JP2658121B2 - High dielectric materials and capacitors using the same - Google Patents
High dielectric materials and capacitors using the sameInfo
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、複合多層セラミック基板を用いた電子回路
の薄膜コンデンサ等として利用される高誘電材料と、そ
れを用いた高容量コンデンサおよびその製造方法に関す
るものである。Description: BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a high dielectric material used as a thin film capacitor of an electronic circuit using a composite multilayer ceramic substrate, a high capacity capacitor using the same, and a method of manufacturing the same. Things.
従来の技術 従来複合多層セラミック基板を用いた電子回路では、
グリーンシート法や厚膜多層印刷法などが実用されてい
る。基板材料としては、高純度アルミナを原料としたも
のが多く使用されているが、焼結温度が1500℃以上と高
温であるため、導電体は高融点金属を使用する必要があ
った。Conventional technology Conventionally, in an electronic circuit using a composite multilayer ceramic substrate,
A green sheet method, a thick film multilayer printing method, and the like have been put to practical use. As a substrate material, a material made of high-purity alumina is often used. However, since the sintering temperature is as high as 1500 ° C. or higher, it is necessary to use a high melting point metal as the conductor.
そこで近年、低温焼結が可能な結晶化ガラス等を用い
たセラミック基板が開発されつつあり、誘電体材料，抵
抗体材料，基板材料であるセラミック材料と導体材料で
ある金属材料を低温の同一温度で焼結できる材料を用い
ることで、セラミック基板内にCR素子を形成し、回路の
小型化，高密度化を図ることが検討されている。Therefore, in recent years, ceramic substrates using crystallized glass, which can be sintered at a low temperature, are being developed, and a dielectric material, a resistor material, a ceramic material as a substrate material and a metal material as a conductor material are subjected to the same low temperature. The use of a material that can be sintered by using a CR element in a ceramic substrate to reduce the size and increase the density of circuits has been studied.
発明が解決しようとする課題 しかしながら、これまでの複合多層セラミック基板を
用いた電子回路では、第４図に示すように、誘電体材料
であるセラミックシート10を基板用セラミックシート３
とは別にグリーンシート化し、さらにそれぞれに電極用
導体８を形成して積層する必要があるため、プロセスが
複雑になり工程が増大する傾向があった。また、グリー
ンシートの誘電率が約９〜10と小さいために、層数を増
大させなくては高容量が得られないという欠点があっ
た。電子回路の品質的には、高誘電体シートを用いるこ
とによって不必要な部分に浮遊容量が発生（クロストー
ク）したり、厚膜誘電体の欠陥のため、Agマイグレーシ
ョンが発生してショートするという問題点があり、製品
化への展開が遅れているのが現状である。Problems to be Solved by the Invention However, in the conventional electronic circuit using the composite multilayer ceramic substrate, as shown in FIG.
Separately, it is necessary to form a green sheet, and further form and laminate the electrode conductors 8 for each, so that the process tends to be complicated and the number of steps tends to increase. Further, since the dielectric constant of the green sheet is as small as about 9 to 10, there is a disadvantage that a high capacity cannot be obtained unless the number of layers is increased. In terms of the quality of electronic circuits, the use of a high-dielectric sheet causes stray capacitance to occur in unnecessary parts (crosstalk) and Ag migration occurs due to defects in the thick-film dielectric, causing a short circuit. At present, there is a problem and the development to commercialization is delayed.
本発明は上記の問題点に鑑み、低温焼結可能で良質な
薄膜形成可能コンデンサ用高誘電材料，それを用いたコ
ンデンサ及び高誘電材料をグリーンシートの必要部分に
直接パターンニングしてコンデンサを製造する方法を提
供することを目的とする。SUMMARY OF THE INVENTION In view of the above problems, the present invention provides a high-dielectric material for a capacitor capable of forming a high-quality thin film that can be sintered at a low temperature, a capacitor using the same, and a capacitor manufactured by directly patterning a high-dielectric material on a required portion of a green sheet. The purpose is to provide a way to:
課題を解決するための手段 上記問題点を解決するために、本発明は、Pb（Mg1/3N
b2/3）O3およびPbTiO3を10wt％から95wt％，ベース材料
としてのPb（Fe1/2Nb1/2）ｘ（Fe2/3Ｗ1/3）1-xO3（０
＜Ｘ＜１）に混合した低温焼結および高誘電率材料を提
供する。Means for Solving the Problems In order to solve the above problems, the present invention provides Pb (Mg 1/3 N
b 2/3 ) O 3 and PbTiO 3 from 10 wt% to 95 wt%, and Pb (Fe 1/2 Nb 1/2 ) x (Fe 2/3 W 1/3 ) 1-x O 3 (0
Provide low temperature sintering and high dielectric constant materials mixed in <X <1).
また本発明は、BaTiO3とSrTiO3の混合系をベースとし
て、Pb（Mg1/3Nb2/3）O3およびPbTiO3を10wt％から95wt
％,Pb（Fe1/2Nb1/2）ｘ（Fe2/3Ｗ1/3）1-xO3（０＜Ｘ＜
１）に混合したものを、10wt％から50wt％混合してなる
低温焼結および高誘電率材料を提供するものである。In addition, the present invention is based on a mixed system of BaTiO 3 and SrTiO 3 , wherein Pb (Mg 1/3 Nb 2/3 ) O 3 and PbTiO 3 are added from 10 wt% to 95 wt%.
%, Pb (Fe 1/2 Nb 1/2 ) x (Fe 2/3 W 1/3 ) 1-x O 3 (0 <X <
It is intended to provide a low-temperature sintering and high-dielectric-constant material obtained by mixing 10 wt% to 50 wt% of the mixture obtained in 1).
又、本発明は、上記高誘電材料からなる誘電体膜を、
導体を形成したセラミック基板上に10〜20μｍ形成し、
さらにその上に電極用導体を形成した高容量ダイレクト
パターンニングコンデンサを提供するものである。Further, the present invention provides a dielectric film comprising the above high dielectric material,
Form 10-20μm on ceramic substrate with conductor,
It is another object of the present invention to provide a high-capacity direct patterning capacitor having an electrode conductor formed thereon.
更に本発明は、上記２種類の材料系をターゲットとし
て、高周波電圧を用いたスパッタリングにより、マスク
をした多層基板用未焼成セラミックシート上に直接，高
誘電体薄膜をパターンニングする多層基板用コンデンサ
の製造方法を提供するものである。Further, the present invention provides a multilayer substrate capacitor for patterning a high dielectric thin film directly on a masked unfired ceramic sheet for a multilayer substrate by sputtering using a high frequency voltage, targeting the above two types of material systems. It is intended to provide a manufacturing method.
作用 本発明において、BaTiO3は高誘電率を発生する作用を
し、またSrTiO3は高電圧に耐える作用をする。また低温
焼結可能な材料として、鉛を含む複合ペロブスカイト化
合物であるPb（Mg1/3Nb2/3）xTi1-xO3やPb（Fe1/2N
b1/2）ｘ（Fe2/3Ｗ1/3）1-xO3（０＜Ｘ＜１）を使用す
る。また、良質薄膜形成可能なスパッタ法を用いるが、
ターゲットが絶縁体のセラミック系焼結体であるので、
基板とターゲットの間に高周波をかけることにより、陽
イオンと電子を交互に絶縁物の表面に衝突させスパッタ
させている。その結果、基板上に直接コンデンサを形成
させるので、製造プロセスにおいて、工程を簡素化させ
ている。Action In the present invention, BaTiO 3 acts to generate a high dielectric constant, and SrTiO 3 acts to withstand a high voltage. Pb (Mg 1/3 Nb 2/3 ) x Ti 1-x O 3 and Pb (Fe 1/2 N) which are lead-containing composite perovskite compounds
b 1/2 ) x (Fe 2/3 W 1/3 ) 1-x O 3 (0 <X <1) is used. In addition, although a sputtering method capable of forming a high-quality thin film is used,
Since the target is an insulating ceramic sintered body,
By applying a high frequency between the substrate and the target, cations and electrons alternately collide with the surface of the insulator to perform sputtering. As a result, since the capacitor is formed directly on the substrate, the steps in the manufacturing process are simplified.
実 施 例 次に本発明について、実施例に基づきさらに詳しく説
明する。EXAMPLES Next, the present invention will be described in more detail based on examples.
〔実施例１〕 原材料として、PbO（99.9％）,MgO（99.6％）,Nb2O5
（99.8％）粉末（共立窯業原料（株）製）を秤量（MgO
−0.05mol過剰），混合し、仮焼き，粉砕混合したもの
を1270℃,2時間焼成した後、PbTiO3（共立窯業原料
（株）製）粉末を50wt％加え、混合，プレスして、1100
℃で焼成し、Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3を得た。これ
を同様な手順で作成したPb（Fe1/2Nb1/2）0.67（Fe2/3
Ｗ1/3）0.33O3に10,20,50,90,95wt％混合し、焼成（900
℃,2時間）してターゲット用焼結体を得た。この材料の
誘電率の測定（JIS規格）結果を第１表に示す。[Example 1] PbO (99.9%), MgO (99.6%), Nb 2 O 5
Weigh (99.8%) powder (Made by Kyoritsu Ceramics Co., Ltd.) (MgO
The mixture was calcined, pulverized and mixed, and then fired at 1270 ° C. for 2 hours. Then, 50 wt% of PbTiO 3 (manufactured by Kyoritsu Ceramics Co., Ltd.) was added, mixed and pressed to obtain 1100
And fired at ° C., to obtain a Pb (Mg 1/3 Nb 2/3) O 3 -PbTiO 3. Pb (Fe 1/2 Nb 1/2 ) 0.67 (Fe 2/3
W 1/3 ) 0.33 O 3 is mixed with 10,20,50,90,95wt% and baked (900
℃, 2 hours) to obtain a sintered body for a target. Table 1 shows the results of the measurement of the dielectric constant (JIS standard) of this material.
第１表より、従来より約1/2の焼結温度（900℃）で、
誘電率が２倍以上の材料が得られた。ただし、10wt％以
下、95wt％以上では誘電率が8000以下となった。また95
wt％以上では焼結が不完全で、材料も割れやすくなっ
た。 Table 1 shows that at about half the sintering temperature (900 ° C),
A material having a dielectric constant of twice or more was obtained. However, the dielectric constant was 8000 or less at 10 wt% or less and 95 wt% or more. Also 95
Above wt%, sintering was incomplete and the material was easily cracked.
〔実施例２〕 実施例１において得た鉛を含む複合ペロブスカイト系
化合物をBaTiO3（共立窯業原料（株）製）とSrTiO3（共
立窯業原料（株）製）の混合系であるBa0.8Sr0.2TiO3に
10,20,30,50wt％混合し、1100℃で２時間焼成して試験
片を得た。この材料の誘電率を第２表に示す。Example 2 The lead-containing composite perovskite compound obtained in Example 1 was mixed with BaTiO 3 (manufactured by Kyoritsu Ceramics Co., Ltd.) and SrTiO 3 (Ba 0.8 Sr). 0.2 TiO 3
Test pieces were obtained by mixing 10, 20, 30, and 50 wt% and firing at 1100 ° C. for 2 hours. Table 2 shows the dielectric constant of this material.
第２表より、誘電率は約5000程度であるが、耐電圧特
性（JIS規格）は従来より約２倍大きくなり、有用な材
料であることがわかった。ただし、10wt％以下では、誘
電率は1000以下であり、50wt％以上では耐電圧が低下す
る傾向にあった。 Table 2 shows that the dielectric constant is about 5,000, but the withstand voltage characteristic (JIS standard) is about twice as large as that of the conventional one, indicating that it is a useful material. However, at 10 wt% or less, the dielectric constant was 1000 or less, and at 50 wt% or more, the withstand voltage tended to decrease.
〔実施例３〕 実施例1,2で作成した焼結体を第１図に示すスパッタ
装置にターゲット材料１としてセットする。そして基板
３としてスライドガラスを使用して、真空チャンバー５
内を真空ポンプ６にて10-6Torr程度に真空引き後、ガス
送入口７から低圧Arガス（−10-3Torr）中で、ガイド２
により高周波電圧を印加することにより、基板３表面上
にスパッタリングによりマスク４のパターンに応じた高
誘電体膜1aを形成させた。そして得られた高誘電体膜を
900℃、２時間の熱処理した。Example 3 The sintered bodies produced in Examples 1 and 2 are set as a target material 1 in a sputtering apparatus shown in FIG. Then, using a slide glass as the substrate 3, a vacuum chamber 5
After the inside is evacuated to about 10 −6 Torr by a vacuum pump 6, the guide 2 is introduced from a gas inlet 7 into a low pressure Ar gas (−10 −3 Torr).
By applying a high frequency voltage, a high dielectric film 1a corresponding to the pattern of the mask 4 was formed on the surface of the substrate 3 by sputtering. And the obtained high dielectric film
Heat treatment was performed at 900 ° C. for 2 hours.
この様にして得られた高誘電体膜1aの誘電率は約500
程度で従来の誘電体薄膜に比べて、約５倍も大きくか
つ、温度依存性も安定し、耐電圧特性も約２倍も大きい
という結果が得られた。また900℃という低温で焼結熱
処理させることにより、安定な薄膜が得られた。The dielectric constant of the high dielectric film 1a thus obtained is about 500
As a result, a result was obtained which was about 5 times larger than the conventional dielectric thin film, the temperature dependency was stable, and the withstand voltage characteristics were about twice as large. Further, a stable thin film was obtained by performing a sintering heat treatment at a low temperature of 900 ° C.
〔実施例４〕 第２図及び第３図において、銀ペーストからなる電極
用導体８を印刷したアルミナからなる基板（旭硝子
（株）製）３上に、実施例３と同様な方法を用いて高誘
電体膜９を形成し、さらにこの高誘電体膜９の上に電極
用導体８を印刷にて形成することにより、基板３上に直
接コンデンサを形成させた。Example 4 In FIGS. 2 and 3, a method similar to that of Example 3 was used on a substrate 3 (made by Asahi Glass Co., Ltd.) 3 made of alumina on which electrode conductors 8 made of silver paste were printed. A capacitor was directly formed on the substrate 3 by forming the high dielectric film 9 and further forming the electrode conductor 8 on the high dielectric film 9 by printing.
このコンデンサは、直流バイアス電圧印加による容
量、tanδの温度依存および、交流電圧特性（JIS規格）
が、従来のBaTiO3系材料を用いた素子に比べて、約20
％，安定化した。This capacitor has the capacity by applying DC bias voltage, the temperature dependency of tanδ, and the AC voltage characteristics (JIS standard).
However, compared to the device using the conventional BaTiO 3 material, about 20
%, Stabilized.
発明の効果 以上、本発明によれば、Pb（Mg1/3Nb2/3）O3およびPb
TiO3を10wt％から95wt％，ベース材料としてのPb（Fe
1/2Nb1/2）ｘ（Fe2/3Ｗ1/3）1-xO3（０＜Ｘ＜１）に混
合した高誘電材料、または、BaTiO3とSrTiO3の混合系を
ベースとして、Pb（Mg1/3Nb2/3）O3およびPbTiO3を10wt
％から95wt％,Pb（Fe1/2Nb1/2）ｘ（Fe2/3Ｗ1/3）1-xO3
（０＜Ｘ＜１）に混合したものを、10wt％から50wt％混
合してなる高誘電材料からなる薄膜は、従来の誘電体薄
膜に比べて、誘電率が約500程度と５倍も増大する上、9
00℃という従来の約1/2の低温で焼結可能な良質薄膜形
成を可能にするという効果を発揮する。またマスクを使
用してスパッタさせることにより、多層基板として用い
る未焼成セラミックシート（グリーンシート）上に直接
パターンニングして、必要部分にコンデンサを形成する
ことが可能となる。その結果、プロセスを従来の1/3に
簡素化し、良質かつ高容量コンデンサの形成が可能にな
るので、従来問題となっていたAgマイグレーションやク
ロストークの発生が10％以下の複合多層セラミック基板
が得られる。As described above, according to the present invention, Pb (Mg 1/3 Nb 2/3 ) O 3 and Pb
TiO 3 from 10wt% to 95wt%, Pb (Fe
1/2 Nb 1/2 ) x (Fe 2/3 W 1/3 ) 1-x O 3 (0 <X <1) mixed with a high dielectric material or based on a mixed system of BaTiO 3 and SrTiO 3 Pb (Mg 1/3 Nb 2/3 ) O 3 and PbTiO 3
% To 95 wt%, Pb (Fe 1/2 Nb 1/2 ) x (Fe 2/3 W 1/3 ) 1-x O 3
(0 <X <1), a thin film made of a high dielectric material mixed with 10 wt% to 50 wt% has a dielectric constant of about 500, which is about 5 times as large as that of a conventional dielectric thin film. 9
This is effective in enabling formation of a high-quality thin film that can be sintered at a low temperature of about 1/2 of the conventional temperature of 00 ° C. Further, by performing sputtering using a mask, it is possible to directly pattern a green ceramic sheet (green sheet) used as a multilayer substrate and form a capacitor in a necessary portion. As a result, the process can be simplified to 1/3 of conventional ones, and high-quality and high-capacity capacitors can be formed. can get.
第１図はセラミック基板上に直接高誘電体薄膜をパター
ンニングする装置の概要図、第２図は絶縁性セラミック
基板上に直接形成したコンデンサの斜視図、第３図は本
発明によるダイレクトパターンニング法による多層基板
用コンデンサの製造プロセスの概略図、第４図は従来の
多層基板用コンデンサの製造プロセスの概略図である。 １……ターゲット材料、1a……高誘電体膜、３……セラ
ミック基板、８……電極用導体、９……高誘電体膜。1 is a schematic view of an apparatus for patterning a high dielectric thin film directly on a ceramic substrate, FIG. 2 is a perspective view of a capacitor formed directly on an insulating ceramic substrate, and FIG. 3 is direct patterning according to the present invention. FIG. 4 is a schematic view of a manufacturing process of a multilayer substrate capacitor by a conventional method, and FIG. 4 is a schematic view of a conventional manufacturing process of a multilayer substrate capacitor. 1 ... Target material, 1a ... High dielectric film, 3 ... Ceramic substrate, 8 ... Electrode conductor, 9 ... High dielectric film.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 池田 順治 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電 器産業株式会社内 (56)参考文献 特開 昭62−132755（ＪＰ，Ａ) 特開 昭57−168405（ＪＰ，Ａ) ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page (72) Inventor Junji Ikeda 1006 Odakadoma, Kadoma City, Osaka Prefecture Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. (56) References JP-A-62-132755 (JP, A) JP-A-57- 168405 (JP, A)
Claims (5)
から95wt％、ベース材料としてのPb（Fe1/2Nb1/2）
ｘ（Fe2/3Ｗ1/3）1-xO3（０＜Ｘ＜１）に混合してなる
高誘電材料。(1) Pb (Mg 1/3 Nb 2/3 ) O 3 and PbTiO 3 are 10 wt%.
To 95 wt%, Pb (Fe 1/2 Nb 1/2 ) as base material
x (Fe 2/3 W 1/3 ) 1-x O 3 (0 <X <1) mixed with a high dielectric material.
Pb（Mg1/3Nb2/3）O3およびPbTiO3を10wt％から95wt％、
Pb（Fe1/2Nb1/2）ｘ（Fe2/3Ｗ1/3）1-xO3（０＜Ｘ＜
１）に混合したものを、10wt％から50wt％混合してなる
高誘電材料。2. Based on a mixed system of BaTiO 3 and SrTiO 3 ,
Pb (Mg 1/3 Nb 2/3 ) O 3 and PbTiO 3 from 10 wt% to 95 wt%,
Pb (Fe 1/2 Nb 1/2 ) x (Fe 2/3 W 1/3 ) 1-x O 3 (0 <X <
A high dielectric material obtained by mixing the mixture of 1) with 10 wt% to 50 wt%.
膜を、導体を形成した基板上に形成し、その上に電極用
導体を形成したコンデンサ。3. A capacitor comprising a dielectric film made of the material according to claim 1 formed on a substrate on which a conductor is formed, and a conductor for an electrode formed thereon.
３記載のコンデンサ。4. The capacitor according to claim 3, wherein the thickness of the dielectric film is 10 to 20 μm.
して、高周波電圧を用いたスパッリタングにより、マス
クをした未焼成セラミックシート上に直接高誘電体薄膜
をパターニングするコンデンサの製造方法。5. A method for manufacturing a capacitor, wherein a high dielectric thin film is directly patterned on a masked unfired ceramic sheet by sputtering using a high-frequency voltage using the material according to claim 1 or 2 as a target.
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