JP2641874B2 - パルプ生成法におけるエネルギー及び薬品回収方法 - Google Patents

パルプ生成法におけるエネルギー及び薬品回収方法

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Description

【発明の詳細な説明】 木材のようなセルローズ含有材料よりのパルプの生成
においては、上記材料をセルローズは侵食しないが木材
の他の有機物質、主としてリグニンを溶解する溶液又は
液（liquor）で蒸解する。従って、生成するパルプの分
離後、液はかなりの量の溶解せる有機物質を使用済蒸解
剤とともに含有する。成分である物質は可成りの価値を
有し、また環境的な理由のために直接受領者に導くこと
もできないので、それらを回収することが必要である。
これに関連して、繰返し使用するために蒸解剤を屡々再
生することが試みられ、一方有機物質は燃焼されてこの
手段でエネルギーの貢献をする。回収は第一に硫酸塩パ
ルプ生成工程において重要であるが、亜硫酸パルプ生成
工程及び他のパルプ生成工程においても重要となってい
る。
パルプ生成工程ではエネルギー及び化学薬品を回収す
る多数の方法が知られている。硫酸塩工業ではトムリン
ソン法（Tomlinson process）がよく知られ、用いられ
ている一つの方法である。この方法によれば、濃厚な黒
液（black liquor）が有機成分が燃焼されて水蒸気を
生成し、一方無機成分は実質的に硫化ソーダ及び炭酸ソ
ーダの溶融物を形成するソーダボイラー炉（soda boil
er furnace）に噴霧される。溶融物の水での溶解及び
炭酸ソーダの苛性ソーダへの苛性化の後、木材の蒸解に
再使用される白液（white liquor）が再び生成され
る。
トムリンソン法は長期間知られ、十分に発達している
が、多数の欠点を伴っている。従って、溶融物を扱うの
が不便であり、好ましくない環境で水と接触せしめられ
ると、例えばボイラーチューブの破裂によりひどい爆発
を生ずる。さらに、蒸解に使用される硫黄の一部は煙道
ガスとともに酸化物の形で失なわれ、その回収は困難と
なる。最終的に、この方法の熱効率は全く満足すべきも
のでない。
トムリソン法を改良する試みがエネルギーの回収から
化学薬品の回収を異なる手段で分離することによってな
されている。従って、チャンピオン（Champion）法（Ta
ppi Journal,Nov.1985p106−110）では、濃厚な黒液が
垂直炉の上部で噴射され、空気の接近で溶融物と可燃性
ガスとを形成して熱分解（ガス化）される。溶融物は炉
の底部で集められ、化学薬品の回収へ排出され、ガスは
カスタービン又はスチームボイラーで燃焼される。これ
は良好な熱効率を与え、方法をトムリソン法で達成でき
るものより一層柔軟性なものとするが、付随する取扱い
が困難である溶融物がなお存在する。
SCA−Billerud法（E.Hornstedt 及びJ.Gommi,Paper
Trade Journal158（1974）:16,p32〜34）では、液は
炭酸ソーダと炭素とより実質的に成るダストが例えば硫
黄化合物を含有する可燃性ガスと同様に得られるような
温度状態で反応炉において熱分解に付される。固体及び
気体物質は硫黄含有ガスが生成される炭酸ソーダ溶液に
よって吸収されるとき、同時に湿式スクラバーで分離さ
れる。残りのガスはエネルギーの回収のためにスチーム
ボイラーで燃焼され、一方炭素は濾過によってスクラバ
ーよりの生成液相より除かれ、その後液相は白液を得る
ために通常の手段で苛性化に付される。この方法はその
柔軟性の結果として利点もあるが同時に多量の炭素が生
成され、排除しなければならない欠点も有する。
硫酸塩方法においてエネルギー及び化学薬品を回収す
る方法はPCT/SE86/00249に記載されている。この方法に
よれば、濃厚な黒液は加圧炉において700〜1300℃で所
謂“フラッシュ熱分解（flash pyrolysis）”によって
ガス化される。エネルギー富有ガス及び実質的に炭酸ソ
ーダと硫化ソーダとの溶融物がこゝで生成される。溶融
物は直接水に溶解され、溶液はガス状留分から硫化水素
を洗い去るために使用でき、その後このように生成され
た未処理液（green liquor）は蒸解液の調製に再循環
される。ガスはその後水蒸気発生用の燃料として使用さ
れ、従って、この方法では溶融物が付随する取扱上の問
題を伴って生成される。
上記欠陥は本発明方法により除かれ、本発明によれば
パルプ調製からの濃厚使用済液は固体及び気体生成物を
生成して熱分解され、熱分解は大気圧以上の圧力と溶融
物が生成されないような温度とで化学量論的に必要な量
以下の量で酸素を供給して実施される。
本発明を図面より以下詳細に説明する。第１図は異な
る温度と酸化度とにおける黒液の熱分解での反応生成物
の概要図を示し、第２図は本発明方法を実施する装置の
概略設計図である。
第１図は反応生成物はその大部分が異なる温度と酸化
度とにおいて約60％固体に濃縮された黒液のガス化であ
ることを図表で概要的に示しており、その主要生成物は
図の全面積にわたってNa2CO3であり、一方望ましい化学
物NaOHは実質的に不足している。
前述のトムリンソン法、チャンピオン法及びPCT/SE86
/00249による方法は溶融物がある図面の右手部分におい
て高温度で操作される。一方、SCA−Billerud法は気体H
2Sが主生成物である図面のＡ領域内で操作される。
示されている図面は大気圧における反応に関する。も
し反応が高圧で行なわれるならば気体H2Sと液体Na2Sの
領域間の境界線Ｂは新しい境界線Ｄに向って矢印Ｃによ
って示されるように高温度に向って右に移動される。高
圧で黒液をガス化することによって高温度で操作するこ
とができ、そしてなお含有する有機物質からの炭素の形
成が同時に高い作業温度により抑えられるにつれて気体
流化水素の形で含有硫黄の大部分を得ることができる。
温度は、もしこれが避けられるならば溶融物の領域が入
るような高さに上げるべきではないことがまた明らかで
ある。
この記載において、“ガス化”なる表現はガス化した
物質の完全な酸化に化学量論的に不十分である酸素又は
空気の量の供給での燃焼を意図している。“燃焼”とは
完全な酸化に対して十分な酸素又は空気の供給を意図
し、一方“熱分解”なる表現は酸素又は空気の接近なし
の熱分解に関する。
本発明によれば、熱分解は適当に10〜50バールの圧力
及び好ましくは15〜25バールの圧力で行なわれる。温度
は約700〜850℃、好ましくは約740〜800℃とすべきであ
る。高温度では、溶融物の領域に入る危険があり、低温
度では、液における有機物質よりの炭素の形成がますま
す面倒となる。
さらに、本発明による熱分解は完全な酸化に対し化学
量論値の５〜75％、好ましくは30〜50％の酸化度に該当
する酸素の供給で行なわれ、熱分解では酸化反応に寄与
する酸素−含有生成物がまた生成され、酸素の供給量は
これに関して調整されなければならない。さらに、酸素
含有量の調整は空気又は酸素富化空気が純酸素ガスの代
りに供給されるときにもまた行なわなければならない。
勿論、酸素と同様空気を２つの異なる導管を通って供給
すべきであり、こゝでまた調整は酸素の全供給量が指示
制限量内であるようにしなければならない。酸素供給が
化学量論的に必要であるよりも少ないときは、還元状態
がガス化において支配的であり、従って可成りの二酸化
硫黄又は硫酸塩の量が形成されないことが認められてい
る 第２図は最大のエネルギーと蒸解薬品との回収のため
に本発明を実施する装置の有用な設計図である。装置は
主として硫酸塩パルプ法に連結することを意図している
ものであるが、他の任意の化学的パルプ生成法にも用い
ることができる。必要な修正は当業者には明らかであ
る。
供給される黒液は約65％の固体含有量を有し、導管
（１）を通じて、約85％の固体含有量に濃縮される液シ
ックナー（２）に供給され、次いで加圧反応器（３）に
噴射される。
大気圧以上の圧力下にある反応器（３）では、液は導
管（４）と入口（５）よりの限定量の空気と出来るなら
ば導管（６）よりの酸素又は酸素富化空気との供給で熱
分解される。分解で形成される可燃性ガスの一部は導管
（７）を通じて再循環され、支持燃料（supporting fu
el）として使用される。分解において液は実質的に炭酸
ソーダより成る固相と実質的にH2S、CO、CO2、H2、H
2O、CH4及び他のガスにより成る気相とを形成する。
反応生成物は導管（８）を通じて反応器（３）より、
好ましくは多数のサイクロンが一並びに集められている
分離器（９）に導かれる。固体物質は容器（10）に集め
られ、そしてそれはまた鎖線（11）で示すように加圧反
応器外殻の外側に配置することもできる。容器（10）又
は（11）では、炭酸ソーダが導管（12）によって供給さ
れる水溶液によって溶解され、溶解せる物質と固体不純
物は導管（13）によって加圧フィルター（14）に排出さ
れ、そこで固体は分離され、導管（15）により選び去ら
れる。この物質は残留生成物用導管（16）により廃棄す
ることができるか又は導管（17）により再び熱分解する
ために液シックナー（２）に再循環される。
加圧フィルター（14）より得られかつ実質的に溶液で
炭酸ソーダより成る液相は苛性化装置（18）に、時には
物質供給に、種々の平衡を与えるために貯槽（19）を経
て導かれる。苛性化装置（18）は通常の装置か又は瑞典
特許第419,997号に述べたような超大気圧において苛性
化する装置である。苛性ソーダ溶液は苛性化装置（18）
より得られ、導管（20）を通って新しい白液の製造用に
導かれ、石灰スラジは石灰炉に再焼成されるために導管
（21）を経て導かれる。苛性化装置での石灰スラジの洗
滌で得られる弱溶液は導管（12）を経て導かれ、反応器
（３）における黒液の熱分解よりの炭酸ソーダと他の可
溶性成分との溶解に使用される。
分離器（９）より得られる気相は導管（22）を経て水
蒸気の過熱用熱交換器（23）に、次いで導管（24）を経
て第一スクラバー（25）に導かれる。こゝでガス中の硫
化水素及び他のでき得る硫黄化合物は苛性化装置（18）
より苛性ソーダを流出するための導管（20）よりの枝管
である導管（26）を経て供給される苛性ソーダ溶液によ
って吸収される。吸収では、硫化ソーダ溶液が形成さ
れ、導管（27）を経て白液製造用に導かれる。
従って、本発明方法によって、化学薬品の回収におい
て硫化物に富む流れと水酸化物／炭酸塩に富む流れとの
区分をこゝで得ることができるようになる。これは蒸解
液の調製において可成りの柔軟性が次いで得られるので
非常に重要であり、大きな利点がある。また容易な手段
でパルプの蒸解を修正することができるので、高い硫化
度で始められ、低い硫化度で仕上げられる。これは生成
するパイプ収量及びパルプの強度に関して良好な結果を
得ることが見い出されている。
硫化水素の吸収後、ガスは第二スクラバー（28）で導
管（29）より供給される水で洗滌される。この水はほヾ
室温であるのが好ましく、洗滌では、温水が得られ、そ
れは適当な手段でパルプ生成方法に使用するために導管
（30）を経て導出される。温水の一部はスクラバーに入
るときガスを洗滌するために導管（31）を通って再循環
することができる。
洗滌し、同時に冷却したガスはスクラバーから導管
（31）を経て発電機（33）を駆動するガスタービン（3
2）に導出される。ガスの一部は石灰炉（35）で燃料と
して使用されるために枝管（34）を経て迂回され次いで
導管（36）を経て煙道ガスとして逃去される。硫黄化合
物は既に石灰炉に入る燃料ガスから予め除去されている
ので、煙道ガスはさらに精製することなしに直接、大部
分を排出することができる。
排出ガスは導管（37）を経てガスタービン（32）より
導かれる。これらのガスは目下、大気圧に近い圧力と非
常に高い温度とを有し、それらの熱エネルギーは高圧水
蒸気発生用のガスボイラー炉（38）に利用される。燃料
ガスの一部は迂回導管（39）を経てガスタービンを過ぎ
去り、必要ならばガス炉における支持燃料として使用さ
れる。高圧水蒸気がガスボイラーから得られ、水蒸気は
以下、詳細に説明するように、過熱後スチームタービン
で作動するために導管（68）を経て導出される。
ガスタービン（32）はまた中間空気冷却器（42）を有
する２つの段階（40）（41）に分けるのが好ましい圧縮
機を駆動する。この空気冷却器では、空気は導管（44）
を経てガスボイラー（38）に導かれる供給水に対して熱
交換され、圧搾空気は導管（45）を経て圧縮機から導出
され、その一部は枝管系（46）を経てガスタービン（3
2）における燃料ガスの燃焼に導かれる。圧搾空気の残
りは黒液の熱分解のために反応器（３）に、また以下詳
述するように燃料の加圧ガス化のために反応器に導かれ
る。
ガスボイラー炉よりの排出ガスは燃料用乾燥器（48）
に導管（47）を経て導出され、最後に導管（49）を経て
煙道ガスとして導かれる。これらの煙道ガスはまた硫黄
化合物が実質的になく、それ故に通常はさらに精製に付
する必要がない。
煙道ガスの熱エネルギーは種々のタイプの燃料乾燥用
乾燥器（48）で利用される。従って、燃料は炭素又はバ
ーク（bark）或は他の生物燃料、例えば木材廃棄物、ワ
ラ、泥炭などより成り、そしてそれは（50）（51）で示
すように供給される。さらに、石灰又はドロマイトが次
の燃焼で怖らく発生する硫黄化合物を結合しかつ適当な
取扱い特性を有する灰の形を与えるために（52）で供給
される。乾燥せる物質はその後適当に破砕器例えばミル
に導かれ、そこで適当な粒度に微粉砕される。
微粉砕された燃料混合物はその後導管（54）を通って
圧力下でガス化する装置（55）に導かれる。この装置は
反応器（56）より成り、そこで供給される燃料混合物は
酸素の接近と大気圧以上の圧力で熱分解又はガス化され
る。ガス化は700〜1000℃の温度、好ましくは750〜850
℃、10〜50バール、好ましくは15〜25バールの圧力で行
なうのが好ましい。ガス化では、空気は圧搾空気導管
（45）及び、圧縮機（40）より枝管系（57）を経て供給
される。もし望むならば、純酸素ガス又は酸素一富化空
気の形で酸素がまた導管（58）を経て供給される。空気
は入口（59）を経て反応器（56）に導かれる。ガス化工
程における支持燃料として、反応において形成された可
燃性ガスの一部がまた導管（60）を通って再循環され
る。
ガス化反応においては可燃性ガス及び灰分が主として
形成される。これらは好ましくは一並びのサイクロンよ
り成る分離器（61）で分離され、灰分はその後処分に導
くために容器（62）に集められる。ガスは分離器から導
管（63）を通って熱交換器（64）に導かれ、そこでその
熱は過熱水蒸気に利用され、次いで残留固体及びタール
の如き凝縮液体物質を除去するために洗滌されるスクラ
バー（65）に導かれる。通常水より成る使用洗滌はその
後、回収物質と一緒に導管（66）を経て液シックナー
（２）に再循環され、そこで入って来る黒液と結合さ
れ、その後反応器（３）で熱分解に付されるために濃縮
される。この手段で、回収せる有機物質及びエネルギー
のその量が利用できる。
スクラバー（65）よりの洗滌せるガスはその後導管
（67）を通って導かれ、導管（31）で結合ガスがガスタ
ービン（32）に導かれる前に黒液の熱分解からのガスと
結合される。
導管（68）によってガスボイラー（38）より得られる
高圧水蒸気は夫々第１段階（69）、（70）、夫々熱交換
器（23）、（64）、夫々黒液の熱分解用反応器と加圧反
応器（55）において、燃料ガス化のために過熱に導かれ
る。第１段階における過熱の後、水蒸気はスチームター
ビンに導かれ、そしてそれは好ましくは２つの段階（7
1）（72）に分けられ、発電機（73）を駆動する。水蒸
気はスチームタービンにおける２段階の間で、さらに熱
交換器（23）（64）に夫々配置されている過熱段階（7
4）、（75）において過熱される。プロセス水蒸気（pro
cesssteam）はその後また２つのタービン段階から低、
中圧で得られ、導管（76）（77）を通ってパルプ生成装
置における他の要求に持ち去られる。
主な物質の流れに対する適当な値の圧力及び温度は第
２図に示されているが、これらの値はほんの一例であっ
て本発明の範囲を制限する意味はない。
上述のように、第２図は本発明方法を実施する装置の
基本図で、反応器、分離器、熱交換器、ガス及びスチー
ムタービンなどのような図面に示した要素はそれ自体慣
用の設計であり、その詳細な構造は種々のパラメーター
が確立するとき、当業者の権限内である。これはまた包
含される種々の装置に対する適当な物質の選択に応用さ
れる。本発明による装置はさらに、弁、パイプライン、
種々の付属センサーを備えた測定器具などのような標準
型の可成り多くの機械要素から成っている。これらの要
素の態様、詳細な配置は図示しないが、要求されるとこ
ろに配置するのはまた当業者の権限である。
パルプ生成方法におけるエネルギー及び化学薬品の回
収に対する慣用技術より幾多の重要な利点が本発明によ
り達成される。従って、高度の軽減が黒液の熱分解に得
られ、さらに本法よりの薬品の流れは硫化物と水酸化物
との流れに容易に分けられ、それによって高度の柔軟性
がパルプ蒸解に対する白液の調製において得られる。こ
れは順ぐりに高収率の蒸解と蒸解方法の容易な調整、短
かい蒸解時間、蒸解後のパルプ洗滌の簡素化をもたら
す。エネルギーの回収について、ガスタービンが使用さ
れるとき、可成りの多量のエネルギーが先行技術に比し
て回収でき、またスチームタービンへ高圧水蒸気が得ら
れる。木材廃棄物、バーク（bark）及び他の生物燃料
（biofuel）は普通の手段で本法に統合され、さらに先
行技術に必要な多数の構成要素を省略することができる
ので、材料のコスト、保守が低下される。これは加圧燃
料ガスが使用されるとき空気ブロアー、煙道ガスブロア
ー及び電気濾過機（electro filter）のような構成要
素に、ダスト及び硫黄のないダストの取扱いで適用され
る。この結果として材料の侵食は減少し、本発明装置は
また環境的見地から慣用のものより明らかにすぐれ、ま
た内部作業環境は圧力下の気密系で作業するとき完全に
ガス及びダストのないものとなる。さらに、溶融物は形
成されず溶融物一水の爆発の危険は完全にまた除かえ
る。
この説明及び図面において、硫酸塩パルプ生成法にお
ける本発明の利用について示したが、これは本発明の単
なる好ましい実施例であり、制限する意味はない。本発
明はパルプ生成方法の他の方式におけるエネルギー及び
薬品の回収にまた利用でき、既知の方法に基いて各々特
定の場合に必要な設備、作業条件について修正すること
は当業者には困難なく実施することができる。本発明の
基本的思想は終始同じであり、特許請求の範囲によって
のみ限定される。
【図面の簡単な説明】
添付図面において、第１図は異なる温度と酸化度におけ
る黒液の分解での反応生成物の概要図、第２図は本発明
方法を実施する装置の概略設計図を示す。

Claims (8)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】硫酸塩パルプ生成法により生ずる使用済液
    よりエネルギー及び薬品を回収する方法であって、 （ａ）硫酸塩パルプ生成法より生ずる使用済液の濃縮を
    行う工程、 （ｂ）700〜850℃の温度条件下、10〜50バールの圧力条
    件下、酸素が使用済液の全ての有機物質を完全に酸化す
    るのに十分な量の30〜50％の割合で存在する条件下にお
    いて、使用済液の熱分解を行い、溶融物を形成せずに気
    体及び固体生成物を形成する工程、 （ｃ）固体生成物を気体生成物から分離する工程、及び （ｄ）気体生成物から熱エネルギーを回収する工程、 を含む方法。
  2. 【請求項２】該熱分解が740〜800℃で行われる特許請求
    の範囲第１項記載の方法。
  3. 【請求項３】該熱分解が15〜25バールで行われる特許請
    求の範囲第１項記載の方法。
  4. 【請求項４】該熱分解からのガスを洗浄した後、ガスタ
    ービンの作動、次いで水蒸気発生用煙道ガスボイラーに
    おけるエネルギーの発散に使用する、特許請求の範囲第
    １項記載の方法。
  5. 【請求項５】該煙道ガスボイラーからのガスを、１つ又
    はそれ以上の燃料を乾燥及び加熱するために使用し、該
    燃料をガス発生器において大気圧以上の圧力及び酸素の
    供給でその後熱分解して可燃性ガスを形成し、該可燃性
    ガスと使用済液の熱分解からの洗浄済ガスとをガスター
    ビンに導く前に混合する、特許請求の範囲第４項記載の
    方法。
  6. 【請求項６】該ガスタービンにより酸素含有ガスを圧縮
    する圧縮機を駆動し、その後該酸素含有ガスを残留液の
    熱分解及びガス発生器に導く、特許請求の範囲第４項又
    は第５項記載の方法。
  7. 【請求項７】該煙道ガスボイラーからの水蒸気を、該使
    用済液の熱分解からのガスに対して熱交換し、その後ス
    チームタービンの作動に使用する、特許請求の範囲第４
    項記載の方法。
  8. 【請求項８】該使用済液の熱分解において形成する硫黄
    −含有ガスをアルカリ性溶液に吸収することによって回
    収する、特許請求の範囲第１〜３項のいずれか一項に記
    載の方法。
JP62299611A 1986-11-28 1987-11-27 パルプ生成法におけるエネルギー及び薬品回収方法 Expired - Lifetime JP2641874B2 (ja)

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