JP2974859B2 - 石炭急速熱分解反応時間制御方法 - Google Patents

石炭急速熱分解反応時間制御方法

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  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、石炭を気相中で加熱し
熱分解生成物を得る熱分解反応器の反応時間制御方法に
関する。
【０００２】
【従来の技術】石炭急速熱分解方法に関して、本発明者
らが先に発明した特願平４−１２２８９７号では、石炭
を急速熱分解して得られたチャーの一部を酸素でガス化
し、その高温ガス中に微粉炭を吹き込むことによって石
炭の熱分解を行う方法を提示した。
【０００３】しかしながら、吹き上げ式の気流層反応器
におけるチャー（石炭）粒子の滞留時間制御に関して
は、高温のガスと石炭粒子を混合する熱分解反応器に関
する従来技術は存在しない。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】特願平４−１２２８９
７号の発明では、反応器内部での粒子の滞留時間制御に
関しては触れられていない。粒子滞留時間の制御は、反
応生成物の制御、操業トラブルの回避といった視点から
重要である。
【０００５】石炭粒子は反応器内で熱分解反応によりチ
ャー（固体）とガスおよびタール蒸気（気体）になる。
固体のチャー粒子は反応器下部にある程度の時間滞留し
た後に反応器内の気流に乗り反応器外に排出される。石
炭の熱分解に必要な時間は数秒で十分であり、チャー粒
子の長時間の反応器内滞留は反応器内での粒子の付着・
凝集等の操業トラブルの原因となる。しかしながら、従
来の反応器では石炭の反応器内での滞留時間を変化させ
ることができないので、石炭粒子等の凝集、付着という
問題点があった。
【０００６】本発明は石炭急速熱分解反応器の操業トラ
ブルの原因となるチャー粒子及び石炭粒子の付着、凝集
等を防止する、熱分解反応器内でのチャー粒子（及び石
炭粒子）の滞留時間を制御する方法を提供することを目
的とするものである。
【０００７】
【課題を解決しようとするための手段】本発明はかかる
課題を解決するため、熱分解反応器下部のテーパ角度を
変えることによりテーパ部分に滞留する粒子の量が変化
するという効果を利用し、粒子の滞留時間を制御する
か、あるいは反応器下部のガス入口径を変化させること
により、高温ガスの速度が変化し高温ガス入口回りの粒
子の流れが変わるという効果を利用し、粒子の滞留時間
を制御するものである。
【０００８】即ち、本発明の要旨とするところは、
（１） 反応器下部のガス入口から導入される高温ガス
と石炭を気相中で混合して石炭の加熱を行い熱分解生成
物を得る熱分解反応器において、反応器内温度が７００
〜１０００℃の範囲の時に、該反応器内温度の上昇によ
り、反応器下部のテーパ角度を４５〜８５度の範囲で増
加させ、及び／又は反応器下部のガス入口径ｄと反応器
内径Ｄとの比ｄ／Ｄを０．０５〜０．８の範囲で増加さ
せることを特徴とする石炭急速熱分解反応時間制御方
法、（２） 前記（１）に記載の熱分解反応器におい
て、熱分解の熱源となる高温ガス温度が７００〜１８５
０℃の範囲の時に、該高温ガス温度の上昇により、反応
器下部のテーパ角度を４５〜８５度の範囲で増加させ、
及び／又は反応器下部のガス入口径ｄと反応器内径Ｄと
の比ｄ／Ｄを０．０５〜０．８の範囲で増加させること
を特徴とする石炭急速熱分解反応時間制御方法、および
（３） 前記（１）に記載の熱分解反応器において、該
熱分解反応器に供給される石炭供給量が０．１〜２０
［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］の範囲の時に、該石炭供給
量の減少により、反応器下部のテーパ角度を４５〜８５
度の範囲で増加させ、及び／又は反応器下部のガス入口
径ｄと反応器内径Ｄとの比ｄ／Ｄを０．０５〜０．８の
範囲で増加させることを特徴とする石炭急速熱分解反応
時間制御方法にある。
【０００９】ここで熱分解生成物とは、メタン、ＣＯ、
水素等の成分を含むガス、炭素、水素を主成分とする液
状のタール、固体残渣であるチャーを指す。また高温ガ
スの入口径とは熱分解反応器下部のテーパ部下のガス入
口径を指す。また、反応器下部のテーパ角度とは、図２
に示す角度と定義する。
【００１０】
【作用】本発明者らは反応器内でのチャー粒子および石
炭粒子の滞留量と反応器形状との関係を調べた結果、炉
内での粒子量は反応器下部のテーパ角度および高温ガス
吹き込み口の径に関係しており、反応器内のチャー粒子
及び石炭粒子量を最小にする反応器形状が存在すること
がわかった。熱分解反応器内での粒子の動きは導入され
た粒子がしばらく反応器下部に滞在した後に反応器外へ
出ていく。粒子の滞留時間は粒子の供給量と反応器内滞
在量、石炭の反応率より（粒子滞留時間）＝（反応器内
滞在量）／（単位時間当たりの粒子供給量×石炭の反応
率）で求められる。反応器内滞在量は熱分解反応器内の
ガス・粒子を採取するという方法により求める。また、
石炭の反応率は生成されたチャー中の灰分量を調べるこ
とにより求める。
【００１１】設備の操業条件（熱分解反応温度、熱分解
の熱源となる高温ガス温度、石炭供給量）を決定した際
にその条件に合った高温ガス入口径に変えるか、又は反
応器下部のテーパ角度と高温ガス入口径の両方を変える
ことによって、粒子滞留時間を最小にすることができ、
反応器内の粒子によるトラブルを最小限にすることが可
能である。
【００１２】即ち、図３（ａ）に示すように、ｄ／Ｄ＝
一定の時、同一の反応器内温度では粒子滞留時間は、あ
るテーパ角度Ａ1 の時に極小値ｔ1 を持ち、反応器内温
度の上昇により、より大きなテーパ角度Ａ2 の時に極小
値ｔ2 を持つ。また図３（ｂ）に示すように、テーパ角
度一定の時、同一の反応器内温度では粒子滞留時間は、
あるｄ／Ｄ（＝Ｂ1 ）の時に極小値ｔ1 ´を持ち、反応
器内温度の上昇により大きなｄ／Ｄ（＝Ｂ2 ）の時に極
小値ｔ2 ´を持つ。
【００１３】図３（ａ）において、反応温度＝一定、ｄ
／Ｄ＝一定の場合、テーパ角度が大きくなった場合には
テーパ部分と高温ガスの流れの間の乱れが大きくなって
粒子が溜まり、テーパ角度が小さくなった場合には高温
ガス入口部分に落ち込む粒子濃度が増えるために、ある
角度で粒子滞留時間は極小値を持つ。また図３（ｂ）に
おいて、反応時間＝一定、テーパ角度＝一定の場合、ｄ
／Ｄが増加した場合には高温ガスの速度が小さくなり粒
子を持ち上げる力が弱まるために粒子の滞留時間は増加
し、ｄ／Ｄが減少した場合は高温ガス入口での流速が大
きくなるために高温ガスの流れとテーパ部との間の流れ
の乱れが大きくなって粒子がその部分に止まるため粒子
の滞留時間が増加し、結果的にあるｄ／Ｄで粒子滞留時
間は極小値をもつ。
【００１４】また反応器内温度の上昇により多量の高温
ガスが必要になるため、高温ガス入口での流速が増加す
ることで、高温ガス入口まわりの流れが乱れる。その乱
れを少なくするためにテーパ角度を増加させる、または
ｄ／Ｄを増加して高温ガス流速を減少させる必要があ
る。
【００１５】反応器下部のテーパ角度あるいはｄ／Ｄが
熱分解反応温度に従い最適値を満たしさえすればテーパ
角度の調整方法は、テーパ部の交換等の方法があるが、
その方法はどのようなものでも良い。
【００１６】図１に本発明方法による石炭急速熱分解反
応器の例を示す。石炭１は微粉砕された後、熱分解反応
器５の直管部の下部から熱分解反応器５内部に熱分解生
成ガス、窒素などの気流搬送で導入される。そして、熱
分解反応器５の下に設けられたチャーのガス化炉６から
のＣＯ、Ｈ2 を含む７００℃以上１８５０℃以下の高温
ガスと熱分解反応器５の下部で混合されて７００〜１０
００℃の温度範囲で熱分解反応を起こす。７００℃未満
のガス温度では石炭の急速熱分解反応はあまり進まず反
応率が低下するためこれ以上の温度が必要である。一
方、ガス温度が１８５０℃を越えると熱分解反応器下部
の壁面の耐火物が損傷するという問題が生じる。反応器
内温度が７００℃未満では熱分解反応が十分に進行せ
ず、未反応石炭が増加する。また、１０００℃超で熱分
解を行なうと生成したタール蒸気や炭化水素系のガスが
さらに熱分解を起こし、すすになってしまうという問題
を生じる。熱分解生成物３であるチャー（固体）および
ガス・タール蒸気は熱分解反応器５の上部から排出され
る。熱分解反応部５の下部にはテーパ部があり、固体粒
子（チャー）はそのテーパ部で滞留した後、ガスの流れ
に乗って反応器外へ排出される。
【００１７】反応器内温度が変わった時、このテーパ部
の角度又はチャーガス化ガス入口径を変えると粒子の滞
留時間は最小値に制御することができる。即ち、反応器
内温度の上昇により、反応器下部のテーパ角度を４５〜
８５度の範囲で上昇させると高温ガス流れのまわりの流
れの乱れを防ぐという効果により、粒子滞留時間はテー
パ角度変更前に比べ減少する。また、チャーガス化ガス
入口径をｄ／Ｄ＝０．０５〜０．８の範囲で増加させる
と、高温ガスの流速が減少しテーパ部分での流れの乱れ
が小さくなることから同様に粒子滞留時間はｄ／Ｄ変更
前に比べ減少する。テーパ角度４５度未満では反応器の
直管部との間で石炭粒子、チャー粒子が付着し、操業ト
ラブルの原因となり、８５度超では高温ガス入口からの
ガス速度が変化しないためガス化炉内にチャー粒子、石
炭粒子が落ち込んでしまう。また、ｄ／Ｄが０．０５未
満では高温ガス入口からのガス流速の変化が大きく、そ
の周りで粒子のよどみができるため粒子の沈着が発生
し、ｄ／Ｄが０．８より大きな場合には粒子がガス化炉
の方に落ち込んでしまう。
【００１８】また、反応器内温度上昇の代わりに、熱分
解の熱源となる高温ガス温度が７００〜１８５０℃の範
囲で上昇した場合、あるいは石炭供給量が熱源となる高
温ガスの体積当り重量で１〜２０［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温
ガス］の範囲で減少した場合、同様にテーパ角度を増加
させるか、及び／又はｄ／Ｄを増加させることにより、
粒子滞留時間を最小に制御することが可能である。石炭
供給量が０．１［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］未満では石
炭から発生した熱分解相互の二次反応が進行せず生成物
の成分が変化するという問題が生じ、２０［ｋｇ／Ｎｍ
3 −高温ガス］超では反応器内での粒子濃度が大きくな
り粒子間相互の影響で反応器内での粒子付着量が増加す
るという問題を生じるため、石炭供給量を１〜２０［ｋ
ｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］に限定する。
【００１９】熱分解反応器の下部より導入される高温ガ
スについては得られるガスの熱量を落とさないために酸
素の含有量はできるだけ少ない方が好ましく、チャーの
ガス化ガスに限らず、石炭のガス化ガスでも良い。ここ
で使用される石炭は亜瀝青炭のように揮発分を多く含ん
だ石炭が好ましいが、どのような石炭についても使用は
可能である。石炭を気流搬送する際のガスについては、
どのようなものでもよいが酸素の含有がなく、生成ガス
の熱量を落とさないという意味で生成ガスの一部を使っ
た搬送が好ましい。
【００２０】
【実施例】石炭処理量１ｔ／ｄの石炭熱分解装置を用い
た場合の実施例を以下に示す。
【００２１】実施例１ 熱分解反応器内温度を７００℃、９００℃とした場合の
等しいｄ／Ｄでのテーパ角度と粒子滞留時間の関係を図
４に示す。従来方法では反応器内温度７００℃と９００
℃で同一のテーパ角度７５°で操業を行っており、７０
０℃で粒子の滞留時間を最小にするテーパ角度では９０
０℃の場合には最適のテーパ角度とはなっていないた
め、９００℃では滞留時間が１６秒になった。それに対
し、本発明方法では７００℃で操業する場合と９００℃
で操業する場合とでテーパ角度をそれぞれ７５°と７９
°に変えることにより、９００℃での粒子の滞留時間を
１２秒にすることが可能になった。
【００２２】実施例２ 熱分解反応器内温度を７００℃、９００℃とした場合の
等しいテーパ角度でのｄ／Ｄと粒子滞留時間の関係を図
５に示す。従来方法では反応器内温度７００℃と９００
℃で同一のｄ／Ｄ（＝０．３５）で操業を行っており、
７００℃で粒子の滞留時間を最小にするｄ／Ｄでは９０
０℃の場合には最適のｄ／Ｄとはなっていないため、９
００℃では滞留時間が１４秒になった。それに対し、本
発明方法では７００℃で操業する場合と９００℃で操業
する場合とでｄ／Ｄをそれぞれ０．３５と０．４５に変
えることにより、粒子の滞留時間を１０秒にすることが
可能になった。
【００２３】実施例３ 熱分解反応器内温度を７００℃、９００℃とした場合の
ｄ／Ｄと粒子滞留時間の関係を図６に示す。この場合、
反応温度の上昇によりテーパ角度を７５度から７７度へ
増加させ、ｄ／Ｄを０．３５から０．４へ増加させたこ
とで９００℃で最も短い粒子滞留時間１２秒での操業が
可能になった。このようにテーパ角度とｄ／Ｄの両方を
同時に変えた場合にも最適な条件での操業が可能となっ
た。
【００２４】実施例４ 熱分解反応器に導入される高温ガス温度を９００℃、１
５００℃とした場合の等しいｄ／Ｄでのテーパ角度と粒
子滞留時間の関係を図７に示す。従来方法では高温ガス
温度９００℃と１５００℃で同一のテーパ角度７５°で
操業を行っており、高温ガス温度９００℃で粒子の滞留
時間を最小にするテーパ角度では高温ガス１５００℃の
場合には最適のテーパ角度とはなっていないため、１５
００℃のガス温度の場合、滞留時間が１６秒になった。
それに対し、本発明方法では高温ガス温度９００℃で操
業する場合と高温ガス１５００℃で操業する場合とでテ
ーパ角度をそれぞれ７５°と７９°に変えることによ
り、１５００℃での粒子の滞留時間を１０秒にすること
が可能になった。
【００２５】実施例５ 熱分解反応器内温度を高温ガス温度を９００℃、１５０
０℃とした場合の等しいテーパ角度でのｄ／Ｄと粒子滞
留時間の関係を図８に示す。従来方法では反応器内温度
９００℃と１５００℃で同一のｄ／Ｄ（＝０．３５）で
操業を行っており、高温ガス温度９００℃で粒子の滞留
時間を最小にするｄ／Ｄでは１５００℃の場合には最適
のｄ／Ｄとはなっていないため、１５００℃のガス温度
の場合、滞留時間が１４秒になった。それに対し、本発
明方法では高温ガス温度９００℃で操業する場合と１５
００℃で操業する場合とでｄ／Ｄをそれぞれ０．３５と
０．４５に変えることにより、１５００℃での粒子の滞
留時間を１１秒にすることが可能になった。
【００２６】実施例６ 熱分解反応器に導入される高温ガス温度を９００℃、１
５００℃とした場合の反応器内径Ｄとチャーのガス化ガ
ス入口径ｄの比ｄ／Ｄと粒子滞留時間の関係を図９に示
す。高温ガス温度の上昇によりテーパ角度を７５度から
７７度へ増加させ、ｄ／Ｄを０．３５から０．４２へ増
加させたことで１５００℃で最も短い粒子滞留時間１１
秒での操業が可能になった。このようにテーパ角度とｄ
／Ｄの両方を同時に変えた場合にも最適な条件での操業
が可能となった。
【００２７】実施例７ 熱分解反応器に導入される石炭供給量を１．３［ｋｇ／
Ｎｍ3 −高温ガス］、１８［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］
とした場合の等しいｄ／Ｄでのテーパ角度と粒子滞留時
間の関係を図１０に示す。従来方法では石炭供給量１．
３［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］と１８［ｋｇ／Ｎｍ3 −
高温ガス］で同一のテーパ角度７９°で操業を行ってお
り、１．３［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］で粒子の滞留時
間を最小にするテーパ角度では１８［ｋｇ／Ｎｍ3 −高
温ガス］の場合には最適のテーパ角度とはなっていない
ため、１８［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］の場合、滞留時
間が２５秒になった。それに対し、本発明方法では１．
３［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］で操業する場合と１８
［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］で操業する場合とでテーパ
角度をそれぞれ７９°と７５°に変えることにより、１
８［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］の粒子の滞留時間を２１
秒にすることが可能になった。
【００２８】実施例８ 熱分解反応器内温度を石炭供給量を１．３［ｋｇ／Ｎｍ
3 −高温ガス］、１８［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］とし
た場合の等しいテーパ角度でのｄ／Ｄと粒子滞留時間の
関係を図１１に示す。従来方法では石炭供給量１．３
［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］と１８［ｋｇ／Ｎｍ3 −高
温ガス］で同一のｄ／Ｄ（＝０．４５）で操業を行って
おり、１．３［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］で粒子の滞留
時間を最小にするｄ／Ｄでは１８［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温
ガス］の場合には最適のｄ／Ｄとはなっていないため、
１８［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］の場合、滞留時間が２
３秒になった。それに対し、本発明方法では１．３［ｋ
ｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］で操業する場合と１８［ｋｇ／
Ｎｍ3 −高温ガス］で操業する場合とでｄ／Ｄをそれぞ
れ０．４５と０．３５に変えることにより、１８［ｋｇ
／Ｎｍ3 −高温ガス］での粒子の滞留時間を２０秒にす
ることが可能になった。
【００２９】実施例９ 熱分解反応器に導入される石炭供給量を１．３［ｋｇ／
Ｎｍ3 −高温ガス］、１８［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］
とした場合の反応器内径Ｄとチャーのガス化ガス入口径
ｄの比ｄ／Ｄと粒子滞留時間の関係を図１２に示す。石
炭供給量の減少によりテーパ角度を７５度から７７度へ
増加させ、ｄ／Ｄを０．３５から０．４０へ増加させた
ことで１．３［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］で最も短い粒
子滞留時間１２秒での操業が可能になった。このように
テーパ角度とｄ／Ｄの両方を同時に変えた場合にも最適
な条件での操業が可能となった。
【００３０】
【発明の効果】本発明の反応器内での粒子滞留時間制御
方法によって、粒子の滞留時間を最小とする方法が確立
され、反応器の安定操業が可能となった。
【図面の簡単な説明】
【図１】は、本発明での石炭急速熱分解装置を示す。
【図２】は、熱分解反応器下部のテーパ角度を示す。
【図３】（ａ）、（ｂ）は、熱分解温度と、ｄ／Ｄおよ
びテーパ角度との関係を示す。
【図４】は、各熱分解温度における熱分解反応器内径Ｄ
と高温ガス入口径ｄの比ｄ／Ｄを変えない場合のテーパ
角度と熱分解反応器内での粒子の滞留時間との関係を示
す。
【図５】は、各熱分解温度におけるテーパ角度を変えな
い場合の熱分解反応器内径Ｄと高温ガス入口径ｄの比ｄ
／Ｄと熱分解反応器内での粒子滞留時間との関係を示
す。
【図６】は、各熱分解温度におけるテーパ角度を変えた
場合の熱分解反応器内径Ｄと高温ガス入口径ｄの比ｄ／
Ｄと熱分解反応器内での粒子滞留時間との関係を示す。
【図７】は、各高温ガス温度における熱分解反応器内径
Ｄと高温ガス入口径ｄの比ｄ／Ｄを変えない場合のテー
パ角度と熱分解反応器内での粒子滞留時間との関係を示
す。
【図８】は、各高温ガス温度におけるテーパ角度を変え
ない場合の熱分解反応器内径Ｄと高温ガス入口径ｄの比
ｄ／Ｄと熱分解反応器内での粒子滞留時間との関係を示
す。
【図９】は、各高温ガス温度におけるテーパ角度を変え
た場合の熱分解反応器内径Ｄと高温ガス入口径ｄの比ｄ
／Ｄと熱分解反応器内での粒子滞留時間との関係を示
す。
【図１０】は、各石炭供給量における熱分解反応器内径
Ｄと高温ガス入口径ｄの比ｄ／Ｄを変えない場合のテー
パ角度と熱分解反応器内での粒子滞留時間との関係を示
す。
【図１１】は、各石炭供給量におけるテーパ角度を変え
ない場合の熱分解反応器内径Ｄと高温ガス入口径ｄの比
ｄ／Ｄと熱分解反応器内での粒子滞留時間との関係を示
す。
【図１２】は、各石炭供給量におけるテーパ角度を変え
た場合の熱分解反応器内径Ｄと高温ガス入口径ｄの比ｄ
／Ｄと熱分解反応器内での粒子滞留時間との関係を示
す。
【符号の説明】
１…石炭、 ２…チャー、酸素ガス ３…熱分解生成物、 ４…スラグ、５…熱分解反
応器、 ６…チャーガス化炉、７…高温ガス、Ｔ
1 、Ｔ2 …反応器内温度（Ｔ1 ＜Ｔ2 ）、ｔ1 、ｔ2 …
粒子滞留時間の極小値、Ａ1 、Ａ2 …テーパ角度、
Ｂ1 、Ｂ2 …ｄ／Ｄ。
フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C10G 1/00 C10G 1/02 C10J 3/46 C10J 3/72

Claims (3)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 反応器下部のガス入口から導入される高
    温ガスと石炭を気相中で混合して石炭の加熱を行い熱分
    解生成物を得る熱分解反応器において、反応器内温度が
    ７００〜１０００℃の範囲の時に該反応器内温度の上昇
    により、反応器下部のテーパ角度を４５〜８５度の範囲
    で増加させ、及び／又は反応器下部のガス入口径ｄと反
    応器内径Ｄとの比ｄ／Ｄを０．０５〜０．８の範囲で増
    加させることを特徴とする石炭急速熱分解反応時間制御
    方法。
  2. 【請求項２】 請求項１に記載の熱分解反応器におい
    て、熱分解の熱源となる高温ガス温度が７００〜１８５
    ０℃の範囲の時に、該高温ガス温度の上昇により、反応
    器下部のテーパ角度を４５〜８５度の範囲で増加させ、
    及び／又は反応器下部のガス入口径ｄと反応器内径Ｄと
    の比ｄ／Ｄを０．０５〜０．８の範囲で増加させること
    を特徴とする石炭急速熱分解反応時間制御方法。
  3. 【請求項３】 請求項１に記載の熱分解反応器におい
    て、該熱分解反応器に供給される石炭供給量が０．１〜
    ２０［ｋｇ／Ｎｍ3 −高温ガス］の範囲の時に、該石炭
    供給量の減少により、反応器下部のテーパ角度を４５〜
    ８５度の範囲で増加させ、及び／又は反応器下部のガス
    入口径ｄと反応器内径Ｄとの比ｄ／Ｄを０．０５〜０．
    ８の範囲で増加させることを特徴とする石炭急速熱分解
    反応時間制御方法。
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