JP2931710B2 - 液体シンチレータによる多核種分別測定方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、液体シンチレータを用
いて、試料液中の複数の放射性核種の放射能等を分別測
定する液体シンチレータによる多核種分別測定方法に関
する。

【０００２】

【従来の技術】放射線取扱い施設においては、放射線の
モニタリングが被曝管理上から重要である。また、放射
性同位元素を用いた分析・検査の分野において、試料液
中にいかなる核種がどの程度含まれているかを精度良く
分別測定する必要がある。そこで、放射線測定の一手法
として、従来から液体シンチレータを用いた放射線測定
が行われている。この放射線測定は、液体シンチレーシ
ョン溶液中へ測定対象である試料を混ぜ、試料にて発生
する放射線をシンチレータの発光として捕え、これを例
えば光電子増倍管などで検出するものである。そして、
その検出結果、すなわちパルスカウント数などから試料
の放射能などが換算される。

【０００３】しかしながら、このような液体シンチレー
タによる放射線測定は、感度の良い測定を行うことがで
きる反面、いわゆるクエンチングに起因する検出精度の
劣化の問題がある。このクエンチングは、周知のよう
に、液体シンチレーション溶液中へ試料を混入させるこ
とによってその溶液に着色が生じ、この結果、発生した
光が減衰（消光）され検出パルスが小さくなるという現
象である。

【０００４】ここで、図６には、クエンチングによるス
ペクトルの波形変化が示されている。図示されるよう
に、クエンチングが大きいほど、波形が低エネルギー領
域に偏ることが理解される。

【０００５】そこで、従来においては、かかるクエンチ
ングレベルを補正しつつ放射線測定を行う手法として、
内部標準線源法やチャンネル比法などが用いられてい
る。しかしながら、このような手法は、単核種の放射線
測定しか実際上行えないという欠点があり、そこで外部
標準線源として例えばγ線を利用した多核種分別測定方
法が用いられている。すなわち、試料のクエンチングに
よるスペクトル変化を、放射線量が既知のγ線によるス
ペクトル変化を基準として補正するものである。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、以上の
ような従来の多核種分別方法では、上述したように、測
定装置内部にγ線照射機構及びその遮蔽機構が必要とな
り、このため装置が極めて大掛りになってしまうという
問題があった。また、γ線源の管理及び取扱いが煩雑で
あるという問題もあった。

【０００７】本発明は、上記従来の課題に鑑みなされた
ものであり、液体シンチレータにおいて必然的に生じて
しまうクエンチングをγ線源などの外部標準線源によら
ずに補正し、かつ多核種を同時に分別することのできる
液体シンチレータによる多核種分別測定方法を提供する
ことにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、請求項１記載の発明は、分別すべき核種毎に用意さ
れた比放射能が既知の標準サンプルをそれぞれ別個に液
体シンチレーション溶液に入れ、その溶液のクエンチン
グレベルを０から所定のレベルまで段階的に変化させ、
各クエンチングレベルにおける各核種のエネルギースペ
クトルを求め、それらを基準スペクトルとして記憶して
おく基準スペクトル準備工程と、試料のエネルギースペ
クトルを測定する試料測定工程と、同一クエンチングレ
ベルにおける各核種の前記基準スペクトルに核種別に所
定の強度係数を掛けて合成する合成スペクトル作成工程
及びこの合成スペクトルと前記試料スペクトルとを比較
し不一致量である残差を求める比較工程と、を有し、前
記各クエンチングレベル毎に、各核種に対する前記強度
係数を別個に可変させつつ前記合成スペクトル作成工程
と前記比較工程とを繰り返し実行し、前記残差が最小と
なる前記強度係数の組合せ及びその時のクエンチングレ
ベルを判定する判定工程と、前記判定された強度係数の
組合せから各核種の量を換算する核種量算出工程と、を
含むことを特徴とする。

【０００９】また、請求項２記載の発明は、前記基準ス
ペクトル準備工程が、更に各クエンチングレベルにおけ
るバックグラウンドのスペクトルを測定して記憶し、前
記判定工程では、更に前記バックグラウンドスペクトル
を加えて前記合成スペクトルを作成し前記スペクトル比
較を実行することを特徴とする。

【００１０】更に、請求項３記載の発明は、前記判定工
程が、残差が最小になるクエンチングレベルとその次に
残差が小さいクエンチングレベルとを判断し、その２つ
のクエンチングレベルでの前記基準スペクトルを両基本
形としてクエンチングの度合いを表すクエンチングパラ
メータによって表現される中間スペクトルを作成し、そ
の中間スペクトルを各核種について合成した合成スペク
トルと前記試料スペクトルとの比較による残差が更に小
さくなる前記強度係数及びクエンチングパラメータの最
適組合せを判断する再最適化工程を含むことを特徴とす
る。

【００１１】

【作用】上記請求項１記載の構成によれば、まず基準ス
ペクトル準備工程で、各クエンチングレベルにおける各
核種の基準スペクトルが求められることになる。そし
て、これらの基準スペクトルが波形として記憶される。

【００１２】次に、試料測定工程で試料のエネルギース
ペクトルが測定された後、判定工程が実行される。

【００１３】この判定工程は、合成スペクトル作成工程
及びスペクトル比較工程を繰り返し実行して残差が最小
となる強度係数の組合せを求めるものである。すなわ
ち、合成スペクトルは、上記基準スペクトル準備工程で
実際に測定されたエネルギースペクトルを要素として作
成されるため、各核種についての強度係数を適当に組み
合わせることにより試料スペクトルに近似した波形を再
現することが可能となる。

【００１４】従って、この判定工程で判定された強度係
数の組合せは、それらが各核種の分量を表すものである
ため、核種量算出工程で各核種の分量比率や各核種の放
射能を換算することが可能となる。

【００１５】以上のように、本発明によれば、γ線源な
どの外部標準線源が全く必要なく、かつ極めて高精度の
クエンチング補正が実現される。

【００１６】また、請求項２記載の発明によれば、基準
スペクトル準備工程においてバックグラウンドスペクト
ルが測定され、判定工程にてそのバックグラウンドスペ
クトルが加味されて合成スペクトルが作成されることに
なり、バックグラウンドを含めた形で精度の良い多核種
分別が実現できる。

【００１７】更に、請求項３記載の発明によれば、真の
クエンチングレベルが、段階的に設定されたいずれかの
２つのクエンチングレベルの間にある場合に、中間スペ
クトルの作成によって、基準スペクトル波形の微修正を
行うことができ、より精度良く強度係数の最適組合せを
求めることが可能となる。すなわち、基準スペクトル準
備工程で設定されるクエンチングレベルの段階数を増加
させなくても、クエンチング補正精度を向上できるとい
う利点がある。

【００１８】

【実施例】以下、本発明の好適な実施例を図面に基づい
て説明する。

【００１９】図１には、本発明に係る液体シンチレータ
による多核種分別測定方法の好適な実施例が示されてお
り、図１はその各工程を示す工程図である。

【００２０】まず、図２を用いて、本発明の原理につい
て説明する。

【００２１】図２には、液体シンチレータを用いて多核
種混合試料を測定した結果である試料スペクトルＳが示
されている。この試料スペクトルＳは、この図２に示す
例において、２つの核種のエネルギースペクトルＦ₁ ，
Ｆ₂ とバックグラウンドスペクトルＢとの和であり、そ
れに伴って図２にはその一般式（１）が参考として示さ
れている。この図２に示されるように、多核種混合試料
を測定した場合、試料スペクトルＳは複数のスペクトル
の合成として表されるが、一般に、上述したクエンチン
グの問題が生じるため、波形要素である各核種スペクト
ルの分離や分量判断は困難である。

【００２２】そこで、本発明においては、後に詳述する
ように、各クエンチングレベルで各核種について、基本
波形として基準スペクトルを用意し、それらの基準スペ
クトルを適当な組合せによって合成し、その合成スペク
トルと試料スペクトルＳとの対比から各核種の分量など
を判定するものである。具体的には、試料スペクトルか
ら合成スペクトルを引いた後述の残差が求められてお
り、その残差を最も小さくすることによって各核種の分
量等が判定される。

【００２３】ここで、残差は、次のように定義される。

【００２４】 ただし、Ｙ_i ＝合成スペクトル、ｙ_i ＝試料スペクトル 次に、以上の本発明の原理を適用した液体シンチレータ
による多核種分別方法の具体的な実施例について説明す
る。

【００２５】図１において、ステップ１０１では、基準
スペクトルが作成され、またそれが保存される。具体的
には、分別すべき核種毎に用意された比放射能（Ａｄｐ
ｍ）が既知の標準サンプルをそれぞれ個別に液体シンチ
レーション溶液に入れる。そして、その溶液に故意にク
エンチングを生じさせるためクエンチャーを順次添加
し、クエンチングレベルを段階的（０〜Ｎ）に変化さ
せ、各クエンチングレベルでの各核種のエネルギースペ
クトルを求める。

【００２６】本実施例においては、液体シンチレータの
発光は、光電子増倍管によって検出されており、その出
力信号がマルチチャンネルアナライザーにて解析され、
エネルギースペクトルが求められている。ここで、求め
られた各クエンチングレベルでの各核種の基準スペクト
ルは、記録媒体に記録される。

【００２７】次に、ステップ１０２では、上述同様に、
バックグラウンドスペクトルが作成され、また保存され
ている。すなわち、上述したステップ１０１と同様に、
今度は標準サンプルを入れない状態で各クエンチングレ
ベルでのバックグラウンドスペクトルが求められ、その
スペクトルが記憶媒体に記憶されている。本発明に係る
多核種分別方法では、以下に述べるように、バックグラ
ウンドスペクトルを通常の核種スペクトルと同様に取り
扱うことができ、分別精度向上を図ることが可能であ
る。なお、準備工程として存在するステップ１０１及び
ステップ１０２の結果は、実際の装置においては、例え
ば予めＲＯＭなどに書き込んでおくことができる。

【００２８】次に、ステップ１０３では、従来同様に、
多核種が混合状態にある試料のエネルギースペクトルが
測定される。ただし、本実施例においては、γ線源など
の外部標準線源は必要とされない。なお、この試料スペ
クトルも一旦記録媒体に格納される。

【００２９】次に、ステップ１０４では、ステップ１０
３で求められた試料スペクトルに対する合成スペクトル
の最適化処理が実行される。ここで、合成スペクトルと
は、いずれかのクエンチングレベルにおける全核種の基
準スペクトルとバックグラウンドスペクトルとを合成し
たものであり、その合成に当たっては各核種毎に所定の
強度係数（分量係数）が重み付けとして掛けられてい
る。そして、試料スペクトルに対して合成スペクトルを
最も近似させる、換言すれば残差を最小にする各強度係
数の最適組合せを求めることが、ここでいう最適化であ
る。具体的には、各クエンチングレベル毎に各強度係数
をパラメータとして最小２乗法を適用し、最も残差が小
さい強度係数の組合せを求めていくものである。

【００３０】従って、このステップ１０４を実行するこ
とにより、結果として、各クエンチングレベル毎に、残
差が最小となる強度係数の最適組合せが求まる。

【００３１】図３及び図４には、ステップ１０４の実行
結果の例が示されている。この例においては、分別すべ
き核種として ³Ｈ、¹⁴Ｃの場合が示されている。図３に
示されるように、クエンチングレベルＱが３〜４で残差
が最小になっており、このことから試料のクエンチング
レベルＱが３ないし４であることが判定される。 ま
た、その時の各核種の分量は、図４に示される核種別の
強度係数によって求められる。すなわち、この強度係数
は基準スペクトルに対する比率と各核種の分量比率とを
表すものであり、換言すれば各核種の放射能を表してい
る。

【００３２】そして、ステップ１０５では、以上のよう
にして求められた各核種の強度係数から各核種の分量が
算出され、また各核種毎の放射能が計算されている。具
体的には、ステップ１０１で用いられた標準サンプルの
放射能を基準として、求められた強度係数から実際の放
射能が換算される。

【００３３】このように、解析工程として理解される上
記ステップ１０４及びステップ１０５の後、算出された
放射能等がステップ１０６でディスプレイに表示され
る。

【００３４】以上のように、本実施例の液体シンチレー
タによる多核種分別測定方法によれば、外部標準線源な
どを要せずにクエンチングレベルを補正しつつ多核種を
同時に分別することが可能である。そして、その分別の
基準として、実測定スペクトルである基準スペクトルを
用いているので、検出系の特性などに左右されない分別
結果を得ることができる。

【００３５】次に、図５には、本実施例の変形例とし
て、再最適化処理を行う場合の工程が示されている。こ
の再最適化処理は、図１に示されるＡ−Ａ´に挿入され
るものである。

【００３６】図３で示したように、以上のステップ１０
４までの工程では、真のクエンチングレベルが、離散的
に設定されるクエンチングレベル間にある場合、それを
判断することができない。これに対し、クエンチングレ
ベルの段階数を増加させることも考えられるが、記録す
るデータ量が増加すると共に、演算処理時間の増大が回
避できない。

【００３７】そこで、ステップ１０７及びステップ１０
８では、クエンチングレベル間における基準スペクトル
の波形変化がほぼ連続的であることを利用し、これによ
って中間スペクトルを作成し、試料スペクトルとの比較
を行って、より残差を小さくさせるものである。

【００３８】図５において、ステップ１０７では、残差
が最も小さいクエンチングレベルとその次に小さいクエ
ンチングレベルとが判定される。例えば、図３に示した
例ではそのクエンチングレベルとして３及び４が判定さ
れる。

【００３９】次に、ステップ１０８について説明する。
ステップ１０７で判定された２つのクエンチングレベル
における２つの基準スペクトルから各核種毎に、核種ｍ
の中間スペクトルが次の第３式の如く表される。

【００４０】 Ｇｍ（ｎ）＝Ａ｛（１−Ｑ）＊Ｄｍ，Ｉ（ｎ）＋Ｑ＊Ｄｍ，Ｉ＋１（ｎ）｝ …（第３式） Ｄｍ，Ｉ（ｎ）：クエンチングレベルＩ、核種ｍの基準
スペクトル ｎ：チャンネル Ｑ：クエンチングパラメータ（０〜１） Ａ：強度（分量）パラメータ すなわちこの第３式は、中間スペクトルＧｍ（ｎ）がク
エンチングレベルＩの基準スペクトルとＩの基準スペク
トルとの中間スペクトル波形であることを示している。

【００４１】この第３式において、Ｑ＝０の場合には、
Ｇｍ（ｎ）はＩ番目の基準スペクトルとなる。一方、Ｑ
＝１の場合には、Ｇｍ（ｎ）はＩ＋１番目の基準スペク
トルになる。そして、Ｑ＝０からＱ＝１までにかけてＩ
番目の基準スペクトルからＩ＋１番目の基準スペクトル
へ中間スペクトルの波形が移行することが理解される。

【００４２】従って、各核種について上記第３式を導入
し、それらを合成した合成スペクトルと試料スペクトル
との比較において、残差が最小になるように、上記第３
式の強度係数及びクエンチングパラメータをパラメータ
として最小２乗法を適用すれば、強度係数の組合せ及び
クエンチングパラメータを共に最適化させることができ
る。すなわち、合成スペクトルを試料スペクトルにより
近似させることができる。

【００４３】従って、この図５に示されるルーチンが実
行される場合には、図１に示したステップ１０５におい
て、上述同様に各核種についての放射能等が算出される
と共に、修正されたクエンチングレベルが判定されるこ
とになる。以上の変形例によれば、クエンチングレベル
の段階数を増加させることなく、等価的に段階数を増加
させたのと同様の効果を得ることができる。従って、よ
り精度良く各核種の分量や放射能を求めることができる
という利点がある。

【００４４】

【発明の効果】以上説明したように、請求項１記載の発
明によれば、γ線源などの外部標準線源を必要とせず
に、クエンチング補正を行いつつ精度良く各核種の分量
や放射能などを同時に求めることが可能である。

【００４５】そして、請求項２記載の発明によれば、合
成スペクトルにバックグラウンドスペクトルを加味する
ことができるので、外的要因に左右されずに適切な多核
種の分別を行うことができる。

【００４６】更に、請求項３記載の発明によれば、クエ
ンチングレベルの段階数を増加させることなく等価的に
段階数を増加させたのと同様の効果を得ることができ、
クエンチングレベルの正確な決定と、より精度良く各核
種の放射能を求めることができるという効果がある。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係る液体シンチレータによる多核種分
別測定方法の各工程を示すフローチャートである。

【図２】各核種のエネルギースペクトルとその和として
得られる試料スペクトルとの関係を示す説明図である。

【図３】クエンチングレベルと残差との関係を示す説明
図である。

【図４】各クエンチングレベルでの各核種についての強
度係数の具体的数値の例を示す説明図である。

【図５】中間スペクトル作成により再最適化を行う場合
の処理工程を示す部分的フローチャートである。

【図６】液体シンチレータにおけるクエンチング現象を
示す説明図である。

【符号の説明】

Ｓ１０１，Ｓ１０２ 準備工程 Ｓ１０３ 試料測定工程 Ｓ１０４，Ｓ１０５ 解析工程

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.⁶，ＤＢ名) G01T 1/00 - 7/12 ＪＩＣＳＴファイル（ＪＯＩＳ)

Claims (3)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 分別すべき核種毎に用意された比放射能
   が既知の標準サンプルをそれぞれ別個に液体シンチレー
   ション溶液に入れ、その溶液のクエンチングレベルを０
   から所定のレベルまで段階的に変化させ、各クエンチン
   グレベルにおける各核種のエネルギースペクトルを求
   め、それらを基準スペクトルとして記憶しておく基準ス
   ペクトル準備工程と、 試料のエネルギースペクトルを測定する試料測定工程
   と、 同一クエンチングレベルにおける各核種の前記基準スペ
   クトルに核種別に所定の強度係数を掛けて合成する合成
   スペクトル作成工程及びこの合成スペクトルと前記試料
   スペクトルとを比較し不一致量である残差を求める比較
   工程、を有し、前記各クエンチングレベル毎に、各核種
   に対する前記強度係数を別個に可変させつつ前記合成ス
   ペクトル作成工程と前記比較工程とを実行し、前記残差
   が最小となる前記強度係数の組合せ及びその時のクエン
   チングレベルを判定する判定工程と、 前記判定された強度係数の組合せから各核種の量を換算
   する核種量算出工程と、 を含み、 前記合成スペクトルを変化させつつそれを前記試料スペ
   クトルに近似させることによって各核種の量を特定する
   ことを特徴とする液体シンチレータによる多核種分別測
   定方法。
2. 【請求項２】 請求項１記載の液体シンチレータによる
   多核種分別測定方法において、 前記基準スペクトル準備工程では、更に各クエンチング
   レベルにおけるバックグラウンドのスペクトルを測定し
   て記憶し、 前記判定工程では、更に前記バックグラウンドスペクト
   ルを加えて前記合成スペクトルを作成し前記スペクトル
   比較を実行することを特徴とする液体シンチレータによ
   る多核種分別測定方法。
3. 【請求項３】 請求項１記載の液体シンチレータによる
   多核種分別測定方法において、 前記判定工程は、 残差が最小になるクエンチングレベルとその次に残差が
   小さいクエンチングレベルとを判断し、その２つのクエ
   ンチングレベルでの前記基準スペクトルを両基本形とし
   てクエンチングの度合いを表すクエチングパラメータに
   よって表現される中間スペクトルを作成し、その中間ス
   ペクトルを各核種について合成した合成スペクトルと前
   記試料スペクトルとの比較による残差が更に小さくなる
   前記強度係数及びクエチングパラメータの最適組合せを
   判断する再最適化工程を含むことを特徴とする液体シン
   チレータによる多核種分別測定方法。