度０．９０ｇ／ｃｍ3、メルトフローレイト（ＭＦＲ）
（２３０℃）＝１．０ｇ／１０分の結晶性ポリプロピレ
ン（商品名 Ｂ３０１Ｈ、宇部興産（株）製）および密
度０．９２ｇ／ｃｍ3、メルトフローレイト（ＭＦＲ）
（１９０℃）＝７．０ｇ／１０分の低密度ポリエチレン
（商品名 Ｌ７１９、宇部興産（株）製）を用い、表１
に示した組成比で２００℃に加熱したブラベンダー混練
機で溶融攪拌混合して樹脂組成物を得た。得られた樹脂
組成物をプレス温度２００℃、プレス圧５０ｋｇ／ｃｍ
2で予熱時間５分、加圧時間１分プレス成形して厚さ約
１００μｍのフィルムを得た。（Ｂ）層には（Ａ）層を
構成する樹脂組成物に用いたのと同一の低密度ポリエチ
レン（商品名 Ｌ７１９、宇部興産（株）製）を用い
て、上記と同一の条件でプレス成形して厚さ約１００μ
ｍのフィルムを得た。上記のようにして得られた（Ａ）
層の両側に（Ｂ）層を熱融着（温度２００℃、圧力１ｋ
ｇ／ｃｍ2）して積層フィルムを作製した後、１８０°
剥離試験により（Ａ）、（Ｂ）層間の接着強度を測定し
た。１８０°剥離試験は、引張試験機により５０ｍｍ／
分の速度で行った。結果を表１に示す。EXAMPLES Examples 1 to 4 The resin composition constituting the layer (A) has a propylene content of 65% by weight, a butene-1 content of 35% by weight, a number average molecular weight Mn of 6,500, and a boiling n-heptane insoluble matter of 5%. Wt% amorphous polyolefin (trade name REXTAC RT2780, manufactured by Lexen), density 0.90 g / cm 3 , melt flow rate (MFR)
(230 ° C.) = 1.0 g / 10 min of crystalline polypropylene (trade name: B301H, manufactured by Ube Industries, Ltd.), density: 0.92 g / cm 3 , melt flow rate (MFR)
(190 ° C.) = Low density polyethylene (trade name: L719, manufactured by Ube Industries, Ltd. ) = 7.0 g / 10 min.
Was melt-stirred and mixed with a Brabender kneader heated to 200 ° C. at the composition ratio shown in Table 2 to obtain a resin composition. The obtained resin composition was pressed at a pressing temperature of 200 ° C. and a pressing pressure of 50 kg / cm.
Press molding was performed for 5 minutes and pressurization time was 1 minute in 2 to obtain a film having a thickness of about 100 μm. For the layer (B), the same low-density polyethylene (trade name: L719, manufactured by Ube Industries, Ltd.) used for the resin composition constituting the layer (A) is press-molded under the same conditions as above. About 100μ thick
m was obtained. (A) obtained as described above
Thermal bonding of layer (B) on both sides of layer (temperature 200 ° C, pressure 1k
g / cm 2 ) to produce a laminated film,
The adhesive strength between the (A) and (B) layers was measured by a peel test. The 180 ° peel test was performed using a tensile tester at 50 mm /
Performed at a speed of minutes. Table 1 shows the results.
【００２８】実施例５ （Ａ）層を構成する樹脂組成物として、低密度ポリエチ
レンの代わりに密度０．９２０ｇ／ｃｍ3 、ＭＦＲ＝
１．０ｇ／１０分の線状低密度ポリエチレン（商品名
ＦＡ１２０Ｎ、宇部興産（株）製）を表１に示した組成
比で用いた以外は実施例１〜４と同様にして積層フィル
ムを作製して接着強度を測定した。結果を表１に示す。Example 5 (A) As the resin composition constituting the layer, a density of 0.920 g / cm 3 and MFR =
1.0 g / 10 min linear low density polyethylene (trade name
FA120N, manufactured by Ube Industries, Ltd.) was used in the same manner as in Examples 1 to 4 except that the composition ratios shown in Table 1 were used, and the adhesive strength was measured. Table 1 shows the results.
【００２９】実施例６ （Ａ）層を構成する樹脂組成物として、低密度ポリエチ
レンの代わりに密度０．９４ｇ／ｃｍ3 、ＭＦＲ＝１５
ｇ／１０分、酢酸ビニル濃度１９重量％のエチレン−酢
酸ビニル共重合体（商品名 Ｖ３１９、宇部興産（株）
製）を表１に示した組成比で用いた以外は実施例１〜４
と同様にして積層フィルムを作製して接着強度を測定し
た。結果を表１に示す。Example 6 As the resin composition constituting the layer (A), the density was 0.94 g / cm 3 and MFR = 15 instead of low density polyethylene.
g / 10 minutes, ethylene-vinyl acetate copolymer having a vinyl acetate concentration of 19% by weight (trade name: V319, Ube Industries, Ltd.)
Examples 1 to 4 except that
A laminated film was prepared in the same manner as described above, and the adhesive strength was measured. Table 1 shows the results.
【００３０】比較例１ （Ａ）層を構成する樹脂組成物が非晶質ポリオレフィン
と結晶性ポリプロピレンのみからなり、エチレン系樹脂
を配合しない以外は実施例１〜４と同様にして積層フィ
ルムを作製して接着強度を測定した。結果を表１に示
す。Comparative Example 1 A laminated film was prepared in the same manner as in Examples 1 to 4 except that the resin composition constituting the (A) layer consisted of only amorphous polyolefin and crystalline polypropylene, and did not contain an ethylene resin. Then, the adhesive strength was measured. Table 1 shows the results.
【００３１】[0031]
【表１】 [Table 1]
【００３２】実施例７〜１２ （Ａ）層を構成する樹脂組成物として表２に示した組成
比で用い、（Ｂ）層に線状低密度ポリエチレン（商品名
ＦＡ１２０Ｎ、宇部興産（株）製）を使用した以外は
実施例１〜４と同様にして積層フィルムを作製して接着
強度を測定した。結果を表２に示す。Examples 7 to 12 The resin composition constituting the layer (A) was used at the composition shown in Table 2, and the layer (B) was composed of a linear low-density polyethylene (trade name: FA120N, manufactured by Ube Industries, Ltd.) ) Was prepared in the same manner as in Examples 1 to 4 except that (1) was used, and the adhesive strength was measured. Table 2 shows the results.
【００３３】比較例２ （Ａ）層を構成する樹脂組成物が非晶質ポリオレフィン
と結晶性ポリプロピレンのみからなり、エチレン系樹脂
を配合しない以外は実施例７〜１２と同様にして積層フ
ィルムを作製して接着強度を測定した。結果を表２に示
す。Comparative Example 2 A laminated film was prepared in the same manner as in Examples 7 to 12, except that the resin composition constituting the layer (A) consisted of only amorphous polyolefin and crystalline polypropylene, and did not contain an ethylene resin. Then, the adhesive strength was measured. Table 2 shows the results.
【００３４】[0034]
【表２】 [Table 2]
【００３５】実施例１３〜１８ （Ａ）層を構成する樹脂組成物として表３に示した組成
比で用い、（Ｂ）層にエチレン−酢酸ビニル共重合体
（商品名 Ｖ３１９、宇部興産（株）製）を使用した以
外は実施例１〜４と同様にして積層フィルムを作製して
接着強度を測定した。結果を表３に示す。Examples 13 to 18 The resin composition constituting the layer (A) was used in the composition ratio shown in Table 3, and the layer (B) was an ethylene-vinyl acetate copolymer (trade name V319, Ube Industries, Ltd.) )) Was used to prepare a laminated film in the same manner as in Examples 1 to 4, and the adhesive strength was measured. Table 3 shows the results.
【００３６】比較例３ （Ａ）層を構成する樹脂組成物が非晶質ポリオレフィン
と結晶性ポリプロピレンのみからなり、エチレン系樹脂
を配合しない以外は実施例１３〜１８と同様にして積層
フィルムを作製して接着強度を測定した。結果を表３に
示す。Comparative Example 3 A laminated film was prepared in the same manner as in Examples 13 to 18 except that the resin composition constituting the (A) layer consisted of only amorphous polyolefin and crystalline polypropylene, and did not contain an ethylene resin. Then, the adhesive strength was measured. Table 3 shows the results.
【００３７】[0037]
【表３】 [Table 3]
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平５−237977（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−927（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−126157（ＪＰ，Ａ) 特開 昭57−208244（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B32B 1/00 - 35/00 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continuation of the front page (56) References JP-A-5-237977 (JP, A) JP-A-6-927 (JP, A) JP-A-58-126157 (JP, A) JP-A-57-127 208244 (JP, A) (58) Fields investigated (Int. Cl. 7 , DB name) B32B 1/00-35/00
Claims (5)
１成分含有率が５０重量％以上の非晶質のポリオレフィ
ンを２０〜１００重量％と結晶性ポリプロピレンを８０
〜０重量％含有する混合物１００重量部に対してメルト
フローレイト（ＭＦＲ）（１９０℃）が１．０ｇ／１０
分〜１５ｇ／１０分のエチレン系樹脂を０．５〜５０重
量部配合してなる樹脂組成物からなる層と、（Ｂ）エチ
レン系樹脂からなる層から構成される（Ａ）層と（Ｂ）
層間の接着強度を高めた積層フィルム。(A) propylene and / or butene
20 to 100% by weight of an amorphous polyolefin having a component content of 50% by weight or more and 80% by weight of a crystalline polypropylene
Melt based on 100 parts by weight of a mixture containing 〜0% by weight
1.0 g / 10 flow rate (MFR) (190 ° C)
(A) a layer composed of a resin composition containing 0.5 to 50 parts by weight of an ethylene resin in an amount of from 15 to 10 g / 10 minutes, )
Laminated film with increased adhesion between layers .
またはブテン−１成分含有率が５０重量％以上の非晶質
のポリオレフィンを２０〜１００重量％（１００重量％
を除く）と結晶性ポリプロピレンを８０〜０重量％（０
重量％を除く）含有する混合物であることを特徴とする
請求項１に記載の積層フィルム。 2. The mixture of the layer (A) comprises propylene and / or
Or amorphous having a butene-1 component content of 50% by weight or more
20 to 100% by weight (100% by weight)
) And 80 to 0% by weight (0% by weight) of crystalline polypropylene.
(Excluding weight%)
The laminated film according to claim 1.
ーレイト（ＭＦＲ）（１９０℃）が１．０ｇ／１０分〜
１５ｇ／１０分のエチレン系樹脂であることを特徴とす
る請求項１〜２に記載の積層フィルム。 3. The method according to claim 1 , wherein the ethylene resin of the layer (B) is a melt flow resin.
-Rate (MFR) (190 ° C) is 1.0g / 10min ~
15 g / 10 min ethylene resin
The laminated film according to claim 1.
プロピレンコポリマー、エチレン−ブテン−プロピレン
ターポリマーを除くエチレン系樹脂であることを特徴と
する請求項１〜３に記載の積層フィルム。 4. The method according to claim 1 , wherein the ethylene resin of the layer (A) is ethylene-
Propylene copolymer, ethylene-butene-propylene
It is characterized by being an ethylene resin excluding terpolymer
The laminated film according to any one of claims 1 to 3.
が１，０００〜２００，０００の非晶質のポリオレフィ
ンであることを特徴とする請求項１〜４に記載の積層フ
ィルム。 5. An amorphous polyolefin having a number average molecular weight
Is 1,000-200,000 amorphous polyolefin
5. The laminated fan according to claim 1, wherein
Film.
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Legal Events
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Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
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