JP2868862B2 - Olefin polymer composition - Google Patents

Olefin polymer composition

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Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は新規なオレフィン重合体組成物に関する。さ
らに詳しくは、非帯電性、剛性の改良されたオレフィン
重合体組成物に関する。
The present invention relates to a novel olefin polymer composition. More specifically, the present invention relates to an olefin polymer composition having improved antistatic properties and rigidity.

[従来の技術] 高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、ポリプロ
ピレンなどのオレフィン重合体(オレフィン同志の共重
合体を含む)やエチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレ
ン・アクリル酸エチル共重合体などのオレフィンと不飽
和エステルの共重合体は、押出成形、射出成形、中空成
形、真空成形など種々の成形手段により成形され利用さ
れている。これらの重合体は、多くの用途において非帯
電性あるいは防曇性が要求されており、そのために種々
の帯電防止剤を配合することが行われているが、その効
果を長期間保持することが難かしい。多量の帯電防止剤
を配合すれば効果の持続性を高めることはできるが、成
形品表面で粉ふきや白化などの好ましからざる現象を伴
ない商品価値を損なうために、一般に採用できる方法と
は言えなかった。
[Prior art] Olefin polymers (including copolymers of olefins) such as high-density polyethylene, low-density polyethylene and polypropylene, and olefins such as ethylene-vinyl acetate copolymer and ethylene-ethyl acrylate copolymer Copolymers of unsaturated esters are molded and used by various molding means such as extrusion molding, injection molding, hollow molding, and vacuum molding. These polymers are required to have antistatic properties or antifogging properties in many applications, and for this purpose, various antistatic agents have been blended, but their effects can be maintained for a long time. Difficult. Adding a large amount of antistatic agent can improve the persistence of the effect, but it cannot be said to be a generally applicable method because it impairs the commercial value of the molded product surface due to undesired phenomena such as dusting and whitening. Was.

一方、これらのオレフィン重合体やオレフィンと不飽
和エステルの共重合体において、さらに剛性の改良が求
められる場合があるが、実質的に本来の性状を損なうこ
となく剛性を改良することについては多くの困難を伴な
っている。
On the other hand, in these olefin polymers and copolymers of olefins and unsaturated esters, further improvement in rigidity may be required.However, there are many ways to improve rigidity without substantially impairing the original properties. It is difficult.

[発明が解決しようとする課題] 本発明者らは上記のような技術課題を認識した上で、
帯電防止性や剛性の改良等、オレフィン重合体や共重合
体の改質につき検討を行った。その結果、オレフィン重
合体や共重合体の優れた性質を保持しつつ、帯電性及び
剛性を改善する方法を見出すに至った。
[Problems to be Solved by the Invention] The present inventors have recognized the above technical problems,
Investigations were made on the modification of olefin polymers and copolymers, such as improvements in antistatic properties and rigidity. As a result, they have found a method for improving the chargeability and the rigidity while maintaining the excellent properties of the olefin polymer and the copolymer.

従って本発明の目的とするところは、各種成形品用途
において、使用可能な帯電防止性、剛性の改良されたオ
レフィン重合体もしくは共重合体の組成物を提供するこ
とにある。
Accordingly, an object of the present invention is to provide an olefin polymer or copolymer composition having improved antistatic properties and rigidity which can be used in various molded article applications.

[課題を解決するための手段] 本発明によれば、オレフィン重合体もしくはオレフィ
ンと不飽和エステルの共重合体76〜90重量%と、カリウ
ムイオン濃度が1.5ミリモル/g樹脂以上であり、不飽和
カルボン酸及びそのカリウム塩単位が35重量%以下であ
るエチレン系カリウムアイオノマー10〜24重量%からな
るオレフィン重合体組成物が提供される。
[Means for Solving the Problems] According to the present invention, an olefin polymer or a copolymer of an olefin and an unsaturated ester is contained in an amount of 76 to 90% by weight, and a potassium ion concentration of 1.5 mmol / g resin or more. An olefin polymer composition comprising 10 to 24% by weight of an ethylene-based potassium ionomer having a carboxylic acid and potassium salt unit of 35% by weight or less is provided.

本発明において、オレフィン重合体とは、オレフィン
の単独重合体および2種以上のオレフィン同志の共重合
体を総称するものであって、これらは高結晶性、低結晶
性あるいは非晶性のものであってもよい。オレフィンと
しては例えばエチレン、プロピレン、1−ブテン、1−
ペンテン、1−ヘキセン、1−オクテン、1−デセン、
4−メチル−1−ペンテン、ブタジエン、ジシクロペン
タジエン、5−エチリデン−2−ノルボルネンなどを例
示することができる。オレフィン重合体としてより具体
的には高、中、あるいは低密度のポリエチレン、線状低
密度ポリエチレン、低結晶性もしくは非晶性のエチレン
・α−オレフィン共重合体もしくはエチレン・α−オレ
フィン・ジエン共重合体、ポリプロピレン、ポリ−1−
ブテン、ポリ−4−メチル−1−ペンテンなどを例示す
ることができる。
In the present invention, the olefin polymer is a general term for olefin homopolymers and copolymers of two or more olefins, and these are highly crystalline, low crystalline or amorphous. There may be. Examples of the olefin include ethylene, propylene, 1-butene, 1-
Pentene, 1-hexene, 1-octene, 1-decene,
Examples thereof include 4-methyl-1-pentene, butadiene, dicyclopentadiene, 5-ethylidene-2-norbornene, and the like. More specifically, as the olefin polymer, high-, medium-, or low-density polyethylene, linear low-density polyethylene, low-crystalline or amorphous ethylene-α-olefin copolymer or ethylene-α-olefin-diene copolymer is used. Polymer, polypropylene, poly-1-
Butene, poly-4-methyl-1-pentene and the like can be exemplified.

本発明のオレフィンと不飽和エステルの共重合体にお
ける不飽和エステル成分としては、例えば酢酸ビニル、
プロピオン酸ビニルの如きビニルエステル類、アクリル
酸、メタクリル酸、マレイン酸など不飽和酸のエステ
ル、例えばアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アク
リル酸n−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸
tert−ブチル、アクリル酸イソオクチル、アクリル酸2
−エチルヘキシル、メタクリル酸メチルなどを例示する
ことができる。ここに共重合体中における不飽和エステ
ル成分の割合は例えば1〜60重量、好ましくは5〜50重
量%のものを使用することができる。より具体的な共重
合体の例としては、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エ
チレン・アクリル酸メチル共重合体、エチレン・メタク
リル酸メチル共重合体、エチレン・アクリル酸エチル共
重合体、エチレン・アクリル酸n−ブチル共重合体、エ
チレン・アクリル酸イソブチル共重合体などを例示する
ことができる。
As the unsaturated ester component in the copolymer of the olefin and the unsaturated ester of the present invention, for example, vinyl acetate,
Vinyl esters such as vinyl propionate, esters of unsaturated acids such as acrylic acid, methacrylic acid and maleic acid, for example, methyl acrylate, ethyl acrylate, n-butyl acrylate, isobutyl acrylate, acrylic acid
tert-butyl, isooctyl acrylate, acrylic acid 2
-Ethylhexyl, methyl methacrylate and the like. Here, the proportion of the unsaturated ester component in the copolymer may be, for example, 1 to 60% by weight, preferably 5 to 50% by weight. Examples of more specific copolymers include ethylene-vinyl acetate copolymer, ethylene-methyl acrylate copolymer, ethylene-methyl methacrylate copolymer, ethylene-ethyl acrylate copolymer, ethylene-acrylic Examples thereof include n-butyl acid copolymer and ethylene / isobutyl acrylate copolymer.

オレフィン重合体もしくはオレフィンと不飽和エステ
ルの共重合体のメルトフローレイト(以下MFRと呼ぶ)
は成形目的によって異なるが、例えばエチレン主体の重
合体もしくは共重合体にあっては、190℃、2160g荷重に
おけるMFRが0.05〜1000g/10分、とくに0.1〜100g/10分
のものが好ましい。
Melt flow rate of olefin polymer or copolymer of olefin and unsaturated ester (hereinafter referred to as MFR)
Although it depends on the molding purpose, for example, in the case of a polymer or copolymer mainly composed of ethylene, MFR at 190 ° C. under a load of 2160 g is preferably from 0.05 to 1000 g / 10 min, particularly preferably from 0.1 to 100 g / 10 min.

オレフィン重合体もしくはオレフィンと不飽和エステ
ルの共重合体は単独で使用してもよく、あるいは2種以
上混合して用いてもよい。またエチレン系カリウムアイ
オノマーとの溶融混合が可能である程度に、部分的に架
橋されたものであってもよい。
The olefin polymer or the copolymer of the olefin and the unsaturated ester may be used alone or as a mixture of two or more. It may be partially cross-linked to the extent that it can be melt-mixed with the ethylene-based potassium ionomer.

本発明においては、このようなオレフィン重合体もし
くはオレフィンと不飽和エステルの共重合体に、カリウ
ムイオン濃度が1.5ミリモル/g樹脂以上、好ましくは1.7
ミリモル/g樹脂以上であるエチレン系アイオノマーが配
合される。カリウムイオン濃度が1.5ミリモル/g樹脂未
満のエチレン系アイオノマーを配合しても帯電防止性の
顕著な改善が認められない。
In the present invention, such an olefin polymer or a copolymer of an olefin and an unsaturated ester has a potassium ion concentration of 1.5 mmol / g resin or more, preferably 1.7
An ethylene-based ionomer having a mmol / g resin or more is blended. Even if an ethylene ionomer having a potassium ion concentration of less than 1.5 mmol / g resin is blended, no remarkable improvement in antistatic property is not recognized.

このようなカリウムイオン濃度のエチレン系アイオノ
マーは、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体もしくは
エチレン・不飽和カルボン酸・不飽和カルボン酸エステ
ル共重合体の不飽和カルボン酸部位をイオン化する方
法、エチレン・不飽和カルボン酸エステル共重合体をケ
ン化するなどの方法により製造することができる。
An ethylene ionomer having such a potassium ion concentration is prepared by a method of ionizing an unsaturated carboxylic acid site of an ethylene / unsaturated carboxylic acid copolymer or an ethylene / unsaturated carboxylic acid / unsaturated carboxylic acid ester copolymer. It can be produced by a method such as saponifying an unsaturated carboxylic acid ester copolymer.

エチレン系アイオノマーは不飽和カルボン酸及びその
カリウム塩単位が35重量%以下のものであるが、各共重
合成分の組成は、エチレン単位が40〜84重量%、とくに
70〜82重量%、不飽和カルボン酸及びそのカリウム塩単
位が16〜35重量%、とくに18〜30重量%、不飽和カルボ
ン酸エステル単位が0〜40重量%、とくに0〜30重量%
の範囲にあるものが好ましい。ここに不飽和カルボン酸
としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、マ
レイン酸モノエチルなどを例示することができる。また
不飽和カルボン酸エステルとしては例えば先に例示した
ものを代表例としてあげることができる。
The ethylene-based ionomer has an unsaturated carboxylic acid and its potassium salt unit of 35% by weight or less, and the composition of each copolymer component is such that the ethylene unit is 40 to 84% by weight, especially
70-82% by weight, unsaturated carboxylic acid and its potassium salt unit are 16-35% by weight, especially 18-30% by weight, unsaturated carboxylic acid ester unit is 0-40% by weight, especially 0-30% by weight
Are preferred. Here, examples of the unsaturated carboxylic acid include acrylic acid, methacrylic acid, maleic acid, and monoethyl maleate. As the unsaturated carboxylic acid ester, for example, those exemplified above can be mentioned as typical examples.

オレフィン重合体もしくはオレフィンと不飽和エステ
ルの共重合体とエチレン系カリウムアイオノマーの配合
比率は、前者76〜90重量%、好ましくは76〜85重量%に
対し、後者10〜24重量%、好ましくは15〜24重量%であ
る。アイオノマー成分が上記範囲より少なくなると帯電
防止効果及び剛性の改善効果が少ない。またアイオノマ
ー成分が上記範囲より多くなると、オレフィン重合体も
しくはオレフィンと不飽和エステウの共重合体の本来有
する性質が損なわれると共に、吸水性の増大に伴う発泡
現象や、相溶性不良に基づく影響が現われ不透明、低引
き裂き強度等の欠点を生じ易い。
The mixing ratio of the olefin polymer or the copolymer of the olefin and the unsaturated ester and the ethylene-based potassium ionomer is such that the former is 76 to 90% by weight, preferably 76 to 85% by weight, and the latter is 10 to 24% by weight, preferably 15 to 24% by weight. ~ 24% by weight. When the amount of the ionomer component is less than the above range, the antistatic effect and the rigidity improving effect are small. When the ionomer component is more than the above range, the inherent properties of the olefin polymer or the copolymer of the olefin and the unsaturated ester are impaired, and a foaming phenomenon accompanying an increase in water absorption and an effect based on poor compatibility appear. Defects such as opacity and low tear strength tend to occur.

本発明のオレフィン重合体組成物には、使用目的に応
じ各種添加剤を配合することができる。このような添加
剤としては、酸化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、核
剤、顔料、染料、防霧剤、保温剤、滑剤、無機充填剤、
発泡剤、架橋剤などを例示することができる。
Various additives can be added to the olefin polymer composition of the present invention according to the purpose of use. Such additives include antioxidants, light stabilizers, ultraviolet absorbers, nucleating agents, pigments, dyes, antifog agents, warming agents, lubricants, inorganic fillers,
A foaming agent, a crosslinking agent and the like can be exemplified.

本発明のオレフィン重合体組成物は、押出機等の溶融
混練装置を用い、溶融混合することによって調製でき
る。該組成物からの成形は、溶融混合後直ちに行っても
よく、また溶融混合後、一旦ペレット化した後、別の溶
融成形機で成形することもできる。前記エチレン系カリ
ウムアイオノマーは、保存中に吸湿する傾向があり、成
形品における発泡を防止するためには、ベント付押出機
による成形あるいは一旦オレフィン系重合体組成物のペ
レットを作成した後、成形方法などを採用するのがよ
い。
The olefin polymer composition of the present invention can be prepared by melt-mixing using a melt-kneading apparatus such as an extruder. Molding from the composition may be performed immediately after melt mixing, or after melt mixing, once pelletized, and then molded by another melt molding machine. The ethylene-based potassium ionomer tends to absorb moisture during storage, and in order to prevent foaming in a molded product, molding by a vented extruder or once forming pellets of an olefin-based polymer composition, and then forming It is better to adopt such as.

実施例1 エチレン・メタクリル酸共重合体(メタクリル酸含有
量7.5モル%)中のメタクリル酸の71%がカリウムイオ
ンで中和されているエチレン系カリウムアイオノマー
(カリウムイオン濃度1.65ミリモル/g樹脂、MFR0.1g/10
分)15重量部と、低密度ポリエチレン(密度0.924g/c
m3、MFR1.5g/10分)85重量部とから厚さ100μmのイン
フレーションフィルムを成形した。成形3日後のフィル
ムを東京電子(株)製、高抵抗Model TB−3で表面固有
抵抗を測定したところ1012Ωであった。また該フィルム
を綿布で強くこすっても0.5cm角のティッシュペーパー
は吸い付かず、非帯電であった。
Example 1 An ethylene-based potassium ionomer (a potassium ion concentration of 1.65 mmol / g resin, MFR0) in which 71% of methacrylic acid in an ethylene / methacrylic acid copolymer (methacrylic acid content: 7.5 mol%) is neutralized with potassium ions. .1g / 10
Min) 15 parts by weight and low density polyethylene (density 0.924g / c
(m 3 , MFR 1.5 g / 10 min) 85 parts by weight to form a blown film having a thickness of 100 μm. The surface resistivity of the film 3 days after molding was measured with a high-resistance Model TB-3 manufactured by Tokyo Denshi Co., Ltd. and found to be 10 12 Ω. Even when the film was strongly rubbed with a cotton cloth, tissue paper of 0.5 cm square did not stick and was not charged.

実施例2 実施例1において、エチレン系カリウムアイオノマー
の使用量を23重量部、低密度ポリエチレンの使用量を77
重量部に変えた以外は実施例1と同様にしてエチレン系
カリウムアイオノマーと低密度ポリエチレンとの組成物
からインフレーションフィルムを成形し、実施例1と同
じ方法でテストした。得られたインフレーションフィル
ムは実施例1と同じく非帯電性を示した。
Example 2 In Example 1, the amount of the ethylene-based potassium ionomer used was 23 parts by weight, and the amount of the low-density polyethylene was 77.
An inflation film was formed from a composition of an ethylene-based potassium ionomer and a low-density polyethylene in the same manner as in Example 1 except that the amount was changed to parts by weight, and tested in the same manner as in Example 1. The obtained blown film showed non-charging property as in Example 1.

比較例1 実施例1で用いた低密度ピリエチレンのみからインフ
レーションフィルムを作成し、同様のテストを行ったと
ころ表面固有抵抗は1016Ωであり、綿布との摩擦で容易
に帯電した。
Comparative Example 1 An inflation film was prepared from only the low-density pyriethylene used in Example 1, and the same test was carried out. As a result, the surface resistivity was 10 16 Ω, and the film was easily charged by friction with a cotton cloth.

比較例2 実施例2において、エチレン系カリウムアイオノマー
の使用量を30重量部、低密度ポリエチレンの使用量を70
重量部に変えた以外は実施例1と同様にしてインフレー
ションフィルムを成形したが、インフレーションフィル
ムに発泡が認めらえた。
Comparative Example 2 In Example 2, the amount of the ethylene-based potassium ionomer used was 30 parts by weight, and the amount of the low-density polyethylene was 70.
An inflation film was formed in the same manner as in Example 1 except that the amount was changed to parts by weight, but foaming was observed in the inflation film.

実施例3 実施例1で使用したエチレン系カリウムアイオノマー
20重量部と、エチレン・酢酸ビニル共重合体(酢酸ビニ
ル含有量12重量%、MFR9g/10分)80重量部から、厚み2m
mのピレスシートを作成した。成形3日後の表面固有抵
抗は1012Ωであり、摩擦帯電性はなかった。また曲げ剛
性率(JIS K7106)は75MPaであった。
Example 3 Ethylene potassium ionomer used in Example 1
From 20 parts by weight and 80 parts by weight of ethylene / vinyl acetate copolymer (vinyl acetate content 12% by weight, MFR 9g / 10min), thickness 2m
m of the Piles sheet was created. Three days after molding, the surface resistivity was 10 12 Ω, and there was no triboelectric charging. The flexural rigidity (JIS K7106) was 75 MPa.

比較例3 比較のため、実施例3で用いたエチレン・酢酸ビニル
共重合体のみのプレスシートを実施例3と同様にして作
成した。実施例3と同様のテストを行ったところ、表面
固有抵抗は1015Ωであり、摩擦帯電性を示した。またそ
の曲げ剛性率は67MPaであった。
Comparative Example 3 For comparison, a press sheet containing only the ethylene / vinyl acetate copolymer used in Example 3 was prepared in the same manner as in Example 3. When a test similar to that in Example 3 was performed, the surface specific resistance was 10 15 Ω, which indicated triboelectric charging. Its flexural rigidity was 67 MPa.

[発明の効果] 本発明によれば、非帯電性、剛性の優れたオレフィン
重合体組成物が得られる。このような性質を利用して、
本発明の重合体組成物は、フィルム、パイプ、チュー
ブ、中空容器、射出成形品など各種形状の成形品に使用
することができる。
[Effects of the Invention] According to the present invention, an olefin polymer composition having excellent non-charging properties and rigidity can be obtained. Utilizing such properties,
The polymer composition of the present invention can be used for molded articles of various shapes such as films, pipes, tubes, hollow containers, and injection molded articles.

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項1】オレフィン重合体もしくはオレフィンと不
飽和エステルの共重合体76〜90重量%と、カリウムイオ
ン濃度が1.5ミリモル/g樹脂以上であり、不飽和カルボ
ン酸及びそのカリウム塩単位が35重量%以下であるエチ
レン系カリウムアイオノマー10〜24重量%からなるオレ
フィン重合体組成物。
An olefin polymer or a copolymer of an olefin and an unsaturated ester in an amount of 76 to 90% by weight, a potassium ion concentration of 1.5 mmol / g resin or more, and an unsaturated carboxylic acid and its potassium salt unit of 35% by weight. An olefin polymer composition comprising 10 to 24% by weight of an ethylene potassium ionomer having a concentration of not more than 10% by weight.
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