JP2842606B2 - 端部のシール構造を一体化した電極基板及びその製造方法 - Google Patents

端部のシール構造を一体化した電極基板及びその製造方法

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    • Y02P70/50Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は、電解水溶液燃料電池に用いる電極基板に関
するものである。また、更に本発明は、上記電極基板の
製造方法に関するものである。
[従来の技術] 典型的な燃料電池は、一表面に触媒層を付着させた多
孔性の薄い炭素基板を有する。触媒層は、周囲に炭素の
端部が露出するように基板よりも短い端部を有するよう
にして形成される。電解質貯蔵板は、電解質マトリック
スに電解質溶液を再供給できるように余剰の電解質溶液
を含浸させた多孔性の炭素構造から成り、触媒層に対向
した側の基板面に設置されている。貯蔵板は、基板と一
体構造に設置される場合もある。反応ガスは、触媒層に
対面した側の基板面を流れるようにされている。
反応ガスのカソードからアノードへの流入や、触媒層
の外側の基板端部での逆流を回避するため、これらの端
部は、反応ガスが内部を通過して拡散しないように何等
かの手段でシールする必要がある。一手段として、この
ようなシールを基板の端部を局在的に高密度化し、高密
度化された端部を電解質溶液を用いて充填して行う方法
がある。高密度化された端部では、基板の孔径が小さく
なり、これらの孔を液体が充填するとその表面張力は高
くなる。従って、高圧の反応ガスは液体に捕らえられ、
これを通過できなくなる。このようにして、液体シール
あるいは泡沫バリヤーが反応ガスの拡散防止のため形成
される。
一般的には、非常に細かい微粒子を液体中に懸濁させ
て「インク」と称されるシール材を形成する。次にイン
クを、端部をインクに浸漬する方法もしくはスクリーン
印刷様の圧縮装置を使用して端部に注入する方法によっ
て、基板の端部内に含浸させる。続いて、インクの液体
成分を蒸発させ、基板端部の孔径を減じる微粒子のみを
残留させるようにする。基板端部の高密度化の他の方法
として、基板を予め厚く形成し、続く圧縮によってその
内部を高密度化する方法が公開されている。基板端部を
高密度化してガスシール帯を形成する上記従来技術は、
1975年2月18日にトロッキオラ(Trocciola)らに付与
された米国特許第3,867,206号及び1981年3月31にヴァ
イン(Vine)らに付与された米国特許第4,259,389号及
び1981年3月26日にデカスパリス(DeCasperis)らに付
与された米国特許第4,269,642号及び1982年12月21日に
デカスパリス(DeCasperis)らに付与された米国特許第
4,365,008号並びに1987年3月24日にドナヒュー(Donah
ue)らに付与された米国特許第4,652,502号にその詳細
が公開されている。
[発明が解決しようとする課題] ガスの拡散を防止するために上記触媒層の端部の外側
の基板を高密度化し、これが触媒層の上部露出面と共面
を為すように配置することが非常に重要である。従来技
術の手法では、端部の高密度化は、触媒層を基板に付着
する前に行われる。このため、触媒層は高密度化された
基板を被覆するが、これによって課題が二点生じてい
た。第一点は、高密度化された端部のガスが拡散しにく
くなるため、触媒を霧状に付着する過程において、その
付着の一様性を損なうことである。第二点は、触媒層と
高密度化された端部とが共面を為さないため、触媒層が
段層を形成することである。
従って本発明の目的は、基板端部のガスシール帯の表
面が、基板上に付着させた触媒層の露出面と共面を為
し、かつ上記触媒層が均一に付着されるような燃料電池
の電極基板及びその製造方法を供給することにある。
[課題を解決するための手段] 上記目的を達成するために本発明の第1の構成では、
少なくとも一つの側壁に収束する一端部を備えた多孔性
の炭素質電極基板であって、該基板には、その一表面に
該側壁が上記基板の側壁から上記基板の上記一表面に沿
って内側へ向けて離間した、少なくとも一つの側壁に収
束する一端部を備え、上記基板に事実上平行な露出面を
有し、かつ該側壁が上記基板の上記一表面から上記露出
面へ向けて延びた触媒層が付着されている多孔性の炭素
質電極基板と、 該電極基板の全周の端部に沿って一段階注入により形
成され該基板に接する該触媒層の表面と密接にシールさ
れた第一の部分及び該触媒層の側壁と密接にシールされ
上記触媒層の露出面と共面を為すように該基板の一表面
の上方に延びて上記第一の部分と一体化された第二の部
分を有し、かつ、該触媒層の下方の該基板領域から該基
板の側壁にわたって設置されたガスシール帯と、を有す
ることを特徴とする燃料電池に使用される電極基板が提
供される。
また、本発明の第1の構成では、上記ガスシール帯
が、該触媒層が該基盤上に付着された後に、該基盤の表
面と平行した一表面の端部から液体状態で注入されるよ
うにしてもよい。
さらに、本発明の第2のの構成では、二つの主平面及
びこれらを互いに接合する側面部を有する多孔性炭素質
電極基板を供給するステップと、 上記主平面の第一の平面上に、触媒層側端が該基板の
側端の内側に設置され、上記触媒層側端の間に延び、か
つ上記第一の平面からオフセットした露出面を有するよ
うにして触媒層を付着するステップと、 該基板側端に近接すると共に、該触媒層の下部に近接
する該主平面の第二の平面の端部において、該触媒層の
側端の下部から注入して該触媒層の該側端と密接にシー
ルされ該触媒層の該露出面と共面を為すように該基板の
側端に延在させることでガスシール帯が一体化された端
部構造をなすように液体状ガスシール材を該基板中に注
入するステップと、 を有する燃料電池に使用する電極基板の製造方法ガス提
供される。
また、本発明の第2の構成では、該触媒層を上記基板
上に付着させた後、該触媒層の露出面に接する平面を有
する圧縮装置で圧縮するステップをさらに有していて、 上記注入ステップは、上記液体性ガスシール材を該触
媒層の露出面と共面を為すように上記圧縮装置の平面上
に注入・充填することによって行われるようにされてい
ても良い。即ち、触媒層を付着させた後、基板の上部に
インクを薄い帯状に充填することによって高密度化す
る。触媒層を高密度化に先立って付着するに際しては、
基板は全て事実上等しい密度及び多孔性を有しているの
で、触媒層は均一に付着できる。触媒層を付着させた
後、基板を型に入れ、触媒層に対向する側の基板の側端
から高密度化用インクを注入含浸する。
このようにして一体化された端部シール構造が得られ
る。従って、上記シール材は触媒層の下端に達するまで
基板の孔内を浸透して行き、触媒層の下端と基盤を密接
にシールした後、触媒層と等しい厚さで触媒層側端と基
板とを密接にシールする。以下に示す好適な実施例にお
いて、本発明の詳細を図面を参照しながら説明する。
[実施例] 第一図に従来技術による端部シール構造を示す。ここ
で、触媒層4は基板2上に付着している。マトリックス
層6を触媒層4に近接して設置する。マトリックス層6
には、リン酸等の電解質水溶液を保持できるような多孔
性の層が用いられており、このマトリックス層6は、燃
料電池のアノード及びカソードの間にはさみ込まれてい
る。前述したように、基板2は炭素の粉末もしくは繊維
またはこれらの混合物から成り、熱硬化性フェノール樹
脂等の炭化可能なバインダーと結合させて形成する。第
一図に示す構成は、まず、基板2の端部の高密度化領域
8内に高密度化用のインクを注入し、次いて基板2上に
触媒層4を付着することを特徴とする。ここで触媒層4
は、基板2の高密度化された端部8上を事実上被覆する
ことになる。基板の端部をガスが通過すると高電位が生
じるため触媒層端部で基板が腐食しやすくなるが、上記
のようにすれば、基板の腐食を防止することができる。
しかし一方で触媒層を基板の高密度化の後に付着する
と、付着は基板の下方から減圧下で触媒層を吸引して行
うため、高密度化された領域では、他の領域に比べ、均
一に減圧できない。従って、触媒層は高密度化した基板
端部を被覆する部分では、より薄く形成されることにな
る。触媒層4を付着した後、高密度化領域8の外部に露
出する部分を、触媒層4の上表面3と同じ高さになるよ
うに高密度化用インクをガスシール帯10に添加すること
で形成する。ガスシール帯層10は、ドクターブレード
(doctor blade)によるスクリーン印刷装置あるいは他
の手段を用いて、基板2の高密度化領域8の上表面に塗
布される。ガスシール帯10は、触媒層4の側端5をシー
ルしてガスが漏出しないようにしたものである。ガスシ
ール帯10を含浸注入工程とは別工程で添加する従来の手
法では、触媒層4の端部5とガスシール帯10とを密接に
接合することができず、ガスシール帯10とその下方の基
板の高密度化領域8も同様に接合できない。これは、触
媒層4の端部からのガスの漏出を招くことになる。ま
た、注入工程が二段階になるため、電極基板の形成に
は、時間と費用が余計にかかることになる。
第二図に、本発明による電極基板端部のシール構造を
示す。本電極基板は、第一図と同様に三つの構成、即
ち、基板2、触媒層4、マトリックス層6から成る。ま
ず、基板2を形成した後、触媒層4を基板2の表面上に
付着する。次に、基板2の触媒層4付着面に対向する側
の下方から矢印Aで示す圧力下で基板2の端部に充填イ
ンクを注入して高密度化領域8を形成する。第二図に示
す実施例においては、インクは基板2内から表面1の外
部へ向けて浸透し、ガスシール帯9は高密度化領域8と
一体化した構成とされる。従って、高密度化領域8とガ
スシール帯9とは接合部を持たない。更に、注入圧が充
填インクを基板2を被覆する触媒層4の下部内に浸透さ
せ、触媒層4と基板2とを密接にシールする。また、同
様にして、触媒層4の側面5もシールする。
第三図に、本発明による電極基板を形成するのに用い
た従来のスクリーン印刷圧縮装置を示す。圧縮装置20に
は、減圧がパイプ26を経由して選択的に行われるよう
に、ハチの巣状の内部構造24を有するバキューム台23を
設置する。本発明による方法で製造を行う際、吸引圧
は、7乃至10mmHgが好適である。バキューム台22の上表
面は、穿孔板28で形成する。枠体30をバキューム台22の
上方に回転軸32を軸にして回転できるように設置する。
枠体には、中心部36及び外周部38にインクが浸透しない
ように覆うためのスクリーン34を設置する。このスクリ
ーンの中間部40はシールする端部に相当し、被覆しない
で開口状態とする。インクの充填注入を行う前に、多孔
性の吸収紙42を一枚、穿孔板28上にのせる。この吸収紙
42は、減圧によりでインクが吸引される際、穿孔板28に
インクが付着しないようにインクを吸収する。基板2上
に予め触媒層4を付着し、吸収紙42上に触媒層4の露出
面を吸収紙42にあててのせる。続いてスクリーン34に既
知の充填バー(図示せず)によって高密度化用インクを
充填する。次にバキューム台22で吸引を行う。この時、
スクリーン34の被覆部38は吸収紙42上に吸着され、基板
2の側面をシールする。この吸引によって、高密度化用
インクは、スクリーンの開口部40から基板2内に流れ込
む。吸収紙42は、基板2の側端から溢れたインクも穿孔
板28に付着しないように吸収する働きを持つ。インクの
含浸が終了した後、既知の手法でスクリーンを圧縮して
余剰のインクを除去する。次いで、吸収紙42を取り去
る。以上の工程を繰り返して新たな基板を得ることがで
きる。スクリーン印刷装置を用いた上記実施例は、およ
そ0.025インチ(0.635mm)厚の比較的薄い基板の含浸注
入に好適である。
0.065乃至0.100インチ(1.651乃至2.54mm)厚の基板
を含浸する際には、第四図に示すような、スクリーン印
刷圧縮装置よりも高い圧力を基板にかけられる装置が好
適である。第四図において、インク充填用空洞54を配し
た上表面52を有する基台50を設置する。この空洞54は、
基台50の周囲に沿って設置する。インク貯蔵ポンプ58か
ら空洞54へインクを供給できるようにパイプ56を設置す
る。ポンプ58内で10乃至100psi(ポンド/インチ
(0.707乃至7.07kg/cm2)の圧力をピストン(図示せ
ず)その他の手法を用いて矢印Pの方向からインクにか
ける。このようにして圧力をかけられたインクを空洞54
内に注入する。装置には、基台50に斜め方向に支持板60
を設置する。支持板60には、真空源に通じる穿孔部62を
支持板60を介して基台50上の基板内のインクが移動でき
るように設置する。穿孔部62は、触媒層4と同じサイズ
で触媒層の端部とほぼ同じ位置で終わるように設置す
る。含浸注入を行う際、この支持板60を基板上に第四図
に示す位置まで降ろす。次いで、穿孔板62を介して減圧
を行い、基板を支持板60に吸着させる。続いて、この支
持板60を引き上げ、基台50上に基板の露出面52が接する
位置に移動させる。基板を基台50上に設置した後、支持
板60に30psi(2.12kg/cm2)の陽圧をかけて基板を圧縮
する。ここで基板2の端部は、インク充填用空洞54の外
部にほぼ基板2の厚みに相当する長さDだけ伸びるよう
に設置する。基板を基台上に設置して圧縮すると同時に
ポンプ58を作動してインクを空洞54を介して基板2の端
部に注入する。インクは、図の斜線領域64に含浸し、支
持板60の底部61に沿って広がり、触媒層4の上表面と共
面を為す。以上のようにして、ガスシール帯を端部のシ
ールと同時に形成できる。高密度化用インクには、直径
1ミクロン(μm)以下の黒炭及び黒鉛並びにシリコン
カーバイドもしくは、400゜F(204.4℃)でリン酸と共
存できるその他の固体有機物の粉末あるいはこれらの混
合物を水溶液中に分散したものが好適である。粉末の含
有量は、インク重量のおよそ50乃至75%とする。また、
インク重量のおよそ1乃至15%の過フッ過炭化水素バイ
ンダーも添加する。更に陰イオン分散剤をインク重量の
およそ1乃至5%添加すれば、長期間にわたって、粒子
の沈澱を最小限に抑えて保存することができる。最後に
基板を乾燥してインクの液体成分を除去し、端部のシー
ルされた電極基板を得る。
[発明の効果] 上記のようにして製造された燃料電池の電極基板は、
触媒層が電極端部の高密度化に先んじて基板上に付着さ
れるため、従来の高密度化後に付着する製造方法に比
べ、触媒層を均一な厚さに付着することができる。触媒
層の付着後に型に入れて注入を行うため、触媒層の露出
面と基板のガスシール帯の上面は共面を為し、従来の段
層構造は改善される。また、電極基板上に予め付着され
た触媒層にインクが含浸するため、基板と触媒層とは密
接にシールされ、接合部からのガスの漏出を防止するこ
とができる。更に電極基板端部のガスシール帯が一体構
造をとるため、従来のインクを二段階にわたって注入す
る製造方法によって生じた接合部を持たず、従って、ガ
スシール帯からのガスの漏出も起こらない。また、イン
クの注入含浸が一段階で行われるため、工程がより単純
になり、迅速な製造が可能になる。従って、従来の製造
方法に比べ、製造コストを低く抑えられ、製造に要する
時間も節約できる。
なお、本発明の適応は、例示された実施例に限られる
ものでなく、特許請求の範囲に比べた本発明の主旨を逸
脱しない範囲での総ての実施可能な変形例において実施
し得るものである。
【図面の簡単な説明】
添付する図面において、第一図は、従来技術による電極
基板端部の部分断面図、 第二図は、本発明による電極基板端部の部分断面図、 第三図は、本発明の電極基板の端部をシールするために
インクを注入含浸する際に用いるスクリーン印刷圧縮装
置の部分斜視図及び該装置の一部の断面図、 第四図は、本発明の電極基板端部をシール材で注入含浸
する際に用いる注入型の変形例の部分断面図である。 2……電極基板 4……触媒層 6……マトリックス層 8……高密度化領域 20……スクリーン印刷圧縮装置 22……バキューム台 30……枠体 32……回転軸 34……スクリーン 42……吸収紙 50……基台 54……インク充填用空洞 58……インク貯蔵ポンプ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 米国特許4279970(US,A) (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) H01M 8/00 - 8/24

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】少なくとも一つの側壁に収束する一端部を
    備えた多孔性の炭素質電極基板であって、該基板には、
    その一表面に該側壁が上記基板の側壁から前記基板の前
    記一表面に沿って内側へ向けて離間し、少なくとも一つ
    の側壁に収束する一端部を備え、前記基板に事実上平行
    な露出面を有し、かつ該側壁が前記基板の前記一表面か
    ら前記露出面へ向けて延びた触媒層が付着されている多
    孔性の炭素質電極基板と、 該電極基板の全周の端部に沿って一段階注入により形成
    され該基板に接する該触媒層の表面と密接にシールされ
    た第一の部分及び該触媒層の側壁と密接にシールされ前
    記触媒層の露出面と共面を為すように該基板の一表面の
    上方に延びて前記第一の部分と一体化された第二の部分
    を有し、かつ、該触媒層の下方の該基板領域から該基板
    の側壁にわたって設置されたガスシール帯と、を有する
    ことを特徴とする燃料電池に使用される電極基板。
  2. 【請求項2】前記ガスシール帯が、該触媒層が該基盤上
    に付着された後に、該基盤の表面と平行した一表面の端
    部から液体状態で注入されることを特徴とする請求項第
    1項記載の電極基盤。
  3. 【請求項3】二つの主平面及びこれらを互いに接合する
    側面部を有する多孔性炭素質電極基板を供給するステッ
    プと、 前記主平面の第一の平面上に、触媒層側端が該基板の側
    端の内側に設置され、前記触媒層側端の間に延び、かつ
    上記第一の平面からオフセットした露出面を有するよう
    にして触媒層を付着するステップと、 該基板側端に近接すると共に、該触媒層の下部に近接す
    る該主平面の第二の平面の端部において、該触媒層側端
    の下部から注入して該触媒層の該側端と密接にシールさ
    れ該触媒層の該露出面と共面を為すように該基板の側端
    に延在させることでガスシール帯が一体化された端部構
    造をなすように該基板中に液体状ガスシール材を注入す
    るステップと、 を有する燃料電池に使用する電極基板の製造方法。
  4. 【請求項4】該触媒層を前記基板上に付着させた後、該
    触媒層の露出面に接する平面を有する圧縮装置で圧縮す
    るステップをさらに有していて、 前記注入ステップは、前記液体性ガスシール材を該触媒
    層の露出面と共面を為すように前記圧縮装置の平面上に
    注入・充填することによって行われることを特徴とする
    請求項第三項記載の製造方法。
JP1050980A 1988-03-01 1989-03-01 端部のシール構造を一体化した電極基板及びその製造方法 Expired - Fee Related JP2842606B2 (ja)

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